Khóa luận tốt nghiệp ngành Dược học: Nghiên cứu bào chế bột mật ong bằng phương pháp phun sấy

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI

KHOA Y DƯỢC

CAO THỊ HƯỜNG

NGHIÊN CỨU BÀO CHẾ BỘT MẬT ONG BẰNG PHƯƠNG PHÁP PHUN SẤY

KHÓA LUẬN TỐT NGHIỆP ĐẠI HỌC

NGÀNH DƯỢC HỌC

HÀ NỘI - 2018

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI

KHOA Y DƯỢC

CAO THỊ HƯỜNG

NGHIÊN CỨU BÀO CHẾ BỘT MẬT ONG BẰNG PHƯƠNG PHÁP PHUN SẤY

KHÓA LUẬN TỐT NGHIỆP ĐẠI HỌC

NGÀNH DƯỢC HỌC

KHÓA: QH2013.Y

Người hướng dẫn: 1. ThS. Trịnh Ngọc Dương

2. PGS.TS Nguyễn Thanh Hải

HÀ NỘI – 2018

PDF Watermark Remover DEMO : Purchase from www.PDFWatermarkRemover.com to remove the watermark

LỜI CẢM ƠN

Với tất cả sự kính trọng và biết ơn, tôi xin bày tỏ lòng cảm ơn chân thành

nhất tới: thầy giáo PGS.TS. Nguyễn Thanh Hải – Phó chủ nhiệm phụ trách Khoa

Y Dược – Đại học Quốc gia Hà Nội, Chủ nhiệm bộ môn Bào chế và Công nghiệp Dược phẩm - người thầy đã luôn động viên, tận tình hướng dẫn và giúp đỡ tôi trên

con đường học tập, rèn luyện và nghiên cứu khoa học.

Tôi xin gửi lời cám ơn chân thành và sâu sắc đến ThS. Trịnh Ngọc Dương - là người đã trực tiếp hướng dẫn và giúp đỡ, chỉ bảo tôi trong suốt thời gian hoàn

thành khóa luận.

Tôi cũng xin chân thành cảm ơn toàn thể các thầy, cô giáo và các anh chị kỹ

thuật viên bộ môn Bào chế và Công nghiệp Dược phẩm - những người đã hướng dẫn, giúp đỡ và tạo điều kiện thuận lợi cho tôi trong quá trình học tập, thực nghiệm

và nghiên cứu để hoàn thành khóa luận này.

Cuối cùng, tôi xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc tới gia đình, bạn bè và người

thân đã luôn động viên, giúp đỡ tôi trong suốt quá trình học tập và rèn luyện tại

Khoa Y-Dược Đại học Quốc gia Hà Nội.

Hà Nội, ngày 09 tháng 05 năm 2018

Sinh viên

PDF Watermark Remover DEMO : Purchase from www.PDFWatermarkRemover.com to remove the watermark

Cao Thị Hường

MỤC LỤC

ĐẶT VẤN ĐỀ ............................................................................................................ 1

CHƯƠNG 1. TỔNG QUAN ..................................................................................... 2

1.1. Mật ong ............................................................................................................. 2

1.1.1. Khái niệm và nguồn gốc............................................................................. 2

1.1.2. Một số đặc tính vật lí .................................................................................. 2

1.1.3. Thành phần hóa học của mật ong ............................................................... 3

1.1.4. Tác dụng và công dụng của mật ong trong chăm sóc sức khỏe và làm đẹp ... 4

1.1.5. 5–hydroxymethylfurfural (HMF) và các chỉ tiêu đánh giá mật ong .......... 5

1.2. Phun sấy ............................................................................................................ 7

1.2.1. Khái niệm ................................................................................................... 7

1.2.2. Quá trình phun sấy ..................................................................................... 7

1.2.3. Các yếu tố ảnh hưởng đến quá trình phun sấy ........................................... 8

1.2.4. Ưu, nhược điểm của phun sấy .................................................................... 8

1.2.5. Ứng dụng của phun sấy .............................................................................. 9

1.3. Phương pháp tối ưu hóa bề mặt đáp ứng (RSM) .............................................. 9

1.3.1. Định nghĩa tối ưu hóa ................................................................................. 9

1.3.2. Thiết kế thí nghiệm ................................................................................... 10

1.3.3. Một số thiết kế thí nghiệm thường dùng .................................................. 11

1.3.4. Tối ưu hóa bằng phân tích mặt đáp .......................................................... 13

1.4. Các nghiên cứu về bột mật ong phun sấy ....................................................... 14

1.4.1. Nghiên cứu trong nước ............................................................................. 14

1.4.2. Các nghiên cứu ngoài nước ...................................................................... 14

CHƯƠNG 2 : ĐỐI TƯỢNG VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU ................ 18

2.1. Nguyên liệu, trang thiết bị nghiên cứu ........................................................... 18

PDF Watermark Remover DEMO : Purchase from www.PDFWatermarkRemover.com to remove the watermark

2.1.1. Nguyên liệu .............................................................................................. 18

2.1.2. Thiết bị dụng cụ ........................................................................................ 18

2.2. Phương pháp nghiên cứu ................................................................................ 19

2.2.1. Phương pháp đánh giá hàm lượng nước và HMF trong mẫu mật ong nguyên liệu được sử dụng .................................................................................. 19

2.2.2. Phương pháp bào chế ............................................................................... 21

2.2.3. Phương pháp đánh giá tiêu chuẩn chất lượng .......................................... 22

2.2.4. Thiết kế thí nghiệm và tối ưu hóa công thức phun sấy và các thông số kỹ thuật trong quá trình phun. ................................................................................. 23

2.2.5. Phương pháp xử lý số liệu ........................................................................ 24

CHƯƠNG 3 : THỰC NGHIỆM, KẾT QUẢ VÀ BÀN LUẬN ........................... 25

3.1. Kết quả đánh giá hàm lượng nước và hàm lượng HMF trong mẫu mật ong nguyên liệu sử dụng. .............................................................................................. 25

3.2. Lựa chọn chất mang sử dụng trong công thức bào chế .................................. 25

3.3. Kết quả khảo sát sơ bộ các yếu tố đầu vào, khoảng biến thiên cho các thông số của dịch phun sấy .............................................................................................. 26

3.3.1. Khảo sát ảnh hưởng của nhiệt độ đến hiệu suất phun sấy, độ ẩm và hàm lượng HMF có trong bột phun sấy ..................................................................... 26

3.3.2. Khảo sát tốc độ phun sấy đến hiệu suất, độ ẩm, hàm lượng HMF của bột mật ong ............................................................................................................... 27

3.3.3. Khảo sát tỷ lệ hàm lượng chất rắn trong dịch phun sấy lên hiệu suất, độ ẩm, hàm lượng HMF của bột mật ong ............................................................... 28

3.3.4. Khảo sát tỷ lệ phối hợp của tá dược chất mang với mật ong trong dịch phun sấy .............................................................................................................. 29

3.4. Tối ưu hóa công thức phun sấy và các thông số kỹ thuật trong quá trình phun. . 30

3.4.1. Thiết kế thí nghiệm và xử lý kết quả: ....................................................... 30

3.4.2. Phân tích các yếu tố ảnh hưởng thông qua mặt đáp ................................. 35

3.4.3. Lựa chọn công thức tối ưu để bào chế ..................................................... 40

KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ ................................................................................ 42

PDF Watermark Remover DEMO : Purchase from www.PDFWatermarkRemover.com to remove the watermark

TÀI LIỆU THAM KHẢO

DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU, CÁC CHỮ VIẾT TẮT

Ký hiệu Nội dung

ORAC Năng suất hấp thụ gốc oxy

DĐVN Dược điển Việt Nam

MD Maltodextrin

ANN Mạng nơ ron nhân tạo

HMF 5-hydro methyl fufural

Phương pháp tối ưu hóa bề mặt đáp ứng RSM

Kích thước tiểu phân KTTP

NSX Nhà sản xuất

AOA Hoạt tính chống oxy hóa

TPC Hàm lượng phenol tổng

TCVN Tiêu chuẩn Việt Nam

PDF Watermark Remover DEMO : Purchase from www.PDFWatermarkRemover.com to remove the watermark

GA Gôm Arabic

DANH MỤC CÁC BẢNG, BIỂU

Tên bảng Trang STT

Nguyên liệu sử dụng trong nghiên cứu 18 Bảng 2.1

25 Bảng 3.1 Kết quả đánh giá hàm lượng nước và HMF trong mẫu mật ong nguyên liệu

26 Bảng 3.2 Kết quả khảo sát ảnh hưởng của nhiệt độ lên hiệu suất phun sấy và hàm lượng HMF

27 Bảng 3.3 Kết quả khảo sát ảnh hưởng của tốc độ phun lên hiệu suất và hàm lượng HMF

Kết quả khảo sát ảnh hưởng của tỷ lệ nước/ chất rắn trong 28 Bảng 3.4 dịch phun lên hiệu suất và hàm lượng HMF

Kết quả khảo sát ảnh hưởng của tỷ lệ tá dược/ mật ong đến 29 Bảng 3.5 hiệu suất và hàm lượng HMF

Kí hiệu và các mức của biến độc lập 31 Bảng 3.6

Kí hiệu và các mức của biến phụ thuộc 31 Bảng 3.7

Thí nghiệm thiết kế Bảng 3.8 32

Kết quả đánh giá hiệu suất, độ ẩm và hàm lượng HMF trong 33 Bảng 3.9 bột mật ong theo thí nghiệm thiết kế

34 Bảng 3.10 Giá trị dữ liệu phân tich ANOVA của các biến đầu ra.

35 Bảng 3.11 Ảnh hưởng của các biến độc lập và các biến phụ thuốc

PDF Watermark Remover DEMO : Purchase from www.PDFWatermarkRemover.com to remove the watermark

Kết quả tối ưu hóa bằng phần mềm INFormv3.2 Bảng 3.12 40

DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ, ĐỒ THỊ

STT Tên hình vẽ, đồ thị Trang

Hình 1.1 6

Chuỗi phản ứng hóa học tạo thành HMF: fructopyranose (1), fructofuranose (2), hai giai đoạn trung gian của quá trình khử nước (3 và 4), HMF (5).

Hình 2.1 22 Sơ đồ quy trình bào chế bột mật ong phun sấy

Hình 3.1 35

Mặt đáp biểu diễn sự ảnh hưởng của tỷ lệ tá dược / mật ong và tỷ lệ nước/ chất rắn lên hiệu suất phun sấy trong trường hợp sử dụng chất mang là maltodextrin.

Hình 3.2 36

Mặt đáp biểu hiện sự ảnh hưởng của tốc độ bơm và nhiệt độ lên hiệu suất phun sấy trong trường hợp chất mang là maltodextrin

Hình 3.3 37

Mặt đáp thể hiện ảnh hưởng của nhiệt độ và tỷ lệ nước/ chất rắn trong dịch phun lên hiệu suất phun với gôm arabic ( cố định các yếu tố còn lại tại tâm)

Hình 3.4 Ảnh hưởng nhiệt độ, tỷ lệ nước/ chất rắn trong dịch phun lên 38

độ ẩm của khối bột khi phun với gôm arabic.

39

Hình 3.5 Ảnh hưởng nhiệt độ, tỷ lệ nước/ chất rắn trong dịch phun lên độ ẩm của khối bột khi phun với maltodextrin.

Hình 3.6 39 Mặt đáp thể hiện ảnh hưởng của tỷ lệ nước/ chất rắn và nhiệt độ lên hàm lượng HMF

Hình 3.7 39 Mặt đáp thể hiện ảnh hưởng của tốc độ bơm, nhiệt độ đầu vào lên hàm lượng HMF

PDF Watermark Remover DEMO : Purchase from www.PDFWatermarkRemover.com to remove the watermark

Hình 3.8 Hình ảnh bột mật ong phun sấy 41

ĐẶT VẤN ĐỀ

Mật ong là một sản phẩm tự nhiên được sử dụng phổ biến trong suốt lịch sử

nhân loại. Trong y học cổ truyền, mật ong là một loại dược liệu quý với vị ngọt, tính cam, bình; quy vào các kinh phế, tỳ, đại trường. Mật ong được sử dụng phổ biến

trong các bài thuốc dân gian như trị ho (chanh đào, quất, mật ong), bài thuốc hỗ trợ tiêu hóa (mật ong, nghệ) với công dụng như bổ sung dinh dưỡng, tăng cường sức đề

kháng, làm đẹp, hỗ trợ tiêu hóa [2]. Thông qua những báo cáo lâm sàng gần đây cho

thấy, có rất nhiều bằng chứng khoa học đã chứng minh tác dụng của mật ong như

chống viêm, kháng khuẩn, hỗ trợ làm nhanh lành vết thương[13, 35]. Đó cũng là

tiền đề cho sự ra đời hàng loạt các sản phẩm thuốc, thực phẩm chức năng, mỹ phẩm có nguồn gốc từ mật ong ở trong lẫn ngoài nước.

Một vấn đề lớn gặp phải là mật ong dạng lỏng có độ nhớt cao làm cho việc

sử dụng và bảo quản gặp rất nhiều khó khăn. Bên cạnh đó, sự xuất hiện của nước

trong mật ong tạo điều kiện dễ dàng cho nấm men và vi khuẩn phát triển. Mật ong ở

dạng bột có thể khắc phục những vấn đề này, tăng cường độ ổn định, kéo dài thời

gian bảo quản và do đó, có tiềm năng thương mại hóa tốt trong ngành thực phẩm và

chế biến dược phẩm. Bột mật ong sử dụng vẫn giữ được hương vị, màu sắc, mùi

thơm, chất lượng, trong khi hiện tượng biến tính bởi nhiệt gặp phải khi sử dụng mật

ong dạng lỏng. Ngoài ra, bột mật ong cũng đã được sử dụng trong ngành mỹ phẩm

chăm sóc da và tóc [44]. Hiện nay, các nghiên cứu trong nước về mật ong tương đối

nhiều. Tuy nhiên, chưa có bất kì nghiên cứu nào khai thác về đề tài bào chế mật ong dưới dạng bột [3,5].

Do vậy, việc nghiên cứu phát triển mật ong dạng bột là rất cần thiết, thực

tiễn, có ý nghĩa quan trọng và tiềm năng ứng dụng rất cao. Với mong muốn khắc

phục những khó khăn do độ nhớt cao của mật ong dạng lỏng gây ra, đồng thời nâng

cao độ ổn định của mật ong trong quá trình sử dụng và bảo quản, thêm vào đó mật ong ở dạng bột cũng có thể đóng vai trò như một dược liệu sử dụng trong công nghệ bào chế, chúng tôi tiến hành “Nghiên cứu bào chế bột mật ong bằng phương pháp phun sấy” với mục tiêu :

1

PDF Watermark Remover DEMO : Purchase from www.PDFWatermarkRemover.com to remove the watermark

1. Khảo sát xây dựng công thức cho bột mật ong phun sấy và đánh giá một số đặc tính của bột phun sấy. Tối ưu hóa công thức bào chế cho bột mật ong phun sấy dựa trên 1 số chỉ tiêu.

CHƯƠNG 1. TỔNG QUAN

1.1 . Mật ong 1.1.1. Khái niệm và nguồn gốc

Mật ong là chất ngọt tự nhiên do loài ong (apis) tạo ra, có giá trị dinh dưỡng

cao. Ong lấy mật hoa hoặc dịch ngọt tiết ra từ cây hoặc dịch tiết của côn trùng, sau đó chuyển hóa bằng cách kết hợp với những chất đặc biệt trong cơ thể, tích lũy, tách

nước, và lưu giữ trong tổ [1].

1.1.2. Một số đặc tính vật lí 1.1.2.1. Màu sắc

Màu sắc là một trong những yếu tố quan trọng nhất trong việc đánh giá chất lượng của mật ong. Nguồn gốc mật ong, thành phần khoáng chất, hàm lượng hóa

học và nhiệt độ đều có thể ảnh hưởng đến màu sắc. Các thành phần tạo màu cho

mật ong bao gồm các chất màu thực vật, như chất diệp lục, carotene, xanthophylls

và sắc tố màu vàng xanh [2, 20, 22].

1.1.2.2. Tỷ trọng

Tỷ trọng của mật ong phụ thuộc vào hàm lượng nước có trong mật ong, dao

động từ 1,40 đến 1,45 [2, 3].

1.1.2.3. Độ nhớt

Mật ong là chất lỏng có độ nhớt cao nhớt. Độ nhớt của nó phụ thuộc vào

từng loại mật ong và sẽ thay đổi tùy theo tỷ lệ các thành phần của nó và điều kiện

môi trường, đặc biệt là hàm lượng nước và nhiệt độ [2].

Độ nhớt của mật ong ảnh hưởng rất nhiều đến quá trình sử dụng . Mật ong

có chất lượng cao thường đặc và nhớt. Nếu hàm lượng nước cao, mật ong sẽ trở nên

ít nhớt hơn. Các loại protein, tỷ lệ hàm lượng fructose cũng làm tăng độ nhớt của mật ong [24].

1.1.2.4. Tính hút ẩm

Tính hút ẩm đặc trưng cho khả năng hấp thụ và giữ độ ẩm từ môi trường. Đối

với mật ong, đặc tính này có được chủ yếu là do nồng độ cao của fructose [26].

2

PDF Watermark Remover DEMO : Purchase from www.PDFWatermarkRemover.com to remove the watermark

Mật ong bình thường có hàm lượng nước từ 18,8% trở xuống sẽ hấp thụ độ ẩm từ không khí có độ ẩm trên 60%. Do đó, trong quá trình chế biến hay bảo quản, đặc tính hút ẩm này có thể gây ra nhiều khó khăn [33].

1.1.3. Thành phần hóa học của mật ong

Thành phần của mật ong tương đối biến thiên và chủ yếu phụ thuộc vào

nguồn hoa. Tuy nhiên, một số yếu tố bên ngoài cũng đóng vai trò nhất định, như các

nhân tố môi trường và cách thức chế biến. Có ít nhất 181 hợp chất trong mật ong đã được xác định [17].

1.1.3.1 Thành phần carbohydrat

Mật ong chủ yếu là carbohydrat, chiếm khoảng 95% trọng lượng khô. Nhiều loại disaccharides và trisaccharides khác nhau được báo cáo và mô tả bởi Moreira

và De Maria (2001). Một vài trong số đó không tìm thấy trong mật hoa nhưng được

hình thành dưới tác động của các enzym trong nước bọt của ong trong môi trường

acid [17, 34].

- Glucose: Chiếm 50% tổng số đường trong mật ong và 35% khối lượng toàn

phần

- Fructose: Chiếm khoảng 38,5% khối lượng mật ong. Đường fructose khó kết tinh, loại mật ong có hàm lượng đường frutose cao sẽ bảo quản được lâu hơn

mà vẫn duy trì ở thể lỏng.

- Sacarose: Chiếm khoảng 2%, mật ong đang trong giai đoạn trung gian có thể

chứa tới 6% sacarose [14, 34, 43].

1.1.3.2 Protein, enzyme và amino acid

Mật ong chứa khoảng 0,5% protein, chủ yếu là các enzyme và các acid amin

tự do. Ba loại enzym chính ở trong mật ong bao gồm diastase (amylase), có khả

năng phân huỷ tinh bột hoặc glycogen thành các đơn vị đường nhỏ hơn; invertase

(sucrase, α-glucosidase) có khả năng phân huỷ sucrose thành fructose và glucose;

và glucose oxidase xúc tác quá trình sản sinh hydrogen peroxide và acid gluconic từ

glucose [15].

3

PDF Watermark Remover DEMO : Purchase from www.PDFWatermarkRemover.com to remove the watermark

Amino acid trong mật ong chiếm 1% về khối lượng. Hàm lượng acid amin tự do trong mật ong tương ứng là từ 10 đến 200 mg/100 g, chủ yếu là proline, tương ứng với khoảng 50% tổng số acid amin tự do. Ngoài ra, còn có 26 acid amin khác trong mật ong, tỷ lệ của chúng phụ thuộc vào nguồn gốc của mật hoa hay dịch ngọt. Vì phấn hoa là nguồn gốc chính của các acid amin mật ong, nên đại diện các acid amin của mật ong có thể coi là đặc trưng của nguồn gốc thực vật [23].

1.1.3.3 Vitamin, khoáng chất và nguyên tố vi lượng

Thành phần các nguyên tố vi lượng và nồng độ khoáng chất có trong mật

ong phụ thuộc vào nguồn gốc thực vật và địa chất.

Các nguyên tố vi lượng: Al, Ba, Sr, Bi, Cd, Hg, Pb, Sn, Te, Tl, W, Sb, Cr,

Ni, Ti, V, Co và Mo.

Khoáng chất: P, S, Ca, Mg, K, Na, Zn, Fe, Cu và Mn.

Hàm lượng vitamin trong mật ong thấp, bao gồm thiamin (B1), riboflavin (B2), niacin (B3), acid pantothenic (B5), pyridoxine (B6),acid folic (B9), acid

ascorbic (C) và phylloquinon (K)...[14, 15].

1.1.3.4 Polyphenols

Mật ong có chứa khoảng 0,1% - 0,5% các hợp chất phenolic chịu trách nhiệm về các chất chống oxy hoá, kháng khuẩn, kháng virut, chống ung thư, và

nhiều hoạt động sinh học khác [9].

Hoạt tính chống oxy hoá của polyphenol mật ong có thể được đo trên ống

nghiệm (in vitro) bằng cách so sánh khả năng hấp thu gốc oxy (ORAC) với tổng

nồng độ phenolic [9, 18, 19, 38].

1.1.3.5 Hợp chất tạo hương

Hương vị mật ong là một tiêu chuẩn chất lượng quan trọng được áp dụng

trong ngành công nghiệp thực phẩm và cũng là tiêu chí lựa chọn của người tiêu

dùng. Hơn 500 hợp chất khác nhau đã được xác định trong thành phần dễ bay hơi

của mật ong có nguồn gốc từ các loại hoa khác nhau, bao gồm nhiều monoterpene,

diterpene, sesquiterpene và terpenoid, acid béo, rượu, ceton và aldehyde [32].

1.1.4. Tác dụng và công dụng của mật ong trong chăm sóc sức khỏe và làm đẹp

1.1.4.1 Tác dụng dinh dưỡng

Mật ong là một thực phẩm dinh dưỡng có tác dụng thay thế đường nhằm cung cấp năng lượng, bổ sung dinh dưỡng, tăng cường sức đề kháng, phòng chống nhiễm khuẩn cho cơ thể [2].

1.1.4.2 Tác dụng chống oxi hóa

Các acid phenolic và flavonoid có trong mật ong đóng vai trò quan trọng đối với

4

PDF Watermark Remover DEMO : Purchase from www.PDFWatermarkRemover.com to remove the watermark

khả năng chống oxi hóa. Mật ong sử dụng một mình hoặc phối hợp có khả năng phòng chống và ngăn ngừa một số bệnh như xơ vữa động mạch và ung thư [10, 38, 41].

1.1.4.3 Tác dụng kháng khuẩn

Mật ong có tác dụng kháng khuẩn là nhờ sự có mặt của glucose oxidase, áp

suất thẩm thấu cao, pH acid, và sự có mặt của nhiều chất có tác dụng kháng khuẩn.

Mật ong có phổ kháng khuẩn rộng, được chứng minh là có khả năng ức chế hơn 80 loại vi khuẩn, ví dụ như S. aureus, Enterococcus kháng vancomycin, và P.

Aeruginosa [28, 38].

1.1.4.4 Tác dụng dưỡng da

Mật ong được kí hiệu trong Danh mục Thành phần Mỹ phẩm Quốc tế

(INCI) dưới tên gọi "Honey" hoặc "Mel" (số CAS 8028-66-8), và được xếp vào

nhóm làm mềm da / làm ẩm / dưỡng ẩm. Tác dụng dưỡng ẩm của mật ong chủ yếu

liên quan đến hàm lượng fructose và glucose cao, có khả năng tạo liên kết hydro với nước từ đó duy trì độ ẩm của lớp sừng. Khả năng tái tạo da xuất phát từ sự có mặt

các acid amin (chủ yếu là proline), và các acid hữu cơ (chủ yếu là acid gluconic).

Mật ong thường được sử dụng trong mỹ phẩm với tỷ lệ từ 1 - 10% [25].

1.1.4.5 Tác dụng dưỡng tóc

Mật ong tỉ lệ 3 – 20% trong dầu gội đầu làm giảm tóc rối, giúp tóc suôn

mượt, giữ độ ẩm và dễ chải. Nhờ đặc tính kháng khuẩn và chống nấm, mật ong

cũng được sử dụng để trị gàu [29].

1.1.4.6 Tá dược làm ngọt và bảo quản

Với thành phần chủ yếu là đường, mật ong được sử dụng như một loại tá

dược làm ngọt hoặc bảo quản trong một số công thức bào chế.

1.1.5. 5–hydroxymethylfurfural (HMF) và các chỉ tiêu đánh giá mật ong 1.1.5.1 Hình thức cảm quan

Mật ong là chất lỏng đặc sánh, hơi trong, màu vàng nhạt hoặc vàng cam đến

nâu hơi vàng, mùi thơm, vị rất ngọt. Khi để lâu hoặc để lạnh trong mật ong sẽ có những tinh thể dạng hạt dần dần tách ra [6].

1.1.5.2 Hàm lượng nước

Hàm lượng nước trong mật ong không quá 20% [6].

1.1.5.3 5–hydroxymethylfurfural (HMF)

5

PDF Watermark Remover DEMO : Purchase from www.PDFWatermarkRemover.com to remove the watermark

5-Hydroxymethylfurfural (5-HMF) là một hợp chất furan vòng được hình thành từ quá trình dehydrat hoá đường trong môi trường acid, là sản phẩm trung

gian của phản ứng Maillard. Trên thực tế, các sản phẩm nước ngọt và một số thuốc,

thực phẩm chức năng có tỷ lệ đường cao đều là những sản phẩm có nguy cơ chứa 5-

HMF với hàm lượng lớn, nồng độ của nó cũng tăng lên do nhiệt độ hoặc thời gian

bảo quản dài [11].

Hình 1.1: Chuỗi phản ứng hóa học tạo thành HMF: fructopyranose (1),

fructofuranose (2), hai giai đoạn trung gian của quá trình khử nước (3, 4),

HMF (5) [11].

Mật ong là một sinh phẩm chứa thành phần chủ yếu là đường. Do đó, HMF

đóng vai trò như một chỉ số được công nhận liên quan đến chất lượng của mật ong.

Một số yếu tố ảnh hưởng đến sự hình thành HMF ở mật ong trong bao gồm: việc sử

dụng các hộp kim loại và các đặc tính hóa lý (độ pH, độ acid và hàm lượng khoáng

chất) của mật ong, nguồn hoa của mật ong, độ ẩm, nhiệt độ.

Codex Alime Ntarius (2000) đã xác định rằng hàm lượng HMF của mật ong

sau khi chế biến và / hoặc pha trộn không được cao hơn 80 mg/ kg. Tuy nhiên, theo

tiêu chuẩn Châu Âu (Liên minh châu Âu năm 2002) đề xuất giới hạn dưới 40 mg/ kg trừ những trường hợp ngoại lệ sau: giới hạn 80 mg/ kg được phép cho mật ong

bắt nguồn từ các nước nhiệt đới, giới hạn 15 mg/ kg đối với mật ong có nồng độ

enzym thấp [8].

Theo tiêu chuẩn quốc gia (TCVN 5267-1:2008) hàm lượng HMF của mật ong sau khi chế biến và/ hoặc trộn không được lớn hơn 40 mg/ kg. Tuy nhiên, trong trường hợp mật ong nói rõ có nguồn gốc từ các nước hoặc khu vực nhiệt đới, thì hỗn hợp của các loại mật ong này có hàm lượng hydroxymetylfurfural không được

lớn hơn 80 mg/ kg [6].

6

PDF Watermark Remover DEMO : Purchase from www.PDFWatermarkRemover.com to remove the watermark

HMF ở nồng độ cao có độc tính tế bào, gây kích ứng mắt, đường hô hấp trên, da và màng nhầy, nguy cơ gây đột biến gen, phá vỡ hoạt động của AND và gây rối

loạn chức năng gan. Chính vì vậy mà việc đánh giá hàm lượng HMF cho bột mật

ong phun sấy là một bước quan trọng trong đánh giá chất lượng bột [8].

1.2. Phun sấy

1.2.1. Khái niệm

Phun sấy là một phương pháp có thể áp dụng với nhiều chất, cả với những

chất nhảy cảm với nhiệt. Sản phẩm tạo thành là vi cầu, vi nang. Do là một quá trình

khép kín nên phương pháp này có thể áp dụng đối với những cơ sở đạt tiêu chuẩn GMP và sản xuất thuốc vô trùng. Ngoài ứng dụng trong dược phẩm, phun sấy còn

được sử dụng rộng rãi trong công nghệ thực phẩm và sản xuất hương liệu [16].

1.2.2. Quá trình phun sấy

Quá trình phun sấy gồm 3 giai đoạn cơ bản:

- Giai đoạn thứ nhất: Sự phân tán dung dịch thành tiểu phân mù. - Giai đoạn thứ hai: Phun dung dịch thành tiểu phân đồng thời với một dòng

khí nóng, tiểu phân tiếp xúc với khí nóng và có sự bốc hơi dung môi.

- Giai đoạn thứ ba: Tách tiểu phân rắn từ dòng khí và tập trung các hạt này

trong các phòng chứa.

Thông thường, một máy phun sấy bao gồm một khoang chứa dịch phun, vòi

phun hoặc bộ phận phun quay, bộ phận làm nóng không khí. Bộ phận phun quay sử

dụng lực li tâm để tạo giọt phun. Bộ phận phun nén sử dụng lực nén để đẩy dịch

phun ra vòi phun. Dịch phun được đưa ra đầu phun, tại đây tạo thành luồng khí

phun tốc độ cao tạo ra các giọt phun nhỏ li ti. Cả dịch phun và luồng khí nóng đi

qua buồng sấy. Sau đó, cyclon sẽ tách bột tạo thành ra khỏi không khí vào khoang

thu hồi sản phẩm.

Bước đầu tiên là chế tạo một hỗn hợp đồng nhất dược chất và tá dược. Dược

chất có thể được phân tán dưới dạng dung dịch, hỗn dịch hoặc nhũ tương. Hỗn hợp này được phun vào môi trường làm khô, thường là không khí hoặc một vài khí trơ nếu hỗn hợp phun sấy có chứa dung môi hữu cơ. Dung môi được bốc hơi để tạo thành dạng thuốc rắn.

Mỗi giọt nhỏ được phun sấy sẽ hình thành một tiểu phân, kích thước tiểu

phân được quyết định bởi kích cỡ giọt phun, các thành phần chất rắn trong dịch

phun và tỷ trọng của tiểu phân rắn tạo thành. Giọt phun có thời gian lưu trú trong

7

PDF Watermark Remover DEMO : Purchase from www.PDFWatermarkRemover.com to remove the watermark

máy phun sấy rất ngắn (tính bằng giây), do đó giảm thiểu sự phân hủy của các thành phần nhảy cảm với nhiệt. Ngoài ra, dược chất chịu nhiệt độ thấp hơn nhiều nhiệt độ

ở vùng sấy do tác dụng làm mát của dung môi hữu cơ bị bốc hơi. Đối với một công

thức và quá trình bào chế nhất định, hàm lượng chất rắn và mật độ khối bột tạo

thành là hằng định trong một số lô sản xuất và giữa các lô khác nhau. Sự phân bố

kích thước tiểu phân ban đầu được quyết định bởi sự phân bố kích thước của các giọt phun. Vì vậy, ta có thể thu được các tiểu phân phun sấy có khoảng phân bố

kích thước hẹp khi đầu phun được thiết kế tốt và kiểm soát tốt các thông số của quá

trình phun như tốc độ phun, kích cỡ vòi phun, nhiệt độ trong buồng sấy và khoang thu hồi sản phẩm cũng như kích cỡ của hai khoang này.

Có thể cải thiện chất lượng của sản phẩm phun sấy thu được khi thêm chất

dẻo thúc đẩy quá trình đông tụ polyme, hình thành lớp màng mỏng, hình thành dạng

cầu và bề mặt phẳng, nhẵn [16].

1.2.3. Các yếu tố ảnh hưởng đến quá trình phun sấy 1.2.3.1. Nồng độ chất khô của dung dịch - Nồng độ cao: Giảm được thời gian bốc hơi của dung dịch nhưng lại tăng độ nhớt

của nguyên liệu, gây khó khăn cho quá trình phun sấy.

- Nồng độ thấp: Tốn nhiều thời gian và năng lượng cho quá trình phun sấy. 1.2.3.2. Nhiệt độ sấy

Đây là yếu tố ảnh hưởng quyết định đến độ ẩm của sản phẩm sau khi sấy phun.

Khi cố định thời gian sấy, độ ẩm của bột sản phẩm sẽ giảm đi nếu ta tăng nhiệt độ

sấy. Tuy nhiên việc gia tăng nhiệt độ cao có thể gây phân hủy một số cấu tử trong

nguyên liệu nhảy cảm với nhiệt và làm tăng mức tiêu hao năng lượng cho toàn bộ

quá trình.

1.2.3.3 Kích thước, số lượng và quỹ đạo chuyển động của các hạt nguyên liệu

trong buồng sấy

Ngoài ra, các yếu tố khác cũng ảnh hưởng đến quá trình sấy phun là tốc độ bơm

nguyên liệu, lưu lượng không khí nóng vào buồng và kích thước buồng sấy [16].

1.2.4. Ưu, nhược điểm của phun sấy 1.2.4.1 Ưu điểm

Quá trình phun sấy là một quá trình liên tục.

- Các tính chất vật lý của sản phẩm chính như hình dạng, kích thước, độ ẩm và độ trơn chảy có thể kiểm soát thông qua việc lựa chọn máy móc và các thao

8

PDF Watermark Remover DEMO : Purchase from www.PDFWatermarkRemover.com to remove the watermark

tác của quá trình.

- Quá trình phun sấy thực tế gần như tức thì vì phần lớn sự bay hơi xảy ra trong một thời gian rất ngắn. Do đó, nó phù hợp với sản phẩm nhạy cảm với

nhiệt.

- Hạn chế nhiễm tạp vào các sản phẩm do ăn mòn thiết bị vì sự tiếp xúc giữa thiết bị và nguyên liệu là nhỏ nhất so với các phương pháp tạo hạt khác.

1.2.4.2 Nhược điểm

Như tất cả các quá trình nghiền khác, phun sấy cũng có những hạn chế sau:

- Không phù hợp cho bào chế các hạt có kích thước lớn hơn 200 mm - Hiệu quả sử dụng nhiệt thấp vì khí thải ra có chứa nhiệt, nhiệt này yêu cầu

phải có một máy chuyển đổi nhiệt thay thế để loại bỏ.

1.2.5. Ứng dụng của phun sấy 1.2.5.1 Tạo hạt

Tạo hạt có kích thước đồng đều, hình cầu, tỷ trọng thấp và chịu nén tốt. Do

đó sử dụng bào chế các tá dược dập thẳng.

1.2.5.2 Thay đổi thuộc tính pha rắn

Tạo ra các tiểu phân hình cầu trơn chảy chịu nén tốt dùng dập thẳng, cấu trúc

hạt xốp nên làm tăng độ tan và tốc độ hòa tan của dược chất, làm tăng tỷ lệ và tính

ổn định của dạng vô định hình do kết hợp với các chất mang ổn định [16].

Ngoài ra phun sấy còn được ứng dụng trong bào chế vi nang, bào chế

liposome và thiết kế dạng thuốc xông hít.

1.3. Phương pháp tối ưu hóa bề mặt đáp ứng (RSM)

Phương pháp đáp ứng bề mặt (Response surface methodology: RSM) được

phát triển từ những năm 50 của thế kỉ trước bởi nhà khoa học Box và đồng sự [21].

1.3.1. Định nghĩa tối ưu hóa

Tối ưu hoá một công thức hay quy trình bào chế là việc tìm công thức, thông số (hay điều kiện tiến hành) của quy trình để sản phẩm làm ra đạt chất lượng tốt nhất trong giới hạn mong muốn của người làm thí nghiệm [37].

9

PDF Watermark Remover DEMO : Purchase from www.PDFWatermarkRemover.com to remove the watermark

Việc tối ưu hoá các công thức hay quy trình bào chế một cách đầy đủ nhiều khi đòi hỏi một khối lượng công việc khổng lồ mà các phương pháp tiến hành thí nghiệm cổ điển không thể giải quyết được.

Theo lý thuyết hệ thống, một hệ thống có thể xem như là một tiến trình chuyển

đổi từ đầu vào (input) thành đầu ra (output). Trên thực tế, chất lượng của đầu ra

không những bị ảnh hưởng bởi đầu vào mà còn có nhiều yếu tố khác có thể không

được biết. Do đó, có thể sử dụng các yếu tố được biết, điều khiển được và có ảnh hưởng đến tiến trình để tối ưu hoá.

Như vậy, để tối ưu hoá phải mô tả được mối quan hệ giữa biến đầu ra và biến

đầu vào. Công việc này khá phức tạp bởi vì không chỉ có những biến đầu vào được

đưa vào nghiên cứu mới ảnh hưởng đến giá trị của biến đầu ra mà còn nhiều yếu tố

khác mà người làm thí nghiệm không thể kiểm soát hết được [37].

Có hai cách chính để mô tả quan hệ giữa biến đầu ra và biến đầu vào:

- Dùng mô hình (phương trình) toán học: Đây là cách mô tả đơn giản và dễ hiểu nhất. Phương trình thường có dạng đa thức có bậc ≤ 2 và được gọi là

phương trình hồi quy.

- Dùng mạng neuron nhân tạo (Artificial Neural Network - ANN).

Dù sử dụng phương pháp nào, để mô tả chính xác mối quan hệ trên, cần phải

tiến hành trước một số thí nghiệm và các thí nghiệm này phải được thiết kế một

cách khoa học.

1.3.2. Thiết kế thí nghiệm

1.3.2.1 Định nghĩa

Phương pháp thiết kế thí nghiệm được Fisher đưa ra lần đầu tiên vào năm

1926, sau đó được Box, Hunter, Scheffé, Tagushi và các tác giả khác phát triển và

hoàn thiện.

Thiết kế thí nghiệm là phương phương pháp lập kế hoạch và tiến hành thực

nghiệm với số thí nghiệm tối thiểu, để thu nhận được thông tin tối đa từ tập hợp các

dữ liệu, thí nghiệm, trong sự có mặt của nhiều yếu tố có thể làm biến đổi kết quả thí nghiệm.[27, 36].

1.3.2.2 Trình tự tiến hành thiết kế thí nghiệm và tối ưu hoá

Việc thiết kế thí nghiệm và tối ưu hoá gồm những bước cơ bản sau:

10

PDF Watermark Remover DEMO : Purchase from www.PDFWatermarkRemover.com to remove the watermark

- Xác định các biến đầu ra (biến phụ thuộc) cần tối ưu hoá và yêu cầu của chúng. Đó có thể là các chỉ tiêu chất lượng của sản phẩm, giá thành, lượng nguyên - phụ liệu, năng lượng tiêu thụ...

- Xác định các biến đầu vào (biến độc lập) có khả năng ảnh hưởng đến các

biến đầu ra.

- Sàng lọc: thiết kế và tiến hành các thí nghiệm sơ bộ nhằm phân tích ảnh hưởng của các biến đầu vào lên các biến đầu ra để loại bỏ các biến đầu vào

không hoặc ít ảnh hưởng.

- Thiết kế và tiến hành thí nghiệm để phân tích ảnh hưởng của các biến đầu vào còn lại lên các biến đầu ra. Từ các kết quả thí nghiệm, xây dựng các mối

quan hệ giữa các biến đầu ra và các biến đầu vào. Mối quan hệ này có thể

biểu diễn dưới dạng phương trình hồi quy dạng đa thức có bậc ≤ 2 hoặc mạng neuron nhân tạo. Những mối quan hệ này cho phép dự đoán giá trị của

các biến đầu ra khi biết giá trị của các biến đầu vào mà không cần làm thêm thí nghiệm.

- Tối ưu hoá các biến đầu ra dựa trên các các mối quan hệ đã xây dựng để tìm

các giá trị tối ưu của các biến đầu vào.

- Làm thí nghiệm theo các giá trị tối ưu của các biến đầu vào vừa tìm được để

kiểm tra và điều chỉnh nếu cần.

- Triển khai sản xuất thử ở quy mô bán công nghiệp và công nghiệp. Trong giai đoạn này có thể tối ưu hoá quy trình bằng thuật toán tiến hoá

(Evolutionary Optimization of Processes, EVOP).

1.3.3. Một số thiết kế thí nghiệm thường dùng

1.3.3.1. Thiết kế bậc 1

Do tính đơn giản, số thí nghiệm không lớn, nên thiết kế bậc 1 rất hay dùng để

sàng lọc các biến đầu vào [2, 7, 27].

• Thiết kế 2n đầy đủ (mô hình hoá thực nghiệm bậc 1 đầy đủ)

n

Nếu mỗi biến đầu vào chỉ lấy 2 mức thực nghiệm thì số thí nghiệm phải làm

sẽ là: N = 2

Trong đó:

N: Số số hạng của phương trình hồi quy bậc 1 đầy đủ (cũng bằng số thí nghiệm phải làm).

n: Số biến đầu vào

11

PDF Watermark Remover DEMO : Purchase from www.PDFWatermarkRemover.com to remove the watermark

2: Số mức được chọn cho mỗi biến đầu vào

• Thiết kế 2n rút gọn (mô hình hoá thực nghiệm bậc 1 rút gọn)

Mô hình hoá thực nghiệm bậc 1 đầy đủ có nhược điểm là số thí nghiệm sẽ rất

n - q

lớn khi số biến đầu vào phải khảo sát. Khi đó phải tiến hành thực nghiệm rút gọn.

Số thực nghiệm rút gọn được tính theo công thức: N = 2

.Với n là số biến đầu vào và q là số mức rút gọn. Ma trận thực nghiệm của thiết kế rút gọn phải có 3 tính chất sau:

- Tính chuẩn hoá

- Tính đối xứng.

- Tính trực giao.

n

• Thiết kế 22n kết hợp với ô vuông latin

Thiết kế 2 đầy đủ hay rút gọn đều có chung một nhược điểm là nếu dùng để

khảo sát các biến định tính thì chỉ có thể đưa vào 2 mức cho mỗi biến định tính (ví

2n

dụ, với tá dược rã, chỉ có thể chọn 2 loại là tinh bột hay cellulose vi tinh thể). Để

khắc phục nhược điểm này có thể dùng thiết kế 2 kết hợp với ô vuông latin hoặc

2n

thiết kế D - optimal.

2n

Đối với thiết kế 2 kết hợp với ô vuông latin, người ta dùng kiểu bố trí hỗn hợp

n ×2n. Kiểu bố trí này cho phép đưa vào

giữa thí nghiệm 2 với ô vuông latin cỡ 2

trong mô hình thí nghiệm một số biến định tính thay đổi trên 2n mức và biến định lượng thay đổi trên 2 mức.

1.3.3.2. Thiết kế bậc 2

Thiết kế bậc 2 hay được sử dụng nhất là thiết kế hợp tử tại tâm [2, 36].

Phương pháp xây dựng tổng quát:

• Thiết kế hợp tử tại tâm cho n biến đầu vào gồm nhiều nhóm thí nghiệm:

- NF thí nghiệm giống như thiết kế đầy đủ 2n hoặc rút gọn 2n-q.

- 2n thí nghiệm tại các điểm "sao" (thí nghiệm nằm trên trục toạ độ ứng với biến đầu vào thứ i mà tại đó Xi = ±α, các biến đầu vào còn lại đều giữ ở mức 0).

12

PDF Watermark Remover DEMO : Purchase from www.PDFWatermarkRemover.com to remove the watermark

- N0 thí nghiệm ở tâm. Sở dĩ cần có N0 thí nghiệm ở tâm này là vì trong thiết kế bậc 2, do số thí nghiệm thường khá lớn nên người ta không làm lặp lại tất cả các thí nghiệm mà chỉ làm lặp lại một thí nghiệm (thường là thí nghiệm ở tâm) rồi tính giá trị trung bình và phương sai của thí nghiệm ở tâm đó

(MSERR) và coi như đó là sai số chung của các thí nghiệm và dựa vào đó để đánh giá tính có nghĩa của các hệ số hồi quy cũng như tính phù hợp của

phương trình hồi quy tìm được. Như vậy tổng số thí nghiệm phải làm sẽ là: N = NF + 2n +N0

Có hai loại thiết kế hợp tử tại tâm thường gặp là thiết kế trực giao và thiết kế

tâm xoay.

Phương trình hồi quy bậc 2, n biến đầu vào có dạng tổng quát như sau:

Y = b0 + b1X1 + b2X2+ b3X3 + ... + b12X1X2 + b13X1X3 + b23X2X3 + ... + b11X12 + b22X22 + b33X32 +...

1.3.4. Tối ưu hóa bằng phân tích mặt đáp

Có rất nhiều phương pháp tối ưu hoá được trình bày trong các tài liệu chuyên môn [2, 27, 36]. Việc lựa chọn phương pháp tối ưu hoá nào phải căn cứ vào những

khảo sát đã có (dữ liệu đã phân tích), mục đích tiếp theo của thí nghiệm hay kinh

nghiệm của người làm thí nghiệm, bao gồm các phương pháp sau:

- Phân tích mặt đáp

- Hàm hy vọng

- Thực hiện theo đường dốc nhất

- Đường tối ưu

- Đơn hình liên tiếp

- Tối ưu hóa quy trình bằng thuật toán tiến hóa

• Phương pháp phân tích mặt đáp

Sau khi tìm được mô hình toán học (phương trình hồi quy), có thể biểu diễn nó

dưới dạng mặt đáp của biến đầu ra theo các biến đầu vào trong không gian 3 chiều hoặc 2 chiều (đường đồng mức). Vì chỉ có thể biểu diễn được tối đa 3 chiều không gian nên trong trường hợp có nhiều hơn 2 biến đầu vào thì để vẽ mặt đáp, chỉ được cho 2 biến thay đổi, các biến còn lại được giữ ở một mức cố định nào đó.

13

PDF Watermark Remover DEMO : Purchase from www.PDFWatermarkRemover.com to remove the watermark

Sự biểu diễn hình học của chức năng đáp ứng dưới dạng một đường cong, một mặt phẳng gia tăng được gọi là bề mặt đáp ứng. Kết quả của phương pháp phân tích mặt đáp thường là vùng tối ưu.

1.4. Các nghiên cứu về bột mật ong phun sấy

1.4.1. Nghiên cứu trong nước

Hiện nay, trong nước chưa có nghiên cứu nào về bào chế bột mật ong.

1.4.2. Các nghiên cứu ngoài nước

Với tiềm năng trở thành nguyên liệu đầu vào cho công nghệ bào chế dược

phẩm cùng với những ứng dụng rộng rãi trong chăm sóc sức khỏe cũng như làm

đẹp, hiện nay, bột mật ong đang được nhiều nhà khoa học trên thế giới quan tâm và nghiên cứu:

Katarzyna Samborska và cộng sự đã tiến hành nghiên cứu để đánh giá khả

năng phun sấy của mật ong với việc bổ sung maltodextrin và gôm arabic với vai trò

như chất mang. Ảnh hưởng của nồng độ dung dịch phun sấy, loại và hàm lượng của các chất mang lên các tính chất vật lí của bột như hàm lượng nước, tỷ trọng thô, tỷ

lệ Hausner, tỷ trọng biểu kiến, tính hút ẩm và khả năng thấm ướt cũng được tiến hành đánh giá. Hỗn hợp dịch phun được tiến hành phun sấy ở nhiệt độ 180 oC, tốc độ phun 1ml/ s, tốc độ quay của máy phun đĩa 39.000 vòng/ phút. Kết quả nghiên

cứu cho thấy sử dụng gôm Arabic thu được sản phẩm có hàm lượng mật ong cao

hơn (67% chất rắn) trong khi đó sử dụng maltodextrin chỉ cho 50%. Tuy nhiên, bột

thu được khi phun sấy với gôm Arabic có tính hút ẩm cao hơn, dính nhớt, hàm

lượng nước cao hơn, từ đó dẫn đến khả năng trơn chảy kém hơn. Tiến hành phun sấy kết hợp mật ong, gôm aracbic, maltodextrin với tỷ lệ 2 : 1 : 1 đã giúp duy trì

hiệu suất sấy cao đồng thời cải thiện các đặc tính vật lý của bột như khả năng trơn

chảy, tính thấm ướt tốt hơn so với gôm arabic, tuy nhiên độ ẩm của bột vẫn ở mức

độ khá cao [40].

14

PDF Watermark Remover DEMO : Purchase from www.PDFWatermarkRemover.com to remove the watermark

B. R. Bhandari và cộng sự đã tiến hành nghiên cứu bào chế bột mật ong bằng phương pháp đồng kết tinh với một si rô đường ở 128 oC sau đó tiến hành làm mát ở nhiệt độ dưới 60 oC, tỷ lệ sucrose : mật ong được lựa chọn ở các mức 90 : 10, 85 : 15, 80 : 20. Kết quả nghiên cứu cho thấy ở hai tỷ lệ đầu sản phẩm thu được là đồng tinh thể trong khi tỷ lệ 80: 20 tạo ra một sản phẩm bán rắn. Độ trơn chảy thu được của khối bột tương đối tốt với góc nghỉ 38,5 oC – 39,5 oC. Sắc kí khí cũng được sử dụng để so sánh sự khác biệt của 4 hợp chất dễ bay hơi : 2,3-dihydro-3,5- dihydroxy-6-methyl-4H-pyran-4-one, HMF, 6-methylheptyl prop-2-enoate and 3- hydroxy-4-phenylbutan-2-one, kết quả cho thấy một số khác biệt nhỏ về lượng các hợp chất dễ bay hơi ở sản phẩm đồng kết tinh. Các thành phần hương vị không thay đổi đáng kể trong mật ong đồng kết tinh, so với mật ong chưa qua chế biến, mặc dù

các biến thể đã được nhận thấy trong hydroxymethyl furfural (HMF) và 6-

methylheptyl prop-2-enoat. Nghiên cứu cũng tiến hành tối ưu hóa các thông số cho quá trình kết tinh, tỷ lệ đường : nước là 300 : 50, nhiệt độ kết tinh 128 oC, nhiệt độ làm lạnh của mật ong 20 oC được lựa chọn là công thức tối ưu cho quy trình [12].

Yogita Suhag và cộng sự đã tiến hành nghiên cứu sử dụng phương pháp bề

mặt đáp để tối ưu hóa các thông số của quá trình phun sấy mật ong. Mục đích của nghiên cứu này nhằm đánh giá tác động của nhiệt độ đầu vào (160 oC - 180 oC), tốc độ phun sấy (0,08 – 0,13ml/s), nồng độ gôm Arabic (35 - 45%), dịch chiết aonla

(8%), dịch chiết húng quế (6%) đến các đặc tính của sản phẩm gồm: tỷ trọng, độ

ẩm, tổng hàm lượng phenolic (TPC), hoạt tính chống oxy hóa (AOA), hàm lượng

acid ascorbic. Kết quả nghiên cứu cho thấy các biến độc lập ảnh hưởng đáng kể đến tất cả các biến phụ thuộc (P< 0,0001) cùng với giá trị R2 cao (0,97-0,99) chứng minh mô hình có ý nghĩa về mặt thống kê. Nhiệt độ đầu vào cao dẫn đến tỷ trọng, độ ẩm thấp, trong khi đó dịch chiết aonola và húng quế dẫn đến hàm lượng TPC,

AOA, và acid ascorbic cao hơn so với chỉ sử dụng gôm arabic. Kết quả thực nghiệm

cho thấy sự tương thích giữa dự đoán và thực nghiệm của sản phẩm phun sấy, việc

tối ưu hóa các điều kiện phun sấy được thực hiện thành công bằng cách sử dụng

phương pháp Box- Behnken. Bột mật ong có thể duy trì hàm lượng acid ascorbic và AOA, đồng thời độ ẩm và tỷ trọng thấp bằng cách sấy phun ở nhiệt độ 170 oC với tốc độ nạp 0,11ml/s và bổ sung thêm gôm Arabic (45%), dịch chiết húng quế và

aonla [42].

Katarzyna Samborska và Monika Czelejewska đã tiến hành nghiên cứu ảnh

hưởng của xử lý nhiệt trong sấy phun mật ong, với việc bổ sung gôm arabic (nhiệt độ đầu vào: 180 oC, nhiệt độ đầu ra: 70 oC) đến hoạt lực của enzym diastase và hàm lượn HMF trong mật ong đa hoa và mật ong đơn hoa. Các tính chất vật lý của bột đã được nghiên cứu, bao gồm hình dạng hạt và phân bố kích thước, hàm lượng nước, tỷ trọng,

và độ hút ẩm. Hàm lượng hydroxymethylfurfural (HMF) và hoạt lực của enzym diastase là hai thông số chính được sử dụng như các chỉ số để đánh giá chất lượng mật ong. Nghiên cứu này cho thấy ảnh hưởng của nhiệt độ sử dụng trên các giá trị

15

PDF Watermark Remover DEMO : Purchase from www.PDFWatermarkRemover.com to remove the watermark

của hai tham số trong hai loại mật ong khác nhau. Kết quả chỉ ra rằng hoạt lực của enzym diastase trong mật ong giảm với sự gia tăng nhiệt độ, trong khi HMF tăng lên, trong phạm vi 50 oC – 90 oC, và khác nhau trong 2 loại mật ong, điều này ảnh hưởng trực tiếp đến quá trình chế biến và xử lý mật ong. Trong quá trình xử lý nhiệt, hoạt lực của enzym diastase là một tham số nhạy cảm hơn so với hàm lượng HMF: giá trị

giảm xuống dưới mức chấp nhận được (8 đơn vị DN Schade) cho các mẫu được xử lý tại 70 oC và 90 oC. HMF tăng vượt quá giới hạn trên cho phép (40 mg/ kg), hàm lượng HMF tăng 1,8 lần đối với mật ong đa hoa và 26,1 lần với mật ong đơn hoa,

vượt quá giá trị chấp nhận được tối đa trong trường hợp của mật ong đơn hoa. Các kết quả cũng cho thấy rằng hoạt lực của enzym diastase trong quá trình sấy phun vẫn

được bảo tồn, điều đó rất quan trọng đối với chất lượng cuối cùng của sản phẩm [39].

Nobuhiko và cộng sự công bố một nghiên cứu về việc pha trộn và hòa tan chất xơ thực phẩm vào trong mật ong và làm khô hỗn hợp ở nhiệt độ đầu vào và đầu ra tương ứng 100 °C – 180 oC và 70 oC – 100 oC. Sản phẩm thu được được báo cáo là có trên 23% chất xơ trong tổng hàm lượng chất rắn trong bột mật ong đồng thời

được khẳng định như là một thực phẩm chức năng vì chất xơ hòa tan trong nước giúp tăng cường tiêu hóa. Tuy nhiên, hàm lượng nước cao (72%) trong dịch phun sẽ

làm tăng chi phí năng lượng sấy khô [31].

Yoshihide và Hideaki đã phát triển một quá trình sử dụng chất chống oxy

hoá, chất mang, chất phân tán và chất phân tán một phần để thêm vào mật ong, độ

pH của dung dịch được duy trì từ 6,5 - 7,5, hỗn hợp cuối cùng đã được sấy khô ở nhiệt độ đầu vào và nhiệt độ đầu ra tương ứng trong khoảng 120 oC – 200 °C và 70 oC – 120 °C. Độ pH của dung dịch phun đã được điều chỉnh để giảm tính chất dính, dẻo, nhớt của vật liệu đường trong khi sấy. Hàm lượng mật ong chiếm khoảng 50%

tổng hàm lượng chất rắn trong bột mật ong khô. Mật ong bột thu được không hút

ẩm có hương vị dễ chịu, ngoài ra thời hạn sử dụng lâu hơn. Tuy nhiên, hàm lượng

chất rắn thấp (25%) trong dịch phun sẽ đòi hỏi năng lượng cao hơn để làm khô [46].

Một phương pháp sản xuất bột mật ong sấy khô đã được cải tiến sau đó do

Hebbar và cộng sự phát triển có thể loại bỏ một số những hạn chế của các quy trình

đã đề cập trước. Sản phẩm thu được có hàm lượng mật ong khá tốt (≤ 52%), đặc tính hương vị và màu chấp nhận được, độ trơn chảy tốt. Mật ong được trộn với các

chất phụ gia như dextrin, maltose và chất chống nấm, được phun khô ở nhiệt độ đầu vào và đầu ra tương ứng 115 oC – 125 °C và 80 oC – 85 °C, thấp hơn nhiều so với điều kiện sử dụng trong các phương pháp khác được biết đến. Xem xét bản chất tự

nhiên của mật ong, các điều kiện sấy ôn hòa được áp dụng để có được một sản phẩm chất lượng tốt. Sản phẩm đã được đóng gói trong bao bì nhôm lá mỏng để lưu trữ lâu dài [45].

Như vậy, qua nghiên cứu thực nghiệm cho thấy mật ong hoàn toàn phù hợp

16

PDF Watermark Remover DEMO : Purchase from www.PDFWatermarkRemover.com to remove the watermark

để bào chế dạng bột với việc bổ sung thêm chất mang như gôm arabic, maltodextrin

và một số chất phụ gia khác. Bên cạnh đó, tiềm năng của bột mật ong trong các lĩnh

vực chăm sóc sức khỏe cũng như làm đẹp ngày càng lớn, do vậy, nghiên cứu theo

hướng chuyển mật ong về một dạng nguyên liệu đầu vào cho công nghệ bào chế

17

PDF Watermark Remover DEMO : Purchase from www.PDFWatermarkRemover.com to remove the watermark

dược phẩm trở nên đầy triển vọng và được ứng dụng rộng rãi.

CHƯƠNG 2 : ĐỐI TƯỢNG VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU

2.1. Nguyên liệu, trang thiết bị nghiên cứu

2.1.1. Nguyên liệu

Bảng 2.1: Nguyên liệu sử dụng trong nghiên cứu

STT Nguyên liệu Nguồn gốc Tiêu chuẩn

1 Mật ong hoa nhãn Việt Nam NSX

2 Mantodextrin Pháp DĐVN V

Gôm arabic Pháp DĐVN V 3

Natri bisunfit Trung Quốc DĐVN V 4

Kaliferoxyanua Trung Quốc DĐVN V 5

Kẽm axetat Trung Quốc DĐVN V 6

Ethanol Trung Quốc DĐVN V 7

2.1.2. Thiết bị dụng cụ

• Thiết bị

- Máy phun sấy Buchi B191 (Trung Quốc) - Máy đo quang UV-2600 Shimadzu (Nhật Bản) - Máy ly tâm EBA 21 (Đức) - Tủ sấy Binder (Đức) - Máy khuấy từ gia nhiệt C-MAG IKAMAG HS-7 (Đức) - Bể siêu âm Ultrasonic Cleaners AC-150H, MRC Ltd (Isareal) - Cân phân tích AY 129, Shimadzu (Nhật Bản) - Cân sấy hàm ẩm XM 60-HR (Đức)

• Dụng cụ

- Cốc thủy tinh, đũa thủy tinh, ống nghiệm, bình định mức.

- Phễu Buchner, đĩa petri, nhiệt kế, rây 355.

- Pipet, pipet bầu, micro pipet.

18

PDF Watermark Remover DEMO : Purchase from www.PDFWatermarkRemover.com to remove the watermark

- Giấy lọc, sinh hàn, giá đỡ, bình định mức, bể điều nhiệt.

2.2. Phương pháp nghiên cứu 2.2.1. Phương pháp đánh giá hàm lượng nước và HMF trong mẫu mật ong nguyên liệu được sử dụng 2.2.1.1 Xác định hàm lượng nước

Lấy một cốc thủy tinh và một đũa thủy tinh, đem sấy ở 105oC cho đến trọng lượng không đổi. Để nguội trong bình hút ẩm và cân phân tích chính xác đến 0,0001

g. Sau đó cho vào cốc cân khoảng 10g mật ong đã chuẩn bị sẵn. Cân tất cả ở cân

phân tích với độ chính xác như trên. Dùng đũa thủy tinh trộn đều mật ong, dàn đều thành lớp mỏng. Cho tất cả vào tủ sấy ở 105oC, sấy khô cho đến trọng lượng không đổi, khoảng 6 giờ.

Sau khi sấy xong đem làm nguội ở bình hút ẩm từ 25-30 phút và cân trên cân phân tích với độ chính xác như trên. Cho lại vào tủ sấy 105oC trong 30 phút, lấy ra để nguội ở bình hút ẩm và cân như trên cho đến trọng lượng không đổi. Kết quả

giữa hai lần cân liên tiếp không được cách nhau quá 0,5 mg cho mỗi gam mật ong.

100 X1= G1-G2 G1-G

Trong đó:

G: trọng lượng của cốc cân và đũa thủy tinh (g).

G1: trọng lượng của cốc cân và đũa thủy tinh và trọng lượng mật ong

trước khi sấy (g).

G2: trọng lượng của cốc cân, đũa thủy tinh và trọng lượng mật ong sau

khi sấy đến trọng lượng không đổi (g).

Sai lệch giữa kết quả hai lần xác định song song không được lớn hơn 0,5%. Kết quả

cuối cùng là trung bình cộng của kết quả 2 lần xác định song song, tính chính xác

đến 0,01%.

2.2.1.2 Xác định hàm lượng 5-hydroxymethylfurfurol (HMF):

Hàm lượng HMF được xác định theo TCVN 5270:2008

HMF có cực đại hấp thụ ở bước sóng 284 nm, nhưng nếu thêm gốc sunfit thì sẽ hình thành các gốc cacbonyl và làm mất cực đại hấp thụ. Sự chênh lệch giữa các cực đại hấp thụ trên là cơ sở để định lượng HMF.

• Chuẩn bị: - Dung dịch kaliferoxyanua 15% (dung dịch I) : Hoà tan 15 g kaliferoxyanua

19

PDF Watermark Remover DEMO : Purchase from www.PDFWatermarkRemover.com to remove the watermark

vào nước cất và pha thành 100 ml.

- Dung dịch kẽm axetat 30% (dung dịch II): Hoà tan 30 g kẽm axetat vào một

ít nước sau đó pha thành 100 ml.

- Dung dịch natri bisunfit 0,2%: Hoà tan 0,2 g natri bisunfit (natri meta bisunfit NaHSO3 hoặc Na2S2O5) vào một ít nước, sau pha thành 100 ml; dung dịch này khi dùng mới pha.

• Tiến hành thử:

Cân 5 g mẫu mật ong (không được đun nóng) vào cốc có mỏ 50ml, cho

khoảng 25ml nước để hoà tan, cho 0,5ml dung dịch I và lắc kỹ, thêm 0,5ml dung

dịch II, lắc kỹ một lần nữa. Chuyển sang bình định mức 50ml và thêm nước cho đến

vạch mức. Nếu có bọt thì nhỏ một giọt ethanol tuyệt đối.

Lắc kỹ và lọc qua giấy lọc, đổ bỏ khoảng 10ml dung dịch lọc đầu tiên.

Lượng dung dịch lọc còn lại dùng để đo cực đại hấp thụ.

- Dung dịch mẫu: hút 5ml dung dịch lọc và 5ml nước cất. - Dung dịch đối chứng: hút 5ml dung dịch lọc và 5ml dung dịch natri bisunfit

0,2%.

Đo cực đại hấp thụ của dung dịch trên ở các bước sóng 284 và 336 nm bằng

cuvet 1cm. Nếu cực đại hấp thụ lớn hơn 0,6 thì pha loãng dung dịch mẫu bằng nước

và dung dịch đối chứng natri bisunfit 0,1% với cùng thể tích tương ứng, sau đó nhân

kết quả với hệ số pha loãng hoặc cân lượng mẫu ít đi, sao cho chỉ số hấp thụ không

quá 0,6.

• Xử lý kết quả:

Hàm lượng HMF (X) tính bằng mg/kg theo công thức:

X = (E284 – E336) = (E284 – E336). 148,5 125 16830 1000 10 1000 5

Trong đó: E284 - Cực đại hấp thụ của dung dịch ở bước sóng 284 nm E336 - Cực đại hấp thụ của dung dịch ở bước sóng 336 nm 125 - Phân tử lượng của HMF

20

PDF Watermark Remover DEMO : Purchase from www.PDFWatermarkRemover.com to remove the watermark

16830 - Cực đại hấp thụ của HMF ở 284 nm 1000 - Hệ số quy đổi mg ra g 1000 - Hệ số quy đổi g ra kg 10 - Hệ số quy đổi ml ra lít trong phép thử.

Kết quả là trung bình cộng của ít nhất 2 phép thử tiến hành đồng thời có độ

sai lệch không quá 0,5 mg/kg.

2.2.2. Phương pháp bào chế. - Bột mật ong được bào chế bằng cách sử dụng phương pháp phun sấy tại các điều kiện thông số quy trình phù hợp. Dung dịch phun sấy được tiến hành pha chế

bằng cách kết hợp mật ong và chất mang với các tỷ lệ nhất định. Sau khi hòa tan chất mang trong mật ong, tiếp tục bổ sung thêm nước và khuấy trộn đồng nhất,

có thể gia nhiệt nhẹ để đẩy nhanh tốc độ hòa tan. Sau khi pha chế xong dung

dịch phun sấy, tiến hành phun sấy với các thông số nhiệt độ đầu vào, nhiệt độ

đầu ra, tốc độ phun, áp suất thích hợp.

- Hiệu suất bào chế bột mật ong H được tính theo công thức sau:

H = x 100% m M

Trong đó:

m: Khối lượng bột phun sấy thu được (g) M: Khối lượng nguyên liệu ban đầu (g)

21

PDF Watermark Remover DEMO : Purchase from www.PDFWatermarkRemover.com to remove the watermark

• Quy trình bào chế:

Mật ong

Chất mang

Hòa tan

Nước cất

Hòa tan

Dung dịch phun sấy

Phun sấy

Bột mật ong

to

Hình 2.1: Sơ đồ quy trình bào chế bột mật ong phun sấy

2.2.3. Phương pháp đánh giá tiêu chuẩn chất lượng

2.2.3.1. Đánh giá một số chỉ tiêu của bột mật ong

• Hình thức:

Đánh giá hình thức bằng cảm quan: màu sắc, độ dính, độ tơi xốp.

• Đo khối lượng riêng biểu kiến:

Khối lượng riêng biểu kiến được tính theo công thức:

d = m V

Trong đó:

d: Khối lượng riêng biểu kiến (g/ml).

22

PDF Watermark Remover DEMO : Purchase from www.PDFWatermarkRemover.com to remove the watermark

m: Khối lượng bột (g).

V: Thể tích biểu kiến của bột (ml).

• Xác định độ ẩm:

Tiến hành xác định theo phương pháp mất khối lượng do làm khô

- Cân khoảng 1 g bột mật ong sau đó tiến hành nung ở 105 oC trong 4 giờ. - Độ ẩm của khối bột được xác định theo công thức

S = x 100 (%) m0 - m m0

Trong đó:

m0: Khối lượng bột ban đầu m: Khối lượng bột sau khi nung

• Xác định kích thước hạt:

Sử dụng cỡ rây 355 để xác định kích thước hạt.

• Xác định độ trơn chảy của khối bột:

Sử dụng phễu với đường kính lỗ chảy là 5 cm.

2.2.3.2 Xác định hàm lượng HMF:

Tiến hành định lượng HMF trong mẫu bột mật ong thu được theo phương

pháp được đề cập ở mục 2.2.1.2, thay 5 g mẫu mật ong bằng một lượng bột tương

đương 5 g mẫu mật ong.

2.2.4. Thiết kế thí nghiệm, tối ưu hóa công thức phun sấy và các thông số kỹ

thuật trong quá trình phun.

2.2.4.1. Thiết kế thí nghiệm:

Sau khi khảo sát sơ bộ và lựa chọn một số yếu tố thuộc quy trình và thành

phần công thức, sử dụng phần mềm MODDE 8.0 (Umetrics Inc, USA) để thiết kế

thí nghiệm.

2.2.4.2. Lựa chọn công thức cho hỗn hợp phun và các thông số kĩ thuật của quá trình phun sấy

Sau khi tiến hành các thí nghiệm đã được thiết kế, sử dụng phần mềm Form rules v2.0 (Intelligensys Ltd, UK) để phân tích ảnh hưởng của các biến đầu vào và các biến đầu ra.

Sử dụng phần mềm INForm v3.1 để để tìm công thức tối ưu cho hỗn hợp

23

PDF Watermark Remover DEMO : Purchase from www.PDFWatermarkRemover.com to remove the watermark

phun và thông số kĩ thuật của quá trình phun.

2.2.5. Phương pháp xử lý số liệu

Các kết quả được xử lý thống kê với sự hỗ trợ của phần mềm Microsoft

24

PDF Watermark Remover DEMO : Purchase from www.PDFWatermarkRemover.com to remove the watermark

Excel 2013.

CHƯƠNG 3 : THỰC NGHIỆM, KẾT QUẢ VÀ BÀN LUẬN

3.1. Kết quả đánh giá hàm lượng nước và hàm lượng HMF trong mẫu mật ong nguyên liệu sử dụng.

Tiến hành đánh giá hàm lượng nước và hàm lượng HMF theo phương pháp

đề cập trong mục 2.2.1 thu được kết quả như sau:

Bảng 3.1: Kết quả đánh giá hàm lượng nước và HMF trong mẫu mật

ong nguyên liệu (n=3)

Mẫu mật ong nguyên liệu

Hàm lượng nước (%) 18,48 ± 0,56

Hàm lượng HMF (mg/ kg) 47,43 ±1.27

Kết quả đánh giá cho thấy mẫu mật ong nguyên liệu trong đề tài đáp ứng tiêu

chuẩn Dược điển Việt Nam IV với hàm lượng nước không quá 20% và hàm lượng

HMF không quá 80 mg/ kg.

3.2. Lựa chọn chất mang sử dụng trong công thức bào chế bột mật ong

Hiện nay, chất mang được sử dụng cho phương pháp sấy phun rất đa dạng,

bao gồm rất nhiều các hợp chất khác nhau như tinh bột, chitosan, tripolyphosphate,

gelatin, gôm arabic, maltodextrin. Desai và Park (2005) đã sử dụng chitosan làm vật

liệu đóng gói cùng với tripolyphosphate hình thành liên kết chéo để phun sấy làm

khô, tạo màng bao bọc acid ascorbic, giảm tốc độ phân hủy của acid ascorbic trong

thời gian bảo quản. Di Mascio và cộng sự (1989) đã tiến hành tạo bột lycopen trong

dịch chiết cà chua bằng phương pháp phun sấy với việc sử dụng gelatin và sucrose

làm chất mang. Đối với các hợp chất có hàm lượng đường cao, xu hướng sử dụng

maltodextrin cùng gôm arabic trong phun sấy với vai trò như là chất mang ngày

càng phổ biến [30]. Katarzyna Samborska và cộng sự đã tiến hành nghiên cứu để

đánh giá khả năng phun sấy của mật ong với việc bổ sung maltodextrin và gôm arabic với vai trò như chất làm khô. Kết quả nghiên cứu cho thấy sử dụng gôm

25

PDF Watermark Remover DEMO : Purchase from www.PDFWatermarkRemover.com to remove the watermark

arabic thu được sản phẩm có hàm lượng mật ong cao hơn trong khi đó sử dụng maltodextrin chỉ cho dưới 50%. Tuy nhiên, bột thu được khi phun sấy với gôm arabic có tính hút ẩm cao hơn và khả năng trơn chảy kém hơn. Cùng với việc tham khảo các tài liệu [39, 40, 42], để nghiên cứu bào chế bột mật ong phun sấy với hiệu suất và chất lượng cao nhất chúng tôi tiến hành lựa chọn chất mang là gôm arabic và maltodextrin với các tỷ lệ khác nhau trong công thức.

3.3. Kết quả khảo sát sơ bộ các yếu tố đầu vào, khoảng biến thiên cho các thông số của dịch phun sấy

Hiệu suất của quá trình phun sấy cũng như chất lượng bột mật ong thu được

chịu ảnh hưởng rất lớn từ các thông số quy trình lẫn tỷ lệ các thành phần trong công

thức của dịch phun sấy. Chúng tôi đã tiến hành khảo sát các yếu tố bao gồm: nhiệt

độ đầu vào, nhiệt độ đầu ra, áp suất, tốc độ phun sấy, tỷ lệ nước/ chất rắn trong dịch phun, tỷ lệ tá dược/ mật ong. Tuy nhiên thông qua các kết quả khảo sát ban đầu cho

thấy nhiệt độ đầu ra và áp suất hầu như không ảnh hưởng đến hiệu suất phun cũng như chất lượng bột mật ong thu được.

3.3.1. Khảo sát ảnh hưởng của nhiệt độ đầu vào đến hiệu suất phun sấy, độ ẩm và hàm lượng HMF có trong bột phun sấy

Tiến hành pha các dung dịch phun sấy với các tỷ lệ cố định :

oC, 160 oC, 170 oC, 180 oC, 190 oC.

- Nước/ chất rắn trong dịch phun sấy (kl/kl): 1,5 - Chất mang/ mật ong (kl/kl): 2 - Tốc độ bơm: 800ml/ giờ - Tiến hành phun sấy với các mức nhiệt độ đầu vào tương ứng như sau: 150

Kết quả khảo sát được trình bày ở bảng 3.2

Bảng 3.2: Kết quả khảo sát ảnh hưởng của nhiệt độ lên hiệu suất phun sấy và

hàm lượng HMF (n=3)

Hiệu suất (%) Độ ẩm (%) Mức nhiệt Hàm lượng HMF (mg/ kg)

MD GA MD GA MD GA độ (oC)

24,62± 30,18± 45,72± 54,21± 4,87± 5,65± 150 1,25 1,34 1,24 1,59 0,57 0,41

27,34± 35,21± 49,61± 55,72± 4,23± 4,78± 160 1,04 1,37 1,54 1,17 0,31 0,50

32,5± 51,22± 52,43± 57,34± 3,54± 4,53± 170 1,55 1,45 1,76 1,25 0,52 0,42

35,24± 54,14± 58,73± 62,71± 3,23± 3,78± 180 1,01 1,08 1,37 1,46 0,45 0,54

26

PDF Watermark Remover DEMO : Purchase from www.PDFWatermarkRemover.com to remove the watermark

34,36± 61,23± 68,69± 74,35± 3,11± 3,56± 190 1,23 2,12 2,01 1,89 0,41 0,62

Từ kết quả khảo sát cho thấy hiệu suất và hàm lượng HMF tăng dần khi tăng nhiệt độ đầu vào của quá trình phun sấy, tuy nhiên, ở mức nhiệt độ 190 oC, hàm lượng HMF trong bột mật ong tăng khá cao, gần chạm tới mức giới hạn cho phép

theo các tiêu chuẩn đã đề cập, điều này có thể giải thích là do ở nhiệt độ cao, quá trình phân hủy đường trong mật ong tăng, từ đó, hàm lượng HMF tăng lên. Độ ẩm

của khối bột nhìn chung giảm dần khi tăng nhiệt độ đầu vào, nguyên nhân là do sự

bay hơi dung môi diễn ra nhanh chóng và triệt để khi tăng nhiệt độ. Như vậy, khoảng biến thiên nhiệt độ đầu vào được lựa chọn để đưa vào thiết kế thí nghiệm là từ 160 oC – 180 oC.

3.3.2. Khảo sát ảnh hưởng của tốc độ phun sấy đến hiệu suất, độ ẩm và hàm lượng HMF trong bột phun sấy

Tiến hành pha các dung dịch phun sấy với các tỷ lệ cố định:

- Nước/ chất rắn trong dung dịch phun sấy là 1,5 - Chất mang/ mật ong: 2 - Tiến hành phun sấy ở nhiệt độ đầu vào là 170 oC, tốc độ bơm lần lượt: 440, 640, 840, 1040, 1240 (ml/ giờ). Kết quả thu được được trình bày ở

bảng 3.3

Bảng 3.3: Kết quả khảo sát ảnh hưởng của tốc độ phun sấy lên hiệu suất, độ

ẩm và hàm lượng HMF (n=3)

Hiệu suất (%) Độ ẩm (%) Hàm lượng HMF (mg/ kg)

MD GA MD GA MD GA

Tốc độ bơm (ml/ giờ)

440

640

840

1040

27

PDF Watermark Remover DEMO : Purchase from www.PDFWatermarkRemover.com to remove the watermark

1240 26,61± 1,37 33,71± 1,59 34,18± 1,25 34,21± 1,57 32,16± 1,36 31,28± 1,49 38,41± 1,23 45,54± 1,56 54,56± 1,51 58,23± 1,73 55,72± 1,28 49,61± 1,89 52,43± 2,01 54,56± 1,51 53,69± 1,38 58,21± 1,36 57,72± 1,54 57,34± 2,01 55,61± 1,34 54,35± 1,56 3,77± 0,55 3,23± 0,31 3,64± 0,42 3,33± 0,51 3,61± 0,61 4,75± 0,31 4,38± 0,52 4,81± 0,32 3,88± 0,63 3,69± 0,42

Theo kết quả khảo sát, tốc độ phun sấy có ảnh hưởng đáng kể lên hiệu suất

thu hồi sản phẩm và hàm lượng HMF của bột mật ong. Điều này có thể được giải

thích như sau: tốc độ phun sấy có tác động lớn đến lưu lượng dòng nguyên liệu,

năng suất thiết bị và cả nhiệt độ khí đầu ra. Tốc độ phun sấy tăng đồng nghĩa với thời gian lưu của vật liệu sấy trong buồng sấy giảm, bột không được sấy kĩ, phần

hạt ẩm dính lại trong buồng sấy tăng lên dẫn đến hiệu suất thu hồi sản phẩm sau quá

trình sấy phun giảm. Đối với hàm lượng HMF, khi tăng tốc độ phun sấy đồng nghĩa với việc thời gian lưu các hạt tiểu phân sẽ ngắn hơn, từ đó ít chịu tác động của nhiệt

độ trong buồng sấy, chính vì thế mà HMF có hàm lượng giảm dần theo tốc độ phun.

Do đó, tốc độ phun sấy được lựa chọn là một thông số đầu vào trong thiết kế thí

nghiệm bới khoảng biến thiên từ 640 – 1040ml/ giờ.

3.3.3. Khảo sát ảnh hưởng của tỷ lệ hàm lượng chất rắn trong dịch phun sấy lên hiệu suất, độ ẩm và hàm lượng HMF của bột mật ong.

Tiến hành pha các dung dịch phun sấy với các thông số sau:

- Tỷ lệ chất mang/ mật ong là 2 - Tỷ lệ nước/ chất rắn trong dịch phun lần lượt khảo sát ở các tỷ lệ : 1; 1,5; 2;

2,5; 3.

- Tiến hành phun sấy ở nhiệt độ đầu vào 170 oC, tốc độ phun 800ml/ giờ. Kết

quả được trình bày ở bảng 3.4

Bảng 3.4: Kết quả khảo sát ảnh hưởng của tỷ lệ nước/ chất rắn trong dịch

phun lên hiệu suất và hàm lượng HMF (n=3)

Hiệu suất (%) Độ ẩm (%)

Hàm lượng HMF (mg/ kg)

MD GA MD GA MD GA

Tỷ lệ nước/ chất rắn

1

1,5

2

2,5

3

28

PDF Watermark Remover DEMO : Purchase from www.PDFWatermarkRemover.com to remove the watermark

24,61± 1,35 33,71± 1,71 36,18± 1,37 35,21± 1,45 26,16± 1,23 30,28± 1,67 38,41± 1,52 45,54±1, 31 54,56± 1,37 32,23± 1,56 55,72± 2,02 50,61± 1,34 52,43± 1,56 53,73± 1,34 53,69± 1,89 58,21± 1,46 57,72± 1,62 57,34± 2,01 55,61± 1,21 54,35± 1,53 3,27± 0,33 3,31± 0,34 3,71± 0,52 3,80± 0,29 4,01± 0,31 4,05± 0,30 4,38± 0,22 4,71± 0,39 4,88± 0,53 5,09± 0,52

Hàm lượng nước trong dịch phun ảnh hưởng rất lớn đến hiệu suất thu hồi sản

phẩm của quá trình phun sấy cũng như chất lượng của sản phẩm phun sấy. Điều này

có thể giải thích như sau: hàm lượng nước trong dung dịch phun càng lớn, độ nhớt

của dung dịch phun sẽ càng giảm, các giọt chất lỏng được phân cắt dễ dàng hơn, do đó sấy khô dễ dàng hơn, từ đó hiệu suất thu hồi sản phẩm sẽ cao hơn, tuy nhiên ở

những công thức có hàm lượng nước quá cao (tỷ lệ 3), độ ẩm của khối bột thu được

sau khi phun sẽ lớn, bột sẽ hút ẩm nhanh và dễ dính nhớt, vón cục dẫn tới lượng sản phẩm thu hồi bị hao hụt do dính bám vào thành bình. Nhìn vào kết quả khảo sát ban

đầu ở bảng 3.4 cho thấy hàm lượng HMF biến thiên không quá lớn khi tăng dần tỷ

lệ nước/ chất rắn trong dịch phun. Do đó, tỷ lệ nước/ chất rắn trong dịch phun được

đưa vào trong thiết kế thí nghiệm với khoảng biến thiên là 1,5 đến 2,5.

3.3.4. Khảo sát ảnh hưởng của tỷ lệ phối hợp của tá dược chất mang với mật ong trong dịch phun lên hiệu suấ, độ ẩm và hàm lượng HMF.

Tiến hành pha các dung dịch phun sấy với tỷ lệ tá dược/ mật ong lần lượt là

0,5; 1; 1,5; 2; 2,5; hàm lượng nước/ chất rắn được giữ cố định ở mức 2, phun sấy ở nhiệt độ đầu vào là 170oC, tốc độ phun sấy 800ml/ giờ. Kết quả được trình bày ở bảng 3.5

Bảng 3.5: Kết quả khảo sát ảnh hưởng của tỷ lệ tá dược/ mật ong đến hiệu suất

và hàm lượng HMF (n=3)

Hiệu suất (%) Độ ẩm (%)

Hàm lượng HMF (mg/ kg)

MD GA MD GA MD GA

Tỷ lệ chất mang/ mật ong

0,5

1

1,5

2

2,5

29

PDF Watermark Remover DEMO : Purchase from www.PDFWatermarkRemover.com to remove the watermark

25,32± 1,13 27,16± 1,39 29,13± 1,34 33,47± 1,37 32,16± 1,58 31,28± 1,54 38,41± 1,38 45,54± 1,58 54,56± 1,36 55,23± 1,29 52,82± 1,63 51,83± 1,57 52,65± 1,49 52,93± 1,45 52,79± 2,02 58,21± 1,38 59,72± 1,65 58,98± 2,05 57,61± 1,34 58,03± 1,89 3,57± 0,32 3,61± 0,44 3,76± 0,52 4,09± 0,46 4,31± 0,31 4,15± 0,31 4,48± 0,32 4,71± 0,49 4,89± 0,43 4,48± 0,52

Mật ong là một sản phẩm có độ kết dính cao, chính vì lí do này, rất nhiều

khó khăn gặp phải khi tiến hành phun sấy mật ong, việc kết hợp mật ong với

maltodextrin hay gôm arabic giúp cho dung dịch phun sấy có nhiệt độ hóa gương

cao hơn, từ đó giảm khả năng các hạt bột bám và bị giữ lại trong buồng phun sấy.

Tỷ lệ bổ sung chất mang vào dịch trước sấy phun có ảnh hưởng rõ rệt đến

hiệu suất thu hồi và hàm lượng mật ong trong sản phẩm. Khi tỷ lệ bổ sung chất

mang thấp, tính kết dính của dịch phun vẫn chưa được cải thiện nên sản phẩm bám nhiều lên thành thiết bị làm quá trình sấy phun thực hiện khó khăn và hiệu suất thu

hồi sản phẩm thấp. Khi tăng tỷ lệ chất mang thì quá trình sấy phun được thực hiện

dễ dàng hơn, tuy nhiên lượng bổ sung thêm quá nhiều sẽ làm tăng độ nhớt của dịch

phun, tỷ trọng của dịch phun sẽ tăng lên, các hạt chất lỏng sẽ có kích thước lớn, chưa đủ thời gian để làm khô và rơi xuống đáy của buồng sấy, đồng thời hàm lượng

mật ong trong bột phun sấy thu được thấp. Theo kết quả khảo sát từ bảng 3.5 độ ẩm

và tỷ lệ hàm lượng HMF trong bột mật ong nhìn chung không chịu ảnh hưởng của

tỷ lệ chất mang/ mật ong.

Do đó, tỷ lệ bổ sung chất mang/ mật ong của dịch phun được lựa chọn vào

trong thiết kế thí nghiệm với khoảng biến thiên từ 1 đến 2.

3.4. Tối ưu hóa công thức phun sấy và các thông số kỹ thuật trong quá trình phun. 3.4.1. Thiết kế thí nghiệm và xử lý kết quả:

Sau khi khảo sát sơ bộ và lựa chọn một số yếu tố thuộc quy trình và thành

phần công thức, để thiết kế thí nghiệm chúng tôi chọn các biến đầu vào như sau:

Có thể thay đổi từ 160 – 180 Nhiệt độ đầu vào (oC)

Tốc độ phun Có thể thay đổi từ 640–1040ml/ giờ

Có thể thay đổi từ 1 - 2 Tỷ lệ chất mang/ mật ong

Có thể thay đổi từ 1,5 – 2,5 Tỷ lệ nước/ chất rắn trong

dịch phun

30

PDF Watermark Remover DEMO : Purchase from www.PDFWatermarkRemover.com to remove the watermark

Maltodextrin hoặc gôm Arabic Loại tá dược chất mang

Bảng 3.6: Kí hiệu và các mức của biến độc lập

Các biến định lượng

Biến Kí hiệu Đơn vị Mức dưới (-1) Mức cơ bản (0) Mức trên (1)

oC

Nhiệt độ đầu vào 160 170 180 X1

ml/ giờ Tốc độ bơm 640 840 1040 X2

Tỉ lệ tá dược/ mật ong - 1 1,5 2 X3

Tỷ lệ nước/ chất rắn - 1,5 2 2,5 X4 trong dịch phun

Các biến định tính

Biến Kí hiệu Mã hóa các mức

Gôm Maltodextrin Arabic Loại tá dược X5 (0) (1)

Với mục tiêu bào chế được bột mật ong với hiệu suất cao và đảm bảo các chỉ

tiêu chất lượng, các biến phụ thuộc được chọn và yêu cầu của chúng được trình bày

ở bảng 3.7.

Bảng 3.7 : Kí hiệu và các mức của biến phụ thuộc

Biến phụ thuộc Kí hiệu Đơn vị Yêu cầu

Hiệu suất phun sấy % Max Y1

Độ ẩm bột phun sấy % Min Y2

Min Hàm lượng HMF trong bột phun sấy mg/ kg Y3 < 80

Do có 1 biến định tính là X5 (loại tá dược), thiết kế D-optimal được modde khuyến cáo và sử dụng ở đây. Sử dụng phần mềm MODDE 8.0 để thiết kế thí

nghiệm, với 4 biến định lượng và một biến định tính cho 26 thí nghiệm và 3 thí

31

PDF Watermark Remover DEMO : Purchase from www.PDFWatermarkRemover.com to remove the watermark

nghiệm ở tâm, kết quả được trình bày ở bảng 3.8

Bảng 3.8: Bảng thiết kế thí nghiệm

Tốc độ Tỷ lệ Tỷ lệ Loại tá dược

STT Nhiệt độ(oC) TD/MO nước/chất rắn

bơm (ml/ giờ)

1 180 1040 1 2,5 Maltodextrin

2 160 640 1 1,5 Gôm arabic

3 160 1040 2 2,5 Maltodextrin

4 170 640 1,5 2 Gôm arabic

5 180 920 2 2,5 Gôm arabic

6 180 640 2 1,5 Gôm arabic

7 170 840 1,5 2 Gôm arabic

8 160 640 2 1,5 Maltodextrin

9 160 760 1 1,5 Maltodextrin

10 180 1040 1,6 2,5 Gôm arabic

11 160 640 1 2,5 Maltodextrin

12 160 1040 1 1,8 Maltodextrin

13 170 840 1,5 2,5 Maltodextrin

14 180 640 2 2,5 Maltodextrin

15 160 1040 1,3 1,5 Maltodextrin

16 180 640 1 2,5 Gôm arabic

17 160 1040 1 2,5 Gôm arabic

18 180 1040 2 1,5 Maltodextrin

19 180 1040 2 1,5 Maltodextrin

20 160 640 2 2,5 Gôm arabic

21 170 840 2 2 Maltodextrin

22 180 1040 2 2,2 Gôm arabic

23 170 840 1,5 2 Gôm arabic

24 170 840 1,5 2 Gôm arabic

25 160 1040 2 1,5 Gôm arabic

26 166 1040 1 1,5 Maltodextrin

27 160 840 1,5 2 Gôm arabic

28 180 1040 1 1,5 Gôm arabic

32

PDF Watermark Remover DEMO : Purchase from www.PDFWatermarkRemover.com to remove the watermark

29 173 1040 2 2,5 Gôm arabic

Tiến hành bào chế bột mật ong theo phương pháp ghi ở mục 2.2.2. Sau khi

bào chế xong, bột mật ong được tiến hành đánh giá hiệu suất, độ ẩm và hàm lượng

HMF theo phương pháp ở mục 2.2.3. Kết quả được trình bày ở bảng 3.22.

Bảng 3.9: Kết quả đánh giá hiệu suất, độ ẩm, hàm lượng HMF của bột phun sấy tiến hành theo thí nghiệm thiết kế

33

PDF Watermark Remover DEMO : Purchase from www.PDFWatermarkRemover.com to remove the watermark

STT 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12 13 14 15 16 17 18 19 20 21 22 23 24 25 26 27 28 29 Y1(%) 33,52 46,27 29,78 57,37 57,10 45,76 58,03 29,53 28,92 55,85 33,27 31,54 33,34 35,02 30,23 71,17 54,78 32,67 32,67 52.17 34,45 51,09 57,37 57,31 47,98 28,02 57,91 51,20 49,95 Y2(%) 3,41 5,52 4,67 4,92 5,01 4,87 5,14 3,62 3,67 5,07 4,98 3,71 4,45 3,52 3,65 3,82 5,89 4,02 4,02 4,05 4,31 5,04 4,84 4,92 5,02 3,68 5,01 5,02 4,76 Y3 (mg/kg) 68,31 51,73 54,52 62,31 62,69 60,01 63,14 48,94 57,01 61,01 56,02 60,32 62,18 65,13 59,96 61,71 61,04 63,76 63,76 52,89 60,53 62,77 62,08 62,31 57,84 60,25 62,69 58,06 58,39

Nhận xét: Sự thay đổi tỉ lệ các thành phần trong công thức và các thông số quy

trình ảnh hưởng lớn đến hiệu suất, hàm ẩm, hàm lượng HMF của bột mật ong phun

sấy. Hàm lượng HMF sau phun sấy tăng đáng kể so với mẫu mật ong nguyên liệu

ban đầu, hiệu suất phun sấy có sự khác biệt tương đối lớn giữa 2 loại tá dược chất mang khác nhau.

• Phân tích sự phù hợp của mô hình thiết kế:

- Xử lý bằng phần mềm FormRules v2.0. Dữ liệu phân tích bảng ANOVA

của các biến đầu ra như trong bảng 3.10

Bảng 3.10: Giá trị dữ liệu phân tích của các biến đầu ra.

Y1 Y2 Y3

Các biến đầu ra 2 Giá trị Radj 0,98 0,84 0,98

< 0,001 < 0,001 P (fREGR, fREGR, fRESID) < 0,001

P (fLOF, fLOF, fERR) 0,28 0,48 0,67

Q2 0,92 0,56 0,87

Nhận xét:

- Các giá trị P(fREGR , fREGR , fRESID) < 0,05 nên phương trình có ý nghĩa về mặt

thống kê.

- Các giá trị P(fLOF ,fLOF , fERR) > 0,05 nên các thí nghiệm có độ lặp lại tốt. Giá trị độ lặp lại cao chứng tỏ thí nghiệm được kiểm soát tốt và ít sai số ngẫu

2 > 0,8 nên mô hình xây dựng phù hợp với thí nghiệm đã làm. Như vậy phương trình hồi quy có thể mô tả mối tương quan của các biến đầu vào

nhiên. - Giá trị Radj

và các biến đầu ra.

- Giá trị Q2 của Y1, Y3 đều lớn hơn 0,7 chứng tỏ mô hình dự đoán tốt các thí nghiệm của 2 biến này trong tương lai, của Y2 bé hơn 0,7 nên mô hình dự đoán chưa tốt các thí nghiệm đối với biến này trong tương lai.

Xử lý số liệu bằng phần mềm Formrules v2.0 mô tả mối quan hệ giữa biến đầu vào và đầu ra. FormRule được sử dụng để quan sát sự ảnh hưởng của các biến đầu vào đến các biến đầu ra, sử dụng hệ thống Neurofuzzy. 3 thí nghiệm ở tâm được chọn làm test data để đánh giá sự lặp lại của thí nghiệm. Mô hình được sử dụng là Minimum Descriptor Length (MDL), một mô hình được dùng phổ biến và được

34

PDF Watermark Remover DEMO : Purchase from www.PDFWatermarkRemover.com to remove the watermark

khuyên dùng trong FormRule. Các thông số khác được giữ nguyên ở chế độ thiết lập trước. Kết quả thể hiện ở bảng 3.3

Bảng 3.11: Ảnh hưởng của các biến độc lập và các biến phụ thuốc

Biến phụ thuộc Hàm lượng Biến độc lập Hiệu suất Độ ẩm HMF

Tốc độ phun + - -

Nhiệt độ đầu vào + + +

Tỷ lệ chất nước/ chất rắn + + +

Tỷ lệ chất mang/ mật ong + - -

Loại Tá dược + + -

- không ảnh hưởng

+ ảnh hưởng

3.4.2. Phân tích các yếu tố ảnh hưởng thông qua mặt đáp

Mặt đáp được vẽ bởi 2 biến đầu vào và 1 biến đầu ra. Các biến đầu vào khác được cố định tại giá trị trung bình hoặc gôm arabic: Nhiệt độ đầu vào = 170 oC, tốc độ bơm = 840ml/ giờ, tỷ lệ nước/ chất rắn = 2, tỷ lệ tá dược/ mật ong = 1,5.

3.4.2.1 Ảnh hưởng của các biến đầu vào đến hiệu suất

(%)

• Khi sử dụng chất mang là maltodextrin

Hình 3.1: Mặt đáp biểu diễn sự ảnh hưởng của tỷ lệ tá dược / mật ong và tỷ lệ nước/ chất rắn lên hiệu suất phun sấy trong trường hợp sử dụng chất mang là

35

PDF Watermark Remover DEMO : Purchase from www.PDFWatermarkRemover.com to remove the watermark

maltodextrin.

Nhận xét:

Mặt đáp được biểu diễn ở hình 3.5 cho thấy:

- Khi tỷ lệ nước/ chất rắn trong dịch phun trong khoảng 1,5 – 2 thì hiệu suất tỷ lệ thuận với tỷ lệ nước/ chất rắn, trong khi ở tỷ lệ từ 2 – 2,5 thì hiệu suất

tỷ lệ nghịch với tỷ lệ nước/ chất rắn trong dịch phun. Điều này có thể được giải thích như sau: Khi tỷ lệ nước/ chất rắn trong dịch phun tăng lên, độ

nhớt của dung dịch phun sấy sẽ giảm, các giọt phun sấy sẽ có kích thước

tiểu phân vô cùng bé, chính vì thế mà sự bay hơi diễn ra nhanh hơn, các

hạt bột bị đẩy ra khỏi buồng phun sấy với tốc độ nhanh hơn, tuy nhiên khi

tỷ lệ nước/ chất rắn tăng lên quá cao, hàm lượng nước trong mỗi giọt phun sấy sẽ tăng, quá trình bay hơi dung môi sẽ diễn ra chậm và khó khăn hơn,

từ đó lượng các hạt tiểu phân bị đẩy ra ngoài buồng sấy sẽ ít đi, dẫn đến

giảm hiệu suất phun sấy.

- Tỷ lệ maltodextrin/ mật ong trong khoảng từ 1 – 1,5 tỷ lệ thuận với hiệu suất, trong khi ở tỷ lệ 1,5 – 2 tỷ lệ nghịch với hiệu suất phun sấy. Điều này

có thể là do khi tỷ lệ maltodextrin/ mật ong tăng thì tỷ lệ chất tan trong

mỗi giọt phun sương sẽ lớn, tạo ra các hạt bột phun sấy có khối lượng lớn

nên hiệu suất tăng. Nhưng khi tỷ lệ maltodextrin/ mật ong tăng quá cao, độ

nhớt của dịch phun sấy sẽ tăng lên, các giọt chất lỏng bị phân cắt khó khăn

hơn, bột phun sấy hình thành được sẽ bị dính chặt vào thành buồng phun

(%)

oC

ml/giờ

mà không bị đẩy ra, từ đó hiệu suất thu hồi sản phẩm giảm.

36

PDF Watermark Remover DEMO : Purchase from www.PDFWatermarkRemover.com to remove the watermark

Hình 3.2: Mặt đáp biểu hiện sự ảnh hưởng của tốc độ bơm và nhiệt độ lên hiệu suất phun sấy trong trường hợp chất mang là maltodextrin

Nhận xét:

- Nhìn chung, tốc độ bơm tỷ lệ nghịch với hiệu suất phun sấy, điều này có thể là do khi tốc độ bơm tăng đồng nghĩa với thời gian lưu của vật liệu sấy trong buồng sấy giảm, lượng hơi nước thoát ra từ dịch phun ít hơn làm độ

ẩm tăng, phần hạt ẩm dính lại trong buồng sấy tăng dẫn đến hiệu suất thu hồi sản phẩm sau quá trình sấy phun giảm.

- Ở khoảng nhiệt độ từ 160 – 170 oC, hiệu suất tỷ lệ thuận với nhiệt độ, trong khi ở nhiệt độ từ 170 – 180oC, hiệu suất tỷ lệ nghịch với nhiệt độ. Điều này có thể được giải thích như sau: Khi nhiệt độ tăng cao, quá trình

bay hơi dung môi diễn ra nhanh, các hạt thu được có độ ẩm thấp, khả năng

bám dính vào thành bình ít, giảm lượng bột không thể thu hồi trong buồng

sấy, dẫn đến hiệu suất tăng, tuy nhiên khi nhiệt độ tăng lên quá cao, hạt

thu được sẽ có kích thước rất nhỏ và nhẹ, dẫn tới bị thất thoát theo luồng

khí ra, do vậy mà hiệu suất giảm đi.

%

oC

• Khi sử dụng chất mang là Gôm arabic

Hình 3.3: Mặt đáp thể hiện ảnh hưởng của nhiệt độ và tỷ lệ nước/ chất

rắn trong dịch phun lên hiệu suất phun với gôm arabic.

Nhận xét:

37

PDF Watermark Remover DEMO : Purchase from www.PDFWatermarkRemover.com to remove the watermark

- Tương tự như với maltodextrin, tỷ lệ nước/ chất rắn trong dịch phun trong khoảng 1,5 – 2 tỷ lệ thuận với hiệu suất phun sấy, trong khi ở khoảng 2 – 2,5 tỷ lệ nghịch với hiệu suất phun.

- Nhiệt độ đầu vào tỷ lệ thuận với hiệu suất phun, điều này có thể là do sự bay hơi dung môi diễn ra nhanh chóng, hạt có độ ẩm thấp, giảm thiểu sự bám

dính, tăng lượng thu hồi, dẫn đến hiệu suất tăng.

(%)

3.4.2.2 Ảnh hưởng của các biến đầu vào đến độ ẩm

( oC)

Hình 3.4: Ảnh hưởng nhiệt độ, tỷ lệ nước/ chất rắn trong dịch phun lên

(%)

độ ẩm của khối bột khi phun với gôm arabic.

( oC)

Hình 3.5: Ảnh hưởng nhiệt độ, tỷ lệ nước/ chất rắn trong dịch phun lên

độ ẩm của khối bột khi phun với maltodextrin.

Nhận xét: Mặt đáp ở hình 3.4 và 3.5 cho thấy:

- Tỷ lệ nước/ chất rắn trong dịch phun tỷ lệ thuận với độ ẩm khối bột, điều này

38

PDF Watermark Remover DEMO : Purchase from www.PDFWatermarkRemover.com to remove the watermark

là do hàm lượng nước cao làm độ ẩm tăng.

- Nhiệt độ tỷ lệ nghịch với độ ẩm khối bột do nhiệt độ càng cao, sự bay hơi nước diễn ra nhanh và hiệu quả, dẫn đến hàm lượng nước trong khối bột

giảm, từ đó độ ẩm của khối bột giảm.

(mg/ kg)

( 0C)

3.4.2.3 Ảnh hưởng của các biến đầu vào đến hàm lượng HMF

Hình 3.6: Mặt đáp thể hiện ảnh hưởng của tỷ lệ nước/ chất rắn và nhiệt độ lên

(mg/ kg)

(0C)

hàm lượng HMF

Hình 3.7: Mặt đáp thể hiện ảnh hưởng của tốc độ bơm, nhiệt độ đầu vào lên hàm lượng HMF.

39

PDF Watermark Remover DEMO : Purchase from www.PDFWatermarkRemover.com to remove the watermark

Nhận xét:

Mặt đáp được biểu diễn ở hình 3.6 và 3.7 cho thấy :

- Nhiệt độ đầu vào tỷ lệ thuận với hàm lượng HMF trong bột mật ong phun sấy, vì khi nhiệt độ tăng lên, quá trình phân hủy đường trong mật ong được tăng cường, từ đó làm tăng hàm lượng HMF trong bột mật ong.

- Tốc độ phun sấy khi tăng từ 640ml/ giờ - 850ml/ giờ, hàm lượng HMF giảm dần tuy nhiên khi tốc độ phun sấy tăng lên từ 850ml/ giờ - 1040ml/ giờ, hàm

lượng HMF lại có xu hướng tăng lên. Điều này có thể được giải thích như

sau: Khi tốc độ phun sấy tăng lên, thời gian lưu của các hạt tiểu phân trong

buồng sấy sẽ ngắn, nhanh chóng bị đẩy ra khỏi buồng, chính vì thế mà các

hạt sẽ ít chịu tác động của nhiệt độ phun sấy, quá trình phân hủy đường trong

mật ong được hạn chế, hàm lượng HMF giảm đi. Khi tốc độ phun sấy tăng

lên ở ngưỡng quá cao, kích thước của các giọt chất lỏng tăng, sự bay hơi

nước không hiệu quả, dẫn độ ẩm khổi bột tăng, đây là một yếu tố quan trọng

làm tăng hàm lượng HMF trong sản phẩm thu được.

3.4.3. Lựa chọn công thức tối ưu để bào chế

Qua kết quả xử lý của phần mềm INForm 3.2, thu được công thức tối ưu, sau

đó tiến hành bào chế công thức tối ưu theo phương pháp mục 2.2.2, đánh giá bột

phun sấy thu được từ công thức tối ưu trên một số chỉ tiêu.

Bảng 3.12: Kết quả tối ưu hóa bằng phần mềm INForm 3.2

Công thức tối ưu

Nhiệt độ (oC) 172.25

Tốc độ bơm (ml/ giờ ) 820

Tỷ lệ Tá dược/ mật ong 1,45

1,75 Tỷ lệ Nước/ Chất rắn trong dịch phun

Loại Tá Dược Gôm arabic

Kết quả dự đoán

Hiệu suất (%) 58,13

Hàm ẩm (%) 4,6

Hàm lượng HMF (mg/kg) 54,53

Kết quả thực tế

Hiệu suất (%) 57,36±1,13

40

PDF Watermark Remover DEMO : Purchase from www.PDFWatermarkRemover.com to remove the watermark

Hàm ẩm (%) 4,34±0,74

Hàm lượng HMF (mg/kg) 54,36±1,26

Nhận xét: Kết quả dự đoán tương đối sát với kết quả thực tế, đánh giá ban

đầu cho thấy, hiệu suất phun sấy với gôm arabic khá cao. Hàm lượng HMF vẫn nằm

trong giới hạn cho phép ( không quá 80 mg/kg ). Bột mật ong thu được từ công thức tối ưu có màu trắng, hơi vàng, có mùi thơm đặc trưng của mật ong, vị ngọt, tơi, xốp.

Hình 3.8: Bột mật ong thu được theo công thức tối ưu

Kết quả đánh giá khối lượng riêng biểu kiến, kích thước hạt, độ trơn chảy của bột mật ong thu được theo công thức tối ưu như sau:

Khối lượng riêng biểu kiến 0,87 g/ml

Kích thước hạt 96,51% khối bột qua rây 355

Độ trơn chảy Góc nghỉ: 39,5 oC

41

PDF Watermark Remover DEMO : Purchase from www.PDFWatermarkRemover.com to remove the watermark

Bột mật ong thu được có khối lượng riêng biểu kiến 0,87 mg/ml cho thấy bột có độ xốp tương đối cao, tốc độ trơn chảy tương đối tốt với góc nghỉ 38,5 oC.

KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ

KẾT LUẬN

Qua quá trình thực nghiệm, chúng tôi đã thu được một số kết quả sau: 1. Lựa chọn được phương pháp bào chế để bào chế được bột mật ong phun sấy và đánh giá được sự ảnh hưởng của các thông số quy trình cũng như các thành phần trong công thức đến một số tiêu chí, đặc tính của bột: Hiệu suất,

hàm ẩm, hàm lượng HMF.

2. Xây dựng được công thức tối ưu cho bột mật ong phun sấy cùng với các

thông số kỹ thuật của quá trình phun:

Loại Tá dược: Gôm arabic Tỷ lệ tá dược/ mật ong: 1,45

Tỷ lệ nước/ chất rắn: 1,75

Tốc độ phun: 820ml/h Nhiệt độ đầu vào: 170oC

KIẾN NGHỊ

Để tiếp tục hoàn thiện đề tài nghiên cứu, chúng tôi xin có một số đề xuất sau:

❖ Tiếp tục khảo sát các yếu tố khác thuộc thành phần công thức và quy trình

bào chế ảnh hưởng đến đặc tính khác của bột mật ong.

42

PDF Watermark Remover DEMO : Purchase from www.PDFWatermarkRemover.com to remove the watermark

❖ Xây dựng tiêu chuẩn và đánh giá độ ổn định của bột mật ong phun sấy.

TÀI LIỆU THAM KHẢO

Tài liệu Tiếng Việt

1. Bộ Y Tế (2015), "Bộ Y tế (2015), Quy chuẩn kỹ thuật Quốc gia đối với mật ong".

2.

Bộ Y Tế (2009), "Dược điển Việt Nam tái bản lần thứ 4", Nhà xuất bản Y học, Hà Nội.

3. Lê Tấn Lợi, Lý Trung Nguyên, Phạm Ra Băng (2016), "Nghiên cứu và đánh

giá chất lượng mật ong trong vùng trồng tràm và vùng trồng keo lai tại rừng

U Minh Hạ, Cà Mau", Tạp chí Khoa học Trường Đại học Cần Thơ. 47, pp.

22-31. Lê Đức Ngọc (1999), "Xử lý số liệu và kế hoạch hoá thực nghiệm", Đại học 4.

Quốc gia Hà Nội, pp. 44 - 82.

5. Nguyễn Xuân Nam, Lý Thanh Đăng, Huỳnh Ngọc Oanh, Phan Phước Hiền

(2017), "Phân tích so sánh một số chỉ tiêu chất lượng của mật ong khai thác ở

miền Nam và Tây Nguyên", Tạp chí khoa học Nông nghiệp. 10, pp. 102-105.

6. Tiêu chuẩn Việt Nam TCVN 5267-1 (2008).

Tài liệu Tiếng Anh

7. A., Lewis G. (2002), Optimization Methods, Encyclopedia of Pharmaceutical

Technolog, 1922 – 1937. .

8. Alimentarius, Codex (1998), Draft revised for honey at step 6 of the Codex

Procedure. CX 5/10.2, CL 1998/12-S.

9. Alvarez-Suarez, José M, et al. (2014), "The composition and biological

activity of honey: a focus on Manuka honey", Foods. 3(3), pp. 420-432.

10. Attanzio, Alessandro, et al. (2016), "Monofloral honeys by Sicilian black honeybee (Apis mellifera ssp. sicula) have high reducing power and antioxidant capacity", Heliyon. 2(11), p. e00193.

11. Bath, Parminder Kaur and Singh, Narpinder (1999), "A comparison between Helianthus annuus and Eucalyptus lanceolatus honey", Food Chemistry. 67(4), pp. 389-397.

12. Bhandari, Bhesh R, et al. (1998), "Co-crystallization of honey with sucrose",

LWT-Food Science and Technology. 31(2), pp. 138-142.

PDF Watermark Remover DEMO : Purchase from www.PDFWatermarkRemover.com to remove the watermark

13. Bogdanov, Stefan, "Honey in Medicine: A Review".

14. Bogdanov, Stefan, et al. (2008), "Honey for nutrition and health: a review",

Journal of the American College of Nutrition. 27(6), pp. 677-689.

15. Bogdanov, Stefan, Ruoff, Kaspar, and Oddo, Livia Persano (2004),

"Physico-chemical methods for the characterisation of unifloral honeys: a review", Apidologie. 35(Suppl. 1), pp. S4-S17.

16. Celik, Metin and Wendel, Susan C (2005), "Spray drying and pharmaceutical

applications", Handbook of pharmaceutical granulation technology. 2. 17. Chow, JoMay (2002), "Probiotics and prebiotics: a brief overview", Journal

of Renal Nutrition. 12(2), pp. 76-86.

18. Cornara, Laura, et al. (2017), "Therapeutic properties of bioactive

compounds from different honeybee products", Frontiers in pharmacology. 8, p. 412.

19. Escriche, Isabel, et al. (2014), "Suitability of antioxidant capacity, flavonoids

and phenolic acids for floral authentication of honey. Impact of industrial

thermal treatment", Food chemistry. 142, pp. 135-143.

20. Fell, RD (1978), "Color grading of honey", American Bee Journal. 118(12),

pp. 782-&.

21. Gilmour, Steven G (2006), "Response surface designs for experiments in

bioprocessing", Biometrics. 62(2), pp. 323-331.

22. González-Miret, Maria Lourdes, et al. (2005), "Multivariate correlation

between color and mineral composition of honeys and by their botanical

origin", Journal of agricultural and food chemistry. 53(7), pp. 2574-2580.

23. Hermosı́n, Isidro, Chicon, Rosa M, and Cabezudo, M Dolores (2003), "Free amino acid composition and botanical origin of honey", Food Chemistry.

83(2), pp. 263-268.

24. Kayacier, Ahmed and Karaman, Safa (2008), "Rheological and some

physicochemical characteristics of selected Turkish honeys", Journal of

Texture Studies. 39(1), pp. 17-27.

25. Krell, Rainer (1996), Value-added products from beekeeping, Food &

Agriculture Org.

27.

PDF Watermark Remover DEMO : Purchase from www.PDFWatermarkRemover.com to remove the watermark

26. Kretavičius, Justinas, et al. (2010), "Inactivation of glucose oxidase during heat-treatment de-crystallization of honey", Žemdirbystė (Agriculture). 97(4), pp. 115-122. Lamoudi, Lynda, Chaumeil, Jean Claude, and Daoud, Kamel (2013), "PLGA the non-steroid anti-inflammatory: Factor Nanoparticles loaded with

influence study and optimization using factorial design", International

Journal of Chemical Engineering and Applications. 4(6), p. 369.

28. Meo, Sultan Ayoub, et al. (2017), "Role of honey in modern medicine",

Saudi journal of biological sciences. 24(5), pp. 975-978.

29. Morice, André (2003), Mixture containing honey, at least one essential oil

and/or at least one essential oil derivative, Google Patents.

30. Murugesan, Ramesh and Orsat, Valérie (2012), "Spray drying for the production of nutraceutical ingredients—a review", Food and Bioprocess

Technology. 5(1), pp. 3-14.

31. Nobuhiko, A, Katsuya, N, and Nagataka, Y (1992), "Honey containing

powder and its production", Japanese Patent, JP4148654.

32. Okoh, OO, Sadimenko, AP, and Afolayan, AJ (2010), "Comparative

evaluation of the antibacterial activities of the essential oils of Rosmarinus

officinalis L. obtained by hydrodistillation and solvent free microwave

extraction methods", Food chemistry. 120(1), pp. 308-312.

33. Olaitan, Peter B, Adeleke, Olufemi E, and Iyabo, OO (2007), "Honey: a

reservoir for microorganisms and an inhibitory agent for microbes", African

health sciences. 7(3).

34. Pérez, Rosa A, et al. (2002), "Analysis of volatiles from Spanish honeys by

solid-phase microextraction and gas chromatography− mass spectrometry",

Journal of Agricultural and Food Chemistry. 50(9), pp. 2633-2637.

35. Rao, Pasupuleti Visweswara, et al. (2016), "Biological and therapeutic

effects of honey produced by honey bees and stingless bees: a comparative

review", Revista Brasileira de Farmacognosia. 26(5), pp. 657-664.

36. Rodrigues, A David (2001), Drug-drug interactions, CRC Press. 37. Rudnic, Edward M (1980), "Some aspects of formulation and optimization of

tablet disintegrants in direct compression systems".

38.

Samarghandian, Saeed, Farkhondeh, Tahereh, and Samini, Fariborz (2017), "Honey and health: A review of recent clinical research", Pharmacognosy

39.

PDF Watermark Remover DEMO : Purchase from www.PDFWatermarkRemover.com to remove the watermark

research. 9(2), p. 121. Samborska, Katarzyna and Czelejewska, Monika (2014), "The influence of thermal treatment and spray drying on the physicochemical properties of Polish honeys", Journal of food processing and preservation. 38(1), pp. 413-419.

40. Samborska, Katarzyna, Gajek, Paulina, and Kamińska-Dwórznicka, Anna

(2015), "Spray drying of honey: the effect of drying agents on powder

properties", Polish Journal of Food and Nutrition Sciences. 65(2), pp. 109-118.

41.

Silva, Tania Maria Sarmento, et al. (2013), "Phenolic compounds, melissopalynological, physicochemical analysis and antioxidant activity of

jandaíra (Melipona subnitida) honey", Journal of Food Composition and

Analysis. 29(1), pp. 10-18. Suhag, Yogita and Nanda, Vikas (2016), "Optimization for spray drying 42.

process parameters of nutritionally rich honey powder using response surface

methodology", Cogent Food & Agriculture. 2(1), p. 1176631.

43.

Terrab, Anass, et al. (2003), "Characterisation of Moroccan unifloral honeys using multivariate analysis", European food research and technology.

218(1), pp. 88-95.

44. Turkot, Victor A, Eskew, RK, and Claffey, JB (1960), "A continuous process

for dehydrating honey", Food Technology, pp. 387-390.

45. Umesh Hebbar, H, Rastogi, NK, and Subramanian, R (2008), "Properties of

dried and intermediate moisture honey products: A review", International

Journal of Food Properties. 11(4), pp. 804-819.

46. Yoshihide, H and Hideaki, H (1993), "Production of honey powder",

PDF Watermark Remover DEMO : Purchase from www.PDFWatermarkRemover.com to remove the watermark

Japanese Patent No JP5049417.