intTypePromotion=1
zunia.vn Tuyển sinh 2024 dành cho Gen-Z zunia.vn zunia.vn
ADSENSE
 » 
 » 

Tổng hợp vật liệu xúc tác g-C3N4 bằng phương pháp đa trùng ngưng ở nhiệt độ cao sử dụng các tiền chất ure và melamine

Chia sẻ: _ _ | Ngày: | Loại File: PDF | Số trang:8

Thêm vào BST
Báo xấu
23
lượt xem 4
download
 
  Download Vui lòng tải xuống để xem tài liệu đầy đủ

Bài viết Tổng hợp vật liệu xúc tác g-C3N4 bằng phương pháp đa trùng ngưng ở nhiệt độ cao sử dụng các tiền chất ure và melamine tổng hợp vật liệu xúc tác quang hóa dựa trên g-C3N4 với hoạt tính quang xúc tác cao thông qua phương pháp đa trùng ngưng ở nhiệt độ cao đơn giản, dễ dàng, sử dụng melamine và urea làm nguyên liệu ban đầu.

Chủ đề:

Bình luận(0) Đăng nhập để gửi bình luận!

Lưu

Nội dung Text: Tổng hợp vật liệu xúc tác g-C3N4 bằng phương pháp đa trùng ngưng ở nhiệt độ cao sử dụng các tiền chất ure và melamine

  1. Chuyên san Phát triển Khoa học và Công nghệ số 8 (4), 2022 Tổng hợp vật liệu xúc tác g-C3N4 bằng phương pháp đa trùng ngưng ở nhiệt độ cao sử dụng các tiền chất ure và melamine Synthesis of a g-C3N4 isotype heterostructures with enhanced visible-light photocatalytic activity Nông Xuân Linh1, Nguyễn Hữu Vinh2, Nguyễn Duy Trinh1* 1 Viện Ứng dung Công nghệ và Phát triển Bền vững, Đại học Nguyễn Tất Thành * Tác giả liên hệ: ndtrinh@ntt.edu.vn THÔNG TIN TÓM TẮT Trong nghiên cứu này, chúng tôi tổng hợp vật liệu xúc tác quang hóa dựa trên g-C3N4 với hoạt tính quang xúc tác cao thông qua phương pháp đa trùng ngưng ở nhiệt độ cao đơn giản, dễ dàng, sử dụng melamine và urea làm nguyên liệu ban đầu. Kích thước, hình dạng và pha tinh thể của vật liệu được kiểm soát thông qua việc kiểm soát tỷ lệ khối lượng của tiền Từ khóa: chất được sử dụng trong quá trình tổng hợp. Thông qua các phân tích đặc trưng cấu trúc của vật liệu đã cho thấy rằng g- Vật liệu g-C3N4, quang xúc tác, C3N4 được tổng hợp với tỷ lệ melamine/urea khác nhau đã ảnh phân hủy RhB, chiếu xạ ánh hưởng đến sự tạo thành cấu trúc tinh thể khác nhau trong cấu sáng nhìn thấy trúc vật liệu. Hệ quả là dẫn đến hiệu quả khác nhau trong quá trình quang xúc tác của vật liệu tạo thành. ABSTRACT The synthesis of g-C3N4 isotype heterojunction has been produced by the thermal polycondensation method by mixing different ratios of precursors between melamine and urea. The isotype heterojunction CN-MU samples were characterized by X-ray diffraction spectroscopy, scanning electron microscope. The photocatalytic performance of the samples was investigated over the photodegradation of RhB dye under visible light irradiation. The isotype heterojunction of CN-MU-1:1 showed the highest degradation 93.72% for Keywords: RhB under irradiation time of 300 min. The present g-C3N4 material, synthesized isotype heterojunction CN-MU could be applied photocatalysis, RhB as a facile pathway for synthesis and as an effective pathway degradation, visible irradiation to resolve various environmental problems. 1. Giới thiệu Vật liệu graphitic carbon nitride (g-C3N4) có cấu trúc gần giống với graphene (cấu trúc đơn lớp của than chì). Với độ rộng vùng cấm hẹp (khoảng 2.7 eV) và khả năng nhạy sáng của mình, g-C3N4 thường được ứng dụng trong các lĩnh vực như pin nhiên liệu, xúc tác điện hóa, quang xúc tác. Người ta có thể dễ dàng tổng hợp g-C3N4 từ melamine chỉ bằng phương pháp nhiệt. Một số tiền chất khác ngoài melamine như cyanamide, dicyanamide, urea, thiourea cũng thường được sử dụng, thế nhưng tất cả các tiền chất này đều tự phản ứng ở nhiệt độ cao và 82
  2. Chuyên san Phát triển Khoa học và Công nghệ số 8 (4), 2022 chuyển thành hợp chất trung gian là melamine, vì vậy có thể xem melamine là thành phần chính tạo nên g-C3N4 (Ong et al., 2016). g-C3N4 có mức độ trùng ngưng cao và sự hiện diện của cấu trúc vòng heptazine, do đó g-C3N4 thể hiện một số ưu điểm, chẳng hạn như độ ổn định hóa lý cao và cấu trúc dải điện tử độc đáo. Các đặc tính hóa lý của g-C3N4, chẳng hạn như tỷ lệ C/N, diện tích bề mặt riêng, độ xốp, bờ hấp thụ và cấu trúc nano có thể được điều chỉnh bằng cách lựa chọn phù hợp các tiền chất giàu nitơ và các phương pháp trùng ngưng (điều kiện phản ứng: nhiệt độ, thời gian và môi trường phản ứng). Ngoài cyanamide, dicyandiamide, melamine và thiourea là tiền chất để tổng hợp g-C3N4, urea, là một hợp chất giàu nitơ, cũng đã được chuyển hóa nhiệt thành g-C3N4. Urea gần đây đã được phát hiện là một tiền chất tuyệt vời để tổng hợp g-C3N4 dạng tấm với diện tích bề mặt riêng cao và độ xốp cao (Yu et al., 2013). g-C3N4 có nguồn gốc từ urea có cấu trúc xốp hai chiều (2D) bao gồm các tấm phẳng nhỏ có nếp nhăn. Do cấu trúc xốp và tấm vảy nhỏ được thể hiện bởi tiền chất urea, nên diện tích bề mặt và thể tích lỗ xốp của g-C3N4 tăng lên đáng kể, tạo điều kiện cho quá trình xúc tác quang được tăng cường. Là chất xúc tác quang bán dẫn vô cơ, g-C3N4 cũng có một số nhược điểm nội tại như tỷ lệ tái kết hợp các hạt tải điện cao, độ dẫn điện thấp và thiếu sự hấp thụ trên 460 nm (S. Zhang et al., 2015). Để tổng hợp g-C3N4 hiệu quả cao, có một số tiêu chí quan trọng phải được đáp ứng: (1) tăng tốc quá trình truyền và phân tách điện tích để ức chế tốc độ tái kết hợp, (2) tăng cường khả năng hấp thụ ánh sáng mặt trời và (3) độ ổn định quang hóa cao của chất xúc tác trong thời gian kéo dài (Prasad et al., 2020; Z. Zhang et al., 2020). Nói chung, các hợp chất nano lai mang lại nhiều ưu điểm hứa hẹn khác nhau: (1) việc sử dụng ánh sáng nhìn thấy được cải thiện, (2) sự hiện diện của chất đồng xúc tác làm giảm thế quá mức oxy hóa khử tại các vị trí hoạt động, (3) truyền và phân tách điện tích qua tiếp giáp Schottky (cấu trúc dị thể kim loại/bán dẫn) hoặc tiếp giáp p-n (cấu trúc dị thể bán dẫn/bán dẫn) được xúc tiến và (4) sự ổn định của hệ thống bằng cách bảo vệ các vị trí hoạt động và các nhóm chức trên bề mặt của chất bán dẫn (Chen et al., 2021; Yang et al., 2019). Sự hình thành các hợp chất nano tiếp giáp dị thể đã trở thành một cách tiếp cận khả thi để khắc phục các vấn đề nêu trên nhằm nâng cao hoạt tính quang xúc tác của g-C3N4. Do tính linh hoạt của các tấm nano g-C3N4 cũng như hình thái phẳng 2D của chúng, điều này tạo điều kiện cho các tấm nano g-C3N4 hoạt động như một chất nền lý tưởng để hình thành các tiếp giáp dị thể với các thành phần khác nhau. Gần đây, sự phát triển của cấu trúc tiếp giáp dị thể giữa hai pha tinh thể khác nhau của cùng một chất (hay còn được gọi là tiếp giáp pha tinh thể) là một chiến lược tiếp giáp dị thể mới để cải thiện di chuyển và phân tách điện tích hiệu quả (Shi et al., 2015). Việc thiết kế hợp lý các chuyển tiếp dị thể isotype cung cấp một cách tiếp cận mới và thông minh để khắc phục những nhược điểm nội tại của g-C3N4 mà không phụ thuộc vào chất bán dẫn bên ngoài để đạt được hiệu quả quang xúc tác cao (Xu et al., 2019). Cách tiếp cận hiện tại của việc thiết kế các chuyển tiếp dị thể isotype là đơn giản và quan trọng hơn, các mẫu lai có thể được phát triển dễ dàng trên quy mô lớn do các tiền chất của g-C3N4 rất dồi dào. Tại Việt Nam, ứng dụng của vật liệu g-C3N4 vào quá trình quang xúc tác phân hủy chất màu hữu cơ cũng đang được quan tâm nghiên cứu. Cụ thể nhóm nghiên cứu của tác giả Võ Viễn, Trường Đại Quy Nhơn, đã tổng hợp và đánh giá tính chất xúc tác quang của vật liệu composit WS2/g-C3N4 và composit SnO2/g-C3N4. Nghiên cứu của tác giả Đoàn Duy Hùng, Đại học Quốc gia Hà Nội, về tổng hợp và đánh giá hoạt tính quang xúc tác của vật liệu composite Cu2O/g-C3N4. Và nghiên cứu của tác giả Nguyễn Văn Kim, Đại học Quy Nhơn, về ảnh hưởng của tỉ lệ khối lượng đến hoạt tính quang xúc tác của Composite g-C3N4/ZnS. Tuy nhiên, các nghiên cứu trong và ngoài nước chưa tổng hợp vật liệu g-C3N4 tiếp giáp pha tinh thể sử dụng urea và melamine với tỷ lệ khác nhau. Trong nghiên cứu này, chúng tôi tổng hợp g-C3N4 tiếp giáp pha tinh thể với hoạt tính quang xúc tác cao thông qua phương pháp đa trùng ngưng ở nhiệt độ cao sử dụng Melamine và Urea làm nguyên liệu ban đầu. Kích thước, hình dạng, pha tinh thể và bề mặt tiếp xúc của g- C3N4 được kiểm soát thông qua việc kiểm soát tỷ lệ khối lượng của tiền chất được sử dụng trong quá trình đa trùng ngưng. 83
  3. Chuyên san Phát triển Khoa học và Công nghệ số 8 (4), 2022 2. Phương pháp nghiên cứu 2.1. Hóa chất Urea (99%, AR, Xilong Chemical, Trung Quốc), melamine (99%, AR, Xilong Chemical, Trung Quốc)N,N-dimethylformamide (DMF, 99.5%, hóa chất cho phân tích (analytical reagent, AR), Xilong Chemical, Trung Quốc), Ethanol (99%, AR, Xilong Chemical, Trung Quốc), Rhodamine B (RhB, 95%, Sigma-Aldrich), tert-Butanol ((CH3)3COH, ≥ 99.5%, Sigma-Aldrich), 1,4-Benzoquinone (C6H4O2, Sigma-Aldrich). 2.2. Phương pháp tổng hợp vật liệu Quá trình tổng hợp cụ thể như sau, 2.5 g melamine, 2.5 g urea và 5 g NH4Cl được trộn và nghiền trong cối. Sau đó, hỗn hợp được chuyển vào cốc sứ và nung trong lò nung ở nhiệt độ 550 °C trong 3 giờ với tốc độ gia nhiệt 5 °C/phút. Sau khi làm nguội đến nhiệt độ phòng, g- C3N4 được tạo thành và được đặt tên là CN-MU-1:1. Tỷ lệ khối lượng của hỗn hợp tiền chất so với NH4Cl được cố định là 1:1. Tỷ khối lượng Melamine/Urea thay đổi khác nhau bao gồm 5:0 (5g melamine, 0g urea), 3:1 (3.75g melamine, 1.25g urea), 1:1 (2.5g melamine, 2.5g urea), 1:3 (1.25g melamine, 3.75g urea), 0:5 (0g melamine, 5g urea) và hỗn hợp thu được được đặt tên lần lượt là CN-M, CN-MU-3:1, CN-MU-1:1, CN-MU-1:3 và CN-U. 2.3. Phương pháp phân tích cấu trúc vật liệu Cấu trúc pha tinh thể của vật liệu được phân tích bằng phổ XRD, mãu được đo trên máy Bruker D8 Advance. Hình dang tinh thể của vật liệu được quan sát thông qua ảnh SEM, mẫu được phân tích trên thiết bị JSM 7401F của hãng Jeol. 2.4. Phương pháp đánh giá hoạt tính quang hóa Hoạt tính quang xúc tác của vật liệu được đánh giá dựa trên phản ứng quang xúc tác phân hủy RhB trong môi trường nước, dưới nguồn chiếu xạ là đèn Halogen (50W). Quá trình trình thí nghiệm cụ thể như sau: Xúc tác (50mg) được phân tán trong dung dịch RhB (15 ppm) và khuấy trong bóng tối 60 phút. Sau đó, chiếu đèn và mẫu được lấy ra theo các khoảng thời gian bằng (30 phút). Dung dịch sau khi lấy ra được ly tâm 5000 vòng/phút trong 10 phút để loại bỏ xúc tác. Nồng độ của RhB được kiểm tra trên máy UV-vis (Evolution 60S UV-Visible Spectrophotometer). 3. Kết quả nghiên cứu và thảo luận 3.1. Kết quả đặc trưng cấu trúc 3.1.1. Nhiễu xạ tia X (XRD) Ảnh hưởng của tỷ lệ khối lượng melamine/urea khác nhau đến cấu trúc tinh thể của vật liệu được phân tích bằng phương pháp nhiễu xạ tia X. Giản đồ XRD của vật liệu (Hình 1 (A)) cho thấy khi hỗn hợp melamine/urea được sử dụng thì tạo thành vật liệu g-C3N4 tiếp giáp pha tinh thể (CN-MU-3:1, CN-MU-1:1 và CN-MU-1:3). Giản đồ XRD của tất cả các mẫu cho thấy g-C3N4 với cấu trúc lớp đã được tổng hợp thành, hai đỉnh nhiễu xạ đặc trưng được quan sát xung quanh 13.0° và 27.0°, tương ứng với mặt phẳng nhiễu xạ (100) và (002) của g-C3N4 (JCPDS No. 87-1526) (Sundaram et al., 2018). Các đỉnh nhiễu xạ yếu ở khoảng 13.0° của CN- M, CN-MU-3:1, CN-MU-1:1, CN-MU-1:3 và CN-U được quan sát ở góc 2 theta là 12.94, 12.88 , 12.76, 12.70 và 12.58° tương ứng với đơn vị triazine (Hình 3 (B)). Kết quả cho thấy rằng đỉnh nhiễu xạ của mặt tinh thể (100) của các mẫu được tổng hợp sử dụng hỗn hợp melamine/urea nằm giữa CN-M và CN-U, nó liên quan đến sự hình thành dị liên kết giữa các mẫu. Hơn nữa đỉnh nhiễu xạ ở khoảng 27.0° trong tất cả các mẫu, đặc trưng cho cấu xếp chồng giống như graphite của các đơn vị vòng thơm liên hợp của g-C3N4. Các đỉnh nhiễu xạ của mặt tinh thể (002) của CN-M, CN-MU-3:1, CN-MU-1:1, CN-MU-1:3 và CN-U nằm ở 27.55°, 27.45°, 27.40°, 27.36° và 27.10° (Hình 3 (C)). Các đỉnh (002) của CN-MU-3:1, CN-MU-1:1 và CN- MU-1:3 nằm giữa CN-M và CN-U, cho thấy sự hình thành của vật liệu g-C3N4 tiếp giáp pha 84
  4. Chuyên san Phát triển Khoa học và Công nghệ số 8 (4), 2022 tinh thể. Kết quả cho thấy rằng việc sử dụng hỗn hợp các tiền chất trong quá trình tổng hợp dẫn đến sự hình thành dị liên kết ở cấp độ nguyên tử. Hình 1. (A) Giản đồ XRD của các mẫu g-C3N4 được tổng hợp với tỷ lệ khối lượng melamine/urea khác nhau, (B) Giản đồ XRD của các mẫu g-C3N4 được tổng hợp với tỷ lệ khối lượng melamine/urea khác nhau tại mặt tinh thể (100) và (C) Giản đồ XRD của các mẫu g-C3N4 được tổng hợp với tỷ lệ khối lượng melamine/urea khác nhau tại mặt tinh thể (002). 3.1.2. Ảnh FT-IR Phổ FT-IR của các mẫu g-C3N4 được thể hiện tại Hình 2. Peak dao động ở 812 cm-1 tương ứng với cơ chế kéo dãn của cấu trúc s-triazine và sp2 của C-N. Phổ FTIR của vật liệu xuất hiện peak dao động tại 1645 và 1240 cm-1 tương ứng với dao động kéo dãn của liên kết C- N. Peak dao động ở 1410 cm-1 tương ứng với dao động của liên kết C-C. Peak dao động mạnh và trải rộng trong vùng số sóng 3000-3400 cm-1 tương với dao động của nhóm NH2. Kết quả này phù hợp với kết quả FT-IR về vật liệu g-C3N4 trong nghiên cứu trước đó (Qaraah et al., 2021). Hình 2. Phổ FT-IR của các mẫu g-C3N4. 3.1.3. Ảnh SEM Hình thái tinh thể của tất cả các mẫu được quan sát thông qua ảnh SEM. Hình ảnh SEM của CN-M, CN-MU-3:1, CN-MU-1:1, CN-MU-1:3 và CN-U được hiển thị trong Hình 3. Trong Hình 3 (A), hình thái của CN-M có dạng tấm lớn và các lớp mỏng, trong khi đó CN-U có hình thái dạng tấm nhỏ với độ xốp cao trên bề mặt của mẫu (Hình 3 (E)). Có thể thấy rõ rằng CN-M và CN-U có cấu trúc phân tử khác nhau, do đó khi được kết hợp với nhau để tạo thành vật liệu g-C3N4 tiếp giáp pha tinh thể thì hình thái của các vật liệu tạo thành bao gồm các lớp có độ xốp khác nhau (Hình 3 (B–D)). Các kết quả này chỉ ra rằng CN-MU-1:1 có cấu trúc lớp mỏng 85
  5. Chuyên san Phát triển Khoa học và Công nghệ số 8 (4), 2022 hơn và số lượng lỗ rỗng trên bề mặt lớn hơn CN-MU-3:1 và CN-MU-1:1. Cấu trúc phân lớp và các kênh lỗ xốp có thể thúc đẩy sự phân tách các electron và lỗ trống được sinh ra bởi quang, tăng các vị trí phản ứng trên bề mặt, và do đó ngăn chặn sự tái tổ hợp, tất cả các yếu tố này góp phần nâng cao hiệu quả quang xúc tác của vật liệu. Hình 3. Ảnh SEM của các mẫu g-C3N4: (A) CN-M, (B) CN-MU-3:1, (C) CN-MU-1:1, (D) CN-MU-1:3 và (E) CN-U. 3.2. Kết quả hoạt tính quang xúc tác của g-C3N4 3.2.1. Hoạt tính quang xúc tác phân hủy RhB trên các mẫu g-C3N4 được tổng hợp ở điều kiện khác nhau Hoạt tính quang xúc tác của g-C3N4 được đánh giá thông qua phản ứng quang phân hủy chất màu hữu cơ RhB dưới ánh sáng nhìn thấy (sử dụng nguồn chiếu xạ là đèn Halogen 50W). Hình 3.3A cho thấy sự giảm nồng độ của RhB khi sử dụng g-C3N4 được tổng hợp sử dụng melamine/urea với tỷ lệ khối lượng khác nhau (khối lượng xúc tác m = 50 mg, [RhB] = 3×10-5 M và pH = 5). Theo kết quả trên Hình 3 (A), khi vật liệu được tổng hợp sử dụng các tỷ lệ melamine/urea khác nhau, vật liệu CN-M, CN-MU-3:1 và CN-MU-1:3 có khả năng hấp phụ màu kém. Trong khi đó, CN-MU-1:1 và CN-U cho khả năng hấp phụ gần như nhau và cân bằng hấp phụ đạt được sau 30 phút (khoảng 22% RhB bị hấp phụ). Khả năng hấp phụ của vật liệu có sự khác nhau là do cấu trúc lớp và độ xốp của vật liệu khác nhau. CN-MU-1:1 và CN-U có cấu trúc lớp mỏng và số lượng lỗ rỗng cao nên tăng khả năng hấp phụ. Khi được chiếu sáng, nồng độ RhB bắt đầu giảm và hiệu quả loại bỏ RhB cao nhất đạt được với mẫu CN-MU-1:1 (93.72%) với hằng số tốc độ phản ứng giả bậc 1 tương ứng là 6.23×10-3 phút-1. Trong khi khoảng 82.75, 68.0, 99.3, 47.30 và 58.01% RhB được loại bỏ tương ứng với các mẫu CN-M, CN-MU-3:1, CN-MU-1:3 và CN-U, với hằng số tốc độ phản ứng tương ứng là 4.58×10-3, 3.42×10-3, 1.58×10-3 và 1.85×10-3 phút-1. Đối với hệ RhB không có xúc tác, quan sát thấy không có sự quang phân hủy của RhB, cho thấy RhB ổn định dưới điều kiện chiếu sáng. 86
  6. Chuyên san Phát triển Khoa học và Công nghệ số 8 (4), 2022 Hiệu quả loại bỏ RhB có thể được quan sát rõ bởi sự thay đổi trong phổ hấp thu UV- Vis của RhB như được trình bày trong Hình 3 (C). Sự phân hủy RhB trên mẫu CN-MU-1:1 trải qua hai giai đoạn, giai đoạn đầu tiên là quá trình khử ethyl hóa của RhB tạo thành rhodamine, tiếp theo sau là quá trình phân hủy rhodamine. Vật liệu CN-MU-1:1 có hoạt tính quang xúc tác cao nhất do vật liệu này có cấu trúc lớp mỏng và số lượng lỗ rỗng cao, như được thể hiện trên ảnh SEM, Hình 3 (C). Cấu trúc phân lớp và các kênh lỗ xốp cùng với tiếp giáp pha tinh thể có thể thúc đẩy sự phân tách các electron và lỗ trống được sinh ra bởi quang, tăng các vị trí phản ứng trên bề mặt, và do đó ngăn chặn sự tái tổ hợp, tất cả các yếu tố này góp phần nâng cao hiệu quả quang xúc tác của vật liệu.. Hình 4. (A) đồ thị C/C0 theo thời gian, (B) –ln(C/C0) theo thời gian, (C) sự thay đổi phổ hấp thu UV-vis của RhB theo thời gian khi sử dụng xúc tác CN-MU-1:1 3.2.2. Cơ chế quang xúc tác phân hủy RhB trên mẫu CN-MU-1:1 Cơ chế quang xúc tác phân hủy RhB bởi CN-MU-1:1 được nghiên cứu thông qua phương pháp thăm dò hóa học, sử dụng các tác nhân hóa học có vai trò bắt các dạng hoạt động sinh ra trong giai đoạn đầu của quá trình quang xúc tác. Thông thường trong quá trình oxy hóa quang xúc tác, các hợp chất hữu cơ (đặc biệt là các hợp chất có chứa liên kết đôi) bị các dạng hoạt động tấn công, bao gồm các lỗ trống (h+), gốc tự do hydroxyl (HO•), anion gốc tự do superoxide (O2•-). Theo các nghiên cứu trước đó, BQ, Na2C2O4, K2Cr2O7 và TBA là tác nhân bắt O2•-, h+, e- và HO• tương ứng. Theo kết quả được trình bày trên Hình 4, gốc tự do hydroxyl (O2-•) là dạng hoạt động chính trong quá trình phân hủy RhB. Hình 5. Hiệu quả phân hủy RhB dưới ảnh hưởng của các chất bắt gốc tự do khác nhau. 3.2.3. Tái sử dụng và độ bền của xúc tác Để là một chất xúc tác hiệu quả trong ứng dụng thực tế thì khả năng tái sử dụng của chất xúc tác là một yếu tố rất quan trọng. Ở đây, khả năng tái sử dụng của CN-MU-1:1 được kiểm tra 5 lần. Trong mỗi lần thí nghiệm, dung dịch phản ứng được lấy ra theo thời gian và chất xúc 87
  7. Chuyên san Phát triển Khoa học và Công nghệ số 8 (4), 2022 tác được tách ra thông qua ly tâm. Sau mỗi chu kì đánh giá hoạt tính, một lượng nhất định về thể tích và nồng độ RhB được bổ sung vào hệ phản ứng sao cho thể tích dung dịch phản ứng là 100 mL và nồng độ là 3×10-5 M để sử dụng trong lần thí nghiệm tiếp theo. Kết quả được thể hiện trong Hình 3.7A. Có thể nhận thấy rằng hoạt tính quang xúc tác của vật liệu giảm dần trong các lần thí nghiệm tiếp theo. Hiệu quả loại bỏ RhB trong các lần tái sử dụng lần lượt là 93.72%, 91.74%, 90.36%, 88.97%, 87.17%. Điều này do sự mất chất xúc tác trong quá trình tách xúc tác, bởi vì vật liệu có thể bám chặt vào thành ống ly tâm gây thất thoát mẫu. Ngoài ra, giản đồ XRD của vật liệu trước và sau 5 lần quang xúc tác (Hình 5 (B)) cho thấy rằng cấu trúc tinh thể của vật liệu không thay đổi. Do đó, CN-MU-1:1 là vật liệu có hoạt tính quang xúc tác cao và độ bền quang xúc tác tốt. Hình 6. (A) Hiệu quả phân hủy RhB sau những chu kỳ quang xúc tác trên mẫu CN-MU-1:1 và (B) giản đồ XRD của vật liệu trước và sau 5 chu kỳ xúc tác. 4. Kết luận Nghiên cứu này đã cho thấy rằng vật liệu g-C3N4 được tổng hợp bằng phương pháp đa trùng ngưng ở nhiệt độ cao có hoạt tính quang xúc tác phân hủy RhB cao dưới ánh sáng nhìn thấy (đèn Halogen). Hoạt tính quang xúc tác của vật liệu này bị ảnh hưởng mạnh bởi tỷ lệ khối lượng melamine/urea được sử dụng trong tổng hợp vật liệu. CN-MU-1:1 được tổng hợp sử dụng melamine/urea với tỷ lệ 1:1 cho hoạt tính cao nhất, 93.72% RhB được loại bỏ sau 30 phút chiếu sáng. Thông qua các phân tích đặc trưng cấu trúc của vật liệu đã cho thấy rằng CN-MU-1:1 được tổng hợp với tỷ lệ melamine/urea khác nhau đã ảnh hưởng đến sự tạo thành cấu trúc tinh thể khác nhau trong cấu trúc vật liệu. Hệ quả là dẫn đến hiệu quả khác nhau trong quá trình quang xúc tác của vật liệu. Nghiên cứu này đã đưa ra một cách tiếp cận mới để tổng hợp vật liệu với hoạt tính quang xúc tác cao. Phân tích thêm đẳng nhiệt hấp phụ-giải hấp phụ khí N2 để xác định diện tích bề mặt riêng, kích thước lỗ xốp và thể tích lỗ xốp của vật liệu. Phân tích thêm phổ UV-Vis DRS để xác định tính chất hấp thu ánh sáng cũng như là độ rộng vùng cấm của vật liệu. Phân tích thêm phổ huỳnh quang (PL) để thấy rõ sự phân tách electron và lỗ trống trong các mẫu từ đó xác định được quá trình chuyển điện tích và xây dựng được cơ chế quang xúc tác phù hợp. LỜI CẢM ƠN Đề tài được thực hiện bằng nguồn kinh phí hỗ trợ từ Chương trình Vườn ươm Sáng tạo Khoa học và Công nghệ Trẻ, được quản lý bởi Trung tâm Phát triển Khoa học và Công nghệ Trẻ - Thành Đoàn thành phố Hồ Chí Minh và Sở Khoa học và Công nghệ thành phố Hồ Chí Minh, theo hợp đồng số “09/2021/HĐ-KHCNT-VƯ” 88
  8. Chuyên san Phát triển Khoa học và Công nghệ số 8 (4), 2022 Tài liệu tham khảo Chen, W., Huang, J., He, Z.-C., Ji, X., Zhang, Y.-F., Sun, H.-L., Wang, K., & Su, Z.-W. (2021). Accelerated photocatalytic degradation of tetracycline hydrochloride over CuAl2O4/g- C3N4 p-n heterojunctions under visible light irradiation. Separation and Purification Technology, 277, 119461. https://doi.org/10.1016/j.seppur.2021.119461 Ong, W.-J., Tan, L.-L., Ng, Y. H., Yong, S.-T., & Chai, S.-P. (2016). Graphitic Carbon Nitride (g-C3N4)-Based Photocatalysts for Artificial Photosynthesis and Environmental Remediation: Are We a Step Closer To Achieving Sustainability? Chemical Reviews, 116(12), 7159–7329. https://doi.org/10.1021/acs.chemrev.6b00075 Prasad, C., Tang, H., Liu, Q., Bahadur, I., Karlapudi, S., & Jiang, Y. (2020). A latest overview on photocatalytic application of g-C3N4 based nanostructured materials for hydrogen production. International Journal of Hydrogen Energy, 45(1), 337–379. https://doi.org/10.1016/j.ijhydene.2019.07.070 Qaraah, F. A., Mahyoub, S. A., Hezam, A., Drmosh, Q. A., Munyaneza, J., Yu, Q., & Xiu, G. (2021). One step-polymerization for constructing 1D/2D oxygen doped g-C3N4 isotype heterojunctions with highly improved visible-light-driven photocatalytic activity. Journal of Environmental Chemical Engineering, 9(6), 106587. https://doi.org/10.1016/j.jece.2021.106587 Shi, L., Liang, L., Wang, F., Liu, M., & Sun, J. (2015). Facile synthesis of a g-C3N4 isotype composite with enhanced visible-light photocatalytic activity. RSC Advances, 5(123), 101843–101849. https://doi.org/10.1039/C5RA19833J Sundaram, I. M., Kalimuthu, S., & Gomathi priya, P. (2018). Metal-free heterojunction of graphitic carbon nitride composite with superior and stable visible-light active photocatalysis. Materials Chemistry and Physics, 204, 243–250. https://doi.org/https://doi.org/10.1016/j.matchemphys.2017.10.041 Xu, Q., Ma, D., Yang, S., Tian, Z., Cheng, B., & Fan, J. (2019). Novel g-C3N4/g-C3N4 S- scheme isotype heterojunction for improved photocatalytic hydrogen generation. Applied Surface Science, 495, 143555. https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2019.143555 Yang, Y., Zeng, Z., Zeng, G., Huang, D., Xiao, R., Zhang, C., Zhou, C., Xiong, W., Wang, W., Cheng, M., Xue, W., Guo, H., Tang, X., & He, D. (2019). Ti3C2 Mxene/porous g-C3N4 interfacial Schottky junction for boosting spatial charge separation in photocatalytic H2O2 production. Applied Catalysis B: Environmental, 258, 117956. https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2019.117956 Yu, J., Wang, S., Cheng, B., Lin, Z., & Huang, F. (2013). Noble metal-free Ni(OH)2–g-C3N4 composite photocatalyst with enhanced visible-light photocatalytic H2-production activity. Catalysis Science & Technology, 3(7), 1782–1789. https://doi.org/10.1039/C3CY20878H Zhang, S., Li, J., Wang, X., Huang, Y., Zeng, M., & Xu, J. (2015). Rationally designed 1D Ag@AgVO3 nanowire/graphene/protonated g-C3N4 nanosheet heterojunctions for enhanced photocatalysis via electrostatic self-assembly and photochemical reduction methods. Journal of Materials Chemistry A, 3(18), 10119–10126. https://doi.org/10.1039/C5TA00635J Zhang, Z., Pan, Z., Guo, Y., Wong, P. K., Zhou, X., & Bai, R. (2020). In-situ growth of all- solid Z-scheme heterojunction photocatalyst of Bi7O9I3/g-C3N4 and high efficient degradation of antibiotic under visible light. Applied Catalysis B: Environmental, 261, 118212. https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2019.118212 89
ADSENSE

CÓ THỂ BẠN MUỐN DOWNLOAD

THÔNG TIN
TRỢ GIÚP
HỖ TRỢ KHÁCH HÀNG
Theo dõi chúng tôi

Chịu trách nhiệm nội dung:

Nguyễn Công Hà - Giám đốc Công ty TNHH TÀI LIỆU TRỰC TUYẾN VI NA

LIÊN HỆ

Địa chỉ: P402, 54A Nơ Trang Long, Phường 14, Q.Bình Thạnh, TP.HCM

Hotline: 093 303 0098

Email: support@tailieu.vn

Giấy phép Mạng Xã Hội số: 670/GP-BTTTT cấp ngày 30/11/2015 Copyright © 2022-2032 TaiLieu.VN. All rights reserved.

 

Đồng bộ tài khoản
2=>2