intTypePromotion=3

Tổng hợp vật liệu Nano TiO2 kích hoạt bằng Fe và thử nghiệm xử lý nước thải chứa TNT

Chia sẻ: Thi Thi | Ngày: | Loại File: PDF | Số trang:4

0
2
lượt xem
0
download

Tổng hợp vật liệu Nano TiO2 kích hoạt bằng Fe và thử nghiệm xử lý nước thải chứa TNT

Mô tả tài liệu
  Download Vui lòng tải xuống để xem tài liệu đầy đủ

Vật liệu nano TiO2 kích hoạt bằng Fe (TiO2-Fe) được tổng hợp bằng phương pháp solgel từ tiền chất tetraclorua titan và Sắt (III) clorua. Thành phần pha, kích thước hạt, hình thái bề mặt, thành phần hóa học và hoạt tính quang của xúc tác được xác định bằng các phương pháp XRay, SEM, TEM, EDX và thử nghiệm phân hủy trinitrotoluen (TNT). Kết quả khảo sát cho thấy vật liệu nano TiO2-Fe có thành phần ở dạng antatase, kích thước hạt trong khoảng từ 1227 nm, tỷ lệ Fe : Ti = 5 : 95 và có khả năng phân hủy TNT ở vùng ánh sáng khả kiến.

Chủ đề:
Lưu

Nội dung Text: Tổng hợp vật liệu Nano TiO2 kích hoạt bằng Fe và thử nghiệm xử lý nước thải chứa TNT

  1. Hãa häc TæNG HîP VËT LIÖU NANO TiO2 KÝCH HO¹T B»NG Fe vµ thö nghiÖm xö lý n­íc th¶i chøa TNt Tr­¬ng ngäc tuÊn*, vò minh thµnh**, nguyÔn duy anh**, trÇn s¬n h¶i** Tãm t¾t: VËt liÖu nano TiO2 kÝch ho¹t b»ng Fe (TiO2-Fe) ®­îc tæng hîp b»ng ph­¬ng ph¸p sol- gel tõ tiÒn chÊt tetraclorua titan vµ S¾t (III) clorua. Thµnh phÇn pha, kÝch th­íc h¹t, h×nh th¸i bÒ mÆt, thµnh phÇn hãa häc vµ ho¹t tÝnh quang cña xóc t¸c ®­îc x¸c ®Þnh b»ng c¸c ph­¬ng ph¸p X- Ray, SEM, TEM, EDX vµ thö nghiÖm ph©n hñy trinitrotoluen (TNT). KÕt qu¶ kh¶o s¸t cho thÊy vËt liÖu nano TiO2-Fe cã thµnh phÇn ë d¹ng antatase, kÝch th­íc h¹t trong kho¶ng tõ 12 27 nm, tû lÖ Fe : Ti = 5 : 95 vµ cã kh¶ n¨ng ph©n hñy TNT ë vïng ¸nh s¸ng kh¶ kiÕn. Tõ khãa: TiO2 kÝch ho¹t b»ng Fe, Quang ph©n hñy TNT. 1. Më §Çu Trong nh÷ng n¨m gÇn ®©y, ph­¬ng ph¸p oxi hãa n©ng cao ®· ®­îc nghiªn cøu thay thÕ ph­¬ng ph¸p truyÒn thèng (ph­¬ng ph¸p hÊp phô) ®Ó xö lý n­íc th¶i nhiÔm chÊt h÷u c¬ khã ph©n hñy dùa trªn c¸c lo¹i vËt liÖu nano nh­: nano TiO2, tæ hîp s¾t vµ s¾t hydroxit, nano TiO2/SiO2, TiO2/v¶i thñy tinh,... [1 5]. Ph­¬ng ph¸p nµy ®· thu ®­îc kÕt qu¶ rÊt høa hÑn trong vÊn ®Ò xö lý n­íc th¶i nhiÔm TNT vµ ®ang ®­îc nghiªn cøu ®­a vµo øng dông trong thùc tiÔn. Tuy nhiªn, viÖc sö dông vËt liÖu nano TiO2 cã h¹n chÕ lµ TiO2 s¹ch chØ ph¸t huy ®­îc ho¹t tÝnh xóc t¸c trong ®iÒu kiÖn ¸nh s¸ng vïng phæ UV mµ bøc x¹ UV chØ chiÕm 4 5% n¨ng l­îng mÆt trêi. §Ó sö dông trùc tiÕp n¨ng l­îng mÆt trêi cã hiÖu qu¶ h¬n, cÇn më réng phæ hÊp thô TiO2 vÒ vïng ¸nh s¸ng kh¶ kiÕn (lo¹i bøc x¹ chiÕm gÇn 45% n¨ng l­îng mÆt trêi). TiO2 cã thÓ ®­îc kÝch ho¹t (doping hãa) ë vïng ¸nh s¸ng kh¶ kiÕn b»ng nhiÒu c¸ch kh¸c nhau nh­ ®­a thªm vµo cÊu tróc vËt liÖu TiO2 c¸c nguyªn tè cã kh¶ n¨ng thu hÑp vïng d¶i trèng (kim lo¹i, phi kim, d¹ng hçn hîp); ®­a vµo thµnh phÇn c¸c chÊt mµu v« c¬ vµ h÷u c¬; hoÆc tiÕn hµnh biÕn tÝnh bÒ mÆt cña vËt liÖu [6]. Bµi b¸o nµy tr×nh bµy kÕt qu¶ tæng hîp vËt liÖu TiO2-Fe vµ øng dông xö lý n­íc th¶i chøa TNT lµ dÉn xuÊt vßng th¬m ®­îc sö dông phæ biÕn trong s¶n xuÊt thuèc næ. 2. Thùc nghiÖm 2.1. Hãa chÊt, thiÕt bÞ Hãa chÊt sö dông trong thÝ nghiÖm gåm: TiCl4 (>99%), Merck (§øc); HCl 36% (AR), FeCl3.6H2O (>99%) vµ NaOH (>96%) (AR) xuÊt xø Trung Quèc; etanol (>99,7%) vµ H2O2 (30%) xuÊt xø ViÖt Nam. ThiÕt bÞ sö dông: C©n ph©n tÝch (®é chÝnh x¸c ± 0,0001g), m¸y khuÊy tõ IKA (Mü), tñ sÊy (20÷300oC) (Trung Quèc), lß nung Lenton (Anh, 20 1200oC), m¸y ®o pH. 2.2. Tæng hîp vËt liÖu nano TiO2-Fe VËt liÖu nano TiO2 kÝch ho¹t b»ng Fe ®­îc tæng hîp b»ng ph­¬ng ph¸p sol-gel. Dung dÞch TiCl4 10% ®­îc chuÈn bÞ trong dung dÞch HCl 10% (dung dÞch A). Dung dÞch FeCl3 0,36 M ®­îc chuÈn bÞ trong etanol (dung dÞch B). LÊy 20 ml dung dÞch A vµ 1,6 ml dung dich B cho vµo cèc chÞu nhiÖt, khuÊy ®Òu b»ng m¸y khuÊy tõ thu ®­îc dung dÞch ®ång nhÊt C. Nhá tõng giät dung dÞch NaOH 2M vµo dung dÞch C, khuÊy m¹nh (1000 vßng/phót) ®Õn khi pH dung dÞch b»ng 7, qu¸ tr×nh thñy ph©n diÔn ra thu ®­îc d¹ng sol. Cho bay h¬i etanol ë nhiÖt ®é 80oC trong thêi gian mét giê, sau ®ã ®Ó yªn trong 24 giê ®Ó chuyÓn tõ d¹ng sol sang d¹ng gel mµu cam. Hçn hîp d¹ng gel t¹o thµnh ®­îc läc, röa 5 lÇn b»ng n­íc cÊt ®Ó ®¶m b¶o lo¹i bá hoµn toµn ion Cl- (kiÓm tra b»ng thuèc thö dung dÞch AgNO3) råi sÊy ch©n kh«ng trong 9 giê ë nhiÖt ®é 100oC. S¶n phÈm sau sÊy nung ë c¸c nhiÖt ®é 400; 450 vµ 500oC trong thêi gian 3 giê thu ®­îc vËt liÖu nano TiO2-Fe. 2.3. TÝnh chÊt vµ kh¶ n¨ng ph©n hñy TNT cña vËt liÖu a) TÝnh chÊt cña vËt liÖu D¹ng thï h×nh cña tinh thÓ TiO2 ®­îc x¸c ®inh b»ng ph­¬ng ph¸p ®o phæ nhiÔu x¹ tia X (X-ray) trªn thiÕt bÞ Brucker D8-Advance cña §øc, nguån ph¸t x¹ Cu Kα, kÝnh läc tinh thÓ ®¬n s¾c, ®Öm chuÈn b»ng Al2O3, tèc ®é quay 3,03o/0,5s. 118 Tr. N. TuÊn,…, T. S. H¶i, “ Tæng hîp vËt liÖu nano TiO2 ... nước thải chứa TNT.”
  2. Nghiªn cøu khoa häc c«ng nghÖ Thµnh phÇn nguyªn tè x¸c ®Þnh b»ng ph­¬ng ph¸p ®o phæ t¸n x¹ n¨ng l­îng tia X (EDX). H×nh th¸i häc vËt liÖu kh¶o s¸t b»ng ph­¬ng ph¸p kÝnh hiÓn vi ®iÖn tö truyÒn qua (TEM) trªn thiÕt bÞ JEOL cña NhËt B¶n. b) Kh¶ n¨ng xóc t¸c quang hãa cña vËt liÖu Kh¶ n¨ng xóc t¸c quang hãa cña vËt liÖu nano TiO2-Fe ®­îc ®¸nh gi¸ qua ph¶n øng ph©n hñy TNT trong ®iÒu kiÖn ¸nh s¸ng vïng kh¶ kiÕn. ThÝ nghiÖm ®­îc tiÕn hµnh nh­ sau: Cho 3,5g vËt liÖu nano TiO2 vµo b×nh cÇu chøa 1000 ml dung dÞch TNT nång ®é 38,5 mg/l, pH cña dung dÞch b»ng 4. BËt m¸y khuÊy tõ (tèc ®é 300 vßng/phót) vµ thiÕt bÞ sôc kh«ng khÝ vµo dung dÞch. TiÕn hµnh nhá tõ tõ 12 ml dung dÞch H2O2 vµo dung dÞch. Duy tr× ®iÒu kiÖn thÝ nghiÖm ë nhiÖt ®é vµ ¸nh s¸ng phßng thÝ nghiÖm. Sau 5 giê dõng thÝ nghiÖm, läc bá kÕt tña, thu ®­îc dung dÞch sau ph¶n øng. Nång ®é TNT trong dung dÞch tr­íc vµ sau ph¶n øng ®­îc ®¸nh gi¸ b¸n ®Þnh l­îng b»ng ph­¬ng ph¸p ®o tæng hµm l­îng cacbon h÷u c¬ (TOC) trªn thiÕt bÞ Shimadzu 6800 cña NhËt B¶n. 3. KÕT QU¶ Vµ TH¶O LUËN 3.1. TÝnh chÊt cña vËt liÖu nano TiO2-Fe MÉu nano TiO2-Fe tæng hîp ®­îc sau khi nung ë c¸c nhiÖt ®é 400; 450 vµ 500oC trong 3 giê cã d¹ng bét mµu cam. §Æc tr­ng thµnh phÇn pha vµ cÊu tróc cña vËt liÖu ® thÓ hiÖn trªn h×nh 1. F a c u l t y o f C h e m i s t r y , H U S , V N U , D 8 A D V A N C E - B r u k e r - S a m p l e X B 3 3 0 0 2 9 0 2 2 2 2 8 7 6 5 0 0 0 0 a) 2 4 0 d=3 .513 2 3 0 2 2 0 2 1 0 2 0 0 1 9 0 1 8 0 1 7 0 Lin (Cps) 1 6 0 d=3 .256 1 5 0 d=2.94 3 1 4 0 d=3 .061 1 3 0 d=1.890 1 2 0 d=2.371 1 1 0 1 0 0 d=1.694 d= 1.476 d=2.092 9 0 d=1. 670 d=1. 989 d= 1.62 4 8 0 d= 1.4 49 7 0 6 0 5 0 4 0 3 0 2 0 1 0 0 2 0 3 0 4 0 5 0 6 0 7 0 2 - T h e t a - S c a l e F i le : T u a n m a u X B 3 .r a w - T y p e : 2 T h /T h l o c k e d - S t a r t : 2 0 .0 0 0 ° - E n d : 7 0 . 0 1 0 ° - S t e p : 0 . 0 3 0 ° - S t e p t i m e : 1 . s - T e m p . : 2 5 ° C ( R o o m ) - T i m e S t a r t e d : 1 2 s - 2 - T h e t a : 2 0 . 0 0 0 ° - T h e t a : 1 0 . 0 0 0 ° - C h i : 0 . 0 0 ° - 1 ) L e f t A n g le : 2 4 . 2 0 0 ° - R i g h t A n g l e : 2 6 . 5 7 0 ° - L e f t I n t . : 9 9 . 4 C p s - R i g h t I n t. : 1 0 4 C p s - O b s . M a x : 2 5 . 3 5 2 ° - d ( O b s . M a x ) : 3 . 5 1 0 - M a x I n t . : 2 0 8 C p s - N e t H e i g h t : 1 0 6 C p s - F W H M : 0 . 5 7 1 ° - C h o r d M i d . : 2 0 1 - 0 7 8 - 2 4 8 6 ( C ) - A n a t a s e , s y n - T i O 2 - Y : 9 5 . 8 7 % - d x b y : 1 . - W L : 1 . 5 4 0 6 - T e t r a g o n a l - a 3 . 7 8 4 5 0 - b 3 . 7 8 4 5 0 - c 9 . 5 1 4 3 0 - a l p h a 9 0 . 0 0 0 - b e t a 9 0 . 0 0 0 - g a m m a 9 0 . 0 0 0 - B o d y - c e n t e r e d - I 4 1 / a m d ( 1 4 1 ) - 0 0 - 0 0 1 - 1 2 9 2 ( D ) - R u t i l e - T i O 2 - Y : 2 8 . 5 5 % - d x b y : 1 . - W L : 1 . 5 4 0 6 - T e tr a g o n a l - a 4 . 5 8 0 0 0 - b 4 . 5 8 0 0 0 - c 2 .9 5 0 0 0 - a l p h a 9 0 . 0 0 0 - b e t a 9 0 .0 0 0 - g a m m a 9 0 . 0 0 0 - P r i m i t iv e - P 4 2 /m n m ( 1 3 6 ) - 2 - 6 1 . 8 8 0 4 F a c u l t y o f C h e m is t r y , H U S , V N U , D 8 A D V A N C E - B r u k e r - S a m p le X C 2 2 5 0 2 4 0 2 3 0 2 2 0 2 1 0 2 0 0 1 9 1 8 0 0 b) 1 7 0 d=3.255 d=3.509 d=2.81 4 1 6 0 1 5 0 1 4 0 Lin (Cps) 1 3 0 1 2 0 1 1 0 d=2.36 3 1 0 0 d =1.992 9 0 d=1.887 8 0 d=1.68 8 d=1.62 5 7 0 d=1.4 62 d= 1.363 6 0 5 0 4 0 3 0 2 0 1 0 0 2 0 3 0 4 0 5 0 6 0 7 0 2 - T h e t a - S c a le F ile : T u a n m a u X C 2 . r a w - T y p e : 2 T h / T h l o c k e d - S t a r t : 2 0 . 0 0 0 ° - E n d : 7 0 . 0 1 0 ° - S t e p : 0 . 0 3 0 ° - S t e p t im e : 1 . s - T e m p . : 2 5 ° C ( R o o m ) - T im e S t a r te d : 1 2 s - 2 - T h e t a : 2 0 . 0 0 0 ° - T h e t a : 1 0 . 0 0 0 ° - C h i: 0 . 0 0 ° - 0 3 - 0 6 5 - 1 1 1 9 ( C ) - T it a n iu m O x id e - T i O 2 - Y : 7 2 . 1 6 % - d x b y : 1 . - W L : 1 . 5 4 0 6 - T e tr a g o n a l - a 4 . 5 8 8 0 0 - b 4 . 5 8 8 0 0 - c 2 .9 6 7 0 0 - a lp h a 9 0 . 0 0 0 - b e t a 9 0 . 0 0 0 - g a m m a 9 0 . 0 0 0 - P r im i t iv e - P 4 2 /m n m ( 1 3 6 ) - 2 - 0 0 - 0 0 5 - 0 6 2 8 ( * ) - H a li te , s y n - N a C l - Y : 6 9 . 1 9 % - d x b y : 1 . - W L : 1 . 5 4 0 6 - C u b ic - a 5 . 6 4 0 2 0 - b 5 . 6 4 0 2 0 - c 5 . 6 4 0 2 0 - a l p h a 9 0 . 0 0 0 - b e t a 9 0 . 0 0 0 - g a m m a 9 0 . 0 0 0 - F a c e - c e n t e r e d - F m - 3 m ( 2 2 5 ) - 4 - 1 7 9 . 4 0 1 - 0 7 8 - 2 4 8 6 ( C ) - A n a t a s e , s y n - T iO 2 - Y : 7 5 . 7 2 % - d x b y : 1 . - W L : 1 . 5 4 0 6 - T e t r a g o n a l - a 3 . 7 8 4 5 0 - b 3 . 7 8 4 5 0 - c 9 . 5 1 4 3 0 - a lp h a 9 0 . 0 0 0 - b e t a 9 0 . 0 0 0 - g a m m a 9 0 . 0 0 0 - B o d y - c e n t e r e d - I 4 1 / a m d ( 1 4 1 ) - F a c u l t y o f C h e m i s t r y , H U S , V N U , D 8 A D V A N C E - B r u k e r - S a m p l e X A 4 4 0 0 c) d=2.813 3 0 0 Lin (Cps) d=3.25 1 2 0 0 d=1.991 d=1.626 d=2.523 1 0 0 d=1.40 9 0 2 0 3 0 4 0 5 0 6 0 7 0 2 - T h e t a - S c a l e F ile : T u a n m a u X A 4 .r a w - T y p e : 2 T h /T h lo c k e d - S t a r t : 2 0 .0 0 0 ° - E n d : 7 0 . 0 1 0 ° - S t e p : 0 . 0 3 0 ° - S t e p t im e : 1 . s - T e m p . : 2 5 ° C ( R o o m ) - T i m e S t a r t e d : 1 1 s - 2 - T h e t a : 2 0 . 0 0 0 ° - T h e t a : 1 0 . 0 0 0 ° - C h i: 0 . 0 0 ° - 0 3 - 0 6 5 - 1 1 1 9 ( C ) - T it a n iu m O x id e - T i O 2 - Y : 3 7 . 6 8 % - d x b y : 1 . - W L : 1 . 5 4 0 6 - T e tr a g o n a l - a 4 . 5 8 8 0 0 - b 4 . 5 8 8 0 0 - c 2 .9 6 7 0 0 - a lp h a 9 0 . 0 0 0 - b e t a 9 0 . 0 0 0 - g a m m a 9 0 . 0 0 0 - P r im i t iv e - P 4 2 /m n m ( 1 3 6 ) - 2 - 0 0 - 0 0 5 - 0 6 2 8 ( * ) - H a li te , s y n - N a C l - Y : 8 7 . 3 1 % - d x b y : 1 . - W L : 1 . 5 4 0 6 - C u b ic - a 5 . 6 4 0 2 0 - b 5 . 6 4 0 2 0 - c 5 . 6 4 0 2 0 - a l p h a 9 0 . 0 0 0 - b e t a 9 0 . 0 0 0 - g a m m a 9 0 . 0 0 0 - F a c e - c e n t e r e d - F m - 3 m ( 2 2 5 ) - 4 - 1 7 9 . 4 H×nh 1. Gi¶n ®å nhiÔu x¹ tia X cña mÉu TiO2-Fe nung ë nhiÖt ®é 400oC (a), 450oC (b) vµ 500oC (c). Gi¶n ®å nhiÔu x¹ tia X trªn h×nh 1 cho thÊy, vËt liÖu nano TiO2-Fe khi nung ë nhiÖt ®é 400oC th× ch­a xuÊt hiÖn pha rutile vµ sù h×nh thµnh pha anatase lµ ch­a râ rÖt. ë nhiÖt ®é 500oC (h×nh 1c) th× pha anatase chiÕm chñ yÕu, cã c­êng ®é rÊt m¹nh (kho¶ng 210 cps) t¹i d = 3,513 (25,5o); 2,371 (38o); 1,890 (48o); 1,694 (54o)vµ 1,670 (55o) (h×nh 2b). Ngoµi ra, cßn sù xuÊt hiÖn cña pha rutile, tuy nhiªn sù xuÊt hiÖn nµy kh«ng râ rÖt. Theo [2, 3] khi nung mÉu TiO2 nguyªn chÊt vµ TiO2/SiO2 ë nhiÖt ®é 500oC th× pha rutile ch­a xuÊt hiÖn. §iÒu nµy cã thÓ gi¶i H×nh 2. ¶nh TEM cña mÉu vËt liÖu nano thÝch lµ do viÖc ®­a ion Fe3+ lµm gi¶m nhiÖt ®é TiO2-Fe nung ë nhiÖt ®é 500oC. T¹p chÝ Nghiªn cøu KH&CN qu©n sù, Sè 30 , 04 - 2014 119
  3. Hãa häc chuyÓn pha cña vËt liÖu TiO2 [6] do ®ã ®· xuÊt hiÖn pha rutile trong mÉu TiO2 ë nhiÖt ®é 5000C. H×nh 2 vµ h×nh 3 lµ ¶nh TEM vµ phæ EDX cña mÉu nano TiO2-Fe nung ë nhiÖt ®é 500oC. KÕt qu¶ ¶nh TEM víi ®é phãng ®¹i 105 lÇn cho thÊy sù ph©n bè kÝch th­íc h¹t dao ®éng trong kho¶ng tõ 12 27 nm, c¸c h¹t cã d¹ng xèp vµ c¸c h¹t nhá kÕt khèi víi nhau t¹o thµnh c¸c h¹t cã kÝch th­íc lín h¬n. H×nh 3 vµ b¶ng 1 lµ phæ EDX vµ b¶ng thµnh phÇn nguyªn tè cña mÉu TiO2-Fe nung ë 500oC. Phæ EDX vµ b¶ng thµnh phÇn nguyªn tè cho thÊy sù cã mÆt c¸c nguyªn tè trong mÉu nh­: C, O, Na, Si, Cl, Ti, Fe. Nguyªn tè Ti, Fe vµ O lµ c¸c nguyªn tè ®­a vµo ®Ó tæng hîp vËt liÖu. Sù cã mÆt cña nguyªn tè Na, Cl lµ do qu¸ tr×nh g¹n röa ch­a kü nªn ch­a lo¹i bá hoµn toµn c¸c nguyªn tè nµy. C¸c nguyªn tè C, Si cã trong mÉu cã thÓ do sù nhiÔm t¹p cña qu¸ tr×nh tæng hîp. Hµm l­îng C trong mÉu cao mét phÇn cã thÓ lµ do qu¸ tr×nh g¹n röa ch­a lo¹i bá hÕt etanol dÉn ®Õn qu¸ tr×nh nung etanol bÞ ph©n hñy t¹o thµnh C, phÇn kh¸c lµ do qu¸ tr×nh läc mÉu bÞ lÉn víi giÊy H×nh 3. Phæ EDX cña mÉu vËt liÖu nano läc nªn sau khi nung t¹o ra C. Sù cã mÆt cña c¸c TiO2-Fe nung ë nhiÖt ®é 500oC. nguyªn tè kh«ng mong muèn còng cã thÓ lµ do ®Æc ®iÓm cña kü thuËt EDX, chØ x¸c ®Þnh thµnh phÇn c¸c nguyªn tè trong mét vïng vËt chÊt rÊt nhá trªn bÒ mÆt mÉu nªn ®é chÝnh x¸c cña phÐp ®o nµy kh«ng cao vµ chØ sö dông lµm ph­¬ng ph¸p b¸n ®Þnh l­îng thµnh phÇn c¸c nguyªn tè hãa häc. B¶ng 1. Thµnh phÇn c¸c nguyªn tè trong mÉu vËt liÖu tæng hîp. Nguyªn tè PhÇn tr¨m khèi l­îng PhÇn tr¨m nguyªn tö C 23,57 38,27 O 34,85 42,47 Na 5,21 4,42 Si 0,27 0,19 Cl 0,66 0,36 Ti 33,25 13,53 Fe 2,19 0,77 B¶ng 1 cho thÊy, tû lÖ phÇn tr¨m nguyªn tö gi÷a Fe so víi Ti trong hçn hîp lµ 0,77 : 13,53 (t­¬ng øng tû lÖ Fe : Ti lµ 5,4 : 94,6). KÕt qu¶ nµy còng t­¬ng øng víi tÝnh to¸n lý thuyÕt tû lÖ phÇn tr¨m nguyªn tö gi÷a Fe : Ti = 5 : 95. Nh­ vËy víi ®iÒu kiÖn tæng hîp nh­ trªn ®· chÕ t¹o ®­îc vËt liÖu nano TiO2-Fe trong ®ã tû lÖ phÇn tr¨m nguyªn tö gi÷a Fe vµ Ti lµ 5 : 95 cã thµnh phÇn pha ë d¹ng anatase, kÝch th­íc h¹t tõ 12 27 nm. 3.2. Kh¶ n¨ng ph©n hñy TNT cña vËt liÖu TiO2-Fe tæng hîp KÕt qu¶ kh¶o s¸t nång ®é TNT tr­íc vµ trong qua tr×nh xö lý ®­îc tr×nh bµy trong b¶ng 2. B¶ng 2 cho thÊy khi t¨ng thêi gian ph¶n øng th× gi¸ trÞ TOC gi¶m dÇn tõ 14,8 xuèng 7,3 mg/l sau 60 phót ph¶n øng. TiÕp tôc t¨ng thêi gian ph¶n øng lªn 120; 180; 240; 300 phót gi¸ tÞ TOC gi¶m xuèng t­¬ng øng 7,3; 3,1; 1,6; 0,9 vµ 0,6 mg/l. Nång ®é TNT trong dung dÞch sau c¸c kho¶ng thêi gian nhÊt ®Þnh còng cã sù suy gi¶m, sau 5 giê xö lý nång ®é TNT gi¶m tõ 38,5 mg/l xuèng 0,8 mg/l. B¶ng 2. Nång ®é TNT theo thêi gian ph¶n øng. TT Thêi gian (phót) TOC (mg/l) TNT (mg/l) 1 0 14,8 38,5 2 60 7,3 18,9 3 120 3,1 8,1 4 180 1,6 3,6 5 240 0,9 1,7 6 300 0,6 0,8 TÝnh chÊt quang cña vËt liÖu nano TiO2 kÝch ho¹t trong vïng kh¶ kiÕn cã thÓ gi¶i thÝch lµ do sù t¹o thµnh møc n¨ng l­îng míi do c¸c ion Fe3+ ph©n t¸n trong cÊu tróc m¹ng cña TiO2, møc n¨ng l­îng nµy thÊp h¬n so víi møc n¨ng l­îng ho¹t hãa cña TiO2 nguyªn chÊt (3,3 eV). Nhê vËy, c¸c photon cã b­íc sãng trong vïng kh¶ kiÕn còng cã thÓ kÝch thÝch electron chuyÓn tõ vïng hãa trÞ lªn vïng dÉn t¹o thµnh cÆp lç trèng mang ®iÖn tÝch d­¬ng h+VB vµ c¸c electron quang sinh (e-CB). C¸c lç trèng quang sinh trong 120 Tr. N. TuÊn,…, T. S. H¶i, “ Tæng hîp vËt liÖu nano TiO2 ... nước thải chứa TNT.”
  4. Nghiªn cøu khoa häc c«ng nghÖ m«i tr­êng n­íc sÏ x¶y ra c¸c ph¶n øng ®Ó t¹o thµnh c¸c gèc hidroxyl cßn c¸c electron quang sinh t¸c dông víi oxy trong m«i tr­êng n­íc h×nh thµnh gèc superoxit. TiO2(h+) + H2O → OH* +H+ + TiO2 TiO2(e-) + O2 → TiO2 + O2- Khi cã mÆt chÊt kh¬i mµo ph¶n øng H2O2 th× cã nhiÒu gèc hydroxyl sinh ra do sù khö H2O2 bëi e-CB vµ O2* theo ph¶n øng e-CB + H2O2 → OH- +OH* O2* + H2O2 → OH- + OH* + O2 V× vËy, tèc ®é chuyÓn hãa TNT diÔn ra nhanh h¬n nhiÒu. 4. kÕt luËn B»ng ph­¬ng ph¸p sol-gel ®· tæng hîp ®­îc vËt liÖu nano TiO2 kÝch ho¹t b»ng Fe. VËt liÖu cã mét sè tÝnh chÊt : kÝch th­íc h¹t nano TiO2-Fe trong kho¶ng 12 27 nm, tû lÖ phÇn tr¨m nguyªn tö Fe : Ti = 5 : 95, tinh thÓ TiO2 tån t¹i ë d¹ng anatase, vËt liÖu cã kh¶ n¨ng ph©n hñy n­íc th¶i chøa TNT ë ®iÒu kiÖn ¸nh s¸ng vïng kh¶ kiÕn, sau 5 giê xö lý gi¸ trÞ TOC gi¶m tõ 14,8 xuèng 0,6 mg/l. TµI LIÖU THAM KH¶O [1]. Lª Quèc Trung, TrÇn V¨n Chung, “Khö hîp chÊt trinitrotoluene b»ng bét s¾t kim lo¹i hãa trÞ kh«ng,” T¹p chÝ nghiªn cøu KHKT-CNQS, tr. 91-96, sè 10/3 (2005). [2]. NguyÔn ThÞ H­¬ng, Vò Minh Thµnh, TrÇn §×nh Tu©n, TrÇn S¬n H¶i, ”Tæng hîp compozit TiO2/SiO2 tõ titan isopropanit vµ titan tetraclorua,” T¹p chÝ nghiªn cøu KHKT-CNQS, tr 100-109, sè 22/12 ( 2012). [3]. Nguyen Thi Huong, Vu Minh Thanh, Pham Tuan Anh, Tran Son Hai, “Synthesis of TiO2/SiO2 vµ TiO2/SiO2 composite materials using in nitro toluene contaminated waste water treatment,” T¹p chÝ hãa häc, tr 188-193, sè 51(51A) ( 2013). [4]. NguyÔn ThÞ H­¬ng, Vò Minh Thµnh, Ph¹m TuÊn Anh, TrÇn S¬n H¶I, “Nghiªn cøu chÕ t¹o vËt liÖu nano TiO2/SiO2 vµ TiO2/SiO2/V¶i thñy tinh øng dông xö lý n­íc th¶i chøa chÊt nguy h¹i ®Æc biÖt trong c¸c c¬ së s¶n xuÊt thuèc næ, thuèc phãng,” Kû yÕu héi nghÞ ph¸t triÓn ngµnh c«ng nghiÖp m«i tr­êng, tr. 194 -199 (2013) [5]. S. V. Ingale, P. B. Wagh, A. K. Tripathi, A. S. Dudwadkar, S. S. Gamre, P. T. Rao, I. K. Singh, Satish C. Gupta, “Photo catalylic oxidation of TNT using TiO2-SiO2 nano-composite aerogel catalyst prepared using sol-gel process,” J Sol-Gel Sci Technol 58:682-688 (2011). [6]. M. Pelaez, N .T .Nolan, S.C.Pillai, M.K .Seery , P.Falaras, A.G.Kontos, P. S.M.Dunlop, J.W.J.Hamilton, J.Byrne, K.O’Shea, M.H.Entezari, D.D.Dionysiou, “ A Review on the Visible Light Active Titanium Dioxide Photocatalysis for Environmental Applications,” Applied Catalysis B 125 331– 349 (2012). ABSTRACT Synthesis and application of iron-doped TiO2 nano materials using in nitro toluene contaminated wastewater treatment Iron-Doped TiO2 nano materials are prepared by using the sol-gel methods with the precursor substances of titanium tetrachloride and Iron (III) chloride. The morphology, particles sizes, chemical composition and visible-light photocatalytic activities are characterized by using X-Ray diffraction, SEM, TEM and the decomposition of TNT. The result showed synthesized nano Iron- Doped TiO2 is in anatase form and particles size from 12 to 27 nanometre, molar ratio between Fe and Ti was 5 : 95 and it is able to decompose TNT under visible-light irradiation. Keywords: Fe-Doped TiO2, Decomposition TNT. NhËn bµi ngµy 30 th¸ng 10 n¨m 2013 Hoµn thiÖn ngµy 21 th¸ng 01 n¨m 2014 ChÊp nhËn ®¨ng ngµy 19 th¸ng 03 n¨m 2014 §Þa chØ: * ViÖn C«ng nghÖ, Tæng côc C«ng nghiÖp Quèc phßng ** ViÖn Ho¸ häc - VËt liÖu, ViÖn Khoa häc vµ C«ng nghÖ qu©n sù. SĐT: 0985.620.475. T¹p chÝ Nghiªn cøu KH&CN qu©n sù, Sè 30 , 04 - 2014 121

CÓ THỂ BẠN MUỐN DOWNLOAD

 

Đồng bộ tài khoản