BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO
TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP. HỒ CHÍ MINH
-------------------------
Nguyễn Thị Quý
NGHIÊN CỨU PHÉP PHÂN TÍCH
KÍCH HOẠT NEUTRON NHANH TRÊN
NGUỒN NEUTRON Am-Be
LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÝ
Thành phố Hồ Chí Minh – Năm 2014
BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO
TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP. HỒ CHÍ MINH
-------------------------
Nguyễn Thị Quý
NGHIÊN CỨU PHÉP PHÂN TÍCH
KÍCH HOẠT NEUTRON NHANH TRÊN NGUỒN
NEUTRON Am-Be
Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử
Mã số: 60 44 01 06
LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÝ
NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC:
TS. HUỲNH TRÚC PHƯƠNG
Thành phố Hồ Chí Minh – Năm 2014
LỜI CẢM ƠN
Hai năm học cao học, một thời gian không dài nhưng đầy thử thách đối
với tôi khi cuộc sống quanh tôi còn bộn bề công việc phải lo lắng. Trong quá
trình đó, tôi đã nhận được rất nhiều sự động viên, giúp đỡ của thầy cô, bạn bè
và người thân.
Đầu tiên, tôi xin gửi lời cảm ơn đến thầy hướng dẫn TS. Huỳnh Trúc
Phương, thầy đã gợi ý, hướng dẫn cũng như dành nhiều thời gian để đọc và
chỉnh sửa luận văn cho tôi.
Tôi cũng xin được gửi lời cảm ơn đến các bạn học viên, sinh viên thực
hiện cùng hướng đề tài tại phòng thí nghiệm Vật lý hạt nhân trường Đại học
KHTN Tp. Hồ Chí Minh đã giúp đỡ tôi trong việc tìm tài liệu và làm mẫu.
Bên cạnh đó, tôi chân thành cảm ơn các thầy, cô đã tận tình giảng dạy tôi
trong các học phần vừa qua. Cảm ơn các bạn cùng khóa 22 đã động viên tôi rất
nhiều đặc biệt là bạn Nguyễn Kiến Trạch.
Cuối cùng, Tôi xin gửi lời cảm ơn đến những người thân trong gia đình đã
động viên, tạo điều kiện để tôi có thể hoàn thành được khóa học này.
Nguyễn Thị Quý
MỤC LỤC
LIỆT KÊ CÁC KÍ HIỆU ..................................................................................... 6
DANH MỤC CÁC BẢNG BIỂU ........................................................................ 9
DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ............................................................................ 10
MỞ ĐẦU ............................................................................................................. 11
Chương 1 - TỔNG QUAN CƠ SỞ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON
............................................................................................................................ ..13
1.1. Neutron ......................................................................................................... 13
, nα ) ............. 13
)
1.1.1. Nguồn neutron ....................................................................................... 13
1.1.1.1. Nguồn neutron đồng vị (hay nguồn neutron loại (
1.1.1.2. Nguồn neutron từ máy gia tốc ..................................................... 14
1.1.1.3. Nguồn neutron từ lò phản ứng hạt nhân .................................... 15
1.1.2. Phổ neutron ........................................................................................... 16
1.1.2.1. Neutron nhiệt (thermal neutron) ................................................... 17
1.1.2.2. Neutron trên nhiệt (epithermal neutron) ..................................... 18
1.1.2.3. Neutron nhanh (fast neutron). ....................................................... 19
1.2. Tương tác của neutron với vật chất .......................................................... 19
1.2.1. Tán xạ đàn hồi X (n,n) X ..................................................................... 20
,n γ ................................................................................. 24
)
1.2.2. Tán xạ không đàn hồi A (n,n’)A* ........................................................ 23
1.2.3. Bắt neutron (
1.2.4. Neutron gây ra phản ứng phân hạch hạt nhân .................................. 25
1.3. Phương trình cơ bản trong phép phân tích kích hoạt neutron...............26 1.3.1. Giới thiệu...............................................................................................26 1.3.2. Nguyên lý cơ bản của phương pháp phân tích kích hoạt neutron..28
1.3.3. Phương trình cơ bản của phép phân tích kích hoạt .......................... 28
Chương 2 - KHẢO SÁT CÁC THÔNG SỐ ĐẶC TRƯNG CỦA HỆ PHÂN
TÍCH KÍCH HOẠT ........................................................................................... 32
2.1. Giới thiệu hệ phân tích kích hoạt .............................................................. 32
2.1.1. Nguồn neutron đồng vị Am-Be ............................................................ 32
2.1.2. Hệ phổ kế gamma .................................................................................. 34
2.2. Khảo sát các đặc trưng của phổ neutron nguồn Am - Be ....................... 35
2.2.1. Phép đo thông lượng neutron nhanh .................................................. 35
2.2.1.1. Phương pháp thực nghiệm cho việc xác định thông lượng
neutron nhanh .............................................................................................. 35
2.2.1.2. Thực nghiệm xác định thông lượng neutron nhanh .................... 35
2.2.2. Phép đo thông lượng neutron nhiệt ..................................................... 39
2.2.2.1. Phương pháp thực nghiệm cho việc xác định thông lượng
neutron nhiệt ................................................................................................ 39
2.2.2.2. Thực nghiệm xác định thông lượng neutron nhiệt ...................... 40
2.2.3. Phép đo hệ số lệch phổ neutron trên nhiệt và tỉ số thông lượng neutron nhiệt trên nhiệt..................................................................................42 𝛂𝛂
2.2.3.1. Phương pháp thực nghiệm cho việc xác định hệ số lệch phổ neutron trên nhiệt........................................................................................42
2.2.3.2. Thực nghiệm xác định hệ số lệch phổ neutron trên nhiệt..........44
2.3. Kết luận ........................................................................................................ 47
Chương 3 - ÁP DỤNG PHÂN TÍCH HÀM LƯỢNG NGUYÊN TỐ TRONG
MỘT SỐ LOẠI MẪU ........................................................................................ 48
3.1. Phân tích mẫu với hàm lượng biết trước .................................................. 48
3.1.1. Đặt vấn đề .............................................................................................. 48
3.1.2. Chuẩn bị mẫu ........................................................................................ 48
3.1.3. Chiếu và đo mẫu .................................................................................... 49
3.1.4. Kết quả ................................................................................................... 49
3.2. Phân tích hàm lượng Fe và Al trong một số mẫu địa chất ...................... 50
3.2.1. Chuẩn bị mẫu phân tích ....................................................................... 50
3.2.2. Chiếu và đo mẫu .................................................................................... 52
3.2.3. Kết quả phân tích hàm lượng nguyên tố ............................................ 53 3.3. Kết luận.......................................................................................................55
KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ ........................................................................... 56
KIẾN NGHỊ VÀ PHÁT TRIỂN ....................................................................... 57
DANH MỤC CÔNG TRÌNH ............................................................................ 58
TÀI LIỆU THAM KHẢO ................................................................................. 59
LIỆT KÊ CÁC KÍ HIỆU
λ− 1 e
/
: Hoạt độ riêng của nguyên tố phân tích, (phân rã.s–1.g–1) Asp
λ ] t
m
)mt
C : Hệ số hiệu chỉnh thời gian đo [= (
dte−λ ]
: Hệ số hiệu chỉnh thời gian rã [= D
: Năng lượng neutron (eV) E
ECd : Năng lượng ngưỡng cadmi, (ECd = 0,55 eV)
rE
: Năng lượng cộng hưởng hiệu dụng trung bình
: Năng lượng tia gamma Eγ
: Tỉ số thông lượng neutron nhiệt trên thông lượng neutron trên nhiệt
: Hệ số hiệu chỉnh cho độ truyền qua Cd của neutron nhiệt f FCd
: Hệ số hiệu chỉnh tự che chắn neutron trên nhiệt Ge
: Hệ số hiệu chỉnh tự che chắn neutron nhiệt Gth
HPGe : Detector germanium siêu tinh khiết
I0
: Tiết diện tích phân cộng hưởng của phân bố thông lượng neutron trên nhiệt trong trường hợp lý tưởng 1/E, (cm2)
I0(α) : Tiết diện tích phân cộng hưởng của phân bố thông lượng neutron trên
nhiệt không tuân theo quy luật 1/E, (cm2)
M : Khối lượng nguyên tử của nguyên tố bia, (g.mol–1)
: Số đếm trong vùng đỉnh năng lượng toàn phần Np
Np/tm : Tốc độ xung đo được của đỉnh tia γ quan tâm đã hiệu chỉnh cho thời gian
chết và các hiệu ứng ngẫu nhiên cũng như trùng phùng thật, (s–1)
n(v) : Mật độ neutron ở vận tốc neutron v
Q0
: Tỉ số tiết diện tích phân cộng hưởng trên tiết diện ở vận tốc neutron 2200 m.s–1
Q0(α) : Tỉ số tiết diện tích phân cộng hưởng trên tiết diện đối với phổ neutron
it
1 e−λ−
trên nhiệt
] S : Hệ số hiệu chỉnh thời gian chiếu [=
td : Thời gian rã (chờ)
: Thời gian chiếu ti
: Thời gian đo tm
: Chu kì bán rã T1/2
w : Khối lượng mẫu
W : Khối lượng nguyên tố
: Hệ số lệch phổ neutron trên nhiệt α
: Xác suất phát tia gamma cần đo γ
: Hiệu suất ghi tại đỉnh năng lượng tia gamma εp
: Độ phổ cập đồng vị θ
: Hằng số phân rã λ
: Tiết diện phản ứng (n,γ) ở vận tốc neutron 2200 m.s–1, (cm2) σ0
σ(v) : Tiết diện phản ứng (n,γ) ở vận tốc neutron v, (cm2)
σ(E) : Tiết diện phản ứng (n,γ) ở năng lượng neutron E, (cm2)
: Thông luợng neutron trên nhiệt, (n.cm–2.s–1) φe
φ(E) : Thông lượng neutron ở năng lượng E, (n.cm–2s–1)
: Thông luợng neutron nhanh, (n.cm–2.s–1) φf
: Thông lượng neutron nhiệt, (n.cm–2.s–1) φth
φ(v) : Thông lượng neutron ở vận tốc v, (n.cm–2s–1); φ(v) = n(v).v
DANH MỤC CÁC BẢNG BIỂU
Bảng 1.1: Những nguồn neutron đồng vị
Bảng 1.2: Các nguyên tố tạo phản ứng với neutron nhanh
Bảng 1.3: Loại tương tác chiếm ưu thế theo năng lượng
Bảng 2.1: Khối lượng mẫu và các phản ứng hạt nhân quan tâm
Bảng 2.2: Dữ liệu phản ứng hạt nhân và diện tích đỉnh năng lượng
Bảng 2.3: Thông lượng neutron nhanh tại kênh nhanh
Bảng 2.4: Dữ liệu phản ứng hạt nhân xảy ra và diện tích đỉnh năng lượng
Bảng 2.5: Thông lượng neutron nhiệt tại kênh nhanh
Bảng 2.6: Khối lượng các mẫu dùng cho thực nghiệm
Bảng 2.7: Phản ứng hạt nhân và các đặc trưng quan tâm
Bảng 2.8: Các số liệu thực nghiệm của các monitor
Bảng 2.9: Hoạt độ riêng và tỉ số cadmi của các monitor
Bảng 2.10: Thông số cộng hưởng của các monitor
Bảng 2.11: Thông số phổ neutron tại kênh nhanh nguồn neutron Am-Be
Bảng 3.1: Hàm lượng các nguyên tố trong mẫu chuẩn
Bảng 3.2: Diện tích đỉnh năng lượng thu được của mẫu chuẩn
Bảng 3.3: Thông số hạt nhân của các đồng vị quan tâm
Bảng 3.4: Kết quả xác định hàm lượng
Bảng 3.5: Khối lượng các mẫu phân tích
Bảng 3.6: Diện tích đỉnh năng lượng thu được
Bảng 3.7: Kết quả tính hàm lượng các nguyên tố trong mẫu địa chất
DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ
Hình 1.1: Phổ neutron theo năng lượng
Hình 1.2: Tán xạ đàn hồi thế của neutron với nhân bia
Hình 1.3: Tán xạ đàn hồi cộng hưởng giữa neutron với nhân bia
Hình 1.4: Tán xạ không đàn hồi giữa neutron và nhân bia
Hình 1.5: Sơ đồ minh họa quá trình bắt neutron của hạt nhân bia
Hình 2.1: Cấu hình nguồn neutron Am-Be tại bộ môn Vật lý hạt nhân
Hình 2.2: Hệ chuyển mẫu MTA - 1527 nhờ bơm áp lực
Hình 2.3: Hệ phổ kế gamma với detector HPGe
Hình 2.4: Phổ năng lượng tia gamma của mẫu Al-01
Hình 2.5: Phổ năng lượng tia gamma của mẫu Al - 0,1%Au (chiếu bọc)
Hình 3.1: Quy trình xử lý mẫu
MỞ ĐẦU
Kỹ thuật phân tích kích hoạt neutron trên lò phản ứng hạt nhân ra đời từ
những năm 1940. Ngày nay hơn 90% lò phản ứng trên thế giới đều dùng kỹ thuật
phân tích kích hoạt neutron để xác định hàm lượng nguyên tố trong vật liệu vì kỹ
thuật phân tích này có tính vượt trội so với các phương pháp khác như không
hủy mẫu, phân tích nhanh, độ chính xác cao, đơn giản trong thực nghiệm…Kỹ
thuật phân tích này dựa trên phản ứng hạt nhân bia với neutron từ lò phản ứng,
máy gia tốc hay nguồn neutron đồng vị [14].
Vào năm 1994, bộ môn Vật lý hạt nhân - Trường Đại học Khoa học tự
nhiên Tp. HCM đã xây dựng và hoàn thiện hệ thống phân tích kích hoạt neutron
MTA - 1527 với nguồn neutron đồng vị Am - Be (5Ci) và hoạt độ của mẫu sau
khi chiếu neutron được đo trên detector NaI (Tl) hoặc ống đếm Geiger – Muller
[13]. Cùng với sự phát triển của bộ môn Vật lý hạt nhân, hệ phân tích kích hoạt
này đã được phát triển kết hợp với việc đo hoạt độ phóng xạ của mẫu bằng
detector Germanium siêu tinh khiết (HPGe) từ năm 2004[11].
Hệ thống phân tích kích hoạt neutron của bộ môn Vật lí hạt nhân có hai
kênh là: kênh neutron nhiệt và kênh neutron nhanh. Trong đó, kênh neutron nhiệt
đã được khai thác nhiều năm nay [2],[11],[13] và đã đạt được những kết quả nhất
định, chẳng hạn như phân tích hàm lượng Al, Na và Mn trong xi măng [2]. Gần
đây, phương pháp chuẩn hóa k0 cho hệ phân tích kích hoạt này đã được phát
triển [6],[12]. Tuy nhiên, tất cả các công trình nghiên cứu trước đây đều dựa trên
kích hoạt bia với neutron nhiệt tại kênh chiếu neutron nhiệt, còn kênh neutron
nhanh vẫn chưa được nghiên cứu sử dụng. Vì vậy, để đưa vào khai thác sử dụng
kênh nhanh dùng cho kích hoạt neutron thì việc nghiên cứu phát triển kỹ thuật
phân tích kích hoạt neutron trên kênh nhanh này là cần thiết và có ý nghĩa. Nếu
nghiên cứu thành công các thông số phổ neutron tại kênh nhanh này thì việc
phân tích hàm lượng các nguyên tố như Al, Fe, Ti, Zn,…trong các mẫu đất đá dễ
dàng xác định được. Với những ý nghĩa khoa học và thực tiễn đã nêu, chúng tôi
thực hiện đề tài: “Nghiên cứu phép phân tích kích hoạt neutron nhanh trên
nguồn neutron Am-Be”.
Mục tiêu của đề tài là nghiên cứu phép phân tích kích hoạt neutron nhanh
trên nguồn Am-Be dựa vào phản ứng hạt nhân (n, p), (n, α ) và ứng dụng phân
tích hàm lượng nguyên tố Fe, Al trong mẫu địa chất.
Để phát triển kỹ thuật phân tích kích hoạt neutron nhanh tại kênh nhanh của
nguồn Am-Be, luận văn tiến hành nghiên cứu:
Tổng quan cơ sở phân tích kích hoạt neutron.
Khảo sát các đặc trưng của hệ phân tích kích hoạt bao gồm đặc trưng
của hệ phổ kế gamma với detector HPGe và đặc trưng của phổ neutron
của nguồn Am-Be.
Áp dụng phân tích hàm lượng nguyên tố Fe, Al trong mẫu địa chất
bằng kích hoạt neutron nhanh.
Chương 1 TỔNG QUAN CƠ SỞ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON
1.1. Neutron
Trước khi tìm ra neutron người ta chỉ biết sử dụng các hạt mang điện (như
α, p, d) trong việc thực hiện các phản ứng hạt nhân. Các hạt này mang điện nên
chịu lực cản Coulomb khi đi gần hạt nhân, do đó hạn chế khả năng xuyên sâu
vào bên trong hạt nhân nên làm giảm tiết diện phản ứng. Với neutron, nhược
điểm này đã được khắc phục một cách dễ dàng. Sự bắt neutron có thể xảy ra khi
neutron có năng lượng hầu như bất kỳ, va chạm với hạt nhân tùy ý. Chính vì thế
sau khi phát hiện ra neutron, hàng loạt phản ứng hạt nhân mới đã được thực hiện,
làm xuất hiện vô số đồng vị phóng xạ mới và mở ra những hướng nghiên cứu
thực nghiệm.
1.1.1. Nguồn neutron
Nguồn neutron rất quan trọng trong phân tích kích hoạt neutron. Trong thực
tế, có nhiều loại nguồn neutron, vì vậy tùy theo yêu cầu và phương pháp phân
tích để lựa chọn loại nguồn phù hợp. Đặc trưng quan trọng nhất của một nguồn
neutron là năng lượng neutron và thông lượng neutron do nó phát ra.
) , nα )
Phần lớn nguồn neutron đồng vị thường sử dụng là những vật liệu phóng xạ
1.1.1.1. Nguồn neutron đồng vị (hay nguồn neutron loại (
phát Anpha như Radi, Poloni, Plutoni… (nguồn phát) trộn với Berili và neutron được sinh ra theo phản ứng (α,n). Trong đó, nguồn Be9 (α, n) C12 tiện lợi, có tiết 1,7.107 diện hiệu dụng lớn, công suất lớn và ổn định theo thời gian (1,2.107
neutron/s) nên được dùng tạo ra các nguồn neutron nhỏ dùng trong phòng thí ÷
nghiệm hoặc để thăm dò và phân tích địa chất. Phổ năng lượng neutron tạo bởi
nguồn trên là phổ liên tục có giá trị 1 13 MeV; trung bình năng lượng của
neutron sinh ra là 4 5 MeV[14]. Một số nguồn neutron đồng vị thường sử dụng ÷
được cho trong bảng 1.1. ÷
Bảng 1.1: Những nguồn neutron đồng vị [14]
Nguồn phát Chu kỳ bán rã Cường độ neutron
227Ac
Năng lượng neutron trung bình (MeV) (s-1Ci-1)
241Am
4,0 22 năm 1,5×107
239Pu
432 năm 5,7 1,5x107
210Po
4,5 2,4×104 năm 1,4×107
226Ra
138 ngày 4,3 2,5×107
1620 năm 3,6 1,3×107
1.1.1.2. Nguồn neutron từ máy gia tốc
Neutron cũng có thể được tạo từ các phản ứng bắn phá các hạt nhân bia
khác nhau bằng các hạt mang điện như p hay d được tăng tốc bằng các máy gia
ZXA + 1H2 → Z+1XA+1 + on1 + Q ZXA + 1H1 → Z+1XA + on1 + Q
tốc mạnh:
Các phản ứng như vậy đặc biệt có lợi khi dùng làm nguồn neutron, vì
neutron trong trường hợp này là đơn năng với năng lượng và cường độ rất lớn.
1H3 + 1H2 → 2He4 + on1 + Q
Một phản ứng điển hình là dùng hạt đơtron tăng tốc bắn vào bia Triti:
Phản ứng trên sinh ra neutron đơn năng với năng lượng 14 MeV, cường độ neutron sinh ra khoảng 1011 - 1012 n.s-1 tương đương với thông thượng neutron nhanh khoảng 109 - 1010 n.cm-2.s-1. Đây là phản ứng được dùng trong máy phát
neutron hiện đại.
Máy phát neutron thường dùng để xác định một số nguyên tố có tiết diện
hấp thụ lớn đối với neutron nhanh, các nguyên tố được phân tích kích hoạt theo
neutron loại này cho trong bảng 1.2.
Bảng 1.2: Các nguyên tố tạo phản ứng với neutron nhanh [14]
Nguyên tố Phản ứng T1/2
Aluminium (Al) Al27(n, p)Mg27 9,5 phút
Magnesium (Mg) Mg26(n,α)Ne23 37,6 giây
Silicon (Si) Si28(n, p) Al28 2,3 phút
Iron (Fe) Fe56(n, p) Mn56 2,58 giờ
Zirconium (Zr) Zr90(n,2n) Zr89m 4,2 phút
Nickel (Ni) Ni60(n,p)Co60m 10,5 phút
1.1.1.3. Nguồn neutron từ lò phản ứng hạt nhân
Các lò phản ứng có khả năng kích hoạt mạnh nhất, tùy theo cách cấu tạo,
chúng có thể cung cấp các neutron với thông lượng không đổi. Các lò phản ứng lớn cho ra neutron với thông lượng khoảng 1015 n.cm-2.s-1 còn đối với các lò phản ứng thông thường thì con số này vào khoảng 1012 n.cm-2.s-1 [14].
Vật liệu hạt nhân chủ yếu là 233U , 235U và 239Pu . Trung bình mỗi sự vỡ hạt
nhân có 2,5 neutron nhanh phát ra, các neutron này được làm chậm trở thành các
neutron nhiệt và tiếp tục gây ra các phản ứng phân chia khác. Ngoài neutron
nhiệt, neutron trên nhiệt thì neutron nhanh cũng được dùng trong phân tích kích
hoạt.
Lò phản ứng hạt nhân thực nghiệm hoạt động trong vùng năng lượng nhiệt lớn (100 kW-10MW) với thông lượng neutron nhiệt khoảng 1012 - 1014 n.cm-2.s-1
. Đây là nguồn neutron hiệu quả nhất cho phân tích kích hoạt do tiết diện hấp thụ
neutron cao trong vùng nhiệt đối với đa số các nguyên tố.
Ngoài ba loại nguồn phát neutron thông dụng như vừa trình bày ở trên, còn
một số nguồn neutron ít phổ biến hơn.
ZXA + γ → ZXA-1 + on1 + Q
+ Các nguồn neutron từ phản ứng (γ, n):
Chiếu lượng tử γ (từ các nhân phóng xạ tự nhiên hoặc nhân tạo) vào nhân bia Berili hoặc Dơteri thu được neutron đơn năng theo phương trình: Be9(γ, n) Be8 hay D2(γ, n)H1. Với loại nguồn này có thể nhận được 107 neutron/s trên 1
curi phóng xạ gamma (có năng lượng 1,692 MeV) với bia là Sb.
+ Một số nguồn phân hạch tự phát như nguồn 252Cf (chu kì 2,6 năm). Qua quá trình phân hạch, nguồn 252Cf tạo ra 3,76 neutron có năng lượng 1,5 MeV trên mỗi phản ứng. Một miligam 252Cf phát ra 2,28×109 neutron/s.
1.1.2. Phổ neutron
Tiết diện bắt và thông lượng neutron phụ thuộc vào năng lượng neutron.
Phổ neutron lò phản ứng theo năng lượng được chia làm ba miền chính như
trong hình 1.1 dưới đây [3].
Hình 1.1: Phổ neutron lò phản ứng.
Trong hình 1.1 ta thấy, thông lượng neutron nhiệt là lớn nhất, thông lượng
neutron trên nhiệt và neutron nhanh bé hơn và phụ thuộc vào đặc điểm của phản
ứng đặc biệt là phụ thuộc vào sự lựa chọn chất làm chậm.
1.1.2.1. Neutron nhiệt (thermal neutron)
Như đã biết, các neutron sinh ra từ các loại nguồn neutron đều là các
neutron nhanh, sau đó các neutron này mất dần năng lượng do tương tác với môi
trường chất làm chậm và cuối cùng bị nhiệt hóa. Vậy, neutron nhiệt là những
neutron ở trạng thái cân bằng nhiệt với môi trường chất làm chậm, chúng có
năng lượng trong khoảng từ 0 - 0,5 eV. Phổ neutron nhiệt tuân theo phân bố
−
1
π
2
2
E kT n
=
Maxwell - Boltzmann [3].
E dE
e
3
2
dn n
π
(
)
kT n
(1.1)
Trong đó, n là số neutron tổng cộng trong hệ, dn là số neutron có năng lượng
trong khoảng E đến E+dE, k là hệ số Boltzmann và Tn là nhiệt độ của neutron.
−
kT
E
E )n
(
φ
= φ
E
e
(
)
Phân bố thông lượng neutron tại nhiệt độ Tn như sau:
' m
m
2
(
)
kT n
(1.2)
Trong đó, mφ là thông lượng neutron toàn phần.
1.1.2.2. Neutron trên nhiệt (epithermal neutron)
Đây là các neutron đang trong quá trình làm chậm, chúng có năng lượng
trong khoảng từ 0,5 eV - 0,5 MeV. Vùng này được gọi là vùng trung gian hay
vùng cộng hưởng. Một cách lí tưởng, sự phân bố neutron trên nhiệt tỉ lệ nghịch
với năng lượng neutron, hay nói cách khác phổ neutron trên nhiệt được mô tả bởi
φ
' φ = e
quy luật 1/E[3].
e E
'
(1.3)
eφ là thông lượng neutron nhiệt,
eφ là thông lượng neutron nhiệt thực
Trong đó,
sự cho mỗi khoảng logarit năng lượng.
Do cấu trúc môi trường vật chất trong lò phản ứng, neutron sẽ bị hấp thụ
làm cho phổ neutron trên nhiệt bị lệch khỏi quy luật 1/E. Trên thực tế , ta có thể
α
( 1eV
)
biểu diễn theo công thức gần đúng:
' φ = e
φ e +α 1 E
(1.4)
Trong đó: αlà hằng số đặc trưng cho sự lệch phổ so với phổ lí tưởng, hay còn
gọi là độ lệch phổ neutron trên nhiệt, không phụ thuộc vào năng lượng, có giá trị
trong khoảng [-1,1].
1.1.2.3. Neutron nhanh (fast neutron).
Neutron nhanh hay neutron phân hạch là những neutron có năng lượng lớn
hơn 0,5 MeV. Một số công thức bán thực nghiệm biểu diễn phổ neutron nhanh
thường dùng [3]:
−
E
φ
0, 484 e
sinh 2E
Phổ phân hạch của Watt
' φ = f
f
E
−
0,965
φ
φ
sinh 2, 29E
0, 453 e
E
(1.5)
(
)
' f
f
(1.6) Phổ phân hạch của Cranberg =
−
0,776E
φ
=
φ
E
0, 77 e
sinh 2, 29E
(
)
Phổ phân hạch của Grundl và Usner
' f
f
φ
(1.7)
f (E)
'
là thông lượng Trong các công thức trên, E là năng lượng neutron (MeV),
)
( f Eφ
là thông lượng neutron cho mỗi khoảng đơn vị toàn phần của neutron,
năng lượng.
1.2. Tương tác của neutron với vật chất Khi đi xuyên qua vật chất, neutron sẽ tương tác với vật chất theo nhiều cơ
chế khác nhau, có thể là tán xạ đàn hồi, tán xạ không đàn hồi hay phản ứng hạt
nhân. Sự tương tác của neutron với vật chất xảy ra chủ yếu là do neutron tương
tác với hạt nhân nguyên tử và phụ thuộc rất mạnh vào năng lượng của nó. Ở một
năng lượng xác định, một loại tương tác nào đó sẽ chiếm ưu thế. Bảng 1.3 cho
thấy sự phân loại neutron theo năng lượng và các tương tác chiếm ưu thế tương
ứng [9],[17].
Bảng 1.3: Loại tương tác chiếm ưu thế theo năng lượng
Loại neutron Năng lượng Tương tác chiếm ưu thế
n
,
,
n p ,
...
(
) ( γ α n ,
) ( ,
)
Nhiệt 0 - 0,5 eV Tán xạ đàn hồi
Trên nhiệt 0,5 eV - 0,5 MeV Các phản ứng hạt
nhân phân hạch neutron Nhanh 0,5 MeV-10 MeV
Rất nhanh > 10 MeV Tán xạ không đàn hồi
1.2.1. Tán xạ đàn hồi X (n,n) X
Tán xạ đàn hồi là quá trình trong đó thành phần và trạng thái nội tại của các
hạt trước và sau tán xạ không thay đổi. Trong quá trình tán xạ đàn hồi, neutron
đã truyền một phần năng lượng cho hạt nhân dẫn đến sự giảm năng lượng và
thay đổi phương bay sau tán xạ.
Có hai trường hợp:
• Tán xạ đàn hồi thế: là tán xạ mà neutron chỉ thuần túy bị làm lệch hướng
bởi các lực hạt nhân. Trong tán xạ thế, neutron không bao giờ va chạm thực sự
với nhân và nhân hợp phần không hình thành với neutron tới có năng lượng lên
đến 1 MeV. Neutron bị tán xạ bởi lực ngắn hạt nhân khi chúng gần tới hạt nhân.
AX
AX
Neutron
AX
Neutron
Neutron
Hình 1.2 mô tả quá trình tán xạ đàn hồi thế của neutron lên hạt nhân.
Hình 1.2: Tán xạ đàn hồi thế của neutron với nhân.
• Tán xạ đàn hồi cộng hưởng: neutron bị hấp thụ bởi nhân bia và hình
thành nhân hợp phần ở trạng thái trung gian, nhân này sẽ trở về trạng thái cơ bản
bằng cách phát neutron. Xác suất hình thành trung gian phụ thuộc rất nhiều vào
năng lượng neutron tới.
Một phản ứng tán xạ đàn hồi xảy ra giữa một neutron tới và một hạt nhân
bia, không có sự truyền năng lượng để kích thích hạt nhân. Trong phản ứng có
sự truyền động năng từ neutron đến hạt nhân bia nhưng vẫn tuân theo định luật
2
bảo toàn động lượng và động năng. Hạt nhân bia sẽ nhận được phần năng lượng
p A 2
bằng với động năng neutron tới bị mất trong phản ứng là . Hình 1.3 mô tả
v
A
Neutron tán xạ
mn
Neutron
quá trình tán xạ đàn hồi cộng hưởng của neutron với hạt nhân bia.
Hình 1.3: Tán xạ đàn hồi cộng hưởng giữa neutron với nhân bia.
Tán xạ đàn hồi là quá trình phổ biến nhất khi neutron tương tác với các hạt
nhân môi trường có số nguyên tử bé. Do tán xạ đàn hồi, năng lượng neutron
giảm dần khi đi qua môi trường, tức là neutron bị làm chậm và môi trường như
vậy gọi là chất làm chậm.
Quá trình tán xạ đàn hồi giữa neutron nhanh với hạt nhân môi trường giống
như sự va chạm đàn hồi giữa hai viên bi, trong đó hạt neutron có khối lượng
bằng 1, động năng ban đầu E, còn hạt nhân đứng yên có khối lượng A. Sau tán
xạ, neutron có động năng E’. Theo định luật bảo toàn động năng và động lượng
ε ≤
'
E E
E
≤ (1.8)
của quá trình tán xạ đàn hồi ta có:
Trong đó:
=
ε
− +
A A
1 1
(1.9)
Trong công thức (1.8) E’= E khi neutron tán xạ về phía trước còn E’ = Eε khi
neutron tán xạ giật lùi lại phía sau, tức là va chạm trực diện. Theo công thức
(1.9) trong va chạm với hạt nhân Hydrogen thì ε=0, do đó theo công thức (1.8)
0ε≠ nên neutron không thể
neutron truyền toàn bộ động năng của mình cho Hydrogen khi va chạm trực
diện. Tuy nhiên, đối với các hạt nhân nặng hơn, do
ε =
0, 778
truyền toàn bộ động năng của mình trong một va chạm. Chẳng hạn, đối với tán
, do đó, phần động năng xạ đàn hồi giữa neutron và hạt nhân Oxygen thì
'
= − =
ε
1
0, 222
của neutron được truyền cho hạt nhân Oxygen trong một va chạm trực diện là
− E E E
tức là 22,2 %. Như vậy, hạt nhân có khối lượng bé làm chậm
neutron hiệu quả hơn hạt nhân có khối lượng lớn.
1.2.2. Tán xạ không đàn hồi A (n,n’)A*
Trong quá trình tán xạ không đàn hồi của neutron lên hạt nhân bia, thành
phần các hạt trước và sau phản ứng không thay đổi nhưng trạng thái nội tại của
các hạt nhân bia thay đổi. Đó là do trong va chạm không đàn hồi, neutron tới bị
hạt nhân bia hấp thụ hình thành hạt nhân hợp phần. Nhân hợp phần này sẽ phát
ra một neutron có năng lượng thấp hơn năng lượng neutron tới. Hạt nhân bia sau
va chạm ở trạng thái kích thích sẽ phát ra bức xạ gamma, giải phóng năng lượng
để trở về trạng thái cơ bản. Vậy trong phản ứng tán xạ không đàn hồi, một phần
động năng chuyển thành năng lượng kích thích của hạt nhân sau va chạm. Năng
lượng này sau đó được phát ra dưới dạng bức xạ tia gamma. Quá trình trên được
mô tả trong hình 1.4 dưới đây.
Neutron tán xạ
AX
A+1X
AX
Neutron
Nhân hợp phần
γ
Nhân bia
Nhân ở trạng thái
Kích thích
) ,n γ
Hình 1.4: Tán xạ không đàn hồi giữa neutron và nhân bia.
1.2.3. Bắt neutron (
Trong quá trình này, các neutron có thể bị bắt hoặc bị hấp thụ bởi các hạt
nhân nguyên tử. Khi đó, các hạt nhân được kích thích và phát ra năng lượng dưới
dạng năng lượng tia gamma. Các chất phóng xạ nhân tạo được sản xuất bởi quá
59
60
Co
trình này. Trong một lò phản ứng, đồng vị 60Co được sản xuất từ 59Co bằng cách
( Co n ,
) γ
1
23
24
,
Na
. Một số phản ứng bắt bắn vào các neutron để xảy ra phản ứng
( ,H n
) 2 Hγ
( Na n
) γ
, . neutron khác thường thấy như:
Các phản ứng bắt neutron rất quan trọng trong vấn đề an toàn bức xạ và vật
lý lò phản ứng: các hạt nhân có tiết diện bắt neutron lớn (cộng hưởng) ở năng
lượng thấp. Che chắn neutron thường bao gồm một loại vật liệu làm chậm
neutron và một vật liệu hấp thụ neutron sau khi đã được làm chậm. Boron,
Cadmium và Gadolinium là các hạt nhân bắt neutron quan trọng.
,n γ như trên còn có các phản ứng bắt neutron
)
Ngoài phản ứng bắt neutron (
,n p , ( )
) ,n α
10
3
3
7
Liα ,
khác như (
) He n p H . ,
(
)
neutron loại này là: . Một số ví dụ quan trọng đối với các phản ứng bắt ( ,B n
1.2.4. Neutron gây ra phản ứng phân hạch hạt nhân
Phản ứng phân hạch (n, f) cũng là một dạng của phản ứng hấp thụ trong đó
hạt nhân nặng hấp thụ neutron rồi phân ly thành hai hạt nhân có số khối trung bình. Phản ứng phân hạch chỉ xảy ra đối với hạt nhân nặng, ví dụ như 235U, 239Pu.
16
16
1
+ → +
n
O
N
p
Ngoài ra còn có các phản ứng (n, p), (n, d), (n, α).... như:
16O bắt một neutron phát ra một proton tạo thành 16N . Nitơ sinh ra phóng xạ với
1
chu kỳ bán rã 7,1 giây, phát ra bức xạ gamma để trở về trạng thái cơ bản.
1.3. Phương trình cơ bản trong phép phân tích kích hoạt neutron 1.3.1. Giới thiệu
Phân tích kích hoạt neutron (Neutron Activation Analysis - NAA) là một kỹ
thuật phân tích có độ nhạy cao đáp ứng được cả hai yêu cầu định tính
(qualitative) và định lượng (quantitative) của phân tích đa nguyên tố trong nhiều
loại mẫu khác nhau. NAA được giới thiệu bởi Georg von Hevesy và Hilde Levi
từ năm 1936, là phương pháp để định lượng nguyên tố trong đó neutron được
dùng để kích hoạt hạt nhân trong mẫu [14].
Mẫu được chiếu bằng neutron, thường là neutron từ lò phản ứng nghiên
cứu. Mỗi hạt nhân trong mẫu đều có xác suất bắt neutron xác định. Xác suất này
có thứ nguyên và được mô tả bằng đơn vị diện tích và được gọi là tiết diện bắt
neutron. Thông lượng neutron được biểu diễn như là số neutron đi qua một đơn
vị diện tích trong một đơn vị thời gian (n.cm-2.s-1). Tỉ số hạt nhân giữa các đồng
vị của một nguyên tố nào đó là độ phổ cập đồng vị. Khi neutron có năng lượng
thấp tương tác với hạt nhân bia qua quá trình tán xạ không đàn hồi sẽ tạo ra một
hạt nhân hợp phần ở trạng thái kích thích. Năng lượng kích thích của hạt nhân
hợp phần chính là năng lượng liên kết của neutron với hạt nhân. Hầu hết các hạt
nhân hợp phần đều có khuynh hướng trở về trạng thái cân bằng hơn bằng cách
phát ra tia gamma tức thời đặc trưng. Trong nhiều trường hợp, trạng thái cân
bằng mới này lại tạo ra một hạt nhân phóng xạ phân rã bằng cách phát ra một
hoặc nhiều gamma trễ đặc trưng nhưng có tốc độ chậm hơn nhiều so với quá
trình phát gamma tức thời ở trên. Tia gamma phát ra với một xác suất riêng được
gọi là cường độ gamma tuyệt đối. Các tia gamma có thể được phát hiện bởi các
detector bán dẫn có độ phân giải năng lượng cao. Trong phổ gamma thu được,
năng lượng của đỉnh xác định sự có mặt của nguyên tố trong mẫu (định tính) và
diện tích của đỉnh cho phép xác định hàm lượng của nguyên tố đó (định lượng).
Có hai cách để phân tích kích hoạt neutron [3], [14]: thứ nhất, phân tích
kích hoạt có xử lý hóa hay phân tích hủy mẫu (Radiochemical Neutron
Activation Analysis - RNAA); thứ hai, phân tích kích hoạt dụng cụ hay phân tích
kích hoạt không hủy mẫu (Instrumental Neutron Activation Analysis - INAA).
Trong hai phương pháp trên thì INAA được sử dụng rộng rãi hơn với các ưu
điểm: INAA không phá mẫu (không bị biến dạng thành dạng lỏng, ít bị thoái hóa
và nhiễm bẩn); INAA thuần túy hạt nhân (phương pháp này không phụ thuộc
vào các trạng thái vật lý và hóa học); INAA nhạy với các nguyên tố có số Z nhỏ.
Trong luận văn này sử dụng phương pháp phân tích kích hoạt dụng cụ - INAA.
1.3.2. Nguyên lý cơ bản của phương pháp phân tích kích hoạt neutron
Trong NAA, mẫu sẽ được kích hoạt bởi neutron. Trong quá trình chiếu xạ,
các đồng vị bền ở dạng tự nhiên của các nguyên tố được chuyển thành những
đồng vị phóng xạ bởi sự bắt neutron. Sau đó hạt nhân phóng xạ theo những chu
kì khác nhau. Khi neutron tương tác với hạt nhân bia qua quá trình tán xạ không
đàn hồi, một hạt nhân hợp phần ở trạng thái kích thích được tạo ra. Năng lượng
kích thích của hạt nhân hợp phần chính là năng luợng liên kết của neutron với
hạt nhân. Hầu hết các hạt nhân hợp phần đều có khuynh hướng trở về trạng thái
cân bằng bằng cách phát tia gamma tức thời đặc trưng. Trong nhiều trường hợp,
trạng thái cân bằng mới này lại tạo ra một hạt nhân phóng xạ phân rã bằng cách
phát ra một hoặc nhiều tia gamma trễ đặc trưng, nhưng ở một tốc độ chậm hơn
nhiều so với quá trình phát tia gamma tức thời ở trên. Các tia gamma có thể được
phát hiện bằng detector bán dẫn có độ phân giải năng lượng cao. Trong phổ
gamma, năng lượng của đỉnh xác định sự có mặt của nguyên tố có trong mẫu
(định tính), và diện tích của đỉnh cho phép ta xác định hàm lượng nguyên tố đó
(định lượng). Đây chính là nguyên lý cơ bản của phương pháp phân tích kích
A
Z X thông qua va chạm không đàn hồi, tạo thành
hoạt neutron [3].
)
1A
Hình 1.5 mô tả quá trình bắt neutron của hạt nhân bia: khi một neutron tương tác với một nhân bia (
Z X+
)
ở trạng thái kích thích. Nhân hợp phần này sẽ phát ra hạt nhân hợp phần (
tia γ tức thời có chu kỳ bán rã rất ngắn để tạo thành nhân phóng xạ. Cuối cùng,
để tạo ra nhân sản phẩm, nhân phóng xạ sẽ phát ra hạt bêta và tia gamma trễ.
*
→
X n
X
X
Phản ứng hạt nhân xảy ra là:
+ γ
1 + → 0
Z
+ A 1 Z
+ A 1 Z
A
Gamma
tức thời
Hạt bêta
Nhân bia
Nhân
Nhân sản
Neutron tới
phóng xạ
phẩm
Nhân hợp
Gamma trễ
phần
,n γ , nhưng cũng có
)
Hình 1.5: Sơ đồ minh họa quá trình bắt neutron của hạt nhân bia.
Phản ứng phổ biến nhất trong NAA là phản ứng (
những phản ứng quan trọng khác như (n,p), (n,n’), (n,2n). Ngoài ra còn có vài hạt nhân có khả năng phân hạch khi bắt neutron nhiệt, ví dụ 235U, thì xảy ra phản
ứng phân hạch hạt nhân (n,f) tạo ra sản phẩm phân hạch và những neutron
nhanh. Do phản ứng hạt nhân được tạo bởi neutron do đó hoạt độ phóng xạ của
đồng vị được khảo sát phụ thuộc vào thông lượng neutron và tiết diện phản ứng
của neutron với đồng vị đó.
1.3.3. Phương trình cơ bản của phép phân tích kích hoạt
Chiếu mẫu có N hạt nhân bằng chùm neutron có thông lượng φ (n.cm-2s-1),
mỗi nhân bia có tiết diện phản ứng σ (cm2), thì tốc độ phản ứng được xác định
∞
σ
=
φ
R N (E). (E)dE
∫
0
bởi [3]:
(1.10)
trong đó:
σ (E): tiết diện hấp thụ neutron tại năng lượng E, (cm2)
φ(E): thông lượng neutron trên mỗi khoảng năng lượng, (n.cm-2.s-1)
=
− λ
RN
N
0
dN dt
Tốc độ biến đổi của hạt nhân phóng xạ:
(1.11)
với N0 là số hạt nhân bia.
Sau khi chiếu mẫu trong thời gian ti thì tốc độ phân rã của hạt nhân con ở
= λ
= φσ
−λ
− N 1 exp(
[
]
D(t ) i
N(t ) i
0
t ) i
thời điểm ngưng chiếu xạ có dạng:
(1.12)
−λ
= φσ
−λ
−λ
= D(t , t ) D(t ) exp(
− N 1 exp(
[
i
d
i
t ) d
0
] t ) exp( i
t ) d
Do đó, tốc độ phân rã sau thời gian chiếu ti và thời gian chờ td là:
(1.13)
φσ
A
=
−
−λ
−λ
[ 1 exp(
D(t , t ) i d
] t ) exp( i
t ) d
θ .W. .N M
Hay
(1.14)
pε tại đỉnh năng lượng Eγ, diện tích đỉnh thu được
Với detector có hiệu suất ghi
φσ
A
=
−λ
−λ
−λ
λ
t
)
t
[
]
N / t p
m
[ ε γ − 1 exp( p
] t ) exp( i
− t ) 1 exp( d
m
m
θ .W. .N M
trong thời gian tm:
=φσ
α
= −
−λ
−λ
G
)
S 1 exp(
= D exp(
(1.15)
+σφ 0
th
φ (IG 0e
e
th
t ) i
t ) d
= −
−λ
λ
C [1 exp(
t )] /( t ) m m
Đặt , , và
N
p
α
=
)].S.D.C. .
γ ε (1.16)
[G . th
φ σ + 0
th
φ G I ( e 0
e
p
t
θ N .W. A M
m
Vậy, phương trình (1.15) được viết lại:
Phương trình (1.16) chính là phương trình cơ bản cho việc xác định tốc độ xung
đo được của đỉnh tia gamma quan tâm của một nguyên tố dùng phản ứng (n,γ) và
hệ phổ kế gamma theo quy ước Hogdahl.
N
p
Trong đó:
t
m
: là tốc độ xung đo được của đỉnh tia γ quan tâm đã hiệu chỉnh cho thời
gian chết và các hiệu ứng ngẫu nhiên cũng như trùng phùng thật.
Np : số đếm trong vùng đỉnh năng lượng toàn phần
tm: thời gian đo (s)
ti: thời gian chiếu (s)
td: thời gian rã (s)
NA: số Avogadro
θ: độ phổ cập đồng vị
Gth: hệ số hiệu chỉnh tự che chắn neutron nhiệt
Ge: hệ số hiệu chỉnh tự che chắn neutron trên nhiệt
W: khối lượng nguyên tố được chiếu xạ (g)
M : khối lượng nguyên tử của nguyên tố bia
S =1-exp(-λti) : hệ số bão hòa, hiệu chỉnh thời gian chiếu
D = exp(-λtd) : hệ số phân rã, hiệu chỉnh thời gian phân rã
C = [1-exp(-λtm)]/(λtm) : hệ số đo, hiệu chỉnh thời gian đo
γ: xác suất (cường độ) phát tia gamma cần đo
φe: Thông luợng neutron trên nhiệt, (n.cm–2.s–1)
φth: Thông lượng neutron nhiệt, (n.cm–2.s–1)
−
σ
σ
(I
)
0
0
0
+
α = )
[
]
σ 0: tiết diện phản ứng (n, γ) ứng với neutron nhiệt
I ( 0
0, 429. α
α
0, 429. α +
1).0,55
(2.
E
r
được gọi là tiết diện tích phân cộng
rE : năng lượng cộng hưởng hiệu dụng trung bình (eV) và α là hệ số lệch
hưởng;
phổ của neutron trên nhiệt, có thể dương hoặc âm phụ thuộc vào cấu hình (vật
liệu làm chậm, hình học, vị trí chiếu xạ…) của nguồn neutron.
θγ
N
N t p
=
G
(
φ σ + 0
th
φ G I e e 0
th
p
Từ (1.16) ta cũng có thể viết:
) α ε
m A SDCW M
(1.17)
=
A
Hoạt độ riêng của sản phẩm (phân rã/g.s) được định nghĩa:
sp
N t p m SDCW
(1.18)
m
N / t p
=
W
.
.
α
)
M θ γ ε S.D.C N . . . G . A th
p
1 φ φ σ + G . e 0
th
I ( e 0
Khi đó, phương trình kích hoạt cho một lượng nguyên tố (g) như sau:
(1.19)
N / t p
m
ρ
g / g
Hay, hàm lượng (g/g) nguyên tố được xác định bởi:
(
)
M θ γ ε
α
)
wS.D.C N . . . G . A th
p
1 φ φ σ + G . 0 e
th
I ( e 0
=
(1.20)
Với w là khối lượng mẫu phân tích (g).
Chương 2 KHẢO SÁT CÁC THÔNG SỐ ĐẶC TRƯNG CỦA HỆ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT
2.1. Giới thiệu hệ phân tích kích hoạt 2.1.1. Nguồn neutron đồng vị Am-Be
Nguồn neutron tại bộ môn Vật lý hạt nhân là nguồn neutron đồng vị Am- Be, hoạt độ 5 Ci, tương đương với cường độ neutron 1,5×107 n.s-1. Neutron được sinh ra theo cơ chế như sau: đồng vị phóng xạ 241Am (chu kỳ bán rã 432 năm)
phân rã hạt alpha được trộn đều với bột Be nhằm tăng hiệu suất phát neutron.
Các neutron sinh ra có năng lượng trung bình khoảng 5,7 MeV theo phản ứng:
241Am 237Np + 4He
4He + 9Be 12C + 1n
Nguồn neutron có hai kênh chiếu xạ: kênh nhanh và kênh nhiệt. Kênh
nhanh là kênh mà nguồn neutron đặt ngay bên cạnh lỗ chiếu xạ, neutron tại vị trí
này có năng lượng > 1 MeV (neutron nhanh); tuy nhiên do có sự tán xạ của
neutron khi đã được làm chậm bằng Paraffin vào vị trí này nên ngoài neutron
nhanh ra còn có neutron nhiệt. Kênh nhiệt cách xa nguồn neutron, vì vậy khi
neutron (nhanh) từ nguồn phát ra muốn đến được kênh nhiệt phải qua quá trình
làm chậm bằng Paraffin đặt xung quanh nguồn. Hình 2.1 cho thấy cấu hình
nguồn neutron tại bộ môn Vật lý hạt nhân.
Hình 2.1: Cấu hình nguồn neutron Am-Be tại bộ môn Vật lý hạt nhân.
Mẫu được chiếu tại kênh nhanh hay kênh nhiệt là nhờ hệ chuyển mẫu tự
Vị trí
chuyển
động MTA -1527 và được điều khiển bằng máy tính như hình 2.2.
Detector
neutron
NaI(Tl)
Máy bơm
khí nén
Nguồn
Hình 2.2: Hệ chuyển mẫu MTA -1527 nhờ bơm áp lực.
2.1.2. Hệ phổ kế gamma
Để xác định hoạt độ phóng xạ của nguồn phóng xạ tại một thời điểm nhằm
tính toán hoạt độ tuyệt đối cần phải phân biệt một cách chi tiết sự phân bố năng
lượng của chúng. Khả năng phân biệt này là đặc điểm chính của hệ phổ kế
gamma. Lượng tử gamma không mang điện tích và cũng không gây ion hóa hoặc
kích thích trực tiếp vào vật liệu làm đầu dò. Vì vậy, detector được chia làm hai
phần: thứ nhất, nó hoạt động như một bộ chuyển đổi trung bình mà tại đó các
lượng tử gamma có xác suất tương tác trung bình sinh ra một hay nhiều electron
nhanh. Thứ hai, nó hoạt động như một thiết bị ghi nhận chuyển đổi electron
nhanh thành những tín hiệu điện.
Tại phòng thí nghiệm Bộ môn Vật lý Hạt nhân, hệ phổ kế gamma sử dụng
detector HPGe (detector germanium siêu tinh khiết) có độ phân giải năng lượng 1,8 keV tại đỉnh 1332,5 keV của 60Co và hiệu suất ghi tương đối là 20%. Phổ
gamma thu nhận được nhờ phần mềm GENIE 2000. Hình 2.3 cho thấy hệ phổ kế
MCA
Detector
HPGe
Máy
tính
Buồng chì
Bình chứa
nitơ
gamma với detector HPGe.
Hình 2.3: Hệ phổ kế gamma với detector HPGe.
2.2. Khảo sát các đặc trưng của phổ neutron nguồn Am - Be
2.2.1. Phép đo thông lượng neutron nhanh
2.2.1.1. Phương pháp thực nghiệm cho việc xác định thông lượng neutron
nhanh
Monitor có khối lượng W(g) được chiếu tại kênh nhanh của nguồn neutron
Am-Be trong khoảng thời gian ti, sau khoảng thời gian rã td, monitor được đo
trên hệ phổ kế gamma trong khoảng thời gian tm, thông lượng neutron nhanh
N
p
.
=φ f
được tính như sau [14]:
M εγθσ ...
C.D.S.
t
m
.N.W A
p
(2.1)
Trong công thức trên, Np là số đếm trong vùng đỉnh năng lượng toàn phần trong thời gian tm; NA số Avogadro (= 6,023.1023 mol–1); M là khối lượng nguyên tử của nguyên tố bia, (g.mol–1); W là khối lượng của nguyên tố quan tâm, θ là độ
λ−= dt.eD
λ−−= it.e1S
phổ cập đồng vị hạt nhân bia; γ là xác suất phát tia gamma cần đo; εp là hiệu suất
λ−
mt.
λ
−= e1(C
/)
t.
m
ghi của detector tại năng lượng tia gamma được đo; , ,
là các hệ số hiệu chỉnh thời gian chiếu, chờ, đo; σlà tiết
diện trung bình của hạt nhân đối với neutron nhanh.
2.2.1.2. Thực nghiệm xác định thông lượng neutron nhanh
Trong thí nghiệm này, hai lá nhôm tinh khiết có kí hiệu lần lượt là Al-01,
Al-02 và hai lá hợp kim nhôm Al - 0,1% Au có kí hiệu lần lượt là HK-01 và HK-
02 được chiếu tại kênh nhanh của nguồn Am - Be. Sau khi chiếu xạ neutron, các
+
Log
0,8312
mẫu được đặt ngay sát bề mặt detector HPGe đã biết đường cong hiệu suất [12]
γ
(
) ε = − p
( 0,8337Log E
)
) phổ tia gamma đo được từ mẫu cho thấy trên (
hình 2.4. Khối lượng của các mẫu và các phản ứng hạt nhân quan tâm cho trong
bảng 2.1. Thời gian chiếu, chờ, đo và các dữ liệu của phản ứng hạt nhân xảy ra
với neutron nhanh và diện tích các đỉnh năng lượng tia gamma thu được nhờ
phần mềm GENIE 2000 được cho trong bảng 2.2.
Bảng 2.1: Khối lượng mẫu và các phản ứng hạt nhân quan tâm
27Al(n, p)27Mg
Mẫu Khối lượng (g) Phản ứng
27Al(n, α)24Na
27Al(n, p)27Mg
1,0408 Al-01
27Al(n, α)24Na
1,0509 Al-02
27Al(n, α)24Na
0,0246 HK-01
27Al(n, α)24Na
0,0290 HK-02
Bảng 2.2: Dữ liệu phản ứng hạt nhân và diện tích đỉnh năng lượng
Thời gian Thời gian Thời gian Năng lượng
E γ (keV)
Diện tích đỉnh Np Mẫu chiếu (s) chờ đo
(số đếm) (s) (s)
Al-01
3554 834,7
5 3608 92808 1081 1014,4
3008 1368,6
Al-02
3523 834,7
5 3651 148500 1111 1014,4
3690 1368,6
HK-01 343680 600 19264 502 1368,6
450
27Mg
834 7 keV
400
24Na
350
1368 6 keV
300
HK-02 343680 19800 77793 1421 1368,6
250
200
27Mg
1014 4 keV
150
27Mg
100
170 1 keV
50
0
0
1000
2000
3000
4000
5000
6000
7000
8000
Số kênh
m ế đ ố S
Hình 2.4: Phổ năng lượng tia gamma của mẫu Al-01.
Khi đó, thông lượng neutron nhanh được tính theo công thức (2.1) với θ là
độ phổ cập đồng vị (đối với 27Al, θ = 100%), γ là xác suất phát gamma tại một
năng lượng cho trước (đối với 27Mg, γ = 72% (834,7 keV) và γ = 28% (1014,4
keV); đối với 24Na, γ = 100% (1368,6 keV), σ là tiết diện trung bình của phản ứng với neutron nhanh (đối với phản ứng 27Al(n, p)27Mg, σ = 3,5 mb; đối với phản ứng 27Al(n, α)24Na, σ = 0,61 mb), εp là hiệu suất tại đỉnh năng lượng tia
gamma được đo (tại 834,7 keV, εp = 0,02486; tại 1014,4 keV, εp = 0,02113; tại
1368,6 keV, εp = 0,01646) [14].
Kết quả tính thông lượng neutron nhanh tại kênh nhanh của nguồn Am-Be
được trình bày trong bảng 2.3.
Bảng 2.3: Thông lượng neutron nhanh tại kênh nhanh.
Trị trung bình Loại mẫu Phản ứng
fφ (n.cm-2.s-1)
Năng lượng Thông lượng neutron nhanh
ngưỡng (MeV) φf (n.cm-2.s-1)
Al 27Al(n, p)27Mg 4,3 – 5,3 (2,95 ± 0,14).106 (2,89 ± 0,03).106 (3,01 ± 0,25).106
tinh khiết
27Al(n, α)24Na (5,20 ± 0,07).106 (5,17 ± 0,07).106 (5,23 ± 0,07).106
7,3 – 8,8
Hợp kim Al-0,1%Au (5,46 ± 0,05).106 (5,80 ± 0,03).106 27Al(n, α)24Na (5,63 ± 0,04).106
Như vậy phổ thông lượng neutron nhanh trong vùng năng lượng từ 4,3 MeV đến 5,3 MeV được xác định vào ~ 2,95.106 n.cm-2.s-1 và trong vùng năng
lượng 7,3 MeV đến 8,8 MeV được xác định vào ~ 5,20 .106 n.cm-2.s-1 (đối với 5,63 .106 n.cm-2.s-1 (đối với mẫu Al-0,1%Au). Theo mẫu Al tinh khiết),
phương pháp đo và dữ liệu thực nghiệm thì kết quả này là đáng tin cậy. ~
2.2.2. Phép đo thông lượng neutron nhiệt
2.2.2.1. Phương pháp thực nghiệm cho việc xác định thông lượng neutron
nhiệt
s,cd
s
Thông lượng neutron nhiệt được xác định theo công thức [15]:
φ = th
− R F R σ
cd G
th
0
(2.2)
Trong đó: Fcd là thừa số hiệu chỉnh cho độ truyền qua Cd của neutron nhiệt, σ0: Tiết diện phản ứng (n,γ) ở vận tốc neutron 2200 m.s–1, (cm2); Gth: Hệ số hiệu
chỉnh tự che chắn neutron nhiệt; Rs và Rs,cd là tốc độ phản ứng khi chiếu trần và
=
R
s
A F M sp g γε θ N
A
p
chiếu bọc cadmi - được xác định bởi phương trình [15]:
=
R
s,cd
A F M sp,e g γε θ N
A
p
(2.3)
ở đây, Asp và Asp,e là hoạt độ riêng của sản phẩm khi chiếu trần và chiếu bọc
cadmi - xác định theo phương trình (1.18); Fg là hệ số hiệu chỉnh sự suy giảm tia
gamma ( lấy =1 vì bề dày mẫu rất bé).
2.2.2.2. Thực nghiệm xác định thông lượng neutron nhiệt
Để xác định thông lượng neutron nhiệt, ta sử dụng hai lá hợp kim Al-
0,1%Au kí hiệu HK-01 và HK-02 có khối lượng lần lượt là 0,0246 g và 0,0290 g
chiếu trần và chiếu bọc cadmi tại kênh nhanh của nguồn neutron Am-Be. Sau khi
chiếu xạ, hai lá được để rã và đo với detector HPGe, phổ tia gamma cho thấy
trong hình 2.5. Bảng 2.4 trình bày các dữ liệu của phản ứng hạt nhân xảy ra, diện
250
200
Na 24
1368,6 keV
150
Au198
411,8 keV
m ế đ ố S
100
50
0
1000
2000
3000
4000
5000
6000
7000
8000
9000
0
tích đỉnh năng lượng toàn phần.
Số kênh
Hình 2.5: Phổ năng lượng tia gamma của mẫu Al-0,1%Au (chiếu bọc).
Bảng 2.4: Dữ liệu phản ứng hạt nhân xảy ra và diện tích đỉnh năng lượng
Mẫu Phản ứng
Diện tích (số đếm)
Thời gian đo (s) Thời gian chờ (s) Năng lượng E γ (keV)
Thời gian chiếu (s)
197Au(n, γ)198Au 343680
HK-01 600 19264 411.8 218
197Au(n, γ)198Au 343680
HK-02 19800 77793 411.8 836
Trước hết, áp dụng công thức (1.18) để tính hoạt độ của sản phẩm khi chiếu
trần và chiếu bọc. Sau đó, tính tốc độ phản ứng tương ứng bằng cách áp dụng
công thức (2.3). Cuối cùng, áp dụng công thức (2.2) để tính thông lượng neutron nhiệt. Sử dụng các dữ liệu [14]: θ là độ phổ cập đồng vị (đối với 197Au, θ =
100%), γ là xác suất phát gamma tại một năng lượng cho trước ( γ = 95,58% tại 411,8 keV), σ0 = 98,8 b là tiết diện phản ứng ở vận tốc neutron 2200 m.s–1, bỏ
qua hệ số hiệu chỉnh tự che chắn neutron nhiệt Gth, εp là hiệu suất tại đỉnh năng
lượng tia gamma được đo (tại 411,8 keV, εp = 0,0448), Fcd là thừa số hiệu chỉnh
cho độ truyền qua Cd của neutron nhiệt (đối với Au, Fcd = 0,991) và M = 197 là
khối lượng nguyên tử của bia. Kết quả tính được trình bày trong bảng 2.5.
Bảng 2.5: Thông lượng neutron nhiệt tại kênh nhanh
thφ
Mẫu Tốc độ phản ứng Thông lượng
Hoạt độ sản phẩm (phân rã.s-1.g-1)
neutron nhiệt (n.cm-2.s-1)
HK-01 740,77 0,565.10-17 (4,05 0,19).103
HK-02 687,50 0,525.10-17 ±
bộ môn Vật lý hạt nhân là: Vậy giá trị thông lượng neutron nhiệt tại kênh nhanh của nguồn Am-Be tại thφ = 4,05.103 n.cm-2.s-1 . Theo phương pháp đo và dữ
liệu thực nghiệm thì kết quả này là phù hợp.
2.2.3. Phép đo hệ số lệch phổ neutron trên nhiệt và tỉ số thông lượng
neutron nhiệt/ trên nhiệt. 𝛂𝛂
Sự phân bố neutron trên nhiệt 1/E chỉ có thể đúng trong trường hợp phổ lý
tưởng, tuy nhiên trong thực tế thì chúng không tuân theo quy luật 1/E [14]. Hệ số
biểu diễn cho độ lệch phổ neutron trên nhiệt khỏi quy luật 1/E, có giá trị âm
hoặc dương trong khoảng [-1,1] phụ thuộc vào nguồn neutron, vị trí chiếu và cấu 𝛂𝛂 hình xung quanh thiết bị chiếu. Giá trị được dùng để tính gần đúng thông
lượng neutron thực bởi hàm 1/E và dùng để đổi I0→ I0(α) nhằm mô tả chính 𝛂𝛂
α+1
xác hơn tích phân cộng hưởng ở vùng neutron trên nhiệt. Có nhiều phương pháp
để xác định hệ số : phương pháp bọc cadmi cho đa lá dò, phương pháp đa lá dò
chiếu trần, phương pháp tỉ số cadmi cho đa lá dò. 𝛂𝛂
2.2.3.1. Phương pháp thực nghiệm cho việc xác định hệ số lệch phổ neutron
trên nhiệt.
Trong thực nghiệm này, phương pháp tỉ số cadmi áp dụng cho 2 monitor
được thực hiện. Hoạt độ riêng của mẫu sau khi chiếu xạ được tính bởi công
=
A
sp
N t p m WSDC
thức:
(2.4)
Trong đó: Np là số đếm trong vùng đỉnh năng lượng toàn phần trong suốt thời gian đo tm; W là khối lượng nguyên tố chiếu xạ; S,D,C là các hệ số hiệu
chỉnh thời gian chiếu, chờ, đo.
R
Cd
A +=
− sp A / F sp
Cd
Tỉ số cadmi được xác định như sau [12]:
(2.5)
spA− và
spA+ lần lượt là hoạt độ riêng của đồng vị khi chiếu trần và chiếu bọc
Với
cadmi, FCd là hệ số hiệu chỉnh cho độ truyền qua cadmi của neutron nhiệt.
G
e,r
=
−
α
f
(
)
F R Cd,r
Cd,r
0
(
) 1 Q
Q
th,r
Tỉ số thông lượng neutron nhiệt/trên nhiệt được tính từ công thức [12]:
(2.6)
Trong đó, hệ số tự che chắn neutron nhiệt và neutron trên nhiệt được bỏ qua nên
Gth,r = Ge,r =1, Rcd,r là tỉ số cadmi đối với đồng vị quan tâm r, Fcd là hệ số hiệu
chỉnh cho việc truyền qua lớp cadmi của neutron nhiệt đối với monitor r. Q0(α)
−
0
+
Q
(
) α =
0
2
0, 429 ) α + 1 E
(
α Cd
E
Q 0, 429 α r
là tỉ số tiết diện tích phân cộng hưởng được xác định theo công thức (2.7).
(2.7)
rEα
CdEα là năng
Trong đó,
là năng lượng cộng hưởng hiệu dụng trung bình, lượng ngưỡng cadmi (0,55 eV), Q0 là tỉ số tiết diện tích phân cộng hưởng trên tiết diện ở vận tốc neutron 2200 m.s–1.
Vì f chỉ phụ thuộc vào vị trí chiếu xạ, không phụ thuộc vào đồng vị đưa vào
chiếu nên ta có:
−
−
α (2.8)
)
(
) α =
(
F R Cd,1 Cd,1
0,1
F R Cd,2
Cd,2
0,2
(
) 1 Q
f1 = f2
) 1 Q
(
Dùng phần mềm Mathematica 7.0 giải phương trình (2.8) để tìm .
α
2.2.3.2. Thực nghiệm xác định hệ số lệch phổ neutron trên nhiệt
Trong thực nghiệm này ta dùng hai monitor Au và Mn: vàng được chuẩn bị dưới dạng lá mỏng (197Au, 99,99%) có bề dày 1mm, 55Mn được chuẩn bị dưới
dạng bột MnO.. Bảng 2.6 cho thấy khối lượng các mẫu được sử dụng cho thực
nghiệm này, trong đó mỗi mẫu cần được chuẩn bị ít nhất hai mẫu: một mẫu
chiếu trần và một mẫu chiếu bọc cadmi. Các mẫu lần lượt chiếu xạ tại cùng vị trí
kênh neutron nhanh của nguồn Am-Be trong khoảng thời gian thích hợp. Kết
thúc việc chiếu, mẫu được chuyển nhanh đến buồng đo và đo với detector HPGe
trong khoảng thời gian thích hợp. Bảng 2.7 cho ta thấy các phản ứng hạt nhân
quan tâm và các thông số cần đo của các mẫu trong thực nghiệm. Bảng 2.8 trình
bày chi tiết thời gian chiếu, chờ, đo và diện tích các đỉnh năng lượng tia gamma
quan tâm.
Bảng 2.6: Khối lượng các mẫu dùng cho thực nghiệm
Khối lượng (g)
197Au
Đồng vị Chiếu trần Chiếu bọc Cd
55Mn
0,0140 0,0150
1,0370 1,0864
Bảng 2.7: Phản ứng hạt nhân và các đặc trưng quan tâm
Phản ứng
55Mn(n,γ)56Mn
Xác suất phát gamma γ (%) Năng lượng Eγ (keV) Chu kỳ bán hủy T1/2 (giờ)
197Au(n,γ)198Au
846,76 2,58 70
411,80 64,80 95,58
Bảng 2.8: Các số liệu thực nghiệm của các monitor
Đồng vị Chiếu Thời gian chiếu (s) Thời gian chờ (s) Năng lượng Eγ (keV)
Thời gian đo (s)
Diện tích (số đếm)
197Au
5 Trần 247980 7200 411,80 8700
55Mn
5 5040 4298 846,76 12970
197Au
5 Bọc 244020 7200 411,80 8130
55Mn
5 6600 4298 846,76 10910
Từ các thông số hạt nhân có trong bảng 2.7, bảng 2.8, hoạt độ riêng của các
monitor khi chiếu trần và chiếu bọc được tính và trình bày trên bảng 2.9. Kết hợp
các thông số cộng hưởng từ bảng 2.10 với các hoạt độ riêng đo được của các
monitor vào công thức (2.5) và (2.8), thì tỉ số cadmi (R) và hệ số lệch phổ
neutron trên nhiệt α xác định được bằng phần mềm Mathematica 7.0. Sau khi đã
xác định được α ta thay các thông số hạt nhân từ bảng 2.7, bảng 2.8 và các số
liệu đo từ thực nghiệm vào công thức (2.6) và (2.7) thì tính được tỉ số f. Bảng
2.11 trình bày kết quả tính tỉ số f đã bỏ qua hệ số hiệu chỉnh tự che chắn neutron
Gth và Ge.
Bảng 2.9: Hoạt độ riêng và tỉ số cadmi của các monitor
Monitor Phản ứng
Hoạt động riêng (phân rã/giây/gam) Tỉ số RCd
sp
sp
A- A+
197Au(n,
Au 167,14 147,39 1,144 )198Au
Mn 10,91 6,30 1,730 )56Mn 55Mn(n, γ
γ
Bảng 2.10: Thông số cộng hưởng của các monitor
Monitor Phản ứng Ēr FCd Q0
197Au(n, γ)198Au
5,47 0,991 95,58 Au
55Mn(n, γ)56Mn
Mn 468 1 1,053
Bảng 2.11: Thông số phổ neutron nhiệt tại kênh nhanh của nguồn Am-Be
Monitor Tỉ số f f trung bình Hệ số
-0,282 3,184 0,018 0,012 α Au Mn 0,022 0,014 3,184 3,183 ± ±
± ±
Nhận thấy rằng, hệ số lệch phổ neutron trên nhiệt α thỏa mãn điều kiện
[-1,1] nhưng có giá trị khá lớn. Sở dĩ α có giá trị lớn là do nguồn neutron Am-Be
tại bộ môn Vật lý hạt nhân đã được xây dựng trên 20 năm dẫn đến lượng chất
làm chậm paraffin đã bị thay đổi về phẩm chất khá nhiều. Bên cạnh đó, tỉ số f
nhỏ cho thấy thông lượng neutron nhiệt và trên nhiệt gần bằng nhau nghĩa là chất
làm chậm Paraffin nhiệt hóa neutron chưa tốt hoặc phẩm chất Paraffin đã bị lão
hóa cao.
2.3. Kết luận Như vậy, trong chương 2 ta đã xác định được các thông số phổ neutron tại
kênh nhanh nguồn Am - Be. Thông lượng neutron nhanh được đo thông qua kích
hoạt mẫu Al tinh khiết, đối với năng lượng ngưỡng 4,3 MeV - 5,3 MeV, φf=(2,95 ± 0,14).106 n.cm-2.s-1; đối với năng lượng ngưỡng 7,3 MeV - 8,8 MeV, φf = (5,20 ± 0,07).106 n.cm-2.s-1. Với mẫu hợp kim Al - 0,1%Au, φf = (5,63 ± 0,04).106 n.cm-2.s-1. Thông lượng neutron nhiệt φth = (4,05 ± 0,19).103 được xác
định bằng cách chiếu trần và chiếu bọc cadmi 2 mẫu hợp kim Al - 0,1%Au dạng
lá. Hệ số lệch phổ neutron trên nhiệt α = - 0,282 ± 0,012 được đo thông qua
phương pháp tỉ số Cadmi và tỉ số thông lượng neutron nhiệt/trên nhiệt là: f =
3,184 ± 0,018.
Chương 3 ÁP DỤNG PHÂN TÍCH HÀM LƯỢNG NGUYÊN TỐ TRONG MỘT SỐ LOẠI MẪU
3.1. Phân tích mẫu với hàm lượng biết trước 3.1.1. Đặt vấn đề
Với thông lượng neutron nhanh vừa xác định được trong vùng năng lượng
từ 4,3 MeV đến 5,3 MeV và 7,3 MeV đến 8,8 MeV tại kênh nhanh, ta dùng mẫu
đã biết trước hàm lượng các nguyên tố Al và Fe đem phân tích. Sử dụng thông
lượng neutron nhanh để xác định hàm lượng các nguyên tố quan tâm từ công
thức (2.1) và so sánh hàm lượng vừa tính được với hàm lượng đã biết để rút ra
độ tin cậy của thực nghiệm xác định thông lượng neutron nhanh mà ta mới tiến
hành ở chương 2.
3.1.2. Chuẩn bị mẫu
Thành phần hợp chất và khối lượng nguyên tố quan tâm của mẫu chuẩn.
Bảng 3.1: Hàm lượng các nguyên tố trong mẫu chuẩn
Tên mẫu Hợp chất trong mẫu Nguyên tố quan tâm Hàm lượng %
Khối lượng nguyên tố quan tâm (g) Khối lượng hợp chất trong mẫu (g)
Al 0,5013 9,97 0,9469 Al2O3
MC Fe 0,7519 14,96 1,0741 Fe2O3
CaO Chất nền (độn) 3,0059
3.1.3. Chiếu và đo mẫu
Mẫu được chiếu tại kênh nhanh của nguồn neutron, sau đó chờ rã và đo với
hệ phổ kế gamma. Thời gian chiếu, chờ, đo và diện tích đỉnh năng lượng thu
được cho trong bảng 3.2. Phản ứng hạt nhân quan tâm và thông số của các đồng
vị được cho trong bảng 3.3.
Bảng 3.2: Diện tích đỉnh năng lượng thu được của mẫu chuẩn
Thời gian chờ Thời gian đo Tên mẫu Đồng vị quan tâm Diện tích đỉnh Np
Thời gian chiếu (s) (s)
(s)
Fe 2425
MC 336240 4572 16092 Al 4695
Bảng 3.3: Thông số hạt nhân của các đồng vị quan tâm [14]
Đồng
σ (mb)
56Fe
56Fe (n,p) 56Mn
56Mn
Phản ứng quan tâm Đồng vị phóng xạ Tiết diện phản ứng Năng lượng E γ vị bia Chu kỳ bán rã T1/2 (giờ) (keV)
27Al
24Na
2,58 0,93 846,76
27Al (n,
15 0,61 1368,6 ) 24Na
3.1.4. Kết quả α
) 24Na ta dùng thông Đối với mỗi phản ứng 56Fe (n,p) 56Mn hoặc 27Al (n,
lượng neutron nhanh tương ứng (đã xác định ở chương 2) để tính hàm lượng α
nguyên tố quan tâm bằng cách thay các thông số trong bảng 3.2 và 3.3 vào công
thức (2.1). Kết quả xác định hàm lượng của mẫu chuẩn được cho trong bảng 3.4.
Bảng 3.4: Kết quả xác định hàm lượng của mẫu chuẩn
Tên mẫu Hàm lượng (%)
Đồng vị quan tâm Độ sai lệch (%) Pha chế Thực nghiệm
Fe 14,96 13,59 13,17 2,10%
MC Al 9,97 14,49 11,66 1,82% ±
±
Qua kết quả tính được ta thấy hàm lượng của Fe là 13,17% trong khi hàm
lượng của nó được biết trước là 14,96%, độ sai lệch kết quả giữa hai phương
pháp là 13,59%. Đối với Al, kết quả xác định được là 11,66% trong khi hàm
lượng của nó được biết trước là 9,97%, độ sai lệch kết quả là 14,49%. Nhìn
chung, độ sai lệch là chấp nhận được (dưới 15%) và có thể áp dụng để xác định
hàm lượng Fe và Al trong mẫu địa chất. Nguyên nhân dẫn tới độ sai lệch còn hơi
cao là do quá trình thực nghiệm có sai số như: đường cong hiệu suất, thống kê số
đếm, cân mẫu…
3.2. Phân tích hàm lượng Fe và Al trong một số mẫu địa chất 3.2.1. Chuẩn bị mẫu phân tích
Mẫu được nhận từ khoa Địa chất của trường Đại học Khoa học Tự nhiên
TPHCM. Tổng cộng có 4 mẫu được đánh dấu A,B,C,D. Mẫu A là một khối đá
có dạng hình tổ ong, mẫu B là phần phong hóa nằm trên khối đá xanh (mẫu C)
và mẫu D có dạng bột mịn đã được nghiền và ray kỹ.
Các mẫu sau khi nhận về cần được xử lý theo quy trình trong hình 3.1:
Sấy mẫu ở nhiệt độ 1050 bằng Phá hủy mẫu Để khô ở nhiệt
đèn hồng ngoại độ phòng
Ray hạt cỡ 0.25 Đóng giói mẫu Giã nhuyễn
m
μ
Hình 3.1: Quy trình xử lý mẫu.
Để kích hoạt neutron, mẫu cần cho vào các ống kích hoạt với khối lượng
vừa đủ. Trong thực nghiệm này, khối lượng các mẫu được chọn khoảng 5 gram.
Mỗi mẫu A, B, C, D được chia làm 3 mẫu khác nhau với khối lượng được cho
trong bảng 3.5.
Bảng 3.5: Khối lượng các mẫu phân tích
Loại mẫu Tên mẫu Khối lượng mẫu (g)
A1 5,0256 A
A2 5,0076
A3 5,0092
B1 5,0039 B
B2 5,0100
B3 5,0080
C1 5,0034 C
C2 5,0003
C3 5,0083
D1 5,0021 D
D2 5,0036
D3 5,0044
3.2.2. Chiếu và đo mẫu
Tất cả các mẫu sau khi được xử lí sẽ được chiếu tại kênh nhanh của nguồn
neutron Am-Be trong khoảng thời gian từ 5 đến 7 ngày. Sau khi ngừng chiếu,
mẫu được chờ rã và đo với hệ phổ kế gamma HPGe. Các số liệu về thời gian
chiếu, chờ, đo và diện tích đỉnh năng lượng toàn phần được cho trong bảng 3.6.
Các phản ứng và thông số hạt nhân của các đồng vị quan tâm cho trong bảng 3.3.
Bảng 3.6: Diện tích đỉnh năng lượng thu được
Tên mẫu
Đồng vị quan tâm Thời gian chiếu (giờ) Thời gian chờ (giờ) Thời gian đo (giờ) Diện tích đỉnh NP
A1 Fe 948
118,00 3,37 1,02 Al 646
A3 Fe 3743
193,23 0,85 2,93 Al 1879
B1 Fe 2556
143,05 3,30 18,54 Al 10732
B2 Fe 1361
139,80 4,28 3,35 Al 1961
B3 Fe 2220
171,83 1,23 3,08 Al 3205
C2 Fe 4312
95,33 0,67 19,41 Al 12523
C3 Fe 2991
502,15 1,30 6,14 Al 5992
D1 Fe 879
52,98 0,68 3,00 Al 2563
3.2.3. Kết quả phân tích hàm lượng nguyên tố
Sau khi có các số liệu thưc nghiệm, ta sử dụng công thức (2.1) để xác định
khối lượng của nguyên tố quan tâm, sau đó xác định hàm lượng. Ngoài các số
liệu cho trong bảng 3.5 và bảng 3.6, cần quan tâm các số liệu sau [14]: đối
với 56Mn, xác suất phát tia gamma tại năng lượng 846,76 keV là
846, 76
0, 0246
phổ cập đồng vị γ
γ =
ε = p
0, 01646
1368, 60
=70%; Về độ , đối với 56Fe là 92% còn đối với 27Al là 100%; Hiệu suất ghi keV của 56Mn và tại E tại đỉnh năng lượng tia gamma, θ
γ =
ε = p
tại E keV của 24Na. Kết quả được cho trong bảng 3.7.
Bảng 3.7: Kết quả tính hàm lượng các nguyên tố trong mẫu địa chất
Tên mẫu Nguyên tố quan tâm Hàm lượng (%)
A1 Fe 27,54 1,23
Al 7,10 0,55 ±
A3 Fe 24,33 1,14 ±
Al 11,35 0,68 ±
B1 Fe 17,66 0,96 ±
Al 9,42 0,63 ±
B2 Fe 1,05 20,43 ±
Al 7,22 0,24 ±
B3 Fe 0,75 14,81 ±
Al 10,96 0,23 ±
C2 Fe 14,65 0,56 ±
Al 9,78 0,96 ±
C3 Fe 0,75 14,80 ±
Al 11,16 1,12 ±
D1 Fe 5,39 0,19 ±
Al 9,69 0,37 ±
±
3.3. Kết luận Như vậy, trong chương 3 chúng tôi đã phân tích được hàm lượng của Fe và
Al có trong mẫu chuẩn (đã biết trước hàm lượng) bằng cách sử dụng thông lượng
neutron nhanh xác định được trong chương 2 nhằm đánh giá độ tin cậy của
phương pháp này. Việc áp dụng để xác định hàm lượng Fe và Al trong mẫu địa
chất (chưa biết hàm lượng) đã được thực hiện. Kết quả đo cho thấy hàm lượng
Fe có sự chênh lệch khá lớn trong các loại mẫu, cao nhất cho ở mẫu loại
A(25,94%) và thấp nhất trong mẫu loại D(5,39%). Hàm lượng Al khá đồng đều
ở các loại mẫu, cao nhất ở mẫu loại C(10,69%) và thấp nhất ở mẫu loại
B(9,20%).
KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ
KẾT LUẬN
Bằng việc nghiên cứu xác định các thông số phổ neutron tại kênh nhanh của
hệ phân tích kích hoạt với nguồn đồng vị Am-Be tại bộ môn Vật lý hạt nhân,
Trường Đại học Khoa học Tự nhiên Tp.HCM, luận văn đã xác định được:
- Thông lượng neutron nhanh được đo thông qua kích hoạt mẫu Al tinh
- Thông lượng neutron nhiệt φth = (4,05 ± 0,19).103 được xác định bằng
khiết: đối với phản ứng (n, p), năng lượng ngưỡng 4,3 MeV- 5,3 MeV, φf = (2,95 ± 0,14).106 n.cm-2.s-1; đối với phản ứng (n, α), năng lượng ngưỡng 7,3 MeV - 8,8 MeV, φf = (5,20 ± 0,07).106 n.cm-2.s-1. Với mẫu hợp kim Al - 0,1%Au, phản ứng quan tâm là (n, α), φf = (5,63 ± 0,04).106 n.cm-2.s-1.
cách chiếu trần và chiếu bọc Cadmi 2 mẫu hợp kim Al - 0,1% Au dạng lá.
- Các thông số phổ neutron nhiệt tại kênh nhanh được đo thông qua hai cặp
monitor Au - Mn (áp dụng phương pháp tỉ số Cadmi): α = -0,282 ± 0,012 và f =
3,184 ± 0,018.
- Hàm lượng Fe và Al trong mẫu chuẩn với độ sai lệch so với hàm lượng
đã biết là 13,59% và 14,49% .
- Hàm lượng của Fe và Al trong các mẫu địa chất và xây dựng được quy
trình đo hàm lượng các nguyên tố tại kênh nhanh.
KIẾN NGHỊ VÀ PHÁT TRIỂN Do thời gian có hạn và các mẫu chuẩn chưa được nhiều nên khóa luận chưa
khảo sát sâu, nếu có thời gian thì công việc sau đây sẽ được tiếp tục nghiên cứu
để hoàn thiện hơn trong việc:
- Khảo sát thông lượng neutron nhanh và nhiệt tại kênh nhanh của nguồn
Am - Be cho nhiều monitor hơn.
- Xác định được hệ số α và tỉ số f có tính đến việc hiệu chỉnh hệ số tự hấp
thụ tia gamma, hệ số tự che chắn neutron nhiệt và trên nhiệt bằng thực nghiệm.
- Xác định hàm lượng các nguyên tố thông qua việc xác định thông lượng
neutron nhanh cần có kết quả từ phép đo khác để so sánh.
Tôi hy vọng phương pháp phân tích kích hoạt neutron tại kênh nhanh của
nguồn đồng vị Am - Be tại bộ môn Vật lý hạt nhân sẽ tiếp tục được nghiên cứu
và phát triển nhiều hơn để thuận tiện cho việc phân tích kích hoạt các đồng vị
cũng như ứng dụng trong việc xác định hàm lượng các nguyên tố quan tâm.
DANH MỤC CÔNG TRÌNH
Tên đề tài: Phép đo tiết diện trung bình phản ứng (n,p) của Fe và Ti bằng kích
hoạt neutron trên nguồn Am-Be.
Nhóm tác giả: Huỳnh Trúc Phương, Nguyễn Anh Khoa, Lê Quang Thành, Lưu
Đặng Hoàng Oanh, Nguyễn Thị Quý.
Báo cáo tại Hội nghị Khoa học và Công nghệ hạt nhân toàn quốc lần thứ 10 (15-
16/08/2013).
TÀI LIỆU THAM KHẢO
TIẾNG VIỆT
[1] Ngô Quang Huy (2006), Cơ sở vật lý hạt nhân, NXB Khoa học và kỹ thuật,
tr. 323-330.
[2] Nguyễn Thị Mỹ (2011), Xác định hàm lượng các nguyên tố trong xi măng
bằng kích hoạt neutron, Luận văn Thạc sỹ, Đại học Cần Thơ.
[3] Huỳnh Trúc Phương (2009), Giáo trình phân tích kích hoạt -lưu hành nội bộ,
ĐH KHTN Tp.HCM.
[4] Huỳnh Trúc Phương (2011), Phát triển phương pháp chuẩn hóa k0-INAA
trong phân tích kích hoạt neutron cho nguồn neutron đồng vị Am-Be tại bộ
môn Vật lý Hạt Nhân, Báo cáo đề tài cấp ĐHQG, ĐH KHTN Tp. HCM.
[5] Nguyễn Võ Hoài Thơ (2008), Xây dựng chương trình hiệu chỉnh trùng phùng
cho hệ phổ kế gamma, khóa luận tốt nghiệp Đại học, ĐH KHTN Tp. HCM.
[6] Văn Thị Thu Trang (2008), Xác định hằng số k0 trong phương pháp k0 -INAA
bằng kích hoạt neutron nguồn đồng vị Am-Be, Luận văn tốt nghiệp, ĐH
KHTN Tp. HCM.
[7] F. D.Corte (1987), The k0-standardization method: A move to the Opitimization of
TIẾNG ANH
Neutron Activation Analysis, PhD Thesis, GENT Univ.
[8] F.D. Corte, A. Simonits (2003), “Recommended nuclear data for use in the
k0 standardization of Neutron Activation Analysis”, Atomic Data and
Nuclear Data Tables 8, pp. 47- 67.
[9] D. Hamilton (2006), Neutron interactions with Matter, European
Commission .
[10] S.F.Mughabghab, Thermal neutron capture cross sections resonance
integrals and g-factors, Brookhaven National Laboratory Upton, NY
11973-5000 U.S.A.
[11] H.T.Phuong (1998), Neutron Activation Analysis with Am-Be source using
gamma ray spectroscopy with NalI(Tl) detector, Master Thesis, Univ. Sci.,
VNU-HCM (in Vietnamese).
[12] H.T.Phuong et.al, Development of k0-INAA standardization method by
neutron activation with Am-Be source Applied Radiation and
Isotopes, Volume 70, Issue 3, March 2012, pp. 478-482.
[13] P.D.Tri (1996), Neutron Activation Analysis on MTA-1257 with Am-Be
source, Master Thesis, Univ. Sci, VNU-HCMC (in Vietnamese).
[14] D. De Soete, R. Gijbels and J. Hoste (1972), Neutron Activation Analysis,
John Wiley&Sons Inc., N.Y.
[15] R.B.M.Sogbadji, B.J.B. Nyarko, E.H.K. Akaho, R.G. Abrefah (2011),
“Determination of neutron fluxes and spectrum shaping factor in irradiation
sites of Ghana’s miniature neutron soure reactor (mnsr) by activation
method after compensation of loss of excess reactivity’’, world journal of
nuclear science and technology, pp. 50-56.
[16] http://www.en.wikipedia.org/wiki/Neutron_activation_analysis.
[17] http://360.thuvienvatly.com/bai-viet/lich-su-vat-ly/3001-1932.
