MỞ ĐẦU
1. Tính cấp thiết của đề tài luận án
Polychlorinated biphenyl (PCBs) là tên gọi chung của nhóm gồm 209
hợp chất hữu cơ có công thức cấu tạo C12H(10-n)Cln (với 1 ≤ n ≤ 10), thuộc
danh mục các hợp chất hữu cơ ô nhiễm khó phân hủy (POPs). Phần lớn PCBs
có độc tính, ảnh hưởng đến môi trường và sức khỏe con người. Vấn đề xử lý
các đối tượng ô nhiễm PCBs đã và đang là yêu cầu cấp thiết trong công tác
bảo vệ môi trường ở nước ta hiện nay.
Phương pháp hydrodeclo hóa (HDC) có nhiều ưu điểm như dễ tiến hành
phản ứng, thời gian xử lý nhanh, hiệu quả cao, ít tiêu tốn năng lượng và không
tạo ra các sản phẩm độc hại khác trong quá trình xử lý. Đây là phương pháp
đang được nhiều nhà khoa học quan tâm nghiên cứu. Để nâng cao hiệu quả xử
lý PCBs, hiện nay các nhà khoa học đang tập trung nghiên cứu, tổng hợp và sử
dụng các xúc tác có độ chuyển hóa, tính chọn lọc, tuổi thọ và độ bền cao.
Xúc tác được sử dụng là xúc tác trên cơ sở các kim loại quý như Rd, Pd,
Pt… Trong đó, Pd được biết đến là một trong số các kim loại chuyển tiếp có
độ chuyển hóa và ổn định cao với quá trình HDC. Việc bổ sung Cu có thể
giúp tăng độ phân tán Pd trên chất mang và giảm sự ngộ độc xúc tác, qua đó
làm giảm chi phí xúc tác.
Nguồn hydro là yếu tố quan trọng trong quá trình HDC. Để giảm nguy cơ
cháy nổ, sử dụng nguồn hydro nội sinh từ bên trong hệ phản ứng, đây là
hướng nghiên cứu rất có tiềm năng ứng dụng để áp dụng xử lý thực tế.
Vì vậy, nghiên cứu sinh lựa chọn đề tài “Nghiên cứu quá trình
hydrodeclo hóa pha lỏng sử dụng hydro nội sinh trên xúc tác Pd/OMC và
Pd-Cu/OMC” để giải quyết vấn đề nêu trên.
2. Mục tiêu nghiên cứu
Mục tiêu chính của luận án là nghiên cứu một số đặc điểm quá trình phản
ứng HDC PCB-28 trên các loại xúc tác Pd, Pd-Cu mang trên các chất mang
than Norit, OMC sử dụng nguồn hydro nội sinh từ hệ phản ứng giữa kim loại
magie và etanol được hoạt hóa bằng acid acetic. Trên cơ sở kết hợp giữa tính
toán lý thuyết và thực nghiệm đề xuất xu hướng tách loại clo của quá trình
HDC PCB-28 trên các loại xúc tác khác nhau. Từ đó tiến hành HDC Arochlor-
1242 để đánh giá hiệu quả khi xử lý hỗn hợp các PCB.
3. Đối tượng và phạm vi nghiên cứu
Đối tượng nghiên cứu của luận án là phản ứng HDC, các loại xúc tác Pd,
Pd-Cu trên chất mang là than norit, OMC; nguồn hydro nội sinh trong hệ phản
ứng giữa magie, etanol, acid acetic. Phạm vi nghiên cứu của luận án là thử
nghiệm phản ứng HDC pha lỏng trong phòng thí nghiệm trên PCB-28. Trên
cơ sở đó nghiên cứu xác định một số đặc trưng động học của phản ứng. Kết
hợp giữa tính toán lý thuyết và thực nghiệm đề xuất xu hướng của phản ứng.
Sau đó mở rộng thử nghiệm xử lý với Arochlor-1242.