Khóa luận tốt nghiệp Kỹ sư kỹ thuật hạt nhân: Nghiên cứu điều chế dược chất phóng xạ Y-90 trên lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt

Chia sẻ: Công Nữ | Ngày: | Loại File: PDF | Số trang:50

Thêm vào BST

Báo xấu

40
lượt xem 10
download

Download Vui lòng tải xuống để xem tài liệu đầy đủ

Khóa luận tốt nghiệp nghiên cứu khả năng điều chế dƣợc chất phóng xạ Y-90 trên lò phản ứng nghiên cứu hạt nhân của Viện nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt dƣới dạng dung dịch 90YCl3. Dung dịch 90YCl3 là cơ sở quan trọng phục vụ cho Nghiên cứu điều chế dược chất hạt vi cầu phóng xạ Y-90 nhằm ứng dụng điều trị ung thư gan.

Chủ đề:

Bình luận(0) Đăng nhập để gửi bình luận!

Lưu

Nội dung Text: Khóa luận tốt nghiệp Kỹ sư kỹ thuật hạt nhân: Nghiên cứu điều chế dược chất phóng xạ Y-90 trên lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt

TRƢỜNG ĐẠI HỌC ĐÀ LẠT KHOA KỸ THUẬT HẠT NHÂN VÕ ĐẶNG THUẬT NGHIÊN CỨU ĐIỀU CHẾ DƢỢC CHẤT PHÓNG XẠ Y-90 TRÊN LÒ PHẢN ỨNG HẠT NHÂN ĐÀ LẠT KHÓA LUẬN TỐT NGHIỆP KỸ SƢ KỸ THUẬT HẠT NHÂN LÂM ĐỒNG, 2018
TRƢỜNG ĐẠI HỌC ĐÀ LẠT KHOA KỸ THUẬT HẠT NHÂN VÕ ĐẶNG THUẬT - 1410717 NGHIÊN CỨU ĐIỀU CHẾ DƢỢC CHẤT PHÓNG XẠ Y-90 TRÊN LÒ PHẢN ỨNG HẠT NHÂN ĐÀ LẠT KHÓA LUẬN TỐT NGHIỆP KỸ SƢ KỸ THUẬT HẠT NHÂN GIẢNG VIÊN HƢỚNG DẪN ThS. NGUYỄN THANH NHÀN KHÓA 2014 - 2018
LỜI CẢM ƠN Lời đầu tiên, tôi xin cảm ơn quý thầy cô giáo Khoa Kỹ thuật hạt nhân và cùng với quý thầy cô giáo Trƣờng Đại học Đà Lạt đã tận tình truyền đạt kiến thức, kinh nghiệm và tạo môi trƣờng học tập tốt nhất cho tôi trong suốt những năm học tại trƣờng. Xin cảm ơn tập thể bạn bè lớp HNK38 và gia đình đã luôn hỗ trợ, động viên và đồng hành cùng tôi trong suốt thời gian học tập tại Trƣờng Đại học Đà Lạt. Xin cảm ơn Ban lãnh đạo, Thạc sĩ Dƣơng Văn Đông và Thạc sĩ Nguyễn Thanh Nhàn của Viện Nghiên cứu hạt nhân đã tạo mọi điều kiện tốt nhất, tận tình giúp đỡ trong suốt thời gian làm thực nghiệm của khóa luận. Và cuối cùng, tôi xin gửi lời cảm ơn chân thành đến Thạc sĩ Nguyễn Thanh Nhàn đã hƣớng dẫn và giúp đỡ hoàn thành các nội dung khóa luận này. Đà Lạt, ngày 10 tháng 12 năm 2018 Sinh viên Võ Đặng Thuật i
LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan đây là công trình nghiên cứu của tôi và ngƣời hƣớng dẫn Thạc sĩ Nguyễn Thanh Nhàn đang công tác tại Trung tâm nghiên cứu và sản xuất đồng vị phóng xạ - Viện nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt. Những cơ sở lý thuyết đều đƣợc ghi nguồn trích dẫn rõ ràng. Những số liệu và kết quả thực nghiệm trong khóa luận này là hoàn toàn trung thực, đƣợc tôi ghi nhận tính toán và chƣa từng đƣợc ai công bố. Tôi hoàn toàn chịu trách nhiệm với những nội dung có trong khóa luận này. Đà Lạt, ngày 10 tháng 12 năm 2018 Sinh viên Võ Đặng Thuật ii
MỤC LỤC MỞ ĐẦU .....................................................................................................................1 CHƢƠNG 1 - TỔNG QUAN LÝ THUYẾT ..............................................................3 1.1. Một số khái niệm ..................................................................................................3 1.1.1. Đồng vị ..........................................................................................................3 1.1.2. Hiện tƣợng phân rã phóng xạ ........................................................................3 1.1.3. Hiện tƣợng phóng xạ .....................................................................................4 1.1.4. Dƣợc chất phóng xạ .......................................................................................5 1.1.5. Các tia bức xạ ................................................................................................6 1.1.6. Định luật phân rã phóng xạ ............................................................................7 1.2. Cơ sở lý thuyết để quyết định kỹ thuật chiếu xạ ..................................................8 1.2.1. Các phản ứng hạt nhân ứng dụng trong sản xuất đồng vị phóng xạ..............8 1.2.2. Mô hình kích hoạt neutron hạt nhân bia ......................................................10 1.2.3. Tính toán hiệu suất đồng vị phóng xạ tạo thành ..........................................11 1.2.4. Tính toán hoạt độ p hóng xạ .......................................................................12 1.3. Nguyên lý trong kỹ thuật chiếu xạ .....................................................................13 1.3.1. Chọn vật liệu bia chiếu xạ ...........................................................................13 1.3.2. Xử lý và đóng gói bia chiếu xạ ....................................................................13 1.3.3. Đánh giá an toàn trong chiếu xạ và thực hành lắp ráp mẫu vào ống chiếu xạ ...............................................................................................................................14 1.4. Khái quát về nguyên tố Yttrium .........................................................................15 1.4.1. Lịch sử về nguyên tố....................................................................................15 1.4.2. Tính chất vật lý ............................................................................................15 1.4.3. Tính chất hóa học.........................................................................................15 1.4.4. Các đồng vị của Yttrium ..............................................................................16 1.4.5. Đặc trƣng quan trọng của đồng vị phóng xạ Yttrium-90 (Y-90).................16 1.5. Sản xuất đồng vị phóng xạ trên lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt ...........................17 1.5.1. Lò phản ứng hạt nhân ..................................................................................17 1.5.2. Cơ sở vật chất và trang bị kỹ thuật ..............................................................20 iii
CHƢƠNG 2 - THỰC NGHIỆM VÀ PHƢƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU .................21 2.1. Thiết bị, dụng cụ và hóa chất .............................................................................21 2.1.1. Thiết bị .........................................................................................................21 2.1.2. Dụng cụ ........................................................................................................21 2.1.3. Hóa chất .......................................................................................................21 2.2. Thực nghiệm điều chế đồng vị Y-90 trên lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt ...........22 2.2.1. Mô hình kích hoạt neutron hạt nhân bia Y-89 .............................................22 2.2.2. Chế tạo mẫu bia ...........................................................................................22 2.2.3. Chuẩn bị container nhôm chứa mẫu bia ......................................................23 2.2.4. Nạp mẫu và lấy mẫu ....................................................................................24 2.2.5. Điều chế dƣợc chất phóng xạ Y-90 .............................................................25 2.3. Xác định hoạt độ thực tế của dƣợc chất phóng xạ 90YCl3..................................26 2.3.1. Xác định trên hệ máy đo hoạt độ phóng xạ ISOMED 2000 ........................26 2.3.2. Xác định trên GM Counting System ...........................................................27 2.4. Kiểm tra chất lƣợng dƣợc chất phóng xạ 90YCl3 ...............................................28 2.4.1. Kiểm tra độ sạch hóa phóng xạ....................................................................28 2.4.2. Kiểm tra độ tinh khiết hạt nhân ...................................................................30 CHƢƠNG 3 - KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN...........................................................31 3.1. Kết quả tính toán hoạt độ lý thuyết ....................................................................31 3.2. Kết quả đo và tính toán hoạt độ thực tế .............................................................33 3.2.1. Kết quả trên hệ máy đo hoạt độ phóng xạ ISOMED 2000 ..........................33 3.2.2. Kết quả trên GM Counting System .............................................................34 3.2.3. Nhận xét .......................................................................................................36 3.3. Kết quả kiểm tra chất lƣợng dƣợc chất phóng xạ 90YCl3 ...................................37 3.3.1. Kết quả kiểm tra độ sạch hóa phóng xạ .......................................................37 3.3.2. Kết quả kiểm tra độ tinh khiết hạt nhân phóng xạ .......................................39 KẾT LUẬN ...............................................................................................................41 TÀI LIỆU THAM KHẢO .........................................................................................42 iv
DANH MỤC HÌNH Hình 1: Sơ đồ đơn giản của nguyên lý phản ứng phân hạch ....................................10 Hình 2: Sơ đồ kích hoạt neutron hạt nhân bia ...........................................................11 Hình 3: Cấu tạo nguyên tử của Yttrium ....................................................................15 Hình 4: Sơ đồ chuỗi phân rã phóng xạ của Y-90 ......................................................17 Hình 5: Mặt cắt đứng vùng hoạt Lò phản ứng ..........................................................18 Hình 6: Mặt cắt ngang vùng hoạt Lò phản ứng ........................................................18 Hình 7: Ampoule chứa mẫu 89Y2O3 ..........................................................................22 Hình 8: Container nhôm chứa mẫu bia .....................................................................23 Hình 9: Quy trình điều chế dƣợc chất phóng xạ 90YCl3............................................26 Hình 10: Lọ dung dịch 90YCl3 thể tích 10 ml............................................................26 Hình 11: Hệ máy đo hoạt độ phóng xạ ISOMED 2000 ............................................27 Hình 12: Mẫu chứa 5 µl dung dịch mẫu 2 ................................................................27 Hình 13: GM Counting System.................................................................................28 Hình 14: Tạo mẫu sắc ký giấy...................................................................................29 Hình 15: Hệ máy sắc ký tự động Bioscan .................................................................29 Hình 16: Hệ phổ kế gamma HPGE-DSPEC .............................................................30 Hình 17: Đồ thị hoạt độ lý thuyết của Y-90 theo thời gian chiếu .............................31 Hình 18: Số liệu đặc trƣng trong phản ứng 89Y(n, γ)90Y ..........................................33 Hình 19: Độ sạch hóa phóng xạ đạt 99.54% với dung môi HCl 1N .........................37 Hình 20: Độ sạch hóa phóng xạ đạt 99.22% với dung môi HCl 1N .........................37 Hình 21: Độ sạch hóa phóng xạ đạt 98.38% với dung môi NaCl .............................38 Hình 22. Độ sạch hóa phóng xạ đạt 98.19% với dung môi NaCl .............................38 Hình 23: Phổ gamma mẫu S1....................................................................................39 Hình 24: Phổ gamma mẫu S2....................................................................................39 Hình 25: Phổ gamma mẫu S3....................................................................................40 v
DANH MỤC BẢNG Bảng 1: Một vài thông số vật lý liên quan đến Lò phản ứng ....................................19 Bảng 2: Đặc trƣng của kênh chiếu xạ .......................................................................25 Bảng 3: Hoạt độ lý thuyết của Y-90 theo thời gian chiếu .........................................32 Bảng 4: Kết quả đo mẫu M1 .....................................................................................34 Bảng 5: Kết quả đo mẫu M2 .....................................................................................35 Bảng 6: Kết quả đo mẫu M3 .....................................................................................35 Bảng 7: Tổng hợp hoạt độ lý thuyết và họat độ thực ................................................36 vi
MỞ ĐẦU Với sự ra đời của Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt (LPƢHNĐL) vào ngày 20 tháng 3 năm 1984, lĩnh vực sản xuất đồng vị phóng xạ đã đƣợc hình thành tại Việt Nam. Từ đó đến nay, tại LPƢHNĐL đã sản xuất hơn 7000 Ci đồng vị phóng xạ các loại để cung cấp chủ yếu cho các cơ sở y tế, công - nông nghiệp và nghiên cứu khoa học. Đặc biệt, LPƢHNĐL đã sản xuất và cung cấp ổn định cho mạng lƣới Y học hạt nhân trên toàn quốc gần 30 loại chế phẩm thuốc phóng xạ và trung bình hàng năm cung cấp khoảng 500 Ci đồng vị phóng xạ cho các cơ sở y tế trong nƣớc. Với việc cung cấp ổn định các đồng vị phóng xạ từ LPƢHNĐL, hiện nay trên 30 bệnh viện có khoa Y học hạt nhân đang hoạt động ổn định và số lƣợng ngày một tăng nhằm mục đích chăm sóc và bảo vệ sức khoẻ cho cộng đồng [1]. Ung thƣ biểu mô tế bào gan (UTBMTBG) là một loại ung thƣ gan thƣờng gặp nhất và đứng thứ 3 trong các nguyên nhân gây tử vong do ung thƣ, chỉ sau ung thƣ phổi và ung thƣ dạ dày trên thế giới. Ở nƣớc ta chƣa có thống kê đầy đủ về tỉ lệ mắc UTBMTBG trên phạm vi cả nƣớc, tuy nhiên theo số liệu của GLOBOCAN (một dự án của Cơ quan nghiên cứu ung thƣ quốc tế) vào năm 2012 đã đề cập về bệnh ung thƣ gan nói chung là loại ung thƣ phổ biến, chỉ sau ung thƣ phổi và là ung thƣ gây tử vong hàng đầu ở nam giới, chiếm 17,6% trong tổng số các loại ung thƣ, với số ca mới mắc khoảng 22000 ngƣời và tỷ lệ tử vong cũng gần 21000 ngƣời. Nhƣ vậy, ung thƣ gan đang có xu hƣớng ngày càng gia tăng và thực sự là một thách thức rất lớn đối với nền y học nƣớc ta hiện nay với mục đích giảm thiểu tỷ lệ mắc cũng nhƣ tỷ lệ tử vong vì căn bệnh này [4]. Một trong những phƣơng pháp mới để điều trị UTBMTBG là kỹ thuật xạ trị trong chọn lọc. Kỹ thuật xạ trị trong chọn lọc điều trị ung thƣ gan sử dụng hạt vi cầu phóng xạ Yttrium-90 (Y-90) là kỹ thuật mới, hiện đại, điều trị an toàn và hiệu quả, giảm biến chứng, rút ngắn thời gian điều trị, đặc biệt là tăng tuổi thọ thêm cho các bệnh nhân UTBMTBG. Kỹ thuật này đã đƣợc áp dụng tại Mỹ, Úc, Châu Âu và một số nƣớc châu Á nhƣ Singapore, Philipine [4]. Ở Việt Nam, trong thời gian 5 năm qua Bệnh viện Trung ƣơng Quân đội 108 và Bệnh viện Bạch Mai là những đơn vị đầu tiên thực hiện thành công kỹ thuật này. Từ tháng 10 năm 2013 đến nay, các ê-kíp kỹ thuật của Bệnh viện Trung ƣơng Quân đội 108 đã tiến hành thực hiện kỹ thuật xạ trị trong chọn lọc thành công cho 30 bệnh nhân UTBMTBG. Trƣớc đây, các bệnh nhân ung thƣ gan muốn điều trị bằng kỹ thuật này phải ra nƣớc ngoài điều trị với chi phí rất tốn kém, trong khi đó chi phí thực hiện tại Bệnh viên Trung ƣơng 1
Quân đội 108 giảm đi một nửa so với điều trị ở nƣớc ngoài. Đặc biệt hơn, đây là kỹ thuật mới đã đƣợc Bộ Y tế phê duyệt là một trong những phƣơng pháp điều trị UTBMTBG khi không còn chỉ định phẫu thuật [5]. Kỹ thuật xạ trị trong chọn lọc sử dụng đồng vị phóng xạ Y-90 gắn vào các hạt vi cầu nhựa hoặc thủy tinh để đƣa qua đƣờng động mạch đến đƣờng các mao mạch khối u gan phát ra năng lƣợng beta có độ đâm xuyên trung bình 2.4 mm và tối đa là 11 mm nên tiêu hủy tế bào ung thƣ chọn lọc và gây tắc mạch cắt nguồn dinh dƣỡng nuôi u, ảnh hƣởng rất ít đến tế bào gan lành xung quanh [4]. Hiện nay, nguồn dƣợc chất hạt vi cầu phóng xạ Y-90 ở nƣớc ta chủ yếu nhập khẩu từ Úc với giá thành lên đến 300 triệu đồng cho một liều điều trị [5]. Sản phẩm dƣợc chất phóng xạ có hoạt tính sinh học và tính phóng xạ nên phân rã theo thời gian vận chuyển, vì thế sản phẩm sản xuất trong nƣớc sẵn sàng cung cấp trực tiếp nhanh nhất đến các bệnh viện sẽ có giá thành giảm hơn nhiều so với mua từ nƣớc ngoài. Vì những lý do trên, chúng tôi tiến hành nghiên cứu khả năng điều chế dƣợc chất phóng xạ Y-90 trên lò phản ứng nghiên cứu hạt nhân của Viện nghiên cứu hạt 90 90 nhân Đà Lạt dƣới dạng dung dịch YCl3. Dung dịch YCl3 là cơ sở quan trọng phục vụ cho Nghiên cứu điều chế dƣợc chất hạt vi cầu phóng xạ Y-90 nhằm ứng dụng điều trị ung thƣ gan. 2
CHƢƠNG 1 - TỔNG QUAN LÝ THUYẾT 1.1. Một số khái niệm 1.1.1. Đồng vị Ký hiệu hóa học của nguyên tố: ZX Trong đó: - X là ký hiệu hóa học của nguyên tố, - A là số khối, - Z là số điện tích của hạt nhân, - N là số neutron của hạt nhân (N = A - Z). Khi nói đến một nguyên tố nào đó, chúng ta nghĩ đến tất cả các nguyên tử đƣợc sắp xếp trong một ô nhất định của bảng tuần hoàn, nghĩa là tất cả những nguyên tử có cùng số nguyên tử Z. Nhƣng điều đáng lƣu ý, trong tự nhiên đa số các nguyên tố bao gồm không phải một loại nguyên tử mà là nhiều loại nguyên tử đƣợc sắp xếp trong một ô nhất định của bảng tuần hoàn, nghĩa là tất cả các nguyên tử có số khối khác nhau. Những nguyên tử này có cùng số nguyên tử Z nhƣng trong hạt nhân có số N khác nhau, do đó số khối A khác nhau, ta gọi những nguyên tử này là đồng vị của nhau [2]. 1.1.2. Hiện tƣợng phân rã phóng xạ Hiện tƣợng phân rã phóng xạ là hiện tƣợng mà một hạt nhân đồng vị này chuyển thành hạt nhân đồng vị khác thông qua việc phóng ra các hạt alpha, hoặc chiếm electron quỹ đạo [6]. Phân rã gamma (γ) xảy ra khi một đồng vị phóng xạ ở trạng thái kích thích cao chuyển về trạng thái kích thích thấp hơn hoặc ở trạng thái cơ bản của chính đồng vị đó. Phân rã phóng xạ có thể kéo theo hoặc không kéo theo phân rã gamma. Bức xạ gamma có khả năng xuyên sâu rất lớn. Phân rã beta () có sự phát ra đồng thời các electron và positron, chúng có số điện tích bằng 1 nhƣng khác dấu. Các hạt  gây ion hóa trực tiếp. Tính phóng xạ phụ thuộc vào hai nhân tố: - Tính không bền vững của hạt nhân do số N quá cao hoặc quá thấp so với Z. - Quan hệ khối lƣợng giữa hạt nhân mẹ, hạt nhân con và hạt đƣợc phát ra. 3
Tính phóng xạ không phụ thuộc vào các tính chất hóa học và vật lý của hạt nhân đồng vị và vì vậy tính phóng xạ không thể thay đổi bởi bất cứ điều kiện nào [6]. 1.1.3. Hiện tƣợng phóng xạ Phóng xạ là hiện tƣợng một số hạt nhân nguyên tử không bền tự biến đổi và phát ra các bức xạ hạt nhân (thƣờng đƣợc gọi là các tia phóng xạ). Các nguyên tử có tính phóng xạ đƣợc gọi là các đồng vị phóng xạ, còn các nguyên tử không có tính phóng xạ đƣợc gọi là các đồng vị bền. Các nguyên tố hoá học chỉ gồm các đồng vị phóng xạ (không có đồng vị bền) gọi là nguyên tố phóng xạ [6]. Tia phóng xạ có thể là chùm các hạt mang điện dƣơng nhƣ hạt alpha (α), hạt proton; mang điện âm nhƣ chùm electron (phóng xạ beta); không mang điện nhƣ hạt neutron, tia gamma (có bản chất giống nhƣ ánh sáng nhƣng năng lƣợng lớn hơn nhiều). Sự tự biến đổi nhƣ vậy của hạt nhân nguyên tử, thƣờng đƣợc gọi là sự phân rã phóng xạ hay phân rã hạt nhân [6].  Sự phóng xạ tự nhiên Năm 1896, nhà vật lý ngƣời Pháp là Becquerel và sau đó là ông bà Prierre Curie và Marie Curie phát hiện ra rằng các hợp chất của Uranium có khả năng tự phát ra những bức xạ không nhìn thấy đƣợc, có thể xuyên qua những vật mà tia sáng thƣờng không đi qua đƣợc, gọi là các tia phóng xạ. Dƣới tác dụng của điện trƣờng: - Tia alpha lệch về phía cực âm của điện trƣờng, gồm các hạt alpha mang điện tích dƣơng (gấp 2 lần điện tích của proton), có khối lƣợng bằng khối lƣợng của nguyên tử Heli. - Tia beta lệch về phía cực dƣơng của điện trƣờng gồm các hạt electron. - Tia gamma không lệch về cực nào của điện trƣờng, có bản chất nhƣ tia sáng. Những nghiên cứu về bản chất của các hiện tƣợng phóng xạ chứng tỏ rằng hạt nhân của các nguyên tử phóng xạ không bền, tự phân hủy và giải phóng ra các hạt vật chất khác nhau nhƣ hạt alpha, beta, kèm theo bức xạ điện từ nhƣ tia gamma. Đồng thời với hiện tƣợng phóng xạ tự nhiên, ngƣời ta cũng phát hiện một số loại nguyên tử của một số nguyên tố nhân tạo cũng có khả năng phóng xạ [6]. 4
 Sự phóng xạ nhân tạo Vào năm 2008, có tất cả 117 nguyên tố hóa học đƣợc tìm thấy, trong đó 94 nguyên tố có nguồn gốc tự nhiên, 23 nguyên tố còn lại là nhân tạo. Nguyên tố nhân tạo đầu tiên là Tecnexi (Tc) đƣợc tìm thấy năm 1937. Tất cả các nguyên tố nhân tạo đều có tính phóng xạ với chu kỳ bán rã ngắn vì vậy chúng không thể tồn tại tự nhiên trên Trái Đất. Khi phân rã các nguyên tố nhân tạo phát ra các bức xạ nhƣ: alpha, beta, gamma, neutron gọi là sự phóng xạ nhân tạo [2]. 1.1.4. Dƣợc chất phóng xạ Dƣợc chất phóng xạ hay thuốc phóng xạ là những hợp chất đánh dấu hạt nhân phóng xạ đƣợc điều chế dƣới dạng thuốc uống hoặc tiêm dùng trong chẩn đoán và điều trị bệnh tại các khoa Y học hạt nhân [7]. Phân loại: thuốc phóng xạ đƣợc điều chế dƣới nhiều dạng khác nhau. - Dạng khí: Khí 85Kr và 133Xe hay đƣợc dùng trong thông khí phổi. - Dạng khí hòa tan trong dung dịch: Khí 133Xe hòa tan trong dung dịch NaCl 9 0/00 dƣới áp suất cao. - Dạng dung dịch thực: Các hợp chất đánh dấu hạt nhân phóng xạ hòa tan hoàn toàn vào dung dịch, tạo thành một môi trƣờng trong suốt. Ví dụ: dung dịch Na131I, dung dịch vitamin B12 - 58Co. - Dạng keo hạt: Dạng keo hạt của các muối vô cơ. Các muối vô cơ tụ lại bền vững có kích thƣớc cỡ µm. Ví dụ: keo vàng phóng xạ (198Au-colloid) dùng trong ghi hình lách và điều trị các khoang ảo hoặc hệ bạch huyết. - Dạng huyền phù, nhũ tƣơng: Dạng đông vón của các phân tử hữu cơ. Thông thƣờng là dạng đông vón của các phân tử albumin huyết thanh ngƣời. Dƣới điều kiện pH, nhiệt độ thích hợp làm biến tính protein tạo ra những thể tụ tập kích thƣớc nhỏ cỡ dƣới 20µm, gọi là các microspheres (dạng vi cầu). Với kích thƣớc lớn hơn 20µm, gọi là các macroaggregate (thể tụ tập). Các chất này thƣờng dùng ghi hình tƣơi máu các hệ nhiều vi mạch. - Dạng viên nang: Giống nhƣ các dạng viên nang trong thuốc tân dƣợc. Bao nang đƣợc làm bằng glatin. Các thuốc phóng xạ có thể là dạng bột chƣa trong viên nang. Ví dụ: dung dịch Na131I trộn trong tinh thể anhydratdisodium phosphat, dùng viên nang này trong điều trị bệnh basedow hay ung thƣ tuyến giáp thể biệt hóa sau mổ. 5
1.1.5. Các tia bức xạ [2] Thƣờng gặp là tia alpha, beta, gamma.  Tia alpha (α) Là hạt nhân 42He, có khả năng ion hoá rất mạnh, truyền năng lƣợng cho môi trƣờng với tốc độ cao nên khả năng xuyên thấu rất nhỏ. Đa số các hạt α của hạt nhân phóng xạ phát ra đều có mức năng lƣợng xác định trong khoảng từ 3 MeV đến 10 MeV, với hạt α có năng lƣợng cao nhất cũng chỉ xuyên nổi lớp da chết bên ngoài, một tờ giấy mỏng bảo vệ đủ che chắn hết các hạt α. Song chiếu trong thì rất nguy hiểm vì xung quanh nguồn alpha là các mô sống, những cơ quan nhỏ bé rất nhạy với bức xạ sẽ bị tổn thƣơng lớn nhất.  Tia beta (β) Các hạt beta có thể là electron (β-) hay positron (β+), chúng có điện tích là 1 nhƣng khác dấu, khối lƣợng rất nhỏ, tốc độ lớn hơn các hạt alpha, khả năng xuyên thấu tƣơng đối cao tùy theo năng lƣợng. Tia beta gây ion hoá trực tiếp nhƣng không mạnh nhƣ tia alpha. Những hạt β có năng lƣợng lớn khi bị dừng đột ngột hay đổi hƣớng khi tƣơng tác với hạt nhân sẽ sinh ra bức xạ hãm, một phần động năng của beta chuyển thành bức xạ điện từ. Nếu năng lƣợng beta nhỏ và số Z của môi trƣờng nhỏ thì phần năng lƣợng này nhỏ, nếu năng lƣợng beta lớn và số Z lớn thì ngƣợc lại. Do đó, che chắn beta phải dùng vật liệu nhẹ (có Z nhỏ).  Tia gamma (γ) Là bức xạ điện từ, có khả năng xuyên thấu rất lớn. Bức xạ γ đƣợc phát ra khi hạt nhân chuyển từ trạng thái kích thích về trạng thái cơ bản trong những quá trình hạt nhân khác nhau. Các nhân phóng xạ xác định phát ra các bức xạ gamma có năng lƣợng xác định. Năng lƣợng cao nhất có thể tới 8 – 10 MeV. Khi đi qua vật chất, bức xạ gamma bị mất năng lƣợng do 3 quá trình chính sau: quang điện, compton và tạo cặp. Bức xạ gamma có mối nguy hiểm bức xạ cao, do có độ xuyên thấu lớn nên có thể gây nguy hiểm đáng kể ở những khoảng cách khá xa nguồn. Các tia tán xạ cũng gây nguy hiểm, vì thế khi che chắn gamma phải quan tâm đến mọi hƣớng. 6
Ngoài ra còn có bức xạ neutron, là bức xạ ion hoá, neutron là hạt không mang điện, có khối lƣợng gần bằng 1 đơn vị khối lƣợng nguyên tử, sinh ra trong những phản ứng hạt nhân. Một vài hạt nhân cũng tự phát ra neutron. 1.1.6. Định luật phân rã phóng xạ Số hạt nhân phân rã trong một đơn vị thời gian tỉ lệ với tổng số hạt nhân hiện diện và tốc độ phân rã là một hàm mũ giảm, có nghĩa là số hạt nhân phóng xạ sẽ giảm theo thời gian, sự giảm này theo hàm mũ [6]. Dựa vào định luật phân rã phóng xạ, nếu: - Gọi N là số hạt nhân phóng xạ tại thời điểm t. - Gọi dN là số hạt nhân đã phân rã trong thời gian dt. Khi đó, độ giảm số hạt nhân chƣa bị phân rã -dN tỉ lệ với N và dt là: -dN = λNdt (1.1) Trong đó hệ số tỉ lệ λ gọi là hằng số phân rã (s-1), có giá trị xác định đặc trƣng với mỗi đồng vị phóng xạ. Từ (1.1) ta có: dN (1.2) λdt N Thực hiện lấy tích phân công thức (1.2), ta có: dN ∫ λ ∫ dt N lnN λt C Tại t = 0 ta có C = -lnN0 lnN0 – lnN = λt N = N0e-λt (1.3) Trong đó, N0 là số hạt nhân phóng xạ chƣa bị phân rã tại thời điểm ban đầu t 0, N là số hạt nhân phóng xạ chƣa bị phân rã tại thời điểm t. Hoạt độ phóng xạ là số phân rã của nguồn phóng xạ trong một đơn vị thời gian, tính theo công thức [6]: dN (1.4) λN dt Nhƣng N = N0e-λt và A0 = λN0. 7
Do đó hoạt độ phóng xạ tại thời điểm t là: A = A0e-λt (1.5) Tại thời điểm t T1 là khoảng thời gian để số hạt nhân phóng xạ giảm đi một nửa. 1 ln N= N0 = N0e-λt λ= 2 T Hoạt độ phóng xạ tại thời điểm t đƣợc ghi lại bằng phƣơng trình: A= A0 (1.6) Đơn vị của đƣợc tính bằng Curie (Ci), Ci là độ phóng xạ do 1g Radi tạo ra trong 1 giây (1g Ra trong 1giây tạo ra 3.7x1010 dps, 1 Ci = 3.7x1010 dps). 1.2. Cơ sở lý thuyết để quyết định kỹ thuật chiếu xạ Để điều chế các hạt nhân phóng xạ ngƣời ta dùng các hạt nhân bền của một hợp chất hoá học đƣợc bắn phá bởi neutron hoặc các hạt gia tốc. Do quá trình hấp thụ neutron trong khi bị bắn phá mà các hạt nhân đƣợc sắp xếp lại và vì vậy nó trở nên không bền phóng xạ. Tính không bền này đƣợc thể hiện qua quá trình phát ra các hạt (proton hoặc hạt alpha), tia gamma hoặc các mảnh phân hạch, các phản ứng hạt nhân này đƣợc biểu diễn nhƣ sau: (n,p); (n,4He), (n,γ) hoặc (n,f). Ở đây n là neutron, p là proton, 4He là hạt α, γ là tia gamma và f là mảnh phân hạch. Các phản ứng (n,γ) và (n,f) là phƣơng pháp điều chế quan trọng nhất trong sản xuất đồng vị phóng xạ phục vụ ngành Y học hạt nhân [1]. 1.2.1. Các phản ứng hạt nhân ứng dụng trong sản xuất đồng vị phóng xạ [10]  Phản ứng (n,γ) Hầu hết các đồng vị phóng xạ đƣợc sản xuất trên lò phản ứng là dùng phản ứng (n,γ). Phản ứng này cũng đƣợc nhắc đến nhƣ sự bắt bức xạ và là phản ứng neutron nhiệt đầu tiên: 1 Z X (n,γ) ZX Trong đó: X là một nguyên tố, A và Z lần lƣợt là số khối và số nguyên tử tƣơng ứng. Ví dụ: 8
59 1 60 27 Co 0n 27Co γ ( act 36 barn) 176 1 177 71 Lu 0n 71Lu γ ( act 2050 barn) 31 1 32 16P 0n 15P γ ( act 0.19 barn) Ở đây sản phẩm là một đồng vị của chính nguyên tố bia chiếu xạ và sau đó không còn quá trình tách ly hoá học nào xảy ra. Do vậy hoạt độ riêng bị giới hạn bởi thông lƣợng neutron trong lò phản ứng.  Phản ứng (n,γ) β- Trong 1 số trƣờng hợp phản ứng (n,γ) tạo ra các đồng vị có thời gian bán rã rất ngắn, phân rã phát tia beta để hình thành một đồng vị khác. Ví dụ: 131 52Te (n,γ) 131 52Te β 53 I ( act 0.2 barn) 98 99m 42Mo (n,γ) 99 42Mo β 43 Tc ( act 137 mbarn)  Phản ứng (n,p) Trong một vài trƣờng hợp sự hấp thụ neutron nhanh dẫn tới sự phát proton, phản ứng nhƣ thế đƣợc gọi là phản ứng (n,p). Ví dụ: 58 1 58 1 28Ni 0n 27Co 1 p ( act 4.8 barn) 32 1 32 1 16S 0n 15P 1 p ( act 65 mbarn) Cũng trong trƣờng hợp này, hạt nhân sản phẩm thƣờng đƣợc tách ly hóa học từ bia chiếu xạ, vì vậy sản phẩm đạt đƣợc có hoạt độ riêng rất cao.  Phản ứng (n,α) 6 1 3 4 3Li 0n H 1 2 H ( 980 barn)  Phản ứng (n,γ) liên tiếp Với phản ứng kiểu này khi hạt nhân con tạo thành từ hạt nhân mẹ tiếp tục phản (n,γ) để tạo thành hạt nhân con kế theo. 186 W(n,γ)187W(n,γ)188W 9
 Phản ứng phân hạch (n,f) U-235 có khả năng bị phân hạch bởi neutron nhiệt để cho ra những đồng vị phóng xạ hữu ích, mỗi lần phân hạch cung cấp 2 mảnh phân hạch, các sản phẩm phân hạch đƣợc chia thành 2 nhóm, nhóm nhẹ với số khối trong khoảng gần bằng 95 và nhóm nặng với số khối trong khoảng gần bằng 140. Hiệu suất phân hạch của hạt nhân là sự phân mảnh hoặc phần trăm của tổng số phân hạch một cách trực tiếp hoặc gián tiếp, hiệu suất phân hạch tổng cộng là 200%. Hình 1: Sơ đồ đơn giản của nguyên lý phản ứng phân hạch [2] Một vài sản phẩm phân hạch quan trọng nhất mà đã đƣợc phát hiện cho ứng dụng thiết thực là [2]: 99 131 - Các sản phẩm phân hạch có đời sống ngắn phân rã thành: 42Mo, 53I. 137 147 90 - Các sản phẩm phân hạch có đời sống dài phân rã thành: 55Cs, 61Pm, 38Sr. 1.2.2. Mô hình kích hoạt neutron hạt nhân bia Cơ chế tổng quát của kích hoạt neutron nhƣ sau: Đồng vị tự nhiên ZX đƣợc tạo thành bia rồi đem chiếu neutron. Tại lò chiếu neutron, hạt nhân ZX sẽ hấp thụ neutron rồi tạo thành hạt nhân hợp phần Z1X. Hạt nhân hợp phần này sẽ ở trạng thái kích thích do có năng lƣợng liên kết giữa neutron và hạt nhân bia. Vì vậy, nhanh chóng nó sẽ phát ra tia gamma tức thời để giải phóng năng lƣợng trở về trạng thái cơ bản và hình thành đồng vị phóng xạ Z1X ở trạng thái cân bằng [3]. Ta có thể hình dung quá trình này một cách đơn giản qua phản ứng: 1 1 ZX + 10n ( Z X) * ZX +γ Với: là số khối nguyên tố bia, Z là số hiệu nguyên tử của hạt nhân bia. 10
Hình 2: Sơ đồ kích hoạt neutron hạt nhân bia [3] 1.2.3. Tính toán hiệu suất đồng vị phóng xạ tạo thành Khi đem một lƣợng vật chất (bia) chiếu xạ neutron trên lò phản ứng, phần trăm hoạt độ tạo thành trên 1 giây có thể đƣợc biểu diễn nhƣ sau [10]: dN (1.7) nv act NT dt Ở đây: - NT là tổng số nguyên tử hạt nhân hiện diện trong bia, - = là thông lƣợng neutron (n/cm2/s), - act là tiết diện hoạt hóa (barn), - N’ là số nguyên tử hạt nhân phóng xạ tạo thành. Phƣơng trình (1.7) tính toán đến thông lƣợng đẳng hƣớng. Trong trƣờng hợp năng lƣợng đơn yếu và nếu tồn tại sự phân bố tốc độ thì giá trị trung bình của thông lƣợng phải đƣợc tính đến. Khi sản phẩm đầu tiên bắt đầu sự phân rã với thời gian bán rã riêng của nó thì tốc độ tạo thành nguyên tử hạt nhân phóng xạ ở phƣơng trình (1.7) có thể đƣợc viết nhƣ sau [10]: dN (1.8) act NT λN dt Ở đây: λN’ là tốc độ phân rã của nguyên tử hạt nhân phóng xạ tạo thành. 11
Phƣơng trình làm rõ việc đo đạt giá trị hoạt độ riêng có đơn vị Bq/g của các nguyên tử hạt nhân phóng xạ tạo thành tại thời điểm t nhƣ sau: 0.6 act (1.9) S (1 e λt ) - act là tiết diện hoạt hoá (1 barn = 10-24 cm2), - là thông lƣợng neutron, - t là thời gian chiếu, - λ là hằng số phân rã đặc trƣng của nguyên tử hạt nhân phóng xạ tạo thành, - A là khối lƣợng nguyên tử của nguyên tố bia (gram). Nếu thời gian chiếu t >> T1 chúng ta có hoạt độ riêng bão hoà nhƣ sau: 0.6 (1.10) S Rõ ràng rằng sự tăng hoạt độ riêng theo quy luật hàm số mũ trong tự nhiên và dẫn tới giá trị bão hoà. Trên thực tế hoạt độ sinh ra trong bia khi chiếu xạ neutron sẽ thấp hơn so với lý thuyết tính toán đƣợc khi dùng phƣơng trình trên, bởi vì quá trình chiếu xạ còn bị ảnh hƣởng nhiều điều kiện thực tế nhƣ [9]: - Ảnh hƣởng sự tự che chắn trong bia. - Sự biến đổi năng lƣợng trong lò phản ứng. - Sự suy giảm thông lƣợng giữa các mẫu gần kề nhau, đặc biệt có sự hấp thụ neutron khác nhau giữa các mẫu chiếu. - Tăng nhiệt độ bia theo thời gian chiếu. - Sự phá hủy các hạt nhân sản phẩm trong quá trình bắt neutron kế tiếp. 1.2.4. Tính toán hoạt độ phóng xạ Hoạt độ phóng xạ đƣợc điều chế bằng phản ứng (n,γ) trong thời gian chiếu xạ t đƣợc tính toán từ phƣơng trình sau [9]: . act Gg ln t (1.11) At = [ e T ] M 12