Luận văn Thạc sĩ Khoa học vật chất: Nghiên cứu phát triển phương pháp chuẩn đơn nguyên tố trên hệ phân tích kích hoạt neutron với nguồn đồng vị Am-Be

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO

TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH

Tài Hải Long

NGHIÊN CỨU PHÁT TRIỂN PHƯƠNG PHÁP

CHUẨN ĐƠN NGUYÊN TỐ TRÊN HỆ

PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON VỚI

NGUỒN ĐỒNG VỊ Am-Be

LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC VẬT CHẤT

Thành phố Hồ Chí Minh – 2019

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO

TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH

Tài Hải Long

NGHIÊN CỨU PHÁT TRIỂN PHƯƠNG PHÁP

CHUẨN ĐƠN NGUYÊN TỐ TRÊN HỆ

PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON VỚI

NGUỒN ĐỒNG VỊ Am-Be

Chuyên ngành : Vật lí nguyên tử và hạt nhân

Mã số

: 8440106

LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC VẬT CHẤT

NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC:

PGS.TS. HUỲNH TRÚC PHƯƠNG

Thành phố Hồ Chí Minh - 2019

LỜI CAM ĐOAN

Tôi xin cam đoan đây là công trình nghiên cứu của tôi, được hoàn thành dưới sự

hướng dẫn của thầy PGS.TS. Huỳnh Trúc Phương. Các kết quả trình bày trong luận

văn là những kết quả mới và chưa được ai công bố trong các công trình nào khác.

Thành phố Hồ Chí Minh, tháng 3 năm 2019

Tài Hải Long

LỜI CÁM ƠN

Trong suốt thời gian học cao học tại Trường Đại học Sư phạm Thành phố Hồ

Chí Minh. Để có được kết quả trong quá trình nghiên cứu và hoàn thành được luận văn

này, tôi xin gửi lời cảm ơn chân thành đến với quý thầy cô khoa Vật lí, cán bộ phòng

Sau Đại học – Trường Đại học Sư phạm Thành phố Hồ Chí Minh và quý thầy cô

Trường Đại học Khoa học Tự nhiên – Đại học Quốc gia Thành phố Hồ Chí Minh đã

tận tình giảng dạy và tạo điều kiện thuận lợi cho tôi trong suốt thời gian học tại trường.

Xin cảm ơn sâu sắc nhất đến thầy PGS.TS. Huỳnh Trúc Phương, thầy đã nhận

lời hướng dẫn, trực tiếp chỉ bảo chi tiết và có những đóng góp quý báu cho tôi trong

suốt thời gian thực hiện luận văn này. Sự giúp đỡ tận tình của thầy chính là động lực để

tôi hoàn thành luận văn này.

Chân thành cảm ơn thầy PGS.TS. Trần Thiện Thanh – Trưởng phòng Bộ môn

Vật lý Hạt nhân – Trường Đại học Khoa học Tự nhiên – Đại học Quốc gia Thành phố

Hồ Chí Minh đã tạo điều kiện thuận lợi về cơ sở vật chất cho tôi được làm thực nghiệm

tại phòng.

Tôi xin chân thành cảm ơn thầy Trần Đình Toản – Hiệu trưởng Trường THPT

Phan Bội Châu, nơi tôi đang công tác, và Sở Giáo dục và Đào tạo tỉnh Ninh Thuận đã

tạo điều kiện thuận lợi cho tôi được đi học cao học.

Cảm ơn người thân trong gia đình luôn động viên và giúp đỡ tôi trong suốt thời

gian học. Cuối cùng, tôi xin cảm ơn đến các bạn học viên cùng lớp cao học khóa 27 có

những góp ý và giúp đỡ tôi trong suốt thời gian học tại trường.

Thành phố Hồ Chí Minh, tháng 3 năm 2019

Tài Hải Long

MỤC LỤC

Trang

Lời cam đoan

Lời cám ơn

Mục lục

Danh mục các kí hiệu

Danh mục các chữ viết tắt

Danh mục các bảng biểu

Danh mục các hình vẽ, đồ thị

MỞ ĐẦU. ................................................................................................................... 1

Chương 1. TỔNG QUAN VỀ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON ................ 5

1.1. Lịch sự hình thành và phát triển của phân tích kích hoạt neutron ....................... 5

1.2. Cơ sở vật lý tương tác của neutron với vật chất .................................................. 8

1.3. Nguyên lý của phương pháp phân tích kích hoạt neutron ................................... 9

1.4. Phương trình kích hoạt (theo quy ước của Hogdahl) ........................................ 12

1.5. Các phương pháp chuẩn hóa trong phân tích kích hoạt neutron ....................... 19

1.5.1. Phương pháp chuẩn hóa tuyệt đối ............................................................... 20

1.5.2. Phương pháp chuẩn hóa tương đối .............................................................. 22

1.5.3. Phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố ...................................................... 24

1.5.4. Phương pháp chuẩn hóa k0 .......................................................................... 30

Chương 2. CÁC THÔNG SỐ ĐẶC TRƯNG CỦA HỆ PHÂN TÍCH KÍCH

HOẠT NEUTRON VỚI NGUỒN ĐỒNG VỊ Am-Be ........................ 34

2.1. Hệ phân tích kích hoạt neutron .......................................................................... 34

2.1.1. Nguồn neutron đồng vị Am-Be (Americium-Beryllium) ........................... 34

2.1.2. Hệ chuyển mẫu tự động MTA – 1527 ......................................................... 36

2.1.3. Hệ phổ kế gamma với detector HPGe ......................................................... 36

2.2. Phương pháp thực nghiệm đo đường cong hiệu suất của detector HPGe ......... 37

2.2.1. Hiệu suất ghi của detector HPGe ................................................................ 37

2.2.2. Đường cong hiệu suất theo năng lượng của detector HPGe ....................... 39

2.2.3. Thực nghiệm đo hiệu suất detector HPGe theo năng lượng gamma .......... 40

2.3. Khảo sát các thông số đặc trưng phổ neutron của nguồn đồng vị Am-Be ........ 43

2.3.1. Phương pháp thực nghiệm đo tỉ số thông lượng neutron nhiệt trên

thông lượng neutron trên nhiệt, (f) ............................................................... 43

2.3.2. Phương pháp thực nghiệm đo thông lượng neutron chậm , thông

lượng neutron nhiệt , thông lượng neutron trên nhiệt ................. 45

2.3.3. Phương pháp thực nghiệm đo thông lượng neutron nhanh ................ 47

2.3.4. Thực nghiệm đo thông số phổ neutron ........................................................ 48

2.3.4.1. Thực nghiệm đo thông lượng neutron nhiệt và thông lượng

neutron trên nhiệt ............................................................................ 48

2.3.4.2. Thực nghiệm đo thông lượng neutron nhanh ............................... 50

2.4. Kết luận chương 2 ............................................................................................. 52

Chương 3. PHƯƠNG PHÁP CHUẨN HÓA ĐƠN NGUYÊN TỐ - ÁP DỤNG

PHÂN TÍCH MẪU XI MĂNG ............................................................. 54

3.1. Thực nghiệm đo hệ số k của các đồng vị nguyên tố ......................................... 54

3.1.1. Thực nghiệm đo hoạt độ riêng của monitor Au (Asp,Au) ............................. 56

3.1.2. Thực nghiệm đo hệ số k của các nguyên tố đối với monitor Au ................. 57

3.2. Phân tích kiểm chứng hàm lượng nguyên tố quan tâm ..................................... 61

3.2.1. Chuẩn bị mẫu kiểm định để xác định hàm lượng nguyên tố quan tâm ....... 61

3.2.2. Phân tích hàm lượng của các nguyên tố trong mẫu kiểm định ................... 63

3.3. Áp dụng phân tích Mn trong các loại mẫu xi măng .......................................... 65

3.3.1. Đặt vấn đề .................................................................................................... 65

3.3.2. Chuẩn bị và xử lý mẫu xi măng .................................................................. 66

3.3.3. Kết quả và thảo luận .................................................................................... 67

KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ .................................................................................. 70

TÀI LIỆU THAM KHẢO ........................................................................................ 72

PHỤ LỤC .............................................................................................................. PL1

DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU

M : khối lượng nguyên tử, (g.mol-1)

W : khối lượng nguyên tố cần phân tích, (g)

w : khối lượng mẫu cần phân tích, (g)

: thời gian chiếu, (s) ti

: thời gian rã, (s) td

: thời gian đo, (s) tm

: chu kỳ bán rã, (s) T1/2

S : hệ số hiệu chỉnh thời gian chiếu

D : hệ số hiệu chỉnh thời gian rã

C : hệ số hiệu chỉnh thời gian đo

: hoạt độ riêng của hạt nhân được phân tích, (Bq/g) Asp

: hoạt độ riêng của hạt nhân chuẩn, (Bq/g)

: diện tích đỉnh năng lượng toàn phần của tia gamma Np

: hằng số Avogadro [=6,023.1023 (mol-1)] NA

: năng lượng tia gamma

: năng lượng ngưỡng cadmi

: hệ số hiệu chỉnh cho độ truyền qua cadmi của neutron trên nhiệt

: năng lượng cộng hưởng trung bình, (eV)

f : tỉ số thông lượng neutron nhiệt trên thông lượng neutron trên nhiệt

: hệ số hiệu chỉnh tự che chắn neutron trên nhiệt

: hệ số hiệu chỉnh tự che chắn neutron nhiệt

: tiết diện tích phân cộng hưởng của phổ neutron trên nhiệt tuân theo

: tiết diện tích phân cộng hưởng của phổ neutron trên nhiệt tuân theo

: là hệ số lệch phổ neutron trên nhiệt

: tỉ số tiết diện tích phân cộng hưởng của phổ neutron trên nhiệt tuân theo

trên tiết diện neutron tại vận tốc 2200 m.s-1

: tỉ số tiết diện tích phân cộng hưởng của phổ neutron trên nhiệt tuân theo

trên tiết diện neutron tại vận tốc 2200 m.s-1

: thông lượng neutron nhiệt, (n.cm-2.s-1)

: thông lượng neutron trên nhiệt, (n.cm-2.s-1)

: thông lượng neutron nhanh, (n.cm-2.s-1)

DANH MỤC CÁC CHỮ VIẾT TẮT

Chữ viết tắt Tiếng anh Tiếng việt

DGNAA Delay neutron activation Phân tích kích hoạt với gamma trễ

analysis

HPGe High purity germanium Detector germanium siêu tinh khiết

INAA Instrumental neutron activation Phân tích kích hoạt neutron dụng cụ

analysis

Phân tích Neutron activation analysis Phân tích kích hoạt neutron

kích hoạt

neutron

PGNAA Prompt gamma neutron Phân tích kích hoạt với gamma tức

activation analysis thời

DANH MỤC CÁC BẢNG BIỂU

Bảng 2.1. Thông tin nguồn ...................................................................................... 40

Bảng 2.2. Hiệu suất ghi của detector cho mỗi đỉnh năng lượng gamma tại hai vị trí

đo khác nhau của nguồn ......................................................................... 41

Bảng 2.3. Logarit của hiệu suất và logarit của năng lượng gamma ................................... 41

Bảng 2.4. Số liệu hạt nhân của Au dùng để tính thông lượng neutron chậm [15] ............. 49

Bảng 2.5. Thông lượng neutron chậm tại kênh neutron nhanh của nguồn Am-Be ............ 49

Bảng 2.6. Thông lượng neutron nhiệt và neutron trên nhiệt của nguồn Am-Be ................ 50

Bảng 2.7. Số liệu hạt nhân dùng để xác định thông lượng neutron nhanh [15] ................. 50

Bảng 2.8. Số đếm và thời gian phân tích mẫu lá nhôm Al ................................................. 51

Bảng 2.9. Thông lượng neutron nhanh tại kênh neutron nhanh của nguồn Am-Be .......... 51

Bảng 3.1. Thời gian chiếu, thời gian rã, thời gian đo mẫu Al-0,1%Au ............................. 56

Bảng 3.2. Hoạt độ riêng của monitor vàng ......................................................................... 56

Bảng 3.3. Mẫu dùng để xác định hệ số k của các đồng vị phóng xạ .................................. 57

Bảng 3.4. Số liệu hạt nhân dùng để xác định hệ số k của các đồng vị quan tâm ............... 57

Bảng 3.5. Thời gian chiếu, thời gian rã, thời gian đo của từng mẫu dùng xác định

hệ số k của các đồng vị phóng xạ...................................................................... 59

Bảng 3.6. Hệ số k của các đồng vị của nguyên tố đối với monitor Au .............................. 59

Bảng 3.7. Khối lượng và hàm lượng pha chế của các nguyên tố quan tâm ....................... 62

Bảng 3.8. Thời gian chiếu, thời gian rã, thời gian đo của các mẫu kiểm định ................... 63

Bảng 3.9. Số đếm và hàm lượng thực nghiệm của các nguyên tố quan tâm ...................... 64

Bảng 3.10. So sánh hàm lượng nguyên tố theo thực nghiệm và pha chế ........................... 64

Bảng 3.11. Khối lượng và thời gian phân tích từng mẫu xi măng ..................................... 67

Bảng 3.12. Số đếm và hàm lượng của Mn trong từng mẫu xi măng .................................. 68

DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ, ĐỒ THỊ

Hình 1.1. Sơ đồ mô phỏng quá trình phản ứng bắt neutron và phát .................................. 10

Hình 2.1. Cấu hình nguồn neutron Am-Be tại Bộ môn Vật lý hạt nhân ............................ 35

Hình 2.2. Hệ chuyển mẫu tự động MTA-1527 .................................................................. 36

Hình 2.3. Hệ phổ kế gamma với detector HPGe ................................................................ 37

Hình 2.4. Đường cong hiệu suất ghi tại vị trí nguồn .......................................................... 42

Hình 3.1. Các mẫu xi măng dùng trong thực nghiệm ........................................................ 66

Hình 3.2. Quy trình xử lý mẫu xi măng ............................................................................. 67

Hình 1PL. Đèn hồng ngoại .............................................................................................. PL1

Hình 2PL. Cân điện tử ..................................................................................................... PL2

Hình 3PL. Hộp chứa mẫu dùng trong kích hoạt neutron ................................................ PL2

1

MỞ ĐẦU

Phân tích kích hoạt neutron (NAA) là một trong những kỹ thuật phân tích hạt

nhân nguyên tử cho độ chính xác cao và không hủy thể. Kỹ thuật phân tích này có thể

áp dụng phân tích hàm lượng nguyên tố trong nhiều loại mẫu khác nhau thuộc nhiều

lĩnh vực như công – nông – sinh – y, địa chất, môi trường, … Mẫu có thể được kích

hoạt neutron trên lò phản ứng hạt nhân hoặc trên nguồn neutron đồng vị (nguồn Am-

Be, Ra-Be, 252Cf,…).

Cơ sở của phép phân tích kích hoạt neutron là dựa vào phản ứng giữa neutron

với hạt nhân bia tạo ra đồng vị phóng xạ. Dựa vào tính đặc trưng năng lượng tia

gamma phát ra ta có thể nhận dạng được hạt nhân bia có trong mẫu phân tích. Do

cường độ tia gamma phát ra từ mẫu tỉ lệ với hàm lượng nguyên tố có trong mẫu phân

tích nên ta có thể đo cường độ tia gamma và từ đó xác định được hàm lượng nguyên tố

trong mẫu.

Ngành khoa học phân tích ra đời và phát triển ngày càng lớn mạnh, trong các

phương pháp phân tích có phương pháp phân tích hạt nhân. Theo thời gian các phương

pháp phân tích hạt nhân gắn liền với những thành tựu khoa học của vật lý hiện đại và

các kỹ thuật hạt nhân, nhằm phục vụ cho việc nghiên cứu cấu trúc, tính chất của vật

chất ở mức độ hạt nhân, nguyên tử và phân tử, đồng thời xác định thành phần và hàm

lượng của các nguyên tố trong các mẫu phân tích.

Vào năm 1994, bộ môn Vật lý hạt nhân – Đại học Khoa học Tự nhiên Thành

phố Hồ Chí Minh – đã xây dựng hệ phân tích kích hoạt neutron với nguồn Am-Be và

đã được ứng dụng để phân tích hàm lượng nguyên tố Al, Mn, V trong quặng bauxite

dựa vào phương pháp chuẩn hóa tương đối trong INAA [1]. Năm 2004, phòng thí

nghiệm bộ môn vật lý hạt nhân đã trang bị hệ phổ kế gamma với detector HPGe. Với

hệ phổ kế này thì phân tích kích hoạt neutron với nguồn Am-Be đã được ứng dụng và

phân tích được lên đến 11 nguyên tố như Al, V, Cr, Mn, Cu, Br, Mo, As, Sb, In, Ag

2

[2]. Từ năm 2007 đến 2009, Huỳnh Trúc Phương và cộng sự đã nghiên cứu và phát

triển phương pháp chuẩn hóa k0 trên nguồn Am-Be [3], [4].

Để nâng cao độ chính xác của phương pháp chuẩn hóa tuyệt đối, năm 1965 F.

Giradi và cộng sự [5] đã đề xuất một phương pháp mới được gọi là phương pháp chuẩn

hóa đơn nguyên tố. Trong phương pháp này, nhóm tác giả đã tiến hành gộp các thông

số phổ neutron, thông số hạt nhân và hiệu suất ghi của detector vào một hệ số k. Hệ số

k được xác định bằng thực nghiệm bằng cách chiếu kèm mẫu chuẩn có hàm lượng

nguyên tố cần phân tích đã biết cùng với một chất so sánh đơn nguyên tố. Khi phân

tích mẫu, người ta chỉ cần chiếu kèm mẫu với một nguyên tố chuẩn đã chọn và sử dụng

giá trị hệ số k đã được xác định để tính hàm lượng nguyên tố trong mẫu phân tích. Tuy

nhiên, phương pháp này không có tính linh động vì nó phụ thuộc vào phổ neutron và

hiệu suất của máy đo.

Để khắc phục nhược điểm của phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố, năm 1975 A.

Simonits và cộng sự [6] đã đưa ra một phương pháp mới có tính linh động hơn và được

gọi là phương pháp chuẩn hóa k0. Phương pháp này cũng tương tự như phương pháp

chuẩn hóa đơn nguyên tố, nhưng khác biệt ở đây là hằng số k0 chỉ phụ thuộc vào thông

số hạt nhân mà không phụ thuộc vào thông số phổ neutron và hiệu suất của máy đo.

Đến năm 1986 thì F. De Corte [7] đã hoàn thiện phương pháp chuẩn hóa k0 và tất cả

phòng thí nghiệm phân tích kích hoạt neutron trên thế giới đều sử dụng phương pháp

này.

Tuy nhiên, các phương pháp trên chỉ được phát triển cho việc phân tích mẫu dựa

trên phân tích kích hoạt neutron trên lò phản ứng hạt nhân, còn với nguồn neutron đồng

vị thì chưa thấy nghiên cứu đến.

Đối với phân tích kích hoạt neutron nguồn đồng vị Am-Be, gần đây H.T. Phuong và

cộng sự [8] đã nghiên cứu thành công cho việc phát triển phương pháp chuẩn hóa k0.

Tuy nhiên, đối với phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố thì chưa thấy nghiên cứu

3

cho hệ phân tích kích hoạt neutron với nguồn đồng vị Am-Be. Vì vậy, việc khai thác sử

dụng phương pháp chuẩn đơn nguyên tố trên hệ phân tích này để phân tích các mẫu vật

là cần thiết, phù hợp với thực trạng khoa học kỹ thuật của nước ta là các lò phản ứng

hạt nhân và máy gia tốc hạt còn hạn chế về số lượng, giá thành cao cho việc đầu tư xây

dựng.

Từ tính cấp thiết trên, chúng tôi chọn đề tài “Nghiên cứu phát triển phương pháp

chuẩn đơn nguyên tố trên hệ phân tích kích hoạt neutron với nguồn đồng vị Am-Be”

làm đề tài luận văn thạc sĩ của mình.

Để áp dụng phương pháp chuẩn đơn nguyên tố trên hệ phân tích kích hoạt

neutron với nguồn Am-Be tại Bộ môn Vật lý Hạt nhân – Trường Đại học Khoa học Tự

nhiên – Đại học Quốc gia Thành phố Hồ Chí Minh, hàm lượng Mn trong các loại mẫu

xi măng được phân tích. Sở dĩ nguyên tố Mn là một trong những nguyên tố độc hại cho

sức khỏe con người, nên nếu bể chứa nước được xây dựng bởi loại xi măng mà có hàm

lượng Mn cao thì Mn sẽ hòa vào nước và con người sử dụng nước này sẽ có nguy cơ

nhiễm độc Mn.

Luận văn được chia thành 3 chương, trong đó:

o Chương 1: Tổng quan về phân tích kích hoạt neutron. Trong chương này

trình bày cơ sở lý thuyết của phép phân tích kích hoạt neutron, các phương

pháp phân tích kích hoạt neutron.

o Chương 2: Khảo sát các thông số đặc trưng của hệ phân tích kích hoạt

neutron với nguồn đồng vị Am-Be.

o Chương 3: Phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố - áp dụng phân tích mẫu

xi măng. Trong chương này trình bày thực nghiệm đo hệ số k của các đồng

vị phóng xạ của các nguyên tố có chu kì bán rã trung bình (Mn, Zn, As, I,

Cd, Co, Br, V) được kích hoạt neutron trên nguồn đồng vị Am-Be. Việc đo

hệ số k của các nguyên tố dựa vào kết quả phân tích mẫu đã biết hàm lượng

4

của các nguyên tố cần quan tâm. Áp dụng hệ số k của các nguyên tố đã được

xác định bằng thực nghiệm vào việc xác định hàm lượng của nguyên tố quan

tâm trong mẫu kiểm định. Dùng hệ số k của nguyên tố Mn vào việc xác định

hàm lượng của nguyên tố Mn trong các loại mẫu xi măng.

Cuối cùng là phần kết luận và kiến nghị: phần này sẽ nêu các kết quả chính, các

đóng góp mới của luận văn, ý nghĩa khoa học, ý nghĩa thực tiễn và các vấn đề cần tiếp

tục nghiên cứu.

5

CHƯƠNG 1

TỔNG QUAN VỀ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON

1.1. Lịch sự hình thành và phát triển của phân tích kích hoạt neutron

Năm 1932, nhà vật lý James Chadwick người Anh đã phát hiện ra neutron phát

ra từ hạt nhân beryllium khi bắn phá beryllium bằng các hạt alpha do đồng vị phóng xạ

radium phát ra, cơ chế phát neutron thông qua phản ứng . Neutron là hạt

trung hòa về điện tích. Neutron tự do có khả năng đâm xuyên rất lớn. Việc tìm ra hạt

neutron đã giải thích được nhiều vấn đề về cấu trúc hạt nhân nguyên tử mà trước đó

các nhà vật lý đã tiên đoán rằng trong hạt nhân nguyên tử còn có hạt khác nữa ngoài

proton mang điện dương. Sự phát hiện ra neutron đã tạo ra một bước ngoặt to lớn trong

phân tích kích hoạt neutron sau này.

Từ sự phát hiện ra neutron bởi James Chadwick và kết quả của phương pháp để

tạo ra chất phóng xạ nhân tạo bởi F. Joliot và I. Curie, cùng với những thành tựu khoa

học của vật lý hiện đại và các kỹ thuật hạt nhân. Đến năm 1936, phân tích kích hoạt

neutron (NAA) đầu tiên được phát triển bởi Geoge de Hevesy và Hilde Levi tại Đan

Mạch [9], họ sử dụng nguồn neutron đồng vị với máy dò bức xạ là buồng

ion hóa và nhanh chống công nhận rằng nguyên tố Dy (dysprosium) trong mẫu trở nên

có tính phóng xạ cao sau khi tiếp xúc với nguồn neutron. Họ đã chỉ ra rằng, phản ứng

hạt nhân có thể được sử dụng để xác định các nguyên tố có trong các mẫu bằng cách đo

tia phóng xạ phát ra. Phân tích kích hoạt neutron là một phương pháp phân tích định

tính (xác định tên nguyên tố) và định lượng đa nguyên tố (xác định hàm lượng của

nguyên tố) trong mẫu phân tích. Phương pháp này dựa trên phản ứng giữa neutron với

hạt nhân bia, hạt nhân bia sau khi bắt neutron biến đổi thành hạt nhân phóng xạ có mức

năng lượng cao hơn hạt nhân bia, hạt nhân phóng xạ này phân rã ra các chùm tia

6

gamma đặc trưng trong quá trình khử trạng thái kích thích của nó. Trên cơ sở đo năng

lượng của các tia gamma đặc trưng đó, chúng ta nhận diện được các nguyên tố có mặt

trong mẫu đã tham gia phản ứng với neutron (phân tích định tính). Còn hàm lượng của

các thành phần nguyên tố có mặt trong mẫu được xác định dựa vào cường độ của các

chùm tia gamma đặc trưng (hoặc gamma tức thời hoặc gamma trễ) cho từng nguyên tố.

Sở dĩ việc xác định hàm lượng nguyên tố thông qua việc xác định cường độ chùm tia

gamma là vì cường độ bức xạ gamma phát ra từ nguyên tố nào đó phụ thuộc vào số hạt

nhân nguyên tử bị kích hoạt, mà số hạt nhân nguyên tử bị kích hoạt tỉ lệ với số nguyên

tử của nguyên tố đó trong mẫu, vì vậy hàm lượng của các thành phần nguyên tố có mặt

trong mẫu sẽ được định lượng. Việc định tính và định lượng các nguyên tố trong mẫu

phân tích dựa vào hệ phổ kế gamma với các loại detector ghi nhận bức xạ như ống đếm

Geiger – Muller, detector nhấp nhấy NaI(Tl), detector bán dẫn HPGe.

Phương pháp phân tích kích hoạt neutron có nhiều ưu điểm mà phương pháp

khác khó có thể đạt được, như độ nhạy và độ chính xác cao; tốc độ phân tích nhanh;

mẫu không bị phá hủy trong quá trình phân tích, nên NAA được sử dụng nhiều trong

phân tích các mẫu cổ vật và mẫu nghệ thuật; phân tích đồng thời nhiều nguyên tố; có

thể tự động hóa quy trình phân tích. Vì vậy mà phương pháp phân tích kích hoạt

neutron được công nhận như là một phương pháp chuẩn để kiểm định độ chính xác của

các phương pháp phân tích khác. Do một loạt những ưu điểm vừa nêu trên mà phân

tích kích hoạt neutron được ứng dụng rộng rãi trên toàn thế giới, trong nhiều lĩnh vực

khác nhau như trong môi trường, địa chất, sinh học, v.v..

Để phân tích kích hoạt neutron phát triển thành một phương pháp phân tích thực

sự hữu dụng như đã trình bày ở trên thì các yếu tố cần thiết để thực hiện phân tích gồm

có nguồn neutron, thiết bị đo gamma và kiến thức về vật lý hạt nhân hiện đại, cụ thể là

sự hiểu biết về các phương trình phản ứng xảy ra khi cho các bức xạ (alpha, beta,

gamma, neutron,…) tương tác với vật chất dùng làm bia. Phương pháp phân tích kích

hoạt neutron đã trải qua một quá trình lịch sử phát triển lâu dài, với các phương pháp

7

phân tích khác nhau như: phương pháp chuẩn hóa tuyệt đối, phương pháp chuẩn hóa

tương đối, phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố, phương pháp chuẩn hóa k0,…

Năm 1965, F. Giradi và cộng sự [5] đã đề xuất phân tích kích hoạt neutron sử

dụng phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố trên hệ phân tích kích hoạt neutron với

detector NaI(Tl) trên nguồn neutron từ lò phản ứng hạt nhân. Nhóm tác giả đã sử dụng

nguyên tố coban để làm monitor cho các nguyên tố khác và đã xác định được hệ số k

của 17 nguyên tố. Và sử dụng hệ số k của các nguyên tố này để xác định hàm lượng

của các nguyên tố trong các mẫu như: xác định hàm lượng crom trong mẫu sắt; xác

định clo trong hồ nước; xác định hàm lượng gali và đồng trong mẫu nhôm.

Năm 1975, A. Simonits và cộng sự [6] đã đề xuất một phương pháp có tính linh

động hơn và gọi là phương pháp chuẩn hóa k0, việc nghiên cứu của nhóm tác giả dựa

trên hệ phân tích kích hoạt neutron với detector Ge(Li) trên nguồn neutron từ lò phản

ứng hạt nhân. Trong phương pháp này, nhóm tác giả đã sử dụng nguyên tố vàng để làm

monitor cho các nguyên tố khác và đã xác định được hệ số k0 của 10 nguyên tố đối với

monitor vàng. Đến năm 1986 thì phương pháp chuẩn hóa k0 đã hoàn thiện bởi F. De

Corte [7]. Cho đến nay đa số các phòng thí nghiệm phân tích kích hoạt neutron trên thế

giới đều sử dụng phương pháp này.

Năm 2012, H.T. Phuong và cộng sự đã nghiên cứu thành công cho việc phát

triển phương pháp chuẩn hóa k0 trên hệ phân tích kích hoạt neutron với detector HPGe

trên nguồn neutron từ nguồn đồng vị Am-Be [8]. Trong nghiên cứu này, nhóm tác giả

đã xây dựng được hệ số k0 cho một vài nguyên tố trên hệ phân tích kích hoạt neutron

với nguồn đồng vị Am-Be và xác định được hàm lượng của các nguyên tố Mn, Na, Al

trong các mẫu xi măng.

Tuy nhiên, phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố chỉ được phát triển cho việc

phân tích mẫu dựa trên kích hoạt lò phản ứng hạt nhân, còn với nguồn neutron đồng vị

thì chưa thấy nghiên cứu đến. Từ lí do đó, trong luận văn này chúng tôi tiến hành

8

nghiên cứu cho việc phát triển phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố trên hệ phân tích

kích hoạt neutron với nguồn đồng vị Am-Be.

1.2. Cơ sở vật lý tương tác của neutron với vật chất

Tuy neutron là hạt trung hòa về điện, nhưng do neutron được cấu thành từ hai

loại hạt quark mang điện tích trái dấu nhau, gồm hai quark xuống và một quark lên,

quark xuống có điện tích và quark lên có điện tích , do đó hạt neutron

có điện tích phân bố trong nó, nên neutron có các tương tác với electron nguyên tử và

hạt nhân nguyên tử. Tương tác giữa neutron và electron nguyên tử có hai tương tác là

tương tác giữa moment từ của neutron với moment từ của electron và tương tác điện.

Nhưng cả hai tương tác này đều rất yếu, sự mất năng lượng của neutron trong hai

tương tác này là không đáng kể. Cũng do là hạt trung hòa về điện tích nên neutron

không chịu lực đẩy Coulomb của hạt nhân, nó sẽ tiến thẳng đến tương tác với hạt nhân.

Khi neutron tiến đến nguyên tử, nếu bỏ qua quá trình tương tác của neutron với các

electron quỹ đạo trong vỏ nguyên tử thì quá trình mất năng lượng của neutron chủ yếu

khi tương tác với hạt nhân. Tùy thuộc vào neutron có xuyên sâu vào trong hạt nhân hay

không, có thể chia tương tác của neutron với hạt nhân thành hai loại:

 Loại thứ nhất là tán xạ đàn hồi bởi lực hạt nhân, khi đó neutron không xuyên

sâu vào trong hạt nhân. Kết quả của tán xạ đàn hồi là thành phần và trạng thái nội

tại của hạt nhân không thay đổi (tức là không gây kích thích hạt nhân), năng lượng

neutron giảm dần và lệch hướng chuyển động do lực hạt nhân. Neutron sinh ra từ

nguồn phát neutron đều là neutron nhanh, và nó được làm chậm (làm giảm năng

lượng) thành neutron trên nhiệt hay neutron nhiệt thông qua quá trình tán xạ đàn

hồi với các hạt nhân môi trường có nguyên tử số nhỏ, môi trường đó gọi là chất

làm chậm, ví dụ như , , , , v.v…

 Loại thứ hai là tán xạ không đàn hồi , và các phản ứng hạt nhân như ,

, , , , v.v…Khi đó, neutron xuyên sâu vào trong hạt nhân,

9

năng lượng của neutron giảm dần và cuối cùng bị hấp thụ trong hạt nhân và làm

thay đổi trạng thái nội tại của hạt nhân, làm thay đổi cấu trúc hạt nhân, sinh ra các

bức xạ gamma, alpha, proton, beta, neutron, phân hạch.

Tương tác của neutron với hạt nhân phụ thuộc rất mạnh vào năng lượng của nó,

nên để xem xét sự tương tác của neutron với vật chất, người ta chia neutron theo năng

lượng của chúng thành các neutron nhiệt có năng lượng từ 0 đến 0,5 eV, các neutron

trung gian (neutron trên nhiệt) có năng lượng từ 0,5 eV đến 100 keV, các neutron

nhanh có năng lượng từ 100 keV đến 10 MeV và các neutron rất nhanh có năng lượng

trên 10 MeV. Có nhiều loại tương tác của neutron với vật chất, nhưng từ quan điểm về

phân tích kích hoạt neutron, các tương tác chính của neutron được quan tâm là quá

trình sinh ra gamma ứng với phản ứng , vì quá trình sinh gamma không làm thay

đổi thành phần hóa học của nguyên tố được chiếu xạ neutron và đặc biệt là không hủy

mẫu, ngoài ra còn quan tâm đến phản ứng sinh ra proton và alpha.

1.3. Nguyên lý của phương pháp phân tích kích hoạt neutron

Trong phương pháp phân tích kích hoạt neutron (NAA), các mẫu được chiếu xạ

bởi các nguồn neutron (các đồng vị phát neutron, máy gia tốc, lò phản ứng), thông qua

các phản ứng hạt nhân, các đồng vị bền của các nguyên tố cần phân tích biến đổi thành

những đồng vị phóng xạ bởi sự hấp thụ neutron. Sau đó, dựa trên cơ sở đo năng lượng

của các tia gamma đặc trưng (đo đỉnh năng lượng gamma) phát ra từ đồng vị phóng xạ

trong quá trình khử kích thích, chúng ta sẽ nhận diện được những nguyên tố đã tham

gia phản ứng với neutron (phân tích định tính). Còn hàm lượng của nguyên tố trong

mẫu được xác định dựa vào đo hoạt độ (đo diện tích đỉnh năng lượng gamma) của các

tia gamma đặc trưng này, chúng ta sẽ biết được hàm lượng của các thành phần nguyên

tố chứa trong mẫu (phân tích định lượng). Khi cho chùm neutron tương tác với các hạt

nhân bia thì xảy ra nhiều loại phản ứng khác nhau như: phản ứng sinh proton ;

phản ứng sinh alpha ; phản ứng phân hạch ; phản ứng sinh nhiều hạt

10

, , ,…Nhưng một trong những phản ứng hạt nhân được sử dụng

phổ biến nhất trong phân tích kích hoạt neutron là phản ứng bắt bức xạ, trong phản ứng

này hạt nhân bia hấp thụ neutron và phát ra tia gamma, kí hiệu phản ứng là (n, ). Quá

Gamma tức thời Hạt beta

Nhân bia

Nhân bền Nhân phóng xạ Neutron tới

Nhân hợp phần Gamma trễ

Hình 1.1. Sơ đồ mô phỏng quá trình phản ứng bắt neutron và phát ra gamma của hạt nhân bia

trình phản ứng (n, ) được minh họa như trên Hình 1.1.

Khi kích hoạt mẫu phân tích bằng chùm neutron tới, mỗi đồng vị bền trong bia

có một xác suất hấp thụ neutron xác định được gọi là tiết diện hấp thụ neutron .

Sau khi hấp thụ neutron, qua quá trình tán xạ không đàn hồi các đồng vị bền trong bia

(kí hiệu là ) chuyển thành hạt nhân hợp phần (kí hiệu là ) có cùng nguyên tử

số Z, nhưng có số khối tăng lên một đơn vị (A+1) và ở trạng thái kích thích có năng

lượng cao hơn. Năng lượng kích thích của hạt nhân hợp phần ( ) bằng tổng năng

lượng liên kết của neutron tới ( ) và động năng của neutron tới ( ): .

Hầu hết các hạt nhân hợp phần đều có khuynh hướng trở về trạng thái bền vững hơn.

Và để giảm trạng thái kích đó thì hạt nhân hợp phần sẽ phát ra tia gamma tức thời đặc

trưng cho mỗi nguyên tố và chuyển thành đồng vị phóng xạ. Đồng vị phóng xạ sẽ phân

11

rã beta ( ) và phát ra gamma trễ đặc trưng cho mỗi nguyên tố nhưng ở một tốc độ

chậm hơn nhiều so với quá trình phát gamma tức thời. Mỗi đồng vị phóng xạ có chu kỳ

bán rã xác định cho mỗi nguyên tố. Quá trình kích hoạt neutron được biểu diễn như

sau:

Trong đó, A là số khối, Z là nguyên tử số của nguyên tố bia. Kí hiệu (*) biểu diễn cho

hạt nhân hợp phần. Mỗi đồng vị phóng xạ có thể phân biệt được dựa trên các tính chất

của các bức xạ phát ra như loại bức xạ , năng lượng của bức xạ và chu kỳ

bán rã của đồng vị phóng xạ đó.

Tia gamma đặc trưng (hoặc tức thời hoặc trễ) phát ra từ quá trình kích hoạt

neutron với một xác suất riêng được gọi là cường độ gamma tuyệt đối (kí hiệu ). Các

tia gamma này được đo bằng các hệ phổ kế gamma bán dẫn có độ phân giải năng lượng

cao như hệ phổ kế gamma với detector HPGe. Trong phổ gamma thu được từ hệ phổ

kế gamma, có nhiều đỉnh năng lượng khác nhau, mỗi đỉnh năng lượng có giá trị đặc

trưng cho mỗi nguyên tố, từ đó giúp chúng ta nhận diện sự có mặt của các nguyên tố

trong mẫu phân tích, trường hợp này được gọi là phép phân tích định tính. Và diện tích

của đỉnh phổ gamma hay số đếm gamma trong đỉnh năng lượng toàn phần cho phép ta

xác định hàm lượng của nguyên tố đó, trường hợp này được gọi là phép phân tích định

lượng. Mỗi đồng vị phóng xạ của một nguyên tố có thể phát ra hoặc một gamma hoặc

vài gamma đặc trưng cho nguyên tố đó.

Tùy vào mục đích phân tích và điều kiện kỹ thuật mà có thể sử dụng gamma tức

thời hay gamma trễ. Việc đo tia gamma tức thời phải thực hiện cùng với quá trình kích

hoạt và được gọi là phương pháp phân tích kích hoạt gamma tức thời (PGNAA). Trên

thực tế phương pháp phân tích kích hoạt gamma trễ (DGNAA) được sử dụng phổ biến

hơn. Cùng với thành tựu của vật lý và sự phát triển khoa học kỹ thuật hạt nhân, phương

12

pháp phân tích kích hoạt neutron ngày càng hoàn thiện hiện hơn và có thể phân tích

được hàm lượng của các nguyên tố chính xác đến mức ppb .

1.4. Phương trình kích hoạt (theo quy ước của Hogdahl)

Gọi là số hạt nhân nguyên tử của một nguyên tố trong mẫu phân tích và

được tính theo công thức (1.1):

(1.1)

Trong đó, là khối lượng của nguyên tố được chiếu xạ, (g); là độ phổ cập đồng vị

của nguyên tố trong mẫu tham gia phản ứng, (%); là hằng số Avogadro

( ); là khối lượng nguyên tử của nguyên tố được chiếu xạ,

.

Kích hoạt mẫu phân tích ban đầu có hạt nhân bằng chùm neutron có thông

lượng , neutron tương tác với hạt nhân bia có tiết diện phản ứng

. Phương pháp phân tích kích hoạt neutron dựa trên phản ứng của neutron với hạt nhân

nguyên tử. Vì chúng ta chỉ quan tâm đến phản ứng khi chiếu mẫu bằng các

nguồn neutron. Khi đó, tốc độ phản ứng giữa neutron và hạt nhân bia được định

nghĩa là xác suất xảy ra phản ứng cho một hạt nhân tương tác với một chùm neutron, R

được xác định bằng công thức (1.2) [10]:

(1.2)

Trong đó, là thông lượng neutron nhiệt, ; là thông lượng neutron

trên nhiệt, ; là tiết diện phản ứng của neutron ở vận tốc

; là hệ số lệch phổ neutron trên nhiệt (phụ thuộc vị trí chiếu xạ);

là tiết diện tích phân cộng hưởng của phổ neutron trên nhiệt tuân theo và

được tính bằng công thức (1.3) [10],

13

(1.3)

: tiết diện tích phân cộng hưởng của phổ neutron trên nhiệt tuân theo và được

tính bằng công thức (1.4) [10],

(1.4)

: năng lượng cộng hưởng trung bình, ;

: năng lượng ngưỡng cadmium ứng với bề dày lá cadmium 1 (mm), có

nghĩa là: khi hạt nhân được bao bọc bằng tấm Cd có bề dày 1 mm thì các neutron

nhiệt bị hấp thụ hoàn toàn và phản ứng chỉ xảy ra đối với neutron trên nhiệt;

: hệ số hiệu chỉnh tự che chắn neutron nhiệt;

: hệ số hiệu chỉnh tự che chắn neutron trên nhiệt.

Bằng cách nhân vế phải của phương trình (1.2) với và biến đổi chúng

ta được phương trình (1.5):

(1.5)

Đặt: , khi đó được gọi là tỉ số thông lượng neutron nhiệt trên thông (1.6)

lượng neutron trên nhiệt;

, khi đó được gọi là tỉ số tiết diện tích phân cộng hưởng của

phổ neutron trên nhiệt tuân theo trên tiết diện neutron tại vận tốc 2200 m.s-1, và

được tính bằng công thức (1.7) [10],

14

(1.7)

, trong đó là tỉ số tiết diện tích phân cộng hưởng của phổ neutron trên nhiệt tuân

theo trên tiết diện neutron tại vận tốc 2200 m.s-1.

Khi đó phương trình (1.5) được viết lại như sau:

(1.8)

Nếu trong mẫu phân tích có hạt nhân bia thì tốc độ phản ứng của chùm

neutron với hạt nhân bia là:

(1.9)

Trong quá trình kích hoạt, có hai quá trình xảy ra đồng thời: quá trình hình

thành hạt nhân phóng xạ và quá trình phân rã các hạt nhân phóng xạ đó để có xu hướng

trở về hạt nhân bền hơn. Kết quả của hai quá trình nêu trên được kết hợp trong phương

trình kích hoạt phóng xạ cơ bản (1.10):

(1.10)

Trong đó, là số hạt nhân bền trong mẫu; là số hạt nhân phóng xạ được tạo ra

tại thời điểm t; là hằng số phân rã phóng xạ, ( , trong đó là chu kì

bán rã); là số hạt nhân phóng xạ hình thành khi kích hoạt neutron; cho

biết số hạt nhân phóng xạ đã phân rã trong đơn vị thời gian.

Giải phương trình (1.10) với điều kiện ban đầu t=0 thì N(t=0)=0, chúng ta sẽ tìm

được nghiệm của phương trình này chính là số hạt nhân phóng xạ hình thành (trong

khoảng thời gian chiếu ti ) tại thời điểm t:

15

(1.11)

Từ phương trình (1.11), suy ra hoạt độ phóng xạ (số phân rã/giây) của hạt nhân

phóng xạ ở thời điểm kết thúc chiếu có dạng như trong (1.12):

(1.12)

Vì hoạt độ phóng xạ giảm theo quy luật hàm số e-mũ, do đó hoạt độ phóng xạ

của hạt nhân phóng xạ sau thời gian kích hoạt và trong thời gian rã là

được xác định trong (1.13):

(1.13)

Mà: (1.14)

Với là số hạt nhân phóng xạ còn lại trong mẫu khi kết thúc chiếu ở thời gian

và trong thời gian phân rã .

Từ phương trình (1.13) và (1.14) suy ra như trong phương trình (1.15):

(1.15)

Gọi là thời gian đo mẫu, ta có số hạt nhân phóng xạ còn lại trong mẫu khi

kết thúc thời gian rã và trong thời gian đo là được xác định trong

(1.16):

(1.16)

Số hạt nhân phóng xạ đã bị phân rã trong khoảng thời gian đo ( ) mẫu là

được xác định trong (1.17):

16

(1.17)

Với detector có hiệu suất ghi tại đỉnh năng lượng gamma ( ), hạt nhân

phóng xạ có xác suất phát tia gamma , ta có tốc độ đếm gamma ghi nhận được từ

detector trong thời gian là được xác định trong (1.18):

(1.18)

Trong đó: là số đếm trong vùng đỉnh năng lượng toàn phần trong thời gian ;

là thời gian đo (s); là tốc độ xung đo được của đỉnh năng lượng gamma quan

tâm đã được hiệu chỉnh thời gian chết và các hiệu ứng ngẫu nhiên cũng như trùng

phùng thực; là hiệu suất ghi của detector tại năng lượng gamma ( ) đo được; là

xác suất phát tia gamma tại đỉnh năng lượng quan tâm, (%); là số hạt nhân

phóng xạ đã bị phân rã trong khoảng thời gian đo .

Bằng cách thay thế lấy từ phương trình (1.17) vào phương trình (1.18),

chúng ta được như trong (1.19):

(1.19)

Đặt:

, khi đó S được gọi là hệ số hiệu chỉnh thời gian chiếu; là thời

gian chiếu, ;

, khi đó D được gọi là hệ số hiệu chỉnh thời gian rã; là thời gian

rã, ;

17

, khi đó C được gọi là hệ số hiệu chỉnh thời gian đo; là thời

gian đo, .

Khi đó phương trình (1.19) được viết lại như sau:

(1.20)

Trong phân tích kích hoạt neutron, nhân bia sau khi bị kích hoạt neutron từ

nguồn neutron sẽ trở thành hạt nhân phóng xạ và hoạt độ của các hạt nhân phóng xạ

hình thành được đo bằng hệ phổ kế gamma với detector HPGe, thì ta có mối liên hệ

giữa tốc độ phản ứng (R) và số đếm (Np) tại đỉnh năng lượng toàn phần được ghi, như

trong phương trình (1.21):

(1.21)

Bằng cách thay thế lấy từ phương trình (1.1) vào phương trình (1.21), chúng

ta được công thức liên hệ giữa tốc độ phản ứng và số đếm tại đỉnh năng lượng gamma

như sau:

(1.22)

Bằng cách thay thế R lấy từ phương trình (1.8) vào phương trình (1.22), chúng

ta được:

(1.23)

(1.24) Đặt: , khi đó được gọi là hoạt độ riêng, (phân rã.s-1.g-1).

Từ phương trình (1.23) suy ra biểu thức hoạt độ riêng là:

18

(1.25)

Theo quy ước Hogdahl, phương trình (1.23) cho phép chúng ta tính được khối

lượng của một nguyên tố cần phân tích dùng phản ứng và hệ phổ kế gamma, như

trong phương trình (1.26):

(1.26)

Hàm lượng (tính theo đơn vị: g/g) của một nguyên tố cần phân tích trong mẫu

được xác định theo phương trình (1.27):

(1.27)

Trong đó, w là khối lượng của mẫu phân tích, (g); W là khối lượng nguyên tố trong

mẫu phân tích, (g).

Vì vậy, nếu chiếu mẫu không bao bọc cadmium (Cd) thì phản ứng xảy ra cho cả

neutron nhiệt và neutron trên nhiệt. Trường hợp này được gọi là trường hợp chiếu trần.

Mặt khác, trong trường hợp chiếu mẫu có bọc Cd thì tiết diện hấp thụ neutron có

năng lượng từ 0,4 eV đến 0,5 eV của Cd là rất cao. Ngưỡng hiệu dụng của Cd phụ

thuộc vào bề dày và dạng hình học của lớp Cd. Nếu bề dày của Cd từ 0,7 mm đến 1

mm thì neutron nhiệt bị hấp thụ hoàn toàn. Do đó, phản ứng chỉ xảy ra với

neutron có năng lượng trên ngưỡng Cd. Khi đó, ta có các trường hợp chiếu mẫu có bao

bọc Cd như sau:

 Tốc độ phản ứng có bao bọc Cd là:

(1.28)

19

Với: (1.29)

là hệ số truyền qua Cd của neutron nhiệt, phụ thuộc vào hạt nhân bia.

 Hoạt độ riêng của nguyên tố phóng xạ có bao bọc Cd là:

(1.30)

 Khối lượng của nguyên tố được chiếu xạ có bọc Cd là:

(1.31)

 Hàm lượng (tính theo đơn vị: g/g) của nguyên tố cần phân tích trong mẫu có bao

bọc Cd được xác định theo phương trình (1.32) :

(1.32)

Phương trình (1.27) và (1.32) được gọi là phương trình cơ bản trong phép phân

tích kích hoạt neutron.

1.5. Các phương pháp chuẩn hóa trong phân tích kích hoạt neutron

Phân tích kích hoạt neutron là một phương pháp phân tích hàm lượng của các

nguyên tố trong mẫu phân tích bằng kích hoạt neutron. Hàm lượng của các bức xạ

gamma phát ra (gamma tức thời hoặc gamma trễ) phụ thuộc vào số hạt nhân nguyên tử

của nguyên tố bị kích hoạt, mà số hạt nhân nguyên tử của nguyên tố bị kích hoạt tỉ lệ

với số nguyên tử của nguyên tố trong mẫu. Do đó, hàm lượng của mỗi nguyên tố trong

mẫu sẽ được định lượng thông qua đo hàm lượng của bức xạ gamma phát ra bằng các

detector. Trong thực tế, để đo làm lượng của các nguyên tố quan tâm ta dựa vào các

phương pháp chuẩn hóa dưới đây.

20

1.5.1. Phương pháp chuẩn hóa tuyệt đối

Cơ sở để xác định hàm lượng nguyên tố trong mẫu phân tích bằng phương pháp

chuẩn hóa tuyệt đối là chiếu kèm mẫu phân tích có khối lượng w(g) với một monitor

(kí hiệu *).

Từ phương trình (1.26), ta có phương trình xác định khối lượng của nguyên tố

phân tích (kí hiệu ) và khối lượng của monitor (kí hiệu ) như sau:

(1.33)

(1.34)

Bằng cách chia phương trình (1.33) cho phương trình (1.34) và thực hiện việc

rút gọn, thu được phương trình xác định khối lượng của nguyên tố x trong mẫu phân

tích theo khối lượng của monitor là:

(1.35)

Mặt khác, hàm lượng của một nguyên tố x trong mẫu phân tích có khối lượng

w(g) được tính theo công thức:

(1.36)

Với: là khối lượng của nguyên tố x trong mẫu phân tích có khối lượng .

Bằng cách thay thế lấy từ phương trình (1.35) vào phương trình (1.36), thu

được phương trình xác định hàm lượng (tính theo đơn vị ) của nguyên tố x

trong mẫu phân tích như trong (1.37):

21

(1.37)

Đặt: , khi đó được gọi là hoạt độ phóng xạ riêng của (1.38)

monitor, (phân rã.s-1.g-1); với W là khối lượng monitor, (g).

Khi đó phương trình (1.37) được viết lại như sau:

(1.39)

Phương pháp xác định hàm lượng nguyên tố trong mẫu phân tích như phương

trình (1.39) được gọi là phương pháp tuyệt đối. Trong quá trình chiếu xạ mẫu thì hệ số

tỉ số thông lượng neutron nhiệt trên thông lượng neutron trên nhiệt và hệ số lệch

phổ trong vùng neutron trên nhiệt phải không thay đổi trong quá trình chiếu xạ.

Ngoài ra, trong thực nghiệm xác định hàm lượng của mỗi nguyên tố trong mẫu phân

tích bằng phương pháp chuẩn hóa tuyệt đối thì rất đơn giản, chỉ cần biết chính xác các

thông số hạt nhân của nguyên tố cần phân tích và của monitor như xác suất phát tia

gamma ( ) của nguyên tố, khối lượng nguyên tử (M), độ phổ cập của đồng vị ( ), tiết

diện neutron tại vận tốc . Về nguyên tắc, các số liệu hạt nhân này có thể

tra từ các công trình nghiên cứu. Tuy nhiên, các số liệu hạt nhân từ các công trình

nghiên cứu có độ chính xác khác nhau và do đó kết quả phân tích sẽ bị ảnh hưởng bởi

nhiều nguồn sai số. Vì lí do đó, trong thực tế phương pháp chuẩn hóa tuyệt đối ít được

sử dụng.

22

1.5.2. Phương pháp chuẩn hóa tương đối

Cơ sở để xác định hàm lượng nguyên tố trong mẫu phân tích bằng phương pháp

chuẩn hóa tương đối là chiếu kèm mẫu phân tích có khối lượng w(g) với một mẫu

chuẩn (kí hiệu s) có khối lượng (g) biết trước của nguyên tố phân tích.

Từ phương trình (1.26), ta viết phương trình xác định khối lượng của nguyên tố

trong mẫu phân tích (kí hiệu là ) và khối lượng của nguyên tố trong mẫu chuẩn

(kí hiệu là ) như trong (1.40), (1.41):

(1.40)

(1.41)

Bằng cách lập tỉ số phương trình (1.40) và (1.41) với chú ý rằng, mẫu phân tích

và mẫu chuẩn được chiếu kèm với nhau nên thời gian chiếu là như nhau, tức là

nên hệ số hiệu chỉnh thời gian chiếu của hai mẫu là như nhau, nghĩa là

. Ngoài ra, nguyên tố trong mẫu phân tích và trong mẫu chuẩn tương tự nhau nên các

thông số hạt nhân của chúng như nhau, nghĩa là: , , ,

. Dẫn đến ta có phương trình (1.42) dưới đây:

(1.42)

Từ phương trình (1.36), hàm lượng (tính theo đơn vị ) của nguyên tố x

trong mẫu phân tích có khối lượng w(g) được xác định như sau:

23

(1.43)

Mẫu phân tích và mẫu chuẩn phải được đo trong cùng một điều kiện. Khi phân

tích, mẫu phân tích và mẫu chuẩn phải được hiệu chỉnh hiệu ứng tự che chắn neutron

trong khi chiếu và hiệu chỉnh hiệu ứng suy giảm gamma trong mẫu phân tích và mẫu

chuẩn khi đo. Do đó, các giá trị như thời gian chiếu, thông lượng neutron, hiệu suất ghi

của detector bị triệt tiêu. Khi đó, từ phương trình (1.43) chúng ta thu được phương

trình xác định hàm lượng của nguyên tố x trong mẫu phân tích như trong (1.44):

(1.44)

Trong đó được gọi là hoạt độ riêng của nguyên tố trong mẫu

chuẩn (s), (phân rã.s-1.g-1); là khối lượng của nguyên tố quan tâm trong mẫu

chuẩn, (g); w là khối lượng mẫu phân tích, (g).

Từ phương trình (1.44), trong thực nghiệm để xác định hàm lượng của nguyên

tố quan tâm trong mẫu phân tích ta dựa trên cơ sở so sánh hoạt độ phóng xạ của

nguyên tố cần phân tích trong mẫu phân tích và hoạt độ phóng xạ của nguyên tố cần

phân tích trong mẫu chuẩn.

Ưu điểm của phương pháp này là tránh được nhiều loại sai số và đơn giản trong

thực nghiệm. Do đó, trong các phương pháp chuẩn hóa của phân tích kích hoạt neutron

thì phương pháp chuẩn hóa tương đối là phương pháp phân tích có tính chính xác nhất

và kết quả phân tích có độ tin cậy cao nhất nếu như thành phần nguyên tố trong mẫu

24

chuẩn và trong mẫu phân tích tương tự nhau. Tuy nhiên, nhược điểm của phương pháp

chuẩn hóa tương đối là không phù hợp để phân tích nhiều nguyên tố trong mẫu phân

tích, vì để tạo ra một mẫu chuẩn có thành phần nguyên tố tương tự với mẫu phân tích là

rất khó thực hiện, ví dụ như mẫu dầu, mẫu bụi,.v.v…

Để cải thiện được nhược điểm của phương pháp chuẩn hóa tuyệt đối và phương

pháp chuẩn hóa tương đối người ta đưa ra phương pháp sau có tính tối ưu hơn để cho

phép đo chính xác hơn và có thể phân tích được đa nguyên tố.

1.5.3. Phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố

Phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố làm cho việc phân tích đa nguyên tố

bằng kỹ thuật phân tích kích hoạt neutron dụng cụ trở nên khả thi hơn.

Phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố được F. Giardi và cộng sự [5] đưa ra đầu

tiên vào năm 1965. Cơ sở để xác định hàm lượng nguyên tố trong mẫu phân tích bằng

phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố là sử dụng một monitor (kí hiệu *) thích hợp

(thường chọn là Au, Zr, Co) làm chuẩn cho các nguyên tố quan tâm làm mẫu chuẩn (kí

hiệu s). Trong phương pháp này, một hệ số k được dùng và được xác định bằng thực

nghiệm bằng cách chiếu kèm mẫu chuẩn có chứa các nguyên tố quan tâm có khối

lượng (g) đã biết trước với một monitor có khối lượng (g) đã biết, sau đó lập

thành bảng trình bày giá trị các hệ số k của từng nguyên tố đối với monitor. Khi cần

phân tích hàm lượng của các nguyên tố trong mẫu phân tích, chỉ cần chiếu kèm mẫu

phân tích đó với một monitor đã được chọn trong việc xác định hệ số k.

 Xác định hệ số k của nguyên tố trong mẫu chuẩn đối với monitor, kí hiệu

Như đã trình bày ở trên, hệ số k được xác định bằng cách chiếu kèm mẫu chuẩn

(s) với một monitor (kí hiệu *). Từ phương trình (1.26), chúng ta viết phương trình xác

định khối lượng của nguyên tố trong mẫu chuẩn (kí hiệu ) và phương trình khối

lượng của monitor (kí hiệu ) như sau:

25

(1.45)

(1.46)

Bằng cách chia phương trình (1.45) cho phương trình (1.46) và thực hiện việc

rút gọn, thu được công thức thể hiện mối liên hệ giữa và như sau:

(1.47)

Cũng từ phương trình (1.26), ta viết phương trình xác định khối lượng của

nguyên tố x trong mẫu phân tích (kí hiệu là ) như trong (1.48):

(1.48)

Bằng cách chia phương trình (1.48) cho phương trình (1.45) và thực hiện việc

rút gọn, chúng ta được:

(1.49)

Bằng cách thay thế lấy từ phương trình (1.47) vào phương trình (1.49) và

thực hiện việc rút gọn, ta thu được công thức thể hiện mối liên hệ giữa và

như trong (1.50):

26

(1.50)

Từ phương trình (1.36), hàm lượng (tính theo đơn vị ) của nguyên tố x

trong mẫu phân tích có khối lượng w(g) được xác định theo phương trình (1.51):

(1.51)

Vì nguyên tố trong mẫu phân tích và trong mẫu chuẩn tương tự nhau nên các

thông số hạt nhân của chúng như nhau, tức là: , , , .

Hiệu ứng tự che chắn neutron phải giống nhau trong tất cả các lần chiếu xạ, tức là:

, và . Và hiệu suất nghi của detector phải

giống nhau trong các lần đo, nghĩa là . Do đó, phương trình (1.51) được viết

lại như sau:

(1.52)

Mặt khác, monitor (*) và nguyên tố trong mẫu chuẩn (s) sau khi kích hoạt sẽ trở

thành hạt nhân phóng xạ. Từ phương trình (1.25), ta có phương trình hoạt độ riêng của

nguyên tố trong mẫu chuẩn (s), , và của monitor (*), , như trong (1.53) và

(1.54):

(1.53)

27

(1.54)

Bằng cách lập tỉ số giữa phương trình (1.53) và phương trình (1.54), thu được

phương trình (1.55):

(1.55)

Hay có thể viết:

(1.56)

So sánh phương trình (1.52) và phương trình (1.56), phương trình xác định hàm

lượng của nguyên tố x trong mẫu phân tích được viết lại như sau:

(1.57)

Đặt: (1.58)

trong đó: : là hoạt độ riêng của nguyên tố dùng làm mẫu (1.59)

chuẩn, , là khối lượng của nguyên tố đó, (g);

: là hoạt độ riêng của nguyên tố dùng làm monitor, (1.60)

, là khối lượng của nguyên tố đó, (g).

28

Bằng cách thay thế phương trình (1.58) vào phương trình (1.57), chúng ta được

phương trình cuối cùng xác định hàm lượng nguyên tố x trong mẫu phân tích như trong

(1.61):

(1.61)

Với: w là khối lượng của mẫu phân tích, (g); là khối lượng của nguyên tố dùng

làm monitor, (g).

Vì vậy, bằng thực nghiệm để xác định được hệ số của monitor đối với

từng nguyên tố trong mẫu chuẩn theo phương trình (1.58) bằng cách đo hoạt độ riêng

của nguyên tố dùng làm mẫu chuẩn ( ) và đo hoạt độ riêng của monitor ( ), sau

đó lập thành bảng trình bày giá trị các hệ số của các nguyên tố đó. Khi cần phân

tích, chúng ta chỉ cần chiếu kèm mẫu phân tích với một monitor đã được chọn trong

việc xác định hệ số và dùng hệ số đã được thiết lập này để tính hàm

lượng của nguyên tố cần quan tâm trong mẫu phân tích theo phương trình (1.61).

Trong quá trình phân tích, phải đảm bảo các điều kiện sau:

 Độ phổ cập đồng vị của nguyên tố cần phân tích trong mẫu phân tích và

trong mẫu chuẩn phải như nhau, nghĩa là .

 Hiệu ứng tự che chắn neutron phải như nhau cho từng cặp mẫu phân tích (kí

hiệu x)-monitor (*) và cặp mẫu chuẩn (s)-monitor (*) cả trong các điều kiện

chiếu xạ mẫu phân tích và thực nghiệm xác định hệ số , tức là

29

, , và

. Nếu thì kết quả phân tích đạt được tốt nhất.

 Hệ số lệch phổ neutron trên nhiệt ( ) và tỉ số thông lượng neutron nhiệt với

thông lượng neutron trên nhiệt (f) không khác nhau trong các điều kiện

chiếu mẫu phân tích và xác định hệ số , tức là và

. Mà hệ số f và phụ thuộc vào từng nguồn neutron, do đó ứng

dụng của phương pháp này bị hạn chế bởi vị trí chiếu, tại nơi hệ số

được xác định.

 Hiệu suất ghi của detector phải giống nhau với từng cặp mẫu phân tích (kí

hiệu x)-monitor (*) và cặp mẫu chuẩn (s)-monitor (*) trong các điều kiện

đếm và xác định hệ số , nghĩa là các phép đo phải cùng dạng hình học

nguồn-detector, và

Ưu điểm của phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố là thực nghiệm đơn giản

hơn nhờ yếu tố đã được xác định trước, có thể phân tích được đa nguyên tố trong

mẫu phân tích trở nên dễ dàng hơn. Tuy nhiên, từ phương trình (1.56) ta nhận thấy hệ

số phụ thuộc vào điều kiện thực nghiệm cụ thể (nguồn kích hoạt neutron và hệ

đo). Nghĩa là, phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố đòi hỏi phải xác định chính xác

hệ số , mà hệ số này lại phụ thuộc vào dạng phổ neutron của từng loại

nguồn neutron (phụ thuộc vào f và ) và phụ thuộc vào hiệu suất ghi của từng loại

detector ( ). Hay nói dễ hiểu hơn là mỗi nguồn neutron và hệ phổ kế khác nhau thì

cho hệ số cũng khác nhau và một hạn chế hết sức vất vả nữa là khi detector bị

hỏng, buộc phải xác định lại từ đầu hệ số . Do đó, hạn chế của phương pháp này

là không có tính linh hoạt khi thay đổi điền kiện chiếu (thay đổi nguồn neutron) hoặc

30

hệ đo bức xạ. Vì các hạn chế trên mà phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố ít được

ứng dụng trong thức tế. Tuy nhiên, một ưu điểm lớn của phương pháp chuẩn hóa đơn

nguyên tố là thay vì sử dụng số lượng lớn các mẫu chuẩn và có giá thành cao trong

việc mua mẫu chuẩn, chúng ta có thể thay thế thành một số ít các mẫu so sánh.

1.5.4. Phương pháp chuẩn hóa k0

Để cải thiện được nhược điểm của phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố, tức

là làm cho phương pháp này có thể áp dụng linh hoạt hơn khi thay đổi điều kiện kích

hoạt và hệ đo bức xạ; và làm cho phương pháp này được ứng dụng rộng rãi hơn, cũng

như để phương pháp chuẩn hóa tuyệt đối chính xác hơn, người ta đưa ra một phương

pháp có tính tối ưu hơn có tên là phương pháp chuẩn hóa k0.

Năm 1975, A. Simonits và cộng sự [6] đã đề nghị một phương pháp có tính linh

động hơn là đưa ra hệ số k0 được xác định trước bằng thực nghiệm. Phương pháp này

cũng tương tự như phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố nhưng khác biệt ở đây là hệ

, , ) và độc lập với dạng phổ số k0 chỉ bao gồm các thông số hạt nhân (gồm: M,

neutron của từng nguồn neutron và độc lập với cấu hình của detector.

Để phát triển cho phương pháp chuẩn hóa tuyệt đối, các số liệu hạt nhân có độ

chính xác khác nhau từ các công trình nghiên cứu được thay bằng một tổ hợp các hằng

số hạt nhân được xác định chính xác bằng thực nghiệm, được gọi là hệ số k-zero (kí

hiệu ). Và để phát triển cho phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố là làm cho linh

hoạt hơn khi thay đổi vị trí chiếu xạ và hệ đo, từ phương trình (1.55) hệ số k trong

phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố người ta định nghĩa hệ số sao cho độc lập

với điều kiện chiếu và đo như sau:

(1.62)

31

Trong đó chỉ số “c” chỉ monitor và chỉ số “s” chỉ nguyên tố phân tích. M là khối lượng

nguyên tử, là độ phổ cập của đồng vị, là tiết diện neutron tại vận tốc 2200 (m/s),

là xác suất phát tia gamma tại năng lượng gamma ( ), là hệ số k-zero của

nguyên tố trong mẫu chuẩn (s) đối với monitor (c).

1. Từ phương trình (1.55), trong phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố chúng ta

viết lại như trong phương trình (1.63), với chú ý là thay kí hiệu “*” thành kí hiệu

“c”:

(1.63)

Từ phương trình (1.63) suy ra hệ số như trong phương trình (1.64):

(1.64)

Trong đó:

: là hoạt độ riêng của nguyên tố dùng làm mẫu

(1.65) chuẩn, (phân rã.s-1.g-1), là khối lượng của nguyên tố

đó, (g);

: là hoạt độ riêng của nguyên tố dùng làm monitor,

(1.66)

(phân rã.s-1.g-1), là khối lượng của nguyên tố đó, (g).

Hệ số của các nguyên tố đã được xác định bằng thực nghiệm từ nhiều lò

phản ứng khác nhau, các giá trị được cho là bảo đảm khi chúng đồng thời được xác

định từ hai lò phản ứng khác nhau và có sai số không quá 2% và được lập thành bảng

32

và xuất bản trong các tài liệu tham khảo [11], chúng được xem như là thông số hạt

nhân hữu dụng cho bất kỳ nguồn neutron nào.

) và các số liệu hạt nhân liên Thư viện các hệ số k0 đối với monitor vàng (

quan được xác định gần đây bởi De Corte và A. Simonits [12]. Các hệ số của các

nguyên tố đối với các đỉnh gamma tương ứng của các đồng vị phóng xạ quan tâm được

tạo bởi phản ứng được lập thành bảng để tra cứu.

Trong trường hợp, nếu mẫu phân tích được chiếu kèm theo một monitor dùng

làm chất so sánh (kí hiệu m), khi đó bằng phép qui đổi dưới đây ta được hệ số k0 của

các nguyên tố đối với monitor m (kí hiệu ):

(1.67)

Khi đó, hàm lượng của nguyên tố x trong mẫu phân tích được xác định như

trong phương trình (1.68), (với ):

(1.68)

Qua cách diễn đạt ở trên thì phương pháp chuẩn hóa k0 được hiểu như là

phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố nhưng hoàn toàn độc lập với điều kiện chiếu và

đo.

2. Từ định nghĩa hệ số k0, tập số liệu hạt nhân trong phương pháp chuẩn hóa tuyệt

đối của phương trình (1.39) được thay thế bằng hằng số hạt nhân thì ta thu

được phương trình cơ bản để xác định hàm lượng của nguyên tố phân tích bằng

phương pháp chuẩn hóa k0 như sau:

33

(1.69)

Với . Chú ý ở đây là tất cả thông số liên quan đến vị trí chiếu xạ

như , f và phải không thay đổi trong quá trình chiếu mẫu, và phải hiệu chỉnh giá

trị diện tích đỉnh năng lượng toàn phần .

So với các phương pháp chuẩn hóa trên thì phương pháp chuẩn hóa k0 có những

ưu điểm là: độ chính xác cao so với phương pháp chuẩn hóa tuyệt đối, đơn giản trong

thực nghiệm so với phương pháp chuẩn hóa tương đối, linh hoạt trong điều kiện chiếu

và đo so với phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố, phù hợp cho việc máy tính hóa.

34

CHƯƠNG 2

CÁC THÔNG SỐ ĐẶC TRƯNG CỦA HỆ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT

NEUTRON VỚI NGUỒN ĐỒNG VỊ Am-Be

2.1. Hệ phân tích kích hoạt neutron

Hệ thống phân tích kích hoạt neutron với nguồn đồng vị Am-Be đã được xây

dựng vào năm 1994 tại bộ môn Vật lý Hạt nhân, khoa Vật lý & Vật lý Kỹ thuật –

Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, ĐHQG-HCM. Hệ phân tích kích hoạt neutron tại

Bộ môn gồm có các bộ phận chính sau:

2.1.1. Nguồn neutron đồng vị Am-Be (Americium-Beryllium)

Nguồn neutron đồng vị Am-Be của Bộ môn Vật lý Hạt nhân ban đầu có hoạt độ

là 7 Ci, tương ứng với cường độ neutron . Nguồn là hỗn hợp gồm đồng vị

phóng xạ phân rã alpha là có chu kỳ bán rã T1/2 = 432 năm được pha trộn với

bột nhằm để tăng hiệu suất phát neutron, phản ứng tạo ra neutron có năng lượng

trung bình 4,7 MeV [8]. Cấu hình nguồn neutron đồng vị Am-Be tại bộ môn Vật lý hạt

nhân được thể hiện trong Hình 2.1.

Cơ chế phát neutron của nguồn neutron đồng vị Am-Be như sau: đồng vị phóng

xạ phân rã alpha (có chu kỳ bán rã trên 2 triệu thành neptunium

năm) theo phản ứng phân rã:

Hạt alpha phát ra sẽ tương tác với Be tạo ra các neutron và cacbon theo phản ứng:

Neutron tạo ra từ phản ứng trên là neutron tự do, có thời gian sống trung bình 885,7

giây [13] và ở trạng thái neutron nhanh.

35

Kênh neutron nhanh Kênh neutron nhiệt

Chì

Paraffin Am-Be

Hình 2.1. Cấu hình nguồn neutron Am-Be tại Bộ môn Vật lý hạt nhân

Nguồn neutron đồng vị Am-Be gồm có hai kênh neutron dùng để chiếu xạ mẫu

là kênh neutron nhanh và kênh neutron nhiệt. Nguồn Am-Be đặt ở kênh neutron nhanh

(Hình 2.1), neutron tại kênh này có năng lượng lớn hơn 1 MeV. Xung quanh nguồn

neutron được bao phủ bởi khối chất làm chậm paraffin để thu được neutron nhiệt tại

kênh neutron nhiệt và bên ngoài cùng là vỏ bọc che chắn bằng chì. Nguồn neutron Am-

Be được đặt dưới lòng đất ở độ sâu khoảng một mét và có một bức tường bê tông dày

50 cm để ngăn cách nguồn neutron với phòng điều khiển [8]. Chùm neutron khi được

sinh ra từ nguồn có một số lượng neutron không đi vào lớp paraffin đó là neutron

nhanh, còn một số lượng neutron khuếch tán vào lớp paraffin và bị chất này làm chậm

trở thành neutron nhiệt. Nhưng một số neutron nhiệt lại tán xạ vào kênh neutron nhanh,

một số sẽ đi đến kênh neutron nhiệt. Do đó, tại kênh neutron nhanh có cả neutron

nhanh và neutron nhiệt.

2.1.2. Hệ chuyển mẫu tự động MTA – 1527

Mẫu được kích hoạt hoặc tại kênh neutron nhanh hoặc tại kênh neutron nhiệt

thông

qua hệ thống chuyển mẫu tự động MTA–1527 được điều khiển bằng chương trình máy

36

tính được thể hiện ở Hình 2.2. Hệ thống chuyển mẫu tự động MTA–1527 có hai ống

nhựa được nối với hai kênh neutron của nguồn Am-Be để đưa mẫu vào hai kênh của

nguồn neutron. Máy bơm khí nén tạo áp suất để đẩy mẫu vào kênh neutron của nguồn

theo một trong hai ống dẫn để mẫu được chiếu xạ neutron hoặc đẩy mẫu ra ngoài sau

Chuyển mẫu

Nguồn neutron

Máy bơm khí nén

Hình 2.2. Hệ chuyển mẫu tự động MTA-1527

khi kết thúc chiếu xạ.

2.1.3. Hệ phổ kế gamma với detector HPGe

Vào năm 1994, tại Bộ môn Vật lý hạt nhân của trường chỉ sử dụng hệ phổ kế

gamma với detector nhấp nháy hoặc ống đếm Geiger-Muller. Cùng với sự

phát triển của Bộ môn Vật lý Hạt nhân, năm 2004 hệ phân tích kích hoạt này đã được

phát triển kết hợp với việc ghi nhận bức xạ bằng detector HPGe siêu tinh khiết và hệ

phổ kế gamma, được thể hiện ở Hình 2.3. Hệ phổ kế gamma có các bộ phận gồm

buồng chì nơi chứa detector HPGe nhằm cản phông của bức xạ từ bên ngoài và được

làm lạnh bởi thùng chứa nitơ lỏng, detector HPGe có độ phân giải năng lượng 1,8 keV

tại đỉnh

năng lượng 1332 keV của [8].

37

Sau khi kết thúc thời gian kích hoạt neutron từ nguồn Am-Be, mẫu được chuyển

đến buồng đo là nơi có chứa detector HPGe siêu tinh khiết. Các chùm tia gamma phát

ra

từ mẫu phóng xạ sẽ được ghi nhận bởi hệ phổ kế gamma thông qua phần mềm thu nhận

Máy tính Buồng chì chứa detector HPGe

Bình chứa nitơ lỏng

Hình 2.3. Hệ phổ kế gamma với detector HPGe

phổ Genie 2000.

2.2. Phương pháp thực nghiệm đo đường cong hiệu suất của detector HPGe

2.2.1. Hiệu suất ghi của detector HPGe

Tia gamma tới tương tác với vật liệu cấu trúc đầu dò chủ yếu theo ba cơ chế:

hiệu ứng quang điện, tán xạ Compton, hiệu ứng tạo cặp. Trong hiệu ứng quang điện,

lượng tử gamma sẽ chuyển toàn bộ năng lượng của nó cho vật liệu đầu dò, còn các

hiệu ứng khác gamma chỉ chuyển một phần năng lượng của nó.

Hiệu suất của detector được xác định bằng cách sử dụng các nguồn chuẩn đã

biết trước hoạt độ phóng xạ. Trong các bài toán phân tích và đo phổ gamma, thường

38

quan tâm đến hiệu suất ghi của detector ứng với đỉnh hấp thụ toàn phần, được gọi là

hiệu suất tuyệt đối, được xác định theo biểu thức sau:

(2.1)

Với: (2.2)

Trong đó:

: hiệu suất ghi tuyệt đối đỉnh năng lượng toàn phần tính tại vạch năng lượng ;

: xác suất phát gamma tại đỉnh năng lượng gamma quan tâm, (%);

: diện tích đỉnh năng lượng gamma quan tâm;

: thời gian đo, (s);

: hoạt độ nguồn phóng xạ tại thời điểm đo, ;

: hoạt độ nguồn phóng xạ ban đầu tại thời điểm sản xuất, ;

: thời gian rã, là thời gian từ lúc sản xuất đến lúc bắt đầu đo, ,

: hằng số phân rã của nguồn ( ), ; là chu kỳ bán rã của

nguồn, .

Công thức xác định sai số của hiệu suất như sau:

(2.3)

Trong đó là sai số diện tích đỉnh năng lượng gamma quan tâm; là sai số hoạt

độ ban đầu (được cung cấp bởi nhà sản xuất); là sai số xác suất phát gamma;

là sai số thời gian rã; là sai số hằng số phân rã; là sai số thời gian đo.

39

2.2.2. Đường cong hiệu suất theo năng lượng của detector HPGe

Để xác định hàm lượng của các nguyên tố trong các mẫu phân tích, chúng ta cần

phải biết hiệu suất ghi của detector ứng với vạch hấp thụ toàn phần của bức xạ gamma

đặc trưng. Vì vậy, trước khi đưa hệ phổ kế gamma vào hoạt động, cần phải xác định

được hiệu suất ghi của detector ứng với các năng lượng gamma trong dải năng lượng

làm việc của detector. Các điểm hiệu suất ghi cần được làm khớp giữa các kết quả đo

thực nghiệm với các hàm giải tích thích hợp tạo thành một đường cong để mô tả hiệu

suất toàn vùng năng lượng quan tâm. Đường cong hiệu suất là đường cong mô tả sự

phụ thuộc của hiệu suất ghi của detector vào năng lượng gamma. Với mỗi loại cấu hình

của detector sẽ có những dạng đường cong hiệu suất khác nhau. Trong thực tế khó có

một hàm khớp thỏa mãn cho nhiều loại detector, nhiều hình học đo đạc khác nhau

trong khoảng năng lượng rộng lớn. Với detector thông dụng do hãng CANBERRA

2000, sử dụng phần mềm Genie 2000 có thể sử dụng một công thức tuyến tính thể hiện

mối tương quan giữa logarit của hiệu suất và logarit của năng lượng như sau:

(2.4)

Trong đó: là hiệu suất ghi của detector; năng lượng gamma tới; là hệ số làm

khớp.

Để thiết lập đường cong hiệu suất của detector, người ta dùng nguồn chuẩn

gamma đã biết trước hoạt độ phóng xạ, nguồn chuẩn gamma có thể là nguồn chuẩn đơn

năng, nhưng trong trường hợp không đủ nguồn chuẩn đơn năng có thể dùng nguồn

chuẩn gamma phức tạp nhiều thành phần. Trong luận văn này, chúng tôi sử dụng

nguồn chuẩn gamma là đồng vị phóng xạ 152Eu. Thông qua việc đo phổ của các nguồn

chuẩn gamma, chúng ta xác định được diện tích đỉnh hấp thụ toàn phần của vạch bức

xạ gamma ứng với năng lượng xác định trong khoảng thời gian đo tm, biết xác suất phát

gamma của vạch bức xạ gamma và hoạt độ phóng xạ của nguồn chuẩn tại thời điểm

40

khảo sát, ta tính được thông lượng của bức xạ gamma quan tâm đi vào detector. Từ đó

xác định được hiệu suất ghi của detector tại đỉnh năng lượng tương ứng với năng lượng

bức xạ gamma được chọn làm chuẩn. Sau dó, dựa vào công thức (2.4) để xây dựng

đường cong hiệu suất của detector.

2.2.3. Thực nghiệm đo hiệu suất detector HPGe theo năng lượng gamma

Trong thực nghiệm này, nguồn chuẩn được sử dụng để chuẩn hiệu suất

ghi của detector HPGe tại vị trí đo mẫu. Nguồn có chu kỳ bán rã là năm,

được sản xuất vào ngày 29/3/2002 ứng với hoạt độ là 1,05 Ci. (Với 1Ci = 37000

Bq). Áp dụng công thức (2.2) chúng ta xác định được hoạt độ riêng của nguồn

tại thời điểm đo, kết quả được trình bày trong Bảng 2.1.

Bảng 2.1. Thông tin nguồn

Hoạt độ ngày sản xuất Hoạt độ tại ngày đo Ngày đo Nguồn chuẩn Ngày sản xuất Thời gian rã, td (năm)

29/03/2002 38850 16,42 30/08/2018 16824,48

Sau đó tiến hành đo nguồn tại vị trí sát bề mặt detector (vị trí 0 cm) trong

thời gian (s) và tại vị trí cách bề mặt detector 10 cm trong thời gian

(s). Bảng 2.2 trình bày số đếm thu được tương ứng với năng lượng gamma từ phần

mềm Genie 2000 tại hai vị trí trên và giá trị hiệu suất ghi của detector tính theo công

thức (2.1) tại hai vị trí trên. Sau khi tính được giá trị hiệu suất, để thiết lập đường cong

hiệu suất ghi của detector, ta lấy logarit của hiệu suất và của năng lượng

41

gamma tương ứng , kết quả được trình bày trong Bảng 2.3. Sau đó, dựa vào

chương trình excell để xây dựng đường cong hiệu suất, kết quả thể hiện trong Hình 2.4.

Bảng 2.2. Hiệu suất ghi của detector cho mỗi đỉnh năng lượng gamma tại hai vị trí đo khác nhau của nguồn

Nguồn cách detector 0 (cm) đo trong thời gian 200,31 (s) Nguồn cách detector 10 (cm) đo trong thời gian 6545,83 (s)

Năng lượng gamma Xác suất phát gamma

Hiệu suất Hiệu suất ghi Số đếm Số đếm ghi

121,8 28,40

244,7 7,49 0,130781 78632  0,23%

344,3 26,50

411,1 2,21

0,005415 444,0 3,11

778,9 12,74

867,3 4,16

964,0 14,4

1085,8 10,00

1112,0 13,30 210734  0,24% 0,220177 430439  0,16% 0,013762 33012  0,69% 0,009533 108424  0,33% 0,121405 204281  0,23% 0,007000 5467  2,48% 0,005679 8265  1,71% 22109  0,85% 6183  1,27% 19562  0,71% 12454  0,90% 14909  0,82% 0,073403 13823  1,27% 0,078857 18548  1,00% 0,051494 46076  0,54% 0,003284 0,044099 13699  1,26% 0,002990 0,040309 43448  0,53% 0,002740 0,036953 24419  0,75% 0,002217 0,033261 36579  0,58% 0,002497

Bảng 2.3. Logarit của hiệu suất và logarit của năng lượng gamma

Năng lượng gamma Nguồn cách detector Nguồn cách detector

0 (cm) 10 (cm)

42

121,8 2,085647 -0,657228 -1,861318

244,7 2,388634 -0,883455 -2,02077

344,3 2,536937 -0,915763 -2,154902

411,1 2,613947 -1,134286 -2,245728

444,0 2,647383 -1,10316 -2,266402

778,9 2,891482 -1,288243 -2,483597

867,3 2,938169 -1,355572 -2,524329

964,0 2,984077 -1,394597 -2,562249

1085,8 3,03575 -1,432351 -2,654234

1112,0 3,046105 -1,478059 -2,602581

) p  (

g o L

Log (E)

0 cm

10 cm

Hình 2.4. Đường cong hiệu suất ghi tại vị trí nguồn đặt sát và cách detector 10 cm

Từ đó, thu được phương trình đường cong hiệu suất là hàm của theo

tại hai vị trí đo như sau:

43

 Nguồn đặt sát detector HPGe:

(2.5)

 Nguồn đặt cách detector HPGe 10 cm:

(2.6)

2.3. Khảo sát các thông số đặc trưng phổ neutron của nguồn đồng vị Am-Be

2.3.1. Phương pháp thực nghiệm đo tỉ số thông lượng neutron nhiệt trên thông

lượng neutron trên nhiệt, (f)

Khái niệm tỉ số cadmium (kí hiệu RCd) là tỉ số giữa tốc độ phản ứng của một hạt

nhân (kí hiệu x) khi chưa bọc tấm Cd và tốc độ phản ứng của hạt nhân đó khi có bọc

Cd. Từ định nghĩa, chúng ta có biểu thức tỉ số cadmium khi có tính đến hệ số hiệu

chỉnh và như trong (2.7) [10]:

(2.7)

Trong đó: là hệ số truyền qua Cd của neutron nhiệt, phụ thuộc vào hạt nhân bia

(x).

Bằng cách chuyển hệ số trong phương trình (2.7) sang vế trái, và rút gọn

vế phải chúng ta được:

(2.8)

Bằng cách thay biểu thức (1.6) và (1.7) vào phương trình (2.8), thu được

phương trình (2.9):

(2.9)

44

Từ phương trình (2.9) suy ra tỉ số thông lượng neutron nhiệt trên thông lượng

neutron trên nhiệt như trong công thức (2.10):

(2.10)

Với chú ý rằng tỉ số f không phụ thuộc vào hạt nhân bia đưa vào chiếu xạ, mà

phụ thuộc vào vị trí chiếu xạ.

Lập tỉ số công thức tốc độ phản ứng khi không bọc Cd (1.22) và khi bọc Cd

(1.28), kết hợp với định nghĩa tỉ số Cd chúng ta được công thức thực nghiệm xác định

tỉ số cadmium của nguyên tố x như trong (2.11):

(2.11)

Hay viết: (2.12)

Trong đó:

: là hoạt độ riêng của đồng vị bia x được chiếu (2.13)

không bọc Cd, ;

: là hoạt độ riêng của đồng vị bia x được

(2.14)

chiếu có bọc Cd, .

Vì vậy, phương pháp thực nghiệm để đo tỉ số f là ta phải đo hệ số lệch phổ

neutron trên nhiệt ( ) để tính tỉ số đối với nguyên tố x theo biểu thức (1.7); và

đo tỉ số cadmium của nguyên tố x ( ) theo công thức thực nghiệm (2.12).

45

2.3.2. Phương pháp thực nghiệm đo thông lượng neutron chậm , thông lượng

neutron nhiệt , thông lượng neutron trên nhiệt

Như đã trình bày trong mục 2.1.1, tại kênh neutron nhanh có cả neutron nhanh

và neutron nhiệt xuất hiện ở đó. Nên trong luận văn này chúng tôi tiến hành đo thông

lượng neutron tại kênh neutron nhanh của nguồn Am-Be, vì các mẫu được kích hoạt tại

kênh này.

Dùng các mẫu monitor có khối lượng W(g) được chiếu xạ neutron tại kênh

neutron nhanh của nguồn đồng vị Am-Be trong thời gian . Đồng vị bia monitor khi

bị kích hoạt bởi neutron thì xảy ra phản ứng và trở thành đồng vị phóng xạ, hoạt

độ của các đồng vị phóng xạ được đo trên hệ phổ kế gamma với detector HPGe trong

thời gian , thì mối liên hệ giữa tốc độ phản ứng (R) và số đếm (Np) tại đỉnh năng

lượng gamma quan tâm thu được nhờ phần mềm Genie 2000 là:

(2.15)

Trong đó là tiết diện của phản ứng , .

Từ công thức (2.15) suy ra công thức xác định thông lượng neutron chậm như

sau:

(2.16)

Trong đó: là tiết diện phản ứng của neutron chậm, .

Vì vậy, bằng thực nghiệm để đo thông lượng neutron chậm, chúng ta chiếu xạ

các mẫu monitor tại kênh neutron nhanh của nguồn đồng vị Am-Be. Sau đó, lần lượt

đo hoạt độ riêng của các mẫu monitor trong khoảng thời gian tm trên hệ phổ kế

46

gamma với detector HPGe đã biết được đường cong hiệu suất, từ phương trình đường

cong hiệu suất chúng ta sẽ tính được hiệu suất ghi của detector tại đỉnh năng

lượng gamma quan tâm. Các thông số hạt nhân của monitor (gồm: ) được tra

cứu từ tài liệu tham khảo, là hằng số Avogadro và phải biết chính xác tiết diện kích

hoạt của nguyên tố đó.

Công thức xác định sai số của thông lượng neutron chậm như sau:

(2.17)

Trong đó là sai số diện tích đỉnh năng lượng gamma quan tâm; là sai số khối

lượng; là sai số xác suất phát tia gamma tại đỉnh năng lượng quan tâm; là

sai số độ phổ cập của đồng vị bia; là sai số tiết diện bắt neutron chậm; là sai

số hiệu suất ghi của detector tại năng lượng gamma đo được.

Thông lượng neutron chậm , thông lượng neutron nhiêt , thông lượng

neutron trên nhiệt liên hệ với nhau bởi công thức:

(2.18)

Thay vào biểu thức (2.18) chúng ta tính được biểu thức xác định

thông lượng neutron nhiệt và neutron trên nhiệt như sau:

(2.19)

(2.20)

47

Vì vậy, bằng thực nghiệm để đo thông lượng neutron nhiệt và thông lượng

neutron trên nhiệt tại kênh neutron nhanh của nguồn đồng vị Am-Be, chúng ta tiến

hành thực nghiệm đo thông lượng neutron chậm như đã trình bày và đo tỉ số thông

lượng neutron nhiệt trên thông lượng neutron trên nhiệt. Sau đó, áp dụng công thức

(2.19) để tính thông lượng neutron nhiệt và công thức (2.20) để tính thông lượng

neutron trên nhiệt.

2.3.3. Phương pháp thực nghiệm đo thông lượng neutron nhanh

Dùng các mẫu monitor có tiết diện tương tác lớn đối với neutron nhanh, như Al,

được chiếu xạ neutron tại kênh neutron nhanh của nguồn đồng vị Am-Be trong thời

gian . Đồng vị bia monitor khi bị kích hoạt bởi neutron nhanh thì xảy ra theo phản

ứng và và trở thành đồng vị phóng xạ, hoạt độ của các đồng vị phóng xạ

được đo trên hệ phổ kế gamma với detector HPGe trong thời gian , thì mối liên hệ

giữa tốc độ phản ứng (R) của neutron nhanh với nhân bia và số đếm (Np) tại đỉnh năng

lượng gamma quan tâm thu được nhờ phần mềm Genie 2000 là:

(2.21)

Trong đó là tiết diện trung bình của hạt nhân với neutron nhanh, .

Từ công thức (2.21) suy ra công thức tính thông lượng neutron nhanh tại kênh

neutron nhanh của nguồn đồng vị Am-Be như sau:

(2.22)

Trong đó:

: là hoạt độ riêng của các nguyên tố trong lá dò, (phân rã.s-1.g-1).

48

Vì vậy, bằng thực nghiệm thông lượng neutron nhanh được xác định bằng

phương pháp đo hoạt độ riêng của các nguyên tố trong lá dò khi kích hoạt lá dò có có

tiết diện trong vùng neutron nhanh nếu như biết chính xác tiết diện trung bình của hạt

nhân đối với neutron nhanh, biết được thời gian chiếu, thời gian rã, thời gian đo, các

thông số hạt nhân, khối lượng lá dò, số đếm và hiệu suất ghi của detector.

Công thức xác định sai số của thông lượng neutron nhanh như sau:

(2.23)

Trong đó là sai số tiết diện trung bình của hạt nhân đối với neutron nhanh; là

sai số diện tích đỉnh năng lượng gamma quan tâm; là sai số khối lượng; là sai

số xác suất phát tia gamma tại đỉnh năng lượng quan tâm; là sai số độ phổ cập

của đồng vị bia; là sai số hiệu suất ghi của detector tại năng lượng gamma đo

được.

2.3.4. Thực nghiệm đo thông số phổ neutron

2.3.4.1. Thực nghiệm đo thông lượng neutron nhiệt và thông lượng neutron

trên nhiệt

Theo biểu thức (2.19) và (2.20) để xác định thông lượng neutron nhiệt và thông

lượng neutron trên nhiệt tại kênh neutron nhanh, chúng ta phải đo thông lượng neutron

chậm và đo tỉ số thông lượng neutron nhiệt trên thông lượng neutron trên nhiệt tại kênh

neutron nhanh của nguồn đồng vị Am-Be. Tuy nhiên, trong luận văn này chúng tôi

không tiến hành đo tỉ số f, mà giá trị f được trích dẫn từ nguồn [14] và được trình bày

trong Bảng 2.6.

Để đo thông lượng neutron chậm, chúng tôi tiến hành kích hoạt mẫu lá vàng có

hàm lượng 75% với khối lượng mẫu là 0,03 (g) được xác định từ cân điện tử (hình

49

2PL) trong phụ lục. Mẫu lá vàng được chiếu tại kênh neutron nhanh của nguồn đồng vị

Am-Be theo phản ứng kích hoạt , ứng với năng lượng gamma của

vàng là 411,8 keV trong thời gian , cho mẫu rã trong thời gian . Sau thời gian rã,

mẫu được đo trong thời gian trên hệ phổ kế gamma HPGe đã biết trước đường cong

hiệu suất. Số đếm trong đỉnh năng lượng toàn phần thu được từ phần mềm Genie

2000 được trình bày trong Bảng 2.5. Các số liệu hạt nhân của vàng được thể hiện trong

Bảng 2.4.

Bảng 2.4. Số liệu hạt nhân của Au dùng để tính thông lượng neutron chậm [15]

Chu kỳ bán rã, Tiết diện phản ứng Độ phổ , cập Xác suất phát gamma, Đồng vị bia , (b) Khối lượng nguyên tử M, (g.mol-1) (%) Đồng vị phóng xạ T1/2 (giờ) (%)

197Au

198Au

95,56 196,97 100 98,83 64,68

Áp dụng công thức (2.5) để tính hiệu suất ghi của detector ( ) và áp dụng công

thức (2.16) tính thông lượng neutron chậm. Kết quả được trình bày trong Bảng 2.5.

Bảng 2.5. Thông lượng neutron chậm tại kênh neutron nhanh của nguồn Am-Be

Số đếm Np Hiệu suất ghi của detector Thời gian rã Thông lượng neutron chậm, Thời gian chiếu ti , (s) td ,(s) Thời gian đo tm , (s) Khối lượng vàng WAu , (g)

0,0225 12360 60 7200 0,0819 616  4,31%

Sau đó, dựa vào biểu thức (2.19) và (2.20) ta sẽ tính được thông lượng neutron

nhiệt và thông lượng neutron trên nhiệt. Kết quả được trình bày trong Bảng 2.6.

50

Bảng 2.6. Thông lượng neutron nhiệt và neutron trên nhiệt của nguồn Am-Be

Thông lượng neutron nhiệt Thông lượng neutron trên nhiệt Tỉ số thông lượng neutron f , [14]

Vì vậy, bằng thực nghiệm đã xác định được thông lượng neutron chậm, thông

lượng neutron nhiệt và thông lượng neutron trên nhiệt tại kênh neutron nhanh của

nguồn Am-Be tại Bộ môn Vật lí Hạt nhân là: ;

; . Kết quả trên có

thể so sánh với kết quả đã đo đạc vào năm 2012 [14], cho thấy các thông lượng neutron

chậm, thông lượng neutron nhiệt và thông lượng neutron trên nhiệt từ năm 2012 đến

nay không có sự thay đổi nhiều.

2.3.4.2. Thực nghiệm đo thông lượng neutron nhanh

Để xác định thông lượng neutron nhanh tại kênh neutron nhanh của nguồn Am-

Be, chúng tôi dùng lá nhôm có hàm lượng 99% Al có khối lượng 1,04 (g) được xác

định bằng cân điện tử. Số liệu hạt nhân của Al dùng để xác định thông lượng neutron

nhanh được trình bày trong Bảng 2.7. Mẫu được chiếu tại kênh neutron nhanh của

nguồn đồng vị Am-Be trong thời gian , phản ứng quan tâm là và . Sau

khi chiếu xạ neutron, mẫu được đặt sát ngay bề mặt detector HPGe đã biết phương

trình đường cong hiệu suất (phương trình 2.5) và đo trong thời gian , số đếm trong

đỉnh năng lượng toàn phần thu được từ phần mềm Genie 2000 được trình bày trong

Bảng 2.8.

Bảng 2.7. Số liệu hạt nhân dùng để xác định thông lượng neutron nhanh [15]

51

Xác suất phát Hiệu suất ghi tại Năng lượng Tiết diện gamma tại Phản ứng năng lượng , gamma phản ứng năng lượng kích hoạt , (mb) , (keV) , (%)

843,8 71,4 0,044508 3,50 1014,4 28,6 0,042855

1,20 1368,6 100 0,047500

Bảng 2.8. Số đếm và thời gian phân tích mẫu lá nhôm Al

Số đếm Np Đồng vị phóng xạ Năng lượng gamma, Thời gian đo , (s) Phản ứng kích hoạt

Thời gian chiếu , (s) Thời gian rã , (s) (keV)

843,8 2592  2,01%

27Mg

12420 60 2014,16

1014,4 870  3,52%

24Na

12420 60 7200 1368,6 1048  3,27%

Áp dụng công thức tính thông lượng neutron nhanh (2.22) với các thông số của

đồng vị 27Al trong Bảng 2.7 và Bảng 2.8, với sai số tuyệt đối thông lượng neutron

nhanh được tính theo công thức (2.23), kết quả tính thông lượng neutron nhanh tại

kênh neutron nhanh của nguồn Am-Be được trình bày trong Bảng 2.9. Ở đây chúng ta

chỉ quan tâm đến các sai số của số đếm, các sai số của các đại lượng còn lại được bỏ

qua.

Bảng 2.9. Thông lượng neutron nhanh tại kênh neutron nhanh của nguồn Am-Be

52

27Mg

Giá trị trung bình của thông lượng Thông lượng neutron nhanh, Chu kỳ bán rã neutron nhanh Loại phản ứng kích hoạt Đồng vị phóng xạ , ,

24Na

567,72

53856

Nhận xét: bằng thực nghiệm đã xác định được thông lượng neutron nhanh tại

kênh neutron nhanh của nguồn Am-Be tại Bộ môn Vật lí hạt nhân ứng với phản ứng

kích hoạt thì thông lượng neutron nhanh vào khoảng

; ứng với phản ứng kích hoạt thì thông lượng neutron

nhanh vào khoảng . Kết quả trên có thể so sánh với kết quả đã đo

đạc vào năm 2012 [14], cho thấy các thông lượng neutron nhanh từ năm 2012 đến nay

không có sự thay đổi nhiều.

2.4. Kết luận chương 2

Như vậy, trong chương 2 luận văn đã trình bày phương pháp thực nghiệm và

tiến

hành thực nghiệm cho việc đo đường cong hiệu suất của detector HPGe tại vị trí đo

bằng cách dùng nguồn chuẩn gamma đã biết trước hoạt độ phóng xạ. Trình bày phương

pháp thực nghiệm và tiến hành thực nghiệm cho việc xác định các thông số phổ

neutron của nguồn đồng vị Am-Be như thông lượng neutron chậm, thông lượng

neutron nhiệt, thông lượng neutron trên nhiệt và thông lượng neutron nhanh.

53

54

CHƯƠNG 3

PHƯƠNG PHÁP CHUẨN HÓA ĐƠN NGUYÊN TỐ - ÁP DỤNG PHÂN TÍCH

MẪU XI MĂNG

Trong chương này, hệ số k của một số hạt nhân trong phương pháp chuẩn đơn

nguyên tố được đo đạt thực nghiệm dựa trên kích hoạt neutron nguồn Am-Be và hoạt

độ được đo trên hệ phổ kế gamma HPGe. Để kiểm tra tính chính xác của phép đo hệ số

k, một số mẫu đã biết trước hàm lượng được phân tích và đánh giá. Cuối cùng, hàm

lượng nguyên tố Mn trong các loại mẫu xi măng được phân tích dựa trên phương pháp

chuẩn đơn nguyên tố tại phòng thí nghiệm kỹ thuật hạt nhân, Bộ môn Vật lý hạt nhân,

Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, ĐHQG-HCM.

3.1. Thực nghiệm đo hệ số k của các đồng vị nguyên tố

Bằng thực nghiệm, để xác định hệ số k của các đồng vị của nguyên tố theo

phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố, ta dựa vào thực nghiệm đo hoạt độ riêng của

từng đồng vị phóng xạ của nguyên tố và hoạt độ riêng của monitor. Trong luận văn

này, chúng tôi sử dụng nguyên tố vàng làm monitor cho các nguyên tố khác. Theo

công thức xác định hệ số k bằng thực nghiệm (1.58) chúng ta viết lại công thức xác

định hệ số k của các nguyên tố so với monitor Au bằng phương pháp chuẩn hóa đơn

nguyên tố cụ thể như sau:

(3.1)

Với:

(3.2)

55

(3.3)

Trong đó: kí hiệu “x” cho các đồng vị phóng xạ của nguyên tố cần xác định hệ số k;

và lần lượt là hoạt độ riêng của đồng vị phóng xạ của nguyên tố x và của

monitor Au, đơn vị Bq/g; và lần lượt là khối lượng của nguyên tố x và của

Au, đơn vị g.

Ở đây ta chỉ quan tâm đến sai số của số đếm , bỏ qua các sai số của các đại

lượng còn lại trong công thức (3.1) xác định hệ số k. Sai số tuyệt đối của hệ số

đươc xác định như sau:

(3.4)

Với: và lần lượt là sai số tương đối của số đếm của đồng vị

phóng xạ x và của Au được xác định bằng phần mềm Genie 2000.

Tóm lại, để xác định hệ số của các đồng vị phóng xạ của nguyên tố bằng

phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố thì các vấn đề sau đây phải được thực hiện:

1. Thực nghiệm đo hoạt độ riêng của monitor Au, .

2. Thực nghiệm đo hoạt độ riêng của các đồng vị phóng xạ của các nguyên

tố x, .

3. Áp dụng công thức (3.1) để tính hệ số .

4. Áp dụng công thức (3.4) để tính sai số của hệ số .

56

5. Tổng hợp kết quả hệ số cho từng đồng vị phóng xạ thành một

bảng.

3.1.1. Thực nghiệm đo hoạt độ riêng của monitor Au ( )

Sử dụng mẫu là hợp kim để xác định hoạt độ phóng xạ riêng của

monitor Au. Khối lượng của mẫu hợp kim là 0,31 (g) được xác định bằng cân điện tử.

Mẫu đem kích hoạt ở kênh neutron nhanh của nguồn đồng vị Am-Be theo phản ứng

kích hoạt là . Sau thời gian chiếu , mẫu được rã trong thời gian ,

sau đó mẫu được đo trên hệ phổ kế gamma với detector HPGe trong thời gian . Các

thời gian , và được trình bày trong Bảng 3.1. Số đếm trong đỉnh năng lượng

toàn phần thu được từ phần mềm Genie 2000 và hoạt độ riêng của Au được tính theo

biểu thức (3.3), kết quả được trình bày trong Bảng 3.2.

Bảng 3.1. Thời gian chiếu, thời gian rã, thời gian đo mẫu Al-0,1%Au

Năng lượng , gamma Đồng vị Thời gian chiếu, ti (s) Thời gian rã, td (s) Thời gian đo, tm (s) Chu kỳ bán rã T1/2 , (gờ) [15] (keV) [15]

64,68 411,8 441840 60 6590

Bảng 3.2. Hoạt độ riêng của monitor vàng

Hoạt độ riêng của Au Khối lượng Au, Khối lượng hợp kim Số đếm , (g)

Vì vậy, bằng thực nghiệm đã xác định được hoạt độ riêng của monitor vàng. Kết

quả trên (bảng 3.2) được sử dụng để xác định hệ số k của các nguyên tố và xác định

hàm lượng các nguyên tố trong mẫu phân tích.

57

3.1.2. Thực nghiệm đo hệ số k của các nguyên tố đối với monitor Au

 Chuẩn bị mẫu:

Mẫu hóa chất dùng để xác định hệ số k của các đồng vị của nguyên tố hầu hết là

mẫu bột, có khối lượng được xác định bằng cân điện tử. Bảng 3.3 trình bày mẫu dùng

để xác định hệ số k của các đồng vị quan tâm. Bảng 3.4 trình bày số liệu hạt nhân của

các nguyên tố dùng để xác định hệ số k của các đồng vị.

Bảng 3.3. Mẫu dùng để xác định hệ số k của các đồng vị phóng xạ

Mẫu phân tích Khối lượng, (g)

Mn 0,20

ZnO 0,20

0,20 AsO2

I 0,20

1,54 CdBr2

0,69 Co2O3

1,32 V2O5

Bảng 3.4. Số liệu hạt nhân dùng để xác định hệ số k của các đồng vị quan tâm

Chu kỳ bán rã Năng lượng gamma

Nguyên tố Loại phản ứng kích hoạt Khối lượng nguyên tố, (g) Đồng vị phóng xạ [15] [15]

Mn

Zn

As

58

I

Cd

Br

Co

V

 Chiếu mẫu và xác định hệ số k của các đồng vị phóng xạ

Lần lượt cho các mẫu kích hoạt ở kênh neutron nhanh của nguồn đồng vị Am-

Be. Sau khi kết thúc thời gian chiếu , mẫu cho rã trong thời gian , sau đó mẫu được

đo trên hệ phổ kế gamma HPGe trong thời gian . Thời gian , , được trình

bày trong Bảng 3.5. Bảng 3.6 trình bày số đếm trong đỉnh năng lượng toàn phần

của từng đồng vị.

59

Bảng 3.5. Thời gian chiếu, thời gian rã, thời gian đo của từng mẫu dùng xác định hệ số k của các đồng vị phóng xạ

Thời gian chiếu Thời gian rã Thời gian đo Loại phản ứng kích hoạt

3600 60 7200

168720 120 72000

83580 6000 12772

2040 60 2000

83160 60 6905

3480 60 1312

4140 60 691,43

Hoạt độ riêng và hệ số k của các đồng vị của nguyên tố lần lượt tính theo công

thức (3.2) và (3.1). Sai số hệ số k của các đồng vị được tính theo sai số tương đối theo

công thức (3.4). Kết quả được trình bày trong Bảng 3.6, kí hiệu “x” chỉ các đồng vị

quan tâm.

Bảng 3.6. Hệ số k của các đồng vị của nguyên tố đối với monitor Au

Năng lượng gamma Hệ số k của các đồng vị đối với monitor Số đếm Np Hoạt độ riêng , vàng, Đồng vị phóng xạ [15]

60

527,9

150,8

245,4

616,3

666,3

554,3

619,1

698,4

776,5

827,8

1044,03

1317,5

1474,9

58,6

1434 2,8328

Nhận xét: vì là thực nghiệm đầu tiên xác định giá trị hệ số k của các nguyên tố

trên hệ phân tích kích hoạt neutron với nguồn đồng vị Am-Be theo phương pháp chuẩn

hóa đơn nguyên tố, tuy chưa có kết quả khác để so sánh nhưng qua nhiều kết quả thực

nghiệm nhận thấy kết quả trên là phù hợp, vì kết quả đều cho giá trị hệ số k của các

nguyên tố đều nhỏ hơn giá trị hệ số k của monitor vàng (hệ số k của vàng bằng 1). Do

đó, kết quả trên có thể tin cậy được.

61

3.2. Phân tích kiểm chứng hàm lượng nguyên tố quan tâm

Từ biểu thức (1.61) ta viết lại công thức thực nghiệm xác định hàm lượng

nguyên tố đối với monitor Au theo phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố cụ thể như

sau:

(3.5)

Với: (3.6)

Trong đó:

Chỉ số “x” là các nguyên tố cần phân tích trong mẫu;

w : là khối lượng của mẫu phân tích, (g);

: là hệ số k của nguyên tố đối với monitor Au.

: là hoạt độ riêng của Au.

Ở đây ta chỉ quan tâm đến sai số của số đếm , bỏ qua sai số của các đại

lượng như tm, S, D, C và sai số khối lượng. Nên sai số tuyệt đối của hàm lượng đươc

xác định như sau:

(3.7)

Với: và lần lượt là sai số tương đối của số đếm và hệ số k của

đồng vị phóng xạ , sai số tương đối của Au.

3.2.1. Chuẩn bị mẫu kiểm định để xác định hàm lượng nguyên tố quan tâm

Chuẩn bị 3 mẫu kiểm định như sau:

62

 Mẫu kiểm định một (kí hiệu MKĐ1) gồm bột và . Hàm ,

lượng nguyên tố cần phân tích kiểm định trong MKĐ1 là Mn.

 Mẫu kiểm định hai (kí hiệu MKĐ2) gồm bột và . Hàm ,

lượng nguyên tố cần phân tích kiểm định trong MKĐ2 là Mn và Zn.

 Mẫu kiểm định ba (kí hiệu MKĐ3) gồm bột , và . Hàm

lượng nguyên tố cần phân tích kiểm định trong MKĐ3 là Mn và As.

Khối lượng của từng mẫu kiểm định được xác định bằng cân điện tử, kết quả

được trình bày trong Bảng 3.7. Các hợp chất trong từng mẫu kiểm định được trộn đều

và cho vào hộp đựng mẫu để chuẩn bị đem kích hoạt. Hàm lượng nguyên tố quan tâm

theo cách pha chế được tính theo công thức (1.36), kết quả trình bày trong Bảng 3.7,

giá trị hàm lượng này được sẽ được so sánh với giá trị hàm lượng xác định theo thực

nghiệm.

Bảng 3.7. Khối lượng và hàm lượng pha chế của các nguyên tố quan tâm

Hợp chất quan tâm Nguyên tố quan tâm

Kí hiệu mẫu Hợp chất Nguyên tố Khối lượng, (g) Khối lượng, (g) Hàm lượng pha chế, (%)

MKĐ1

MKĐ2

MKĐ3

63

3.2.2. Phân tích hàm lượng của các nguyên tố trong mẫu kiểm định

Từng mẫu kiểm định lần lượt cho kích hoạt ở kênh neutron nhanh của nguồn

đồng vị Am-Be. Sau khi kết thúc thời gian chiếu , mẫu cho rã trong thời gian , sau

đó mẫu được đo trên hệ phổ kế gamma HPGe trong thời gian . Các thời gian , ,

được trình bày trong Bảng 3.8. Số đếm trong đỉnh năng lượng toàn phần của từng

nguyên tố quan tâm trong từng mẫu kiểm định thu được từ phần mềm Genie 2000 được

trình bày trong Bảng 3.9.

Bảng 3.8. Thời gian chiếu, thời gian rã, thời gian đo của các mẫu kiểm định

Thời gian chiếu, Thời gian Thời gian đo, Nguyên tố quan Kí hiệu mẫu rã, tâm

MKĐ1

MKĐ2

MKĐ3

Áp dụng công thức (3.5) để tính hàm lượng nguyên tố quan tâm trong từng mẫu

kiểm định, giá trị hoạt độ riêng của vàng trong Bảng 3.2, giá trị hệ số k cho từng

nguyên tố quan tâm được tra trong Bảng 3.6. Sai số hàm lượng được tính theo sai số

tuyệt đối theo công thức (3.7). Bảng 3.9 trình bày kết quả hàm lượng của các nguyên tố

quan tâm được xác định theo thực nghiệm.

64

Bảng 3.9. Số đếm và hàm lượng thực nghiệm của các nguyên tố quan tâm

Số đếm Hệ số Kí hiệu mẫu Nguyên tố quan tâm Hàm lượng thực nghiệm, (%)

MKĐ1

MKĐ2

MKĐ3

Nhận xét: hàm lượng giữa pha chế và thực nghiệm của các nguyên tố trong mẫu

kiểm định nhìn chung có độ sai lệch nhỏ, đa số dưới 1% (xem bảng 3.10), nên có thể

chấp nhận được. Do đó, có thể áp dụng để xác định hàm lượng nguyên tố trong các

mẫu phân tích.

Bảng 3.10. So sánh hàm lượng nguyên tố theo thực nghiệm và pha chế

Hàm lượng, (%)

Độ lệch, (%) Nguyên tố quan tâm Kí hiệu mẫu Thực nghiệm Pha chế

MKĐ1 0,72

Mn MKĐ2 0,17

MKĐ3 0,10

MKĐ2 Zn 1,50

MKĐ3 As 0,37

65

3.3. Áp dụng phân tích Mn trong các loại mẫu xi măng

3.3.1. Đặt vấn đề

Mangan là kim loại được xem như là nguyên tố vi lượng cơ bản của sự sống. Sự

có mặt của mangan ở hàm lượng thấp có nhiều vai trò quan trọng trong cơ thể sống

như [16]: tác động đến hô hấp, phát triển xương, chuyển hóa gluxit, có lợi cho hệ thần

kinh. Ngoài ra, manngan là thành phần của nhiều enzyme tham gia vào quá trình tổng

hợp axit béo, cholesterol, protein,…Tuy nhiên, khi ở hàm lượng cao, mangan lại gây ra

tác động tiêu cực như: nếu lượng mangan hấp thụ nhiều vào cơ thể có thể gây độc phổi,

tác động đến hệ thần kinh, thận và tim mạch. Nguy cơ độc hại thường dễ xảy ra tại các

khu công nghiệp sản xuất xi măng nói riêng và khu công nghiệp sản xuất mangan nói

chung. Bụi xi măng trong quá trình sản xuất tại khu công nghiệp được gió thổi phát tán

vào không khí, vào môi trường đất, môi trường nước,…Bụi xi măng được hấp thụ trực

tiếp vào cơ thể sống thông qua đường hô hấp, thường xảy ra đối với các công nhân làm

việc tại các khu công nghiệp sản xuất xi măng, khu vực vận chuyển xi măng và khu

vực xây dựng. Ngoài ra, bụi xi măng có chứa kim loại mangan sẽ được tích tụ trong

các nguồn nước khác nhau như ao, sông, suối, biển,…(gọi là nước bề mặt), rồi từ nước

bề mặt đó mangan sẽ được ngắm vào những mạch nước trong lòng đất mà được gọi là

nước ngầm. Đó là một trong những lí do vì sao mangan xuất hiện trong nguồn nước

ngầm. Con người và sinh vật khác sử dụng nước ngầm có mặt mangan, chúng sẽ đi vào

cơ thể. Sự có mặt của mangan trong các nguồn nước tự nhiên ở nồng độ thấp là cần

thiết cho sức khỏe của con người. Tuy nhiên, nếu sử dụng nguồn nước bị nhiễm

mangan trong thời gian dài sẽ bị nhiễm độc mangan từ nước uống, gây tác động tiêu

cực đến cơ thể như [16]: làm tổn thương phổi với mức độ tổn thương khác nhau (ho,

viêm phổi, viêm phế quản,…); làm giảm khả năng ngôn ngữ, giảm trí nhớ,…

Từ những tác động tích cực và tiêu cực của mangan như đã trình bày ở trên, các

nhà khoa học trên thế giới cần tiếp tục nghiên cứu về vấn đề ô nhiễm mangan trong

không khí và trong nước một cách sâu rỗng hơn, để có những biện pháp an toàn tối ưu

66

cho sức khỏe của con người, đặc biệt là những công nhân tham gia sản xuất cũng như

công nhân tham gia xây dựng phải thường xuyên tiếp xúc với mangan.

3.3.2. Chuẩn bị và xử lý mẫu xi măng

Trong luận văn này, chúng tôi sử dụng các mẫu xi măng được thu thập từ một

số đại lý xi măng ở Thành phố Hồ Chí Minh để phân tích hàm lượng nguyên tố Mn

theo phân tích kích hoạt neutron sử dụng phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố. Tổng

cộng có 4 loại mẫu xi măng được kí hiệu lần lượt là A, B, C, D (xem Hình 3.1). Các

mẫu được xử lý theo quy trình như trong Hình 3.2 tại phòng thí nghiệm kỹ thuật hạt

nhân trước khi tiến hành đo đạc. Mỗi mẫu xi măng được chuẩn bị thành nhiều mẫu nhỏ

và được sấy khô bằng đèn hồng ngoại. Dùng cân điện tử để xác định khối lượng của

từng mẫu, kết quả được trình bày trong Bảng 3.11. Sau đó, từng mẫu được cho vào hộp

đựng mẫu để chuẩn bị đem kích hoạt neutron.

Hình 3.1. Các mẫu xi măng dùng trong thực nghiệm

67

Cân mẫu bằng cân điện tử Đóng gói mẫu bằng hộp đựng mẫu Chia mẫu thành nhiều mẫu nhỏ Sấy khô mẫu bằng đèn hồng ngoại

Hình 3.2. Quy trình xử lý mẫu xi măng

3.3.3. Kết quả và thảo luận

Từng mẫu xi măng lần lượt cho kích hoạt ở kênh neutron nhanh của nguồn đồng

vị Am-Be với phản ứng kích hoạt quan tâm là , năng lượng gamma

đặc trưng của đồng vị phóng xạ là , chu kỳ bán rã là

(giờ) [15]. Sau khi kết thúc thời gian chiếu , mẫu cho rã trong thời gian

, sau đó mẫu được đo trên hệ phổ kế gamma HPGe trong thời gian được trình bày

trong Bảng 3.11. Số đếm trong đỉnh năng lượng toàn phần được trình bày trong Bảng

3.12.

Bảng 3.11. Khối lượng và thời gian phân tích từng mẫu xi măng

Mẫu xi măng Kí hiệu mẫu Thời gian rã Thời gian đo Thời gian chiếu Khối lượng mẫu, (g)

A1

A2 A A3

A4

B1 B B2

68

B3

B4

C1

C C2

C3

D1

D D2

D3

Hàm lượng nguyên tố Mn trong mẫu xi măng được tính theo công thức (3.5),

trong đó giá trị hoạt độ phóng xạ riêng của monitor vàng trong Bảng 3.2; hệ số k của

nguyên tố Mn đối với nguyên tố vàng trong Bảng 3.6. Sai số hàm lượng được tính theo

sai số tuyệt đối theo công thức (3.7). Bảng 3.12 trình bày kết quả hàm lượng nguyên tố

Mn trong từng mẫu xi măng.

Bảng 3.12. Số đếm và hàm lượng của Mn trong từng mẫu xi măng

Số đếm Mẫu xi măng Kí hiệu mẫu Hàm lượng Mn, (%) Giá trị trung bình hàm lượng Mn, (%)

A1

A2 A

A3

A4

B1 B B2

69

B3

B4

C1

C2 C

C3

D1

D D2

D3

Từ kết quả phân tích trên của luận văn, ta thấy một số mẫu xi măng ở Việt Nam

mà luận văn này đã phân tích đều có chứa nguyên tố mangan có hàm lượng khác nhau

(bảng 3.12), với hàm lượng đều nhỏ 1%. Kết quả trên được so sánh với kết quả của

công trình [8], tuy có sự sai lệch do khác loại mẫu xi măng, nhưng có thể chấp nhận

được.

70

KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ

 Kết luận

Qua việc nghiên cứu phát triển phân tích kích hoạt neutron sử dụng phương

pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố trên hệ phân tích kích hoạt neutron với nguồn đồng vị

Am-Be tại Phòng thí nghiệm kỹ thuật hạt nhân của Bộ môn Vật lý hạt nhân – Đại học

Khoa học Tự nhiên Thành phố Hồ Chí Minh, luận văn nay đã đạt được mục tiêu đã đề

ra:

 Thứ nhất, thông qua việc kích hoạt monitor Au luận văn xác định được thông

lượng neutron chậm , thông lượng neutron

nhiệt và thông lượng neutron trên nhiệt

.

 Thứ hai, thông qua việc kích hoạt monitor Al, luận văn xác định được thông

lượng neutron nhanh : đối với phản ứng kích hoạt ,

; đối với phản ứng kích hoạt

, .

 Thứ ba, hệ số k đối với monitor vàng (kAu) của các nguyên tố mangan (Mn),

kẽm (Zn), asen (As), iốt (I), cadmi (Cd), brôm (Br), coban (Co), vanadi (V) đã

được xác định bằng phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố trên hệ phân tích

kích hoạt neutron với nguồn đồng vị Am-Be. Tuy nhiên, do đây là thực nghiệm

đầu tiên xác định giá trị hệ số k của các nguyên tố theo phương pháp này nên

việc so sánh với kết quả khác là không thể.

71

 Thứ tư, luận văn đã xác định được hàm lượng của nguyên tố Mn trong các loại

mẫu xi măng ở Việt Nam bằng phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố.

 Kiến nghị

Như vậy, đề tài: “Nghiên cứu phát triển phương pháp chuẩn đơn nguyên tố trên

hệ phân tích kích hoạt neutron với nguồn đồng vị Am-Be” đã được thực hiện trong

luận văn này. Tuy nhiên, do giới hạn của thời gian và các điều kiện thực nghiệm, nên

luận văn còn hạn chế ở chỗ là chúng tôi chỉ xác định được hệ số k đối với monitor vàng

(kAu) của tám nguyên tố: mangan (Mn), kẽm (Zn), asen (As), iốt (I), cadmi (Cd), brôm

(Br), coban (Co), vanadi (V). Và chỉ phân tích một nguyên tố mangan trong mẫu xi

măng. Vì vây, để phát triển phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố với nguồn đồng vị

Am-Be của bộ môn vật lí hạt nhân một cách sâu rỗng hơn, trong tương lai cần tiếp tục

được nghiên cứu theo các hướng sau:

 Xác định hệ số k đối với monitor vàng của nhiều nguyên tố hơn.

 Cần phân tích thêm các loại mẫu khác.

72

TÀI LIỆU THAM KHẢO

[1] Phạm Đình Trí, “Phân tích kích hoạt neutron trên hệ MTA-1527 với nguồn Am-

Be,” Thạc sĩ Vật lý, chuyên ngành Vật lí hạt nhân., Trường Đại học Khoa học Tự

nhiên – Đại học Quốc gia Thành phố Hồ Chí Minh, Thành phố Hồ Chí Minh,

1996.

[2] Huỳnh Trúc Phương, “Phân tích kích hoạt neutron với nguồn Am-Be bằng cách

sử dụng hệ phổ kế gamma với detector NaI(Tl),” Thạc sĩ Vật lý, chuyên ngành

Vật lí hạt nhân., Trường Đại học Khoa học Tự nhiên – Đại học Quốc gia Thành

phố Hồ Chí Minh, Thành phố Hồ Chí Minh, 1998.

[3] Huỳnh Trúc Phương và Mai Văn Nhơn., “Áp dụng phương pháp chuẩn hóa k0-

INAA phân tích hàm lượng nguyên tố Sm và La trong mẫu bụi có tính đến việc

hiệu chỉnh trùng phùng thực”, Tạp chí Phát triển Khoa học và Công nghệ,

ĐHQG-HCM, Tập 10, Số 6, tr. 35-39, 2007.

[4] Huỳnh Trúc Phương, Văn Thị Thu Trang, Mai Văn Nhơn., “Xác định hệ số k0

của một số nguyên tố bằng kích hoạt neutron từ nguồn đồng vị Am-Be”, Tạp chí

Phát triển Khoa học và Công nghệ, ĐHQG-HCM, Tập 12, Số 12, tr. 29-33, 2009.

[5] F. Girardi, G. Guzzi, J. Pauly., “Reactor Neutron Activation Analysis by the

Single Comparator Method”, Anal. Chem., Vol. 37, No. 9, pp. 1085, 1965.

[6] A. Simonits, F. De Corte and J. Hoste, “Single – Comparator methods in reactor

neutron activation analysis”, J. Radioanal. Chem., Vol. 24, pp. 31, 1975.

[7] Frans De Corte, “The K0 – Standardization method a move to the optimization of

neutron activation analysis,” Ph.D. Thesis, GENT Univ., Belgium, 1987.

[8] H. T. Phuong, M. V Nhon, L. D. H. Oanh., “Development of k0 - INAA

standardization method by neutron activation with Am – Be source”, Applied

Radiation and Isotopes (70), pp. 478-482, 2012.

73

[9] G. Hevesy, H. Levi., “Action of Slow Neutrons on Rare Earth Elements”, Nature,

Vol. 137, pp. 185, 1936.

[10] Huỳnh Trúc Phương, “Phương pháp k0 trong phân tích kích hoạt neutron trong

vùng năng lượng thấp,” Tiến sĩ Vật lý, chuyên ngành Vật lý hạt nhân., Trường

Đại học Khoa học Tự nhiên – Đại học Quốc gia Tp.Hồ Chí Minh, Thành phố Hồ

Chí Minh, 2010.

[11] F. De Corte, S. Van Lierde., “Evaluation of (n, γ) cross sections from k0

factors for radionuclides with a short half-life and/or a complex activation-decay

scheme”, J. Radioanal. Nucl. Chem., Vol. 248, pp. 103-107, 2001.

[12] F. De Corte, A. Simonits., “Recommended nuclear data for use in the k0

standardization of neutron activation analysis”, Atomic Data and Nuclear Data

Tables, Vol. 85, pp. 47-67, 2003.

[13] https://vi.wikipedia.org/wiki/

[14] Lê Thị Thanh Tuyền, “Khảo sát các đặc trưng phổ neutron tại kênh nhanh nguồn

Am – Be,” Thạc sĩ Vật lý, chuyên ngành Vật lý hạt nhân nguyên tử và năng

lượng cao., Trường Đại học Khoa học Tự nhiên – Đại học Quốc gia Tp.Hồ Chí

Minh, Thành phố Hồ Chí Minh, 2012.

[15] F. De Corte, A. Simonits., “k0-Measurements and related nuclear data

compilation for (n, γ) reactor neutron activation analysis”, J. Radioanal. Nucl.

Chem., Vol. 133, pp. 43-130, 1989.

[16] The Institure of Environment and Health, Cranfield University, “Manganese

Health Research program: Overview of research into the Health effectsm of

manganese (2002-2007)”, UK, December 2007.

74

PL1

PHỤ LỤC

Hình 1PL. Đèn hồng ngoại

PL2

Hình 3PL. Hộp chứa mẫu dùng trong kích

hoạt neutron

Hình 2PL. Cân điện tử