intTypePromotion=1

Chế tạo và nghiên cứu tính chất vật lí, khả năng quang xúc tác của vật liệu tổ hợp g-C3N4/TiO2

Chia sẻ: ViSumika2711 ViSumika2711 | Ngày: | Loại File: PDF | Số trang:7

0
79
lượt xem
3
download

Chế tạo và nghiên cứu tính chất vật lí, khả năng quang xúc tác của vật liệu tổ hợp g-C3N4/TiO2

Mô tả tài liệu
  Download Vui lòng tải xuống để xem tài liệu đầy đủ

Bài viết trình bày các kết quả nghiên cứu tính chất vật lí và khả năng quang xúc tác của vật liệu composite g-C3N4/TiO2. Vật liệu được chế tạo bằng phương pháp trộn cơ học với tỉ lệ khối lượng của g-C3N4/TiO2 khác nhau. Cấu trúc tinh thể, hình thái bề mặt và tính chất quang của vật liệu được nghiên cứu thông qua phép đo giản đồ nhiễu xạ tia X (XRD), ảnh hiển vi điện tử quét (SEM), phổ huỳnh quang (PL) và phổ hấp thụ UV-vis.

Chủ đề:
Lưu

Nội dung Text: Chế tạo và nghiên cứu tính chất vật lí, khả năng quang xúc tác của vật liệu tổ hợp g-C3N4/TiO2

Vật lý & Khoa học vật liệu<br /> <br /> CHẾ TẠO VÀ NGHIÊN CỨU TÍNH CHẤT VẬT LÍ, KHẢ NĂNG<br /> QUANG XÚC TÁC CỦA VẬT LIỆU TỔ HỢP g-C3N4/TiO2<br /> Lâm Thị Hằng1,2,*, Lê Thị Mai Oanh2, Mạc Thị Thu2, Đào Việt Thắng3,<br /> Nguyễn Mạnh Hùng3, Đỗ Danh Bích2<br /> Tóm tắt: Trong nghiên cứu này, chúng tôi trình bày các kết quả nghiên cứu tính<br /> chất vật lí và khả năng quang xúc tác của vật liệu composite g-C3N4/TiO2. Vật liệu<br /> được chế tạo bằng phương pháp trộn cơ học với tỉ lệ khối lượng của g-C3N4/TiO2<br /> khác nhau. Cấu trúc tinh thể, hình thái bề mặt và tính chất quang của vật liệu được<br /> nghiên cứu thông qua phép đo giản đồ nhiễu xạ tia X (XRD), ảnh hiển vi điện tử quét<br /> (SEM), phổ huỳnh quang (PL) và phổ hấp thụ UV-vis. Kết quả cho thấy vật liệu kết<br /> tinh tốt của cả hai pha g-C3N4 và TiO2, không có sự xuất hiện của pha tạp chất. Ảnh<br /> SEM cho thấy các hạt nano TiO2 bám dính trên các tấm g-C3N4. Kết quả UV-vis chỉ<br /> ra rằng bờ hấp thụ quang học của các mẫu g-C3N4/TiO2 có sự về phía bước sóng dài<br /> hơn so với TiO2 tinh khiết. Khả năng quang xúc tác của vật liệu g-C3N4/TiO2 được<br /> đánh giá thông qua sự suy giảm nồng độ dung dịch Rhodamine B (RhB) (10 ppm)<br /> dưới sự chiếu xạ của ánh sáng đèn Xenon. Kết quả thu được cho thấy vật liệu<br /> composite g-C3N4/TiO2 có khả năng quang xúc tác tốt hơn vật liệu g-C3N4.<br /> Từ khóa: g-C3N4; TiO2; Composite; Quang xúc tác; Rhodamine B.<br /> <br /> 1. MỞ ĐẦU<br /> Trong những thập kỷ qua, do những ứng dụng tiềm năng trong lĩnh vực môi trường và<br /> năng lượng, vật liệu quang xúc tác có khả năng hoạt động trong vùng ánh sáng nhìn thấy<br /> đã thu hút được nhiều sự quan tâm nghiên cứu của các nhà khoa học trên thế giới. Vật liệu<br /> có cấu trúc nano g-C3N4 đã được chứng minh là có tiềm năng ứng dụng trong lĩnh vực sản<br /> xuất H2, giảm khí thải CO2 và được ứng dụng trong lọc nước do có bề rộng dải cấm thích<br /> hợp (2,67 eV) và có khả năng quang xúc tác tốt trong vùng ánh sáng nhìn thấy [1-3]. Hơn<br /> nữa, g-C3N4 được biết đến là vật liệu có tính ổn định nhiệt và hóa học cao hơn nhiều so với<br /> vật liệu quang xúc tác thông thường như TiO2. Tuy nhiên, hiệu quả quang xúc tác của vật<br /> liệu g-C3N4 còn hạn chế do tốc độ tái hợp nhanh của cặp điện tử - lỗ trống. Hiện nay, các<br /> nhà khoa học đang nghiên cứu một số biện pháp để nâng cao hiệu quả quang xúc tác của<br /> vật liệu g-C3N4 với mục đích chủ yếu là làm tăng thời gian sống của cặp hạt tải tự do như:<br /> (i) pha tạp nguyên tố kim loại chuyển tiếp (Fe, V, Co) vào vật liệu g-C3N4 [3-4]; (ii) phủ<br /> lên vật liệu các hạt nano kim loại có tính dẫn điện tốt (Au, Ag, Pt) [5-7]; (iii) tạo vật liệu tổ<br /> hợp với bán dẫn khác như Ag3PO4, NaTaO3, Fe3O4, ZnO, TiO2, WO3 [9].<br /> Trong nghiên cứu này, chúng tôi chọn cách tạo vật liệu tổ hợp g-C3N4/TiO2 bằng<br /> phương pháp trộn cơ học với các tỉ lệ khối lượng g-C3N4/TiO2 khác nhau và nghiên cứu<br /> cấu trúc tinh thể, tính chất quang và khả năng quang xúc tác của hệ vật liệu.<br /> 2. THỰC NGHIỆM<br /> Vật liệu tổ hợp g-C3N4/TiO2 được chế tạo bằng phương pháp trộn cơ học và rung siêu<br /> âm hỗn hợp hai thành phần g-C3N4 và TiO2. Đầu tiên TiO2 được chế tạo bằng phương<br /> pháp đồng kết tủa. Nhỏ giọt 3 ml TTIP (titanium tetraisopropoxide) vào 45 ml<br /> isopropanol_2. Hỗn hợp dung dịch được nhỏ từ từ vào 900 ml dung dịch chứa 50 ml<br /> isopropanol_2 và 10 µl dung dịch HNO3 trong 2 giờ. Sản phẩm kết tủa thu được li tâm, lọc<br /> rửa nhiều lần. Tiếp theo, sản phẩm được sấy khô và nung ở 400 oC trong 2 giờ thu được<br /> các hạt TiO2 có màu trắng. Vật liệu g-C3N4 được chế tạo bằng phương pháp đơn giản là<br /> nhiệt phân Urê trong không khí ở 550 oC trong vòng 2 giờ. Vật liệu composite g-<br /> <br /> <br /> <br /> 136 L. T. Hằng, …, Đ. D. Bích, “Chế tạo và nghiên cứu … của vật liệu tổ hợp g-C3N4/TiO2.”<br /> Nghiên cứu khoa học công nghệ<br /> C3N4/TiO2 được trộn cơ học với các tỉ lệ khối lượng g-C3N4:TiO2 lần lượt là 2:8; 3:7; 4:6;<br /> 5:5; 6:4 và được kí hiệu tương ứng là: CT2-8; CT3-7; CT4-6; CT5-5; CT6-4. Sản phẩm<br /> được khuấy trong 6 giờ rồi đem rung siêu âm 30 phút. Cuối cùng, mẫu được sấy khô ở<br /> nhiệt độ 120 oC. Hai vật liệu thành phần là TiO2 và g-C3N4 cũng được khảo sát các tính<br /> chất vật lí và thử tính quang xúc tác để so sánh.<br /> Khả năng quang xúc tác của hệ vật liệu được đánh giá thông qua khả năng phân hủy<br /> dung dịch Rhodamine B (RhB) 10 ppm dưới sự chiếu ánh của đèn Xenon. Đầu tiên 0,06 g<br /> g-C3N4/TiO2 được hòa tan trong 30 ml nước cất và rung siêu âm trong 1 giờ. Sau đó, thêm<br /> 30 ml dung dịch RhB 20 ppm vào dung dịch trên. Hỗn hợp được khuấy từ trong bóng tối<br /> 30 phút nhằm đạt trạng thái hấp phụ bão hòa. Bước tiếp theo, dung dịch được chiếu sáng<br /> dưới đèn Xenon trong điều kiện khuấy đều bằng mấy khuấy từ. Cứ sau khoảng thời gian<br /> 30 phút, lấy ra 3 ml dung dịch và đem li tâm với tốc độ 4000 vòng/phút trong thời gian 10<br /> phút để tách bột g-C3N4/TiO2 ra khỏi dung dịch trước khi đo phổ hấp thụ. Sự thay đổi<br /> cường độ đỉnh hấp thụ tại bước sóng 544 nm là cơ sở xác định khả năng phân hủy RhB<br /> của g-C3N4/TiO2.<br /> Cấu trúc của hệ vật liệu được khảo sát bởi nhiễu xạ kế tia X D8-ADVANCE với bức xạ<br /> CuK có bước sóng  = 1,54060 Å. Phép đo phổ hấp thụ được thực hiện trên hệ đo Jasco<br /> 670. Phổ phát xạ huỳnh quang của các mẫu được kích thích bởi nguồn có bước sóng 325<br /> nm và đo phát xạ trong khoảng bước sóng 350-700 nm.<br /> 3. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN<br /> Kết quả đo nhiễu xạ tia X (XRD) của các mẫu g-C3N4/TiO2, g-C3N4 và TiO2 được trình<br /> bày trên hình 1. Trên giản đồ nhiễu xạ của mẫu TiO2 cho thấy có các đỉnh nhiễu xạ tại vị<br /> trí góc 2 là 25,2o; 37,8o; 47,9o; 53,9o và 62,7o. Đối chiếu với thẻ chuẩn JCPDS số 21-<br /> 1272, ta thấy các đỉnh này tương ứng với họ các mặt phẳng mạng (101), (004), (200),<br /> (211), (204) và (116) của tinh thể TiO2 ở pha anatase với cấu trúc tứ giác. Vị trí các đỉnh<br /> phổ trùng khớp với thẻ chuẩn, chứng tỏ mẫu TiO2 chế tạo được hoàn toàn đơn pha. Bằng<br /> cách làm khớp hàm Gaussian trên giản đồ nhiễu xạ tia X và sử dụng phần mềm UnitCell<br /> để tính hằng số mạng, kết quả cho thấy hằng số mạng của tinh thể TiO2 là a = b = 3,795 Å<br /> và c = 9,788 Å.<br /> (002)<br /> (101)<br /> (001)<br /> <br /> <br /> <br /> <br /> g-C3N4<br /> Cường độ (đ.v.t.y.)<br /> <br /> <br /> <br /> <br /> CT6-4<br /> <br /> CT5-5<br /> <br /> CT4-6<br /> CT3-7<br /> CT2-8<br /> (101)<br /> <br /> <br /> <br /> <br /> (200)<br /> <br /> <br /> <br /> (211)<br /> (004)<br /> <br /> <br /> <br /> <br /> (105)<br /> <br /> <br /> <br /> <br /> TiO2<br /> <br /> <br /> 10 20 30 40 50 60 70<br /> 2 theta (o)<br /> <br /> Hình 1. Giản đồ XRD của hệ mẫu TiO2, g-C3N4 và g-C3N4/TiO2 composite<br /> với các tỉ lệ khối lượng khác nhau.<br /> Mẫu g-C3N4 có các đỉnh nhiễu xạ tại vị trí góc 2θ = 12,8o; 24,8o và 27,4o và có sự phù<br /> hợp với thẻ chuẩn JCPDS số 87-1526. Các đỉnh này tương ứng với họ các mặt phẳng mạng<br /> (001), (101) và (002) của tinh thể g-C3N4 trong cấu trúc lục giác, thuộc nhóm không gian P-<br /> 6m2. Đỉnh nhiễu xạ mạnh tại vị trí góc 2θ = 27,4o có nguồn gốc từ các lớp xếp chồng lên<br /> <br /> <br /> Tạp chí Nghiên cứu KH&CN quân sự, Số Đặc san CBES2, 04 - 2018 137<br /> Vật lý & Khoa học vật liệu<br /> nhau tương tự như graphite. Đỉnh có cường độ yếu và mở rộng tại vị trí góc 2θ = 12,8o có<br /> liên quan đến các vòng lặp s-triazine trên cùng một mặt phẳng của các ô cơ sở [10].<br /> Trên giản đồ XRD của các mẫu composite g-C3N4/TiO2 chỉ xuất hiện các đỉnh nhiễu xạ<br /> tương ứng với hai thành phần pha tinh thể của TiO2 pha anatase và g-C3N4. Đỉnh nhiễu xạ tại<br /> vị trí 2θ = 27,4o, tương ứng với mặt phẳng mạng (002) của g-C3N4 có cường độ tăng dần khi<br /> lượng g-C3N4 trong composite tăng lên theo thứ tự từ mẫu CT2-8 đến mẫu CT6-4. Vị trí<br /> đỉnh nhiễu xạ của hai pha trong composite g-C3N4/TiO2 gần như không thay đổi khi tỉ lệ<br /> thành phần thay đổi cũng như không thay đổi so với các pha thành phần là g-C3N4 và TiO2.<br /> Điều này cho thấy việc tổ hợp vật liệu composite g-C3N4/TiO2 bằng phương pháp trộn cơ<br /> học g-C3N4 với TiO2 không làm thay đổi cấu trúc tinh thể của cả hai vật liệu thành phần này.<br /> Ảnh hiển vi điện tử quét (SEM) của TiO2, g-C3N4 và các mẫu composite g-C3N4/TiO2 là<br /> CT2-8 và CT6-4 được trình bày trên hình 2. Ảnh SEM của TiO2 cho thấy hình thái là các<br /> hạt nhỏ dạng giả cầu có kích thước từ 3 đến 8 nm. Trong khi đó, g-C3N4 giống như các lá<br /> mỏng có độ dày khoảng 15 nm và đường kính từ vài chục tới vài trăm nm xếp chồng lên<br /> nhau. Ảnh SEM của các mẫu CT2-8 và CT6-4 cho thấy có sự xuất hiện của cả hạt và lá<br /> tương ứng với cả hai pha của g-C3N4 và TiO2. Ngoài ra, khi quan sát kĩ trên hình 2b-c có<br /> thể nhận thấy một phần các hạt TiO2 có kích thước nhỏ phân tán trên bề mặt các tấm g-<br /> C3N4, một phần khác kết lại thành các đám hạt TiO2. Số lượng các hạt nano TiO2 trong<br /> mẫu CT2-8 nhiều hơn hẳn so với trong mẫu CT4-6. Tuy nhiên, mẫu CT6-4 có sự phân tán<br /> của các hạt TiO2 trên các tấm g-C3N4 một cách đồng đều hơn.<br /> <br /> <br /> <br /> <br /> 100 nm 100 nm<br /> <br /> <br /> <br /> <br /> 100 nm 100 nm<br /> <br /> Hình 2. Ảnh SEM của các mẫu: (a) g-C3N4; (b) CT6-4, (c) CT2-8 và (d) TiO2.<br /> 2<br /> <br /> <br /> <br /> <br /> Hình 3. (a) Phổ hấp thụ và (b) biểu diễn (h)2 theo năng lượng photon của các mẫu<br /> TiO2, g-C3N4 và composite g-C3N4/TiO2 với tỉ lệ khối lượng khác nhau.<br /> <br /> <br /> 138 L. T. Hằng, …, Đ. D. Bích, “Chế tạo và nghiên cứu … của vật liệu tổ hợp g-C3N4/TiO2.”<br /> Nghiên cứu khoa học công nghệ<br /> Tính chất hấp thụ của các mẫu composite g-C3N4/TiO2 và TiO2, g-C3N4 được đo bằng<br /> phổ phản xạ khuếch tán tử ngoại khả kiến (UV-Visible Diffuse Reflectance Spectroscopy).<br /> Như kết quả trình bày trên hình 3a, bờ hấp thụ cơ bản của vật liệu TiO2 ở khoảng bước<br /> sóng 406 nm tương ứng với năng lượng vùng cấm cỡ 3,23 eV, còn g-C3N4 có bờ hấp thụ ở<br /> khoảng 463 nm, ứng với năng lượng vùng cấm là 2,82 eV. Các mẫu composite CT2-8,<br /> CT3-7, CT4-6, CT5-5, CT6-4 có bờ hấp thụ dịch về phía ánh sáng đỏ so với TiO2. Bờ hấp<br /> thụ của các mẫu composite chênh lệch không đáng kể. Năng lượng vùng cấm của bán dẫn<br /> n<br /> được ước tính bởi biến đổi Kubelka-Munk:  h  A h  Eg với α, h, υ, Eg, A lần lượt là  <br /> hệ số hấp thụ, hằng số Planck, năng lượng vùng cấm và hằng số và sử dụng phương pháp<br /> Tauc [12]. Giá trị của n phụ thuộc vào tính chất quá trình chuyển dời trong bán dẫn. Giá trị<br /> n đối với bán dẫn chuyển dời xiên TiO2 và g-C3N4 là 2 [13]. Vì vậy, từ kết quả biểu diễn<br /> trên hình 3b, giá năng lượng vùng cấm (Eg) của TiO2, g-C3N4 và các vật liệu composite<br /> CT2-8, CT3-7, CT-4-6, CT5-5, CT6-4 được tính toán và trình bày trong bảng 1.<br /> Bảng 1. Giá trị độ rộng vùng cấm và bờ hấp thụ của các mẫu TiO2, CT2-8, CT3-7, CT4-6,<br /> CT5-5, CT6-4 và g-C3N4.<br /> Tên mẫu TiO2 CT2-8 CT3-7 CT4-6 CT5-5 CT6-4 g-C3N4<br /> Eg (eV) 3,23 2,92 2,92 2,92 2,92 2,94 2,82<br />  (nm) 406 452 452 452 452 457 463<br /> Từ bảng 1 ta thấy giá trị của độ rộng vùng cấm của tất cả các mẫu composite đều lớn<br /> hơn độ rộng vùng cấm của TiO2 và nhỏ hơn độ rộng vùng cấm của mẫu g-C3N4. Điều này<br /> có thể giải thích được khi coi rằng phổ hấp thụ của các mẫu composite là kết quả của việc<br /> cộng phổ hấp thụ của hai thành phần.<br /> Sự tái hợp của cặp điện tử - lỗ trống có thể giải phóng năng lượng và có thể phát hiện<br /> được thông qua phát xạ huỳnh quang. Cường độ huỳnh quang thấp là dấu hiệu cho thấy<br /> việc tái hợp điện tử - lỗ trống giảm, dẫn tới tăng hoạt tính quang xúc tác. Hình 4a là kết<br /> quả phổ phát xạ huỳnh quang của các mẫu TiO2 tinh khiết pha anatase, g-C3N4 và các mẫu<br /> CT2-8, CT4-6, CT6-4 khi được kích thích bởi lade có bước sóng 325 nm. Kết quả cho<br /> thấy, phổ phát xạ huỳnh quang của tất cả các mẫu là một dải rộng từ 350 tới 700 nm và<br /> không có sự dịch các đỉnh phát xạ của các mẫu. Điều này phù hợp với kết quả của phổ hấp<br /> thụ UV-Vis.<br /> <br /> g-C3N4 CT2-8<br /> (a) CT4-6 (b)<br /> CT4-6 CT6-4<br /> TiO2<br /> Cường độ (đ.v.t.y.)<br /> <br /> <br /> <br /> <br /> Cường độ (đ.v.t.y.)<br /> <br /> <br /> <br /> <br /> CT2-8 g-C3N4<br /> P1<br /> P3<br /> P2<br /> <br /> <br /> TiO2<br /> <br /> CT6-4<br /> P4<br /> <br /> <br /> 400 500 600 700 400 500 600 700<br /> Bước sóng (nm) Bước sóng (nm)<br /> <br /> Hình 4. (a) Phổ huỳnh quang của TiO2 pha anatase, g-C3N4 và các composite g-C3N4/TiO2<br /> với tỉ phần pha khác nhau và (b) Đường làm khớp phổ huỳnh quang bằng hàm Gaussian.<br /> Trên hình 4 ta thấy xuất hiện đỉnh phát xạ tại vị trí 506 nm được xác định là của TiO2.<br /> Trong nghiên cứu trước đây của Wang và cộng sự [11] đã chỉ ra rằng các đỉnh phổ phát xạ<br /> <br /> <br /> Tạp chí Nghiên cứu KH&CN quân sự, Số Đặc san CBES2, 04 - 2018 139<br /> Vật lý & Khoa học vật liệu<br /> của g-C3N4 có thể do sự chồng chập của nhiều đỉnh. Vì thế, để xác định vị trí các đỉnh phổ<br /> huỳnh quang của mẫu, chúng tôi tiến hành làm khớp đỉnh phổ theo hàm Gaussian bằng<br /> phần mềm Origin. Kết quả cho thấy các đỉnh phát xạ huỳnh quang của g-C3N4 tại vị trí 432<br /> nm, 451 nm, 492 nm và 541 nm (hình 4b) và có sự phù hợp với kết quả nghiên cứu của<br /> Wang. Khi vật liệu bị kích thích ánh sáng, điện tử ở vùng hóa trị δ chuyển lên vùng dẫn δ*,<br /> sau đó các điện tử chuyển xuống các trạng thái có năng lượng thấp hơn và phát xạ. Nguồn<br /> gốc của các đỉnh phát xạ P1, P2, P3 trên phổ huỳnh quang là sự chuyển mức điện tử<br /> δ*LP, π*LP và π*π. Trong đó, δ* và π* là các trạng thái phản liên kết còn δ và π là<br /> các mức liên kết, LP là trạng thái điện tử lẻ cặp của nitride (hợp chất nitơ) nằm giữa mức π<br /> và δ (hình 5).<br /> *<br /> *<br /> <br /> P1 P2 P3<br /> <br /> <br /> LP<br /> <br /> <br /> Hình 5. Sơ đồ mức năng lượng phát xạ của vật liệu g-C3N4.<br /> Các mẫu composite đều có cường độ phát huỳnh quang thấp hơn so với mẫu g-C3N4<br /> tinh khiết. Điều này gián tiếp cho thấy việc tạo composite với TiO2 làm giảm tốc độ tái<br /> hợp của cặp điện tử-lỗ trống. Kết quả giảm cường độ huỳnh quang theo nồng độ TiO2<br /> trong composite có thể được giải thích phù hợp với mô hình cấu trúc vùng năng lượng của<br /> tiếp xúc dị chất g-C3N4, có lợi cho quá trình quang xúc tác của vật liệu g-C3N4.<br /> Khả năng quang xúc tác của TiO2, g-C3N4 tinh khiết và các composite g-C3N4/TiO2<br /> được đánh giá thông qua sự phân hủy dung dịch Rhodamine B (RhB) dưới sự chiếu xạ của<br /> đèn Xenon. Hình 6 biểu diễn tỉ lệ cường độ đỉnh hấp thụ của dung dịch RhB với sự có mặt<br /> của vật liệu composite g-C3N4/TiO2 ở những thời điểm khác nhau được chiếu sáng bằng<br /> đèn Xenon.<br /> <br /> <br /> <br /> <br /> Hình 6. Kết quả phân hủy RhB dưới sự chiếu sáng của đèn<br /> Xenon đối với các mẫu composite g-C3N4/TiO2.<br /> Kết quả cho thấy tất cả các mẫu đều đạt tới trạng thái hấp phụ bão hòa đối với RhB sau<br /> 30 phút khuấy trong bóng tối. Mẫu g-C3N4 biểu hiện khả năng hấp phụ tốt nhất trong số<br /> <br /> <br /> 140 L. T. Hằng, …, Đ. D. Bích, “Chế tạo và nghiên cứu … của vật liệu tổ hợp g-C3N4/TiO2.”<br /> Nghiên cứu khoa học công nghệ<br /> các mẫu, điều này có thể giải thích là do hình thái dạng tấm của g-C3N4. TiO2 pha anatase<br /> biểu hiện hiệu quả phân hủy RhB tốt nhất trong các mẫu, gần như 100% RhB đã bị phân<br /> hủy sau 2 giờ chiếu sáng đèn Xenon. Mẫu g-C3N4 tinh khiết cho hiệu quả quang xúc tác<br /> kém nhất trong các mẫu. Các mẫu composite g-C3N4/TiO2 trong nghiên cứu này có hiệu<br /> quả quang xúc tác không khác biệt nhiều và dung dịch RhB gần như mất màu hoàn toàn<br /> sau 2,5 giờ chiếu sáng. Hiệu quả quang xúc tác cao của TiO2 có thể được giải thích do<br /> trong bức xạ đèn Xenon có chứa một phần đáng kể ánh sáng tử ngoại là vùng mà vật liệu<br /> nano TiO2 có hoạt tính quang xúc tác rất mạnh. Mặc dù hiệu quả quang xúc tác còn thấp<br /> hơn TiO2 pha anatase tinh khiết nhưng vật liệu composite g-C3N4/TiO2 đã cải thiện đáng<br /> kể khả năng quang xúc tác so với vật liệu g-C3N4 tinh khiết do vật liệu này đã giảm khả<br /> năng tái hợp của cặp điện tử - lỗ trống như đã thể hiện trong phổ phát xạ truyền qua. Hơn<br /> nữa, nếu xét trong khoảng thời gian dưới 1 giờ, vật liệu compiste chế tạo được có tốc độ<br /> phân hủy RhB cao hơn TiO2 tinh khiết. Đây là một kết quả đáng lưu ý của hệ vật liệu này<br /> và cần có những nghiên cứu chi tiết hơn.<br /> 4. KẾT LUẬN<br /> Vật liệu composite g-C3N4/TiO2 được chế tạo thành công bằng phương pháp trộn cơ<br /> học g-C3N4 với TiO2. Các hạt TiO2 kích thước nano đã phân tán trên bề mặt các lá mỏng<br /> g-C3N4 làm cho vật liệu composite g-C3N4/TiO2 tạo thành có độ xốp cao. Sự kết hợp giữa<br /> g-C3N4 với TiO2 cũng làm giảm sự tái hợp của cặp điện tử - lỗ trống. Điều này đã làm cho<br /> khả năng quang xúc tác của vật liệu composite tốt hơn so với g-C3N4 trong điều kiện chiếu<br /> sáng bằng đèn Xenon. Vật liệu composite chế tạo được cũng thể hiện tốc độ phân hủy cao<br /> hơn TiO2 trong khoảng thời gian ngắn (dưới 1 giờ) mặc dù hiệu quả quang xúc tác cuối<br /> cùng thấp hơn.<br /> Lời cảm ơn: Nghiên cứu này được tài trợ bởi Quỹ Phát triển khoa học và công nghệ<br /> Quốc gia (NAFOSTED) trong đề tài mã số 103.02-2016.46.<br /> TÀI LIỆU THAM KHẢO<br /> [1]. J. Jiang et al., “Dependence of electronic structure of g-C3N4 on the layer number of<br /> its nanosheets: A study by Raman spectroscopy coupled with first-principles<br /> calculations,” Carbon, Vol. 80, No. 1 (2014), pp. 213–221.<br /> [2]. Y. Liao et al., “Tailoring the Morphology of g-C3N4 by Self-Assembly towards High<br /> Photocatalytic Performance,” Chem Cat Chem, Vol. 6, No. 12 (2014), pp. 3419–<br /> 3425.<br /> [3]. S. Cao and J. Yu, “g-C3N4-based Photocatalysts for Hydrogen Generation,” J. Phys.<br /> Chem. Lett., Vol. 5, No. 12 (2014), pp. 2101–2107.<br /> [4]. G. Ding, W. Wang, T. Jiang, B. Han, H. Fan, and G. Yang, “Highly Selective<br /> Synthesis of Phenol from Benzene over a Vanadium-Doped Graphitic Carbon Nitride<br /> Catalyst,” Chem Cat Chem, Vol. 5, No. 1 (2013), pp. 192–200.<br /> [5]. S. Hu et al., “Enhanced visible light photocatalytic performance of g-C3N4<br /> photocatalysts co-doped with iron and phosphorus,” Appl. Surf. Sci., Vol. 311<br /> (2014), pp. 164–171.<br /> [6]. Z. Li, J. Wang, K. Zhu, F. Ma, and A. Meng, “Ag/g-C3N4 composite nanosheets:<br /> Synthesis and enhanced visible photocatalytic activities,” Mater. Lett., Vol. 145<br /> (2015), pp. 167–170.<br /> [7]. W.-J. Ong, L.-L. Tan, S.-P. Chai, and S.-T. Yong, “Heterojunction engineering of<br /> graphitic carbon nitride (g-C3N4) via Pt loading with improved daylight-induced<br /> photocatalytic reduction of carbon dioxide to methane,” Dalt. Trans., Vol. 44, No. 3<br /> (2015), pp. 1249–1257.<br /> <br /> <br /> Tạp chí Nghiên cứu KH&CN quân sự, Số Đặc san CBES2, 04 - 2018 141<br /> Vật lý & Khoa học vật liệu<br /> [8]. W. Zhang, L. Zhou, and H. Deng, “Ag modified g-C3N4 composites with enhanced<br /> visible-light photocatalytic activity for diclofenac degradation,” J. Mol. Catal. A<br /> Chem., Vol. 423, No. July (2016), pp. 270–276.<br /> [9]. G. Mamba and A. K. Mishra, “Graphitic carbon nitride (g-C3N4) nanocomposites: A<br /> new and exciting generation of visible light driven photocatalysts for environmental<br /> pollution remediation,” Appl. Catal. B Environ., Vol. 198 (2016) pp. 347–377.<br /> [10]. L. Ming, H. Yue, L. Xu, and F. Chen, “Hydrothermal synthesis of oxidized g-C3N4<br /> and its regulation of photocatalytic activity,” J. Mater. Chem. A, Vol. 2 (2014), pp.<br /> 19145–19149.<br /> [11]. Y. Yuan et al., “High-yield synthesis and optical properties of g-C3N4,” Nanoscale,<br /> Vol. 7, no. 29 (2015), pp. 12343–12350.<br /> [12]. D. L. Wood and J. Tauc, “Weak Absorption Tails in Amorphous Semiconductors,”<br /> Physical Review B, Vol. 5, No. 8 (1972), pp. 3144-3151<br /> [13]. Y. Chen et al, "Construction of Heterostructured g-C3N4/Ag/TiO2 Microspheres with<br /> Enhanced Photocatalysis Performance under Visible-Light Irradiation," ACS Appl.<br /> Mater. Interfaces, Vol. 6, No 16 (2014), pp. 14405-14414<br /> ABSTRACT<br /> SYNTHESIS AND INVESTIGATION OF PHYSICAL PROPERTIES,<br /> PHOTOCATALYTIC ABILITY OF g-C3N4/TiO2 COMPOSITE MATERIAL<br /> In this study, the results of studies the physical properties as well as the<br /> possibility of composite materials synthesized by mechanical mixing method with<br /> different mass ratios are shown. The crystal structure, surface morphology and<br /> optical properties of the prepared materials were investigated by using X-ray<br /> diffraction (XRD), scanning electron microscope (SEM), photoluminescence (PL)<br /> and UV-vis absorption spectra. The results showed that the synthesized materials<br /> exhibited good crystallization of both component phases, without the presence of<br /> impurities. The TiO2 nanoparticles adhered on the surface of g-C3N4 nanosheets.<br /> The UV-Visible Diffuse Reflectance measurement displayed that the optical<br /> absorption edge of g-C3N4/TiO2 composites had a red shift to the longer wavelength<br /> in comparison with pure TiO2. The photocatalytic activity of the g-C3N4/TiO2<br /> material was evaluated by degradingthe concentration of Rhodamine B (RhB)<br /> solution (10 ppm) under the irradiation of the Xenon light. The results also showed<br /> that the synthesized g-C3N4/TiO2 composite materials have a better photocatalytic<br /> ability than pure g-C3N4.<br /> Keywords: g-C3N4; TiO2; Composite; Photocatalytic; Rhodamine B.<br /> <br /> Nhận bài ngày 06 tháng 3 năm 2018<br /> Hoàn thiện ngày 18 tháng 3 năm 2018<br /> Chấp nhận đăng ngày 02 tháng 4 năm 2018<br /> 1<br /> Địa chỉ: Khoa Khoa học Đại cương, Trường Đại học Tài nguyên và Môi trường Hà Nội;<br /> 2<br /> Khoa Vật lí, Trường Đại học Sư phạm Hà Nội;<br /> 3<br /> Khoa Khoa học cơ bản, Trường Đại học Mỏ - Địa chất.<br /> *<br /> Email: lamhang289@gmail.com.<br /> <br /> <br /> <br /> <br /> 142 L. T. Hằng, …, Đ. D. Bích, “Chế tạo và nghiên cứu … của vật liệu tổ hợp g-C3N4/TiO2.”<br />
ADSENSE
ADSENSE

CÓ THỂ BẠN MUỐN DOWNLOAD

 

Đồng bộ tài khoản
2=>2