zunia.vn

Tuyển sinh 2024 dành cho Gen-Z

zunia.vn

» Khoa Học Tự Nhiên

Nghiên cứu hấp phụ methylene xanh trong nước bằng vật liệu nano graphene

Chia sẻ: _ _ | Ngày: | Loại File: PDF | Số trang:6

Báo xấu

48
lượt xem 3
download

Download Vui lòng tải xuống để xem tài liệu đầy đủ

Bài viết này trình bày các kết quả ban đầu trong việc ứng dụng graphene oxit dạng khử (rGO) để làm chất hấp phụ methylene xanh trong nước. rGO được tổng hợp bằng phương pháp Hummers từ graphite trong môi trường H2SO4 và KMnO4 với xúc tác là NaNO3.

Chủ đề:

Bình luận(0) Đăng nhập để gửi bình luận!

Lưu

Nội dung Text: Nghiên cứu hấp phụ methylene xanh trong nước bằng vật liệu nano graphene

Kết quả nghiên cứu KHCN NGHIÊN CỨU HẤP PHỤ METHYLENE XANH TRONG NƯỚC BẰNG VẬT LIỆU NANO GRAPHENE PGS.TS. Lê Minh Đức(1), Trương Ngọc Sang(2), Nguyễn Thị Hường(2) (1)Phân viện Khoa học An toàn Vệ sinh lao động và Bảo vệ môi trường miền Trung (2)Khoa Hoá, Trường ĐH Sư phạm, ĐH Đà Nẵng Tóm tắt: Xử lý các chất màu hữu cơ trong nước thải luôn được sự quan tâm của các nhà môi trường, nhà quản lý. Bài báo này trình bày các kết quả ban đầu trong việc ứng dụng graphene oxit dạng khử (rGO) để làm chất hấp phụ methylene xanh trong nước. rGO được tổng hợp bằng phương pháp Hummers từ graphite trong môi trường H2SO4và KMnO4 với xúc tác là NaNO3. Phương pháp quang phổ tử ngoại và khả kiến (UV-VIS) được sử dụng để đánh giá khả năng hấp phụ màu methylene xanh (MB) trong nước. Các ảnh hưởng của pH, thời gian hấp phụ MB của rGO được khảo sát. Dung lượng hấp phụ cực đại đạt 232,56mg/g. pH=7 là điều kiện tối ưu cho hấp phụ, thời gian đạt hấp phụ cân bằng là 1 giờ với nồng độ methylene xanh ban đầu là 100 mg/l. Mô hình hấp phụ đẳng nhiệt Langmuir được chứng minh là phù hợp để mô tả quá trình hấp phụ. C 1. MỞ ĐẦU hất màu nói chung, các loại chất màu bằng phương pháp hấp phụ đã được thực hiện. hữu cơ nói riêng được sử dụng khá Nghiên cứu hấp phụ MB trong nước bằng ben- rộng rãi trong hoạt động sống của con tonite biến tính của Đoàn Thuý Ái đạt hiệu suất xử người. Đây cũng chính là nguồn gây ra tác động lý trên 95% ở pH=7, nồng độ chất màu 50mg/l [1]. nguy hại cho sức khoẻ con người, cho môi Y.S. Ngoh và cộng sự đã sử dụng hệ trường sống. Hoạt động công nghiệp ngày càng TiO2/bentonite để tách loại MB trong nước. Hiệu phát triển như công nghệ dệt nhuộm, sản xuất suất tách MB được nâng cao do TiO2 có thể giúp giấy, giày da, nhựa… đã sử dụng một lượng lớn MB tham gia phản ứng quang hoá ngoài bị hấp chất màu. Tải lượng chất màu trong dòng thải ngày càng lớn cộng với quản lý yếu kém dẫn đến phụ. Vật liệu có thể tái sử dụng đến 10 lần [2]. ô nhiễm môi trường ngày càng gia tăng. Nhu cầu Shen-Tao Yang và cộng sự đã nghiên cứu sử xử lý chất màu trong dòng thải là cấp thiết. dụng graphene oxit (GO) để hấp phụ MB trong nước. Dung lượng hấp phụ có thể đạt đến Hấp phụ là một trong những phương pháp 714mg/l. Nồng độ ban đầu của MB trong nhỏ phổ biến, hiệu quả và dễ áp dụng để khử chất hơn 250mg/l, hiệu suất tách đạt đến 99% [3]. màu trong dòng nước thải. Các vật liệu hấp phụ Tuy nhiên, hạn chế của phương pháp là rất khó phổ biến là than hoạt tính, zeolite, bentonite…. tách và thu hồi GO do GO phân tán rất tốt trong Nhiều nghiên cứu xử lý methylene xanh (MB) nước; khả tái sử dụng GO là rất thấp. Có thể Taïp chí Hoaït ñoäng KHCN An toaøn - Söùc khoûe & Moâi tröôøng lao ñoäng, Soá 1,2&3-2021 25
Kết quả nghiên cứu KHCN khắc phục hạn chế này bằng cách sử dụng GO mức 3, 5, 7, 9, 11. Sau đó, phân tán (bằng khuấy dạng khử (rGO). cơ học) lần lượt 0,02g chất hấp phụ rGO vào 50ml dung dịch MB đã chuẩn bị. Sau từng Với tính chất đặc biệt như diện tích bề mặt khoảng thời gian cố định lấy mẫu đem ly tâm lọc riêng rất lớn (2.600m2/g), bền nhiệt…, trong thời tách chất rắn, dung dịch thu được phân tích xác gian gần đây, graphene đã được nghiên cứu làm định nồng độ trên máy UV-Vis. chất hấp phụ đối với: chất màu trong nước thải, kim loại nặng trong nước, hơi dung môi hữu cơ 2.3. Khảo sát khả năng hấp phụ chất màu trong môi trường lao động. MB thường được sử hữu cơ của vật liệu theo thời gian dụng làm đối tượng màu trong hầu hết các Phân tán lần luợt 0,02g chất hấp phụ vào nghiên cứu về xúc tác quang hoá trong hơn hai trong 50ml dung dịch MB (pH=7, nồng độ thập niên vừa qua. Đồng thời, MB cũng được sử 100mg/l) bằng khuấy cơ học, nhiệt độ phòng. dụng làm đối tượng màu trong tiêu chuẩn công Sau từng khoảng thời gian cố định lấy mẫu đem nghiệp của Nhật Bản JIS R 1703-2:2007 về mô ly tâm lọc tách chất rắn, dung dịch thu được hình đánh giá khả năng tự làm sạch của bề mặt phân tích trên máy UV-Vis. màng mỏng [4]. 2.4. Khảo sát ảnh hưởng của nồng độ chất Trong bài báo này, graphene oxit dạng khử màu hữu cơ đến khả năng hấp phụ của vật (rGO) được tổng hợp bằng phương pháp hoá liệu học. MB được chọn làm đối tượng màu cho nghiên cứu. Khả năng hấp phụ MB của rGO Tiến hành phân tán lần luợt 0,02g chất hấp được đánh giá, thảo luận. phụ vào trong 50ml dung dịch MB (pH=7)với các nồng độ khác nhau (từ 20mg/l đến 100mg/l). 2. NGHIÊN CỨU THỰC NGHIỆM Dung dịch thu được phân tích trên máy quang 2.1. Hoá chất, thiết bị nghiên cứu phổ UV-Vis. Graphite được mua từ hãng Sigma-aldrich 2.5. Tính toán hiệu suất hấp phụ với cỡ hạt < 45µm, dạng bột mịn. Các hoá chất Hiệu suất hấp phụ ( %) được tính theo công khác được mua trên thị trường, dạng tinh khiết thức: của Trung Quốc: H2SO4 98%, KMnO4, H2O2, NaNO3, HCl, ascobic acid 99%, methylene blue = 100% (1) (MB). Các hoá chất được sử dụng ngay, không cần làm sạch hoặc tinh chế. rGO được tổng hợp Trong đó: C0 là nồng độ dung dịch Mb ban từ graphite bằng phương pháp Hummers [5],[6]. đầu (mg/l); Ccb: nồng độ dung dịch MB lúc cân Khả năng hấp phụ MB được đánh giá bằng bằng (mg/l) phương pháp quang phổ tử ngoại và khả kiến 2.6. Một số mô hình đẳng nhiệt hấp phụ (UV-Vis, thực hiện trên máy Lambda 25 UV/VIS – Perkin Elmer, Mỹ). Các thiết bị khác: máy 2.6.1. Đẳng nhiệt hấp phụ Langmuir khuấy từ (IKA CMAG HS 4-CHLB Đức), cân điện Phương trình đẳng nhiệt hấp phụ Langmuir tử (Ohaus SPS, 200±0.001g-Mỹ), máy đo pH cho sự hấp phụ chất tan trong dung dịch trên (Hana HI 98107 - Ý), máy ly tâm (TDL - Trung chất hấp phụ rắn có dạng sau: Quốc) được sử dụng cho thí nghiệm. Qmax .K L .Ccb (2) 2.2. Khảo sát ảnh hưởng của pH đến quá Qcb trình hấp phụ của vật liệu 1 K L .Ccb Chuẩn bị các dung dịch chất màu MB nồng Trong đó: Qmax: lượng chất bị hấp phụ cực độ 100mg/l, pH dung dịch được điều chỉnh ở các đại đơn lớp trên một đơn vị khối lượng chất hấp 26 Taïp chí Hoaït ñoäng KHCN An toaøn - Söùc khoûe & Moâi tröôøng lao ñoäng, Soá 1,2&3-2021
Kết quả nghiên cứu KHCN phụ (mg/g); KL: hằng số hấp phụ Langmuir sự phụ thuộc giữa LnQcb và LnCcb hoặc LogQcb (l/mg); Ccb: nồng độ cân bằng của dung dịch và LogCcb bằng phương pháp hồi quy tuyến tính (mg/l); Qcb: dung lượng cân bằng hấp phụ của từ các số liệu thực nghiệm. chất bị hấp phụ (mg/g); 3. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN Dạng phương trình (2) có thể viết lại như sau: 3.1. Ảnh hưởng pH đến dung lượng hấp phụ = + 1 (3) MB của graphene Kết quả khảo sát mối quan hệ pH và dung . Các tham số Qcb và KL có thể xác định bằng lượng hấp phụ MB được thể hiện qua Bảng 1. phương pháp hồi quy tuyến tính các số liệu thực Bảng 1. Ảnh hưởng của pH đến hiệu suất hấp nghiệm dựa vào đồ thị tương quan giữa Ccb/Qcb phụ màu MB của rGO và Ccb. pH 3 5 7 9 11 Dung lượng hấp phụ tại thời điểm t được xác Hi u su t định theo phương trình 90,78 92,50 95,30 89,50 88,40 h p ph (%) (4) = Từ kết quả cho thấy pH dung dịch đã có ảnh hưởng nhất định đến dung lượng hấp phụ MB Trong đó: q là dung lượng hấp phụ tại thời của rGO. Tuy vậy, trong một khoảng pH rộng, điểm t (mg/g); C0: nồng độ dung dịch ban đầu hiệu suất thay đổi không quá lớn. Khi pH tăng, (mg/l); C: nồng độ dung dịch MB tại thời điểm t hiệu suất khử màu MB có xu hướng giảm. Tại (mg/l); V: thể tích dung dịch chất bị hấp phụ (l); pH=7 cho giá trị hiệu suất cao nhất. Điều này có m: khối lượng chất hấp phụ (g). thể do bề mặt của rGO bị khử lượng lớn các 2.6.2. Đẳng nhiệt hấp phụ Freundlich nhóm chức chứa oxy do vậy sự hấp phụ MB chủ yếu xảy ra do các liên kết mạnh của nhân thơm Mô hình Freundlich là một phương trình thực trong cấu trúc MBvới liên kết π-π của rGO. Giá nghiệm áp dụng cho sự hấp phụ trên bề mặt trị pH=7 được chọn để tiếp tục nghiên cứu, đánh không đồng nhất: giá khả năng hấp phụ. / (5) 3.2. Ảnh hưởng của thời gian đến hiệu suất hấp phụ MB = = . Trong đó x: khối lượng chất bị hấp phụ (mg); Thực nghiệm tiến hành với nồng độ MB ban m: khối lượng chất hấp phụ (g); Ccb: nồng độ đầu là 100mg/l, nhiệt độ phòng, pH dung dịch dung dịch lúc cân bằng (mg/l); Qcb: dung lượng bằng 7. Hiệu suất khử MB được đánh giá sau cân bằng hấp phụ của chất bị hấp phụ; (mg/g); các khoảng thời gian 10 phút, 30 phút, 60 phút, KF: hằng số Freundlich [(mg/g)(l/mg)1/n]; n: hệ 120 phút và 180 phút. Kết quả thu được thể hiện số dị thể. ở Bảng 2. Đường đẳng nhiệt hấp phụ Freundlich có thể Bảng 2. Ảnh hưởng của thời gian đến dung được viết lại như sau: lượng hấp phụ màu MB của rGO Th i gia n 10 30 60 120 180 = + ho c (6) (phút) ng 1 h p ph MB 84,84 87,97 94,11 94,13 94,16 = + . Giá trị KF và n có thể được tính theo giản đồ (mg/g) Taïp chí Hoaït ñoäng KHCN An toaøn - Söùc khoûe & Moâi tröôøng lao ñoäng, Soá 1,2&3-2021 27
Kết quả nghiên cứu KHCN Bảng 2 cho thấy khả năng hấp phụ các cân bằng) đối với mô hình Langmuir và hồi quy anion MB trên rGO diễn ra nhanh trong khoảng LnQcb và LnCcb đối với mô hình Freundlich. Kết 1 giờ ban đầu, sau đó graphene đạt trạng thái quả được trình bày dưới đây. hấp phụ bão hoà, hiệu suất hấp phụ không 3.3.1. Mô hình Langmuir tăng thêm nữa. Bề mặt tồn tại ít nhóm chức tích điện âm nên hiệu ứng đẩy đôi với anion Kết quả tính toán các giá trị nồng độ cân bằng trình bày ở Bảng 3. MB giảm, ngoài ra quá trình khử đã làm tăng các liên kết π-π của sp2C và sp3C, các liên kết Từ kết quả ở Hình 1, ta tính được hệ số này có ái lực lớn đối với các nhân thơm trong tương quan của hai đại lượng Ccb/Qcb và Ccb là MB do vậy tốc độ hấp phụ diễn ra nhanh trong R2= 0,9937 cho thấy mô hình hấp phụ đẳng 1 giờ đầu [5]. nhiệt Langmuir mô tả tương đối chính xác sự 3.3. Mô hình hấp phụ đẳng nhiệt hấp phụ MB trên vật liệu hấp phụ rGO. Từ phân tích hồi quy ta tính được các hệ số của phương Nghiên cứu đẳng nhiệt hấp phụ được thực trình Langmuir như sau: hiện trong dung dịch có pH=7, nồng độ MB khác Ccb/Qcb = 0,0043 Ccb + 0,0822 nhau. Nồng độ chất hấp phụ ở trạng thái cân bằng được tính toán trên các đường hấp phụ Từ phương trình trên ta tính được dung đẳng nhiệt ở các nồng độ MB ban đầu khác lượng hấp phụ cực đại Qmax của vật liệu rGO là nhau. Phân tích hồi quy Ccb/Qcb và Ccb (Ccb là 232,56mg/g, hằng số của mô hình Langmuir là nồng độ cân bằng, Qcb là dung lượng hấp phụ KL = 0,052 (l/mg) Bảng 3. Sự phụ thuộc dung lượng hấp phụ vào nồng độ đối với MB Co (mg/l) Ccb (mg/l) m (g) V (l) Qcp (mg/g) Ccb/Qcp 20 3,77 0,02 0,05 40,57 0,09 40 9,69 0,02 0,05 75,77 0,13 60 17,2 0,02 0,05 106,82 0,16 80 25,7 0,02 0,05 135,65 0,19 100 37,9 0,02 0,05 155,25 0,24 Hình 1. Đường hấp phụ đẳng nhiệt Langmuir của MB trên rGO 28 Taïp chí Hoaït ñoäng KHCN An toaøn - Söùc khoûe & Moâi tröôøng lao ñoäng, Soá 1,2&3-2021
Kết quả nghiên cứu KHCN Để xác định quá trình hấp phụ MB bằng rGO Từ giá trị tham số RL tính toán được (Bảng có phù hợp với dạng hấp phụ đơn lớp theo mô 5), cho thấy giá trị này trong khoảng từ 0,161 – tả của mô hình Langmuir hay không, chúng tôi 0,49, đều nhỏ hơn 1, nên có thể xác định được đánh giá mức độ phù hợp thông qua tham số mô hình hấp phụ đẳng nhiệt Langmuir là phù cân bằng RL. Tham số RL được tính theo nồng hợp với quá trình hấp phụ MB bằng rGO. độ đầu (Co) như sau: 3.3.2. Mô hình Freundlich 1 (7) Bảng 6 và đồ thị Hình 2 mô tả quá trình hấp phụ MB trên vật liệu hấp phụ theo mô hình đẳng = 1+ . Dựa vào tham số RL theo Bảng 4 [6] để đánh nhiệt Freundlich. Các hệ số của phương trình giá mức độ phù hợp của mô hình hấp phụ Freundlich thu được từ quá trình hồi quy LnQcb Langmuir đối với rGO. theo LnCcb như sau: LnQcb = 0,593LnCcb + 2,9506. Bảng 4. Phân loại sự phù hợp của mô hình đẳng Từ phương trình trên ta tính được hằng số nhiệt bằng tham số RL hấp phụ Freundlich KF= 19,12 [(mg/g)(l/mg)1/N] Giá tr L D ình và giá trị hằng số 1/n = 0,5929. Hệ số tương RL>1 Không phù h Bảng 6. Sự phụ thuộc LnQcb vào LnCcb đối với RL= 1 Tuy mô hình Freundlich của MB 0 < RL< 1 Phù h RL= 0 Không thu rGO Co (mg/l) LnQcb LnCcb Bảng 5. Giá trị tham số cân bằng RL của quá 100 3,703 1,327 200 4,328 2,271 trình hấp phụ MB bằng rGO 300 4,671 2,849 Co(mg/l) 20 40 60 80 100 400 4,910 3,248 RL 0,490 0,325 0,243 0,194 0,161 500 5,045 3,635 Hình 2. Đường hấp phụ đẳng nhiệt Freundlich của MB trên rGO Taïp chí Hoaït ñoäng KHCN An toaøn - Söùc khoûe & Moâi tröôøng lao ñoäng, Soá 1,2&3-2021 29
Kết quả nghiên cứu KHCN Bảng 7. Các thông số đẳng nhiệt hấp phụ Langmuir và Freundlich của rGO đối với MB Mô hình h Giá tr La ngmuir: Qma x(mg/g) 232,56 KL(L/mg) 0,052 R2 0,9937 RL 0,161 Freundlich: 1/n 0,5929 KF[(mg/g)(L/mg)1/n] 19,12 R2 0,9931 quan của LnQcb và LnCcb là R2 = 0,9931. So [2 ] Nawi, Y. S. N. M. A. (2016), Role of bentonite sánh kết quả từ hai mô hình ta thu được Bảng 7. adsorbent sub-layer in the photocatalytic- adsorp- tive removal of methylene blue by the immobilized Từ kết quả trên cho thấy quá trình hấp phụ TiO2 / bentonite system, International Journal of MB của rGO đều tuân theo hai mô hình. Tuy Environmental Science and Technology, 13(3), nhiên hệ số tương quan R2 của mô hình 907–926. https://doi.org/10.1007/s13762-015- Langmuir tiến gần đến 1 hơn so với mô hình 0928-5. Freundlich. Như vậy, có thể xác định quá trình hấp phụ MB bằng vật liệu hấp phụ rGO tuân [3 ] Yang, S. T., Chen, S., Chang, Y., Cao, A., Liu, theo mô hình đẳng nhiệt Langmuir. Dung lượng Y., & Wang, H. (2011), Removal of methylene hấp phụ MB của rGO đạt được là 232,56mg/g. blue from aqueous solution by graphene oxide, Journal of Colloid and Interface Science, 359(1), 4. KẾT LUẬN 24–29. https://doi.org/10.1016/j.jcis.2011.02.064. rGO được tổng hợp từ graphite bằng phương [4] Murugan, K., Rao, T. N., Gandhi, A. S., & Murty, pháp Hummers, có khả năng hấp phụ methylene B. S. (2010), Effect of aggregation of methylene xanh (MB) trong nước với dung lượng hấp phụ blue dye on TiO2 surface in self-cleaning studies, cực đại là 232,56mg/g. Quá trình khảo sát cho Catalysis Communications, 11(6), 518–521. thấy rGO có thể hấp phụ MB tốt ở điều kiện https://doi.org/10.1016/j.catcom.2009.12.007. pH=7. Đây là điều kiện dễ thực hiện trong thực [5]Hà Quang Ánh (2016), Nghiên cứu tổng hợp tế. Quá trình hấp phụ có thể được biểu diễn theo và đặc trưng vật liệu mới cấu trúc nano trên cơ mô hình Freudlich và Langmuir, nhưng phù hợp sở graphene ứng dụng trong xử lý môi trường, hơn với mô hình Langmuir. Luận án Tiến sỹ, Viện Hàn lâm Khoa học và CN Việt Nam. [6] Xiaoming Peng, Dengpo Huang, Tareque TÀI LIỆU THAM KHẢO Odoom-Wubah, Dafang Fu, Jiale Huang, [1 ] Đoàn Thị Thúy Ái (2013), Khảo sát khả năng Qingdong Qin, (2014), Adsorption of anionic and hấp phụ chất màu xanh methylen trong môi cationic dyes on ferromagnetic ordered meso- trường nước của vật liệu CoFe2O4/bentonite, porous carbon from aqueous solution: Tạp chí Khoa học và phát triển, Vol. 11, no. 2, Equilibrium, thermodynamic and kinetics, Journal pp. 236–238, 2013. of Colloid and Interface Science, 430,272–282. 30 Taïp chí Hoaït ñoäng KHCN An toaøn - Söùc khoûe & Moâi tröôøng lao ñoäng, Soá 1,2&3-2021

CÓ THỂ BẠN MUỐN DOWNLOAD

THÔNG TIN

TRỢ GIÚP

HỖ TRỢ KHÁCH HÀNG

Theo dõi chúng tôi

Chịu trách nhiệm nội dung:

Nguyễn Công Hà - Giám đốc Công ty TNHH TÀI LIỆU TRỰC TUYẾN VI NA

LIÊN HỆ

Địa chỉ: P402, 54A Nơ Trang Long, Phường 14, Q.Bình Thạnh, TP.HCM

Hotline: 093 303 0098

Email: support@tailieu.vn

Giấy phép Mạng Xã Hội số: 670/GP-BTTTT cấp ngày 30/11/2015 Copyright © 2022-2032 TaiLieu.VN. All rights reserved.