BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO

TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP. HỒ CHÍ MINH

Lê Tấn Phúc

KHẢO SÁT ẢNH HƯỞNG CỦA BỨC XẠ TƯƠNG TỰ TIA VŨ TRỤ LÊN HỢP CHẤT HỮU CƠ MÔ PHỎNG MÔI TRƯỜNG LIÊN SAO

LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÍ

Thành Phố Hồ Chí Minh – 2014

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO

TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP. HỒ CHÍ MINH

Lê Tấn Phúc

KHẢO SÁT ẢNH HƯỞNG CỦA BỨC XẠ TƯƠNG TỰ TIA VŨ TRỤ LÊN HỢP CHẤT HỮU CƠ MÔ PHỎNG MÔI TRƯỜNG LIÊN SAO

Chuyên ngành: Vật lí nguyên tử

Mã số: 60 44 01 06

LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÍ

NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC:

TS. CAO ANH TUẤN

Thành Phố Hồ Chí Minh – 2014

Lời cảm ơn

Trong quá trình thực hiện công trình này, tôi đã nhận được nhiều giúp đỡ và chỉ

dẫn hữu ích cũng như các điều kiện thuận lợi trong công tác và nghiên cứu để hoàn

thành công việc. Đầu tiên, tôi xin cảm ơn gia đình đã bên tôi trong những lúc khó

khăn, khuyến khích tôi học tập và nghiên cứu; tôi xin gửi lời tri ân đặc biệt đến TS.

Cao Anh Tuấn - Khoa Vật Lý, Trường Đại Học Sự Phạm Tp. Hồ Chí Minh - đã hướng

dẫn, động viên, tạo mọi điều kiện thuận lợi và cho những lời khuyên hữu ích cho tôi

thực hiện luận văn.

Tôi xin gửi lời cảm ơn đến các thầy, cô ở Khoa Vật Lý, Trường Đại Học Sư

Phạm Tp. Hồ Chí Minh, đã giảng dạy và truyền thụ kiến thức đại cương về vật lý để

tôi có cách tiếp cận và hoàn thành công việc nghiên cứu này tốt hơn.

Tôi xin bày tỏ lòng biết ơn đến Ths. Hoàng Đức Tâm - bộ môn vật lý hạt nhân -

đã giúp đỡ tôi trong những bước đầu nghiên cứu; và các thầy cô trong Phòng Thí

Nghiệm Vô Tuyến Điện, Khoa Vật lý – Trường Đại học Sư phạm Tp. Hồ Chí Minh đã

hỗ trợ cho tôi về nơi làm việc và thiết bị nghiên cứu.

Cuối cùng, tôi xin gửi lời cảm ơn bạn bè trong khóa K23 và các anh chị khóa

trước đã giúp đỡ tôi trong khi thực hiện luận văn.

Tp. HCM, ngày 10 tháng 09 năm 2014

Tác giả

Lê Tấn Phúc

Tóm tắt

Trong môi trường liên sao, nguyên tử, phân tử và những hạt bụi sao bị chiếu xạ

bởi các bức xạ như tia cực tím, tia vũ trụ, tia X, tia gamma và chịu tương tác của một

số yếu tố khác. Việc nghiên cứu sự tiến hóa của vật chất trong môi trường liên sao rất

quan trọng đối với ngành vật lý thiên văn. Những mẫu hợp chất hữu cơ mô phỏng môi

trường liên sao (tương tự như PAHs - Hydrocarbon đa vòng thơm) đã được tạo ra

trong phòng thí nghiệm và được chiếu xạ bởi các ion tương tự tia vũ trụ. Chúng tôi

thấy rằng cấu trúc hóa học của mẫu đã bị phá hủy do chiếu xạ. Các liên kết

hydrocarbon bị bẻ gãy và hydro nguyên tử được giải phóng bởi sự bắn phá của chùm

ion. Tại một số vị trí, sự phá hủy chiếm ưu thế hơn sự tái tạo vật chất và ngược lại. Do

đó, tia vũ trụ ảnh hưởng đến môi trường liên sao thông qua việc va chạm giữa các ion

với các liên kết hóa học. Sự thay đổi của độ sâu quang học giúp ích cho việc tìm hiểu

về quá trình tiến hóa của vật chất trong ISM.

Abstract

In the interstellar medium (ISM), atoms, molecules and dust grains are

irradiated by UV photons, cosmic rays, X-rays and gamma rays, others. The study of

the evolution of ISM is an important contribution for astrophysics. Samples of

carbonaceous interstellar analogues (similar to PAHs – Polycyclic Aromatic

Hydrocarbons) have been produced in the laboratory by the irradiated ion beams,

which are similar as the cosmic rays. The analysis of the data shows that the chemical

structures of the samples were destroyed by irradiation. Hydrocarbon bonds were

broken and hydrogen atoms were released by the ion beams. At some positions, the

destruction dominates over the construction, and vice versa. Therefore, the cosmic rays

affect the interstellar medium via the collisions of ion and chemical bonds. The

variation of optical depth is useful for the study of the evolution of ISM.

Key words:cosmic rays, recombination model, interstellar medium, PAHs, infrared

spectrum, stretching – bending – out-of-plane vibration.

Lời cam đoan

Tôi xin cam đoan luận văn này là công trình nghiên cứu của cá nhân tôi dưới sự

hướng dẫn khoa học của TS. Cao Anh Tuấn. Tất cả các dữ liệu phổ, số liệu phân tích,

đồ thị, hình vẽ và các bảng biểu trình bày trong phần kết quả nghiên cứu của tôi là

hoàn toàn trung thực, khách quan và chưa từng được bất cứ cá nhân hay tập thể nào

công bố trong những công trình mà tôi không tham gia. Tất cả các kết quả sử dụng lại

của các tác giả khác đều được trích dẫn đầy đủ và chi tiết.

MỤC LỤC

Mở đầu ............................................................................................................................. 1

Chương 1. Tổng quanvề vật chất trong môi trường liên sao (ISM) và sự tương tác của

chúng với môi trường ...................................................................................................... 4

1.1 Tổng quan về ISM và vật chất trong ISM ............................................................. 4

1.1.1 Môi trường liên sao (ISM) .............................................................................. 4

1.1.2 Vật chất trong môi trường liên sao ................................................................. 6

1.2 Các loại bức xạ trong môi trường liên sao ........................................................... 11

1.2.1 Ảnh hưởng của các bức xạ trong ISM đến vật chất trong nó ....................... 13

1.2.2 Cơ chế phát xạ hồng ngoại của vật chất hữu cơ............................................ 14

Chương 2. Các mẫu vật chất hữu cơ dùng trong nghiên cứu và quá trình chiếu xạ mẫu.

....................................................................................................................................... 17

2.1 Quá trình tạo mẫu ................................................................................................ 17

2.2 Quá trình chiếu xạ mẫu và thu phổ hồng ngoại ................................................... 21

2.3 Các thông số chiếu xạ .......................................................................................... 22

Chương 3. Sự ảnh hưởng của tia bức xạ vũ trụ lên các vật chất mô phỏng môi trường

liên sao - kết quả và thảo luận ....................................................................................... 25

3.1 Quá trình xử lý số liệu ......................................................................................... 25

3.2 Tiết diện phá hủy và mẫu tái tổ hợp .................................................................... 33

3.3 Hàm lượng hydro và sự tiến hóa của vật chất hữu cơ được chiếu xạ .................. 35

Kết luận .......................................................................................................................... 50

Tài liệu tham khảo ......................................................................................................... 52

Phụ lục ........................................................................................................................... 55

DANH MỤC CÁC CHỮ VIẾT TẮT

DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU

DANH SÁCH HÌNH VẼ

Hình Tên hình Trang

1.1 Sự phân bố vật chất trong môi trường liên sao 6

9 1.2 Một số PAHs đơn giản tính theo chiều kim đồng hồ từ phía trên

bên trái lần lượt là benz(e)acephenanthrylene, pyrene, và

dibenz(ah)anthracene

1.3 Các kiểu gắn kết của C-H vào vòng thơm 10

1.4 Tinh vân Red Rectangle chụp từ kính Hubble (nguồn NASA) 11

1.5 Độ phong phú của các nguyên tố trong tia vũ trụ (đường in đậm) 12

so với tia vũ trụ đến từ thiên hà (đường mảnh)[13].

1.6 Các chế độ dao động của phân tử [11] 15

2.1 Mô hình thí nghiệm tạo mẫu [18] 19

2.2 Phổ hồng ngoại của mẫu a-C:H 1, a-C:H 2 và bồ hóng [10] 19

2.3 Các vùng dao động của hợp chất hydrocarbon 20

3.1 26

Phổ hồng ngoại thu được từ thí nghiệm với mẫu bồ hóng được chiếu xạ bằng các chùm ion C5+ 50 MeV, Si7+ 85 MeV, Ni9+ 100

MeV với các thông lượng ion khác nhau, ở Tandem, Pháp vào

tháng 3, 2009.

3.2 Phổ hồng ngoại vùng 1 của bồ hóng chiếu xạ bởi ion C5+ 50 MeV 27

với những thông lượng ion khác nhau.

3.3 Phổ hồng ngoại vùng 1 của bồ hóng chiếu xạ bởi ion Si7+ 85 MeV 28

với những thông lượng ion khác nhau.

3.4 Phổ hồng ngoại vùng 1 của bồ hóng chiếu xạ bởi ion Ni9+ 100 28

MeV với những thông lượng ion khác nhau.

3.5 Phổ hồng ngoại vùng 2 của bồ hóng chiếu xạ bởi ion C5+ 50 MeV 30

với những thông lượng ion khác nhau.

3.6 Phổ hồng ngoại vùng 2 của bồ hóng chiếu xạ bởi ion Si7+ 85 MeV 30

với những thông lượng ion khác nhau.

3.7 Phổ hồng ngoại vùng 2 của bồ hóng chiếu xạ bởi ion Ni9+ 100 31

MeV với những thông lượng ion khác nhau.

3.8 Phổ hồng ngoại vùng 3 của bồ hóng chiếu xạ bởi ion C5+ 50 MeV 31

với những thông lượng ion khác nhau.

3.9 Phổ hồng ngoại vùng 3 của bồ hóng chiếu xạ bởi ion Si7+ 85 MeV 32

với những thông lượng ion khác nhau.

3.10 Phổ hồng ngoại vùng 3 của bồ hóng chiếu xạ bởi ion Ni9+ 100 32

MeV với những thông lượng ion khác nhau.

3.11 36

Sự tiến hóa của hàm lượng hydro của mẫu khi được chiếu xạ bởi ion C5+ 50 MeV.

3.12 37

Sự tiến hóa của hàm lượng hydro của mẫu khi được chiếu xạ bởi ion Si7+ 85 MeV.

3.13 39

Sự tiến hóa của hàm lượng hydro của mẫu khi được chiếu xạ bởi ion Ni9+ 100 MeV.

3.14 Quan sát sự thay đổi hàm lượng hydro tại các vị trí đỉnh khác nhau 41

trong vùng 1 với các chùm ion khác nhau.

3.15 Quan sát sự thay đổi hàm lượng hydro tại các vị trí đỉnh khác nhau 42

trong vùng 2 với các chùm ion khác nhau.

3.16 Quan sát sự thay đổi hàm lượng hydro tại các vị trí đỉnh khác nhau 44

trong vùng 3 với các chùm ion khác nhau.

44 3.17

Tổng cường độ các đỉnh trong vùng 1 theo các lượt chiếu xạ khác nhau với thông lượng ion tăng dần tương ứng với ba loại ion C5+, Si7+ và Ni9+.

45 3.18 Tổng cường độ các đỉnh trong vùng 2 theo các lượt chiếu xạ khác

nhau với thông lượng ion tăng dần tương ứng với ba loại ion C C5+, Si7+ và Ni9+.

46 3.19

Tổng cường độ các đỉnh trong vùng 3 theo các lượt chiếu xạ khác nhau với thông lượng ion tăng dần tương ứng với ba loại ion C5+, Si7+ và Ni9+.

47 3.20

Tổng cường độ các đỉnh trong 3 vùng theo các lượt chiếu xạ khác nhau với thông lượng ion tăng dần tương ứng với ba loại ion C5+, Si7+ và Ni9+.

3.21 Tổng cường độ các đỉnh trong 3 vùng và tổng cường độ đỉnh của 48

cả ba vùng đối với chiếu xạ từng ion theo các lượt chiếu xạ khác nhau với thông lượng ion tăng dần tương ứng với ba loại ion C5+, Si7+ và Ni9+. được thể hiện trên cùng một đồ thị.

3.22 Dạng của một buckyball 55

DANH SÁCH BẢNG

Bảng Tên bảng Trang

1.1 Thành phần của môi trường liên sao [7] 6

8 1.2 Các phân tử được tìm thấy trong môi trường liên sao cho đến năm

2003. Danh sách được cập nhật bởi Allan Wootten

(http://www.cv.nrao.edu/ ~awootten) [13].Một bảng cập nhật đầy

đủ và chi tiết hơn cho tới 7/2014 có thể được tìm thấy ở trang web

của viện vật lý, đại học Cologne, Đức (http://www.astro.uni-

koeln.de/cdms/molecules).

2.1 Các thông số chiếu xạ của mẫu vật chất mô phỏng môi trường liên 23

sao[10]

2.2 Các thông số tiết diện hãm ứng với mẫu bồ hóng được chiếu xạ với 24

các ion khác nhau và năng lượng khác nhau tương ứng.

2.3 24 hông số về mật độ dòng ion FI và mật độ năng lượng gửi qua FE

tương ứng với các chùm ion chiếu xạ lên mẫu.

3.1 Các kiểu biến dạng nén dãn của liên kết CH trong vùng 1[5] 27

3.2 Các vị trí biến dạng uốn của liên kết CH và biến dạng nén dãn của 29

liên kết CC trong vùng 2 [5]

3.3 Các vị trí biến dạng lệch khỏi mặt phẳng của liên kết CH [5] 29

1

Mở đầu

Trong quá trình hình thành và tiến hóa của vũ trụ, kể từ những giây phút đầu

tiên đến nay, vật chất liên tục được sinh ra từ những đám mây bụi nhỏ cho đến các

ngôi sao nóng sáng, hệ hành tinh, thiên hà và đám thiên hà. Vật chất đã trải qua những

quá trình biến đổi liên tục; từ những nguyên tố vô cơ nhẹ cho đến những hợp chất hữu

cơ có cấu trúc phức tạp. Những quá trình ấy được quan sát trong môi trường bụi khí

liên sao (interstellar medium – ISM) - nơi những ngôi sao và hành tinh được sinh ra và

bắt đầu vòng đời của chúng cho đến khi kết thúc.

Một công việc quan trọng của ngành vật lý thiên văn là khảo sát sự tiến hóa của

các vật chất hữu cơ trong ISM. Trong môi trường liên sao này, các hợp chất hữu cơ

tồn tại và chịu tác động của các bức xạ vật lý; trong đó sự ảnh hưởng mạnh mẽ của tia

vũ trụ lên các hợp chất hữu cơ đã được khảo sát [1],[6],[10],[18]. Những mẫu chất hữu

cơ tương tự với vật chất trong ISM đã được tạo ra trong phòng thí nghiệm ở Orsay,

Pháp. Những mẫu được tạo ra là Hydrogenated amorphous carbons (a-CH 1 và a-CH

2) và bồ hóng (carbon soots). Người ta chiếu xạ những mẫu này bằng các chùm ion

tương tự như tia vũ trụ, và thu phổ hồng ngoại của chúng. Kết quả phân tích phổ cho ta

thấy được sự tiến hóa của các hợp chất hữu cơ trong ISM. Một số công trình trước đây

nghiên cứu về ảnh hưởng của tia vũ trụ trong các vùng bước sóng khác nhau, ví dụ

như vùng hấp thụ 3.4 µm [10]. Các kết quả cho thấy rằng việc các liên kết hóa học trong phân tử chất hữu cơ bị phá hủy bởi tia vũ trụ xảy ra trong thời gian cỡ 108 năm,

và tiếp tục kéo dài trong những khoảng thời gian lớn. Tuy nhiên, chỉ có tia vũ trụ

không thì không thể giải thích được việc quan sát thấy sự hấp thụ của phổ hồng ngoại

trong những vùng mây đặc. Trong vùng mây khuếch tán thì sự hình thành phân tử

hydro chiếm ưu thế hơn là sự phá hủy bởi tia cực tím (UV photons); trong vùng này

ảnh hưởng của tia vũ trụ là không đáng kể. Như vậy, có nhiều yếu tố tác động lên vật

chất trong môi trường liên sao, việc nghiên cứu các yếu tố này và sự tiến hóa của vật

2

chất liên sao trong suốt quá trình bị ảnh hưởng của bức xạ đặc biệt là tia vũ trụ giúp

giải quyết các câu hỏi còn bỏ ngỏ hiện nay; cụ thể là những vấn đề về sự tiến hóa của

vật chất và nguồn gốc của sự sống.

Được sự định hướng của thầy hướng dẫn - TS. Cao Anh Tuấn - và sự hứng thú

đến từ bản thân cùng với những kết quả khả quan trong lĩnh vực này của những người

đi trước; tôi chọn đề tài: “ Ảnh hưởng của bức xạ tương tự tia vũ trụ lên hợp chất hữu

cơ mô phỏng môi trường liên sao”. Trong khuôn khổ nghiên cứu này tôi muốn khảo sát các vùng rộng hơn từ 4000 cm-1 đến 500 cm-1(tương ứng với bước sóng từ 2,5 µm

đến 20 µm) của phổ hấp thụ hồng ngoại. Qua đó có thể quan sát các vùng hấp thụ do

sự phá vỡ liên kết phân tử khi chiếu xạ bằng chùm ion và tái tổ hợp lại [10],[14]. Đề

tài sẽ phân tích phổ hồng ngoại của các mẫu sau khi bị chiếu xạ và mong muốn thu

được tỉ lệ hàm lượng hydro trong mẫu và sự thay đổi của tỉ lệ này trong suốt quá trình

chiếu xạ để tìm hiểu sự tiến hóa của các vật chất trong ISM và những ảnh hưởng của

môi trường xung quanh đến sự tiến hóa này.

Trong công trình này tôi sẽ thực hiện những mục tiêu nghiên cứu cụ thể về khảo

sát sự ảnh hưởng của bức xạ tương tự tia vũ trụ lên hợp chất hữu cơ mô phỏng môi

trường liên sao được tạo ra trong phòng thí nghiệm. Từ đó, tìm hiểu quá trình tiến hóa

của vật chất trong môi trường liên sao. Công việc cụ thể như sau:

• Khảo sát phổ của mẫu được chiếu xạ bởi nhiều chùm ion của nhiều nguyên tố

và có năng lượng và thông lượng khác nhau để khám phá các dải rộng của tiết diện

hãm điện tử (electronic stopping cross sections).

• Tính toán các thông số tỉ số hàm lượng hydro trong mẫu trong từng lượt chiếu

xạ so với ban đầu và nồng độ hydro tồn dư (residual hydrogen content) ở cường độ

dòng cao. Củng cố thêm cho mẫu tái tổ hợp (recombination model) dùng để giải thích

sự mất hydro trong phân tử và tái tổ hợp từ hai hydro được giải phóng do chiếu xạ một

lượng lớn ion lên vật liệu.

• Quan sát lượng hidro tồn dư sau khi chiếu những liều ban đầu và xem xét sự

thay đổi theo từng vùng để kết luận về sự thay đổi hóa học của hợp chất hữu cơ theo

hướng phức tạp hóa cấu trúc.

3

• Sử dụng kết quả phân tích phổ chiếu xạ để tìm hiểu quá trình tiến hóa của vật

chất liên sao trong các đám mây đặc và đám mây khuếch tán.

Trong quá trình nghiên cứu tôi sử dụng phổ hồng ngoại trong khoảng 4000 cm-1 đến 500 cm-1của các mẫu vật chất tương tự vật chất trong ISM được chiếu xạ bằng các chùm ion C5+ 50 MeV, Si7+ 85 MeV, Ni9+ 100 MeV. Sử dụng phần mềm Origin

(Origin Lab) để phân tích và xử lý số liệu từ phổ hấp thụ hồng ngoại của mẫu chiếu xạ.

Với những mục tiêu trên, luận văn này gồm 3 chương.

Chương I: Tổng quan về vất chất trong môi trường liên sao (ISM) và sự tương

tác của chúng với môi trường.

Chương 1 trình bày các khái niệm về môi trường liên sao, vật chất trong môi

trường liên sao. Sự tương tác giữa vật chất trong môi trường liên sao với môi trường

xung quanh, cụ thể là các tia vũ trụ và các bức xạ khác như tia cực tím, tia X.

Chương II: Các mẫu vật chất hữu cơ dùng trong nghiên cứu và quá trình thu

phổ khi chiếu xạ với các chùm ion.

Chương 2 giới thiệu về các mẫu vật chất tương tự với vật chất trong ISM và

cách tạo mẫu trong phòng thí nghiệm. Quá trình chiếu xạ với các chùm ion tương tự

tia vũ trụ. Thu phổ hồng ngoại của các mẫu được chiếu xạ và phân loại phổ. Trình bày

các thông số chiếu xạ.

Chương III: Sự ảnh hưởng của tia bức xạ vũ trụ lên các vật chất mô phỏng môi

trường liên sao.

Chương 3 trình bày cách tính toán lý thuyết tiết diện phá hủy (destruction cross

section), mẫu tái tổ hợp (recombination model), nồng độ hidro tồn dư (residual

hydrogen content) và các tham số liên quan được trích xuất từ việc phân tích phổ hấp

thụ hồng ngoại của mẫu. Qua đó tìm hiểu được sự tiến hóa của các vật chất sau chiếu

xạ và kết luận cho những hợp chất hữu cơ ngoài vụ trụ.

4

Chương 1. Tổng quan về vật chất trong môi trường liên sao (ISM) và sự tương tác của chúng với môi trường

Môi trường liên sao tồn tại trong các khoảng không bao la ngoài vũ trụ bao

quanh các sao, chòm sao hoặc thiên hà. Trong môi trường này chứa nhiều vật chất cả

vô cơ lẫn hữu cơ. Các vật chất trong ISM hấp thụ và bức xạ năng lượng. Các tia bức

xạ đến từ nhiều nguồn khác nhau trong vũ trụ tương tác mạnh mẽ với vật chất trong

ISM và làm chúng thay đổi về tính chất vật lý và hóa học; tạo nên một sự phát triển

bền bỉ lâu dài và ngày càng phong phú hơn về mọi mặt. Trong công trình này, việc

nghiên cứu các vật chất trong môi trường liên sao tập trung vào các chất hữu cơ và

việc tương tác của chúng với bức xạ môi trường đặc biệt là tia vũ trụ.

1.1Tổng quan về ISM và vật chất trong ISM

1.1.1Môi trường liên sao (ISM)

Môi trường liên sao là môi trường tồn tại các vật chất giữa khoảng không của

một hệ sao trong thiên hà. Các vật chất trong môi trường này chứa các khí dưới dạng

ion hoặc trung hòa, các nguyên tử, phân tử vật chất và tia vũ trụ. Môi trường liên sao

choáng đầy khoảng không giữa các vì sao, và chúng tập hợp quanh những thiên hà,

trong vũ trụ. Trong môi trường liên sao, năng lượng được thể hiện dưới dạng bức xạ

điện từ và động năng của các hạt.

Trong môi trường liên sao cũng có sự phân tách làm các vùng có tính chất khác

nhau, dựa trên các tiêu chí như các loại nguyên tử, phân tử, ion, mật độ và nhiệt độ của

đám mây vật chất. Những vùng này được gọi là những pha khác nhau của môi trường

liên sao.

5

Giữa các pha này có một sự cân bằng về áp suất và nhiệt độ, thường được quyết

định bởi từ trường và các dòng chảy hỗn loạn của đám mây vật chất. Trong một môi

trường như vậy, mật độ vật chất rất loãng.

Dựa trên tiêu chí mật độ, môi trường liên sao được chia làm hai vùng:

+ Vùng đám mây đặc.

+ Vùng đám mây khuếch tán. Trong khu vực mây đặc, nhiệt độ thấp hơn, có khoảng 106 phân tử vật chất trong 1 cm-3. Vùng này là vùng mà các ngôi sao sẽ hình thành nếu xuất hiện một thăng

giáng hấp dẫn ngẫu nhiên. Trong vùng này hydro ở trạng thái trung hòa; có thể nói

rằng đây là khu vực đặc và lạnh của ISM với nhiệt độ T<300 K.

Trong vùng mây khuếch tán, nhiệt độ cao hơn, trong vùng này quá trình ion hóa chiếm ưu thế; mật độ vật chất thấp - khoảng 10-4 phân tử vật chất trong 1 cm-3- và nhiệt độ cỡ T~ 104 K. Chúng ta có thể thêm vào một vùng nữa gọi là vùng nhiệt động; vùng này có nhiệt độ cỡ T~ 106 K do bị ảnh hưởng mạnh mẽ từ bức xạ các sao, đôi khi

là một vụ nổ siêu tân tinh.

Người ta cũng có thể chia môi trường liên sao thành hai khu vực: HI và HII dựa

theo tiêu chí môi trường trung hòa và môi trường ion hóa. Khu vực HI được gọi là

vùng nguyên tử khí trung hòa liên sao (The Neutral Interstellar Gas). Môi trường này

chiếm phần lớn khối lượng của ISM. Việc mô tả môi trường này dựa trên sự quan sát

của: vạch phát xạ 21 cm của hydro để tìm hiểu nhiệt độ của môi trường; cấu trúc tinh

tế trong phổ hổng ngoại xa và phổ vạch hấp thụ của ISM để xác định thành phần hóa

học và các thông số vật lý [13]. Vùng HII gọi là khí ion hóa liên sao (The Ionized

Interstellar Gas). Trong vùng này, khí liên sao bị ion hóa do nhiều tác nhân như các tia

cực tím xa đến từ các ngôi sao nóng sáng hoặc ion hóa do tia X và tia vũ trụ gây ra

hoặc ion hóa do va chạm trong những cú sốc (shock). Khu vực đám mây ion hóa

khuếch tán cũng được xem như nằm trong vùng này; ngoài ra còn có các đám mây

nóng liên sao (hot interstellar medium) được cho là nằm gần các ngôi sao hoạt động

mãnh liệt hoặc tàn dư của các vụ nổ siêu tân tinh [13].

Trong môi trường liên sao, 99 phần trăm khối lượng là khí và 1 phần trăm khối

lượng là bụi, chủ yếu là các hạt silicate và graphite có kích thước gần bằng 0,1

6

µm[19]. Trong vùng mây khí có khoảng 89 phần trăm là hydro, 9 phần trăm là heli và

khoảng 2 phần trăm là các nguyên tố nặng hơn [7],[13]. Vùng này gần các ngôi sao

trẻ, quá trình ion hóa chiếm ưu thế do một lượng lớn các tia cực tím đến từ ngôi sao trẻ

mới hình thành. Các electron tái tổ hợp với các ion hydro và phát ra các bức xạ khả

kiến. Các ngôi sao sinh ra và chết đi trong ISM ảnh hưởng tích cực đến sự tiến hóa của

các phân tử bằng những tương tác vật lý trong một thang đo thời gian lớn.

Hình 1.1.Mô hình sự phân bố vật chất trong môi trường liên sao.

Bảng 1.1.Thành phần của môi trường liên sao.

1.1.2Vật chất trong môi trường liên sao

Trong môi trường liên sao vật chất tồn tại đa phần ở dạng khí và một phần là

bụi. Các vật chất trong ISM bao gồm cả hữu cơ và vô cơ. Những chất này được phát

hiện bằng phương pháp quang phổ. Khi chuyển đổi trạng thái của điện tử hoặc chuyển

đổi các chuyển động quay và dao động, chúng sẽ phát ra các bức xạ đa phần là ở thang

đo hồng ngoại và vô tuyến. Trong thế kỷ trước, ngoài phát hiện các chất vô cơ trong

7

môi trường liên sao, lần đầu tiên người ta đã nhận thấy sự xuất hiện của các nguyên tử

carbon và chúng có gắn kết với hydro tạo thành những chất hữu cơ từ đơn giản đến

phức tạp. Sự phát hiện ra hợp chất hữu cơ loại Polycyclic aromatic hydrocarbon

(PAHs) ở tinh vân Red Rectangle vào năm 2004 [17], đánh dấu một bước tiến quan

trong trong việc tìm hiểu sự tiến hóa của vật chất trong vũ trụ.

1.1.2.1Một số hợp chất hữu cơ được tìm thấy ngoài vũ trụ

Trước đây, chúng ta chỉ biết đến một số ít các hợp chất hữu cơ ngoài vũ trụ. Cụ

thể là trước những năm 1965 chỉ có ba loại được biết là tồn tại trong môi trường liên sao gồm: CH, CH+và CN [13]. Chúng được phát hiện dựa vào quang phổ vạch hấp thụ

thu được từ những ngôi sao và môi trường khuếch tán xung quanh ngôi sao đó. Sự ra

đời của kính thiên văn vô tuyến giúp ích đáng kể cho việc khám phá các phân tử trong

môi trường liên sao, điều này như một cuộc chạy đua từ năm 1965. Trong năm đó, dựa

vào sự thu nhận các vạch phổ phát xạ người ta phát hiện thêm OH, NH3 và H2O [17].

Ngày nay, hàng trăm phân tử được tìm ra trong môi trường liên sao, vỏ của các ngôi

sao lạnh hoặc sao chổi.

Bảng 1.2. Các phân tử được tìm thấy trong môi trường liên sao cho đến năm

2003. Danh sách được cập nhật bởi Allan Wootten (http://www.cv.nrao.edu/

~awootten)}[13]. Một bảng cập nhật đầy đủ và chi tiết hơn cho tới 7/2014 có thể được

tìm thấy ở trang web của viện vật lý, đại học Cologne, Đức (http://www.astro.uni-

koeln.de/cdms/molecules).

8

Bảng 1.2. Các phân tử được tìm thấy trong môi trường liên sao cho đến năm 2003

(tiếp theo).

1.1.2.2Polycylic aromatic hydrocarbon

Một dạng vật chất hữu cơ được tìm thấy một cách phổ biến trong các đám mây

vật chất liên sao là Polycyclic aromatic hydrocarbon (PAHs). PAHs là những hợp chất

hữu cơ chứa hydro và carbon dưới dạng các vòng thơm. Các PAHs được cấu thành từ

9

các vòng thơm chứa 6 nguyên tử carbon, các vòng này kết hợp với nhau thành đám

theo kiểu một cạnh trong vòng này cũng là một bộ phận của vòng khác hoặc chúng nối

với nhau bằng các cầu nối aliphatic. Những hợp chất PAHs trong cuộc sống được tìm

thấy ở các nhiên liệu hóa thạch như dầu mỏ, khi đốt hoặc là dầu thông.

Hình 1.2.Một số PAHs đơn giản tính theo chiều kim đồng hồ từ phía trên bên trái lần

lượt là benz(e)acephenanthrylene, pyrene, và dibenz(ah)anthracene.

Các phân tử PAHs là trung tính và không phân cực. Một số PAHs đơn giản

được biết đến như là biphenyl với hai vòng thơm và anthracene với ba vòng cấu thành;

các PAHs có chứa từ 5 đến 6 vòng là phổ biến nhất. Thông thường các PAHs dưới 6

vòng gọi là PAHs - nhỏ và trên 6 vòng gọi là PAHs - lớn. Trong các thí nghiệm, PAHs

được chế tạo bằng cách trộn các chất hữu cơ loại ankan, olefin hoặc ankin và đốt trong

môi trường thiếu oxy kèm theo một số điều kiện khác để hỗn hợp cháy không hoàn

toàn. Các mẫu PAHs thường có màu đen, là hỗn hợp của các hydrocarbon và muội

than. Các PAHs thường có nhiều đồng phân, chúng ít tan trong nước và dễ hòa tan

trong dầu. Người ta có thể dùng các phương pháp quang phổ huỳnh quang, quang phổ

hấp thụ tia cực tím, quang phổ sắc kí khí - khối lượng (GC-MS) và một số phương

pháp khác để phát hiện ra sự hiện diện của PAHs. PAHs có nhiều dải hấp thụ và mỗi

dải như vậy tương ứng với những cấu trúc vòng thơm nhất định. Một số vị trí hấp thụ

ứng với các dao động trong liên kết phân tử - được trình bày ở phần cơ chế phát xạ

hồng ngoại - của các phân tử PAHs [5] như sau:

- Chế độ nén giãn (stretching mode) của C-H ở vị trí: 3,3 µm.

- Chế độ nén giãn (stretching mode) của C-C ở vị trí: 6,2 và 7,7 µm.

- Biến dạng uốn (bending mode) của C-H trong mặt phẳng phân tử: 8,6 µm.

10

- Biến dạng uốn (out-of-plane) của C-H lệch ra ngoài mặt phẳng phân tử gồm:

(a) Kiểu đơn (mono): một liên kết C-H nối với một vòng thơm: 11,3 µm.

(b) Kiểu kép (duo): hai liên kết C-H nối với một vòng thơm: 12 µm.

(c) Kiểu bội tam (trio): ba liên kết C-H nối với một vòng thơm: 12,7 µm.

(d) Kiểu bội tứ (quartro): bốn liên kết C-H nối với một vòng thơm: 13,6 µm.

Hình 1.3.Các kiểu gắn kết của C-H vào vòng thơm.

Trong các công trình nghiên cứu trước đây cho thấy rằng PAHs hiện hữu dồi

dào trong vũ trụ, xuất hiện trong hầu hết các môi trường liên sao, sao chổi và các đĩa

hành tinh; và chúng được hình thành rất sớm, khoảng vài tỉ năm sau Bigbang

[12],[17]. Những nghiên cứu về tinh vân Red Rectangle đã cho thấy sự hiện hữu đầu

tiên của các PAHs đơn giản là anthracene và pyrene [17]. Trong những nghiên cứu gần

đây các fullerene hay còn gọi là các buckyball đã được tìm thấy trong một số tinh vân

(xem phụ lục A); một số giả thiết đặt ra là: rất có thể nguồn sống nguyên thủy của trái

đất đã được phát triển từ các buckyball đến từ vũ trụ [8].Như vậy, có thể nói rằng các

hợp chất hữu cơ đa vòng thơm (PAHs) phổ biến trong môi trường liên sao khắp vũ trụ

chính là những tiền đề cho sự sống. Chúng là nguồn nguyên liệu để tổng hợp nên

protein và vật chất di truyền. Viêc nghiên cứu sự tiến hóa của các hợp chất như vậy

trong vũ trụ đóng vai trò thiết yếu để hình thành môt quan niệm về sự tiến hóa của vật

chất và kết nối đến sự sống đầu tiên. Một số mẫu vật chất hữu cơ được chế tạo nhằm

11

đáp ứng việc mô phỏng PAHs trong môi trường liên sao và nghiên cứu sự tiến hóa của

chúng do sự ảnh hưởng của tia vũ trụ sẽ được trình bày trong chương II.

Hình 1.4.Tinh vân Red Rectangle chụp từ kính Hubble (nguồn NASA).

1.2Các loại bức xạ trong môi trường liên sao

Trong môi trường liên sao, các vật chất luôn tương tác với các bức xạ. Các bức

xạ có ảnh hưởng chủ yếu là tia vũ trụ, tia cực tím và tia X. Ngoài ra, còn tồn tại các

bức xạ hồng ngoại, ánh sáng khả kiến và các tia X chủ yếu được phát ra trong quá

trình tương tác với tia vũ trụ trong các quá trình thứ cấp hoặc sự chuyển trạng thái kích

thích của các nguyên tử. Các ảnh hưởng do các electron quang điện và va chạm phân

tử cũng có đóng góp vào tương tác với vật chất liên sao.

Tia vũ trụ: bao gồm khoảng 99% là hạt nhân của các nguyên tử và khoảng

chừng 1% các hạt electron; trong số các hạt nhân nguyên tử có tới 90% là các proton,

khoảng 9% là hạt nhân heli và còn lại 1% là hạt nhân của các nguyên tố nặng hơn [13].

Các tia vũ trụ có thể có nguồn gốc từ một vụ nổ siêu tân tinh, quasars hoặc phát ra từ

vùng nhân hoạt động của thiên hà. Tia vũ trụ được chia làm hai loại các tia vũ trụ sơ

cấp và các tia vũ trụ thứ cấp, tức là khi các tia vũ trụ sơ cấp đi vào khí quyển của hành

tinh hay một đám mây khí sẽ va chạm và ion hóa các phần tử vật chất của môi trường

xung quanh và tạo ra các tia thứ cấp có năng lượng bé hơn. Năng lượng của tia vũ trụ

trong khoảng 0.3 GeV, một số tia vũ trụ có năng lượng lớn hơn nữa gọi là tia vũ trụ năng lượng siêu cao (lên đến 1020eV) [13].

12

Hình 1.5.Độ phong phú của các nguyên tố trong tia vũ trụ (đường in đậm) so

với tia vũ trụ đến từ thiên hà (đường mảnh)[13].

Tia X: Được phát ra trong vùng khí nóng của môi trường liên sao do các điện

tử bị kích tích nhảy lên các mức năng lượng phía trên, lúc này các electron lớp trên sẽ

chiếm những lỗ trống vừa tạo ra và phát tia X. Sự kích thích này đến từ việc hấp thụ

photon hoặc va chạm với các điện tử tự do. Các tia X cũng đến từ các siêu tân tinh.

Tia gamma: phát ra do sự tương tác của tia vũ trụ với môi trường liên sao theo

ba cơ chế:

(a) Tương tác với hạt nhân: sự va chạm giữa các hạt mang điện là tia vũ trụ và

nhân của các nguyên tử, phân tử trong môi trường liên sao sẽ giải phóng tia gamma thông qua hạt trung gian là meson π0. Xem như các tương tác của proton và hạt alpha

là không đáng kể thì trong tia vũ trụ với đa số là proton và vật chất liên sao sẽ tương tác theo kiểu p - p và tạo ra các meson π±, π0. Những pion mang điện sẽ phân rã thành muon (µ±) và neutrino; các muon này lại phân rã thành electron và positron tương ứng

với điện tích của chúng. Các pion trung hòa phân hủy thành hai gamma với năng

lượng bằng nhau [13].

(b) Phát bức xạ hãm (Bremsstrahlung): những điện tử năng lượng cao trong tia

vũ trụ đi vào vùng ảnh hưởng của hạt nhân các nguyên tử trong ISM và bị đổi hướng

do điện trường hạt nhân. Sự thay đổi này như một cơ chế hãm điện tử; một photon

gamma sẽ được tạo ra đúng bằng sự chênh lệch năng lượng sau khi điện tử bị hãm.

Các bức xạ hãm có phổ năng lượng liên tục.

13

(c) Tán xạ ngược Compton: do sự tán xạ không đàn hồi của các photon có năng

lượng thấp lên các electron năng lượng cao tạo ra các photon ở mức năng lượng

gamma. Các va chạm này tuân theo hiệu ứng Sunyaev-Zel'dovich (SZ) tức là các

photon - thường đến từ bức xạ phông nền vũ trụ (microwave background radiation) -

và đi qua ISM bị tán xạ bởi các electron năng lượng cao trong khí và làm chệch hướng

các photon. Hiệu ứng này còn được quan sát thấy ở đĩa bồi tụ của các lỗ đen trong vũ

trụ.

1.2.1Ảnh hưởng của các bức xạ trong ISM đến vật chất trong nó

Trong một môi trường liên sao thường xảy ra sự cân bằng nhiệt động lực học

giữa các vùng. Chuyển động nhiệt của các hạt trong môi trường liên sao tuân theo

phân bố Maxwell - Boltzmann.

Trong môi trường liên sao thường có những vùng nhiệt độ chênh lệch. Tia vũ

trụ năng lượng thấp là tác nhân chủ yếu để làm nóng vật chất trong môi trường liên

sao. Chúng tương tác với vật chất trong môi trường liên sao bằng cách bỏ năng lượng

mà nó mang dưới dạng động năng để ion hóa và kích thích phân tử; đồng thời còn

tương tác với các điện tử tự do thông qua trường Coulomb. Tia vũ trụ tương tác với vật

chất liên sao không những làm tăng nhiệt độ mà còn bẻ gãy các liên kết của các hợp

chất hữu cơ tồn tại trong môi trường liên sao, kích thích chúng phát ra các phổ trong

dải bước sóng hồng ngoại.

Tia tử ngoại phát ra từ những ngôi sao mới hình thành cũng tác động lên các hạt

bụi, khí trong môi trường liên sao. Các photon tử ngoại tương tác với vật chất liên sao,

đột phá các rào thế nguyên tử và tách các electron ra khỏi chúng dưới dạng động năng.

Đối với các hạt vật chất nhỏ, không có cấu trúc phức tạp thì quá trình tương tác của tia

cực tím là chiếm ưu thế và là nguyên nhân chủ yếu trong việc làm nóng các vùng mây

khí liên sao. Một cơ chế kèm theo là các electron bắn ra do tương tác của tia cực tím

với vật chất; các electron này mang một năng lương bằng năng lương tia cực tím trừ đi

năng lượng ion hóa và thể hiện dưới dạng động năng. Sự va chạm của các điện tử này

trong không gian liên sao sẽ sinh nhiệt. Quá trình này chiếm ưu thế chủ yếu trong vùng

14

HII, nhưng không đáng kể trong vùng mây khuếch tán do sự thiếu thốn các nguyên tử

carbon trung hòa trong vùng này.

Ngoài ra các nguyên tử hydro tồn tại trên bề mặt các hạt bụi, hoặc do bị bẻ gãy

liên kết do tương tác với tia vũ trụ cũng có thể gặp nhau và tổ hợp lại thành các phân

tử hydro. Năng lượng sinh ra trong quá trình này khoảng 4,48 eV và tồn tại dưới chế

độ quay và dao động của phân tử hydro. Năng lượng này là năng lượng phát ra do

nhảy mức kích thích của phân tử hydro thông qua va chạm và sinh nhiệt.

Trong vùng mây khí có mật độ cao, sự chuyển động và va chạm giữa các phân

tử khí với các hạt bụi cũng sẽ được chuyển đổi dưới dạng nhiệt. Cơ chế này gọi là

grain - gas heating, chúng chiếm ưu thế trong vùng tàn dư của những vụ nổ siêu tân

tinh, nơi có nhiệt độ và mật độ vật chất rất cao. Trong những vùng khác có mật độ và

nhiệt độ thấp gồm các phân tử nhẹ, sự phát tia X và ion hóa thứ cấp do các electron

quang điện gây ra cũng góp phần sinh nhiệt cho vật chất. Những ảnh hưởng khác như

gió sao, sự sụp đổ hấp dẫn, các vụ nổ sao cũng gây ra sự thay đổi trong cân bằng nhiệt

động của môi trường liên sao.

1.2.2Cơ chế phát xạ hồng ngoại của vật chất hữu cơ

Các phân tử vật chất hữu cơ thông thường có chứa có chứa rất nhiều các liên

kết hóa học dạng liên kết đơn như C-H, liên kết đôi như C=C và những liên kết bội ba.

Những liên kết này tạo thành dao động phân tử với mức năng lượng khác nhau (xem

hình 1.6). Các kiểu dao động có thể xảy ra là dao động dạng biến dạng nén giãn

(stretching mode), dao động dạng biến dạng uốn (bending mode) và dao động lệch

khỏi mặt phẳng (out-of-plane). Trong quá trình thay đổi trạng thái dao động trong các

liên kết này, chúng có thể hấp thụ hoặc bức xạ ra các photon trong các vùng xác định

(hình 2.3); trong đó chúng tôi quan tâm chủ yếu đến vùng hồng ngoại.

Trong thực nghiệm người ta thu được các dải phổ hồng ngoại của phân tử bằng

máy quang phổ và thấy rằng các phân tử hữu cơ hấp thụ những tần số xác định ứng với

những dao động đặc trưng về cấu trúc hóa học. Những năng lượng ứng với tần số hấp

thụ - như một sự cộng hưởng - rất khớp với các quá trình chuyển trạng thái dao động

của các liên kết hóa học. Hay nói cách khác phân tử hữu cơ chỉ hấp thụ một lượng

15

năng lượng đúng bằng năng lượng cần thiết để chuyển từ trạng thái dao động ban đầu

sang trạng thái dao động có năng lượng cao hơn, quá trình phát xạ hồng ngoại có cùng

cơ chế nhưng ngược lại với quá trình hấp thụ. Những mức năng lượng này có thể ước

đoán bởi các thông số về dạng thế bề mặt phân tử, các kiểu dao động và khối lượng

của phân tử đó.

Một phân tử hữu cơ có thể dao động (hoặc rung - vibrational mode) theo nhiều

kiểu như đã nêu ở trên. Nếu xem xét một phân tử 2 nguyên tử đơn giản thì trong phân

tử này chỉ tồn tại duy nhất một liên kết và theo đó nó chỉ thực hiện được một kiểu dao

động, ta nói chúng có 1 bậc dao động. Nếu phân tử có N nguyên tử cấu thành thì

chúng sẽ có nhiều bậc dao động hơn. Cụ thể, nếu chúng là phân tử tuyến tính tức là

các nguyên tử trong phân tử sắp xếp theo một đường thẳng với góc giữa hai liên kết là 1800 thì chúng có 3N-5 bậc dao động; một phân tử phi tuyến có khoảng 3N-6 bậc dao

động [11].

Hình 1.6.Các chế độ dao động của phân tử[11].

Dựa vào phổ hồng ngoại ta có thể xác định cấu trúc liên kết của phân tử dựa

vào các đặc trưng về cường độ và vị trí. Chúng ta cũng có thể xem xét độ mạnh yếu

của một liên kết theo quy tắc Badger:độ mạnh của một liên kết tương quan với tần số

và kiểu dao động, tức là nếu liên kết càng mạnh thì tần số dao động càng cao và

ngược lại. Phổ hồng ngoại của phân tử được thu thập bằng cách cho một chùm tia

hồng ngoại với một dải tần số được tính toán trước đi qua mẫu. Một máy thu phổ hồng

ngoại được đặt để thu những photon hồng ngoại sau khi đã đi qua mẫu. Những vị trí có

16

cộng hưởng tức là những vùng mà tần số dao động của liên kết giống như tần số của

photon hồng ngoại thì chúng sẽ hấp thụ năng lượng hồng ngoại. Một sự hao hụt năng

lượng sẽ được ghi nhận trên phổ hồng ngoại của phân tử. Chúng ta phân tích vị trí,

dạng và cường độ của các đỉnh trong quang phổ để kết luận về cấu trúc phân tử của

mẫu.

17

Chương 2 .Các mẫu vật chất hữu cơ dùng trong nghiên cứu và quá trình chiếu xạ mẫu.

Trong quá trình nghiên cứu, người ta sử dụng những chất hữu cơ nhân tạo

tương tự như vật chất trong môi trường liên sao. Khảo sát sự tiến hóa của các chất ấy

bằng cách chiếu xạ lên chúng các chùm ion tương tự tia vũ trụ, người ta có thể tìm

hiểu quá trình tiến hóa của các vật chất trong môi trường liên sao. Phổ hồng ngoại của

mẫu đươc thu nhận lúc ban đầu cũng như trong suốt quá trình chiếu xạ cho đến khi kết

thúc thí nghiệm. Các thông số chiếu xạ được thiệt lập cho phù hơp với công việc mô

phỏng, một số giá trị được tính toán mô phỏng bằng SRIM code.

2.1Quá trình tạo mẫu

Những mẫu chất hữu cơ được sử dụng trong nghiên cứu được các nhà khoa học

Pháp nghiên cứu và tạo ra trong phòng thí nghiệm. Hai loại hợp chất hữu cơ khác nhau

đã được tạo ra ở Orsay, Pháp là: hydrogenated amorphous carbons (a-C:H hay HAC)

và bồ hóng (carbons soots).

Đối với mẫu a-C:H, người ta sản xuất nó bằng cách sử dụng hệ thống PECVD

(Palasma-Enhanced Chemical Vapour Deposition). Đầu tiên, một dạng vi sóng plasma

của khí hydrocarbon ban đầu được tạo ra trong buồng chân không (áp suất được duy trì trong khoảng 10-2 mbar) thông qua cặp van Evenson với một máy phát vi sóng có

tần số 2.45 GHz. Khí ga ban đầu được dùng là methane hoặc butadiene. Những chất

ban đầu và các ion từ chùm plasma được lắng đọng trên một lớp chất nền (KBr hoặc

KCl) được đặt cách đó vài cm. Quá trình xảy ra trong vài phút hoặc vài giờ tùy vào

điều kiện làm thí nghiệm. Cuối cùng người ta sẽ thu được một phim a-C:H dày vài

micro mét. Mẫu a-C:H gồm hai loại con là a-C:H 1 và a-C:H 2. Mẫu a-C:H 1 được sản

xuất nhờ khí gas ban đầu là methane còn mẫu a-C:H 2 thì tổng hợp từ plasma của

butadiene có bổ sung thêm argon. Mẫu a-C:H 1 có màu vàng và mẫu a-C:H 2 có màu

cam-nâu [10].

18

Một thí nghiệm khác ở Laboratoire de Photophysique Moléculaires (Orsay,

Pháp) là Nanograins dùng để sản xuất mẫu bồ hóng. Người ta dùng phản ứng đốt cháy

không hoàn toàn một hỗn hợp giàu nhiên liệu được trộn sẵn với ngọn lửa ở áp suất

thấp (70 mbar) để tạo những phân tử hydrocarbon đa vòng thơm và mẫu bồ hóng ba

chiều [10]. Hệ thống thí nghiệm đươc lắp đặt như hình 2.1, bao gồm một buồng phản

ứng (reactor chamber) có đầu đốt (burner) làm từ thép không gỉ kiểu McKenna, làm

việc ở áp suất 50 mbar và một buồng lấy mẫu (sampling chamber) hoạt động ở áp suất khoảng 10-2 mbar. Buồng lấy mẫu này sẽ được trang bị một ống dẫn phân tử, nơi các

sản phẩm của thí nghiệm sẽ được hình thành và đưa ra ngoài [18]. Trong buồng phản

ứng, người ta trang bị một đầu đốt có đường kính cỡ 60 mm dùng để tạo ra ngọn lửa ở

áp suất thấp, để đốt cháy một cách không hoàn toàn các hỗn hợp khí hydrocarbon trộn

với oxy. Đầu đốt này có thể di chuyển theo một trục nằm ngang, dùng để thay đổi

khoảng cách của đầu đốt với một buồng nhiệt bằng đồng (thermalisation chamber)

được đặt trong buồng lắng đọng (deposition chamber). Xung quanh đầu đốt này, người

ta phủ một tấm chắn nhằm tạo ra một cột khí trơ để che chắn cho dòng khí đốt [18].

Hỗn hợp khí là các hydrocarbon như acetylene C2H2, ethylene C2H4 hay

propylene C3H6 được trộn sẵn với khí oxy và được đưa vào buồng phản ứng với vận tốc khoảng 3 đến 6 lmin-1. Hỗn hợp được đặt cách đầu đốt từ 0 đến 60 mm, tỉ số C/O

được thay đổi trong khoảng 0.5 đến 2. Trong quá trình đốt, áp suất duy trì ở mức thấp

khoảng 20 đến 100 mbar bằng cách sử dụng máy bơm. Ngọn lửa được điều khiển để

tạo ra sản phẩm nằm trong vùng muội than (soot), nhiệt độ duy trì khoảng 2000±500

K. Những hình nón bằng thạch anh với đường kính lỗ ở đỉnh khác nhau (0.25, 0.75 và

1 mm) được sử dụng để lấy mẫu ra ngoài; phần này được làm mát bởi nước [18].

Những hạt bồ hóng vừa tạo ra sẽ được gửi qua một lớp chất nền là CsI hoặc

KBr rồi cho vào vòi phun phân tử (molecular jet) ở cuối của buồng nhiệt nơi khí sẽ

phun ra qua một vòi phun. Mẫu thu được sẽ có độ dày cỡ 1 đến 3 µm được tập hợp từ

vô số các hạt bồ hóng li ti có hình cầu đường kính khoảng 10-30 nm. Mẫu sản xuất ra có màu đen, mật độ hiệu dụng là 0.45±0.25 g/cm3 và mật độ tính theo từng hạt đơn độc là khoảng 1.7 ± 0.5 g/cm3 tùy theo bản chất của bồ hóng tạo ra [4].

19

Hình 2.1.Mô hình thí nghiệm tạo mẫu [18].

Những nghiên cứu được trình bày trong công trình này sử dụng mẫu bồ hóng

được tạo ra từ thí nghiệm Nanograins. Các mẫu bồ hóng tạo ra nhằm mục đích mô

phỏng lại các hydrocarbon trong ISM. Bồ hóng sản xuất ra được chia làm hai loại theo

tiêu chí tỉ số hấp thụ Rarom=aromatic C-H/(aliphatic C-H + aromatic C-H) [4]. Các mẫu

bồ hóng có tỉ số Rarom trong khoảng 0.05 đến 0.8. Người ta gọi các mẫu bồ hóng có

Rarom> 0.6 là "aromatic-rich soot" và Rarom< 0.3 là " aliphatic-rich soot" [4]. Trong

công trình này, mẫu hỗn hợp của hai mẫu này được dùng để chiếu xạ .

Như vậy, các thí nghiệm đã tạo ra được hai loại hydrocarbon có tính chất khác

nhau được dùng trong nghiên cứu ISM - mẫu a-C:H và mẫu bồ hóng. Các mẫu a-C:H

và bồ hóng sử dụng để thí nghiệm có tỉ số H/C là 0.1 và 0.01, mật độ là 1.2 và 1.8 gcm-3[10], và hệ số khúc xạ là 1.4 [9] và 1.7 [2]. Do sự khác biệt về cấu trúc hóa học

của các loại mẫu nên phổ hồng ngoại của chúng thu được cũng khác nhau.

Hình 2.2.Phổ hồng ngoại của mẫu a-C:H 1, a-C:H 2 và bồ hóng[10].

20

Dựa vào phổ hồng ngoại của các mẫu (hình 3.1) ta thấy rằng phổ hồng ngoại

của mẫu được chia thành các vùng khác nhau. Dao động kiểu nén-giãn (stretching mode) thể hiện trong khu vực giữa 2800 và 3100 cm-1, dao động kiểu biến dạng uốn (bending mode) trong khoảng 1300 và 1500 cm-1. Xung quanh vị trí 1600 cm-1tương ứng với kiểu nén-giãn của liên kết C=C (sp2), còn từ 1000 đến 1500 cm-1 là kiểu nén giãn của C-C (sp3) có đóng góp một phần của C=C (sp2). Khu vực dưới 1000 cm-1 là

kiểu biến dạng uốn rời khỏi mặt phẳng (out-of-plane) của C-H. Một vị trí nhiễu oxy nhỏ được quan sát thấy ở vị trí 1700 cm-1 thông qua liên kết C=O, nguyên nhân là do

xảy ra trong quá trình làm thí nghiệm hoặc quá trình phân tích sau đó [10].

Hình 2.3.Các vùng dao động của hợp chất hydrocarbon.

Mẫu a-C:H 1 có sự hydro hóa cao, chúng tạo thành các vật chất mạch nhánh

(aliphatic) dùng để tái tạo lại phổ hồng ngoại của môi trường khuếch tán liên sao rất

phù hợp. Mẫu a-C:H 2 có cấu trúc khác hẳn với nhiều liên kết olefin hơn, có tỉ lệ lai

hóa sp2/sp3 cao, hàm lượng hydro và khe quang học (optical gap)nhỏ hơn loại 1 [10].

Mẫu bồ hóng gồm các đơn vị thơm đa phân tử (polyaromatic) liên kết với nhau

qua một cầu nối nhánh (aliphatic bridge) [10]. Các mẫu bồ hóng có một sự hấp thụ liên

tục do sự dịch chuyển electron nhưng mẫu a-C:H thì không. Mẫu bồ hóng dùng để tái

tạo những chất PAH thơm (Polyciclic aromatic hydrocarbon) tương tự với pha carbon

thơm của bụi khí liên sao sẽ được nghiên cứu ở phần sau.

21

2.2Quá trình chiếu xạ mẫu và thu phổ hồng ngoại

Sau khi sản xuất được các chất hữu cơ mô phỏng môi trường liên sao; các mẫu

này sẽ được đem đi chiếu xạ bằng các chùm ion tương tự tia vũ trụ. Quá trình chiếu xạ

ion lên mẫu được thiết lập ở nhiệt độ phòng. Mẫu được chiếu với các chùm ion khác

nhau và ở nhiều mức năng lượng. Trong quá trình chiếu xạ, mẫu được đặt trong buồng chân không (10-7 mbar) và đối diện với chùm ion hoặc lệch một góc αtùy vào điều

kiện thiết lập ban đầu.

Các mẫu được chiếu xạ ở nhiều phòng thí nghiệm khác nhau với các chùm ion

được gia tốc theo yêu cầu. Các chùm ion được dùng để chiếu xạ ở Tandem accelerator

of the Institut de Physique Nucléaire in Orsay (Pháp) vào tháng ba năm 2009 gồm có các ion: H+: 10 MeV, C5+: 50 MeV, Si7+: 85 MeV và Ni9+: 100 MeV; và vào tháng hai năm 2010 là He2+: 20 MeV , C6+: 91 MeV và I12+: 160 MeV. Một số thí nghiệm chiếu

xạ ở năng lượng thấp hơn được thực hiện ở INAF-Catania, Italy (the Laboratory for

Experimental Astrophysics) vào tháng mười năm 2007 và tháng 2 năm 2009 với chùm ion H+: 200 keV, He+: 200 keV và Ar2+: 400 keV. Các mẫu ở Orsay được chiếu xạ trên

một vùng đường kính 5 mm và ở Catania là 1.5 cm [10].

Các thí nghiệm chiếu xạ ở Tandem và Catania có cùng điều kiện thí nghiệm là mẫu được đặt trong buồng chân không (khoảng 10-7 mbar). Phổ hồng ngoại của chúng

được thu bằng một phổ kế Bruker vector 22FTIR; thời gian thu phổ khoảng 5 đến 10

phút [10].

Khác biệt cơ bản giữa thí nghiệm của hai cơ sở này là ở Tandem người ta đặt

mẫu đối diện với chùm ion chiếu. Chùm tia hồng ngoại thu được có hướng lệch một góc 45 độ so với bề mặt mẫu và phổ thu được trong khoảng 6000 đến 600 cm-1 với độ phân giải cỡ 2 cm-1. Còn ở Catania thì cả chùm ion chiếu tới và tia hồng ngoại phát ra đều lệch góc 45 độ so với bề mặt mẫu và phổ thu được trong khoảng 8000 đến 400 cm- 1; và độ phân giải là 1 cm-1[10].

Phổ hồng ngoại của các mẫu bồ hóng được chiếu xạ ở Tandem, Orsay vào tháng 3, 2009 dưới các chùm ion: C5+: 50 MeV, Si7+: 85 MeV và Ni9+: 100 MeV sẽ

được sử dụng làm dữ liệu để phân tích và xử lý trong công trình này.

22

2.3Các thông số chiếu xạ

Đối với các chùm tia chiếu tới khác nhau ta có những thông số chi phối khác

nhau. Cụ thể là ta có thể tính toán tiết diện hãm S= Se + Sn[10]. Với S là tiết diện hãm,

Se và Sn là tiết diện hãm điện tử và tiết diện hãm hạt nhân. Tiết diện hãm điện tử Selà tỉ

số năng lượng mà ion gửi đến các electron của bia khi nó đi xuyên qua mẫu (dE/dx) và

mật độ của bia [10]. Tiết diện hãm điện tử chiếm ưu thế hơn tiết diện hãm hạt nhân đối

với những chùm ion tốc độ cao, như trong trường hợp của tia vũ trụ [10].

𝑑𝑑𝑑𝑑 /𝑑𝑑𝑑𝑑

𝑑𝑑𝑑𝑑 /𝑑𝑑𝑑𝑑

𝑑𝑑𝑑𝑑 /𝑑𝑑𝑆𝑆

𝑚𝑚

𝜌𝜌 =

𝑑𝑑𝑑𝑑 /𝑑𝑑𝑑𝑑 𝑚𝑚 /𝑑𝑑𝑑𝑑 =

𝑑𝑑𝑑𝑑 =

(2.3.1)

𝑆𝑆𝑒𝑒 =

Các thông số chiếu xạ được tính toán bằng mã SRIM (the Stopping and Range

of Ions in Matter) [20] và được trình bày trong bảng 2.2 và 2.3.

Bảng 2.1 liệt kê các chùm ion khác nhau có năng lượng khác nhau được dùng ở

Tadem và Catania. Thông lượng dòng ion trong quá trình thí nghiệm ΦIvà thông lượng

năng lượng tương ứng là ΦE. Các giá trị FI,maxvà $ FE,max tương ứng với mật độ dòng ion cực đại ( từ 1012 đến 1016 ions cm-2) và mật độ dòng năng lượng cực đại và đạt được trong vài giờ chiếu xạ. Thông lượng ion dùng trong thí nghiệm cỡ 1010 ions cm- 2s-1. Trung bình mỗi mẫu nhận khoảng 109 đến 10 MeVmg-1s-1 và năng lượng toàn phần khoảng 1014 đến 1016 MeVmg-1s-1.

Bảng 2.1. Các thông số chiếu xạ của mẫu vật chất mô phỏng môi trường liên

sao[10].

23

24

Bảng 2.2.Các thông số tiết diện hãm ứng với mẫu bồ hóng được chiếu xạ với

Material

C/H

Ion

Energy (MeV)

SE (MeV/(mg/cm2))

SN (MeV/(mg/cm2))

97/3

C5+

50

2.873

1.540E-3

Soot

97/3

Si7+

85

13.75

1.030E-2

Soot

97/3

Ni9+

100

39.52

6.178E-2

Soot

các ion khác nhau và năng lượng khác nhau tương ứng.

Bảng 2.3.Thông số về mật độ dòng ion FI và mật độ năng lượng gửi qua FE

C5+

Si7+

Ni9+

FI (ion/cm2)

FI (ion/cm2)

FI (ion/cm2)

FE (MeV/mg)

FE (MeV/mg)

FE (MeV/mg)

0

0

0

0

0

0

9.0E+12

2.58E+13

2.4E+12

3.30E+13

3.5E+12

1.38E+14

9.9E+13

2.84E+14

1.3E+13

1.78E+14

6.9E+12

2.73E+14

3.9E+14

1.12E+15

1.0E+14

1.37E+15

1.7E+13

6.70E+14

5.4E+14

1.55E+15

1.4E+14

1.93E+15

2.3E+13

9.09E+14

4.0E+13

1.58E+15

tương ứng với các chùm ion chiếu xạ lên mẫu.

Trong quá trình thí nghiệm, người ta cố gắng sao cho tránh làm nóng mẫu khi

chiếu xạ. Theo ước tính thì mẫu sẽ tăng nhiệt độ cỡ 5 - 10 K, điều này hoàn toàn chấp

nhận được trong khuôn khổ thí nghiệm [10]. Trong thực tế thì quá trình chiếu xạ ngoài

vũ trụ diễn ra trong thời gian rất dài - hàng ngàn đến hàng triệu năm; việc này xảy ra

trong thí nghiệm mô phỏng thì nhanh hơn rất nhiều, tối đa khoảng vài giờ. Việc làm

nóng mẫu là không tránh khỏi nhưng có thể chấp nhận trong một giới hạn nhất định.

25

Chương 3 . Sự ảnh hưởng của tia bức xạ vũ trụ lên các vật chất mô phỏng môi trường liên sao - kết quả và thảo luận

Những mẫu hydrocarbon được sản xuất trong phòng thí nghiệm sẽ được dùng

như những chất mô phỏng môi trường liên sao. Việc chiếu xạ và thu phổ hồng ngoại

của chúng sẽ giúp cho việc nghiên cứu sự tiến hóa của vật chất trong môi trường liên

sao. Những phổ hồng ngoại thu được sẽ được xử lý và trích xuất các thông số thể hiện

thông tin cũng như quá trình tiến hóa của vật chất ngoài vũ trụ.

3.1Quá trình xử lý số liệu

Những phổ hồng ngoại thu được từ thí nghiệm sẽ được chia làm ba phần chính để phân tích: vùng 1 từ 3400 cm-1 đến 2650 cm-1là vùng biến dạng nén dãn (stretching) của liên kết C-H; vùng 2 từ 1850 cm-1 đến 980 cm-1là vùng biến dạng uốn (bending) của liên kết C-H và biến dạng nén dãn của liên kết C=C; vùng 3 từ 980 cm-1 đến 700 cm-1 là vùng biến dạng lệch khỏi mặt phẳng (out-of-plane) của liên kết vòng thơm CH

(xem bảng 3.1, 3.2 và 3.3).

Những dữ liệu chiếu xạ thu được từ phổ hồng ngoại của thí nghiệm sẽ được xử

lý theo từng vùng bằng cách tách một vùng rộng thành các đỉnh phổ đơn độc ứng với

từng vị trí đỉnh cụ thể được trình bày dưới đây:

26

Hình 3.1.Phổ hồng ngoại thu được từ thí nghiệm với mẫu bồ hóng được chiếu xạ bằng các chùm ion C5+ 50 MeV, Si7+ 85 MeV, Ni9+ 100 MeV với các thông lượng

ion khác nhau, ở Tandem, Pháp vào tháng 3, 2009.

Sau đây, các phổ hồng ngoại của các vùng và ứng với các ion có năng lượng và

thông lượng khác nhau đã thông qua xử lý sẽ được trình bày bên dưới theo mỗi vùng chiếu xạ riêng biệt. Các ion dùng trong thí nghiệm chiếu xạ là C5+ 50 MeV, Si7+ 85 MeV, Ni9+ 100 MeV. Bằng cách sử dụng phần mềm vẽ và xử lý đồ thị Origin pro 9.0;

các đỉnh phổ đã được làm khớp và tách riêng để có thể tính toán diện tích đỉnh. Mỗi vị

trí đỉnh trong từng vùng ứng với các vị trí có liên kết phân tử dao động theo những

kiểu riêng biệt. Sự tăng lên hoặc suy giảm diện tích đỉnh cho thấy sự thay đổi của các

liên kết phân tử ứng với đỉnh đó; dựa vào điều này ta có thể khảo sát sự tiến hóa của

mẫu chiếu xạ theo từng loại ion chiếu và với những năng lượng khác nhau từ đó có thể

tìm hiểu quá trình phát triển của các chất hữu cơ tương tự trong môi trường liên sao.

Tất cả các dữ liệu về vị trí đỉnh, bề rộng một nửa và diện tích từng đỉnh được trình bày

trong phụ lục (xem phụ lục B, C, D).

27

Bảng 3.1.Các kiểu biến dạng nén dãn của liên kết CH trong vùng 1[5].

Hình 3.2.Phổ hồng ngoại vùng 1 của bồ hóng chiếu xạ bởi ion C5+ 50 MeV với

những thông lượng ion khác nhau.

Các phổ được thể hiện trên cùng thang đo để thể hiện sự thay đổi.

28

Hình 3.3.Phổ hồng ngoại vùng 1 của bồ hóng chiếu xạ bởi ion Si7+ 85 MeV với

những thông lượng ion khác nhau.

Hình 3.4.Phổ hồng ngoại vùng 1 của bồ hóng chiếu xạ bởi ion Ni9+ 100 MeV

với những thông lượng ion khác nhau.

29

Bảng 3.2.Các vị trí biến dạng uốn của liên kết CH và biến dạng nén dãn của

liên kết CC trong vùng 2[5].

Bảng 3.3.Các vị trí biến dạng lệch khỏi mặt phẳng của liên kết CH. [5].

30

Hình 3.5.Phổ hồng ngoại vùng 2 của bồ hóng chiếu xạ bởi ion C5+ 50 MeV với

những thông lượng ion khác nhau.

Hình 3.6.Phổ hồng ngoại vùng 2 của bồ hóng chiếu xạ bởi ion Si7+ 85 MeV với

những thông lượng ion khác nhau.

31

Hình 3.7.Phổ hồng ngoại vùng 2 của bồ hóng chiếu xạ bởi ion Ni9+ 100 MeV

với những thông lượng ion khác nhau.

Hình 3.8.Phổ hồng ngoại vùng 3 của bồ hóng chiếu xạ bởi ion C5+ 50 MeV với

những thông lượng ion khác nhau.

32

Hình 3.9.Phổ hồng ngoại vùng 3 của bồ hóng chiếu xạ bởi ion Si7+ 85 MeV với

những thông lượng ion khác nhau.

Hình 3.10.Phổ hồng ngoại vùng 3 của bồ hóng chiếu xạ bởi ion Ni9+ 100 MeV

với những thông lượng ion khác nhau.

33

3.2Tiết diện phá hủy và mẫu tái tổ hợp

Trong quá trình chiếu xạ chùm ion lên mẫu, các ion tương tác với các phân tử

hữu cơ bằng cách va chạm và truyền động năng. Nếu năng lượng được cho đi đủ lớn

để phá vỡ các liên kết hóa học giữa các phân tử với nhau thì quá trình phá hủy liên kết

sẽ xảy ra. Trong quá trình này các liên kết carbon - hydro và carbon - carbon sẽ bị bẻ

gãy. Các phân tử và nguyên tử sẽ rời khỏi khối phân tử ban đầu.

Chùm ion đập vào phân tử sẽ nhìn mục tiêu dưới một diện tích va chạm nhất

định để có thể bẻ gãy liên kết phân tử. Diện tích như vậy gọi là tiết diện phá hủy σd

(destruction cross section). Chúng ta có thể tìm thấy mối liên hệ giữa tích phân của độ

sâu quang học (the integrated optical depth) hay nói các khác là diện tích của một đỉnh

phổ hồng ngoại với tiết diện phá hủy này qua một hàm [10]:

−𝜎𝜎 𝑑𝑑 𝐹𝐹𝐼𝐼

(3.2.1)

1 𝐴𝐴 𝑓𝑓 +�

1 𝐴𝐴 𝑖𝑖−

1 1 𝐴𝐴 𝑓𝑓�𝑒𝑒

𝐴𝐴 =

Trong đó Ai và Af là giá trị ban đầu và giá trị tiệm cận khi liều chiếu xạ được xem như vô hạn. FI là mật độ dòng ion (ion.cm-2) và σd là tiết diện phá hủy. Chúng ta

có thể tính toán tiết diện phá hủy thông qua hàm (3.2.1).

Giá trị A được giả định là tỉ lệ với hàm lượng hydro ρtrong mẫu [1],[10],[15].

Như vậy phương trình (3.2.1) trở thành phương trì mô tả sự thay đổi của hàm lượng

hydro của mẫu trong quá trình chiếu xạ:

−𝜎𝜎 𝑑𝑑 𝐹𝐹𝐼𝐼

(3.2.2)

1 𝜌𝜌 𝑓𝑓 +�

1 𝜌𝜌 𝑖𝑖−

1 1 𝜌𝜌 𝑓𝑓�𝑒𝑒

𝜌𝜌 =

với ρivà ρflà giá trị ban đầu và giá trị tiệm cận của hàm lượng hydro khi liều chiếu

được xem như vô hạn.

Với những liên kết bị đứt gãy do tác động của các ion chiếu xạ, các nguyên tử

hydro được giải phóng ra ngoài. Số phận của các nguyên tử này sẽ xảy ra theo hai con

34

đường: bị mẫu bắt lại hoặc kết hợp với nhau thành những phân tử khí hydro và thoát ra

ngoài. Việc hai nguyên tử hydro tự do - được giải phóng do đứt gãy liên kết - kết hợp

thành một phân tử khí hydro như vậy gọi là sự tái tổ hợp và lý thuyết mô tả quá trình

này gọi là mẫu tái tổ hợp (recombination model). Lý thuyết này được phát triển bởi

Adel [1] và Marée [15].

Quá trình phá hủy và tái tổ hợp luôn đi đôi với nhau. Hai quá trình này xảy ra

trong khi các vật chất hữu cơ trong môi trường liên sao chịu sự bắn phá của các chùm tia vũ trụ trong thang đo thời gian tính bằng 106 năm ngoài vũ trụ. Để quá trình tái tổ

hợp như trên xảy ra, ít nhất hai liên kết C-H phải bị bẻ gãy và giải phóng ra hai nguyên

tử hydro tự do. Những nguyên tử hydro tự do như vậy sẽ tồn tại một khoảng thời gian

sống nhất định sau đó chúng sẽ kết hợp với nhau hoặc bị mẫu chất chiếu xạ bắt trở lại.

Trong khoảng thời gian sống đó, nguyên tử hydro sẽ tộn tại trong một khoảng cách đặc

trưng l. Khoảng cách này sẽ xác định một không gian có thể tích hình trụ V có bán

kính r [1], gọi là thể tích tái tổ hợp (recombination volume), đây là nơi mà hai nguyên

tử hydro tự do có thể ghép đôi với nhau và tạo thành một phân tử H2.

Để thiết lập mô hình toán học cho quá trình này ta sử dụng hai giả thiết [1]:

- Khoảng thời gian tương tác giữa các ion và vật liệu bị chiếu xạ là đủ nhỏ để

tương tác giữa các ion và mẫu là độc lập.

- Khi một lượng lớn H2được tạo thành, chúng sẽ khuếch tán ra khỏi vật liệu

chiếu xạ mà không cần một tương tác nào khác.

Trong thể tích V, các nguyên tử hydro kết hợp thành H2cho đến khi chỉ còn một

nguyên tử hydro tự do thì quá trình này ngừng lại. Ta ký hiệu xác suất để một ion đến

và phá hủy thành công một liên kết C-H và giải phóng H là Pph; và xác suất để hai

nguyên tử hydro chứa trong V kết hợp với nhau thành H2 là Pkh. Nếu gọi ρ là hàm

lượng (hoặc mật độ) hydro trên một đơn vị thể tích V thì số lượng nguyên tử hydro tự

do trong V là ρV. Như vậy, giả sử một phân tử H2 cần hai nguyên tử hydro được đánh

dấu lần lượt là 1 và 2; ta thấy rằng Pph1=Pph2. Vậy, số cặp nguyên tử hydro có thể được

tạo thành trong thể tích V là:

(3.2.3)

1 2 𝜌𝜌𝑑𝑑𝑃𝑃𝑝𝑝ℎ (𝜌𝜌𝑑𝑑 − 1)𝑃𝑃𝑝𝑝ℎ

𝑁𝑁0 =

35

Trong số đó, số cặp nguyên tử Hydro có khả năng bắt cặp thành công và tạo thành H2

là:

(3.2.4)

1 2 2 𝜌𝜌𝑑𝑑(𝜌𝜌𝑑𝑑 − 1)𝑃𝑃𝑝𝑝ℎ

Số nguyên tử hydro mất đi trong thể tích V là: 𝑁𝑁′ = 𝑃𝑃𝑘𝑘ℎ

(3.2.5)

2 𝑁𝑁′′ = 𝜌𝜌𝑑𝑑(𝜌𝜌𝑑𝑑 − 1)𝑃𝑃𝑝𝑝ℎ

Lúc này, sự thay đổi của hàm lượng hydro theo số ion đưa vào dI: 𝑃𝑃𝑘𝑘ℎ

𝑁𝑁′

𝑑𝑑

(3.2.6)

𝑑𝑑𝜌𝜌 𝑑𝑑𝐼𝐼 = − 𝑑𝑑𝜌𝜌 2 với dI= πr2dFI , trong đó FI là mật độ dòng ion ta có: 𝑑𝑑𝐼𝐼 = 𝜌𝜌(𝜌𝜌𝑑𝑑 − 1)𝑃𝑃𝑝𝑝ℎ

(3.2.7)

𝑃𝑃𝑘𝑘ℎ

2

𝑑𝑑𝜌𝜌 2 𝑑𝑑𝐹𝐹𝐼𝐼 = 𝜌𝜌(𝜌𝜌𝑑𝑑 − 1)𝑃𝑃𝑝𝑝ℎ

(3.2.8)

. 𝑃𝑃𝑘𝑘ℎ . 𝜋𝜋. 𝑟𝑟 Ta đặt ρf=1/V tương ứng với hàm lượng hydro cuối cùng của mẫu khi chiếu xạ

2

2 𝜎𝜎𝑑𝑑 = 𝑃𝑃𝑝𝑝ℎ

. Phương trình vi phân (3.2.8) trở thành [10]: với liều vô cùng và

(3.2.9)

𝜌𝜌 𝜌𝜌𝑓𝑓 − 1� 𝜎𝜎𝑑𝑑 Nghiệm của phương trình trên chính là phương trì mô tả sự thay đổi của hàm

. 𝑃𝑃𝑘𝑘ℎ . 𝜋𝜋. 𝑟𝑟 𝑑𝑑𝜌𝜌 𝑑𝑑𝐹𝐹𝐼𝐼 = 𝜌𝜌 �

lượng hydro của mẫu trong quá trình chiếu xạ:

−𝜎𝜎 𝑑𝑑 𝐹𝐹𝐼𝐼

(3.2.10)

1 𝜌𝜌 𝑓𝑓 +�

1 1 𝜌𝜌 𝑓𝑓�𝑒𝑒

𝜌𝜌 =

1 𝜌𝜌 𝑖𝑖− 3.3Hàm lượng hydro và sự tiến hóa của vật chất hữu cơ được chiếu xạ

Trong các mẫu vật chất hữu cơ luôn có một lượng hydro liên kết với carbon

trong phân tử hữu cơ đó thông qua các liên kết hóa học. Chúng ta có thể biết tỉ lệ C:H

ban đầu bằng cách đo đạc và ước lượng. Sự thay đổi của hàm lượng hydro trong khi

chiếu xạ chính là tiền đề để nghiên cứu sự tiến hóa của vật chất được chiếu xạ. Sự tiến

hóa của hàm lượng hydro so với giá trị ban đầu của mẫu chiếu xạ được trình bày trong

các đồ thị dưới đây. Giá trị A/Ai tỉ lệ với ρ/ρi trong đó ρi là giá trị ban đầu của hàm

lượng hydro.

Khi mẫu được chiếu xạ bởi ion C5+ 50 MeV, một số vị trí trong vùng 1, hàm

lượng hydro giảm đi và ngược lại hàm lượng hydro tăng lên trong những vùng còn lại.

36

Trong phần đầu của vùng 1, các vị trí 3290 cm-1, 3089 cm-1 và 3040 cm-1 hàm lượng

hydro giảm đi. Phần sau của vùng 1 hàm lượng hydro tăng so với giá trị ban đầu. Hai phần này phân tách nhau rõ rệt bắt đầu từ vị trí 2982 cm-1(xem hình 3.11). Có hai vị trị mà hàm lượng hydro không thay đổi đơn điệu: vị trí 2852 cm-1 các giá trị ρ giảm rồi tăng nhưng giá trị cuối vẫn bé hơn giá trị ban đầu, và ở 2982 cm-1 hàm lượng hydro

tăng rồi giảm nhưng vẫn vượt quá giá trị ban đầu.

Hình 3.11.Sự tiến hóa của hàm lượng hydro của mẫu khi được chiếu xạ bởi ion

C5+ 50 MeV.

Ở vùng 2 của phổ chiếu xạ C5+ ta thấy rằng số vị trí mà hàm lượng hydro giảm

đi không chiếm ưu thế bằng các vị trí hàm lượng hydro tăng lên và những vị trí này

nằm xen lẫn nhau mà không tách thành hai phần riêng biệt như vùng 1. Các vị trí 1500 cm-1, 1377 cm-1 và 1082 cm-1 hàm lượng hydro giảm; các vị trí khác đều có giá trị vượt quá giá trị ban đầu của ρ(hình 3.11). Hai vị trí 1718 cm-1 và 1660 cm-1 nằm kề

nhau và chúng có sự thay đổi giống nhau và khác so với các vị trí tăng khác; cụ thể là

hai vị trí này có hàm lượng hydro tăng nhanh ở những giá trị FE đầu sau đó giảm từ từ

ở những giá trị FE ở phần giữa và phần cuối nhưng giá trị hàm lượng hydro cuối vẫn

lớn hơn giá trị ban đầu.

Vùng cuối của phổ hồng ngoại chiếu xạ ion carbon cũng có những xen lấn như vùng 2. Vị trí đầu tiên 958 cm-1 hàm lượng hydro tăng mạnh khi chiếu xạ với cường

37

độ ion tăng dần. Hai vị trí tăng tiếp theo là hai vị trí gần cuối 797 cm-1 và 780 cm-1. Các vị trí còn lại hầu hết là nằm ở các vị trí giữa 958 cm-1 và 797 cm-1 như 913 cm-1, 884 cm-1, 841 cm-1 và 818 cm-1; ở các vị trí này hàm lượng hydro giảm, vị trí 913 cm-1

có sự giảm mạnh hàm lượng hydro ở các giá trị đầu sau đó tăng nhẹ và giảm nhẹ ở giá trị cuối và thấp hơn giá trị ban đầu. Vị trí 759 cm-1 cũng nằm trong diện này nhưng ở

vị trí cuối vùng 3 (hình 3.11).

Tiếp theo, ta có sự thay đổi của hàm lượng hydro trong mẫu khi chiếu xạ với chùm ion Si7+ 85 MeV. Vùng này cũng chia thành hai phần phân biệt: phần có hàm lượng hydro cao hơn ban đầu như 2982 cm-1, 2958 cm-1, 2924 cm-1, 2894 cm-1, 2870 cm-1 và 2834 cm-1; phần có hàm lượng hydro thấp hơn ban đầu giống như vùng 1 khi chiếu xạ bằng ion carbon tại các vị trí 3290 cm-1, 3089 cm-1, 3040 cm-1 và 2852 cm-1. Tuy nhiên, có một số khác biệt ở các vị trí tăng như 2982 cm-1, 2958 cm-1, 2924 cm-1 và 2894 cm-1; các vị trí này tăng lúc đầu nhưng giảm ở giá trị cuối cùng nhưng vẫn cao

hơn giá trị ban đầu; trong khi đó ở vùng 1 của phổ chiếu xạ mẫu dùng ion carbon chỉ có một trường hợp như vậy ở vị trí 2982 cm-1. Ở phần hàm lượng hydro thấp hơn giá trị ban đầu có thêm một vị trí là 2852 cm-1 giảm đơn điệu, trong khi ở vùng chiếu xạ

với carbon hàm lượng hydro ở vị trí này không đơn điệu giảm mà giảm rồi tăng nhẹ

(hình 3.12).

Hình 3.12.Sự tiến hóa của hàm lượng hydro của mẫu khi được chiếu xạ bởi ion

Si7+ 85 MeV.

38

Vùng 2 của chiếu xạ ion Si7+ từ 1718 cm-1 đến 1022 cm-1. Giá trị hàm lượng hydro ở lần chiếu xa đầu tiên so với giá trị ban đầu tăng ở các vị trí 1224 cm-1, 1158 cm-1, 1082 cm-1 và 1022 cm-1; các vị trí còn lại đều giảm. Sự tăng giảm ở lần chiếu đầu

tiên so với ban đầu là nhỏ, các vị trí tăng và giảm tách thành hai nhóm rõ rệt ở phần đầu vùng 2: từ 1718 cm-1 đến 1334 cm-1 ứng với phần tăng; từ 1244 cm-1 đến 1022 cm- 1 ứng với phần giảm. Sau đó đến lần chiếu xạ thứ hai chỉ còn các vị trí 1718 cm-1, 1660 cm-1 và một vị trí mới là 1082 cm-1; tất cả các vị trí khác, hàm lượng hydro đều tăng

lên so với lần chiếu xạ thứ nhất. Ở các lần chiếu xạ tiếp theo tất cả các vị trí đều tăng

hàm lượng hydro và tăng mạnh khi liều chiếu tiếp cận vô hạn; chỉ có một vị trí là 1718 cm-1 là giảm. Một số đỉnh như 1224 cm-1, 1158 cm-1 và 1022 cm-1 tăng đơn điệu trong

quá trình chiếu xạ; các đỉnh khác giảm nhẹ ở phần đầu rồi tăng ở các lần chiếu xạ tiếp theo. Có duy nhất vị trí 1718 cm-1 là giảm đơn điệu trong suốt quá trình chiếu xạ. Ta thấy rằng, với chiếu xạ ion Si7+ thì sự tăng lên của hàm lượng hydro ở vùng 2 là chiếm

ưu thế.

Trong vùng 3, ở lần chiếu xạ đầu tiên các vị trí tăng hàm lượng hydro là 958 cm-1, 913 cm-1, 884 cm-1, 797 cm-1 và 780 cm-1; các vị trí 841 cm-1, 818 cm-1 và 759 cm-1 hàm lượng hydro trong mẫu giảm so với ban đầu. Ở các lần chiếu xạ tiếp theo hàm lượng hydro giảm ở các vị trí 884 cm-1, 841 cm-1, 818 cm-1 và 759 cm-1 trong đó các vị trí 841 cm-1, 818 cm-1 và 759 cm-1 giảm đơn điệu trong suốt quá trình chiếu xạ với Si7+. Các vị trí 958 cm-1 và 780 cm-1 tăng đơn điệu trong suốt quá trình chiếu xạ. Vị trí 913 cm-1 có hàm lượng hydro tăng ở hai lần chiếu đầu giảm nhẹ ở các lần chiếu

xạ tiếp theo và tăng khi liều chiếu tiến tới vô hạn; giá trị hàm lượng hydro trong mẫu sau chiếu xạ lớn hơn giá trị ban đầu. Vị trí 797 cm-1 có hàm lượng hydro tăng mạnh

trong hai lần chiếu xạ đầu tiên và giảm trong các lần tiếp theo nhưng hàm lượng hydro

sau chiếu xạ vẫn lớn hơn giá trị ban đầu.

Đối với các mẫu được chiếu bằng chùm ion Ni9+ 100 MeV (xem hình 3.13), hàm lương hydro có sự thay đổi khác biệt với hai trường hợp chiếu xạ bằng C5+ và Si7+. Trong vùng 1, ở hai lần chiếu xạ đầu tiên, các vị trí có hàm lượng hydro tăng là 3290 cm-1, 2982 cm-1, 2924 cm-1, 2894 cm-1, 2870 cm-1 và 2834 cm-1; các vị trí giảm là 3089 cm-1, 3040 cm-1, 2958 cm-1, và 2852 cm-1. Hàm lượng hydro ở vị trí 3290 cm-

1giảm đột ngột ở lần chiếu xạ thứ 2. Sau đó, tất cả các vị trí đều có hàm lượng hydro giảm rồi tăng lại, tạo ra một cực tiểu ở lần chiếu xạ thứ 3 với FI=1,7.1013 ion/cm2. Ở phần cuối các vị trí 3040 cm-1, 2924 cm-1, 2894 cm-1, 2870 cm-1, 2852 cm-1 và 2834 cm-1 có hàm lượng hydro lại tăng lên, các vị trí còn lại thì giảm xuống. Trong quá trình

39

chiếu xạ đến khi kết thúc, hàm lượng hydro lớn hơn giá trị ban đầu ở các vị trí 2982 cm-1, 2870 cm-1 và 2834 cm-1; các vị trí còn lại có hàm lượng hydro thấp hơn giá trị ban đầu. Như vậy, trong vùng 1 chiếu xạ với ion Ni9+ 100 MeV thì sự giảm hàm lượng

hydro chiếm ưu thế.

Hình 3.13.Sự tiến hóa của hàm lượng hydro của mẫu khi được chiếu xạ bởi ion

Ni9+ 100 MeV.

Ở vùng 2, ban đầu chỉ có 3 vị trí hàm lượng hydro giảm là 1718 cm-1, 1660 cm-1 và 1022 cm-1, các vị trí còn lại đều tăng. Sau đó ở các lần chiếu xạ tiếp theo, vị trí 1718 cm-1 và 1660 cm-1 tiếp tục giảm hàm lượng hydro và luôn thấp hơn giá trị ban đầu; riêng vị trí 1718 cm-1 có tăng nhẹ ở phần giữa rồi tiếp tục giảm. Tất cả các vị trí

còn lại đều có hàm lượng hydro tăng đơn điệu trong quá trình thí nghiệm trừ vị trí 1022 cm-1 giảm ở lúc đầu và 1546 cm-1 giảm ở phần cuối. Trong vùng này, sự tăng

hàm lượng hydro chiếm ưu thế.

40

Trong vùng 3, tất cả các vị trí đều có hàm lượng hydro giảm trong lần chiếu xạ đầu tiên với Ni9+. Sau đó, các vị trí 841 cm-1, 818 cm-1 và 759 cm-1 tiếp tục giảm rồi lại

tăng hàm lượng hydro ở phần cuối nhưng tổng thể vẫn thấp hơn giá trị ban đầu. Các vị

trí còn lại đều có hàm lượng hydro tăng và lớn hơn giá trị hàm lượng hydro ban đầu.

Trong vùng này sự tăng hàm lượng hydro vẫn chiếm ưu thế.

Như vậy, trong các lần chiếu xạ khác nhau của những chùm ion khác nhau về

loại và năng lượng, ta xác định được những vùng phổ mà hàm lượng hydro tăng hay giảm là chiếm ưu thế hơn. Trong vùng 1 của phổ hồng ngoại từ: 3400 cm-1 đến 2650 cm-1, những vị trí hàm lượng hydro tăng hoặc giảm được chia làm hai phần rõ rệt.

Trong vùng này, những vị trí có sự giảm hàm lượng hydro chiếm ưu thế hơn sự tăng lên đối với Ni9+; ưu thế này không còn rõ ràng và có xu thế giảm đối với C5+ và Si7+. Trong vùng 2 từ 1850 cm-1 đến 980 cm-1 và vùng 3 từ 980 cm-1 đến 700 cm-1 thì sự

tăng của hàm lượng hydro luôn chiếm ưu thế hơn.

Việc hàm lượng hydro tăng hay giảm so với khi chưa chiếu xạ thể hiện sự thay

đổi tính chất vật lý cũng như cấu trúc hóa học của mẫu khi bị chiếu xạ. Sự giảm hàm

lượng hydro liên quan đến việc các liên kết hữu cơ C-H trong mẫu bị bẻ gãy và các

nguyên tử hydro được giải phóng khi tương tác với các ion tới. Việc này làm giảm các

liên kết C-H ở những vị trí bị phá hủy bởi chùm ion; và tia hồng ngoại khi qua mẫu sẽ

ít bị hấp thụ hơn dẫn đến diện tích các đỉnh phổ ở vị trí này giảm xuống theo. Ngược

lại, việc hàm lượng hydro tăng lên ở những vị trí xác định chứng tỏ các liên kết C-H

tăng lên ở những vị trí đó khi chiếu xạ. Chùm tia hồng ngoại qua mẫu sẽ bị hấp thụ

nhiều hơn và gây ra sự tăng diện tích các đỉnh phổ. Việc này chứng tỏ các phân tử hữu

cơ của mẫu đang tiến hóa thành những phân tử cồng kềnh hơn. Những quá trình này sẽ

được trình bày chi tiết hơn ở phần sau.

Sau đây, chúng ta sẽ thực hiện các so sánh sự tăng hoặc giảm của hàm lượng

hydro so với giá trị ban đầu qua từng vị trí đỉnh được chiếu xạ bởi các ion khác nhau

trong suốt quá trình chiếu xạ.

Ở hình 3.14, các đồ thị thể hiện sự thay đổi hàm lượng hydro của các đỉnh khác nhau trong vùng 1 với các ion chiếu xạ lần lượt là C5+ 50 MeV, Si7+ 85 MeV và Ni9+

100 MeV.

41

Hình 3.14.Quan sát sự thay đổi hàm lượng hydro tại các vị trí đỉnh khác nhau

trong vùng 1 với các chùm ion khác nhau.

Tỉ số A/Ai đại diện cho tỉ lệ hàm lượng hydro ρ/ρi. Ta thấy rằng các vị trí đầu tiên của vùng 1 như: 3290 cm-1, 3089 cm-1 và 3040 cm-1 đều có tỉ số A/Ai giảm theo FE; chứng

tỏ trong khu vực này các liên kết C-H bị mất đi. Môt số nghiên cứu trong vùng này đã

được trình bày bởi M. Godard và cộng sự [10]. Trong khu vực này, hàm lượng hydro của mẫu khi chiếu xạ bởi C5+ và Si7+ đều giảm đơn điệu theo năng lượng gửi qua của chùm ion FE; trong khi đó các giá trị A/Ai khi chiếu xạ với Ni9+ thì tăng giảm lần lượt

và không đơn điệu nhưng sau khi chiếu xạ thì hàm lượng hydro trong mẫu giảm so với

42

khi chưa chiếu.Từ 2982 cm-1 đến 2894 cm-1 các vị trí được chiếu xạ bởi cm-1 đều tăng

hàm lượng hydro theo một quy luật khá giống nhau, và tỉ số A/Ai đều giảm ở lần chiếu xạ cuối; các vị trí được chiếu xạ bởi C5+ cũng tăng hàm lượng hydro theo cùng một dạng ngoại trừ vị trí 2982 cm-1 hàm lượng hydro tăng rồi lại giảm. Tiếp theo, vị trí 2852 cm-1 các giá trị A/Ai của mẫu đều giảm giống như phần đầu của vùng 1; tại vị trí

cuối cùng của vùng 1 hàm lượng hydro lại tăng. Một điều đáng chú ý là tại tất cả các vị trí của vùng 1 khi chiếu xạ với chùm ion Ni9+ với năng lượng gửi qua là FE=6,7.1014

MeV/mg thì các giá tri A/Ai đều đạt cực tiểu.

Hình 3.15.Quan sát sự thay đổi hàm lượng hydro tại các vị trí đỉnh khác nhau

trong vùng 2 với các chùm ion khác nhau.

43

Khi quan sát đến vùng 2 (xem hình 3.15), ta thấy rằng đường đồ thị mô tả tỉ số A/Ai do chiếu xạ Ni9+ gây ra khá tách biệt với hai đường còn lại của C5+ và Si7+. Hàm lượng hydro trong mẫu khi chiếu xạ với Ni9+ tăng lên rất nhiều so với khi mẫu được

chiếu xạ bởi hai ion còn lại.

Tuy nhiên, hai vị trí đầu vùng 2 là 1718 cm-1 và 1660 cm-1 thì tỉ số A/Ai ứng với Ni9+ lại giảm; hai vị trí tiếp theo là 1593-1610 cm-1 và 1546 cm-1, các giá trị A/Ai tăng nhưng giảm ở những lần chiếu xạ cuối cùng. Đối với hai ion C5+ và Si7+, các giá trị A/Ai biến thiên ngược nhau ở hai vị trí đầu, ở vị trí 1718 cm-1 và 1660 cm-1 hàm lượng hydro tăng lên với chiếu xạ C5+ và giảm đi với chiếu xạ Si7+.

Ở vị trí 1660 cm-1 thì hàm lượng hydro khi chiếu xạ với Si7+ lại tăng lên vào lúc cuối thí nghiệm chiếu xạ. Ở các vị trí 1593-1610 cm-1, 1546 cm-1, 1444 cm-1, 1334 cm- 1, 1244 cm-1 và 1158 cm-1 các giá trị A/Ai của chiếu xạ C5+ và Si7+ tăng lên khá giống nhau khi xét đến vị trí tương đối và hình dạng của hai đồ thị. Hai đường đồ thị của C5+ và Si7+ có dạng rất giống nhau ứng với các vị trí 1500 cm-1, 1377 cm-1 và 1082 cm-1; đường ứng với C5+ giảm và đường ứng với Si7+ tăng. Tại vị trí cuối 1022 cm-1, đường đồ thị ứng với C5+ tăng mạnh và khá giống với đồ thị của Ni9+ và hai đường này tách biệt với đồ thị Si7+. Trong vùng này, sự tăng hàm lượng hydro đối với C5+, Si7+ và Ni9+

đều chiếm ưu thế.

Đối với vùng 3 (xem hình 3.16), các đồ thị mô tả chiếu xạ với Ni9+ đều có cùng

một kiểu. Ban đầu, chúng giảm và tạo ra một cực tiểu thấp hơn giá trị hàm lượng

hydro ban đầu, sau đó tăng lên cho tới khi kết thúc thí nghiệm. Điều này có nghĩa là hầu hết các vị trí trong vùng này khi chiếu xạ với Ni9+ thì có sự phá hủy các liên kết

hóa học ở lúc đầu chiếu xạ và sau đó sự xây dựng để làm phân tử tiến hóa được diễn ra trong những lần chiếu xạ sau. Đồ thị của chiếu xạ C5+ và Si7+ cũng có những thay đổi giống nhau ở các vị trí khác nhau. Chúng giảm theo cùng một kiểu ở các vị trí 884 cm- 1, 841 cm-1, 818 cm-1 và 759 cm-1. Các vị trí tăng của hai đường này không có cùng một kiểu và phân bố ở các vị trí 958 cm-1, 797 cm-1 và 780 cm-1. Ở vị trí 913 cm-1 thì đồ thị Si7+ tăng còn đồ thị ứng với C5+ giảm.

44

Hình 3.16.Quan sát sự thay đổi hàm lượng hydro tại các vị trí đỉnh khác nhau

trong vùng 3 với các chùm ion khác nhau.

Để minh chứng rõ ràng hơn cho các phân tích phía trên, các đồ thị tổng hợp

cường độ đỉnh của từng vùng đối với chiếu xạ của từng ion khác nhau theo các thông

lượng khác nhau và các đồ thị thể hiện cường độ tổng của ba vùng trong suốt quá trình

chiếu xạ đối với mỗi ion sẽ được trình bày dưới đây:

Hình 3.17.Tổng cường độ các đỉnh trong vùng 1 theo các lượt chiếu xạ khác

nhau với thông lượng ion tăng dần tương ứng với ba loại ion C5+, Si7+ và Ni9+.

45

Nhận xét: ta thấy rằng trong vùng 1 (xem hình 3.17), cường độ tổng của các đỉnh giảm khi thông lượng ion tăng dần khi chiếu xạ đối với cả ba loại ion C5+, Si7+ và Ni9+. Như vậy, nhìn chung vùng 1 được xem như vùng mà các hydro trong phân tử

hữu cơ giảm mạnh do chiếu xạ như đã được trình bày ở phần trên. Các liên kết carbon

– hydro đã bị bẻ gảy và một lượng hydro đáng kể trong phân tử đã mất đi. Các quá

trình tái tổ hợp hydro phân tử cũng diễn ra mạnh mẽ trong vùng này.

Hình 3.18.Tổng cường độ các đỉnh trong vùng 2 theo các lượt chiếu xạ khác

nhau với thông lượng ion tăng dần tương ứng với ba loại ion C5+, Si7+ và Ni9+.

Tiếp theo, trong vùng 2 (hình 3.18), cường độ tổng của các đỉnh tăng theo thông lượng ion khi chiếu xạ đối với cả ba loại ion C5+, Si7+ và Ni9+. Dễ thấy rằng khi

thông lượng ion càng lớn thì sự tăng cường độ càng lớn và đối với ion càng nặng thì

sự tăng của cường độ càng nhanh; điều này thể hiện trên thang đo của các đồ thị trên.

Như vậy, lượng hydro trong vùng 2 đã tăng lên, số liên kết hóa học và cấu trúc hóa

học của hợp chất hữu cơ đã thay đổi và theo xu hướng phức tạp hơn hình thức ban đầu.

46

Hình 3.19.Tổng cường độ các đỉnh trong vùng 3 theo các lượt chiếu xạ khác

nhau với thông lượng ion tăng dần tương ứng với ba loại ion C5+, Si7+ và Ni9+.

Trong vùng 3 (hình 3.19), đối với chiếu xạ Si7+ cường độ các đỉnh giảm ở những lần chiếu xạ ion có thông lượng cao trong khi đó đối với chiếu xạ Ni9+ thì

cường độ giảm ngay lúc ban đầu và tăng khi thông lượng ion tăng; còn khi chiếu xạ với C5+ ta thấy sự tăng giảm nhẹ và liên tục của cường độ đỉnh lúc đầu và giảm đột

ngột lúc sau. Trong công trình này, chúng tôi chưa tìm hiểu các quy luật tiến hóa và

chưa đưa ra được những kết luận cụ thể cho vùng này.

47

Hình 3.20.Tổng cường độ các đỉnh trong 3 vùng theo các lượt chiếu xạ khác

nhau với thông lượng ion tăng dần tương ứng với ba loại ion C5+, Si7+ và Ni9+.

Trong hình 3.20 ta thấy rằng cho dù chiếu xạ với các ion khác nhau và với năng

lượng và thông lượng khác nhau ta vẫn nhận được cùng một kết quả. Sự tăng trưởng của cường độ đỉnh theo thông lượng dòng ion đối với cả ba loại ion chiếu xạ C5+, Si7+ và Ni9+. Điều này chứng tỏ rằng các chất hữu cơ đã tiến hóa lên trình tự phức tạp hơn

về cấu trúc khi bị tương tác bởi các ion tương tự tia vũ trụ. Sự thay đổi như vậy ở các

mẫu được tạo ra trong phòng thí nghiệm mà chúng tôi nghiên cứu là tương đồng với sự

thay đổi của vật chất hữu cơ trong môi trường liên sao. Dĩ nhiên sự thay đổi này xảy ra

trong vũ trụ với thời gian rất dài. Ta thấy rằng đối với các ion càng nặng và năng

lượng hoặc thông lượng càng lớn thì sẽ ảnh hưởng càng mạnh đến vật chất hữu cơ và

làm chúng tiến hóa càng nhanh hơn (xem hình 3.20). Chúng ta cũng có thể so sánh các

vùng với nhau để thấy sự tăng trưởng khác nhau của mỗi vùng tùy theo điều kiện chiếu

xạ bằng các đồ thị trình bày trong phần dưới.

48

Hình 3.21.Tổng cường độ các đỉnh trong 3 vùng và tổng cường độ đỉnh của cả

ba vùng đối với chiếu xạ từng ion theo các lượt chiếu xạ khác nhau với thông lượng ion tăng dần tương ứng với ba loại ion C5+, Si7+ và Ni9+ được thể hiện trên cùng một

đồ thị.

Như vậy, khi so sánh từng vị trí và từng vùng với nhau khi chiếu xạ với $ C5+, Si7+ và Ni9+ ta cũng xác nhận lại rằng việc hàm lượng hydro tăng chiếm ưu thế hơn

việc giảm hàm lượng hydro so với giá trị ban đầu (xem hình 3.21). Chứng tỏ qua chiếu

xạ, các phân tử trong mẫu đã tiến hóa thành các phân tử phức tạp hơn về cấu trúc hóa

học, điều đó chắc chắn dẫn đến sự khác biệt về tính chất vật lý. Qua so sánh ta thấy

rằng có những vị trí mà sự tăng hay giảm hàm lượng hydro là giống nhau theo cùng

một kiểu đồ thị. Và những vị trí đó một số tách biệt nhau nhưng đa số là nằm cạnh

nhau và từ 2 vị trí trở lên hợp thành một nhóm. Chứng tỏ những nhóm này có chung

một sự tiến hóa khi bị chiếu xạ. Việc các phân tử tiến hóa theo xu hướng phức tạp

cũng cho thấy rằng trong vũ trụ, các chất hữu cơ bị bắn phá bởi tia vũ trụ cũng phát

49

triển theo con đường phức tạp hơn về cấu trúc hóa học trong một thang đo thời gian

lớn. Tốc độ tiến hóa của vật chất hữu cơ càng nhanh đối với các ion chiếu xạ có năng

lượng, thông lượng và khối lượng càng lớn .

50

Kết luận

Kết quả nghiên cứu cho thấy các hợp chất hữu cơ tương tự như các

hydrocarbons trong môi trường liên sao dưới ảnh hưởng của sự bắn phá bởi các chùm

ion với năng lượng và thông lượng khác nhau, đã xảy ra biến đổi về cấu trúc hoá học.

Ở vùng 1, hàm lượng hydro trong những mẫu chất hữu cơ này giảm liên tục; nguyên

nhân là do các liên kết C-H trong cấu trúc hoá học của chúng bị bẻ gãy do sự bắn phá

của các ion tương tự tia vũ trụ. Quá trình này giải phóng các nguyên tử hydro ra khỏi

liên kết phân tử, tại nơi này - trong một thể tích V gọi là thể tích tái tổ hợp - các

nguyên tử hydro tự do có cơ hội gặp nhau và kết hợp lại thành phân tử hydro và thoát

ra ngoài mẫu. Quá trình như vậy gọi là quá trình tái tổ hợp. Đồng thời với quá trình

này, các vùng có liên kết vòng dạng aromatic lại có hàm lượng hydro tăng lên chứng

tỏ ở những vùng này các vòng thơm ngày càng tiến hoá phức tạp hơn. Những quá trình

này xảy ra đồng thời trong các điều kiện chiếu xạ tương tự ngoài vũ trụ cho thấy các

hợp chất hữu cơ trong môi trường liên sao cũng tiến hoá theo cùng một con đường nhưng dưới thang đo thời gian cỡ 106 năm. Đối với các ion càng nặng hoặc có năng

lượng và thông lượng càng cao tương tác với vật chất hữu cơ thì tốc độ tiến hóa của

chúng càng nhanh. Các chất hữu cơ trong môi trường liên sao tiến hoá dần thành dạng

hợp chất PAHs (polycylic aromatic hydrocarbons) rất phổ biến trong vũ trụ (khoảng

20 phần trăm các hợp chất của carbon trong vũ trụ theo số liệu của NaSa). Sự tiến hoá

này dẫn đến một sự tiếp cận về cấu trúc của các amino axit và nucleotic, điều này

chính là tiền đề để xuất hiện sự sống đa dạng. Cụ thể là các amino axit và nucleotic

này chính là nguồn nguyên liệu để tổng hợp nên các chuỗi protein và vật chất di truyền

DNA.

Trong công trình này, có một số hạn chế như chưa tính toán tiết diện phá hủy

của các mẫu được chiếu xạ và xem xét sự tương quan của chúng với các tham số chiếu

xạ; chưa tính toán được tốc độ ion hóa, tốc độ phá hủy của mẫu và mô phỏng khoảng

thời gian tiến hóa của các chất hữu cơ trong môi trường liên sao. Tiếp theo, tôi sẽ

nghiên cứu quy luật tiến hóa của vật chất trong vùng có hàm lượng hydro tăng; đồng

51

thời tính toán các giá trị tiết diện phá hủy trong những vùng bị bẻ gãy liên kết và cố

gắng làm khớp các giá trị phân tích được theo một hàm số để tìm hiểu và dự đoán sự

tiến hóa của vật chất trong ISM tương ứng với thang đo thời gian cụ thể.

52

Tài liệu tham khảo

1. M. E. Adel, O. Amir, R. Kalish, and L. C. Feldman. (1989), Ion beam induced

hydrogen release from a-C:H: A bulk molecular recombination model, J. Appl.

Phys., 66, pp. 32-48.

2. Tami C. Bond and Robert W. Bergstrom. (2006), Light Absorption by

Carbonaceous Particles: An Investigative Review, Aerosol Science and

Technology, 40, pp. 27–67.

3. Sandrine Bottinelli, A. C. Adwin Boogert, Jordy Bouwman, Martha Beckwith,

Ewine F. van Dishoeck, Karin I. Öberg, Klaus M. Pontoppidan, Harold

Linnartz, Geoffrey A. Blake, Neal J. Evans II, and Fred Lahuis. (2010), The c2d

Spitzer Spectroscopic Survey of Ices Around Low-Mass Young Stellar Objects.

IV. NH3 and CH3OH, ApJ, 718, pp. 1100-1117.

4. R. Brunetto, T. Pino, E. Dartois, A.-T. Cao, L. d’Hendecour, G. Strazzulla, Ph.

Bréchignac. (2009), Comparison of the Raman spectra of ion irradiated soot

and collected extraterrestrial carbon, Icarus, 200, pp. 323-337.

5. A. –T. Cao. (2008), Propriétés des nanograins carbonés interstellaires

exploration au laboratoire, thèse doctorat de l’universite Paris-sud, Orsay

Spécialité Physique.

e, V. Guerrini, 6. E. Dartois, T.R. Geballe, T. Pino, A.-T.Cao, A. Jones, D. Debo

Ph. Bréchignac, and L. d’Hendecourt. (2007), IRAS 08572+3915: constraining ffl

the aromatic versus aliphatic content of interstellar HACs, A&A, 463, pp. 635–

640.

7. Katia M. Ferrière. (2001) , The interstellar environment of our galaxy, Rev.

Mod. Phys., Vol. 73, No. 4.

53

8. D. A. García-Hernández, A. Manchado, P. García-Lario, L. Stanghellini, E.

Villaver, R. A. Shaw, R. Szczerba, and J. V. Perea-Calderón. (2010), Formation

of Fullerenes in H-containing Planetary Nebulae, The Astrophysical Journal

Letters, 724, pp. 39-43.

9. M. Godard and E. Dartois. (2010), Photoluminescence of hydrogenated

amorphous carbons Wavelength-dependent yield and implications for the

extended red emission, A&A, A39, pp. 519.

10. M. Godard, G. Féraud, M. Chabot, Y. Carpentier, T. Pino, R. Brunetto, J.

Duprat, C. Engrand, P. Bréchignac, L. d’Hendecourt, and E. Dartois. (2011),

Ion irradiation of carbonaceous interstellar analogues Effects of cosmic rays on

the 3.4 µm interstellar absorption band, A&A, A146, pp. 529.

11. Stanislaw Grundas and Andrzej Stepniewski. (2013), Advances in Agrophysical

Research, Chapter 14:Determination of Food Quality by Using Spectroscopic

Methods, InTech.

12. Douglas M. Hudgins, Charles W. Bauschlicher, Jr., and L. J. Allamandola.

(2005), Variations in the peak position of the 6.2 µm interstellar emission

feature: a tracer of N in the interstellar polycyclic aromatic hydrocarbon

population, The Astrophysical Journal,632, pp. 316–332.

13. Jame Lequeux. (2005), The Interstellar Medium, Springer.

14. Aigen Li and B. T. Draine. (2001), Infrared emission from interstellar dust. II.

the diffuse interstellar medium, The astrophysical journal, 554, pp. 778-802.

15. C.H.M. Marée, A.M. Vredenberg, F.H.P.M. Habraken. (1996), Mechanism of

MeV ion induced hydrogen depletion from organic layers, Mater. Chem. Phys.,

46, pp. 198-205.

54

16. V. Mennella, G. A. Baratta, A. Esposito, G. Ferini, and Y. J. Pendleton. (2003),

The Effects of Ion Irradiation on the Evolution of the Carrier of the 3.4 Micron

Interstellar Absorption Band, ApJ, 587, pp. 727-738.

17. G. Mulas, G. Malloci, C. Joblin, and D. Toublanc. (2006), Estimated IR and

phosphorescence emission fluxes for specific Polycyclic Aromatic

Hydrocarbons in the Red Rectangle, A&A, 446, pp. 537-549.

18. T. Pino, E. Dartois, A.-T. Cao, Y. Carpentier, Th Chamaillé, R. Vasquez, A. P.

Jones, L. d’Hendecourt, and Ph. Bréchignac. (2008), The 6.2 µm band position

in laboratory and astrophysical spectra: a tracer of the aliphatic to aromatic

evolution of interstellar carbonaceous dust, A&A, 490, pp. 665-672.

19. Donat G. Wentzel, Nguyen Quang Rieu, Pham Viet Trinh, Nguyen Dinh Noan,

Nguyen Dinh Huan. (2003), Astrophysics, Vietnam Education Publishing

House.

20. James F. Ziegler, M. D. Ziegler and J. P. Biersack. (2010), SRIM – The

Stopping and Range of Ions in Matter, Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. B,

268, pp. 1818-1823.

Website

http://www.astro.uni-koeln.de/cdms/molecules

http://www.cv.nrao.edu

http://www.nasa.gov/

http://www.srim.org/#SRIM

55

Phụ lục

A. Fullerene

Fullerene là những phân tử carbon kết hợp với nhau thành một phân tử lớn

thường có dạng hình cầu rỗng, ellipsoid, ống, và nhiều hình dạng khác. Fullerene dạng

hình cầu còn được gọi là buckyball vì dạng của chúng trông như quả bóng. Fullerene

dạng hình trụ được gọi là các ống nano carbon hoặc buckytubes. Fullerene thường có

dạng những vòng carbon kết với nhau; đa số là lục giác gồm 6C nhưng đôi khi cũng

tồn tại vòng ngũ giác gồm 5C.

Hình 3.22.Dạng của một buckyball.

Khi các phân tử fullerene đầu tiên được phát hiện người ta đã đặt tên cho họ các

phân tử này là Buckminsterfullerene (C 60) (tên được đặt vào năm 1985 bởi Richard

Smalley, Robert Curl, James Heath, Sean O'Brien, và Harold Kroto tại Đại học Rice).

Gần đây, người ta đã phát hiện ra các fullerene trong vũ trụ và làm nảy sinh giả thiết

sự sống trên trái đất rất có thể bắt nguồn từ các buckyball đến từ vũ trụ [8].

B. Chiếu xạ với ion C5+ ở các thông lượng khác nhau

B1. FI= 0/cm2 Region 1: 3400-2650cm-1

Peak

Position

W

FWHM

Area

Error

1 2 3 4 5 6 7 8 9 10

3290 3089 3040 2982 2958 2924 2894 2870 2852 2834

56,51568 29,43525 57,69309 29,43525 35,3223 28,25784 29,43525 23,5482 17,66115 35,3223

2,25527 0,86207 7,01757 0,28666 0,86673 1,08755 0,71267 0,33928 0,22815 0,26634

0,03732 0,02741 0,03857 0,03079 0,03434 0,02795 0,02949 0,02742 0,0257 0,03419

48 25 49 25 30 24 25 20 15 30

56

Region 2: 1850-980cm-1

Error

Peak 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12

Position 1718 1660 1603.88999 1546 1500 1444 1377 1244 1158 1082 1334 1022

FWHM 56,51568 75,35424 35,3223 64,75755 32,96748 75,35424 44,74158 94,1928 76,53165 70,6446 82,4187 70,6446

Area 2.32451 4.54891 3.26814 3.94372 0.88525 7.69313 2.6137 3.88606 3.90701 1.83279 5.51806 0.19844

0.06301 0.07753 0.04886 0.06854 0.04846 0.07109 0.06235 0.08152 0.07291 0.07298 0.0859 0.07183

W 48 64 30 55 28 64 38 80 65 60 70 60

Region 3: 980-700cm-1

FWHM

Area

Error

Peak 1 2 3 4 5 6 7 8

Position 958 913 884 841 818 797 780 759

58,8705 23,5482 32,96748 21,19338 27,08043 20,01597 16,48374 32,96748

0,9407 0,43385 4,98173 3,25015 3,02485 1,07597 0,15213 5,51406

0,1411 0,08731 0,10099 0,08258 0,09935 0,08595 0,07838 0,10545

W 50 20 28 18 23 17 14 28

B2. FI= 9.1012/cm2 Region 1: 3400-2650cm-1

Error

Peak 1 2 3 4 5

Position 3290 3089 3040 2982 2958

FWHM 56,51568 29,43525 57,69309 29,43525 35,3223

Area 2,18591 0,85566 7,04007 0,29571 0,86329

0,03721 0,02733 0,03846 0,0307 0,03424

W 48 25 49 25 30

6 7 8 9 10

2924 2894 2870 2852 2834

24 25 20 15 30

28,25784 29,43525 23,5482 17,66115 35,3223

1,09343 0,72759 0,34017 0,22774 0,27584

0,02787 0,0294 0,02734 0,02563 0,03409

57

Region 2: 1850-980cm-1

Error

Peak 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12

Position 1718 1660 1603.64541 1546 1500 1444 1377 1244 1158 1082 1334 1022

W 48 64 30 55 28 64 38 80 65 60 70 60

FWHM 56,51568 75,35424 35,3223 64,75755 32,96748 75,35424 44,74158 94,1928 76,53165 70,6446 82,4187 70,6446

Area 2.43074 4.69771 3.28851 3.96257 0.88388 7.68518 2.6129 3.98374 3.97973 1.84705 5.49243 0.23599

0.06371 0.0783 0.04939 0.06938 0.04901 0.0719 0.06306 0.08244 0.07373 0.0738 0.08687 0.07264

Region 3: 980-700cm-1

FWHM

Error

Peak 1 2 3 4 5 6 7 8

Position 958 913 884 841 818 797 780 759

W 50 20 28 18 23 17 14 28

58,8705 23,5482 32,96748 21,19338 27,08043 20,01597 16,48374 32,96748

Area 0,97841 0,42719 4,97865 3,24526 3,03357 1,08881 0,15861 5,5105

0,14297 0,08847 0,10233 0,08367 0,10067 0,08708 0,07942 0,10685

B3. FI= 9,9.1013/cm2 Region 1: 3400-2650cm-1

Error

Peak 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10

Position 3290 3089 3040 2982 2958 2924 2894 2870 2852 2834

W 48 25 49 25 30 24 25 20 15 30

FWHM 56,51568 29,43525 57,69309 29,43525 35,3223 28,25784 29,43525 23,5482 17,66115 35,3223

Area 1,53148 0,70694 6,967 0,31722 0,91211 1,2532 0,9526 0,41729 0,22191 0,44302

0,03551 0,02608 0,0367 0,02929 0,03267 0,0266 0,02806 0,02609 0,02446 0,03253

58

Region 2: 1850-980cm-1

Error

Peak 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12

Position 1718 1660 1602.97047 1546 1500 1444 1377 1244 1158 1082 1334 1022

FWHM 56,51568 75,35424 35,3223 64,75755 32,96748 75,35424 44,74158 94,1928 76,53165 70,6446 82,4187 70,6446

Area 2.80376 4.96606 3.50594 4.02913 0.84283 7.78865 2.54235 4.74722 4.33213 1.75841 5.65593 0.49235

0.07117 0.08718 0.05514 0.07776 0.05478 0.08035 0.07047 0.09213 0.0824 0.08248 0.09709 0.08118

W 48 64 30 55 28 64 38 80 65 60 70 60

Region 3: 980-700cm-1

FWHM

Error

Peak 1 2 3 4 5 6 7 8

Position 958 913 884 841 818 797 780 759

58,8705 23,5482 32,96748 21,19338 27,08043 20,01597 16,48374 32,96748

Area 1,28818 0,38097 4,89307 3,16428 2,97686 1,17653 0,24298 5,21269

0,14408 0,08915 0,10312 0,08432 0,10145 0,08776 0,08003 0,10768

W 50 20 28 18 23 17 14 28

B4. FI= 3,9.1014/cm2 Region 1: 3400-2650cm-1

Error

Peak 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10

Position 3290 3089 3040 2982 2958 2924 2894 2870 2852 2834

FWHM 56,51568 29,43525 57,69309 29,43525 35,3223 28,25784 29,43525 23,5482 17,66115 35,3223

Area 1,08747 0,54017 6,57383 0,29412 0,92002 1,37128 1,07861 0,47816 0,21881 0,56927

0,03072 0,02256 0,03176 0,02535 0,02827 0,02301 0,02428 0,02257 0,02116 0,02815

W 48 25 49 25 30 24 25 20 15 30

Region 2: 1850-980cm-1

Error

Peak 1 2

Position 1718 1660

FWHM 56,51568 75,35424

Area 2.83321 4.92701

0.07709 0.09422

W 48 64

3 4 5 6 7 8 9 10 11 12

1602.45112 1546 1500 1444 1377 1244 1158 1082 1334 1022

35,3223 64,75755 32,96748 75,35424 44,74158 94,1928 76,53165 70,6446 82,4187 70,6446

3.6783 4.20391 0.83452 8.11631 2.50625 5.63474 4.67758 1.7784 6.14381 0.81601

0.05971 0.08447 0.05938 0.08707 0.07637 0.09984 0.08929 0.08938 0.10521 0.08797

30 55 28 64 38 80 65 60 70 60

59

Region 3: 980-700cm-1

FWHM

Error

Peak 1 2 3 4 5 6 7 8

Position 958 913 884 841 818 797 780 759

58,8705 23,5482 32,96748 21,19338 27,08043 20,01597 16,48374 32,96748

Area 1,64272 0,4065 4,84235 3,08393 2,97172 1,2787 0,32951 4,90296

0,1548 0,09579 0,1108 0,09059 0,10899 0,09429 0,08599 0,11569

W 50 20 28 18 23 17 14 28

B5. FI= 5,4.1014/cm2 Region 1: 3400-2650cm-1

Error

Peak 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10

Position 3290 3089 3040 2982 2958 2924 2894 2870 2852 2834

FWHM 56,51568 29,43525 57,69309 29,43525 35,3223 28,25784 29,43525 23,5482 17,66115 35,3223

Area 0,99262 0,49488 6,2766 0,29176 0,94949 1,46786 1,14044 0,52841 0,22717 0,67053

0,03199 0,02349 0,03307 0,02639 0,02944 0,02396 0,02528 0,02351 0,02203 0,02931

W 48 25 49 25 30 24 25 20 15 30

Region 2: 1850-980cm-1

Error

Peak 1 2 3 4 5 6 7

Position 1718 1660 1601.98131 1546 1500 1444 1377

FWHM 56,51568 75,35424 35,3223 64,75755 32,96748 75,35424 44,74158

Area 2.76212 4.90433 3.76486 4.3439 0.8264 8.31167 2.48013

0.07976 0.09728 0.06177 0.08761 0.06146 0.09011 0.07903

W 48 64 30 55 28 64 38

1244 1158 1082 1334 1022

80 65 60 70 60

94,1928 76,53165 70,6446 82,4187 70,6446

6.04977 4.69898 1.67464 6.40239 0.79582

0.10332 0.09241 0.0925 0.10888 0.09104

8 9 10 11 12

60

Region 3: 980-700cm-1

FWHM

Error

Position 958 913 884 841 818 797 780 759

W 50 20 28 18 23 17 14 28

58,8705 23,5482 32,96748 21,19338 27,08043 20,01597 16,48374 32,96748

Area 1,64619 0,40424 4,69064 2,94736 2,90927 1,28698 0,37757 4,57982

0,15431 0,09548 0,11044 0,0903 0,10865 0,09399 0,08571 0,11532

Peak 1 2 3 4 5 6 7 8

61

C. Chiếu xạ với ion Ni9+ ở các thông lượng khác nhau

C1. FI= 0/cm2 Region 1: 3400-2650cm-1

Area

Error

Peak 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10

Position 3290 3089 3040 2982 2958 2924 2894 2870 2852 2834

W 48 25 49 25 30 24 25 20 15 30

FWHM 56,51568 29,43525 57,69309 29,43525 35,3223 28,25784 29,43525 23,5482 17,66115 35,3223

2,79682 1,38977 11,18342 0,38921 1,03143 1,20955 0,99869 0,44257 0,2163 0,50216

0,03235 0,02376 0,03344 0,02669 0,02977 0,02423 0,02556 0,02377 0,02228 0,02964

Region 2: 1850-980cm-1

Area

Error

Peak 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12

Position 1718 1660 1604.59832 1546 1500 1444 1377 1244 1158 1082 1334 1022

W 48 64 30 55 28 64 38 80 65 60 70 60

FWHM 56,51568 75,35424 35,3223 64,75755 32,96748 75,35424 44,74158 94,1928 76,53165 70,6446 82,4187 70,6446

3.61105 7.13929 5.02064 6.0365 1.41739 12.07437 4.15592 8.78839 9.02684 5.66127 9.32767 3.7532

0.11464 0.14155 0.08897 0.12428 0.08809 0.12928 0.11338 0.14824 0.13258 0.1327 0.15621 0.13062

Region 3: 980-700cm-1

FWHM

Error

Peak 1 2 3 4 5 6 7 8

Position 958 913 884 841 818 797 780 759

W 50 20 28 18 23 17 14 28

58,8705 23,5482 32,96748 21,19338 27,08043 20,01597 16,48374 32,96748

Area 4,11577 1,30144 9,75854 6,28252 5,62549 2,03787 0,51969 9,61145

0,20991 0,12989 0,15024 0,12284 0,1478 0,12785 0,1166 0,15687

C2. FI=3,5.1012/cm2 Region 1: 3400-2650cm-1

62

Area

Error

Peak 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10

Position 3290 3089 3040 2982 2958 2924 2894 2870 2852 2834

FWHM 56,51568 29,43525 57,69309 29,43525 35,3223 28,25784 29,43525 23,5482 17,66115 35,3223

3,22843 1,16298 10,26939 0,4339 0,99519 1,23437 1,0884 0,50212 0,20262 0,72605

0,04855 0,03565 0,05018 0,04005 0,04467 0,03636 0,03836 0,03567 0,03344 0,04448

W 48 25 49 25 30 24 25 20 15 30

Region 2: 1850-980cm-1

Area

Error

Peak 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12

Position 1718 1660 1603.53783 1546 1500 1444 1377 1244 1158 1082 1334 1022

FWHM 56,51568 75,35424 35,3223 64,75755 32,96748 75,35424 44,74158 94,1928 76,53165 70,6446 82,4187 70,6446

2.73842 6.5198 5.17039 7.07672 1.62243 13.92087 4.60504 11.87754 10.26231 6.04382 11.52412 3.72462

0.1148 0.14102 0.08898 0.12509 0.08832 0.12957 0.11364 0.14857 0.13288 0.133 0.15656 0.13091

W 48 64 30 55 28 64 38 80 65 60 70 60

Region 3: 980-700cm-1

FWHM

Error

Peak 1 2 3 4 5 6 7 8

Position 958 913 884 841 818 797 780 759

58,8705 23,5482 32,96748 21,19338 27,08043 20,01597 16,48374 32,96748

Area 3,80663 1,08244 9,04644 5,60972 5,0672 1,87742 0,41381 8,33747

0,186 0,11509 0,13313 0,10885 0,13096 0,11329 0,10332 0,13901

W 50 20 28 18 23 17 14 28

C3. FI= 6,9.1012/cm2 Region 1: 3400-2650cm-1

Error

Peak 1 2 3

Position 3290 3089 3040

FWHM 56,51568 29,43525 57,69309

Area 2,60426 0,91861 8,96684

0,06311 0,04635 0,06524

W 48 25 49

4 5 6 7 8 9 10

2982 2958 2924 2894 2870 2852 2834

29,43525 35,3223 28,25784 29,43525 23,5482 17,66115 35,3223

0,49643 0,97797 1,24528 1,09558 0,52209 0,18372 0,78051

25 30 24 25 20 15 30

0,05207 0,05807 0,04727 0,04987 0,04637 0,04347 0,05782

63

Region 2: 1850-980cm-1

Area

Error

Peak 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12

Position 1718 1660 1602.84748 1546 1500 1444 1377 1244 1158 1082 1334 1022

FWHM 56,51568 75,35424 35,3223 64,75755 32,96748 75,35424 44,74158 94,1928 76,53165 70,6446 82,4187 70,6446

2.66201 6.39987 5.52825 8.89539 1.97265 16.37552 5.21065 16.66237 13.55647 8.45961 14.57795 6.46537

W 48 64 30 55 28 64 38 80 65 60 70 60

0.15397 0.18852 0.11928 0.16835 0.11854 0.17385 0.15248 0.19935 0.17829 0.17846 0.21007 0.17565

Region 3: 980-700cm-1

FWHM

Error

Peak 1 2 3 4 5 6 7 8

Position 958 913 884 841 818 797 780 759

58,8705 23,5482 32,96748 21,19338 27,08043 20,01597 16,48374 32,96748

Area 5,87864 1,42095 9,17216 5,32658 4,88366 1,90891 0,51515 7,1306

W 50 20 28 18 23 17 14 28

0,18175 0,11246 0,13008 0,10636 0,12797 0,1107 0,10096 0,13583

C4. FI= 1,7.1013/cm2 Region 1: 3400-2650cm-1

Error

Peak 1 2 3 4 5 6 7 8

Position 3290 3089 3040 2982 2958 2924 2894 2870

FWHM 56,51568 29,43525 57,69309 29,43525 35,3223 28,25784 29,43525 23,5482

Area 2,42122 0,88238 8,09905 0,42811 0,8627 1,08081 0,92222 0,41183

W 48 25 49 25 30 24 25 20

0,04578 0,03362 0,04732 0,03777 0,04213 0,03429 0,03617 0,03364

9 10

2852 2834

17,66115 35,3223

0,17549 0,49714

0,03153 0,04194

15 30

64

Region 2: 1850-980cm-1

Area

Error

Peak 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12

Position 1718 1660 1602.54505 1546 1500 1444 1377 1244 1158 1082 1334 1022

FWHM 56,51568 75,35424 35,3223 64,75755 32,96748 75,35424 44,74158 94,1928 76,53165 70,6446 82,4187 70,6446

2.8438 6.5013 5.61213 10.29539 2.28689 18.07072 5.69721 21.03533 17.03607 11.37182 17.16227 10.04542

0.18491 0.2261 0.14323 0.20251 0.14242 0.20884 0.18316 0.23946 0.21417 0.21437 0.25234 0.211

W 48 64 30 55 28 64 38 80 65 60 70 60

Region 3: 980-700cm-1

FWHM

Error

Peak 1 2 3 4 5 6 7 8

Position 958 913 884 841 818 797 780 759

58,8705 23,5482 32,96748 21,19338 27,08043 20,01597 16,48374 32,96748

Area 8,77188 1,99229 9,68322 5,39565 5,09119 2,22205 0,76244 6,97526

0,25658 0,15877 0,18365 0,15015 0,18066 0,15628 0,14252 0,19175

W 50 20 28 18 23 17 14 28

C5. FI= 2,3.1013/cm2 Region 1: 3400-2650cm-1

Area

Error

Peak 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10

Position 3290 3089 3040 2982 2958 2924 2894 2870 2852 2834

FWHM 56,51568 29,43525 57,69309 29,43525 35,3223 28,25784 29,43525 23,5482 17,66115 35,3223

2,7371 0,982 8,20796 0,47184 0,89126 1,09961 0,96396 0,44781 0,18535 0,59954

0,03941 0,02894 0,04073 0,03251 0,03626 0,02952 0,03114 0,02896 0,02714 0,0361

W 48 25 49 25 30 24 25 20 15 30

Region 2: 1850-980cm-1

Peak

Position

W

FWHM

Area

Error

1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12

1718 1660 1602.57783 1546 1500 1444 1377 1244 1158 1082 1334 1022

56,51568 75,35424 35,3223 64,75755 32,96748 75,35424 44,74158 94,1928 76,53165 70,6446 82,4187 70,6446

2.19547 6.32935 5.58709 10.88474 2.50398 18.83639 5.91528 21.93631 17.6509 12.00486 17.91154 11.40282

48 64 30 55 28 64 38 80 65 60 70 60

0.1751 0.21413 0.13563 0.19173 0.13486 0.19775 0.17344 0.22675 0.2028 0.20299 0.23894 0.1998

65

Region 3: 980-700cm-1

FWHM

Error

Peak 1 2 3 4 5 6 7 8

Position 958 913 884 841 818 797 780 759

58,8705 23,5482 32,96748 21,19338 27,08043 20,01597 16,48374 32,96748

Area 10,22003 2,39348 10,31134 5,74617 5,50482 2,57723 0,95821 7,58607

W 50 20 28 18 23 17 14 28

0,32947 0,20387 0,23582 0,19281 0,23198 0,20068 0,18301 0,24623

C6. FI= 4.1013/cm2 Region 1: 3400-2650cm-1

Error

Peak 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10

Position 3290 3089 3040 2982 2958 2924 2894 2870 2852 2834

FWHM 56,51568 29,43525 57,69309 29,43525 35,3223 28,25784 29,43525 23,5482 17,66115 35,3223

Area 2,09771 0,88919 8,42096 0,43348 0,86535 1,12909 0,99546 0,48096 0,18599 0,6949

W 48 25 49 25 30 24 25 20 15 30

0,05363 0,03938 0,05543 0,04424 0,04934 0,04017 0,04237 0,0394 0,03694 0,04913

Region 2: 1850-980cm-1

Area

Error

Peak 1 2 3 4 5

Position 1718 1660 1602.96423 1546 1500

FWHM 56,51568 75,35424 35,3223 64,75755 32,96748

1.22532 5.19288 5.15853 10.48548 2.61348

W 48 64 30 55 28

0.16692 0.20449 0.12932 0.18241 0.1285

6 7 8 9 10 11 12

1444 1377 1244 1158 1082 1334 1022

64 38 80 65 60 70 60

75,35424 44,74158 94,1928 76,53165 70,6446 82,4187 70,6446

19.46197 6.24077 23.78539 18.69374 12.55304 19.19216 11.51664

0.18846 0.16529 0.2161 0.19328 0.19346 0.22772 0.19042

66

Region 3: 980-700cm-1

FWHM

Error

Peak 1 2 3 4 5 6 7 8

Position 958 913 884 841 818 797 780 759

W 50 20 28 18 23 17 14 28

58,8705 23,5482 32,96748 21,19338 27,08043 20,01597 16,48374 32,96748

Area 10,23994 2,43777 10,13265 5,77285 5,61066 2,76236 1,05773 8,14074

0,38421 0,23774 0,275 0,22485 0,27053 0,23402 0,21342 0,28714

67

D. Chiếu xạ với ion Si7+ ở các thông lượng khác nhau

D1. FI= 0/cm2 Region 1: 3400-2650cm-1

Area

Error

Peak 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10

Position 3290 3089 3040 2982 2958 2924 2894 2870 2852 2834

W 48 25 49 25 30 24 25 20 15 30

FWHM 56,51568 29,43525 57,69309 29,43525 35,3223 28,25784 29,43525 23,5482 17,66115 35,3223

2,2797 1,01248 8,62626 0,25475 0,77422 0,94632 0,73041 0,32141 0,17285 0,3152

0,0219 0,01608 0,02264 0,01807 0,02015 0,0164 0,0173 0,01609 0,01508 0,02006

Region 2: 1850-980cm-1

Area

Error

Peak 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12

Position 1718 1660 1604.29882 1546 1500 1444 1377 1244 1158 1082 1334 1022

W 48 64 30 55 28 64 38 80 65 60 70 60

FWHM 56,51568 75,35424 35,3223 64,75755 32,96748 75,35424 44,74158 94,1928 76,53165 70,6446 82,4187 70,6446

2.2776 5.30686 3.79443 5.12692 1.26966 10.84585 3.75241 7.97435 7.08279 4.07142 8.6779 2.27855

0.08175 0.10079 0.06342 0.08875 0.06284 0.09221 0.08087 0.10573 0.09457 0.09465 0.11142 0.09317

Region 3: 980-700cm-1

FWHM

Error

Peak 1 2 3 4 5 6 7 8

Position 958 913 884 841 818 797 780 759

W 50 20 28 18 23 17 14 28

58,8705 23,5482 32,96748 21,19338 27,08043 20,01597 16,48374 32,96748

Area 2,80249 0,98317 7,07204 4,722 4,25327 1,61668 0,37712 7,71164

0,21362 0,13219 0,1529 0,12502 0,15041 0,13012 0,11866 0,15965

D2. FI= 2,4.1012/cm2 Region 1: 3400-2650cm-1

68

Error

Peak 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10

Position 3290 3089 3040 2982 2958 2924 2894 2870 2852 2834

FWHM 56,51568 29,43525 57,69309 29,43525 35,3223 28,25784 29,43525 23,5482 17,66115 35,3223

Area 2,25589 0,98512 8,63569 0,2417 0,75528 0,94177 0,75345 0,32518 0,17282 0,34094

0,02257 0,01657 0,02333 0,01862 0,02077 0,01691 0,01783 0,01658 0,01555 0,02068

W 48 25 49 25 30 24 25 20 15 30

Region 2: 1850-980cm-1

Area

Error

Peak 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12

Position 1718 1660 1603.93772 1546 1500 1444 1377 1244 1158 1082 1334 1022

FWHM 56,51568 75,35424 35,3223 64,75755 32,96748 75,35424 44,74158 94,1928 76,53165 70,6446 82,4187 70,6446

2.2115 5.26823 3.74607 4.94884 1.19968 10.60586 3.68029 8.06696 7.21484 4.09793 8.53711 2.41676

0.07996 0.09841 0.06201 0.08696 0.06149 0.09022 0.07913 0.10345 0.09253 0.09261 0.10901 0.09116

W 48 64 30 55 28 64 38 80 65 60 70 60

Region 3: 980-700cm-1

FWHM

Error

Peak 1 2 3 4 5 6 7 8

Position 958 913 884 841 818 797 780 759

58,8705 23,5482 32,96748 21,19338 27,08043 20,01597 16,48374 32,96748

Area 2,97664 1,0056 7,11041 4,69796 4,22983 1,64234 0,37891 7,55608

0,20875 0,12917 0,14941 0,12216 0,14698 0,12715 0,11596 0,15601

W 50 20 28 18 23 17 14 28

D3. FI= 1,31013/cm2 Region 1: 3400-2650cm-1

Error

Peak 1 2 3

Position 3290 3089 3040

FWHM 56,51568 29,43525 57,69309

Area 1,92436 0,85944 7,98374

0,0259 0,01902 0,02677

W 48 25 49

4 5 6 7 8 9 10

2982 2958 2924 2894 2870 2852 2834

29,43525 35,3223 28,25784 29,43525 23,5482 17,66115 35,3223

0,30881 0,81051 1,08314 0,91574 0,40728 0,15766 0,52724

25 30 24 25 20 15 30

0,02137 0,02383 0,0194 0,02047 0,01903 0,01784 0,02373

69

Region 2: 1850-980cm-1

Area

Error

Peak 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12

Position 1718 1660 1602.8732 1546 1500 1444 1377 1244 1158 1082 1334 1022

FWHM 56,51568 75,35424 35,3223 64,75755 32,96748 75,35424 44,74158 94,1928 76,53165 70,6446 82,4187 70,6446

1.95931 5.2057 3.99187 5.46638 1.21657 11.30913 3.75649 9.92528 7.95536 4.00133 9.5199 2.72191

W 48 64 30 55 28 64 38 80 65 60 70 60

0.08929 0.10934 0.06917 0.09762 0.06874 0.10082 0.08842 0.1156 0.10339 0.10349 0.12182 0.10186

Region 3: 980-700cm-1

FWHM

Error

Peak 1 2 3 4 5 6 7 8

Position 958 913 884 841 818 797 780 759

58,8705 23,5482 32,96748 21,19338 27,08043 20,01597 16,48374 32,96748

Area 3,41825 1,05063 7,06703 4,4644 4,11174 1,76606 0,49047 6,84225

W 50 20 28 18 23 17 14 28

0,22252 0,13769 0,15927 0,13022 0,15668 0,13553 0,1236 0,1663

D4. FI= 1.1014/cm2 Region 1: 3400-2650cm-1

Error

Peak 1 2 3 4 5 6 7 8

Position 3290 3089 3040 2982 2958 2924 2894 2870

FWHM 56,51568 29,43525 57,69309 29,43525 35,3223 28,25784 29,43525 23,5482

Area 1,43079 0,6891 6,80449 0,41184 0,9015 1,20999 1,02752 0,52487

W 48 25 49 25 30 24 25 20

0,03101 0,02277 0,03205 0,02558 0,02853 0,02323 0,0245 0,02278

9 10

2852 2834

17,66115 35,3223

0,1497 0,77805

0,02136 0,02841

15 30

70

Region 2: 1850-980cm-1

Area

Error

Peak 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12

Position 1718 1660 1601.84412 1546 1500 1444 1377 1244 1158 1082 1334 1022

FWHM 56,51568 75,35424 35,3223 64,75755 32,96748 75,35424 44,74158 94,1928 76,53165 70,6446 82,4187 70,6446

1.59049 5.29106 4.27683 6.83732 1.4651 13.00592 4.0846 13.54558 9.56176 4.68518 11.87526 3.2082

0.10265 0.12512 0.07949 0.11283 0.07911 0.11598 0.10172 0.13299 0.11894 0.11903 0.14013 0.117

W 48 64 30 55 28 64 38 80 65 60 70 60

Region 3: 980-700cm-1

Area

Error

FWHM

Peak 1 2 3 4 5 6 7 8

Position 958 913 884 841 818 797 780 759

58,8705 23,5482 32,96748 21,19338 27,08043 20,01597 16,48374 32,96748

3,5881 1,04319 6,52693 3,87063 3,78363 1,73838 0,60074 5,55186

0,22659 0,14021 0,16218 0,13261 0,15955 0,13802 0,12587 0,16934

W 50 20 28 18 23 17 14 28

D5. FI= 1,4.1014/cm2 Region 1: 3400-2650cm-1

Error

Peak 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10

Position 3290 3089 3040 2982 2958 2924 2894 2870 2852 2834

FWHM 56,51568 29,43525 57,69309 29,43525 35,3223 28,25784 29,43525 23,5482 17,66115 35,3223

Area 1,07537 0,52505 5,69512 0,40397 0,82571 1,11487 0,95638 0,52705 0,14731 0,79279

0,03181 0,02336 0,03288 0,02624 0,02927 0,02382 0,02513 0,02337 0,02191 0,02914

W 48 25 49 25 30 24 25 20 15 30

Region 2: 1850-980cm-1

Peak

Position

W

FWHM

Area

Error

1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12

1718 1660 1601.4844 1546 1500 1444 1377 1244 1158 1082 1334 1022

56,51568 75,35424 35,3223 64,75755 32,96748 75,35424 44,74158 94,1928 76,53165 70,6446 82,4187 70,6446

1.49641 5.644 4.47563 8.05611 1.73526 14.40782 4.45247 16.43439 11.13693 5.67105 13.77117 3.74391

48 64 30 55 28 64 38 80 65 60 70 60

0.11236 0.13675 0.08702 0.12376 0.08664 0.12698 0.11137 0.1456 0.13023 0.13035 0.15343 0.1283

71

Region 3: 980-700cm-1

FWHM

Error

Peak 1 2 3 4 5 6 7 8

Position 958 913 884 841 818 797 780 759

58,8705 23,5482 32,96748 21,19338 27,08043 20,01597 16,48374 32,96748

Area 3,74168 1,06438 6,19236 3,50354 3,60905 1,72876 0,65356 5,00545

W 50 20 28 18 23 17 14 28

0,24509 0,15166 0,17542 0,14343 0,17257 0,14928 0,13614 0,18317