BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO VIỆN HÀN LÂM KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ VIỆT NAM
HỌC VIỆN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ -----------------------------
SONEXAY XAYHEUNGSY PHÓNG XẠ TỰ NHIÊN
TRONG MỘT SỐ VẬT LIỆU XÂY DỰNG
PHỔ BIẾN TẠI CỘNG HÒA DÂN CHỦ NHÂN DÂN LÀO
Chuyên ngành : Vật lý nguyên tử và hạt nhân
Mã số
: 9.440106
TÓM TẮT LUẬN ÁN TIẾN SĨ KHOA HỌC VẬT CHẤT
Hà Nội- 2019
Công trình được hoàn thành tại: Học viện Khoa học và Công nghệ - Viện
Hàn lâm Khoa học và Công nghệ Việt Nam
Người hướng dẫn khoa học: GS.TS. Lê Hồng Khiêm
Phản biện 1: ............................................................
Phản biện 2: .............................................................
Phản biện 3: ............................................................
Luận án sẽ được bảo vệ trước Hội đồng đánh giá luận án tiến sĩ cấp Học
viện, họp tại Học viện Khoa học và Công nghệ - Viện Hàn lâm Khoa học
và Công nghệ Việt Nam vào hồi … giờ ..’, ngày … tháng … năm 201….
Có thể tìm hiểu luận án tại:
- Thư viện Học viện Khoa học và Công nghệ
- Thư viện Quốc gia Việt Nam
DANH MỤC CÔNG TRÌNH CỦA TÁC GIẢ
1. Sonexay Xayheungsy, Le Hong Khiem. Measurement of natural radioactivity in some cements of Lao PDR by using NaI(Tl) gamma-ray spectrometer, Advance in applied and engineering Physics IV, Publishing House for Science and Technology,2016, 231
2. Sonexay Xayheungsy, Le Hong Khiem, Phương pháp xác định hoạt độ của các nguyên tố phóng xạ tự nhiên bằng phổ kế gamma dùng detector NaI(Tl), Advance In Applied And Engineering Physics V, Publishing House for Science and Technology, 2018, 295
3. S. Xayheungsy, L.H. Khiem, L.D. Nam, Radiation dose estimation of cement samples used in Lao PDR, Communications in Physics, 27, No. 3, 2017,193-203.
4. Sonexay Xayheungsy, Le Hong Khiem, Le Dai Nam. Assessment Of The Natual Radioactivity And Radiological Hazards In Lao Cement Samples. Radiation Protection Dosimetry, 2018, Vol. 181, No. 3, 208–213.
5. Sonexay Xayheungsy, Le Hong Khiem. Natural Radioactivity In The Soil Of Thoulakhom District In Vietiane Province, LaoPDR, Tập Chí Phát Triển Khoa Học Và Công Nghệ- Đại Học Quốc Gia TP. HCM, ngày 21 tháng 3 năm 2018.
6. X.Sonexay, L.H.Khiem, L.D.Nam, Assessment of Natural Radioactivity Levels and Radiation Hazards of Building Materials of Lao PDR. International Journal Of Modern Engineering Research (IJMER), 14.04.2018
7. Sonexay Xayheungsy1,3, N.C.Thanh2, L.D.Nam2, V.H.Giang2 and
L.H.Khiem2,3*, Measurement of natural radioactivity in some sand and brick in Vietiane province, Lao PDR. IJRDO - Journal of Applied Science, Volume-4, Issue, 11, Nov, 2018.
MỞ ĐẦU 1. Tính cấp thiết của luận án - Phóng xạ có mặt ở khắp mọi nơi, đặc biệt trong đất, đá với các mức hàm lượng khác nhau. - Phóng xạ cao hơn ngưỡng an toàn là nguyên nhân gây ra nhiều loại bệnh trong đó có bệnh ung thư, gây nguy hiểm cho con người. - VLXD (xi măng, gạch, cát, đất, đá,…) chủ yếu được làm từ nguyên liệu thô là đất, đá → Luôn tồn tại phóng xạ trong vật liệu xây dựng.
- Theo thống kê của LHQ, khoảng 70% thời gian sống của mỗi người là trong các ngôi nhà (nhà ở, công sở, các công trình công cộng,…). Nếu vật liệu cho các công trình xây dựng chứa phóng xạ cao sẽ rất nguy hiểm. - Ủy ban Khoa học của LHQ về các hiệu ứng của bức xạ (UNSCEAR) đã đưa ra ngưỡng an toàn về phương diện phóng xạ đối với VLXD. - Ở đa số các nước, việc kiểm tra phóng xạ trong VLXD tước khi sử dụng là bắt buộc. - Tại CHDCND Lào, việc kiểm tra này chưa được thực hiện (do không có nhân lực có chuyên môn).
- Từ năm 2011, Lào đã chính thức trở thành thành viên của IAEA. - CP Lào yêu cầu Việt Nam giúp đào tạo cán bộ có trình độ cao về lĩnh vực kiểm soát phóng xạ trong VLXD. - Luận văn này nhằm mục đích học hỏi từ VN phương pháp đánh giá phóng
xạ tự nhiên trong VLXD để triển khai công việc này tại Lào. 2. Mục tiêu nghiên cứu của luận án
Nghiên cứu phương pháp sử dụng hệ phổ kế gamma dùng các loại detector khác nhau bao gồm detector nhấp nháy NaI(Tl) và detector bán dẫn siêu tinh khiết loại HPGe để xác định hoạt độ của các đồng vị phóng xạ tự nhiên có trong các VLXD.
Sử dụng các phương pháp đã nghiên cứu để xác định hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên có trong một số VLXD điển hình thường được sử dụng tại CHDCND Lào như: xi măng, đất, cát,… Các số liệu này cần cho việc đánh giá liều bức xạ đối với các cư dân, cảnh báo và đưa ra các kiến nghị cần thiết với các cơ sở sản xuất để họ có các điều chỉnh cần thiết nhằm đảm bảo tuyệt đối an toàn về phương diện phóng xạ cho các VLXD mà họ đưa ra thị trường 3. Các nội dung nghiên cứu chính của luận án - Tìm hiểu về tình hình nghiên cứu đề tài phân tích phóng xạ có trong các VLXD dùng phổ kế gamma trên thế giới và trong nước. - Tìm hiểu các kĩ thuật thực nghiệm dùng để phân tích phóng xạ trong các mẫu có thể tích lớn dùng phổ kế gamma dùng detector bán dẫn và nhấp nháy. - Nghiên cứu các đặc trưng của phổ kế gamma phông thấp dùng detector bán dẫn và phổ kế gamma dùng detector nhấp nháy NaI(Tl).
- Nghiên cứu xây dựng các phương pháp phân tích số liệu thực nghiệm: phân tích phổ gamma, các phương pháp toán học dùng để tách đỉnh chập, làm tăng khả năng phân giải phổ.
1
- Nghiên cứu và đánh giá các nguồn sai số khả dĩ gây ra do các hiệu ứng:tự hấp thụ gamma trong mẫu, hình học đo, hình học mẫu, trùng phùng ngẫu nhiên, trùng phùng tổng,… - Xây dựng các phương pháp phân tích trên phổ kế gamma bán dẫn phông thấp nhằm nâng cao độ nhạy và tăng đọ chính xác của phép phân tích.
CHƢƠNG 1. TỔNG QUAN VỀ CÁC ĐỒNG VỊ PHÓNG XẠ CÓ TRONG VẬT LIỆU XÂY DỰNG 1.1. Nguồn gốc của các đồng vị phóng xạ có trong VLXD 1.1.1. Các chuỗi phóng xạ tự nhiên a) Chuỗi phân rã của đồng vị 238U Chuỗi phân rã của đồng vị 238U được đưa ra trong hình vẽ 1.1.
(1) 238U 4,468×109 y năm ↓ α (2) 234Th 24,1 ngày
234U 2,455×105 năm
230Th 7,538 ×104 năm
(3) ↓ β 234Pa 1,17 phút ↓ β (4) ↓ α (5)
222Rn
218Po 3,094 phút
(6) ↓ α 226Ra 1600 năm ↓ α (7) 3,8232 ngày ↓ α (8)
(9)
214Po 162,3 giây
210Pb 22,3 năm
210Bi 5,013 ngày
210Po 138,4 ngày
(10) ↓ α 214Pb 26,8 phút ↓ β 214Bi 19,9 phút ↓ β (11) ↓ α (12) ↓ β (13) ↓ β (14)
↓ α 206Pb
Hình 1.1. Chuỗi phân rã của đồng vị 238U. Những đồng vị được gạch dưới là các đồng vị có thể đo được bằng phổ kế gamma
2
235U 1,7×108 năm
231Th
231Pa 3,276 ×104 năm
227Ac 21,772 năm
227Th 18,718 ngày + α (1,38 %) to 223Fr 22 phút then β
b) Chuỗi phân rã phóng xạ của đồng vị 235U Trong tự nhiên, đồng vị phóng xạ 235U chỉ chiếm 0,72% trong tổng số uran. Tuy tỉ lệ của đồng vị này có trong tự nhiên không nhiều, nhưng do nó có chu kỳ bán rã ngắn nên nếu xét về phương diện bức xạ gamma, nó cũng đóng vai trò quan trọng không kém so với tầm đồng vị 238U. Chuỗi phân rã phóng xạ của đồng vị 235U được trình bày trong hình vẽ 1.2. (1) ↓ α (2) 25,52 giờ ↓ β (3) ↓ α (4) ↓ β (5)
223Ra
↓ α 11,43 ngày (6)
(7)
(8)
211Bi 2,14 phút
207Tl 4,77 phút + β (0,273%) 211Po 516 giây then α
(9) ↓ α 219Rn 3,96 giây ↓ α 215Po 1,781 giay ↓ α 211Pb 36,1 phút ↓ β (10) ↓ α (11)
↓ β 207Pb
Hình 1.2: Chuỗi phân rã của 235U. Chỉ có gamma do đồng vị 235U phát ra là có thể đo được bằng phổ kế gamma
c) Chuỗi phân rã phóng xạ của đồng vị 232Th Đồng vị 232Th chiếm 100% trong tự nhiên. Chuỗi phân rã của đồng vị phóng xạ này được trình bày trong hình vẽ 1.3.
3
228Th 1,9127 năm
224Ra 3,627 ngày
220Rn 55,8 giây
216Po 150 giây
212Pb 10,64 giờ
212Bi 60,54 phút ↓ β (64,06%)
(1) 232Th 1,405 ×109 năm ↓ α (2) 228Ra 5,75 giờ ↓ β (3) 228Ac 6,15 giờ ↓ β (4) ↓ α (5) ↓ α (6) ↓ α (7) ↓ α (8) ↓ β (9) ↓ α (35,94%)
208Tl 3,06 phúg
212Po 0,3 giây ↓ α
206Pb
(10) ↓ β
Hình 1.3: Chuỗi phân rã của 232Th. Các đồng vị có gạch dưới có thể đo bằng phổ kế gamma 1.1.2. Hiện tượng thất thoát radon 1.1.3. Xáo trộn tự nhiên của các chuỗi phân rã 1.2. Ảnh hưởng của phóng xạ có trong các VLXD đến sức khỏe của con người 1.3. Hiện trạng nghiên cứu về phóng xạ trong VLXD trên thế giới
Ở hầu hết các nước trên thế giới, việc kiểm tra, đánh giá mức độ phóng xạ có trong các VLXD là công việc bắt buộc. Để minh họa, chúng tôi liệt kê một số công trình gần đây nghiên cứu về phóng xạ tự nhiên trong các loại VLXD khác nhau đã tiến hành bởi các nhà khoa học ở một số nước trên thế giới Bảng 1.1. Phóng xạ tự nhiên trong xi măng Portland ở một số nước.
Quốc gia
40K 310 210 952,2 173,2 416 51,3 267,1 451,30 432,2 190,6 564,0
226Ra 92 26,7 60,5 56,50 134 31,3 40,5 61,63 37,0 34,7 61,7
Hy Lạp [12] Áo [13] Bangladesh [14] Trung Quốc [15] Ai Cập [16] Pakistan [17] Thổ Nhĩ Kỳ [18] Ghana [19] Ấn Độ [20] Malaysia [21] Brazil [22] Hoạt độ phóng xạ riêng (Bq.kg-1) 232Th 31 14,2 64,7 36,50 88 26,8 26,1 25,96 24,1 32,9 58,5
4
Raeq TT Quốc gia Lọai mẫu
1
2
3 Úc [24] Trung Quốc [15], [25], [26] Ai Cập [27], [28], [29]
Brazil [30], [31] 4
5 Pakistan [17]
6 Ấn Độ [32]
232Th 89 162,8 40 28,9 86,7 21,5 24,1 6 3.3 70 67 74 53,7 56,2 31,9 38,6 43,51 101,67 30 30 30
226Ra 41 62,9 3,7 124,7 44,6 40,7 24 13 9,2 16,2 30 35,3 43.2 42.4 21,5 63,74 116,1 90,27 35 35 35
7 Thế giới [33] Bảng 1.2. Phóng xạ tự nhiên trong một số loại VLXD khác bao gồm gạch, đất và cát ở một số nước Hoạt độ phóng xạ riêng (Bq kg-1) 40K 681 403,3 44,4 390,2 352,8 302,6 258 433 47,3 76 112 315 631,2 565,3 519,6 313,71 300,07 280,71 400 400 400 (Bq kg-1) 220,707 326,758 64,3188 196,07 195,75 96,4 78,329 54,921 17,5611 122,15 134,43 165,38 168,59 166,29 107,13 143,09 201,44 257,27 Gạch Đất Cát Gạch Đất Cát Gạch Đất Cát Gạch Đất Cát Gạch Đất Cát Gạch Đất Cát Gạch Đất Cát
Bảng 1.3. Hoạt độ phóng xạ của một số vật liệu ở Hà Nội Hoạt độ phóng xạ TT Loại mẫu
Cát đen 1 Cát khuyến lương 2 Cát vàng 3 Cát vàng bãi Bùng Hà Bắc 4 Xi măng Hải Phòng 5 Xi măng Hoàng Thạch 6 Xi măng X77 7 Sỏi 8 9 Đá 10 Gạch xây 11 Gạch lát 12 Vữa trát tường 13 Bột đá 14 15 Tro xỉ hồ chứa Tro bay K-40 515 ± 23 483 ± 15 651 ± 21 357 ± 2 73 ± 9 196 ± 2 205 ± 2 389 ± 8 46 ± 21 665 ± 0 385 ± 5 525 ± 5 < 10 626 ± 3 788 ± 7 Ra-226 24,4 ± 1,4 53,5 ± 3,7 25,5 ± 0,9 12,4 ± 2,5 28,6 ± 2,5 65,9 ± 3,7 69,6 ± 3,7 23,5 ± 5 25,5 ± 5 84,0 ± 15 39 ± 8 44 ± 4 12,4 ± 2,5 122 ± 9 164 ± 13 Th-232 36,2 ± 1.0 46 ± 3,6 32,3 ± 0.6 20 ± 2,4 32,3 ± 2,8 27,8 ± 2,8 32,2 ± 2,8 23 ± 4 19 ± 4 85 ± 4 34 ± 4 37 ± 4 6,8 ± 2,4 100 ± 126± 1
5
1,4. Hiện trạng nghiên cứu phóng xạ trong các vật liệu xây dựng tại CHDCND Lào CHDCND Lào là nước đang phát triển. Trong những năm gần đây, kinh tế Lào không ngừng tăng trưởng và phát triển ổn định, với GDP tăng bình quân 7,6%; thu nhập bình quân đầu người đạt gần 1.700 USD giai đoạn 2013-2014. Những thành tựu đó tạo thuận lợi để Chính phủ Lào thực hiện thành công kế hoạch phát triển kinh tế - xã hội năm năm lần thứ 7 trong năm nay cũng như các mục tiêu phát triển Thiên niên kỷ. Cùng với phát triển về kinh tế, nhu cầu xây dựng ngày càng tăng. Nhiều công ty sản xuất VLXD ra đời. Tuy nhiên, do trình độ khoa học của CHDCND Lào còn đang ở mức rất khiêm tốn nên việc kiểm tra phóng xạ tự nhiên trong các loại VLXD cho đến nay chưa được triển khai. Nguyên nhân chính là do chưa có nhân lực đảm nhận được nhiệm vụ này. Bản thân nghiên cứu sinh cũng đã được định hướng chọn đề tài về khảo sát phóng xạ tự nhiên trong VLXD cũng nhằm mục đích triển khai hướng nghiên cứu này rộng rãi tại CHDCND Lào.
CHƢƠNG 2 PHỔ KẾ GAMMA SỬ DỤNG CÁC DETECTOR BÁN DẪN HPGe VÀ NHẤP NHÁY NaI(Tl) 2.1. Cơ sở vật Lý ghi nhận bức xạ gamma bằng các detector nhấp nháy và bán dẫn 2.1.1. Những đặc điểm chung về tương tác của bức xạ gamma với vật chất 2.1.2. Hiệu ứng quang điện 2.1.3. Tán xạ Compton 2.1.4. Hiệu ứng tạo cặp electron-positron 2.1.5. Hấp thụ gamma trong vật chất 2.2. Cấu trúc và nguyên Lý làm việc của phổ kế gamma dùng detector nhấp nháy và bán dẫn 2.3. Detector bán dẫn và cấu trúc của phổ gamma đo bằng detector bán dẫn 2.3.1. Nguyên lý hoạt động của detector bán dẫn 2.3.2. Cấu hình của detector HPGe 2.3.3. Phổ năng lượng của bức xạ gamma đo bằng detector bán dẫn HPGe 2.4. Detector nhấp nháy NaI(Tl) và cấu trúc của phổ gamma đo bằng detector nhấp NaI(Tl) 2.4.1. Cấu tạo của detector nhấp nháy NaI(Tl) 2.4.2. Phổ năng lượng gamma đo bằng detector nhấp nháy NaI(Tl)
6
CHƢƠNG 3 PHƢƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM 3.1. Các khu vực lấy mẫu Trong khuôn khổ của luận án, chúng tôi chỉ chọn 4 loại vật liệu sau đây để
nghiên cứu. Đó là các vật liệu: xi măng, cát, gạch và đất 3.1.1. Thu thập cácmẫu xi măng
Hình 3.1. Vị trí trên bản đồ của các nhà máy xi măng tại CHDCND Lào mà chúng tôi đã lấy mẫu để phân tích. Bảng 3.1. Thông tin về địa điểm lấy mẫu ở 4 nhà máy xi măng Địa điểm Loại xi măng Ký hiệu mẫu TT Vĩ độ Kính độ (Viết tắt) Ký hiệu vị trí trên bản đồ
Porland cement (1V)
A 18°56'7.6"N 102°27'7.0"E
hỗn hợp (2V)
B 18°6'27.3"N 102°47'7.9"E hỗn hợp (1VT) 1V1 1V2 1V3 1V4 1V5 1V6 1V7 2V1 2V2 2V3 2V4 2V5 2V6 2V7 1VT1 1VT2 1VT3 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12 13 14 15 16 17
7
Porland cement (2VT)
Porland cement (1K) C 17°24'19.8"N 105°12'58.2"E
hỗn hợp (2K)
Porland cement (1SV) D 15°50'39.1"N 106°23'16.4"E
hỗn hợp (2SV) 18 19 20 21 22 23 24 25 26 27 28 29 30 31 32 33 34 35 36 37 2VT1 2VT2 2VT3 2VT4 1K1 1K2 1K3 1K4 2K1 2K2 2K3 2K4 1SV1 1SV2 1SV3 1SV4 2SV1 2SV2 2SV3 2SV4
3.1.2. Thu thập các mẫu đất
Hình 3.2. Bản đổ vị trí lấy mẫu đất tại Huyện Thoulakhom thuộc tỉnh Viêng Chăn.
8
Bảng 3.2. Vi trí lấy đất và cát Sông NamNgeum Tại Huyện Thoulakhom. vị trí TT Ký hiệu mẫu Tên làng (viết tắt) Vĩ độ Kính độ
Ban Dong (P1) 18°16'52.5" N 102°40'51.5"E
Ban PhaThao (P2) 18°19'40.5" N 102°39'56.5"E
Ban Nam Ang (P3) 18°22'23.9" N 102°36'5.4"E
18°17'18.2" N 102°41'35.8"E Ban Nanokkhoum (P4)
18°20'15.7" N 102°40'51.4"E Ban Phonmouang (P5)
Ban NaKang (P6) 18°20'42.0" N 102°39'40.4"E
Ban Naxanglek (P7) 18°21'54.5" N 102°37'48.8"E
Ban Keun (P8) 18°21'51.2" N 102°35'13.3"E
Ban Hatnoi (P9) 18°22'58.6" N 102°33'52.5"E
18°20'49.3" N 102°33'59.6" Ban Boungphao (P10) 1P1 1P2 1P3 2P1 2P2 2P3 3P1 3P2 3P3 4P1 4P2 4P3 5P1 5P2 5P3 6P1 6P2 6P3 7P1 7P2 7P3 8P1 8P2 8P3 9P1 9P2 9P3 10P1 10P2 10P3 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12 13 14 15 16 17 18 19 20 21 22 23 24 25 26 27 28 29 30
9
Thủ đô Viêng Chăn
Thái lan
Bản đồ Lào
Vị trí lấy mẫu
Ki lô mét
Sông Mê Kông
3.1.3. Thu thập các mẫu cát
Hình 3.3. Bản đồ các vị trí lấy mẫu cát bên bờ sông Mê Kông tại khu vực thủ đô Viêng Chăn.
Hình 3.4. Ảnh chụp các bãi cát Sông Mê Kông khu vực thủ đô Viêng Chăn.
Hình 3.5. Bờ bãi cát Sông Nam Nguem khu vực Huyện Thoulakhom, Tỉnh Viêng chăn. Bảng 3.3. Vị trí lấy cát Sông Mê Kông Tại thủ đô Viêng Chăn Địa Điểm ký hiệu mẫu TT Tên làng (Viết tất) Vĩ độ Kính độ
1NK1 1 18°56'7.6"N 102°27'7.0"E Ban HuayYai(NK1) 1NK2 2
10
3 1NK3
4 1NK4
5 1NK4
6 2Nk1
7 2NK2 18°6'27.3"N 102°47'7.9"E Ban HuayHom(NK2) 8 2Nk3
9 2Nk4
10 3NK1
11 3NK2 17°58'22.7"N 102°30'8.9"E Ban NongDa(NK3) 12 3NK3
13 3NK4
14 4N1
15 4NK2 17°57'57.0"N 102°35'47.3" Ban Don Chan(NK4) 16 4NK3
17 4NK4
18 5NK1
19 5NK2 Ban Hom1(NK5) 17°50'10.8"N 102°35'58.8" 20 5NK3
21 5NK4
22 6NK1
23 6NK2 Ban Hom2(NK6) 17°51'16.5"N 102°35'37.8" 24 6NK3
25 6NK4
26 1NG1
27 1NG2 Ban Keun (P11) 18°21'30.7"N 102°34'19.3"E 28 1NG3
29 NG4
30 2NG1
31 2NG2 Ban Pakchan (P12) 18°22'15.1"N 102°32'10.7"E 32 2NG3
33 2NG4
11
Hình 3.6. Khung hình vuông có chiều dài mỗi cạnh 100 cm.
3.1.4. Thu thập các mẫu gạch 3.2. Xử lý và chế tạo các mẫu để phân tích
Hình 3.6. Sơ đồ quy trình xử lý mẫu
Hình 3.7. Cối, chày và rây 0,2 mm để nghiền và sàng mẫu.
Hình 3.8. Ảnh chụp các mẫu xi măng đã được chế tạo dùng để đo hoạt độ của các nguyên tố phóng xạ tự nhiên.
12
3.3. Các mẫu chuẩn
Hình 3.9. Ảnh chụp các mẫu chuẩn phóng xạ tự nhiên của Cơ quan Năng lượng Nguyên tử Quốc tế IAEA: RGU-1, RGTh-1 và RGK-1. Bảng 3.4. Thông tin của các mẫu chuẩn IAEA được sử dụng để xác định hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên trong các mẫu phân tích.
Tên mẫu Khối lượng mẫu (g) Mật độ khối lượng (g/cm3) Hoạt độ phóng xạ riêng (Bq/kg)
IAEA-RGK-1 340,91 1,8 14000±400
IAEA-RGU-1 378,82 1,94 4940±30
3250±90 309,01 1,736 IAEA-RGTh-1 3.4. Phƣơng pháp xác định hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên dùng phổ kế gamma với detector nhấp nháy NaI(Tl)
Hình 3.10. Ảnh chụp hệ phổ kế gamma dùng detector NaI(Tl) tại Trung tâm Hạt nhân, Viện Vật Lý. Bảng 3.5. Cửa sổ năng lượng trong phổ gamma dùng để phân tích các đồng vị phóng xạ tự nhiên [65], [66].
TT
Đồng vị mẹ 238U 232Th 40K Đồng vị con 214Bi 208Tl 40K Năng lượng gamma (keV) 1764,49 2614,53 1460,8 Cường độ tương đối (%) 15,36 35,86 100 Cửa sổ năng lượng (keV) 1632 – 1897 2418 – 2811 1351 -1570 1 2 3
13
Hình 3.11. (a) Phổ phông đo trong thời gian 52700 giây. (b) Phổ chuẩn IAEA RGU- 1 đo trong thời gian 13942 giây. (c) Phổ chuẩn IAEA RGTh-1 đo trong thời gian giây 18190 giây.(d) Phổ chuẩn IAEA RGK-1 đo trong thời gian 17215 giây. Tốc độ đếm sẽ tỉ lệ với hoạt độ của đồng vị thứ n cần phân tích (n=1, 2 và 3 tương ứng với 40K, 238U và 232Th) theo công thức sau:
∑
(3.1)
Trong đó là các hiệu suất đếm trong vùng đỉnh thứ i cho đồng vị thứ n. Tốc độ đếm sau khi đã trừ phông được xác định bằng công thức sau:
(3.2)
xác định được các hoạt độ AK, ATh và AU của các đồng vị K, U và Th từ hệ phương trình sau:
(3.3)
từ phổ gamma của mẫu chuẩn RGK-1 ta có:
(3.4)
Còn từ phổ gamma của mẫu chuẩn RGU-1 ta có:
(3.5)
Và cuối cùng, từ phổ gamma của mẫu chuẩn RGTh-1 ta có:
(3.6)
14
Có thể xác định các hệ số chuẩn còn lại nếu kết hợp cả đóng góp của U và Th trong vùng phổ thứ ba:
e12
e11
e32
e33
(3.7)
e23 -4,42 ×10-4
e13 -2,41 ×10-4
- 2,43×10-5 1,29×10-3
7,22 ×10-4 1,03×10-4 Chung ta xác định được hoạt độ của các đồng vị phóng xạ tự nhiên uran,
Giá trị của các hoạt độ trong các mẫu chuẩn của IAEA là: A11=9869 Bq, A12=129.55 Bq, A13=0.07 Bq, A22=3527 Bq, A23=18 Bq và A33=2298 Bq. Bảng 3.6. Giá trị của các hệ số chuẩn xác định từ các phổ chuẩn của IAEA. e22 7,93×10-4
thori và kali theo các công thức sau:
(3.8)
(3.9)
(3.10)
Sai số của hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên có thể tính bằng các công thức sau:
(3.11)
Phần mềm được viết bằng ngôn ngữ QB64 và sơ đồ khối của phần mềm
này được đưa ra trong hình 3.12
15
Hình 3.12. Lưu đồ thuật toán xác định tự động hàm lượng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên trong các mẫu xi măng bằng phổ kế gamma dung detector NaI(Tl). 3.5. Phƣơng pháp xác định hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên dùng phổ kế gamma với detector bán dẫn siêu tinh khiết HPGe
Có hai kỹ thuật đo: kỹ thuật đo tuyệt đối và kỹ thuật đo tương đối. Trước khi đo hoạt độ của của các đông vị phóng xạ trong mẫu, cần tiến hành các phép đo chuẩn như:
Đường cong chuẩn năng lượng Đường cong chuẩn dạng đỉnh (FWHM) Đường cong chuẩn hiệu suất ghi.
3.5.1. Phân tích số liệu khi dùng phương pháp tuyệt đối để xác định hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên 3.5.2. Xác định hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên bằng phương pháp tương đối . Khi đó hoạt độ riêng của đồng vị trong mẫu đo được xác định bởi công thức[72]:
(3.20)
Công thức tính sai số tương đối của hoạt độ có dạng:
(3.21)
16
3.6. Đánh giá mức độ nguy hiểm của phóng xạ tự nhiên trong các mẫu VLXD 3.6.1. Hoạt độ tƣơng đƣơng radium
(3.2)
3.6.2. Các chỉ số nguy hiểm do chiếu xạ ngoài và chiếu xạ trong
(3.23)
(3.24)
3.6.3. Suất liều hấp thụ ở độ cao 1m (3.25)
3.6.4. Liều hiệu dụng năm (3.26)
CHƢƠNG 4 CÁC KẾT QUẢ THỰC NGHIỆM VÀ THẢO LUẬN
(4.1) 4.1. Chuẩn năng lƣợng . Để chuẩn năng lượng, người ta dùng các mẫu chuẩn phát ra gamma có năng lượng đã biết. Thường các nguồn chuẩn đơn nguyên tố như 22Na, 137Cs, 60Co, 152Eu,... chúng tôi dễ dàng xây dựng được đường chuẩn năng lượng bằng công thức:
Hình 4.1. Phổ và chuẩn năng lượng của phổ kế gamma:
(a), (b) Phổ và đường chuẩn năng lượng với detector nhấp nháy NaI(Tl) dùng nguồn 137Cs và 60CO. (c), (d) Phổ và đường chuẩn năng lượng với detector HPGe dùng nguồn 152Eu.
17
4.2. Xây dựng đƣờng cong hiệu suất ghi của detector HPGe Công thức tính hiệu suất đỉnh hấp thụ toàn phần có dạng [3]: (4.2)
238
Chúng tôi đã sử dụng mẫu chuẩn IAEA-RGU1 để xác định đường cong hiệu suất ghi của detector. Mẫu chuẩn này có các đồng vị là sản phẩm phân rã của
đồng vị U . được biểu diễn bằng đa thức bậc 5 có dạng: (4.3)
Hình 4.2. Đường cong hiệu suất ghi của detector dùng mẫu IAEA-RGU-1. Bảng 4.2. Giá trị và sai số chuẩn của các hệ số A0, A1, A2, A3, A4, A5
Các hệ số Giá trị Sai số
0,0296 4,72E-04 A0
-8,16E-05 2,62E-06 A1
1,05E-07 4,95E-09 A2
-6,64E-11 4,20E-12 A3
A4 2,03E-14 1,64E-15
-2,41E-18 2,39E-19 A5
4.3. Xác định hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên trong các mẫu VLXD bằng phổ kế gamma dùng detector bán dẫn HPGe Chúng tôi đã xây dựng quy trình phân tích dùng cả detector nhấp nháy và bán dẫn. Thời gian đo các mẫu khoảng 72000 giây để đảm bảo thống kê. Detector bán dẫn mà chúng tôi đã sử dụng thuộc loại HPGe kiểu n có dạng hình trụ cới mã số là N0.GEM20P4-70 của hãng ORTEC. Hiệu suất ghi tương đối là 20% (so với hiệu suất ghi của detector NaI(Tl) hình trụ kích thước 3ʺ ×3ʺ ). Phân giải năng
18
lượng của detector tại đỉnh 1332 keV của đồng vị 60Co là 1.8 keV. Tỉ số Đỉnh/Compton bằng 55/1. Phổ kế gamma được lắp ghép từ các khối điện tử chuyên dụng được chế tạo bởi hãng ORTEC theo chuẩn NIM bao gồm các khối điện tử sau: khối cao thế, khối khuyếch đại (257A) và khối phân tích đa kênh cắm vào máy tính có ký hiệu PCA-MR 8192 ACCUSPEC. Phần mềm thu nhận, hiển thị và phân tích phổ MAESTRO-32 cũng được mua từ hãng ORTEC 4.4. Hoạt độ phóng xạ riêng trong VLXD 4.4.1. Kết quả phân tích hoạt độ phóng xạ riêng cho các mẫu xi măng đo bằng phổ kế gamma dùng detector bán dẫn HPGe Bảng 4.4. Hoạt độ phóng xạ riêng trung bình của các mẫu xi măng đo bằng phổ kế gamma dùng detector bán dẫn HPGe
Mẫu
40K 156,92±3,76
238U 39,48±0,86
Hoạt độ phóng xạ riêng (Bq.kg-1) 232Th 9,83±0,76 1V
9,47±0,75 61,76±2,66 38,94±0,86 2V 33,28±1,26 17,21±1,35 131,93±5,48 1VT
29,41±1,05 20,96±1,23 168,70±5,08 2VT
28,96±1,07 20,59±1,27 141,83±4,94 1K 25,76±1,16 16,20±1,19 111,28±4,63 2K
53,19±1,24 7,73±0,98 45,22±3,64 1SV
49,52±1,24 4,74±0,86 39,32±3,50 2SV 37,32±0,3746 13,34±0,3673 107,12±1,4861
Trung bình Ngưỡng an toàn 35 30 400
4.4.2. Xác định hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên trong các mẫu xi măng bằng phổ kế gamma dùng detector nhấp nháy NaI(Tl)
Bảng 4.6. Hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên trong các mẫu xi măng đo bằng phổ kế gamma dùng detector nhấp nháy NaI(Tl) và phân tích tự động bằng phần mềm XIMANG
Mẫu
40K 157,43 130,38 114,03 94,09
238U 63,22 65,02 49,58 54,45
Hoạt độ phóng xạ riêng (Bq.kg-1) 232Th 12,06 13,51 47,11 30,62 1V 2V 1K 2K
19
4.4.3. Kết quả phân tích hoạt độ phóng xạ riêng cho các mẫu đất đo bằng phổ kế gamma dùng detector bán dẫn HPGe Bảng 4.7. Hoạt độ phóng xạ riêng trung bình của các mẫu đất
Mẫu
238U 11,28±0,90 25,94±1,13 30,06±1,17 20,43±1,06 15,73±0,99 13,25±0,95 29,01±1,16 31,46±1,19 28,61±1,16 25,62±1,13 23,14±0,34 35
P1 P2 P3 P4 P5 P6 P7 P8 P9 P10 Trung bình Trung bình của thế giới (đất) [33] Hoạt độ phóng xạ riêng (Bq.kg-1) 40K 232Th 40,52±3,88 7,43±1,05 137,13±5,39 29,56±1,52 581,52±8,09 44,47±1,70 81,38±4,68 14,47±1,25 68,63±4,47 15,10±1,27 8,96±2,60 7,13±1,04 88,31±4,78 37,77±1,62 468,59±7,60 44,42±1,70 415,23±7,34 39,58±1,64 372,28±7,12 31,39±1,54 226,26±1,85 27,13±0,46 400 30
4.4.4. Kết quả phân tích hoạt độ phóng xạ riêng cho các mẫu cát đo bằng phổ kế gamma dùng detector bán dẫn HPGe
Báng 4.8. Hoạt độ phóng xạ riêng trung bình của các mẫu cát tại Sông Mê Kông và Nam Ngeum của Lào
Mẫu
40K 535,15±5,59 541,55±5,62 515,04±5,15 545,40±5,65 456,27±4,88 483,12±5,15 229,57±2,96 272,89±3,38 447,37±2,31 400
238U 19,88±0,13 16,20±0,11 15,32±0,11 16,53±0,12 12,31±0,10 12,51±0,10 9,47±0,08 11,51±0,09 14,22±0,05 35
NK1 NK2 NK3 NK4 NK5 NK6 P11 P12 Trung bình Trung bình của thế giới (đất) Hoạt độ phóng xạ riêng (Bq.kg-1) 232Th 32,05±0,33 25,73±0,27 21,94±0,24 24,01±0,26 17,12±0,20 18,05±0,21 9,54±0,13 11,97±0,16 20,05±0,11 30
20
4.4.5. Kết quả phân tích hoạt độ phóng xạ riêng cho các mẫu gạch đo bằng phổ kế gamma dùng detector bán dẫn HPGe Bảng 4.9. Hoạt độ phóng xạ riêng của các mẫu gạch tại CHDCND Lào
Mẫu
238U (Bq.kg-1) 42,46±2,23
40K (Bq.kg-1) 589,74±14,08
1BG Hoạt độ phóng xạ riêng (Bq.kg-1) 232Th (Bq.kg-1) 54,03±3,10
2BG 43,77±2,25 54,84±3,11 598,94±14,14
3BG 41,17±2,21 54,43±3,11 628,26±14,34
4BG 40,38±2,20 53,92±3,10 610,59±14,22
5BG 37,66±2,16 55,98±3,13 634,82±14,38
6BG 44,08±2,26 55,53±3,12 625,25±14,32
Trung bình 41,59±0,91 54,79±1,27 614,60±5,82
Trung bình của thế giới (đất) 35 30 400
4.5. Đánh giá các đại lƣợng liên quan đến liều lƣợng học bức xạ trong các VLXD của CHDCND Lào 4.5.1. Mức độ nguy hiểm về phương diện phóng xạ của xi măng sản xuất tại CHDCND Lào Bảng 4.10. Mức độ huy hiểm trong mẫu xi măng sản xuất tại CHDCND Lào
Mẫu Req (Bq.kg-1) D (nGy.h-1) Hex Hin AEDE (mSv. y-1) 1V 65,62±1,42 30,72±0,63 0,151±0,01 0,18±0,01 0,28±0,01
2V 57,24±1,39 26,29±0,61 0,129±0,01 0,16±0,01 0,26±0,01
1VT 68,05±2,34 31,27±1,03 0,153±0,01 0,18±0,01 0,27±0,01
2VT 72,37±2,09 33,28±0,91 0,163±0,01 0,19±0,01 0,275±0,01
1K 69,32±2,14 31,73±0,93 0,156±0,01 0,19±0,01 0,27±0,01
2K 57,49±2,09 26,32±0,92 0,129±0,01 0,16±0,01 0,23±0,01
1SV 67,72±1,89 31,13±0,84 0,153±0,01 0,18±0,01 0,33±0,01
2SV 59,31±1,76 27,38±0,79 0,134±0,01 0,16±0,01 0,29±0,01
Trung bình 64,64±0,66 29,76±0,29 0,146±0,01 0,16±0,01 0,28±0,02
Ngưỡng an toàn 370 57 0,41 1 1
21
4.5.2. Mức độ nguy hiểm về phương diện phóng xạ của đất dùng để sản xuất VLXD tại CHDCND Lào.
Bảng 4.11. Mức độ nguy hiểm trong mẫu đất tại Huyện Thoulakhom, Tỉnh Viêng Chăn, CHDCND Lào D Req Mẫu Hex Hin
P1 (nGy.h-1) (Bq.kg-1) 25,02±1,78 11,39±0,78 AEDE (mSv.y-1) 0,06±0,01 0,07±0,01 0,09±0,01
P2 78,77±2,48 35,56±1,08 0,17±0,01 0,21±0,01 0,28±0,01
P3 138,43±2,77 65,00±1,21 0,32±0,01 0,37±0,01 0,46±0,01
P4 47,39±2,11 21,57±0,92 0,11±0,01 0,13±0,01 0,18±0,01
P5 42,61±2,1 19,25±0,91 0,09±0,01 0,12±0,01 0,16±0,01
P6 24,14±1,78 10,80±0,77 0,05±0,01 0,07±0,01 0,10±0,01
P7 89,82±2,62 39,90±1,14 0,20±0,01 0,24±0,01 0,32±0,01
P8 131,06±2,77 60,91±1,20 0,30±0,01 0,35±0,01 0,44±0,01
P9 117,18±2,68 54,44±1,17 0,27±0,01 0,32±0,01 0,39±0,009
P10 99,17±2,54 46,32±1,11 0,23±0,01 0,27±0,01 0,34±0,01
Trung Bình 79,36±0,76 36,51±0,33 0,179±0,01 0,214±0,01 0,28±0,01
Ngưỡng an toàn 370 57 0,41 1 1
4.5.3. Mức độ nguy hiểm về phương diện phóng xạ của cát xây dựng tại CHDCND Lào
Bảng 4.12. Các mức độ huy hiểm trong các mẫu cát tại Sông Mê Kông và Nam Ngeum của Lào Req D Mẫu Hex Hin (Bq.kg-1) (nGy.h-1) AEDE (mSv.y-1)
1NK 106,91±0,65 50,86±0,31 0,249±0,01 0,29±0,01 0,34±0,01
2NK 94,69±0,59 45,61±0,292 0,224±0,01 0,26±0,01 0,30±0,01
3NK 86,36±0,54 41,81±0,27 0,21±0,01 0,23±0,01 0,28±0,01
4NK 92,86±0,59 44,88±0,29 0,220±0,01 0,25±0,01 0,295±0,002
5NK 71,9±0,48 35,05±0,24 0,17±0,01 0,19±0,01 0,23±0,001
6NK 75,52±0,51 36,83±0,25 0,18±0,01 0,20±0,01 0,24±0,01
1NG 40,79±0,31 19,71±0,15 0,09±0,01 0,11±0,01 0,14±0,01
2NG 49,64±0,36 23,93±0,18 0,12±0,01 0,13±0,01 0,17±0,01
Trung bình 77,34±0,24 37,33±0,12 0,183±0,01 0,21±0,01 0,25±0,01
Ngưỡng an toàn 370 57 0,41 1 1
22
4.5.4. Mức độ nguy hiểm về phương diện phóng xạ của ghạch xây dựng tại CHDCND Lào Bảng 4.13. Mức độ huy hiểm trong mẫu gạch sản xuất tại CHDCND Lào
Mẫu Hin Hex Req (Bq.kg-1) D (nGy.h-1)
1BG
2BG
3BG
4BG
5BG
6BG AEDE (mSv.y-1) 165,13±5,08 76,84±2,22 0,377±0,01 0,446±0,01 0,561±0,02 168,31±5,11 78,32±2,23 0,384±0,01 0,455±0,01 0,573±0,02 167,38±5,09 78,09±2,22 0,383±0,011 0,452±0,014 0,563±0,017 164,50±5,07 76,68±2,21 0,376±0,01 0,444±0,01 0,553±0,02 166,60±5,09 77,69±2,22 0,381±0,01 0,450±0,014 0,552±0,017 171,62±5,13 79,97±2,24 0,392±0,01 0,464±0,014 0,583±0,02 167,26±2,08 77,93±0,91 0,382±0,01 0,452±0,01 0,564±0,01 Trung bình 370 57 0,41 1 1 Ngưỡng an toàn
238U 37,32±0,38 41,59±0,91 23,139±0,34 14,22±0,05
Bảng 4.14. Hoạt độ phóng xạ riêng của một số VLXD tại CHDCND Lào Mẫu
40K 107,12±1,49 614,60±5,82 226,255±1,85 447,37±2,31
Họat độ phóng xạ riêng (Bq.kg-1) 232Th 13,34±0,37 54,79±1,27 27,132±0,46 20,05±0,11
35 30 400 Xi măng Gạch Đất Cát Trung bình của Thế giới (đất)
Bảng 4.15. Giá trị trung bình của các đại lượng liên quan đến liều lượng học bức xạ trong VLXD của CHDCND Lào Hex Hin Req (Bq.kg-1) D (nGy.h-1) AEDE (mSv.y-1) Mẫu Xi măng 64,64±0,66 29,77±0,29 0,15±0,01 0,18±0,01 0,28±0,01 Gạch 167,26±2,08 77,93±0,91 0,38±0,01 0,45±0,01 0,56±0,01
79,36±0,755 36,51±0,33 0,18±0,01 0,21±0,00 0,28±0,00 37,33±0,12 0,183±0,01 0,21±0,01 0,25±0,01 77,34±0,24
370 57 0,41 1 1 Đất Cát Ngưỡng an toàn
23
KẾT LUẬN
- Xác định hoạt độ phóng xạ của các đồng vị phóng xạ tự nhiên trong các
VLXD thường được sử dụng để xây dựng nhà ở và các công trình công cộng tại
CHDCND Lào. Luận án được thực hiện tại Trung tâm Hạt nhân của Viện Vật Lý
thuộc Viện Hàn lâm Khoa học và Công nghệ Việt Nam.
- Để xác định hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên,
chúng tôi đã dùng phổ kế gamma dùn detector bán dẫn loại HPGe có phân giải
năng lượng cao và NaI(Tl), chúng tôi đã viết các chương trình máy tính để tự động
hóa toàn bộ quá trình phân tích phổ gamma. Việc tự động hóa này là cần thiết để
có thể chuyển giao quy trình phân tích cho các nhóm không có chuyên môn sâu,
thậm chí có thể chuyển giao cho các nhà máy chế tạo VLXD.
- Hầu hết giá trị của các đại lượng liên quan đến liều lượng học bức xạ bao
eq
gồm hoạt độ tương đương radi Ra , suất liều hấp thụ ở độ cao 1 mét ngoài không
khí D, Tương đương liều hiệu dụng năm AEDE, các chỉ số nguy hiểm do chiếu
ex
in
ngoài H và chiếu trong H của các VLXD chủ yếu (xi măng, đất, cát và gạch) của
CHDCND Lào đều nhỏ hơn ngưỡng an toàn do Ủy ban khoa học về ảnh hưởng của
bức xạ của Liên Hiệp Quốc đưa ra. Duy nhất có giá trị của suất liều hấp thụ ở độ
cao 1 mét ngoài không khí D trong vật liệu gạch là lớn hơn ngưỡng an toàn. Vì vậy
có thể thấy rằng nếu sử dụng các vật liệu này để xây dựng nhà ở cho cư dân hoặc
các công trình công cộng cho sinh hoạt của cộng đồng, phóng xạ của chúng sẽ
không ảnh hưởng nhiều đến sức khỏe người dân.
24