Luận văn Thạc sĩ Vật lý: Nghiên cứu đo liều bức xạ anpha trong mẫu gốm cổ bằng đềtectơ nhiệt huỳnh quang LiF (Mg, Cu, P)

Chia sẻ: Lavie Lavie | Ngày: | Loại File: PDF | Số trang:69

Thêm vào BST

Báo xấu

112
lượt xem 7
download

Download Vui lòng tải xuống để xem tài liệu đầy đủ

Luận văn Thạc sĩ Vật lý: Nghiên cứu đo liều bức xạ anpha trong mẫu gốm cổ bằng đềtectơ nhiệt huỳnh quang LiF (Mg, Cu, P) gồm có 3 chương, trình bày tổng quan về phương pháp, thực nghiệm xác định liều bức xạ anpha trong mẫu gốm, kết quả và thảo luận.

Chủ đề:

Bình luận(0) Đăng nhập để gửi bình luận!

Lưu

Nội dung Text: Luận văn Thạc sĩ Vật lý: Nghiên cứu đo liều bức xạ anpha trong mẫu gốm cổ bằng đềtectơ nhiệt huỳnh quang LiF (Mg, Cu, P)

THƯ BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP. HỒ CHÍ MINH VIỆN ______________________________ ĐẶNG THỊ KIẾN TRÚC NGHIÊN CỨU ĐO LIỀU BỨC XẠ ANPHA TRONG MẪU GỐM CỔ BẰNG ĐỀTECTƠ NHIỆT HUỲNH QUANG LiF (Mg, Cu, P) Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử, hạt nhân và năng lượng cao Mã số: 60 44 05 LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÝ NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC: TS. NGUYỄN QUANG MIÊN THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH – NĂM 2010
LỜI CẢM ƠN Lời đầu tiên tôi xin được bày tỏ lòng kính ơn đến bậc sinh thành, những người đã có công nuôi dưỡng và tạo mọi điều kiện để tôi ăn học thành người. Tôi cũng xin chân thành cảm ơn:  TS Nguyễn Quang Miên người thầy đã giảng dạy tôi những năm cao học và đã tận tình hướng dẫn cho tôi hoàn thành luận văn này.  Ban Lãnh đạo và các Anh Chị Viện khảo cổ học Việt Nam đã tạo điều kiện thuận lợi cho tôi trong suốt quá trình nghiên cứu hoàn thành luận văn.  Th.S Hoàng Đức Tâm người đã giúp đỡ và cho tôi những góp ý quý báu.  Thầy phản biện đã dành hiều thời gian quý báu để đọc và đóng góp nhiều ý kiến để luận văn được hoàn thiện.  Tập thể các thầy, cô trong Khoa vật lý dạy dỗ và động viên tôi trong suốt quá trình học tập và hoàn thành luận văn này. Cuối cùng xin được cám ơn tất cả các bạn thuộc Khoa Vật Lý, các bạn cao học khóa 18 và các đồng nghiệp đã đóng gớp ý kiến cho tôi hoàn thành luận văn này.
MỞ ĐẦU Nhiệt huỳnh quang là hiện tượng vật liệu sau khi bị chiếu xạ có khả năng phát ra các lượng tử ánh sáng trong miền khả kiến khi được kích thích nhiệt. Hiệu ứng này đã được nghiên cứu ứng dụng trong đo liều bức xạ hạt nhân và kiểm soát an toàn bức xạ. Đặc biệt nó cũng được sử dụng nhiều trong đo liều bức xạ môi trường và tính tuổi cổ vật. Trên thế giới, ở các nước có trình độ khoa học công nghệ cao (Mỹ, Pháp, Anh, Trung Quốc, Thái Lan…) phương pháp này rất được quan tâm nghiên cứu phát triển và được coi như là một trong những phương pháp có khả năng chỉ thị niên đại cổ vật hữu hiệu với độ tin tưởng cao. Trong đo tuổi nhiệt nhuỳnh quang, mỗi bức xạ hạt nhân ở môi trường khác nhau có khả năng gây ra các tác dụng liều chiếu xạ khác nhau và cần phải được ghi nhận cụ thể. Dựa trên nhu cầu thực tế và trang thiết bị hiện có, chúng tôi đã chọn đề tài “Nghiên cứu xác định liều bức xạ anpha hàng năm trong mẫu gốm bằng vật liệu LiF: Mg,Cu,P” làm đề tài luận văn thạc sỹ của mình. Luận văn ngoài phần mở đầu và kết luận được kết cấu như sau: Chương 1: Tổng quan về phương pháp. Chương 2:Thực nghiệm xác định liều bức xạ anpha trong mẫu gốm. Chương 3: Kết quả và thảo luận. Đề tài luận văn được thực hiện trong khoảng thời gian từ tháng 10/2009 đến tháng 6/1010 tại Phòng thí nghiệm và xác định niên đại – Viện khảo cổ học Việt Nam.
CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN VỀ PHƯƠNG PHÁP 1.1. Cơ sở khoa học của phương pháp 1.1.1. Hình thành các nguyên tố phóng xạ trong môi trường tự nhiên Như đã biết, từ các sao bụi của các vụ nổ của các ngôi sao, khoảng 4,5 tỉ năm trước đây đã hình thành mặt trời và hệ thống hành tinh của chúng ta. Trong đám tro bụi đó, có một lượng rất lớn các nguyên tố phóng xạ. Theo thời gian, đa số các nguyên tố phóng xạ này phân rã và trở thành những nguyên tố bền vững. Chúng là thành phần vật liệu chính của hệ thống hành tinh chúng ta hiện nay. Tuy nhiên trong vỏ trái đất vẫn còn những nguyên tố phóng xạ là uranium, thorium, con cháu của chúng và một số nguyên tố khác. Các nguyên tố phóng xạ này cùng với sản phẩm phân rã của chúng là nguồn bức xạ ion hóa tự nhiên chủ yếu tác dụng lên mọi sinh vật trên trái đất. Trong tự nhiên tồn tại rất nhiều nguyên tố phóng xạ nhưng phổ biến nhất là uran, thori, kali, radi, radon… Đối với các mẫu vật dùng đo tuổi nhiệt phát quang, liều ion hóa hằng năm trong chúng gần như đều được gây bởi từ những nguyên tố này, chỉ có khoảng một vài phần trăm còn lại được sinh ra từ nguyên tố rubidi và tia vũ trụ… Uranium gồm các đồng vị: U238 chiếm 93% uranium thiên nhiên, U235 chiếm 0,7%, và U234 chiếm khoảng 0,005%, U238 và U234 là các đồng vị phóng xạ thuộc họ uranium, còn U235 là đồng vị phóng xạ thuộc họ Actinium. Các nguyên tố phóng xạ trong đất đá chủ yếu được tạo thành từ ba dãy phóng xạ U238, U235, và Th232 có thể tóm lược như trong bảng 1.1 sau: Bảng 1.1: Sơ đồ chuỗi phóng xạ tự nhiên thorium và uranium Chuỗi Th-232 Chuỗi U-238 Chuỗi U-235 Hạt nhân Thời gian bán rã Hạt nhân Thời gian bán rã Hạt nhân thời gian bán rã Th -232 14x109 năm U-238 4,47x109 năm U-235 0,704x109 năm  1α  1α, 2β  1α,1β Ra -228 6,7 năm U-234 245x103 năm Pa-231 32,8x103 năm  1α Th-230 75x103 năm  1α, 2β  1α  2α,1β
Ra -224 3,6 ngày Ra-226 1600 năm Ra-223 11,4 ngày  1α  1α  1α Rn -220 55 giây Rn-222 3,82 ngày Rn-219 4 giây  2α, 2β  3α, 2β  1α  1α Pb-210 22 năm Po-215 1,8x10-3 giây Po-216 0,16 giây  2β Po-210 138 ngày  1α  2α, 2β Pb-208 Bền Pb-206 Bền Pb-207 Bền Trong tự nhiên, ngoài ba dãy phóng xạ trên còn một số các nguyên tố phóng xạ tự nhiên khác không tạo thành dãy phóng xạ như K40. Ngoài ra, còn có các đồng vị C14, H3, Cs137… Đây là loại đồng vị được hình thành do sự tương tác giữa tia vũ trụ với những nguyên tố trong khí quyển. Như vậy, các nguyên tố phóng xạ có khắp nơi trên trái đất, trong đất đá, nước và trong không khí. Các đồng vị phóng xạ này cùng với các con cháu của chúng là nguồn gốc chính của sự bức xạ tự nhiên tác dụng lên các sinh vật trên trái đất. Theo nguồn gốc, chúng có thể phân chia thành 3 loại: - Loại nguyên tố phóng xạ có trong đất đá. - Loại nguyên tố phóng xạ có nguồn gốc từ vũ trụ. - Loại nguyên tố phóng xạ do hoạt động của con người tạo ra. Các hạt nhân phóng xạ được tạo thành và tồn tại trong đất đá, nước và trong không khí thậm chí trong cơ thể chúng ta. Theo cơ quan năng lượng nguyên tử Quốc tế (IAEA), trong 1kg đất có thể chứa 3 đồng vị phóng xạ tự nhiên với hàm lượng trung bình như sau: 370Bq K40 (100-700Bq) 25Bq Ra226 ( 10- 50 Bq) 25 Bq U238 ( 10 – 50 Bq) 25 Bq Th232 (7 – 50 Bq) 1.1.2. Phân bố các nguyên tố phóng xạ trong đất đá
Hoạt độ phóng xạ trong đất đá được hình thành từ những nguồn phóng xạ có sẵn trong tự nhiên và các nguồn phóng xạ do hoạt động của con người tạo ra. Các nguyên tố phóng xạ tích tụ trong đất đá và thường không đồng đều giữa các vùng trên trái đất. Chẳng hạn, ở nước ta, một số nơi như Quảng Nam, Cao Bằng, Lai Châu.... có lượng quặng phóng xạ khá lớn nên cường độ phóng xạ trung bình tại những nơi đó cao hơn nhiều lần so với hoạt độ trung bình của môi trường toàn quốc. Lượng hoạt độ phóng xạ của một số nguyên tố trong đất được chỉ trong Bảng 1.2. Bảng 1.2: Hoạt độ phóng xạ của các nguyên tố phóng xạ trong đất [7] Tổng hoạt độ Tổng khối lượng Nguyên tố phóng xạ Hoạt độ trung bình trong toàn bộ thể nguyên tố phóng xạ tích đất Uranium 0,7pCi/g (25Bq/kg) 2200kg 0,8Ci (31GBq) Thorium 1,1pCi/g (40Bq/kg) 12000kg 1,4 Ci (52 GBq) Potassium-40 11pCi/g (400Bq/kg) 2000kg 13 Ci (500 GBq) Radium 1,3pCi/g (48Bq/kg) 1,7g 1,7 Ci (63,GBq) Radon 0,17pCi/g (10Bq/kg) 11 μ g 0,2 Ci (7,4 GBq) Các đồng vị phóng xạ nhân tạo như H3 (12,3 năm), I129( 1,57x107 năm), Cs137(30,17 năm), Sr90(28,78 năm), Tc99 (2,11 x 105 năm), Pu239(2,41 x 104 năm) có thời gian sống dài, do vậy nếu bị đưa ra môi trường sẽ tích tụ lâu dài trong đất và gây ra phông phóng xạ cao, đặc biệt khi bị động vật, thực vật hấp thụ qua trao đổi chất. Và con người khi sử dụng các sản phẩm dinh dưỡng từ động thực vật đó cũng sẽ bị nhiễm phải những liều lượng phóng xạ nhất định. 1.1.3. Hệ thống các đơn vị đo liều phóng xạ Liều chiếu và suất liều chiếu: - Liều chiếu: Đối với tia X, tia gamma là tổng số điện tích ion cùng dấu được sinh ra khi tất cả các hạt tích điện (electron và ion dương) được giải phóng bởi photon trong một thể tích không khí chia cho khối lượng không khí của thể tích đó, theo công thức: dQ D ch = (1.1) dm
Trong đó: dQ: Tổng số điện tích sinh ra trong một thể tích khí. dm: Khối lượng thể tích không khí đó. - Suất liều chiếu: Là giá trị liều chiếu tính trong một đơn vị thời gian. Các đơn vị thường dùng: liều chiếu (R, rad, rem, Sv…); suất liều (R/ giờ, rad/giờ, rem/giờ, Sv/giờ…). Liều hấp thụ và suất liều hấp thụ: - Liều hấp thụ: là năng lượng bị hấp thụ trên đơn vị khối lượng của đối tượng bị chiếu xạ, theo công thức: dε D ht = (1.2) dm Trong đó: dε : là năng lượng truyền trung bình của bức xạ ion hóa cho vật chất có khối lượng dm. - Suất liều hấp thụ: là giá trị liều hấp thụ trong một đơn vị thời gian. Đơn vị liều hấp thụ là Gray, ký hiệu Gy. 1Gy = 1J/1kg = 100rad. 1rad = 100erg/g (1 rad là một lượng bức xạ đi qua vật chất truyền năng lượng 100erg cho 1g vật chất). Liều tương đương và hệ số phẩm chất: - Hệ số phẩm chất: Mỗi loại bức xạ đặc trưng bởi một đại lượng có tên gọi là hệ số phẩm chất, ký hiệu là Q (Bảng 1.3). - Liều tương đương: Bằng hệ số phẩm chất Q nhân với liều hấp thụ. - Đơn vị là rem. 1rem = 1rad x Q. Trong hệ SI, liều tương đương sinh học có tên là Sievert(Sv). 1Sv = 1Gy x Q = 100rem. Bảng 1.3: Hệ số phẩm chất của các loại bức xạ Các loại bức xạ và năng lượng Hệ số phẩm chất Q Photon (X, γ ) mọi năng lượng 1
Electron và hạt muyon( μ ) mọi năng lượng 1 Nơtron năng lượng 20Mev 5 Photon năng lượng >2Mev 5 Hạt ( α ), mảnh phân hạch, hạt nặng 20 1.2. Liều bức xạ 1.2.1. Tác dụng của các tia bức xạ đối với sức khỏe của con người Tác dụng sinh học của bức xạ hạt nhân có nhiều hình thức khác nhau, đối với sức khỏe con người thì quan trọng nhất là các dạng có thể xuyên qua cơ thể và gây ra hiệu ứng ion hóa. Nếu bức xạ ion hóa thấm vào các mô sống, các ion được tạo ra đôi khi ảnh hưởng đến quá trình sinh học bình thường. Tiếp xúc với bất kỳ loại nào trong số các loại bức xạ ion hóa, bức xạ anpha, beta, các tia gamma, tia X và nơtron đều có ảnh hưởng đến sức khỏe. Trong môi trường vật chất, bức xạ anpha không có khả năng truyền xa, chúng sẽ bị cản lại toàn bộ bởi một lớp giấy mỏng hoặc bởi lớp màng ngoài của da. Tuy nhiên, nếu một chất phát tia anpha được đưa vào trong cơ thể, nó sẽ phát ra năng lượng tác dụng vào các tế bào xung quanh. Ví dụ trong phổi, nó có thể tạo ra liều chiếu trong đối với các mô nhạy cảm, mà các mô này thì không có lớp bảo vệ bên ngoài giống như da. 1.2.2. Ý nghĩa của xác định liều bức xạ anpha trong nghiên cứu phóng xạ môi trường và khảo cổ học Như đã biết, bức xạ phóng xạ có khắp nơi trên trái đất, vì vậy việc xác định liều bức xạ là nhiệm vụ có ý nghĩa quan trọng trong việc kiểm soát các nguồn phóng xạ và đo liều trong y tế và môi trường hay xác định tuổi cổ vật. Để xác định tuổi cổ vật bằng gốm, có thể dùng phương pháp nhiệt huỳnh quang, do bởi trong mẫu gốm luôn có các hạt khoáng nhiệt huỳnh quang khi nung nóng hạt khoáng đến nhiệt độ xác định thì chúng sẽ phát ra. Nghĩa là, quá trình tích lũy liều trong mẫu gốm chỉ bắt đầu sau
khi nung, dựa vào đặc tính này, người ta có thể xác định được niên đại của vật cổ theo phương trình sau P t = (1.3) Dα +Dβ +D γ +Dc Trong đó: P: là liều tích lũy trong mẫu (Gy) Dα ,Dβ ,D γ ,Dc tương ứng là suất liều hằng năm của các tia anpha, beta, gamma và vũ trụ lên mẫu (Gy/năm) [8] Phương trình 1.3 cho thấy xác định liều bức xạ anpha trong mẫu gốm là nhiệm vụ không thể thiếu trong đo tuổi mẫu gốm cổ bằng phương pháp nhiệt huỳnh quang. 1.2.3. Phân bố các nguyên tố phóng xạ và liều bức xạ anpha trong mẫu gốm cổ Trong đất đá có các nguyên tố phóng xạ urani, thori và kali…Mẫu gốm khi bị chôn vùi trong đất đá sẽ bị chiếu xạ bởi các nguyên tố phóng xạ trên. Khi phân rã, các nguyên tố này phát ra các bức xạ anpha, beta và gamma. Cả 3 loại bức xạ này đều tham gia vào quá trình gây liều tích lũy lên các vật liệu nhiệt huỳnh quang nhưng với mức độ khác nhau. Hình 1.1 và 1.2 bên dưới mô tả tác động của các bức xạ này ở các mức độ khác nhau. Dα Dβ Dγ Dβ + D γ D Dα + Dβ + D γ d > 5mm Hình 1.1: Mô hình tương tác gây liều bức xạ ion hóa trong hạt vật liệu có kích thước > 5mm
Pα Pα Dβ + Dγ Pβ Pγ D α + Dβ + D γ d < 1mm Hình 1.2: Mô hình tương tác gây liều bức xạ ion hóa trong hạt vật liệu có kích thước < 1mm Dα ,Pα : Mô tả tác dụng của bức xạ  Dβ ,Pβ : Mô tả tác dụng của bức xạ β D γ ,Pγ Mô tả tác dụng của bức xạ γ Từ những hình trên chúng ta có một số nhận xét sau: - Bức xạ gamma có khả năng đâm xuyên lớn và nó được coi như có tác dụng đồng nhất trong toàn bộ vật liệu. Bán kính tác dụng của nguồn bức xạ gamma trong môi trường đất đá khoảng 30cm. - Bức xạ beta có khả năng đâm xuyên kém hơn có tác dụng lên toàn bộ vật liệu, song chúng không hoàn toàn như nhau. - Bức xạ anpha có khả năng đâm xuyên kém nhất, nó chỉ có tác dụng ở lớp vỏ ngoài của vật liệu. Về khả năng tác dụng ion hóa của bức xạ anpha,beta và gamma trên khoáng vật thạch anh hình cầu được mô tả trong hình vẽ sau: [3]
γ β α Hình 1.3: Khả năng tác dụng của các bức xạ ion hóa trong hạt thạch anh Từ hình trên chúng ta nhận thấy: với hạt thạch anh có kích thước lớn, có hai vùng phân biệt. Vùng ngoài: có bề dày khoảng micromet (tương ứng với quãng chạy của hạt anpha) chịu tác dụng của cả 3 loại bức xạ. Vùng trong: nằm sâu hơn quãng chạy của hạt anpha, chỉ chịu tác dụng của hạt beta và gamma. Như vậy để xác định liều bức xạ ion hóa của các đối tượng khảo cổ và địa chất theo phương pháp nhiệt huỳnh quang ta cần phải quan tâm và phân loại kích thước hạt. Nghĩa là, khi sử dụng các hạt có kích thước nhỏ cỡ quãng chạy của hạt anpha cần xác định liều chiếu của ba lọai bức xạ lên chúng. Ngược lại, khi sử dụng hạt khoáng có kích thước đủ lớn so với quãng chạy của hạt anpha và bức xạ của nhiệt phát quang được phát ra từ vùng chỉ chịu tác dụng của bức xạ beta và gamma thì chỉ cần xác định liều chiếu hai loại bức xạ beta và gamma. Trong đo tuổi nhiệt huỳnh quang, tùy theo sự lựa chọn các hạt có kích thước khác nhau có kỹ thuật phân tích và chế độ xử lý hóa học tương ứng. Sau đây là ví dụ tính liều bức xạ hằng năm đối với đất đá và đồ gốm điển hình. Bảng 1.4: Liều bức xạ hằng năm đối với đất đá và gốm điển hình [8]. Suất liều Suất liều Suất liều Suất liều anpha anpha hiệu Tổng beta gamma dụng Potassium - - 0,83 0,24 1,07
Rubidium - - 0,02 - 0,02 Thorium 7,39 1,11 0,29 0,51 1,91 Uranium 8,34 1,25 0,44 0,34 2,03 Bức xạ vũ trụ - - - 0,15 0,15 Các giá trị trên đựơc tính theo đơn vị Gray/1000năm. Giá trị được cho ở đây tương ứng với đất đá và gốm có hàm lượng potassium là 1%, rubidium là 0,005%, thorium tự nhiên là 10ppm, của uranium tự nhiên là 3ppm. Sự góp phần của suất liều hiệu dụng được xem như bằng 0,15 nhân với giá trị suất liều anpha. Đối với vật liệu nhiệt huỳnh quang, người ta còn phân loại các bức xạ theo nguồn gốc chiếu lên vật liệu này như sau: - Nguồn bức xạ từ vũ trụ: Loại bức xạ này có trong phông phóng xạ của vũ trụ, chúng tương đối ổn định và có cường độ tương đối nhỏ khi so sánh với các bức xạ từ các nguồn khác. Tuy nhiên trong các phép đo yêu cầu độ chính xác lớn người ta phải hiệu chỉnh đối với các loại bức xạ từ vũ trụ này. - Nguồn bức xạ từ các vật liệu xung quanh: Đây chính là các nguồn phóng xạ do các chuỗi phóng xạ tạo ra chiếu lên vật liệu nhiệt huỳnh quang. - Nguồn phóng xạ từ các đồng vị phóng xạ định xứ ngay bên trong vật liệu: Loại nguồn này có giá trị đáng kể trong các khoáng vật ziricon, feldspar. Tuy nhiên đối với thạch anh thì chúng thường rất nhỏ. 1.2.4. Nguyên lý chung về đo liều anpha trong mẫu gốm Có thể đo liều bức xạ anpha bằng đềtectơ nhiệt huỳnh quang, song cần có một số điều kiện đặc biệt, bởi vì quãng chạy của hạt anpha rất nhỏ nên muốn chúng đi vào đềtectơ thì phải có màng rất mỏmg phủ bên ngoài đềtectơ nhiệt huỳnh quang sao cho gần như mọi bức xạ anpha có thể đi qua. Ngoài ra, cũng cần phải lưu ý khi dùng màng mỏng sẽ đo được cả bức xạ anpha và bức xạ beta và phần không đáng kể bức xạ gamma, vì vậy chúng cần được bổ sung thêm một phương pháp đo riêng biệt bức xạ beta, để từ đó bằng phép hiệu chỉnh có thể tính được liều bức xạ anpha. 1.3. Đềtectơ LiF:Mg,Cu,P 1.3.1. Cơ chế động học nhiệt huỳnh quang
Như đã biết, nhiệt phát quang là hiện tượng các chất điện môi hay chất bán dẫn điện phát ra ánh sáng khi bị nung nóng nếu như trước đó các vật liệu này đã được chiếu xạ bởi các bức xạ ion hóa như: tia X, tia anpha, tia beta hay tia gamma. Đối với vật liệu nhiệt phát quang ta cần lưu ý những điều sau: - Vật liệu phải là chất điện môi hay chất bán dẫn. - Vật liệu phải cần thời gian hấp thụ năng lượng trong suốt quá trình phơi chiếu bức xạ. - Nhiệt chỉ đóng vai trò kích thích chứ không phải là nguyên nhân chính gây phát quang. - Vật liệu sau khi đã được kích thích nhiệt để phát quang thì khi nâng nhiệt một lần nữa cũng sẽ không phát quang do electron đã thoát khỏi bẫy. Nếu muốn phát quang thì vật liệu cần được chiếu xạ lần nữa. Mô hình cấu trúc vùng năng lượng của hiện tượng nhiệt huỳnh quang được chỉ trong hình 1.4. Đây là sơ đồ cấu trúc vùng năng lượng đơn giản nhất mô tả hiện tượng nhiệt huỳnh quang [9]. Mô hình động học bậc 1- mô hình Randall Wikins Vùng dẫn b c : Điện tử E : Lỗ trống T d De a EF hv’ R Dh e Vùng hóa trị hv Hình 1.4: Mô hình mức năng lượng thể hiện những vị trí của điện tử trong vật liệu nhiệt phát quang
Mức năng lượng T là mức bẫy electron và nằm trên mức năng lượng Fermi EF. Mức này trống rỗng trước khi vật liệu được chiếu xạ để tạo ra những electron và những lỗ trống. Một mức khác (mức R) là một thế bẫy lỗ trống và có chức năng như một tâm tái hợp, mức này nằm bên dưới mức năng lượng Fermi. Khi chiếu xạ bằng các tia X, , beta hay gamma, nguyên tử sẽ bị ion hóa, các electron sẽ nhận năng lượng bức xạ này để nhảy lên vùng dẫn và chuyển động tự do trong vùng này, đồng thời tạo ra các lỗ trống trong vùng hóa trị (quá trình a). Các hạt này có thể tái hợp với nhau và giải phóng năng lượng dưới dạng ánh sáng hoặc có thể bị bắt lại tại các bẫy. Đối với những chất cách điện hoặc bán dẫn, số lượng các hạt bị bẫy là rất thấp vào khoảng một vài phần trăm, trong đó electron bị bẫy ở mức T và lỗ trống ở mức R (quá trình b,e). Các electron sẽ nằm lại tại bẫy trong trạng thái giả bền và khi chúng nhận đủ năng lượng chúng sẽ thoát khỏi bẫy lên vùng dẫn (quá trình c), sau đó sẽ tái hợp với lỗ trống tại tâm tái hợp đồng thời phát ra ánh sáng (quá trình d). Như vậy, quá trình phát huỳnh quang sẽ có thời gian trì hoãn bằng thời gian của các electron trong bẫy với phương trình sau: E - 1 p =   se kT (1.4) Ở đây: p được định nghĩa là xác suất giải phóng electron khỏi bẫy do tác động nhiệt. s là hệ số tần số thoát có thứ nguyên là giây -1. Ý nghĩa vật lý của hệ số này là bẫy bắt được xem như một hố thế được đặc trưng bởi hệ số thoát s (s là tích của tần số va chạm điện tử với vách hố thế và hệ số phản xạ). Do vậy có thể xem s có độ lớn bằng tần số dao động của mạng tinh thể. Hiện tượng phát quang do khi chúng ta cung cấp năng lượng cho các electron dưới dạng nhiệt gọi là hiệu ứng nhiệt huỳnh quang. Mô hình Randall Winkins là mô hình đơn giản nhất mô tả đường cong nhiệt huỳnh quang được đưa ra vào năm 1945 trên cơ sở cấu trúc vùng năng lượng (Hình 1.4) Như vậy có thể thấy nếu xác định được lượng nhiệt huỳnh quang phát ra thì có thể xác định được liều bức xạ ion hóa đã chiếu lên mẫu. Đây chính là cơ sở của kỹ thuật đo liều phóng xạ bằng phương pháp nhịêt huỳnh quang.
1.3.2. Liều kế nhiệt huỳnh quang LiF:Mg,Cu,P 1.3.2.1. Đặc trưng nhiệt huỳnh quang của LiF:Mg,Cu,P a. Đường cong nhiệt huỳnh quang Dạng đường cong của vật liệu nhiệt huỳnh quang LiF:Mg,Cu,P thay đổi theo nồng độ của chất tạo khuyết tật và xử lí nhiệt. Chẳng hạn như chiều cao của đỉnh chính thay đổi đáng kể theo nồng độ của nguyên tố pha tạp trong đó. Ngoài ra đường cong nhiệt huỳnh quang của LiF:Mg,Cu,P cũng có thể bị thay đổi bởi cách xử lí nhiệt khác nhau. Khi nung ở nhiệt độ thấp cấu trúc của đường cong nhiệt huỳnh quang hơi khác với cấu trúc nhiệt huỳnh quang khi nung ở chế độ cao. Khi vật liệu được nung ở nhiệt độ cao hơn 2400C sẽ gây ra một thay đổi về hình dạng của đường cong nhiệt huỳnh quang. Bằng cách cải thiện quá trình chuẩn bị sẽ gớp phần tích cực làm ổn định cấu trúc đường cong nhiệt huỳnh quang từ đó thu được độ lập lại tốt hơn. Tóm lại, các nhà nghiên cứu luôn cố gắng xây dựng một chương trình nung để giảm độ cao của các đỉnh nhiệt độ cao hơn, đỉnh này là đáng tin cậy cho tín hiệu còn dư và cho việc tái sử dụng. Ngoài ra, khi được chiếu bởi nguồn nơtron nhiệt, dạng của đường cong LiF:Mg,Cu,P không còn sự thay đổi rõ ràng, điều này khác với LiF:Mg,Ti (TLD-100) ở đó các đỉnh nhiệt độ cao hơn tăng theo sự chiếu xạ nơtron nhiệt. b. Phổ phát xạ nhiệt huỳnh quang Bước sóng phát ra của LiF:Mg,Cu,P ngắn hơn so với bước sóng phát ra của vật liệu TLD- 100. Tâm của vùng phát xạ nằm trong khoảng bước sóng 420nm còn đối với LiF:Mg,Cu,P tâm nằm trong khoảng 350-370nm. Trong hầu hết các hệ đo nhiệt huỳnh quang đều có bộ lọc quang học trong hệ thống quang học của nó. Phổ phát xạ của tâm lọc thông thường tại 450-500nm. Đối với TLD-100, bộ lọc là tốt nhưng đối với LiF:Mg,Cu,P tâm phát xạ cần được chuyển dịch về phía vùng tử ngoại khoảng 50nm. Với việc lựa chọn bộ lọc phù hợp, độ nhạy của LiF:Mg,Cu,P có thể tăng lên khoảng 10-30% Với nồng độ khác nhau, nhiệt độ nhiệt huỳnh quang và dạng của đường cong thay đổi nhiều, trong khi đó phổ phát xạ thay đổi ít. Tương tự như trường hợp này, các kết quả thực nghiệm cũng đã chứng minh rằng với cách xử lí nhiệt khác nhau, phổ phát xạ thay đổi ít nhưng các đường cong thay đổi nhiều [9]. c. Đáp ứng liều
Như ta đã biết có sự tuyến tính rất tốt trong sự tương ứng liều của loại vật liệu nhiệt huỳnh quang LTD-100, nhưng đối với loại vật liệu LiF:Mg,Cu,P mặc dù với cùng chất nền là tinh thể LiF, tuy nhiên nó vẫn ít có sự tuyến tính hơn. Điều này có nghĩa là sự tương ứng liều phụ thuộc mạnh vào các chất pha tạp. Các kết quả thí nghiệm đã chỉ ra rằng đối với tinh thể LiF chỉ có chất pha tạp là Mg, đáp ứng liều là tuyến tính, nhưng khi pha thêm tạp chất thứ hai (ví dụ là Cu) đáp ứng liều trở nên hạ tuyến tính. Vùng tuyến tính của LiF:Mg,Cu,Pcó thể lên đến 10-15Gy. Đối với liều cao hơn 10Gy, đáp ứng tín hiệu nhiệt huỳnh quang giảm theo liều, nghĩa là hạ tuyến tính. Đối với vật liệu được sản xuất tại Bắc Kinh - Trung Quốc, sự hạ tuyến tính bắt đầu xuất hiện khi giá trị liều đạt đến 12Gy. Các nhà khoa học Italia đo đáp ứng liều của LiF:Mg,Cu,P (loại GR-200) có vùng tuyến tính lên đến 18Gy. Với chùm electron năng lượng 15MeV thì vùng tuyến tính lên đến 10Gy. 1.3.2.2. Xử lí nhiệt cho vật liệu nhiệt huỳnh quang Xử lí nhiệt là một quá trình thiết yếu cho việc tái sử dụng LiF:Mg,Cu,P là loại vật liệu rất nhạy với xử lí nhiệt. Trước khi chiếu xạ, nếu nung ở nhiệt độ cao hơn 2450C, nó sẽ thay đổi cấu trúc đường cong và gây ra sự mất độ nhạy nhiệt huỳnh quang. Đã có một số công trình nghiên cứu cho rằng đường cong phụ thuộc nhiều vào nhiệt độ nung. Thông thường các cơ sở sản xuất sẽ khuyến cáo nhiệt độ nung tối ưu. Tuy nhiên, nếu chúng ta nung ở nhiệt độ này một thời gian dài cũng sẽ gây ra sự giảm độ nhạy nhiệt huỳnh quang của nó. Trong trường hợp tín hiệu dư là không đáng kể và có thể chấp nhận được, thời gian nung nên càng ngắn càng tốt. Với nguyên lí này, sử dụng liều kế trong trường hợp liều thấp không cần thiết phải nung, chúng ta vẫn có được một liều kế tái sử dụng tốt. Sau đây là giới thiệu chung về một số vật liệu nhiệt huỳnh quang. Bảng 1.5: Các đặc trưng chủ yếu của một số vật liệu nhiệt huỳnh quang [7] LiF:Mg,Ti Vật liệu nhiệt huỳnh quang CaSO4:Dy LiF:Mg,Cu,P (TLD-100) Độ nhạy nhiệt huỳnh quang 30 (vùng tích hợp) 1 30 tương đối 40 (chiều cao đỉnh) Bước sóng cực đại phát ra 425nm 480;570nm 380nm Ngưỡng dò với nhiệt độ quy 50nGy 1mGy-30gy 0,1mGy-12Gy
ước Đáp ứng năng lượng 1,3KeV 10-12KeV 0,8KeV Vùng tuyến tính 50mGy-3mGy 10-20 0,8KeV Đỉnh cong 210 220 210 Tiền chiếu xạ 4000C-1h 4000C-1h 2400C-10 phút Xử lí nhiệt 800-24h Nói chung trong các loại vật liệu nhiệt huỳnh quang đang được sử dụng phổ biến, có thể chia thành hai loại: một loại có sự tương đương mô tốt nhưng độ nhạy nhiệt huỳnh quang tương đối thấp, chẳng hạn TLD-100, BeO và độ còn lại là có độ nhạy nhiệt huỳnh quang cao phụ thuộc năng lượng thấp như CaSO4 và CaF. LiF:Mg,Cu,P là loại vật liệu kết hợp được hai ưu điểm của hai lọai vật liệu trên, nó có độ nhạy nhiệt huỳnh quang cao và phụ thuộc năng lượng tốt. Điều này rất có ý nghĩa trong việc ứng dụng vào lĩnh vực đo liều lượng bức xạ trong y tế và môi trường. Tuy nhiên, sử dụng loại vật liệu này cần phải chú ý đặc biệt đối với quá trình xử lí nhiệt. Các công trình nghiên cứu trước đây về loại vật liệu này đều đã được chứng minh rằng việc rửa nhiệt với nhiệt độ trên 2400C sẽ làm giảm độ nhạy nhiệt huỳnh quang của nó. Khi làm việc với vật liệu nhiệt huỳnh quang LiF:Mg,Cu,P cần đặc biệt chú ý đến quá trình xử lí nhiệt độ và trong ứng dụng thực tế chúng thường được xử lí không quá 2400C và thời gian không dài. Ngày nay, khi quá trình xử lí nhiệt đều được điều khiển bằng máy tính, việc xử lí nhiệt trở nên chính xác. Kết quả kiểm tra của nhóm Horowitz với vật liệu LiF:Mg,Cu,P (loại GR-200A) đã cho thấy sau 60 lần tái sử dụng, độ nhạy nhiệt huỳnh quang giảm mất 3% và đây là kết quả tốt. 1.3.3. Nguyên lí chung về đo tín hiệu nhiệt huỳnh quang - Trong hệ đo nhiệt huỳnh quang, ngoài ống nhân quang điện và các bộ phận xử lí tín hiệu như máy đo phóng xạ thông thường còn có bộ phận nung và xử lí nhiệt độ. Sơ đồ nguyên lý hoạt động chung về một hệ đo nhiệt huỳnh quang như chỉ trong Hình 1.5.
Hình 1.5: Sơ đồ nguyên lí hệ đo nhiệt huỳnh quang Hình 1.5 cho thấy, khi nâng dần nhiệt độ khay đo thì ở mặt trên của khay vật liệu nhiệt huỳnh quang sẽ phát sáng, xung sáng này sẽ được gửi đến photocathode ở nhân quang điện và ở lối ra anode của ống nhân này sẽ xuất hiện các xung điện tử tương ứng với tín hiệu nhiệt huỳnh quang phát ra. Xung điện này sẽ được khuếch đại và đưa đến bộ đếm và biểu diễn trên màn hình của máy tính. Ngoài ra, các thông số về bộ điều khiển nhiệt độ cũng đã được đưa đến và biểu diễn trên màn hình. Từ đó, căn cứ vào kết quả đo phổ nhiệt huỳnh quang và nhiệt độ mà nhà thực nghiệm có các đánh giá tổng quát hơn về quá trình bức xạ nhiệt huỳnh quang của mẫu. 1.4. Tình hình nghiên cứu và vấn đề quan tâm của luận văn 1.4.1 Tình hình nghiên cứu ngoài nước - Hiện nay vật liệu nhiệt huỳnh quang LiF:Mg,Cu,P đã được sử dụng rộng rãi trong lĩnh vực đo liều bức xạ. Các nghiên cứu về vật liệu này đã đạt được nhiều sự tiến bộ ở nhiều phòng thí nghiệm trên thế giới. - Năm 1978, các nhóm khoa học Nhật Bản tại viện Khoa học bức xạ quốc gia của Nhật Bản dẫn đầu bởi giáo sư Toshiyoki Nakajima đã chế tạo thành công một loại vật liệu nhiệt huỳnh quang mới đó là LiF: Mg, Cu, P dạng bột.
- Năm 1984, phòng thí nghiệm phương pháp và đềtectơ liều lượng vật rắn (Bắc Kinh- Trung Quốc) đã chế tạo thành công vật liệu LiF: Mg, Cu, P dạng rắn. Với kỹ thuật đặc biệt, độ nhạy của tín hiệu nhiệt huỳnh quang của vật liệu LiF: Mg, Cu, P thậm chí còn cao hơn dạng bột. - Bên cạnh việc đo liều bức xạ tự nhiên, hiện nay các nhà khoa học trên thế giới đang tích cực áp dụng phương pháp nhiệt huỳnh quang trong việc xác định tuổi các loại gốm cổ và đã đạt được độ chính xác dưới 10%. 1.4.2. Tình hình nghiên cứu trong nước Đối với nước ta, các nghiên cứu về hiện tượng nhiệt huỳnh quang mới được quan tâm trong những năm gần đây, song các thiết bị quan sát bức xạ nhiệt huỳnh quang ở nước ta cũng rất phong phú, như hệ đo Harsaw 4500 ở Viện Khoa học kỹ thuật hạt nhân, hệ đo Harsaw 3500 ở Viện Khoa học vật liệu, hệ đo RGD-3A ở Viện Khảo cổ học…. Các hệ đo này nói chung có sự khác biệt về cấu tạo buồng đốt khay đo. Để nâng cao hiệu quả của phương pháp, cần nghiên cứu chế độ nhiệt một cách cụ thể phù hợp với từng đối tượng đo và thiết bị đo. Một số công trình nghiên cứu liên quan được công bố tại hội nghị Quang phổ-quang học hay vật lý hạt nhân (Đặng Thanh Lương 1996; Nguyễn Quang Miên, Bùi Văn Loát 2004; Vũ Xuân Quang, MarcoMartini 2006; Nguyễn Quang Miên, Bùi Văn Loát, Thái Khắc Định 2009,…). Những công trình này đã cho thấy tiềm năng ứng dụng to lớn và hiệu quả của kỹ thuật nhiệt huỳnh quang trong đo liều bức xạ môi trường, đo liều y tế cũng như trong việc xác định tuổi các vật cổ. Bên cạnh vấn đề này, các nhà khoa học trong nước còn đặc ra nhiệm vụ nghiên cứu về các loại vật liệu nhiệt huỳnh quang sao cho có độ ổn định và độ lặp lại cao, gớp phần mở ra hướng ứng dụng vào trong đo liều xạ trị cũng như đo liều cá nhân (Huỳnh Kỳ Hạnh ,Phan tiến Dũng....2006, Hoàng Đức Tâm, Thái Khắc Định...... 2008). 1.4.3. Những vấn đề quan tâm nghiên cứu của luận văn - Nghiên cứu giải pháp gia công và chế tạo mẫu đo trên mẫu gốm. - Xây dựng cấu hình phép đo tín hiệu nhiệt huỳnh quang trên hệ đo RGD-3A. - Xử lí tín hiệu, tính liều bức xạ anpha trong mẫu gốm và đề xuất giải pháp nghiên cứu trong thời gian tới.
CHƯƠNG 2: THỰC NGHIỆM VÀ XÁC ĐỊNH LIỀU BỨC XẠ ANPHA TRONG MẪU GỐM Quá trình thực nghiệm được tiến hành qua các giai đoạn sau: - Gia công chế tạo mẫu đo. - Xây dựng cấu hình phép đo trên hệ đo RGD-3A. - Đo bức xạ nhiệt huỳnh quang mẫu LiF:Mg,Cu,P trên hệ đo RGD-3A. - Xử lí số liệu đo. 2.1. Gia công chế tạo mẫu đo 2.1.1.Gia công mẫu gốm - Bước 1: Lựa chọn mẫu gốm Để thuận tiện cho việc gia công chế tạo mẫu, chúng tôi chọn những mẫu có khối lượng lớn, độ nung không cao, dễ gia công. Những mẫu này được sưu tầm ở những khu di tích cao, ít khả năng ngập nước, vì thế giúp chúng ta loại bỏ được ảnh hưởng của độ ẩm lên quá trình đo đạt liều bức xạ. Bảng 2.1: Các mẫu gốm được chọn làm thí nghiệm Mô tả mẫu Thứ tự Tên mẫu Địa điểm lấy mẫu Đặc điểm Xã Cổ Loa, Huyện Đông Anh, Hà Mẫu là những mảnh đồ gốm màu 1 G1-CL Nội. nâu nhạt. Di tích Dục Tú, xã Dục Tú, Huyện Mẫu là những mảnh đồ gốm màu 2 G2-DT Đông Anh, Hà Nội. nâu nhạt. Làng gốm Đông Triều, Huyện Mẫu là những mảnh đồ gốm màu 3 G3-ĐTr Đông Triều, Quảng Ninh. nâu nhạt. Tháp Dương Long, xã Tây Bình, Mẫu là những mảnh gạch màu 4 G4-DL Huyện Tây Sơn, Bình Định. nâu nhạt. Di chỉ khảo cổ Lung Leng, xã Sơn Mẫu là những mảnh đồ gốm màu 5 G5-LL Bình, huyện Sa Thầy, Kon Tum. nâu nhạt. Hình ảnh các mẫu nghiên cứu được chỉ trong Hình 2.1