Luận văn Thạc sĩ Khoa học: Lập phương trình phân tích hàm lượng các nguyên tố phóng xạ trong mẫu đất đá trong hệ phổ kế gamma ORTEC

Chia sẻ: _ _ | Ngày: | Loại File: PDF | Số trang:65

Thêm vào BST

Báo xấu

30
lượt xem 4
download

Download Vui lòng tải xuống để xem tài liệu đầy đủ

Luận văn tiến hành tìm hiểu cơ cở vật lý, phương pháp và kỹ thuật thực nghiệm xác định hoạt độ phóng xạ của các nguyên tố phóng xạ có trong đất đá và vật liệu xây dựng. Về thực nghiệm tiến hành xây dựng đường cong hiệu suất ghi ứng với đỉnh hấp thụ toàn phần tương ứng với cấu hình đo khác nhau. Tiến hành đánh giá độ chính xác của đường cong hiệu suất ghi và tiến hành thử nghiệm phân tích hoạt độ phóng xạ riêng của một số mẫu đất đá và vật liệu xây dựng.

Chủ đề:

Bình luận(0) Đăng nhập để gửi bình luận!

Lưu

Nội dung Text: Luận văn Thạc sĩ Khoa học: Lập phương trình phân tích hàm lượng các nguyên tố phóng xạ trong mẫu đất đá trong hệ phổ kế gamma ORTEC

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN --------------------- Lê Thùy Ngân LẬP PHƯƠNG TRÌNH PHÂN TÍCH HÀM LƯỢNG CÁC NGUYÊN TỐ PHÓNG XẠ TRONG MẪU ĐẤT ĐÁ TRONG HỆ PHỔ KẾ GAMMA ORTEC LUẬN VĂN THẠC SỸ KHOA HỌC Hà Nội - Năm 2013
ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN --------------------- Lê Thùy Ngân LẬP PHƯƠNG TRÌNH PHÂN TÍCH HÀM LƯỢNG CÁC NGUYÊN TỐ PHÓNG XẠ TRONG MẪU ĐẤT ĐÁ TRONG HỆ PHỔ KẾ GAMMA ORTEC Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử Mã số: 60440106 LUẬN VĂN THẠC SỸ KHOA HỌC Người hướng dẫn khoa học: PGS.TS Bùi Văn Loát Hà Nội - Năm 2013
MỤC LỤC MỞ ĐẦU ........................................................................................................................ 7 CHƯƠNG 1. TÍNH CHẤT PHÓNG XẠ CỦA ĐẤT ĐÁ VÀ VẬT LIỆU XÂY DỰNG ........................................................................................................................... 10 1.1. Qui luật phân rã phóng xạ................................................................................... 10 1.1.1.Phân rã phóng xạ đơn giản .............................................................................. 10 1.1.2. Chuỗi nhiều phân rã phóng xạ ........................................................................ 11 1.1.3. Cân bằng phóng xạ .......................................................................................... 13 1.2. Phân rã gamma..................................................................................................... 18 1.2.1. Dịch chuyển gamma......................................................................................... 18 1.2.2. Hệ số phân nhánh ............................................................................................ 18 1.3. Các nguyên tố phóng xạ trong đất đá và vật liệu xây dựng ............................. 21 1.3.1. Hạt nhân phóng xạ nguyên thủy ...................................................................... 21 1.3.2.Ba chuỗi phóng xạ tự nhiên .............................................................................. 24 1.3.4. Đặc điểm của ba dãy phóng xạ trong tự nhiên ................................................ 28 CHƯƠNG 2. XÁC ĐỊNH HOẠT ĐỘ PHÓNG XẠ THEO PHƯƠNG PHÁP PHỔ GAMMA ...................................................................................................................... 29 2.1. Tương tác gamma trong vật chất ....................................................................... 29 2.1.1. Hiệu ứng quang điện........................................................................................ 29 2.1.2. Tán xạ Compton ............................................................................................... 30 2.1.3. Sự tạo cặp ........................................................................................................ 31 2.1.4. Sự suy giảm tia gamma .................................................................................... 32 2.2. Xác định hoạt độ phóng xạ theo phương pháp phổ gamma ............................ 34 2.2.1. Cơ sở của phương pháp ................................................................................... 34 2.2.2. Hệ phổ kế gamma bán dẫn ORTEC ................................................................. 38 CHƯƠNG 3. KẾT QUẢ THỰC NGHIỆM VÀ THẢO LUẬN .............................. 43 3.1. Khảo sát độ ổn định của hệ phổ kế gamma ORTEC bán dẫn ......................... 43 3.2. Xây dựng đường cong hiệu suất ghi để xác định hoạt độ của đất đá .............. 44 3.2.1. Đường cong hiệu suất ghi ................................................................................ 44 3.2.2. Đường cong hiệu suất ghi đối với mẫu hình trụ .............................................. 45 3.2.3. Xây dựng đường cong hiệu suất ghi đối với mẫu hình giếng .......................... 49
3.3. Xác định hoạt độ phóng xạ của mẫu môi trường và vật liệu xây dựng.............. 53 3.3.1. Quy trình phân tích .......................................................................................... 53 3.3.2. Kết quả phân tích hoạt độ phóng xạ riêng của một số mẫu đất và vật liệu xây dựng ........................................................................................................................... 55 3.4. Phương trình phân tích các nguyên tố phóng xạ trong mẫu đất đá................... 59 KẾT LUẬN .................................................................................................................. 63
DANH MỤC BẢNG BIỂU VÀ HÌNH VẼ Danh mục bảng biểu Thứ tự Nội dung Trang Bảng 1.1 Các hạt nhân nguyên thủy thuộc loại phóng xạ riêng lẻ 21 Bảng 1.2 Dãy phóng xạ của 238U 24 Bảng 1.3 Dãy phóng xạ của 232Th 25 Bảng 1.4 Dãy phóng xạ của 235U 26 Bảng 2.1 Các đỉnh gamma có cường độ mạnh nhất do các đồng vị phóng 34 xạ tự nhiên phát ra Bảng 3.1 Giá trị cựa đại của đỉnh và diện tích đỉnh đo ngày 13 và 19 42 tháng 4 Bảng 3.2 Kết quả thực nghiệm xác định hiệu suất ghi tại các đỉnh hấp 46 thụ toàn phần của bức xạ gamma từ nguồn RGU1 100g Bảng 3.3 Giá trị thực nghiệm hoạt độ phóng xạ của ba vạch gamma 48 trong dãy phân tích Bảng 3.4 Kết quả thực nghiệm xác định hiệu suất ghi tại các đỉnh hấp 50 thụ toàn phần của bức xạ gamma từ nguồn RGTh1 479g Bảng 3.5 Hoạt độ phóng xạ của 152Eu được xác định trên phổ kế gamma 52 ORTEC Bảng 3.6 Kết quả xác định hoạt độ phóng xạ riêng của mẫu đất DO1 55 Bảng 3.7 Kết quả hoạt độ phóng xạ riêng của mẫu xi măng Xim phông 56 Bảng 3.8 Kết quả hoạt độ phóng xạ riêng của mẫu đất Hòa Bình 57 Bảng 3.9 Kết quả hoạt độ phóng xạ riêng của các nguyên tố phóng xạ tự 58 nhiên và 137Cs trong đất đá và vật liệu xây dựng Bảng 3.10 Hàm lượng của Uran, Thori, Kali trong đất đá và vật liệu xây 60 dựng
Danh mục hình vẽ Thứ tự Nội dung Trang Hình 1.1 Đồ thị biểu diễn sự phụ thuộc vào thời gian của hoạt độ phóng xạ 14 99m Tc và 99Mo Hình 1.2 Một ví dụ về cân bằng thế kỉ cho thấy hạt nhân mẹ 230Th và hạt 16 nhân con 226Ra đã đạt tới điểm cân bằng như thế nào. Hình 1.3 (a) Sơ đồ phân rã của 210Bi; (b) Sơ đồ phân rã của 210Pb 18 Hình 1.4 Sơ đồ phân rã của 226Ra 19 Hình 1.5 Sơ đồ phân rã của 228Ac với ba kiểu phân rã cạnh tranh 19 Hình 1.6 Sơ đồ phân rã của 10,72% 40K thành 40Ar 22 Hình 1.7 Chuỗi phóng xạ của 238U và các sản phẩm tạo thành 24 Hình 1.8 Chuỗi phóng xạ của 232Th và các sản phẩm tạo thành 25 Hình 1.9 Chuỗi phóng xạ của 235U và các sản phẩm tạo thành 26 Hình 2.1 Sơ đồ hệ phổ kế gamma bán dẫn ORTEC 37 Hình 2.2 Buồng chì ORTEC trong hệ phổ kế gamma phông thấp ORTEC 38 Hình 3.1 Mẫu đo dạng hình trụ có chứa mẫu và không chứa mẫu 45 Hình 3.2 Phổ phông của hệ thiết bị phổ gamma trong thời gian 104116s 46 Hình 3.3 Đồ thị đường cong hiệu suất ghi cấu hình đo dạng hình trụ 47 Hình 3.4 Mẫu đo dạng hình giếng 49 Hình 3.5 Phổ gamma của mẫu RGTh1 479 g trong 7046,88s 49 Hình 3.6 Đồ thị đường cong hiệu suất ghi cấu hình đo dạng hình giếng 51 Hình 3.7 Phổ gamma của mẫu chuẩn IAEA 52 Hình 3.8 Phổ gamma của mẫu đất đá đảo Trường sa DO1 533g trong 94703s 54 Hình 3.9 Phổ gamma của mẫu xi măng Xim phông 368,6g trong 23601s 54 Hình 3.10 Dạng phổ gamma của mẫu đất Hòa Bình 100g trong 19647,04s 56
MỞ ĐẦU Các công trình nghiên cứu đã chỉ ra [2,3,9] trong nước,không khí, thực vật, động vật và cơ thể con người đều chứa các đồng vị phóng xạ. Khi nghiên cứu đánh giá liều chiếu hàng năm đến con người, đất đá và vật liệu xây dựng được quan tâm đặc biệt. Đất là đối tượng chứa chất phóng xạ, là thành phần đầu tiên trong chuỗi: đất- thực động vật- thức ăn- con người. Cácnguyên tố phóng xạ tự nhiên cũng như các nguyên tố phóng xạ nhân tạo có trong đất đá, là nguyên nhân chính gây ra chiếu xạ trong cũng như chiếu xạ ngoài cho con người. Theo các tính toán về an toàn bức xạ, liều chiếu từ các vật liệu xây dựng trong các nhà ở chiếm cỡ 11%, tương đương với liều chiếu do các bức xạ gamma phát ra từ đất bề mặt. Đặc biệt Radon đóng góp cỡ 50% liều hiệu dụng hàng năm. Chính vì lý do đó, trong thời gian gần đây độ phóng xạ của các vật liệu xây dựng được quan tâm, cũng như đất đá hoạt độ phóng xạ của vật liệu xây dựng chủ yếu do các đồng vị phóng xạ tự nhiên gây ra. Vật liệu xây dựng phần lớn được chế tạo từ đá lấy từ bề mặt của Trái đất, mà Trái đất được hình thành từ nhiều nguyên tố khác nhau, trong đó có nguyên tố phóng xạ, các nguyên tố này phân bố rộng khắp các quyển của Trái đất như: thạch quyển, địa quyển thủy quyển, khí quyển và sinh quyển. Nguyên tố phóng xạ tự nhiên có rất sớm, có thể cùng tuổi với vũ trụ. Các chất phóng xạ tự nhiên này gồm các hạt nhân trong các chuỗi uranium (U), thorium (Th) và các hạt nhân kali. Vì thế mà vật liệu xây dựng cũng chứa một lượng phóng xạ tự nhiên nhất định.Với nhu cầu cuộc sống của con người ngày càng cao thì vấn đề xây dựng nhà cửa được quan tâm đúng mức. Khi con người sống trong ngôi nhà thì nó trở thành một “chiếc hộp” chắn phần lớn các tia bức xạ từ bên ngoài chiếu vào [2]. Nhưng do bản thân vật liệu xây dựng cũng chứa phóng xạ nên ngôi nhà chúng ta lại chính là một nguồn phóng xạ mà lâu nay chúng ta chưa quan tâm tới. Hơn nữa thời gian của chúng ta sống trong nhà (ăn, ở, ngủ, làm việc, sinh hoạt) chiếm tới 80% thời lượng 24 giờ của ngày nên ảnh hưởng của phóng xạ do vật liệu xây dựng gây ra cũng cần phải quan tâm hơn. Do đó liều chiếu ngoài và chiếu
trong đối với con người do vật liệu xây dựng gây nên đóng vai trò quan trọng. Vấn đề cần đặt ra là trong vật liệu dùng để xây dựng, mức phóng xạ nào là nguy hiểm, ảnh hưởng tới sức khỏe của con người? Điều này Thế giới đã nghiên cứu nhiều, nhưng đối với Việt Nam thì vấn đề này còn khá mới và cho đến năm 2006, vấn đề này mới thực sự được quan tâm và đi sâu vào nghiên cứu. Tiếp theo đó năm 2007, Bộ xây dựng đã có quyết định về việc ban hành tiêu chuẩn xây dựng Việt Nam TCXDVN 397:2007 “Hoạt độ phóng xạ tự nhiên của vật liệu xây dựng. Mức an toàn trong sử dụng và phương pháp thử”. Phóng xạ trong vật liệu xây dựng chủ yếu là kali, uranium, thorium và các hạt nhân con được tạo thành từ chuỗi phân rã phóng xạ của chúng, trong đó quan trọng nhất là radium (Ra-226). Sự có mặt của Ra-226 trong vật liệu xây dựng gây nên một liều chiếu cho những người sống trong nhà bởi việc hít thở khí radon phân rã từ radium và thoát ra từ vật liệu xây dựng vào không khí trong nhà [3]. Sự tác động này gây nên những ảnh hưởng nghiêm trọng đến sức khỏe của con người, đặc biệt là làm gia tăng tỷ lệ ung thư phổi. Nghiên cứu các nhân phóng xạ có trong môi trường đất không những thu thập các số liệu để đánh giá ảnh hưởng của chúng đến sức khỏe con người mà còn có thể sử dụng chúng như những chất đánh dấu tự nhiên để nghiên cứu quá trình biến đổi của môi trường. Đó là quá trình xói mòn đất, quá trình bồi lắng, các hiện tượng đứt gẫy. Do đặc điểm phổ bức xạ gamma do các đồng vị phóng xạ phát ra là gián đoạn, có năng lượng hoàn toàn đặc trưng cho đồng vị phóng xạ đó. Đồng thời bức xạ gamma có khả năng đâm xuyên lớn nên trong địa chất cũng như trong địa vật lý môi trường khi nghiên cứu đánh giá các nguyên tố phóng xạ trong đất đá và vật liệu xây dựng thường dùng phương pháp phổ gamma. Ngày nay với công nghệ chế tạo đetectơ ngày càng phát triển và hoàn thiện các đetectơ bán dẫn siêu tinh khiết có độ phân giải năng lượng cao, đã được chế tạo để giải quyết các bài toán nghiên cứu hạt nhân cũng như phân tích hoạt độ phóng xạ của các mẫu môi trường, trong đó có mẫu đất đá và vật liệu xây dựng. Độ chính xác của các phép đo hoạt độ phụ thuộc nhiều yếu tố như quá trình lấy mẫu và sử lý mẫu, quá trình đo phổ gamma mẫu phân tích xác định diện tích đỉnh hấp
thụ toàn phần, đo mẫu chuẩn và xây dựng đường cong hiệu suất ghi. Để giảm sai số mỗi phép đo phông cũng như đo mẫu cần phải tiến hành trong thời gian đủ lớn để giảm sai số thông kê, mẫu chuẩn và mẫu phân tích có cấu hình và thành phần chất nền gần nhau. Thông thường do mẫu môi trường có hoạt độ phóng xạ nhỏ lên để giảm sai số thống kê khi xác định diện tích hấp thụ toàn phần thường ta phải tăng thời gian đo và tăng khối lượng mẫu đo. Về mặt lý thuyết, bản Luận văn có nhiệm vụ tìm hiểu cơ cở vật lý, phương pháp và kỹ thuật thực nghiệm xác định hoạt độ phóng xạ của các nguyên tố phóng xạ có trong đất đá và vật liệu xây dựng. Về thực nghiệm tiến hành xây dựng đường cong hiệu suất ghi ứng với đỉnh hấp thụ toàn phần tương ứng với cấu hình đo khác nhau. Tiến hành đánh giá độ chính xác của đường cong hiệu suất ghi và tiến hành thử nghiệm phân tích hoạt độ phóng xạ riêng của một số mẫu đất đá và vật liệu xây dựng. Bản Luận văn với tên gọi “Lập phương trình phân tích hàm lượng các nguyên tố phóng xạ trong mẫu đất đá trong hệ phổ kế gamma ORTEC ” dài 64 trang gồm 21 hình vẽ, 15bảng biểu và 17tài liệu tham khảo. Ngoài phần mở đầu và kết luận bản Luận văn chia thành ba chương: Chương 1. Tính chất phóng xạ của đất đá và vật liệu xây dựng. Chương 2. Xác định hoạt độ phóng xạ theo phương pháp phổ Gamma. Chương 3. Kết quả thực nghiệm và thảo luận.
CHƯƠNG 1. TÍNH CHẤT PHÓNG XẠ CỦA ĐẤT ĐÁ VÀ VẬT LIỆU XÂY DỰNG Năm 1892, Becquerel đã quan sát thấy muối uranium và những hợp chất của nó phát ra những tia gồm 3 thành phần là tia α (alpha) tức là hạt2He4, tia β (beta),tức là hạt electron, và tia γ (gamma), tức bức xạ điện từ như tia X nhưng bước sóng rất ngắn. Hiện tượng đó gọi là hiện tượng phân rã phóng xạ. Các tia α, β, γ gọi là các tia phóng xạ. Về bản chất, hiện tượng phân rã phóng xạ là hiện tượng một hạt nhân đồng vị này chuyển thành hạt nhân đồng vị khác thông qua việc phóng ra các hạt α, β hoặc chiếm electron quĩ đạo. Dịch chuyển gamma xảy ra khi một đồng vị phóng xạ ở trạng thái kích thích cao chuyển về trạng thái kích thích thấp hơn hoặc trạng thái cơ bản của chính đồng vị đó. Phân rã phóng xạ có thể kéo theo hoặc không kéo theo dịch chuyển gamma [2,3,5,9]. 1.1. Qui luật phân rã phóng xạ 1.1.1.Phân rã phóng xạ đơn giản Khi phân rã phóng xạ, số hạt nhân chưa bị phân rã sẽ giảm theo thời gian. Giả sử ở thời điểm t, số hạt nhân phóng xạ chưa bị phân rã là N. Sau thời gian dt số đó trở thành N – dN vì có dN hạt nhân bị phân rã. Độ giảm số hạt nhân chưa bị phân rã - dN tỉ lệ với N và dt: - dN = λNdt (1.1) Trong đó hệ số tỉ lệ λ gọi là hằng số phân rã, có giá trị xác định đối với mỗi đồng vị phóng xạ. Từ (1.1) ta được: dN = - λdt (1.2) N Thực hiện phép lấy tích phân công thức (1.2), ta có:
N = N0e-λt (1.3) Trong đó N0 là số hạt nhân chưa bị phân rã ở thời điểm ban đầu t = 0, N là số hạt nhân chưa bị phân rã ở thời điểm t. Đây là qui luật phân rã của hạt nhân phóng xạ. Thời gian sống trung bình của hạt nhân phóng xạ được tính bằng công thức: 1 T= (1.4)  Công thức (1.4) cho thấy thời gian sống trung bình của hạt nhân phóng xạ bằng nghịch đảo của hằng số phân rã. Khi thay t = T vào (1.3) ta có [2]: N0 N(T) = N 0e-λT = (1.5) e Vậy T còn có nghĩa là khoảng thời gian để số hạt nhân phóng xạ giảm đi e = 2,72 lần. Nó được gọi là chu kì phân rã. Để phân biệt được tốc độ phân rã của hạt nhân phóng xạ người ta dùng đại lượng thời gian bán rã T1/2. Đó là khoảng thời gian để hạt nhân phóng xạ giảm đi một nửa. Thay t = T1/2 vào (1.5) ta có: N0 N(T1/ 2 ) = = N 0 e-λT 1/2 (1.6) 2 Do đó: ln2 0,693 T1/ 2 = = (1.7) λ λ Từ định nghĩa của thời gian bán rã T1/2 suy ra rằng số hạt nhân đồng vị phóng xạ N còn lại sau n khoảng thời gian bán rã liên hệ với số hạt nhân đồng vị phóng xạ ban đầu N0 theo công thức sau đây: N 1 = n (1.8) N0 2 1.1.2. Chuỗi nhiều phân rã phóng xạ
1.1.2.1 Chuỗi hai phân rã phóng xạ Ta xét chuỗi phân rã từ đồng vị 1, gọi là đồng vị mẹ, thành đồng vị 2, gọi là đồng vị con, rồi đồng vị 2 phân rã thành đồng vị 3. Chuỗi phân rã này được miêu tả bởi hệ hai phương trình tương tự như phương trình (1.1): dN1(t) = - λ1N1(t)dt (1. 9) dN2(t) = λ1N1(t)dt - λ2N2(t)dt (1.10) Trong đó N1(t) và N2(t) là số hạt nhân của các đồng vị 1 và 2 tại thời điểm t, λ1 và λ2 là các hằng số phân rã của các hạt nhân 1 và 2. Từ hai phương trình này ta được hệ hai phương trình vi phân sau: dN1 (t)  1 N1 (t) (1.11) dt dN 2 (t)  1 N1 (t)   2 N 2 (t) (1.12) dt Để giải hệ hai phương trình vi phân (1.11) và (1.12) ta đặt các điều kiện ban đầu tại thời điểm t = 0 như sau: Số hạt nhân 1 là N1(0) = N10 và số hạt nhân 2 là N2 (0) = N20. Khi đó ta được các nghiệm của phương trình (1.11) và (1.12) có dạng: N1 (t)  N10 e  t 1 (1.13) N10 λ1 -λ t -λ t N 2 (t) = λ 2 - λ1  e - e  + N 20e-λ t 1 2 2 (1.14) Nếu ở thời điểm ban đầu chỉ có đồng vị 1 không có đồng vị 2, nghĩa là N20 = 0 thì (1.14) trở thành: N10 λ1 -λ t -λ t N 2 (t) = λ 2 - λ1 e - e  1 2 (1.15) 1.1.2.2. Chuỗi phân rã phóng xạ
Ta xét chuỗi gồm ba đồng vị phóng xạ nối tiếp nhau từ đồng vị mẹ 1 sang đồng vị con 2, đồng vị con 2 sang đồng vị cháu 3, và đồng vị cháu 3 lại tiếp tục phân rã. Ví dụ trong chuỗi phân rã trong dãy U238: 226 88Ra → 86Rn222 +2He4 (T1/2,Ra = 1622 năm) (1.16a) 22 86Rn → 84Po218 +2He4 (T1/2,Rn = 3,81 ngày) (1.16b) 218 84Po → 82Rn214 +2He4 (T1/2,Po = 3,05 phút) (1.16c) Đồng vị 3 có số hạt nhân tại thời điểm t là N3(t), tại thời điểm t = 0 là N30 và hằng số phân rã là λ3. Khi đó ta có hệ ba phương trình vi phân sau đây: dN1 (t)  1 N1 (t) (1.17) dt dN 2 (t)  1 N1 (t)   2 N 2 (t) (1.18) dt dN 3 (t)  1 N1 (t)   2 N 2 (t)   3 N 3 (t) dt Nghiệm đối với N1(t) và N2(t) có dạng (1.13) và (1.14) , còn nghiệm đối với N3(t) như sau [2,9]: N 20 λ 2 -λ t -λ t N3 (t) = N30e-λ t + 3 λ3 - λ 2 e - e  2 1  e t1 e  t 2 e  t 3  1 2 N10     (1.19)  ( 3  1 )( 2  1 ) (1   2 )( 3   2 ) (1  3 )( 2  3 )  Nếu ở thời điểm ban đầu chỉ có đồng vị 1 mà không có đồng vị 2 hoặc đồng vị 3, nghĩa là N20 = 0 và N30 = 0 thì (1.19) trở thành:  e  t1 e  t 2 e  t 3  N 3 (t)  1 2 N10     (1.20) (  3   1 )(  2  1 ) ( 1   2 )(  3   2 ) ( 1   3 )(  2   ) 3  1.1.3. Cân bằng phóng xạ
Trong phần này trình bày hai loại cân bằng phóng xạ thường xảy ra trong tự nhiên và trong thực tế ứng dụng đó là cân bằng tạm thời hay cân bằng động và cân bằng bền hay cân bằng thế kỷ. 1.1.3.1. Cân bằng động Xét trường hợp chuỗi gồm 2 đồng vị phóng xạ, tại thời điểm ban đầu số hạt nhân con bằng không, N20 = 0 và đồng vị mẹ 1 có hằng số phân rã nhỏ hơn hằng số phân rã đồng vị con 2, nghĩa là λ1< λ2. Tuy nhiên chu kỳ bán rã của hạt nhân mẹ lớn hơn chu kỳ bán rã của hạt nhân con không quá vài bậc. Thí dụ đồng vị 99Mo có chu kỳ bán rã 66 giờ phân rã (beta trừ) về trạng thái đồng phân 99mTc có chu kỳ bán rã 4,01 giờ.Sau khoảng thời gian t đủ lớn cỡ 8 lần chu kỳ bán rã của hạt nhân con, thừa số thứ 2 trong biểu thức thứ 2 coi như bằng không, công thức (1.15) trở thành: N10 λ1 -λ t N 2 (t) = e 1 (1.21) λ 2 - λ1 1t Nhân cả hai vế biểu thức này với λ2 và chú ý rằng N 1 (t)  N 10 e công thức (1.21) trở thành: N 2 2 2  (1.22) N11  2  1 Vế trái của biểu thức (1.22) chính là tỷ số hoạt độ của hạt nhân con và hoạt độ của hạt nhân mẹ. Biểu thức (1.22) chính là nội dung của hiện tượng cân bằng động. “Trạng thái cân bằng động được thiết lập khi thời gian đủ lớn so với chu kỳ bán rã. Khi trạng thái cân bằng xảy ra trong quá trình phân rã tỷ số hoạt độ của hạt nhân con và hạt nhân mẹ như nhau, và hoạt độ của cả hạt nhân mẹ và hạt nhân con đều suy giảm theo thời gian tuân theo quy luật hàm số mũ với chu kỳ bán rã của hạt nhân mẹ. Khi t tăng thì số mũ giảm đi và tỉ lệ hoạt độ giữa hạt nhân con và hạt nhân mẹ 99m A2 Tc dần đạt tới một hằng số giới hạn (trong trường hợp 99 là 23). A1 Mo
99m Hình 1.1 mô tả hoạt độ phóng xạ của Tc và 99Mo đạt tới trạng thái cân bằng A2 2 phóng xạ:  và quy luật suy giảm phóng xạ của hạt nhân mẹ và hạt nhân A 1  2  1 con. 99m Hình 1.1: Đồ thị biểu diễn sự phụ thuộc vào thời gian của hoạt độ phóng xạ Tc và 99Mo. Đây là một ví dụ về cân bằng tạm thời trong phân rã phóng xạ[9]. 1.1.3.2. Cân bằng thế kỉ Xét trường hợp chu kỳ bán rã của hạt nhân mẹ rất lớn hơn chu kỳ bán rã của hạt nhân con, hay hằng số phân rã của hạt nhân con rất lớn hơn so với hằng số phân rã của hạt nhân mẹ, 1 2 . Xét trường hợp ban đầu chỉ có hạt nhân mẹ còn số hạt nhân con bằng không, N20=0. Sau thời gian t đủ lớn cỡ từ 8 chu kỳ bán rã của hạt nhân con, thành phần thứ 2 trong biểu thức (1.15) tiến tới không. N1λ1 = N2λ2 (1.23) Từ (1.23) ta được: N1  2 T1/ 2,1   (1.24) N 2 1 T1/ 2,2
Công thức (1.24) được sử dụng để xác định chu kỳ bán rã của hạt nhân mẹ bằng cách đo chu kỳ bán rã của hạt nhân con và ngược lại. NRa T1/2,Ra   T1/2,Rn (1.25) NRn Suy rộng cho một chuỗi nhiều đồng vị phóng xạ nối tiếp nhau ở trạng thái cân bằng bền, thoả mãn hệ thức: N1λ1 = N2λ2 =…= Nnλn (1.26) Công thức (1.26) có ý nghĩa rằng, khi đạt đến sự cân bằng phóng xạ bền, hoạt độ phóng xạ của các đồng vị trong chuỗi phân rã đều bằng nhau. Từ (1.26) ta thu được biểu thức tương tự (1.24): N1 : N2 : … : N3 = T1/2,1 : T1/2,2 : … :T1/2n (1.27) Trong cân bằng thế kỉ (cân bằng bền), hạt nhân mẹ có tốc độ phân rã rất chậm với hoạt độ gần như không thay đổi trong nhiều chu kì bán rã, trong khi đó các hạt nhân con được tạo ra rồi phân rã tiếp. Trong hệ kín, các hạt nhân con có thể đạt tới hoạt độ như của hạt nhân mẹ. Có thể ước tính nồng độ của các hạt nhân con đầu tiên nếu giả sử rằng có cân bằng thế kỉ cho các quặng tự nhiên, nghĩa là 238U với sáu hạt nhân con 226 đầu tiên để tạo ra Ra [12]. Có hai điều kiện quan trọng cần có để đạt tới cân bằng này : 1. Hạt nhân mẹ phải có chu kì bán rã lớn hơn rất nhiều so với các hạt nhân con (ví dụ của 238U là 4,468 × 109 năm) [13]. 2. Hệ đã tồn tại trong một thời gian dài, ví dụ như mười chu kì bán rã, để các sản phẩm phân rã được tạo ra [12]. Nếu chu kì bán rã của hạt nhân mẹ lớn hơn hạt nhân con rất nhiều (nghĩa là λ1
1 N2 (t)  N0 (1  e t ) 2 2 (1.28) Dưới đây là một ví dụ về cân bằng trường kì mà hạt nhân con và hạt nhân mẹ có A2 tốc độ phân rã bằng nhau λ2N2 = λ1N1 và kết quả là  1 [9]. A1 230 Th Ví dụ, tỉ lệ hoạt độ 226 xấp xỉ bằng 1 sau khoảng 10000, nghĩa là gần bằng 6 Ra 226 chu kì bán rã của Ra. Tuy nhiên, trong một số quá trình địa chất, chuỗi phóng xạ Uran gồm các nguyên tố khác nhau, có thể xảy ra sự mất cân bằng phóng xạ. 230 Th Do Radi tan trong nước nhiều hơn Thori nên trong nước thường có tỉ lệ 226 > Ra 1, còn trong đất thì tỉ lệ này nhỏ hơn hoặc bằng 1 [9]. 230 Hình 1.2: Một ví dụ về cân bằng thế kỉ cho thấy hạt nhân mẹ Th (t1/2 = 7,538 × 105 năm) và hạt nhân con 226Ra (t1/2 = 1600 năm) đã đạt tới điểm cân bằng như thế nào [9].
1.2. Phân rã gamma 1.2.1. Dịch chuyển gamma Tia gamma thường có mức năng lượng trong khoảng 0,1 – 10 MeV. Các photon của tia gamma có nguồn gốc từ hạt nhân và không giống hạt alpha hay beta. Những photon này không có khối lượng và điện tích. Chúng là những lượng tử điện từ di chuyển với tốc độ ánh sáng và chúng có thể phóng đi hàng trăm mét trong không khí trước khi hao phí toàn bộ năng lượng [9]. Phân rã alpha hoặc beta thường tạo ra một hạt nhân con ở trạng thái kích thích và hạt nhân con này sẽ khử kích thích bằng cách bức xạ các tia gamma. Điều này dẫn tới việc các hạt nhân có thể bức xạ một hoặc nhiều tia gamma, đặc trưng cho sự chênh lệch năng lượng giữa các trạng thái nội tại của hạt nhân. Ví dụ, khi hạt nhân phóng xạ 226 222 tự nhiên Ra bị phân rã alpha sẽ tạo thành Rn. Quá trình này thường kèm theo phân rã gamma với năng lượng khoảng 186,21 keV. Có một quá trình điện từ khác có thể cạnh tranh với phân rã gamma được gọi là hiện tượng biến hóa nội. Trong quá trình này, năng lượng chênh lệch không bức xạ ra dưới dạng photon mà sẽ xảy ra tương tác trường đa cực điện từ với các electron quỹ đạo và tách một trong các electron này ra khỏi nguyên tử. Năng lượng truyền cho electron phải lớn hơn năng lượng liên kết thì quá trình này mới xảy ra. Đây là sự khác biệt với phân rã β- mà trong đó các electron bức xạ được tạo ra trong chính quá trình phân rã. Chiều hướng của quá trình này được xác định thực nghiệm bởi hệ số chuyển hóa nội trong công thức sau Iic ic  (1.32) I Trong đó αic là hệ số biến hoán nội, Iic là cường độ khử kích thích bằng cách bức xạ electron chuyển hóa, Iγ là cường độ khử kích thích bằng cách bức xạ tia gamma. 1.2.2. Hệ số phân nhánh
Hệ số phân nhánh ký hiệu Iγ là xác suất phát ra bức xạ gamma đặc trưng có năng lượng Eγ trong mỗi phân rã của hạt nhân mẹ. Thường hệ số phân nhánh của gamma có năng lượng đặc trưng Eγ được tính theo công thức: Sè tia bøc x¹ gamma cã n¨ng lîng E  ®îc ph¸t ra I  (1.33) 100 ph©n r· cña h¹t nh©n mÑ Có rất nhiều sơ đồ mô tả sự phân rã của hạt nhân liên quan đến các phép đo hoạt độ phóng xạ nhân tạo. Một số hạt nhân có thể phân rã qua một bước duy nhất, ví dụ 210 210 như Bi chỉ trải qua một giai đoạn phân rã beta để tạo thành Po (xem hình 1.3). Tuy nhiên, một số hạt nhân phân rã bởi nhiều kiểu khác nhau (như phân rã alpha và beta), liên quan đến các quá trình bức xạ cạnh tranh với xác suất phân rã tương đối khác nhau. Tỉ số phân nhánh được định nghĩa là tỉ lệ xác suất phân ra theo một kiểu trên tổng xác suất của toàn bộ các kiểu. Hình 1.3: (a) Sơ đồ phân rã của 210Bi biểu diễn kiểu phân rã đơn giản, chỉ qua một gia đoạn phân rã beta; (b) Sơ đồ phân rã của 210Pb cho thấy hai hướng phân rã beta cạnh tranh với nhau của 210Pb. 226 Một ví dụ về hạt nhân có thể có hai kiểu phân rã là Ra bức xạ alpha để tạo thành 222Rn ở trạng thái cơ bản với tỉ số phân nhánh là 94%; hoặc cũng có thể tạo tạo thành 222Rn ở trạng thái kích thích thứ nhất với tỉ số là 6% (xem hình 1.4).
Hình 1.4: Sơ đồ phân rã của 226Ra cho thấy cấu trúc rõ ràng trong phân rã alpha tạo thành 222Rn ở trạng thái kích thích thứ nhất [9]. Một ví dụ khác để về sơ đồ phân rã với ba kiểu cạnh tranh nhau của 226Ac (t1/2 = 29 giờ) được dẫn ra ở hình 1.5. Hình 1.5: Sơ đồ phân ra của 226Ac với ba kiểu phân rã cạnh tranh nhau Tổng hằng số phân rã trong trường hợp ba kiểu phân rã cạnh tranh nhau là ln 2 0, 693 t    0, 024h 1  6, 6  10 6 s 1 t1/2 t1/2 Các giá trị hằng số phân rã riêng phần là    0, 83 t  5, 5.10 6 s 1