VIỆN NĂNG LƯỢNG NGUYÊN TỬ VIỆT NAM
VIỆN CÔNG NGHỆ XẠ HIẾM
----------
NGUYỄN VĂN HƯNG
NGHIÊN CỨU ĐIỀU CHẾ, KHẢO SÁT CẤU TRÚC VÀ
TÍNH CHẤT CỦA BỘT TITAN ĐIOXIT BIẾN TÍNH BỞI
MỘT SỐ ION KIM LOẠI CHUYỂN TIẾP
Chuyên ngành: Hóa Vô cơ
Mã số: 62 44 25 01
TÓM TẮT LUẬN ÁN TIẾN SĨ HÓA HỌC
NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC:
1. PGS. TS. Ngô Sỹ Lương
2. TS. Thân Văn Liên
Hà Nội – 2012
Công trình được hoàn thành tại:
Viện Công nghệ Xạ hiếm - Viện Năng lượng Nguyên tử Việt Nam
Người hướng dẫn khoa học: 1. PGS.TS. Ngô Sỹ Lương
2. TS. Thân Văn Liên
Phản biện 1 : GS. TS. Nguyễn Trọng Uyển
Trường Đại học KHTN - Đại học Quốc gia Hà Nội
Phản biện 2 : PGS. TS. Đào Quốc Hương
Viện Hóa học - Viện KH & CN Việt Nam
Phản biện 3 : PGS. TS. Lê Bá Thuận
Viện Công nghệ Xạ hiếm - Viện NLNT Việt Nam
Luận án sẽ được bảo vệ trước Hội đồng chấm luận án cấp nhà nước họp tại:
Trung tâm Đào tạo Hạt nhân - Viện Năng lượng Nguyên tử Việt Nam
Vào hồi: 14 giờ 00 ngày 27 tháng 10 năm 2012
Có thể tìm hiểu luận án tại:
- Thư viện Trung tâm Đào tạo Hạt nhân - Viện Năng lượng
Nguyên Tử Việt Nam.
- Thư viện Quốc gia Việt Nam.
1
MỞ ĐẦU
1. Lí do chọn đề tài
Vật liệu TiO2 kích thước nanomet ở các dạng thù hình rutin,
anata và brukit được nhiều nhà nghiên cứu trong và ngoài nước quan
tâm bởi những ứng dụng tuyệt vời của chúng như: làm chất xúc tác
quang hoá trong xử lí môi trường, chế sơn tự làm sạch, làm vật liệu
chuyển hoá năng lượng trong pin mặt trời, ứng dụng trong y học...
Tuy nhiên, do năng lượng vùng cấm của TiO2 tinh khiết khá lớn,
chỉ hoạt động quang xúc tác trong vùng tử ngoại gần và do đó chỉ có thể
chỉ tận dụng được một phần nhỏ (< 5%) nguồn năng lượng mặt trời,
làm giới hạn ứng dụng thực tiễn của nó. Vì vậy, nhiều ion kim loại và
không kim loại đã được sử dụng để biến tính các dạng thù hình của
TiO2 bằng nhiều phương pháp khác nhau. Kết quả bước đầu cho thấy,
việc biến tính TiO2 bằng các ion kim loại, đặc biệt là các ion kim loại
chuyển tiếp đã cải thiện đáng kể hoạt tính quang xúc tác của TiO2 trong
vùng ánh sáng nhìn thấy.
Trên thế giới, số lượng công trình công bố về lĩnh vực điều chế
vật liệu TiO2 được biến tính đang ngày càng tăng, chứng tỏ sự quan
tâm ngày càng nhiều của các nhà nghiên cứu. Ở Việt Nam, việc điều
chế vật liệu TiO2 được biến tính và ứng dụng loại vật liệu này cũng đã
được tiến hành ở một số cơ sở nghiên cứu. Tuy nhiên, lĩnh vực nghiên
cứu này vẫn mới chỉ là bước đầu.
2. Mục tiêu và nội dung nghiên cứu của luận án:
- Mục tiêu của luận án:
Nghiên cứu điều chế vật liệu TiO2 kích thước nanomet được biến
tính bởi một số ion kim loại chuyển tiếp: Y(III), Nd(III), W(VI) và
Cr(III) có hoạt tính quang xúc tác cao trong vùng ánh sáng nhìn thấy.
- Nội dung của luận án:
+ Khảo sát các yếu tố trong quá trình điều chế bột TiO2 biến tính
bởi Y(III), Nd(III), W(VI) và Cr(III) theo ba phương pháp: sol-gel,
2
thủy phân và thủy nhiệt có ảnh hưởng đến hoạt tính quang xúc tác, cấu
trúc tinh thể, kích thước hạt, diện tích bề mặt riêng, năng lượng vùng
cấm và thành phần pha của sản phẩm.
+ Xác định các điều kiện tối ưu cho quá trình điều chế. Đồng
thời, làm rõ một số yếu tố ảnh hưởng đến hoạt tính quang xúc tác của
sản phẩm và vai trò của các ion biến tính.
+ Đánh giá khả năng quang xúc tác của vật liệu TiO2 điều chế
được thông qua khả năng phân hủy quang xanh metylen có mặt trong
dung dịch nước dưới bức xạ đèn compact và khảo sát ứng dụng của
một số sản phẩm điều chế được trong việc phân hủy hoạt chất
paraquat có trong thuốc trừ cỏ Nimaxon 20SL.
3. Những điểm mới của luân án
- Lần đầu tiên đã khảo sát một cách chi tiết, hệ thống các yếu tố
trong quá trình điều chế bột TiO2 biến tính bởi Nd(III), Y(III), Cr(III),
W(VI) theo ba phương pháp: sol-gel, thủy phân và thủy nhiệt có ảnh
hưởng đến hiệu suất quang xúc tác, cấu trúc tinh thể, kích thước
hạt,… và đã xác định được điều kiện tối ưu cho quá trình điều chế bột
TiO2 biến tính theo 3 phương pháp đã nêu.
- Đã xác định được vai trò của các ion biến tính trong quá trình
điều chế vật liệu quang xúc tác bán dẫn TiO2 biến tính có kích thước
nanomet. Các ion biến tính làm tăng hiệu suất quang xúc tác, chuyển
dịch bước sóng ánh sáng kích thích về vùng nhìn thấy. Bản chất và
nồng độ của ion biến tính có thể ức chế hoặc xúc tiến quá trình tạo mầm
và phát triển tinh thể, đồng thời có ảnh hưởng đến quá trình chuyển pha
anata thành rutin.
- Đã xác định được rằng, hiệu suất quang xúc tác của sản phẩm
bột TiO2 biến tính phụ thuộc vào nhiều yếu tố: bản chất, dạng tồn tại
và nồng độ tác nhân biến tính trong sản phẩm, kích thước hạt hay diện
tích bề mặt riêng, cấu trúc tinh thể mức độ kết tinh, thành phần pha,
dạng các chất đầu được sử dụng, phương pháp điều chế và kỹ thuật
thực nghiệm.
3
- Lần đầu tiên đã khảo sát các yếu tố ảnh hưởng đến hoạt tính
xúc tác của sản phẩm Y/TiO2, Nd/TiO2 và W/TiO2 được điều chế bằng
phương pháp thủy nhiệt đối với quá trình phân hủy paraquat có trong
thuốc trừ cỏ Nimaxon 20SL. Kết quả này đã cho thấy khả năng sử
dụng thực tế phân hủy các độc chất hữu cơ trong môi trường nước của
loại vật liệu TiO2 biến tính điều chế được.
4. Bố cục của luận án
Nội dung của luận án gồm 148 trang, 51 bảng, 117 hình, 117 phụ
lục cùng với 161 tài liệu tham khảo trong và ngoài nước. Cụ thể, bố
cục của luận án bao gồm: 2 trang mở đầu; 30 trang tổng quan (chương
1); 9 trang thực nghiệm và phương pháp nghiên cứu (chương 2); 30
trang nghiên cứu điều chế bột TiO2 biến tính Y(III), Nd(III), W(VI) và
Cr(III) bằng phương pháp sol-gel (chương 3); 29 trang nghiên cứu
điều chế bột TiO2 biến tính Y(III), Nd(III), W(VI) và Cr(III) bằng
phương pháp thủy phân (chương 4); 18 trang nghiên cứu điều chế bột
TiO2 biến tính Y(III), Nd(III) và W(VI) bằng phương pháp thủy nhiệt
(chương 5); 11 trang khảo sát ứng dụng của sản phẩm trong việc phân
hủy paraquat trong thuốc trừ cỏ (chương 6); 2 trang kết luận; 2 trang
danh mục các công trình đã công bố và 15 trang tài liệu tham khảo.
NỘI DUNG LUẬN ÁN
CHƯƠNG 1. TỔNG QUAN
Trên cơ sở tổng quan các tài liệu nghiên cứu, luận án đã trình bày
tóm tắt các vấn đề liên quan đến vật liệu quang xúc tác TiO2 bao gồm:
chất bán dẫn và quá trình quang xúc tác; lịch sử phát triển của vật liệu
TiO2; cấu trúc tinh thể và quá trình quang xúc tác của TiO2; các giải
pháp nâng cao hiệu quả quá trình quang xúc tác trên TiO2; vật liệu TiO2
biến tính, đặc biệt TiO2 được biến tính bởi Y(III), Nd(III), W(VI) và
Cr(III); các phương pháp (sol-gel, thủy phân đồng thể và thủy nhiệt)
điều chế vật liệu TiO2 biến tính; một số ứng dụng quan trọng của TiO2;
cấu trúc và tính chất chủ yếu của xanh metylen và paraquat.
