Khóa luận tốt nghiệp Kỹ sư kỹ thuật hạt nhân: Tính toán lý thuyết trong điều chế YTTRI-90 và hỗn hợp YTTRI-90 – LUTETI-177

Chia sẻ: Công Nữ | Ngày: | Loại File: PDF | Số trang:61

Thêm vào BST

Báo xấu

50
lượt xem 11
download

Download Vui lòng tải xuống để xem tài liệu đầy đủ

Khoá luận Tính toán lý thuyết trong điều chế YTTRI-90 và hỗn hợp YTTRI-90 – LUTETI-177 này nghiên cứu về tính toán lý thuyết trong điều chế 90Y và hỗn hợp 90Y - 177Lu trong lò phản ứng nghiên cứu tại Viện nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt.

Chủ đề:

Bình luận(0) Đăng nhập để gửi bình luận!

Lưu

Nội dung Text: Khóa luận tốt nghiệp Kỹ sư kỹ thuật hạt nhân: Tính toán lý thuyết trong điều chế YTTRI-90 và hỗn hợp YTTRI-90 – LUTETI-177

TRƯỜNG ĐẠI HỌC ĐÀ LẠT KHOA KỸ THUẬT HẠT NHÂN PHAN HÀ PHƯƠNG TÍNH TOÁN LÝ THUYẾT TRONG ĐIỀU CHẾ YTTRI-90 VÀ HỖN HỢP YTTRI-90 – LUTETI-177 KHOÁ LUẬN TỐT NGHIỆP KỸ SƯ KỸ THUẬT HẠT NHÂN LÂM ĐỒNG, NĂM 2018
TRƯỜNG ĐẠI HỌC ĐÀ LẠT KHOA KỸ THUẬT HẠT NHÂN PHAN HÀ PHƯƠNG – 1410714 TÍNH TOÁN LÝ THUYẾT TRONG ĐIỀU CHẾ YTTRI-90 VÀ HỖN HỢP YTTRI-90 – LUTETI-177 KHOÁ LUẬN TỐT NGHIỆP KỸ SƯ KỸ THUẬT HẠT NHÂN GIÁO VIÊN HƯỚNG DẪN THẠC SĨ DƯƠNG VĂN ĐÔNG KHOÁ 2014-2019
NHẬN XÉT CỦA GIÁO VIÊN HƯỚNG DẪN …………………………………………………………………………. …………………………………………………………………………. …………………………………………………………………………. …………………………………………………………………………. …………………………………………………………………………. …………………………………………………………………………. …………………………………………………………………………. …………………………………………………………………………. …………………………………………………………………………. …………………………………………………………………………. …………………………………………………………………………. …………………………………………………………………………. …………………………………………………………………………. …………………………………………………………………………. …………………………………………………………………………. …………………………………………………………………………. …………………………………………………………………………. …………………………………………………………………………. …………………………………………………………………………. …………………………………………………………………………. …………………………………………………………………………. …………………………………………………………………………. …………………………………………………………………………. ………………………………………………………………………….
NHẬN XÉT CỦA GIÁO VIÊN PHẢN BIỆN …………………………………………………………………………. …………………………………………………………………………. …………………………………………………………………………. …………………………………………………………………………. …………………………………………………………………………. …………………………………………………………………………. …………………………………………………………………………. …………………………………………………………………………. …………………………………………………………………………. …………………………………………………………………………. …………………………………………………………………………. …………………………………………………………………………. …………………………………………………………………………. …………………………………………………………………………. …………………………………………………………………………. …………………………………………………………………………. …………………………………………………………………………. …………………………………………………………………………. …………………………………………………………………………. …………………………………………………………………………. …………………………………………………………………………. …………………………………………………………………………. …………………………………………………………………………. ………………………………………………………………………….
LỜI CẢM ƠN Lời đầu tiên, em xin dành những lời cảm ơn sâu sắc, những tình cảm quý mến, kính trọng đến Thạc sĩ Dương Văn Đông cùng các anh, các chị làm việc tại Trung tâm nghiên cứu và điều chế đồng vị phóng xạ, những người đã tận tình chỉ dẫn, giúp đỡ trong suốt quá trình nghiên cứu và thực hiện khóa luận tại Viện nghiên cứu hạt nhân. Em xin gửi lời cám ơn chân thành tới toàn thể quý thầy cô Trường Đại học Đà Lạt, quý thầy cô khoa Kỹ thuật hạt nhân đã dạy dỗ, truyền đạt những kiến thức quý báu cho em trong suốt thời gian học tập và rèn luyện tại trường. Xin chân thành cảm ơn các bạn sinh viên lớp HNK38, những người đã cùng đồng hành trong học tập, nghiên cứu và trao đổi kiến thức. Con chân thành cảm ơn gia đình đã luôn đồng hành, hỗ trợ, động viên và tin tưởng con suốt thời gian qua. Sau cùng, dù đã cố gắng chỉnh sửa bài luận một cách hoàn thiện nhưng với vốn kiến thức còn hạn hẹp và thời gian thực hiện khóa luận hạn chế nên sai sót là điều không thể tránh khỏi. Vì vậy em rất mong nhận được những đóng góp ý kiến quý báu từ quý thầy cô. Đó sẽ là hành trang quý giá giúp em hoàn thiện kiến thức của mình sau này. Em xin chân thành cảm ơn. Lâm Đồng, ngày 10 tháng 12 năm 2018 Sinh viên i
DANH MỤC CHỮ VIẾT TẮT ĐVPX Đồng vị phóng xạ YHHN Y học hạt nhân MCNP Monte Carlo N-Particle ii
DANH MỤC HÌNH ẢNH Hình 1. Sơ đồ hoạt động của bình sinh phóng xạ 99mTc từ 99Mo ................................7 Hình 2. Cấu hình electron của yttri (Z = 39) ...............................................................9 Hình 3. Sơ đồ phân rã của 90Sr ..................................................................................10 Hình 4. Cấu hình electron của luteti (Z = 71) ...........................................................12 Hình 5. Hai phương pháp sản xuất 177Lu trong lò phản ứng .....................................13 Hình 6. Nguyên tắc hoạt động của phương pháp Monte Carlo ................................30 Hình 7. Đồ thị hoạt độ 90Y theo thời gian chiếu .......................................................37 Hình 8. Đồ thị hoạt độ 177Lu theo thời gian chiếu ....................................................40 Hình 9. Số liệu đặc trưng trong phản ứng 89Y(n, γ)90Y ............................................44 Hình 10. Kết quả tra cứu thời gian chiếu cho 177Lu ..................................................45 iii
DANH MỤC BẢNG BIỂU Bảng 1. Một số hạt nhân phóng xạ thông dụng dùng trong y học hạt nhân ...............5 Bảng 2. Các nguồn sinh đồng vị phóng xạ thường dùng trong y học hạt nhân ..........7 Bảng 3. Thông số đầu vào cho tính toán hoạt độ 90Y ...............................................25 Bảng 4. Thông số đầu vào cho tính toán hoạt độ 177Lu ............................................26 Bảng 5. Thông số đầu vào cho tính toán hoạt độ hỗn hợp 90Y và 177Lu ...................26 Bảng 6. Tổng hợp kết quả tính với hai mức thông lượng khác nhau đối với 90Y .....33 Bảng 7. Tổng hợp kết quả tính với hai mức thông lượng khác nhau đối với 177Lu ..34 Bảng 8. Kết quả tính toán hoạt độ 90Y bằng chương trình Excel dựng sẵn đối với lò có thông lượng chuẩn. ...............................................................................................35 Bảng 9. Kết quả tính toán hoạt độ 90Y bằng chương trình Excel dựng sẵn đối với lò có thông lượng 2.3×1013n/cm2.s như lò Đà Lạt. .......................................................36 Bảng 10. Kết quả tính toán hoạt độ 177Lu bằng chương trình Excel dựng sẵn đối với lò có thông lượng chuẩn ............................................................................................38 Bảng 11. Kết quả tính toán hoạt độ 177Lu bằng chương trình Excel dựng sẵn đối với lò có thông lượng 2.3×1013n/cm2.s như lò Đà Lạt. ...................................................39 Bảng 12. Kết quả tính toán hoạt độ tạo thành của hỗn hợp 90Y và 177Lu bằng chương trình Excel đối với phản ứng 89Y(n,) 90Y và 176Lu(n,) 177Lu ..................................41 Bảng 13. Bảng tổng hợp kết quả tính hoạt độ lý thuyết của 90Y ..............................46 Bảng 14. Bảng tổng hợp kết quả tính hoạt độ lý thuyết của 177Lu............................46 Bảng 15. Bảng tổng hợp kết quả tính hoạt độ lý thuyết............................................46 iv
MỤC LỤC MỞ ĐẦU .....................................................................................................................1 CHƯƠNG 1 – TỔNG QUAN LÝ THUYẾT .............................................................3 1.1. Sản xuất đồng vị phóng xạ .............................................................................3 1.2. Nguyên tắc cơ bản trong sản xuất đồng vị phóng xạ .....................................4 1.2.1. Điều chế từ lò phản ứng hạt nhân ..........................................................4 1.2.2. Điều chế hạt nhân phóng xạ từ máy gia tốc hạt.....................................5 1.2.3. Điều chế bằng Generator (nguồn sinh đồng vị phóng xạ) .....................6 1.3. Sản xuất đồng vị 90Y.......................................................................................8 1.3.1. Khái quát về yttri ...................................................................................8 1.3.2. Sản xuất đồng vị 90Y ..............................................................................9 1.3.3. Trực tiếp kích hoạt 89Y bằng phản ứng (n, γ) ......................................10 1.3.4. Hệ sinh đồng vị phóng xạ 90Sr/90Y ......................................................10 1.4. Sản xuất đồng vị 177Lu..................................................................................12 1.4.1. Khái quát về luteti ................................................................................12 1.4.2. Sản xuất đồng vị 177Lu .........................................................................13 1.4.3. Phương pháp kích hoạt trực tiếp qua phản ứng (n,γ)...........................14 1.4.4. Phương pháp sản xuất gián tiếp từ 176Yb .............................................15 1.5. Phương pháp sản xuất hỗn hợp 90Y và 177Lu................................................16 CHƯƠNG 2 – PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU ....................................................17 2.1. Tính toán hoạt độ tạo thành bằng phương trình kích hoạt đối với phản ứng (n, gamma) ....................................................................................................................19 2.1.1. Tính toán hoạt độ 90Y tạo thành từ phản ứng đối với 89Y(n,γ) 90Y ......22 2.1.2. Tính toán hoạt độ 177Lu tạo thành đối với phản ứng 176Lu(n,γ) 177Lu .23 2.1.3. Tính toán hoạt độ hỗn hợp 90 Y và 177Lu tạo thành đối với phản ứng 89 Y(n,γ)90Y và 176Lu(n,γ) 177Lu .............................................................................23 2.2. Tính toán hoạt độ tạo thành bằng chương trình Excel đối với phản ứng (n, gamma) ....................................................................................................................24 v
2.2.1. Tính toán hoạt độ tạo thành 90Y bằng chương trình Excel đối với phản ứng 89Y(n,γ) 90Y ...................................................................................................25 2.2.2. Tính toán hoạt độ tạo thành 177Lu bằng chương trình Excel đối với phản ứng 176Lu(n,γ) 177Lu .............................................................................................25 2.2.3. Tính toán hoạt độ tạo thành của hỗn hợp 90Y và 177Lu bằng chương trình Excel đối với phản ứng 176Lu(n,γ) 177Lu và 89Y(n,γ) 90Y .....................................26 2.3. Tính toán hoạt độ tạo thành bằng phương pháp Monte Carlo đối với phản ứng (n, gamma) ...............................................................................................................27 2.3.1. Giới thiệu về phương pháp Monte Carlo .............................................27 2.3.2. Giới thiệu về chương trình MCNP ......................................................30 CHƯƠNG 3 – KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN ..........................................................32 3.1. Kết quả tính toán hoạt độ phóng xạ ..............................................................32 3.1.1. Tính toán hoạt độ của 90Y ....................................................................32 3.1.2. Kết quả tính toán hoạt độ của 177Lu .....................................................33 3.1.3. Kết quả tính toán hoạt độ của hỗn hợp 90Y và 177Lu ...........................34 3.2. Kết quả tính toán hoạt độ phóng xạ tạo thành bằng chương trình Excel ....35 3.2.1. Kết quả tính toán hoạt độ phóng xạ 90Y bằng chương trình Excel đối với phản ứng 89Y(n,) 90Y ..........................................................................................35 3.2.2. Kết quả tính toán hoạt độ phóng xạ 177Lu bằng chương trình Excel đối với phản ứng 176Lu(n,γ) 177Lu ..............................................................................38 3.2.3. Kết quả tính toán hoạt độ tạo thành của hỗn hợp 90 Y và 177 Lu bằng chương trình Excel đối với phản ứng 89Y(n,γ)90Y và 176Lu(n,γ)177Lu.................41 3.3. Kết quả kiểm tra hoạt độ tạo thành bằng bảng tra cứu số liệu kích hoạt .....43 3.4. Tính toán hoạt độ phóng xạ bằng phần mềm MCNP ...................................46 3.5. Nhận xét........................................................................................................46 KẾT LUẬN ...............................................................................................................48 TÀI LIỆU THAM KHẢO.........................................................................................49 PHỤ LỤC ..................................................................................................................50 vi
MỞ ĐẦU Nói tới năng lượng hạt nhân, tia phóng xạ, người ta thường hình dung ra các tổn thương ghê gớm trong lịch sử nhân loại như hai quả bom nguyên tử thả xuống Nhật Bản hay các sự cố hạt nhân Chernobyl, Fukushima. Đúng là ảnh hưởng của năng lượng hạt nhân là rất nguy hiểm nhưng khoa học kỹ thuật ngày nay đã cho phép con người tận dụng được mặt tốt, khắc phục mặt xấu để đảm bảo an toàn và kiểm soát bức xạ hạt nhân, mang lại lợi ích cho con người góp phần ứng dụng trong nhiều lĩnh vực như công nghiệp, nông nghiệp, thuỷ văn khí tượng, địa chất tài nguyên và đặc biệt là trong y sinh học. Đầu thế kỉ XX, từ khi con người biết sử dụng các đồng vị phóng xạ trong y học để nghiên cứu và chữa trị bệnh, ngành y học hạt nhân đã ra đời và chiếm một vị trí vô cùng quan trọng trong đời sống xã hội. Đặc biệt là trong thập niên qua, sự ra đời của nhiều đồng vị phóng xạ được sản xuất từ lò phản ứng và nhiều loại dược chất phóng xạ mới phục vụ cho chẩn đoán và điều trị bệnh đã làm cho bộ mặt của ngành y học hạt nhân có nhiều biến đổi. Hiện nay, y học hạt nhân được biết đến với sự ứng dụng rộng rãi trong chẩn đoán và điều trị bệnh, đặc biệt là các bệnh hiểm nghèo như ung thư, các bệnh lý tim mạch, nội tiết, gan-mật, dạ dày-ruột, xương-khớp,... Với sự phát triển của khoa học kĩ thuật, sinh học phân tử, hóa phóng xạ,... ngày nay đã có nhiều công trình nghiên cứu về dược chất phóng xạ trong điều trị ung thư như ung thư biểu mô, ung thư đầu cổ, ung thư xương, ung thư tuyến giáp, ung thư gan, ung thư dạ dày, ung thư phổi,... Để đáp ứng các nhu cầu sử dụng trong lĩnh vực y học hạt nhân cũng như trong các lĩnh vực khác, các đồng vị phóng xạ được điều chế chủ yếu trên hai thiết bị hạt nhân là lò phản ứng nghiên cứu và máy gia tốc. Trong thập niên vừa qua, có sự tăng trưởng nhanh và sự phổ biến rộng của các đồng vị ứng dụng trong y tế được điều chế trên máy gia tốc hạt. Tuy vậy, lò phản ứng hạt nhân vẫn còn đóng vai trò chủ đạo trong việc điều chế một số đồng vị phóng xạ quan trọng không thể thiếu được cho các ứng dụng trong y tế, công-nông nghiệp như 99mTc, 99Mo, 131I, 192Ir, 60Co, v.v... Đặc biệt với sự phát triển mạnh các phương pháp điều trị bệnh dùng các đồng vị phát beta, bằng cả hai cách thức, xạ trị ngoài (dùng nguồn phóng xạ kín) và xạ trị nội (dùng nguồn phóng xạ hở), lò phản ứng hạt nhân là phương tiện duy nhất và được khai thác tốt cho mục đích điều chế các loại đồng vị phóng xạ này. Hai trong số các đồng vị phóng xạ được sử dụng hiệu quả trong y học hạt nhân là yttri-90 (90Y) và luteti-177 (177Lu). 1
90 Y là một chất đồng vị phóng xạ phát ra bức xạ beta tinh khiết năng lượng cao nhưng không phát ra tia gamma nguyên sinh và phân rã thành zirconi-90 (90Zr) ổn định. Năng lượng bức xạ beta phát ra trung bình là 0.93 MeV (tối đa 2.27 MeV); khả năng đâm xuyên trung bình 2.5mm và xa nhất là 11mm. Trong sử dụng điều trị đòi hỏi chất đồng vị phóng xạ phân rã cho tới vô cực, 94% bức xạ được cung cấp trong 11 ngày. Nhờ mức năng lượng và khả năng đâm xuyên như vậy nên 90Y có thể áp dụng điều trị cho các trường hợp u gan kích thước lớn. 90Y được gắn vào các hạt vi cầu để đưa qua đường động mạch đến vùng mao mạch khối u gan. Khối u gan bị tiêu hủy thông qua độc tính của tia xạ. Trong khi đó, 177Lu hiện nay được coi là một hạt nhân phóng xạ tiềm năng dùng để xạ trị nhắm đích trong cơ thể, do có đặc điểm phân rã hạt nhân thuận lợi. Lu phân rã với chu kỳ bán rã 6.73 ngày, bằng cách phát hạt β- có năng lượng cực 177 đại la 497 keV (78.6%), 384 keV (9.1%) và 176 keV (12.2%) thành đồng vị bền 177Hf. Sự phát xạ của các photon gamma ở mức năng lượng phù hợp 113 keV (6.4%) và 208 keV (11%) với độ giàu tương đối thấp, có thể dùng để thực hiện các nghiên cứu biểu đồ nhấp nháy đồng thời, giúp theo dõi việc định vị trong cơ thể sống thích hợp của dược chất phóng xạ đã tiêm cũng như để thực hiện các nghiên cứu liều lượng. Với tiết diện bắt neutron nhiệt cao của phản ứng 176Lu (n,γ) 177Lu (σ=2090 barn) đảm bảo cho sản xuất 177Lu với hoạt độ riêng đủ cao, và có thể sử dụng ngay cả các lò phản ứng có thông lượng trung bình để sản xuất. Ngoài ra, thời gian bán huỷ tương đối dài của 177Lu cung cấp một lợi thế hậu cần trong việc cung cấp các dược chất phóng xạ đến các địa điểm cách xa các lò phản ứng. Xem xét sự mất mát do phân rã thấp hơn, cũng như khả năng sản xuất quy mô lớn của các lò lò phản ứng nghiên cứu có thông lượng trung bình, 177Lu có thể được dự kiến là một hạt nhân phóng xạ lý tưởng, để phát triển các dược chất phóng xạ điều trị, đặc biệt ở các nước có cơ sở sản xuất đồng vị hạn chế và hậu cần kém. Vì vậy, khoá luận này nghiên cứu về tính toán lý thuyết trong điều chế 90Y và hỗn hợp 90Y - 177Lu trong lò phản ứng nghiên cứu tại Viện nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt. 2
CHƯƠNG 1 – TỔNG QUAN LÝ THUYẾT 1.1. Sản xuất đồng vị phóng xạ Các đồng vị phóng xạ (ĐVPX) có nhiều ứng dụng khác nhau trong nhiều lĩnh vực, bao gồm công nghiệp, nghiên cứu, nông nghiệp và y học. Việc sản xuất ĐVPX, hợp chất phóng xạ đánh dấu, nguồn phóng xạ và các sản phẩm khác dựa trên ĐVPX là các hoạt động quan trọng của chương trình hạt nhân quốc gia. ĐVPX ứng dụng trong các lĩnh vực kinh tế nói chung có thể được sản xuất trên lò phản ứng và trên máy gia tốc. Các ĐVPX được tạo ra trong lò phản ứng chiếm một tỷ lệ lớn trong tổng lượng ĐVPX sản xuất do một số nguyên nhân. Các lò phản ứng có thể chiếu xạ khối lượng mẫu lớn, chiếu xạ đồng thời nhiều mẫu và khả năng sản xuất nhiều loại ĐVPX. Việc sản xuất một lượng lớn các ĐVPX mang tính thương mại đòi hỏi phải có một lò phản ứng nghiên cứu với công suất cao cùng với thiết bị xử lý kèm theo. Các ĐVPX dùng trong y học thường có chu kỳ bán hủy ngắn và cần cung cấp kịp thời cho các bệnh nhân nên việc đáp ứng dự phòng các đồng vị như vậy là hết sức quan trọng. Do đó, nếu xét về khía cạnh an ninh, an toàn đối với chất ĐVPX thì cần có hệ thống sản xuất ĐVPX trong nước cho các ĐVPX sống ngắn. Đồng vị được tạo ra bởi máy gia tốc chiếm tỷ lệ tương đối nhỏ hơn trong tổng lượng sản xuất được. Các máy gia tốc thường được sử dụng để sản xuất các đồng vị mà không thể được sản xuất bởi lò phản ứng hoặc có tính chất đặc biệt. Song, việc sản xuất trên máy gia tốc có một số hạn chế nhất định, đặc biệt là hiệu quả kinh tế không cao bởi lẽ bia chiếu để sản xuất trên máy gia tốc phải là bia đã được làm giàu có độ tinh khiết cao nên giá thành cao gấp nhiều lần so với bia chiếu trên lò phản ứng, bên cạnh đó công nghệ điều chế đồng vị trên máy gia tốc khá phức tạp cũng ảnh hưởng đến giá thành sản phẩm. Chương trình sản xuất đồng vị liên quan đến một số hoạt động liên quan như chế tạo bia, chiếu xạ trong lò phản ứng hoặc máy gia tốc, vận chuyển bia chiếu tới phòng thí nghiệm, xử lý hóa phóng xạ hoặc đóng gói trong nguồn kín, kiểm soát chất lượng và vận chuyển tới người sử dụng. Mỗi bước cần các chuyên gia từ các lĩnh vực tương ứng, các cơ sở thí nghiệm được trang bị để xử lý phóng xạ và cơ sở hạ tầng hỗ trợ khác. [1] 3
1.2. Nguyên tắc cơ bản trong sản xuất đồng vị phóng xạ Hầu hết các hạt nhân phóng xạ tự nhiên đã được tìm thấy. Các hạt nhân này thường có đời sống quá dài nên không thích hợp cho sử dụng trong y học hạt nhân. Các hạt nhân phóng xạ sử dụng trong y học phải có thời gian bán huỷ vật lý đủ ngắn, năng lượng vừa phải để tránh liều hấp thụ không có lợi cho bệnh nhân. Những hạt nhân này đều được sản xuất bằng phương pháp nhân tạo. [2] 1.2.1. Điều chế từ lò phản ứng hạt nhân Để điều chế các hạt nhân phóng xạ người ta dùng các hạt nhân bền của một hợp chất hoá học được bắn phá bởi neutron hoặc các hạt gia tốc. Do quá trình hấp thụ neutron trong khi bị bắn phá mà các hạt nhân được sắp xếp lại và vì vậy nó trở nên không bền phóng xạ. Tính không bền này được thể hiện qua quá trình phát ra các hạt (proton hoặc hạt alpha), tia gamma hoặc các mảnh phân hạch, các phản ứng hạt nhân này được biểu diễn như sau: (n, p); (n, 4He), (n, γ) hoặc (n, f). Ở đây n: neutron, p: proton; 4He: hạt alpha α, γ: tia gamma, và f: mảnh phân hạch. Các phản ứng (n, γ) và (n, f) là phương pháp điều chế quan trọng nhất trong y học hạt nhân (YHHN). Đồng vị phóng xạ được sản xuất bằng cách chiếu xạ neutron các chất liệu bia phù hợp với thông lượng neutron trong một lò phản ứng hạt nhân cho một thời điểm thích hợp. Trong lò phản ứng kiểu bể bơi, cốt lõi là nhỏ gọn và có thể nhìn thấy, và có thể thao tác được từ phía trên cùng của hồ bơi. Vật liệu bia chiếu xạ được hàn kín trong viên nang sơ cấp, nạp trong đồ gá lắp bức xạ thiết kế đặc biệt và sau đó hạ xuống trong các địa điểm định trước trong lõi để chiếu xạ. Trong lò phản ứng bể, cốt lõi là dễ dàng thao tác, bốc dỡ, và có thể được thực hiện từ đầu của bể bơi sử dụng các thiết bị đơn giản. Các bia được chiếu xạ này sau đó được nạp trong thùng che chắn thích hợp và vận chuyển đến các phòng thí nghiệm chế biến đồng vị phóng xạ. Các phòng thí nghiệm sản xuất đồng vị phải được trang bị các hot cell được che chắn an toàn cùng với các cánh tay máy thích hợp để thao tác với các bia chiếu xạ neutron có hoạt độ cao. Sản xuất và kiểm tra chất lượng với hoạt độ riêng cao sẽ phụ thuộc trên bia chiếu xạ cũng như điều kiện chiếu xạ. [3] Từ lò phản ứng có hai cách chế tạo hạt nhân phóng xạ: tinh chế từ sản phẩm do phân hạch hạt nhân và điều chế bằng phương pháp bắn phá hạt nhân bia.  Tinh chế từ sản phẩm do phân hạch hạt nhân: Trong lò phản ứng hạt nhân có chứa những thanh nhiên liệu phân hạch, thường là 238U và 235U. Trong quá trình phân hạch sẽ tạo ra nhiều hạt nhân phóng xạ khác nhau. Những 4
sản phẩm do phân hạch còn được gọi là “tro” của lò phản ứng. Có thể tinh chế từ tro phóng xạ để thu được một số hạt nhân phóng xạ cần dùng trong YHHN như 90Sr, 99Mo, 131I... Điều chế hạt nhân phóng xạ theo phương pháp này có hạn chế là hiệu suất thấp và không đáp ứng đủ loại nhân phóng xạ theo yêu cầu.  Điều chế bằng phương pháp bắn phá hạt nhân bia: Lò phản ứng bao giờ cũng có một số lượng lớn neutron. Neutron sinh ra có năng lượng rất lớn, tốc độ rất nhanh. Phải dùng các thanh điều khiển làm chậm tốc độ của neutron thành neutron nhiệt. Những neutron nhiệt này được ứng dụng vào mục đích bắn phá các hạt nhân bền (bia) tạo ra các hạt nhân phóng xạ mới, vì vậy các nhân phóng xạ được tạo ra theo cách này thường có dư neutron (phân rã beta âm). Đại đa số các nhân phóng xạ thường dùng trong YHHN được chế từ lò phản ứng. Một số hạt nhân phóng xạ thông dụng dùng trong YHHN (Bảng 1) như sau: Bảng 1. Một số hạt nhân phóng xạ thông dụng dùng trong y học hạt nhân Hạt nhân phóng xạ Kiểu phân rã Phản ứng điều chế 32 P β- 31 P (n,γ) 32P 47 Ca β- , γ 46 Ca (n,γ) 47Ca 51 Cr β- , γ 50 Cr (n,γ) 51Cr 59 Fe β- , γ 58 Fe (n,γ) 59Fe 99 Mo β- , γ 98 Mo (n,γ) 99Mo 125 I EC , γ 124 Xe (n,γ) 125Xe, 125I 131 I β- , γ 130 Te (n,γ) 131Te, 131I Nhược điểm của việc sản xuất ĐVPX từ lò phản ứng là về mặt hóa học ĐVPX và nguyên tố đích giống nhau, rất khó tách. Nghĩa là các ĐVPX sản xuất theo phương pháp này không phải là carrier-free. [2] 1.2.2. Điều chế hạt nhân phóng xạ từ máy gia tốc hạt Các máy gia tốc các hạt tích điện được chia thành hai nhóm là gia tốc thẳng và gia tốc vòng. [4]  Máy gia tốc thẳng có các đoạn ống gia tốc xếp thẳng hàng dài tùy ý. Nguồn điện xoay chiều tần số cao cung cấp cho từng đoạn ống. Các đoạn gần kề tích điện trái dấu nhau. Khi các hạt tích điện được phun vào ống gia tốc sẽ 5
được tăng tốc dần do các đầu ống tích điện trái dấu kéo đi và tăng tốc theo lực hút tĩnh điện quy định. Quá trình càng kéo dài thì có gia tốc càng lớn. Máy gia tốc thẳng có thể làm tăng tốc hạt p đén mức năng lượng 800 MeV.  Máy gia tốc vòng có cấu tạo hình xoắn ốc. Các đoạn ống vòng chứa các đĩa hình bán nguyệt, tích điện trái dấu. Các hạt tích điện cần tăng tốc đi qua mỗi đĩa cực này lại được tăng tốc một lần. Ví dụ, năng lượng hạt p có thể tăng tốc 30 MeV với bán kính quỹ đạo nhỏ hơn 40 cm. Các hạt tích điện α, p, d được tăng tốc tới mức đủ năng lượng để bắn phá các hạt nhân bia để tạo ra các hạt nhân phóng xạ mới. Phản ứng bắn phá hạt nhân bia trong máy gia tốc hạt được ký hiệu như sau: A A−1 A A−2 ZX(p, 2n) ZX hoặc ZX(p, 3n) ZX Ví dụ một số hạt nhân điều chế từ máy gia tốc hạt: 11 B (p,n) 11C ; 14N (d,n) 15O ; 12C (d,n) 13N 1.2.3. Điều chế bằng Generator (nguồn sinh đồng vị phóng xạ) Một trong những vấn đề thực tế trong y học hạt nhân phải đối mặt đó là việc tìm kiếm các hạt nhân phóng xạ hay ĐVPX lý tưởng là phải có thời gian bán rã ngắn (có thể tính theo giờ, ngày hoặc tuần). Nhưng những ĐVPX này cũng phải đáp ứng đủ điều kiện về thời gian vận chuyển từ các trung tâm sản xuất đến các đơn vị sử dụng và các khoa y học hạt nhân. Một phương pháp hữu hiệu để giải quyết tình trạng này đó là việc sử dụng các nguồn sinh hạt nhân phóng xạ. Các nguồn sinh này thường chứa đựng một đồng vị mẹ với thời gian bán rã dài và một đồng vị con với thời gian bán rã ngắn. Nguyên lý cấu tạo và hoạt động của một nguồn sinh đồng vị phóng xạ (radioisotope generator): hạt nhân phóng xạ cần điều chế được chiết ra từ cột sắc ký, trong đó hạt nhân phóng xạ mẹ hấp phụ lên chất giá sắc ký trong cột sắc ký, hạt nhân phóng xạ con sinh ra trong quá trình phân rã của mẹ tan vào dung môi sắc ký trong cột. Dùng dung môi sắc ký chiết ra ta thu được hạt nhân phóng xạ cần dùng. 6
Nguồn sinh đồng vị phóng xạ và thời gian bán rã của đồng vị mẹ và đồng vị con được thể hiện trong Hình 1 và Bảng 2 dưới đây: Hình 1. Sơ đồ hoạt động của bình sinh phóng xạ 99mTc từ 99Mo Bảng 2. Các nguồn sinh đồng vị phóng xạ thường dùng trong y học hạt nhân Nguồn sinh Thời gian Thời gian đồng vị Đồng vị mẹ Đồng vị con phóng xạ bán rã bán rã 99 Mo/99mTc 99 Mo 66 giờ 99m Tc 6 giờ 81 Rb/81mKr 81 Rb 4.5 giờ 81m Kr 12 giây 68 Ge/68Ga 68 Ge 270 ngày 68 Ga 68 phút 82 Sr/82Rb 82 Sr 25 ngày 82 Rb 1.3 phút 113 Sn/113mIn 113 Sn 115 ngày 113m In 1.7 giờ 87 Y/87mSr 87 Y 3.3 ngày 87m Sr 2.8 giờ 132 Te/132I 132 Te 3.2 ngày 132 I 2.3 giờ 7
Hệ sinh phóng xạ có thể được vận chuyển từ nơi cung cấp đến các trung tâm ứng dụng lâm sàng mà thời gian bán rã của hạt nhân phóng xạ hay ĐVPX con vẫn phù hợp cho chẩn đoán lâm sàng. Vấn đề tách đồng vị con ra khỏi đồng vị mẹ trong các hệ sinh phóng xạ thường đơn giản. Cách tách chiết dựa vào trạng thái hoá trị khác nhau của đồng vị con và mẹ. Thông thường, các hệ sinh phóng xạ được cấu tạo bằng cột sắc ký, trong đó, hạt nhân mẹ được hấp thụ lên một số chất giá như resin, nhôm hoặc các chất trao đổi ion khác. Hạt nhân con có hoá trị khác với mẹ nên có ái lực hóa học yếu hơn hạt nhân mẹ đối với chất mang, do đó có thể dùng dịch chiết thích hợp để chiết ra khỏi cột sắc ký. [4] Những tính chất cơ bản của một nguồn sinh đồng vị phóng xạ:  Hạt nhân con sinh ra với độ tinh khiết hoá phóng xạ và tinh khiết hạt nhân phóng xạ cao.  Phải an toàn, đơn giản trong thao tác.  Vô khuẩn, không có pyrogen.  Khả năng tách chiết dễ, đa dạng.  Đời sống hạt nhân phóng xạ con phải ngắn hơn 24 giờ. 1.3. Sản xuất đồng vị 90Y 1.3.1. Khái quát về yttri Yttri (Z = 39) là nguyên tố khối d đầu tiên và thuộc nhóm 3 và chu kỳ 5 của bảng tuần hoàn. Cấu hình điện tử ở trạng thái cơ bản là [Kr] 4d15s2 và được minh họa như trong Hình 2. Yttri (đặt tên theo Ytterby, một làng ở Thụy Điển gần Vaxholm) được nhà hóa học, nhà vật lý kiêm nhà khoáng vật học người Phần Lan là Johan Gadolin phát hiện ra năm 1794. Năm 1828, Friedrich Wöhler đã cô lập nó như là chất chiết ra không tinh khiết từ yttria thông qua phản ứng khử clorua yttri khan (YCl3) bằng kali. Ytria (Y2O3) là oxit của yttri được Johan Gadolin phát hiện năm 1794 trong khoáng vật gadolinit lấy từ Ytterby. 8
Hình 2. Cấu hình electron của yttri (Z = 39) Nguyên tố yttri được tìm thấy gần như trong mọi loại khoáng vật đất hiếm cũng như trong các loại quặng urani nhưng không tìm thấy ở dạng tự do trong tự nhiên. Nó được sản xuất ở quy mô thương mại bằng cách khử florua yttri (YF3) với canxi kim loại nhưng cũng có thể được sản xuất bằng các kỹ thuật khác. Nó rất khó tách ra từ các nguyên tố đất hiếm khác và khi tách được thì nó là chất bột màu xám sẫm. [5] Yttri không có vai trò sinh học được biết tới. Về mặt hóa học, yttri giống với các nguyên tố họ lantan, đặc biệt với terbi và dysprosi. Sự tương đồng hóa học của yttri với họ lantan là do hiện tượng co lantan dẫn đến bán kính nguyên tử của chúng tương đồng với nhau. Yttri chỉ tồn tại duy nhất dưới dạng ion ba cạnh trong các hợp chất của nó. Yttri tạo thành các hợp chất và phức hợp vô cơ với phức chất (chelate) hữu cơ trong trạng thái ôxi hóa +3. Yttri tồn tại trong tự nhiên với đồng vị bền duy nhất là 89Y. Hơn ba mươi ĐVPX của yttri đã được báo cáo với số khối từ 76 đến 108. Các đồng vị của yttri là các sản phẩm phổ biến của phân rã hạt nhân. Các đồng vị 91 Y, 87Y và 90Y, với chu kỳ bán rã tương ứng 58.51 ngày, 79.8 giờ và 64 giờ, là các đồng vị tồn tại lâu dài. Các hạt nhân phóng xạ, 86Y và 90Y hữu ích trong y học hạt nhân, 86Y là một hạt nhân phóng xạ dùng trong PET (Positron Emission Tomography) và 90Y là một hạt nhân phóng xạ dùng trong điều trị. [6] 1.3.2. Sản xuất đồng vị 90Y Thời gian bán rã: 64.0 ± 0.21 giờ Sơ đồ điều chế: 89 Y (n, γ) 90Y 235 U (n, f) 90Sr → 90Y 9
90 Y là ĐVPX phát thuần beta quan trọng trong ứng dụng vào y học vì đặc điểm phát ra bức xạ beta với năng lượng cực đại đạt 2.28 MeV. 90Y được tạo thành từ sản phẩm phân hạch 90Sr và thường được chiết ra từ 90Sr sống dài. 90 Sr là một trong những sản phẩm chính thu được từ phân hạch urani trong lò phản ứng hạt nhân. Vật liệu bia 90Sr có được sau khi tinh chế các sản phẩm phân hạch urani. 90Y cũng có thể được tạo ra bằng cách cho bia 89Y bền phản ứng bắt neutron. [1] 1.3.3. Trực tiếp kích hoạt 89Y bằng phản ứng (n, γ) 90 Y có thể được tạo ra bằng cách chiếu xạ 89Y có trong bia yttri tự nhiên, được thể hiện qua phản ứng 89Y (n, γ) 90Y. Nhược điểm lớn nhất của phương pháp sản xuất trực tiếp này là tiết diện hoạt hóa của 89Y rất thấp yêu cầu sử dụng lò phản ứng thông lượng cao để sản xuất 90Y với hoạt độ riêng hợp lý. Tuy nhiên, chỉ có thể tăng lượng 90 Y tạo thành bằng cách tăng số lượng bia chiếu bởi vì độ phổ biến đồng vị 89Y trong tự nhiên là 100% nên không thể làm giàu bia chiếu được nữa. Độ tinh khiết hạt nhân phóng xạ của sản phẩm kích hoạt (n, γ) nhìn chung rất cao. Tuy nhiên, tùy thuộc vào thông lượng nhiệt trong từng lò phản ứng cụ thể sử dụng trong sản xuất 90Y mà có thể có sự hiện diện của 89Sr do phản ứng (n, p). Vì vậy, cần phải xác định cẩn thận sự có mặt của 89Sr trước khi sử dụng 90Y làm dược chất phóng xạ. Vì là nguồn phát thuần beta, phổ kế gamma thông thường không thể phát hiện sự có mặt của tạp chất 89Sr trong 90Y. [6] 1.3.4. Hệ sinh đồng vị phóng xạ 90Sr/90Y Một phương pháp thuận lợi hơn cho việc sản xuất 90Y trong ứng dụng trị liệu là thông qua sự phân rã 90Sr. Sơ đồ phân rã từ 90Sr đến 90Y được thể hiện trong Hình 3. Hình 3. Sơ đồ phân rã của 90Sr 10