Ứng dụng tin dioxide dạng hạt nano cho xử lý khí ô nhiễm

Chia sẻ: _ _ | Ngày: | Loại File: PDF | Số trang:4

Thêm vào BST

Báo xấu

22
lượt xem 2
download

Download Vui lòng tải xuống để xem tài liệu đầy đủ

Trong nghiên cứu này, SnO2 NPs được tổng hợp thủy nhiệt và được phân tích các đặc trưng thông qua các kỹ thuật như kính hiển vi điện tử truyền qua phân giải cao (HR-TEM), nhiễu xạ điện tử vùng diện tích chọn lọc (SAED), và phổ quang điện tử tia X phân giải cao (HR-XPS). Đây là nghiên cứu đầu tiên sử dụng SnO2 NPs để phân hủy khí NO.

Chủ đề:

Bình luận(0) Đăng nhập để gửi bình luận!

Lưu

Nội dung Text: Ứng dụng tin dioxide dạng hạt nano cho xử lý khí ô nhiễm

Giải thưởng Sinh viên nghiên cứu khoa học Euréka lần 20 năm 2018 Kỷ yếu khoa học ỨNG DỤNG TIN DIOXIDE DẠNG HẠT NANO CHO XỬ LÝ KHÍ Ô NHIỄM Phạm Văn Việt*, Bùi Đại Phát, Trần Hồng Huy Trường Đại học Khoa học Tự nhiên – Đại học Quốc gia TP. Hồ Chí Minh *Tác giả liên lạc: pvviet@hcmus.edu.vn TÓM TẮT Hạt nano thiếc (IV) oxide (SnO2 NPs) với đường kính nhỏ hơn 10 nm thường được sử dụng để xử lý nước thải thông qua phản ứng quang xúc tác. Tuy nhiên, SnO2 NPs chưa từng được nghiên cứu để xử lý khí nitrogen oxide (NO) trước đây. Trong nghiên cứu này, SnO2 NPs được tổng hợp thủy nhiệt và được phân tích các đặc trưng thông qua các kỹ thuật như kính hiển vi điện tử truyền qua phân giải cao (HR-TEM), nhiễu xạ điện tử vùng diện tích chọn lọc (SAED), và phổ quang điện tử tia X phân giải cao (HR-XPS). Đây là nghiên cứu đầu tiên sử dụng SnO2 NPs để phân hủy khí NO. Kết quả cho thấy sự quang xúc tác phân hủy NO của SnO2 NPs đạt 63.37% (gấp 2 lần so với P25) sau 30 phút chiếu ánh sáng mặt trời và hiệu suất chuyển hóa NO2 chỉ 1.66 %. Hơn thế nữa, SnO2 NPs rất ổn định, sau khi tái sử dụng tới lần thứ năm, hiệu suất quang xúc tác phân hủy NO vẫn đạt 58.96 %. Thêm vào đó, các gốc tự do tham gia vào quá trình quang xúc tác được xác định rõ nhờ thí nghiệm bẫy gốc, và cộng hưởng từ thuận từ điện tử (ESR). Dựa vào các kết quả thực nghiệm, một cơ chế quang xúc tác chi thiết được nghiên cứu một cách hệ thống. Hiệu suất quang xúc tác cao và độ ổn định cao của SnO2 NPs dưới ánh sáng mặt trời hứa hẹn một tiềm năng ứng dụng to lớn. Từ khóa: Hạt nano SnO2, xử lý khí NO, quang xúc tác, cơ chế. APPLICATION OF TIN DIOXIDE NANOPARTICLES IN GAS TREATMENT Pham Van Viet*, Bui Dai Phat, Tran Hong Huy University of Science – VNU Ho Chi Minh City *Corresponding Author: pvviet@hcmus.edu.vn ABSTRACT Tin dioxide nanoparticles (SnO2 NPs) with a diameter less than 10 nm are usually used in waste water treatment via the photocatalytic reaction. However, SnO2 nanoparticles were not clearly studied for this NO photodegradation. In this study, SnO2 NPs were hydrothermally prepared and measured via characterization techniques such as high-resolution transmission electron microscope (HR-TEM) and high-resolution X-ray photoelectron spectroscopy (HR-XPS). This is the first report of using SnO2 NPs for NO photodegradation. The results show that the NO photodegradation result showed that SnO2 NPs degraded 63.37% NO (higher than approximately 2 times compared with P25 catalyst) after 30 min under solar light and the NO2 yield is only 1.66%. Moreover, SnO2 nanoparticles are very stable indicating NO gas photodegradation efficiency about 58.96% after five photocatalytic cycles. In addition, reactive radicals in the photocatalysis processes were identified via the trapping experiment and electron spin resonance (ESR) study. Based on the aforementioned experimental results, a detailed photocatalytic mechanism was 65
Giải thưởng Sinh viên nghiên cứu khoa học Euréka lần 20 năm 2018 Kỷ yếu khoa học systematically investigated. The high photocatalytic performance and the stability of SnO2 NPs under solar light will open to a promising application. Keywords: SnO2 nanoparticles, NO removal, photocatalysis, mechanism. TỔNG QUAN hiện khả năng quang xúc tác tuyệt vời, Trong thập kỷ trước, SnO2 đã thu hút và dùng khí NO để đặc trưng cho khí ô được nhiều sự quan tâm nghiên cứu nhiễm để khảo sát sự quang xúc tác nhờ vào các đặc tính vật lý và hóa học phân hủy dưới ánh sáng mặt trời. Hơn nổi bật của nó (Pham et al., 2016, thế nữa, hiệu suất chuyển hóa NO2, độ Pham et al., 2018). Đặc biệt, đường bền quang, cũng như cơ chế quang xúc kính của SnO2 nhỏ hơn các exciton và tác của SnO2 NPs được giải thích rõ hạt mang điện được giới hạn trong cả trong nghiên cứu này. ba chiều với vùng kích thước ở mức nm, năng lượng vùng cấm lớn và độ ổn NGUYÊN LIỆU VÀ PHƯƠNG định của SnO2 NPs cao, lại có các tính PHÁP NGHIÊN CỨU chất thú vị như dịch chuyển xanh ở Nguyên liệu cạnh của mức năng lượng chuyển tiếp Tin (IV) chloride pentahydrate vùng, cấu trúc dị thường, và có đặc tính (SnCl4.5H2O, Merck, 99.99% pure), quang dị. Hơn thế nữa, khi SnO2 NPs hydrazine hydrate (N2H4.H2O, Merck, có đường kính nhỏ hơn 10 nm, diện 99% tinh khiết), sodium hydroxide tích bề mặt hiệu dụng lớn của nó sẽ làm (NaOH, Merck, 99%), methanol tăng các vùng quang xúc tác và tăng (CH3OH), potassium iodide (KI, cường sự phân tách điện tử - lỗ trống Merck, 99.99%), isopropyl alcohol (Zheng et al., 2015). Những nghiên (IPA, Merck, 99.99%) dichromate cứu gần đây đã chỉ ra rằng SnO2 NPs (K2Cr2O7, Merck, 99.99%), 5,5′- được ứng dụng rộng rãi để phân hủy dimethyl-1-pirroline-N-oxide các chất ô nhiễm hữu cơ trong nước, (DMPO) (TCI Co.), và nước khử ion như methylene blue, methylene (DI) (Puris-Evo water system) được sử orange, phenol, với một hiệu suất cao dụng mà không có xử lý gì khác. (Pham et al., 2016). Bất ngờ thay, Quy trình chế tạo trong lĩnh vực xử lý khí ô nhiễm, đặc Quy trình chế tạo SnO2 NPs bằng biệt là khí NO, một chất khí vô cùng phương pháp thủy nhiệt được thực hiện độc hại ảnh hưởng nghiêm trọng đến theo các thông số tối ưu trong nghiên con người, động vật, và thực vật cứu trước đây của chúng tôi (Pham et (Manonmani, Joseph, 2018, Ren et al., al., 2016). Đầu tiên, 0.9028 g của 2017), thì khả năng quang xúc tác phân SnCl4.5H2O được thêm vào dung dịch hủy NO của SnO2 NPs lại chưa có một chứa 25.75 mL nước DI và 1.14 mL nghiên cứu nào. hydrazine hydrate (N2H4.H2O). Sau 30 Trong nghiên cứu này, chúng tôi tổng phút, hỗn hợp được điều chỉnh tới pH hợp SnO2 NPs bằng phương pháp thủy 12 bằng cách thêm NaOH. Sau đó, hỗn nhiệt. Hơn thế nữa, sự quang xúc tác hợp được cho vào hệ thủy nhiệt, gia phân hủy NO của SnO2 NPs dưới ánh nhiệt tới 135°C giữ trong 24 h. Sản sáng mặt trời thì tương đối thân thiện phẩm tạo thành được hạ nhiệt tự nhiên hơn so với dưới ánh sáng tử ngoại về nhiệt độ phòng. Hỗn hợp được ly (Bhattacharjee et al., 2014). Trong đó, tâm, và lọc rửa bằng methanol và nước chúng tôi tổng hợp SnO2 NPs với DI nhiều lần, và được sấy khô ở 60°C đường kính 2.2 nm, một vật liệu thể như được trình bày trong Hình 1. 66
Giải thưởng Sinh viên nghiên cứu khoa học Euréka lần 20 năm 2018 Kỷ yếu khoa học Hình 1. Quy trình chế tạo SnO2 NPs Phương pháp phân tích cứu bằng HR-XPS sử dụng máy K- Hình thái và mặt mạng của SnO2 NPs Alpha, Thermo Fisher Scientiﬁc. được nghiên cứu bằng HR-TEM và SAED sử dụng máy JEM-2100F, KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN JEOL. Trạng thái oxy hóa của các Đặc trưng của vật liệu nguyên tố trong vật liệu được nghiên Hình 2. Ảnh HR-TEM (a), SAED (b), và HR-XPS vân đạo Sn 3d (c) O 1s (d) của SnO2 NPs Như nghiên cứu trước đây của chúng khoảng cách mặt mạng là 0.15 nm, và tôi (Pham et al., 2016), hình thái của 0.48 nm, đặc trưng cho mặt mạng SnO2 NPs là các hạt cầu với đường (101), và (110) của pha rutile SnO2. kính trung bình 2.2 nm. Hình 2 (a-b) Thêm vào đó, kết quả HR-XPS vân đạo cho thấy SnO2 NPs kết tinh tốt với Sn 3d (Hình 2 (c)) cho thấy sự hiện 67
Giải thưởng Sinh viên nghiên cứu khoa học Euréka lần 20 năm 2018 Kỷ yếu khoa học diện của các đỉnh năng lượng liên kết NPs được đóng góp bởi các điện tử, lỗ tại 495.23 và 486.82 eV đặc trưng cho trống, và •OH. Kết quả đã chỉ ra rằng, vân đạo Sn 3d3/2 và Sn 3d5/2. Khoảng hoạt tính quang xúc tác của SnO2 NPs cách năng lượng liên kết của hai vân là do đóng góp của các ROS. đạo này là 8.6 eV là giá trị đặc trưng cho trạng thái oxy hóa Sn4+ trong KẾT LUẬN SnO2 (Moulder et al., 1995). Hơn thế Hiệu suất quang xúc tác phân hủy NO nữa, kết quả HR-XPS vân đạo O 1s của SnO2 NPs rất cao so với P25. Cơ (Hình 2 (d)) cũng chỉ ra sự hiện diện chế quang xúc tác của SnO2 NPs là do của các đỉnh năng lượng liên kết tại cả điện tử, lỗ trống, và các gốc tự do do 532 eV và 530.71 eV, đặc trưng cho điện tử - lỗ trống phản ứng tạo thành. O2- của SnO2 (Moulder et al., 1995). Hiệu suất phân hủy NO của SnO2 NPs Để nghiên cứu về cơ chế quang xúc tác đạt 63.37% sau 30 phút chiếu ánh sáng phân hủy NO, chúng tôi tiến hành làm mặt trời và hiệu suất chuyển hóa NO thí nghiệm bẫy gốc. Khả năng quang thành NO2 chỉ có 1.66%. Hơn thế nữa, xúc tác phân hủy NO của SnO2 NPs SnO2 NPs có độ bền quang cao, với giảm khi thêm vào các chất bẫy. Trong hiệu suất phân hủy NO là 58.96% ở lần đó, với sự thêm vào của IPA, KI, và tái sử dụng thứ năm. K2Cr2O7, hiệu suất phân hủy NO của Hiệu suất quang xúc tác cao và độ ổn SnO2 NPs lần lượt giảm còn 27.31 %, định cao của SnO2 NPs dưới ánh sáng 33.80 %, và 33.88 %. Kết quả này cho mặt trời hứa hẹn một tiềm năng ứng thấy hoạt tính quang xúc tác của SnO2 dụng to lớn. TÀI LIỆU THAM KHẢO BHATTACHARJEE, A., AHMARUZZAMAN, M. & SINHA, T. 2014. Surfactant effects on the synthesis of durable tin-oxide nanoparticles and its exploitation as a recyclable catalyst for the elimination of toxic dye: a green and efficient approach for wastewater treatment. RSC Advances, 4 (93): 51418-51429. MANONMANI, U. & JOSEPH, K. 2018. Granulation of anammox microorganisms for autotrophic nitrogen removal from wastewater. Environmental Chemistry Letters. MARCZEWSKI, A.W. 2010. Analysis of kinetic Langmuir model. Part I: Integrated kinetic Langmuir equation (IKL): a new complete analytical solution of the Langmuir rate equation. Langmuir, 26 (19): 15229-15238. MOULDER, J.E., STICKLE, W.F. & SOBOL, P.E.B., K. D 1995. Handbook of X-ray Photoelectron Spectroscopy. Physical Electronics Inc. PHAM, V.V., CAO, M.T. & LE, V.H. 2016. The High Photocatalytic Activity of SnO2 Nanoparticles Synthesized by Hydrothermal Method. Journal of Nanomaterials, 2016: 1-8. 68