Hiệu ứng quang học phi tuyến bậc cao: Bài giảng Chương 5

Chương 5. Các hiệu ứng quang học phi tuyến bậc cao

 5.1. Sự trộn bốn sóng:  Trong môi trường có tâm đối xứng , số hạng phi tuyến bậc hai d = 0, do đó hệ số phi tuyến bậc ba nổi bật. Độ phân cực phi tuyến:

)3( E

PNL 

 Tương tự sự trộn ba sóng, nếu đưa ba sóng có tần số 1, 2, 3, vào môi trường phi tuyến bậc ba, thì chúng liên kết với nhau và độ phân cực phi tuyến PNL tạo thành 216 số hạng. Giả sử có sự phát tần số tổng 4 = 1+ 2+3 , ta có sự trộn bốn sóng. Đk hợp pha: k4 = k1 + k2 +k3

5.2 Sự phát sóng hài bậc ba

 Trường hợp đặc biệt:  = 1= 2= 3 Ta có sự phát sóng hài bậc ba: 4 = 3

cos t

0 EE

)3(









cos

 t

PNL

3 0

cos

 t



cos

 t

cos

 t



cos

 t



3cos

 t

3 4

1 4

This image cannot currently be displayed.



)3(







 

 ie

 Giải theo pt liên kết:  3   dz

3 i 8 cn

 k







  

   3

k 3 

3 

3   n c



  

 Giả thiết E() = hằng:





   3

  3 i kz E

  3

 ez .



 i 3 cn 8

  3E   sin  kz

kz 2/



   3  3

  2 L 0

eTHG

2 

I  3 I

  sin kz 

kz 2/

 Hiệu suất THG:   L   0

 2   

  



3  9 4 2 3  nnc 0

 Để có sóng THG thì điều kiện đồng bộ pha phải được thỏa

mãn Δk = 0.



 k

 Tổng quát

 12 k

 k 1

 k 3

tăng) và các sóng vào không cộng tuyến thì điều kiện hợp pha được thỏa mãn theo sơ đồ

 1k

 1k 

 3k

 Nếu môi trường tán sắc âm (n giảm khi 









 Trường hợp cộng tuyến

  

  3

3 



(1)

môi trường bị tán sắc.

 Biểu thức (1) thường không được thỏa mãn do

 Tuy nhiên (1) có thể được thỏa mãn trong môi trường khí bằng cách trộn hai chất khí với nhau:

 

 Giả sử khí A tán sắc thường:     3   A n  và khí B tán sắc âm:   3   B n

n theo tỷ lệ thích hợp  Gọi np và nn là chiết suất của khí tán sắc dương và âm

fp và fn là nồng độ riêng phần của chúng nf n

nf p





      3 

    3

   n    3 

nf n

nf p

 Để có n()=n(3 ) =>







  

  3 

  3

nf p

nf n

nf p





f f

  3     

   p   3

5.3 Sự tự tụ tiêu

 Trong QTT, chùm sáng song song khi truyền qua môi trường sẽ bị khuếch tán ngang do nhiễu xạ.  Ở k/c đặc trưng Rd chùm bắt đầu nhiễu xạ- độ dài nx: Rd = ka2/2; (1) với a là bán kính của chùm.

chùm bức xạ

 Góc phân kỳ θd = 1,22λ/2ano (2)  (1) và (2) không phu thuộc vào cường độ của

laser công suất lớn vào chất lỏng, một số tt rắn.

 Kết quả trên không còn đúng khi chiếu chùm

 Nguyên nhân: ta có P = αE + βE2 + γE3 + …  Vectơ cảm ứng điện D= εoεrE = εoE + P  Độ điện thẩm tương đối εr = 1 + P/ εoE  Chiết suất n2 = εr  Do đó khi chiếu ás có E đủ lớn vào môi trường phi 2 tuyến bậc ba, ta có n2 = εr = 1 + α/εo + (3γ/4εo)Eo  Đối với chùm Gauss, Eo tăng dần từ biên vào vùng trục nên n cũng tăng dần từ biên vào vùng trục → chùm tia bị hội tụ vào vùng trục: Sự tự tụ tiêu

Pc = ncεoao

2Eo  thì sự hội tụ cân bằng với sự nhiễu xạ: chùm tia giữ

nguyên song song khi truyền: sự tự bẫy.

 Nếu công suất chùm tia đạt giá trị ngưỡng: 2/2 = cεoλ2/8n2

 Nếu P > Pc chùm tia tự hội tụ.  Khoảng cách hội tụ đối với chùm Gauss zf = zo(P/Pc - 1)-1/2

bán kính w = 0.

  Các quá trình phi tuyến khác cản trở sự hội tụ đến

5.4 Sự hấp thụ hai photon ás. Two – Photon Absorption (TPA)  TPA là qt hai photon được hấp thụ đồng thời để kt hệ vật liệu, là qt bậc cao hơn; tiết diện hiệu dụng nhỏ hơn nhiều bậc so với hấp thụ 1 photon.  Tuy nhiên vẫn quan sát được nhờ các laser  Sự dịch chuyển một photon và hai photon tuân theo các qui tắc chọn lọc khác nhau nên thường được dùng để bổ sung cho nhau trong quang phổ học.  Xác suất dịch chuyển của quá trình hai photon

được Göppert-Mayer đưa ra lần đầu tiên bằng cách dùng lý thuyết nhiễu loạn bậc hai. Ngoài ra có thể dùng pt sóng liên kết để tính.

tính theo ct: P = E(dP/dt). (i)

 Công suất mất mát do hấp thụ của môi trường được

 Trong QTT, P = εE → P ~ E2 : hấp thụ 1 photon.  Trong QPT, P = αE + βE2 + γE3 + …, đ/v mtrường phi tuyến bậc ba: P = αE + γE3 , khi thay vào (i) sẽ xuất hiện số hạng P ~ E4 : hấp thụ hai photon.  Khi giải bài toán tìm xác suất dịch chuyển từ trạng thái m vào tt k thông qua tt n ta tìm được kết quả tương tự.

 Hiện tượng TPA được quan sát lần đầu tiên ở tinh thể CaF2 : Eu.Chiếu chùm laser Ruby (λ = 6943 Å) vào tinh thể, ion Eu+2 hấp thụ hai photon, chuyển lên trạng thái kich thích, sau đó dịch chuyển không bức xạ về mức NL thấp hơn rồi bức xạ phần NL còn lại dưới dạng ás màu xanh lam (λ = 4250 Å).  Lưu ý: khác với SHG, THG, có thể xem như 3WM.

Ứng dụng của TPA

 TPA là công cụ hữu ích để n/c sự kích thích và p/c exciton trong bán dẫn (đo dược đường cong tán sắc của p/c exciton, trong khi O-PA chỉ quan sát được p/c exciton trong resttrahling band).

trong khối vật chất.

 TPA được dùng để tạo ra sự kt đồng bộ các hạt tải

không thể dò bằng O-PA.

 TPA còn được dùng để dò các tt của exciton khi

Trong các chất khí và chất lỏng phân tử:

 Các phân tử có tâm đối xứng, tt của điện tử có thể được chia thành tt g (gerade) và u (ungerade).

 Các dịch chuyển 1 photon từ g→g hoặc u →u là bị cấm. Nhưng dịch chuyển 2 photon từ g→g hoặc u →u là cho phép. Do đó nhờ TPA có thể n/c được bộ mới các ttr của đtử, dao động, quay.

 TPA cũng có thể dùng để kt các tt điện tử của một nguyên tử mà không thể dò bằng O-PA. Ví dụ tt ns và nd của một nguyên tử alkali.

 Do các yếu tố ma trận dịch chuyển lớn giữa các ttr của nguyên tử TPA trong các khí nguyên tử thường mạnh hơn nhiều trong các khí phân tử. Tuy vậy, nó vẫn còn yếu để có thể quan sát nhờ đo đạc sự thăng giáng của chùm tia. Vì vậy người ta phải dùng các phương pháp như quang huỳnh quang và quang ion hóa.

5.5 Tán xạ Raman kích thích

 Các dao động, chuyển động quay của phân tử, chuyển động điện tử trong nguyên tử hay các kích thích chung của vật chất có thể tương tác với ás và làm dịch chuyển tần số ás một lượng Ω thông qua các tán xạ không đàn hồi.

 Hiện tượng đó đã được Raman & Krishnan phát hiện và hầu như đồng thời bởi Mandelstam & Lansberg vào năm 1928.

liệu có vai trò như các bộ điều biến quang, cưỡng bức trường laser dịch chuyển để phát ra tần số mới.

 Trong một chùm laser mạnh, các photon của laser bơm và các photon có tần số dịch chuyển Raman cùng tác động kết hợp gây ra chuyển động cộng hưởng cho phân tử dẫn đến sự khuếch đại tín hiệu Raman. Hiệu ứng này được gọi là tán xạ Raman kích thích (SRS – Stimulated Raman Scattering).  Trong SRS, các mode kích hoạt Raman của vật

 Một trường laser mạnh trong điều kiện đó không chỉ tạo ra các photon ở tần số mới thông qua tương tác với các mode kích hoạt Raman mà còn khuếch đại chúng.

 Tán xạ Raman xảy ra khi chiếu ás vào chất khí, lỏng hay một số t.thể rắn có đối xứng tâm. (Môi trường phi tuyến bậc ba).

hợp).

 Sau đây là lý thuyết về tán xạ Raman (tán xạ tổ

5.5.1. Tán xạ tổ hợp của ás.

 Lý thuyết cổ điển:  Xét hệ gồm nhiều hạt, không có momen lưỡng cực riêng, ngoài chđộng của điện tử còn xét chđộng của hạt nhân.

 Gọi r, ra là vectơ xác định vị trí điện tử và vị trí hạt nhân, giả sử dịch chuyển của đtử và hnhân cùng xảy ra trên một trục.

quanh vị trí cân bằng của chúng.

 Nếu r, ra nhỏ, có thể khai triển hàm thế năng



U   r

 

U r

 Tại vị trí thế năng cực tiểu:   

  



  

  



 Hàm thế năng:





...



 0,0



 rrU a

ra 3

3 ra 4 a

2 rra 5 a

2 rra 6 a

Kr 2

2 ra 2 a 2

1 3

 Biểu thức lực đàn hồi tác động lên đtử và nhân:







...

ra 3

2 ra 5 a

rra 6 a







...

ra a 2

2 ra a 4

rra a 5

ra 6

 rrU  , a  r  rrU  , a r 

 Bỏ qua các số hạng bậc cao, ta có:  

02 

f f

rra a 2 ra 6

Kr ra a 2

(5.1.4) (5.1.5)

 Ptrình chđộng của đtử, độ phân cực P và hạt nhân: (5.1.7)







 rra a







2  0

 0

(5.1.9)

ra 6 a m



2  r av

(5.1.10)

Ne m a 6 M

2 rd 2 dt 2 Pd 2 dt 2 rd a 2 dt

 Trong đó





2  r av

2 rd a 2 dt



cos

r a

0 r a

 a   t và pha φa là đại lượng ngẫu nhiên,

còn ωv là tần số dao động riêng của hạt nhân.

 Nghiệm của pt là  Trong đó ro a



cos

 t







 t

   cos



2   0

E 0

  a

    a cos  t v

2 Ne m

Era 6 0 a m

2 Pd 2 dt

 Đưa (5.1.12) vào (5.1.9) ta được:

 Lời giải của ptrình là lực phân cực kích thích của môi trường. Lực đó chứa 3 số hạng có tần số ,  + v ,  - v .

 Vì vậy trong môi trường, ngoài sóng có tần số , còn xuất hiện sóng có tần số  + v và  - v .

 Đó là ás tán xạ tổ hợp (tự phát).  Các vạch ( - v) gọi là vạch Stoke  Các vạch ( + v) gọi là vạch anti-Stoke.

5.5.2. Tán xạ Raman kích thích

 Khi chiếu ás laser vào môi trường phi tuyến bậc ba, các photon của laser bơm và photon tán xạ (có tần số dịch chuyển) tác động kết hợp, gây ra chuyển động cộng hưởng cho các phân tử.

(Stimulate Raman Scattering – SRS)

 Điều đó dẫn đến sự khuếch đại tín hiệu Raman.  Hiệu ứng này được gọi là txạ Raman kích thích

 SRS <=> sự trộn ba sóng ω, ωs , ω - ωs (ω + ωs)

Lý thuyết về tán xạ Raman kích thích

số hạng ở vế phải của pt (5.1.10)

Phương trình liên kết (tương tự sự trộn ba sóng).  Lý thuyết vĩ mô:

 Từ lý thuyết cổ điển (mục 5.1) không thể bỏ qua