Luận văn Sư phạm Vât lí: Tổng quan các phương pháp phân tích 210 Po trong mẫu môi trường bằng hệ phổ kế Alpha

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO

TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH

KHOA VẬT LÝ

------------------------------

NGUYỄN THỊ ÁNH TUYẾT

Đề tài:

TỔNG QUAN CÁC PHƯƠNG PHÁP PHÂN TÍCH 210Po TRONG MẪU MÔI TRƯỜNG

BẰNG HỆ PHỔ KẾ ALPHA

Ngành: Sư Phạm Vật Lý

Mã số : 102

GIẢNG VIÊN HƯỚNG DẪN: ThS. LÊ CÔNG HẢO

THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH - 2013

1

Lời cảm ơn

em

ba mẹ, chị,

Con xin gửi lời cả ơ â ắ ến ba mẹ cùng toàn thể luôn bên

con trong thời gian qua, ng hộ ộng viên con trong quá trình th c hiện lu n

Em xin chân thành cả ơ B G H ệ ờ Đ i h S P m thành

ph Hồ C í M ều kiện thu n l ể em h c t p và hoàn thành t t

khóa h c.

Em xin gửi lời cả ơ ến quý th y cô trong khoa V ờ Đ i h S

Ph m thành ph Hồ C í M ề t kiến thứ ơ ả ể ó ơ ở

ể th c hiệ ề tài lu

Và nhất là em xin chân thành cả ơ y Lê Công Hảo, th c tiếp

ng d n em th c hiện lu ững kiến thứ ê ũ

k ến thức th c tế trong quá trình th c hiện khóa lu n.

E ũ x ả ơ ến các th y cô phản biệ ờ c và

ó ó k ến cho bài lu c hoàn thành t ơ .

Cả ơ ất cả các b è â ẻ ộ ê tôi trong

quá trình h c t p và làm lu

Mặ ù gắng rất nhiều trong quá trình làm lu ắc chắn

sẽ không tránh khỏi thiếu sót, kính mong quý th y cô t n tình chỉ bảo. Em xin

chân thành cả ơ y cô.

2

MỤC LỤC

MỤC LỤC ...................................................................................................................... 2

DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU, CHỮ VIẾT TẮT .......................................................... 5

DANH MỤC CÁC BẢNG ............................................................................................. 8

DANH MỤC CÁC HÌNH ẢNH .................................................................................... 9

LỜI MỞ ĐẦU .............................................................................................................. 10

CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN VỀ BỨC XẠ ALPHA VÀ POLONIUM ...................... 12

1 1 Cơ ở lý thuyết về bức x alpha ............................................................................. 12

1.1.1 Gi i thiệu về phân rã alpha ........................................................................... 12

1.1.2 Tính chất c a phân rã alpha .......................................................................... 13

1 1 2 1 C ặ a phân rã alpha ....................................................... 13

1.1.2.2 Cấu trúc tinh tế c a phổ ng alpha ....................................... 14

1 1 2 3 Đ ều kiện về i v i phân rã alpha ................................ 14

1 1 2 4 Cơ ế phân rã alpha......................................................................... 15

1.1.2.5 Vai trò c a bờ thế li tâm ................................................................... 16

1.2 Tổng quan về polonium ......................................................................................... 17

1.2.1 Gi i thiệu về polonium ................................................................................. 17

1.2.1.1 Nguồn g c c a polonium .................................................................. 17 1 2 1 2 Sơ ồ phân rã v ồng vị phóng x c a 210Po ............................ 17

1.2.2 Tính hóa lý c a polonium ............................................................................. 20

1.2.2.1 Polonium kim lo i ............................................................................. 20

1.2.2.2 Tr ng thái oxi hóa ............................................................................. 21

1.2.2.3 Những mu i hòa tan và không hòa tan trong polonium ................... 21

1.2.2.4 Những h p chất polonium không hòa tan ........................................ 21

1.2.3 Lắ ê ĩ k i bằ ơ ắ ng t ện phân .......................................................................................... 21

1.2.3.1 Kỹ thu t lắ ng t phát polonium lên bề mặt kim lo i ............... 21

1.2.3.2 Kỹ thu ện phân polonium lên bề mặt kim lo i............................ 23 1.2.4 210Po trong các m ờng .................................................................... 24

3

1.2.4.1 Nguồn g c c a 210P ờng ............................................. 24 1.2.4.2 Bụi phóng x 210Po trong khí quyển ................................................. 25 1.2.4.3 210P c ng c u ng ............................................... 26 1.2.4.4 210P ất ................................................................................... 26 1.2.4.5 210Po trong th c v t ........................................................................... 27 1.2.4.6 210Po trong thu c lá ........................................................................... 27 1.2.4.7 210Po trong th c phẩm nói chung ...................................................... 28

CHƯƠNG 2: GIỚI THIỆU HỆ ĐO ALPHA ANALYS ........................................... 30

2.1 Tiện ích ................................................................................................................... 30

2.2 Buồng chân không .................................................................................................. 31

2.3 Detector .................................................................................................................. 32

2.3.1 Detector PIPS ............................................................................................... 32

2.3.2 Detector Alpha PIPS ..................................................................................... 33

2.4 Bộ tiền khuế i .................................................................................................. 34

2.5 Bộ khuế i ......................................................................................................... 35

2.6 Bộ ADC (bộ biế ổ ơ thành s ) ............................................................... 36

2 7 M â í ê ộ kê MCA .................................................................... 36 CHƯƠNG 3: PHƯƠNG PHÁP XÁC ĐỊNH 210Po TRONG MẪU NƯỚC BẰNG

HỆ PHỔ KẾ ALPHA ................................................................................................... 38

3.1 Mụ í ................................................................................................................. 38

3.2 Nguyên tắc ............................................................................................................. 39

3.3 Hóa chất và thiết bị ................................................................................................ 40

3.3.1 Tracers .......................................................................................................... 40

3.3.2 Thiết bị .......................................................................................................... 41

3.3.3 Hóa chất ........................................................................................................ 41

3 4 P ơ ........................................................................................................... 42

3.4.1 Chuẩn bị m u bằ ơ kết t x (M O2) ............... 42

3.4.2 Tách hóa h c ................................................................................................. 42

3.4.2.1 Chiết bằng dung môi DDTC ............................................................. 43

4

3.4.2.2 Chiết suất sắc ký sử dụng nh ổi ion Sr ................................ 45

3.4.3 Chuẩn bị nguồn ............................................................................................. 47

3 5 Đ ờng ................................................................................................................. 48

3.6 Biểu thức kết quả.................................................................................................... 48 3.6.1 Nồ ộ ho ộ c a 210Po vào ngày tách và sai s ...................................... 48 3.6.2 Nồ ộ ho ộ c a 210Po vào ngày lấy m u và sai s ............................... 51

3.6.3 Gi i h n phát hiện ........................................................................................ 56

3.7 Kiểm soát chấ é ................................................................................ 58

3.7.1 Sai s ơ i c ơ ............................................................... 58

3.7.2 Gi i h n lặp l i ............................................................................................. 58

KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ...................................................................................... 59

TÀI LIỆU THAM KHẢO ............................................................................................ 61

PHỤ LỤC 1: CHUẨN BỊ HÓA CHẤT ....................................................................... 62

PHỤ LỤC 2: CÁC CÔNG THỨC TÍNH SAI SỐ ....................................................... 63

5

DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU, CHỮ VIẾT TẮT

Multi Channel Máy phân í ê ộ kê Analyzer (MCA)

Multi Channel Buffer T ệ ê ộ kê (MCB)

Passivated Implanted

Plannar Silicon Detector silic nuôi cấy ion thụ ộng

(PIPS)

Silicon Surface Detector hàng rào mặt Barrier (SSB)

Diffused Junction Mặt n i khuếch tán (DJ)

Analog to Digital Bộ biế ổ ơ thành s Coverter (ADC)

Genie – 2000 Alpha Ph n mềm ứng dụng trên máy tính Acquisition &Analyst

FWHM Độ phân giả ng

Torr Đơ ị ất (1 torr = 1,3158 x 10-3 atm)

Axit ascorbic C6H8O6

Axit axetic CH3COOH

U Uranium

Th Thorium

Ac Actinium

Ra Radium

Radon

Rn a#

Gi i h n phát hiện [Bq/L] Hệ s ều chỉnh s phân rã c a chấ ấu 209Po fT

6

trong khoảng thời gian giữa ngày tham chiếu chấ

dấu và ngày tách polonium Hệ s ều chỉnh s phân rã c a 210Po trong khoảng thời f2-Po

f3-Po

gian giữa lúc tách polonium và lúc bắ ờng Hệ s ều chỉnh s phân rã c a 210Po trong thờ Kh ng c a dung dịch chấ ấu 209P c mT thêm vào [g]

Thể tích m u [L] VS

R

Hiệu suất tách hóa polonium Nồ ộ ho ộ c ghi nh n c a 210Po trong m u c [Bq/L]

rL

Rn

Rnt

Rg

rgt

r0

Gi i h n lặp l i [Bq/L] T ộ ếm th c 210Po [s-1] T ộ ếm th c 209Po [s-1] T ộ ếm tổng cộng 210Po [s-1] T ộ ếm tổng cộng 209Po [s-1] T ộ ếm phông c a 210Po [s-1] T ộ ếm phông c a 209Po [s-1] r0t

Thờ ếm phông [s] t0

tT Khoảng thời gian giữa ngày tham chiếu chấ ấu 209Po và ngày tách [ngày]

Khoảng thời gian giữa ngày lấy m u và ngày tách t1-Po

[ngày] Khoảng thời gian giữa ngày tách 210Po và ngày bắ u t2-Po ờng [ngày]

Thờ ếm m u [ngày]

Giá trị ờng trung bình c é [B /L]

Giá trị ờng riêng c é ứ i [Bq/L] t3-Po ̅̅̅ Xi

7

λPb

λT

Hằng s phân rã c a 210Pb [d-1] Hằng s phân rã c a chấ ấu 209Po [d-1] Hằng s phân rã c a 210Po [d-1] λPo

Sai s ơ i c ơ k ểm tra [%] Δ

Hiệu suất ghi nh n c a detector Ε

Đơ ị c a nồ ộ ho ộ

Đơ ị c a nồ ộ ho ộ

Đơ vị c a nồ ộ ho ộ Bq/L Bq/m2 Bq/m3

Đơ ị c a liều hiệu dụng hằ S /

8

DANH MỤC CÁC BẢNG

Bảng 1.1 Bả ồng vị phóng x c a polonium ....................................................... 17

Bảng 2.1 Bề dày cửa sổ detector PIPS, SSB ............................................................ 32

Bảng 2.2 Một s detector Alpha PIPS do hãng CANBERRA sản xuất ................... 32

Bảng 2.3 Hai lo i tiền khuế i Si c a hãng CANBERRA .................................. 34

Bảng 2.4 Đặc tính c a bộ tiền khuế i 2004 ....................................................... 34

Bảng 3.1 Kết quả â í ị ng các nguyên t ó c máy lấy từ các

phòng thí nghiệm c a IAEA, Seibersdorf, Áo .......................................................... 37

Bảng 3.2 Kết quả kiể ộ lặp l i và hiệu suất thu hồi ........................................ 56

9

DANH MỤC CÁC HÌNH ẢNH

Hình 1.1 Phân rã alpha ............................................................................................. 11 Hình 1.2 Sơ ồ phân rã alpha c a 226Ra ................................................................... 12

Hình 1.3 Thế ơ t nhân và thế C i v i h t alpha ....................... 14

Hình 1.4 Chuỗi phân rã uranium .............................................................................. 16

Hình 2.1 Sơ ồ kh i c a hệ Alpha Analyst .............................................................. 29

Hình 2.2 Phổ kế alpha ............................................................................................. 30

Hình 2.3 Bơ â k .................................................................................. 30

Hình 2.4 Buồ ệ alpha .................................................................................... 30

Hình 2.5 Detector PIPS ........................................................................................... 31

Hình 3.1 Sơ ồ kh i diễn tả quá trình tách hóa h c polonium bằ ơ

chiết sử dụng dung môi DDTC ................................................................................ 43

Hình 3.2 Sơ ồ kh i diễn tả quá trình tách hóa h c polonium bằ ơ

chiết suất sắc ký sử dụng nh a ổi ion ............................................................. 45

Hình 3.3 Sơ ồ c a một bộ dụng cụ lắng t ộng ................................................... 46 Hình 3.4 Phổ ng alpha c a 210Po và chấ ấu 209Po .......................... 47

Hình 3.5 Khoảng thời gian giữa ngày tham chiếu, ngày lấy m u, ngày tách hóa

polonium ờng ..................................................................................... 47

10

LỜI MỞ ĐẦU

Trong không gian, bức x alpha không truyề c xa và bị cản l i toàn bộ

bởi một tờ giấy hoặc bởi l p màng ngoài c a da. Tuy nhiên, nếu một chất phát tia

ơ ể, nó sẽ phát ng ra các tế bào xung quanh.

Các bức x h â ó l ể gây ion hóa. S ion hóa nguyên tử

hay phân tử ổi tính chất hóa h c hay sinh h c - làm tổ ơ i các

phân tử sinh h c. Tổ ơ â ởi bức x là hệ quả c a các tổ ơ ở

nhiều mứ ộ liên tục diễ ơ ể s ng từ tổ ơ â ử, tế bào, mô

ến tổ ơ ơ ệ th ng c ơ ể. H u quả c a các tổ ơ

này làm phát sinh những triệu chứng lâm sàng, có thể d ến tử vong. Khi bức x

alpha chiếu vào tế bào trong bất cứ n nào c a chu trình tế bào thì tế bào

ũ ị tổ ơ Các tế bào t o nên ơ ộng một cách

có hệ th ng. Nếu tế bào mất khả ặc các chứ a tế bào bị h n

chế ơ ũ ị ổi, gây nên các bệnh về hệ th ng t o

ờng ruột, th n kinh, các bệnh Ngoài ra, bức x alpha là một trong

những tác nhân â ột biến các thông tin di truyền. Nó ứt gãy các dãy g c

trong phân tử ADN. Khi thông tin c a tế bào gi ng bị biế ổi và tế bào gi c

thụ tinh thì thế hệ con cháu c ời bị chiếu x sẽ có khuyết t t di truyề ột

210Po là một nguồn bức x alpha. Nó c coi là một trong những h t nhân phóng x t nhiên quan tr ộc h i nhất. 210Po là chất c c kỳ nguy hiểm, một ng bột 210Po có kh ng nhỏ ơ 1 gram có thể làm cho mộ ời tử vong.

biến.

Nghiên cứ Cơ Bảo vệ Sức khỏe Anh th c hiệ 2007 ấy một khi 210Po xâm nh p vào máu c a một ời thì khả ứu s ờ ó

g ằng không. Nguyên nhân d ến tử vong là do các h t alpha bắn phá nên

ơ ội t ng, phổi, th n và t x ơ a n n nhân sẽ bị h y ho i từ bên

210Po phân b rộng rãi ờng. Nó có khả ếp xúc v i con

trong.

ời thông qua ờng tiêu hóa ờng hô hấp. Để tránh những tác h i c a bức

11

x alpha thì việc tiếp xúc v i bức x t quá gi i h ờng nên c giữ ở mứ ộ càng thấp càng t t. Vì v y, phân tích 210Po trong các m ờng là một

việc làm rất c n thiết. Hiện nay, một s phòng thí nghiệ ặ k ó k ể có c kết quả y trong việ x ịnh 210Po. Nên yêu c ặt ra là phải phát triển một t p h ơ ể x ịnh 210Po trong các m ờng.

Một trong nhữ ơ x ịnh ho t ộ c a 210Po là sử dụng c tách hóa 210Po và tiến hành ờng bằng hệ phổ kế alpha. Việc ch ề “Tổng quan các phương pháp phân tích 210Po trong mẫu môi trường bằng hệ phổ kế alpha” nhằm ơ ổng quát ể x ịnh ho ộ phóng x c a 210Po

trong các m ờng v ộ chính xác cao ơ Qua ó chúng ta có thể c mứ ộ nguy h i c a 210Po ờng có thể gây ra cho con

ời và kịp thờ a ra những biệ ể giảm thiểu việc tiếp xúc, hấp thụ bức x alpha sinh ra do s phân rã c a 210Po.

Lu 3 ơ i các nộ :

C ơ 1: ổng quan về bức x alpha và p C ơ ề

quá trình phân rã alpha và các tính chất c a polonium.

C ơ 2: Gi i thiệu về hệ Alpha Analyst t i phòng thí nghiệm bộ môn

V t lý H â ờ Đ i h c Khoa h c T nhiên thành ph Hồ Chí Minh. Ph n

này mô tả các thiết bị có trong hệ ờ ó ể sử dụ c dễ

dàng.

C ơ 3: Trình bày tổng quan về ơ â í 210Po trong m u

c bằng hệ phổ kế alpha.

12

CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN VỀ BỨC XẠ ALPHA VÀ POLONIUM

1.1 Cơ sở lý thuyết về bức xạ alpha

1.1.1 Giới thiệu về phân rã alpha

H t alpha gồm hai proton và hai neutron liên kết v i nhau gi t nhân

ó có thể viết là ó ện tích bằng +2e và có kh ng g n bằng 4

l n kh ng nucleon. H t alpha xuất hiện trong quá trình phân rã c a các h t

nhân phóng x nặ … k quá trình phân rã alpha làm h t

nhân ở tr k í í ó ẽ kè â ể giả ó

ng.

Phân rã alpha xảy ra khi h t nhân phóng x có tỉ s N/Z quá thấp. Khi xảy ra

phân rã alpha, h â u chuyển thành h t nhân và phát ra h t

alpha.

→ + (1.1)

Hình 1.1 Phân rã alpha

Phân rã alpha thỏ ều kiện sau [1]:

(1.2) Mm = Me + mα + 2me + Q

T ó Mm, Me, mα và me ơ ứng v i kh ng các nguyên tử mẹ,

nguyên tử con, h t nhân alpha và h t electron.

13

Q là kh ơ ơ ng tổng cộng giải phóng khi phân

rã, bằng tổ ộng a h t nhân con và h t alpha. Hai h t electron quỹ o bị

mấ k t nhân mẹ phân rã ra h t nhân con có s nguyên tử thấ ơ

H t alpha phát ra v x ịnh và suất ra c ị ó ng là

d ng phổ v ch. â ờng kèm theo s phân rã gamma. H 1 2 ơ ồ phân rã alpha và gamma c a h t nhân 226Ra v i 94,3%

h ó ộ 4 8M V 5 7% ó ộ 4 6MeV [3]. Ở nhánh phát

ng thấp 4,6MeV h t nhân con v n ở tr ng thái kích thích và phát tiếp

bức x gamma bằng 0,2MeV trở về tr ơ ản [3].

4,785

4,785 94,4% α

4,652 5,5% α 0,186

0

γ 3,3%

Hình 1.2 Sơ ồ phân rã alpha c a 226Ra

Hiệ ó ơ 200 t nhân phân rã alpha. Phân rã alpha ch yếu xả i

v i các h t nhân nặng có Z > 83 [1]. Ngoài ra có một ng nhỏ h â ù ất

hiế ũ â i s kh i A = 140 ến 160 [1].

1.1.2 Tính chất của phân rã alpha

1.1.2.1 Các đặc trưng của phân rã alpha

C ặ ng c a phân rã alpha là thời gian bán rã T1/2 c a h t

â c phân rã, ộ E y R c a h t alpha.

Thời gian bán rã T1/2 x ịnh tr c tiếp nhờ é ộ suy giảm ho ộ

theo thời gian hoặ x ịnh theo s phân rã trong mộ ơ ị thời gian hay từ

quy lu t cân bằng thế kỷ. Thời gian bán rã c a các h â â ổi

trong một dãy rất rộng từ vài giây ến vài tỉ có T1/2 = 1,4.107

còn có T1/2 = 10-6 s.

14

N ng h t alpha có thể x ịnh bằng phổ kế từ hay buồ ó N

ng các h t ổi trong một dãy rất hẹ i v i các h t nhân nặng thì

ổi từ 4 ến 9MeV, v ó ất hiếm từ 2 ến 4,5MeV [1].

Quãng ch y c a h c xá ịnh bằng buồng b W ũ

ơ ảnh. D a vào hệ thức liên hệ giữ ng và quãng ch y, ta có công thức tính quãng ch y trong không khí 3 – 7cm là Rkk = 0,318.E3/2 ò ờng v i h t nhân có s kh i A thì tính theo công thức R = 0,56.Rkk.A1/3 [1].

Tính chất quan tr ng nhất c a các h t nhân phân rã alpha là s phụ thuộc c a

thời gian bán rã T1/2 ng E c a h t alpha bay ra. Chẳng h ếu

giả 1% ng thì có thể ời gian bán rã lên một b c, nếu giảm 10%

ng thì T1/2 ổi từ 2 ến 3 b c.

S phụ thuộc c a T1/2 E â ịnh lu t Geiger - N :

(1.3)

V i C và D là hằng s không phụ thuộc vào s kh i A.

1.1.2.2 Cấu trúc tinh tế của phổ năng lượng alpha

D a vào việ ng giả ề ặ k kh é x ịnh

ng các h i v ồng vị khác c a một nguyên t ó

Các h t alpha phát ra từ cùng mộ ồng vị sẽ ó K ó

phổ ng là phổ ơ ắc. Trong th c tế, một s h t nhân chỉ có một nhóm

ứng v i một giá trị ũ ó ột s h t nhân phát ra nhiều h t

alpha v k Đó í ấu trúc tinh tế c a phổ alpha.

1.1.2.3 Điều kiện về năng lượng đối với phân rã alpha

Xét quá trình phân rã alpha theo công thứ (1 1) Để phân rã alpha xảy ra thì phải nhỏ ơ ổ ng liên kết c a ng liên kết c a h t nhân mẹ EA,Z

h t nhân con EA-4,Z-2 và h t alpha Eα. Tức là:

(1.4)

H t alpha ó ng liên kết là 28M V ó ng liên kết riêng

trên một nucleon là 7MeV. N ể phân rã alpha xả ng liên kết

15

riêng c a h t nhân mẹ phải nhỏ ơ 7MeV. Vì v y các h t nhân nhẹ không thể phân

rã alpha vì n ng liên kết riêng c a chúng c 8MeV.

1.1.2.4 Cơ chế phân rã alpha

Ba yếu t c í ế ơ ế â ờng thế Coulomb

quanh h t nhân, l c ly tâm và cấu trúc h t nhân.

- ờng thế Coulomb và hiệu ứ ờng ng m

Để giải thích s phụ thuộc m nh c a thời gian bán rã h â ng

h t alpha thì c n phả x xé ơ ế ể h t alpha thoát ra khỏi h t nhân. Giả thuyết

g ấ c xem xét ến là coi h t alpha hình thành và tồn t i trong h t

â c khi thoát khỏi h t nhân. H t alpha là h ện nên ngoài l ơ

tác h t nhân còn chịu tác dụng c a l c Coulomb.

Để giả ơ , ta giả sử h ừ ngoài vào. Thế

Coulomb do h â ơ ê ỉ lệ nghịch v i khoảng cách r theo biểu thức:

(1.5)

V(r)

E

0

r

R

Rc

-V0

H c thể hiện qua hình 1.3.

Hình 1.3 Thế ơ t nhân và thế C i v i h t alpha

Thế n trong miền ngoài bán kính h t nhân, t ó c h t nhân bằng 0.

Đến biên h t nhân r = R thì l c h â ó ò ng v ờng biểu diễn

ả ột ngộ ờng thẳ ứng. D ng bên trong h â < R

c biế ờng t n [1]. Ở â , giả thuyết thế có d ng h hình chữ nh t v i thế

16

k ổi bên trong h t nhân, chiều cao bờ thế Coulomb t i r = R = 10-12cm v i

Z = 100 là:

(1.6)

H t alpha phân rã từ các h t nhân nặ ó ng từ 4 ến 9MeV, tức là

nhỏ ơ ều cao hàng rào thế ơ c cổ ển thì h t alpha không thể t ra

rào thế ể ra ngoài, tức là không thể xảy ra quá trình phân rã alpha. Tuy nhiên, theo

ơ ng tử thì h t alpha có thể truyền qua hàng rào thế Coulomb theo hiệu ứng

ờng ng m.

Giải bài toán về hiệu ứ ờng ng m ta thu c hệ s truyền qua D là [1]:

(1.7)

Nếu h t alpha trong h t nhân có v n t ó ến bờ thế trung bình v/R

l n trong 1 giây [3]. N y hằng s phân rã alpha bằng:

(1.8)

Mà nên thời gian bán rã phụ thuộc nhiều vào bán kính h t nhân

R.

Để c c a thời gian bán rã ta coi U0 – E = 20MeV, d = 2.10-12cm.

K ó D = -84 ≈ 10-36 D ó = 1016s ≈ 109 Thời gian này là h p lý vì

nó vào c thời gian bán rã c a 238U.

1.1.2.5 Vai trò của bờ thế li tâm

Nếu h t alpha bay ra v i l ≠ 0 thì nó phả t qua bờ thế ly tâm bổ sung ngoài

thế Coulomb:

(1.9)

17

Bờ thế ly tâm này không l n lắm do giảm theo hàm trong lúc bờ thế

Coulomb giảm ch m ơ ộ ổi này còn chia cho hằng

s Planck trong hàm s ũ ê ó kể thời gian bán rã c a h t alpha

[1].

1.2 Tổng quan về polonium

1.2.1 Giới thiệu về polonium

1.2.1.1 Nguồn gốc của polonium

Polonium c tìm ra bở P M C 1898 k

kiếm ho ộ phóng x trong khoáng chất uranium và thorium. H thấy rằng

polonium ơ v i bitmut ó polonium c tách ra từ bitmut bằng s

210Po (RaF) có trong t nhiên trong chuỗi phóng x uranium - radium, tỷ s cân bằng c a uranium v i polonium là 1,19.1010 nên s t p trung c a polonium

â k

trong quặng uranium i 0,1mg/tấn.

β

234Pa 1,2 phút

β

238U 4,5 x 109 α 234Th 24 ngày

210Po 138,4 ngày

β

β

β

210Bi 5 ngày

214Bi 20 phút

β

α 206Pb bền

214Po 160 µs α 210Pb 22

234U 2,4 x 105 α 230Th 7,7 x 104 α 226Ra 1,6 x 103 α 222Rn 3,8 ngày α 218Po 3,1 phút α 214Pb 27 phút

1.2.1.2 Sơ đồ phân rã và các đồng vị phóng xạ của 210Po

Hình 1.4 Chuỗi phân rã uranium

18

C ồng vị phóng x c a 210Po c cho trong bảng 1.1.

Bảng 1.1 Bả ồng vị phóng x c a polonium

N ơ P ơ Đồng vị Chu kì bán rã Phân rã phóng x (MeV) pháp chuẩn

α 1,9 phút 6,14

α 4 phút 6,040

α 6 phút 5,935

α 11 phút 5,846

196Po 197Po 198Po 199Po 200Po

α 11 phút 5,770

EC

201Po

α 18 phút 5,671

202Po

EC

51 phút 99% EC

1% α 5,575

Nhân con c a 206Rn

203Po 204Po

42 phút EC

3,8 giờ 99% EC

Nhân con c a 208Rn

1% α 5,370

205Po

Nhân con c a 204At

1,8 giờ 99+% EC

206Po

0 74% α 5,2 204Pb (α,3n)

8,8 ngày 95% EC

Nhân con c a 210Rn

5% α 5,218

Nhân con c a 206At

207Po

γ

5,7 giờ 206Pb (α,3n)

99+% EC 10-2% α 5,10

19

208Po

γ

2 897 5,108 α

EC

207Pb (α 3 ) 209Bi (p,2n) 209Bi (d,3n)

209Po

γ

103 0,5% EC

210Po

99+% α 4,877

138,401 ngày 5,305

(RaF) 99+% α 10-3% α 4,5 Nhân con c a 209At 209Bi (p,2n) 209Bi (d,n) 209Bi ( γ) 210Bi→210Po

Nhân con c a 210Bi

(RaE)

211mPo

α 7,14 25 giây

7,85

8,70

211Po

α 7,442 0,52 giây

Nhân con c a 211Bi

α 8,780 (A C’) 212Po 3.10-7 giây

Nhân con c a 212Bi

α 8,35 ( C’) 213Po 4,2.10-6 giây

Nhân con c a 213Bi

Nhân con c a 217Rn

214Po

α 7,68 1,64.10-4 giây

Nhân con c a 214Bi

α 7,36 (R C’) 215Po 1,83.10-3 giây

Nhân con c a 215Bi (AcA)

Nhân con

20

c a 219Rn

217Po

α 10 giây 6,54

Nhân con c a 221Rn

218Po

α 3,05 giây 5,998

(RaA) Nhân con c a 222Rn

210Po có thể là nhân con từ :

 Quá trình phân rã beta từ 210Bi.

 Quá trình bắt electron từ 210At.

 Quá trình phân rã alpha từ 214Rn. 210P ũ ó ể c thu hồi từ mu i radium (khoảng 0,2mg polonium trên

1g radium t i vị trí cân bằng) và từ ng radon. V i những thu n l i từ một s phản

ứng h â ờ ộ dòng neutron c a chúng, phản ứng ( γ)

→

(thời gian 5 ngày) ở nên khả ơ Quá trình này hiện nay

c áp dụng ể t o ra nhiề ơ ề s ng c a polonium.

Một s ồng vị khác c a 210P ũ ồn t i trong chuỗi phân rã t ê

v i thời gian s ng ngắn.

1.2.2 Tính hóa lý của polonium

1.2.2.1 Polonium kim loại

Polonium kim lo i có màu xám b c. Nó là kim lo i mềm và dễ bị tr x c.

Kim lo i polonium ơ m v i oxi ở nhiệ ộ phòng và s ơ

giảm nhanh ở nhiệ ộ cao. Vì v y, kim lo i polonium nguyên chấ ê c giữ

trong chân không hoặ k í ơ.

Khi polonium phân rã thì xảy ra một hiệu ứng nhiệt. S phóng x alpha này

ả ở ến th y tinh và l chứa SiO2 â í ê â m cho các l

này bị ễ v ơ .

21

1.2.2.2 Trạng thái oxi hóa

Cấu hình electron c a nguyên t Po ở tr ơ ản là 5s25p65d106s16p4,

cấ ơ ấu hình c a Se và Te, tr ng thái oxi hóa vững bền ở các

hóa trị -2, +2, +4, +6.

1.2.2.3 Những muối hòa tan và không hòa tan trong polonium

Po hòa tan trong x HCl, HF, H2SO4 ể t o thành những mu i hòa

: PoF2, PoCl2, PoCl4, PoBr4,...

1.2.2.4 Những hợp chất polonium không hòa tan

Polonium hydroxit, polonium monosulfide, polonium formate, polonium

tetraiodide.

1.2.3 Lắng đọng polonium trên các đĩa kim loại bằng phương pháp

lắng đọng tự phát và điện phân

Một trong nhữ ặ a ion Po2+ là dễ bị bị khử thành polonium kim

lo i trên bề mặt c a các kim lo platin (Pt), vàng (Au) và b c (Ag), hoặc

các kim lo i ờng n ồng hoặc niken (Ni) ờng axit HCl, CH3COOH, HNO3 loãng. Một s B 2+, Pb2+ ũ ị lắ ng trong

ơ hóa h c polonium, vì v y chúng ta c n phải l a ch ều kiện

thích h ể lo c khi tiến hành lắ ng polonium ê ĩ k

lo i.

P ơ polonium ê ĩ k i bằ ò ện ( ó ĩ k

lo ó ò ột catot) có khả ng ch n l ơ ơ

lắ ng t phát. Bằng cách ch ờ ộ ò ện, dung dị ện phân thích

h p có thể lo i bỏ c các h t nhân phóng x khác gây ả ở ế phổ alpha c a 210Po 210Bi và 210Pb P ơ ện phân polonium c sử dụ ể ều chế 210Po kim lo i v ộ tinh khiết cao.

1.2.3.1 Kỹ thuật lắng đọng tự phát polonium lên bề mặt kim loại

 Lắ ng polonium trên bề mặ ĩ b c

M kw ê ứu quá trình lắ ng polonium ê ĩ b c bằng các

dung dị x ơ HC CH3COOH. L p polonium c t o thành trên

22

bề mặ ĩ b c có thành ph n khá phức t ờ ó a l p oxit

polonium mỏng. Oxit polonium có chứa một hoặc nhiều nguyên tử oxi. T ộ lắng ng polonium lên bề mặ ĩ ở nhiệ ộ 85 – 900C. S ảnh

ởng c a các ion kim lo ó ị (các ion này vừa có tính oxi hóa, vừa có tính khử) ặc biệt là ion Fe3+ ến hiệu suất lắ ng t phát c a polonium lên bề mặt ũ c nghiên cứu. Mộ ng rất nhỏ ion Fe3+ trong dung dị ù ể

lắ ng polonium ũ ả kể hiệu suất lắ Để khắc phụ ều ó ời ta phải lo i bỏ ả ởng c a Fe3+ bằng cách sục khí SO2 hoặc cho một ít

tinh thể axit C6H8O6 vào dung dịch lắ ng.

Khi có mặt mộ ng nhỏ axit HCl trong dung dịch axit CH3COOH ũ ó

thể ộ lắ ng c a polonium lên bề mặ ĩ b c.

 Lắ ng polonium trên bề mặ ĩ ồng (Cu)

Kim lo ồ ờ c sử dụ ể lắ ng polonium c sinh ra từ s phân rã c a radium hoặc c a 210Pb. Polonium lắ ng trên bề mặt kim lo i ồng

ờng chứa mộ ng vết RaE và không giữ c lâu vì ồng dễ bị oxi hóa ngoài

k k í ờng thấy xuất hiện mu i clorua trên bề mặ ĩ .

 Lắ ng polonium trên bề mặ ĩ niken (Ni)

L ng vết polonium (c miligam) hoặc l ơ ó ể lắ ng trên bề mặt

kim lo i Ni trong dung dịch axit HCl có nồ ộ từ 0,1 – 1M. Có thể lắ ng

polonium bằ ơ ó c trên bề mặt Ni trong dung dịch axit HNO3

loãng. L ng vết RaE và RaF ũ ị lắ ng trong cùng mộ ều kiện lắng

ng t phát v i polonium.

 Lắ ng polonium trên bề mặt kim lo i bitmut (Bi)

Polonium lắ ng t phát ch m trên bề mặt kim lo i bitmut trong dung dịch

axit HCl hoặc H2SO4 và làm cho kim lo i bitmut ó ồ P ơ

c sử dụ ể tách plonium ra khỏi m u. Bitmut c chiếu x trên nguồn

neutron. M u bitmut ếu x c hòa tan trong hỗn h p axit HCl-HNO3. Cho

một m u nhỏ kim lo i bitmut k i axit HNO3 Q c lặp

l i nhiều l n sẽ c polonium i d ng tinh khiết.

23

 Lắ ng polonium trên bề mặt c a kim lo i quý

Các kim lo vàng (Au), platin (Pt), paladi (Pd) có thể c sử dụng

ể lắ ng polonium ơ hóa h c khi có mặt chất khử. Ví dụ,

khí h c sử dụ ột tác nhân khử. Bằ ơ ắ ng trên

bề mặt kim lo i quý v i s khử sử dụng khí hydro làm tác nhân khử có thể c

polonium ó ộ tinh khiế ờng h p sử dụng kim lo i vàng ể lắng

ng polonium, mộ ng thiourea (SC(NH2)2) c thêm vào dung dịch axit HCl

1M ể tách hoàn toàn RaF ra khỏi polonium.

1.2.3.2 Kỹ thuật điện phân polonium lên bề mặt kim loại

L ng vết polonium trong dung dịch axit CH3COOH và trong dung dịch axit

trichloroacetic lắ ng trên catot bằng platin ở m ộ dòng 4µA/cm2.

Dung dịch axit HNO3 c sử dụ ể ện phân polonium khi có mặt chì.

V ều kiện này thì chì lắ ng trên anot còn polonium lắ ng trên catot làm

bằng kim lo Để ệu suất lắ ng polonium ời ta thiết kế hệ ện c c quay v i m ộ ò ện bằng 30µA/cm2.

L ng l n polonium có thể m ện phân từ các dung dịch HNO3 có nồ ộ

khác nhau. Polonium v ộ tinh khiết cao có thể ều kiện m thông

ờng ở ện thế 0V, v ện c c Calomel trong dung dịch HNO3 1,5M.

Đ ện phân polonium từ dung dị HC ò ỏi phải hết sức cẩn th ện

c c anot bằng platin dễ bị ò ó i lắ ng kim lo i platin ê Để

khắc phụ ề ời ta thay platin bằ ể ện c c anot.

M ện phân polonium bằng các dung dịch axit H2SO4, H3PO4, HClO4 bị cản

trở vì polonium có ộ tan rất thấp trong môi ờng các axit này. Khi sử dụng axit

HF ể ờ ện phân thì polonium lắ ng khá t t trên catot. Một s

axit hữ ơ ũ c nghiên cứu ể ờ ện phân. Tuy nhiên, quá

trình m ện phân khi sử dụng các axit hữ ơ ất nhiều thời gian và chấ ng

l p m không t t.

24

1.2.4 210Po trong các mẫu môi trường

1.2.4.1 Nguồn gốc của 210Po trong môi trường

Nguyên nhân d ến s hiện diện c a 210Po trong những l ất sâu và trong

238U

→ 234Th

→ 234Pa

→ 234U

→ 230Th

→ 226Ra

→ 222Rn

222Rn c khuếch tán từ ấ ến b u không khí. L ng 222Rn thoát vào không

khoáng chất là do s phân rã c a các h t nhân phóng x trong chuỗi phân rã 238U:

khí có thể biế ổi trong khoảng 18 - 87% tùy thuộc vào lo ất [6]. V i thời gian bán rã là 3,82 ngày, 222R â ể t o thành các h t nhân con có thời gian s ng

222Rn

→ 218Po

→ 214Pb

→ 214Bi

→ 214Po

ngắn:

Các h t nhân phóng x này bám vào các ph n tử khí. Sau ó hững h t khí c mang trở l i bề mặt c a Trái Đất thông qua s lắ ng c a 210Pb và 210Bi từ bụi phóng x . Sau khi trở l i bề mặ Đất thì nhữ ồng vị phóng x này tiếp tụ â ể t o ra 210Po.

214Po

→ 210Pb

→ 210Bi

→ 210Po

→ 206Pb (bền vững).

Các sản phẩm phân rã sau 214Po là các h t nhân phóng x tồn t â :

Ph n 222Rn còn l i không bị khuếch tán vào không khí tiếp tục phân rã d ến

s hình thành 210P ất.

Th c v t thu nh n các h t nhân phóng x bằng cả hai cách là hấp thụ từ ất

thông qua hệ th ng rễ cây và hấp thu từ s lắ ng tr c tiếp c a các ồng vị

phóng x trên th c v t. Từ nhữ 1960, ờ í c là khoảng

80% chất phóng x trong th c v t là kết quả c a s lắ ng tr c tiếp c a các h t con 210Po c a h t nhân 222Rn từ k í ển [6]. Bụi phóng x trong khí quyển c a 210Pb, 210Bi và 210Po là nguyên nhân d ến s nhiễm x c a th c v t và các

l ất trên cùng. ó thu c lá là một trong những th c v t trên mặ ất có chứa ho ộ phóng x c a 210Po và 210Pb cao. Các nghiên cứu về nồ ộ c a 210Po

trong th c v ỉ ra rằng nồ ộ c a nó phụ thuộ ịa chất ều kiện khí

h ều kiện nông nghiệp.

25

Một s ho ộng c ờ ũ ó n làm phát sinh 210Po trong ờng. 210P c phát tán vào khí quyển trong quá trình tphat

ể sản xuất nguyên t photpho. Các việc làm c ờ ặc

than bùn và các vụ nổ h â í ó ó í ơ 1% ng 222Rn và 210Pb trong khí quyển [6]. Việc thải tr c tiếp chất thải t o ra trong quá trình

xử ờng và việc sử dụng các phân bón photphat ảnh ở ến mứ ộ 210Pb và 210P ất và tr í c. Ngành công nghiệp photphat c cho là một nguyên nhân quan tr ng trong việ 210Pb và 210P ờng xung quanh. Việc sử dụng phân bón hữ ơ c sản

xuất từ it là lo nhiên chứa uranium ũ ng 210Po trong th c v ờng xung quanh.

C ộng v t hoặ ờ k ững lo i th c v t bị nhiễm x thì

ũ ấp thu các h t nhân phóng x ơ ể ờng tiêu hóa. 210Po và 210P c hấp thụ từ th c phẩm c u ng ó ó ột ph

kể trong liề ng chiếu x toàn ph ơ ể ời. N ời còn hấp thụ 210Po ờng hô hấ ặc biệt là trong quá trình hút thu c lá.

1.2.4.2 Bụi phóng xạ 210Po trong khí quyển

Trong khí quyển, nồ ộ c a 222Rn giả ều theo chiều cao. 222R â ể

222Rn

→ 218Po

→ 214Pb

→ 214Bi

→ 214Po

t o thành h t nhân con có thời gian s ng ngắn:

ó 218Po ở tr ng thái cân bằng phóng x v i 222Rn t i ộ cao khoảng

5m so v i mặ ất. Tiếp theo là 214Pb (RAB, chu kì bán rã là 26,8 phút), 214Bi (RAC, chu kì bán rã là 19,9 phút), 214Po, chúng ở trong tr ng thái cân bằng phóng x v i 222Rn ở ộ cao khoảng 50m. Nồ ộ ho ộ c a 222Rn và các sản phẩm phân rã có

thời gian s ng ngắn c a nó trong không khí g n bề mặt Trái Đấ ( ộ cao từ 1 ến 10m so v i mặ ất) là khoảng 7 - 2Bq/m3 [6].

214Po

→ 210Pb

→ 210Bi

→ 210Po

→ 206Pb (bền vững).

Các sản phẩm phân rã sau 214Po là các h t nhân phóng x tồn t â :

26

Ho ộ phóng x c a các các h t nhân phóng x ều cao và trong t ồ ộ ho ộ c a 210Po ở mức t v i giá trị là 1,9Bq/m3

[6].

Thời gian tồn t i c a 210Po trong khí quyể ổi từ 15 ến 75 ngày v i giá 3 ngày [6]. Nồ ộ ho ộ c a 210Po trong không khí trên trị trung bình là 26 mặ ất nằm trong ph m vi là 0,03 – 0,3Bq/m3 [6]. L ng 210Po trong không khí có

thể ổi liên tục phụ thuộc vào các yếu t ị í ịa lý. 1.2.4.3 210Po trong nước ngầm và nước uống

Ho ộ phóng x c a 210Po c ộ sâu c a nguồ c. Ho t ộ phóng x c a 210Pb và 210P c kiểm tra trong nhiều nguồ c u ng khác nhau ở Ph n Lan [6]. Kết quả kiểm tra cho thấy nồ ộ ho ộ c a 210Po trong các

m u c giếng khoan là cao nhất v i giá trị là 48mBq/L [6]. Nồ ộ ho ộ c a 210P c giế thấ ơ ều và có giá trị là 13mBq/L [6].

c ng m, 210Po tồn t i ở cả hai tr ò c và h t không hòa tan. S ng h t 210Po không hòa tan phụ thuộc vào nồ ộ ph i h p

210Po là một trong nhữ ồng vị ó ó ó ng nhất trong liều hiệu

c a sắt và mangan và chất mùn ó c [6].

dụng c a ồng vị phóng x c hấp thu từ c u ng. Một nghiên cứu ở Ý

cho kết quả về ph iề ng ó ó c a các h t nhân phóng x trong c u ng là: 48% từ ồng vị radium (224Ra, 226Ra và 228Ra), 31% từ 210Po, và 20% từ ồng vị uranium (234U, 235U, và 238U) [6].

1.2.4.4 210Po trong đất

L ng 210Po chứa trong các lo ất khác nhau là khác nhau tùy vào lo ất. Theo Berger, Erhardth và F (1965) ất hữ ơ ó ứ ng 210Po gấp ba l n ất khoáng. Ladinskaya (1971) tìm thấy s khác biệt giữ ng 210Po chứa trong

ấ ất nâu.

L ng 210Po chứa trong l ất trên cùng có s ơ trong khí quyển. Trong ất, 210Po cân bằng v i 210P ề ó ấy rằng 210Pb là

27

nguồn g c chính c a 210Po có ất sét và chất keo hữ ơ [6]. Ho ộ c a 210P ất nằm trong ph m vi từ 20 ến 240Bq/kg [6].

Các kết quả nghiên cứu cho thấ ất các h t nhân phóng x t nhiên

phân b ều theo chiều sâu. Tuy nhiên, ở các l ấ ê ù ơ c mứ ộ cao c a 210Pb và 210P ấy s khác biệt về nồ ộ c a hai h t

nhân phóng x này.

Việc sử dụng các lo i phân bón có nguồn g c từ photphat ng 210Po ất [6]. Việc thải tr c tiếp chất thải t o ra trong quá trình xử

ờng và việc sử dụng các phân bón photphat ả ở ến mứ ộ 210Pb và 210P ất và tr í c [6].

1.2.4.5 210Po trong thực vật

S hấp thu các h t nhân phóng x từ ất c a th c v ặ ằng một

hệ s chuyển giao (TF). Hệ s ị ĩ ỷ s giữa ho ộ c a h t

nhân phóng x cho mỗ ơ ị kh ng (Bq/kg) c a th c v t (Cth c v t) và ho ộ

c a h â ó ỗ ơ ị kh ng c ất (C ất) [6]:

(1.10) TF= Cth c v t/C ất

TF c a một lo i th c v t nhấ ịnh và một lo i h t nhân phóng x có thể thay

ổ kể khi có s ổ ị ểm, s khác biệt về mùa và khoảng thời gian

sau khi nhiễm x [6]. S biế ổi này phụ thuộc vào tính chất v t lý và tính chất hóa

h c c ất n khoáng v ng chất hữ ơ ộ H ũ ộ

màu m ều kiệ ờng, và d ng hóa h c c a h t nhân phóng x ất

[6].

Ngoài hấp thụ từ ất, th c v t còn hấp thu 210Po từ s lắ ng c ồng

vị phóng x lên các bộ ph n c a cây.

1.2.4.6 210Po trong thuốc lá

Thu c lá là một sản phẩm trên mặ ất chứa ng 210Po cao. Nó là một trong những nhân t â ộc h i trong m u thu c lá. 210Po lắ ơ ể con

ời thông qua s ó ơ k ó c lá.

28

Cũ c v k ồng vị phóng x c hấp thụ vào trong

thu c lá bằ ờng là hấp thu tr c tiếp qua rễ cây và s lắ ng c a các

ồng vị có trong khí quyển. Việc sử dụng các lo i phân bón có chứ ể bón cây làm ả ởng l ến nồ ộ c a 210Po có trong thu c lá [6]. Ngoài ra, nồ ộ c a 210Po trong thu c lá còn phụ thuộ ều kiện khí h ấ và

quá trình sản xuất.

Khi hút thu c, 210Po bị b ơ Vì v y, ho t ộ phóng x c a 210P

trong tro thu c thấp ơ so v i tổ ng trong mộ ếu thu t. Hàm ng 210Po trong tro bằng khoảng 4 - 65% ng trong thu ơ , v i giá

trị trung bình 26 24% tùy vào lo i thu c [6]. S khác biệt c a nhiệ ộ t thu c lá (500 - 7000C) ng 210Po có trong khói thu c ổi. Khi hút thu c, khói thu c í ơ ể [6] D ó ộ phóng x c a 210Po ơ ể

do hít khói từ việc hút một ếu thu c có s ổ kể, ho ộ này có giá trị

ộng trong khoảng 2 - 23mBq v i mức trung bình là 10 6mBq [6].

Mộ ời hút thu c ít (3 ếu mỗi ngày) thì hít vào khoảng 10Bq mỗ

ơ ứng v i liều hiệu dụng 11µSv/ [6]. Đ i v ời hút thu c

210Po trong thu c lá có thể â ời hút thu c lá các bệ phổi, bệnh thắt cu ng phổi. Đ i vờ ời hút thu ng 210Po ê ở

nhiề (30 ếu mỗi ngày) thì liều hiệu dụng khoảng 100µSv/ [6].

các bộ ph n c tiểu, gan, lách, tụy và các tuyến sinh h c [7].

Thu c lá không chỉ ả ở ến sức khỏe c a nhữ ời hút thu c mà còn ảnh

ở ến nhữ ời không hút thu c do hít phải khói thu c [7].

1.2.4.7 210Po trong thực phẩm nói chung

Một trong những nguyên nhân d ến s tồn t i c a 210P ơ ể con

ời là do việc tiêu hóa những th c phẩm có chứ ồng vị phóng x này.

Các nghiên cứu về nồ ộ c a 210Po và 210Pb trong th c phẩ

chỉ ra rằng nồ ộ c a chúng phụ thuộ ịa chấ ều kiện khí h ều kiện nông nghiệp. S lắ ng c a 210Po lên th c v ê â

ho ộ c a nó trong th c v t [6].

29

L ng 210Po trung bình hấp thu từ chế ộ ng hàng ngày c ờ ởng

thành trong dân s thế gi c tính là 160mB / ơ ứng v i liều hiệu dụng

70µS /

Các chuỗi thứ k có chứa ng 210Po ở những mứ ộ khác nhau

trong ph m vi từ 40 ến 400mBq mỗ ơ ứng v i mộ ng hấp thu hàng k ảng 10 - 100Bq [6]. Liều hiệu dụng hằ c a 210Po c tìm thấy

trong bữ ờng là 95µSv/ và trong bữ 50µSv/ [6].

Kết quả nghiên cứu ho ộ phóng x c a 210Po trong các m u thứ cho thấy ho ộ phóng x c a 210Po trong các chuỗi thứ ển ơ so v i các thứ có nguồn g c từ mặ ất [6]. Các m u cá và tôm có chứa ho ộ 210Po cao ơ kể so v i các m u rau và g o. Do ho ộ phóng x c a 210Po có trong hải

sả ơ kể so v i trong th c phẩm chay nên liề ộng vào

ời tiêu thụ nhiều hải sản có thể ơ ừ 5 - 15 l n [6].

30

CHƯƠNG 2: GIỚI THIỆU HỆ ĐO ALPHA ANALYST

2.1 Tiện ích

Phổ kế alpha có vai trò quan tr ĩ c v t lý h t nhân. Việc xác

ịnh các h â ặc tính c a môi

ờng và bảo vệ bức x . Vì v y phổ kế alpha liên tụ c phát triển và hoàn thiện.

Ngày nay, phổ kế ộ chính xác và ổ ịnh cao.

Hệ A A ết bị ệ i do hãng CANBERRA sản xuất.

Tính chất c a hệ A A t alpha trong miề ng thấp nên nó

phù h p v i các m ờng phát ra alpha[3].

Các thao tác c â í xử lý khi dùng hệ A

Analyst ch yế c th c hiện trên máy tính bằng ph n mềm ứng dụng: Genie –

2000 Alpha Acqiisition & Analyst. V i ều kiện m c chuẩn bị t t c

k ệ Trong hệ c bảo vệ an toàn trong buồng chân không,

bả ảm s h t alpha phát ra từ m u bằng s h â c. Nói

chung hệ Alpha Analyst có hiệu suấ ộ chính xác c k ó x alpha.

Các bộ ph n chính c a hệ Alpha Analyst c thể hiệ ơ ồ kh i ở

hình 2.1

Máy tính

Bơ chân không

`

PC card

Đ u dò PIPS PC Khuếch i Máy phân tích biên ộ kê Tiền khuếch i

M u

Cao thế

Buồng

Hình 2.1 Sơ ồ kh i c a hệ Alpha Analyst

31

2.2 Buồng chân không

H t alpha rất dễ bị mất ng nên hệ c thiết kế ể giảm t i thiểu

s mấ ng c a h ờng. Để ề ó ệc hút

chân không là c c kỳ quan tr ng. Buồng chứa m c a hệ Alpha

Analyst có khả â k t và nhanh. Áp suất chân không có thể t t i

0,01 torr [3]. K ó ó ể x ờng trong buồ là chân

không hoàn toàn.

Buồ â k c thiết kế ể ó k ều nhau, khe cu i

cùng cách detector một khoảng cách nhấ ị ể ảm bả u dò khỏi

bị i và kéo dài thời gian sử dụng. V k ều nhau ta có thể ổi

khoảng cách giữa m detector theo ý mu n. Trong buồ ờng

chúng ta phải ù ể ặn s gi t lùi c a h t alpha trong quá trình

h t phát ra từ m ến detector. Nhờ ó ảm thiể c s giao thoa và

nhiễu tín hiệ k

Hình 2.2 Phổ kế alpha

Hình 2.3 Bơ â k Hình 2.4 Buồng ệ alpha

32

2.3 Detector

2.3.1 Detector PIPS

Vì hệ ù ể t alpha (h ệ ơ ) nên sử dụng

detector bán d n silic. Hệ A A ãng CANBERRA sản xuất, sử

dụng detector PIPS (detector silic nuôi cấy ion thụ ộng).

Hình 2.5 Detector PIPS

Nguyên tắc chế t o detector PIPS c a hã CANBERRA ũ ơ

các detector bán d k ó c cải tiế ể có hiệu quả t ơ

Detector PIPS có nhữ ế nổi b t sau [3]:

 Tất cả lề tiếp xúc không sử dụng chất bịt kín epoxy.

 Các tiế x c nuôi cấ ể hình thành tiếp xúc d ứng mỏng, chính

x ộ phân giải phổ alpha t t.

 Cửa sổ ổ ịnh và nhám, có thể dễ dàng làm s ch.

 Dò ò ển hình bằ 1/8 ến 1/1000 dòng rò c a detector SSB và DJ.

 Độ dày l p chiế é ơ ộ dày l p chiết c a detector SSB và DJ.

 Nh y v i các h ện tích, ộ chính xác cao.

 T p âm thấp: nhằm cải thiệ ộ phân giả ảm bảo chấ ng.

Đ i v i detector SSB thì các chỗ tiế x c gắn bằng nh x ể t

một s gi i h n ổ ịnh. Còn tất cả PIPS c che kín trong l p wafer

silic. Detector PIPS áp dụng kỹ thu t thích h ể giảm thiể ộ dày cửa sổ trong

khi v n giữ nguyê ộ ộ tin c y và ổ ịnh v n có trong lo i tiếp xúc này.

Cửa sổ này không chỉ làm t t khả â ả ể ò c cải tiến

ơ i khoảng cách detector v i nguồ ể t hiệu suấ t yêu c i v i phổ

kế alpha phông thấp.

33

Bề dày cửa sổ c a một s lo c trình bày trong bảng 1.1 sau [3]:

Bảng 2.1 Bề dày cửa sổ detector PIPS, SSB

Detector Bề dày cửa sổ

PIPS < 500

SSB (Cửa sổ Au) ≈ 008

SSB (Cửa sổ Al) > 2000

2.3.2 Detector Alpha PIPS

D A PIPS c t ề khả â ả ộ nh y

cao và phổ alpha phông thấp. Cửa sổ mỏng c a detector PIPS cung cấp s phân giải

ờng v i khoảng cách giữa detector và nguồn nên cho hiệu suất cao. Dòng rò

thấp giúp làm giảm t i thiểu s dịch chuyể ỉ k ổi nhiệ ộ. Thông s

c a một s detector PIPS do hãng CANBERRA sản xuấ c liệt kê trong bảng 2.2

sau [6]:

Bảng 2.2 Một s detector Alpha PIPS do hãng CANBERRA sản xuất

Các detector Alpha PIPS

Khả â Nề ển hình Tên Diện tích ho t ộng (mm2) giải (keV) (s ếm/ngày)

17 A300-17AM 4 300 19 A300-19AM 4

18 A450-18AM 6 450 20 A450-20AM 6

23 A600-23AM 8 600 25 A600-25AM 8

25 A900-25AM 12 900 30 A900-30AM 12

30 A1200-30AM 16 1200 37 A1200-37AM 16

34

T n s ế i v A PIPS é ơ 0 05 ếm/giờ/cm2

ng từ 3 8MeV [3] C A PIPS ó ộ dày vùng

ho ộng c c tiểu l ơ 140µ ể hấp thụ toàn bộ các h t alpha lên t i

15MeV [3]. Bề dày vùng nghèo phụ thuộ ện áp vào, ện thế cao thì bề dày

vùng nghèo .

Detector c a hệ Alpha Alalyst ở Bộ môn V t lý h t nhân có các thông s sau

[3]:

A

1200

37

AM

Kiểu:

Diện tích ho t ộng (mm2)

Phân giải alpha (keV)

: +40V

Đ ện thế phân c c yêu c u Dòng rò (200) : 12nA

Độ sâu vùng nghèo t i thiểu : > 140µm

Thế phân c c c i (gi i h n) : +100V

P ển hình : 0,05 s ếm/cm2/giờ

Bán kính vùng ho ộng : 19,55mm

Độ phân giải alpha : 37keV

2.4 Bộ tiền khuếch đại

Chứ a bộ tiền khuế i là khuế i các tín hiệu yếu từ detector và

tải nó nhờ cáp n i tiền khuế i v i bộ ph n còn l i c a thiết bị c a hệ Đồng

thời tiền khuế ũ ổ sung mộ ng t p âm nhỏ nhất có thể.

Vì tín hiệu c a tiền khuế i là khá yếu nên các tiền khuế c lắp

càng g n v i detector càng t t sao cho giảm thiể ộ dài cáp. Trong hệ Alpha

Alanyst, bộ tiền khuế i nh y v ệ í Đ ện dung trong bộ tiền khuế i

c thiết kế và tính toàn thích h p v i t p âm c a hệ th k kể.

C ặc tính c a hai loải tiề k 1 i c CANBRRA c thể hiện

trong bảng 2.1 sau [3]:

35

Bảng 2.3 Hai lo i tiền khuế i Si c a hãng CANBERRA

Độ nh ện Khả n s Thời Thế ện Tiền khuếch T p âm í ( ện tích và áp i ng ng) (ns)

2000V 2003 BT < 2keV 20mV/MeV 2,3.105Mev/s < 5

5000V 2004 > 2,8keV 20mV/MeV 4,5.105MeV/s < 20

Bộ tiền khuế i detector bán d n 2004 là lo i nh ện tích, thích h p cho

khuế i dùng trong detector phát hiện h t alpha. Việc sử dụng bộ tiền khuếch i

này có nhữ ểm v ặ ơ ản sau [3]:

 L i vào detector: tiếp nh x ện tích từ detector bán d n.

 L i kiểm tra: ệ í c n i v i tiền khuế i 2,2pC/v; Zin = 93MΩ

 L i vào cao thế: é ện áp detector t i 2000V (DC).

 L : x k ị kéo dài, thờ c cho trong

bảng 2.4, hằng s thời gian giảm 50µs.

Bảng 2.4 Đặc tính c a bộ tiền khuế i 2004

T p âm (keV) FWHM, Si Thờ ( ) CDET

0 < 2,8 < 20

30 < 3,0 < 21

100 < 3,5 < 23

300 < 5,3 < 33

2.5 Bộ khuếch đại

Bộ khuế i có hai tác dụng ơ ản là khuế i tín hiệu từ tiền khuế i

x ể có d ng thu n tiện cho việc xử lý tiếp theo. Trong cả hai

ờng h p, bộ khuế i phải giữ những thông tin quan tr ời

ê ộ. Nếu thông tin thờ ò ỏi thì bộ khuế i

phả ứng nhanh chóng. Còn nế ê ộ c yêu c u thì tỉ lệ giữa

ê ộ ê ộ ra phả c bảo vệ (khuế i tuyến tính). Một trong

36

những hệ s quan tr ng nhấ i v i yêu c u c a bộ tiền khuế ặ

hình thành xung và s hình thành xung t a tỉ s tín hiệu trên t p âm [3].

H u hết các bộ khuế c thiết kế v ộ t ó ể ều chỉnh hệ s

khuế i trên một dải rộ Đó “ ững bộ khuế i hình thành xung chuẩn

G ” ng xung c a nó g n v i d ng c a mộ ờng cong Gauss. D ó ộ

khuế i này có tỉ s tín hiệu trên t p âm t ơ 17 – 19% so v i các lo i khác

[3] Đồng thời hình thành xung chuẩn Gauss giả ộ rộng xung xảy ra t i

0,1% c ê ộ xung [3]. T i một hằng s thời gian, d ng xung Gauss có thể giảm

ộ rộ ê ộ xung từ 22% ến 52% so v i bộ l c l a CR-RC [3].

Nói chung bộ khuế i trong hệ A A ứng t t cho xử lý phổ

c a detector bán d n nói chung và detector PIPS nói riêng. V i t p âm nhỏ, ộ rộng

ê ộ xung nhỏ ảm bảo xung ra t t và có thể ều chỉnh hệ s khuế i theo

yêu c u. Hệ s khuế i c n i v i một phục hồ ờ ơ ản nên góp ph n

k ả â ải và ổ ịnh vị í ỉnh t i t n s cao trong phổ alpha.

2.6 Bộ ADC (bộ biến đổi tương tự thành số)

Bộ biế ổ ơ thành s (ADC) ê ộ c i c a mộ x ơng

t và biế ổi giá trị ó . Mã s tỷ lệ v ê ộ ơ t i l i vào

ADC Đ i v i các xung liên tiếp, mã s từ ADC c d n t i bộ nh riêng hoặc t i

í c phân lo i bằng biể ồ. Biể ồ này biểu diễn phổ ê ộ c a

xung vào. Bộ ADC dùng trong hệ A A ó yêu c u cho phổ có

khả â ải cao.

2.7 Máy phân tích biên độ đa kênh MCA

M â í ê ộ kê ồm ADC, một bộ nh biể ồ, bộ chỉ thị

biể ồ c ghi trong bộ nh . Mụ í ADC ê ộ x ơ và

biế ổi nó thành s . L i ra s là biểu diễn tỷ lệ c ê ộ ơ l i vào ADC.

Biể ồ biểu hiện phổ ê ộ xung l i vào. Các xung l i vào t i bộ khuế i phổ

ng nên trên biể ồ ơ ứng v i phổ ng thu nh n bởi detector.

Trong hệ ó ử dụ í ể chỉ thị phổ, s kết h p ADC và bộ nh biể ồ

c g i là bộ ệ kê MCB. Việc sử dụng vi xử lý trong cấ MCA

37

cho phép phân tích s liệu phức t p và m nh, sao cho kết quả cu ù c ghi

nh và chỉ thị.

38

CHƯƠNG 3: PHƯƠNG PHÁP XÁC ĐỊNH 210Po TRONG MẪU

NƯỚC BẰNG HỆ PHỔ KẾ ALPHA

3.1 Mục đích Để phân tích 210Po trong các m u ờng thì công việ u tiên là phả

các m ó ừ d ng rắn về d ng dung dịch. Vì v y, ơ 3 sẽ trình bày về ơ ể x ịnh 210Po trong m c nói riêng và trong m u dung dịch

nói chung.

P ơ x ịnh 210P c bằng p é ổ h t alpha c trình

bày trong ph n này sử dụng các kỹ thu t tách hóa h P ơ c th c

hiện v c máy có các thành ph ơ ảng 3.1. Gi i h n phát hiện c a

ơ 2mBq/L, hiệu suất ghi nh n là 25%, thờ ếm là 250.000s và

thể tích c a m c phân tích là 0,5L [5] P ơ này c công nh n là có hiệu quả trong ph m vi nồ ộ ho ộ c a 210Po từ 10 ến 1200mBq/L [5].

Bảng 3.1 Kết quả â í ị ng các yếu t ó c máy lấy từ các

phòng thí nghiệm c a IAEA, Seibersdorf, Áo

Nguyên t

Canxi

Magie

Natri

Kali Nồ ộ (µg/L) 93,1 x 103 26,0 x 103 9,51 x 103 7,04 x 103

Nhôm 2,80

Asen 0,59

Bari 54,4

Brom 103

Crom 15,5

Đồng 5,16

39

1,20 Mangan

0,15 Chì

Selen

2,01 1,08 x 103 Silic

493 Stronti

11,3 Uranium

56,4 Kẽm

3.2 Nguyên tắc P ơ x ịnh ho ộ phóng x c a 210Po bằ é ổ h t alpha

bao gồ c ch yế â [5]:

1. Chuẩn bị m u: sử dụng MnO2 ể t p trung polonium từ ng m u l n.

2. Tách hóa h c và làm s ch p ể tránh nhiễu từ các nguồn phát x alpha

t nhiên hoặc nhân t o và các ph n tử ổ ịnh khác trong các m u thử nghiệm.

3. Chuẩn bị nguồn bằng cách lắ ng t ộng polonium lên trên mộ ĩ c.

4. Tiế ờng trong phổ kế alpha.

5. Tính toán kết quả và sai s .

Để ộ phóng x c a 210Po bằng phổ kế alpha thì việc c n thiết là phải tách 210Po ra khỏi các nguồn phát x alpha khác có trong m u. Mu c 210Po ra khỏi m u thì việc u tiên phải làm là phải cô lắng polonium từ dung dịch

m u.

L ơ c tiếp m u dung dịch là mộ ơ ơ ả ể làm

giảm mộ ng nhỏ thể tích m u. Tuy nhiên, khi khảo sát mộ ng m u l n thì

ơ n rất nhiều thời gian (khi thể tích m u l ơ 1L). Vì v y, hiện

ng cùng lắng v i sắt h roxit, hay mangan ioxit ờ c sử dụ ể cô

lắng polonium từ m u dung dịch L ng sắt l n có thể gây trở ng ến việc tách

polonium ra từ dung dịch m u bằ ơ p tách chiết bằng dung môi hoặc

khai thác sắc ký và gây trở ng ến s lắ ng t ộng c a polonium [5]. Nên

khi sắ roxit c sử dụ ể cùng lắng polonium từ dung dịch m u thì việc lo i

40

bỏ sắt bằng cách sử dụng mộ c tách chiết bằng dung môi v i chất tách chiết

-isopropyl ete là c n thiết [5] ờng h p x c sử dụng

thì mangan có thể c lo i bỏ một cách dễ dàng khỏi polonium bằng một s

ơ ó c khác. Vì v ơ ù ắng v i oxit

c l a ch n ể cô lắ ồng vị phóng x polonium từ m u.

Để tách hóa h c polonium, ời ta th c hiện mộ ơ

chiết bằng dung môi Diethylammonium diethyldithiocarbamate (DDTC), hoặc chiết

suất sắc ký sử dụng nh ổi ion Sr. Mụ í c tách hóa h c này là

nhằm cải thiệ ộ tin c y c ơ ề cả ộ phục hồi polonium ộ phân

giải t a quang phổ nhờ việc lo i bỏ nhiễu do các ph n tử hiện diện trong m u

gây ra.

c tách hóa h c, polonium có thể c tách biệt hoàn toàn khỏi

các h t nhân phóng x phát ra alpha và các yếu t chất nền. Vì v y, chúng ta c n

th c hiệ ê c lắ ng p ê ĩ P ơ ắ ng t

ộng p ê ĩ k ơ ả ảm bảo tách polonium khỏi các h t

nhân phóng x phát ra alpha và các yếu t chất nền có trong dung dịch m u. Vì v y,

ơ c sử dụng phổ biến nhất trong việc chuẩn bị nguồ ể xác ịnh 210Po bằng phổ h t alpha. S lắ ng t ộng c a polonium ũ ó ể

c th c hiệ ê ĩ ồ ĩ é k ị ò ĩ k

ệu suất lắ ng sẽ giảm khoảng 7 - 8% ù ều kiện lắ ng

ê ĩ c [5].

3.3 Hóa chất và thiết bị

3.3.1 Tracers

Hai chấ ấ ( ) ờ c sử dụ ể x ịnh 210Po là 208Po và 209Po. Dùng chấ ấu 209P ó ế ơ ù 208Po trong việ ng từ ỉnh 210Po. Tuy nhiên, chu kì bán rã lâu dài c a 209P ũ â ột bất l i là nó sẽ làm bẩn detector. Vì tính không ổ ịnh c a 209Po nên nó rời khỏ ĩ nguồn trong chân không c a buồ ế ể trôi d ến detector d ến việc là bẩn detector. ờng, dung dịch 208Po có chứa dấu vết ho ộng c a 209Po.

41

3.3.2 Thiết bị

 Phổ kế Alpha

 M ơ â k

 Hệ th ng lắ ng t ộng

 Cân phân tích v ộ chính xác là: 0,1 mg và 0,01 g

 Bế ện

 Máy ly tâm

 Đĩ c (Ø = 17mm)

 Bồ c v i bộ ều khiển nhiệ ộ

3.3.3 Hóa chất

 KMnO4 nồ ộ 0,2M

 NH4OH 25%

 NaOH nồ ộ 6M

 MnCl2 nồ ộ 0,3M

 H2O2 30%

 H2O2 1% trong HCl nồ ộ 2M

 H2O2 1% trong HCl nồ ộ 5M

 HCl 32%

 HCl nồ ộ 5M

 HCl nồ ộ 2M

 HCl nồ ộ 0,5M

 HNO3 65%

 HNO3 nồ ộ 1M

 DDTC 0,1% trong CH3CCl3  Chất dấu 208Po hoặc 209Po  Dung dịch 210P c chứng nh n tiêu chuẩn

 Axit Ascorbic

42

Việc chuẩn bị các hóa chất trên c trình bày trong ph n phụ lục 1. Tất cả

các hóa chất c n thiế ể th c hiệ ơ ả c phân tích l p.

3.4 Phương pháp

3.4.1 Chuẩn bị mẫu bằng phương pháp kết tủa mangan đioxit (MnO2)

P ơ kết t a MnO2 theo quy trình c a Bojanowski và các cộng s bao

gồ c sau [5]:

a) L c m u v i màng l (kí c lỗ rỗng cuả màng l c là 0,45µm) và axit

hóa m u v HC 32% ến khi m ó H ≤ 2

b) Thêm chấ ấu vào m u và khuấy m nh trong 2 giờ ể ảm bảo tr ng

thái cân bằng chấ ấu.

c) Nếu thể tích m u là 0,5 - 2L thì thêm vào m u 1mL KMnO4 nồ ộ 0,2M

và 1mL MnCl2 nồ ộ 0,3M. Nếu thể tích m c phân tích nhỏ ơ ( ể

tích từ 0,1 ến 0,5L) thì thêm 0,2mL mỗi thu c thử trên vào m u. Nếu thể

tích m ê ến 10L thì m c xử lý bằ ng thu c thử lên

cho phù h p và khuấy trong một giờ.

d) Dùng NH4OH 25% ều chỉ ể ộ pH c a dung dịch có giá trị từ 8 ến 9.

e) Để cho các kết t a lắng xu ( ê )

f) Lo i bỏ l p nổi bằng cách hút hoặc lắng cặn.

g) Thu th p các kết t a bằ ơ â ặc l c.

h) Hòa tan kết t a v i 20mL H2O2 1% trong

i. HCl 5M ể chiết bằng dung môi DDTC, hoặc

ii. HC 2M ể chiết bằng nh a trao ổi ion Sr.

i) Đ ó ẹ dung dịch m u trên một cái bế ệ 30 ể phân

h y H2O2.

j) Tiế c tách hóa h c.

3.4.2 Tách hóa học

Tách hóa h c th c hiện theo mộ ơ â N

tách phải là ngày 210Po tách từ 210Pb và 210Bi.

43

3.4.2.1 Chiết bằng dung môi DDTC

P ơ ồ c sau [5]:

a) Chuyển m u dung dịch thu c từ c 3.4.1 vào một phễu chiết và rửa c c

ng m u v i 2 x 5mL HCl nồ ộ 5M S ó ổ toàn bộ dung dị ửa

c c vào phễu chiế ể c một thể tích tổng cộng là 30mL.

b) Nếu dung dịch có màu vàng thì thêm mộ ng nhỏ từ 10 ến 50mg axit

ascorbic vào dung dịch m ến khi màu vàng biến mất (khi thêm axit ascorbic vào thì Fe3+, Fe2+ bị giả )

c) Tách chiết polonium bằng cách thêm vào dung dịch m u 10mL DDTC 0,1%

trong CH3CCl3 và lắc trong 2 phút.

d) Th c hiện việc tách chiết trên từ 2 ến 3 l n.

e) Kết h p dung môi tách chiết DDTC l i v i nhau. f) L ơ ến khô ở nhiệ ộ i 100oC.

g) Ghi ngày tách Po từ Bi và Pb

h) C ồng vị phóng x c a Pb, Ra, Th, U, và Ac ch yếu nằm ở c.

i) Thêm vào cẩn th n 2mL dung dịch HNO3 65%.

j) Đ ó ịch trong khoảng 15 phút rồi ơ ến khô.

k) Hò ng cặn trong 10mL dung dịch HCl 0,5M.

l) Tiế c chuẩn bị nguồn.

Sơ ồ kh i diễn tả quá trình tách hóa h c polonium bằ ơ ết sử

dụng dung môi DDTC c trình bày trong hình 3.1.

44

M u

Axit hóa m u v i HCl 32%

C ẩ ị

Lắ ng MnO2

Chiết Po v i 10ml DDTC trong CH3CCl3

ơ ến khô

Lắng ng t ộng trên tấm kim lo i b c ở 90oC trong 1,5 giờ

Đ 210Po bằ é ổ alpha Đ ờng

Hình 3.1 Sơ ồ kh i diễn tả quá trình tách hóa h c polonium bằ ơ

chiết sử dụng dung môi DDTC

45

3.4.2.2 Chiết suất sắc ký sử dụng nhựa trao đổi ion Sr

P ơ ồ c sau [5]:

a) Ngâm 3g nh ổi ion Sr (100 - 150µ ) c cất từ 1 ến 2h, sau

ó ổ vào một cột sắ k ó ờng kính trong là 10mm và chiều dài 10cm và

rửa v i 100mL HNO3 1M. Cột sắ kí c xử ơ ộ v i 100mL dung dịch

HCl nồ ộ 2M.

b) Cho m u dung dị c từ c 3.4.1 vào một cộ S xử ơ ộ và

rửa s ch c ng dung dịch m u v i 50mL HCl nồ ộ 2M rồi chuyển toàn

bộ dung dịch làm s ch làm s ó ột Sr.

c) Rửa cột v i 50mL HCl nồ ộ 2M.

d) Tách tu n t polonium v i 60mL HNO3 6M và Pb v i 60mL HCl 6M.

e) Ghi ngày tách polonium từ bitmut và chì.

f) L ơ n polonium ến g n khô ở khoảng 120°C.

g) Thêm 1mL HNO3 65% và một vài gi t H2O2 30% vào và l ể ến khô.

h) Thêm 1mL dung dịch HNO3 65% và 1 mL HC 32% ó

ơ ến khô.

i) Thêm 1mL dung dịch HNO3 65% ó ơ ến khô.

j) Lặp l ến ến khi mộ ng nhỏ các chất hữ ơ ến mất.

k) Hò n 10mL dung dịch HCl 0,5M.

l) Tiế c chuẩn bị nguồn.

Sơ ồ kh i diễn tả quá trình tách hóa h c c a polonium bằ ơ

chiết suất sắc ký sử dụng nh ổ c trình bày trong hình 3.2.

46

M u

Axit hóa m u v i HCl 32%

C ẩ ị

Lắ ng MnO2

Cột nh a Sr (∅: 10mm, dài 10cm)

2

2

Tách rửa Po v i 60mL HNO3 nồ ộ 6M

210Pb

Tách rửa Pb v i 60mL HCl nồ ộ 6M

Lắng ng t ộng trên tấm kim lo i b c t i 90 oC trong 1,5 giờ

Đ ờng

Đ 210Po bằ é ổ alpha

Hình 3.2 Sơ ồ kh i diễn tả quá trình tách hóa h c polonium bằ ơ

chiết suất sắc ký sử dụng nh a ổi ion

47

3.4.3 Chuẩn bị nguồn

Việc chuẩn bị nguồ c th c hiệ c sau [5]:

a) Đặ ĩ c s ch có diện tích là 133mm2 vào bộ ph n lắ ĩ a bộ dụng cụ

lắ ng.

b) Lắp l Teflon vào bộ dụng cụ lắ ng.

c) ê c vào bộ dụng cụ lắ ể kiểm tra xem có rò rỉ không.

d) Tháo c n bộ dụng cụ lắ ng.

e) Thêm khoảng 50mg axit ascorbic vào dung dịch thu từ c 3.4.2.1 hoặc

3 4 2 2 ể làm giảm ng Fe3+, Fe2+.

f) Chuyển dung dịch vào l Teflon.

g) Rửa s ch c c thí nghiệm v i 2 x 2mL HCl 0,5M.

h) Đ ều chỉ ể pH từ 1 ến 2 v i HCl 5M và NaOH 6M.

i) Đặt bộ lắ ng vào một bể c ở 90°C rồi khuấ c bằng tay hoặc sục

khí trong 90 phút.

j) Kết thúc quá trình lắ ĩ c ra, rửa v c cất và lau khô.

k) Tiế ờng.

1. Thanh khuấy

2. L Teflon

3 Đĩ c

4. Bộ ph n lắ ĩ

5. Bể c

Hình 3.3 Sơ ồ c a một bộ dụng cụ lắng t ộng

48

3.5 Đo lường 210P k c lắ ng ê ĩ c thì ĩ b c ệ phổ kế

ể ờng.

Ho ộ phóng x c a 210P c tính bằ ếm m c ở một thời

ểm thích h p.

m ế

S

Eα (MeV)

Phổ alpha có d 3.4.

Hình 3.4 Phổ ng alpha c a 210Po và chấ ấu 209Po

3.6 Biểu thức kết quả

3.6.1 Nồng độ hoạt độ của 210Po vào ngày tách và sai số

g n ờ

g n ờ

h c á t y à g N

u m y ấ l y à g N

u ế i h c m a h t y à g N

ắ B

ế K

tT t3-Po t1-Po t2-Po

Hình 3.5 Khoảng thời gian giữa ngày tham chiếu, ngày lấy m u, ngày tách hóa

polonium ờng

Tỷ s c a t ộ ếm th c t a 209Po và 210Po, nồ ộ ho ộ riêng c a

dung dịch chấ ấu aT, thể tích c a m u VS và kh ng c a dung dị dấ ử dụng mT, s phân rã c a 210Po giữ ếm, và s phân rã c a chất

49

ấu giữa ngày hiệu chuẩ ế xé ến trong việc tính nồng ộ ho ộ c a 210Po trong m u vào ngày tách hóa polonium.

rn là t ộ ếm c a 210Po trong khoảng thời gian t3-Po Đ ng này có giá trị

bằng s h t alpha mà detector ghi nh c trong khoảng thời gian t3-Po chia cho khoảng thời gian t3-Po. S h t alpha phát ra bằng s h t 210Po phân rã trong khoảng thời gian t3-Po. Vây, s h t 210Po bị phân rã trong khoảng thời gian t3-Po là:

(3.1) G i N2 là s h t 210P ị phân rã t i thờ ểm kế ờng, N1 là s h t 210Po t i thờ ểm bắ ờng. Biểu thức tính s h t 210Po bị phân rã trong

khoảng thời gian t3-Po là:

(3.2)

G i ho ộ phóng x c a 210Po lúc bắ ờng là H1. Ta có:

(3.3)

Nên:

(3.4)

(3.5) G i H0 là ho ộ phóng x c a 210Po t i thờ ểm ngay sau khi tách hóa

polonium. Ta có:

(3.6)

Nên:

(3.7)

Tích (mT.aT) là ho ộ phóng x c a 209Po vào ngày tham chiếu.

50

V y, ho ộ phóng x c a 209P c khi tách hóa polonium là:

(3.8)

Vì khoảng thời gian từ lúc sau khi tách hóa polonium ế ờng là rất nhỏ so v i chu kì bán rã c a 209Po nên ta bỏ qua việ ều chỉnh s phân rã c a 209Po trong khoảng thời gian này. Hiệu suất tách hóa 209Po là:

(3.9) Do 210Po và 209Po có các tính chất hóa h c gi ng nhau nên trong quá trình tách

ó ều bị mấ ộ ng bằng nhau. Vì v y, hiệu suất tách hóa c a 210Po bằng hiệu suất tách hóa c a 209Po.

G i H0’ là ho ộ phóng x c a 210Po t i lúc ng c khi tách hóa

polonium. Ta có hệ thức:

(3.10)

(3.11)

V y nồ ộ ho ộ c a 210Po vào ngày tách hóa là:

(3.12)

V i các t ộ ếm c a 210Po và 209Po là:

(3.13)

(3.14)

Và các hệ s ều chỉnh s â í :

(3.15)

(3.16)

(3.17)

51

Biểu thức tính sai s c a nồ ộ ho ộ x c a 210Po vào ngày tách:

(3.18)

V i:

(3.19)

(3.20)

(3.21)

(3.22)

(3.23)

3.6.2 Nồng độ hoạt độ của 210Po vào ngày lấy mẫu và sai số

Trong các m ờng, 210P ờng không ở tr ng thái cân bằng v i h t nhân mẹ c a nó là 210Pb [5]. Nếu ho t ộ phóng x u c a 210P ơ ều so v i ho t ộ phóng x c a 210Po hoặc khoảng thời gian giữa lúc lấy m u và tách polonium dài thì ho ộ c a 210P ổ kể so v i giá trị ho ộ t i ngày lấy m u [5]. Nguyên nhân c a s thay ổi này là do việc sản sinh 210Po từ s phân rã c a 210Pb và s t phân rã c a 210Po [5] Đ ề xé ến khi tiến hành í ể ều chỉ ộ phóng x c a 210Po trong ngày lấy m u.

Vì 210Po có chu kì bán rã ngắn nên sai s c a nồ ộ ho ộ c a 210Po tính

ến ngày lấy m u bị ả ở kể bởi khoảng thời gian giữa ngày tách và ngày lấy m u so v i sai s c a nồ ộ ho ộ c a 210Pb trong cùng khoảng thời ó [5]. Vì v y, sai s ơ i tiêu chuẩn c a 210Po vào ngày lấy m ổi

theo khoảng thời gian giữa ngày lấy m u và ngày tách polonium.

52

Trong h u hế ờng h ộ a 210Po trong thời gian giữa lúc lấy m u và tách ph n l n là do s ó ó a 210Pb nên chỉ ộ phóng x ó ó c a 210P xé ến trong việ í ộ a 210Po giữa lúc lấy và lúc tách m u. 210B c giả ịnh là ở tr ng thái cân bằng lâu dài v i 210Pb trong m u.

210P → 210B → 210P → 206Pb (bền vững)

ờng h p chuỗ ó 4 ồng vị phóng x :

G i NPb(t1-Po), NBi(t1-Po), NPo(t1-Po) l t là s h t 210Pb, 210Bi, 210P ị

phân rã t i thờ ểm t1-Po là thờ ể c lúc tách hóa polonium. NPb(0), NBi(0), NPo(0) là s h t 210Pb, 210Bi, 210P ị phân rã t i thờ ểm t = 0 là thời ểm lấy m u. 𝜆Pb, 𝜆Bi, 𝜆Po l t là hằng s phân rã c a 210Pb, 210Bi, 210Po.

Áp dụng ịnh lu t phân rã phóng x :

(3.24)

(3.25)

Mà 210B c giả ịnh ở tr ng thái cân bằng phóng x bền v i 210Pb. Nên:

(3.26)

P ơ (3.24) có nghiệm d ng :

(3.27)

V i APb(t1-Po) là hàm s theo biến t1-Po.

K ó ơ (3 24) c viết l i là:

(3.28)

(3.29)

Nên:

(3.30)

53

T i thờ ểm t = 0:

(3.31)

(3.32)

P ơ (3 26) có nghiệm d ng:

(3.33)

Thay (3.33) vào (3.26) ta có:

(3.34)

(3.35)

(3.36)

(3.37)

(3.38)

K ó:

(3.39)

(3.40)

T i thờ ểm t = 0 thì:

(3.41)

(3.42)

(3.43)

K ó ó ể viết:

54

(3.44)

(3.45)

Mặt khác:

(3.46)

(3.47)

(3.48)

(3.49)

Mà:

(3.50)

V y nồ ộ ho ộ c a 210Po vào ngày lấy m c tính theo công thức:

(3.51)

V i cPb,1 x ịnh từ dung dị c từ c 3.4.2.1 hoặ c

3.4.2.2.

55

Lấ o hàm mỗi thành ph n d n xuấ ơ (3.51) c:

(3.52)

(3.53)

(3.54)

(3.55)

V i:

(3.56)

(3.57)

(3.58) Vì v y, sai s c a nồ ộ ho ộ c a 210Po vào ngày lấy m u là u(cPo,0) c

tính theo công thức sau:

(3.59) Trong tính toán, 210B c giả ịnh là ở tr ng thái cân bằng bền v i 210Pb trong m u. N trong một s m u, 210Bi không ở tr ng thái cân bằng bền v i 210Pb. Ví dụ ờng tỉ lệ ộ phóng x 210Bi/210Pb nhỏ

ơ 1 H u hết các ờng h p này chỉ gây ra sai s nhỏ. Tuy nhiên, i v i một s

lo i m u c c kỳ mất cân bằng (ví dụ c công nghiệp lấy từ ngành công

nghiệp khai khoáng) thì việc thêm vào hệ s ều chỉ ể ó ộ chính xác

56

ơ là c n thiết. Các ộ bấ ịnh có thể c giả ến mức t i thiểu bằng cách

giữ khoảng thời gian giữa lúc lấy m u và lúc phân tích càng ngắn càng t t.

3.6.3 Giới hạn phát hiện

Theo tiêu chuẩn ISO 11.929-7, gi i h n phát hiện a# c tính bằ ơ

â [5]:

Giả sử: α = β k ó k1-α = k1-β = k

(3.60)

V i:

(3.61)

(3.62)

Sai s ơ i c w c tính bằ ơ â :

(3.63) Do sai s c a thờ ếm và sai s c a hằng s phân rã c a 209Po là không

kể nên sai s ơ i c a hiệu suất tách hóa R c tính bằ ơ

sau:

(3.64)

Để x ịnh hiệu suất ghi nh n c a detector, ờ ờng dùng một nguồn chuẩn là 210P ế c kh ng và ho ộ phóng x c a nguồn chuẩn này

vào lúc lấy m u nguồn chuẩn. Sau khoảng thời gian t sau khi lấy m ời ta tiến

ho ộ phóng x c a nguồn chuẩn này bằng detector.

K ó ệu suất ghi nh n c a detector là:

(3.65)

57

V i: anc là nồ ộ ho ộ ết c a nguồn chuẩn

mnc là kh ng c a nguồn chuẩn

rnc là t ộ ếm c i v i nguồn chuẩn

Hiệu suấ ũ ệu suất ghi nh n c a detector khi tiế ờng

v i m u 210Po c

Bỏ qua sai s thời gian thì sai s ơ i c a hiệu suất ghi nh n c a detector

c tính theo công thức:

(3.66)

Gi i h n phát hiện c ơ c mô tả trong bảng 3.2 sau [5]:

Bảng 3.2 Kết quả kiể ộ lặp l i và hiệu suất thu hồi

P ơ

Chiết suất sắc ký Thông s Chiết bằng dung dùng nh a trao ổi môi DDTC ion

1,55 0,06 1,58 0,05 Giá trị trung bình ( ̅̅̅̅) trong thử nghiệm lặp l i (Bq/L)

0,17 0,14 Gi i h n lặp l i (rL) (Bq/L)

Sai s ơ i (δ) (%) 0,64 1,28

54 – 97 50 – 94

Hiệu suất thu hồi (R), (%) Gi i h n phát hiện (a#), (mBq/l) 2* 2*

* Hiệu suấ ếm ε = 25% ờ ếm t3-Po = 250.000s; thể tích m u là 500mL.

58

3.7 Kiểm soát chất lượng phép đo

Kết quả kiểm tra các m ề sai s ơ i và gi i h n lặp

l i.

3.7.1 Sai số tương đối của phương pháp

Một m c phân tích lặp l i 10 l ể ộ chính xác. Sai s ơ

i c ơ c tính theo công thức sau:

(3.67)

3.7.2 Giới hạn lặp lại

Gi i h n lặp l ng bằng cách phân tích 10 bản sao c a một m u có chứa 210Po v i ho ộ phóng x ết ều kiện lặp l i về dụng cụ, nhà

phân tích, thời gian ngắn nhất,... Gi i h n lặp l c tính theo công thức sau [5]:

(3.68)

59

KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ

Tổng kết đề tài

Đề tài lu trình bày ơ tổng ể x ịnh ho ộ phóng x c a 210Po bằng phổ kế alpha trong m ê ơ ũ

c áp dụng cho các m u dung dịch. Bất kì m ờng nào khi tiến hành

phân tích bằng phổ kế ũ ều phải chuyển chúng về d ng dung dịch. Vì v y, â ũ ơ ổng quan ể phân tích 210Po trong các m u môi

ờng.

P ơ này bao gồ c ch yế â :

1. Chuẩn bị m u: sử dụng MnO2 ể t p trung polonium từ ng m u l n.

2. Tách hóa h c và làm s ch poloni ể tránh nhiễu từ các nguồn phát x alpha

t nhiên hoặc nhân t o và các ph n tử ổ ịnh khác trong các m u thử nghiệm.

3. Chuẩn bị nguồn bằng cách lắ ng t ộng polonium lên trên mộ ĩ c.

4. Tiế ờng trong một phổ kế alpha.

210Po là một trong những h t nhân phát x alpha tồn t i trong các m u môi ờng. Để ộ phóng x c a 210Po trong các m ờng bằng phổ kế alpha thì phải tách 210Po ra khỏi các nguồn phát x alpha khác. Đ i v i mộ ng m u l n thì việ u tiên c n làm là cô lắng 210Po từ dung dịch m u. Hiệ ng

5. Tính toán các kết quả và sai s .

cùng lắng v i sắt hidroxit hoặc v i x ờ c sử dụ ể cô lắng

polonium từ m c. ề tài này trình bày ơ cô lắng

polonium bằng x . Khi x c sử dụng thì mangan có thể

c lo i bỏ khỏi polonium bằng một s ơ hóa ết bằng

dung môi Diethylammonium diethyldithiocarbamate (DDTC), hoặc chiết suất sắc

ký sử dụng nh ổi ion Sr. C ể tách hóa polonium bằng dung môi

DDTC và chiết suất sắc ký ũ c trình bày trong lu

T c tách hóa h c, polonium có thể c tách biệt hoàn toàn khỏi

các h t nhân phóng x phát ra alpha và các yếu t chất nền. Vì v ề

bày c lắ ng p ê ĩ c ể ảm bả c tách biệt

60

hoàn toàn v i các chất phát x alpha có thể gây cản trở ờng

trong phổ kế alpha.

Để c mức ộ phóng x c a 210Po trong m ờng thì chúng ta phả x ịnh ho ộ c a 210Po vào lúc lấy m u. N khi tiế ờng, ho ộ phóng x c a 210Po trong m u c tính bằ ếm s h t alpha phát ra

trong một khoảng thời gian nhấ ịnh k c hiệ c tách polonium

ra khỏi các h t nhân phóng x alpha và các yếu t chất nền có trong m u. Khoảng

thời gian từ khi lấy m ế ờng là khá dài, ể ho ộ phóng x c a 210Po trong m ổi. N ó ng 210Po cũng bị mất mát, s mấ ó ũ ả ở ến ho ộ phóng x c a 210Po. Vì

v y, lu ũ ức tính hiệu suất tách hóa polonium và các

hệ s ều chỉnh s phân rã c a polonium. Từ các công thức này ề k ển và trình bày chi tiết các công thức tính nồ ộ ho ộ c a 210Po vào lúc tách hóa

polonium và lúc lấy m ũ ức tính sai s c a nồ ộ ho ộ c a 210Po ở các thờ ểm này ể góp ph í x ơ ộ c a 210Po

trong các m ờng.

Đề xuất và hướng phát triển Đề tài chỉ trình bày nhữ ơ ản c a việc phân tích 210Po trong m u

c. N nhiên, các m ờng ờng tồn t i ở d ng rắn nên ể

có thể áp dụ ơ ề c ến trong lu trên thì c n nghiên cứu

ơ chuyển m u phân tích từ d ng rắn về d ng dung dịch. Ngoài ra, ể t

c hiệu suấ ó ơ thì c n nghiên cứu về những hóa chất thích h p sử

dụng khi tách hóa polonium.

61

TÀI LIỆU THAM KHẢO

Tiếng Việt

[1] PGS.TS Ngô Quang Huy (2006) Cơ ở v t lý h t nhân, Nhà xuất bản khoa

h c và kỹ thu t.

[2] PGS.TS Ngô Quang Huy (2004), An toàn bức x ion hóa, Nhà xuất bản

khoa h c và kỹ thu t.

[3] Huỳ C í Dũ (2011) Đ ộ phóng x c a Po-210 trong một s

m u thu c lá bằng hệ phổ kế alpha, Lu t nghiệ i h ờ Đ i

h c S P m TP. Hồ Chí Minh.

[4] Ph V (2004) K ảo sát hệ phổ kế Alpha PIPS – CANBERRA và

SSB – ORTEC, áp dụ P -210 trong m u thu c lá, Khóa lu n t t nghiệp

i h ờ Đ i h c Khoa h c T nhiên TP. Hồ Chí Minh.

Tiếng Anh

[5] IAEA, Vienna (2009), A Procedure for the Determination of Po-210 in

Water Samples by Alpha Spectrometry.

[6] Bertil R.R. Persson, Elis Holmb, Polonium-210 and lead-210 in the terrestrial

environment: a historical review.

[7] Tran Nguyen Thuy Ngan (2012), Determination of 210Po and 210Pb activity

concentration in cigarettes produced in Vietnam by alpha spectroscopy,

Undergraduate thesis, University of Science.

62

PHỤ LỤC 1: CHUẨN BỊ HÓA CHẤT

 KMnO4 nồn ộ 0,2M: hòa tan 3,161g KMnO4 trong 100mL c cấ S ó

l c dung dịch trên bằng một màn s i th y tinh dày (Whatman GF/F) và giữ ở

mộ ơ ẻ và tránh ánh nắng.

 MnO2 nồng ộ 0,3M: hòa tan 5,938g MnCl2.4H2O trong 100mL c cất.

 DDTC 0,1% trong CH3CCl3: hòa tan 0,1g DDTC trong 100mL CH3CCl3.

 H2O2 1% trong HCl 2M: cho 20mL HCl 32% vào mộ ộ có thể tích

100mL rồi thêm vào bình 79mL c cất và sau ó ê 1mL dung dịch H2O2

30%.

 H2O2 1% trong HCl 5M: cho 50mL HCl 32% vào mộ ộ có thể tích là

100mL rồi thêm vào bình 49mL c cấ ó ê 1mL dung dịch H2O2

30%.

63

PHỤ LỤC 2: CÁC CÔNG THỨC TÍNH SAI SỐ

1. Công thức tính sai số của nồng độ hoạt độ của 210Po vào ngày tách.

2. Công thức tính sai số của các tốc độ đếm thực. a. Công thức tính sai số của tốc độ đếm 210Po

G i: Sg: là s ếm 210Po toàn ph n So: là s ếm phông c a 210Po

V y:

Theo công thức truyền sai s ta có:

64

Do sai s c a thời gian k kể nên:

V i:

và

Mà: và

Nên:

b. Công thức tính sai số của tốc độ đếm 209Po G i: Sgt: là s ếm 209Po toàn ph n Sot: là s ếm phông c a 209Po

V y:

Theo công thức truyền sai s ta có:

Do sai s c a thời gian là k kể nên:

V i: và

65

Mà:

và

Nên:

3. Công thức tính sai số của các hệ số điều chỉnh phân rã.

Do sai s c a thời gian k kể nên:

Do sai s c a thời gian k kể nên:

Do sai s c a thời gian k kể nên: