Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN LÊ VĂN HẢI NGHIÊN CỨU PHẢN ỨNG HẠT NHÂN 108Pd(n,γ)109Pd GÂY BỞI NƠTRON NHIỆT LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC

Hà Nội – 2015

1

Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN LÊ VĂN HẢI NGHIÊN CỨU PHẢN ỨNG HẠT NHÂN 108Pd(n,γ)109Pd GÂY BỞI NƠTRON NHIỆT

Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử Mã số: 60440106

LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC

Ngƣời hƣớng dẫn khoa học: GS.TS. NGUYỄN VĂN ĐỖ

Hà Nội – 2015

2

Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải

LỜI CÁM ƠN

Trong quá trình học tập và làm việc để hoàn thành đƣợc bản luận văn thạc sĩ

ngành Vật lý hạt nhân tại Trung tâm Vật lý hạt nhân, Viện Vật lý - Viện Hàn lâm Khoa

học Việt Nam, em xin gửi lời cám ơn sâu sắc đến GS.TS. Nguyễn Văn Đỗ. Nhờ sự hƣớng dẫn, chỉ bảo tận tình của Thầy mà em đã học hỏi đƣợc nhiều kiến thức về lý

thuyết Vật lý hạt nhân cũng nhƣ Vật lý hạt nhân thực nghiệm.

Em xin gửi lời cám ơn đến TS. Phạm Đức Khuê và các cán bộ của Trung tâm Vật

lý hạt nhân đã tạo điều kiện thuận lợi và giúp đỡ em rất nhiều trong suốt quá trình học

tập và nghiên cứu để thực hiện luận văn này.

Em xin chân thành cám ơn đề tài nghiên cứu cơ bản NAFOSTED, mã số 103.04-

2012.21 do GS.TS. Nguyễn Văn Đỗ làm chủ nghiệm đã cho phép sử dụng các số liệu

thực nghiệm để thực hiện luận văn.

Em xin cám ơn thầy cô thuộc bộ môn Vật lý hạt nhân cũng nhƣ khoa Vật lý -

Trƣờng ĐHKHTN - ĐHQG Hà Nội, đã dạỵ bảo em trong quá trình học tập tại trƣờng.

Cuối cùng. em xin đƣợc dành tất cả những thành quả trong học tập của mình dâng

tặng những ngƣời thân yêu trong gia đình, những ngƣời luôn bên cạnh động viên và giúp

đỡ em vƣợt qua mọi khó khăn.

Hà Nội, tháng........năm 2015

TÁC GIẢ LUẬN VĂN

LÊ VĂN HẢI

3

Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải

DANH MỤC BẢNG BIỂU

STT

TÊN BẢNG

Bảng 1.1 Các thông số đối với một số chất làm chậm Bảng 2.1 Đặc trƣng của các mẫu Pd, Au và In Bảng 2.2 Chế độ kích hoạt mẫu Bảng 2.3 Giá trị các hệ số làm khớp đối với Detector HPGe (ORTEC)

TRANG 16 29 31 35

Bảng 2.4

43

Bảng 3.1

46

Giá trị thông lƣợng nơtron đƣợc nhiệt hóa tại các vị trí của mẫu In trên hình 2.5 Các thông số của phản ứng 108Pd(n,γ)109Pd , 197Au(n,γ)198Au, và 115In(n,γ)116mIn

Bảng 3.2

47

Bảng 3.3

47

48

49

Các hệ số hiệu chỉnh chính đƣợc sử dụng để xác định tiết diện bắt nơtron nhiệt Hệ số tự chắn đối với nơ tron nhiệt và hệ số tự hấp thụ của các tia gamma sử dụng để đo hoạt độ của các mẫu Pd và Au Bảng 3.4 Các nguồn sai số trong xác định tiết diện nơtron nhiệt Bảng 3.5. Tiết diện bắt nơtron nhiệt của phản ứng 108Pd(n,γ)109Pd

4

Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải

DANH MỤC HÌNH VẼ TÊN HÌNH

STT

Hình 1.1 Định luật bảo toàn xung lƣợng trong phản ứng a + A → b +B

TRANG 7

Hình 1.2 Các mức năng lƣợng kích thích của hạt nhân hợp phần

11

Hình 1.3

13

Sơ đồ tán xạ đàn hồi của nơtron lên hạt nhân trong hệ tọa độ

Hình 1.4 Sơ đồ tính δ

15

Hình 1.5 Sơ đồ phân rã hạt nhân của phản ứng bắt nơtron

19

Hình 1.6 Sự phụ thuộc của tiết diện bắt nơtron vào năng lƣợng

23

Hình 2.1

Máy gia tốc electron tuyến tính 100 MeV tại Pohang, Hàn Quốc

26

Hình 2.2 Sơ đồ nguyên lý cấu tạo của máy gia tốc tuyến tính 100 MeV

26

Hình 2.3 Cấu tạo của bia Ta và hệ làm chậm nơtron

27

phòng thí nghiệm (a) và hệ tọa độ tâm quán tính (b)

Phân bố năng lƣợng nơtron đối với bia Ta có và không đƣợc làm

Hình 2.4

28

mát bằng nƣớc, và so sánh với phân bố Maxwellian tại nhiệt độ

Hình 2.5 Sơ đồ sắp xếp vị trí mẫu

30

Hình 2.6

30

Hình 2.7

31

Hình 2.8

36

Hình 2.9

38

Hình 3.1

44

Hình 3.2

45

Hình 3.3

45

Bố trí thí nghiệm kích hoạt mẫu trên bề mặt hệ làm chậm nơtron bằng nƣớc Sơ đồ hệ phổ kế gamma Đƣờng cong hiệu suất ghi đỉnh quang điện của Detector bán dẫn HPGe (ORTEC) sử dụng trong nghiên cứu Sự phụ thuộc của hoạt độ phóng xạ vào thời gian kích hoạt (ti), thời gian phân rã (td) và thời gian đo (tc) Phổ gamma đặc trƣng của mẫu Pd đƣợc kích hoạt bởi nơtron nhiệt với thời gian kích hoạt 160 phút, thời gian phơi 376 phút, thời gian đo 30 phút Phổ gamma đặc trƣng của mẫu Au đƣợc kích hoạt bởi nơtron nhiệt với thời gian kích hoạt 160 phút, thời gian phơi 330 phút, thời gian đo 10 phút Phổ gamma đặc trƣng của mẫu In đƣợc kích hoạt bởi nơtron nhiệt với thời gian kích hoạt 160 phút, thời gian phơi 344 phút, thời gian đo 200 giây

Hình 3.4 Sơ đồ phân rã đã đơn giản của 109Pd ( năng lƣợng: keV)

46

Hình 3.5

50

Tiết diện bắt nơtron nhiệt của phản ứng 108Pd(n,γ)109Pd biểu diễn theo thang thời gian

hạt nhân = 0.45 MeV

5

Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải

MỤC LỤC MỞ ĐẦU .......................................................................... Error! Bookmark not defined.

CHƢƠNG 1 ...................................................................... Error! Bookmark not defined.

TỔNG QUAN VỀ PHẢN ỨNG (n,γ) VÀ NHIỆT HÓA NƠTRON ..... Error! Bookmark not defined.

1.1. Phản ứng hạt nhân .................................................... Error! Bookmark not defined.

1.1.1 Khái niệm về phản ứng hạt nhân ........................ Error! Bookmark not defined.

1.1.2. Các loại phản ứng hạt nhân cơ bản ..................... Error! Bookmark not defined.

1.1.3. Các định luật bảo toàn trong phản ứng ............... Error! Bookmark not defined.

1.1.4. Năng lƣợng của phản ứng ................................... Error! Bookmark not defined.

1.1.5. Động học của phản ứng ...................................... Error! Bookmark not defined.

1.2. Hạt nhân hợp phần, hạt nhân kích thích .................... Error! Bookmark not defined.

1.2.1. Phản ứng hạt nhân- Hạt nhân hợp phần .............. Error! Bookmark not defined.

1.2.2. Trạng thái kích thích ........................................... Error! Bookmark not defined.

1.3. Nhiệt hóa Nơtron ....................................................... Error! Bookmark not defined.

1.3.1. Nơtron ................................................................. Error! Bookmark not defined.

1.3.2. Đặc điểm của các nơtron nhiệt............................ Error! Bookmark not defined.

1.3.3. Cơ chế làm chậm nơtron ..................................... Error! Bookmark not defined.

1.3.4. Tƣơng tác của nơtron với vật chất ...................... Error! Bookmark not defined.

1.4. Tiết diện bắt nơtron nhiệt .......................................... Error! Bookmark not defined.

1.4.1. Khái quát về tiết diện phản ứng .......................... Error! Bookmark not defined.

1.4.2. Tiết diện bắt nơtron nhiệt .................................... Error! Bookmark not defined.

CHƢƠNG 2: THỰC NGHIỆM XÁC ĐỊNH TIẾT DIỆN BẮT NƠTRON NHIỆT CỦA PHẢN ỨNG 108Pd(n,)109Pd ............................................. Error! Bookmark not defined.

2.1. Nguồn nơtron xung trên máy gia tốc electron tuyến tính năng lƣợng 100 MeV Error! Bookmark not defined. 2.2. Thí nghiệm xác định tiết diện phản ứng 108Pd(n,)109Pd .......... Error! Bookmark not defined.

2.2.1. Chuẩn bị mẫu nghiên cứu ................................... Error! Bookmark not defined.

2.2.2. Kích hoạt mẫu ..................................................... Error! Bookmark not defined.

2.2.3. Đo hoạt độ phóng xạ của các mẫu sau khi kích hoạt ......... Error! Bookmark not defined.

2.2.4. Phân tích phổ gamma .......................................... Error! Bookmark not defined.

6

Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải

2.2.5. Xác định hiệu suất ghi của detector .................... Error! Bookmark not defined.

2.3. Xác định tiết diện bắt nơtron nhiệt ............................ Error! Bookmark not defined.

2.3.1. Xác định tốc độ phản ứng hạt nhân .................... Error! Bookmark not defined.

2.3.2. Xác định tiết diện bắt nơtron nhiệt ..................... Error! Bookmark not defined.

2.4. Một số hiệu chỉnh nâng cao độ chính xác của kết quả ............. Error! Bookmark not defined.

2.4.1. Xác định hệ số suy giảm tia gamma, Fg ............. Error! Bookmark not defined.

2.4.2. Hiệu chỉnh hiệu ứng tự che chắn đối với nơtron nhiệt ...... Error! Bookmark not defined.

2.4.3. Hiệu chỉnh hiệu ứng cộng đỉnh ........................... Error! Bookmark not defined.

2.4.4. Hiệu chỉnh thông lƣợng nơtron nhiệt ..................... Error! Bookmark not defined.

CHƢƠNG 3: KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN ................... Error! Bookmark not defined.

3.1. Nhận diện đồng vị phóng xạ và các đặc trƣng của phản ứng hạt nhân. ............. Error! Bookmark not defined.

3.2. Một số kết quả hiệu chỉnh ......................................... Error! Bookmark not defined. 3.3. Kết quả xác định tiết diện bắt nơtron nhiệt của phản ứng 108Pd(n,)109Pd ......... Error! Bookmark not defined.

KẾT LUẬN ...................................................................... Error! Bookmark not defined.

TÀI LIỆU THAM KHẢO ................................................ Error! Bookmark not defined.

7

Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải

MỞ ĐẦU

Phản ứng hạt nhân làm biến đổi sâu sắc hạt nhân nguyên tử và phát ra các loại

hạt/bức xạ khác nhau, mang theo những thông tin liên quan tới các đặc trƣng của hạt

nhân cũng nhƣ quá trình tƣơng tác của nó với các hạt/bức xạ tới. Phân tích các thông

tin thu đƣợc từ phản ứng hạt nhân có thể nhận biết về cấu trúc và các tính chất của hạt

nhân, về nguồn gốc của năng lƣợng hạt nhân và các đồng vị phóng xạ cũng nhƣ khả

năng ứng dụng của chúng. Chính vì vậy mà từ lâu phản ứng hạt nhân đã trở thành

một trong những hƣớng nghiên cứu quan trọng đƣợc sử dụng để khám phá hạt nhân

nguyên tử.

Phản ứng hạt nhân xảy ra do tƣơng tác của các loại hạt, bức xạ khác nhau nhƣ

8

alpha (), proton (p), nơtron (n), photon ()...với hạt nhân nguyên tử. Trong thực tế

Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải

nghiên cứu và ứng dụng đến nay cho thấy phản ứng hạt nhân với nơtron là phổ biến

nhất mà một trong những lý do quan trọng đó là nơtron trung hòa về điện tích nên có

thể tƣơng tác với các loại hạt nhân nguyên tử có số khối từ nhỏ tới lớn mà không chịu

tác dụng của lực đẩy culong. Ngoài ra, nguồn phát nơtron cũng phổ biến hơn nhiều so

với những nguồn phát ra các loại hạt, bức xạ khác. Ngày nay nơtron không những chỉ

đƣợc tạo ra từ các nguồn nơtron đồng vị, từ lò phản ứng hạt nhân mà còn từ nhiều

loại máy gia tốc hạt khác nhau, có khả năng tạo ra nơtron trong giải năng lƣợng rộng,

thông lƣợng lớn, cho phép tiến hành nghiên cứu nhiều phản ứng hạt nhân với nơtron.

Trong luận văn này tác giả đã chọn phản ứng bắt nơtron (n,) để nghiên cứu.

Cho tới nay phản ứng hạt nhân (n,) đã đƣợc nghiên cứu trên nhiều hạt nhân/đồng vị

khác nhau. Các kết quả nghiên cứu đã giúp mở rộng sự hiểu biết về những bí mật của

hạt nhân nguyên tử cũng nhƣ về cơ chế của phản ứng, đồng thời đã cung cấp nhiều số

liệu hạt nhân có giá trị phục vụ nghiên cứu cơ bản và các lĩnh vực ứng dụng có ý

nghĩa khoa học và kinh tế nhƣ tính toán thiết kế lò phản ứng hạt nhân, che chắn an

toàn phóng xạ, chế tạo đồng vị phóng xạ, đánh giá sự phá hủy vật liệu do bức xạ,

phân tích kích hoạt xác định hàm lƣợng các nguyên tố,…Tuy nhiên, đối tƣợng nghiên

cứu và nhu cầu hiểu biết về hạt nhân nguyên tử, về cơ chế phản ứng cùng khả năng

ứng dụng của phản ứng hạt nhân nói chung và phản ứng bắt nơtron nói riêng là không

có giới hạn, độ chính xác của các số liệu hạt nhân đòi hỏi ngày càng cao. Ngoài ra,

phản ứng bắt nơtron còn là một kênh quan trọng tổng hợp các hạt nhân từ sau các

nguyên tố sắt (Fe) và niken (Ni). Chính vì vậy mà phản ứng bắt nơtron vẫn luôn thu

hút sự quan tâm nghiên cứu cả ở trong và ngoài nƣớc.

Bản luận văn “Nghiên cứu phản ứng hạt nhân 108Pd(n,)109Pd gây bởi nơtron

nhiệt” sẽ tập trung xác định bằng thực nghiệm tiết diện của phản ứng. Trong tự nhiên

Palladium (Pd) là một kim loại hiếm có màu trắng bạc, bóng, mềm và dễ uốn, có khả

năng hấp thụ Hydro tới 900 lần thể tích ở nhiệt độ phòng, chống xỉn màu, dẫn điện ổn

định, chống ăn mòn hóa học cao cùng chịu nhiệt tốt. Do những tính chất đặc biệt của

Palladium (Pd) nên kim loại này là vật liệu quan trọng trong việc chế tạo bộ chuyển

đổi xúc tác để xử lý các loại khí độc hại trong khói của ô tô, sản xuất linh kiện điện

tử, công nghệ sản xuất và lƣu trữ Hydro... Ngoài ra Palladium còn đƣợc sử dụng trong ngành nha khoa và y học. Đồng vị 109Pd đƣợc sinh ra từ phản ứng 108Pd(n,)109Pd với chu kỳ bán dã 13.7 h có tiềm năng ứng dụng trong y học phóng

9

xạ.

Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải

Cho tới nay đã có một số tác giả xác định tiết diện bắt nơtron nhiệt của phản ứng 108Pd(n,)109Pd. Tuy nhiên, các số liệu đã công bố khác nhau tƣơng đối lớn, nằm trong

khoảng từ 5.95±0.08 barn đến 14±2 barn, chênh lệch lên tới  135%. Do đó, khó có

thể đánh giá và tìm ra đƣợc một số liệu tốt nhất để sử dụng. Vì vậy việc xác định

thêm những số liệu tiết diện mới để bổ xung vào thƣ viện số liệu hạt nhân đối với phản ứng hạt nhân 108Pd(n,)109Pd là rất cần thiết.

Cho tới nay hầu hết các nghiên cứu về phản ứng hạt nhân 108Pd(n,)109Pd đều sử

dụng nơtron phát ra theo chế độ liên tục từ các nguồn nơtron đồng vị hoặc lò phản

ứng phân hạch. Trong nghiên cứu này sẽ sử dụng nơtron đƣợc phát ra theo chế độ

xung từ máy gia tốc electron tuyến tính, năng lƣợng cực đại 100 MeV. Tiết diện của phản ứng hạt nhân 108Pd(n,)109Pd đƣợc xác định bằng phƣơng pháp kích hoạt kết hợp với kỹ thuật năng phổ gamma. Hoạt độ của đồng vị phóng xạ 109Pd đƣợc đo bằng phổ

phổ kế gamma bán dẫn Gecmani siêu tinh khiết, HPGe. Tiết diện phản ứng đƣợc xác

định bằng phƣơng pháp tƣơng đối, nghĩa là so sánh với tiết diện bắt nơtron nhiệt của phản ứng hạt nhân 197Au(n,)198Au đã biết là o,Au = 98.650.09 barn. Nhằm nâng cao độ chính xác của kết quả nghiên cứu đã thực hiện một số hiệu chính nhằm giảm sai số

gây bởi hiệu ứng tự hấp thụ của các tia gamma, hiệu ứng cộng đỉnh của các tia

gamma trùng phùng thác và hiệu ứng tự chắn của chùm nơtron nhiệt. Tiết diện bắt nơtron nhiệt của phản ứng hạt nhân 108Pd(n,γ)109Pd thu đƣợc trong luận văn là

8.57±0.79 barn. Kết quả này sẽ đƣợc phân tích và đánh giá trong chƣơng 3.

Bản luận văn gồm 3 chƣơng cùng với phần mở đầu, kết luận và phụ lục. Chƣơng

1 trình bày tóm tắt về phản ứng hạt nhân, nhiệt hóa nơtron và tiết diện bắt nơtron

nhiệt. Trong phản ứng hạt nhân đi sâu vào phản ứng bắt nơtron cùng với các quá trình

vật lý đi k m. Chƣơng 2 trình bày thí nghiệm và phân tích số liệu nhằm xác định tiết diện bắt nơtron của phản ứng hạt nhân 108Pd(n,γ)109Pd. Chƣơng 3 trình bày kết quả thực nghiệm xác định tiết diện bắt nơtron nhiệt của phản ứng hạt nhân 108Pd(n,γ)109Pd

cùng với các ý kiến đánh giá, bình luận về kết quả.

Bản luận văn dài 59 trang, có 20 hình vẽ và đồ thị, 10 bảng biểu và 40 tài liệu

tham khảo. Bản luận văn đƣợc hoàn thành tại Trung tâm Vật lý Hạt nhân, Viện Vật

10

lý, Viện Hàn lâm Khoa học và Công nghệ Việt Nam.

Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải

CHƢƠNG 1

TỔNG QUAN VỀ PHẢN ỨNG (n,γ) VÀ NHIỆT HÓA NƠTRON

1.1. Phản ứng hạt nhân

1.1.1 Khái niệm về phản ứng hạt nhân

Phản ứng hạt nhân nhân tạo đầu tiên đƣợc tạo ra từ phòng thí nghiệm của

Rutherford năm 1919 khi bắn chùm hạt alpha () từ nguồn đồng vị vào hạt nhân Nitơ (N) tạo ra 17O và Proton (p).

 + 14N → 17O + p

Ngày nay, có thể gây ra rất nhiều loại phản ứng hạt nhân khác nhau do sự đa dạng của

các chùm hạt/bức xạ tới đƣợc tạo ra từ lò phản ứng và các máy gia tốc khác nhau.

Một phản ứng hạt nhân thƣờng đƣợc viết nhƣ sau:

a + A → B + b (1.1)

Trong đó a là hạt/bức xạ tới, A là hạt nhân bia tham gia phản ứng, B và b là các sản

phẩm của phản ứng. Sau phản ứng hạt nhân cũng có thể xuất hiện nhiều hơn 2 hạt và

bay ra theo các phƣơng khác nhau. [2]

11

Phản ứng hạt nhân xảy ra khi một chùm hạt hoặc bức xạ tƣơng tác với hạt nhân ở khoảng cách gần (cỡ 1013cm) và sau phản ứng hạt nhân có sự phân bố lại năng

Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải

lƣợng, xung lƣợng và phát ra một hoặc nhiều hạt, bức xạ. Hạt hoặc bức xạ kích thích

hạt nhân (hạt/bức xạ tới) gây ra phản ứng có thể là alpha (), proton (p), nơtron (n),

bức xạ gamma (),…

Trong quá trình xảy ra phản ứng hạt nhân thì trạng thái tƣơng tác ban đầu a + A

còn đƣợc gọi là kênh lối vào và trạng thái cuối b + B còn gọi là kênh lối ra. Một phản

ứng hạt nhân cũng thƣờng đƣợc viết dƣới dạng rút gọn nhƣ sau:

A(a,b)B

Ký hiệu này tiện lợi vì ta có thể dùng nó để phân loại các phản ứng dựa vào những

tính chất chung, ví dụ: phản ứng (,n) hoặc phản ứng (,n). Các phản ứng hạt nhân

sinh nhiều hạt thƣờng đƣợc ký hiệu dựa vào những đặc trƣng riêng của mỗi loại phản

ứng, ví dụ: (n,2n), (n,np), (,2n), (,2np), (, xnyp), (p,xnyp),..

1.1.2. Các loại phản ứng hạt nhân cơ bản

Phản ứng hạt nhân hay quá trình tƣơng tác hạt nhân xảy ra giữa hạt tới a và hạt

nhân bia A thông thƣờng xảy ra theo một trong các quá trình sau đây:

a. Tán xạ đàn hồi

Tán xạ đàn hồi là quá trình xảy ra đƣợc mô tả nhƣ sau:

a+A  a+ A hay A(a,a)A (1.2)

Trong quá trình tán xạ đàn hồi thì nhận dạng và trạng thái nội tại của hạt tới và bia

không thay đổi, nhƣng động năng và tốc độ của các hạt tới thay đổi, hạt có thể thay

đổi hƣớng chuyển động. Sản phẩm của phản ứng là hạt tới và hạt nhân bia vẫn ở trạng

thái cơ bản.

Ví dụ: n+208Pb  n+208Pb hay 208Pb(n,n)208Pb

b. Tán xạ không đàn hồi

Tán xạ không đàn hồi là quá trình xảy ra có dạng nhƣ sau:

a+A  a' + A* hay A(a,a')A* (1.3)

Trong quá trình tán xạ không đàn hồi thì nhận dạng các hạt không đổi. Tuy nhiên,

quá trình này thay đổi trạng thái nội tại với hạt nhân bia chuyển lên trạng thái kích

thích và hạt tới a thƣờng phát ra với năng lƣợng giảm, ký hiệu là a'.

Ví dụ: α +40Ca  α' +40Ca* hay 40Ca(α,α')40Ca*

Nếu hạt tới a là một hạt nhân phức tạp (ion nặng) thì nó có thể chuyển sang trạng

12

thái kích thích thay cho hạt nhân bia hoặc cả hạt tới và hạt nhân bia đều bị kích thích.

Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải

Ví dụ 12C +208Pb  12C*+208Pb* hay 208Pb(12C,12C*)208Pb*

c. Phản ứng biến đổi hạt nhân

Phản ứng biến đổi hạt nhân hay còn gọi là phản ứng hạt nhân thực sự là quá trình

tƣơng tác tạo ra các hạt ở kênh ra khác các hạt ở kênh vào, nghĩa là các hạt sau phản

ứng b và B khác các hạt trƣớc phản ứng a và A:

a+A  b + B hay A(a,b)B (1.4)

Nhiều trƣờng hợp cùng một kênh vào có các kênh ra phản ứng khác nhau hoặc

kênh vào khác nhau nhƣng có cùng sản phẩm phản ứng.

Ví dụ: p + 7Li  7Be + n và p + 7Li  2α hoặc p + 63Cu  63Zn + n và α + 60Ni  63Zn + n

Trong thực tế có nhiều loại phản ứng biến đổi hạt nhân nhƣ: phản ứng với hạt tích

điện, phản ứng với ion nặng, phản ứng bắt nơtron, phản ứng chuyển đổi, phản ứng

quang hạt nhân,...Bởi vậy tên gọi “phản ứng hạt nhân” dành cho cả quá trình tán xạ

đàn hồi, tán xạ không đàn hồi và quá trình phản ứng thực sự.

1.1.3. Các định luật bảo toàn trong phản ứng

Phản ứng hạt nhân a+A  b + B tuân thủ các định luật bảo toàn sau đây:

a. Bảo toàn điện tích

Định luật bảo toàn điện tích yêu cầu tổng số điện tích trƣớc phản ứng phải bằng

tổng số điện tích sau phản ứng, tức là:

(1.5) Za + ZA = Zb + ZB

Trong đó Za , ZA , Zb , ZB lần lƣợt là điện tích của các hạt a, A, b, B.

b. Bảo toàn số nucleon

Định luật bảo toàn số nucleon yêu cầu tổng số các nucleon trƣớc và sau phản ứng

phải bằng nhau.

(1.6) Aa + AA = Ab + AB

Trong đó Aa , AA , Ab , AB lần lƣợt là số nucleon của các hạt a, A, b, B.

c. Bảo toàn năng lƣợng

Định luật bảo toàn năng lƣợng yêu cầu tổng số năng lƣợng của các thành phần

trƣớc phản ứng phải bằng tổng số năng lƣợng của các thành phần sau phản ứng.

(mac2+ Ea) + (mAc2 + EA) = (mbc2 + Eb) + (mBc2 + EB)

(1.7) Trong đó ma, mA, mb, mB; mac2, mAc2, mbc2, mBc2 và Ea, EA, Eb, EB lần lƣợt là khối

lƣợng, năng lƣợng tĩnh và động năng của các hạt a, A, b, B.

13

d. Bảo toàn động lƣợng

Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải

Định luật bảo toàn động lƣợng yêu cầu tổng số động lƣợng của các thành phần

trƣớc phản ứng phải bằng tổng số động lƣợng của các thành phần sau phản ứng.

+ = + (1.8)

Trong đó , , , lần lƣợt là động lƣợng của các hạt a, A, b, B.

1.1.4. Năng lƣợng của phản ứng

Định luật bảo toàn năng lƣợng toàn phần cho phản ứng (1.1) đƣợc viết dƣới dạng:

(1.9)

với Mi và Ki là khối lƣợng nghỉ và động năng của hạt i, c là vận tốc ánh sáng trong

chân không. Năng lƣợng phản ứng, kí hiệu là Q, đƣợc xác định nhƣ sau:

(1.10)

Kết hợp với (1.9), biểu thức tính Q đƣợc viết dƣới dạng khác:

(1.11)

Nếu Q > 0, phản ứng (1.1) là phản ứng tỏa nhiệt (tỏa năng lƣợng): năng lƣợng nghỉ

và năng lƣợng liên kết của các hạt nhân ban đầu chuyển thành động năng của sản

phẩm.

Nếu Q < 0, phản ứng (1.1) là phản ứng thu nhiệt (thu năng lƣợng): động năng ban

đầu của hạt tới chuyển thành năng lƣợng nghỉ và năng lƣợng liên kết của các sản

phẩm.

Nếu Q  0, phản ứng (1.1) là quá trình tán xạ đàn hồi: năng lƣợng nghỉ (hay khối

lƣợng của các hạt) cũng nhƣ tổng động năng trƣớc và sau phản ứng đƣợc bảo toàn.

1.1.5. Động học của phản ứng

Xét phản ứng (1.1) trong hệ tọa độ phòng thí nghiệm. Hạt nhân bia (hạt nhân A)

coi nhƣ đứng yên (năng lƣợng chuyển động nhiệt rất nhỏ so với các năng lƣợng khác

trong phản ứng hạt nhân). Gọi mặt phẳng phản ứng là mặt phẳng tạo bởi đƣờng đi của

hạt tới và của một sản phẩm. Theo định luật bảo toàn xung lƣợng thì pa  pB + pb, nhƣ

14

vậy đƣờng đi của sản phẩm còn lại cũng sẽ nằm trong mặt phẳng này (Hình 1.1).

Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải

Hình 1.1. Định luật bảo toàn xung lượng trong phản ứng a + A  b +B

Dựa vào định lý hàm số cosin trong tam giác, định luật bảo toàn xung lƣợng có thể

viết lại nhƣ sau:

(1.12) Mặt khác, theo lý thuyết cổ điển thì giữa năng lƣợng và xung lƣợng có mối liên hệ

là p2  2MK, khi đó phƣơng trình (1.12) trở thành:

(1.13)

Kết hợp (1.11) và (1.12) ta có:

(1.14)

Nếu một phản ứng đã biết khối lƣợng của các hạt ban đầu và khối lƣợng các sản

phẩm thì năng lƣợng phản ứng có thể tính theo công thức (1.10). Còn với phản ứng

mà khối lƣợng của một sản phẩm chƣa biết thì thông qua việc đo đƣợc động năng hạt

tới và hạt phát ra (Ka và Kb) cùng với góc q giữa chúng, phƣơng trình (1.14) chỉ còn

chứa một ẩn là Mb hoặc MB. Khi đó, thay Q này vào (1.10) ta có thể tính đƣợc khối lƣợng của sản phẩm đó.

Phƣơng trình (1.13) cũng có thể viết lại đƣợc dƣới dạng phƣơng trình bậc hai của

nhƣ sau:

(1.15)

Đặt

thì nghiệm của (1.14) có dạng:

15

(1.16)

Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải

Biểu thức (1.15) cho ta giá trị động năng của hạt b phát ra theo góc q. Biểu thức

này cũng có thể áp dụng cho hạt nhân dƣ B bằng cách thay chỉ số b bằng chỉ số B. Để

biểu thức dƣới dấu căn của (1.15) có nghĩa thì:

Với phản ứng tỏa nhiệt ta luôn có  > 0, do đó u2 +  > 0. Với phản ứng thu nhiệt, nếu  < 0 thì Ka phải lớn hơn một giá trị nào đó để u2 +   0 và phản ứng có thể xảy ra. Giá trị nhỏ nhất của Ka đƣợc xác định bằng biểu thức:

Hay (1.17)

Với q  0 (hai hạt B và b chuyển động cùng hƣớng), Ka đạt giá trị nhỏ nhất và bằng

ngƣỡng của phản ứng thu nhiệt:

(1.18)

Mặt khác, có thể viết lại (1.3) dƣới dạng:

(1.19)

Khi đó, trong trƣờng hợp MB >> Q/c2 thì biểu thức (1.18) đơn giản thành:

(1.20)

1.2. Hạt nhân hợp phần, hạt nhân kích thích

1.2.1. Phản ứng hạt nhân- Hạt nhân hợp phần

* Cơ chế phản ứng hạt nhân hợp phần

Đối với cơ chế phản ứng hạt nhân hợp phần, các hạt tham gia tƣơng tác (a và A)

tạo nên hạt nhân hợp phần C và sau đó hạt nhân hợp phần này phân rã thành các hạt

thứ cấp ( b và B )

a + A  C và C  b + B (1.21)

N. Bohr giả thuyết rằng, 2 giai đoạn tạo nên hạt nhân hợp phần C và phân rã hạt

nhân này là độc lập với nhau. Khả năng phân rã hạt nhân hợp phần không phụ thuộc

vào cách tạo nên hạt nhân hợp phần mà chỉ phụ thuộc vào năng lƣợng, mômen động

lƣợng và tính chẵn lẻ của hạt nhân này. Điều này có thể minh họa bằng thời gian xảy

16

ra phản ứng hạt nhân qua giai đoạn hạt nhân hợp phần. Nếu hạt nhân có kích thƣớc cỡ

Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải 10-12 cm và hạt vào bay qua hạt nhân với tốc độ 1010 cm/s thì thời gian để hạt đó đi qua hạt nhân là 10-12 /1010 = 10-22 sec . Thời gian này gọi là thời gian đặc trƣng của

hạt nhân. Đối với phản ứng hạt nhân hợp phần, hạt nhân hợp phần có thể tồn tại hàng

triệu hay hàng tỷ lần lâu hơn thời gian đặc trƣng nói trên trƣớc khi phân rã thành các

hạt thứ cấp. Chính vì vậy mà hạt nhân hợp phần, khi phân rã, “quên” mất cách mình

đƣợc tạo nên [2; tr80].

Tƣơng tác giữa các nucleon trong hạt nhân nguyên tử rất mạnh nên khi hấp thụ một

s. Có thể nói hạt nhân đã bắt neutron và trở thành hạt nhân hợp phần [13, tr3].

nơtron thì năng lƣợng của hạt tới đƣợc phân bổ một cách nhanh chóng trong toàn hạt nhân. Hạt nhân sau đó trở thành trạng thái kích thích trong khoảng thời gian 10-14-10-15

Các hạt nhân hợp phần này bị kích thích mạnh do năng lƣợng liên kết của

nơtron, cộng thêm động năng của nó. Năng lƣợng kích thích đƣợc giải phóng bằng

cách phát ra các hạt nhƣ (p, n, 2n, d, α…) hoặc bức xạ điện từ (γ). Mỗi quá trình có

một xác suất nhất định và độc lập với sự hình thành nên hạt nhân hợp phần (do sự

phân bố rất nhanh của năng lƣợng tới trên tất cả các nucleon), tuy nhiên xác suất đó

lại phụ thuộc vào mức kích thích.

Ta có thể viết một cách tổng quát nhƣ sau:

(1.22)

trong đó C* : Hạt nhân hợp phần

a, A : Hạt/bức xạ tới và hạt nhân bia

Q : Nhiệt lƣợng tỏa ra sau phản ứng

Xác suất các phản ứng sau khi nơtron bị bắt là σ(n,α), σ(n,p), σ(n,γ),…Vậy

σ(n,x) chính là xác suất của phản ứng bắt 1 nơtron và hạt nhân hợp phần phát ra

hạt/bức xạ nào đó.

1.2.2. Trạng thái kích thích

Xem xét các mức kích thích của hạt nhân hợp phần có thể phân biệt đƣợc các trạng

thái liên kết mà năng lƣợng của nó nhỏ hơn năng lƣợng liên kết của các nucleon liên

kết yếu nhất và từ đó mà hiện tƣợng giải phóng kích thích xảy ra khi phát ra tia

gamma hay các nucleon. Cùng với sự tăng năng lƣợng kích thích thì mật độ mức

17

cũng tăng.

Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải

Bằng chứng thực nghiệm cho thấy các mức kích thích này đƣợc tìm thấy trong khi

bắt nơtron của các nucleon. Hạt nhân hơp phần C* đƣợc hình thành có một mức năng

lƣợng kích thích tƣơng ứng với sự khác biệt về khối lƣợng của phản ứng a+A→C*

cộng thêm động năng của các nơtron bị bắt (hình 1.3).

Hình 1.2. Các mức năng lượng kích thích của hạt nhân hợp phần

Năng lƣợng tổng trên có thể trùng khớp tuyệt đối với mức năng lƣợng đang có của

hạt nhân hợp phần. Trong trƣờng hợp này, phản ứng sẽ xảy ra với suất lƣợng cao

(cộng hƣởng). Từ năng lƣợng cộng hƣởng này, có thể tính toán đƣợc các mức năng

lƣợng hạt nhân.

Nhƣ đã đề cập, giải phóng năng lƣợng kích thích từ một mức năng lƣợng đã biết có

thể diễn ra theo một vài cách: phát ra hạt (p, n, α…) hoặc một photon. Xác suất xảy ra

của mỗi quá trình này có thể đƣợc biểu diễn nhƣ là các độ rộng mức riêng phần:

(1.23)

18

Xác suất tƣơng đối khi phát α, p, n, γ là:

Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải

(1.24)

Xác suất tổng cộng σ(n, x) cho phản ứng (n, x):

(1.25)

trong đó σc : xác suất tạo thành hạt nhân hợp phần, Гx/Г: đã đƣợc định nghĩa ở

công thức (1.24).

1.3. Nhiệt hóa Nơtron

đƣợc tạo nên bởi các proton và nơtron. Trong đó, A là

1.3.1. Nơtron

Hạt nhân nguyên tử

số khối (A=Z+N), Z là số proton và N là số nơtron. Tổng số khối A là số khối lƣợng,

gần bằng khối lƣợng hạt nhân đƣợc biểu thị trong đơn vị khối lƣợng nguyên tử 1.660×10-27 kg. Proton là hạt mang điện tích dƣơng đơn vị bằng +1.6×10-19 C và có khối lƣợng là 1.6726×10-27 kg hay 938.279 MeV. Nơtron không có điện tích, khối lƣợng của nó bằng 1.675×10-17 kg hay 989.573 MeV, tức là lớn hơn khối lƣợng của

proton.

Proton là hạt cơ bản bền còn nơtron chỉ bền trong hạt nhân bền vững. Quá trình

phân rã của nơtron trong hạt nhân bền vững bị cấm về mặt năng lƣợng vì khi phân rã

cần thắng năng lƣợng liên kết trong hạt nhân. Ở trạng thái tự do, nơtron phân rã với

thời gian bán rã là 11.7 phút theo sơ đồ phân rã β nhƣ sau:

n→ p + e- + ̅ trong đó e- là electron còn ̅ là phản notrino. Tuy nhiên, sự không bền của nơtron tự

do không đóng vai trò quan trong khi nghiên cứu các quá trình vật lý của nơtron.

1.3.2. Đặc điểm của các nơtron nhiệt

Các nơtron nhiệt chuyển động trong trạng thái cân bằng nhiệt với các phân tử môi

trƣờng. Mật độ nơtron nhiệt phụ thuộc vào năng lƣợng nơtron theo quy luật Maxwell-

n(E)=

(1.26)

√

√

Boltzmann:

; k=8,61×10-5 eV/K là hằng số Boltmann và T là nhiệt độ Trong đó, N=∫ ( )

(

n(E)=

√

) 19

môi trƣờng. Do năng lƣợng E và vận tốc của nơtron liên hệ với nhau theo biểu thức E=mv2/2 nên biểu thức (1.26) có thể viết lại nhƣ sau: ) (1.27) (

Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải

là vận tốc có xác xuất lớn nhất. Theo phân bố (1.26), năng lƣợng có Với vT=√

. Tuy nhiên ngƣời ta coi năng

còn năng lƣợng trung bình là

xác suất lớn nhất

lƣợng nhiệt là năng lƣợng ứng với vận tốc có xác suất lớn nhất theo biểu thức (1.27). Năng lƣợng này bằng kT và đƣợc coi là thông số của phân bố Maxwell theo năng lƣợng. Ở nhiệt độ phòng thí nghiệm T = 2930K thì vT = 2200m/sec và năng lƣợng nơtron nhiệt bằng ET = 0.025eV [3].

Tuy nhiên, thực tế năng lƣợng trung bình của nơtron nhiệt lớn hơn một ít so với năng lƣợng trung bình của chuyển động nhiệt của các phân tử môi trƣờng. Điều đó có nghĩa rằng các nơtron thực tế không đạt đƣợc sự cân bằng nhiệt với môi trƣờng. Đó là do sự hấp thụ liên tục của nơtron trong môi trƣờng, sự hấp thụ càng mạnh khi vận tốc của nó càng thấp. 1.3.3. Cơ chế làm chậm nơtron

Khi tán xạ đàn hồi lên các hạt nhân chất làm chậm, nơtron truyền một phần năng lƣợng của mình cho các hạt nhân và mất dần vận tốc, nghĩa là đƣợc làm chậm. Quá trình làm chậm nơtron đóng vai trò quan trọng vì độ dày của chất làm chậm đƣợc sử dụng trong thí nghiệm [3].

v'

v1

V1

v

θ

q1

v'1

V'

V' Xét quá trình tán xạ đàn hồi của nơtron khối lƣợng 1, vận tốc v lên hạt nhân đứng yên có khối lƣợng A. Sau va chạm nơtron có vận tốc v' và hạt nhân có vận tốc V'. Trong hệ tâm quán tính (hình 1.3), nơtron và hạt nhân có vận tốc trƣớc va chạm là v1 và V1, sau va chạm là v1' và V1'.

Hình 1.3. Sơ đồ tán xạ đàn hồi của nơtron lên hạt nhân trong hệ tọa độ phòng thí

nghiệm (a) và hệ tọa độ tâm quán tính (b)

, do đó vận tốc nơtron trƣớc va chạm trong Vận tốc tâm quán tính là Vc =

hệ tâm quán tính là:

v. v1= v - Vc =

20

Do tổng động lƣợng trong hệ tâm quán tính bằng 0 nên:

Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải

v. Từ biểu thức bảo toàn năng lƣợng trong hệ tâm quán tính

và v1'=AV1'

v1 = AV1, từ đó V1 =

v

Ta có, v1'= v và V1' =

Các vận tốc nơtron trong hệ tọa độ phòng thí nghiệm và hệ tọa độ tâm quán tính

2Vc v'1 cosθ1

liên hệ với nhau theo biểu thức:

⃗ ⃗⃗⃗⃗ ⃗⃗⃗⃗⃗

hay: v'2= trong đó θ1 là góc bay của nơtron trong hệ tâm quán tính.

( ) ( )

Từ đó ta có tỷ số động năng nơtron sau va chạm so với trƣớc va chạm nhƣ sau:

( )

hay

cosθ1 (1.28)

ε =(

)2 (1.29)

Trong đó

Khi θ1=0, cosθ1= 1 thì

= 1, tức là nơtron không thay đổi năng lƣợng khi va

chạm. Hay độ mất năng lƣợng của nơtron bằng 0.

Khi θ1= π, cosθ1= -1 thì

= ε, tức là nơtron thay đổi năng lƣợng khi va chạm từ

E sang E'= εE. Độ mất năng lƣợng nơtron đạt cực đại và bằng E-E' = (1-ε) E.

Nhƣ vậy, sau khi va chạm đàn hồi, nơtron có năng lƣợng E' thỏa mãn điều kiện:

ε E ≤ E' ≤ E

21

* Tham số va chạm δ

Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải

Để biểu diễn độ mất năng lƣợng khi va chạm đàn hồi, ngƣời ta dùng tham số va

(1.30)

δ=

̅̅̅̅̅

chạm hay độ mất năng lƣợng logarit trung bình:

Ở đây, phần gạch ngang là ký hiệu việc lấy trung bình theo số các nơtron tham gia

tán xạ. Giả sử có N nơtron tán xạ tại điểm P trong hệ tâm quán tính và tán xạ đẳng

hƣớng (hình 1.4).

Khi đó số nơtron tán xạ trong khoảng góc θ1 đến θ2 là:

dN=2πN sinθ1 dθ1.

Theo định nghĩa của δ ta có:

∫

∫

ln

δ= dN = lnx dx, với x=

do đó: δ = 1 +

(1.31)

dS=2πsinq1dq1

dθ1

N nơtron

P

θ1

Hình 1.4. Sơ đồ tính δ

Với A >>1 công thức (1.38) sẽ có dạng gần đúng nhƣ sau:

δ =

(1.32)

δ-1=

(1.33)

+

+

Các biểu thức (1.32) - (1.33) cho thấy tham số làm chậm δ không phụ thuộc vào

năng lƣợng nơtron mà chỉ phụ thuộc vào đại lƣợng ε = ( )2 nghĩa là vào số khối

lƣợng của hạt nhân chất làm chậm.

* Lethargy

22

Lethargy là hàm phụ thuộc năng lƣợng E của nơtron theo biểu thức sau:

Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải

U(E)=ln (1.34)

E0 là năng lƣợng ban đầu của nơtron sinh ra E là năng lƣợng của nơtron sau khi đƣợc làm chậm

* Số va chạm S

Là số va chạm cần thiết để làm chậm nơtron từ năng lƣợng E1 đến năng lƣợng E2

(1.35)

là:

Nếu dùng khái niệm của lethargy ta đƣợc:

) (1.36)

= δ-1 ×(ln

-ln

S(E1, E2)= δ-1 ×ln

S (E1, E2) = δ-1 ln

Từ các công thức (1.30), (1.32), (1.33), (1.34) và (1.35) ta thấy rằng khi khối lƣợng

của các hạt nhân tăng thì δ giảm và do đó số va chạm cần thiết để chuyển từ nơtron

nhanh đến nơtron nhiệt tăng. Bởi vậy, ta thấy rằng các hạt nhân nhẹ có tác dụng làm

chậm tốt hơn hạt nhân nặng [3; tr41].

Trong thí nghiệm xác định tiết diện bắt nơtron nhiệt của 108Pd đã sử dụng chùm

nơtron đƣợc tạo ra trên máy gia tốc electron tuyến tính và đƣợc nhiệt hóa trong cột

≈ 18,2 (va chạm)

ST=S(E0, ET)= δ-1 ×ln

nƣớc cao 5 cm. Giả sử năng lƣợng của nơtron sinh ra là E0=2 MeV và đƣợc làm chậm đến nơtron nhiệt có năng lƣợng là ET=0.025 eV, thông số δ= 0.948 thì số va chạm cần thiết ST là:

Bảng 1.1. Các thông số đối với một số chất làm chậm

Chất làm δ ST δ Σs δ Σs/Σa chậm Mật độ γ (g/cm3) N 1024/cm3

1 0.0335 ~18.2 1.350 61 0.948 H2O

1.1 0.0331 31.8 0.188 5700 0.570 D2O

1.85 0.1236 86 0.155 125 0.209 Be

3 0.0728 105 0.120 170 0.173 BeO

1.6 0.0803 114 0.061 205 0.158 C

Tuy nhiên, để xét tính chất làm chậm của vật chất, cần tính đến tiết diện tán xạ và

23

hấp thụ nơtron. Các tính chất trên đƣợc thể hiện qua các đại lƣợng sau đây:

Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải

Khả năng làm chậm: δ Σs (1.37) Hệ số làm chậm: δ Σs/Σa (1.38) Trong đó, Σs = Nσs và Σa =Nσa là các tiết diện vĩ mô tán xạ và hấp thụ nơtron, N là mật độ các hạt nhân của chất làm chậm. Biểu thức (1.37) cho thấy khả năng làm chậm

càng lớn khi δ và Σs càng lớn, khi đó nơtron càng nhanh chóng đƣợc làm chậm. Mặt khác, vật chất càng ít hấp thụ nơtron, tức là Σa càng bé thì nơtron đƣợc làm chậm mà ít hấp thụ trong quá trình làm chậm. Do đó, hệ số làm chậm δ Σs/Σa đặc trƣng cho tính chất làm chậm của môi trƣờng. Đại lƣợng này càng lớn, chất làm chậm càng tốt.

Trong bảng 1.1 dẫn ra các giá trị δ Σs và δ Σs/Σa đối với một số chất làm chậm. Từ bảng này ta thấy rằng nƣớc nặng có hệ số làm chậm lớn nhất, đó là vật liệu làm chậm

tốt nhất. Tuy nhiên, do giá thành cao nên nƣớc nặng ít đƣợc sử dụng để làm chậm

nơtron một cách đại trà, mà chỉ sử dụng trong những trƣờng hợp cần thiết. Thực tế,

ngƣời ta hay sử dụng nƣớc (nƣớc thƣờng) để làm chậm nơtron, tuy nƣớc không có hệ

số làm chậm cao song giá thành rẻ, dễ sản xuất, dễ sử dụng và đồng thời đóng vai trò

tải nhiệt. Bởi vậy, nƣớc đƣợc sử dụng rộng rãi trong nhiều thí nghiệm vật lý nghiên

cứu sử dụng nơtron làm chậm cũng nhƣ lò phản ứng.

* Góc tán xạ trung bình của nơtron

Góc tán xạ trung bình của nơtron lên chất làm chậm đƣợc tính bởi công thức:

(1.39) ̅̅̅̅̅̅=

Với Hydro (A=1), xuất hiện sự tán xạ bất đẳng hƣớng về phía trƣớc rõ rệt vì

̅̅̅̅̅̅=0,666 và ̅=480 [3, tr51].

* Độ dài làm chậm

Độ dài làm chậm là độ dài quãng đƣờng mà nơtron đi đƣợc trong chất làm chậm để

năng lƣợng E0 ban đầu của nơtron giảm xuống năng lƣợng ET, ta gọi τT là tuổi nơtron nhiệt, thì đại lƣợng √ đƣợc gọi là độ dài làm chậm.

Đối với chất làm chậm là nƣớc, năng lƣợng E0= 2MeV, ET=0,025 eV, τT=27 cm2,

suy ra độ dài làm chậm sẽ là: √ [3, tr62]. 1.3.4. Tƣơng tác của nơtron với vật chất

Do nơtron không mang điện tích nên khi đi vào môi trƣờng vật chất, nơtron tƣơng

tác rất yếu với các electron. Tƣơng tác của nơtron chủ yếu với hạt nhân. Tƣơng tác

của nơtron với vật chất thông qua 2 quá trình là tán xạ và hấp thụ, trong đó bao gồm

24

các quá trình tán xạ đàn hồi, tán xạ không đàn hồi và các phản ứng hạt nhân.

Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải

Khi một hạt nơtron chuyển động tới và va chạm với một hạt nhân bia thì có sự trao

đổi động năng giữa chúng tuân theo định luật bảo toàn năng lƣợng và xung lƣợng.

Nếu thế năng của hệ không thay đổi, thì động năng sẽ đƣợc bảo toàn trong suốt quá

trình va chạm. Hiện tƣợng này đƣợc gọi là tán xạ đàn hồi.

Tán xạ là không đàn hồi khi nơtron tới tƣơng tác và bị bắt bởi hạt nhân bia sau đó

hạt nhân bia trở thành hạt nhân hợp phần hay trạng thái kích thích sau va chạm. Trong

suốt một quá trình va chạm không đàn hồi với 1 hạt nơtron bắn phá vào thì hạt nhân

bia sẽ thể hiện một vài hiện tƣợng nhƣ sau [13, tr3]:

1. Hạt nhân bia bị kích thích tới một mức năng lƣợng cao hơn. Sau đó nó trở về

trạng thái cơ bản bằng việc phát ra một hay nhiều photon.

2. Nơtron tới bị bắt và hình thành hạt nhân hợp phần. Do khối lƣợng của hạt nhân

hợp phần này nhỏ hơn tổng khối lƣợng của các hạt nhân ban đầu và hạt tới nên

photon hay còn gọi là tia gamma tức thời đƣợc phát ra với năng lƣợng chính bằng

tổng năng lƣợng liên kết của nơtron với động năng của nơtron tới. Đây chính là hiện

tƣợng bắt nơtron.

3. Nơtron tới bị bắt và các hạt sơ cấp khác đƣợc phát ra…đó là các phản ứng nhƣ

(n,p), (n,α), (n,n’), (n,2n)…

Phản ứng bắt nơtron

Khi hạt nhân hấp thụ (bắt) nơtron nhiệt (năng lƣợng 0.025 eV) sẽ tạo thành hạt

nhân hợp phần ở trạng thái kích thích. Năng lƣợng kích thích bằng tổng năng lƣợng

liên kết của nơtron và động năng của nơtron tới [1, tr2]:

E*= En + ∆E (1.40)

trong đó: E* : Năng lƣợng kích thích của hạt nhân hợp phần,

En : Động năng nơtron tới, ∆E : Năng lƣợng liên kết của nơtron với hạt nhân bia

Hạt nhân hợp phần có thể phát ra một hoặc vài tia gamma có năng lƣợng cao (~7-

8 MeV) để trở về trạng thái cơ bản nhƣ đƣợc mô tả trên hình 1.5. Các tia gamma này

đặc trƣng cho từng hạt nhân. Quá trình từ khi bắt nơtron tới khi phát ra tia gamma diễn ra trong khoảng thời gian rất ngắn (10-18- 10-15 giây) nên bức xạ gamma này

đƣợc gọi là bức xạ gamma tức thời.

Sau khi phát bức xạ gamma tức thời, hạt nhân hợp phần có thể trở thành hạt nhân

25

bền hoặc hạt nhân phóng xạ tiếp tục phân rã beta và phát ra các tia gamma trễ với chu

Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải

kì bán rã xác định đƣợc. Trong nhiều trƣờng hợp phƣơng pháp kích hoạt thƣờng đo

các tia gamma trễ.

Hình 1.5. Sơ đồ phân rã hạt nhân của phản ứng bắt nơtron

1.4. Tiết diện bắt nơtron nhiệt

1.4.1. Khái quát về tiết diện phản ứng

Nếu hạt nhân bia A có N hạt nhân/cm3, mỗi hạt có diện tích hiệu dụng là [13, tr4]: (cm2) σ=π

(1.41) Một chùm nơtron có thông lƣợng 𝜙(neutrons, cm-2.s-1) bắn phá vào hạt nhân thì số

va chạm có thể xảy ra là:

Số va chạm/cm3/s=𝜙σN(cm-3.s-1) (1.42)

Giả thiết rằng sự chồng chập về các diện tích hạt nhân là không đáng kể, bia phải

là một lá kim loại rất mỏng.

Công thức (1.42) chỉ ra rằng số va chạm tỷ lệ với thông lƣợng và số hạt nhân bia

trong 1cm3. Hằng số tỷ lệ () chính là tiết diện của phản ứng hạt nhân. Từ đây suy ra:

( ) ( ) ( )

(1.43) σcol(cm2)=

Tiết diện phản ứng hạt nhân có đơn vị là diện tích (cm2), có thứ nguyên là barn (b)

và 1b=10-24cm2.

1.4.2. Tiết diện bắt nơtron nhiệt

Nơtron nhiệt có vận tốc v0 trong phân bố Maxwellian tại nhiệt độ 200C là 2200

26

m/s hay có năng lƣợng là 0.025 eV.

Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải

a. Tiết diện phản ứng

Thực nghiệm cho thấy, đối với Z < 88 thì tất cả các phản ứng xảy ra với tiết diện

σ(n,γ) (trừ các trƣờng hợp đã đƣợc định trƣớc). Tốc độ phản ứng với thông lƣợng

nhiệt nhất định có thể đƣợc rút ra từ tiết diện σ0 tƣơng ứng với vận tốc v0 trong điều

kiện σ(v)~1/v. Một số tác giả khác định nghĩa tiết diện phản ứng là tổng của tất cả các

tiết diện của các tƣơng tác, trừ tán xạ đàn hồi [13].

Tiết diện hấp thụ, σabs là tiết diện phản ứng đặc trƣng đƣợc đo bằng cách quan sát

chính phản ứng đó khi mà nơtron bị hấp thụ. Phƣơng pháp chung đƣợc sử dụng trong

việc tính tiết diện này đã đƣợc đề xuất bởi Hughes: Dao động chồng chập, sự chênh

lệch σT - ̅ , một số phƣơng pháp ngoại suy. Đối với phƣơng pháp kích hoạt, tiết diện

hấp thụ là đại lƣợng rất quan trọng để tính toán các hiệu ứng che chắn nơtron.

Tiết diện kích hoạt σact, chủ yếu đối với nơtron nhiệt là σ(n,γ), hoặc là σ(n,p),

σ(n,α), σ(n f)…đƣợc xác định thông qua hoạt độ phóng xạ của hạt nhân sản phẩm.

Trong phƣơng pháp kích hoạt, từ giá trị của σact có thể tính toán đƣợc hoạt độ tạo ra

bởi các phản ứng hạt nhân cho trƣớc.

b. Tiết diện tán xạ

Tiết diện tán xạ thƣờng là không thay đổi trong vùng năng lƣợng nhiệt. Chúng đặc

biệt quan trọng cho các hạt nhân nhẹ hoặc tại các nơtron năng lƣợng cao hơn.

Về mặt vật lý, có thể chia ra làm một số loại tán xạ, tƣơng ứng với tiết diện: tiết

diện tán xạ liên kết (σcoh), tiết diện nguyên tử tự do (σfa), tiết diện tán xạ trung bình

( ̅ ), tiết diện tán xạ vi phân (dσ/dΩ) đối với tán xạ ở 1 góc khối cho trƣớc(φ, θ) [13].

c. Tiết diện toàn phần σT

Tiết diện toàn phần bao gồm cả tiết diện tán xạ và tiết diện hấp thụ [13,3,4]:

(1.44) σT= σabs+ ̅

Khi nơtron tƣơng tác với mẫu thì một phần nơtron sẽ bị mất đi do tán xạ hay

hấp thụ. Trong rất nhiều trƣờng hợp, hạt nhân phóng xạ đƣợc hình thành do hấp thụ.

Nếu phản ứng chỉ cho 1 đồng vị phóng xạ thì σact = σabs (1.45)

Trong trƣờng hợp nguyên tố có nhiều đồng vị thì σabs không đƣợc xác định bởi các

đồng vị tự nhiên riêng lẻ mà tuân theo công thức sau [31]:

27

(1.46)

Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải

Với θ là độ phổ cập đồng vị.

̅̅̅̅̅̅ < σabs (1.47)

Nếu nơtron bị bắt bởi các đồng vị bền thì Nơtron nhiệt thƣờng bị hấp thụ hoàn toàn bởi 113Cd, hình thành 114Cd trơ từ

(1.48) ̅̅̅̅̅̅ < σabs phản ứng (n,γ). Vì thế mà

d. Tiết diện vĩ mô Σ

Tất cả các tiết diện đƣợc định nghĩa ở trên gọi là các tiết diện vi mô khi ta đề

cập tới các hạt nhân riêng lẻ.

Tiết diện vĩ mô đƣợc định nghĩa nhƣ sau [13,3,4]:

trong đó: ρ là mật độ khối lƣợng (g.cm-3)

Σ=σN=σ (1.49)

A là số khối của nguyên tử

NA là số Avogadro N là số nguyên tử trên cm3 Σ là tiết diện vĩ mô (cm-1)

Tiết diện hấp thụ hay tán xạ vĩ mô cũng có thể đƣợc tính bằng công thức sau:

(1.50) Σ= ΣiσiNi

e. Các thông số cộng hưởng

Một số tài liệu đã cho các bảng liệt kê về các thông số cộng hƣởng và đƣờng

biểu diễn tiết diện nơtron. Thực vậy, tiết diện σ phụ thuộc vào năng lƣợng và hiện

tƣợng cộng hƣởng có thể xảy ra tại một giá trị năng lƣợng nhất định. Số liệu cho

trong các bảng bao gồm: Năng lƣợng cộng hƣởng E0(Eγ,Tγ), độ rộng mức toàn phần Г

và các độ rộng mức Гα, Гβ, Гγ, Гn, Гf...

Đối với các hạt nhân nặng, cộng hƣởng hầu nhƣ là từ phản ứng (n,γ). Tuy

nhiên đối với các hạt nhân nhẹ, cộng hƣởng chủ yếu là do tán xạ và đôi khi là từ phản

ứng (n,α) hoặc (n,p).

f. Tiết diện bắt nơtron nhiệt

Tiết diện bắt nơtron thƣờng đƣợc chia làm 3 vùng (hình 1.6):

Vùng năng lƣợng thấp, đối với hầu hết các hạt nhân, tiết diện bắt phát xạ phụ

28

thuộc vào √ . Do tốc độ của nơtron tỷ lệ với √ , có thể rút ra tiết diện bắt

Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải

nơtron nhiệt phụ thuộc vào 1/v trong đó v là vận tốc của nơtron tới. Tiết diện phản

ứng bắt nơtron tại năng lƣợng nhiệt (0.025 eV) có xác xuất lớn nhất.

Vùng năng lƣợng trên vùng 1/v đƣợc gọi là vùng cộng hƣởng, tiết diện bắt

nơtron của cộng hƣởng riêng biệt trong vùng này có thể đƣợc biểu diễn theo công

thức công thức Breit- Wigner:

(1.51)

trong đó E là năng lƣợng nơtron, Er là năng lƣợng cộng hƣởng, n là bƣớc sóng của

nơtron, n ,  là độ rộng riêng phần đối với nơtron và bức xạ gamma,  = n +; 

, trong đó En là năng lƣợng nơtron

√

là bƣớc sóng của nơtron:

(MeV); g là hệ số thống kê, là thƣớc đo xác xuất tạo thành trạng thái hợp phần.

Các nơtron tới có năng lƣợng trên nhiệt làm cho hạt nhân bia đạt đến các trạng

thái cộng hƣởng và cuối cùng phân rã về trạng thái cơ bản. Tổng của tất cả các cộng

hƣởng này đƣợc gọi là tích phân cộng hƣởng I. Đoạn đầu của các cộng hƣởng này

đƣợc tạo bởi các nơtron có năng lƣợng thấp hơn đóng góp vào tiết diện nơtron nhiệt

. Các cộng hƣởng ở vùng sau các cộng hƣởng riêng biệt thƣờng chồng chập nhau

rất phức tạp và khó có thể xác định đƣợc một cách riêng lẻ. Do đó ngƣời ta thƣờng

xác định bằng giá trị tích phân cộng hƣởng I. Ở vùng năng lƣợng nhiệt, tiết diện tỉ lệ

nghịch với vận tốc có thể đƣợc rút ra từ công thức Breit- Wigner (1.51).

Vùng thứ ba, tiết diện bắt nơtron giảm rất nhanh theo năng lƣợng của nơtron.

Hình 1.5 biểu diễn tiết diện bắt nơtron nhƣ là một hàm của năng lƣợng. Hình

vẽ có thể chia làm 3 vùng tƣơng ứng với dải năng lƣợng của nơtron nhiệt, nơtron trên

29

nhiệt và nơtron nhanh.

Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải

30

Hình 1.6. Sự phụ thuộc của tiết diện bắt nơtron vào năng lƣợng

Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải

CHƢƠNG 2: THỰC NGHIỆM XÁC ĐỊNH TIẾT DIỆN BẮT NƠTRON NHIỆT CỦA PHẢN ỨNG 108Pd(n,)109Pd

2.1. Nguồn nơtron ung tr n má gia tốc electron tu ến tính năng lƣợng 1 MeV

Nơtron đƣợc sử dụng trong nghiên cứu này đƣợc tạo ra trên máy gia tốc

electron tuyến tính (linac) phát ra theo chế độ xung và đƣợc nhiệt hóa bằng nƣớc.

Nguyên tắc tạo ra chùm nơtron từ các máy gia tốc điện tử nhƣ sau: trƣớc hết,

chùm electron đã đƣợc gia tốc bắn vào một bia kim loại nặng hay còn gọi là bia hãm

đƣợc làm bằng Ta hoặc W có nhiệt độ nóng chảy cao để tạo ra bức xạ hãm. Sau khi

đƣợc sinh ra, bức xạ hãm gây phản ứng quang hạt nhân (,xn) với chính các hạt nhân

bia để phát ra nơtron.

Các phản ứng quang hạt nhân là phản ứng ngƣỡng, vì vậy chỉ những photon có

năng lƣợng lớn hơn hơn ngƣỡng mới có thể gây ra phản ứng. Đối với các hạt nhân

nặng, phản ứng (,n) đóng vai trò chính trong vùng cộng hƣởng khổng lồ. Phần lớn

các nơtron sinh ra theo cơ chế bay hơi, có năng lƣợng thấp và phân bố gần nhƣ đẳng

hƣớng. Một tỷ lệ nhỏ và trong đó chủ yếu là các nơtron năng lƣợng cao đƣợc tạo ra

do tƣơng tác trực tiếp của electron và photon với các hạt nhân của bia hãm. Tiết diện

tƣơng tác của electron với hạt nhân nhỏ hơn 1/137 lần so với tƣơng tác của photon

với hạt nhân nên chỉ đóng vai trò thứ yếu.

Các photon hãm trực tiếp gây phản ứng quang hạt nhân với các hạt nhân của

bia hãm hoặc các hạt nhân của bia thứ cấp đƣợc đặt phía sau bia hãm sinh ra nơtron.

Các vật liệu nặng, số Z lớn có năng lƣợng liên kết nơtron thấp và mật độ cao nên cho

suất lƣợng phát nơtron lớn. Riêng trƣờng hợp của Be và D, mặc dù số Z nhỏ nhƣng

năng lƣợng liên kết nơtron của chúng thấp một cách bất thƣờng và năng lƣợng

ngƣỡng của các phản ứng (,n) thấp (1,67 MeV đối với Be và 2,22 MeV đối với D),

nên cũng thƣờng đƣợc sử dụng làm bia để tạo ra nguồn quang nơtron.

Năng lƣợng của nơtron sinh ra từ các phản ứng quang hạt nhân (quang nơtron)

phụ thuộc chủ yếu vào năng lƣợng của bức xạ hãm và số khối của hạt nhân bia. F.

Jallu đã đƣa ra biểu thức tính gần đúng năng lƣợng của nơtron (En) đối với các

electron có động năng trong khoảng từ 5  25 MeV nhƣ sau [16]:

31

(2.1)

Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải

Trong đó: k là năng lƣợng của photon (MeV), A là số khối của bia, Es(,n) là năng

lƣợng ngƣỡng của phản ứng (MeV), q là góc phát xạ của các nơtron so với trục của

chùm electron (độ).

Từ biểu thức 2.1 ta thấy năng lƣợng của nơtron thay đổi chậm theo góc phát xạ, đặc

biệt là với các nguyên tố nặng.

Suất lƣợng phát nơtron (n/s) có thể biểu diễn bằng công thức 2.2 dƣới đây [16]:

(2.2)

Trong đó M, , và t là khối lƣợng nguyên tử, mật độ và bề dày của bia, N0 là số

Avogadro, e là thông lƣợng chùm electron tới (electron/s), T là tiết diện toàn phần

bao gồm tổng tiết diện của tất cả các quá trình dẫn tới phát xạ nơtron.

Nguồn nơtron xung sử dụng trong nghiên cứu này đƣợc tạo ra trên máy gia tốc

electron tuyến tính có năng lƣợng cực đại 100 MeV đặt tại Trung tâm gia tốc

Pohang, Hàn Quốc .

Nguyên lý chung của máy gia tốc electron tuyến tính là các electron đƣợc gia

tốc bởi điện trƣờng tần số cao đặt tại các trạm trên ống gia tốc. Độ dài của các phần

ống gia tốc liên tiếp đƣợc điều chỉnh tăng dần theo tốc độ của hạt và đảm bảo sự phù

hợp giữa pha của sóng điện từ và tốc độ hạt. Các electron đƣợc tạo ra dƣới dạng xung

từ các súng bắn điện tử (RF-gun). Pha của các tín hiệu ở mỗi trạm đƣợc điều chỉnh

sao cho các electron có thể liên tục nhận đƣợc năng lƣợng từ sóng chuyển động và nó

đạt tới vị trí đỉnh của sóng ở điểm cuối của những ống dẫn sóng, nhƣ vậy các electron

liên tục đƣợc gia tốc. Việc hội tụ dòng electron đƣợc thực hiện bởi từ trƣờng đƣợc tạo

ra từ các nam châm điện bên ngoài ống dẫn sóng. Các electron chuyển động theo một

đƣờng thẳng.

(xem hình 2.1), có sơ đồ nguyên lý cấu tạo nhƣ trên hình 2.2.

32

Máy gia tốc electron tuyến tính 100 MeV tại Trung tâm Gia tốc Pohang, Hàn quốc

Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải

9

4

6

5

3

7

8

2 3

1

Hình 2.1. Máy gia tốc electron tuyến tính 100 MeV tại Pohang, Hàn Quốc

Hình 2.2. Sơ đồ nguyên lý cấu tạo của máy gia tốc tuyến tính 100 MeV

1: Nguồn phát electron; 6: Bộ ba nam châm tứ cực ;

2: Nam châm alpha; 7: Nam châm phân tích dòng;

3: Cặp đôi nam châm tứ cực ; 8: Nam châm điều tiêu;

4: Ống gia tốc thứ nhất; 9: Bia Ta.

5: Ống gia tốc thứ hai;

Các bộ phận chính của máy gia tốc bao gồm: nguồn phát electron (RF-gun), một

nam châm alpha, hai cặp nam châm tứ cực (quadrupole doublet), hai đoạn ống gia

tốc, một bộ ba nam châm tứ cực (quadrupole triplet), một nam châm phân tích dòng

(beam analyzing magnet), một nam châm điều tiêu (focusing magnet), một bộ phát

sóng cao tần và cung cấp năng lƣợng (klytron)… Toàn bộ máy gia tốc dài 15 mét.

Máy gia tốc electron tuyến tính 100 MeV tại trung tâm gia tốc Pohang có thể gia

tốc chùm electron năng lƣợng từ 40 MeV tới 100 MeV, với dòng electron 100 mA, độ

rộng xung 1 4 s, tần số của xung 1015 Hz. Bán kính của chùm electron tại vị trí

33

monito dòng trƣớc bia là 20 mm.

Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải

Bia hãm chùm electron đồng thời cũng là bia để tạo ra chùm nơtron là Ta kim loại,

bao gồm 10 tấm Ta có đƣờng kính 4.9 cm, dày 7.4 cm, giữa các tấm Ta là lớp nƣớc

dày 0.15 cm. Bia Ta đƣợc bọc trong ống làm bằng Titanium. Theo các tính toán bằng

phƣơng pháp Monte-Carlo với chƣơng trình EGS4, ở chế độ làm việc với năng lƣợng electron 40 MeV, dòng 40 mA, suất lƣợng nơtron đạt đƣợc là 21012 n.sec-1.kW-1.

Cơ chế sinh ra nơtron trên máy gia tốc electron tuyến tính có thể tóm tắt nhƣ sau:

Khi chùm electron xung đã đƣợc gia tốc bắn vào bia Ta nó sẽ bị mất năng lƣợng do

hai quá trình chính là ion hóa do va chạm và phát bức xạ hãm. Sự phát bức xạ hãm là

kết quả của quá trình tƣơng tác giữa chùm electron với trƣờng Coulomb của các hạt

nhân bia. Các photon hãm đƣợc sinh ra lại trực tiếp tƣơng tác với các hạt nhân của bia

Ta để gây ra phản ứng quang hạt nhân (,xn) và sinh ra nơtron xung.

Để nhiệt hóa nơtron, bia Ta đƣợc đặt ở chính giữa một bể nƣớc hình trụ, chứa nƣớc

tinh khiết, đƣợc làm bằng nhôm (Al) có bề dầy 0.5 cm, đƣờng kính 30 cm và cao 30

cm (hình 2.3) [20, tr8].

Hình 2.3.Cấu tạo của bia Ta và hệ làm chậm nơtron

Các nghiên cứu chi tiết về nguồn nơtron xung trên máy gia tốc electron cho biết

nơtron đƣợc sinh ra từ phản ứng quang hạt ( ) có tiết diện lớn nhất trong vùng

năng lƣợng cộng hƣởng lƣỡng cực khổng lồ, từ 7 MeV tới 20 MeV. Phần lớn nơtron

đƣợc sinh ra trong vùng năng lƣợng này diễn ra theo cơ chế bay hơi và chỉ một phần

nhỏ là theo cơ chế phản ứng trực tiếp, chủ yếu xảy ra với các photon năng lƣợng cao

34

hơn. Nơtron đƣợc sinh ra theo cơ chế bay hơi có dạng phân bố Maxellian:

Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải

)

exp (

N(E) =

Trong đó là nhiệt độ hạt nhân.

Phổ năng lƣợng nơtron đƣợc sinh ra ở bện trong của bia Ta (nhƣ đã mô tả trên hình

2.3) khi có và không có nƣớc làm mát đã đƣợc nghiên cứu và kết quả đƣợc chỉ ra trên

hình 2.4. Từ hình 2.4 nhận thấy nơtron năng lƣợng cao đã đƣợc làm chậm bằng nƣớc

làm mát ở ngay bên trong của bia Ta. Do đó, phổ nơtron của bia Ta đƣợc làm mát

bằng nƣớc dịch chuyển về vùng năng lƣợng thấp so với trƣờng hợp không làm mát

bằng nƣớc. Nghiên cứu thực nghiệm cho biết thông lƣợng nơtron nhiệt đo tại bề mặt

bể nƣớc làm chậm đạt giá trị cực đại ở mực nƣớc cao 5 cm tính từ bề mặt của bia Ta.

Trong nghiên cứu này nơtron cũng đƣợc nhiệt hóa với bề dày nƣớc 5 cm.

Hình 2.4. Phân bố năng lượng nơtron đối với bia Ta có và không đượclàm mát

bằng nước, và so sánh với phân bố Maxwellian tại nhiệt độ hạt nhân = 0.45 MeV

2.2. Thí nghiệm ác định tiết diện phản ứng 108Pd(n,)109Pd

2.2.1. Chuẩn bị mẫu nghi n cứu

Để tiến hành nghiên cứu thực hiện xác định tiết diện bắt nơtron nhiệt của phản

ứng hạt nhân 108Pd(n,)109Pd cần sử dụng 3 loại mẫu, bao gồm: mẫu nghiên cứu (Pd),

mẫu chuẩn (Au), và mẫu dùng để xác định thông lƣợng của nơtron tại các vị trí chiếu

mẫu và mẫu chuẩn hay còn gọi là monito thông lƣợng nơtron (In).

Trong nghiên cứu phản ứng hạt nhân sử dụng phƣơng pháp kích hoạt phóng xạ

thì chất lƣợng của các mẫu thực nghiệm liên quan tới độ tinh khiết (độ sạch), độ

35

chính xác của hàm lƣợng nguyên tố hoặc đồng vị, kích thƣớc và trạng thái mẫu có vị

Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải

trí rất quan trọng. Chất lƣợng của mẫu và mẫu chuẩn ảnh hƣởng trực tiếp tới kết quả

đo hoạt độ phóng xạ, chất lƣợng của monito ảnh hƣởng trực tiếp tới việc xác định

thông lƣợng của nơtron và những yếu tố này có liên quan trực tiếp tới kết quả xác

định tiết diện của phản ứng hạt nhân 108Pd(n,)109Pd. Trong nghiên cứu này cả 3 loại mẫu 108Pd, 197Au, và 115In đều ở dạng lá kim loại, có độ sạch và hàm lƣợng đồng vị

cao. Các mẫu đƣợc chế tạo có kích thƣớc/đƣờng kính, độ dày, khối lƣợng và độ tinh

khiết đƣợc liệt kê trong bảng 2.1.

Bảng 2.1. Đặc trưng của các mẫu Pd, Au và In

Mẫu Kích thƣớc/ Bề dày (mm) Khối lƣợng (g)

Độ tinh khiết (%) đƣờng kính mẫu

Pd1 0.1653 99.9 0.05 1717 mm2

Pd2 0.1669 99.9 0.05 1717 mm2

Au11 0.1653 99.95 0.03 1717 mm2

Au13 0.1803 99.95 0.03 1717 mm2

In11 0.0509 99.95 0.05 =12 mm

In12 0.0483 99.95 0.05 =12 mm

In51 0.0509 99.95 0.05 =12 mm

In53 0.0521 99.95 0.05 =12 mm

In72 0.0520 99.95 0.05 =12 mm

In73 0.0508 99.95 0.05 =12 mm

2.2.2. Kích hoạt mẫu

Nhƣ đã trình bày ở các phần trên, sau khi kích hoạt cần xác định hoạt độ phóng

xạ của tất cả các mẫu. Do đó không những cần đo hoạt độ gamma của các mẫu mà

còn phải xác định cả thông lƣợng của nơtron chiếu trên từng mẫu. Chính vì vậy trong

thí nghiệm này đã chọn giải pháp:

(1) chiếu đồng thời mẫu nghiên cứu Pd (gồm Pd1, Pd2), mẫu chuẩn Au (gồm

Au11, Au13) và các mẫu In sử dụng để monitơ thông lƣợng nơtron (gồm In73; In72;

36

In51; In53; In11 và In12), và

Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải

(2) đặt monitơ In xen kẽ các mẫu và mẫu chuẩn nhƣ trên hình 2.5, trên cơ sở đó có

thể ngoại suy ra thông lƣợng/hoạt độ nơtron tại vị trí của các mẫu Pd và Au căn cứ

vào thông lƣợng/hoạt độ của các mẫu In.

Nhƣ đã biết, phản ứng bắt nơtron (n, ) xảy ra đồng thời với nơtron nhiệt và

nơtron trên nhiệt, do đó để xác định tiết diện bắt nơtron nhiệt sử dụng phƣơng pháp

tƣơng đối cần kích hoạt đồng thời 2 mẫu nghiên cứu (Pd1 và Pd2) và 2 mẫu chuẩn

(Au11 và Au13), trong đó một mẫu đƣợc chiếu trực tiếp trong trƣờng nơtron (mẫu

trần) và mẫu thứ hai đƣợc bọc bằng lá Cadmium dày 0.5 mm và chiếu đồng thời. Các

mẫu kích hoạt đƣợc đặt ở phía trên bể nƣớc làm chậm nơtron nhƣ trên hình 2.6. Chế

độ kích hoạt mẫu đƣợc cho trong bảng 2.2.

5 cm

Hình 2.5. Sơ đồ sắp xếp vị trí mẫu

Water Moderator

Bia Ta

7.4 cm

12 cm

15 cm

37

Hình 2.6. ố trí thí nghiệm kích hoạt mẫu trên mặt hệ làm chậm nơtron ằng nước

Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải

Bảng 2.2. Chế độ kích hoạt mẫu

Năng lƣợng Thời gian Dòng Độ rộng Tốc độ lặp chùm electron chiếu electron xung

55 MeV 160 phút 65 mA 2 µs 15 Hz

2.2.3. Đo hoạt độ phóng ạ của các mẫu sau khi kích hoạt

Hoạt độ phóng xạ của các mẫu tạo thành sau khi chiếu đƣợc đo trên hệ phổ kế

gamma sử dụng detector bán dẫn Gecmani siêu tinh khiết (HPGe).

Detector HPGe có đƣờng kính 59.2 mm, dày 30 mm đƣợc ghép nối với máy tính

và hệ phân tích biên độ nhiều kênh để xác định diện tích đỉnh phổ của các tia gamma

thông qua chƣơng trình Gamma vision 5.10 (EG&G, ORTEC). Độ phân giải năng lƣợng của detector là 1.8 keV tại đỉnh có năng lƣợng 1332.5 keV của 60Co. Hiệu suất

ghi tuyệt đối của đỉnh quang điện và hiệu suất toàn phần của Detector HPGe đã đƣợc

xác định bằng thực nghiệm, sử dụng các nguồn chuẩn gamma. Việc ghi nhận và xử lý

phổ gamma thông qua phần mềm Gamma vision. (Hình P.2, P.3, P.4 phụ lục).

Hiện nay việc ghi nhận phổ gamma chủ yếu sử dụng các hệ phổ kế gamma đa

kênh, bao gồm: detector bán dẫn gecmani siêu tinh khiết HPGe, các hệ điện tử nhƣ

tiền khuếch đại, khuếch đại phổ kế, bộ biến đổi tƣơng tự số (ADC), máy phân tích

biên độ nhiều kênh (MCA), nguồn nuôi cao áp,… Ngoài ra còn có thể có các bộ phận

khác nhƣ máy phát xung chuẩn hoặc bộ loại trừ chồng chập xung để hiệu chỉnh các

hiệu ứng gây mất số đếm trong trƣờng hợp tốc độ đếm lớn,… Hệ phổ kế đƣợc ghép

nối với máy tính, việc ghi nhận và xử lý phổ đƣợc thực hiện bằng các phần mềm

chuyên dụng (hình 2.7).

Phổ kế gamma đa kênh có ƣu điểm hơn hẳn so với máy đếm đơn kênh. Nó không

chỉ đơn thuần đếm số hạt bay đến detector mà còn phân biệt chúng theo năng lƣợng.

Vì sản phẩm sau phản ứng gồm nhiều đồng vị khác nhau, phát ra các bức xạ gamma

có năng lƣợng khác nhau, do đó việc sử dụng phổ kế gamma đa kênh giúp nhận diện

1

3

5

6

7

4

2

đƣợc đồng thời các đồng vị tạo thành và xác định đƣợc suất lƣợng của chúng.

38

Hình 2.7. Sơ đồ hệ ph kế gamma

Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải

1: Detector HPGe; 4: Máy phát xung chuẩn; 7: Máy tính;

2: Nguồn nuôi cao áp; 5: Khuếch đại tuyến tính;

3: Tiền khuếch đại; 6: Máy phân tích biên độ nhiều kênh;

Trong nghiên cứu này, sau khi kích hoạt đã tiến hành đo hoạt độ của các mẫu In trƣớc vì đồng vị 116In có thời gian bán rã ngắn hơn nhiều so với 109Pd và 198Au. Thời

gian thực hiện các phép đo có thể thay đổi, phụ thuộc vào thống kê của đỉnh phổ

gamma cần quan tâm. Để giảm thiểu tới mức thấp nhất các sai số gây ra do quá trình

chồng chập hay cộng đỉnh, trong từng phép đo mẫu sẽ đƣợc đặt ở vị trí thích hợp

trong khoảng cách từ 1 cm cho tới 10 cm tính từ bề mặt detector. Trong các phép đo,

thời gian chết đƣợc hạn chế dƣới 3 %. Trong thí nghiệm, mỗi mẫu đều đƣợc đo nhiều

phổ gamma với thời gian đo và thời gian phân rã khác nhau phục vụ cho việc tính

toán và kiểm tra chéo.

2.2.4. Phân tích phổ gamma

Phổ gamma bao gồm một số đỉnh hấp thụ toàn phần hay còn gọi là đỉnh hấp thụ

quang điện của của các tia gamma, các đỉnh tán xạ và đỉnh chồng chập,..nằm trên một

nền Compton liên tục. Mục đích chính của việc phân tích phổ gamma là xác định

năng lƣợng và diện tích của các đỉnh phổ hấp thụ quang điện làm cơ sở cho việc nhận

diện nguyên tố và xác định hoạt độ phóng xạ. Trong thực nghiệm, năng lƣợng của

bức xạ gamma ứng với các đỉnh hấp thụ toàn phần có thể xác định dựa vào hàm

chuẩn năng lƣợng đƣợc xây dựng từ các nguồn chuẩn gamma. Hoạt độ phóng xạ

đƣợc xác định dựa trên diện tích của các đỉnh phổ và hiệu suất ghi của detector. Có

hai phƣơng pháp chính để xác định diện tích đỉnh hấp thụ toàn phần phổ bức xạ

gamma mà thiết bị ghi nhận đƣợc là phƣơng pháp số và phƣơng pháp làm khớp.

Trong phƣơng pháp làm khớp, diện tích đỉnh phổ gamma thƣờng đƣợc xác định

bằng việc làm khớp các số liệu đo đƣợc với một hàm giải tích thích hợp và tích phân

hàm đó để tính diện tích đỉnh. Hàm này sẽ chứa các tham số tự do và chúng đƣợc tìm

bằng thuật toán làm khớp bình phƣơng tối thiểu phi tuyến. Thông thƣờng chọn dạng

hàm Gauss để mô tả đỉnh hấp thụ toàn phần.

Với một phổ lý tƣởng đỉnh hấp thụ toàn phần có thể đƣợc biểu diễn một cách chính

39

xác bởi hàm Gauss [8]:

Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải

(2.3)

trong đó Y là biên độ, X là vị trí tâm,  là độ lệch chuẩn của hàm Gauss (FWHM 

2.35).

Trong thực tế đỉnh có thể có đuôi chủ yếu ở phía năng lƣợng thấp của đỉnh, đặc

biệt là khi tốc độ đếm lớn. Do đó hầu hết các hàm đều bao gồm phần chính có dạng

Gauss cộng thêm số hạng hiệu chỉnh tính đến phần đuôi của đỉnh. Ngƣời ta thƣờng sử

dụng hàm e mũ trừ cho phần đuôi của đỉnh phổ. Các hàm biểu diễn dạng của phông

thƣờng đƣợc xây dựng với hai phần: phần thứ nhất thƣờng là một đa thức bậc nhất

mô tả phần phông bên trái năng lƣợng cao của đỉnh và nằm dƣới toàn bộ vùng đỉnh;

phần thứ hai là một hàm mô tả sự tăng dần xấp xỉ bƣớc đối với bên năng lƣợng thấp

của đỉnh. Phông nằm dƣới chân đỉnh thƣờng đƣợc mô tả bằng một đa thức bậc hai.

Đối với trƣờng hợp cần phân tích các đỉnh chập, ngƣời ta thƣờng dùng hàm khớp

là tổng của các hàm với các giá trị khác nhau của các tham số. Ví dụ với trƣờng hợp

đỉnh chập đôi có dạng hai hàm Gauss đơn giản:

(2.4)

trong đó Y1, Y2 là biên độ, X1, X2 là vị trí tâm của hai đỉnh phổ. Hiện nay, việc phân tích phổ thƣờng đƣợc thực hiện với sự trợ giúp của các

chƣơng trình máy tính. Phân tích phổ sử dụng các chƣơng trình máy tính có tốc độ xử

lý nhanh, có thể nhận biết và xử lý hầu hết các đỉnh với chất lƣợng tốt. Các số liệu thu

đƣợc cho biết đầy đủ thông tin về phổ gamma bao gồm vị trí, năng lƣợng, diện tích,

độ phân giải của các đỉnh gamma, số đếm phông cùng với các sai số phân tích, ngoài

ra còn có các thông tin về thời gian đo, thời gian chết, các tham số chuẩn năng lƣợng,

chuẩn hiệu suất ghi,… Tuy nhiên trong nhiều trƣờng hợp, ngƣời sử dụng vẫn cần phải

có những can thiệp trực tiếp để phát hiện ra những bất thƣờng của phổ, quyết định

những phổ hoặc những đỉnh phổ cần xử lý, đối với những đỉnh chập cần phải có

những xử lý đặc biệt,… Nhƣ vậy, cần linh hoạt và lựa chọn chƣơng trình thích hợp

40

với các yêu cầu đặt ra trong việc ghi nhận và phân tích phổ gamma.

Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải

2.2.5. Xác định hiệu suất ghi của detector

Hiệu suất ghi đỉnh quang điện của một hệ phổ kế gamma là một thông số rất quan

trọng trong tính toán và phân tích số liệu thực nghiệm. Hiệu suất ghi đỉnh quang điện

đƣợc định nghĩa nhƣ sau:

(2.5)

trong đó n(E) là tốc độ đếm của đỉnh quang điện có năng lƣợng E, R(E) là tốc độ

phát xạ gamma có năng lƣợng E từ nguồn.

Có thể xác định hiệu suất ghi của detector bằng tính toán lý thuyết hoặc đo đạc

thực nghiệm. Thông thƣờng ngƣời ta sử dụng phƣơng pháp thực nghiệm để xác định

hiệu suất ghi của detector. Bằng phƣơng pháp thực nghiệm thì hiệu suất ghi tuyệt đối

của detector đƣợc xác định theo biểu thức dƣới đây :

(2.6)

trong đó N là diện tích đỉnh năng lƣợng E, A là hoạt độ phóng xạ của nguồn phát

tia gamma, I là xác suất phát tia gamma, còn tm là thời gian đo tính bằng giây.

Mục đích của việc xác định hiệu suất ghi là thiết lập công thức tính bán thực

nghiệm mô tả đƣờng cong hiệu suất trên toàn bộ vùng năng lƣợng mà chúng ta quan

tâm, bằng cách làm khớp các kết quả thực nghiệm với một hàm toán học thích hợp.

Với detector bán dẫn Gecmani siêu tinh khiết HPGe trong dải năng lƣợng ghi nhận từ

50 keV tới 2500 keV ngƣời ta thƣờng sử dụng hàm khớp có dạng sau :

(2.7)

Trong đó  là hiệu suất ghi của detector,

E là năng lƣợng tia gamma,

E0  1 keV, an là các hệ số làm khớp

Hiệu suất ghi của detector đối với các tia gamma có năng lƣợng khác nhau đƣợc

xác định bằng việc sử dụng các nguồn chuẩn tại PNL - PAL nhƣ Cadmium-

41

109(1µCi), Cesium-137(1µCi), Cobalt-57(1µCi), Cobalt-60(1µCi), Manganese-

Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải

54(1µCi), Sodium-22 1µCi), Europium-152(1.08µCi), Barium-133(1.09 µCi). Với các tia gamma phát ra từ các nguồn chuẩn cụ thể nhƣ 152Eu (121.78 keV, 244.69 keV,

344.28 keV, 411.12 keV, 443.96 keV, 778. 90 keV, 867.38 keV, 964.08 keV, 1085.87 keV, 1112.07 keV, 1408.01 keV), 133Ba (0.081 MeV, 0.276 MeV, 0.303 MeV, 0.356 MeV, 0.384 MeV), 109Cd (0.088 MeV), 137Cs (0.662 MeV), 57Co (0.122 MeV), 60Co (1.173 MeV, 1.333 MeV), 54Mn (0.835 MeV), 22Na (0.511 MeV, 1.275 MeV)... Các

giá trị hiệu suất ghi của detector đối với năng lƣợng tia gamma của nguồn chuẩn đƣợc

tính toán, chuẩn hóa và cung cấp bởi Trung tâm Vật lý hạt nhân, Viện Vật lý, Viện

Hàn lâm Khoa học và Công nghệ Việt Nam.

Hình 2.8 biểu diễn hiệu suất ghi của detector bán dẫn HPGe (ORTEC) tại các vị trí

đặt mẫu cách detector d1  1 cm, d2=2 cm, d3=3cm, d5  5 cm. Các số liệu hiệu suất

ghi tại các điểm năng lƣợng cụ thể đƣợc nội suy từ đƣờng cong làm khớp sử dụng

công thức (2.7). Các giá trị của hệ số làm khớp đƣợc liệt kê trong bảng 2.3. Chất lƣợng khớp đƣợc đánh giá bởi hệ số 2 ≥ 0.98.

a0

a1

a2

a3

a4

a5

Pos.1

-608.031 487.7298

-154.6608

24.3795

-1.914

0.05984

Pos.2

-596.195 476.2683

-150.4626

23.6252

-1.847

0.05753

Pos.3

-608.837 487.7298

-154.6608

24.3795

-1.914

0.05984

Pos.5

-601.253 480.2545

-152.011

23.9149

-1.874

0.05845

Bảng 2.3. Giá trị các hệ số làm khớp đối với Detector HPGe (ORTEC)

42

Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải

Hình 2.8. Đường cong hiệu suất ghi đỉnh quang điện của Detector bán dẫn HPGe

(ORTEC) sử dụng trong nghiên cứu

2.3. Xác định tiết diện bắt nơtron nhiệt

2.3.1. Xác định tốc độ phản ứng hạt nhân

Trong nghiên cứu này tiết diện của phản ứng hạt nhân (n,) đƣợc xác định bằng

phƣơng pháp kích hoạt nơtron đã đƣợc nhiêt hóa, sử dụng phƣơng pháp tƣơng đối.

Sau khi tham gia phản ứng hạt nhân các đồng vị bền trở thành những đồng vị phóng

xạ. Hoạt độ của các đồng vị phóng xạ đƣợc xác định bằng phƣơng pháp đo phổ

gamma. Căn cứ vào năng lƣợng của các tia gamma và chu kỳ bán rã có thể nhận diện

đƣợc các đồng vị phóng xạ là sản phẩm tạo thành sau phản ứng hạt nhân bắt nơtron.

Hoạt độ phóng xạ đo đƣợc là căn cứ để xác định tốc độ của phản ứng và sau đó là tiết

diện của phản ứng. Để nâng cao độ chính xác của kết quả nghiên cứu, trong thực

nghiệm cần lựa chọn các giải pháp kỹ thuật thích hợp liên quan tới chế độ kích hoạt,

đo phổ gamma, phân tích số liệu và hiệu chỉnh các nguồn sai số.

43

Trong khi kích hoạt mẫu đồng thời diễn ra hai quá trình sau [1]:

Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải

1. Quá trình tạo thành đồng vị phóng xạ từ đồng vị bền (của hạt nhân bia), quá

trình này làm tăng số hạt nhân phóng xạ theo thời gian kích hoạt hay thời gian chiếu

mẫu.

2. Quá trình phân rã làm giảm số hạt nhân phóng xạ đã đƣợc tạo thành theo thời

gian.

Nếu gọi N0 là số hạt nhân bia, 𝜙 là thông lƣợng của bức xạ kích hoạt (n/cm2/giây), σ là tiết diện của phản ứng hạt nhân có thứ nguyên là diện tích (cm2) và đơn vị là barn (b) trong đó 1b= 10-24 cm2, λ là hằng số phân rã (λ= 0.693/T1/2 trong đó T1/2 là chu

kỳ bán rã) có thứ nguyên là (1/s) và N(t) là số hạt nhân phóng xạ tại thời điểm kích

( )

hoạt t thì có thể thiết lập phƣơng trình kích hoạt phóng xạ cơ bản sau đây [1, tr6]:

(2.8) =N0𝜙σ - λN(t)

Giải phƣơng trình (2.8) với điều kiện ban đầu là nếu t=0 thì N(t=0) = 0 sẽ thu đƣợc

nghiệm:

(1- λ )

σ λ

N(t)= (2.9)

Từ phƣơng trình (2.9) suy ra hoạt độ phóng xạ (phân rã/ giây) là:

A(t)=λ.N(t)=N0𝜙σ(1- λ ) (2.10)

Hoạt độ phóng xạ giảm theo quy luật hàm e-mũ. Do đó nếu gọi thời gian kích hoạt

là ti thì hoạt độ phóng xạ tại thời điểm t > ti sẽ là:

A(ti,t)= N0𝜙σ(1- λ ) λ (2.11)

Trong phƣơng pháp kích hoạt cần phải xác định hoạt độ phóng xạ của mẫu sau khi

ngừng chiếu mẫu. Hoạt độ phóng xạ thƣờng đƣợc xác định theo phƣơng pháp đo phổ

gamma. Để xác định hoạt độ phóng xạ của mẫu, thƣờng đo mẫu trong một khoảng

thời gian từ t1 đến t2, với t2 > t1 > ti (ti là thời gian chiếu mẫu). Tổng hoạt độ phóng xạ

hay hoạt độ phóng xạ tích phân từ thời điểm t1 đến t2, Nobs(ti,t1,t2) đƣợc xác định theo

công thức sau [1, tr6]:

(2.12)

44

trong đó : N0 là số hạt nhân bia  là thông lƣợng bức xạ kích hoạt (n/cm2/giây)

Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải

 là tiết diện của phản ứng hạt nhân (cm2)

 là hằng số phân rã (1/giây).

td  t1  ti là thời gian nghỉ hay thời gian phơi mẫu

tc  t2  t1 là khoảng thời gian đo.

Hoạt độ tích phân Nobs(ti,t1,t2), chính là diện tích ứng với thời gian đo tc trên hình

2.9 [1] :

Hình 2.9. Sự phụ thuộc của hoạt độ phóng xạ vào thời gian kích hoạt (ti), thời gian phân rã (td) và thời gian đo (tc)

Hạt nhân phóng xạ đƣợc nhận diện dựa vào đỉnh hấp thụ toàn phần của vạch bức

xạ gamma đặc trƣng của hạt nhân phóng xạ và chu kỳ bán rã của nó. Số hạt nhân đã

phóng xạ Nobs(ti,t1,t2) trong thời gian đo đƣợc xác định dựa vào diện tích đỉnh hấp thụ toàn phần của vạch bức xạ đặc trƣng. Diện tích đỉnh hấp thụ toàn phần của vạch đặc

trƣng tỷ lệ thuận với số hạt nhân đã bị phân rã trong thời gian đo tc hay trong khoảng thời gian từ t1 đến t2. Ngoài ra, diện tích đỉnh hấp thụ toàn phần vạch bức xạ gamma đặc trƣng phụ thuộc vào các đại lƣợng sau:

 I là cƣờng độ của vạch bức xạ đặc trƣng hay là xác suất phát tia bức xạ đặc

trƣng, I  100% , đƣợc sử dụng để xác định hoạt độ của hạt nhân phóng xạ.

 Hiệu suất ghi  của đỉnh hấp thụ toàn phần của vạch bức xạ gamma đặc trƣng, 

< 100%. Hiệu suất ghi thƣờng đƣợc xác định dựa vào mẫu chuẩn đã biết trƣớc hoạt

độ phóng xạ.

 Hệ số hiệu chỉnh F tính đến sự mất số đếm do các hiệu ứng thời gian chết, sự

chồng chập xung, tự hấp thụ tia gamma trong mẫu,... Do đó tỉ lệ giữa số xung đo

45

đƣợc và số xung thực F < 100%.

Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải

Diện tích đỉnh hấp thụ toàn phần đƣợc xác định theo công thức sau:

(2.13)

Trong trƣờng hợp kích hoạt ở chế độ xung, diện tích đỉnh hấp thụ toàn phần đƣợc

xác định nhƣ sau:

(2.14)

trong đó T là chu kỳ xung,  là độ rộng của xung.

Đối với nguồn nơtron xung thì tốc độ phản ứng lần lƣợt cho trƣờng hợp mẫu

trần, tức là mẫu đƣợc chiếu trực tiếp trong trƣờng nơtron (Rx) và mẫu đƣợc chiếu trong trƣờng nơtron nhƣng đƣợc bọc lớp Cd dày 0.5 mm (Rx,Cd) đƣợc tính nhƣ sau [30]:

(2.15)

2.3.2. Xác định tiết diện bắt nơtron nhiệt

Tiết diện bắt nơtron nhiệt của phản ứng hạt nhân 108Pd(n,)109Pd đƣợc xác định bằng phƣơng pháp tƣơng đối, trên cơ sở so sánh với tiết diện bắt nơtron nhiệt đã đƣợc xác định chính xác của phản ứng hạt nhân 197Au(n,)198Au. Trong thực nghiệm mẫu nghiên cứu (lá kim loại Pd) và mẫu chuẩn (lá kim loại Au) đƣợc kích hoạt và đo hoạt độ phóng xạ trong điều kiện giống nhau và những khác biệt nếu có sẽ đƣợc hiệu chỉnh với độ chính xác cao.

Trƣờng nơtron tạo ra trên máy gia tốc electron tuyến tính đƣợc nhiệt hóa bao gồm

hai thành phần chủ yếu là nơtron nhiệt có đỉnh theo phân bố Maxwell và nơtron trên nhiệt (hay nơtron cộng hƣởng) có dạng phân bố theo 1/ trong đó là số đo độ

lệch của phổ thực với dạng phổ lý tƣởng, phân bố theo 1/E và có thể hoặc

Khi mẫu và mẫu chuẩn đƣợc kích hoạt trong trƣờng nơtron hỗn hợp thì cả nơtron

nhiệt và nơtron trên nhiệt đều tham gia phản ứng hạt nhân (n,) và do đó tốc độ của

phản ứng hạt nhân sẽ là:

46

(2.16)

Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải

Trong đó: , và là tổng tốc độ tổng cộng của phản ứng hạt nhân, tốc độ

phản ứng với nơtron nhiêt, và nơtron trên nhiệt. Tốc độ của phản ứng hạt nhân gây

(2.17)

(2.18) bởi nơtron nhiệt và trên nhiệt đƣợc tính nhƣ sau:   ( )

Trong đó g là hệ số Westcott, hay số đo độ lệch của tiết diện so với định luật 1/v

trong vùng năng lƣợng nhiệt, tiết diện bắt nơtron nhiệt với năng lƣợng 0,0253 eV, tƣơng ứng với tốc độ là 2200 m/s, Gth và là hệ số hiệu chính hiệu ứng tự chắn đối

với nơtron nhiêt và nơtron trên nhiệt.  và  là thông lƣợng nơtron nhiệt và trên nhiệt, ( ) là tiết diện tích phân với nơtron cộng hƣởng có phân bố 1/ và FCd là hệ số hấp thụ Cd.

Nhƣ đã biết, nơtron nhiệt bị hấp thụ bởi lớp Cd có bề dày 0,5 mm, do đó có thể

“lọc” nơtron nhiệt bằng cách bọc mẫu bằng lớp Cd trong khi chiếu. Nhƣ vậy, sau 2

lần chiếu mẫu hoặc chiếu 2 mẫu giống nhau, một mẫu chiếu trực tiếp trong trƣờng

nơtron (mẫu trần) và một mẫu đƣợc bọc Cd, ta có thể xác định đƣợc tốc độ của phản

ứng hạt nhân (n,) với nơtron nhiệt và trên nhiệt. Tuy nhiên, trong thực tế Cd cũng

hấp thụ một phần nơtron trên nhiệt trong giải năng lƣợng xấp xỉ 0,1-0,55 eV, do đó

khi xác định tốc độ phản ứng hạt nhân với nơtron trên nhiệt bằng phƣơng pháp bọc

Cd cần đƣa vào hệ số hiệu chính Cd:

(2.19) /

Trong đó là tốc độ phản ứng của mẫu bọc 0,5 mm Cd. Nhƣ vậy, trong nghiên cứu thực nghiệm xác định tiết diện bắt nơtron nhiệt thì hệ số có ý nghĩa rất quan trọng.

Tiết diện bắt nơtron nhiệt của phản ứng hạt nhân 108Pd(n,γ)109Pd đƣợc xác định

bằng phƣơng pháp tƣơng đối, nghĩa là so sánh với tiết diện của một phản ứng chuẩn. Trong nghiên cứu này phản ứng hạt nhân 197Au(n,)198Au đƣợc lựa chọn làm phản

ứng chuẩn vì tiết diện của nó đã đƣợc biết với độ chính xác cao. Từ (2.16), (2.17),

(2.18) và (2.19) rút ra công thức tính tiết diện bắt nơtron nhiệt của Pd, theo tiết diện của Au, nhƣ sau [30]:

×

(2.20)

×

σ0,Pd =σ0,Au ×

47

Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải

Trong đó:

0,Pd là tiết diện bắt nơtron nhiệt của phản ứng 108Pd(n,)109Pd. 0,Au là tiết diện bắt nơtron nhiệt của phản ứng 197Au(n,)198Au, Rx và Rx,Cd lần lƣợt là tốc độ phản ứng trên một nguyên tử của nguyên tố X trần hay bọc Cd (X

có thể là Pd hay Au).

Fx,Cd là hệ số hiệu chỉnh Cadmium đặc trƣng cho sự khác nhau về tốc độ của

mẫu X đƣợc bọc Cd và mẫu trần.

Gth,x là hệ số tự che chắn nơtron nhiệt cho mẫu X.

gx là hệ số Westcott đối với mẫu X.

2.4. Một số hiệu chỉnh nâng cao độ chính ác của kết quả

Sự hấp thụ của tia gamma không thể bỏ qua đối với các phép đo hoạt độ phóng

Để nâng cao độ chính xác kết quả xác định tiết diện bắt nơtron nhiệt của phản ứng hạt nhân 108Pd(n,)109Pd trong quá trình thực nghiệm ngoài việc sử dụng những hệ số hiệu chính phổ biến nhƣ hệ số cadmium, hệ số westcott (g), tác giả luận văn cũng đã xác định những hệ số hiệu chính cần thiết để sử dụng nhằm giảm các nguồn sai số. 2.4.1. Xác định hệ số suy giảm tia gamma, Fg xạ đòi hỏi độ chính xác cao, đặc biệt là trong trƣờng hợp sử dụng các tia gamma có năng lƣợng thấp, các mẫu dày và chứa các nguyên tố nặng. Trong thí nghiệm này hệ số suy giảm của các tia gamma đƣợc tính theo công thức sau [24]:

(2.21)

Trong đó  là hệ số suy giảm tuyến tính (cm-1), t là bề dày của mẫu (cm)

2.4.2. Hiệu chỉnh hiệu ứng tự che chắn đối với nơtron nhiệt Trong thực nghiệm đã sử dụng các mẫu mỏng, do đó hệ số tự chắn đối với nơtron nhiệt đƣợc tính theo công thức sau [23]:

(2.22)

trong đó:

0 là tiết diện bắt vĩ mô của các nơtron nhiệt (En= 0.0253 eV),

48

t là độ dày của tấm chắn.

Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải

2.4.3. Hiệu chỉnh hiệu ứng cộng đỉnh

Hiệu ứng cộng đỉnh (summing effect) xuất hiện khi detectơ không phân biệt đƣợc (về mặt thời gian) hai tia gamma tới, thƣờng là hai tia gamma nối tầng (cascade). Đỉnh tổng có năng lƣợng bằng tổng năng lƣợng của hai tia gamma thành phần. Hiệu ứng cộng đỉnh làm giảm số xung ở mỗi đỉnh thành phần. Việc hiệu chỉnh hiệu ứng cộng đỉnh gặp nhiều khó khăn vì thống kê bị mất ở mỗi đỉnh phổ phụ thuộc vào từng nguồn phát tia gamma, vào hình học đo, vào và sơ đồ phân rã cụ thể.

Trong trƣờng hợp chỉ có hai tia gamma nối tầng γ1, γ2 với năng lƣợng là E1 và

(2.23) - Đối với tia 1: C1 = E2 thì các hệ số hiệu chỉnh hiệu ứng cộng đỉnh có thể tính nhƣ sau:

( )

(2.24) - Đối với tia 2: C2 =

Trong đó: Iγ1, Iγ2 là xác xuất phát xạ của tia gamma 1, 2; còn t1, t2 là hiệu suất ghi toàn phần của tia gamma 1, 2. Với những sơ đồ phân rã có nhiều tia gamma nối tầng, để hiệu chỉnh hiệu ứng cộng đỉnh cần phải có những tính toán rất phức tạp.

Hiệu ứng cộng đỉnh còn có thể hiệu chỉnh đƣợc bằng cách so sánh đƣờng cong hiệu suất ghi với các nguồn đơn năng (tức là không có hiệu ứng cộng đỉnh) và đƣờng cong hiệu suất ghi với các nguồn đa năng, có các tia gamma nối tầng, nghĩa là có hiệu ứng cộng đỉnh. Trong trƣờng hợp các nguồn đa năng sẽ có một số điểm lệch khỏi đƣờng cong hiệu suất của các nguồn đơn năng, từ độ lệch này cũng có thể đánh giá đƣợc hệ số hiệu chỉnh trung bình của hiệu ứng cộng đỉnh.

Một phƣơng pháp đơn giản cũng có thể áp dụng để giảm bớt ảnh hƣởng của hiệu ứng cộng đỉnh là đặt các mẫu cần đo ở khoảng cách xa detectơ nhằm giảm góc khối giữa mẫu-detectơ.

2.4.4. Hiệu chỉnh thông lƣợng nơtron nhiệt

49

Do thông lƣợng nơtron nhiệt tại các vị trí đặt mẫu (Pd) và mẫu chuẩn (Au) trên hình 2.5 khác nhau nên khi tính tiết diện phản ứng cần phải xác định thông lƣợng nơtron nhiệt tại tất cả các vị trí đặt mẫu. Trong nghiên cứu này thông lƣợng nơtron tại các vị trí đặt mẫu (Pd) và mẫu chuẩn (Au) đƣợc ngoại suy từ thông lƣợng nơtron đo đƣợc tại các vị trí đặt monitơ (In). Nhờ sử dụng phƣơng pháp tƣơng đối nên trong khi tính tiết diện phản ứng hạt nhân 108Pd(n,γ)109Pd cũng có thể sử dụng thông lƣợng nơtron tƣơng đối tại các vị trí đặt mẫu, mẫu chuẩn và các monitor.

Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải

Bảng 2.4 cho giá trị thông lƣợng nơtron đã đƣợc nhiệt hóa đo tại 6 vị trí đặt 6 mẫu In nhƣ trên hình 2.5. Từ các giá trị thông lƣợng này cho phép ngoại suy ra thông lƣợng nơtron tại các vị trí đặt mẫu Pd1, Pd2, và Au11, Au13.

ảng 2.4. Giá trị thông lượng nơtron được nhiệt hóa tại các vị trí của mẫu In trên hình 2.5

Tên mẫu In

Thông lƣợng nơtron nhiệt bị bắt bởi In (n/cm2/giây) 4.7 1011

4.58 1011

5.31 1011

4.73 1011

5.17 1011

50

4.7 1011 In11 In12 In51 In53 In73 In72

Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải

CHƢƠNG 3: KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN

3.1. Nhận diện đồng vị phóng ạ và các đặc trƣng của phản ứng hạt nhân.

Các đồng vị phóng xạ tạo thành sau phản ứng hạt nhân đƣợc nhận diện

căn cứ vào năng lƣợng của các đỉnh phổ gamma (E γ) và thời gian bán rã

(T 1 / 2). Quy trình nhận diện đồng vị phóng xạ và các số liệu hạt nhân

đƣợc tham khảo từ bảng đồng vị "Table of Radioactive Isotopes" c ủa

phòng thí nghiệm Berkeley (BNL), USA (http://ie.lbl.gov/toi/).

Hình 3.1 là Phổ gamma đặc trƣng của mẫu Pd đƣợc kích hoạt bởi

1 0 8Pd(n,) 1 0 9Pd.

nơtron nhiệt đo bằng detector bán dẫn với đỉnh gamma đặc trƣng của 1 09Pd, sản phẩm của phản ứng hạt nhân đồng vị phóng xạ

Hình 3.1. Ph gamma đặc trưng của mẫu Pd được kích hoạt bởi nơtron nhiệt với

thời gian kích hoạt 160 phút, thời gian phơi 376 phút, thời gian đo 30 phút

Bảng 3.1 là đặc trƣng của phản ứng hạt nhân và số liệu phân rã của

đồng vị đƣợc nhận diện sau khi kích hoạt các mẫu trên trƣờng nơtron từ

51

máy gia tốc linac. Hình 3.2 , hình 3.3 là phổ gamma đặc trƣng của mẫu

Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải

Au và In đã đƣợc kích hoạt. Hình 3.4 biểu diễn sơ đồ phân rã đơn giản của đồng vị 1 0 9Pd.

Hình 3.2. Ph gamma đặc trưng của mẫu Au được kích hoạt bởi nơtron nhiệt với

thời gian kích hoạt 160 phút, thời gian phơi 330 phút, thời gian đo 10 phút

Hình 3.3. Ph gamma đặc trưng của mẫu In được kích hoạt bởi nơtron nhiệt với

thời gian kích hoạt 160 phút, thời gian phơi 344 phút, thời gian đo 200 giây

52

Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải Bảng 3.1. Các thông số chính của phản ứng hạt nhân 108Pd(n,)109Pd , 197Au(n,)198Au, và 115In(n,)116mIn [40]

Các tia gamma chính

Phản ứng hạt nhân

Thời gian bán rã, T1/2

Độ phổ cập đồng vị (%)

Năng lƣợng (keV)

Cƣờng độ (%)

88.04 (5)

3.6 (3)

26.46 (9)

108Pd(n,)109Pd 13.7012 h (24)

311.4 (1)

0.032 (3)

411.8 (17)

95.58

100

197Au(n,)198Au 2.69517 d (21)

675.88 (7)

0.804 (3)

416.86 (3)

27.7 (12)

95.7 (2)

115In(n,)116mIn 54.29 min (17)

1097.326 (22)

56.2 (11)

1293.558 (15)

84.4 (17)

Hình 3.4. Sơ đồ phân rã đã được đơn giản hóa của 109Pd ( năng lượng keV)

Từ sơ đồ phân rã trên thấy rằng tia gamma với năng lƣợng 88.04 keV có cƣờng độ tƣơng đối lớn đƣợc sử dụng để xác tốc độ phản ứng hạt nhân 108Pd(n,)109Pd. Các tia

53

gamma còn lại có cƣờng độ rất thấp nên không đƣợc sử dụng.

Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải

3.2. Một số kết quả hiệu chỉnh

Trong quá trình tính toán đã sử dụng các hệ số hiệu chỉnh cadmium, FCd, lần lƣợt cho các phản ứng hạt nhân 108Pd(n,)109Pd và 197Au(n,)198Au từ tài liệu tham khảo

[15] . Hệ số westcott, g, đƣợc lấy từ tài liệu tham khảo [5]. Giá trị của các hệ số hiệu

chỉnh chính đƣợc sử dụng để xác định tiết diện bắt nơtron nhiệt của các phản ứng hạt nhân: 108Pd(n,)109Pd và 197Au(n,)198Au đƣợc liệt kê trong bảng 3.2. Các hệ số tự

chắn đối với nơtron nhiêt, Gth, và hệ số tự hấp thụ của các tia gamma sử dụng để đo hoạt độ phóng xạ của các mẫu Pd và Au đƣợc tính và liệt kê trong bảng 3.3.

Bảng 3.2. Các hệ số hiệu chỉnh chính được sử dụng để xác định tiết diện bắt

nơtron nhiệt

g[5] FCd [15]

1.00 1.0096

1.009 1.006 Phản ứng hạt nhân 108Pd(n,)109Pd 197Au(n,)198Au

Bảng 3.3. Hệ số tự chắn đối với nơ tron nhiệt và hệ số tự hấp thụ của các tia gamma

sử dụng để đo hoạt độ của các mẫu Pd và Au

Eγ (keV) Hệ số tự chắn, Gth Fg(%)

0.9996 88.04 0.945

0.9902 411.80 0.998 Phản ứng hạt nhân 108Pd(n,)109Pd 197Au(n,)198Au

3.3. Kết quả ác định tiết diện bắt nơtron nhiệt của phản ứng 108Pd(n,)109Pd

Tiết diện bắt nơtron nhiệt của phản ứng 108Pd(n,)109Pd đƣợc xác định theo

công thức (2.20) và cho giá trị:

0, Pd= 8.57 ± 0.79 barn

Các nguồn sai số chính đóng góp vào sai số xác định tiết diện bắt nơtron nhiệt

đƣợc liệt kê trong bảng 3.4. Hai nguồn sai số lớn nhất là sai số xác định cƣờng độ tia

gamma và hiệu suất ghi. Các nguồn sai số khác nhƣ sai số thống kê, sai số do hình

54

học đo, hệ số tự che chắn nơtron nhiệt…là tƣơng đối nhỏ. Sai số tổng cộng trong việc xác định tiết diện bắt nơtron nhiệt của 108Pd đƣợc đánh giá trong luận văn là 9.2 %.

Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải

Bảng 3.4. Các nguồn sai số trong xác định tiết diện nơtron nhiệt

197Au 109Pd

Sai số (%) Nguồn sai số

Tiết diện bắt nơtron nhiệt

Sai số thống kê 0.32 1.52

Hình học 0.50 0.50

Hiệu suất detector 2.45 2.45

Khối lƣợng (của mẫu) 0.20 0.20

Thời gian sống 0.008 0.02

Cƣờng độ tia Gamma - 8.33

Hệ số tự che chắn nơtron nhiệt 0.52 0.60

Hệ số g 0.11 0.20

Tiết diện nơtron nhiệt tham khảo 0.09 -

Độ phổ cập đồng vị - 0.34

Sai số tổng cộng 2.58% 8.85%

Bảng 3.5 liệt kê giá trị tiết diện của luận văn cùng với các giá trị thực nghiệm và các giá trị đánh giá đã đƣợc công bố cho đến nay. Từ các số liệu trong bảng 3.5 có thể nhận thấy các số liệu tiết diện bắt nơtron nhiệt của phản ứng hạt nhân 108Pd(n,γ)109Pd xác định bằng thực nghiệm có sự khác biệt tƣơng đối lớn, giá trị nhỏ nhất là 5.95 barn

[27] và giá trị lớn nhất là 14 barn [26], chênh lệch 135%. Do đó, việc có thêm các số

liệu thực nghiệm để so sánh là hết sức cần thiết.

55

Giá trị tiết diện của phản ứng hạt nhân 108Pd(n,γ)109Pd với nơtron nhiệt xác định đƣợc trong luận văn này là: 0, Pd= 8.57 ± 0.79 barn, phù hợp trong phạm vi sai số với các kết quả thực nghiệm của S.F. Mughabghab [35], C.L Duncan et al.[12], S.F. Mughabghab [34], E.Gryntakis et al [7], H. Meister [17], và L. Seren at al. [22]. Kết quả của luận văn lệch với kết quả thực nghiệm của W.Slyon [37] là 57,5% và với kết quả của

Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải

M. Sehgal et al. [26] là 63.4%. Hai số liệu này đều là những số liệu cũ, đƣợc đo từ những

năm 1960 [37] và 1959 [26].

Kết quả của luận văn cũng phù hợp trong phạm vi sai số với tất cả các số liệu đƣợc

đánh giá, trừ số liệu của EAF-2010 [5].

Giá trị tiết diện bắt nơtron nhiệt trung bình của phản ứng hạt nhân 108Pd(n,γ)109Pd

trong bảng 3.5 là 8,9 barn. Độ lệch giữa kết quả của luận văn và giá trị trung bình là

3,85%. Những số liệu này nói lên độ tin cậy của kết quả luận văn.

Tác giả

Độ lệch (%)* Monitor

Năm

σ0(barn)

Kết quả thực nghiệm

Kết quả luận Văn M. Krticka et al. [25] S.F. Mughabghab [35] C.L Duncan et al.[12] R.B. Firestone et al [27] S.F. Mughabghab [34] E.Gryntakis et al [7] W. Slyon [37] M. Sehgal et al. [26] H. Meister [17] L. Seren et al. [22]

8.57 ± 0.79 7.2±0.5 8.48±0.5 8.5±0.9 5.95±0.08 8.3±0.5 8.483±0.501 13.5 14±2 9.3±0.7 11.2±2.0

- 16.0 1.1 0.8 30.6 3.2 1.0 -57.5 -63.4 -8.5 -28.4

Au - - - - - - Co Au Au -

2014 2008 2006 2005 2005 2003 1987 1960 1959 1958 1947

Kết quả đánh giá

8.48 8.48 8.48 8.48±0.5 8.04 8.48 7.36 8.47 8.25

1.1 1.1 1.1 1.1 6.2 1.1 14.1 1.2 3.7

- - - - - - - - -

2014 2011 2011 2011 2010 2010 2010 2006 1992

3.85

8.9

Nudat2 [39] ENDF/B-VII.1 [5] JEFF-3.1.2 [5] Atlat [5] JENDL 4.0 [5] ROSFOND-2010 [5] EAF-2010 [5] CENDL 3.1 [35] BROND-2.2 [38] Giá trị trung bình (kết quả thực nghiệm và đánh giá)

ế ả đã ô ố

Bảng 3.5. Tiết diện bắt nơtron nhiệt của phản ứng 108Pd(n,)109Pd

ế ả

56

* Độ lệch: (%)=100% × (1 - )

Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải

Kết quả của luận văn và các kết quả khác đƣợc đo và đánh giá cho phản ứng hạt nhân 108Pd(n,γ)109Pd trong thời gian từ 1947 tới nay cũng đƣợc biểu diễn trên hình

3.5 để minh họa và tiện so sánh.

Hình 3.5. Tiết diện bắt nơtron nhiệt của phản ứng hạt nhân 108Pd(n,γ)109Pd biểu

57

diễn theo thang thời gian

Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải

KẾT LUẬN

Bản luận văn trình bày kết quả xác định bằng thực nghiệm tiết diện bắt nơtron nhiệt của phản ứng hạt nhân 108Pd(n,)109Pd gây bởi nơtron xung trên máy gia tốc

electron tuyến tính có năng lƣợng cực đại 100 MeV. Tiết diện phản ứng hạt nhân 108Pd(n,)109Pd đƣợc xác định bằng phƣơng pháp tƣơng đối, trên cơ sở so sánh với tiết diện bắt nơtron nhiệt của phản ứng hạt nhân 197Au(n,)198Au có giá trị là 98,65±0,09 barn. Tiết diện của phản ứng hạt nhân 108Pd(n,)109Pd với nơtron nhiệt thu đƣợc trong

luận văn này là 8.57 ± 0.79 barn. Giá trị này sai khác với giá trị trung bình của các giá

trị thực nghiệm và đánh giá hiện có  3.85%. Điều này khẳng định độ tin cậy của kết

quả thu đƣợc trong luận văn cũng nhƣ sự hợp lý của phƣơng pháp và kỹ thuật thực

nghiệm, đặc biệt là việc thực hiện các hiệu chỉnh cần thiết trong quá trình xử lý số

liệu thực nghiệm.

Thông qua thực hiện luận văn, học viên đã đƣợc củng cố và bổ xung một số kiến

thức về phản ứng hạt nhân nói chung và phản ứng bắt nơtron nói riêng, đồng thời

cũng tiếp thu đƣợc một số kiến thức và kinh nghiệm liên quan tới phƣơng pháp và kỹ

thuật nghiên cứu vật lý hạt nhân thực nghiệm.

Tác giả của luận văn đã hoàn thành đƣợc những nội dung đặt ra cho bản luận văn là xác định tiết diện của phản ứng hạt nhân 108Pd(n,)109Pd. Sau khi nghiên cứu, xác

định thành công tiết diện bắt nơtron nhiệt của phản ứng hạt nhân (n,) trên đồng vị 108Pd tác giả luận văn nhận thấy có thể tiếp tục nghiên cứu để xác định tiết diện tích phân cộng hƣởng đối với phản ứng hạt nhân 108Pd(n,)109Pd. Hy vọng rằng trong thời

gian tới tác giả của luận văn sẽ có điều kiện để tiếp tục thực hiện nội dung nghiên cứu

58

này.

Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải

TÀI LIỆU THAM KHẢO

1.

Nguyễn Văn Đỗ, “Các phương pháp phân tích hạt nhân”, Nhà xuất bản Đại học

Quốc gia, Hà Nội – 2004.

2.

Ngô Quang Huy, ''Cở sở Vật lý hạt nhân'', Nhà xuất bản Khoa học và giáo dục, Hà

Nội - 2006.

3.

Ngô Quang Huy, ''Vật lý Lò phản ứng hạt nhân'', Nhà xuất bản Đại học Quốc gia

Hà Nội - 2004.

4.

Lê Hồng Khiêm, ''Phân tích số liệu trong ghi nhận bức xạ'', Nhà xuất bản Đại học

Quốc gia Hà Nội, Hà Nội - 2008.

5.

B. Pritychenko, S. F. Mughabghab, “ Neutron thermal cross sections, Westcott

Factors, Resonance Integrals, Maxwellian Averaged Cross Sections and

Astrophysical Reation Rates Calculated from Major Evaluated Data Li raries”,

Nuclear Data Sheets 113, 3120 (2012).

6.

E. Orvint, “ Determination of the neutron capture resonace integrals of Mn- 55,

In- 115, Sb-121, Sb-123 and La-139”, Journal of Inorganic and Nuclear Chemistry,

30 (1968) 1355.

7.

E.Gryntakis, D.E. Cullen, G.Mundy, “Hand ook on Nuclear Activation Data”,

IAEA Technical Reports Series No. 273, Viena 1987. (tr 220).

8.

K. Debertin and R. G. Heimer, “Gamma and X- ray spectrometry and

semiconductor detectors”, North- Holland Elseiver, New York, 1988.

9.

L. Breitenhuber, M.Pinter, “Activation resonace

integral measurements”,

Progress report EANDC (OR)- 68 (1968) 10.

10.

R. Van Der Linden, F. De Corte, J. Hoste, “ A complilation of infinite dilution

resonace integrals”, Journal of Nuclear Energy 20, 695, 1974.

11.

A. Alian, H._J. Born, J. I. Kim, “Thermal and epithermal neutron activation

analysis the monostandard method”, Journal of Nuclear Energy,15 (1973) 535

12.

C.L. Duncan, K.S. Krane, ''Neutron capture cross section of Pd'', Journal of

Nuclear Energy 71 (2005) 054322.

13.

D. De Soete, R. Gijbels, J. Hoste, “Neutron Activation Analysis”, John Wiley &

Sons Ltd, 1972.

14.

E. Martinho, I. F. Goncalves, J. Salgado, “Universal curve of epithermal neutron

resonace self- shielding factors in foils, wires and spheres”, Applied Radiation and

Isotopes. 58 (2003) 371- 375.

59

Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải

15.

F. De Corte, A. Simonits, A. De Wispelaere, “ Comparative study of measured and

critically evaluated resonace integral to thermal cross section ratios”, Journal of

Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 133(1989) 131-151.

16.

F. Jallu et al, “Photoneutron production in Tungsten, Praseodymin, copper and

and eryllium y using high energy electron linear accelerator”, Nuclear

Instruments and Methods in Physics Research B 155(1999) 373- 381

17.

H.Meister, ''The activation cross sections of Mn-55, Cu-63, Pd-108, and In-115 for

thermal neutrons'', Journal of Nuclear Energy 13 (1958) 820.

18.

Harald A. Enge, “Introduction to nuclear physics”, Addition- Wiley publishing

company, 1983.

19.

J. D. T. Arruda-Neto, M. Filadelto, “Feasi ility study for the implementation of an

intense linac- ased neutron source facility in Sao Paulo”, Applied Radiation and

Isotopes, 50(1999) 491- 495

20.

K. Devan et al, “Photo- Neutrons produced at the Pohang Neutron Facility based

on an Electron Linac”, Journal of the Korean Physical Society, Vol. 49, No. 1,

Journal of the Korean Physical Society, Vol. 49, No. 1, July 2006, pp. 89- 96.

21.

K. Shibata et al: "JENDL-4.0: A New Library for Nuclear Science and

Engineering", Journal of Nuclear Science and Technology, 48(1), 1-30 (2011).

22.

L. Seren, H. N. Friedlander, S. H. Turkel, “Thermal neutron activation cross

section”, Physical Review, 72 (1947) 888.

23. M. Blaauw, “The confusing issue of the neutron capture cross- section to use in

thermal neutron self- shielding computations”, Nuclear Instruments and Methods

in Physics Research, A 356(1995) 403.

24. M. Karadag, H. Yucel, “Measurement of thermal neutron cross section and resonace integral for 186W(n,γ)187W reaction by activation method using a single

monitor”, Annals of nuclear energy vol.31(2004) 1285- 1297.

25. M. Krticka et al: ''Thermal neutron capture cross section of palladium isotopes'',

Journal of Nuclear Energy 77 (2008) 054615.

26. M. Sehgal, H. Hans, P. Gill, ''Thermal neutron cross sections for producing some

isomers'', Journal of Nuclear Energy 12 (1959) 261.

27.

R.B. Firestone, M. Krticka, D.P. Mcnabb, B. Sleaford, U. Agvaanluvsan, T.

Belgya, Z.S. Revay, Symp.on Capt. Gamma Ray Spectroscopy, Notre Dame 2005.

28.

N. E. Holden, “Temperature dependence of the Westcott g- factor for Neutron

reactions in Activation Analysis”, Pure and Applied Chemistry, 71(1999) 2309-

60

Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải

2315.

29.

Nguyen Van Do and Pham Duc Khue, “Neutron yields from thick Ta target

om arded y 65 MeV electron eam”, Communications in Physics, Vol.14,

No.4(2004), pp. 209- 214.

30.

Nguyen Van Do, Pham Duc Khue, Kim Tien Thanh, Nguyen Thi Hien,

''Measurement of thermal neutron cross section and resonance integral for the 170Er(n,γ)171Er reaction by using a gold monitor'', Journal of Nuclear Energy B 310

(2013) 10-17.

31.

Paul Reuss, “Neutron physics”, EDP Sciences (August 15, 2008).

32.

R. Terlizze, U. Abbondano, “ The La-139 cross sections: Key for the onset of the

s- process”, Physical Review, C75, 03 (2007) 58

33.

Richard B. Firestone et al, ''Table of Isotopes'', Version 1.0 (4-1996).

34.

S.F. Mughabghab, “Thermal neutron capture cross section, resonance integrals

and g factor”, Progress report on Research INDC(NDS)-440, Distr. PG+ R, IAEA

2003.

35.

S.F. Mughabghab, ''Atlas of neutron resonances parameters and thermal cross

sections Z=1-100'', NEUT.RES (2006).

36.

Van Do Nguyen and Duc Khue Pham, “Measurements of neutron and Photon

distributions by using an Activation Technique at the Pohang Neutron Facility”,

Journal of the Korean Physical Society, Vol. 48, No. 3, March 2006, pp. 382- 389.

37. W.S. Lyon, ''Reactor neutron activation cross sections for a number of elements'',

Journal of Nuclear Energy 8 (1960) 378.

38.

39.

NUDAT-2, Web: .

40.

Table of Isotopes, Web:< http://ie.lbl.gov/toi.html>.

61

BROND-2.2,Web: .

Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải

PHỤ LỤC

Hình P.1. Trung tâm gia tốc Pohang, Hàn Quốc

62

Hình P.2. Detector HPGe (ORTEC)

Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải

Hình P.3. Hệ điện tử và máy tính kết nối ghi nhân ph gamma

63

Hình P.4. Giao diện phần m m ghi nhận và xử l ph GammaVision

Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải

Hình P.5. Sự phụ thuộc hệ số tự chắn đối với nơtron nhiệt vào b dày các Pd.

64

Hình P.6. Sự phụ thuộc hệ số tự chắn đối với nơtron nhiệt vào b dày các mẫu Au- In.

Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải

Một số ví dụ tính toán dựa trên phần mềm Mathematica 5.2

a. Tính toán tốc độ phản ứng của vàng Ig=95.62/100 0.9562 e=1.78/100 0.0178 ti=9600 9600 tw=697262 697262 tc=600 600 r=2.0*10^(-6)

lamda=0.693/(2.6952*24*3600)

tcp=1/15

n0=0.1653*6.022*10^23/196.97

Nobs=(20779-249) 20530 TS=Nobs*lamda*(1-Exp[-lamda*tcp])

MS=n0*e*Ig*(1-Exp[-lamda*r])*(1-Exp[-lamda*ti])*Exp[-lamda*tw]*(1-Exp[-lamda*tc]) 322.973 R=TS/MS

b. Tốc độ phản ứng của Pd eff=1.50/100 0.015 i=3.6/100 0.036 ti=9600 9600 tw=6*3600+47*60 24420 tc=1800 1800 r=2.0*10^(-6)

lamda=0.693/(13.7012*3600) 0.0000140499 n0=0.1653*6.022*10^23*0.2646/107.9

S=(2877-568)*1.11/0.945 2712.16 tcp=1/15

65

Luận văn Thạc sĩ Lê Văn Hải

R=(S*lamda*(1-Exp[-lamda*tcp]))/(n0*eff*i*(1-Exp[-lamda*r])*(1-Exp[-lamda*ti])*Exp[- lamda*tw]*(1-Exp[-lamda*tc]))

c. Tính toán hệ số tự che chắn nơtron nhiệt (của Au) RSigAu=98.65*10^(-24)

DAu=19.28 19.28 MAu=196.97 196.97 NoAu=(6.022*10^23*DAu)/MAu

MSigAu=RSigAu*NoAu 5.81493 Si=2/(Sqrt[3.14])*MSigAu*0.003 0.0196893 Gth=(1-Exp[-Si])/Si 0.99022 d. Tính toán thiết diện của phản ứng 108Pd(n,)109Pd RPd=4.3*10^(-12)

RCdPd=2.55*10^(-12)

RAu=3.75*10^(-11)

RCdAu=1.73*10^(-11)

xichmaAu=98.65*10^(-24)

FcdAu=1.009 1.009 FcdPd=1.0 1. gAu=1.006 1.006 gPd=1.0096 1.0096 GthPd=0.998 0.998 GthAu=0.99 0.99 xichmaPd=xichmaAu*((RPd-FcdPd*RCdPd)/(RAu- FcdAu*RCdAu))*(gAu/gPd)*(GthAu/GthPd)

66