Luận văn Thạc sĩ Khoa học: Phát xung quang học đa sắc bằng phương pháp Raman – trộn bốn sóng

Chia sẻ: _ _ | Ngày: | Loại File: PDF | Số trang:96

Thêm vào BST

Báo xấu

29
lượt xem 4
download

Download Vui lòng tải xuống để xem tài liệu đầy đủ

Trong vài thập kỷ gần đây, quang học phi tuyến và quang phổ học phi tuyến được ứng dụng rất nhiều trong các nghiên cứu về vật cấu trúc vật liệu, trong thông tin quang, sử dụng hiện tượng quang học phi tuyến để tạo laser xung cực ngắn cỡ vài femto giây (10-15 s) hay thậm chí có thể là atto giây. Luận văn sẽ tiến hành nghiên cứu phát xung quang học đa sắc bằng phương pháp Raman – trộn bốn sóng.

Chủ đề:

Bình luận(0) Đăng nhập để gửi bình luận!

Lưu

Nội dung Text: Luận văn Thạc sĩ Khoa học: Phát xung quang học đa sắc bằng phương pháp Raman – trộn bốn sóng

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN ------ PHAN ĐÌNH THẮNG PHÁT XUNG QUANG HỌC ĐA SẮC BẰNG PHƢƠNG PHÁP RAMAN – TRỘN BỐN SÓNG LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC Hà Nội, 2017
ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN ------ PHAN ĐÌNH THẮNG PHÁT XUNG QUANG HỌC ĐA SẮC BẰNG PHƢƠNG PHÁP RAMAN – TRỘN BỐN SÓNG CHUYÊN NGÀNH : QUANG HỌC Mã số : 60440109 LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC: TS. HOÀNG CHÍ HIẾU TS. NGUYỄN MẠNH THẮNG Hà Nội, 2017
LỜI CẢM ƠN Lời đầu tiên, tôi xin được bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc đến TS. Hoàng Chí Hiếu, TS. Nguyễn Mạnh Thắng là những người trực tiếp hướng dẫn tôi, tạo mọi điều kiện thuận lợi để tôi có thể thực hiện và hoàn thành luận văn này. Tôi cũng xin được gửi lời cảm ơn sâu sắc tới GS. Totaro Imasaka tại phòng thí nghiệm Center of Future Chemistry, Division of International Strategy, Kyushu University, Nhật Bản. Đã tạo điều kiện để tôi thực hiện các thí nghiệm và nghiên cứu trong luận văn này. Tôi cũng xin gửi lời cảm ơn sâu sắc tới TS. Vũ Dương đã giúp đỡ tôi rất nhiều trong các nghiên cứu của tôi. Tôi cũng xin chân thành cảm ơn các thầy cô cùng toàn thể các cán bộ, nghiên cứu sinh, học viên cao học và sinh viên thuộc Bộ môn Quang lượng tử đã nhiệt tình ủng hộ và giúp đỡ tôi trong quá trình thực hiện luận văn. Tôi cũng xin trân trọng cảm ơn các cán bộ, chuyên viên của các phòng ban trong nhà trường và Khoa Vật lý đã hướng dẫn, tạo điều kiện để tôi nhanh chóng hoàn thành mọi thủ tục bảo vệ. Cuối cùng, tôi xin được gửi lòng biết ơn đến gia đình và người thân đã luôn ủng hộ, tin tưởng và động viên tôi trong suốt quá trình học tập và công tác. Hà Nội, ngày 20 tháng 7 năm 2017 Học viên cao học Phan Đình Thắng
Mục lục DANH MỤC HÌNH VẼ .............................................................................................. i DANH MỤC BẢNG BIỂU ........................................................................................v DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ TỪ VIẾT TẮT ........................................................... vi Mở đầu ........................................................................................................................1 1.1. Quang học phi tuyến ...................................................................................3 1.2. Hiệu ứng quang học phi tuyến bậc hai ........................................................8 Hiệu ứng phát hòa ba bậc hai ..............................................................................8 Hiệu ứng phát tần số tổng và tần số hiệu ..........................................................11 Phát khuếch đại thông số quang học .................................................................12 1.3. Hiệu ứng quang phi tuyến bậc ba. .............................................................13 1.3.1. Hiệu ứng Kerr ....................................................................................14 1.3.2. Hiện tượng tự điều biến pha ..............................................................15 1.3.3. Hiện tượng điều biến pha chéo ..........................................................17 1.3.4. Hiện tượng trộn bốn sóng ..................................................................18 Phát hòa ba bậc ba (THG) .................................................................................20 Phát hiệu tần số trộn bốn sóng (FWDFM) ........................................................20 Trộn bốn sóng suy biến (DFWM) .....................................................................21 1.4. Nghiên cứu phát xung quang học đa bước sóng bằng hiệu ứng Raman – Trộn bốn sóng. ......................................................................................................22 1.4.1. Tổng quan phát xung quang học đa bước sóng bằng hiệu ứng Raman-trộn bốn sóng ........................................................................................23 1.4.2. Raman-trộn bốn sóng trong môi trường khí hydro ...........................27 1.4.2.1. Các mức năng lượng dao động - quay của phân tử hydro .............28
1.4.2.2. Raman-trộn bốn sóng trong môi trường khí hydro ........................33 1.4.3. Điều kiện hợp pha .............................................................................34 Điều kiện phù hợp pha trong sợi quang rỗng (hollow fiber or capillary): ....41 Chương 2. THỰC NGHIỆM .....................................................................................44 2.1. Raman- trộn bốn sóng sử dụng hai xung bơm ..........................................44 2.1.1. Xung bơm trong vùng hồng ngoại gần ..............................................44 2.1.2. Xung bơm trong vùng tử ngoại gần ..................................................45 2.2. Raman – trộn bốn sóng sử dụng ba xung bơm..........................................47 Chương 3. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN ................................................................50 3.1. Hiệu suất kết nối và truyền xung laser trong sợi rỗng ..............................50 3.2. Khảo sát các yếu tố ảnh hưởng tới phát Raman – trộn bốn sóng và các điều kiện tối ưu. .....................................................................................................51 3.2.1. Tác động của tự điều biến pha và điều biến pha chéo.......................51 3.2.2. Sự ảnh hưởng của thời gian trễ các xung bơm lên quá trình Raman – trộn bốn sóng .....................................................................................................59 3.3. Hiệu suất phát Raman – Trộn bốn sóng phụ thuộc theo môi trường ........62 3.3.1. Trộn bốn sóng trong môi trường không khí ............................................62 3.3.2. Hiệu suất phát Raman – Trộn bốn sóng trong môi trường khí hydro 67 3.3.2.1. Ống kín chứa khí hydro ...................................................................67 3.3.2.2. Hiệu suất phát Raman – Trộn bốn sóng trong sợi rỗng .................73 KẾT LUẬN ...............................................................................................................79 TÀI LIỆU THAM KHẢO .........................................................................................81
DANH MỤC HÌNH VẼ Chƣơng 1 – Tổng quan quang học phi tuyến và laser xung cực ngắn Hình 1.1: Sự phản ứng của lưỡng cự với trường tác dụng, (a) Các lưỡng cực khi không có điện trường tác dung, (b) Khi có điện trường tác dụng…………………...5 Hình 1.2: a) Cường độ tín hiệu hòa ba bậc hai của chất KDP với chiều dài khác nhau. b) Chiết suất của KDP phụ thuộc vào bước sóng….......................................10 Hình 1.3: Sơ đồ năng lượng quá trình phát Raman – trộn bốn sóng……………..23 Hình 1.4: Sơ đồ không phù hợp vector sóng trong quá trình Raman – trộn bốn sóng, đường nét liền là sự không phù hợp vectơ sóng, đường nét đứt là sự phù hợp vectơ sóng………………………………………………………...…..…………………..26 Hình 1.5: Thế năng của phân tử hai nguyên tử theo sự dịch chuyển nguyên tử trong quá trình rung động, đường nét đứt là dao động điều hòa theo định luật Hook, đường nét liền là dao động không điều hòa theo mô hình của Morse………..........29 Hình 1.6: Sơ đồ Raman – trộn bốn sóng trong môi trường khí hydro, hai xung bơm 800 nm (ωP ~2ω) và xung stoke 1200 nm (ωs ~2ω), phát ra xung đối stoke bậc một có tần số 4ω…………………………………………………………………….….33 Hình 1.7: Sơ đồ Raman – trộn bốn sóng thác đổ phát xung đối stoke bậc cao, với xung bơm 800 nm và xung Stoke 1200 nm…………………………………...…...34 Hình 1.8: Sơ đồphù hợp vector sóng không đồng trục của hiện tượng trộn bốn sóng trong môi trường phi tuyến………………………………………………………...35 Hình 1.9: (a) Sơ đồ vector sóng phù hợp pha quá trình phát Raman – trộn bốn sóng phát đa bước sóng, (b) phù hợp pha các quá trình phát vạch đối stoke bậc 1 (1), vạch đối stoke bậc hai (2), và vạch đối stoke bậc 3 (3)…………………………..36 Hình 1.10: Chiết suất môi trường hydro phụ thuộc vào bước sóng ở điều kiện chuẩn 0oC và 1 atm (760 Torr) ……………………………………………….…………37 Hình 1.11: Tán sắc vận tôc nhóm GVD vủa môi trường hydro phụ thuộc vào bước sóng ở điều kiện chẩn 0oC và 1 atm (760 Torr)…………………………………..37 Hình 1.12: Chiết suất môi trường hydro phụ thuộc vào bước sóng ở điều kiện phòng thí nghiệm 20 oC và áp suất 35 atm…………………………………………….…39 i
Hình 1.13: Tán sắc vận tốc nhóm GVD môi trường khí hydro phụ thuộc vào bước sóng ở điều kiện phòng thí nghiệm 20oC và áp suất 35 atm……………………....39 Hình 1.14:Góc phát vạch đối stoke bậc 1( β) phụ thuộc vào góc tới (𝛂) giữa hai xung bơm và xung stoke, Raman – trộn bốn sóng trong ống khí hydro áp suất 1 atm………………………………………………………………………………....40 Chƣơng 2 – Thực nghiệm Hình 2.1: Sơ đồ thí nghiệm Raman-trộn bốn sóng sử dụng hai nguồn bơm, M: gương phản xạ, DM: gương phản xạ lưỡng chiết, CM: gương cầu phản xạ, λ/2: bản 1/2 bước sóng, DL: hệ điều chỉnh thời gian trễ……………………...…………….45 Hình 2.2: Sơ đồ thí nghiệm phát xung laser trong vùng tử ngoại gần (DUV – Deep ultraviolet), M: gương phản xạ, DM: gương lưỡng chiết, CM: gương cầu phản xạ, BBO: tính thể β-barium borate, DL: hệ điều chỉnh thời gian trễ…………….…….46 Hình 2.3: Sơ đồ thí nghiệm Raman – trộn bốn sóng sử dụng ba xung bơm, M: gương phản xạ, DM: gương lưỡng chiết, CM: gương cầu phản xạ, BBO: tính thể β- barium borate, λ/2: bản 1/2 bước sóng, DL: hệ điều chỉnh thời gian trễ………....48 Chƣơng 3 – Kết quả và thảo luận Hình 3.1: Hiệu xuất kết nối xung laser hội tụ vào sợi quang rỗng với một số mode xung truyền HE1m, xung laser 400 nm, tiêu cự gương cầu 1000 mm……..…….....50 Hình 3.2: Phổ xung bơm 800 nm ở các áp suất khác nhau……………….………52 Hình 3.3: Phổ xung đối Stoke bậc nhất 600 nm ở các áp suất khác nhau………….53 Hình 3.4: Phổ xung đối Stoke bậc hai 480 nm ở các áp suất khác nhau…………..53 Hình 3.5: Độ rộng phổ ban đầu của các xung 400 nm và 480 nm trước khi hội tụ vào sợi rỗng …………………………………………………….………………….55 Hình 3.6: Sự mở rộng phổ của xung 400 nm theo áp suất khí hydro trong sợi rỗng do hiện tượng tự điều biến pha (SPM) …………………………………………....56 Hình 3.7: Độ bán rộng phổ xung bơm 400 nm theo áp suất …………………..…56 Hình 3.8: Sự mở rộng phổ của xung Stoke 480 nm theo áp suất khí hydro trong sợi rỗng do hiện tượng tự điều biến pha (SPM) ……………………………………….57 Hình 3.9: Độ bán rộng phổ xung Stoke 480 nm theo áp suất ……………………..57 ii
Hình 3.10: Sự mở rộng phổ do SPM và XPM của hai xung 400 nm và 480 nm tương ứng với năng lượng 104 µJ và 100 µJ. Đường màu đỏ là sự mở rộng phổ do SPM ở áp suất 1 atm, đường màu đen là sự mở rộng phổ do cả SPM và XPM ở áp suất 1 atm, đường màu xanh là sự mở rộng phổ do cả SPM và XPM ở áp suất 2 atm…………………………………………………………………………………59 Hình 3.11: Phổ xung đối Stoke bậc nhất ở thời gian trễ khác nhau ………….…..60 Hình 3.12: Phổ xung đối Stoke bậc hai 480 nm ở thời gian trễ khác nhau ………61 Hình 3.13: Phổ xung đối Stoke bậc ba 400 nm ở thời gian trễ khác nhau ………61 Hình 3.14: Phổ trộn bốn sóng phát trong không khí, hai xung bơm 800 nm và xung Stoke 1200 nm. a) Quan sát bằng máy quang phổ hồng ngoại với dải bước sóng quan sát 200 – 1100 nm (Maya Ocean Optics USB2000), b) Quan sát bằng máy quang phổ tử ngoại với dải bước sóng quan sát 175 – 420 nm (Maya Ocean Optics USB2000)…………………..……………………………..……………………….63 Hình 3.15: Vạch đối stoke bậc 8 đươc quan sát bằng cách sử dụng lăng kính tán sắc……………………………………………….…..……………………………..65 Hình 3.16: Quá trình chuyển hóa năng lượng xung bơm sang các vạch đối stoke phụ thuộc vào áp suất không khí. …………………………………………….……..….66 Hình 3.17: Hiệu suất phát các vạch đối Stoke phụ thuộc vào áp suất không khí....67 Hình 3.18: Phổ phát Raman – trộn bốn sóng, A) quan sát bằng quang phổ hồng ngoại Ocean optics USB 2000 pro, B) phóng to trong dải từ 200 – 325 nm. Hai xung bơm 1200 nm và 800 nm, hội tụ vào ống GC chứa khí hydro ở áp suất 1.95 atm, thời gian trễ 0 fs, tiêu cự của gương cầu phản xạ f = 750 mm………………..68 Hình 3.19: Phổ phát Raman – trộn bốn sóng phụ thuộc theo áp suất ………….…69 Hình 3.20: Sự chuyển hóa năng lượng từ xung bơm sang các xung đối Stoke theo áp suất …………………………………………………………………………..……70 Hình 3.21: A) Hiệu suất phát của các vạch đối Stoke phụ thuộc theo áp suất khí hydro, B) Năng lượng các vạch đối Stoke theo áp suất khí hydro…………………71 Hình 3.22: Độ bán rộng phổ (FWHM) xung bơm và các xung đối Stoke bậc nhất và bậc hai phụ thuộc vào áp suất khí hydro trong ống khí……………..……….…….72 iii
Hình 3.23: a) Phổ xung bơm và các xung đối Stoke quá trình FWRM trong sợi rỗng , b) cường độ xung bơm và các xung đối Stoke phụ thuộc vào áp suất khí hydro trong sợi rỗng………………………………...…………...…….……………...…..74 Hình 3.24: Hiệu suất phát các vạch đối Stoke phụ thuộc áp suất khi hydro……….75 Hình 3.25: a) Phổ vạch Stoke và đối Stoke bậc nhất trong quá trình FWRM sử dụng xung bơm 800 nm, xung Stoke 1200 nm và xung dò 200 nm, ba xung bơm hội tụ vào sợi rỗng chứa khí hydro ở áp suất 1.1 atm (đường màu đỏ). Đường màu xanh là quá trình FWRM sử dụng xung bơm 800 nm và xung Stoke 1200 nm với cùng áp suât. b) Cường độ xung đối Stoke bậc nhất ở bước sóng 187 nm phụ thuộc vào áp suất khí hydro trong sợi rỗng…………………………………….……………...…77 Hình 3.26: Vết xung bơm và xung đối Stoke quan sát được trên màn chắn sử dụng lăng kính tán sắc………………………………………………………………...…78 iv
DANH MỤC BẢNG BIỂU Chƣơng 1 – Tổng quan quang học phi tuyến và laser xung cực ngắn Bảng 1.1: Các lượng tử rung động và quay của một số phân tử chất khí…….....…32 Bảng 1.2: Năng lượng các mức rung động – quay phân tử hydro [cm-1]……….…32 Bảng 1.3: Hệ số phương trình Sellmeier của một số chất khí………………...…....38 Bảng 1.4: Góc phù hợp pha và khoảng cách giữa hai xung bơm khi áp xuất thay đổi, bước sóng hai xung bơm 800 nm và 1200nm, gương cầu phản xạ có tiêu cự f = 750 mm............................................................................................................................40 Bảng 1.5: Một số giá trị của unm…………………………………………………....41 Chƣơng 3 – Kết quả và thảo luận Bảng 3.1: Năng lượng hai xung bơm và xung Stoke trước ống khí GC…………...70 Bảng 3.2: Năng lượng hai xung bơm và xung Stoke sau khi truyền qua ống khí GC………………………………………………………………………..……..….70 Bảng 3.3: Năng lượng các vạch đối Stoke trong quá trình phát Raman – trộn bốn sóng………………………………………………...………………………………72 v
DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ TỪ VIẾT TẮT BS: Brillouin scattering CARS: coherent anti-Stokes Raman scattering DFG: different frequency generation DFWM: degenerate four wave mixing DFWRM: degenerate four wave Raman mixing FWM: four-wave mixing FWRM: four-wave Raman mixing FWDFM: four wave different-frequency mixing GC: gas cell GVD: Group velocity dispersion IR: Infrared RS: Raman scattering SHG: second-harmonic generation SFG: sum frequency generation SF: self-focusing SPM: self-phase modulation THG: third-harmonic generation XPM: cross-phase modulation UV: ultraviolet VUV: vacuum ultraviolet vi
Luận văn thạc sĩ khoa học Mở đầu Trong vài thập kỷ gần đây, quang học phi tuyến và quang phổ học phi tuyến được ứng dụng rất nhiều trong các nghiên cứu về vật cấu trúc vật liệu, trong thông tin quang [4], sử dụng hiện tượng quang học phi tuyến để tạo laser xung cực ngắn cỡ vài femto giây (10-15 s) [2]hay thậm chí có thể là atto giây (10-18s)[3]. Những laser xung cực ngắn này có bước sóng nằm trong vùng hồng ngoại gần, vùng khả kiến, tử ngoại, tử ngoại sâu, tử ngoại chân không, là phương tiện quan trọng và hữu hiệu trong các công nghệ phân tích vật liệu, các mẫu sinh – hóa, các mẫu hóa – lý [4]. Sử dụng hiện tượng khuếch đại thông số khi hội tụ không đồng trục hai xung bơm vào tinh thể phi tuyến BBO, Takayoshi Kobayashi và Andrius Baltuska đã tạo laser xung có độ rộng xung khoảng 5 fs có bước sóng nằm trong vùng khả kiến[2]. Với hiện tượng quang học phi tuyến bậc ba, phát tần số tổng sử dụng tinh thể CsLiB6O10, Valentin Petrov và các cộng đã sự tạo ra xung laser có độ rộng xung 100 fs, và có bước sóng điều hưởng được trong vùng tử ngoại chân không 175 nm – 180 nm[5]. Phát xung laser cực ngắn trong vùng tử ngoại chân không bằng hiện tượng trộn bốn sóng có tần số khác nhau, sử dụng hiện tượng Raman – trộn bốn sóng sử dụng môi trường phi tuyến khí hydro [6][7][8][9], là nguồn sáng ion hóa áp dụng cho các hệ phổ khí, hệ phổ khối để phân tích các mẫu hóa học hữu cơ [10]. Một số tác giả như Osamu Shitamichi, hoặc Kazuya Motoyoshi và các cộng sự đã phát các xung laser cực ngắn có dải bước sóng từ vùng tử ngoại sâu tới vùng khả kiến bằng phương pháp Raman – trộn bốn sóng sử dụng môi trường khí hydro, tuy nhiên hiệu suất chuyển đổi năng lượng từ xung bơm tới các xung đối Stoke chưa đạt được hiệu quả cao, phổ phát xạ của các xung đối Stoke trong trường hợp sợi quang rỗng có độ mở rộng phổ lớn. Các tác giả cũng đã chỉ ra ảnh hưởng của các hiệu ứng tự điều biến pha (SPM) và điều biến pha chéo (XPM) tới quá trình phát Raman – trộn bốn sóng nhưng chưa đưa ra sự mở rộng phổ các xung bơm và các xung đối Stoke phụ thuộc theo áp suất và cường độ xung bơm [8]. Trong khóa luận này, tôi tập trung nghiên cứu quá trình phát xung quang học đa sắc có độ rộng xung trong khoảng vài chục femto giây thông qua hiện tượng Phan Đình Thắng 1Chuyên ngành Quang học
Luận văn thạc sĩ khoa học quang phi tuyến bậc ba trộn bốn sóng kết hợp với tán xạ Raman, Raman – trộn bốn sóng, trong môi trường khí hydro. Đây là quá trình phát tăng cường Raman đối Stoke phi tuyến cho phép phát các xung đối Stoke bậc cao với hiệu suất cao vượt trội so với các hiệu ứng quang học phi tuyến bậc ba khác, sử dụng xung bơm là các xung laser cực ngắn. Xung bơm là xung laser cơ bản phát ra từ hệ laser Ti:sapphire (800 nm, 3.6 mJ, 35 fs, 1 kHz, Coherent Inc), xung họa ba bậc hai của xung laser cơ bản Ti:sapphire (800 nm, 5.6 mJ, 35 fs, 1 kHz, SpectraPhysics Inc), các xung Stoke là xung tín hiệu quá trình khuếch đại thông số (OPA) của xung cơ bản. Các xung bơm và xung Stoke được hội tụ đồng trục bằng gương cầu phản xạ vào ống khí và ống mao quản chứa khí hydro. Quá trình phát Raman – trộn bốn sóng được khảo sát ở các điều kiện áp suất khí khác nhau, và ở các thời gian trễ khác nhau, tính toán hiệu suất phát Raman – trộn bốn sóng và tác động của các hiệu ứng quang học phi tuyến bậc ba tới hiệu suất phát của quá trình Raman – trộn bốn sóng, khảo sát sự ảnh hưởng của hiện tượng SPM và XPM tới quá trình phát Raman – trộn bốn sóng và sự mở rộng phổ của các xung bơm phụ thuộc áp suất và cường độ. Với mục đích tạo ra các xung laser cực ngắn nằm trong vùng tử ngoại sâu và tử ngoại chân không. Nghiên cứu quá trình chuyển hóa năng lượng từ xung bơm sang các xung đối Stoke, dưới sự hướng dẫn của giáo viên hướng dẫn TS. Hoàng Chí Hiếu, TS. Nguyễn Mạnh Thắng tôi đã thực hiện nghiên cứu đề tài luận văn thạc sĩ khoa học “Phát xung quang học đa sắc bằng phƣơng pháp Raman – trộn bốn sóng”. Luận văn được trình bày trong 03 chương và kết luận Chƣơng 1: Tổng quan quang học phi tuyến và laser xung cực ngắn Chƣơng 2: Thực nghiệm Chƣơng 3: Kết quả và thảo luận Kết luận Phan Đình Thắng 2Chuyên ngành Quang học
Luận văn thạc sĩ khoa học CHƢƠNG 1:XUNG CỰC NGẮN TỔNG QUAN QUANG HỌC PHI TUYẾN VÀ LASER 1.1. Quang học phi tuyến Quang học phi tuyến nghiên cứu các hiện tượng quang phi tuyến xảy ra do sự thay đổi tính chất quang học của vật liệu khi có trường ánh sáng tác dụng. Đối với những nguồn sáng có cường độ thấp khi tương tác với môi trường vật chất thường chỉ xảy ra những hiện tượng quang tuyến tính như phản xạ, nhiễu xạ, tán xạ, giao thoa. Tuy nhiên, đối với ánh sáng laser có công suất đủ lớn sẽ làm thay đổi tính chất quang học của vật liệu[11]gây ra các hiện tượng quang học phi tuyến khác nhau tùy thuộc vào vật liệu và cường độ nguồn ánh sáng. Hiện tượng quang học phi tuyến đầu tiên được phát hiện là hiện tượng phát hòa ba bậc hai (SHG), do Franken và các cộng sự phát hiện vào năm 1961, là kết quả phản ứng bậc hai của nguyên tử với cường độ điện trường (cường độ nguồn sáng laser) tác dụng. Ánh sáng nói chung và ánh sáng laser nói riêng (các xung laser) là sóng điện từ, được mô tả bởi hai thành phần điện trường 𝑬 ~ và từ trường 𝑯 ~ (ký hiệu ~ ám chỉ rằng các trường biến đổi nhanh theo thời gian và là các đại lượng thực). Tuy nhiên, các hiện tượng quang học chỉ được mô tả bởi điện trường 𝑬 ~ , từ mối liên hệ giữa từ trường và điện trường trong các phương trình Maxwell[12]. 𝜕𝑩(𝒓,𝑡) ∇ × 𝑬 𝒓, 𝑡 = − (1) 𝜕𝑡 𝜕𝑫(𝒓, 𝑡) ∇ × 𝑯 𝒓, 𝑡 = + 𝐣(𝐫, t) 𝜕𝑡 ∇ ∙ 𝑫 𝒓, 𝑡 = 𝜌(𝒓, 𝑡) ∇ ∙ 𝑩 𝒓, 𝑡 = 0 Trong đó E là vector điện trường [V/m], D là vector dòng chuyển dời dòng điện [As/m2], H là vector từ trường [A/m], B là từ dẫn [Vs/m2], j là vector mật độ dòng điện [A/m2], 𝜌 là mật độ điện tử [As/m3]. Bản thân chùm laser là nguồn sáng có tính định hướng cao, đơn sắc. Do vậy, có thể giả sử rằng sóng điện trường của chùm laser truyền theo một hướng nhất định trong không gian, trục ztrong hệ tọa độ Descartes, sóng điện từ có dạng[12]. Phan Đình Thắng 3Chuyên ngành Quang học
Luận văn thạc sĩ khoa học 𝑬 ~ 𝒓, 𝑡 = 𝑒𝐴 𝒓, 𝑡 exp 𝑖 𝒌𝑧 − 𝜔𝑡 + 𝑐. 𝑐. (2) Trong đó, k (k=ω/c=2π/λ) là vector sóng, 𝜔 là tần số góc, đường bao biên độ sóng 𝐴 𝒓, 𝑡 là hàm của không gian và thời gian, biến đổi chậm so với dao động của sóng, biến đổi rất nhanh theo thời gian và không gian. Biên độ này, thông thường là số phức và bao gồm cả thông số về pha biểu diễn trong hàm mũ. 𝑒 là vector đơn vị dùng để biểu diễn sự phân cực của sóng (chiều của vector điện trường), nếu vector này là thực thì sóng là phân cực phẳng, c.c. biểu diễn liên hợp phức, và trong phương trình (2), 𝑬 ~ có giá trị thực. Khi một sóng điện trường tác dụng tới môi trường điện môi, xuất hiện sự phân cực các liên kết điện tử do momen lưỡng cực 𝝁(~) gây ra được mô tả trong hình 1.1[12], và được xác định theo công thức. 𝑷 ~ = 𝑁 𝝁(~) (3) Trong đó N là số lưỡng cực vi mô trong một đơn vị thể tích, là phép toán trung bình trên toàn bộ lưỡng cực của môi trường, bỏ qua các lưỡng cực vĩnh cửu có trong môi tường vì chúng không dao động ở các tần số quang học nên sẽ không bức xạ ra sóng điện từ. (~) +∞ +∞ 𝑷𝑳 = 𝜀0 −∞ −∞ 𝝌 1 (𝒓 − 𝒓′ , 𝑡 − 𝑡′) ∙ 𝑬 ~ (𝒓′ , 𝑡′)𝑑𝒓′𝑑𝑡′ (4) Trong đó hệ số điện môi trong chân không 𝜀0 = 8.85 × 10−12 [farad/m] và 𝝌 1 (𝒓 − 𝒓′ , 𝑡 − 𝑡′)là tensor độ nhạy quang tuyến tính. Sự phân cực tuyến tính của môi trường đồng nhất không phụ thuộc vào trường tác dụng, mà chỉ phụ thuộc vào thời gian tác dụng của trường. Nó cũng không phụ thuộc vào vị trí tuyệt đối trong không gian mà chỉ phụ thuộc vào khoảng cách đối với vị trí ban đầu. Theo biến đổi Fourier, mối liên hệ giữa sự phân cực tuyến tính và trường tác dụng thông qua tensor nhạy quang tuyến tính. 𝑷𝑳 𝜔 = 𝜀0 𝝌 1 (𝜔) ∙ 𝑬(𝜔) (5) Trong đó 𝝌 1 (𝜔) là tensor nhạy quang tuyến tính, và trong môi trường đẳng hướng chỉ có duy nhất một thành phần khác không, và được rút gọn về giá trị vô 1 hướng 𝜒 (𝜔). Phan Đình Thắng 4Chuyên ngành Quang học
Luận văn thạc sĩ khoa học Điện tích dương Điện tích âm Hình 1.1: Sự phản ứng của lưỡng cự với trường tác dụng, (a) Các lưỡng cực khi không có điện trường tác dung, (b) Khi có điện trường tác dụng. Giả sử rằng trong các trường hợp của quang học phi tuyến, môi trường phi tuyến không có từ tính, trung hòa về điện, không dẫn điện, khi đó phương trình sóng mô tả vector sóng điện trường truyền trong môi trường có dạng [13]. 1 𝜕 2 𝑬(~) 1 𝜕 2 𝑷(~) ∇ × ∇ × 𝑬(~) + =− (6) 𝑐2 𝜕𝑡 2 𝜀0 𝑐 2 𝜕𝑡 2 Khi cường độ của ánh sáng tác dụng có giá trị đủ lớn sự phân cực sẽ xuất hiện thêm thành phần phi tuyến, khi đó sự phân cực tổng quát của môi trường phi tuyến có dạng. 𝑷(~) = 𝑷𝑳 (~) + 𝑷𝑵𝑳 (~) (7) Trong đó 𝑷𝑵𝑳 (~) mô tả phần phân cực phi tuyến của môi trường, khi đó phương trình (6) có thể được viết dưới dạng. 1 𝜕 2 𝑬(~) 1 𝜕 2 𝑷𝑳 (~) 1 𝜕 2 𝑷𝑵𝑳 (~) ∇ × ∇ × 𝑬(~) + + =− (8) 𝑐2 𝜕𝑡 2 𝜀0 𝑐 2 𝜕𝑡 2 𝜀0 𝑐 2 𝜕𝑡 2 Phan Đình Thắng 5Chuyên ngành Quang học
Luận văn thạc sĩ khoa học Số hạng phân cực phi tuyến trong phương trình (8) là nguồn gốc gây nên không đồng nhất của phương trình sóng. Trong hầu hết những trạng thái quang học phi tuyến, điện trường toàn phần được xem là sự chồng chập của các sóng gần như đơn sắc với m thành phần sóng tương ứng với tần số 𝜔𝜇 , vector sóng 𝒌𝜇 , 𝐴𝜇 𝒓, 𝑡 biến đổi chậm theo thời không gian và thời gian, phương trình điện trường (2) có thể được viết lại như sau. 𝑬 ~ 𝒓, 𝑡 = 𝝁 𝑒𝜇 𝐴𝜇 𝒓, 𝑡 exp 𝑖 𝒌𝜇 ∙ 𝒓 − 𝜔𝜇 𝑡 + 𝑐. 𝑐. (9) Trong trường hợp, có sự tham gia của số hạng phân cực phi tuyếnxác định theo công thức. ~ 𝑷𝑵𝑳 𝒓, 𝑡 = 𝝁 𝑷𝑵𝑳,𝜇 𝒓, 𝑡 exp 𝑖 −𝜔𝜇 𝑡 + 𝑐. 𝑐. (10) So với phần dao động nhanh của sóng điện từ thì 𝑷𝑵𝑳,𝜇 (𝒓, 𝑡)là biên độ phức phân cực phi tuyến và biến đổi chậm ~ 𝑷𝑵𝑳 = 𝑷 ~ (𝟐) + 𝑷 ~ 𝟑 +⋯ (11) Khi điện trường chiếu tới môi trường phi tuyến (môi trường tinh thể phi tuyến) sự phân cực phi tuyến bậc hai trong phương trình (11) là sự khai triển của điện trường[11]. 𝟐 𝑷~ 𝟐 𝑡 = 2𝜀0 𝜒 2 𝑬 ~ (𝑡) (12) 𝑷~ 𝟐 𝑡 = 2𝜀0 𝜒 2 𝑬𝑬∗ + (𝜀0 𝜒 2 𝑬2 𝑒 −𝑖2𝜔𝑡 + 𝑐. 𝑐. ) (13) Trong phương trình (13) sự phân cực phi tuyến bậc hai bao gồm có sự đóng góp của tần số trường tới𝜔, và tần số 2𝜔 (nếu hai điện trường tác dụng lên môi trường có cùng thành phần tần số 𝜔). Hiện tượng phi tuyến bậc hai phát ra bức xạ tần số bậc hai, và chỉ xảy ra đối với các môi trường có sự mất mát thấp và không tán sắc. Khi các trường tác dụng có các thành phần tần số khác nhau thì ta có. 𝑷~ 𝟐 𝑡 = 𝜀0 𝜒 2 𝑬1 2 𝑒 −𝑖2𝜔 1 𝑡 + 𝑬2 2 𝑒 −𝑖2𝜔 2 𝑡 + 2𝑬1 𝑬2 𝑒 −𝑖 𝜔 1 +𝜔 2 𝑡 + 2𝑬1𝑬2∗𝑒−𝑖𝜔1−𝜔2𝑡+𝑐.𝑐.+2𝜀0𝜒2(𝑬1𝑬1∗+𝑬2𝑬2∗) (14) Trong phương trình (14) ngoài các bức xạ có tần số nhân đôi 𝑃 2𝜔1 = 𝜀0 𝜒 (2) 𝐸12 , 𝑃 2𝜔2 = 𝜀0 𝜒 (2) 𝐸22 , thì còn có sự đóng góp của các bức xạ có tần số khác như tần số tổng 𝑃 𝜔1 + 𝜔2 = 2𝜀0 𝜒 (2) 𝐸1 𝐸2 và tần số hiệu 𝑃 −(𝜔1 − 𝜔2 ) = 2𝜀0 𝜒 (2) 𝐸1 𝐸2∗ và một thành phân tần số 𝑃 −(𝜔2 + 𝜔1 ) = 2𝜀0 𝜒 (2) 𝐸2 𝐸1∗ . Tuy nhiên Phan Đình Thắng 6Chuyên ngành Quang học
Luận văn thạc sĩ khoa học trong một môi trường nhất định, sự phân cực bậc hai thường tạo ra không nhiều hơn một thành phần tần số trong tương tác phi tuyến, bởi vì bức xạ được tạo ra từ sự phân cực bậc hai phải thỏa mãn điều kiện phù hợp pha tương ứng, với một điều kiện phù hợp pha nhất định thì chỉ tạo ra duy nhất một thành phân tần số. Trong phương trình (11) sự phân cực bậc ba cũng được biểu diễn theo khai triển của điện trường. 3 𝑷~ 3 𝑡 = 2𝜀0 𝜒 3 𝑬 ~ (𝑡) (15) Các thành phần tần số được tạo ra từ sự phân cực phi tuyến bậc ba rất phức tạp, xét một trường hợp đơn giản trường tác dụng vào môi trường phi tuyến là sóng đơn sắc. 𝑬 ~ 𝑡 = 𝛦 cos 𝜔𝑡 (16) Khi đó sự phân cực phi tuyến bậc ba được khai triển bởi biểu thức. 1 3 𝑷~ 𝟑 𝑡 = 𝜀0 𝜒 (1) 𝐸 3 𝑐𝑜𝑠3𝜔𝑡 + 𝜀0 𝜒 (1) 𝐸 3 𝑐𝑜𝑠𝜔𝑡 (17) 4 4 Ở phương trình trên, mô tả thành phần tần số 3𝜔 được tạo nên bởi trường tác dụng có tần số 𝜔, số hạng này gây nên quá trình phát hòa ba bậc ba (THG) của môi trường phi tuyến. Trong trường hợp trường tác dụng bao gồm ba thành phần tần số 𝑬 ~ 𝑡 = 𝑬1 𝑒 −𝑖𝜔 1 𝑡 + 𝑬2 𝑒 −𝑖𝜔 2 𝑡 + 𝑬3 𝑒 −𝑖𝜔 3 𝑡 + 𝑐. 𝑐. (18) Kết quả khai triển phân cực bậc ba theo điện trường bao gồm 44 thành phần tần số khác nhau[11], một số thành phân tần số tổng và hiệu các tần số: 𝜔1 , 𝜔2 , 𝜔3 , 3𝜔1 , 3𝜔2 , 3𝜔3 , 𝜔1 + 𝜔2 + 𝜔3 , 𝜔1 + 𝜔2 − 𝜔3 , 𝜔1 + 𝜔3 − 𝜔2 , 𝜔2 + 𝜔3 − 𝜔1 , 2𝜔1 ± 𝜔2 , 2𝜔1 ± 𝜔3 , 2𝜔2 ± 𝜔1 , 2𝜔2 ± 𝜔3 , 2𝜔3 ± 𝜔1 , 2𝜔3 ± 𝜔2 , Các thành phần tần số mang dấu âm. 𝑷~ 𝟑 𝑡 = 𝑛 𝑃 𝜔𝑛 𝑒 −𝑖𝜔 𝑛 𝑡 (19) Sự phân cực bậc ba làm phát sinh một số hiện tượng phi tuyến bậc như hiệu ứng Kerr[13], chiết suất của môi trường phi tuyến phụ thuộc vào cường độ trường tác dụng, dẫn tới các hiện tượng như tự điều biến pha (SPM), điều biến pha chéo Phan Đình Thắng 7Chuyên ngành Quang học
Luận văn thạc sĩ khoa học (XPM), trộn bốn sóng (FWM), và một số hiệu ứng sử dụng trễ phi tuyến kết hợp với tán xạ Raman (RS) và tán xạ Brillouin (BS). 1.2. Hiệu ứng quang học phi tuyến bậc hai Các hiệu ứng quang học phi tuyến bậc hai là kết quả của quá trình trộn ba sóng tương ứng với tần số 𝜔, 𝜔𝑖 , và 𝜔𝑗 , đối với hầu hết các môi trường có nhạy phi tuyến 2 bậc hai 𝜒 . Trong đó hệ số nhạy phi tuyến trong phương trình (12) có thể được tính theo công thức[1]. 2 2 2 𝜒 𝜔, 𝜔𝑖 , 𝜔𝑗 = 𝜒 𝜔 = 𝜔𝑖 + 𝜔𝑗 = 𝜒 𝑡1 . 𝑡2 exp 𝑖(𝜔𝑖 𝑡1 + 𝜔𝑗𝑡2)𝑑𝑡1𝑑𝑡2 (20) Trong trường hợp, sóng truyền là sóng phẳng gần như đơn sắc, truyền dọc theo trục z của môi trường, phần thực của sóng theo phương trình (2). 𝑬 𝒓, 𝑡 = 𝑅𝑒[𝑒𝐴 𝑧, 𝑡 exp⁡ (𝑖𝒌𝑧 − 𝜔𝑡)] (21) Và sự phân cực phi tuyến. 𝑷𝑵𝑳 𝒓, 𝑡 = 𝑅𝑒[𝑒𝑃 𝑃𝑁𝐿 𝑧, 𝑡 exp⁡ (𝑖𝒌𝑃 𝑧 − 𝜔𝑡)] (22) Nếu đường bao biên độ sóng 𝐴 𝑧, 𝑡 là hàm biến đổi chậm theo thời gian, khi đó 𝜕 2 𝐴/𝜕𝑧 2 ≪ 𝒌𝜕𝐴/𝜕𝑧 , và 𝜕 2 𝑷𝑁𝐿 /𝜕𝑡 2 ≈ −𝜔2 𝑷𝑁𝐿 [1],thay vào phương trình (8) ta được. 𝜕𝐴 1 𝜕𝐴 2𝜋𝑖 𝜔 2 + = 𝑃𝑁𝐿 exp⁡ (𝑖∆𝒌𝑧) (23) 𝜕𝑧 𝑢 𝜕𝑡 𝑘𝑐 2 𝜕𝑘 −1 Trong đó 𝑢 = là vận tốc nhóm và ∆𝒌 = 𝒌𝑃 − 𝒌 là sự không phù hợp 𝜕𝜔 pha của các vectơ sóng. Hiệu ứng phát hòa ba bậc hai Xét trường điện từ là một xung laser với tần số trung tâm 𝜔, giả sử xung laser có độ đơn sắc rất cao, các thành phần tần số ±Δω rất nhỏ, bỏ qua hiện tượng tán sắc xảy ra trong môi trường phi tuyến. Xung laser với tần số 𝜔 được truyền vào môi trường, sau khi đi qua môi trường phát ra một điện trường với tần số gấp đôi tần số điện trường đi vào môi trường 2𝜔, quá trình này được gọi là quá trình phát hòa ba bậc hai (SHG). Quá trình SHG chỉ có thể xảy ra trong các môi trường không đối xứng nghịch đảo, vì Phan Đình Thắng 8Chuyên ngành Quang học
Luận văn thạc sĩ khoa học trong các môi trường đối xứng tâm các số hạng có chứa độ nhạy cảm bậc chẵn 𝜒 (𝑛) triệt tiêu lẫn nhau. Hệ số nhạy cảm phi tuyến bậc hai của quá trình phát hòa ba bậc 2 2 hai 𝜒𝑆𝐻𝐺 = 𝜒 2𝜔; 𝜔, 𝜔 [pm/V], cường độ tín hiệu hòa ba bậc hai ISHG là hàm phụ thuộc vào độ dày d của môi trường phi tuyến và tỷ lệ với bình phương cường độ trường tác dụng I[1]. Δ 𝐤d 2 sin 2 2 𝐼𝑆𝐻𝐺 𝑑 ∝ 𝛾 𝐼 Δ kd 2 𝑑2 (24) 2 4𝜋 𝜔 2 2 Trong đó 𝛾 = 𝜒𝑆𝐻𝐺 là hệ số phi tuyến, độ nhạy cảm phi tuyến bậc hai là 𝑘2 𝑐 2 2 một tensor bậc ba 𝜒𝑆𝐻𝐺 = 𝑑 𝑖𝑗𝑘 với 27 thành phần. Phương pháp tính các thành phần tensor này của một số môi trường tinh thể phi tuyến được phát triển dựa trên lý thuyết nhóm [14]. Khi tính tới các điều kiện hoán vị đối xứng và 𝜒𝑖𝑗𝑘 = 𝜒𝑖𝑘𝑗 thì các thành phần tensor bậc ba bị giảm chỉ còn 18 thành phần[15]. Δ𝐤 = 2𝐤1 − 𝐤 2 là sự không phù hợp phavectơ sóng trong quá trình phát hòa ba bậc hai, 𝐤1 , 𝐤 2 lần lượt là vectơ sóng của trường tác dụng và trường hòa ba bậc hai. Trong phương trình (24) có thể thấy cường độ tín hiệu hòa ba bậc hai phát ra là một hàm điều hòa dạng hình sin với chu kỳ 𝐿 = 𝜋/ Δ𝒌 .Hiệu suất của quá trình phát hòa ba bậc hai đạt được hiệu quả cao nhất khi điều kiện phù hợp pha được thỏa mãn Δ𝐤 = 0, điều kiện phù hợp pha có thể đạt được khi sử dụng các tinh thể lưỡng chiết phi tuyến, giả phù hợp pha trong các vật liệu phi tuyến có cực tuần hoàn, các chế độ dẫn sóng của quá trình tương tác phi tuyến với phù hợp pha liên quan tới vật liệu tán sắc được bù bởi tán sắc trong ống dẫn sóng. Trong hình 1.2 dưới đây là chiết suất của tinh thể phi tuyến KDP phụ thuộc vào bước sóng và tín hiệu phát hòa ba bậc hai phụ thuộc vào chiều dày vật liệu. Phan Đình Thắng 9Chuyên ngành Quang học