BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO
TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA HÀ NỘI
NGUYỄN VĂN YÊN
NGHIÊN CỨU CẤU TRÚC VÀ SỰ KHÔNG ĐỒNG NHẤT
ĐỘNG HỌC TRONG VẬT LIỆU SILICÁT BA NGUYÊN
PbO.SiO2, Al2O3.2SiO2 và Na2O.2SiO2 Ở TRẠNG THÁI
LỎNG VÀ VÔ ĐỊNH HÌNH
Chuyên ngành : VẬT LÝ KỸ THUẬT
Mã số: 62520401
TÓM TẮT LUẬN ÁN TIẾN SĨ VẬT LÝ KỸ THUẬT
HÀ NỘI – 2017
Công trình được hoàn thành tại:
Trường Đại học Bách khoa Hà Nội
Người hướng dẫn khoa học: 1. PGS.TS. NGUYỄN VĂN HỒNG
2. PGS.TS. LÊ THẾ VINH
Phản biện 1:
Phản biện 2:
Phản biện 3:
Luận án được bảo vệ trước Hội đồng đánh giá luận án tiến sĩ cấp
Trường họp tại Trường Đại học Bách khoa Hà Nội
Vào hồi …….. giờ, ngày ….. tháng ….. năm ……
Có thể tìm hiểu luận án tại thư viện:
1. Thư viện Tạ Quang Bửu - Trường ĐHBK Hà Nội
2. Thư viện Quốc gia Việt Nam
1
MỞ ĐẦU
1. Lý do chọn đề tài
Silicát là nhóm vật liệu được ứng dụng rộng rãi trong nhiều lĩnh
vực công nghiệp (điện tử, quang học, siêu dẫn, cơ khí...) cũng như
đời sống (gốm, men, thủy tinh...). Ví dụ như nhôm-silicát được ứng
dụng trong công nghiệp hóa học, công nghiệp cao su, sản xuất ra các
vật liệu chuyên dụng như gạch men, da giày nhân tạo v.v..., đặc biệt
trong một số ứng dụng công nghệ cao như chì-silicát dùng che chắn
phóng xạ.
Hiện tại cấu trúc và động học không đồng nhất của các hệ vật
liệu silicát vẫn đang là vấn đề mang tính chất thời sự, được nhiều nhà
khoa học quan tâm nghiên cứu. Các nghiên cứu trước đó đã chỉ ra
rằng các hệ vật liệu silicát có cấu trúc mạng ngẫu nhiên liên tục, bao
gồm các đơn vị cấu trúc SiO
x
. Trong đó sự chuyển pha mật độ được
cho có liên quan đến sự thay đổi tỷ phần các đơn vị cấu trúc. Ngoài
ra, cấu trúc không đồng nhất được tạo ra là do sự phân bố khác nhau
của các đơn vị cấu trúc trong mô hình, từ đó hình thành nên vùng
giàu cation. Giữa các đơn vị cấu trúc được kết nối với nhau thông
qua nguyên tử O, mức độ polymer hóa (DOP) cũng được đánh giá
qua các nguyên tử Oxy cầu Q
n
. Tuy nhiên, thông tin chi tiết về sự
hình thành các cụm với kích thước bao nhiêu, các đơn vị cấu trúc
phân bố đồng đều hay tách ra thành các cụm riêng biệt vẫn chưa
được làm rõ. Đặc biệt hơn trong hệ silicát ba nguyên, với sự có mặt
của hai loại cation thì sự kết nối giữa các đơn vị cấu trúc của hai loại
như thế nào? có thực sự tồn tại các vùng mà ở đó các cation tách
nhau ra không? Trong phạm vi luận án này chúng tôi sẽ làm rõ hơn,
chi tiết hơn về vấn đề này. Ngoài ra, để làm sáng tỏ hiện tượng
không đồng nhất cấu trúc, chúng tôi đưa ra hai phương pháp mới để
phân tích là simplex và shell-core (SC).
Vấn đề động học không đồng nhất (DH) trong các hệ chất lỏng
đã được ghi nhận, trong đó quan tâm đến vùng chuyển động nhanh
và các vùng chuyển động chậm. DH được nghiên cứu khá chi tiết
2
trong các hệ keo qua việc phân tích các hạt chuyển động nhanh và
chuyển động chậm. Theo tác giả Antonio M. Puertas, những hạt
chuyển động nhanh thì lân cận của chúng cũng chuyển động nhanh,
hạt chuyển động chậm thì lân cận của chúng cũng chuyển động
chậm. Điều này tạo nên vùng nhanh chậm tách nhau ra, hơn nữa mật
độ vùng nhanh và chậm là rất khác nhau. Ngoài ra, phân bố không
gian của các vùng nhanh và chậm cũng được Claudio Donati quan
tâm nghiên cứu, trong đó tác giả cho rằng phân bố không gian của
những hạt chuyển động nhanh thì lớn hơn những hạt chuyển động
chậm. Điều này dẫn đến vùng mật độ cao là vùng chứa các hạt
chuyển động chậm và mật độ thấp chứa các hạt chuyển động nhanh.
Ngoài các hệ keo thì các kết quả tương tự cũng được quan sát thấy
trên các chất lỏng nguội nhanh, tuy nhiên với các hệ ôxít lỏng đặc
biệt là các hệ silicát thì số lượng các công trình nghiên cứu về DH là
rất ít. Cho đến nay chỉ mới ghi nhận tác giả K.D. Vargheese và các
cộng sự của ông nghiên cứu về DH trên hệ nhôm-silicát năm 2010.
Tuy nhiên tác giả chỉ mới dừng lại ở mức độ định tính, theo tác giả
trong mô hình có tồn tại các vùng chuyển động nhanh và chuyển
động chậm, và các vùng chuyển động chậm là vùng giàu Si và O, các
vùng chuyển động nhanh là vùng giàu Al và Ca. Ngoài ra mật độ
vùng chuyển động nhanh như thế nào? liệu rằng các hạt chuyển động
nhanh có sự kết cụm hay không? Các liên kết của chúng giảm như
thế nào theo thời gian? Tất cả những vấn đề này vẫn chưa được làm
rõ, hơn nữa có tồn tại hay không sự tương quan giữa động học và cấu
trúc trong hệ vật liệu silicát và cụ thể ra sao? Đây đều là những câu
hỏi còn bỏ ngỏ, trên cơ sở đó chúng tôi chọn đề tài “Nghiên cứu cấu
trúc và sự không đồng nhất động học trong vật liệu Silicát ba
nguyên PbO.SiO
2
, Al
2
O
3
.2SiO
2
và Na
2
O.2SiO
2
ở trạng thái lỏng và
vô định hình” nhằm đưa đến cái nhìn rõ ràng hơn về cấu trúc cũng
như động học của hệ silicát ba nguyên.
2. Mục đích đối tượng và phạm vi nghiên cứu
3
Đối tượng nghiên cứu của luận án là các hệ silicát ba nguyên
gồm PbO.SiO
2
(lỏng), Al
2
O
3
.2SiO
2
(lỏng và vô định hình) và
Na
2
O.2SiO
2
(lỏng). Trong đó phạm vi nghiên cứu của đề tài chủ yếu
là cấu trúc và động học với nội dung như sau:
+ Nghiên cứu vi cấu trúc của các hệ vật liệu PbO.SiO
2
(lỏng),
Al
2
O
3
.2SiO
2
(lỏng và vô định hình) dưới ảnh hưởng của áp suất.
Trong đó đánh giá vi cấu trúc thông qua các thông số cơ bản như
hàm phân bố xuyên tâm, số phối trí và phân bố góc.
+ Nghiên cứu cấu trúc không đồng nhất của hệ vật liệu Al
2
O
3
.2SiO
2
và Na
2
O.2SiO
2
lỏng qua việc phân tích các quả cầu simplex và các
hạt shell-core (SC).
+ Nghiên cứu về DH của các hệ vật liệu Al
2
O
3
.2SiO
2
và Na
2
O.2SiO
2
lỏng qua việc phân tích chuyển động nhanh và chậm của một nhóm
các nguyên tử.
+ Nghiên cứu mối tương quan giữa động học và cấu trúc của hệ vật
liệu Al
2
O
3
.2SiO
2
và Na
2
O.2SiO
2
lỏng.
3. Phương pháp nghiên cứu
+ Phương pháp mô phỏng động lực học phân tử
+ Phương pháp phân tích cấu trúc địa phương
+ Phương pháp simplex và SC phân tích cấu trúc không đồng nhất.
+ Phương pháp phân tích cấu trúc bằng kỹ thuật trực quan hóa.
+ Phương pháp phân tích DH qua việc đánh giá chuyển động nhanh
và chuyển động chậm của một nhóm các nguyên tử.
4. Ý nghĩa khoa học và thực tiễn của đề tài
Các kết quả của Luận án cho một cái nhìn tổng quan về mặt cấu
trúc của các hệ silicát ba nguyên PbO.SiO
2
(lỏng), Al
2
O
3
.2SiO
2
(lỏng
và vô định hình) và Na
2
O.2SiO
2
(lỏng), đây sẽ là những thông tin
hữu ích cho những nghiên cứu tiếp theo. Bên cạnh đó, những nghiên
cứu của chúng tôi cũng cho thấy sự ảnh hưởng của áp suất hay số hạt
lên vi cấu trúc của các hệ silicát ba nguyên.