Xác định nồng độ 210Po trong nước pha trà: Luận văn tốt nghiệp Vật lí tại TP.HCM

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO

TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH

KHOA VẬT LÝ

------------

Lâm Phú Quyên

Đề tài:

XÁC ĐỊNH NỒNG ĐỘ 210PO TRONG NƯỚC PHA

TỪ MỘT SỐ LOẠI TRÀ ĐƯỢC BÁN TẠI THÀNH

PHỐ HỒ CHÍ MINH

Ngành: VẬT LÝ HỌC

Mã số: 105

GIẢNG VIÊN HƯỚNG DẪN: TS. LÊ CÔNG HẢO

------------------------------------------------------------

Thành phố Hồ Chí Minh – 2013

LỜI CẢM ƠN

Để hoàn thành luận văn này, em đã nhận được sự hướng dẫn và giúp đỡ rất nhiều từ

phía gia đình và nhà trường.

Em xin gửi lời cảm ơn đến cha mẹ và mọi người trong gia đình luôn tạo điều kiện

và động viên, giúp đỡ em.

Em xin gửi lời cảm ơn đến ban giám hiệu trường Đại học Sư phạm Thành phố Hồ

Chí Minh, khoa Vật lý trường Đại học Sư phạm Thành phố Hồ Chí Minh và thầy Lê

Công Hảo cho em cơ hội thực hiện đề tài luận văn tốt nghiệp này.

Em xin gửi lời cảm ơn đến thầy Lê Công Hảo đã hướng dẫn em suốt quá trình thực

hiện đề tài.

Em xin gửi lời cảm ơn đến quý thầy cô phụ trách phòng thí nghiệm hạt nhân trường

Đại học Sư phạm Thành phố Hồ Chí Minh và trường Đại học Khoa học tự nhiên Thành

phố Hồ Chí Minh đã giúp đỡ cơ sở vật chất trong quá trình đo đạc thực nghiệm.

Em xin gửi lời cảm ơn đến thầy phản biện đã dành thời gian đọc và đóng góp ý kiến

cho bài luận văn này được hoàn thành tốt.

Em xin gửi lời cảm ơn đến quý thầy cô đã truyền đạt kiến thức cho em trong suốt

thời gian học tập.

Em xin gửi lời cảm ơn đến bạn bè đã động viên và giúp đỡ trong khoảng thời thực

hiện luận văn này.

MỤC LỤC

DANH MỤC CÁC CHỮ VIẾT TẮT .............................................................................. 1

DANH MỤC CÁC BẢNG .............................................................................................. 2

DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ ......................................................................................... 3

MỞ ĐẦU ......................................................................................................................... 5

CHƯƠNG 1 TÍNH CHẤT HÓA HỌC CỦA POLONIUM VÀ TỔNG QUAN VỀ ĐỒNG VỊ PHÓNG XẠ 210PO ...................................................................................................... 7

1.1 Tính chất hóa học của polonium ............................................................................ 7

1.2 Đặc trưng của 210Po ................................................................................................ 8

1.3 Sự phân bố của 210Po .............................................................................................. 9

1.4 Con đường 210Po đi vào cơ thể ............................................................................... 9

1.5 Tác hại của 210Po .................................................................................................. 10

1.6 Phương pháp đo hoạt độ 210Po ............................................................................. 11

CHƯƠNG 2 PHÉP ĐO PHỔ ALPHA ĐỐI VỚI CÁC MẪU MÔI TRƯỜNG ............ 14

2.1 Phân rã alpha ........................................................................................................ 14

2.2 Phép đo phổ alpha đối với các mẫu môi trường .................................................. 14

2.2.1 Đầu dò PIPS .................................................................................................. 18

2.2.2 Phông bức xạ ................................................................................................. 20

2.2.3 Cách tránh nhiễm bẩn đầu dò ....................................................................... 21

2.3 Chuẩn hóa ............................................................................................................ 24

2.3.1 Chuẩn hóa năng lượng .................................................................................. 24

2.3.2 Chuẩn hóa hiệu suất ...................................................................................... 25

CHƯƠNG 3 ĐO HOẠT ĐỘ CỦA 210PO BẰNG PHÉP ĐO PHỔ ALPHA ................. 26

3.1 Chuẩn bị mẫu để đo phổ alpha ............................................................................. 26

3.2 Tính toán phổ alpha ............................................................................................. 32

3.3 Đánh giá liều hiệu dụng trong năm cơ thể nhận được từ một đồng vị qua đường

tiêu hóa ....................................................................................................................... 33

CHƯƠNG 4 THỰC NGHIỆM XÁC ĐỊNH NỒNG ĐỘ 210PO TRONG NƯỚC TRÀ

BẰNG HỆ ĐO ALPHA ANALYST .............................................................................. 35

4.1 Thực nghiệm ........................................................................................................ 35

4.1.1 Dụng cụ, thiết bị và hóa chất ........................................................................ 35

4.1.2 Hệ đo alpha analyst tại bộ môn Vật lý hạt nhân trường Đại học Khoa học tự

nhiên Thành phố Hồ Chí Minh .............................................................................. 36

4.1.2.1 Đầu dò PIPS ........................................................................................... 36

4.1.2.2 Bộ tiền khuếch đại ................................................................................. 37

4.1.2.3 Bộ khuếch đại ........................................................................................ 37

4.1.2.4 Bộ biến đổi tương tự thành số (ADC) ................................................... 38

4.1.2.5 Bộ phân tích biên độ đa kênh (MCA) .................................................... 38

4.1.3 Quy trình thực nghiệm .................................................................................. 39

4.2 Kết quả thực nghiệm và thảo luận ....................................................................... 41

4.2.1 Nồng độ 210Po trong nước trà ........................................................................ 41

4.2.2 So sánh kết quả ............................................................................................. 43

4.2.3 Hoạt độ 210Po nhận được trong năm (F) và liều hiệu dụng trong năm (E) từ 210Po trong 10 loại trà đối với một người trưởng thành (trên 17 tuổi). ............. 44

KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ ....................................................................................... 47

TÀI LIỆU THAM KHẢO ............................................................................................. 49

PHỤ LỤC ....................................................................................................................... 50

DANH MỤC CÁC CHỮ VIẾT TẮT

A – PIPS: Alpha Passivated Implanted Planar Silicon.

DJ: Diffused Junction.

MCA: Multichannel Analyzer.

PIPS: Passivated Implanted Planar Silicon.

SSB: Silicon Surface Barrier.

DANH MỤC CÁC BẢNG

Bảng 1.1: Một số đặc điểm của nguyên tử của các nguyên tố trong nhóm VI-A .........7 Bảng 1.2: Các đặc trưng phóng xạ của ba đồng vị: 208Po, 209Po, và 210Po ....................9

Bảng 2.1: Bảng so sánh đầu dò PIPS với hai loại đầu dò SSB .....................................19

Bảng 3.1: Kết quả thí nghiệm khảo sát các tham số ảnh hưởng đến hiệu suất lắng .....29

Bảng 3.2: Kết quả thí nghiệm khảo sát hiệu suất lắng của niken và bạc có và không có

đun nóng sau khi lắng ....................................................................................................31

Bảng 3.3 [4]: Bảng hệ số liều hiệu dụng của một số đồng vị khi đi vào cơ thể qua đường

tiêu hóa theo các nhóm tuổi khác nhau ..........................................................................34 Bảng 4.1: Nồng độ 210Po trong nước pha từ 10 loại trà .................................................42 Bảng 4.2: Hoạt độ 210Po nhận được trong năm (F) và liều hiệu dụng trong năm (E) từ 210Po trong 10 loại trà đối với một người dùng 600mL nước trà mỗi ngày, ở tuổi trên

17 ....................................................................................................................................43 Bảng 4.3: Nồng độ 210Po trong lá trà của 10 loại trà .....................................................45

DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ Hình 1.1: Phổ gamma của 3 đồng vị: 201Tl, 202Tl, và 210Po ...........................................12 Hình 1.2: Phổ alpha của các đồng vị: 210Po, 209Po, 239Pu, và 241Am .............................13

Hình 2.1: Phổ alpha của ống đếm nhấp nháy lỏng đối với các đồng vị polonium – 208Po, 209Po, và 210Po .....................................................................................................15

Hình 2.2: Ống đếm được mở bên cạnh ống đếm đang đóng (trái). Đầu dò bán dẫn (Đầu

dò Canberra Model A300-17AM alpha PIPS) với mặt hoạt động hướng xuống (phải) 16

Hình 2.3: Sơ đồ đầu dò PIPS A450-18AM với mặt hoạt động hướng xuống ..............16

Hình 2.4: Hạt alpha phát ra từ mẫu tương tác với đầu dò trong ống đếm.....................17

Hình 2.5: Sơ đồ khối của một hệ đo alpha ....................................................................18

Hình 2.6: Sự phụ thuộc vào bề dày lớp không khí của giá trị năng lượng đo được của hạt alpha do 210Po phát ra .....................................................................................................22

Hình 2.7: Sự thay đổi của tốc độ đếm phông trong khoảng thời gian đầu sử dụng máy đối với đầu dò có diện tích vùng hoạt là 300mm2 ...............................................................23

Hình 2.8: Phổ alpha đo được của nguồn chuẩn AEA Technology QSAQCRB2500 ....25

Hình 3.1: Ba bộ dụng cụ lắng đọng tự phát Tracerlab GmbH ......................................27

Hình 3.2: Dụng cụ lắp đĩa của Tracerlab GmbH (trái) và dụng cụ lắp đĩa được cải tiến

(phải) ..............................................................................................................................27

Hình 3.3: Bộ dụng cụ lắng đọng tự phát (trái) và dụng cụ lắp đĩa bằng Teflon (phải) được

dùng trong các thí nghiệm trong luận văn này...............................................................27

Hình 3.4: Sự thay đổi của hiệu suất lắng theo thời gian lắng với nhiệt độ lắng là 85 °C

........................................................................................................................................28

Hình 3.5: Đĩa niken (trái) và đĩa bạc (phải) sau khi lắng ..............................................30 Hình 3.6: Phổ alpha của 210Po .......................................................................................32

Hình 4.1: Hệ đo alpha analyst tại bộ môn Vật lý hạt nhân trường Đại học Khoa học tự

nhiên Thành phố Hồ Chí Minh ......................................................................................36 Hình 4.2: 210Po trong nước trà được lắng lên đĩa đồng trong dung dịch HCl ...............39

Hình 4.3: Nước trà được chuẩn bị để khuấy .................................................................40

Hình 4.4: Dung dịch lúc bắt đầu khuấy (trái) và sau một giờ khuấy (phải)..................40

Hình 4.5: Ba mặt đĩa điển hình sau khi khuấy ..............................................................40 Hình 4.6: Biểu đồ nồng độ 210Po trong nước pha từ 10 loại trà ....................................43

Hình PL1: Phổ alpha của mẫu M1 ................................................................................50

Hình PL2: Phổ alpha của mẫu M2 ................................................................................50

Hình PL3: Phổ alpha của mẫu M3 ................................................................................50

Hình PL4: Phổ alpha của mẫu M4 ................................................................................51

Hình PL5: Phổ alpha của mẫu M5 ................................................................................51

Hình PL6: Phổ alpha của mẫu M6 ................................................................................51

Hình PL7: Phổ alpha của mẫu M7 ................................................................................52

Hình PL8: Phổ alpha của mẫu M8 ................................................................................52

Hình PL9: Phổ alpha của mẫu M9 ................................................................................52

Hình PL10: Phổ alpha của mẫu M10 ............................................................................53

MỞ ĐẦU

Hàng ngày, con người đều phải chịu một liều bức xạ từ môi trường sống. Trong

đó, những nguồn bức xạ alpha chỉ nguy hiểm khi đi vào bên trong cơ thể, và thực sự rất

nguy hiểm khi liều nhận được vượt quá giới hạn cho phép. Những đồng vị phóng xạ này vào cơ thể người qua hai con đường chính là đường hô hấp và đường tiêu hóa. 210Po là

một trong những đồng vị đó và đóng góp một lượng đáng kể vào liều hiệu dụng một

người nhận được hàng năm. Liều nhận được phụ thuộc vào nồng độ của đồng vị và lượng

thức ăn mỗi ngày của một người (khác nhau giữa nhóm người này và nhóm người khác).

Vì vậy sự đánh giá độ phóng xạ tự nhiên của các thực phẩm là cần thiết để ước lượng

lượng đồng vị mà cơ thể hấp thụ.

Tại Việt Nam, uống trà là một nét văn hoá lâu đời. Từ xa xưa, trà đã được sử dụng

hàng ngày như một thứ nước giải khát. Trà được người Việt Nam dùng quanh năm, phổ

biến từ quán nước bên hè phố đến ấm trà trong gia đình, hay những nhà hàng sang trọng.

Thế nên, trung bình mỗi người Việt Nam đều nhận một phần đồng vị phát alpha nói chung, hay 210Po nói riêng từ trà. Vì vậy, việc xác định nồng độ 210Po trong nước pha từ

các loại trà tại Việt Nam là rất cần thiết.

Lá trà có thể được ôxy hóa (ủ để lên men), đun nóng, phơi, hay thêm vào cỏ, hoa,

gia vị, hay trái cây khác, trước khi ngâm vào nước. Phân loại theo cách chế biến, ta có

bốn loại trà: trà đen, trà Ô Long, trà xanh và trà trắng. Trà xanh là loại trà được oxy hóa ở

mức tối thiểu trong quá trình chế biến. Trà xanh được dùng phổ biến tại nhiều nền văn

hoá trên khắp châu Á, trong đó có Việt Nam. Để có thể chuyên sâu, luận văn tập trung xác định nồng độ 210Po trong một số loại trà xanh được bán tại các siêu thị ở thành phố Hồ Chí Minh. Lượng 210Po trong nước trà nhiều hay ít không những phụ thuộc nồng độ 210Po trong trà, mà còn thay đổi theo nhiệt độ của nước ngâm, nồng độ trà được ngâm

và thời gian ngâm [3]. Trong luận văn này, chúng ta gọi hiệu suất pha trà là phần trăm 210Po trong trà được chuyển sang nước trà. Ngoài ra, có hai cách pha trà chính là:

đun hỗn hợp trà với nước và ngâm trà trong nước. Luận văn này tập trung khảo sát cách

pha phổ biến nhất (và một phần cũng được hướng dẫn trên các gói trà) là: ngâm 10g trà với 200mL nước có nhiệt độ trong khoảng 75oC - 80oC trong 10 phút.

Mục đích của luận văn là thông qua thực nghiệm đo đạc một số loại trà được bày bán trong các siêu thị, đánh giá phần đóng góp của 210Po trong nước trà vào liều hiệu

dụng mà người dân thành phố Hồ Chí Minh có thói quen uống trà nhận được hàng năm.

Để đạt được mục đích trên, luận văn cần thực hiện những nhiệm vụ sau: • Tìm hiểu tính chất hóa học của polonium và tổng quan về 210Po. • Tìm hiểu về phương pháp đo hoạt độ 210Po bằng phép đo phổ alpha và hệ đo alpha

analyst.

• Tiến hành thí nghiệm tạo mẫu, đo đạc, và tính toán nồng độ 210Po trong nước trà,

từ đó rút ra liều hiệu dụng mà người dân thành phố Hồ Chí Minh có thói quen

uống trà nhận được hàng năm.

Ngoài các phần mục lục, các danh mục, mở đầu, phụ lục, luận văn gồm 4 chương:

Chương 1: Tính chất hóa học của polonium và tổng quan về 210Po.

Chương 2: Phép đo phổ alpha đối với các mẫu môi trường. Chương 3: Đo hoạt độ 210Po bằng phép đo phổ alpha. Chương 4: Thực nghiệm xác định nồng độ 210Po trong nước trà bằng hệ đo alpha

analyst.

CHƯƠNG 1 TÍNH CHẤT HÓA HỌC CỦA POLONIUM VÀ

TỔNG QUAN VỀ ĐỒNG VỊ PHÓNG XẠ 210PO

1.1 Tính chất hóa học của polonium

Polonium là nguyên tố hóa học với ký hiệu Po và số khối 84, được khám phá vào

năm 1898 bởi Marie và Pierre Curie. Nó là nguyên tố hiếm có tính phóng xạ cao, và

không có đồng vị bền.

Polonium thuộc nhóm VI-A. Nhóm VI-A bao gồm những nguyên tố: oxi, lưu

huỳnh, selenium, tellurium, và polonium. Bảng 1.1 trình bày một số đặc điểm của nguyên

tử của các nguyên tố trong nhóm VI-A.

Bảng 1.1: Một số đặc điểm của nguyên tử của các nguyên tố trong nhóm VI-A.

Nguyên tố Số thứ tự nguyên tử Cấu hình electron Độ âm điện

O 8 3,44

S 16 2,58

Se 34 2,55

Te 52 2,1

Po 84 [He]2s22p4 [Ne]3s23p4 [Ar]3d104s24p4 [Kr]4d105s25p4 [Xe]4f145d106s26p4 2,0

Các nguyên tố trong nhóm VI-A có cấu hình electron hóa trị là ns2np4, gần với cấu

hình electron bền của khí hiếm. Chúng, trừ polonium và tellurium (một phần nào), thể

hiện rõ tính chất của nguyên tố không – kim loại. Chúng dễ dàng kết hợp thêm electron

của kim loại kiềm, kim loại kiềm thổ và một số kim loại khác tạo nên hợp chất ion, trong

đó chúng có số oxi hóa là -2. Mức độ ion của những hợp chất này giảm dần theo chiều

giảm của độ âm điện. Để đạt được cấu hình electron bền của khí hiếm. Chúng còn có thể

tạo nên hai liên kết cộng hóa trị cho những hợp chất trong đó chúng có số oxi hóa +2 (đối

với nguyên tố âm điện hơn) hoặc -2 (đối với nguyên tố kém âm điện hơn). Với oxi và các

nguyên tố âm điện hơn, chúng có thể tạo nên bốn hoặc sáu liên kết cộng hóa trị cho

những hợp chất trong đó chúng có số oxi hóa +4 hoặc +6. Tuy nhiên những số oxi hóa

chính của các nguyên tố nhóm VI-A là -2, +4, và +6. Tellurium và polonium có khả năng

tạo cation.

Tính kim loại của các nguyên tố nhóm VI-A thể hiện rõ nhất ở polonium [1].

Trong khi oxi và lưu huỳnh là chất cách điện, selenium và tellurium là chất bán dẫn thì

polonium là chất dẫn điện. Polonium tác dụng với axit như một kim loại (polonium là

kim loại màu trắng bạc). Polonium tan rất dễ trong axit loãng, nhưng chỉ tan rất ít trong

dung dịch kiềm.

Po + 2HCl → PoCl2 + H2

Po + 8HNO3 (đậm đặc) → Po(NO3)4 + 4NO2 + 4H2O

Hợp chất với hidro của các nguyên tố E trong nhóm VI-A có dạng H2E. H2Po rất không bền, phân hủy ngay khi được tạo thành. Đó là do sự giảm khả năng lai hóa sp3 từ

oxi đến polonium. Liên kết E-H từ H2O đến H2Po có độ dài tăng lên và năng lượng giảm

xuống, làm cho độ bền nhiệt của phân tử giảm xuống.

Polonium dioxit PoO2 có tính ba-zơ, chỉ tan trong kiềm nóng thành muối polonit.

Polonium dioxit có thể tan trong các dung dịch axit.

PoO2 + 2H2SO4 → Po(SO4)2 + 2H2O

Polonium dễ bay hơi: Nếu mẫu được nung trong không khí ở nhiệt độ 55°C, 50%

polonium sẽ bốc hơi sau 45 giờ, mặc dù nhiệt độ nóng chảy của polonium là 254°C và

nhiệt độ sôi của nó là 962°C. 1.2 Đặc trưng của 210Po

Hơn 33 đồng vị polonium được tìm ra, với số khối trong khoảng 188u - 220u. Tất

210Po trước kia được gọi là “radium F”. Nó là sản phẩm phân rã của chuỗi 238U; 210Pb và 210Po là hai đồng vị con cháu có chu kì bán rã tương đối dài của 222Rn. 210Po có chu kì bán rã là 138 ngày, và phân rã alpha thành 206Pb - là đồng vị bền. Số hạt alpha 1mg 210Po phát ra bằng số hạt alpha 5g 226Ra phát ra cho thấy năng lượng phân rã alpha của 210Po rất lớn (140W/g).

cả các đồng vị polonium đều có tính phóng xạ, nhưng chỉ có ba đồng vị là có chu kì bán rã tương đối dài: 208Po, 209Po, và 210Po.

Bảng 1.2: Các đặc trưng phóng xạ của ba đồng vị: 208Po, 209Po, và 210Po.

208Po

Chu kỳ Loại Năng lượng hạt Hạt Đồng vị bán rã phân rã được phát ra (MeV)

2,898 năm α 5,215 nhân con 204Pb

β+ 1,401

209Po

208Bi 205Pb 209Bi

α 4,979 103 năm β+ 1,893

210Po

206Pb

138,376 α 5,307 ngày

1.3 Sự phân bố của 210Po

Vì 210Po là sản phẩm phân rã trong chuỗi 238U (có mặt khắp nơi), nên 210Po phân

bố rộng với lượng nhỏ trong lớp vỏ Trái Đất. Một tấn quặng uranium chứa chưa tới 0,1mg 210Po. Ban đầu, 210Po được lấy từ quặng giàu pecblen ở Bohemia, nhưng cũng có thể có được 210Po từ muối radium lâu năm (nồng độ 210Po trong đó là 0,2mg/g). 210Po

trong tự nhiên rất ít, vì vậy nó thường được tạo ra trong lò hạt nhân. Bằng cách chiếu neutron lên 209Bi (một đồng vị bền), ta được 210Bi, phân rã thành beta và 210Po với chu kì

bán rã là 5 ngày.

Ngoài ra, 210Po được sinh ra trong khí quyển, sau đó nó lắng lên bề mặt Trái Đất. 238U trong vỏ Trái Đất phân rã thành các đồng vị phóng xạ, bao gồm 226Ra và khí 222Rn, khuếch tán trong khí quyển. Ở đó, chúng phân rã tiếp và rồi thành 210Po. Một số 210Po được tạo ra về lại mặt đất, đi vào sinh quyển, trước khi trở thành đồng vị bền 206Pb. Vì vậy 210Po phân bố khắp nơi trong đất đá của lớp vỏ Trái Đất, trong khí quyển, và trong nước sông, hồ do quá trình phân rã của 222Rn và quá trình lắng đọng của con cháu 222Rn. Sự phân bố của 210Po trong môi trường phụ thuộc hoàn toàn vào sự phân bố của đồng vị mẹ 210Pb. Vì chu kì bán rã của 210Pb là 22,3 năm, nên sự thay đổi trong phân bố 210Pb qua các năm ảnh hưởng rất nhiều tới sự phân bố của 210Po. Trung bình nồng độ 210Po trong không khí là 0,005pCi/m3 – 0,04pCi/m3. Và 210Po còn được phân tán

vào khí quyển khi nung khô đá phốt-phát trong quá trình sản xuất phốt–pho.

1.4 Con đường 210Po đi vào cơ thể

Hai nguồn bức xạ chính là nguồn bức xạ tự nhiên và nguồn bức xạ nhân tạo.

Nguồn bức xạ tự nhiên là những đồng vị phóng xạ tự nhiên có trên bề mặt Trái Đất và tia Vũ Trụ. Trong đó, những đồng vị phóng xạ trong chuỗi 40K, 238U và 232Th là nguồn đóng góp chính vào liều chiếu trong và 210Po đóng góp một lượng đáng kể. Bulman et al. (1995) ước lượng liều hiệu dụng do hấp thụ 210Po qua đường tiêu hóa là 7% của liều

210Po và 210Pb có thể được cây hấp thụ qua rễ (từ đất) và lá (từ khí quyển), hoặc được sinh ra trong cây do phân rã 226Ra. Trong đó quá trình lắng đọng trên lá là nguyên nhân chính về sự có mặt của 210Po trong cây. Từ đầu thập niên 60 của thế kỉ 20, 210Po có trong thuốc lá đã được nhiều người biết đến. Nồng độ 210Po trong khói thuốc lá khá cao, dẫn tới lượng 210Po mà người hút thuốc lá nhận được nhiều hơn người không hút thuốc rất nhiều. Ngoài ra 210Po còn có trong các loại thực phẩm khác.

210Po trong cơ thể người khác nhau giữa các vùng và các nền văn hóa. Lượng 210Po trong người dân sinh sống ở Bắc Cực đặc biệt cao. Do lượng 210Po trong bữa ăn có thể

chiếu trong [2]. Còn theo Clayton and Bradley (1995), liều hiệu dụng do hấp thụ 210Po và 210Pb chiếm khoảng 18% liều chiếu trong [2].

nhiều hơn đối với vùng phía bắc – bữa ăn trong vùng này thường có tuần lộc (tuần lộc ăn

địa y - một loài cây hấp thụ nguyên tố phóng xạ trong khí quyển).

210Po có thể vào cơ thể người qua thức ăn, thức uống và không khí. Khoảng 50% – 90% lượng 210Po này được bài tiết ra ngoài cơ thể. Phần còn lại qua đường máu đi khắp cơ thể. Thông thường, 210Po ở lại lá lách và thận nhiều hơn ở các mô cơ quan khác, ngoại trừ hiện tượng lắng đọng tạm thời của 210Po được hấp thụ qua đường hô hấp ở phổi dưới dạng không hòa tan. Khoảng 45% 210Po qua đường tiêu hóa được giữ lại ở lá lách, thận,

1.5 Tác hại của 210Po

210Po rất nguy hiểm và không có công dụng sinh học. 210Po chỉ phát alpha với

và gan; 10% tập trung ở tủy xương và còn lại phân bố khắp cơ thể. Sau 50 ngày, lượng 210Po này sẽ giảm đáng kể. 210Po trong cơ thể người còn có thể được tạo ra từ phân rã 226Ra và 210Pb trong xương. Trung bình 210Po trong cơ thể người là khoảng 1nCi.

cường độ lớn ~ 1,7×1014Bq/g, lại thêm hệ số truyền năng lượng tuyến tính của nó cao, nên sẽ nguy hiểm nếu cơ thể nhận một lượng 210Po, cho dù là lượng nhỏ. Mức độ độc hại của 210Po tương đương với 239Pu và gấp 5 lần 226Ra. 210Po được cho là một trong những đồng vị phóng xạ tự nhiên độc hại nhất. Nếu 210Po đi vào trong cơ thể, hạt alpha có thể dễ dàng phá hủy mô của các cơ quan. Tuy nhiên khi ở ngoài cơ thể, 210Po phát hạt alpha không thể đi xuyên qua da. Người làm việc với 210Po cần đeo bao tay để tránh sự khuếch tán của nó qua da. 210Po trong axit nitric đặc có thể thấm qua một số loại bao tay hoặc

axit có thể làm hỏng bao tay.

Đối với liều bức xạ nhận được trong thời gian ngắn, 4,5Sv có thể gây chết người. Nếu 210Po được hấp thụ qua đường tiêu hóa, hệ số liều tương đương là 0,51μSv/Bq, và

2,5μSv/Bq nếu qua đường hô hấp. 4,5Sv (J/kg) tương đương 8,8MBq (khoảng 50 nanogam) khi 210Po được hấp thụ qua đường tiêu hóa, và 1,8MBq (10 nanogam) khi qua đường hô hấp. Vì 1 gam 210Po có hoạt độ là 166TBq, nên 1 gam 210Po theo lý thuyết có

thể làm 20 triệu người ngộ độc, trong đó có 10 triệu người sẽ chết. Trên thực tế thì mức độ nguy hiểm thấp hơn (khoảng 0,015GBq hoặc 0,089 microgam 210Po có thể gây chết người), vì 210Po sẽ phân rã sau vài tuần (chu kì bán rã sinh học của 210Po là 30 – 50 ngày).

Ngoài ra, liều bức xạ có nguy cơ gây ung thư, xác suất là 5% – 10% đối với 1Sv bức xạ

nhận được.

Lượng 210Po tối đa cơ thể có thể hấp thụ là 1,1kBq, tương đương với một hạt có khối lượng là 6,8 picogam. Nồng độ 210Po trong không khí tại nơi làm việc tối đa cho phép là 10Bq/m3. Nhưng thực tế polonium trong cơ thể người không phân bố đều, mà

chủ yếu tập trung ở lá lách và gan, có kích thước nhỏ hơn nhiều so với toàn bộ cơ thể nên

lượng tối đa cho phép phải thấp hơn.

1.6 Phương pháp đo hoạt độ 210Po

Quá trình phân rã gamma đi kèm với quá trình phân rã alpha. Vì vậy phép đo phổ gamma có thể dùng để xác định hoạt độ 210Po. Phép đo phổ gamma có thể xác định hoạt

độ đồng vị trong mẫu đo và phân biệt các đồng vị khác nhau trong mẫu đo. Phương pháp

này gồm tách hóa và đo hoạt độ đồng vị phóng xạ bằng ống đếm không phân giải năng

lượng. Trên thực tế có thể có tạp âm (tùy thuộc vào đầu dò), nên vạch phổ có thể sẽ dày

hơn và ảnh hưởng đến việc đo đạc. Hình 1.1 là phổ gamma đo được của ba đồng vị: 201Tl, 202Tl, và 210Po.

Hình 1.1: Phổ gamma của 3 đồng vị: 201Tl, 202Tl, và 210Po.

Cách tốt nhất để đo hoạt độ các đồng vị phát alpha là phép đo phổ alpha, với mẫu

đo là một đĩa kim loại được nhỏ một giọt dung dịch cần đo và sấy khô, để được một lớp

dung dịch đều. Nếu lớp đó quá dày thì vạch phổ sẽ rộng, do một số hạt alpha khi đi qua

lớp dung dịch bị giảm năng lượng. Một cách khác trong phép đo phổ alpha là thêm chất

nhấp nháy vào mẫu đo. Số tia sáng phát ra được ghi lại, từ đó biết được năng lượng trên

một phân rã. Cách thứ ba để đếm hạt alpha trong phương pháp phân giải năng lượng là

dùng đầu dò bán dẫn. Hình 1.2 là phổ alpha của ống đếm nhấp nháy lỏng đối với các đồng vị 210Po, 209Po, 239Pu, và 241Am. Trong luận văn này, phép đo phổ alpha bằng đầu dò

bán dẫn PIPS trong hệ đo alpha analyst của Canberra được dùng để xác định hoạt độ 210Po trong nước trà.

lỏng đối với các đồng

Hình 1.2: Phổ alpha của ống đếm nhấp nháy vị: 210Po, 209Po, 239Pu, và 241Am.

CHƯƠNG 2 PHÉP ĐO PHỔ ALPHA ĐỐI VỚI

CÁC MẪU MÔI TRƯỜNG

2.1 Phân rã alpha

Hạt nhân phân rã alpha sẽ tạo ra hạt nhân 4He và số nguyên tử giảm đi 2, số khối

giảm đi 4. Các hạt alpha phát ra từ một loại đồng vị có năng lượng như nhau. Năng lượng

phân rã chuyển thành động năng của hạt alpha và hạt nhân giật lùi. Vì khối lượng hạt

nhân giật lùi lớn so với hạt alpha, nên phần lớn năng lượng phân rã chuyển thành động

năng hạt alpha.

Quãng chạy của hạt alpha là giới hạn và phụ thuộc năng lượng của hạt cũng như

mật độ vật chất mà nó đi qua. Quỹ đạo của hạt alpha không bị ảnh hưởng bởi va chạm

với electron hay bị làm lệch hướng do va chạm với hạt nhân. Trên đường đi của hạt

alpha, năng lượng của nó sẽ tạo ra các cặp ion. Ví dụ: Nếu để tạo một cặp ion trong vật

liệu bán dẫn silicon cần 3,6eV thì hạt alpha có động năng ban đầu 3,6MeV sẽ tạo ra 106

cặp. Khi truyền hết động năng, hạt alpha dừng lại và kết hợp với các electron bên cạnh

trở thành nguyên tử trung hòa.

2.2 Phép đo phổ alpha đối với các mẫu môi trường

Đặc trưng của phép đo phổ alpha đối với các mẫu môi trường là hoạt độ thấp,

khoảng vài mBq tới vài Bq. Vì thế, hệ đo cần phải có hiệu suất cao và phông thấp. Để đo

bức xạ alpha, các hệ đo dựa vào hiệu ứng ion hóa của nó. Các hệ đo thường dùng - ống

đếm chứa khí và đầu dò bán dẫn - đều dựa vào việc đếm số xung sinh ra do hiệu ứng ion

hóa của hạt alpha. Ngoài ra, như được trình bày trong mục 1.6, có thể dùng ống đếm

nhấp nháy lỏng trong phép đo phổ alpha khi thêm vào mẫu đo chất nhấp nháy. Hình 2.1

cho thấy độ phân giải của hệ đo này không đủ đối với phân tích phổ alpha, khi các phân tích này đòi hỏi thêm các chất đánh dấu – trong ví dụ 208Po và 210Po sai khác tới 200keV.

Đầu dò bán dẫn đạt được độ phân giải cao nhất trong phép đo phổ alpha.

Hình 2.1 [4]: Phổ alpha của ống đếm nhấp nháy lỏng đối với các đồng vị polonium –

208Po, 209Po, và 210Po.

Đối với mục đích đo alpha, có một hệ máy được thương mại hóa, trong đó các

thiết bị điện tử được thống nhất, là hệ đo alpha Canberra Model 7200 Alpha Analyst

Integrated. Hệ máy này được lắp hai ống đếm cho phép thực hiện hai phép đo song song.

Ống đếm được làm từ thép không gỉ, nên có phông thấp. Ống đếm là khối trụ 82,6mm ×

60,3mm × 63,5mm (chiều cao × bán kính trong × bán kính ngoài). Hình 2.2 là hình ảnh

của hai ống đếm được lắp vào hệ đo và đầu dò bán dẫn.

Áp suất trong ống đếm có thể điều chỉnh, thay đổi trong khoảng 0,13kPa –

2,67kPa. Áp suất giữa mẫu và đầu dò được giảm cho phép giảm đáng kể sự hấp thụ đối

với bức xạ alpha. Ống đếm được thiết kế có các khe cách đều nhau. Với các khe cách

đều, người dùng có thể thay đổi khoảng cách giữa mẫu đo và đầu dò theo ý muốn, như

thế có thể khảo sát mẫu với hệ đo alpha analyst theo khoảng cách để tìm ra vị trí nào của

khe để mẫu phân tích cho kết quả tốt nhất. Khe cuối cùng phải cách đầu dò một khoảng

nhất định nào đó để đảm bảo an toàn cho đầu dò và kéo dài thời gian sử dụng.

Hình 2.2 [4]: Ống đếm được mở bên cạnh ống đếm đang đóng (trái). Đầu dò

bán dẫn (Đầu dò Canberra Model A300-17AM alpha PIPS) với

mặt hoạt động hướng xuống (phải).

Phía trên mỗi ống đếm là một mối nối, được gọi là microdot, là nơi đầu dò bán dẫn

được lắp đặt. Đầu dò được dùng trong hệ đo là đầu dò PIPS. Những đầu dò hình tròn có thể đạt tới diện tích vùng hoạt là 1200mm2. Đầu dò Canberra Model A450-AM Alpha

PIPS có đường kính vùng hoạt là 23,9mm, đường kính tổng là 32,0mm, chiều cao là

12,3mm, chiều cao của microdot là 7,1mm (xem hình 2.3).

Hình 2.3: Sơ đồ đầu dò PIPS A450-18AM với mặt hoạt động hướng xuống.

Mẫu được đặt bên dưới đầu dò, cách đầu dò 10mm trong ống đếm và ống đếm

sẽ được rút chân không. Mặt đĩa cần đo được đặt đối diện với mặt hoạt động của đầu

dò.

Để ghi được bức xạ alpha, hạt

alpha phải tương tác với đầu dò, xem

hình 2.4. Để có thể đo được phổ năng

lượng, toàn bộ năng lượng của hạt alpha

phải được hấp thụ trong vùng nhạy của

đầu dò. Bề dày của lớp silicon trong

đầu dò bán dẫn vào khoảng 275μm -

315μm. Vùng nhạy là vùng nghèo được

tạo ra khi đặt hiệu điện thế lên lớp p–n.

Nếu hiệu điện thế là 40V, thì bề dày

vùng này tối thiểu đạt được là 140μm,

Hình 2.4: Hạt alpha phát ra từ mẫu đủ để hấp thụ hạt alpha có năng lượng

tương tác với đầu dò trong ống đếm. 15MeV. Khi đó, hiệu suất đo những bức

xạ alpha tới được đầu dò là 100%.

Hiệu ứng ion hóa trực tiếp của bức xạ alpha tạo ra các cặp electron và lỗ trống

trong vùng nhạy của đầu dò. Cặp electron và lỗ trống được tăng tốc về hai hướng và

được thu lượm bởi điện trường của đầu dò. Tiếp đó, tiền khuếch đại chuyển tín hiệu

này thành xung điện. Độ cao xung phụ thuộc vào năng lượng của bức xạ alpha tương

tác. Xung điện tiếp tục được khuếch đại bởi bộ khuếch đại tuyến tính và biến đổi thành

dạng xung thích hợp với bộ biến đổi tương tự thành số (ADC). Hệ số khuếch đại ban

đầu được thiết lập sao cho biên độ lớn nhất 10V sẽ tương ứng với bức xạ alpha có năng

lượng là 7MeV. Vùng đo có thể giảm tối đa tới khoảng năng lượng 0MeV – 4,67MeV,

để cải thiện độ phân giải năng lượng. Xung tương tự từ bộ tiền khuếch đại tuyến tính

với một độ cao xung xác định được xếp vào một trong 1024 kênh của bộ phân tích biên

độ đa kênh (MCA). Chẳng hạn như Eα = 0,00MeV tương ứng với kênh đầu tiên và Eα

= 4,67MeV tương ứng với kênh thứ 24. Vùng quan tâm của ADC có thể dịch chuyển,

và khoảng năng lượng cao nhất có thể đo được là 2,51MeV - 7,17MeV. Bức xạ alpha

có năng lượng phù hợp với vùng quan tâm sẽ được ghi nhận.

Sơ đồ khối của một hệ đo alpha như trên được trình bày trong hình 2.5.

Hình 2.5 [4]: Sơ đồ khối của một hệ đo alpha.

Hệ đo được nối tiếp với một máy tính cá nhân. Phần mềm Canberra Genie-2000

Basic Spectroscopy – Version 2.0 được dùng để thiết lập tham số của hệ đo và xem

phổ.

2.2.1 Đầu dò PIPS

Các đặc trưng của đầu dò PIPS:

 Lớp tiếp xúc được cấy ion.

 Lớp bảo vệ SiO2.  Dòng rò nhỏ.

 Tạp âm nhỏ.

 Cửa sổ vào mỏng.

 Có thể vệ sinh.

 Chịu được nhiệt độ cao tới 100 °C.

Đầu dò PIPS được sản xuất theo công nghệ bán dẫn hiện đại. Ngày nay, nó được

dùng thay thế cho đầu dò bán dẫn silicon hàng rào mặt (SSB) và đầu dò mối nối

khuếch tán (DJ). So với đầu dò SSB và đầu dò DJ, đầu dò PIPS có những ưu điểm sau:

 Tất cả lề tiếp xúc bị giấu, không phải bịt kín bằng vòng oxy.

 Các tiếp xúc được nuôi cấy ion để hình thành tiếp xúc dốc đứng, mỏng, chính xác

cho phổ alpha có độ phân giải năng lượng tốt.

 Cửa sổ vào ổn định và nhám, có thể được làm sạch dễ dàng.

 Dòng rò điển hình bằng 1/8 - 1/1000 dòng rò của đầu dò SSB và DJ.

 Độ dày lớp chết bé hơn đầu dò SSB và DJ.  Đầu dò chuẩn có thể nung tới 100oC – cao hơn đối với các dòng đặc biệt.

Hình học của đầu dò PIPS được xác định bằng quy trình planar sử dụng kĩ thuật

in quang. Bề mặt lớp bán dẫn silicon được thêm tạp chất là ion boron và arsenic để tạo

lớp tiếp xúc p–n. Các mối nối chính xác là cần thiết để dòng rò nhỏ và cửa sổ vào

mỏng. Đầu dò PIPS có dòng rò thấp cho phép giảm sự dịch chuyển đỉnh khi nhiệt độ

thay đổi và giảm tạp âm. Cửa sổ vào của đầu dò PIPS được cấy ion và mỏng hơn các

đầu dò SSB thông thường, có bề dày < 500Å, nên độ phân giải của nó cao hơn. Cửa sổ

vào mỏng nhưng vẫn giữ được độ nhám, độ tin cậy và ổn định vốn có của loại tiếp xúc

này. Đầu dò PIPS có cửa sổ mỏng hơn các đầu dò SSB thông dụng và mỏng hơn rất

nhiều so với bất kì đầu dò có cùng độ nhám. Bảng 2.1 so sánh bề dày của đầu dò PIPS

với hai loại đầu dò SSB.

Bảng 2.1: Bảng so sánh đầu dò PIPS với hai loại đầu dò SSB.

Đầu dò Bề dày cửa sổ vào

< 50nm PIPS

SSB (cửa sổ vàng) ≈ 80nm

SSB (cửa sổ nhôm) > 200nm

Cửa sổ vào mỏng không những cải thiện độ phân giải với những phép đo thông

thường, mà còn cho hiệu suất cao (cần thiết đối với phổ alpha mức thấp). Khi nguồn và

đầu dò ở khoảng cách gần, đỉnh phổ mở rộng là do nhiều hạt alpha đi vào đầu dò dưới

góc nhọn – năng lượng mất đi của các hạt alpha tại cửa sổ vào khác nhau. Với cửa sổ

vào mỏng hơn, sự sai khác sẽ ít hơn.

Khác với đầu dò SSB - gờ của các mối nối thô được bịt kín bằng vòng oxy để

đảm bảo sự ổn định trong phép đo - đầu dò PIPS có các mối nối được giấu trong lớp

bán dẫn silicon. Cải tiến này có ba ưu điểm chính: 1) Sự ổn định của thiết bị không phụ

thuộc vào vòng oxy được dùng để bịt kín mối nối; 2) Thiết bị ít chịu sự cố

microplasma (sự cố này thường làm hư hỏng các đầu dò hàng rào mặt); 3) Dòng rò nhỏ

so với hai loại đầu dò kia.

Khác với đầu dò SSB (có lớp tiếp xúc mỏng manh, dễ vỡ), đầu dò PIPS có bề

mặt được cấy ion và có lớp SiO2 bảo vệ, nên có thể chạm tay vào, và làm sạch nhanh

chóng với bông tẩm rượu isopropylic. Vì thế, thiết bị này có thể dùng trong các phép

đo mà trước đây chỉ có thể dùng đầu dò DJ với các ưu thế về dòng rò, độ phân giải,

hoặc bề dày cửa sổ vào.

2.2.2 Phông bức xạ

Phép đo phổ alpha là một phương pháp rất hữu ích và nhạy trong việc ghi nhận

hạt alpha phát ra từ các loại vật liệu khác nhau. Một trong những lí do kĩ thuật này rất

nhạy là do phông thấp. Đối với một hệ máy mới, đầu dò PIPS với diện tích vùng hoạt là 450mm2 có tốc độ đếm phông vào cỡ 0,004 xung mỗi phút đối với khoảng năng

lượng 3MeV – 8MeV hoặc nhỏ hơn 0,001 xung mỗi phút đối với vùng quan tâm

(ROIS) - thường rộng khoảng 300keV. Tuy nhiên, ưu điểm này của đầu dò bị ảnh

hưởng bởi hai quá trình: sự giật lùi của hạt nhân con và sự bay hơi của polonium.

Sự nhiễm bẩn do hạt nhân con giật lùi xảy ra khi đồng vị phát alpha trong mẫu

khi phân rã có thể tạo ra hạt nhân con phát alpha. Tuy phần lớn năng lượng phân rã

chuyển thành động năng hạt alpha và động năng hạt nhân giật lùi nhỏ hơn 100keV,

năng lượng này vẫn rất lớn so với năng lượng liên kết hóa học - thường nhỏ hơn 5eV.

Vì vậy, hạt nhân giật lùi dễ dàng phá vỡ liên kết hóa học giữa nó với các nguyên tử bên

cạnh và thoát khỏi mẫu. Trong ống đếm được rút chân không, hạt nhân con giật lùi có

thể tới đầu dò, và do mang động năng lớn, nó sẽ cấy sâu trong cửa sổ của đầu dò. Đối

với một số lượng nguyên tử xác định, hoạt độ tỉ lệ nghịch với chu kì bán rã, nên hiện

tượng giật lùi chiếm phần lớn trong tốc độ đếm phông đối với các hạt nhân con có chu

kì bán rã ngắn. Tuy nhiên, nếu chu kì bán rã quá ngắn, chỉ vài giờ hoặc ít hơn, chúng sẽ

phân rã đủ nhanh nên không ảnh hưởng đến phổ alpha. Đối với các hạt nhân con có

chu kì bán rã trong khoảng vài ngày tới vài tuần, đủ ngắn để một lượng thích hợp hạt

nhân mẹ sinh ra lượng đáng kể sự nhiễm bẩn, đủ dài để không phân hủy quá nhanh.

Một số chuỗi phân rã dẫn tới hiện tượng nhiễm bẩn trên là chuỗi 228Th (sinh ra các hạt nhân con phát alpha 224Ra, 220Rn, 216Po, 212Po, và 212Bi) và 229Th (sinh ra các hạt nhân con phát alpha 225Ac, 221Fr, 217At, và 213Po ). Hạt nhân giật lùi là đồng vị phát beta

cũng có thể gây nhiễm bẩn đầu dò nếu hạt nhân con của nó là đồng vị phát alpha.

Các đồng vị polonium gây nhiễm bẩn đầu dò theo một cách khác. Sự nhiễm bẩn

có thể là do sự bay hơi của polonium ở áp suất thấp, từ đó chuyển hoạt độ của polonium trong mẫu sang đầu dò. Hiện tượng này rất đáng chú ý do 210Po có chu kì bán rã dài và càng quan trọng đối với 209Po. Nên khi làm thí nghiệm nên dùng 208Po làm

chất đánh dấu để sự nhiễm bẩn mất đi trong thời gian ngắn hơn. Để giảm đi sự nhiễm

bẩn do polonium bay hơi, mẫu nên được đun nóng trước khi đo ít nhất 5 phút, vì khi đó

polonium được oxi hóa thành PoO2, là chất ít bay hơi hơn (hoặc tăng khoảng thời gian

giữa thời điểm hoàn thành mẫu với thời điểm đo mẫu).

2.2.3 Cách tránh nhiễm bẩn đầu dò

Do hạt alpha có kích thước nhỏ hơn rất nhiều so với hạt nhân giật lùi, và năng

lượng lớn hơn rất nhiều so với hạt nhân giật lùi, nên hạt nhân giật lùi có thể bị hãm lại

bởi chất hấp thụ đặt giữa nguồn và đầu dò, miễn sao lớp hấp thụ đủ mỏng để hạt alpha

có thể truyền qua và đủ dày để dừng hẳn các hạt nhân con. Hiện tượng nhiễm bẩn giảm

đi đáng kể khi giữa nguồn và đầu dò là lớp không khí có bề dày khối 12μgcm–2 – 16μgcm–2. Sự ảnh hưởng của không khí có bề dày khối là 12μgcm–2 tới độ phân giải

đỉnh rất nhỏ, khoảng 1keV – 2keV. Hình 2.6 cho thấy sự ảnh hưởng của bề dày không khí giữa nguồn và đầu dò lên năng lượng hạt alpha phát ra từ 210Po.

Hình 2.6 [4]: Sự phụ thuộc vào bề dày lớp không khí của giá trị năng lượng đo được

của hạt alpha do 210Po phát ra.

Hạt nhân giật lùi sau khi được làm chậm bởi không khí, vẫn có thể tiếp tục di

chuyển trong ống đếm bởi nó mang điện tích dương. Vì vậy nó có thể tới đầu dò và gây

nhiễm bẩn. Để tránh điều này xảy ra, thế điện âm U=-5V so với đầu dò được đặt vào

đĩa mẫu để thu về các hạt nhân con.

Cách đơn giản nhất làm giảm nhiễm bẩn là giảm thời gian đặt mẫu trong ống

đếm. Vì vậy mẫu nên đặt trong ống đếm sao cho đủ thời gian đếm để có thống kê tốt,

và được lấy ra ngay khi phép đo thực hiện xong.

Không khí được giữ trong ống đếm để giảm hiện tượng nhiễm bẩn, tuy nhiên đó

lại là một yếu tố đóng góp vào phông của hệ máy, do các đồng vị phóng xạ trong

không khí. Đồng vị quan trọng nhất là khí trơ 222Rn (Eα=5489,7keV) trong chuỗi phân rã 238U và đồng vị kém quan trọng hơn là 220Rn (Eα=6288,3keV) trong chuỗi phân rã 232Th. Không khí trong phòng trung bình có 55,9Bqm–3 222Rn, ở áp suất khí quyển

tương ứng với hoạt độ là 17,7mBq và ở áp suất của ống đếm p=0,66kPa, hoạt độ là 0,12mBq. Ngoài ra còn có đóng góp của các hạt nhân con của 222Rn, chẳng hạn như 218Po, 218At, 218Rn, 214Po, và 210Po. Vì các hạt nhân con này có chu kì bán rã ngắn,

sự cân bằng phóng xạ giữa các đồng vị rất nhanh được thiết lập, trong đó chu kì bán rã của 218Po là 3 phút. Nên sau 30 phút, lượng 218Po cũng như các đồng vị kia sẽ không

đáng kể và phép đo có thể thực hiện với tốc độ đếm phông phù hợp.

Tốc độ đếm phông của những đầu dò mới chủ yếu là do hoạt độ của vật liệu tạo thành đầu dò và radon trong không khí. Tốc độ đếm phông thông thường là 0,05 giờ– 1 cm–2 trong khoảng 3MeV – 8MeV, tương ứng với 5,4 ngày–1 đối với đầu dò có diện tích vùng hoạt là 450mm2. Hình 2.7 cho thấy sự thay đổi của tốc độ phông trong khoảng thời gian đầu sử dụng máy đối với đầu dò có diện tích vùng hoạt là 300mm2.

Hình 2.7 [4]: Sự thay đổi của tốc độ đếm phông trong khoảng thời gian đầu sử dụng

máy đối với đầu dò có diện tích vùng hoạt là 300mm2.

Đối với hệ máy này khi bắt đầu được sử dụng, tốc độ đếm phông là 3,3 ngày–1, sau 1,5 năm sử dụng, tốc độ đếm phông đạt cực trị là 10,7 ngày–1. Sự nhiễm bẩn chủ yếu chịu ảnh hưởng của các hạt alpha phát ra từ 208Po và 210Po. Sự tăng dần của tốc độ

đếm phông theo thời gian sử dụng là do các phép đo mẫu có hoạt độ cao. Những năm tiếp sau đó tốc độ đếm phông giảm còn 6,6 ngày–1. Vì đỉnh quan tâm chỉ là một phần

nhỏ của phổ, nên để hạn chế tốc độ đếm phông, ta có thể chỉ xem xét vùng quan tâm.

Hình 2.7 cho thấy sự thay đổi của tốc độ đếm phông đối với tất cả kênh, vùng quan tâm ứng với 208Po, và vùng quan tâm ứng với 210Po theo thời gian. Tốc độ đếm phông đối với 208Po và 210Po giảm theo thời gian. Một số nguyên tử 208Po và 210Po bay hơi cấy vào

cửa sổ của đầu dò đóng góp vào tốc độ đếm phông. Hai đồng vị này có chu kì bán rã nhất định. Độ giảm tốc độ đếm phông đối với 208Po và 210Po phù hợp với chu kì bán rã

của chúng.

2.3 Chuẩn hóa

Chuẩn hóa năng lượng cho các thí nghiệm có thể được thực hiện thông qua

nguồn có đồng vị phát alpha đã biết. Nguồn chuẩn nên có cùng dạng hình học và khả

năng tự hấp thụ như mẫu cần đo. Chẳng hạn như một loại nguồn chuẩn đã được chứng

thực và thương mại hóa – nguồn alpha AEA Technology QSAQCRB2500 – chứa khoảng 1kBq ± 30% 239Pu, 241Am, và 244Cm. Nguồn này được tạo bằng cách lắng đọng

các đồng vị này lên đĩa thép không gỉ đường kính 25mm và dày 0,5mm. Sau đó đĩa

được xử lý nhiệt để tăng sự kết dính và sự oxi hóa.

2.3.1 Chuẩn hóa năng lượng

Để chuẩn hóa năng lượng, khoảng cách giữa đầu dò đến mẫu được chọn là

50mm. Khoảng cách này được chọn để tránh đầu dò khỏi sự nhiễm bẩn không cần thiết

do nguồn gây ra, và giảm ảnh hưởng của sự sai khác về hình học giữa các mẫu đo và

mẫu chuẩn. Hình 2.8 là phổ alpha đo được của nguồn chuẩn. Các đồng vị này phát ra

nhiều loại hạt alpha có năng lượng khác nhau với xác suất khác nhau. Loại hạt có xác

suất phát cao nhất được sử dụng để xây dựng đường chuẩn năng lượng.

Hình 2.8 [4]: Phổ alpha đo được của nguồn chuẩn AEA Technology QSAQCRB2500.

2.3.2 Chuẩn hóa hiệu suất

Chuẩn hiệu suất cho hệ đo alpha là cần thiết để biết được hoạt độ tương ứng với

số đếm đo được. Tuy nhiên, để xác định tỉ số hoạt độ giữa các đồng vị trong cùng một

phổ alpha thì không cần phải biết hiệu suất đo. Để chuẩn hiệu suất cho các thí nghiệm

có thể dùng nguồn chuẩn alpha với hoạt độ đã biết. Vì hiệu suất gần như không phụ

thuộc vào năng lượng hạt alpha, nên chỉ cần một nguồn chuẩn. Chẳng hạn như ta có

thể dùng nguồn chuẩn đã được giới thiệu. Tuy nhiên hoạt độ của ba đồng vị trong

nguồn này có sai số tương đối cao ±30% (k = 2; p = 95%), nên không đủ chính xác để

chuẩn hiệu suất. Nhưng sai số tương đối của hoạt độ tổng thấp hơn nhiều ±5% (k = 2; p

= 95%), có thể dùng để chuẩn hóa hiệu suất.

CHƯƠNG 3 ĐO HOẠT ĐỘ CỦA 210PO BẰNG

PHÉP ĐO PHỔ ALPHA

3.1 Chuẩn bị mẫu để đo phổ alpha

Dung dịch chứa đồng vị cần đo phải được tinh chế để được mẫu alpha có khối

lượng rất nhỏ, từ đó tránh được sự hấp thụ của chính mẫu đo. Dung dịch mẫu được

tách lọc kĩ sẽ tăng độ phân giải của phép đo. Vì vậy, trước khi chuẩn bị mẫu, việc xử lý

hóa là cần thiết để loại bỏ các đồng vị phóng xạ không quan tâm và các yếu tố ảnh

hưởng khác. Phương pháp phổ biến nhất là lắng đọng bằng điện trường và lắng đọng tự

phát đồng vị phát alpha trong dung dịch lên mặt kim loại được làm nhẵn. Các kim loại

trơ về hóa tính như polonium trong dung dịch có thể lắng đọng lên mặt kim loại ít trơ

hơn. Đây được gọi là sự lắng đọng tự phát vì không cần tới dòng điện.

Một loại dụng cụ được thương mại hóa dành cho phương pháp này là Tracerlab

GmbH, gồm một đĩa khuấy từ và gia nhiệt (RCT basic safety control IKAMAG®) với

một thanh cảm biến (ETS-D 4 fuzzy IKATRON® from IKA), một cốc thủy tinh dung

tích 2L, một cốc thủy tinh dung tích 250mL, và một dụng cụ giữ đĩa làm từ Teflon, phù

hợp với cốc 250mL, xem hình 3.1. Phương pháp cơ bản được phát triển bởi Tracerlab GmbH, để xác định 210Pb qua 210Bi trong nước [4]. Trong phương pháp này, 1L nước

được cô cạn ở 170°C. Sau đó thêm axit perchloric để loại bỏ muối nitrat và cô cạn lần

nữa, rồi hòa tan với 8mL HCl nồng độ 12M. Cuối cùng chuyển dung dịch thu được qua

cốc khuấy, thêm nước cất để dung dịch có thể tích là 200mL và nồng độ HCl là 0,5M.

Thêm 100mg axit ascorbic để giảm Fe(III). Khuấy liên tục 18 giờ ở nhiệt độ 85°C với

bộ dụng cụ Tracerlab để lắng polonium lên đĩa niken. Khi lắng xong, đĩa được lấy ra

khỏi dung dịch, rửa với nước cất và để khô trong không khí. Các thí nghiệm trong luận

văn này cũng được thực hiện với các dụng cụ tương tự (xem hình 3.3 và hình 3.4).

Hình 3.1 [4]: Ba bộ dụng cụ lắng đọng tự phát Tracerlab GmbH.

Hình 3.2 [4]: Dụng cụ lắp đĩa của Tracerlab GmbH (trái). Dụng cụ lắp đĩa

được cải tiến (phải).

Hình 3.3: Bộ dụng cụ lắng đọng tự phát (trái) và dụng cụ lắp đĩa bằng Teflon

(phải) được dùng trong các thí nghiệm trong luận văn này.

Một số thí nghiệm được thực hiện để cải thiện phương pháp này [4]. Kết quả thí

nghiệm được trình bày trong bảng 3.1. Theo lí thuyết, sự lắng đọng polonium trong

dung dịch HCl dễ dàng hơn trong dung dịch HNO3 hay H2SO4. Các thí nghiệm đã

được tiến hành khảo sát ảnh hưởng của thời gian khuấy với hai nhóm mẫu đối với các

khoảng thời gian khuấy là 2, 3, 5, 10, và 18 giờ [4]. Nhóm thứ nhất không thêm axit

ascorbic và nhóm thứ hai thêm axit ascorbic. Hình 3.5 cho thấy kết quả của thí nghiệm.

Hiệu suất lắng đọng lên đĩa niken đạt cực đại là 73% sau 5 giờ, và giảm dần khi thời

gian lắng dài hơn. Điều này có thể là do sự hòa tan ngược lại từ đĩa vào dung dịch. Sau

khi lắng đọng, dung dịch có màu xanh lá nhạt do niken đã hòa tan vào dung dịch thành ion Ni2+. Vì thế, thời gian lắng 18 giờ như trong phương pháp Tracerlab dường như

không cần thiết. Với dung dịch có thêm axit ascorbic, hiệu suất lắng cao hơn nếu thời

gian lắng phù hợp. Một số chất khác cũng có chức năng tương tự, chẳng hạn như

hydroxylamine hydrochloride và/hoặc sodium citrate. Tuy nhiên, theo Smith and

Hamilton axit ascorbic hiệu quả hơn trong việc giảm lượng Fe(III) [4].

Hình 3.4 [4]: Sự thay đổi của hiệu suất lắng theo thời gian lắng với

nhiệt độ lắng là 85°C.

Bảng 3.1 [4]: Kết quả thí nghiệm khảo sát các tham số ảnh hưởng đến hiệu suất lắng.

Thí Thời gian Vật liệu đĩa Nhiệt độ (°C) Hiệu suất (%) nghiệm lắng (giờ)

1 3 Niken 50 38

2 3 Niken 65 47

3 3 Niken 85 57

4 5 Niken 85 51

5 5 Niken 85 61

6 5 Niken 85 76

7 5 Thép không gỉ 85 56

8 5 Bạc 85 80

9 18 Bạc 85 98

10 5 Bạc 85 41

11 18 Bạc 85 69

Ảnh hưởng về nhiệt độ lắng được khảo sát qua 3 thí nghiệm với thời gian lắng

là 3 giờ [4]. Kết quả thí nghiệm được trình bày trong 3 thí nghiệm đầu của bảng 3.1.

Với khoảng nhiệt độ quan tâm trong thí nghiệm nhỏ hơn 85°C, hiệu suất lắng tăng theo

nhiệt độ (đối với nhiệt độ cao hơn, polonium sẽ bay hơi nên đòi hỏi dụng cụ khuấy

phải tinh tế hơn). Trong phương pháp của Tracerlab, axit perchloric được thêm vào để

loại bỏ nitrat. Nhưng nitrat chỉ ảnh hưởng khi lắng polonium lên đĩa bitmut. Häsänen

đã chứng rỏ rằng axit nitric không ảnh hưởng việc lắng đọng polonium [4]. Thí nghiệm

4 và 5 được tiến hành với dung dịch mẫu được thêm 100mL HCl 0,5M, và 100mL

HNO3 0,5M. Trong thí nghiệm 4 dung dịch mẫu không được thêm axit ascorbic. Trong

thí nghiệm 5, dung dịch mẫu được thêm axit ascorbic. Trong thí nghiệm 5 hiệu suất

cao hơn trong thí nghiệm 4 nhưng không đáng kể.

Tham số khảo sát tiếp theo là vật liệu đĩa, được khảo sát trong 6 thí nghiệm. Đĩa

bạc được sử dụng nhiều nhất. Trong các bài báo, niken cũng được sử dụng, mặc dù

Ehinger chứng tỏ được rằng các kim loại khác dễ bị nhiễm bẩn do một số nguyên tử 210Bi và 210Pb cũng được lắng đọng [4]. Ngoài ra, có thể lắng đọng 210Po bằng điện trường. Trong đó mẫu được lắng lên đĩa thép không gỉ trong 5 giờ với dòng 20mAcm–2

[4]. Thí nghiệm được tiến hành với đĩa thép không gỉ và đĩa bạc. Tất cả các đĩa có

đường kính 25mm và bề dày 0,5mm hay 1,0mm. Chúng được đánh bóng và một mặt

được phủ một lớp bảo vệ polyethylene dày 100μm. Ngay trước khi lắng, lớp này cần

được rửa với nước, ethanol và cuối cùng là acetone, rồi gắn vào dụng cụ giữ. Đối với

niken, hiệu suất trung bình là 76% với thời gian lắng là 5 giờ. Với thép không gỉ, hiệu

suất lắng trong 5 giờ thấp hơn, 56%. Trong khi lắng, mặt đĩa thép không gỉ chuyển

sang màu đen, có thể là do crom hoặc oxit của niken được tạo thành. Ưu điểm của thép

không gỉ là giá thành thấp. Hiệu suất lắng trên đĩa bạc cao hơn nhiều; sau 5 giờ, hiệu

suất đạt 80%. Nếu lắng 18 giờ, hiệu suất đạt 98% (trong thí nghiệm 9). Trong thí

nghiệm có giới hạn đo thấp nên lắng lên đĩa bạc. Hình 3.6 là hình ảnh của hai đĩa sau

khi lắng; bên trái là đĩa niken và bên phải là đĩa bạc. Đĩa niken được lắng trong 5 giờ. Mặt đĩa thay đổi do niken bị oxi hóa thành Ni2+. Thời gian lắng dài hơn 5 giờ sẽ ảnh

hưởng xấu đến độ phân giải. Mặt khác, đĩa bạc sau khi được lắng trong 18 giờ, mặt đĩa

ít bị khắc axit nên cho độ phân giải tốt hơn.

Hình 3.5 [4]: Đĩa niken (trái) và đĩa bạc (phải) sau khi lắng.

Kết quả thí nghiệm khảo sát hiệu suất lắng đối với đĩa bạc và đĩa niken được

trình bày trong bảng 3.2 [4]. Trong đó 10 thí nghiệm được thực hiện để đánh giá giá trị

trung bình và sai số. Hiệu suất lắng trung bình đối với niken là 61% với độ lệch chuẩn

18%. Hiệu suất lắng trung bình với bạc, 99% với độ lệch chuẩn 9%. Hiệu suất lắng

trung bình của bạc cao hơn niken với độ lệch chuẩn thấp hơn.

Bảng 3.2 [4]: Kết quả thí nghiệm khảo sát hiệu suất lắng của niken và bạc có và không

có đun nóng sau khi lắng.

Hiệu suất Thất thoát Hiệu suất Thất thoát Hiệu suất Hiệu suất sau khi sau khi sau khi sau khi của đĩa của đĩa bạc nung của nung của nung của nung của niken (%) (%) niken (%) niken (%) bạc (%) bạc (%)

44 37 102 101 2 70

30 36 104 102 2 47

35 19 98 87 11 43

49 37 98 93 5 77

53 38 104 96 8 86

33 31 103 102 1 48

28 31 105 98 6 41

64 10 99 97 2 71

33 22 102 93 10 42

62 27 76 73 4 85

5±4 61±18 43±13 29±9 99±9 94±9

Như đã trình bày ở mục 2.2.3, để giảm nhiễm bẩn đầu dò, đĩa sau khi khuấy cần

được nung. Từ đó polonium có thể bị thất thoát. Bảng 3.2 cũng trình bày kết quả thí

nghiệm khảo sát sự thất thoát này. Sự thất thoát do nung nóng sau khi khuấy đối với

niken cao hơn bạc nhiều. Đối với niken, thất thoát trung bình là 29±9%. Đối với bạc,

thất thoát trung bình là 5±4%.

Do ưu điểm về giá thành và hiệu suất lắng của polonium lên đĩa đồng cũng

tương đối cao - Benedik and Vreček lắng polonium trên đĩa đồng trong 4 giờ được hiệu

suất là 90% [4] – các thí nghiệm trong luận văn này được tiến hành với việc lắng

polonium lên đĩa đồng trong dung dịch HCl có pH trong khoảng 1-1,5 và được thêm

0,5g axit ascorbic trong 2 giờ.

3.2 Tính toán phổ alpha

Hình 3.7 là phổ alpha của 210Po với chất đánh dấu là 208Po. Phổ đơn giản, chỉ gồm 3 đỉnh. Trong phổ có đỉnh năng lượng của 209Po là do chất đánh dấu không hoàn

toàn tinh khiết, nhưng điều này không ảnh hưởng đến việc tính toán. Thông thường, số

đếm kênh là diện tích của vùng quan tâm. Phổ của mẫu đo và phổ của phông phải được

giới hạn cùng một vùng quan tâm.

Hình 3.6: Phổ alpha của 210Po.

Dựa vào số đếm thu được từ phổ, hoạt độ A(Bq) có thể được tính theo công

A=φK

N t

thức sau:

(3.1)

Trong đó, t là thời gian đếm, đơn vị tính là giây.

φ là hệ số chuẩn hóa (calibration factor), được định nghĩa như sau:

φ=

N là số đếm ghi được.

1 εη

, ε là hiệu suất của hệ đo và η là hiệu suất xử lý hóa.

K là hệ số hiệu chỉnh phân rã.

Thời gian đếm được đọc từ hệ đo alpha và bỏ qua sai số thời gian đếm. Thời

gian đếm cần được hiệu chỉnh thời gian chết. Hầu hết các hệ máy cần một khoảng thời

gian để phân biệt hai xung liên tiếp. Trong khoảng thời gian này, các xung tới đầu dò

sẽ không được ghi nhận. Khoảng thời gian này được gọi là thời gian chết của hệ đo.

Thời gian chết có thể do đầu dò hoặc các mạch điện tử đi kèm. Số đếm bị mất trong

các khoảng thời gian chết sẽ đáng kể nếu hoạt độ của mẫu đo cao (ảnh hưởng không

đáng kể đối với thí nghiệm đo mẫu môi trường). Khi đó, để có kết quả chính xác, cần

phải hiệu chỉnh số đếm đo được. Trong các thí nghiệm trong luận văn này, hệ máy khi

đo không có thời gian chết.

3.3 Đánh giá liều hiệu dụng trong năm cơ thể nhận được từ một đồng vị qua

đường tiêu hóa

E=K×A×G×365

Liều hiệu dụng trong năm cơ thể nhận được từ một đồng vị E được tính như sau:

(3.2)

Trong đó, E: Liều hiệu dụng trong năm cơ thể nhận được từ một đồng vị, đơn vị

tính là Sv/năm.

K: Hệ số liều hiệu dụng ứng với đồng vị đang xét, đi vào cơ thể qua

đường tiêu hóa, đơn vị tính là Sv/Bq.

A: nồng độ của đồng vị đang xét, đơn vị tính là Bq/L hoặc Bq/kg.

G: lượng thực phẩm đang xét cơ thể tiêu thụ trong một ngày, đơn vị

tính là L/ngày hoặc kg/ngày.

Bảng 3.3 là bảng hệ số liều hiệu dụng của một số đồng vị khi đi vào cơ thể qua

đường tiêu hóa theo các nhóm tuổi khác nhau.

Bảng 3.3 [4]: Bảng hệ số liều hiệu dụng của một số đồng vị khi đi vào cơ thể qua

đường tiêu hóa theo các nhóm tuổi khác nhau.

Hệ số liều hiệu dụng (Sv/Bq)

Đồng vị 0 – 1 1 – 2 2 – 7 7 – 12 12 – 17 > 17

tuổi tuổi tuổi tuổi tuổi tuổi

238U

-7 3,4×10

-8 8,0×10

-8 6,7×10

-8 4,5×10

-7 1,2×10

-8 6,8×10

234U

-8 7,4×10

-8 4,9×10

-7 3,7×10

-7 1,3×10

8,8×10−

-8 7,4×10

226Ra

-7 9,6×10

-7 6,2×10

-7 8,0×10

-6 1,5×10

-7 2,8×10

-6 4,7×10

210Pb

-6 8,4×10

-6 3,6×10

-6 2,2×10

-6 1,9×10

-7 6,9×10

210Bi

-8 1,5×10

-9 4,8×10

-9 2,9×10

-9 1,6×10

-9 1,3×10

-9 9,7×10

210Po

-5 2,6×10

-6 8,8×10

-6 4,4×10

-6 2,6×10

-6 1,6×10

-6 1,2×10

CHƯƠNG 4 THỰC NGHIỆM XÁC ĐỊNH NỒNG ĐỘ 210PO TRONG NƯỚC TRÀ BẰNG HỆ ĐO

ALPHA ANALYST

4.1 Thực nghiệm

4.1.1 Dụng cụ, thiết bị và hóa chất

 Dụng cụ thí nghiệm

 Cân điện tử FY-300 của AND.

 Bếp nung điện công suất 500W - 1000W của Việt Nam.

 Bộ giá đỡ thí nghiệm.

 Bút đo pH Milwaukee Martini PH55 Waterproof.

 Dụng cụ thủy tinh như đũa, cốc, ống, có chia thể tích từ 1mL đến 1000mL.

 Phễu thủy tinh.

 Dụng cụ giữ đĩa bằng Teflon.

 Găng tay

 Thiết bị

 Máy khuấy từ gia nhiệt HJ-3 của Trung Quốc

 Hệ đo alpha analyst có trong phòng thí nghiệm bộ môn Vật lý hạt nhân

 Máy dập đĩa kim loại của bộ môn Vật lý hạt nhân

 Hóa chất cần dùng

 Nước cất.

 Đĩa đồng.

 Axeton (CH3COCH3).

 Axit ascorbic.

 Dung dịch HCl nồng độ 0,5M.

4.1.2 Hệ đo alpha analyst tại bộ môn Vật lý hạt nhân trường Đại học Khoa

học tự nhiên Thành phố Hồ Chí Minh

Hệ đo alpha analyst tại bộ môn Vật lý hạt nhân trường Đại học Khoa học tự

nhiên Thành phố Hồ Chí Minh được trình bày trong hình 4.1.

Hình 4.1: Hệ đo alpha analyst tại bộ môn Vật lý hạt nhân trường Đại học Khoa học tự

nhiên Thành phố Hồ Chí Minh.

4.1.2.1 Đầu dò PIPS

Đầu dò loại A1200-37AM đi kèm với hệ đo này có các thông số kĩ thuật như

 Diện tích vùng hoạt: 1200mm2.  Khả năng phân giải alpha: 37keV.

 Điện thế phân cực yêu cầu: +40V.

 Dòng rò (200 C): 12nA.  Độ sâu vùng nghèo tối thiểu: > 140 micron.

 Thế phân cực cực đại (giới hạn): +100V.  Phông điển hình: 0,05 số đếm/(giờcm2).  Bán kính vùng hoạt động: 19,55mm.

Loại đầu dò này thuộc dòng A trong các đầu dò PIPS. Dòng A của đầu dò PIPS

được tối ưu hóa về độ phân giải, độ nhạy, và phông thấp. Cửa sổ vào mỏng cho phép

đạt độ phân giải cao khi khoảng cách từ nguồn đến đầu dò nhỏ. Dòng rò nhỏ cho phép

giảm sự dịch chuyển đỉnh khi nhiệt độ thay đổi. Các đầu dò thuộc dòng A–PIPS được

thiết kế đặc biệt và làm từ các vật liệu chọn lọc sao cho phông alpha thấp. Tốc độ đếm phông nhỏ hơn 0,05 số đếm/(giờcm2) trong khoảng năng lượng 3MeV – 8MeV. Bề dày

vùng hoạt của chúng lớn hơn 140μm, đủ để hấp thụ hết năng lượng hạt alpha 15MeV.

Điện thế hoạt động là 40V hoặc 60V.

4.1.2.2 Bộ tiền khuếch đại

Chức năng bộ tiền khuếch đại là khuếch đại các tín hiệu yếu từ đầu dò và tải tín

hiệu nhờ cáp nối tiền khuếch đại với bộ phận còn lại của hệ đo. Lượng tạp âm của bộ

tiền khuếch đại phải nhỏ nhất. Vì tín hiệu vào tiền khuếch đại là tương đối yếu, nên các

tiền khuếch đại được lắp gần đầu dò để giảm thiểu độ dài cáp.

Trong hệ đo alpha analyst, bộ tiền khuếch đại là loại nhạy điện tích (do hãng

Canberra sản xuất). Điện dung trong bộ tiền khuếch đại được thiết kế và tính toán thích

hợp với ứng dụng của hệ đo. Vì nó ảnh hưởng đến khả năng phân giải năng lượng và

tạp âm của hệ thống.

Tóm lại, bộ tiền khuếch đại dùng trong hệ đo alpha analyst là tối ưu cho việc

phát hiện và phân tích phóng xạ hạt alpha.

4.1.2.3 Bộ khuếch đại

Bộ khuếch đại phục vụ cho hai mục đích cơ bản: khuếch đại tín hiệu từ tiền

khuếch đại và hình thành xung để có dạng thuận tiện cho việc xử lý tiếp theo. Trong cả

hai trường hợp, bộ khuếch đại thường phải giữ những thông tin quan trọng như thông

tin về thời gian hay thông tin về biên độ.

Trong hệ đo alpha analyst, bộ khuếch đại được thiết kế với hệ số khuếch đại có

thể điều chỉnh trên một dải rộng. Đó là “bộ khuếch đại hình thành dạng xung chuẩn

Gauss”, vì dạng xung của nó gần với dạng của một đường cong Gauss. Do đó, bộ

khuếch đại này có tỉ số tín hiệu trên tạp âm tốt hơn 17% – 19% so với các loại khác.

Đồng thời hình thành xung chuẩn Gauss giảm được độ rộng xung ra tại 0,1% của biên

độ xung. Tại một hằng số thời gian, dạng xung Gauss có thể giảm độ rộng biên độ

xung từ 22% đến 52% so với bộ lọc loại CR-RC.

Nói chung, bộ khuếch đại trong hệ đo alpha analyst đáp ứng tốt cho xử lý phổ

của đầu dò bán dẫn nói chung và đầu dò PIPS nói riêng, với tạp âm nhỏ, độ rộng biên

độ xung nhỏ, đảm bảo xung ra tốt và có thể điều chỉnh hệ số khuếch đại theo yêu cầu.

4.1.2.4 Bộ biến đổi tương tự thành số (ADC)

ADC đo biên độ cực đại của một xung tương tự và biến đổi giá trị đó thành mã

số. Mã số tỉ lệ với biên độ tương tự tại lối vào ADC.

4.1.2.5 Bộ phân tích biên độ đa kênh (MCA)

MCA bao gồm bộ nhớ biểu đồ và bộ chỉ thị biểu đồ được ghi trong bộ nhớ.

Đối với các xung tới liên tiếp, mã số từ ADC được dẫn tới bộ nhớ dành riêng hoặc tới

máy tính và phân loại, sau đó được chỉ thị bằng biểu đồ. Biểu đồ này biểu diễn phổ của

biên độ xung vào. Với xung vào từ bộ khuếch đại của phổ kế năng lượng alpha, phổ

này tương ứng với phổ năng lượng được quan sát bằng đầu dò kèm theo. Việc sử dụng

vi xử lý trong cấu trúc cho phép MCA phân tích số liệu phức tạp.

Nói chung hệ đo alpha analyst được thiết kế với khả năng hút chân không tốt,

đầu dò nhạy với điện tích cho hiệu suất cao, hệ điện tử hoạt động tốt và ổn định, nên có

khả năng đo phóng xạ alpha với độ chính xác và hiệu quả tốt nhất.

4.1.3 Quy trình thực nghiệm

Chọn 10 loại trà được bán phổ biến tại các siêu thị lớn ở thành phố Hồ Chí

Minh, sau đó tiến hành thí nghiệm theo các bước sau:

Bước 1: 10g trà được ngâm trong 200mL nước cất ở nhiệt độ trong khoảng 76°C –

82°C trong 10 phút. Nước trà lọc được có thể tích khoảng 150mL.

Bước 2: Thêm 0,5g axit ascorbic.

Bước 3: Thêm dung dịch HCl 0,5M và nước cất để được dung dịch có pH trong

khoảng 1–1,5 và thể tích khoảng 200mL. Sử dụng bút đo pH kiểm tra pH của dung

dịch.

Bước 4: Quay mẫu trong 2 giờ bằng máy khuấy từ gia nhiệt. (Xem hình 4.2)

Bước 5: Lấy đĩa ra, rửa với nước cất, sau đó sấy khô.

Bước 6: Đo mẫu bằng hệ đo alpha analyst.

Hình 4.2: 210Po trong nước trà được lắng lên đĩa đồng trong dung dịch HCl.

 Các điều cần lưu ý:

1. Để được dung dịch đồng nhất (không tủa, không cặn) (xem hình 4.3), các điều

kiện sau cần thỏa: 1) Nước trà cần được lọc sạch; 2) Trước khi thêm axit

ascorbic hay HCl 0,5M, nước trà cần được để nguội; 3) Sau khi thêm axit

ascorbic, không nên khuấy, để axit ascorbic tự hòa tan.

2. Trước khi được lắng polonium, đĩa đồng phải được lau sạch. Sau khi lau sạch,

không chạm vào mặt đĩa.

3. Khi khuấy, đĩa phải ngập trong dung dịch.

4. Khi lắng xong, không được chạm vào mặt đĩa được lắng.

5. Không nên sấy khô bằng đèn hồng ngoại, nên sấy trong không khí.

Hình 4.3: Nước trà được chuẩn bị để khuấy.

Sau khi khuấy, dung dịch chuyển sang màu nâu đậm (xem hình 4.4), và mặt đĩa

có 3 trường hợp điển hình (xem hình 4.5).

Hình 4.4: Dung dịch lúc bắt đầu khuấy (trái) và

sau một giờ khuấy (phải).

Hình 4.5: Ba mặt đĩa điển hình sau khi khuấy.

4.2 Kết quả thực nghiệm và thảo luận 4.2.1 Nồng độ 210Po trong nước trà Sau khi thu được diện tích đỉnh, nồng độ 210Po trong nước trà được tính theo

(

)

t T 1/2

công thức sau:

A=2

×

×1000

(4.1)

S de×ε×f ×V×t g

Trong đó, A là nồng độ 210Po trong nước trà, đơn vị tính là mBq/mL (hay Bq/L).

1/2T = 138 ngày.

1/2T là chu kì bán rã của 210Po, S là diện tích đỉnh ứng với từng mẫu đo. de là hiệu suất lắng đọng 210Po lên đĩa đồng với dung dịch được thêm

là khoảng thời gian từ lúc khuấy xong đĩa tới lúc đo.

0,5g axit ascorbic và có pH trong khoảng 1–1,5, ở nhiệt độ 80°C trong 2 giờ. de =

ε là hiệu suất ghi của đầu dò. ε =0,2476±0,0083 [5].

gf là hệ số hình học đo. gf =0,2597±0,0014 [5].

V là thể tích nước trà dùng để tạo mẫu. V=150,00±10,00mL.

t là thời gian đo ứng với từng mẫu (sai số thời gian đo không đáng

0,94±0,01 [5].

kể).

Theo công thức truyền sai số, sai số tuyệt đối nồng độ 210Po trong nước trà được

δA=A× (

2 ) +(

)

δ S S

δ de de

δ ε ε

δ V V

xác định như sau:

(4.2)

Trong đó, δA là sai số tuyệt đối của nồng độ 210Po trong nước trà, đơn vị tính là

mBq/mL (hay Bq/L).

A là nồng độ 210Po trong nước trà, đơn vị tính là mBq/mL (hay Bq/L).

Sδ S

deδ de

εδ ε

, , , lần lượt là sai số tương đối của diện tích , Vδ V

đỉnh, hiệu suất lắng, hiệu suất đo của đầu dò, hệ số hình học đo và thể tích nước trà.

Giá trị thực nghiệm nồng độ 210Po trong nước trà được trình bày trong bảng 4.1

và hình 4.6.

Bảng 4.1: Nồng độ 210Po trong nước pha từ 10 loại trà.

Nồng độ 210Po trong 150mL nước pha Số thứ tự Tên mẫu trà từ 10g trà (Bq/L)

1 M1 0,13±0,01

2 M2 0,07±0,01

3 M3 0,07±0,01

4 M4 0,32±0,03

5 M5 0,08±0,01

6 M6 0,05±0,01

7 M7 0,33±0,03

8 M8 0,12±0,02

9 M9 0,17±0,02

10 M10 0,09±0,01

Bảng 4.1 cho thấy nồng độ 210Po trong nước pha từ 10 loại trà nằm trong khoảng

0,05Bq/L - 0,33Bq/L. Trong đó mẫu M7 đạt giá trị cao nhất 0,33Bq/L và mẫu M6 đạt

giá trị thấp nhất 0,05Bq/L. Ngoài ra, bảng 4.1 cho thấy các mẫu trà – M1, M4, M7, M8, M9 – có nồng độ 210Po trong nước pha (Bq/L), với cách pha trong các thí nghiệm

này, vượt quá ngưỡng cho phép 0,1Bq/L theo tiêu chuẩn nước uống đóng chai TCVN

6096 – 2004 (Ban hành theo quyết định số 23/2004/QĐ-BKHCN ngày 25 tháng 8 năm

2004 của Bộ trưởng Bộ Khoa Học Và Công Nghệ).

Hình 4.6: Biểu đồ nồng độ 210Po trong nước pha từ 10 loại trà.

4.2.2 So sánh kết quả

Theo M. S. Al-Masri, A. Nashawati, Y. Amin, B. Al-Akel, hiệu suất pha trà của

cách pha trong các thí nghiệm này khoảng 16% [3]. Từ đó ta có thể suy ra nồng độ 210Po trong lá trà, xem bảng 4.2.

Theo bảng 4.2, nồng độ 210Po trong lá trà trong khoảng 4,79Bq/kg - 30,58Bq/kg. Trong báo cáo [3], nồng độ 210Po trong lá trà ở vùng Syria trong khoảng 6Bq/kg - 39Bg/kg. Từ đó cho thấy nồng độ 210Po trong trà ở nước ta và vùng Syria tương đối

gần nhau.

Bảng 4.2: Nồng độ 210Po trong lá trà của 10 loại trà. Nồng độ 210Po trong 150 Nồng độ 210Po trong Số thứ Tên mẫu lít nước pha từ 10kg trà lá trà (Bq/kg) tự trà (Bq/kg)

1 M1 1,94±0,17 12,10±1,05

1,12±0,16 6,98±0,98 2 M2

1,00±0,14 6,22±0,89 3 M3

4,84±0,35 30,28±2,19 4 M4

1,19±0,15 7,46±0,92 5 M5

0,77±0,12 4,79±0,78 6 M6

4,89±0,25 30,58±1,57 7 M7

1,84±0,20 11,49±1,24 8 M8

2,55±0,21 15,92±1,30 9 M9

1,28±0,16 8,02±1,02 10 M10

4.2.3 Hoạt độ 210Po nhận được trong năm (F) và liều hiệu dụng trong năm (E) từ 210Po trong 10 loại trà đối với một người trưởng thành (trên 17 tuổi).

Để đơn giản, giả sử trung bình một người Việt Nam ở tuổi trên 17

(g=1,2µSv/Bq [4]) mỗi ngày uống 600mL nước trà và một năm có 365 ngày. Khi đó, hoạt độ 210Po một người trưởng thành nhận được trong một năm (F) và liều hiệu dụng trong một năm (E) từ 210Po trong 10 loại trà đối với một người trưởng thành được tính

như sau:

A×600×365 1000

(4.4)

A×g×600×365 1000

(4.3)

Trong đó, F là hoạt độ 210Po một người trưởng thành nhận được trong một năm,

đơn vị tính là Bq/năm.

E là liều hiệu dụng trong một năm từ 210Po đối với một người trưởng

thành, đơn vị tính là µSv/năm.

A là nồng độ 210Po trong nước trà, đơn vị tính là mBq/mL.

g là hệ số liệu hiệu dụng, đơn vị tính là Sv/Bq. Đối với 210Po vào cơ

-6 g=1,2×10 Sv/Bq. [4]

thể qua đường tiêu hóa ở người trưởng thành (17 tuổi trở lên),

δF=

(4.5)

δA×600×365 1000

δE=

(4.6)

δA×g×600×365 1000

Tương tự như nồng độ 210Po, sai số của F và E được xác định như sau:

Bảng 4.3 trình bày hoạt độ 210Po nhận được trong năm (F) và liều hiệu dụng trong năm (E) từ 210Po trong 10 loại trà đối với một người dùng thông thường ở tuổi

trên 17. Theo bảng 4.3, F trong khoảng 10,95Bq/năm - 72,27Bq/năm và E trong

khoảng 13,14µSv/năm - 86,72µSv/năm. Bảng 4.3: Hoạt độ 210Po nhận được trong năm (F) và liều hiệu dụng trong năm (E) từ 210Po trong 10 loại trà đối với một người dùng 600mL nước trà mỗi ngày,

ở tuổi trên 17.

Nồng độ 210Po trong Số thứ Tên 150mL nước pha từ F (Bq/năm) E (µSv/năm) tự mẫu trà 10g trà (mBq/mL)

1 M1 0,13±0,01 28,47±2,19 34,16±2,63

2 M2 0,07±0,01 15,33±2,19 18,40±2,63

3 M3 0,07±0,01 15,33±2,19 18,40±2,63

4 M4 0,32±0,03 70,08±6,57 84,10±7,88

5 M5 0,08±0,01 17,52±2,19 21,02±2,63

6 M6 0,05±0,01 10,95±2,19 13,14±2,63

7 M7 0,33±0,03 72,27±6,57 86,72±7,88

8 M8 0,12±0,02 26,28±4,38 31,54±5,26

9 M9 0,17±0,02 37,23±4,38 44,68±5,26

M10 0,09±0,01 19,71±2,19 23,65±2,63 10

Theo M. S. Al-Masri, A. Nashawati, Y. Amin, B. Al-Akel, một người Syria

trưởng thành mỗi ngày dùng 2 gam trà ngâm trong 600mL nước sôi trong 2 phút, trong năm nhận một lượng hoạt độ 210Po là 9Bq (tương ứng với trà có nồng độ 210Po là

34Bq/kg) [3]. Vậy cùng một lượng tiêu thụ, người Việt Nam nhận một lượng hoạt độ cao hơn 1,22-8,03 lần so với loại trà có nồng độ 210Po cao của Syria. Đó là do cách pha

của người Việt Nam khác với người Syria.

KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ

210Po chỉ phát alpha với cường độ lớn ~ 1,7×1014Bq/g, lại thêm hệ số truyền năng lượng tuyến tính của nó cao, nên sẽ nguy hiểm nếu cơ thể nhận một lượng 210Po

 Kết luận

cho dù là lượng nhỏ.

Có rất nhiều phương pháp để đo nồng độ các đồng vị phát alpha. Nhưng cách

tốt nhất là phép đo phổ alpha, với mẫu đo là một đĩa kim loại được nhỏ một giọt dung

dịch cần đo và sấy khô. Ngoài ra ta còn có thể lắng đọng đồng vị cần đo lên đĩa kim

loại. Có hai cách là: lắng đọng bằng điện trường và lắng đọng tự phát.

Polonium tuy thuộc nhóm VI-A, nhưng thể hiện rất rõ tính kim loại. Polonium

cũng như polonium dioxit khó tan trong dung dịch kiềm và tan rất dễ trong trong các

dung dịch axit. Trong phương pháp lắng đọng tự phát, axit thường dùng là HCl và

HNO3. Tuy nhiên, theo lí thuyết, sự lắng đọng polonium trong dung dịch HCl dễ dàng

hơn trong dung dịch HNO3 hay H2SO4. Các đĩa có thể dùng để lắng polonium làm từ

kim loại ít trơ về hóa tính hơn polonium, như đĩa bạc, đĩa đồng, và đĩa niken… Quãng

chạy của hạt alpha là giới hạn, nên đòi hỏi dung dịch mẫu phải được tách lọc kĩ để mẫu

alpha mỏng. Vì vậy việc xử lý hóa là cần thiết trước khi chuẩn bị mẫu.

Đặc trưng của phép đo phổ alpha đối với các mẫu môi trường là hoạt độ thấp,

khoảng vài mBq tới vài Bq. Vì thế, hệ thống đo cần phải có hiệu suất cao và phông

thấp. Hệ đo alpha analyst là một hệ thống nhất gồm đầu dò bán dẫn PIPS và các thiết bị

đi kèm phù hợp, tối ưu hóa về độ phân giải, độ nhạy, và phông thấp, phù hợp với phép

đo này.

Qua thực nghiệm xác định nồng độ 210Po trong nước trà bằng hệ đo alpha analyst, thu được kết quả là: Nồng độ 210Po trong nước pha từ 10 loại trà nằm trong

khoảng 0,05Bq/L - 0,33Bq/L; trong đó có 5 mẫu - M1, M4, M7, M8, M9 - vượt quá

ngưỡng cho phép 0,1Bq/L theo tiêu chuẩn nước uống đóng chai TCVN 6096 – 2004;

liều hiệu dụng trong năm từ 210Po trong 10 loại trà (E) đối với một người dùng thông

thường ở tuổi trên 17 trong khoảng 13,14µSv/năm - 86,72µSv/năm.

Ngoài ra, giả sử hiệu suất pha trà trong các thí nghiệm này là 16% (theo M. S. Al-Masri, A. Nashawati, Y. Amin, B. Al-Akel [3]), nồng độ 210Po trong lá trà được

dùng trong các thí nghiệm trong khoảng 4,79Bq/kg - 30,58Bq/kg, gần với nồng độ 210Po trong lá trà ở vùng Syria. Tuy nhiên, cùng một lượng tiêu thụ trong một năm,

người Việt Nam nhận một lượng hoạt độ cao hơn 1,22-8,03 lần so với loại trà có nồng độ 210Po cao của Syria (34Bq/kg). Đó là do cách pha của người Việt Nam khác với

người Syria.

 Các hướng nghiên cứu tiếp theo

Do kinh nghiệm thực nghiệm của tác giả còn hạn chế và tính chất học thuật của

luận văn, các số liệu thu nhận được chỉ mang tính tham khảo, cần được kiểm tra và so

sánh thêm với nhiều nghiên cứu khác trong nước, để có thể đưa đến kết luận đáng tin

cậy, từ đó nâng cao chất lượng trà trong nước, góp phần đảm bảo sức khỏe cho người

tiêu dùng nói chung và người Việt Nam nói riêng.

Một trong những cách kiểm tra các giá trị thực nghiệm vừa thu được là tiến

hành thêm các thí nghiệm xác định sự thay đổi của hiệu suất pha trà khi điều kiện pha trà thay đổi và xác định trực tiếp nồng độ 210Po trong lá trà, qua đó xác định gián tiếp nồng độ 210Po trong nước trà. Từ kết quả về sự phụ thuộc của hiệu suất pha trà vào điều kiện pha trà cũng có thể giúp chúng ta kết luận cách pha trà có lượng 210Po hòa tan thấp

nhất.

TÀI LIỆU THAM KHẢO

Tài liệu tiếng Việt

[1] Hoàng Nhâm (2006), Hóa học vô cơ, tập 2, Tr. 218-250.

Tài liệu tiếng Anh [2] K. Salahel Din (2011), “Determination of 210Po in various foodstuffs and its annual

effective dose to inhabitants of Qena City, Egypt”, Science of the Total Environment,

409, pp. 5301–5304.

[3] M. S. Al-Masri, A. Nashawati, Y. Amin, B. Al-Akel (2004), “Determination of

210Po in tea, maté and their infusions and its annual intake by Syrians”, Journal of

Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 260(1), pp. 27-34. [4] M. SC. Lena Yvonne Johansson (1976), “Determination of 210Pb and 210Po in

aqueous environmental samples”, Von der Naturwissenschaftlichen Fakultät der

Gottfried Wilhelm Leibniz Universität Hannover zur Erlangung des Grades Doktor der

Naturwissenschaften (Dr. rer. nat.) genehmigte Dissertation von, Frändefors, Schweden. [5] Tran Nguyen Thuy Ngan (2012), “Determination of 210Po And 210Pb activity

concentrations in cigarettes produced in Vietnam by alpha spectroscopy”, Vietnam

National University – Ho Chi Minh City University Of Science, Ho Chi Minh City.