Luận văn Thạc sĩ Vật lý: Hiệu ứng giao thoa điện tử với việc tách thông tin cấu trúc phân tử Oxy từ phổ sóng hài bậc cao

Chia sẻ: Lavie Lavie | Ngày: | Loại File: PDF | Số trang:77

Thêm vào BST

Báo xấu

67
lượt xem 3
download

Download Vui lòng tải xuống để xem tài liệu đầy đủ

Luận văn Thạc sĩ Vật lý: Hiệu ứng giao thoa điện tử với việc tách thông tin cấu trúc phân tử Oxy từ phổ sóng hài bậc cao giới thiệu tới các bạn những nội dung về hiệu ứng giao thoa điện tử; tách thông tin cấu trúc từ phổ sóng hài bậc cao; ứng dụng cho phân tử Qxy.

Chủ đề:

Bình luận(0) Đăng nhập để gửi bình luận!

Lưu

Nội dung Text: Luận văn Thạc sĩ Vật lý: Hiệu ứng giao thoa điện tử với việc tách thông tin cấu trúc phân tử Oxy từ phổ sóng hài bậc cao

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP. HỒ CHÍ MINH ---------------- Lê Thị Cẩm Tú HIỆU ỨNG GIAO THOA ĐIỆN TỬ VỚI VIỆC TÁCH THÔNG TIN CẤU TRÚC PHÂN TỬ OXY TỪ PHỔ SÓNG HÀI BẬC CAO LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÝ Thành phố Hồ Chí Minh - 2012
BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP. HỒ CHÍ MINH ---------------- Lê Thị Cẩm Tú HIỆU ỨNG GIAO THOA ĐIỆN TỬ VỚI VIỆC TÁCH THÔNG TIN CẤU TRÚC PHÂN TỬ OXY TỪ PHỔ SÓNG HÀI BẬC CAO Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử, hạt nhân và năng lượng cao Mã số: 60 44 05 LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÝ Người hướng dẫn khoa học: PGS. TSKH. LÊ VĂN HOÀNG Thành phố Hồ Chí Minh - 2012
LỜI CẢM ƠN Tôi xin gởi lời cảm ơn sâu sắc đến người thầy hướng dẫn của tôi PGS. TSKH. Lê Văn Hoàng. Thầy không những tận tình hướng dẫn và tạo điều kiện tốt nhất cho tôi thực hiện luận văn này mà thầy còn là người động viên tinh thần trong những lúc tôi gặp khó khăn. Qua luận văn này, tôi xin gởi lời cảm ơn đến TS. Nguyễn Ngọc Ty, người đã quan tâm và tận tình giúp đỡ trong quá trình tôi thực hiện luận văn này. Đồng thời, tôi cũng xin cảm ơn bạn Hoàng Văn Hưng đã giúp đỡ tôi rất nhiều về mặt kỹ thuật và cho tôi những lời góp ý hữu ích. Với lòng biết ơn sâu sắc, tôi xin cảm ơn thầy, cô ở Khoa Vật lý, Trường Đại học Sư phạm TP. Hồ Chí Minh và thầy, cô giảng dạy trong chương trình cao học đã truyền thụ cho tôi những kiến thức quý báu trong suốt quá trình học tập tại trường. Tôi xin cảm ơn phòng Đào tạo sau đại học, trường Đại học Sư phạm TP. Hồ Chí Minh đã tận tình hướng dẫn và hỗ trợ mọi thủ tục trong thời gian tôi học tập tại trường. Xin cảm ơn các thành viên trong nhóm nghiên cứu đã tạo điều kiện cho tôi nghiên cứu và hoàn thành luận văn này. Cuối cùng, tôi xin gởi lời biết ơn sâu sắc đến cha mẹ tôi, đã luôn quan tâm, động viên, là nguồn sức mạnh to lớn cả về tinh thần lẫn vật chất để tôi an tâm học tập. Xin cảm ơn! TP. Hồ Chí Minh, ngày 18 tháng 09 năm 2012 Lê Thị Cẩm Tú
i MỤC LỤC Danh mục các hình vẽ, đồ thị .................................................................................. ii Danh mục các bảng ................................................................................................. iv Danh mục các từ viết tắt ...........................................................................................v LỜI MỞ ĐẦU ............................................................................................................1 Chương 1: HIỆU ỨNG GIAO THOA ĐIỆN TỬ ..............................................6 1.1 Phát hiện giao thoa điện tử trong phổ sóng hài của phân tử H 2 + và H 2 ........6 1.1.1 Sự phát xạ sóng hài bậc cao ....................................................................6 1.1.2 Phát hiện giao thoa điện tử trong phổ sóng hài bậc cao .........................8 1.2 Hiệu ứng giao thoa điện tử và các nghiên cứu trên phân tử CO 2 ................12 1.2.1 Phân tử CO 2 với các nghiên cứu thực nghiệm .....................................13 1.2.2 Kết quả mô phỏng trên phân tử CO 2 ....................................................18 1.3 Một số vấn đề hiện tại..................................................................................20 Chương 2: TÁCH THÔNG TIN CẤU TRÚC TỪ PHỔ SÓNG HÀI BẬC CAO ...................................................24 2.1 Cơ sở lý thuyết của việc tách thông tin cấu trúc từ phổ sóng hài bậc cao...24 2.1.1 Mô hình ba bước Lewenstein ...............................................................25 2.1.2 Mô-men lưỡng cực dịch chuyển phân tử ..............................................32 2.2 Một số phương pháp tách thông tin cấu trúc từ phổ sóng hài bậc cao ........33 2.3 Tách thông tin cấu trúc từ hiệu ứng giao thoa điện tử .................................38 2.3.1 Cơ sở lý thuyết của hiệu ứng giao thoa điện tử ....................................39 2.3.2 Phương pháp .........................................................................................41 Chương 3: ỨNG DỤNG CHO PHÂN TỬ OXY ..............................................43 3.1 Phổ sóng hài bậc cao của phân tử O 2 ..........................................................44 3.2 Mô-men lưỡng cực dịch chuyển thực nghiệm .............................................46 3.3 Tách thông tin cấu trúc và phân tích kết quả ...............................................48 KẾT LUẬN ..............................................................................................................59 TÀI LIỆU THAM KHẢO ......................................................................................61
ii Danh mục các hình vẽ, đồ thị Hình 1.1 Sự phát xạ sóng hài khi các nguyên tử khí hiếm như He, Ne, Ar, Xe… tương tác với laser cường độ cao với tần số ω 1 ..................................................7 Hình 1.2 Phổ sóng hài bậc cao có phân cực song song với véc-tơ phân cực laser của H 2 + (2D). Hình (a), (b), (c) là các phổ sóng hài khi phân tử được đặt trong trường laser có cường độ đỉnh là 5.1014 W/cm2 và bước sóng là 780 nm; hình (e), (f) ứng với laser 1.1014 W/cm2 và 780 nm. Các mũi tên chỉ ra vị trí cực tiểu cường độ trong phổ sóng hài .....................................................................10 Hình 1.3 Các phổ sóng hài bậc cao phân cực song song với véc-tơ phân cực laser với các góc định phương khác nhau của phân tử H 2 (2D). Laser có thông số như sau: cường độ đỉnh 5.1014 W/cm2 và bước sóng 780 nm ..........................11 Hình 1.4 Biên độ và pha sóng hài đối với các bậc cụ thể khi phân tử tương tác với laser 5.1014 W/cm2 và 780 nm ..........................................................................11 Hình 1.5 Hình minh họa cho sóng phẳng electron tái kết hợp và sự giao thoa sóng hài phát ra từ phân tử CO 2 ................................................................................14 Hình 1.6 Các đường R cosθ = (n+ 1/2) λ và các họ nghiệm 1, 2, và 3 của thành phần x mô-men lưỡng cực dịch chuyển ....................................................................19 Hình 1.7 Các đường R cosθ = nλ và các họ nghiệm 1, 2, và 3 của thành phần y mô- men lưỡng cực dịch chuyển..............................................................................19 Hình 1.8 Cường độ sóng hài đo đạc được (đường liền nét) và được làm khớp với công thức của mô hình giao thoa hai tâm (đường đứt nét) được biểu diễn theo thời gian trễ giữa hai xung laser đối với các bậc khác nhau của phân tử N 2 O. ..........................................................................................................................21 Hình 1.9 Hình ảnh vân giao thoa và pha tương đối của sóng hài bậc 25 (hình (a), (b)) và bậc 33 (hình (c), (d)) .............................................................................22 Hình 2.1 Hình minh họa mô hình ba bước Lewenstein về sự phát xạ sóng hài .......25 Hình 2.2 Các cơ chế ion hóa khi nguyên tử tương tác với laser. (a) ion hóa đa photon; (b) ion hóa xuyên hầm; (c) ion hóa vượt rào.......................................27
iii Hình 3.1 (a) Mô hình tương tác giữa phân tử O 2 và laser; (b) HOMO của phân tử O 2 thu được bằng phần mềm Gaussian với phương pháp DFT và hệ hàm cơ sở 6-31G+(d,p) ......................................................................................................44 Hình 3.2 Cường độ sóng hài bậc cao phát ra từ phân tử O 2 tính theo phương song song (a) và vuông góc (b) với véc-tơ phân cực của laser với các góc θ khác nhau ..................................................................................................................45 Hình 3.3 Sự phụ thuộc theo góc định phương của sóng hài bậc cao phát ra từ phân tử O 2 theo phương song song (a) và vuông góc (b) với véc-tơ phân cực laser 45 Hình 3.4 Thành phần x của mô-men lưỡng cực dịch chuyển với các góc định phương khác nhau. Đường liền nét thể hiện kết quả trích xuất được từ dữ liệu sóng hài “thực nghiệm”, đường đứt nét thể hiện kết quả tính toán lý thuyết ...47 Hình 3.5 Thành phần y của mô-men lưỡng cực dịch chuyển với các góc định phương khác nhau. Đường liền nét thể hiện kết quả trích xuất được từ dữ liệu sóng hài “thực nghiệm”, đường đứt nét thể hiện kết quả tính toán lý thuyết ...48 Hình 3.6 Sự phụ thuộc theo R cosθ của các họ nghiệm của: (a) thành phần x và (b) thành phần y của mô-men lưỡng cực dịch chuyển (phân tử CO 2 ) ...................49 Hình 3.7 Sự phụ thuộc vào R cosθ của các họ nghiệm của thành phần x mô-men lưỡng cực dịch chuyển tính toán lý thuyết .......................................................50 Hình 3.8 Sự phụ thuộc vào R cosθ của các họ nghiệm của thành phần y mô-men lưỡng cực dịch chuyển tính toán lý thuyết. ......................................................51 Hình 3.9 Sự phụ thuộc vào R cosθ của các họ nghiệm của: (a) thành phần x và (b) thành phần y của mô-men lưỡng cực dịch chuyển (R = 2.28 a.u.) ..................54 Hình 3.10 Sự phụ thuộc vào R cosθ của các họ nghiệm của: (a) thành phần x và (b) thành phần y của mô-men lưỡng cực dịch chuyển (R 1 = 2.052 a.u.) ...............56 Hình 3.11 Sự phụ thuộc vào R cosθ của các họ nghiệm của: (a) thành phần x và (b) thành phần y của mô-men lưỡng cực dịch chuyển (R 2 = 2.508 a.u.) ...............57
iv Danh mục các bảng Bảng 3.1 Khoảng cách O – O trích xuất từ d x ( k ,θ ) (sóng hài song song) ..............52 Bảng 3.2 Khoảng cách O – O trích xuất từ d y ( k ,θ ) (sóng hài vuông góc) ............52 Bảng 3.3 Khoảng cách O – O trích xuất từ phổ sóng hài bậc cao “thực nghiệm” (R 1 = 2.052 a.u.) ...............................................................................................55 Bảng 3.4 Khoảng cách O – O trích xuất từ phổ sóng hài bậc cao “thực nghiệm” (R 2 = 2.508 a.u.) ...............................................................................................56
v Danh mục các từ viết tắt ADK: Gần đúng ion hóa xuyên hầm (Ammosov – Delone – Krainov) MO – ADK: Lý thuyết ion hóa xuyên hầm phân tử (Molecular Orbital ADK) DFT: Lý thuyết phiếm hàm mật độ (Density Functional Theory) HOMO: Orbital ngoài cùng của phân tử (Highest Occupied Molecular Orbital) SAEA: Gần đúng một electron (Single – Active Electron Approximation) SFA: Gần đúng trường mạnh (Strong Field Approximation) MO – SFA: Gần đúng trường mạnh phân tử (Molecular Orbital SFA) TDSE: Phương trình Schrodinger phụ thuộc thời gian (Time – Dependent Schrodinger Equation)
1 LỜI MỞ ĐẦU Hiện nay, mong muốn ghi nhận được thông tin cấu trúc phân tử gắn liền với những chuyển động trong khoảng thời gian ở cấp độ nguyên tử, phân tử là một trong những vấn đề thu hút sự quan tâm của các nhà khoa học trên thế giới. Những phương pháp như phân tích quang phổ hồng ngoại, nhiễu xạ tia X, nhiễu xạ điện điện tử… cũng cho phép thu nhận thông tin cấu trúc phân tử như khoảng cách liên hạt nhân, sự phân bố electron, cấu trúc tinh thể… Tuy nhiên, độ phân giải thời gian của chúng không đáp ứng được nhu cầu ghi nhận thông tin cấu trúc động gắn với sự chuyển động diễn ra trong phân tử (như sự quay của phân tử diễn ra trong khoảng thời gian pico giây (10-12 s), sự dao động của nguyên tử diễn ra trong khoảng thời gian femto giây (10-15 s), sự chuyển động của electron quanh hạt nhân trong khoảng thời gian atto giây (10-18 s)), hay thông tin cấu trúc tức thời của phân tử trong quá trình hình cấu trúc mới… Chính vì vậy, xây dựng những phương pháp mới với độ phân giải thời gian cỡ femto giây là một nhu cầu cấp thiết. Các nguồn laser ra đời vào những năm 1960 đã cho các nhà khoa học một công cụ mạnh trong việc thu nhận thông tin cấu trúc động phân tử. Việc tương tác với một trường có cường độ tương đối mạnh so với trường Coulomb của phân tử đã tạo ra sự phát xạ sóng hài bậc cao (high-order harmonic generation). Ban đầu, các nhà khoa học cố gắng tối ưu hóa các điều kiện thí nghiệm để sự phát xạ sóng hài bậc cao tạo ra những xung ánh sáng atto giây. Và trong quá trình nghiên cứu này, các nhà khoa học nhận ra rằng sóng hài bậc cao có mang thông tin cấu trúc phân tử [39- 42]. Sóng hài bậc cao trở thành “công cụ” hữu ích để khảo sát cấu trúc phân tử với các phương pháp thu nhận thông tin cấu trúc động phân tử được đề xuất [4], [18], [22], [30], [37, 38], [43], [58], [65], [70]. Một trong các thành công quan trọng có thể kể đến là công trình [22]. Trong đó bằng phương pháp chụp ảnh cắt lớp phân tử (molecular tomography method) từ dữ liệu sóng hài bậc cao phát ra khi phân tử N 2 tương tác với nguồn laser cực mạnh, các tác giả đã tái tạo thành công hình ảnh orbital ngoài cùng (highest occupied
2 molecular orbital – HOMO) của phân tử N 2 . Dựa vào phương pháp này, tác giả công trình [37, 38] đã khảo sát lý thuyết cấu trúc của các phân tử CO 2 , N 2 , O 2 , khẳng định kết quả [22] đồng thời chỉ ra một số hạn chế của phương pháp cũng như đưa hướng giải quyết các hạn chế đó trong [37]. Ngoài ra, việc khảo sát các đặc điểm của sóng hài bậc cao theo góc cấu trúc và sự định phương của phân tử trong trường laser cũng chỉ ra: khả năng theo dõi quá trình chuyển đồng phân của các phân tử như HCN/HNC và acetylen/vynilyden [2], [55]; khả năng theo dõi được quá trình hỗ biến của cytosine là một trong bốn base của phân tử DNA [53]. Bên cạnh cường độ, pha sóng hài cũng được sử dụng cho việc thu nhận thông tin cấu trúc phân tử [30]. Dựa trên kỹ thuật đo pha sóng hài [29] và dấu hiệu giao thoa nội phân tử trong phổ sóng hài bậc cao [27], [39-42], [49], [68], công trình [30] đã trích xuất thành công khoảng cách liên hạt nhân của phân tử CO 2 . Hiệu ứng giao thoa nội phân tử hay giao thoa điện tử trong phổ sóng hài bậc cao được phát hiện bằng lý thuyết bởi nhóm của M. Lein khi họ giải bằng số phương trình Schrodinger phụ thuộc thời gian cho phân tử H 2 + và H 2 trong trường laser [39, 40]. Kết quả tính toán pha và cường độ sóng hài cho thấy, tại một “góc tới hạn” nào đó, pha sóng hài xảy ra sự nhảy pha π radian quanh một cực tiểu cường độ. Vị trí của cực tiểu này không phụ thuộc vào thông số của laser và có thể được dự đoán gần đúng nếu xem đó là kết quả của sự giao thoa giữa hai nguồn điểm bức xạ được đặt tại vị trí của các hạt nhân phân tử. Kết quả từ công trình lý thuyết trên đã được kiểm chứng bằng các công trình thực nghiệm cho CO 2 [27], [49], [68], [77], cho N 2 O [49], H 2 [3], và C 2 H 2 [63]. Không những thế, mô hình giao thoa hai tâm (two-center interference model) được M. Lein đề xuất [39, 40] còn được kiểm chứng bởi các công trình lý thuyết khác cho H 2 +, CO 2 [5-7], [12], [16], [25, 26], [61]. Điều này cho thấy vai trò của hiệu ứng giao thoa điện tử trong việc thu nhận cấu trúc phân tử. Trong công trình lý thuyết gần đây, tác giả [1] dựa vào hiệu ứng giao thoa điện tử và công thức của mô hình giao thoa hai tâm đã trích xuất thành công khoảng cách liên hạt nhân O – O cho phân tử CO 2 . Kiểm chứng kết quả [1] và phát triển cho
3 phân tử mới chính vì vậy có ý nghĩa khoa học. Chính vì vậy chúng tôi tiến hành nghiên cứu này trả lời cho các câu hỏi: Liệu phương pháp mà công trình [1] chỉ ra có thể áp dụng cho các phân tử khác hay không? Và nên chọn phân tử nào để khảo sát tiếp theo? Chúng tôi chọn phân tử O 2 – phân tử thẳng có HOMO dạng π g và thực hiện luận văn với tên: Hiệu ứng giao thoa điện tử với việc tách thông tin cấu trúc phân tử oxy từ phổ sóng hài bậc cao. Mục tiêu của luận văn là chứng tỏ có thể trích xuất khoảng cách liên hạt nhân phân tử O 2 từ dấu vết giao thoa điện tử trong phổ sóng hài bậc cao. Nghiên cứu của chúng tôi dựa trên phương pháp mô phỏng: sóng hài bậc cao sử dụng cho nghiên cứu được mô phỏng từ tính toán lý thuyết. Như vậy, nhiệm vụ đầu tiên cần thực hiện là mô phỏng sóng hài bậc cao của phân tử O 2 khi tương tác với chùm laser phân cực thẳng, cường độ cao (~ 1014 W/cm2) và có độ dài xung cỡ femto giây. Phổ sóng hài mô phỏng này được xem là dữ liệu sóng hài “thực nghiệm”. Quá trình phát xạ sóng hài bậc cao có thể được giải thích bởi mô hình ba bước Lewenstein – mô hình bán cổ điển nhưng cho chúng ta hiểu rõ về bức tranh vật lý của quá trình phát xạ sóng hài bậc cao. Theo mô hình này, electron ban đầu bị ion hóa xuyên hầm ra miền liên tục, được gia tốc bởi trường điện của laser, và khi trường điện laser đổi chiều, electron lại được gia tốc trở về tái kết hợp với ion mẹ và phát ra những photon năng lượng cao mà ta gọi là sóng hài bậc cao – là dữ liệu cần mô phỏng. Phương pháp tính toán lý thuyết được đề cập dựa trên mô hình ba bước Lewenstein được nhóm nghiên cứu của giáo sư C. D. Lin [35], [79] xây dựng chương trình tính toán và nhóm nghiên cứu của chúng tôi (Trường Đại học Sư phạm TP. HCM) hoàn thiện thêm. Tiếp theo, với nguồn dữ liệu sóng hài thu được, chúng tôi tiến hành trích xuất khoảng cách liên hạt nhân của phân tử O 2 theo các bước như sau: i/ Trích xuất mô-men lưỡng cực dịch chuyển phân tử từ phổ sóng hài “thực nghiệm” dựa vào phương pháp chụp ảnh cắt lớp phân tử [22]; ii/ Khảo sát các điểm không của mô-men lưỡng cực dịch chuyển trong vùng khả dụng ứng với miền phẳng của phổ sóng hài. Sau đó, sử dụng công thức của mô
4 hình giao thoa hai tâm [40] để trích xuất khoảng cách liên hạt nhân của phân tử O 2 khi ở trạng thái cân bằng và khi khoảng cách giữa hai nguyên tử O lệch ra khỏi vị trí cân bằng 10%. Tuy nhiên để có thể dùng công thức ở [40] thích hợp với các họ nghiệm của mô-men lưỡng cực dịch chuyển “thực nghiệm”, trước hết chúng tôi thực hiện tìm các điểm không của mô-men lưỡng cực dịch chuyển từ tính toán lý thuyết, khảo sát sự phù hợp của các họ nghiệm lý thuyết này với các công thức [40] và lấy đó làm cơ sở cho việc trích xuất từ mô-men lưỡng cực dịch chuyển “thực nghiệm”. Bố cục luận văn được chia làm ba chương, không kể mở đầu và kết luận. Chương 1: “Hiệu ứng giao thoa điện tử”, sẽ giới thiệu về hiệu ứng giao thoa điện tử trong phổ sóng hài bậc cao của phân tử với những phát hiện đầu tiên của nhóm M. Lein đối với phân tử H 2 + và H 2 [39, 40]. Sau đó, chúng tôi trình bày những công trình nghiên cứu lý thuyết và thực nghiệm trên phân tử CO 2 để kiểm chứng mô hình được đề xuất trong hai công trình trên cũng như những vấn đề nảy sinh trong quá trình thực hiện các nghiên cứu liên quan đến sóng hài bậc cao và hiệu ứng giao thoa điện tử. Trong chương 2: “Tách thông tin cấu trúc từ phổ sóng hài bậc cao”, ngoài phần giới thiệu ngắn gọn về các phương pháp thu nhận thông tin cấu trúc đã được xây dựng dựa trên nguồn dữ liệu sóng hài, trong đó phương pháp chụp ảnh cắt lớp phân tử được trình bày chi tiết hơn để phục vụ cho việc trích xuất mô-men lưỡng cực dịch chuyển ở phần sau, chúng tôi trình bày phương pháp trích xuất khoảng cách liên hạt nhân từ hiệu ứng giao thoa điện tử trong phổ sóng hài. Các phần được trình bày trong chương này là những cơ sở lý thuyết quan trọng được sử dụng cho việc thu nhận thông tin cấu trúc. Vì nguồn dữ liệu sóng hài được sử dụng trong luận văn là dữ liệu mô phỏng dựa trên mô hình ba bước Lewenstein và nhằm đưa ra bức tranh vật lý về sự phát xạ sóng hài bậc cao, nên trước hết chúng tôi trình bày khá chi tiết về mô hình Lewenstein và các đại lượng quan trọng trong đó có mô-men lưỡng cực dịch chuyển phân tử. Phần còn lại của chương, chúng tôi tập trung trình bày cơ
5 sở lý thuyết và phương pháp thu khoảng cách liên hạt nhân phân tử từ mô-men lưỡng cực dịch chuyển vừa thu được dựa vào phương pháp chụp ảnh cắt lớp phân tử. Kết quả của việc áp dụng phương pháp tách thông tin cấu trúc từ hiệu ứng giao thoa điện tử cho phân tử O 2 được trình bày trong chương 3: “Ứng dụng cho phân tử oxy”. Kết quả khảo sát sự phụ thuộc vào góc định phương của các họ nghiệm của mô-men lưỡng cực dịch chuyển từ tính toán lý thuyết của phân tử O 2 cho thấy các họ nghiệm thỏa các công thức [40] theo quy luật giống như trường hợp của phân tử CO 2 . Từ đó, chúng tôi tiến hành trích xuất khoảng cách liên hạt nhân của phân tử O 2 từ mô-men lưỡng cực dịch chuyển “thực nghiệm” khi phân tử ở trạng thái cân bằng và không cân bằng cấu trúc. Kết luận là phần cuối của luận văn, trong phần này, chúng tôi tóm tắt lại các kết quả đã đạt được. Từ kết quả thu được, chúng tôi nêu lên hướng phát triển của đề tài. Danh mục trích dẫn từ 80 công trình, trong đó nhiều công trình mới trong các năm gần đây. Kết quả luận văn được báo cáo tại Hội nghị Vật lý lý thuyết toàn quốc lần thứ 37 – 2012, sẽ gửi đăng vào kỷ yếu hội nghị và dự kiến đăng một công trình trên tạp chí quốc tế.
6 Chương 1: HIỆU ỨNG GIAO THOA ĐIỆN TỬ Trong chương này, chúng tôi trình bày các vấn đề liên quan đến hiệu ứng giao thoa điện tử trong phổ sóng hài bậc cao. Từ những phát hiện lý thuyết đầu tiên của nhóm M. Lein cho phân tử H 2 + và H 2 đến một loạt các nghiên cứu cả về thực nghiệm và lý thuyết để kiểm chứng cho mô hình được đề xuất trong công trình [39, 40]. Khi giải phương trình Schrodinger phụ thuộc thời gian cho H 2 + và H 2 trong trường laser, M. Lein và các cộng sự phát hiện rằng phổ sóng hài bậc cao của các phân tử này trải qua một cực tiểu cường độ không phụ thuộc vào thông số của laser. Pha sóng hài cũng có sự thay đổi lớn quanh góc có cực tiểu cường độ. Để giải thích các đặc điểm trên, các tác giả đã đề xuất mô hình gọi là mô hình giao thoa hai tâm. Trong đó, cực tiểu cường độ xảy ra là do sự giao thoa hủy của sóng hài phát ra từ hai orbital nguyên tử của phân tử và có thể dự đoán được bằng công thức cho cực trị giao thoa của hai nguồn điểm. Mô hình này đã được [27], [68] kiểm chứng trực tiếp bằng thực nghiệm trên phân tử CO 2 và thu hút sự quan tâm của các nghiên cứu khác [3], [5-7], [12], [16], [25, 26], [34], [48, 49], [73], [77]. Kết quả thực nghiệm cho thấy mô hình giao thoa hai tâm chỉ hoạt động tốt đối với một số phân tử [49] và sự giao thoa hai tâm có thể điều khiển được bằng cách thay đổi cường độ của laser [7], [48], [64], [73]. Những điều này cho thấy mô hình giao thoa hai tâm cần được phát triển thêm và loại bỏ các gần đúng đang được sử dụng. Một số vấn đề hiện tại này sẽ được chúng tôi trình bày trong phần còn lại của chương. 1.1 Phát hiện giao thoa điện tử trong phổ sóng hài của phân tử H 2 + và H 2 1.1.1 Sự phát xạ sóng hài bậc cao Năm 1961, khi phân tích chùm tia ló ra khỏi tinh thể thạch anh được chiếu bởi xung laser có độ dài xung 1 ms và bước sóng 694.3 nm, nhóm của P.A. Franken ở Đại học Michigan (Ann Arbor, Michigan, Mỹ) đã lần đầu tiên phát hiện được sóng hài với tần số gấp hai lần tần số laser chiếu vào [15]. Sau nhiều năm, chúng ta vẫn
7 chỉ quan sát được sóng hài bậc thấp phát ra khi chiếu laser cường độ cao vào vật liệu phi tuyến hoặc vào những luồng khí. Đến những năm cuối thập niên 80, các nghiên cứu thực nghiệm về sự phát xạ sóng hài được đẩy mạnh nhờ các cải tiến kỹ thuật: sự ra đời của laser xung cực ngắn (độ dài xung từ khoảng 10 pico giây (1 ps = 10-12 s) đến khoảng femto giây (1 fs = 10-15 s)) và cường độ đỉnh cực cao (cường độ tập trung có thể lên tới cỡ 1015 đến 1016 W/cm2). Năm 1987, McPherson và cộng sự ở Đại học Illinois (Chicago, Illinois, Mỹ) đã lần đầu tiên phát hiện sóng hài bậc cao, đến bậc 17 khi cho laser xung cực ngắn (cỡ femto giây) và cường độ đỉnh cao (cỡ 1014 W/cm2) tương tác với khí neon. Từ đó, song hành với các nghiên cứu thực nghiệm được mở rộng từ các khí hiếm sang các phân tử khác là sự phát triển của các lý thuyết giải thích các kết quả của thực nghiệm. Ban đầu các lý thuyết chỉ tập trung giải thích đặc điểm phổ sóng hài bậc cao của nguyên tử vì phổ sóng hài bậc cao phát ra từ phân tử phức tạp hơn nhiều so với trường hợp nguyên tử. Tuy nhiên, phổ sóng hài bậc cao của nguyên tử và phân tử đều có đặc điểm chung. Sóng hài bậc cao (high-order harmonics) là những photon phát ra khi các nguyên tử hay phân tử tương tác với laser cường độ cao. Những photon phát ra có đặc điểm là có tần số bằng bội số nguyên lần tần số laser chiếu vào nên được gọi là sóng hài bậc cao. Hình 1.1 Sự phát xạ sóng hài khi các nguyên tử khí hiếm như He, Ne, Ar, Xe… tương tác với laser cường độ cao với tần số ω 1 [52].
8 Sau khi giảm ở một vài tần số đầu thì phổ sóng hài trải qua miền bằng phẳng (pleatau region) trong đó cường độ sóng hài gần như không thay đổi đối với các bậc sóng hài trong miền này và kết thúc miền phẳng là điểm dừng (cutoff) [13], [32, 33], [46, 47] là điểm mà từ đó trở đi cường độ sóng hài giảm rất nhanh. Sự xuất hiện của miền phẳng sóng hài bậc cao nằm ngoài sự tiên đoán của lý thuyết nhiễu loạn. 1.1.2 Phát hiện giao thoa điện tử trong phổ sóng hài bậc cao Sự phát xạ sóng hài bậc cao liên quan đến hiện tượng phi tuyến xảy ra trong vùng trường mạnh, tức là liên quan đến việc giải phương trình Schrodinger phụ thuộc thời gian (time-dependent Schrodinger equation - TDSE) cho nguyên tử (phân tử) trong trường laser mạnh. Đầu tiên, các nhà lý thuyết đã tập trung giải quyết bài toán này cho nguyên tử hydro – nguyên tử một electron (single-active electron atom) rồi sau đó cố gắng giải quyết cho các nguyên tử khác bằng mô hình gần đúng một electron (single-active electron approximation - SAEA). Phân tử đơn giản nhất là ion phân tử hydro H 2 +, cấu tạo gồm hai proton và một electron. Việc hiểu được cách hành xử của H 2 + trong trường laser sẽ là cơ sở giúp chúng ta hiểu về cách hành xử của các phân tử phức tạp hơn trong trường laser. Với những nhận định đó, những nghiên cứu đối với H 2 + đã được M. Lein và cộng sự thực hiện [39, 40] và sau đó hướng này vẫn được tiếp tục tìm hiểu [3], [8- 12], [19], [25, 26], [41], [61], [66], [76], [80]. Khi giải bằng số TDSE hai chiều (2D) cho H 2 + và H 2 trong trường laser [39, 40], các tác giả phát hiện rằng phổ sóng hài bậc cao xuất hiện một cực tiểu cường độ không phụ thuộc vào tham số của laser. Hơn nữa, góc định phương, góc hợp bởi trục phân tử và véc-tơ phân cực laser, mà tại đó cường độ sóng hài bậc cao đạt cực tiểu cũng là góc mà pha của sóng hài có sự thay đổi lớn (gọi là sự nhảy pha).
9 Phương trình Schrodinger phụ thuộc thời gian cho ion phân tử hydro H 2 + trong trường laser có điện trường hướng theo trục x với gần đúng lưỡng cực sử dụng định chuẩn vận tốc được viết như sau ∂  p2  i Ψ ( r, t ) = + px A ( t ) + V ( r )  Ψ ( r, t ) (1.1) ∂t  2  t với A ( t ) = − ∫E ( t ') dt ' khi giả sử rằng trường mà ta đang xét chỉ phụ thuộc vào thời 0 gian. Trong trường hợp 2D, thế tương tác giữa electron và hạt nhân V ( r ) có dạng V ( x, y ) = − ∑ 1 (1.2) ( x − xk ) + ( y − yk ) 2 2 k =1,2 + trong đó, ( xk , yk ) là tọa độ hạt nhân thứ k; tham số  là hệ số hiệu chỉnh được các tác giả sử dụng với giá trị bằng 0.5 để năng lượng trạng thái cơ bản của electron trong mô hình bằng -30 eV. Hai hạt nhân phân tử được xem là đứng yên và cách nhau 2.0 a.u.. Nghiệm của TDSE sẽ được giải bằng phương pháp split-operator với số bước thích hợp. Sau đó, nhờ phép biến đổi Fourier của gia tốc lưỡng cực, phổ sóng hài bậc cao tìm được có dạng như hình 1.2. Hình 1.2 biểu diễn phổ cường sóng hài song song (sóng hài bậc cao có phân cực song song với véc-tơ phân cực laser) theo bậc đối với các góc định phương θ khác nhau. Trong đó, góc định phương là góc hợp bởi trục phân tử và véc-tơ phân cực của laser. Không những miền phẳng và điểm dừng đều được tìm thấy trong cấu trúc các phổ sóng hài này mà vị trí của điểm dừng (bậc cao nhất trong miền phẳng) cũng phù hợp tốt với dự đoán của mô hình Lewenstein (sẽ được trình bày chi tiết ở phần sau). Tuy nhiên, đặc điểm đáng chú ý của các phổ sóng hài này chính là sự xuất hiện của một cực tiểu mà vị trí (tần số hay bậc) của nó đối với các thông số laser (cường độ, bước sóng) khác nhau là như nhau. Vì thế, các tác giả đã kết luận rằng sự xuất hiện của cực tiểu cường độ tại một tần số nào đó không phụ thuộc vào thông
10 số laser mà tùy thuộc đó là phân tử gì, hay nói khác đi, cực tiểu cường độ này đặc trưng cho từng phân tử. Thêm vào đó, việc so sánh vị trí các tiểu cường độ đối với các góc định phương khác nhau cho thấy sóng hài phát ra phụ thuộc vào góc định phương, cụ thể ở đây là khi tăng góc θ thì vị trí cực tiểu cường độ cũng dịch chuyển về phía bậc cao hơn. Kết quả này phù hợp với các kết quả nghiên cứu thực nghiệm từ phân tử CS 2 , CO 2 trước đó. Hình 1.2 Phổ sóng hài bậc cao có phân cực song song với véc-tơ phân cực laser của H 2 + (2D). Hình (a), (b), (c) là các phổ sóng hài khi phân tử được đặt trong trường laser có cường độ đỉnh là 5.1014 W/cm2 và bước sóng là 780 nm; hình (e), (f) ứng với laser 1.1015 W/cm2 và 780 nm. Các mũi tên chỉ ra vị trí cực tiểu cường độ trong phổ sóng hài [39]. Kết quả việc mở rộng tính toán cho phân tử H 2 càng khẳng định cho những kết luận trên. Cường độ sóng hài tính toán được cho H 2 đối với các góc định phương khác nhau được thể hiện trên hình 1.3 cũng có những đặc điểm chung giống như của ion phân tử H 2 +. Điểm khác nhau giữa phổ sóng hài của hai phân tử đó là
11 với cùng một giá trị của góc định phương, cực tiểu sóng hài của H 2 xuất hiện ở bậc cao hơn so với của H 2 +. Hình 1.3 Các phổ sóng hài bậc cao phân cực song song với véc-tơ phân cực laser với các góc định phương khác nhau của phân tử H 2 (2D). Laser có thông số như sau: cường độ đỉnh 5.1014 W/cm2 và bước sóng 780 nm [39]. Bên cạnh cường độ, pha sóng hài cũng là đại lượng được quan tâm đến. Sự phụ thuộc của pha vào góc định phương được tính toán và thể hiện trên hình 1.4 cho thấy pha của sóng hài thay đổi rất ít đối với các góc định phương khác nhau, ngoại trừ một góc “tới hạn” – góc mà cường độ sóng hài đạt cực tiểu – pha sóng hài có sự nhảy pha với giá trị gần bằng π radian. Hình 1.4 Biên độ và pha sóng hài đối với các bậc cụ thể khi phân tử tương tác với laser 5.1014 W/cm2 và 780 nm [39].
12 Để giải thích kết quả này, các tác giả tiến hành phân tích sự đóng góp của các vùng khác nhau của phân tử vào phổ sóng hài. Phân tích cho thấy những vùng khác nhau của phân tử có những đóng góp khác nhau, có thể “thêm” hoặc “bớt”. Tổng các đóng góp này có thể cho biên độ tổng cộng lớn hay nhỏ tùy vào giá trị của góc định phương. Nếu góc định phương có giá trị bằng giá trị góc tới hạn thì đóng góp “thêm” và “bớt” có giá trị gần bằng nhau, dẫn đến sự triệt tiêu trong biên độ tổng cộng và xuất hiện cực tiểu cường độ. Nếu góc định phương có giá trị xa giá trị góc tới hạn thì hoặc chỉ vùng cho đóng góp “thêm” hoặc vùng cho đóng góp “bớt” sẽ trở nên chiếm ưu thế, làm cho biên độ tổng cộng lớn. Sự giảm cường độ sóng hài tại một góc nào đó là một hiện tượng giao thoa. Khảo sát sâu hơn hiện tượng này dựa vào mô hình ba bước Lewenstein, thực hiện tính toán thành phần ma trận tái kết hợp, các tác giả đã đưa ra mô hình giao thoa hai tâm và chỉ ra rằng không chỉ có cực tiểu mà cả cực đại cường độ cũng được tìm thấy trong phổ sóng hài bậc cao (nếu chọn phân tử thích hợp). Theo mô hình này, cực đại và cực tiểu cường độ xuất hiện có thể được xem là kết quả của sự giao thoa hai khe vi mô (microscopy two-slit interference) của electron quay trở về. Khi đó, mỗi hạt nhân được xem như một nguồn phát xạ điểm; các cực đại và cực tiểu cường độ có thể được dự đoán chính xác bằng các công thức điều kiện cho cực trị giao thoa của hai nguồn phát xạ điểm. Vì phát hiện trên hứa hẹn nhiều ứng dụng quan trọng trong việc tạo ra một nguồn bức xạ tử ngoại cực ngắn (XUV) kết hợp – sóng hài bậc cao – với cường độ lớn (nếu bố trí thí nghiệm sao cho giao thao tăng cường xảy ra) cũng như trong việc tìm hiểu thông tin cấu trúc phân tử dữ liệu sóng hài bậc cao (cực tiểu cường độ đặc trưng cho từng phân tử) nên việc kiểm chứng nó là một việc hết sức cần thiết, trước khi áp dụng vào thực nghiệm. Các nhà khoa học đã kiểm chứng như thế nào và kết quả ra sao, tiểu mục tiếp theo sẽ trình bày chi tiết. 1.2 Hiệu ứng giao thoa điện tử và các nghiên cứu trên phân tử CO 2 Sau phát hiện của M. Lein và cộng sự về sự giao thoa điện tử trong phổ sóng hài bậc cao của phân tử hydro H 2 khi khảo sát phổ sóng hài bậc cao của phân tử này