Luận văn Thạc sĩ Vật lí: Khảo sát phông nền và tối ưu hóa hiệu suất cho hệ phổ kế gamma HPGE trong phép đo mẫu môi trường

ĐẠI HỌC QUỐC GIA THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH

TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN

NGUYỄN THỊ CẨM THU

KHẢO SÁT PHÔNG NỀN VÀ TỐI ƢU HÓA

HIỆU SUẤT CHO HỆ PHỔ KẾ GAMMA HPGE

TRONG PHÉP ĐO MẪU MÔI TRƢỜNG

LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÝ

THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH – 2010

ĐẠI HỌC QUỐC GIA THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH

TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN

NGUYỄN THỊ CẨM THU

KHẢO SÁT PHÔNG NỀN VÀ TỐI ƢU HÓA

HIỆU SUẤT CHO HỆ PHỔ KẾ GAMMA HPGE

TRONG PHÉP ĐO MẪU MÔI TRƢỜNG

CHUYÊN NGÀNH: VẬT LÝ HẠT NHÂN NGUYÊN TỬ VÀ NĂNG LƢỢNG CAO

MÃ SỐ: 60-44-05

LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÝ

NGƢỜI HƢỚNG DẪN KHOA HỌC: PGS.TS. MAI VĂN NHƠN

THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH – 2010

LỜI CẢM ƠN

Hai năm học cao học và một năm làm đề tài luận văn, một thời gian thử

thách đối với tôi khi cuộc sống quanh tôi còn bộn bề công việc cần phải lo lắng.

May mắn là tôi đã gặp một môi trường rất thuận lợi cho công việc nghiên cứu, đó là

nhóm NMTP của bộ môn Vật lý hạt nhân trường Đại học khoa học tự nhiên thành

phố Hồ Chí Minh. Nơi đây, các ý tưởng nghiên cứu đã nảy sinh, tôi đã trưởng thành

từ môi trường này.

Khi việc thực hiện đề tài hoàn tất, việc đầu tiên tôi nghĩ đến là gửi lời cảm ơn

tới tất cả các thành viên trong nhóm.

Tôi cảm ơn thầy hướng dẫn PGS.TS Mai Văn Nhơn, cũng là người thầy đã

sáng lập ra nhóm, đã gợi ý, hướng dẫn đề tài cũng như dành nhiều thời gian để đọc

và sửa chữa luận văn cho tôi.

Tôi xin chân thành cảm ơn GVC. TS Trương Thị Hồng Loan đã tận tình chỉ

bảo và định hướng cho tôi những lúc tôi gặp khó khăn. Cô cũng là người đồng hành

với tôi trong việc làm mẫu đo và đo phổ của mẫu.

Một thành viên rất đặc biệt khác của nhóm là bạn Th.S Đặng Nguyên

Phương, một người rất nhiệt tình và tâm huyết, đã giúp tôi trưởng thành rất nhiều

trong công tác nghiên cứu.

Cảm ơn các bạn trong nhóm NMTP đã giúp đỡ, chia sẻ với tôi trong quá

trình thực luận văn này.

Bên cạnh đó, tôi xin gửi lời tri ân đến các thầy cô đã giảng dạy chúng tôi

trong suốt quá trình học tập. Chân thành cảm ơn đến thầy TS.Châu Văn Tạo, người

đã động viên tôi rất chân thành lúc đầu khóa học, giúp tôi vững tin bước tiếp con

đường mà tôi đã chọn.

Tôi chân thành cảm ơn ThS. Thái Mỹ Phê và Trung tâm Kĩ thuật Hạt nhân

Tp-HCM trong việc cho mượn một số mẫu chuẩn và mẫu phân tích.

Xin được phép gửi lời biết ơn đến các thầy cô trong hội đồng đã đọc, nhận

xét và đóng góp những ý kiến quý báu cho luận văn này.

Tôi xin gửi lời biết ơn sâu sắc đến ban lãnh đạo của trường THPT Trí Đức,

nơi tôi công tác, đã tạo điều kiện thuận lợi về thời gian để tôi hoàn tất khóa học này.

Tôi xin chân thành cảm ơn anh Đỗ Văn Hào, người đã miệt mài chế tạo

những chiếc hộp cho quá trình nghiên cứu của tôi.

Cuối cùng, tôi xin gửi lời cảm ơn đến gia đình, bạn bè xung quanh tôi đã

giúp đỡ, động viên tôi trong suốt khóa học.

Nguyễn Thị Cẩm Thu

MỤC LỤC Danh mục các kí hiệu và các chữ viết tắt ................................................................... 1

Danh mục các bảng ................................................................................................... 3

Danh mục các hình vẽ, đồ thị..................................................................................... 4

MỞ ĐẦU .................................................................................................................. 7

CHƢƠNG 1. PHỔ GAMMA VÀ CÁC PHƢƠNG PHÁP XỬ LÍ PHỔ

GAMMA .................................................................................................................11

1.1 Phổ gamma .........................................................................................................11

1.1.1 Ghi nhận phổ gamma ............................................................................11

1.1.2 Các tương tác ảnh hưởng lên sự hình thành phổ gamma ........................12

1.1.2.1 Hấp thụ quang điện..................................................................12

1.1.2.2 Tán xạ Compton ......................................................................16

1.1.2.3 Hiệu ứng tạo cặp .....................................................................20

1.1.2.4 Bức xạ hãm .............................................................................22

1.2 Hiệu suất của detector ghi nhận phổ gamma .......................................................22

1.3 Các phương pháp xác định hoạt độ phóng xạ của các đồng vị có trong mẫu .......24

1.3.1 Phương pháp WA..................................................................................24

1.3.1.1 Phương pháp tuyệt đối .............................................................25

1.3.1.2 Phương pháp tương đối ...........................................................25

1.3.1.3 Phương pháp WA trong phân tích mẫu môi trường ..................26

1.3.2 Phương pháp FSA .................................................................................29

1.3.2.1 Sơ lược lịch sử ........................................................................29

1.3.2.2 Phương pháp ...........................................................................30

CHƢƠNG 2. PHÔNG NỀN PHÓNG XẠ MÔI TRƢỜNG ..................................32

2.1 Nguồn gốc phóng xạ môi trường ........................................................................32

2.2 Các hạt nhân phóng xạ do bức xạ vũ trụ .............................................................33 2.2.1 Tritium (3T)...........................................................................................33 2.2.2 Cacbon-14 (14C) ...................................................................................33

2.2.3 Beryllium-7 (7Be)..................................................................................34

2.3 Các hạt nhân phóng xạ nguyên thủy....................................................................34

2.4 Các hạt nhân phóng xạ nhân tạo..........................................................................39

2.5 Các đồng vị phóng xạ thường hiện diện trong phông nền phổ kế gamma ............40

2.6 Khảo sát phông nền của hệ phổ kế HPGE tại bộ môn vật lý hạt nhân ..................42

CHƢƠNG 3. XÁC ĐỊNH HOẠT ĐỘ PHÓNG XẠ BẰNG PHƢƠNG PHÁP

FULL SPECTRUM ANALYSIS VÀ THUẬT TOÁN DI TRUYỀN ...................45

3.1 Thuật toán di truyền ............................................................................................45

3.1.1 Biểu diễn di truyền ................................................................................47

3.1.2 Tạo quần thể ban đầu ............................................................................48

3.1.3 Tính độ thích nghi cho mỗi cá thể .........................................................48

3.1.4 Quá trình chọn lọc tự nhiên ...................................................................48

3.1.5 Quá trình sinh sản .................................................................................49

3.1.5.1 Quá trình sinh sản ....................................................................49

3.1.5.2 Lai bố mẹ ................................................................................50

3.1.5.3 Đột biến cá thể con ..................................................................51

3.1.6 Tạo quần thể mới ..................................................................................52

3.1.7 Điều kiện dừng......................................................................................52

3.1.8 Ưu điểm và hạn chế của thuật toán di truyền .........................................52

3.1.8.1 Ưu điểm ..................................................................................52

3.1.8.2 Hạn chế ...................................................................................53

3.2 Áp dụng thuật toán di truyền trong phương pháp FSA ........................................53

3.2.1 Chi bình phương ( 2) trong phương pháp FSA .....................................53

3.2.2 Áp dụng thuật toán di truyền để tìm hoạt độ của các đồng vị phóng xạ

trong tự nhiên ........................................................................................54

3.3 Xác định hoạt độ phóng xạ mẫu môi trường bằng phương pháp FSA..................55

3.3.1 Chuẩn bị mẫu đo ...................................................................................55

3.3.2 Hiệu chỉnh các phổ ................................................................................58

3.4 Kết quả tính toán và nhận xét ..............................................................................59

3.4.1 Kết quả tính toán ...................................................................................59

3.4.2 Nhận xét ...............................................................................................60

CHƢƠNG 4. TỐI ƢU HÓA HÌNH HỌC ĐO CỦA MẪU THỂ TÍCH ...............62

4.1 Tính toán giá trị hiệu suất ...................................................................................62

4.2 Tối ưu hóa hình học đo của mẫu dạng trụ ...........................................................64

4.2.1 Khảo sát tương quan giữa bán kính tối ưu và chiều cao mẫu tối ưu ......65

4.2.2 Khảo sát tương quan giữa bán kính tối ưu và mật độ mẫu .....................69

4.2.3 Khảo sát cấu hình tối ưu theo bán kính mẫu ..........................................70

4.3 Tối ưu hóa hình học đo của mẫu dạng Marinelli .................................................72

4.3.1 Khảo sát cấu hình tối ưu theo bán kính R và chiều cao h1 ......................73

4.3.2 Khảo sát cấu hình tối ưu của hộp Marinelli với thể tích mẫu 450ml ......75

4.4 Lựa chọn cấu hình tối ưu trong đo đạc mẫu phóng xạ môi trường .......................78

KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ ................................................................................82

TÀI LIỆU THAM KHẢO .........................................................................................

DANH MỤC CÁC KÍ HIỆU VÀ CÁC CHỮ VIẾT TẮT

A: hoạt độ riêng của đồng vị phóng xạ tại thời điểm đo

Các kí hiệu

Am: hoạt độ riêng của mẫu đo tại thời điểm đo (Bq/kg)

As: hoạt độ riêng của mẫu chuẩn tại thời điểm đo (Bq/kg)

C: tổng số đếm tại đỉnh năng lượng mà ta quan tâm

c: tốc độ của ánh sáng trong chân không

CB: phần đóng góp của phông nền vào trong phổ S CK: hoạt độ của các hạt nhân phóng xạ 40K

Cm: tổng số đếm tại đỉnh năng lượng của mẫu đo

Cs: tổng số đếm tại đỉnh năng lượng của mẫu chuẩn CTh: hoạt độ của các hạt nhân phóng xạ 232Th CU: hoạt độ của các hạt nhân phóng xạ 238U

Eb: năng lượng liên kết của electron.

Ee: động năng của electron

EK: năng lượng của tia X lớp K

E : năng lượng của tia gamma tới

h: chiều cao mẫu hình trụ

h1: chiều cao phần trụ rỗng của hộp dạng Marinelli

h2: chiều cao phần trụ đặc của hộp dạng Marinelli

I: cường độ phát tia gamma

Im: cường độ phát tia gamma của mẫu đo

Is: cường độ phát tia gamma của mẫu chuẩn

M: khối lượng mẫu

m0: khối lượng nghỉ của electron

R: tốc độ đếm tại đỉnh năng lượng toàn phần (số đếm/giây)

P : xác suất phát tia gamma đang khảo sát

R: bán kính mẫu dạng Marinelli

r: bán kính mẫu hình trụ

S: số phân rã của nguồn trong một giây (Bq)

S: phổ cần phân tích

SB: phổ phông nền tự nhiên SK: phổ chuẩn của đồng vị phóng xạ 40K STh: phổ chuẩn của đồng vị phóng xạ 232Th SU: phổ chuẩn của đồng vị phóng xạ 238U

t: thời gian đo mẫu

tm: thời gian đo mẫu đo (s)

ts: thời gian đo mẫu chuẩn (s)

Z: nguyên tử số

hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần tuyệt đối của tia gamma

: góc tán xạ của tia gamma

a: tiết diện hấp thụ

c: tiết diện tán xạ Compton

mật độ mẫu

2: Chi bình phương

: góc tán xạ của electron Compton.

Các chữ viết tắt

ANSI: American National Standards Institute

BMVLHN: Bộ môn Vật lý Hạt nhân

CalEff: Calculating Efficiency

FSA: Full Spectrum Analysis

IEEE : Institute of Electrical and Electronics Engineers

TTKTHN: Trung tâm Kĩ thuật Hạt nhân

WA: Windows Analysis

DANH MỤC CÁC BẢNG

Bảng 1.1. Các tia gamma thường được sử dụng trong phân tích mẫu môi trường .....27 Bảng 1.2. Những hiệu chỉnh đối với sự nhiễu đỉnh trong phép đo 226Ra và 235U .......29

Bảng 2.1. Hoạt độ trung bình của một số hạt nhân phóng xạ phổ biến được tạo ra do

bức xạ vũ trụ ............................................................................................................34

Bảng 2.2. Hoạt độ phóng xạ của một số hạt nhân nguyên thủy .................................39

Bảng 2.3. Một số hạt nhân phóng xạ nhân tạo phổ biến trong tự nhiên .....................40

Bảng 2.4. Diện tích đỉnh của những đồng vị đóng góp đáng kể vào phông nền phổ

kế gamma HPGe được đo trong thời gian 3 ngày (259200s) .....................................44

Bảng 3.1. Đặc điểm của các mẫu chuẩn và mẫu phân tích dạng trụ được dùng trong

thí nghiệm ................................................................................................................56

Bảng 3.2. Đặc điểm của các mẫu chuẩn và mẫu phân tích dạng Marinelli được dùng

trong thí nghiệm .......................................................................................................56

Bảng 3.3. Hoạt độ của mẫu đá bazan được tính bằng hai phương pháp WA và FSA 59

Bảng 3.4. Hoạt độ của mẫu đá trắng được tính bằng hai phương pháp WA và FSA .59

Bảng 3.5. Hoạt độ của mẫu Zr-B được tính bằng hai phương pháp WA và FSA ......60

Bảng 3.6. Hoạt độ của mẫu Zr-Rv được tính bằng hai phương pháp WA và FSA.....60

Bảng 4.1. Một số cấu hình tối ưu dạng Marinelli ứng với các thể tích mẫu và năng

lượng tia gamma khác nhau ......................................................................................75

Bảng 4.2. Cấu hình tối ưu của mẫu dạng Marinelli có thể tích 450ml với các giá trị

năng lượng gamma khác nhau .................................................................................76

Bảng 4.3. Kết quả đo đạc mẫu chuẩn IAEA-RGTh-1 với cấu hình Marinelli quy

ước và cấu hình tối ưu trong [1] ................................................................................77

DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ, ĐỒ THỊ

Hình 1.1. Sơ đồ hệ thiết bị ghi nhận phổ gamma ......................................................12

Hình 1.2. Cơ chế của hấp thụ quang điện .................................................................13

Hình 1.3. Hệ số suy giảm tuyến tính theo năng lượng của một số vật liệu ................14

Hình 1.4. Cơ chế phát tia X ......................................................................................15 Hình 1.5. Đỉnh thóat Iodine trong phổ của nguồn 57Co .............................................15

Hình 1.6. Tán xạ Compton .......................................................................................16

Hình 1.7. Đồ thị trên tọa độ cực của tiết diện tán xạ Compton ứng với một vài giá

trị năng lượng tiêu biểu từ 1keV đến 10 MeV ...........................................................17 Hình 1.8. Phổ của nguồn 137Cs .................................................................................19

Hình 1.9. (a) Tán xạ Compton bởi lớp chì chắn xung quanh detector ....................19

(b) Năng lượng của photon tán xạ theo góc tán xạ .................................19 Hình 1.10. Phổ của tia gamma 1778,9 keV của 28Al .................................................21

Hình 1.11. Sự tạo đỉnh hủy 511 keV trên phổ gamma ..............................................21 Hình 1.12. Phổ bức xạ hãm của electron có năng lượng cực đại 2,8 MeV của 28Al ..22

Hình 1.13. Dạng đường cong hiệu suất theo năng lượng của detector đồng trục loại

p trên thang logarit ...................................................................................................23

Hình 2.1. Sơ đồ phân rã Kali (40K)..........................................................................35 Hình 2.2. Chuỗi phân rã Uranium (238U) ..................................................................36 Hình 2.3. Chuỗi phân rã Actinium (235U) .................................................................37 Hình 2.4. Chuỗi phân rã Thorium (232Th) .................................................................38

Hình 2.5. Sơ đồ hệ detector – buồng chì...................................................................43

Hình 3.1. Cắt chuỗi bit của bố mẹ a và b để tạo con c và d .......................................46

Hình 3.2. Đột biến bằng cách đảo bit của ba mẹ a để tạo cá thể con b ......................46

Hình 3.3. Sơ đồ của thuật toán di truyền ..................................................................47

Hình 3.4. Sự biểu diễn di truyền của một nghiệm .....................................................48

Hình 3.5. Phép lai hai điểm ......................................................................................51

Hình 3.6. Các kích thước của hộp đựng mẫu hình học dạng trụ và Marinelli ............56

Hình 3.7. Đèn hồng ngoại và dụng cụ làm phẳng mẫu ............................................57

Hình 3.8. Các mẫu đo dạng trụ .................................................................................57

Hình 3.9. Các mẫu đo dạng Marinelli.......................................................................57

Hình 3.10. Sơ đồ khối hiệu chỉnh lệch phổ ...............................................................58

Hình 3.11. Biểu đồ phân tán giữa các hoạt độ tính bằng hai phương pháp ................61

Hình 4.1. Mặt cắt dọc của detector HPGe GC2018 ..................................................63

Hình 4.2. Sự thay đổi của hiệu suất theo chiều cao và bán kính mẫu ở năng lượng

63 keV ......................................................................................................................65

Hình 4.3. Sự thay đổi của hiệu suất theo chiều cao và bán kính mẫu ở năng lượng

1000 keV ..................................................................................................................66

Hình 4.4. Sự thay đổi của hiệu suất theo chiều cao và bán kính mẫu với các năng

lượng khác nhau ở thể tích 150 ml ............................................................................67

Hình 4.5. Sự thay đổi của hiệu suất theo tỉ số r/h với các thể tích khác nhau tại năng

lượng 63 keV ............................................................................................................68

Hình 4.6. Sự thay đổi của hiệu suất theo tỉ số r/h với các thể tích khác nhau tại năng

lượng 1000 keV ........................................................................................................69

Hình 4.7. Sự thay đổi của hiệu suất theo mật độ và bán kính mẫu đối với tia gamma

năng lượng 63 keV, thể tích mẫu 150 ml ..................................................................70

Hình 4.8. Sự thay đổi của hiệu suất theo thể tích và bán kính mẫu đối với tia

gamma năng lượng 63 keV, mật độ mẫu 1,5g/ml ......................................................71

Hình 4.9. Quy luật thay đổi bán kính tối ưu của mẫu đo theo thể tích.......................72

Hình 4.10. Sự thay đổi của hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần theo chiều cao h1

và bán kính R tại năng lượng 63 keV khi thể tích mẫu đo bằng 200 ml; hiệu suất đạt

giá trị cực đại ứng với R = 4,8cm và h1 = 6,2cm .......................................................73

Hình 4.11. Sự thay đổi của hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần theo chiều cao h1

và bán kính R tại năng lượng 1000 keV khi thể tích mẫu đo bằng 450 ml; hiệu suất

đạt giá trị cực đại ứng với R = 5,5cm và h1 = 6,7cm .................................................74

Hình 4.12. Hai hộp đựng mẫu với cấu hình quy ước và cấu hình tối ưu trong [1] .....77

Hình 4.13. Hiệu suất tối ưu của dạng trụ và Marinelli theo thể tích mẫu đo với tia

gamma năng lượng 100 keV .....................................................................................79

Hình 4.14. Giá trị „hiệu suất × thể tích‟ của các cấu hình tối ưu dạng trụ và

Marinelli theo thể tích mẫu đo với tia gamma năng lượng 100 keV ..........................80

Hình 4.15. Giá trị „hiệu suất × thể tích‟ của các cấu hình tối ưu dạng trụ và

Marinelli quy ước theo thể tích mẫu đo với tia gamma năng lượng 100 keV ............81

MỞ ĐẦU

Vấn đề xác định hoạt độ của các mẫu phóng xạ có hoạt độ thấp một cách

chính xác và nhanh chóng là một trong những hướng nghiên cứu đã và đang được

phát triển. Để giải quyết vấn đề này, các hệ thiết bị đo đạc bức xạ ngày càng được

cải tiến về khả năng phát hiện sự tồn tại và xác định hoạt độ của các đồng vị phóng

xạ trong mẫu đo. Bên cạnh đó, chúng ta cũng cần phải cải thiện quy trình đo từ

khâu đầu tiên là chuẩn bị mẫu đo đến khâu cuối cùng là xử lí phổ đo được. Với

những mục đích đó, luận văn này được thực hiện tập trung vào cả hai khâu quan

trọng đó.

Trong việc xác định hoạt độ của các mẫu phóng xạ, phương pháp phổ biến

nhất là phương pháp Window Analysis (WA) truyền thống. Trong phương pháp

này, trước tiên diện tích các đỉnh gamma được xác định bởi người dùng hoặc bằng

các chương trình có sẵn như Genie-2000 của hãng Canberra. Sau đó, hoạt độ của

mẫu sẽ được xác định dựa trên các diện tích đỉnh tính được kết hợp với các thông số

như xác suất phát gamma, thời gian đo, hiệu suất ghi nhận của detector,… Việc xác

định hoạt độ bằng phương pháp này đòi hỏi sự công phu và tốn nhiều thời gian

trong việc xử lý. Bên cạnh đó, các hiệu ứng trong quá trình đo đạc như sự trùng

phùng thực, tự hấp thụ hay các sai số trong số liệu từ các thư viện hạt nhân sẽ dẫn

đến sự tăng thêm hay giảm bớt diện tích đỉnh và gây sai lệch đáng kể cho kết quả đo

bằng phương pháp WA. Để hạn chế điều này, thay vì xác định hoạt độ dựa trên các

đỉnh gamma riêng rẽ, chúng ta sẽ sử dụng một phương pháp mới nhằm xác định

hoạt độ dựa trên toàn phổ gamma ghi nhận, phương pháp này được gọi là phương

pháp Full Spectrum Analysis (FSA). Do phương pháp FSA lên quan đến việc tính

toán trên toàn phổ nên có một số ưu điểm nổi trội so với phương pháp truyền thống

chẳng hạn như loại bỏ phần lớn các sai số do trùng phùng, do trừ phông nền

Compton, do thống kê và những sai số về mặt kĩ thuật do hệ đo gây ra. Một ưu điểm

nổi bật khác là có thể rút gọn được thời gian tính toán. Trong phương pháp FSA,

hoạt độ phóng xạ của các hạt nhân phóng xạ nguyên thủy tồn tại trong mẫu đo được

tính dựa trên kĩ thuật làm khớp giữa phổ mẫu đo và các phổ chuẩn thực nghiệm của

các đồng vị phóng xạ hiện diện trong mẫu.

Một trong những công trình đầu tiên áp dụng phương pháp FSA vào phân

tích phổ gamma thu được từ hệ phổ kế HPGe là công trình của Katse Piet Maphoto

(2004) [25]. Tác giả đã xác định hoạt độ của các đồng vị phóng xạ nguyên thủy 238U, 232Th và 40K trong các mẫu cát, đất và quặng. Kết quả cho thấy sự phù hợp khá

tốt giữa hai phương pháp WA và FSA. Công trình gần đây nhất về phương pháp

FSA là của R.T. Newman và các cộng sự (2008) [29]. Với các mẫu đo khảo sát

được, nhóm tác giả cũng đã đạt được sự phù hợp của hai phương pháp này là dưới

10%.

Ở trong nước, phương pháp FSA cũng đã lần đầu tiên được tìm hiểu trong

khóa luận tốt nghiệp của Lê Thị Hổ (2008) [2]. Tuy nhiên, sai số đạt được trong

khóa luận vẫn còn khá cao, khoảng dưới 30%. Do đó, trong luận văn này, tác giả đã

tiếp tục nghiên cứu vấn đề này với mục tiêu nhằm đạt được sự phù hợp tốt hơn giữa

hai phương pháp.

Trong quá trình đo đạc phóng xạ, bên cạnh việc lựa chọn thiết bị đo và

phương pháp xử lý phổ, còn một vấn đề khác đóng vai trò quyết định là phải lựa

chọn cấu hình đo sao cho có thể ghi nhận số đếm đỉnh một cách tốt nhất. Do hoạt độ

phóng xạ trong mẫu môi trường tương đối thấp nên để tăng số gamma được ghi

nhận tại mỗi đỉnh thường phải đo mẫu trong thời gian tương đối dài. Thêm vào đó

phải sử dụng lượng mẫu đủ lớn để tăng lượng tia gamma đến bề mặt của detector.

Việc sử dụng lượng mẫu bao nhiêu với cấu hình như thế nào để vừa không bị lãng

phí mẫu vừa ghi nhận được nhiều tia gamma nhất là một bài toán đã tốn khá nhiều

giấy mực của các nhà nghiên cứu. Một trong những nhóm đầu tiên trên thế giới

nghiên cứu về vấn đề tối ưu hóa mẫu đo là nhóm của Takashi Suzuki và cộng sự.

Trong suốt 5 năm (1983 – 1988) với việc sử dụng phương pháp mô phỏng Monte

Carlo, các tác giả đã nghiên cứu cấu hình tối ưu dạng Marinelli trên detector Ge(Li)

đối với các thể tích từ 5–100l trên dải năng lượng từ 100keV đến 2MeV

[27][33][34]. Sau đó, vào năm 1991, Chien Chung và cộng sự [11] đã làm thực

nghiệm với mẫu đo dạng nước để tìm ra cấu hình tối ưu dạng Marinelli. Công trình

này được thực hiện khá công phu và đã đưa ra được các cấu hình tối ưu cho thể tích

từ 0,1–4l. Năm 1996, Seppo Klemola [23] sử dụng chương trình máy tính để khảo

sát 3 dạng hình học trụ cố định với bán kính nhỏ hơn, lớn hơn và bằng bán kính của

detector với thể tích từ 3ml đến 500ml đối với hai loại detector HPGe 99,8% và

39,5%. Trong công trình này, tác giả có so sánh các cấu hình tối ưu dạng trụ và cấu

hình dạng Marinelli 500ml nhằm ước lượng cấu hình tối ưu. Tiếp đó, vào năm

1999, M.Barrera và cộng sự [9] đã khảo sát cấu hình tối ưu dạng trụ theo bán kính

và chiều cao mẫu bằng mô phỏng Monte Carlo, đồng thời cũng xét đến sự phụ

thuộc của cấu hình vào mật độ của mẫu đo trong khoảng từ 100keV đến 2000keV.

Năm 2007, Z.B. Alfassi và F. Groppi [8] đã xây dựng công thức bán giải tích và từ

đó tìm ra chiều cao tối ưu của mẫu hình trụ đối với một thể tích cho trước. Gần đây

nhất, năm 2009, Asm Sabbir Ahmed và cộng sự [7] đã khảo sát cấu hình tối ưu mẫu

dạng Marinelli đối với detector HPGe bằng mô phỏng Monte Carlo. Công trình này

bị hạn chế do chiều cao của phần hốc được giữ không đổi do đó các cấu hình tìm

được chỉ là gần tối ưu. Ở trong nước có thể kể đến luận án tiến sĩ của Võ Xuân Ân

[1] năm 2008 về cấu hình tối ưu của mẫu dạng Marinelli thể tích 450ml, tác giả đã

khảo sát trên khoảng mật độ mẫu từ 0,8 đến 1,6g/ml và năng lượng từ 255keV đến

1926keV.

Dù cho đã có không ít công trình nghiên cứu về vấn đề tối ưu hóa hình học

đo, tuy nhiên chưa có công trình nào khảo sát cấu hình tối ưu của cả hai dạng hình

học trụ và Marinelli cùng lúc để giúp cho các nhà thực nghiệm có thể lựa chọn cấu

hình tối ưu tốt và thuận tiện nhất. Do vậy, trong luận văn này, một sự khảo sát khá

toàn diện đã được thực hiện nhằm đưa ra cấu hình tối ưu của mẫu dạng trụ và dạng

Marinelli đối với hệ phổ kế HPGe tại Bộ môn Vật lý Hạt nhân, Trường ĐHKHNTN

TPHCM. Những kết quả thu được từ luận văn sẽ góp phần giúp cho các nhà thực

nghiệm có thể lựa chọn cấu hình một cách tốt nhất cho mẫu đo.

Với những mục đích nêu trên, tác giả đã thực hiện luận văn với bố cục bao

gồm 4 chương:

Chương 1 – Phổ gamma và các phương pháp xử lý phổ gamma: trình bày các

khái niệm cơ bản về phổ gamma, nguyên tắc hình thành phổ gamma, giới thiệu khái

quát về hai phương pháp đang được sử dụng để xử lý phổ gamma là phương pháp

WA và FSA.

Chương 2 – Phông nền phóng xạ môi trường: trình bày về nguồn gốc hình

thành phông nền phóng xạ môi trường, các loại phông nền phóng xạ, khảo sát các

chuỗi và đồng vị phóng xạ có trong phông nền hệ phổ kế HPGe tại Bộ môn Vật lý

Hạt nhân.

Chương 3 – Xác định hoạt độ phóng xạ bằng phương pháp Full Spectrum

Analysis và thuật toán di truyền: giới thiệu về thuật toán di truyền và ứng dụng của

nó trong việc phân tích hoạt độ mẫu bằng phương pháp FSA.

Chương 4 – Tối ưu hóa hình học đo của mẫu thể tích: khảo sát cấu hình tối

ưu của các mẫu dạng trụ và Marinelli theo thể tích và năng lượng tia gamma tới.

CHƢƠNG 1

PHỔ GAMMA VÀ CÁC PHƢƠNG PHÁP XỬ LÝ

PHỔ GAMMA

Trong tất cả các phương pháp phân tích, đo đạc phóng xạ môi trường,

phương pháp đo hoạt độ bằng cách sử dụng các hệ phổ kế gamma (đặc biệt là các

phổ kế germanium) được ứng dụng rộng rãi nhờ vào những ưu điểm của nó như khả

năng phân tích đa nguyên tố, việc xử lý mẫu không quá phức tạp như khi đo alpha

và beta,... Bên cạnh đó, sự phát triển của kĩ thuật chế tạo tinh thể cũng như công

nghệ điện tử cũng đã góp phần làm cho việc ứng dụng phổ kế gamma ngày càng

rộng rãi. Hệ phổ kế gamma có khả năng ghi nhận trực tiếp các tia gamma do các

đồng vị phóng xạ trong mẫu phát ra mà không cần tách chiết các nhân phóng xạ

khỏi chất nền của mẫu, giúp ta thu được một cách định tính và định lượng các nhân

phóng xạ trong mẫu. Đối tượng của phương pháp phân tích này có thể là các mẫu

sinh học, môi trường như: đất, nước, không khí, trầm tích, các loại rau,… Việc nắm

rõ các đặc trưng của phổ gamma cùng với các cách thức xử lý phổ, tính toán hoạt độ

nguồn là điều cần thiết đối với bất cứ người làm thực nghiệm nào liên quan đến việc

đo đạc hoạt độ phóng xạ bằng các hệ phổ kế gamma.

1.1 PHỔ GAMMA

1.1.1 Ghi nhận phổ gamma

Phần lớn các đồng vị phóng xạ đều có khả năng phát ra bức xạ gamma với

các mức năng lượng và cường độ khác nhau. Để ghi nhận phổ gamma do một đồng

vị phát ra, ta phải dựa vào tương tác giữa tia gamma với vật chất, ở đây chính là

detector.

Tương tác giữa vật chất trong detector với tia gamma rất phức tạp nên các

vạch phổ này bị nở ra. Kết quả là phổ gamma trong thực nghiệm là hệ thống các

đỉnh năng lượng toàn phần có bề rộng xác định.

detector

Tiền khuếch đại

Khuếch đại tuyến tính

Bộ chia xung

Chuyển đổi tương tự- số

Bộ nhớ

Cao thế

Thiết bị xuất

Hình 1.1. Sơ đồ hệ thiết bị ghi nhận phổ gamma

1.1.2 Các tƣơng tác ảnh hƣởng lên sự hình thành phổ gamma

Khi đi xuyên qua vật chất, tia gamma sẽ tương tác với vật chất theo nhiều cơ

chế khác nhau, có thể là tương tác quang điện, tán xạ Compton, tán xạ Rayleigh,

hiệu ứng tạo cặp, hay phản ứng quang hạt nhân. Tuy nhiên, đối với các tia gamma

phát ra từ những đồng vị phóng xạ thông thường, chỉ có tương tác quang điện, tán

xạ Compton và hiệu ứng tạo cặp là tham gia chủ yếu vào việc tạo thành tín hiệu

xung trong detector. Ngoài ra, hiệu ứng bremsstrahlung của các electron cũng đóng

góp vào sự hình thành phông nền của phổ gamma.

1.1.2.1 Hấp thụ quang điện

Hiện tượng hấp thụ quang điện xảy ra do tương tác giữa photon với một

trong những electron liên kết trong một nguyên tử.

Electron bay ra từ lớp vỏ của nguyên tử (Hình 1.2) với động năng Ee được

cho bởi

(1.1)

ở đây E là năng lượng của tia gamma tới và Eb là năng lượng liên kết của electron.

Từ công thức (1.1), ta có thể thấy rằng hiện tượng quang điện xảy ra khi

photon tới có năng lượng lớn hơn năng lượng liên kết của electron trong nguyên tử.

Hình 1.2. Cơ chế của hấp thụ quang điện

Mức năng lượng mà từ đó electron được giải phóng phụ thuộc vào năng

lượng của tia gamma. Hầu hết các electron phóng ra là electron ở lớp K. Trong

trường hợp năng lượng tia gamma không đủ để bứt electron lớp K thì nó sẽ bứt các

electron ở các mức cao hơn chẳng hạn như L hoặc M. Điều này dẫn đến những

điểm gián đoạn trong đường cong hấp thụ quang điện. Những cạnh hấp thụ này xảy

ra tại những giá trị năng lượng liên kết tương ứng với các lớp vỏ electron. Ví dụ,

trong đường cong của germanium (Hình 1.3), cạnh hấp thụ K xảy ra tại 11,1 keV.

Đối với CsI, có 2 cạnh K, một cạnh tương ứng với lớp K của iodine tại 33,16 keV,

một cạnh tại lớp K của caesium 35,96 keV. Nếu photon có năng lượng dưới những

giá trị năng lượng này, chỉ có các electron ở lớp cao hơn bị bứt ra.

Xác suất để một photon chịu hấp thụ quang điện có thể được biểu diễn qua

a. Qui luật của

a như sau [16]

tiết diện hấp thụ

(1.2)

ở đây n và m nằm trong dải từ 3 đến 5 tùy thuộc vào năng lượng của tia gamma. Ví

dụ, một số hàm đã được đưa ra là và . Tiết diện hấp thụ quang điện

phụ thuộc chủ yếu vào năng lượng của tia gamma tới và nguyên tử số của môi

trường. Theo công thức (1.2), đối với những vật liệu nặng, tiết diện hấp thụ quang

điện lớn ngay cả với tia gamma có năng lượng cao; đối với vật liệu nhẹ thì hấp thụ

quang điện chỉ có ý nghĩa đối với những tia gamma có năng lượng thấp.

Cạnh hấp thụ L

Cạnh hấp thụ K

Hệ số suy giảm tuyến tính (m-1)

Năng lượng tia gamma (keV)

Hình 1.3. Hệ số suy giảm tuyến tính theo năng lượng của một số vật liệu

Hệ

Khi hiệu ứng quang điện xảy ra trong detector, những electron bị kích thích này

số

hấp

mang điện tích và bị mất năng lượng do ion hóa hoặc kích thích các nguyên tử tinh

thụ

tuyến

thể, tạo thành các cặp electron-lỗ trống. Còn nguyên tử sau khi bị mất electron sẽ ở

tính

(m-1)

trạng thái kích thích với năng lượng kích thích là Eb và trở về trạng thái cơ bản bằng

một trong hai cách khác nhau. Nguyên tử có thể khử trạng thái kích thích bằng cách

phân bố lại năng lượng kích thích cho các electron còn lại, điều này có thể dẫn đến

việc giải phóng các electron khác từ nguyên tử (electron Auger) hay chuyển thêm

năng lượng của tia gamma cho detector. Một cách khác là việc các lỗ trống để lại

sau khi electron bứt ra sẽ được lấp đầy bằng electron có năng lượng cao hơn đồng

thời sẽ phát ra tia X, được gọi là tia X huỳnh quang (Hình 1.4). Tia X này cũng có

thể bị hấp thụ quang điện. Khi đó, tất cả năng lượng của tia gamma đều bị hấp thụ

và tạo thành đỉnh quang điện toàn phần. (Do nguyên lý bảo toàn động lượng, một

lượng rất nhỏ năng lượng của photon được chuyển thành năng lượng giật lùi

củanguyên tử và có thể được bỏ qua trong thực nghiệm.)

Electron

Hạt nhân

Tia gamma

Tia X K

Hình 1.4. Cơ chế phát tia X

Đối với những tương tác gần bề mặt của detector, các tia X huỳnh quang,

hầu hết là các tia X của lớp K, có thể thóat ra khỏi detector. Năng lượng tổng cộng

bị hấp thụ trong detector khi đó sẽ là

(1.3)

ở đây EK là năng lượng của tia X lớp K. Quá trình này được gọi là quá trình thóat

tia X. Đối với germanium thì năng lựơng tia X ở lớp K có hai giá trị là 9,9 keV và

11,1 keV, còn của iodine là 1,7 keV và 1,8 keV. Vì lượng năng lượng này bị mất

nên tạo ra một đỉnh nhỏ có năng lượng thấp hơn đỉnh năng lượng toàn phần một

khoảng đúng bằng lượng năng lượng này. Trong detector germanium, nó được gọi

là đỉnh thóat germanium và trong detector iodine được gọi là đỉnh thóat iodine

(Hình 1.5).

Nguồn 57Co

Đỉnh thóat tia X của Iodine

Cƣờng độ tƣơng đối

Năng lƣợng tia gamma (keV)

Hình 1.5. Đỉnh thoát iodine trong phổ của nguồn 57Co

Khi nguyên tử chì có trong các vật liệu che chắn xung quanh detector hấp thụ

photon, phát ra từ nguồn đo hay từ các nguồn xung quanh, nó sẽ phát ra tia X đặc

trưng. Các tia X này thường có năng lượng nằm trong khoảng 70 – 85 keV. Trong

thực tế, người ta thường sử dụng thêm một số lớp vật liệu bọc bên trong buồng chì

để chắn các tia X này. Có thể đặt kế tiếp với lớp chì là một lớp cadmium, lớp này

hấp thụ gần như toàn bộ tia X do chì phát ra. Sau đó đến lượt cadmium phát ra tia X

đặc trưng của nó và được lớp đồng kế tiếp lớp cadmium hấp thụ hết. Cuối cùng, các

tia X do đồng phát ra có năng lượng thấp khoảng 8 – 9 keV thì chỉ cần một lớp

lastic mỏng là hấp thụ hết.

1.1.2.2 Tán xạ Compton

Tán xạ Compton là tương tác trực tiếp giữa photon với một electron được

xem như tự do. Tán xạ Compton xảy ra mạnh ở vùng năng lượng từ 150keV đến

9MeV đối với germanium và ở vùng năng lượng từ 50keV đến 15MeV đối với

Electron hóa trị

Electron Compton

Photon tới

Góc tán xạ

Photon tán xạ

silicon.

Hình 1.6. Tán xạ Compton

Tán xạ này tuân theo định luật bảo toàn năng lượng và động lượng. Năng

lượng của electron sau tán xạ là

(1.4)

với Ee là năng lượng của electron sau khi tán xạ

E là năng lượng của tia gamma tới

là góc tán xạ của tia gamma

m0 là khối lượng nghỉ của electron

c là tốc độ của ánh sáng trong chân không

Năng lượng của photon sau tán xạ là

(1.5)

Hai góc và liên hệ với nhau bởi

(1.6)

với là góc tán xạ của electron Compton.

Ở đây do năng lượng liên kết của electron rất nhỏ so với năng lượng của

photon tới nên có thể bỏ qua trong tính toán và xem như electron là tự do.

Tiết diện tán xạ Compton xấp xỉ bởi [14]

(1.7)

Hình 1.7. Đồ thị trên tọa độ cực của tiết diện tán xạ Compton ứng với một vài giá

trị năng lượng tiêu biểu từ 1keV đến 10 MeV [24]

Năng lượng truyền cho electron trong tán xạ Compton (electron Compton)

phụ thuộc vào góc tán xạ của photon. Đối với các trường hợp góc tán xạ nhỏ, hầu

như không có phần năng lượng nào truyền cho electron và photon thứ cấp mang

toàn bộ năng lượng của photon tới. Trong trường hợp tán xạ ngược, tức góc tán xạ

lớn nhất = 1800, năng lượng truyền cho electron Compton lớn nhất và có giá trị

(1.8)

khi đó năng lượng của photon thứ cấp là

(1.9)

Khi tán xạ xảy ra bên trong detector, electron Compton sẽ bị mất toàn bộ

động năng bên trong detector và detector sẽ tạo ra xung tương ứng với phần động

năng này. Do đó trên phổ xuất hiện vùng lưng Compton chứa các xung trải dài từ

năng lượng bằng 0 đến năng lượng cực đại của electron Compton. Trên phổ

gamma, tại vị trí ứng với năng lượng cực đại của electron tán xạ sẽ xuất hiện một

chỗ dốc được gọi là cạnh Compton.

Trong trường hợp photon bị tán xạ ngược vào trong detector và bị hấp thụ

hoàn toàn thì trên phổ đồng thời xuất hiện một đỉnh tán xạ ngược ứng với sự hấp

thụ hoàn toàn photon thứ cấp bị tán xạ ngược và một cạnh Compton ứng với sự hấp

thụ toàn bộ năng lượng cực đại của electron tán xạ. Tổng năng lượng của đỉnh tán

xạ ngược và của cạnh Compton bằng với năng lượng của photon tới vì đều là kết

quả của một sự kiện tán xạ Compton.

Trong trường hợp photon thứ cấp bị hấp thụ hoàn toàn trong detector, có thể

xảy ra hai trường hợp, nếu năng lượng photon đủ nhỏ thì chỉ xảy ra hấp thụ quang

điện, còn nếu năng lượng còn khá lớn thì nó sẽ bị tán xạ liên tiếp và cuối cùng kết

thúc bằng hiện tượng quang điện. Khi đó một đỉnh quang điện toàn phần được ghi

nhận. Đỉnh quang điện toàn phần này cách cạnh Compton một khoảng năng lượng

đúng bằng năng lượng của photon tán xạ ngược. Vùng phổ ứng với sự tán xạ

Compton nhiều lần của photon thứ cấp kéo dài từ cạnh Compton đến đỉnh quang

điện toàn phần của photon tới. Hình 1.8 minh họa phổ tán xạ Compton của tia gamma có năng lượng 662 keV của 137Cs.

Đỉnh năng lượng toàn phần

Đỉnh tán xạ ngược

Vùng chồng chập xung

Cạnh của vùng Compton liên tục

Số đếm trên một kênh (thang lôgarít)

Vùng tán xạ Compton nhiều lần

Số kênh (năng lượng)

Hình 1.8. Phổ của nguồn 137Cs

Một phần photon phát ra từ mẫu bị tán xạ bởi các lớp chắn xung quanh detector. Các photon có góc tán xạ lớn, nằm trong khoảng từ 1200 đến 1800, mới lọt

được vào detector. Dù năng lượng của photon tới bằng bao nhiêu chăng nữa thì

năng lượng của các photon tán xạ này cũng nằm trong khoảng 200 – 300 keV [19].

Năng lượng của tia gamma bị tán xạ (keV)

detector

Tấm chắn bằng chì

Góc tán xạ ( )

Những tia gamma này làm phổ gamma trong vùng năng lượng này bị dâng cao.

Hình 1.9. (a) Tán xạ Compton bởi lớp chì chắn xung quanh detector

(b) Năng lượng của photon tán xạ theo góc tán xạ

1.1.2.3 Hiệu ứng tạo cặp

Khác với hấp thụ quang điện và tán xạ Compton, sự tạo cặp là kết quả do

tương tác giữa tia gamma với toàn bộ nguyên tử. Quá trình này diễn ra trong trường

Coulomb của hạt nhân, kết quả là sự biến đổi từ một photon thành một cặp electron-

positron. Tia gamma biến mất và cặp electron-positron xuất hiện. Tiết diện của quá

trình tạo cặp p tỉ lệ với bình phương nguyên tử số của môi trường [14].

Để hiện tượng tạo cặp xảy ra, tia gamma phải có năng lượng tối thiểu bằng

khối lượng nghỉ của hai hạt, tức là 1022 keV. Trong thực nghiệm, bằng chứng của

sự tạo cặp chỉ được thấy trong phổ gamma khi năng lượng của tia gamma lớn hơn

1022 keV [16]. Hiệu ứng tạo cặp chỉ chiếm ưu thế ở vùng năng lượng trên 10 MeV.

Electron và positron được tạo thành sẽ chia nhau phần năng lượng Ee còn lại trong

công thức (1.10), và mất phần năng lượng này khi chúng bị làm chậm.

(1.10)

với Ee là tổng động năng của electron và positron

E là năng lượng của tia gamma tới

Khi năng lượng của positron giảm xuống gần bằng năng lượng nhiệt, nó sẽ

gặp electron và cả hai sẽ bị hủy, giải phóng ra hai photon hủy 511 keV. Trong thực

tế thì năng lượng của hai photon hủy có giá trị nhỏ hơn vì phải tốn một phần năng

lượng để giải phóng electron ra khỏi liên kết trong nguyên tử. Tuy nhiên phần năng

lượng này chỉ vào cỡ eV, rất nhỏ so với năng lượng của photon. Phản ứng tạo cặp

xảy ra trong khoảng 1 ns, trong khi đó thời gian thu thập điện tích là từ 100 đến 700

ns, nên sự hủy có thể được xem như tức thời với sự tạo cặp.

Nếu hai photon hủy bị tán xạ Compton nhiều lần trong detector và kết thúc

bằng hấp thụ quang điện thì trên phổ thu được đỉnh quang điện toàn phần của hai tia

gamma. Nếu một trong hai photon hủy thóat ra khỏi detector thì có thể xuất hiện

trên phổ một đỉnh thóat đơn, đỉnh này có năng lượng nhỏ hơn đỉnh năng lượng toàn

phần 511 keV. Nếu cả hai photon hủy đều thóat ra khỏi detector thì trên phổ sẽ xuất

hiện một đỉnh thóat đôi cách đỉnh hấp thụ toàn phần 1022 keV.

Hiệu ứng tạo cặp xảy ra trong các vật liệu xung quanh detector sẽ tạo ra hai

photon hủy. Do hai photon này có hướng ngược nhau nên chỉ có một photon hủy lọt vào detector tạo đỉnh hủy 511 keV, như trường hợp của 28Al phát ra photon có năng

Vùng bức xạ hãm

Đỉnh thóat đôi

Đỉnh thóat đơn

Đỉnh tán xạ ngược

Số đếm trên một kênh (thang lôgarít)

Sự tạo cặp (đỉnh hủy)

Số kênh (năng lượng)

lượng 1778,9 keV (Hình 1.10).

Hình 1.10. Phổ của tia gamma 1778,9 keV của 28Al

Đỉnh hủy 511 keV này cũng xuất hiện do nguồn phát positron. Khi positron

hủy với một electron cũng tạo hai photon hủy. Một số nguồn phát positron đáng chú ý như 22Na, 65Zn và 64Cu. Do positron và electron trong các quá trình hủy đều có

vận tốc dù nhỏ nên hai photon hủy bị ảnh hưởng bởi hiệu ứng Doppler và kết quả là

Nguồn

Photon hủy

Detector

Tấm chắn bằng chì

đỉnh hủy 511 keV bị nở rộng.

Hình 1.11. Sự tạo đỉnh hủy 511 keV trên phổ gamma

1.1.2.4 Bức xạ hãm

Bức xạ hãm là bức xạ điện từ sinh ra do tương tác giữa electron nhanh với

trường Coulomb của hạt nhân. Bức xạ hãm cũng sinh ra trong trường hợp các hạt

mang điện khác bị làm chậm trong môi trường vật chất. Tuy nhiên, bức xạ hãm chỉ

đáng kể đối với các hạt nhẹ mang điện. Bức xạ điện từ này có phổ liên tục và phần

lớn nằm ở vùng tia X.

Sự sinh ra bức xạ hãm càng đáng kể khi năng lượng của electron càng lớn và

môi trường làm chậm có nguyên tử số Z càng lớn. Ví dụ như electron có năng

lượng 1 MeV sinh ra bức xạ hãm đáng kể trong chì (Z = 82) nhưng không đáng kể

trong nhôm (Z = 13).

Sự xuất hiện bức xạ hãm sẽ làm vùng phổ có năng lượng thấp bị dâng cao.

Điều này làm tăng phông nền của các đỉnh có năng lượng thấp và ảnh hưởng đến độ chính xác của phép đo. Trong trường hợp của nguồn 28Al, do electron phát ra có

năng lượng cực đại 2,8 MeV nên làm tăng phông vùng năng lượng thấp đáng kể

Vùng bức xạ hãm

Số đếm (thang logarít)

Mức của vùng liên tục được trong đợi

(Hình 1.12).

Năng lượng (keV) Hình 1.12. Phổ bức xạ hãm của electron có năng lượng cực đại 2,8 MeV của 28Al

1.2 HIỆU SUẤT CỦA DETECTOR GHI NHẬN PHỔ GAMMA

Từ phổ gamma của nguồn đo, ta có thể xác định được số gamma mà detector

ghi nhận được tại một đỉnh năng lượng. Để xác định được hoạt độ của nguồn, cần

biết hiệu suất ghi detector tại đỉnh năng lượng đó. Vì vậy trong việc xử lý phổ

gamma, chúng ta cần quan tâm đến hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần tuyệt đối.

Nó được định nghĩa là tỉ số giữa diện tích đỉnh với số photon có năng lượng tương

ứng phát ra từ nguồn

(1.11)

với R là tốc độ đếm tại đỉnh năng lượng toàn phần (số đếm/giây)

S là số phân rã của nguồn trong một giây (Bq)

P là xác suất phát tia gamma đang khảo sát

Hình 1.13 trình bày đường cong hiệu suất theo năng lượng của một detector

Đỉnh

Hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần

Năng lượng tia gamma (keV)

đồng trục loại p.

Hình 1.13. Dạng đường cong hiệu suất theo năng lượng của detector đồng trục loại

p trên thang logarit

Theo Hình 1.13, ở vùng năng lượng trong khoảng 130 – 2000 keV, logarit

của hiệu suất giảm theo logarit của năng lượng. Ở vùng năng lượng dưới 130 keV,

do sự hấp thụ tia gamma trong mẫu đo, trong lớp vỏ ngoài và lớp chết của detector

nên hiệu suất của detector giảm đáng kể theo năng lượng. Điều này có thể giải thích

do sự thoát phần lớn tia gamma ra khỏi detector. Một điều đáng chú ý trên Hình

1.13 là hiệu suất của tia 511 keV thấp hơn rất nhiều do với lí thuyết. Kết quả này là

do đỉnh 511 keV bị ảnh hưởng đáng kể bởi photon hủy.

Trong thực nghiệm chúng ta chỉ xác định được một số giá trị hiệu suất tại

một số đỉnh năng lượng khảo sát. Để xác định hiệu suất tại những giá trị khác, cần

nội suy hoặc ngoại suy từ những giá trị đã có. Do đó cần tìm một đường cong phù

hợp với các giá trị đó nhất từ việc làm khớp các giá trị hiệu suất này. Nếu làm khớp

trên toàn phổ năng lượng sẽ dẫn đến sự thiếu chính xác. Một cách thuận tiện hơn cả

là làm khớp trên hai vùng năng lượng: vùng thứ nhất là vùng dưới 130 keV và vùng

thứ hai là vùng trên 130 keV.

Trong thực tế, phần lớn các mẫu đo đều có một thể tích nhất định. Hiệu suất

ghi của nguồn thế tích phụ thuộc vào các yếu tố sau:

Khoảng cách từ nguồn đo đến detector

Hình dạng của nguồn đo

Sự hấp thụ bên trong nguồn đo

Trùng phùng ngẫu nhiên do hoạt độ của nguồn lớn

Trùng phùng thật khi nguồn đo đặt ở gần

Tốc độ phân rã của nguồn trong thời gian đo

Hệ điện tử

Đối với mẫu đo là mẫu môi trường, các nhân tố chính gây ảnh hưởng là cấu

hình đo của hệ, mật độ và thành phần hóa học của mẫu đo.

1.3 CÁC PHƢƠNG PHÁP XÁC ĐỊNH HOẠT ĐỘ PHÓNG XẠ CỦA CÁC

ĐỒNG VỊ CÓ TRONG MẪU

Trong phần này, chúng ta sẽ làm quen với hai phương pháp thường được sử

dụng trong thực tế để xác định hoạt độ phóng xạ có trong mẫu: phương pháp

Windows Analysis (WA) và phương pháp Full Spectrum Analysis (FSA).

1.3.1 Phƣơng pháp WA

Đây là phương pháp phân tích hoạt độ dựa trên việc tính toán hoạt độ của

từng đỉnh riêng rẽ sau đó tổng hợp lại. Trong WA, có hai phương pháp xác định

chính là phương pháp tuyệt đối và phương pháp tương đối.

1.3.1.1 Phương pháp tuyệt đối

Trong phương pháp tuyệt đối, hoạt độ riêng của đồng vị phóng xạ được xác

định dựa vào công thức sau

(1.12)

trong đó A là hoạt độ riêng của đồng vị phóng xạ tại thời điểm đo

C là tổng số đếm tại đỉnh năng lượng mà ta quan tâm

M là khối lượng mẫu

I là cường độ phát tia gamma

là hiệu suất ghi tuyệt đối

t là thời gian đo mẫu

Phương pháp này đòi hỏi phải một sử dụng các số liệu hạt nhân và các số

liệu thực nghiệm nên kết quả phân tích sẽ bị ảnh hưởng bởi nhiều nguồn sai số. Tuy

nhiên, nó có lợi thế trong những trường hợp không có mẫu chuẩn có chứa các đồng

vị phóng xạ, thành phần hóa học và mật độ tương đồng với mẫu đo.

Từ công thức (1.12), ta suy ra được công thức tính sai số của phương pháp

tuyệt đối

(1.13)

trong đó dA, dC, dI, dt, dM, d lần lượt là sai số tuyệt đối ứng với các đại lượng A,

C, I, M, t, trong công thức (1.12).

1.3.1.2 Phương pháp tương đối

Hoạt độ riêng của đồng vị phóng xạ được xác định thông qua sự so sánh giữa

mẫu cần phân tích và mẫu chuẩn. Ở phương pháp này, mẫu đo và mẫu chuẩn phải

được đo trong cùng một điều kiện. Khi đó, hoạt độ riêng của đồng vị trong mẫu đo

được xác định bởi

(1.14)

với Am, As là hoạt độ riêng của mẫu đo và mẫu chuẩn tại thời điểm đo (Bq/kg)

Cm, Cs tổng số đếm tại đỉnh năng lượng của mẫu đo và mẫu chuẩn

ts là thời gian đo mẫu chuẩn (s)

tm là thời gian đo mẫu đo (s)

Im, Is là cường độ phát tia gamma của mẫu đo và mẫu chuẩn

Phương pháp này khử được phần lớn các sai số hệ thống gây ra do quá trình

chuẩn bị mẫu và do detector. Còn lại sai số chủ yếu do bản chất thống kê của quá

trình phân rã, do hàm lượng của mẫu chuẫn và do sử dụng các số liệu hạt nhân.

Mẫu chuẩn có thể tự chế tạo hoặc đơn giản là dùng các mẫu chuẩn do các

nhà sản xuất cung cấp. Mẫu chuẩn và mẫu đo càng tương đồng về mật độ và thành

phần hóa học thì càng làm giảm sai số. Do đó phương pháp này gặp phải khó khăn

khi phân tích đồng thời nhiều nguyên tố. Trong trường hợp đó, để sử dụng được

phương pháp này ta phải chế tạo nhiều mẫu chuẩn khác nhau nên tốn kém hơn

phương pháp tuyệt đối.

Sai số tương đối được xác định như sau

(1.15)

trong đó dAs, dAm, dMS, dMm, dCs và dCm là sai số tuyệt đối của các đại lượng As,

Am, MS, Mm, Cs và Cm trong công thức (1.14).

1.3.1.3 Phương pháp WA trong phân tích mẫu môi trường

Trong phân tích mẫu phóng xạ môi trường, các đồng vị trong chuỗi phóng xạ 238U, 232Th và đồng vị 40K là những đồng vị thường xuyên xuất hiện trong phổ

gamma đo được và đây cũng là những đối tượng chính trong phân tích hoạt độ phóng xạ. Trong trường hợp cân bằng phóng xạ, hoạt độ của các nhân 238U và 232Th

có thể được suy ra từ hoạt độ của các nhân con của chúng. Bên cạnh các dồng vị có

trong tự nhiên, các đồng vị phóng xạ nhân tạo cũng là một mục tiêu xác định của các nhà nghiên cứu. Các đồng vị nhân tạo có thể kể đến ở đây chẳng hạn như 137Cs, 90Sr, 239Pu, 240Pu,... Bảng 1.1 liệt kê một số đỉnh gamma của các đồng vị phóng xạ

trong tự nhiên thường được sử dụng để xác định hoạt độ phóng xạ bằng phương

pháp WA.

Bảng 1.1. Các tia gamma thường được sử dụng trong phân tích mẫu môi trường

Năng lượng (keV) Xác suất phát

Hạt nhân mẹ 238U

235U

63,3 186,211 186,053 241,9 295,2228 351,9321 609,320 1001,03 1120,294 1238,122 1764,491 3,83% 3,89% 0,0088% 7,64% 18,42% 35,60% 45,49% 0,842% 14,92% 5,834% 15,30%

232Th

143,76 163,33 185,715 205,311 235,96 256,23 269,463 299,98 315,82 323,871 329,85 10,96% 5,08% 57,2% 5,01% 17,5% 9,5% 13,9% 3% 42,8% 3,99% 4,0%

93,3 238,6 240,986 338,320 510,77 583,187 727,330 860,557 911,204 968,971 3,5% 43,6% 4,1% 11,27% 22,60% 85,0% 6,67% 12,50% 25,8% 15,8%

40K

Hạt nhân con 234Th 226Ra 230Th 214Pb 214Pb 214Pb 214Bi 234Pa 214Bi 214Bi 214Bi 235U 235U 235U 235U 227Th 227Th 223Ra 227Th 219Rn 223Ra 227Th 228Ac 212Pb 224Ra 228Ac 208Tl 208Tl 212Bi 208Tl 228Ac 228Ac 40Ar 1460,82 10,66%

Dựa vào Bảng 1.1, ta thấy ở vùng năng lượng thấp có các đỉnh là 63,3 và 93,3 keV có thể được dùng để xác định hoạt độ của các nhân trong chuỗi 238U và 232Th. Tuy nhiên trong quá trình xác định hoạt độ, cần phải cẩn thận trong việc tính

toán diện tích của các đỉnh này do hiện tượng hấp thụ mạnh bên trong mẫu, lớp vỏ

ngoài và lớp chết của detector trước khi đi vào thể tích hoạt động của detector. Do

sự khác biệt về mật độ và matrix ảnh hưởng mạnh đến hiệu suất ghi của detector

trong vùng năng lượng thấp dưới 100 keV nên nếu sử dụng phương pháp WA, bằng

cách so sánh giữa mẫu chuẩn và mẫu cần phân tích, để tính hoạt độ riêng của các

đỉnh năng lượng này sẽ gặp sai số đáng kể. Đồng thời các đỉnh này bị phông nền của bức xạ hãm 1160 keV của 210Pb và phông Compton của tất cả các đỉnh còn lại

làm các đỉnh này dâng cao. Do đó việc sử dụng các đỉnh này trong tính toán phải rất

thận trọng.

Đỉnh 510,8 keV của 208Tl bị nhiễu rất mạnh do đỉnh hủy 511 keV xuất hiện trên phổ. Các đỉnh 609,3; 1120,3 (238U) và 583,2; 727,3; 795 keV (232Th) bị trùng

phùng đáng kể. Chúng lệch so với giá trị trung bình của hoạt độ lên đến –14%; –

6%; –11%; +15% và –10% (dấu „+‟ ứng với trường hợp lớn hơn và dấu „–‟ ứng với

trường hợp nhỏ hơn) [29]. Còn một số đỉnh như 295,2; 1238,1; 351,9; 1001 keV của chuỗi 238U và 238,6; 338,3; 860,6; 911,2 keV của chuỗi 232Th sử dụng khá tốt

trong tính toán. Đây là điều mà chúng tôi đã nhận thấy rõ qua việc tính hoạt độ một

số mẫu môi trường bằng phương pháp WA.

Đỉnh 144 keV là sự chồng chập ba đỉnh có năng lượng gần bằng nhau của các đồng vị 235U, 230Th và 223Ra nên cần phải tách chúng ra trước khi tính. Tương tự

như vậy, đỉnh 186 keV là sự chồng chập ba đỉnh có năng lượng gần bằng nhau của các đồng vị 230Th, 226Ra và 235U. Do cường độ phát hai tia 144 và 186 keV của 230Th

rất nhỏ nên có thể bỏ qua sự đóng góp của đỉnh này. Bảng 1.2 trình bày một gợi ý

cho sự hiệu chỉnh này trong trường hợp các chuỗi phóng xạ cân bằng trường kỳ và

có độ giàu tự nhiên.

Bảng 1.2. Những hiệu chỉnh đối với sự nhiễu đỉnh trong phép đo 226Ra và 235U [16]

Hạt nhân Độ lệch chuẩn

235U 238U 235U

Chuỗi phóng xạ Hoạt độ riêng (Bq/gUnat) Năng lượng gamma (keV) Xác suất phát tia gamma (%) Phần đóng góp vào đỉnh Độ giàu trong tự nhiên Unat (%)

0,720 99,275 0,720 143,76 143,87 144,23 10,96 0,049 3,22 0,720 0,069 0,211 1,14 10,24 2,93

235U 238U 238U

Tỉ số đỉnh 144 keV / đỉnh tổng cộng 235U 575,7 230Th 12346 223Ra 575,7 Hệ số hiệu chỉnh đối với số đếm của 235U khi sử dụng đỉnh 144 keV 0,720 1,14

0,720 99,275 99,275 57,2 3,555 0,0088 185,72 186,21 186,05 0,428 0,571 0,001 1,55 0,86 1025

0,571 0,86

Tỉ số đỉnh 186 keV / đỉnh tổng cộng 235U 575,7 226Ra 12346 230Th 12346 Hệ số hiệu chỉnh đối với số đếm của 226Ra khi sử dụng đỉnh 186 keV Hệ số hiệu chỉnh đối với số đếm của 235U khi sử dụng đỉnh 186 keV 0,571 0,86

1.3.2 Phƣơng pháp FSA

Trong phương pháp này, hầu như toàn bộ phổ đo đều được sử dụng và hoạt

độ của các đồng vị có trong phổ được tính dựa vào việc làm khớp phổ đo với các

phổ chuẩn ứng với từng đồng vị riêng rẽ.

1.3.2.1 Sơ lược lịch sử

Phương pháp FSA được sử dụng ban đầu cho mục đích địa vật lý với việc sử

dụng các hệ detector được làm bằng tinh thể nhấp nháy để phát hiện và ghi nhận tia

gamma của các hạt nhân phóng xạ tự nhiên có trong đất trên bãi biển và trong đất

liền. Các công trình nghiên cứu về phương pháp này có thể kể đến chẳng hạn như

Crossley và Reid (1982) [13], Minty và cộng sự (1998) [26], de Meijer (1998) [15],

Hendriks và cộng sự (2001) [17],... Trong những năm gần đây, phương pháp FSA

đã và đang dần dần được áp dụng vào việc tính toán hoạt độ phóng xạ của các mẫu

môi trường được đo bằng các detector trong phòng thí nghiệm, một trong những

công trình tiêu biểu nhất có thể kể đến là Maphoto (2004) [25]. Trong công trình

này, tác giả đã xác định hoạt độ phóng xạ tự nhiên trong đất bằng hai phương pháp

WA và FSA và đã so sánh kết quả tìm được từ hai phương pháp này. Gần đây nhất,

Newman và cộng sự (2008) [29] đã xác định thành công hoạt độ phóng xạ tự nhiên

trong các mẫu đất, cát và quặng dựa vào kĩ thuật FSA khi sử dụng detector HPGe

để đo phổ gamma.

1.3.2.2 Phương pháp

Trong trường hợp phương pháp FSA được áp dụng cho phân tích hoạt độ

phóng xạ tự nhiên, phổ cần phân tích được làm khớp với sự kết hợp tuyến tính của ba phổ chuẩn (238U, 232Th và 40K) và một phông nền. Mỗi phổ chuẩn này tương ứng

với sự đáp ứng của detector với mỗi mẫu có hoạt độ 1Bq/kg chứa các hạt nhân phóng xạ riêng biệt là 238U, 232Th và 40K trong mỗi cấu hình cụ thể. Các phổ chuẩn

này có thể được đo bằng thực nghiệm hoặc dùng phương pháp mô phỏng Monte

Carlo [18]. Phổ cần phân tích S được xem như là sự chồng chập có trọng số của ba

phổ chuẩn SU, STh, SK và phông nền SB, về mặt toán học có thể biểu diễn theo

phương trình

S(i) = CU×SU(i) + CTh×STh(i) + CK×SK(i) + CB×SB(i)

(1.16) CU, CTh, và CK lần lượt là hoạt độ của các hạt nhân phóng xạ 238U, 232Th và 40K

trong mẫu phân tích; CB là phần đóng góp của phông nền vào trong phổ S, trong

thực tế CB được chọn bằng tỉ số thời gian đo giữa S và SB.

Vì làm khớp trên toàn phổ nên phương pháp này khắc phục được một số

khuyết điểm của phương pháp truyền thống WA. Các mẫu môi trường thường có

hoạt độ thấp do đó khi đo phải dùng mẫu thể tích dạng hình trụ hoặc Marinelli để

tăng số đếm. Điều này dẫn đến sự mất hoặc tăng số đếm đỉnh do hiện tượng trùng

phùng của các tia gamma ứng với các đỉnh đó và không may lại xảy ra với các tia

gamma có cường độ phát cao trong phổ môi trường. Phương pháp FSA dựa trên sự

so sánh phổ đo với các phổ chuẩn nên khắc phục được khó khăn này. Thêm vào đó,

thăng giáng thống kê đối với các mẫu có số đếm thấp rất đáng quan tâm. Khi xét

phổ đo trên toàn phổ, sẽ làm giảm đáng kể sai số do thăng giáng này gây ra. Khi đó,

vùng lưng Compton cũng không gây ra sai số nhiều trong phép phân tích.

Khi sử dụng kĩ thuật FSA trong phân tích phổ phải qua các bước cơ bản sau:

các mẫu chuẩn được đo bằng detector HPGe. Do thời gian đo tương đối dài nên các

phổ chuẩn này sẽ bị lệch kênh so với nhau do một số nguyên nhân như thăng giáng

nhiệt độ và thăng giáng cao thế .Vì vậy các phổ chuẩn sau khi thu nhận sẽ được

hiệu chỉnh mối quan hệ giữa số kênh và năng lượng tại kênh đó. Trong luận văn

này, chúng tôi đã chọn một phổ chuẩn làm chuẩn và hiệu chỉnh các phổ chuẩn còn

lại, các phổ cần phân tích và một phổ phông nền là nước cất theo phổ chuẩn này.

Bước tiếp theo là trừ phông nền cho các phổ mẫu chuẩn và các phổ mẫu đo. Sau đó,

các phổ chuẩn này sẽ được chuẩn về 1Bq/kg.

CHƢƠNG 2

PHÔNG NỀN PHÓNG XẠ MÔI TRƢỜNG

Môi trường xung quanh chúng ta luôn tồn tại các hạt nhân phóng xạ. Các hạt

nhân này có thể được tạo ra do tia vũ trụ tương tác với các hạt nhân khác trong bầu

khí quyển xung quanh Trái đất, do sự tiến bộ của khoa học trong lĩnh vực hạt nhân,

hay có nguồn gốc từ thuở tạo ra vũ trụ. Thông thường, các hạt nhân này thường có

hoạt độ thấp. Tuy nhiên, do sự tồn tại khắp mọi nơi của chúng, trong cả mẫu đo,

ngay bên trong và xung quanh detector nên cũng ảnh hưởng đáng kể đến các phép

đo các mẫu môi trường có hoạt độ thấp. Việc hiểu rõ đặc điểm của một số hạt nhân

phóng xạ tự nhiên phổ biến và các chuỗi phóng xạ tự nhiên, đặc biệt là các chuỗi

thorium, uranium và actinium sẽ giúp ích rất nhiều trong việc đo đạc mẫu môi

trường. Việc nắm vững các tia gamma do các hạt nhân phóng xạ phát ra sẽ giúp

chúng ta có những hiệu chỉnh cần thiết khi xác định diện tích của những đỉnh

gamma mà chúng ta quan tâm. Chương này trình bày sơ lược một số hạt nhân

phóng xạ phổ biến trong tự nhiên, và giới thiệu một phương pháp hiệu chỉnh đóng

góp của phông phóng xạ vào phổ gamma đo đạc mẫu môi trường.

2.1 NGUỒN GỐC PHÓNG XẠ MÔI TRƢỜNG

Phóng xạ là sự biến đổi tự xảy ra của hạt nhân nguyên tử, đưa đến sự thay

đổi trạng thái, số nguyên tử hoặc số khối của hạt nhân. Khi chỉ có sự thay đổi trạng

thái xảy ra, hạt nhân sẽ phát ra tia gamma mà không biến đổi thành hạt nhân khác,

khi bậc số nguyên tử thay đổi sẽ biến hạt nhân này thành hạt nhân của nguyên tử

khác, khi chỉ có số khối thay đổi hạt nhân sẽ biến thành đồng vị khác của nó.

Các công trình nghiên cứu về hiện tượng phóng xạ đã xác nhận rằng các sản

phẩm phân rã phóng xạ của hạt nhân bao gồm 3 loại chính:

+ Tia alpha: là chùm các hạt nhân của nguyên tử Helium (4He).

+ Tia beta: là chùm các electron ( –) và các positron ( +).

+ Tia gamma: là chùm các photon có năng lượng cỡ vài chục keV trở lên.

Nguồn phóng xạ trong môi trường được chia làm hai loại: nguồn phóng xạ tự

nhiên và nguồn phóng xạ nhân tạo. Các nguồn phóng xạ tự nghiên gồm hai nhóm:

nhóm các đồng vị phóng xạ nguyên thủy (có từ khi tạo thành trái đất) và vũ trụ và

nhóm các đồng vị phóng xạ có nguồn gốc từ vũ trụ (được tia vũ trụ tạo ra). Nguồn

phóng xạ nhân tạo do con người chế tạo bằng cách chiếu các chất trong lò phản ứng

hạt nhân hay máy gia tốc hoặc từ các vụ thử nghiệm vũ khí hạt nhân.

2.2 CÁC HẠT NHÂN PHÓNG XẠ DO BỨC XẠ VŨ TRỤ

Các bức xạ đến từ vũ trụ, chủ yếu là từ ngoài hệ Mặt trời của chúng ta, có thể

là chùm hạt photon năng năng lượng cao, hạt muon, hay chùm hạt nặng mang điện.

Các bức xạ này tương tác với các hạt nhân nitơ và oxi trong tầng cao của khí quyển và tạo ra các hạt nhân phóng xạ như 14C, 3T, 7Be,…với tốc độ không đổi. Các hạt

nhân phóng xạ này theo nước mưa đến bề mặt của Trái đất. Mặc dù mật độ các hạt

nhân phóng xạ này nhỏ nhưng xét trên toàn cầu thì lượng hạt nhân phóng xạ này

không nhỏ. Chúng có chu kì bán rã dài nhưng phần lớn đều nhỏ hơn chu kì của các

hạt nhân phóng xạ nguyên thủy. Trong số các hạt nhân phóng xạ do bức xạ vũ trụ tạo ra, ba hạt nhân phổ biến nhất là 3T, 14C và 7Be. 2.2.1 Tritium (3T)

Tritium có trên Trái đất một ít là do từ Mặt trời, phần lớn là do các phản ứng

hạt nhân, ví dụ như phản ứng giữa neutron nhanh với 14N

n + 14N → 12C + 3H (2.1)

Phản ứng này tạo ra khoảng 2500 nguyên tử tritium trong mỗi giây, trên mỗi

mét vuông bề mặt của Trái đất. Tritium phóng xạ –, có chu kì bán rã là 12,33 năm

và phần lớn thời gian tồn tại của nó là ở trong nước, tham gia vào chu trình hidro

14C là hạt nhân phóng xạ

– mềm (Emax = 158 keV) có chu kì bán rã 5715 năm. 14C được tạo ra trong bầu khí quyển bởi rất nhiều phản ứng hạt nhân khác nhau, trong đó phản ứng quan trọng nhất là giữa neutron chậm và 14N

toàn cầu. 2.2.2 Cacbon-14 (14C)

n + 14N → 14C + 1H (2.2)

Phản ứng này tạo ra khoảng 22000 nguyên tử 14C trong mỗi giây trên mỗi

mét vuông bề mặt của Trái đất. Nếu kể đến sự đóng góp từ các vụ thử hạt nhân, các

nhà máy điện hạt nhân, và sự đốt cháy các nhiên liệu hóa thạch thì hoạt độ riêng trung bình toàn cầu hiện tại của 14C là 13,56 ± 0,07 dpm/gC. 14C được dùng trong phương pháp 14C để xác định niên đại. 2.2.3 Beryllium-7 (7Be)

Beryllium-7 được tạo ra khi bức xạ vũ trụ tương tác với các hạt nhân nitơ và

oxi của khí quyển. Nó có chu kì bán rã là 53,28 ngày.

Bảng 2.1 đưa ra hoạt độ trung bình của các hạt nhân có nguồn gốc từ bức xạ

vũ trụ. Ta có thể nhận thấy rằng hoạt độ của các nhân phóng xạ này tương đối nhỏ

và nhìn chung là gần như ít ảnh hưởng đến phông nền phóng xạ môi trường.

Bảng 2.1. Hoạt độ trung bình của một số hạt nhân phóng xạ phổ biến được tạo ra do

bức xạ vũ trụ [35]

Hoạt độ

6 pCi/g (0,22 Bq/g) trong chất hữu cơ 0,032pCi/kg (1,2.10-3 Bq/kg)

Hạt nhân 14C 3H 7Be 0,27 pCi/kg (0,01Bq/kg)

2.3 CÁC HẠT NHÂN PHÓNG XẠ NGUYÊN THỦY

Các hạt nhân phóng xạ nguyên thủy có từ lúc tạo ra vũ trụ. Đa số các hạt

nhân này có chu kì bán rã rất lớn, khoảng hàng trăm triệu năm. Nếu tính từ lúc Trái

đất được tạo thành, các hạt nhân nào đã trải qua khoảng vài chục chu kì bán rã thì

hầu như không còn tồn tại nữa. Chỉ những hạt nhân có chu kì bán rã lớn, so sánh được với tuổi của Trái đất thì vẫn còn tồn tại như 238U, 235U, 232Th và 40K. Ngoại trừ 40K (Hình 2.1), các sản phẩm của các hạt nhân này cũng không bền nên chúng tiếp

tục phân rã tạo thành ba chuỗi phóng xạ trong tự nhiên.

40K

10,72%

89,28%

40Ar

40Ca

Hình 2.1. Sơ đồ phân rã Kali (40K)

Hình 2.2, 2.3 và 2.4 trình bày sơ đồ ba chuỗi phóng xạ Uranium (238U), Actinium (235U) và Thorium (232Th) trong tự nhiên [36][28]. Các sơ đồ này có đầy

đủ những nhánh phóng xạ có xác suất phát thấp.

Các đặc điểm của 3 chuỗi phóng xạ tự nhiên:

+ Thành viên thứ nhất (hạt nhân mẹ) đều là các đồng vị phóng xạ sống lâu

với thời gian bán rã được đo theo các đơn vị địa chất. Tất cả các hạt nhân con trong

mỗi chuỗi đều có chu kì bán rã nhỏ hơn nhiều so với hạt nhân mẹ nên các chuỗi cân

bằng phóng xạ trường kì. Khi đó, hoạt độ phóng xạ của các hạt nhân trong chuỗi

đều bằng nhau và bằng hoạt độ phóng xạ của hạt nhân mẹ.

+ Mỗi chuỗi đều có một thành viên dưới dạng khí phóng xạ, chúng là các đồng vị khác nhau của nguyên tố Radon: ví dụ trong chuỗi Uranium là 226Rn (Radon); trong chuỗi Thorium là 220Rn (Thoron); trong chuỗi Actinium là 219Rn

(Actinon).

+ Sản phẩm cuối cùng trong mỗi họ phóng xạ tự nhiên đều là chì: 206Pb trong

chuỗi Uranium, 207Pb trong chuỗi Actinium và 208Pb trong chuỗi Thorium.

Các chuỗi phóng xạ này tồn ở mọi nơi, mọi vật, có trong đất đá, trong không

khí, trong vật liệu xây dựng,… Trong số các hạt nhân của chuỗi, chỉ có một số có

hoạt độ đáng kể, Bảng 2.2 trình bày các thống kê trong [35] về hoạt độ trung bình

của các hạt nhân này.

U238

4,468.109y

1,159m

Pa234

U234

Th234

24,10d

2,455.106y

Th230

7,54.104y

Ra226

1,6.103y

Ra222

3,8235d

0,02%

Po218

At218

99,98%

3,098m

22,26y

Bi214

5,01d Po214

Pb214

99,979%

0,021%

19,9m

Bi210

100%

Po210

Tl210

Pb210

22,20y

5,012d

138,38d

Tl206

Hg206

Pb206 Bền

Hình 2.2. Chuỗi phân rã Uranium (238U)

U235

0,704.109y

25,52h

Pa231

Th231

3,276.104y

99%

Th227

Ac227

18,718y

Fr223

Ra223

11,43d

At219

Ra219

10ms

Bi215

At215

Po215

100%

Po211

Bi211

36,1m

2,14m

Tl207

100%

1,781ms Pb211

Pb207 Bền

Hình 2.3. Chuỗi phân rã Actinium (235U)

Th232

14.109y

6,15h

Th228

Ra228

Ac228

5,75y

1,9y

Ra224

3,66d

Rn220

55,6s

Po216

0,145s

64,06%

10,64h

Bi212

Po212

Pb212

60,55m

35,94%

Tl208

Pb208 Bền

Hình 2.4. Chuỗi phân rã Thorium (232Th)

Chú thích:

Nét đậm: Nhánh phân rã chính

phân rã beta phân rã anpha

Bảng 2.2. Hoạt độ phóng xạ của một số hạt nhân nguyên thủy[35]

Độ giàu trong tự nhiên Hoạt độ

0,7 pCi/g (25 Bq/kg) Hạt nhân 238U

chiếm 99,2745% uranium trong tự nhiên, tổng lượng uranium chiếm từ 0,5 đến 4,7ppm trong đá thông thường

235U 232Th

0,72% uranium trong tự nhiên

1,1 pCi/g (40 Bq/kg)

226Ra

chiếm từ 1,6 đến 20ppm trong đá thông thường và chiếm trung bình khoảng 10,7ppm lượng đá trên bề mặt Trái đất

222Rn

có trong đá vôi và đá phun trào

là khí hiếm

0,42 pCi/g (16 Bq/kg) trong đá vôi và 1,3 pCi/g (48Bq/kg) trong đá phun trào. 0,016 pCi/L (0,6 Bq/m3) đến 0,75 pCi/L (28Bq/m3) (giá trị trung bình hàng năm ở Hoa Kỳ)

40K

1-30 pCi/g (0,037-1,1 Bq/g) có trong đất

2.4 CÁC HẠT NHÂN PHÓNG XẠ NHÂN TẠO

Trong quá trình sử dụng phóng xạ, hơn một trăm năm nay, loài người đã đưa

vào tự nhiên những hạt nhân phóng xạ mới, đóng góp vào lượng phóng xạ tự nhiên.

Các nguồn phát phóng xạ nhân tạo có thể kể đến như là các nhà máy điện hạt nhân,

các vụ thử vũ khí hạt nhân, các khu chứa chất thải phóng xạ, chất thải rắn hay đồng

vị phóng xạ đánh dấu,… Những hạt nhân phóng xạ này ngày càng tăng trong những

lần thử vũ khí hạt nhân và trong những sự cố hạt nhân. Tuy nhiên chúng có chu kì

bán rã ngắn hơn nhiều so với các hạt nhân phóng xạ nguyên thủy.

Nếu kể đến đóng góp vào lượng phóng xạ tự nhiên thì các hạt nhân phóng xạ

nhân tạo đóng góp ít hơn cả, kế đến là các hạt nhân phóng xạ có nguồn gốc từ vũ trụ

và chiếm phần lớn lượng phóng xạ là các hạt nhân phóng xạ tự nhiên. Bảng 2.3 liệt

kê một số hạt nhân phóng xạ nhân tạo phổ biến nhất trong tự nhiên và nguồn gốc

tạo ra chúng.

Bảng 2.3. Một số hạt nhân phóng xạ nhân tạo phổ biến trong tự nhiên

Nguồn tạo ra

121I

Hạt nhân Chu kì bán rã 3H 12,3y được tạo ra từ các vụ thử nghiệm và chế tạo vũ khí hạt nhân và từ các lò phản ứng phân hạch

8,04d

129I

sản phẩm phân hạch từ thử nghiệm vũ khí hạt nhân, lò phản ứng phân hạch và từ việc điều trị bệnh ở tuyến giáp.

137Cs

1,57.107y sản phẩm phân hạch từ thử nghiệm vũ khí hạt nhân, lò phản ứng phân hạch

30,17y sản phẩm phân hạch từ thử nghiệm vũ khí hạt nhân, lò phản ứng phân hạch

90Sr

28,78y

99Tc

239Pu

2,11.105y

2,41.104y sản phẩm phân hạch từ thử nghiệm vũ khí hạt nhân, lò phản ứng phân hạch sản phẩm của 99Mo, được sử dụng trong chuẩn đoán bệnh được tạo ra khi neutron bắn phá 238U

2.5 CÁC ĐỒNG VỊ PHÓNG XẠ THƢỜNG HIỆN DIỆN TRONG PHÔNG

NỀN PHỔ KẾ GAMMA

Do các hạt nhân phóng xạ tồn tại khắp mọi nơi, ở xung quanh detector, trong

vật liệu tạo detector và cả trong chất nền của mẫu đo nên chúng cũng được ghi nhận

bởi detector, từ đó tạo nên phông nền phóng xạ trong phổ gamma đo được. Điều

này có thể ảnh hưởng đáng kể đến việc tính toán hoạt độ của các mẫu môi trường,

đặc biệt là các mẫu có hoạt độ thấp. Do đó, việc khảo sát chi tiết phông nền sẽ giúp

chúng ta đáng kể trong việc hiệu chỉnh các đóng góp của chúng lên việc tính toán

các hoạt độ phóng xạ của các mẫu đo.

Ở nước ta, về sự ảnh hưởng các đồng vị phóng xạ nhân tạo lên phông nền

phóng xạ, trong các nghiên cứu [20][31], các tác giả cũng đã nhận thấy dấu hiệu tồn tại của 239+240Pu, 90Sr và 137Cs trong đất ở Việt Nam, đặc biệt giá trị của 137Cs khá

cao so với giá trị trung bình trên toàn cầu được đưa ra bởi UNSCEAR (1969) [37].

Nhìn chung, những đóng góp chủ yếu vào phông nền là do các đồng vị phóng xạ

nguyên thủy. Cả bốn đồng vị phóng xạ phổ biến là 238U, 235U, 232Th và 40K đều có

tồn tại trong phông nền. Trong công trình [21], các tác giả đã chỉ ra rằng hàm lượng

các đồng vị phóng xạ tự nhiên có trong đất bề mặt ở miền nam Việt Nam là nằm

trong khoảng giá trị trung bình của thế giới. Trong các chuỗi phóng xạ tự nhiên, hầu

hết các đỉnh năng lượng gamma có xác suất phát cao, thường được sử dụng trong đo

đạc đều có mặt trong phông nền.

Bên cạnh các nhân phóng xạ nguyên thủy và nhân tạo, các đồng vị phóng xạ

có nguồn gốc từ vũ trụ cũng góp phần ảnh hưởng vào phông nền đo gamma. Những

ảnh hưởng có thể kể đến chẳng hạn như:

Do các neutron có nguồn gốc từ bức xạ vũ trụ hoặc phân hạch hạt nhân tự

nhiên có thể xuyên qua lớp chì che chắn của detector một cách dễ dàng, gây ra phản ứng với chì. Tuy nhiên các phản ứng tạo tia gamma như : 207Pb(n,n‟γ)207Pb cho bức xạ gamma năng lượng 569,2 keV; 1063,6 keV; 206Pb(n,n‟γ)206Pb cho bức xạ gamma năng lượng 803,3 keV; 208Pb(n,n‟γ)208Pb cho bức xạ gamma năng lượng 2614,0 keV

có tiết diện phản ứng nhỏ nên không tạo phông phóng xạ cho detector [3].

Các nghiên cứu về ảnh hưởng của neutron trong môi trường lên detector

germanium cũng đã được nghiên cứu trong [19][38]. Các đo đạc thực nghiệm và mô

phỏng Monte Carlo cho thấy rằng tương tác của neutron với tinh thể germanium có

thể tạo nên các đỉnh gamma nằm trong dải năng lượng từ 50 đến khoảng 800 keV.

Đặc biệt là các chùm neutron năng lượng cao có nguồn gốc từ vũ trụ có thể tán xạ không đàn hồi với các nhân 72Ge và 74Ge, gây ra các đỉnh 691 keV và 596 keV

tương ứng.

Ngoài ra, trong chì che chắn còn có chứa một hàm lượng 210Pb nhất định [3]. 210Pb là hạt nhân không bền, phân rã thành nhân con 210Bi với chu kì bán rã 22,3

năm. Phóng xạ – từ 210Bi có năng lượng cực đại 1160 keV, có thể tạo ra các bức xạ

hãm (bremsstrahlung) và các bức xạ đặc trưng tia X của chì (PbKα1 = 75 keV; PbKα2

= 72,8 keV; PbKβ1 = 85 keV; PbKβ2 = 87 keV). Trong thực tế, để giảm thiểu ảnh

hưởng của tia X của chì lên phổ đo, người ta thường lót bên trong buồng chì các lớp

thiếc, đồng hoặc cadmium nhằm hấp thụ bớt các tia X đặc trưng này.

2.6 KHẢO SÁT PHÔNG NỀN CỦA HỆ PHỔ KẾ HPGE TẠI BỘ MÔN VẬT

LÝ HẠT NHÂN

Trong việc đánh giá hoạt độ phóng xạ mẫu môi trường, kết quả đo phổ

gamma không phải chỉ là kết quả của mẫu phân tích mà còn có sự đóng góp của

phông do nhiều yếu tố chi phối. Các phóng xạ phông nền này làm cho vùng liên tục

trong phổ gamma được nâng cao đồng thời gây khó khăn cho việc xác định chính

xác diện tích đỉnh tương ứng với gamma phát ra từ nguồn. Để đảm bảo mức độ

chính xác cho kết quả phân tích, mẫu phân tích cần phải được trừ phông trước khi

thực hiện việc tính toán diện tích đỉnh. Có rất nhiều cách khác nhau để trừ nền

phông liên tục (phông do tán xạ Compton), chẳng hạn như làm khớp phông theo các

dạng bậc nhất, bậc hai hay các dạng phức tạp hơn, sau đó loại trừ các phông giải

tích này ra khỏi số đếm trong vùng quan tâm. Còn phông do bức xạ từ môi trường

thì được loại trừ bằng cách trừ phổ đo có nguồn với một phổ đo không nguồn. Phổ

đo không có nguồn sẽ chứa các thành phần làm nhiễu do các bức xạ từ bên ngoài

vào do vậy chúng ta sẽ loại trừ được những thành phần này sau khi trừ phông. Điều

này sẽ giúp việc trừ phông được chính xác hơn, dẫn tới kết quả tính toán diện tích

đỉnh được chính xác.

Trong quá trình đo đạc cũng như tính toán diện tích đỉnh gamma, đặc biệt là

đối với các mẫu có chứa các nhân phóng xạ nguyên thủy, vấn đề ước lượng sự đóng

góp của phông nền phóng xạ vào trong diện tích đỉnh là một việc cần được quan

tâm. Nếu sự đóng góp của phông nền vào phổ đo là lớn, ta cần phải trừ phông nền

trước khi đi tính diện tích đỉnh. Tuy nhiên nếu sự đóng góp của phông nền là nhỏ

thì cũng không nhất thiết phải trừ phông, do việc đo đạc phông nền cũng khá tốn

thời gian. Do đó, việc khảo sát trước phông nền sẽ giúp chúng ta đánh giá được khả

năng ảnh hưởng của phông nền vào phổ đo sau này.

Trong phần này, tác giả đã thực hiện việc khảo sát phổ phông nền được đo

bằng detector HPGe GC2018 tại Bộ môn Vật lý Hạt nhân, Trường Đại học Khoa

học Tự nhiên TPHCM. Detector được đặt trong một buồng chì có dạng hình trụ với

đường kính ngoài 50,8cm, chiều cao 53,1cm, bên trong có lót một lớp thiếc dày

1mm và một lớp đồng dày 1,6mm nhằm giảm phông từ môi trường (Hình 2.5). Thời

gian đo phông nền là 3 ngày.

Đồng Thiếc

Chì

Detector

Hình 2.5. Sơ đồ hệ detector – buồng chì

Bảng 2.4 liệt kê những đồng vị đóng góp đáng kể vào phông nền bức xạ.

Trong bảng này, các đồng vị đóng góp đáng kể vào phông nền là các đồng vị trong các chuỗi phóng xạ tự nhiên 238U, 232Th và 40K. Các đồng vị khác có đóng góp

không đáng kể hoặc có diện tích đỉnh quá nhỏ, không thể tính được. Từ các số liệu

được cung cấp trong Bảng 2.4, ta có thể ước lượng được sự đóng góp của phông

nền vào trong các đỉnh gamma phát ra từ mẫu có giá trị năng lượng trùng với các

đỉnh gamma có trong phông nền trong quá trình đo đạc mẫu phóng xạ, từ đó có thể

quyết định rằng việc trừ phông nền bức xạ môi trường có cần thiết hay không. Từ

Bảng 2.4, ta có thể dễ dàng thấy rằng các diện tích đỉnh của phông nền không vượt

quá 3000 số đếm với thời gian đo trong 3 ngày, tức là không vượt quá 0,01 số đếm /

giây. Như vậy đối với các đỉnh gamma có tốc độ đếm vào khoảng 1 số đếm / giây

trở lên thì sai lệch gây ra do phông nền bức xạ không vượt quá 1%.

Bảng 2.4. Diện tích đỉnh của những đồng vị đóng góp đáng kể vào phông nền phổ

kế gamma HPGe được đo trong thời gian 3 ngày (259200s)

238U

234Th 238U 226Ra 230Th 214Pb 214Bi

Hạt nhân mẹ Hạt nhân con Năng lượng (keV) Xác suất phát (%) Diện tích phông nền

232Th

63,3 113,5 186,211 186,053 351,9321 295,2228 609,320 1120,294 1238,122 1764,491 1001,03 3,83 0,0102 3,89 0,0088 35,60 18,42 45,49 14,92 5,834 15,30 0,842 1192 1701 797 487 1040 498 255

93,3 338,320 968,971 238,6 583,187 911,204 234Pa 228Ac 212Pb 208Tl 228Ac 3,5 11,27 15,8 43,6 85,36 25,8 2912 139 1202 575 530

40K

1460,82 10,66 2756

CHƢƠNG 3

XÁC ĐỊNH HOẠT ĐỘ PHÓNG XẠ BẰNG

PHƢƠNG PHÁP FULL SPECTRUM ANALYSIS

VÀ THUẬT TOÁN DI TRUYỀN

Trong đo đạc phóng xạ môi trường bằng hệ phổ kế gamma, phương pháp

thông dụng nhất để xác định hoạt độ phóng xạ là dựa trên việc lấy thông tin diện

tích đỉnh nằm trong cửa sổ đặt tại năng lượng cần quan tâm trên phổ gamma

(phương pháp Window Analysis – WA). Ngoài ra, còn một phương pháp khác để

xác định hoạt độ, đó là phương pháp lấy thông tin trên toàn phổ (phương pháp Full

Spectrum Analysis – FSA). Phương pháp này mang đến cho người phân tích phóng

xạ trên hệ phổ kế gamma một hướng tiếp cận khác trong việc xác định hoạt độ mẫu

môi trường.

Phương pháp FSA trước đó đã được nghiên cứu trong [2] nhằm phân tích

hoạt độ phóng xạ tự nhiên trong đất. Tuy nhiên, công trình [2] được thực hiện với

mục đích thăm dò và so sánh để tìm ra ưu điểm của phương pháp FSA so với

phương pháp WA truyền thống. Do đó các tính toán trong công trình này chưa thực

sự tối ưu trong việc tìm kiếm các tham số làm khớp. Trong luận văn này, thuật toán

di truyền được sử dụng để xác định hoạt độ phóng xạ tự nhiên của một số mẫu môi

trường trong phương pháp FSA. Kết quả có được từ phương pháp FSA này sẽ được

so sánh với kết quả tính từ phương pháp WA truyền thống.

3.1 THUẬT TOÁN DI TRUYỀN

Thuật toán di truyền do John Holland phát minh vào năm 1975 với việc xuất

bản cuốn sách “Adaptation in Natural and Artificial Systems” [12]. Đây là một

trong những thuật toán phổ biến nhất trong các phép toán tiến hóa. John Holland đã

vận dụng thuyết tiến hóa trong tự nhiên vào các hệ thống nhân tạo. Trong thuyết

tiến hóa, theo cơ chế chọn lọc tự nhiên của Charles Darwin, các cá thể trong tự

nhiên luôn đấu tranh sinh tồn, các cá thể thích nghi sẽ tồn tại và tiếp tục phát triển.

Trong quá trình sinh sản, cá thể con được tạo ra sẽ thừa hưởng các đặc tính tốt của

bố và mẹ. Dựa vào cơ chế chọn lọc tự nhiên, Holland đã mô phỏng quá trình tiến

hóa trong tự nhiên vào các bài toán tìm kiếm tối ưu. Sau hơn 30 năm phát triển,

thuật toán di truyền trở thành một công cụ mạnh trong việc tìm kiếm các tham số tối

ưu. Ngày nay, thuật toán di truyền được vận dụng vào những bài toán tối ưu phức

tạp như lập thời khóa biểu, sắp xếp lịch làm việc, chơi game…

Trong thuật toán di truyền cổ truyền, sự biểu diễn di truyền được sử dụng là

một chuỗi các bit (mang hai giá trị 0 và 1) có chiều dài cố định. Mỗi vị trí trong

chuỗi biểu diễn cho một đặc điểm riêng biệt của từng cá thể và mỗi giá trị tại vị trí

đó cho biết đặc điểm đó được thể hiện trong cá thể như thế nào. Thông thường, một

chuỗi được xem như một tập hợp các đặc điểm cấu trúc của một cá thể, chúng có

thể hoàn toàn không ảnh hưởng hoặc ảnh hưởng rất ít lên nhau. Chúng tương tự như

những gene trong một cơ thể sinh vật. Các toán tử chính thường được sử dụng trong

phép toán di truyền là toán tử lai tạo và đột biến.

Toán tử lai tạo chính được sử dụng là cắt chuỗi bit, hai chuỗi được cắt đóng

vai trò như là bố mẹ và những cá thể mới được tạo ra bằng cách hoán vị một chuỗi

con (xem Hình 3.1).

1

0

1

0

1

0

1

0

1

0

1

0

Hình 3.1. Cắt chuỗi bit của bố mẹ a và b để tạo con c và d

Một toán tử quan trọng khác là đột biến cá thể bằng cách đảo bit, khi đó một

bit trong chuỗi của bố hoặc mẹ được đảo để tạo ra cá thể con (xem Hình 3.2).

1

0

1

0

1

0

1

0

Hình 3.2. Đột biến bằng cách đảo bit của ba mẹ a để tạo cá thể con b

Một số toán tử khác cũng được phát triển nhưng ít được sử dụng thường

xuyên hơn, chẳng hạn như toán tử đảo ngược. Sự khác biệt chủ yếu giữa các toán tử

khác nhau là nó có tạo ra thông tin mới cho quần thể hay không, ví dụ như toán tử

lai tạo thì không còn đột biến thì có. Tất cả những toán tử đều bị ràng buộc để điều

khiển một cấu trúc gene hợp lí. Ví dụ như, hai gene ở cùng một vị trí trên hai chuỗi

có thể hoán vị giữa bố và mẹ. Theo cách truyền thống, những cá thể được chọn làm

bố mẹ là những cá thể thích nghi nhất, và cá thể con được tạo ra sẽ thay thế cho bố

mẹ. Sơ đồ của thuật toán di truyền được trình bày trong Hình 3.3.

Tạo quần thể ban đầu

Xác định độ thích nghi của mỗi cá thể

Điều kiện dừng

Xuất kết quả Chọn lọc tự nhiên

Thực hiện phép lai

Thực hiện phép đột biến

Hình 3.3. Sơ đồ của thuật toán di truyền

3.1.1 Biểu diễn di truyền

Mỗi nghiệm của bài toán được biểu diễn bằng một nhiễm sắc thể của cá thể.

Cấu trúc gene của nhiễm sắc thể phản ánh cấu trúc của nghiệm. Allele của một gene

tượng trưng cho giá trị một thành phần của một nghiệm. Một gene là một chuỗi bit

có chiều dài tuỳ ý. Chuỗi này là sự biểu diễn nhị phân của một khoảng giá trị từ

biên thấp đến biên cao.Ví dụ như, Hình 3.4 miêu tả sự biểu diễn di truyền của một

nghiệm.

1 0 1 0

1 1 1 0

1 1 1 1

0 1 0 1

Gene 1 Gene 2 Gene 3 Gene 4

Hình 3.4. Sự biểu diễn di truyền của một nghiệm

3.1.2 Tạo quần thể ban đầu

Quần thể là một tập hợp gồm nhiều cá thể. Quần thể ban đầu phải đa dạng để

trong quá trình tiến hóa có thể sinh ra mọi cá thể tương ứng với mọi nghiệm trong

vùng không gian tìm kiếm. Tất cả các allele có xác suất khác nhau của mỗi gene

đều tồn tại trong quần thể. Do đó quần thể ban đầu được tạo ra một cách ngẫu

nhiên. Tuy nhiên, nên có những phỏng đoán ban đầu để độ thích nghi trung bình

của các cá thể cao, giúp thuật toán di truyền tìm nghiệm nhanh hơn. Kích thước của

quần thể cũng phụ thuộc vào độ phức tạp của bài toán, thông thường được chọn một

cách ngẫu nhiên. Kích thước của quần thể càng lớn thì càng dễ thám hiểm vùng

không gian tìm kiếm. Goldberg đã chứng tỏ rằng hiệu quả tìm kiếm tối ưu lớn của

thuật toán di truyền là do kích thước quần thể lớn [32]. Vậy quần thể lớn rất hữu ích

trong bài toán. Kích thước quần thể thông thường khoảng từ vài chục cá thể đến vài

ngàn cá thể. Quần thể được gọi là hội tụ nếu các cá thể trong quần thể giống nhau

và khi đó sự cải tiến chỉ có thể thực hiện qua phép đột biến.

3.1.3 Tính độ thích nghi cho mỗi cá thể

Độ thích nghi của từng cá thể trong thuật toán di truyền là giá trị của hàm

mục tiêu. Độ thích nghi đó cho biết nghiệm tương ứng tốt chưa. Nhiều trường hợp

tìm kiếm tối ưu đồng thời trên nhiều vùng không gian khác nhau. Nếu độ thích nghi

của cá thể được xác định bằng cách kết hợp nhiều vùng không gian tìm kiếm khác

nhau theo một cách đơn giản mà cũng mang lại kết quả khả quan thì các vùng nên

kết hợp một cách nhất quán như vậy. Nhưng trong nhiều bài toán nên xem xét đến

thuyết tối ưu cho nhiều vùng tìm kiếm đồng thời.

3.1.4 Quá trình chọn lọc tự nhiên

Trong tự nhiên, cá thể nào thích nghi với môi trường sẽ tồn tại và phát triển.

Các cá thể này sẽ tạo ra những thế hệ tiếp theo thừa hưởng các đặc tính tốt của thế

hệ trước. Trong thuật toán di truyền, các cá thể có độ phù hợp cao sẽ đươc giữ lại.

Những gene trội của các cá thể bố mẹ tốt khi kết hợp lại sẽ cho cá thể con tốt hơn

bố mẹ. Sau nhiều thế hệ các cá thể con sẽ phù hợp hơn rất nhiều.

3.1.5 Quá trình sinh sản

Quá trình sinh sản là trái tim của thuật toán di truyền. Trong quá trình này

các cá thể mới được tạo ra và sẽ tạo ra được cá thể ngày càng thích nghi hơn, từ đó

sẽ tìm ra được cá thể thích nghi nhất (lời giải tối ưu của bài toán). Quá trình sinh

sản bao gồm các bước sau:

Chọn bố mẹ

Lai bố và mẹ để sinh con

Đột biến cá thể con

Thay thế các cá thể ở thế hệ trước trong quần thể bằng các cá thể mới có

độ thích nghi cao hơn

3.1.5.1 Chọn bố mẹ

Từ quần thể, các cá thể bố và mẹ được chọn, sau đó lai tạo và cá thể con

được tạo ra. Số lượng bố và mẹ được chọn tuỳ thuộc vào số cá thể con cần tạo ra.

Theo thuyết Darwin, những cá thể tốt nhất sẽ sinh tồn và phát triển. Chọn bố mẹ

thích hợp để sinh ra con thích nghi hơn, thừa hưởng được các đặc tính tốt của bố

mẹ. Các cá thể bố mẹ thích nghi tốt hơn sẽ có khả năng được chọn hơn cả. Sự lựa

chọn này phải đảm bảo tính phong phú của thế hệ tiếp theo và không xảy ra hội tụ

sớm. Có thể nêu ra ở đây một số cách chọn bố mẹ như sau:

Random selection: trong cách chọn này thì cá thể bố mẹ được chọn ngẫu

nhiên từ quần thể.

Rank selection: chọn một cặp cá thể, sau đó tạo một số ngẫu nhiên R ( từ

0 đến 1). Với r là tham số được đưa ra, nếu R < r thì cá thể thứ nhất được

chọn, nếu R ≥ r thì cá thể thứ hai được chọn. Quá trình này được lặp lại

cho đến khi chọn đủ số cá thể bố mẹ. Hoặc chọn hai cá thể ngẫu nhiên từ

quần thể, cá thể nào thích nghi nhất sẽ được chọn. Theo cách này, số cá

thể được chọn cho đến khi đủ số lượng để đưa vào sinh sản.

Tournament selection: các cá thể bố mẹ được chọn là những cá thể thích

nghi nhất trong quần thể.

3.1.5.2 Lai bố mẹ

Phép lai là công cụ mạnh nhất của thuật toán di truyền. Cặp bố mẹ được

chọn khi lai sẽ trao đổi gene tương ứng với nhau để tạo ra cá thể con. Lúc đó cá thể

con sẽ mang thông tin của cả bố và mẹ. Cá thể con thừa hưởng các đặc tính tốt của

cả bố và mẹ, thậm chí vượt cả bố và mẹ. Do đó phép lai cải thiện đáng kể khả năng

tìm kiếm tối ưu của thuật toán di truyền. Có một số cách lai như:

a. Lai một điểm

Trong thuật toán di truyền cổ điển, phép lai một điểm thường được sử dụng,

khi đó hai nhiễm sắc thể của bố và mẹ sẽ được cắt tại hai vị trí tương ứng với nhau

(Hình 3.1). Vị trí cắt này được chọn ngẫu nhiên dọc theo chiều dài của nhiễm sắc

thể. Sau đó, phần nhiễm sắc thể ở phía sau vị trí cắt sẽ được hoán vị với nhau tạo

nên hai cá thể con thừa hưởng các đặc điểm đồng thời của bố và mẹ. Nếu chọn được

bố và mẹ tốt, thêm vào đó là vị trí lai thích hợp, phép lai sẽ tạo ra các cá thể con tốt

nhất (nghiệm của bài toán).

Tuy nhiên, phép lai một điểm có hạn chế là nếu phần đầu và phần đuôi trên

một nhiễm mang các đặc tính tốt thì không tạo được cá thể con thừa hưởng các đặc

tính tốt này. Phép lai hai điểm sẽ khắc phục được hạn chế này.

b. Lai hai điểm

Đối với phép lai hai điểm thì chuỗi nhiễm sắc thể sẽ được cắt tại hai vị trí

được chọn ngẫu nhiên. Các vị trí cắt này trên nhiễm sắc thể bố và mẹ cũng tương

ứng với nhau. Phần nhiễm sắc thể ở giữa của bố và mẹ được giao hoán với nhau tạo

ra hai cá thể con. Cá thể con sinh ra theo cách này thừa hưởng được các đặc tính tốt

ở phần đầu và phần đuôi của nhiễm sắc thể bố hoặc mẹ.

Bố

Mẹ

Con

Hình 3.5. Phép lai hai điểm

c. Lai đồng đều

Trong phép lai này, một mạng lọc là một chuỗi bit có chiều dài bằng chuỗi

nhiễm sắc thể được tạo ra một cách ngẫu nhiên. Dựa vào giá trị của số nhị phân trên

mạng lọc để chọn gene từ bố và mẹ cho cá thể con. Ví dụ nếu số nhị phân bằng 1 thì

chọn gene tại vị trí tương ứng của bố cho con, nếu số nhị phân bằng 0 thì chọn gene

tại vị trí tương ứng của mẹ cho con. Vì vậy cá thể con thừa hưởng các gene của bố

và mẹ xen kẽ nhau. Số điểm cắt nhiễm sắc thể của bố và mẹ trong trường hợp này

không cố định, thường là L/2 với L là chiều dài của nhiễm sắc thể.

3.1.5.3 Đột biến cá thể con

Trong số các cá thể con sinh ra, vì nguyên nhân nào đó, sẽ có một số cá thể

con bị đột biến. Cá thể con này mang đặc điểm hoàn toàn khác với bố mẹ. Trong tự

nhiên, các trường hợp đột biến thường tạo ra cá thể con không mong muốn. Tuy

nhiên, trong thuật toán di truyền thì đột biến là một cách thám hiểm vùng không

gian nghiệm một cách độc đáo. Chúng mang thông tin rất khác so với các cá thể

khác trong quần thể, và hi vọng tìm được giá trị tối ưu nhất một cách bất ngờ bằng

cách đột biến này. Phép đột biến cũng góp phần vào việc rút ngắn thời gian tiến hóa

của quần thể, đồng thời cũng giúp thuật toán di truyền tìm kiếm tối ưu một cách

hiệu quả, không rơi vào tối ưu địa phương. Đột biến được thực hiện bằng cách thay

thế allele trên một gene của cá thể bằng một allele khác không phải của bố mẹ mà

từ vùng không gian tìm kiếm (Hình 3.2). Tham số quan trọng nhất trong kĩ thuật đột

biến cá thể là xác suất đột biến. Nó quyết định bao nhiêu phần của một nhiễm sắc

thể bị đột biến. Tham số này phải được chọn một cách hợp lí, nếu đột biến thường

xuyên quá sẽ dẫn đến thay đổi kĩ thuật tìm kiếm ngẫu nhiên của thuật toán di

truyền.

3.1.6 Tạo quần thể mới

Sau khi cá thể con được tạo ra, số lượng cá thể trong quần thể tăng lên.

Trong thuật toán di truyền số lượng cá thể ở mọi thế hệ đều bằng nhau. Có thể chọn

số lượng cá thể vào quần thể mới cho thế hệ tiếp theo theo hai cách. Cách thứ nhất

là thay thế toàn bộ cá thể bố và mẹ bằng các thể con. Theo cách này thì mỗi cá thể

con được tạo ra từ bố và mẹ nào sẽ thay thế các cá thể bố và mẹ đó. Cách thứ hai là

chọn cá thể tốt nhất trong toàn bộ các cá thể con và cá thể bố mẹ cho thế hệ tiếp

theo.

3.1.7 Điều kiện dừng

Bài toán sử dụng thuật toán di truyền kết thúc khi thỏa một trong các điều

kiện sau:

Khi số thế hệ tiến hóa đủ lớn, thỏa mãn số thế hệ đưa ra trong bài toán.

Độ thích nghi của các cá thể ổn định, không tăng lên nữa. Lưu ý rằng nếu

số thế hệ tiến hóa đã đủ nhưng độ thích nghi của cá thể đang tăng thì bài

toán cũng dừng lại.

Khi không có sự cải thiện giá trị của hàm mục tiêu.

3.1.8 Ƣu điểm và hạn chế của thật toán di truyền

3.1.8.1 Ưu điểm

Tìm kiếm song song các thông số trong nhiều vùng không gian tìm kiếm

Không gian tìm kiếm rộng

Có khả năng phát hiện tối ưu toàn cục, tránh rơi vào bẫy tối ưu cục bộ

Một bài toán có thể đưa vào nhiều hàm mục tiêu

Chỉ sử dụng giá trị của hàm thích nghi (hàm mục tiêu)

Có thể điều khiển một cách dễ dàng vùng không gian tìm kiếm lớn dù

chưa am hiểu tường tận

Sử dụng trong nhiều dạng toán như: tìm kiếm tối ưu, tìm hình dạng của

phân tử protein, lập kế hoạch cho quỹ đạo của robot, lập thời khóa biểu

…

3.1.8.2 Hạn chế

Gặp khó khăn trong vấn đề xác định hàm thích nghi, trong biểu diễn di

truyền.

Dễ xảy ra hội tụ sớm khi thiết lập các thông số không cẩn thận

Đưa vào các thông tin riêng biệt cho bài toán không dễ dàng.

Khó chọn các thông số như kích thước quần thể, tỉ lệ đột biến, tỉ lệ lai…

Khó định hướng tìm kiếm và dự đoán kết quả

Gặp khó khăn khi dự đoán chính xác hoàn toàn tối ưu toàn cục

Đòi hỏi thời gian tính toán lâu khi tìm kiếm trong vùng không gian lớn

…

3.2 ÁP DỤNG THUẬT TOÁN DI TRUYỀN TRONG PHƢƠNG PHÁP FSA

3.2.1 Chi bình phƣơng ( 2) trong phƣơng pháp FSA

Trong phương pháp FSA, để xác định hoạt của của các đồng vị phóng xạ có

trong mẫu, cần làm khớp phổ đo với một bộ các phổ chuẩn theo quan hệ tuyến tính.

Phổ cần phân tích Y được xem là tổng của tích các phổ chuẩn Xj và hoạt độ Cj

tương ứng với mỗi đồng vị phóng xạ có trong mẫu phân tích. Để xác định được các

tham số làm khớp, chúng ta sử dụng tham số chi bình phương ( 2) rút gọn có biểu

thức

(3.1) (3.1)

với i là số thứ tự của kênh; n là số kênh được sử dụng khi làm khớp (trong thực tế,

số kênh được sử dụng khi làm khớp có thể ít hơn số kênh trên phổ đo [25]); m là số

tham số làm khớp; σi là độ lệch chuẩn tại kênh i của phổ đo (các số đếm tại mỗi

kênh được giả sử tuân theo phân bố Poisson).

2. Tùy theo bài toán, số lượng các

Hoạt độ của các đồng vị trong mẫu thu được sẽ tương ứng với các giá trị của

các tham số Cj thu được từ việc cực tiểu hóa

tham số làm khớp và vùng không gian tìm kiếm có thể sẽ rất lớn, do đó sẽ rất khó

khăn nếu sử dụng các phương pháp cực tiểu hóa thông thường. Trong luận văn này,

tác giả đã sử dụng thuật toán di truyền để làm khớp phi tuyến các tham số hoạt độ

phóng xạ. Một chương trình C++ Builder được viết để tìm kiếm các tham số hoạt

độ này.

3.2.2 Áp dụng thuật toán di truyền để tìm hoạt độ của các đồng vị phóng xạ

trong tự nhiên

Mục tiêu của bài toán là xác định hoạt độ của các đồng vị phóng xạ với hàm

thích nghi ở đây là hàm 2. Ta xây dựng bài toán như sau:

Biểu diễn di truyền: mỗi nghiệm của bài toán được biểu diễn bởi một

nhiễm sắc thể. Trong trường hợp có m tham số thì mỗi nhiễm sắc thể sẽ

có m gene. Allele của mỗi gene nhận giá trị tương ứng với giá trị của

tham số mà nó biểu diễn. Vùng không gian tìm kiếm của mỗi tham số

được xác định dựa vào phổ cần phân tích và phổ chuẩn tương ứng với

từng tham số.

Tạo quần thể ban đầu: tạo N cá thể một cách ngẫu nhiên. Số lượng cá thể

là bằng nhau qua các thế hệ. Ở đây, chúng tôi chọn số cá thể là 3000 cá

thể. Mỗi allele của mỗi gene trên nhiễm sắc thể nhận giá trị ngẫu nhiên

trong vùng không gian tìm kiếm tương ứng.

Tính độ thích nghi: mỗi cá thể trong quần thể có một độ thích nghi riêng.

2. Giá trị của hàm 2 càng nhỏ

Độ thích nghi này bằng giá trị của hàm

thì cá thể càng thích nghi và ngược lại.

Quá trình chọn lọc tự nhiên: chọn những cá thể thích nghi nhất từ quần

thể để cho sinh sản. Tỉ lệ chọn lọc tự nhiên được chọn phù hợp. Ở đây

chúng tôi chọn tỉ lệ chọn lọc tự nhiên là 0,6.

Các cá thể được chọn sẽ được lai, đột biến để tạo ra các cá thể mới, sau

đó chọn lọc các cá thể bố mẹ và con thích nghi nhất để đưa vào quần thể

mới. Chu trình tiến hóa được lặp lại cho đến khi số thế hệ bằng số thế hệ

đưa ra trong bài toán.

3.3 XÁC ĐỊNH HOẠT ĐỘ PHÓNG XẠ MẪU MÔI TRƢỜNG BẰNG

PHƢƠNG PHÁP FSA

3.3.1 Chuẩn bị mẫu đo

Trong luận văn này, tác giả áp dụng phương pháp FSA và thuật toán di

truyền vào phân tích hoạt độ của một số mẫu dạng đất tại Phòng Thí nghiệm

Chuyên đề 2, Bộ môn Vật lý Hạt nhân (BMVLHN), ĐHKHTN – TPHCM. Cấu

hình đo được sử dụng ở đây là cấu hình đo dạng trụ và Marinelli với các kích thước

được cho trong Hình 3.6. Các mẫu được sử dụng bao gồm mẫu đá trắng, đá bazan

(dạng Marinelli) có tại BMVLHN và mẫu Zr-B, Zr-Rv (dạng trụ) được mượn từ

Trung tâm Kĩ thuật Hạt nhân TPHCM (TTKTHN). Do các mẫu này là mẫu đất có trong tự nhiên, các đồng vị chính được xác định có trong mẫu là 238U, 232Th và 40K,

vì vậy chúng ta sẽ sử dụng các mẫu chuẩn của 3 đồng vị này để phân tích. Các mẫu

chuẩn dùng để phân tích được mượn từ TTKTHN gồm có IAEA-RGU-1, IAEA-

RGTh-1 và IAEA-RGK-1 [22] với các đặc điểm được cho trong Bảng 3.1 và Bảng

3.2. Phổ phông nền được sử dụng trong thí nghiệm này là phổ phông nền đo bằng

mẫu nước cất.

Các mẫu được sấy khô bằng đèn hồng ngoại trước khi cho vào hộp đựng và

làm phẳng bề mặt nhằm đạt được cấu hình đo đồng đều (Hình 3.7 và Hình 3.8). Tất

cả các mẫu đo, mẫu chuẩn và phông nền đều có cùng cấu hình đo và được đo bởi

detector HPGe với thời gian từ 2 đến 3 ngày. Bên cạnh phương pháp FSA, hoạt độ

của các mẫu đất cũng được tính lại bằng phương pháp WA để tiện việc so sánh giữa

hai phương pháp.

Hình 3.6. Các kích thước của hộp đựng mẫu hình học dạng trụ (R =3,58cm;

h=4,3cm ) và Marinelli (R = 5,8cm; r = 4,05cm; h1 = 6,75cm; và h2 = 1,35cm)

Bảng 3.1. Đặc điểm của các mẫu chuẩn và mẫu phân tích dạng trụ được dùng trong

thí nghiệm

Hạt nhân Mẫu chuẩn Khối lượng (kg) Thể tích (ml) Mật độ (g/cm3) Hoạt độ (Bq/kg)

1,30 4940 IAEA-RGU-1 0,167 128

1,25 3250 IAEA-RGTh-1 0,160 128

238U 232Th 40K

1,41 14000 IAEA-RGK-1 0,181 128

1,17 Zr-B 0,150 128

1,25 Zr-Rv 0,160 128

Bảng 3.2. Đặc điểm của các mẫu chuẩn và mẫu phân tích dạng Marinelli được dùng

trong thí nghiệm

Hạt nhân Mẫu chuẩn Khối lượng (kg) Thể tích (ml) Mật độ (g/cm3) Hoạt độ (Bq/kg)

1,30 4940 IAEA-RGU-1 0,681 524

1,25 3250 IAEA-RGTh-1 0,655 524

238U 232Th 40K

1,41 14000 IAEA-RGK-1 0,739 524

1,51 Đá bazan 0,789 524

1,47 Đá trắng 0,770 524

Hình 3.7. Đèn hồng ngoại (trái) và dụng cụ làm phẳng mẫu (phải)

Hình 3.8. Các mẫu đo dạng trụ

Hình 3.9. Các mẫu đo dạng Marinelli

3.3.2 Hiệu chỉnh các phổ

Trong quá trình đo đạc, do thời gian đo tương đối dài nên các phổ chuẩn và

phổ phân tích có thể bị lệch kênh so với nhau do nhiều nguyên nhân. Vì vậy các phổ

sau khi ghi nhận sẽ được hiệu chỉnh về một tương quan năng lượng và kênh duy

nhất để cho việc làm khớp được chính xác. Để làm được điều này, tác giả đã chọn

một phổ làm chuẩn và hiệu chỉnh các phổ còn lại theo tương quan năng lượng và

kênh của phổ này. Bước tiếp theo là trừ phông nền cho các phổ mẫu chuẩn và các

phổ mẫu đo. Để tiện cho việc xác định hoạt độ của các đồng vị có trong phổ đo, các

phổ chuẩn sẽ được chuẩn về cùng một hoạt độ riêng 1Bq/kg.

Các phổ đo từ detector HPGe

Xây dựng đường chuẩn năng lượng theo kênh tương ứng với mỗi phổ

Chọn một phổ làm chuẩn (phổ phân tích) và chuẩn các phổ còn lại theo phổ này

Chia các phổ cho khối lượng mẫu, thời gian đo; và chia các phổ chuẩn cho hoạt độ riêng để chuẩn về 1Bq/kg

Đưa vào tính hoạt độ

Hình 3.10. Sơ đồ khối hiệu chỉnh lệch phổ

Do các mẫu chuẩn và mẫu phân tích có mật độ khác nhau chút ít do đó hiệu

ứng tự hấp thụ trong các mẫu sẽ không hoàn toàn giống nhau, từ đó gây ra một số

khác biệt trong dạng phổ đo, đặc biệt là ở vùng năng lượng thấp. Bên cạnh đó, ở

vùng năng lượng thấp này cũng thường xuất hiện các đỉnh tia X của chì gây khó

khăn trong việc làm khớp phổ. Do vậy, trong quá trình xử lí chúng tôi loại bỏ 500

kênh đầu tiên ứng vùng năng lượng nhỏ hơn 126 keV để hạn chế sai số ở vùng này.

Việc cắt bỏ vùng năng lượng thấp này sẽ không ảnh hưởng nhiều đến kết quả vì

theo Bảng 1.1 thì phần lớn các đỉnh gamma chính trong các chuỗi phóng xạ đều có

năng lượng cao hơn vùng năng lượng bị cắt bỏ.

3.4 KẾT QUẢ TÍNH TOÁN VÀ NHẬN XÉT

3.4.1 Kết quả tính toán

Bảng 3.2 và Bảng 3.3 trình bày hoạt độ của các đồng vị trong mẫu đá bazan

và đá trắng được đo với dạng hình học Marinelli và được tính theo cả hai phương

pháp WA và FSA.

Bảng 3.3. Hoạt độ của mẫu đá bazan được tính bằng hai phương pháp WA và FSA

WA (Bq/kg) FSA (Bq/kg) Độ lệch tương đối (%)

12,1 12,5 -3,20

13,0 13,5 -3,70

237,0 Hạt nhân 238U 232Th 40K 246,0 -3,66

Bảng 3.4. Hoạt độ của mẫu đá trắng được tính bằng hai phương pháp WA và FSA

WA (Bq/kg) FSA (Bq/kg) Độ lệch tương đối (%)

62,6 67,2 -6,85

99,1 96,6 2,59

1130,8 Hạt nhân 238U 232Th 40K 1325,5 -14,69

Phương pháp FSA sử dụng thuật toán di truyền với các phổ chuẩn IAEA-

RGU-1, IAEA-RGTh-1 và IAEA-RGK-1 cho kết quả lệch so với phương pháp

truyền thống WA trong phạm vi chấp nhận được. Kết quả tính toán này đã cải thiện

đáng kể về độ sai lệch so với kết quả đã nghiên cứu về hai phương pháp WA và

FSA trong [2].

Đối với cấu hình dạng trụ, chúng tôi chọn mẫu để phân tích là các mẫu

zirconium Zr-B và Zr-Rv được mượn từ TTKTHN. Các mẫu chuẩn được sử dụng

vẫn là các mẫu IAEA-RGU-1, IAEA-RGTh-1 và IAEA-RGK-1 nhưng được chuẩn

bị với cấu hình dạng trụ giống với mẫu cần phân tích, các quy trình xác định hoạt

độ cũng tương tự như với mẫu dạng Marinelli. Các kết quả tính toán hoạt độ của các đồng vị 238U, 232Th và 40K từ hai phương pháp WA và FSA được trình bày trong

Bảng 3.5 và Bảng 3.6.

Bảng 3.5. Hoạt độ của mẫu Zr-B được tính bằng hai phương pháp WA và FSA

WA (Bq/kg) FSA (Bq/kg) Độ lệch tương đối (%)

7610,1 7887,9 -3,5

1173,7 1237,4 -5,1

77,3 Hạt nhân 238U 232Th 40K 70,7 9,3

Bảng 3.6. Hoạt độ của mẫu Zr-Rv được tính bằng hai phương pháp WA và FSA

WA (Bq/kg) FSA (Bq/kg) Độ lệch tương đối (%)

5579,7 5951,2 -6,2

761,7 865,8 -12,0

182,8 Hạt nhân 238U 232Th 40K 184,9 -1,1

3.4.2 Nhận xét

Dựa vào các Bảng 3.3 – 3.6, ta thấy rằng độ sai lệch giữa các kết quả tính

bằng cả hai phương pháp đều không vượt quá 15%. Đây là một bước cải tiến so với

công trình [2] trước đó có sự sai lệch giữa hai phương pháp lên tới 30%. Trong

công trình [2], với mục đích thăm dò bước đầu phương pháp FSA, các giá trị hoạt

độ của các đồng vị được tính bằng phương pháp làm khớp bình phương tối thiểu sử

dụng ma trận. Ưu điểm của phương pháp này là khả năng tính toán nhanh chóng,

đơn giản trong việc lập trình tính toán, tuy nhiên độ chính xác của phương pháp này

không cao lắm. Bên cạnh đó, việc lệch kênh giữa các phổ đo cũng là một nguyên

nhân quan trọng gây nên sự sai lệch trong kết quả tính toán. Trong luận văn này, tác

giả đã thực hiện những cải tiến về mặt phương pháp như sử dụng phương pháp làm

khớp phi tuyến bằng thuật toán di truyền, hiệu chỉnh sự lệch kênh,… Các cải tiến

này đã đem lại sự phù hợp hơn giữa các kết quả tính toán của FSA so với WA. Từ

đó chúng ta có thể áp dụng phương pháp FSA vào việc đo đạc xác định hoạt độ

phóng xạ của mẫu môi trường một cách chính xác và thuận lợi.

Hình 3.10 trình bày biểu đồ phân tán (scatter diagram) giữa các hoạt độ tính

hai phương pháp WA và FSA. Dựa vào đồ thị ta có thể thấy rằng có sự tương quan

tuyến tính giữa các kết quả tính toán từ hai phương pháp này (với hệ số tương quan R2 = 0,995). Điều này chứng tỏ việc phân tích bằng phương pháp FSA hoàn toàn

tương đương với việc sử dụng phương pháp WA để phân tích. Bên cạnh đó, sự so

sánh sai lệch trong các Bảng 3.3 – 3.6 cũng chỉ ra rằng trong phần lớn các trường

hợp, giá trị hoạt độ tính bằng FSA có xu hướng thấp hơn các giá trị tính bằng WA

tương ứng. Trong tương lai cần phải có những nghiên cứu sâu thêm để có thể tìm ra

nguyên nhân của sự sai lệch này.

Hình 3.11. Biểu đồ phân tán giữa các hoạt độ tính bằng hai phương pháp

CHƢƠNG 4

TỐI ƢU HÓA HÌNH HỌC ĐO

CỦA MẪU THỂ TÍCH

Trong lĩnh vực nghiên cứu phóng xạ môi trường, việc xác định hoạt độ thấp

của mẫu một cách chính xác luôn là một thách thức được đặt ra cho các nhà nghiên

cứu. Hiện nay, trên thế giới có nhiều công trình nghiên cứu nhằm nâng cao tính

chính xác trong quá trình đo đạc các mẫu môi trường có hoạt độ thấp. Để làm được

điều này, rất nhiều vấn đề liên quan đã được nghiên cứu, chẳng hạn như khảo sát

phông nền của môi trường, cải thiện kĩ thuật đo, kĩ thuật xử lí phổ, chọn cấu hình đo

tối ưu,… Hằng năm, IAEA đều gửi đến các phòng thí nghiệm trên thế giới có đăng

kí tham gia các mẫu có hoạt độ thấp để cải tiến các kĩ thuật đo đạc, xử lý mẫu.

đo là một trong những vấn đề được quan

tâm nghiên cứu nhằm tăng cường khả năng đo đạc các mẫu có hoạt độ thấp bằng

việc lựa chọn hình học mẫu đo sao cho có hiệu suất ghi nhận tốt nhất. Vấn đề này

cũng , chẳng hạn như Suzuki

và cộng sự (1984) [33], Klemola (1996) [26], Barrera và cộng sự (1999) [13],…

. Trong luận văn này,

chúng tôi trình bày một phương pháp xác định cấu hình đo tối ưu của mẫu thể tích

dạng trụ và Marinelli dựa vào các phương trình giải tích của đường cong hiệu suất

được xây dựng dựa trên mô phỏng Monte Carlo. Phương pháp luận và kết quả thu

được từ luận văn này sẽ góp phần giúp các nhà thực nghiệm có thể tính toán được

lượng mẫu tối ưu nhất trong việc đo đạc phóng xạ gamma môi trường.

4.1 TÍNH TOÁN GIÁ TRỊ HIỆU SUẤT

Đối với các mẫu đo dạng thể tích, hiệu suất ghi nhận chủ yếu phụ thuộc vào

hình học đo, mật độ, thành phần hóa học (matrix) của mẫu và năng lượng của tia

gamma tới. Do đó, việc trước tiên chúng ta cần làm là tính toán hiệu suất ứng với

các cấu hình đo cụ thể để rồi từ đó xác định được hình học đo tối ưu nhất đối với

các yếu tố cho trước như thể tích, mật độ mẫu và năng lượng tia gamma tới.

Trong luận văn , cấu hình detector được sử dụng ở đây là detector

HPGe . Đây là

1,8 keV tại đỉnh gamma 1332 keV nh 20%

dày 11cm 75

49,5mm, lớp nhôm bên ngoài có đường kính 76,2mm hình

detector 4.1.

Hình 4.1. Mặt cắt dọc của detector HPGe GC2018 (kích thước được tính bằng mm)

Thông thường, khi đo các mẫu môi trường, người ta thường đặt mẫu ngay

trên bề mặt detector để đạt được hiệu suất ghi cao nhất. Đây cũng chính là cấu hình

đo của mẫu mà tác giả sẽ khảo sát. Thành phần hóa học của mẫu được sử dụng

trong tính toán là thành phần của đất được cho bởi [10]. Mẫu được đặt trong hộp

dựng bằng plastic có bề dày khoảng 1mm. Hai dạng hình học thường được sử dụng

trong đo mẫu môi trường là dạng hình trụ và Marinelli được sử dụng để khảo sát

hình học đo tối ưu.

Chúng ta có thể thu được hiệu suất ghi nhận ứng với từng cấu hình đo cụ thể

bằng phương pháp thực nghiệm hay mô phỏng Monte Carlo. Tuy nhiên cả hai

phương pháp trên đều đòi hỏi thời gian đo đạc hay mô phỏng khá dài, không thuận

lợi cho việc xác định hình học đo tối ưu một cách nhanh chóng. Do vậy, tác giả đã

sử dụng chương trình CalEff [4] trong việc tính toán hình học đo tối ưu. Chương

trình này được xây dựng dựa trên việc giải tích hóa các kết quả mô phỏng hiệu suất

bằng phương pháp Monte Carlo. Ưu điểm của việc sử dụng chương trình CalEff là

khả năng tính toán hiệu suất một cách nhanh chóng, từ đó dễ dàng thu được các

thông số tối ưu của hình học mẫu. Các thông số được sử dụng để xác định hiệu suất

ghi nhận gồm có:

Mẫu dạng trụ: bán kính mẫu (r), chiều cao mẫu (h), mật độ mẫu ( ) và năng

lượng gamma tới (E).

Mẫu dạng Marinelli: bán kính mẫu (R), chiều cao phần trụ rỗng (h1), chiều

cao phần trụ đặc (h2), mật độ mẫu ( ) và năng lượng gamma tới (E).

4.2 TỐI ƢU HÓA HÌNH HỌC ĐO CỦA MẪU DẠNG TRỤ

Đối với các mẫu môi trường có thể tích nhỏ, người ta thường hay sử dụng

hình học đo dạng trụ. Trong phần này chúng ta sẽ đi tính toán các thông số hình học

tối ưu cho mẫu đo có dạng trụ. Một đoạn chương trình nhỏ viết bằng ngôn ngữ lập

trình C++ được đưa vào trong CalEff nhằm mục đích tính toán hiệu suất ghi ứng

với các cấu hình khác nhau với thể tích mẫu cho trước một cách tự động.

Trong tính toán, thông số bán kính r thay đổi từ 0,1cm đến giá trị giới hạn

5,75cm với bước nhảy là 0,1cm, chiều cao mẫu khi đó được tính theo thể tích và

bán kính mẫu tương ứng đồng thời phải thỏa điều kiện không vượt quá 10cm, mật độ mẫu dao động từ 1,0 đến 1,7 g/cm3. Tất cả các giá trị hiệu suất ứng với các cấu

hình cụ thể được so sánh và tìm ra cấu hình sao cho hiệu suất ghi của detector đạt

giá trị lớn nhất.

Chương trình lặp lại các bước tính như trên với các thể tích mẫu từ 10cm3 đến 250cm3, bước tăng là 10cm3. Các kết quả được thống kê, phân tích để tìm ra

quy luật của cấu hình tối ưu dạng trụ. Tương quan ảnh hưởng của các thông số bán

kính, chiều cao và mật độ mẫu lên việc xác định cấu hình đo tối ưu cũng được khảo

sát.

4.2.1 Khảo sát tƣơng quan giữa bán kính tối ƣu và chiều cao mẫu tối ƣu

Do cấu hình của mẫu dạng trụ có hai thông số đặc trưng là bán kính r và

chiều cao h nên với thể tích cố định, cấu hình đo sẽ được xác định qua một trong hai

thông số đó. Ở đây, trong phần lớn kết quả trình bày, chúng tôi chọn bán kính r là

thông số đặc trưng cho cấu hình đo ở một thể tích xác định.

Các Hình 4.2 – 4.4 cho ta thấy các kết quả khảo sát sự thay đổi của hiệu suất theo bán kính và chiều cao mẫu với mẫu đo có mật độ 1,5 g/cm3. Hình 4.2 và 4.3

trình bày sự thay đổi của hiệu suất theo r và h với các thể tích khác nhau tại năng

lượng 63 keV và 1000 keV, còn Hình 4.4 trình bày sự thay đổi theo r và h với các

mức năng lượng khác nhau ứng với thể tích mẫu V = 150 ml. Trên mỗi hình đều có

hai loại đường cong, đường cong thứ nhất nằm gần gốc tọa độ biểu diễn sự thay đổi

của hiệu suất theo h và đường cong thứ hai nằm xa gốc tọa độ hơn biểu diễn sự thay

đổi của hiệu suất theo r.

Hình 4.2. Sự thay đổi của hiệu suất theo chiều cao và bán kính mẫu ở năng lượng

63 keV

Hình 4.3. Sự thay đổi của hiệu suất theo chiều cao và bán kính mẫu ở năng lượng

1000 keV

Cấu hình tối ưu của mỗi thể tích tương ứng với giá trị của bề dày mẫu và bán

kính mẫu mà tại đó hiệu suất đạt giá trị lớn nhất. Với mỗi thể tích xác định, bán

kính tối ưu luôn lớn hơn bề dày tối ưu để giảm sự tự hấp thụ bên trong mẫu đo

trước khi đến detector. Khi thể tích tăng thì bán kính và bề dày tối ưu cũng tăng

theo. Thể tích mẫu càng nhỏ thì sự ảnh hưởng của cấu hình đo lên sự thay đổi hiệu

suất càng rõ rệt. Ở những thể tích lớn thì sự tối ưu của hiệu suất không thể hiện rõ,

các cấu hình gần giống nhau cho hiệu suất gần như nhau. Không có sự khác biệt

nhiều khi xét quy luật thay đổi của hiệu suất theo cấu hình đo đối với các giá trị

năng lượng 63 keV và 1000 keV một thể tích xác định. Điều này sẽ được làm rõ

thêm trong Hình 4.4 với việc tính toán với nhiều mức năng lượng khác nhau ứng

với cùng một thể tích 150 ml.

Hình 4.4. Sự thay đổi của hiệu suất theo chiều cao và bán kính mẫu với các năng

lượng khác nhau ở thể tích 150 ml

Dựa vào Hình 4.4, ta có thể nhận thấy sự thay đổi hiệu suất theo bán kính và

chiều cao có dạng tương tự nhau với các năng lượng trên 100 keV. Tuy nhiên, đối

với năng lượng 63 keV thì bán kính tối ưu lớn hơn với các giá trị năng lượng khác,

nguyên nhân là vì tia gamma 63 keV bị hấp thụ nhiều trong mẫu đo trước khi đến

detector nên cấu hình tối ưu có bán kính lớn và bề dày nhỏ để giảm sự hấp thụ này.

Để xác định mối tương quan giữa bán kính và chiều cao mẫu trong cấu hình

đo tối ưu, chúng ta xem xét sự thay đổi của hiệu suất theo tỉ số giữa bán kính và bề

dày mẫu tương ứng. Kết quả tính toán với hai mức năng lượng với 2 mức năng

lượng 63 và 1000 keV được trình bày trong Hình 4.5 và 4.6.

Đối với năng lượng 63 keV, đường cong hiệu suất theo tỉ số r/h đạt cực đại

ứng với giá trị khoảng từ 1–2. Điều này có nghĩa là đối với một thể tích cố định, cấu

hình đo tối ưu sẽ có bán kính lớn hơn từ 1–2 lần so với chiều cao của mẫu. Hình 4.5

cũng chỉ ra rằng khi bán kính nhỏ hơn 1–2 lần so với chiều cao mẫu thì việc tăng

bán kính sẽ giúp tăng hiệu suất lên nhiều hơn so với trường hợp bán kính lớn hơn

1–2 lần so với chiều cao mẫu. Ngoài ra, ta có thể thấy rằng tỉ số r/h tối ưu có xu

hướng giảm theo thể tích, điều đó có nghĩa là thể tích mẫu càng nhỏ thì cấu hình tối

ưu có r càng lớn hơn nhiều so với h.

Hình 4.5. Sự thay đổi của hiệu suất theo tỉ số r/h với các thể tích khác nhau tại năng

lượng 63 keV

Tương tự như vậy, trong Hình 4.6, với năng lượng gamma phát ra từ mẫu là

1000 keV, tỉ số giữa r và h đạt giá trị tối ưu trong khoảng từ 2–3. Từ đây ta có thể

rút ra kết luận rằng khi năng lượng tia gamma phát ra từ mẫu càng lớn thì cấu hình

đo tối ưu càng có xu hướng có bán kính mẫu lớn hơn chiều cao của mẫu.

Hình 4.6. Sự thay đổi của hiệu suất theo tỉ số r/h với các thể tích khác nhau tại năng

lượng 1000 keV

4.2.2 Khảo sát tƣơng quan giữa bán kính tối ƣu và mật độ mẫu

Trong quá trình đo đạc mẫu môi trường, các tia gamma có năng lượng thấp

có nhiều khả năng bị suy giảm trong mẫu đo trước khi đến được detector. Sự thay

đổi trong mật độ mẫu sẽ dẫn tới sự thay đổi hiệu suất ghi nhận của detector. Do đó,

mật độ mẫu cũng là một nhân tố có thể ảnh hưởng đến việc xác định cấu hình tối ưu

vốn dựa trên việc xác định hiệu suất ghi cực đại ứng với từng thể tích mẫu xác định.

Mật độ của mẫu môi trường thông thường nằm trong khoảng từ 1,0 – 2,0 g/ml, do

đó chúng ta sẽ khảo sát ảnh hưởng của mật độ lên việc xác định cấu hình tối ưu với

các giá trị mật độ nằm trong khoảng này.

Để khảo sát sự ảnh hưởng của mật độ mẫu, chúng tôi đã tính toán hiệu suất

theo các bán kính và mật độ mẫu khác nhau với thể tích V = 150 ml. Năng lượng tia

gamma được chọn ở đây là 63 keV để có thể dễ dàng nhận thấy sự ảnh hưởng của

mật độ lên hiệu suất ghi nhận. Kết quả tính toán được trình bày trong Hình 4.7.

Hình 4.7. Sự thay đổi của hiệu suất theo mật độ và bán kính mẫu đối với tia gamma năng lượng 63 keV, thể tích mẫu 150 ml

Hình 4.7 trình bày hiệu suất theo r và dưới dạng các đường contour. Ta có

thể dễ dàng nhận thấy rằng bán kính tối ưu trong trường hợp này ứng với giá trị

4cm. Đồng thời ta cũng thấy được sự ảnh hưởng không đáng kể của mật độ mẫu lên

cấu hình đo tối ưu trong dải mật độ được khảo sát, hiệu suất luôn đạt cực đại ở giá

trị r ≈ 4 cm ứng với mọi giá trị mật độ trong khoảng 1,0 – 1,7 g/ml. Do đó, trong

quá trình xác định cấu hình đo tối ưu, ta có thể xem như sự ảnh hưởng của mật độ là

không đáng kể.

4.2.3 Khảo sát cấu hình tối ƣu theo bán kính mẫu

Sau khi loại trừ được yếu tố mật độ mẫu lên việc tính toán cấu hình tối ưu,

chúng tôi bắt đầu thực hiện khảo sát các giá trị hiệu suất theo V và r để từ đó xác

định được cấu hình tối ưu ứng với các thể tích khác nhau. Mật độ mẫu được chọn

trong trường hợp này là 1,5 g/ml. Các giá trị năng lượng 63; 100; 500 và 1500 keV

được dùng để tính toán. Hình 4.8 trình bày sự phụ thuộc của hiệu suất theo V và r

đối với tia gamma năng lượng 63 keV.

Hình 4.8. Sự thay đổi của hiệu suất theo thể tích và bán kính mẫu đối với tia gamma năng lượng 63 keV, mật độ mẫu 1,5g/ml

Như đã nói ở trên, trong trường hợp mẫu dạng hình trụ, cấu hình tối ưu được

thể hiện qua bán kính tối ưu (ropt) của mẫu, là giá trị bán kính cho hiệu suất ghi nhận

lớn nhất ứng với giá trị V cố định. Từ Hình 4.8 ta có thể nhận xét rằng, khi thể tích

mẫu đo tăng thì bán kính tối ưu của mẫu đo cũng tăng theo. Từ các kết quả tính toán

được, chúng tôi chọn lọc ra các giá trị r cho hiệu suất lớn nhất ứng với từng V cụ

thể. Hình 4.9 trình bày sự phụ thuộc của ropt theo V ứng với các năng lượng 63, 100,

500 và 1500 keV. Đối với thể tích mẫu càng lớn thì chênh lệch giữa ropt của năng

lượng thấp và năng lượng cao càng lớn. Tuy nhiên, với các tia gamma năng lượng

cao thì ropt gần như nhau (hai đường ropt của 500 và 1500 keV gần như trùng khớp

với nhau). Giá trị ropt tăng nhanh với thể tích mẫu dưới 100 ml. Khi thể tích mẫu đạt

trên 100 ml, ropt tăng gần như tuyến tính theo V.

Quy luật thay đổi của bán kính tối ưu theo thể tích tại các giá trị năng lượng

tiêu biểu đều có dạng tương tự như nhau, các bán kính tối ưu ứng với các năng

lượng khác nhau không chênh lệch nhiều so với nhau. Do vậy, trong thực tế chúng

ta có thể đưa ra một cấu hình đo “xem như tối ưu” cho mọi năng lượng trong vùng

khảo sát (từ 63 đến 1500 keV) chỉ cần dựa vào một đường cong ropt theo V hoặc lấy

giá trị trung bình của các ropt ứng với các năng lượng tiêu biểu.

Hình 4.9. Quy luật thay đổi bán kính tối ưu của mẫu đo theo thể tích

4.3 TỐI ƢU HÓA HÌNH HỌC ĐO CỦA MẪU DẠNG MARINELLI

Một dạng mẫu thể tích khác cũng phổ biến trong các phép đo phóng xạ môi

trường là dạng Marinelli. Đối với mẫu đo dạng này, tác giả cũng khảo sát tương tự

như đối với mẫu đo dạng trụ. Theo khảo sát ở Hình 4.6, do mật độ hầu như không

ảnh hưởng đến cấu hình tối ưu nên ở đây chúng ta chọn khảo sát với mật độ bằng

1,5g/ml. Ba thông số đặc trưng cho mẫu dạng Marinelli được khảo sát là R, h1 và h2

như Hình 3.6 với bán kính hốc r được chọn bằng 4 cm. Khi đó hộp đựng mẫu sẽ ôm

sát detector cho hiệu suất lớn nhất so với các giá trị khác của bán kính r. Vấn đề về

cấu hình tối ưu của mẫu đo dạng Marinelli đã được khảo sát trong công trình của

A.S. Ahmed và cộng sự [7]. Tuy nhiên, trong công trình này, nhóm tác giả dừng lại

ở việc khảo sát hai thông số là bán kính R và chiều dài h1+h2 với h1 được giữ

nguyên. Việc tối ưu hóa hình học đo của mẫu dạng Marinelli trong luận văn này có

ưu điểm hơn là có thể thay đổi cả ba thông số để tìm ra cấu hình tối ưu đối với mỗi

thể tích.

4.3.1 Khảo sát cấu hình tối ƣu theo bán kính R và chiều cao h1

Cấu hình mẫu dạng Marinelli được đặc trưng bởi 3 thông số chính là R (bán

kính ngoài), h1 (hốc trong của hộp) và h2 (chiều cao mẫu tính từ mặt đáy của hốc).

Đối với một thể tích mẫu xác định, ta chỉ cần biết hai thông số, thông số còn lại có

thể suy ra được từ giá trị thể tích và hai thông số kia. Trong luận văn này, tác giả sẽ

chọn 2 thông số R và h1 để khảo sát cấu hình tối ưu của mẫu dạng Marinelli. Cách

thức tính toán cấu hình tối ưu cho mẫu Marinelli cũng tương tự như đối với mẫu

hình trụ. Hình 4.10 và Hình 4.11 trình bày sự thay đổi của hiệu suất đỉnh năng

lượng toàn phần theo chiều cao h1 và bán kính R ở thể tích 200 và 450 ml ứng với

các năng lượng 63 và 1000 keV. Cấu hình tối ưu là cấu hình có các thông số R và h1

sao cho hiệu suất đạt giá trị lớn nhất.

Hình 4.10. Sự thay đổi của hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần theo chiều cao h1

và bán kính R tại năng lượng 63 keV khi thể tích mẫu đo bằng 200 ml; hiệu suất đạt

giá trị cực đại ứng với R = 4,8cm và h1 = 6,2cm

Hình 4.11. Sự thay đổi của hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần theo chiều cao h1

và bán kính R tại năng lượng 1000 keV khi thể tích mẫu đo bằng 450 ml; hiệu suất

đạt giá trị cực đại ứng với R = 5,5cm và h1 = 6,7cm

Bằng cách tương tự như trên, chúng ta khảo sát cấu hình tối ưu ứng với các

thể tích mẫu đo từ 200 đến 400 ml, với các gamma phát ra có năng lượng trong

khoảng từ 60 đến 1500 keV, kết quả được trình bày trong Bảng 4.1. Dựa vào bảng

này ta có thể thấy khi thể tích của mẫu đo tăng thì các giá trị bán kính R và chiều

cao h1 cũng tăng theo, trong đó R tăng chậm theo thể tích hơn so với h1. Trong

khoảng thể tích khảo sát từ 200 đến 400 ml, giá trị bán kính thay đổi không đáng kể,

dao động trong khoảng 5cm; chiều cao h1 có giá trị cỡ bán kính, khoảng từ 6 đến

7cm. Ứng với từng thể tích xác định, giá trị thông số của cấu hình tối ưu không thay

đổi nhiều theo năng lượng, ngoại trừ với tia gamma có năng lượng 60 keV tuy

nhiên sự chênh lệch cũng chỉ vào cỡ 0,2cm. Do đó trong thực tế chúng ta hoàn toàn

có thể sử dụng một cấu hình tối ưu cho toàn khoảng năng lượng cần khảo sát.

Bảng 4.1. Một số cấu hình tối ưu dạng Marinelli ứng với các thể tích mẫu và năng

lượng tia gamma khác nhau

Thể tích (ml) Năng lượng (keV) R (cm) h1 (cm)

200

60 100 500 1500 4,.8 4,9 4,9 4,9 6,2 5,8 5,8 5,8

250

60 100 500 1500 5,0 5,0 5,0 5,0 6,3 6,2 6,2 6,2

300

60 100 500 1500 5,1 5,2 5,2 5,1 6,5 6,2 6,2 6,4

350

60 100 500 1500 5,2 5,3 5,3 5,3 6,6 6,4 6,4 6,4

400

60 100 500 1500 5,3 5,4 5,4 5,4 6,8 6,6 6,6 6,6

4.3.2 Khảo sát cấu hình tối ƣu của hộp Marinelli với thể tích mẫu 450ml

Trong phần này, tác giả sẽ tiến hành khảo sát cấu hình tối ưu của mẫu dạng

Marinelli với thể tích 450ml. Việc khảo sát cấu hình tối ưu này đã được thực hiện

trong luận án tiến sĩ của tác giả Võ Xuân Ân [1] với hệ phổ kế gamma HPGe

GC1518 tại Trung tâm Kĩ thuật Hạt nhân TPHCM. Kết quả khảo sát trong [1] cho

thấy cấu hình tối ưu của hộp Marinelli là R = 5,36cm và h1 = 6,44cm (theo quy ước

kí hiệu kích thước của luận văn này được trình bày trong Hình 3.6), trong khi đó

hộp có cấu hình quy ước theo tiêu chuẩn ANSI/IEEE Std.680 với R = 5,57cm và h1

= 6,66cm có hiệu suất thấp hơn từ 2–3%. Tuy nhiên, cấu hình tối ưu thu được từ [1]

chỉ là cấu hình tối ưu ứng với detector HPGe GC1518 và thể tích mẫu đo 450ml, do

đó không thể áp dụng được cho các detector khác hoặc với thể tích mẫu thay đổi.

Trong luận văn này, cấu hình tối ưu của mẫu dạng Marinelli 450ml đã được

khảo sát lại với hệ phổ kế gamma HPGe GC2018 tại Bộ môn Vật lý Hạt nhân. Bảng

4.2 trình bày kết quả tính toán với mẫu có thể tích 450ml với các năng lượng 63;

364 và 1000 keV. Kết quả cho thấy cấu hình tối ưu tính toán được gần với cấu hình

của hộp chuẩn quy ước hơn là hộp tối ưu trong [1]. Do bước nhảy của các thông số

trong chương trình tính là 0,1cm do đó ta có thể kết luận rằng cấu hình tối ưu trong

trường hợp này là cấu hình quy ước theo tiêu chuẩn ANSI/IEEE Std.680.

Bảng 4.2. Cấu hình tối ưu của mẫu dạng Marinelli có thể tích 450ml với các giá trị

năng lượng gamma khác nhau

Năng lượng (keV) R (cm) h1 (cm)

5,4 6,9 63

5,5 6,8 364

5,5 6,7 1000

Nhằm kiểm tra lại tính chính xác của kết quả tính toán, tác giả đã tiến hành

đo đạc thực nghiệm hai cấu hình trên với mẫu chuẩn IAEA-RGTh-1. Mẫu chuẩn

được đong tới thể tích 450ml bằng beaker nhựa có chia vạch, sau đó lần lượt được

cho vào từng hộp đựng mẫu để thực hiện phép đo. Hai hộp đựng mẫu được chế tạo

bằng các tấm nhựa dẻo PVC (polyvinylchloride) có bề dày 1mm, được kết dính với

nhau bằng keo cyanoacrylate (Hình 4.12). Sai số trong việc chế tạo hộp đựng mẫu

được ước tính là dưới 1mm. Cả hai cấu hình mẫu đều được đo bằng detector HPGe

GC2018 với cùng thời gian đo là 20h.

Bảng 4.3 trình bày sự so sánh số đếm ghi nhận tại đỉnh và diện tích đỉnh tính

được tương ứng với hai cấu hình đo. Các đỉnh được sử dụng để so sánh là các đỉnh trong chuỗi 232Th được cho trong Bảng 2.4.

Hình 4.12. Hai hộp đựng mẫu với cấu hình quy ước và cấu hình tối ưu trong [1]

Bảng 4.3. Kết quả đo đạc mẫu chuẩn IAEA-RGTh-1 với cấu hình Marinelli quy

ước và cấu hình tối ưu trong [1]

Cấu hình quy ước Cấu hình tối ưu trong [1]

Năng lượng (keV) Số đếm đỉnh Diện tích đỉnh Số đếm đỉnh Diện tích đỉnh

93,3 46.298 163.547 45.865 160.215

238,6 348.932 1.738.495 334.335 1.682.955

338,3 65.879 348.896 63.133 343.936

583,2 85.520 542.706 81.722 534.499

911,2 47.608 353.164 46.735 348.703

969,0 27.200 199.798 26.656 199.511

Kết quả trình bày trong Bảng 4.3 cho thấy cấu hình quy ước có cả số đếm lẫn

diện tích đỉnh cao hơn so với cấu hình tối ưu trong [1], điều này chứng tỏ hiệu suất

ghi đối với cấu hình quy ước là tốt hơn. Như vậy kết quả thu được từ thực nghiệm

là hoàn toàn phù hợp với kết quả khảo sát của tác giả trước đó. Từ sự chênh lệch

diện tích đỉnh ta có thể tính được sự chênh lệch hiệu suất giữa hai cấu hình là từ 1–

3% tùy theo năng lượng đỉnh gamma.

Để lý giải cho sự khác biệt về cấu hình tối ưu đối với hai hệ detector

GC1518 và GC2018 chúng ta có thể dựa vào các cấu hình detector được cho bởi

nhà sản xuất (xem trong [1] và [5]), trong đó đặc biệt quan trọng nhất là kích thước

của tinh thể germanium. Đối với detector GC1518, tinh thể germanium có đường

kính là 5,4cm và chiều dài là 3,2cm; trong khi đó tinh thể germanium của detector

GC2018 có đường kính là 5,2cm và chiều dài là 4,95cm. Sự chênh lệch khá lớn

giữa hai chiều dài tinh thể germanium này có thể là nguyên nhân chính dẫn đến sự

khác biệt về cấu hình tối ưu mặc dù kích thước của lớp vỏ nhôm bên ngoài là như

nhau (cả hai đều là các detector có kích thước 3”×3”). Do đó, cấu hình tối ưu không

chỉ có sự phụ thuộc vào thể tích mẫu và năng lượng tia gamma cần phân tích mà

còn có sự phụ thuộc vào cả bản thân cấu trúc của detector cho dù sự phụ thuộc này

không phải là lớn lắm.

4.4 LỰA CHỌN CẤU HÌNH TỐI ƢU TRONG QUÁ TRÌNH ĐO ĐẠC MẪU

PHÓNG XẠ MÔI TRƢỜNG

Trong quá trình đo đạc mẫu phóng xạ môi trường, vấn đề được đặt ra ở đây

là làm thế nào để lựa chọn cấu hình đo tối ưu nhất ứng với một lượng mẫu cho

trước. Đối với mẫu thể tích, có hai dạng cấu hình đo được xem xét đó là dạng hình

trụ và dạng Marinelli. Thông thường, đối với lượng mẫu nhỏ người ta sẽ đo với

dạng hộp đựng hình trụ, còn đối với lượng mẫu lớn thì dạng hình học Marinelli sẽ

cho hiệu suất ghi tốt hơn. Trong phần này tác giả sẽ đi khảo sát và so sánh hiệu suất

ghi nhận của hai dạng cấu hình đo để từ đó rút ra được cấu hình đo tối ưu nhất để

đo đạc trong thực tế.

Hình 4.12 trình bày các giá trị hiệu suất của tia gamma có năng lượng 100

keV ứng với cấu hình đo tối ưu của hai dạng mẫu hình trụ và Marinelli trong

khoảng giá trị thể tích từ 10 – 400ml. Do giá trị nhỏ nhất của các thông số trong

chương trình CalEff là 0,1cm nên giá trị hiệu suất tối ưu đối với mẫu dạng Marinelli

sẽ được tính từ 70ml trở đi. Với các thể tích nhỏ hơn, cấu hình tối ưu của mẫu dạng

Marinelli sẽ có ít nhất một trong các thông số kích thước có giá trị nhỏ hơn 0,1cm.

Hình 4.13. Hiệu suất tối ưu của dạng trụ và Marinelli theo thể tích mẫu đo với tia

gamma năng lượng 100 keV

Trong Hình 4.12, cả hai dạng hình học đo đều có hiệu suất giảm dần theo thể

tích của mẫu đo, trong đó hiệu suất của dạng hình trụ giảm nhanh hơn hiệu suất của

dạng Marinelli.

Hình 4.13 trình bày giá trị „hiệu suất × thể tích‟ đối với các thể tích mẫu khác

nhau. Như ta đã biết, số đếm ghi nhận được bởi hệ phổ kế ứng với một tia gamma

có năng lượng xác định sẽ được tính bằng tích của hiệu suất nhân với số photon có

cùng năng lượng phát ra từ nguồn. Trong trường hợp các mẫu là như nhau và hàm

lượng các đồng vị phóng xạ được phân bố đều trong mẫu thì số photon phát ra sẽ tỉ

lệ với thể tích mẫu. Do đó đại lượng „hiệu suất × thể tích‟ sẽ biểu thị số đếm ghi

nhận được bằng hệ phổ kế gamma khi thay đổi thể tích mẫu mà không thay đổi hàm

lượng phóng xạ. Từ Hình 4.13, ta có thể thấy rằng tuy hiệu suất giảm theo thể tích

nhưng số photon ghi nhận được thì vẫn tăng khi tăng thể tích mẫu và sẽ tiến tới một

giá trị bão hòa như đã khảo sát trong [1][4].

Hình 4.14. Giá trị „hiệu suất × thể tích‟ của các cấu hình tối ưu dạng trụ và

Marinelli theo thể tích mẫu đo với tia gamma năng lượng 100 keV

Nếu ngoại suy đường cong hiệu suất của dạng Marinelli trong cả hai Hình

4.12 và Hình 4.13, ta sẽ thấy hai đường cong hiệu suất cắt nhau tại vị trí tương ứng

với thể tích mẫu đo là 40ml. Trong đó, hiệu suất của dạng hình trụ lớn hơn của dạng

Marinelli ở vùng thể tích dưới 40ml và nhỏ hơn ở vùng thể tích trên 40ml. Điều này

cho thấy rằng đối với mẫu đo có thể tích từ 40ml trở xuống ta nên dùng hình học

dạng trụ để đo, còn với thể tích trên 40ml thì dạng hình học Marinelli sẽ cho khả

năng ghi nhận tốt hơn.

Mặc dù vậy, trong thực tế, việc chế tạo hộp đựng mẫu dạng Marinelli tương

đối khó khăn hơn so với dạng hình trụ. Do đó, để tạo thuận lợi trong việc sử dụng

cấu hình Marinelli trong việc đo đạc phóng xạ, Viện Kĩ nghệ Điện & Điện tử

(Institute of Electrical and Electronic Engineers – IEEE) đã tiêu chuẩn hóa cấu hình

của hộp đựng mẫu dạng Marinelli với hai loại thể tích 450 và 1000ml. Cấu hình

Marinelli quy ước trong phần 4.3.2 chính là cấu hình tiêu chuẩn của hộp dựng mẫu

thể tích 450ml. Trong thực tế, các hộp đựng mẫu dạng Marinelli quy ước đã được

thương mại hóa và sử dụng rộng rãi trong các phòng thí nghiệm phục vụ cho việc

đo đạc phóng xạ. Do vậy, bên cạnh việc khảo sát giữa các cấu hình tối ưu với nhau,

tác giả cũng đã tiến hành so sánh các hộp tối ưu hình trụ với hộp Marinelli quy ước

để từ đó chọn lựa được cấu hình đo đạc tốt nhất phù hợp với thực tế. Hình 4.14 so

sánh khả năng ghi nhận giữa các hộp tối ưu hình trụ với hộp Marinelli quy ước, từ

đó ta thấy đối với thể tích mẫu từ khoảng 140 – 150ml trở lên, hộp Marinelli quy

ước cho hiệu suất ghi nhận tốt hơn.

Hình 4.15. Giá trị „hiệu suất × thể tích‟ của các cấu hình tối ưu dạng trụ và

Marinelli quy ước theo thể tích mẫu đo với tia gamma năng lượng 100 keV

KẾT LUẬN

Luận văn này được thực hiện với mục đích nâng cao khả năng xác định hoạt

độ phóng xạ trong mẫu môi trường một cách nhanh chóng và chính xác. Những vấn

đề được đặt ra ở đây là việc xây dựng phương pháp xác định hoạt độ phóng xạ một

cách chính xác và nhanh chóng nhất, đồng thời cung cấp cho những người làm công

tác đo đạc các cấu hình đo cho hiệu suất ghi nhận tốt nhất nhằm phục vụ cho việc

đo đạc mẫu với số lượng lớn. Trong khuôn khổ luận văn, tác giả đã tập trung vào

việc phát triển một phương pháp xử lý phổ khác với phương pháp xử lý truyền

thống, đồng thời cũng đã khảo sát phông nền phóng xạ và các thông số hình học của

mẫu đo nhằm đạt được khả năng ghi nhận các tia gamma phát ra một cách tốt nhất.

Trong phần đầu của luận văn, tác giả đã thực hiện việc khảo sát đánh giá

phông nền phóng xạ và tính toán các diện tích đỉnh của các đồng vị phóng xạ có

trong môi trường xung quanh hệ phổ kế gamma. Kết quả khảo sát cho thấy phông nền phóng xạ chủ yếu chứa các đỉnh gamma của các chuỗi phóng xạ tư nhiên (238U, 232Th, 40K) và có tốc độ đếm đỉnh khoảng dưới 0,01 số đếm / giây. Do đó khi tiến hành đo đạc các mẫu môi trường có chứa các đồng vị 238U, 232Th và 40K mà có tốc

độ đếm đỉnh trên 1 số đếm / giây thì chúng ta không cần thiết phải trừ phổ phông

nền phóng xạ do sự sai lệch gây ra không vượt quá 1%.

Trong phần kế tiếp, tác giả đã thực hiện việc cải tiến một phương pháp xác

định hoạt độ mới (FSA) trên cơ sở những khảo sát được thực hiện trong công trình

[2] trước đó. Các cải tiến này bao gồm việc sử dụng thuật toán di truyền, một thuật

toán mạnh trong việc tìm kiếm tối ưu, trong việc làm khớp phổ; cùng với các hiệu

chỉnh lệch kênh giữa các phổ đo đã góp phần cải thiện đáng kể độ chính xác của

việc xác định hoạt độ bằng phương pháp FSA. Các kết quả đạt được cho thấy sự

phù hợp khá tốt giữa hai phương pháp FSA và WA với sự sai lệch không quá 15%.

Điều này cho thấy chúng ta hoàn toàn có khả năng vận dụng phương pháp FSA thay

thế cho phương pháp WA truyền thống. Đặc biệt đối với các trường hợp khảo sát

mẫu với số lượng lớn đòi hỏi phải có sự tự động hóa cao, ít cần sự can thiệp của

người dùng, về mặt này thì phương pháp FSA xử lý trên toàn phổ hoàn toàn vượt

trội so với phương pháp WA đòi hỏi phải thực hiện nhiều công đoạn như xác định

vi trí đỉnh, diện tích đỉnh,… Bên cạnh đó, phương pháp FSA cũng có một số ưu

điểm hơn WA chẳng hạn như loại bỏ phần lớn các sai số do trùng phùng thực, do

trừ phông nền Compton, do chồng chập đỉnh,…

Tuy vậy, vẫn còn một số điểm cần khắc phục đối với phương pháp FSA,

chẳng hạn như có sự khác nhau giữa thành phần hóa học và mật độ của mẫu chuẩn

và mẫu phân tích, tuy sự khác biệt này là không đáng kể nhưng cũng là một nguyên

nhân đóng góp vào sai số. Ngoài ra, do có mật độ khác nhau nên vùng lưng

Compton của phổ chuẩn và phổ phân tích cũng khác nhau, đặc biệt là ở vùng năng

lượng thấp dưới 100 keV, diện tích đỉnh ở vùng năng lượng này cũng bị ảnh hưởng

đáng kể. Tuy trong luận văn đã cắt bỏ phần phổ ứng với khoảng năng lượng này

trong quá trình làm khớp nhưng việc hiệu chỉnh mật độ trên toàn phổ cũng đáng

được quan tâm. Bên cạnh đó, tác giả dự định sẽ phát triển việc sử dụng các phổ

chuẩn mô phỏng bằng phương pháp Monte Carlo thay cho các phổ chuẩn thực

nghiệm vốn rất hạn chế nhằm áp dụng phương pháp FSA trong phân tích các mẫu môi trường có chứa các đồng vị phóng xạ khác ngoài 238U, 232Th và 40K.

Về vấn đề tối ưu hóa hình học mẫu đo, tác giả đã thực hiện việc khảo sát cấu

hình tối ưu theo thể tích đối với các mẫu đo có hình học dạng trụ và Marinelli. Đối

với mẫu đo dạng trụ, tác giả đã khảo sát sự thay đổi của hiệu suất đỉnh theo các

thông số R và h, từ đó tìm ra được cấu hình tối ưu cho từng thể tích nhất định. Bên

cạnh đó, tác giả cũng đã chỉ ra được rằng sự ảnh hưởng của mật độ lên cấu hình đo

tối ưu là không đáng kể và đối với vùng năng lượng thấp thì tỉ số giữa bán kính tối

ưu và chiều cao tối ưu có giá trị trong khoảng từ 1-2, còn vùng năng lượng cao thì

từ 2-3 và tỉ số này có xu hướng giảm theo thể tích. Kết quả nghiên cứu cũng cho

thấy bán kính tối ưu tăng theo thể tích mẫu, khi thể tích lớn hơn 100ml bán kính tối

ưu tăng gần như tuyến tính theo thể tích và không có sự khác biệt nhiều giữa bán

kính tối ưu ở vùng năng lượng thấp và vùng năng lượng cao.

Đối với mẫu đo dạng Marinelli, tác giả đã khảo sát được cấu hình tối ưu cho

mẫu đo từ 200ml đến 400ml với tất cả các thông số đặc trưng cho cấu hình đều có

thể thay đổi. Tương tự với cấu hình dạng trụ, tác giả cũng khảo sát được sự thay đổi

của hiệu suất đỉnh theo cấu hình, từ đó tìm ra được cấu hình tối ưu cho từng thể tích

nhất định. Từ việc tiến hành so sánh với các kết quả cấu hình tối ưu cho mẫu dạng

Marinelli thu được từ [1], luận văn cũng đưa đến một kết luận là cấu hình tối ưu phụ

thuộc cấu hình của detector, mặc dù sự phụ thuộc này là không lớn lắm. Tác giả

cũng đã kiểm tra bằng thực nghiệm kết luận này với hai cấu hình tối ưu khác nhau

trên hai detector khác nhau.

Không chỉ khảo sát cấu hình tối ưu một cách riêng rẽ cho từng dạng hình học

khác nhau, luận văn còn tiến hành so sánh giữa cấu hình tối ưu dạng trụ và dạng

Marinelli. Từ việc khảo sát, tác giả đã rút ra được một số nhận xét hữu ích cho các

nhà thực nghiệm: đối với thể tích mẫu nhỏ hơn 40ml nên đo bằng mẫu dạng trụ tối

ưu, với thể tích lớn hơn 40ml việc đo bằng mẫu dạng Marinelli tối ưu sẽ cho khả

năng ghi nhận tốt hơn. Ngoài ra, việc sử dụng hộp Marinelli quy ước 450ml của

IAEA sẽ cho hiệu suất ghi nhận tốt hơn so với việc sử dụng hộp dạng trụ khi thể

tích mẫu đo lớn hơn 150ml.

Trong tương lai, tác giả dự kiến sẽ mở rộng giới hạn thể tích khảo sát lên đến

1000ml thay vì khoảng 400–500ml như hiện tại. Ngoài ra, thành phần hóa học của

các mẫu môi trường rất đa dạng, có thể là đất, đá, nước, rau,… vì vậy một sự mở

rộng về thành phần hóa học cho công trình cũng là điều cần thiết.

TÀI LIỆU THAM KHẢO

Tiếng Việt

[1] Võ Xuân Ân (2008), Nghiên cứu hiệu suất ghi nhận của detector bán dẫn siêu

tinh khiết (HPGe) trong phổ kế gamma bằng phương pháp Monte Carlo và

thuật toán di truyền, Luận án Tiến sĩ Vật lý, Trường ĐHKHTN – TPHCM.

[2] Lê Thị Hổ (2008), Xác định hoạt độ trong mẫu phóng xạ môi trường bằng

phương pháp FSA, Khóa luận tốt nghiệp Đại học, Trường ĐHKHTN –

TPHCM.

[3] Phạm Quốc Hùng (2007), Vật lý hạt nhân và ứng dụng, NXB Đại học Quốc

gia Hà Nội.

[4] Trần Ái Khanh (2007), Chuẩn hiệu suất đầu dò HPGe với hình học mẫu lớn

bằng phương pháp Monte Carlo, Luận văn tốt nghiệp Thạc sĩ, Trường

ĐHKHTN – TPHCM.

[5] Trương Thị Hồng Loan (2010), Áp dụng phương pháp mô phỏng Monte Carlo

để nâng cao chất lượng hệ phổ kế gamma sử dụng đầu dò bán dẫn HPGe,

Luận án Tiến sĩ Vật lý, Trường ĐHKHTN – TPHCM.

Tiếng Anh

[6] Mahmoud I. Abbas (2006), “Analytical calculations of the solid angles

subtended by a well-type detector at point and extended circular sources”,

Applied Radiation and Isotopes, 64, pp.1048–1056.

[7] Asm Sabbir Ahmed, Kevin Capello, Albert Chiang, Erick Cardenas-Mendez,

Gary H. Kramer (2009), “Optimization of geometric parameters for Marinelli

beaker to maximize the detection efficiency of an HPGe detector”, Nuclear

Instruments and Methods in Physics Research A, 610, pp.718–723.

[8] Z.B. Alfassi, F. Groppi (2007), “An empirical formula for the efﬁciency

detection of Ge detectors for cylindrical radioactive sources”, Nuclear

Instruments and Methods in Physics Research A, 574, pp.280–284.

[9] M. Barrera, I. Ramos–Lerate, R.A. Ligero, M. Casas–Ruiz (1999),

“Optimization of sample height in cylindrical geometry for gamma

spectrometry measurements”, Nuclear Istruments and Methods in Physics

Research A, 421, pp.163–175.

[10] Canberra Inc., GenieTM 2000 Customization Tools Manual, Canberra Industry

Inc., United States of America.

[11] Chien Chung, Cheng-Jong Lee, Shiow-Fen Shiee (1991), “Optimum Geometry

of Radioactive Aqueous Sample Container for Measurement with a

Germanium Detector”, Applied Radiation and Isotopes, 42, pp.541–545.

[12] David A. Coley (1999), An Introduction to Genetic Algorithms for Scientists

and Engineers, World Scientific Publishing.

[13] D.J. Crossley, A.B. Reid (1982), “Inversion of gamma-ray data for element

abundances”, GEOPHYSICS, 47, pp.117–126.

[14] K. Debertin, R.G. Helmer (1988), Gamma and X–ray spectrometry with

semiconductor detectors, North Holland, Amsterdam.

[15] R.J. de Meijer (1998), “Heavy minerals: from „Edelstein‟ to Einstein”, Journal

of Geochemical Exploration, 62, pp.81–103.

[16] Gordon R. Gilmore (2008), Practical Gamma-ray Spectrometry, 2nd Edition,

Nuclear Training Services Ltd Warrington, UK.

[17] P.H.G.M. Hendriks, J. Limburg, R.J.de Meijer (2001), “Full-spectrum analysis

of natural -ray spectra”, Journal of Environmental Radioactivity, 53, pp.365–

380.

[18] P.H.G.M. Hendriks, M. Maucec, R.J. de Meijer (2002), “MCNP modelling of

scintillation-detector -ray spectra from natural radionuclides”, Applied

Radiation and Isotopes, 57, pp.449–457.

[19] G. Heusser (1996), “Cosmic ray interaction study with low-level Ge-

spectrometry”, Nuclear Istruments and Methods in Physics Research A, 369,

pp.539–543.

[20] P.D. Hien, H.T. Hiep, N.H. Quang, N.Q. Huy, N.T. Binh, P.S. Hai, N.Q. Long, V.T. Bac (2002), “Derivation of 137Cs deposition density from measurements of 137Cs in undisturbed soils”, Journal of Environmental inventories

Radioactivity, 62, pp.295–303.

[21] N.Q. Huy, T.V. Luyen (2006), “Study on external exposure doses from

terrestrial radioactivity in Southern Vietnam”, Radiation Protection

Dosimetry, 118, pp.331–336.

[22] IAEA/RL/148 Report (1987), Preparation of Gamma–ray Spectrometry

Reference Materials RGU-1, RGUTh-1, RGK-1, Viena.

[23] S. Klemola (1996), “Optimization of sample geometries in low-level gamma

spectroscopy”, Nuclear Istruments and Methods in Physics Research A, 369,

pp.578–581.

[24] Glenn F. Knoll (2000), Radiation Detection and Measurement, 3rd Edition,

John Wiley & Sons Inc.

[25] K.P. Maphoto (2004), Determination of Natural Radioactivity Concentrations

in Soil: A Comparative Study of Windows and Full Spectrum Analysis, Master

thesis, University of the Western Cape.

[26] B.R.S. Minty, P. McFadden, B.L.N. Kennett (1998), “Multichannel processing

for airborne gamma-ray spectrometry”, GEOPHYSICS, 63, pp.1971–1985.

[27] Takashi Nakamura, Takashi Suzuki (1983), “Monte Carlo calculation of peak

efficiencies of Ge(Li) and pure Ge detectors to voluminal sources and

comparison with environmental radioactivity measurement”, Nuclear

Istruments and Methods, 205, pp.211–218.

[28] National Nuclear Data Center, http://www.nndc.bnl.gov/

[29] R.T. Newman, R. Lindsay, K.P. Maphoto, N.A. Mlwilo, A.K. Mohanty, D.G.

Roux, R.J. de Meijer, I.N. Hlatshwayo (2008), “Determination of soil, sand

and ore primordial radionuclide concentrations by fullspectrum analyses of

high-purity germanium detector spectra”, Applied Radiation and Isotopes, 66,

pp.855–859.

[30] M. Noguchi, K. Takeda, H. Higuchi (1981), “Semi–empirical –ray peak

efficiency determination including self–absorption correction based on

numerical integration”, International Journal of Applied Radiation and

Isotopes, 32, pp.17–22.

[31] N.H. Quang, N.Q. Long, D.B. Lieu, T.T. Mai, N.T. Ha, D.D. Nhan, P.D. Hien (2004), “239+240Pu, 90Sr and 137Cs inventories in surface soils of Vietnam”,

Journal of Environmental Radioactivity, 75, pp.329–337.

[32] S.N. Sivanandam, S.N. Deepa (2008), Introduction to Genetic Algorithms,

Springer-Verlag Berlin Heidelberg, New York.

[33] T. Suzuki, Y. Inokoshi, H. Chisaka (1984), “Optimum geometry of a large

Marinelli-type vessel and its application to environmental aqueous samples”,

International Journal of Applied Radiation and Isotopes, 35, pp.1029–1033.

[34] Takashi Suzuki, Yukio Inokoshi, Haruo Chisaka, Takashi Nakamura (1988),

“Optimum Geometry of Large Marinelli-Type Vessels for In-situ

Environmental Sample Measurements with Ge(Li) Detectors”, Applied

Radiation and Isotopes, 39, pp.253–256.

[35] The Radiation Information Network (2009), Radioactivity in Nature, Idoha

State University, Hoa Kì.