BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO
VIỆN HÀN LÂM KHOA HỌC
VÀ CÔNG NGHỆ VIỆT NAM
HỌC VIỆN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ
-----------------------------
NGUYỄN THỊ HỒNG HOA
NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP, ĐẶC TRƯNG VÀ TÍNH CHẤT
HẤP PHỤ CHẤT HỮU CƠ ĐỘC HẠI TRONG MÔI TRƯỜNG
NƯỚC CỦA VẬT LIỆU CACBON MAO QUẢN TRUNG BÌNH
Chuyên ngành: Hóa lý thuyết và Hóa lý
Mã số: 62.44.01.19
TÓM TẮTLUẬN ÁN TIẾN SỸ HÓA HỌC
Hà Nội – 2019
Công trình được hoàn thành tại: Học viện Khoa học và Công
nghệ - Viện Hàn lâm Khoa học và Công nghệ Việt Nam.
Người hướng dẫn khoa học 1: PGS.TS. Đặng Tuyết Phương
Người hướng dẫn khoa học 2: TS. Trần Thị Kim Hoa
Phản biện 1: …
Phản biện 2: …
Phản biện 3: ….
Luận án sẽ được bảo vệ trước Hội đồng đánh giá luận án tiến sĩ cấp
Học viện, họp tại Học viện Khoa học và Công nghệ - Viện Hàn lâm
Khoa học và Công nghệ Việt Nam vào hồi … giờ ..’, ngày … tháng
… năm 201….
Có thể tìm hiểu luận án tại:
- Thư viện Học viện Khoa học và Công nghệ
- Thư viện Quốc gia Việt Nam
1
MỞ ĐẦU
1. Tính cấp thiết của luận án
Vật liệu cacbon mao quản trung bình (CMQTB) có cấu trúc
trật tự, mao quản đồng đều, thường được tổng hợp bằng hai phương
pháp: khuôn mẫu mềm và khuôn mẫu cứng. Đối với phương pháp
khuôn mẫu mềm, quá trình tổng hợp theo cơ chế tự lắp ráp sử dụng
chất tạo cấu trúc mềm (chất hoạt động bề mặt) tạo ra vật liệu có cấu
trúc ít đồng đều, khó kiểm soát, phụ thuộc vào bản chất chất hoạt
động bề mặt và khó loại bỏ chất tạo cấu trúc. Phương pháp khuôn
mẫu cứng sử dụng chất tạo cấu trúc cứng (như MCM-48, SBA-15,
…) cho phép tạo ra vật liệu với cấu trúc và kích thước mao quản trật
tự, đồng đều, có thể kiểm soát được kích thước mao quản. Do vậy
phương pháp này được sử rộng rộng rãi hơn. Song, kích thước mao
quản của vật liệu nhỏ hơn kích thước của khuôn mẫu cứng do là bản
sao ngược của khuôn mẫu cứng, độ dày của thành và kích thước
mao quản bị bó hẹp bởi kích thước và hình dạng của khuôn mẫu
cứng. Cho đến nay, các vật liệu CMQTB được tổng hợp bằng
phương pháp khuôn mẫu cứng chỉ đạt kích thước mao quản lớn nhất
là ~ 5,5nm và việc làm tăng thêm kích thước mao quản là không khả
thi vì bị giới hạn bởi kích thước của chất tạo cấu trúc, đồng thời làm
sập khung, phá vỡ hệ mao quản do độ bền giảm. Do vậy cần phải tìm
ra phương pháp mới để tổng hợp vật liệu CMQTB có kích thước lớn
hơn, đảm bảo độ bền cao hơn.
Vật liệu CMQTB được cho là chất hấp phụ tốt chất màu hữu
cơ độc hại trong môi trường nước. Tuy nhiên, vật liệu này không
bền, cấu trúc vật liệu dễ bị phá vỡ trong quá trình tái sử dụng đồng
thời rất khó thu hồi, do vậy việc hoàn nguyên, tái sử dụng vật liệu
CMQTB hiện nay là rất khó khăn. Việc sử dụng nhiệt để loại bỏ
2
hoàn toàn chất hữu cơ bị hấp phụ, thì cần phải thực hiện ở nhiệt độ
cao gây cháy vật liệu CMQTB. Còn sử dụng dung môi để loại bỏ
chất bị hấp phụ là không kinh tế, gây ô nhiễm thứ cấp. Vậy việc tìm
ra phương pháp tái sinh, tái sử dụng vật liệu CMQTB một cách hiệu
quả và khả thi là vấn đề cần nghiên cứu.
Từ các lý do trên, đề tài luận án “Nghiên cứu tổng hợp, đặc
trưng và tính chất hấp phụ chất hữu cơ độc hại trong môi trường
nước của vật liệu cacbon mao quản trung bình” đã được thực hiện.
2. Mục tiêu nghiên cứu của luận án
Nghiên cứu làm chủ quá trình tổng hợp vật liệu CMQTB có
cấu trúc trật tự, kích thước mao quản lớn, độ bền cao làm chất hấp
phụ hiệu quả các chất hữu cơ độc hại có kích thước phân tử khác
nhau trong môi trường nước.
3. Ý nghĩa khoa học và thực tiễn của luận án
Luận án đã tìm ra phương pháp mới làm tăng kích thước
mao quản của CMQTB bằng cách điền đầy thủy tinh lỏng vào mao
quản của chất tạo cấu trúc (được chọn là SBA-15) trước khi tẩm
nguồn cacbon nhằm hạn chế sự thâm nhập của cacbon làm bít kín hệ
mao quản của SBA-15. Đồng thời chủ động giữ lại một phần silic
của vật liệu sau khi cacbon hóa để làm tăng độ bền của CMQTB. Kỹ
thuật này này mở ra hướng mới tổng hợp CMQTB làm chất hấp phụ
có kích thước mao quản và độ bền mong muốn.
Đưa sắt vào khung mạng vật liệu CMQTB tạo ra các tâm xúc
tácđể phân hủy chất bị hấp phụ, giải phóng tâm bị hấp phụ, hoàn
nguyên và tái sử dụng CMQTB, mở rộng phạm vi sử dụng vật liệu
trong lĩnh vực xử lý các chất màu hữu cơ độc hại trong môi trường nước.
4. Những đóng góp mới của luận án
- Lần đầu tiên sử dụng kỹ thuật mới để điểu khiển kích thước
3
mao quản của vật liệu CMQTB được tổng hợp theo phương pháp
khuôn mẫu cứng bằng cách đưa thủy tinh lỏng điền đầy vào mao
quản của chất tạo cấu trúc SBA-15 trước khi tẩm nguồn cacbon
nhằm hạn chế sự thâm nhập của cacbon làm bít kín hệ mao quản của
SBA-15. Kỹ thuật này này mở ra hướng tổng hợp CMQTB làm chất
hấp phụ có kích thước mao quản mong muốn.
- Chủ động giữ lại một phần silic của vật liệu sau khi cacbon
hóa để làm tăng độ bền của vật liệu CMQTB.
- Sử dụng phương pháp cấy nguyên tử để đưa sắt vào khung
mạng vật liệu CMQTB, không làm thay đổi tính chất cấu trúc của vật
liệu, sắt được tồn tại ở dạng oxit Fe2O3 và FeO phân tán cao, thuận
lợi cho quá trình hấp phụ và phân hủy MB, có thể hoàn nguyên, tái
sử dụng vật liệu, không gây ô nhiễm thứ cấp.
5. Bố cục luận án
Luận án bao gồm 140 trang, 83 hình vẽ, 31 bảng biểu chia
thành: Mở đầu (2 trang); Chương 1. Tổng quan (44 trang); Chương
2. Phương pháp nghiên cứu và thực nghiệm (16 trang); Chương 3.
Kết quả và thảo luận (59 trang); Kết luận (2 trang); Những đóng góp
mới của luận án; Danh mục các công trình khoa học đã công bố liên
quan đến luận án; 151 Tài liệu tham khảo và Phụ lục.
CHƯƠNG 1. TỔNG QUAN
Chương 1 giới thiệu chung phương pháp tổng hợp và ứng
dụng của vật liệu cacbon mao quản trung bình (CMQTB) và
CMQTB chứa kim loại. CMQTB được tổng hợp theo hai phương
pháp: khuôn mẫu mềm và khuôn mẫu cứng. CMQTB chứa kim loại
được tổng hợp theo hai phương pháp: tẩm và cấy ghép nguyên tử.
Trong chương này cũng tập chung trình bày về quá trình hấp phụ