Luận văn Thạc sĩ Vật lý: Chụp ảnh chuyển động nguyên tử trong phân tử n2 bằng phương pháp cắt lớp sử dụng Laser xung cực ngắn lý thuyết và mô phỏng

Chia sẻ: Lavie Lavie | Ngày: | Loại File: PDF | Số trang:74

Thêm vào BST

Báo xấu

102
lượt xem 6
download

Download Vui lòng tải xuống để xem tài liệu đầy đủ

Mời các bạn tham khảo luận văn Thạc sĩ Vật lý: Chụp ảnh chuyển động nguyên tử trong phân tử n2 bằng phương pháp cắt lớp sử dụng Laser xung cực ngắn lý thuyết và mô phỏng để nắm bắt được những nội dung về phát xạ sóng hài bậc cao; phương pháp cắt lớp chụp ảnh nguyên tử, phân tử; mô hình thí nghiệm và mô phỏng dữ liệu sóng hài bậc cao và một số nội dung khác.

Chủ đề:

Bình luận(0) Đăng nhập để gửi bình luận!

Lưu

Nội dung Text: Luận văn Thạc sĩ Vật lý: Chụp ảnh chuyển động nguyên tử trong phân tử n2 bằng phương pháp cắt lớp sử dụng Laser xung cực ngắn lý thuyết và mô phỏng

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP. HỒ CHÍ MINH Nguyễn Thị Tường Vi CHỤP ẢNH CHUYỂN ĐỘNG NGUYÊN TỬ TRONG PHÂN TỬ N2 BẰNG PHƯƠNG PHÁP CẮT LỚP SỬ DỤNG LASER XUNG CỰC NGẮN-LÝ THUYẾT VÀ MÔ PHỎNG LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÝ Thành phố Hồ Chí Minh – 2011
BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP. HỒ CHÍ MINH Nguyễn Thị Tường Vi CHỤP ẢNH CHUYỂN ĐỘNG NGUYÊN TỬ TRONG PHÂN TỬ N2 BẰNG PHƯƠNG PHÁP CẮT LỚP SỬ DỤNG LASER XUNG CỰC NGẮN-LÝ THUYẾT VÀ MÔ PHỎNG Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử, hạt nhân và năng lượng cao Mã số: 60 44 05 LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÝ NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC: PGS. TSKH. LÊ VĂN HOÀNG Thành phố Hồ Chí Minh – 2011
Lời cám ơn Đầu tiên tôi xin chân thành cám ơn Thầy Lê Văn Hoàng, đã hết lòng hướng dẫn và giúp đỡ tôi trong suốt thời gian thực hiện và hoàn thành luận văn. Tôi xin chân thành cám ơn quý thầy cô trong bộ môn Vật Lý trường Đại học Sư Phạm Tp. HCM đã truyền đạt kiến thức và kinh nghiệm quý báu cho tôi trong suốt khóa học. Tôi cũng xin gửi lời cám ơn các anh, chị, em trong nhóm nghiên cứu đã nhiệt tình giúp đỡ tôi trong thời gian qua. Đặc biệt tôi xin gửi lời cám ơn và chúc sức khỏe đến hội đồng chấm luận văn Thạc sĩ trường Đại học Sư Phạm Tp. HCM. Cuối cùng tôi cũng muốn gởi lời cám ơn đến gia đình đã ủng hộ, động viên tinh thần cũng như tạo mọi điều kiện thuận lợi tối đa giúp tôi hoàn thành luận văn này. Do thời gian tương đối hạn hẹp, kiến thức của bản thân chưa sâu nên dù cố gắng nhưng luận văn vẫn không tránh khỏi những hạn chế và thiếu sót. Tôi rất mong nhận được sự đóng góp ý kiến, phê bình xây dựng từ phía thầy cô, bạn bè. Thành phố Hồ Chí Minh 2011 Nguyễn Thị Tường Vi
Mục lục Mục lục ........................................................................................................................ i Danh mục các chữ viết tắt .......................................................................................... ii Danh mục các hình vẽ và đồ thị ................................................................................ iii Danh mục các công thức (phương trình) .................................................................... v Mở đầu........................................................................................................................ 1 CHƯƠNG 1: PHÁT XẠ SÓNG HÀI BẬC CAO ..................................................... 5 1.1. Laser ................................................................................................................ 5 1.2. Tương tác giữa trường laser với nguyên tử, phân tử ....................................... 8 1.3. Mô hình Lewenstein ...................................................................................... 13 1.4. Chương trình LEWMOL tính phát xạ sóng hài bậc cao ............................... 17 CHƯƠNG 2: PHƯƠNG PHÁP CẮT LỚP CHỤP ẢNH NGUYÊN TỬ, PHÂN TỬ22 2.1. Cơ sở lý thuyết của phép chụp cắt lớp .......................................................... 22 2.2. Chụp ảnh phân tử bằng laser xung cực ngắn ................................................ 27 2.3. Độ dài bước sóng laser và chất lượng chụp ảnh phân tử .............................. 33 CHƯƠNG 3: MÔ HÌNH THÍ NGHIỆM VÀ MÔ PHỎNG DỮ LIỆU SÓNG HÀI BẬC CAO.......................................................................................................................... 38 3.1. Mô hình thí nghiệm ....................................................................................... 38 3.2. Gaussian và các chương trình mô phỏng ...................................................... 39 ▼ Giới thiệu về Gaussian .................................................................................... 39 3.2.1. Các chức năng tính toán (job type) ........................................................ 40 3.2.2. Phương pháp sử dụng để tính toán (method) ......................................... 43 3.2.3. Hệ hàm cơ sở (basis set) ......................................................................... 45 ▼ Các chương trình mô phỏng về HHG ............................................................. 49 3.3. Dữ liệu sóng hài ............................................................................................ 49 3.3.1. Dữ liệu sóng hài đối với laser 800 nm ................................................... 50 3.3.2. Dữ liệu sóng hài đối với laser 1300 nm ................................................. 50 CHƯƠNG 4: CHỤP ẢNH DAO ĐỘNG CỦA NGUYÊN TỬ TRONG PHÂN TỬ NI-TƠ53 ▼ Các bước tiến hành .......................................................................................... 53 ▼ Phương pháp cụ thể của từng bước ................................................................. 53 4.1. Tìm các chiều dài liên kết R i khác nhau ................................................... 53 4.2. Tìm dữ liệu HHG ứng với mỗi chiều dài liên kết R i ................................ 54 4.3. Tái tạo hình ảnh hàm sóng của phân tử ứng với từng chiều dài liên kết R i 54 Kết luận .................................................................................................................... 67 Hướng phát triển....................................................................................................... 67 Tài liệu tham khảo .................................................................................................... 68 Tiếng Việt: ............................................................................................................ 68 Tiếng Anh: ............................................................................................................ 68
Danh mục các chữ viết tắt ADK: Gần đúng ion hóa xuyên hầm (Ammosov-Delone-Krainov) DFT: Phương pháp phiếm hàm mật độ (Density Functional Theory) HHG: Sóng hài bậc cao (High – order Harmonic Generation) HOMO: Orbital ngoài cùng của phân tử (Highest Occupied Molecular Orbital) MO – ADK: Lý thuyết ion hóa xuyên hầm phân tử (Molecular Orbital ADK) MO – SFA: Gần đúng trường mạnh phân tử (Molecular Orbital SFA) SFA: Gần đúng trường mạnh (Strong Field Approximation) B-LYP: Becke, Lee-Yang và Park (xem chương 3) DZ: hệ cơ sở Double Zeta TZ: hệ cơ sở Triple Zeta HF: Hartree Fock STO: Slater-Type-Orbital VWN: Hàm mật độ tương tác Vosko, Wilk, Nusair. kc_2p: khoảng cách giữa 2 đỉnh cực trị của hàm sóng.
Danh mục các hình vẽ và đồ thị Chương 1: 1) Hình 1.1.1: Cấu tạo chung của laser 2) Hình 1.1.2: Hình ảnh của một xung laser 3) Hình 1.2.1: Ion hóa xuyên hầm 4) Hình 1.2.2: Tốc độ ion hóa theo cường độ điện trường đỉnh 5) Hình 1.3.1: Mô hình 3 bước của Lewenstein cho sự phát sóng hài cao 6) Hình 1.3.2: Phổ sóng hài của neon 7) Hình 1.3.3: Biến đổi Fourier cho gia tốc lưỡng cực nguyên tử đơn Chương 2: 8) Hình 2.1.1: Hình chiếu P θ (t 1 ) của đối tượng f(x,y) 9) Hình 2.1.2: Liên hệ biến đổi Fourier của hình chiếu với biến đổi Fourier của đối tượng 10) Hình 2.3.1: Phổ sóng hài với các góc định phương khác nhau. 11) Hình 2.3.2: d2(w) theo bậc với laser 800 nm, 1200 nm. 12) Hình 2.3.3: d2(w) theo bậc với laser 800 nm, 1300 nm. 13) Hình 2.3.4: Hàm sóng của Ni-tơ được tái tạo từ HHG đối với laser có bước sóng 800 nm và 1200 nm. 14) Hình 2.3.5: Hàm sóng của Ni-tơ được tái tạo từ HHG đối với laser có bước sóng 1300 nm 15) Hình 2.3.6: Hàm sóng Ψ (x,y=0) Chương 3: 16) Hình 3.1: Mô hình thí nghiệm 17) Hình 3.2: Góc định phương 18) Hình 3.3 và 3.4: HOMO và HOMO-1 Chương 4: 19) Hình 4.1: Hàm sóng chính xác 20) Hình 4.2: Hàm sóng mô phỏng – laser 800 nm – TTCB
21) Hình 4.3: Hàm sóng lý thuyết – laser 800 nm – TTCB 22) Hình 4.4: Hàm sóng lý thuyết – laser 1300 nm – kc0 23) Hình 4.5: Hàm sóng mô phỏng – laser 1300 nm – kc0 24) Hình 4.6: Hàm sóng lý thuyết – laser 1300 nm – kc1 25) Hình 4.7: Hàm sóng mô phỏng – laser 1300 nm – kc1 26) Hình 4.8: Hàm sóng lý thuyết – laser 1300 nm – kc2 27) Hình 4.9: Hàm sóng mô phỏng – laser 1300 nm – kc2 28) Hình 4.10: Hàm sóng lý thuyết – laser 1300 nm – kc2 – TTCB 29) Hình 4.11: Hàm sóng mô phỏng – laser 1300 nm – kc2 – TTCB 30) Hình 4.12: Hàm sóng lý thuyết – laser 1300 nm – kc3 31) Hình 4.13: Hàm sóng mô phỏng – laser 1300 nm – kc3 32) Hình 4.14: Hàm sóng lý thuyết – laser 1300 nm – kcmax 33) Hình 4.15: Hàm sóng mô phỏng – laser 1300 nm – kcmax 34) Hình 4.16: N2_kc0_lk3_V1.png 35) Hình 4.17: N2_kcmax_lk2_V6.png
Danh mục các công thức (phương trình) Chương 1: 1) (1.2.1): Độ phân cực P 2) (1.2.2): α bb 3) (1.2.3): Thông số Keldysh ( γ-1) 4) (1.3.1): Điểm dừng. Chương 2: 5) (2.1.1) : Tích phân đường P θ (t) theo f(x,y) 6) (2.1.2) : Phương trình đường thẳng trong hệ tọa độ cực 7) (2.1.3) : Biến đổi Radon 8) (2.1.4) : Biến đổi Fourier 2 chiều của f(x,y) = F(u,v) 9) (2.1.5) : Biến đổi Fourier 1 chiều của P θ (t) = S θ (ω) 10) (2.1.6) : F(u,0) 11) (2.1.7) : P θ=0 (t) 12) (2.1.8) : Biến đổi Fourier 1 chiều của P θ=0 (x) = F(u,0) 13) (2.1.9) : Lý thuyết lát cắt Fourier đơn giản: F(u,0)=S θ=0 (u) 14) (2.1.10) : Ma trận quay hệ tọa độ 15) (2.1.11) : Tích phân đường P θ (t) theo f(t,ℓ) 16) (2.1.12) : Biến đổi Fourier của (2.1.11) 17) (2.1.13) : Biến đổi Fourier 2 chiều ở một tần số không gian 18) (2.1.14) : Phương trình cốt lõi của chụp cắt lớp 19) (2.1.15) : Biến đổi Fourier ngược tìm lại đối tượng f(x,y) 20) (2.2.1) : Biểu thức tán sắc k 21) (2.2.2) : Lưỡng cực dịch chuyển d(ω,θ) 22) (2.2.3) : Cường độ sóng hài S(N,ω,a,d) 23) (2.2.4) : Biên độ sóng phẳng a(k) 24) (2.2.5) : Giá trị tuyệt đối của lưỡng cực dịch chuyển 25) (2.2.6) : xΨ 26) (2.2.7) : yΨ 27) (2.2.8) : Ψ g (x,y) theo xΨ và yΨ
28) (2.2.9) : Ψ g (x,y) 29) (2.3.1) : Điểm dừng (là (1.3.1)) 30) (2.3.2) : Thế trọng động U p Chương 3: 31) (3.1) : Quỹ đạo phân tử Ф i 32) (3.2) : Hàm gốc Gaussian 33) (3.3) : Chuẩn hóa hàm gốc Gaussian 34) (3.4) : Hàm cơ sở thực 35) (3.5) : Thế (3.4) vào (3.1)
Mở đầu Trong thế giới vi mô, những phản ứng hóa học và những biến đổi sinh học xảy ra trên thước đo thời gian của thứ bậc picô giây (ps), hoặc ngắn hơn. Trong một thời gian dài các nhà khoa học nghiên cứu tìm cách hiểu những chuyển biến trung gian xảy ra trong các quá trình này [30], liên quan đến chuyển động tương đối của các hạt nhân cấu thành phân tử. Trong thời gian gần đây, một hiện tượng quang học phi tuyến được quan tâm nghiên cứu rất mạnh. Đó là phát xạ sóng hài bậc cao (High-order Harmonic Generation – viết tắt là HHG) [22] xảy ra khi nguyên tử hoặc phân tử tương tác với laser hồng ngoại (bước sóng 800 nm) có cường độ rất mạnh lên đến cỡ ~ 1014 W / cm 2 và xung cực ngắn cỡ femto giây ( 10−15 s). Nhiều công trình [1] chứng tỏ rằng tín hiệu HHG mang thông tin cấu trúc phân tử và vì các tín hiệu này trong thang thời gian femto giây cho nên thông tin cấu trúc thu được ta gọi là cấu trúc động. Đây chính là công cụ quan trọng và đầy hứa hẹn cho ta quan sát phân tử trong chuyển động nội tại của nó. Năm 2004 nhóm các nhà khoa học Canada [12] đã sử dụng laser có độ dài xung 30 fs cho tương tác với phân tử khí ni-tơ (N 2 ) và từ nguồn dữ liệu HHG thu được, hình ảnh vân đạo ngoài cùng (Highest Occupied Molecular Orbital – viết tắt là HOMO) của phân tử đã được tái tạo bằng phương pháp cắt lớp (Tomographic Method) [13]. Nhiều công trình được công bố sau đó, lý thuyết, mô phỏng [20], cũng như thực nghiệm [8], [19], [29], không những tái khẳng định kết quả cho N 2 mà còn áp dụng phương pháp này cho các phân tử khác như O 2 , CO 2 . Đặc biệt, trong công trình lý thuyết, mô phỏng [20], vai trò của độ dài bước sóng laser lên chất lượng ảnh đã được phân tích cho thấy sóng có bước sóng càng dài thì chất lượng ảnh càng tốt. Như vậy đây là vấn đề có ý nghĩa khoa học cũng như thực tiễn và còn rất nhiều điều cần nghiên cứu sâu rộng hơn, đó là lý do tôi chọn đề tài “Chụp ảnh chuyển động nguyên tử trong phân tử ni-tơ bằng phương pháp cắt lớp sử dụng laser xung cực ngắn – lý thuyết và mô phỏng”. Mục tiêu nghiên cứu của luận văn là tìm hiểu, lãnh hội phương pháp cắt lớp chụp ảnh phân tử bằng laser xung cực ngắn, và áp dụng cho chụp ảnh một quá trình cụ thể là dao động của N 2 . Để đạt mục tiêu đó trong luận văn này các nội dung nghiên cứu sau đây được thực hiện:
+ Tìm hiểu lý thuyết tương tác của laser với phân tử, cơ chế phát xạ sóng hài bậc cao, cơ sở lý thuyết cho phương pháp cắt lớp; + Tìm hiểu và học cách sử dụng: (1) chương trình GAUSSIAN nhằm tính các orbital của phân tử; (2) bộ code LEWMOL để tính phát xạ sóng hài bậc cao; (3) bộ code TOMOGRAPHY thực hiện phương pháp cắt lớp tách HOMO từ phát xạ sóng hài bậc cao; (4) chương trình GAUVIEW cho quan sát các orbital và cấu trúc phân tử. + Mô phỏng một quá trình dao động của phân tử N 2 bằng cách cấp cho hạt nhân của nó một động năng ban đầu, minh họa dao động này qua GAUVIEW. + Tính HHG phát ra khi ni-tơ tương tác với xung laser cực ngắn có bước sóng 1300 nm, cường độ ~ 2.1014 W/cm2 và độ dài xung 30 fs với tất cả các góc định phương từ 00 đến 900. Khảo sát dáng điệu của phổ sóng hài bậc cao (sự phụ thuộc của cường độ vào tần số) thu được và xem nó có đặc trưng như lý thuyết tiên đoán (miền phẳng (plateau), điểm cắt cụt (cutoff)). Khảo sát sự phụ thuộc của cường độ sóng hài bậc cao vào góc định phương cho một số bậc sóng hài cụ thể và tìm góc định phương có cực đại cường độ, so sánh với các kết quả khác. + Tách thông tin HOMO từ các dữ liệu HHG thu được bằng phương pháp cắt lớp sử dụng bộ code TOMOGRAPHY; sau đó so sánh với HOMO lý thuyết ban đầu để đánh giá hiệu quả của phương pháp cắt lớp. + Tính HHG phát ra trong quá trình dao động của phân tử ni-tơ, sử dụng phương pháp cắt lớp để tái tạo HOMO của phân tử trong quá trình này; sau đó minh họa HOMO này bằng GAUVIEW để có thể nhìn thấy trực quan sự biến đổi của HOMO trong quá trình dao động của phân tử. Các nội dung trên được trình bày trong luận văn theo bố cục sau, bao gồm phần mở đầu, 4 chương, phần kết luận và danh sách các tài liệu tham khảo. Chương 1 tổng quan về phát xạ sóng hài bậc cao. Trong chương này, trước tiên trình bày những nét cơ bản về laser và laser xung cực ngắn, sau đó trình bày tương tác giữa trường laser với nguyên tử, phân tử và cơ chế phát xạ sóng hài bậc cao. Đặc biệt, phương pháp gần đúng tính HHG theo mô hình Lewenstein được giới thiệu trong chương này. Chương 2 về phương pháp cắt lớp chụp ảnh nguyên tử, phân tử. Nội dung chính của chương bao gồm tổng quan về cơ sở lý thuyết của phương pháp chụp ảnh cắt lớp [13]. Sau đó trình bày lại kết quả của công trình [20] về chụp ảnh HOMO của phân tử ni-tơ bằng phương pháp cắt lớp sử dụng laser xung siêu ngắn theo cơ chế phát xạ sóng hài bậc cao. Sự
phụ thuộc của chất lượng ảnh theo độ dài bước sóng cũng được trình bày dựa theo công trình [2], [20]. Chương 3 về mô hình thí nghiệm và mô phỏng dữ liệu sóng hài bậc cao. Trong chương này, trước tiên trình bày mô hình thí nghiệm tương tác laser xung siêu ngắn với phân tử ni-tơ. Sau đó sử dụng phần mềm Gaussian [9] để thực hiện việc tính toán cấu trúc HOMO của phân tử ni-tơ và sử dụng chương trình LEWMOL [22] để tính HHG phát ra khi ni-tơ thể khí tác dụng với laser theo mô hình thí nghiệm đưa ra. Sử dụng HHG tính được bằng lý thuyết để mô phỏng dữ liệu thực nghiệm về sóng hài bậc cao. Chương 4 về chụp ảnh dao động của nguyên tử trong phân tử ni-tơ. Chương này trình bày kết quả của luận văn về tái tạo HOMO của phân tử ni-tơ bằng phương pháp chụp ảnh cắt lớp từ dữ liệu sóng hài thu được trong chương 3. Đây là kết quả mô phỏng tái khẳng định lại kết quả thực nghiệm [8], [19], [29] và kết quả mô phỏng của tác giả khác [20]. Ngoài ra, trong luận văn mô phỏng bằng GAUVIEW một quá trình dao động của phân tử ni-tơ và tiến hành chụp ảnh HOMO của phân tử thay đổi trong quá trình dao động bằng phương pháp cắt lớp sử dụng laser 1300 nm xung 30 fs. Trong phần kết luận, mục này tóm tắt những kết quả đạt được của luận văn và đề nghị những hướng nghiên cứu tiếp theo.
CHƯƠNG 1: PHÁT XẠ SÓNG HÀI BẬC CAO Đây là chương tổng quan, trình bày những nét cơ bản của laser và sự tương tác giữa laser với nguyên tử, phân tử; sau đó đi vào cơ chế phát xạ sóng hài bậc cao, cụ thể là mô hình Lewenstein cho việc giải thích và tính toán sóng hài bậc cao. Các tài liệu được sử dụng cho phần tổng quan này là [5], [16], [20]. Một số hình ảnh và đồ thị minh họa cũng trích dẫn từ các nguồn này. 1.1. Laser 1.1.1. Giới thiệu chung về laser Sự phát minh LASER là một trong những thành tựu công nghệ chủ yếu của thế kỷ 20, là khởi đầu của thời đại photonic thay thế cho thời đại electronic, được ứng dụng trong nhiều phạm vi như trong quân sự (chương trình các vì sao, vũ khí laser, bom laser), trong y khoa (ví dụ phẫu thuật nhãn khoa, thẫm mỹ), trong cơ khí (cắt, hàn), trong công nghệ in ấn, giải trí, biểu diễn, khắc thạch bản, ảnh toàn ký, trong lĩnh vực viễn thông, giao tiếp quang học, trong công nghệ môi trường như đo vận tốc bằng hiệu ứng Doppler dùng laser, đo nồng độ bụi, sương mù bằng laser. Một laser là một nguồn sáng, mà một chất khí hoặc tinh thể, hoặc môi trường thích hợp được rào giữa hai gương, gọi là buồng cộng hưởng. Nếu người ta thêm năng lượng đến môi trường laser bằng một xung ánh sáng hoặc kích thích điện, cuối cùng môi trường sẽ chuyển năng lượng đó thành photon, chuyển động giữa hai gương ở hai đầu cuối, ánh sáng phản xạ bởi hai gương sẽ bao gồm ánh sáng kết hợp của cùng tần số hoặc bước sóng, người ta cũng có thể xây dựng những laser cho một vài bước sóng. Hình 1.1.1 dưới đây về cấu tạo chung của một thiết bị tạo laser bao gồm ba bộ phận chính: (1) nguồn năng lượng (nguồn bơm) cung cấp năng lượng kích hoạt phôton trong môi trường hoạt tính; (2) môi trường hoạt tính (môi trường kích thích hay môi trường laser) là môi trường có nhiều nguyên tử ở trạng thái kích thích (có sự đảo lộn hạt dân số); (3) gương hay hệ thống gương tạo nên hệ thống khuếch đại quang học. Bộ phận 1 và 2 tạo ra bức xạ cưỡng bức, bộ phận 2 và 3 tạo ra buồng cộng hưởng (BCH). BCH không những là để khuếch đại nhiều lần bức xạ cưỡng bức, mà vai trò chính của BCH còn là tạo nên các trạng thái xác định của trường bức xạ (mode của BCH hay laser modes).
Đ iều kiện để có hoạt động của một hệ Hình 1.1.1. Sơ đồ minh họa cơ chế tạo laser trong đó: (1) đèn Flash là nguồn laser bơm; (2) môi trường hoạt tính được đặt giữa hai gương; (3) hệ thống gương có vai trò khuếch đại quang học. là (i) có sự đảo lộn hạt dân số, (ii) có bức xạ cưỡng bức và độ lợi lớn hơn độ mất (gain > loss) trong hệ. Theo chế độ hoạt động có hai loại laser: laser sóng liên tục (CW - continuous wave laser) và laser xung (laser pulse). Với CW, laser phát ra liên tục trong suốt thời gian hoạt động; trong khi với laser xung, laser phát ra bị ngắt quãng, chỉ phát theo từng đợt, hoạt động laser có lúc dừng do vi phạm các điều kiện để có hoạt động laser. Hình 1.1.2 dưới đây minh họa một xung laser 30 fs được dùng trong mô phỏng của luận văn này (chứa 11 chu kỳ quang học T 0 ).
Hình 1.1.2. Xung laser bước sóng 800 nm, độ dài xung 30 fs. 1.1.2. Laser xung cực ngắn Ta biết hiện tượng nhiễu xạ ánh sáng hạn chế việc nghiên cứu cấu trúc của các vật thể vi mô, bởi lẽ ta chỉ quan sát được những vật có kích thước tương đương với bước sóng ánh sáng. Để khảo sát những vật thể vô cùng nhỏ đòi hỏi phải có những bước sóng vô cùng ngắn. Các nhà khoa học nhận thấy rằng các laser xung với chiều dài xung ngắn có triển vọng đáp ứng nhu cầu trên, nên đã có một cuộc đua rút ngắn chiều dài xung laser trong giới khoa học, bắt đầu từ những ngày đầu của kỹ thuật laser. Sau đây là những mốc trong sự tiến triển của vật lý laser xung siêu ngắn [5]: - Năm 1960: laser đầu tiên ra đời do T. H. Maiman chế tạo, phát ra các xung có bước sóng 694 nm và độ dài mỗi xung là vài trăm μs. - Năm 1961: laser có độ dài xung còn 10 ns, giảm 4 bậc so với laser đầu tiên, được điều biến hệ số khuếch đại bởi Hellwarth. - Năm 1966: DeMaria với cơ chế khóa mode thụ động đã giảm độ dài xung đến cỡ 100 ps. - Năm 1976: những xung quang học ngắn hơn 1 ps (≈ 0,3 ps) được sản xuất bởi Ruddock và Bradley.
- Năm 1983: Fork và các cộng sự với những cải tiến thiết kế buồng đã phá vỡ rào cản 100 fs bởi khai thác một khái niệm mới: khóa-mode-va-chạm-xung (colliding pulse mode locking). - Năm 1986: Valdmanis và Fork với môi trường hoạt tính là chất nhuộm màu hữu cơ Rhodamin 6G (Rh6G) đã tạo ra độ dài xung là 27 fs. - Năm 1999: Nhiều nhóm nghiên cứu như Gallmann, Morgner, hay Sutter với sự điều khiển tán sắc qua một phạm vi phổ rộng lớn hơn 150 THz cho phép phát những xung dưới 6 fs trực tiếp từ những bộ dao động laser. Shirakawa tạo ra xung dưới 5 fs từ những bộ khuếch đại thông số quang học. Bằng cách nén xung ở những mức công suất cao (dưới tera watt) Cheng tạo ra xung xuống tới 4 fs. Những xung này mang sóng với bước sóng λ 0 = 800 nm có chu kỳ chỉ ra một chu kỳ quang học T 0 = 2,7 fs. Với những gương được thay đổi nhẹ có thể tạo ra xung chính xác bằng 1,5 chu kỳ quang học và tiến đến tạo ra xung có 1 chu kỳ (xung đơn). Kỹ thuật tạo xung laser hiện nay cho những xung cực ngắn atto giây (10-18 giây). Với những loại xung laser này, người ta có thể điều khiển phản ứng hóa học, theo dõi dao động của phân tử khí trên thang thời gian thực. Một vài mốc thời gian: - Năm 2006: nhóm nghiên cứu thuộc phòng thí nghiệm quốc gia Ý đã chế tạo thành công laser có độ dài xung 130 atto giây [25]. - Năm 2008: xung laser 80 atto giây được tạo ra bởi nhóm ở Department of Electrical Engineering and Computer Science and Research Laboratory of Electronics, Massachusetts Institude of Technology, USA [10]. - 2010: Kỷ lục xung siêu ngắn đến tháng 5 năm 2010 là 12 fs theo báo cáo của Viện khoa học Max-Born nghiên cứu laser xung ngắn và quang học phi tuyến [31]. Chú thích: 1. Năng lượng của photon laser ứng với bước sóng 800 nm là 1,553 eV. 2. Xung laser 800 nm có độ dài 30 fs chứa 11,25 chu kỳ quang học. 3. Cường độ hiệu dụng và biên độ trường laser xem ở phần 1.2.1 của chương này. 1.2. Tương tác giữa trường laser với nguyên tử, phân tử Sự đáp ứng phi tuyến của vật chất đến bức xạ cường độ mạnh biểu thị trong sự phụ thuộc phi tuyến của độ phân cực (P) trên điện trường hoặc từ trường của bức xạ tới (P bằng momen lưỡng cực nguyên tử nhân mật độ nguyên tử). Những tính chất phi tuyến có thể xuất
phát từ những tiến trình khác nhau dựa trên cường độ [4], [28]. Ở những cường độ thấp và vừa phải trường laser ngoài yếu hơn trường Coulomb tĩnh của nguyên tử rất nhiều, trường laser chỉ làm nhiễu loạn nhẹ trạng thái lượng tử của nguyên tử dưới những điều kiện kích thích không cộng hưởng. Những mức năng lượng chỉ dịch chuyển nhẹ tỷ lệ với E a 2, (E a là biên độ trường laser) như là dịch chuyển Stark. Những nguyên tử giữ nguyên tình trạng trong trạng thái cơ bản với một xác suất cao, và sự mở rộng hàm sóng của trạng thái cơ bản vẫn trên thang của bán kính Bohr a B . Những tương tác phi tuyến xảy ra dưới những điều kiện này có thể được mô tả tốt bởi lý thuyết nhiễu loạn, và do đó người ta qui cho phạm vi thông số này như là chế độ của quang học phi tuyến nhiễu loạn [5]. Nếu cường độ điện trường trở nên có thể so sánh hoặc cao hơn trường liên kết Coulomb của nguyên tử, một electron có thể thoát với một xác suất đáng kể từ trạng thái liên kết của nó (bằng cách chui hầm hoặc vượt rào) trước khi điện trường laser đảo ngược dấu của nó. Bó sóng electron được giải phóng bởi sự ion hóa quang học, tiếp theo sẽ lắc lư trong điện trường được phân cực tuyến tính. Biên độ lắc lư sẽ vượt quá bán kính Bohr một vài bậc cường độ và động năng trung bình trong một chu kỳ của electron vượt quá năng lượng liên kết W b . Phạm vi thông số để xuất hiện những tiến trình này được qui cho chế độ trường mạnh của quang học phi tuyến. Độ phân cực thuộc nguyên tử được áp đảo bởi tiến trình ion hóa và sự giúp vào từ những electron liên kết bị bỏ qua [12], [20], [22]. Sự liên quan của độ phân cực môi trường được gây ra với những trường tới là không thể thiếu cho mô tả quá trình truyền của bức xạ cường độ mạnh trong môi trường nguyên tử, có nghĩa là cho tương tác của ánh sáng cường độ mạnh với vật chất trong một thể tích vĩ mô. 1.2.1. Quang học phi tuyến nhiễu loạn Ở những cường độ thấp và vừa phải độ phân cực, P [As/m2] (A là Ampere, s là giây) của toàn bộ một nguyên tử có thể được mở rộng vào một chuỗi Taylor so với điện trường : =P ε 0 χ (1) E + Pnl , (1.2.1) Pnl = ε 0 χ (2) E 2 + ε 0 χ (3) E 3 + ε 0 χ (4) E 4 + ... , với ε 0 = 8,85.10-12 As/(Vm) = 8,85.10-12 F/m là hằng số điện môi chân không và χ(k) [(m/V)k-1] là độ điện cảm bậc thứ k. Các nghiên cứu [4] cho thấy độ phân cực nguyên tử đáp ứng tức thời những thay đổi của trường trong thang thời gian một vài femtô giây. Mô-men lưỡng cực nguyên tử có thời
gian đáp ứng 1/Δ , với Δ=|ω ik – ω 0 | ; ω ik là tần số chuyển tiếp từ trạng thái lượng tử ban đầu i (thường là trạng thái cơ bản) vào một vài trạng thái kích thích k, và ω 0 là tần số laser mang. Vì tần số chuyển tiếp tiêu biểu từ trạng thái cơ bản đến trạng thái kích thích thấp nhất, vượt quá đáng kể tần số laser trong vùng nhìn thấy và hồng ngoại gần, nên 1/Δ cỡ 1 fs. Mô-men lưỡng cực liên quan đến chuyển động hạt nhân có một thời gian đáp ứng cỡ vài trăm femtô giây đến vài pico giây dẫn đến một biểu thức phức tạp cho P nl . Ngoài ra, sự đáp ứng phân cực nói chung là không đẳng hướng, với χ(k) là tensor hạng k kết nối những thành phần của E. Khi ta bỏ qua những chuyển dời điện tử từ trạng thái liên kết sang trạng thái tự do, nghĩa là coi như electron không bứt ra khỏi nguyên tử thì lý thuyết lượng tử [18] cho ta một biểu thức gần đúng đơn giản liên hệ các số hạng kế cận nhau trong (1.2.1) như sau: χ ( k +1) E k +1 eEa aB ≈ α bb , = (1.2.2). χ (k ) E k ∆ Ta chỉ có thể xem trường hợp nhiễu loạn khi hệ số α bb 1. Điều kiện để áp dụng lý thuyết nhiễu loạn cho chuyển tiếp liên kết – tự do là α bf ω 0 . Do vậy, trong phạm vi phổ này phép gần đúng nhiễu loạn có thể được sử dụng. Tính toán cho thấy điều này chỉ đúng cho laser có cường độ lên đến cỡ 1013 W/cm2 . Ở đây chúng ta sử dụng kết nối giữa cường độ và biên độ trường: 1 2 I [W / cm 2 ] = Ea [V / cm] , 2Z 0
với Z 0 = µ0ε 0 = 377 V/A, là trở kháng của chân không. Trong phạm vi cường độ trên, công thức (1.2.1) thiết lập một phép gần đúng tốt mô tả một phạm vi rộng của hiện tượng phi tuyến, như sự ion hóa đa photon (multi-photon ionization), sự ion hóa vượt ngưỡng (above- threshold ionization). 1.2.2. Quang học phi tuyến chế độ trường mạnh Đối với trường hợp γ < 1 , trường laser khử thế Coulomb mạnh đến nỗi hàm sóng của electron có năng lượng bằng (–W b ) chui qua rào thế và tới mặt ngoài của hàng rào thế ở x 0 , trong một phần của chu kỳ dao động của laser. Tốc độ thoát phụ thuộc vào sự thay đổi của trường laser có thể xem như là tốc độ ion hóa chuẩn tĩnh. Tiến trình này được gọi là tiến trình ion hóa xuyên hầm. Hình 1.2.1: Ion hóa xuyên hầm. Thế năng chuẩn tĩnh của electron HOMO, là tổng của thế Coulomb và trường điện của laser mạnh. Electron có thể chui hầm qua hàng rào, được sinh ra ở vị trí x0 với một vận tốc trôi và đi theo chuyển động tuần hoàn có chu kỳ của trường laser. Biên độ cực đại trong suốt lần đi đầu là aw. Dùng cơ cổ điển để mô tả tiến trình của bó sóng electron chuyển sang trạng thái liên tục và bỏ qua trường Coulomb, chúng ta có thể thu được biên độ dao động của một electron trong trường được phân cực tuyến tính là: aw = eEa /(mω0 2 ) và vị trí giải phóng của electron là: x0 ≈ Wb /(eE0 ) với E 0 là biên độ điện trường ở đỉnh xung. Động năng trung bình trong một chu kỳ dao động của electron được cho bởi U p = e 2 Ea2 /(4mω02 ) , với U p được gọi là thế trọng động [3], [29]. Ví dụ khi I = 1015 W/cm2 và λ 0 = 1 μm ta có U p = 93 eV và a w = 12,4 nm. Thông số Keldysh có thể được biểu diễn lại như là:
1 aw 2U p = = . γ2 2 x0 Wb Do đó đối với γ < 1 electron tự do được dời đi đáng kể từ vị trí sinh ra nó và thâu được một động năng lớn trong một phần chu kỳ quang học của laser. Điều này chỉ ra rằng trường ngoài trở nên áp đảo và ảnh hưởng của trường Coulomb tĩnh trở thành nhỏ ngay lập tức sau khi ion hóa. Tình trạng này xác định chế độ trường mạnh của quang học phi tuyến. 1.2.3. Vai trò của độ dài xung trong vật lý trường mạnh Chúng ta xét vai trò của độ dài xung τ p trong tương tác trường mạnh. Bởi vì cường độ trường laser tăng từ zero đến cực đại, cho nên trong mỗi xung laser luôn bắt đầu tác động theo chế độ nhiễu loạn, sau đó mới đến tiến trình trường mạnh ở những cường độ cao hơn. Do đó, việc tính theo chế độ trường mạnh trong cả quá trình là nhạy cảm với τ p . Hình 1.2.2 vẽ một phần của nguyên tử hydro mất đi (số nguyên tử bị ion hóa) sau khi bị ion hóa bởi những xung laser của những khoảng thời gian khác nhau như là một hàm của biên độ điện trường ở đỉnh xung E 0 . Nghịch đảo thông số Keldysh (γ-1) tương ứng đến cường độ trường này cũng được vẽ. Những kết quả được hiển thị trong hình này cho thấy rằng trong phạm vi phổ nhìn thấy/ hồng ngoại gần, sự ion hóa được hoàn thành chủ yếu trước khi chế độ trường mạnh (γ-1 >1) được bắt đầu đối với những khoảng thời gian xung của pico giây hoặc dài hơn. Ngay cả đối với những khoảng thời gian xung ngắn bằng 100 fs, một phần đáng kể của những nguyên tử bị ion hóa trong vùng trung gian giữa chế độ nhiễu loạn và trường mạnh qua những kênh đa photon. Chỉ trong chế độ 10 fs sự tiền ion hóa đa photon trở thành không đáng kể và tiến trình ion hóa trường quang học chiếm quyền điều khiển đầy đủ. Như một hậu quả, trong phạm vi phổ nhìn thấy/ hồng ngoại gần những tương tác trường mạnh tinh khiết chỉ có thể được gây ra bởi những xung laser vài chu kỳ. Hình 1.2.2 cũng chỉ ra rằng xung càng ngắn trường laser càng mạnh electron tách ra tức thời càng mạnh. Như một hậu quả trực tiếp, với một xung laser vài chu kỳ: (i) Nguyên tử có thể được lái mạnh hơn nhiều trước khi momen lưỡng cực của nó giảm xuống đột ngột do ion hóa, và (ii) Electron tách ra có thể được phóng ra với một vận tốc trôi cao hơn nhiều vào plasma vây quanh. Ngoài ra về thời gian những tiến trình này được giới hạn trong một phần nhỏ của T 0 . Do đó những xung ánh sáng vài chu kỳ mở ra những chế độ thông số mà trước đây không thể truy cập tới trong vật lý trường cao.