Luận văn Thạc sĩ Vật lý: Nghiên cứu phương pháp phân tích kích hoạt neutron-gamma tức thời và áp dụng phân tích boron trong mẫu chuẩn

Chia sẻ: _ _ | Ngày: | Loại File: PDF | Số trang:70

Thêm vào BST

Báo xấu

29
lượt xem 4
download

Download Vui lòng tải xuống để xem tài liệu đầy đủ

Việc thực hiện thành công đề tài này có ý nghĩa khoa học và thực tiễn trong việc nâng cao kiến thức cơ bản và thực nghiệm về phản ứng hạt nhân (n,y) và ứng dụng vào thực tế yêu cầu phân tích định lượng nguyên tố trong các đối tượng mẫu khác nhau. Đối tượng và phạm vi nghiên cứu trong đề tài là xác định hàm lượng nguyên tố Boron trong phạm vi phương pháp PGNAA và mẫu chuẩn dạng dung dịch hoặc rắn.

Chủ đề:

Bình luận(0) Đăng nhập để gửi bình luận!

Lưu

Nội dung Text: Luận văn Thạc sĩ Vật lý: Nghiên cứu phương pháp phân tích kích hoạt neutron-gamma tức thời và áp dụng phân tích boron trong mẫu chuẩn

1 MỤC LỤC 1 LỜI CAM ĐOAN LỜI CẢM ƠN DANH MỤC CÁC CHỮ VIẾT TẮT DANH MỤC CÁC BẢNG DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ LỜI MỞ ĐẦU 4 CHƯƠNG I: TỔNG QUAN LÝ THUYẾT VÀ PHƯƠNG PHÁP THỰC 6 NGHIỆM 1.1. GIỚI THIỆU 6 1.2. TỔNG QUAN PHƯƠNG PHÁP PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT PGNAA 7 1.2.1 Cơ sở vật lý 7 1.2.2 Phương trình cơ bản của phương pháp phân tích kích hoạt 9 neutron - gamma tức thời (PGNAA) 1.2.3 Đặc điểm của PGNAA 11 1.2.3.1 Đặc điểm cơ bản về phương pháp PGNAA 12 1.2.3.2 Phổ Gamma tức thời 13 1.2.3.3 Nguyên tắc cơ bản của phân tích kích hoạt Gamma tức 13 thời 1.2.3.4 Tính gần đúng của mẫu mỏng 14 1.2.4 Các thành phần chính của một thiết bị PGNAA 14 1.2.4.1 Chùm tia neutron 14 1.2.4.2 Vật liệu che chắn và hấp thụ neutron sử dụng cho thiết 15 bị PGNAA 1.2.4.3 Các dụng cụ giá đỡ mẫu, đóng mở và che chắn chùm tia 16 1.2.4.4 Detector đo tia gamma 17 1.2.4.5 Hàm đáp ứng năng lượng của Detector HP Ge 18 1.2.4.6 Hiệu suất của detector đo Gamma 18 1.2.4.7 Hệ phổ kế giảm phông Compton 20 1.2.5 Phương pháp tương đối cho phân tích kích hoạt neutron - gamma 21 tức thời 1.2.6 Phương pháp k0-phân tích kích hoạt neutron-gamma tức thời 22 1.2.7 Chuẩn năng lượng 23 1.2.8 Xác định đường cong hiệu suất thực nghiệm 24 1.2.9 Chuẩn độ phân giải (FWHM) 27 1.2.10 Độ nhạy của phương pháp PGNAA 27
2 1.2.11 Xác định hàm lượng bằng phương pháp tương đối 28 1.2.12 Sai số hàm lượng 29 1.3. TỔNG QUAN VỀ PHÂN TÍCH BORON TRONG MẪU 30 1.3.1 Các đặc tính của Boron trong môi trường khác nhau 30 1.3.2 Tình hình nghiên cứu hàm lượng Boron trong nước và trên thế 30 giới . 1.4. HỆ PGNAA Ở MỘT SỐ NƯỚC 30 1.4.1 Trên thế giới 32 1.4.2 Trong nước 32 CHƯƠNG II: THỰC NGHIỆM 34 2.1. HỆ THIẾT BỊ PGNAA TẠI KS2 LÒ PHẢN ỨNG HẠT NHÂN ĐÀ LẠT 34 2.1.1 Chùm tia neutron nhiệt tại KS2 34 2.1.2 Hệ che chắn an toàn bức xạ và chuẩn trực 36 2.1.2.1 Che chắn chuẩn trực bên trong KS2 36 2.1.2.2 Hệ phổ kế gamma 37 2.2. BỐ TRÍ THÍ NGHIỆM 38 2.2.1 Chuẩn bị mẫu và chiếu mẫu 38 2.2.2 Bố trí thí nghiệm 43 2.3. ĐỘ NHẠY, GIỚI HẠN VÀ HÀM LƯỢNG PHÂN TÍCH CỦA BORON 45 2.3.1 Độ nhạy 45 2.3.2 Giới hạn phát hiện 45 2.3.3 Xác định hàm lượng 46 2.4. XÁC ĐỊNH PHÔNG GAMMA TỨC THỜI CỦA HỆ ĐO 47 2.5. KHỚP ĐỈNH BORON 478 KEV VÀ TÁCH ĐỈNH CHẬP 47 2.6. CHUẨN HIỆU SUẤT GHI CỦA HỆ PHỔ KẾ GAMMA 48 CHƯƠNG III. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 51 3.1. KẾT QUẢ THỰC NGHIỆM 51 3.2. KẾT QUẢ PHÂN TÍCH ĐỈNH PHỔ GAMMA TỨC THỜI 478 KEV 56 3.3. HÀM CHUẨN TUYẾN TÍNH PHÂN TÍCH BORON 57 3.4. ÁP DỤNG PHÂN TÍCH BORON TRONG MỘT SỐ MẪU CHUẨN 58 QUỐC TẾ 3.5. HIỆU SUẤT TUYỆT ĐỐI CỦA HỆ PGNAA 59 3.6. THẢO LUẬN KẾT QUẢ 62 KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ 64 1. KẾT LUẬN 64 1.1 Về mặt lý thuyết 77
3 1.2 Về thực nghiệm 77 2. KIẾN NGHỊ 65 Bài báo khoa học 65 TÀI LIỆU THAM KHẢO 66 Phụ Lục: toàn văn bài báo khoa học 68
4 MỞ ĐẦU Neutron tương tác với bia mẫu, tùy thuộc vào năng lượng hạt neutron tới và tính chất của hạt nhân bia mà các phản ứng khác nhau có khả năng xảy ra. Đối với phản ứng bắt bức xạ (n, ), một hạt nhân hợp phần trung gian ở trạng thái kích thích được tạo ra. Năng lượng kích thích của hạt nhân hợp phần bằng tổng của năng lượng liên kết của neutron với hạt nhân hợp phần và động năng của hạt neutron tham gia phản ứng. Trạng thái kích thích của hạt nhân hợp phần tồn tại trong khoảng thời gian sống rất ngắn và gần như tức thời phân rã về trạng thái cơ bản hoặc trạng thái giả bền kèm theo phát ra các tia gamma tức thời đặc trưng. Với thời gian sống ngắn như vậy, các phép đo cần phải được tiến hành đồng thời với phép chiếu mẫu. Kĩ thuật đo thực nghiệm này được gọi là phương pháp kích hoạt neutron đo gamma tức thời (PGNAA). Phương pháp phân tích định lượng PGNAA là một phương pháp hiện đại bằng kỹ thuật hạt nhân, do vậy đề tài này đặt vấn đề nghiên cứu phương pháp và đánh giá khả năng áp dụng thực tiễn trên cơ sở thiết bị đã có tại Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt. Việc thực hiện thành công đề tài này có ý nghĩa khoa học và thực tiễn trong việc nâng cao kiến thức cơ bản và thực nghiệm về phản ứng hạt nhân (n, ) và ứng dụng vào thực tế yêu cầu phân tích định lượng nguyên tố trong các đối tượng mẫu khác nhau. Đối tượng và phạm vi nghiên cứu trong đề tài là xác định hàm lượng nguyên tố Boron trong phạm vi phương pháp PGNAA và mẫu chuẩn dạng dung dịch hoặc rắn. Sự phát triển của các phương pháp phân tích hạt nhân gắn liền với những thành tựu của vật lý và kỹ thuật hạt nhân hiện đại. Phương pháp PGNAA có những ưu điểm đối với nhóm các nguyên tố có Z nhỏ và nhóm các nguyên tố có tiết diện phản ứng cao, do đó có độ nhạy và độ chính xác cao, tốc độ phân tích nhanh đối với các nhóm nguyên tố này; mẫu phân tích không bị phá hủy và có thể tiến hành phân tích đồng thời nhiều nguyên tố. Do đó, thiết bị phân tích PGNAA luôn được quan tâm thiết lập tại các lò phản ứng hạt nhân nghiên cứu.
5 Tại lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt có thông lượng neutron nhiệt là 1.6x106n/cm2/s, tỉ số Cadmi là 420. Do vậy, đề tài này đặt vấn đề nghiên cứu về phương pháp và ứng dụng trên cơ sở hệ thiết bị hệ phổ kế phân tích kích hoạt neutron-gamma tức thời (PGNAA) nhằm nâng cao kiến thức và đánh giá khả năng phân tích định lượng nguyên tố Boron trong mẫu thông qua thực nghiệm với một số mẫu chuẩn có hàm lượng boron.
6 CHƯƠNG I: TỔNG QUAN LÝ THUYẾT VÀ PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM 1.1. GIỚI THIỆU Trong khi khảo sát phản ứng bắt giữ neutron trong vật liệu hydro, sự phát xạ của một bức xạ gamma xuyên thấu cao đã được quan sát thấy vào năm 1934 (Lea 1934) [1]. Đây là bức xạ gamma tức thời đầu tiên từng được phát hiện. Hiện nay nó được gọi là tia gamma tức thời năng lượng 2223 keV từ phản ứng 1H(n, 𝛾)2H. Trong vùng năng lượng thấp, khi một hạt nhân hấp thụ một neutron, năng lượng liên kết của nó thường được giải phóng dưới dạng bức xạ gamma tức thời. Nếu hạt nhân sản phẩm sau phản ứng là hạt nhân bền quá trình phản ứng sẽ kết thúc ở đây. Nếu là hạt nhân không bền, thì đa số hạt nhân này sẽ phân rã beta, kèm theo thoát ra các tia gamma trễ. Cả hai loại bức xạ gamma là đặc trưng của hạt nhân bia, do đó phù hợp để đo phân tích định lượng nguyên tố. Phân tích kích hoạt neutron dựa trên kỹ thuật đo phổ tia gamma trễ sau kích hoạt, trong khi phép phân tích kích hoạt neutron gamma tức thời (PGAA) sử dụng kỹ thuật đo phổ các tia gamma tức thời. Cả hai kỹ thuật phân tích kích hoạt đều yêu cầu nguồn neutron mạnh. Phép đo PGNAA sử dụng nguồn neutron từ lò phản ứng đầu tiên được thực hiện bởi Isenhour và Morrison vào năm 1966 (1966a, b) [1] bằng cách sử dụng một chùm neutron từ lò phản ứng và đo phổ các tia gamma tức thời bằng detector NaI(Tl). Vào cuối những năm 1960, một bước đột phá lớn là sự ra đời của các detector bán dẫn, có độ phân giải năng lượng cao. Hiệu suất ghi đo của kỹ thuật PNGAA đã có nhiều cải tiến, nhờ áp dụng các kỹ thuật giảm phông Compton dùng hệ detector Ge (Li)-NaI(Tl). Tại các lò phản ứng nghiên cứu khác cũng được giới thiệu phương pháp phân tích này: đầu tiên tại lò phản ứng Saclay ở 1969, và sau đó tại lò phản ứng thông lượng cao ở Grenoble. Việc áp dụng phương pháp PGNAA đã tăng lên nhờ chùm neutron nhiệt và thông lượng cao trong những năm 1990 tại Viện Tiêu chuẩn và Công nghệ Quốc gia (NIST), Hoa Kỳ (Lindstrom et al. 1993), tại Trung tâm Nghiên
7 cứu Ju ̈lich, Đức (Rossbach 1991) [1], tại Viện nghiên cứu năng lượng nguyên tử Nhật Bản (JAERI), Nhật Bản (Yonezawa et al. 1993) [1] và tại Trung tâm neutron Budapest, Hungary (Molna r et al. 1997) [1]. Một số hệ thống khác đã được đưa vào hoạt động kể từ đó. 1.2. TỔNG QUAN PHƯƠNG PHÁP PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON - GAMMA TỨC THỜI 1.2.1. Cơ sở vật lý Các nguyên tố trong tự nhiên thường tồn tại dưới dạng đồng vị bền có các thông số hạt nhân đặc trưng sau: khối lượng nguyên tử, độ phổ biến đồng vị, tiết diện bắt neutron v.v... Cơ sở của phương pháp phân tích kích hoạt gamma tức thời thông qua phản ứng bắt neutron của các hạt nhân bền trong bia mẫu tạo thành hạt nhân ở trạng thái hợp phần, hạt nhân hợp phần giải kích thích về trạng thái cơ bản kèm theo phát các tia gamma tức thời, hạt nhân này thường có tính phóng xạ và tiếp tục phân rã Beta và kèm theo bức xạ gamma trễ (Hình 1.1). Phổ năng lượng gamma tức thời phát ra từ phản ứng được ghi đo chính xác khi sử dụng hệ phổ kế gamma dùng detector HPGe, năng lượng ứng với các tia gamma trong phổ ghi nhận được có thể định tính và định lượng thành phần các nguyên tố trong mẫu. Để xem xét sự tương tác của neutron với vật chất, người ta chia các neutron theo năng lượng của chúng, thành các nhóm neutron nhiệt (năng lượng neutron En từ 0 đến 0.5 eV), neutron trên nhiệt (En từ 0.5 eV đến 10 keV), neutron nhanh (En từ 10 keV đến 10MeV) và nhóm neutron rất nhanh (En lớn hơn 10 MeV). Tương tác của neutron với hạt nhân bia phụ thuộc rất mạnh vào năng lượng của nó. Tùy thuộc vào năng lượng hạt tới và tính chất của hạt nhân bia mà các phản ứng có khả năng xảy ra là: phản ứng bắt bức xạ (n,), tán xạ đàn hồi (n,n), tán xạ không đàn hồi (n,n’) và phản ứng phân hạch (n,f). Đối với phản ứng bắt bức xạ, một hạt nhân hợp phần trung gian ở trạng thái kích thích được hình thành. Năng lượng kích thích của hạt nhân hợp phần bằng tổng của năng lượng liên kết của neutron với hạt nhân đó và động năng của hạt neutron tham gia phản ứng. Trạng thái kích thích của hạt nhân hợp phần tồn tại trong khoảng thời gian sống rất ngắn 10-14 giây và phân rã về
8 trạng thái cơ bản hoặc trạng thái giả bền kèm theo phát ra các tia gamma tức thời đặc trưng. Trong nhiều trường hợp, hạt nhân sản phẩm (có số khối bằng A+1) thường không bền và có tính phóng xạ beta kèm theo phát ra một hoặc nhiều tia gamma trễ đặc trưng. Các tia bức xạ gamma có thể đo được bằng hệ phổ kế đa kênh dùng đầu dò bán dẫn siêu tinh khiết HPGe có độ phân giải năng lượng cao. Phổ các tia gamma tức thời, với thời gian sống ngắn như vậy, các phép đo cần phải được tiến hành đồng thời với phép chiếu mẫu. Kĩ thuật đo thực nghiệm này được gọi là phương pháp kích hoạt neutron đo gamma tức thời (PGNAA). Phổ năng lượng các tia gamma tức thời từ phản ứng bắt neutron (n,) có nhiều ứng dụng trong nghiên cứu vật lý hạt nhân cơ bản (xác định tiết diện phản ứng, đo cường độ phát tia gamma, cấu trúc hạt nhân, nguyên tử khối, v.v..), phương pháp phân tích kích hoạt PGNAA (phân tích thành phần các nguyên tố trong mẫu môi trường, sinh học, địa chất, v.v...), nghiên cứu sự ảnh hưởng của bức xạ lên vật chất, v.v.. Phản ứng hạt nhân hợp phần được biểu diễn qua hai giai đoạn như được miêu tả như trong sơ đồ sau : n + A  (A+1)*  (A+1) + - (1.1) Trong đó: A: số khối của hạt nhân bia. n: hạt neutron tới. (A+1)*: hạt nhân hợp phần ở trạng thái kích thích. (A+1): hạt nhân sản phẩm. 𝛾: tia gamma tức thời. Giai đoạn hình thành hạt nhân hợp phần: Hạt nhân bia hấp thụ hạt neutron tới tạo thành hạt nhân hợp phần với số khối là (A+1)* và tồn tại ở trạng thái kích thích. Mức năng lượng kích thích tương ứng với tổng năng lượng liên kết của hạt nhân bia và động năng của hạt neutron tới. Giai đoạn tạo thành hạt nhân sản phẩm sau phản ứng là giai đoạn trong đó các trạng thái kích thích của hạt nhân hợp phần phân rã về trạng thái cơ
9 bản hoặc trạng thái giả bền tạo thành hạt nhân sản phẩm của phản ứng đồng thời giải phóng năng lượng kích thích dưới dạng các tia gamma tức thời. Phổ năng lượng các tia gamma tức thời phụ thuộc mạnh vào các đặc trưng cấu trúc hạt nhân, năng lượng, momen động lượng, tính chẵn lẻ của hạt nhân. Phản ứng bắt neutron bức xạ gamma với hạt nhân bia có thể biểu diễn bằng phương trình sau: A ∗ 1 0 n + ZX → ( A+1ZX) → A+1 ZX +γ (1.2) Kí hiệu (*) trong phản ứng trên biểu diễn cho nhân hợp phần ở trạng thái kích thích. Hình 1.1: Quá trình phản ứng (n, γ) của neutron với hạt nhân Trong phương pháp phân tích kích hoạt neutron – gamma tức thời, quá trình chiếu và đo phổ được thực hiện đồng thời, do vậy phổ thu được bao gồm cả gamma tức thời và gamma trễ của một số đồng vị có chu kỳ bán hủy ngắn (T1/2 từ giây đến vài phút). Từ đó ta cũng có thể sử dụng phổ thu được để xác định một số nguyên tố bằng phương pháp PGNAA. 1.2.2. Phương trình cơ bản của phương pháp phân tích kích hoạt neutron - gamma tức thời (PGNAA) Tốc độ kích hoạt được cho bởi biểu thức sau: dN∗ m.G.NA = fn θ[∫ σE (n, γ)ϕ(E)dE] [ ] (1.3) dt A Trong đó: θ : Độ phổ biến đồng vị (%) m : Hàm lượng nguyên tố quan tâm (ppm)
10 G : Khối lượng mẫu (g) NA : Số Avogadro (NA = 6,023. 1023 nguyên tử/mol) A : số khối của nguyên tố quan tâm (g). fn : hệ số hiệu chỉnh sự tự hấp thụ neutron trong mẫu. 1−e− ∑r d d fn = ∑r d ≈ 1 − ∑r (1.4) 2 Trong đó: ∑ r : Tiết diện vĩ mô toàn phần ∑ r = ∑ σi . Ni Ni : Số hạt nhân của nguyên tố thứ i d : độ dày khối của mẫu (g/cm2) ∫ σE (n, γ)ϕ(E)dE : Tích phân biểu diễn sự phụ thuộc của tiết diện bắt neutron và thông lượng neutron theo năng lượng En. Khi đó tốc độ đếm đỉnh được xác định theo phương trình sau: dN∗ C = C 0 + εγ Iγ fa (1.5) dt Trong đó: C : Tốc độ đếm đỉnh phổ gamma (số đếm/giây) C0 : Tốc độ đếm phông (số đếm/giây) εγ : Hiệu suất ghi của hệ phổ kế đối với đỉnh gamma quan tâm (%) fa : Hệ số hiệu chỉnh sự tự hấp thụ giữa nguồn và detector Iγ : Cường độ phát gamma (%). Từ (1.3) và (1.5) ta có: m. G. NA C − C0 = εγ θfn fa Iγ [σ0 ϕth + Iϕepi ] (1.6) A Hay A(C − C0 ) m= (1.7) εγ θfn fa Iγ [σ0 ϕth + Iϕepi ]G. NA Trong đó: ϕth : Thông lượng neutron nhiệt (n.cm-2s-1)
11 ϕepi : Thông lượng neutron trên nhiệt (n.cm-2s-1) σ0 : Tiết diện bắt neutron (barn) I : Tích phân cộng hưởng (barn) Phương trình (1.7) là phương trình tính hàm lượng cơ bản của phương pháp phân tích kích hoạt neutron – gamma tức thời. 1.2.3. Đặc điểm của PGNAA Tiết diện phản ứng sinh gamma riêng phần có dạng: σγ = θσPγ (1.8) Trong đó 𝜃 và Pγ tương ứng là độ phổ biến đồng vị tự nhiên của hạt nhân đã cho và cường độ phát xạ của tia gamma này. Đại lượng này được sử dụng để xác định (ργ), đó là tốc độ đếm (s-1) của một đỉnh gamma ở một năng lượng nhất định trong phổ gamma tức thời đo thực nghiệm. Trong trường hợp đơn giản hóa với chùm tia neutron là neutron nhiệt và một mẫu mỏng đồng nhất, công thức của ργ có dạng: ργ = ε(Eγ )nσγ Φ (1.9) Trong đó 𝜌𝛾 là diện tích của đỉnh chia cho thời gian đo, n là số lượng của hạt nhân bia trong mẫu, 𝜀(Eγ) là hiệu suất ghi đỉnh hấp thụ quang điện của detector và Φ là thông lượng neutron. Biểu thức (1.9) trở nên phức tạp hơn trong trường hợp thực tế phổ neutron không đơn sắc và độ dày của mẫu là hữu hạn làm suy giảm tia gamma hoặc tự che chắn neutron. Công thức bao gồm các hiệu ứng này là: ∞ μ(r) ργ = ∫ ∫0 NA σγ (En ) Φ′(En , r)ε(Eγ , r)dEn dr (1.10) M Trong đó μ(r) là mật độ khối lượng như là một hàm của vị trí trong mẫu, M là khối lượng nguyên tử của nguyên tố, NA là số Avogadro, σγ (En) là tiết diện phản ứng sinh tia gamma riêng phần như là một hàm của năng lượng neutron. Thông lượng neutron Φ′ và hiệu suất 𝜀′ cũng được biểu thị như là
12 một hàm của vị trí bên trong mẫu (r) và, tương ứng, năng lượng của chùm neutron (En) và năng lượng của gamma đã cho (Eγ). Hơn nữa, nếu mẫu tương đối mỏng và nhỏ, có thể bỏ qua hiệu ứng tự hấp thụ; mặt khác, trong trường hợp mẫu với khối lượng lớn, có thể áp dụng hệ số hiệu chỉnh cho sự tự hấp thụ. Tương tự, một phương trình đơn giản có tính đến hiệu ứng tự che chắn phải được sử dụng. Trong trường hợp xấp xỉ mẫu mỏng, biểu thức (1.10) có thể được đơn giản hóa như sau: ∞ ργ = ∫0 σγ (En )Φ(En )dEn dr = σγ0 Φ0 (1.11) Trong đó σγ0 là tiết diện phản ứng sinh tia gamma riêng phần cho các neutron đơn sắc có v = 2200ms-1 và Φ0 là thông lượng neutron tương đương nhiệt được định nghĩa là: √ π v0 Φ0 = Φ (1.12) 2 vT T sử dụng Φ0, tốc độ phản ứng và tốc độ đếm trở thành tương ứng: R 0 = nσ0 Φ0 m ργ0 = NA σγ0 Φ0 ε(Eγ ) (1.13) M Do đó, tốc độ đếm chỉ phụ thuộc vào khối lượng của mẫu và các tham số như hình dạng hoặc vị trí không xuất hiện trong công thức của nó. 1.2.3.1. Đặc điểm cơ bản về phương pháp PGNAA Các bức xạ chính liên quan đến phương pháp đo này là neutron và tia gamma, cả hai không tích điện, do đó đặc trưng bởi độ xuyên thấu cao. Kết quả là sự tương tác đồng đều đến toàn bộ độ dày mẫu và bức xạ gamma thu được mang thông tin về thành phần trung bình của mẫu. Tuy nhiên, phải chú ý một số trường hợp cụ thể: tức là khi mẫu trong nghiên cứu được đặc trưng bởi tiết diện hấp thụ neutron cao, hiệu ứng tự che chắn có thể xảy ra, và kết quả có thể bị sai lệch. Trong trường hợp các mẫu có Z cao, cường độ tia gamma bị suy giảm đi trong mẫu.
13 Phương pháp PGNAA không phá hủy và mẫu có thể được phân tích nhiều lần vì chiếu xạ không thay đổi đáng kể tính chất của mẫu. 1.2.3.2. Phổ gamma tức thời Phổ đỉnh tia gamma trong PGNAA có dải năng lượng nằm giữa vài keV và gần 12 MeV. Hơn nữa, số lượng đỉnh có liên quan đến cấu trúc sơ đồ mức năng lượng của hạt nhân hợp phần. Vùng năng lượng cao có số lượng đỉnh ít hơn, nên sử dụng để phân tích định tính đáng tin cậy hơn, tốt hơn là sử dụng vùng này trong phân tích định lượng. 1.2.3.3. Nguyên tắc cơ bản của phân tích kích hoạt Gamma tức thời Phản ứng ưu thế nhất gây ra bởi neutron trong vật chất là bắt neutron phát ra gamma, hay còn gọi là phản ứng (n, 𝛾). Bức xạ gamma tức thời được phát ra bởi hạt nhân bị kích thích giải phóng năng lượng liên kết của neutron (điển hình là 6-9 MeV) trong vòng 10-14 giây. Các phản ứng quan trọng khác có thể xảy ra trong các mẫu, cụ thể là các phản ứng (n, p), (n, 𝛼) và phân hạch, được ghi chú là (n, f). Các trường hợp quan trọng nhất là như sau: * (n, p) phản ứng với 3He và 14N * (n, 𝛼) phản ứng với 6Li và 10B * (n, f) phản ứng với 235U Trong trường hợp 10B, sự phát xạ của hạt alpha được theo sau bởi sự phát xạ của tia gamma từ hạt nhân 7Li còn lại với năng lượng 478 keV. Vì sự giật lùi của hạt nhân, đỉnh quang phổ được mở rộng đặc trưng trên một phạm vi năng lượng khoảng 15 keV. Đỉnh mạnh này làm cho việc xác định boron được rõ ràng. Đối với các mẫu khối lượng lớn, sự tán xạ đàn hồi của neutron trước phản ứng bắt bức xạ cũng có thể đóng một vai trò ảnh hưởng quan trọng gây sai số trong phép đo phân tích. Sự phân bố năng lượng của neutron cũng có thể bị ảnh hưởng do tán xạ đàn hồi, đặc biệt là trong trường hợp vật liệu có nhiều hydro.
14 1.2.3.4. Tính gần đúng của mẫu mỏng Khi mẫu đồng nhất và mỏng, sự tự hấp thụ tia gamma, neutron, cũng như các hiệu ứng khác có thể bị bỏ qua. Đối với một hạt nhân thông thường (tức là có tiết diện hấp thụ neutron theo quy luật 1/v), tích phân sau có thể được thay thế bằng tích số có hai đại lượng trung bình: ∞ ∫0 σγ (En )Φ(En )dEn = σγ0 Φ0 (1.14) Trong đó 𝜎𝛾0 là tiết diện bắt bức xạ với neutron nhiệt, có tốc độ v0 = 2.200 m s-1, bằng với tiết diện trung bình được xác định trong một chùm neutron có phân bố nhiệt với nhiệt độ 293 K và Φ0 (đôi khi được viết là Φth) là thông lượng neutron tương đương nhiệt: v Φ0 = 〈v〉0 Φr (1.15) Tuy nhiên, trong PGNAA các biểu thức tốc độ phản ứng trở nên tương tự như sau: m R0 = nσ0 Φ0 , ρ0γ = NA σγ0 Φ0 ε(Eγ ) (1.16) M 1.2.4. Các thành phần chính của một thiết bị PGNAA Một thiết bị PGNAA bao gồm một chùm tia neutron, chủ yếu được cấu tạo bởi các neutron lạnh hoặc nhiệt, được chuẩn trực. Mẫu được đặt luôn ở cùng một vị trí. 1.2.4.1. Chùm tia neutron Các đặc điểm chính của chùm neutron PGNAA là thông lượng neutron lạnh hoặc nhiệt cao để có được xác suất cao phản ứng bắt neutron. Thông lượng neutron phải ổn định theo thời gian và đồng đều trong thễ tích mẫu. Có nhiều nguồn neutron khác nhau có thể được sử dụng cho cơ sở PGNAA, nhưng phần lớn được sử dụng nguồn neutron từ các lò phản ứng nghiên cứu. Các neutron bị làm chậm thường bằng nước hoặc nước nặng. Phổ năng lượng được đặc trưng bởi ba thành phần: Phân bố Maxwell ở vùng eV, vùng trên nhiệt (keV) và vùng năng lượng cao (MeV). Thông thường, một bộ lọc cho bức xạ gamma được sử dụng cùng với bộ lọc neutron nhiệt sử dụng một khối
15 tinh thể đơn hoặc poli, truyền neutron cụ thể trong khoảng năng lượng theo tính chất của nó. Một số bộ lọc đơn tinh thể quan trọng nhất, tức là sapphire, bismuth và silicon [2]. Cường độ của chùm tia là một tham số quan trọng để có được độ nhạy phân tích tốt, do đó khoảng cách từ vùng hoạt lò phản ứng đến mẫu là thông số quan trong trong thiết kế của một cơ sở PGNAA. Phương pháp này cho phép trích xuất một chùm neutron lạnh với lợi thế là có tiết diện phản ứng bắt neutron cao cùng với cường độ cao hơn của chùm tia, một chùm lạnh hoàn toàn tự do từ thành phần neutron nhanh. Hơn nữa, sự giảm tự nhiên của cường độ chùm tia với bình phương khoảng cách không xảy ra khi sử dụng kênh dẫn phản xạ. Bằng ống dẫn neutron cũng có thể dẫn các neutron ra xa vùng hoạt lò phản ứng cũng làm giảm nền phông gamma. 1.2.4.2. Vật liệu che chắn và hấp thụ neutron sử dụng cho thiết bị PGNAA Vấn đề của việc che chắn và hấp thụ bức xạ gamma và neutron là một trong những vấn đề quan trọng nhất trong thiết kế hệ thống PGNAA. Sự suy giảm neutron khi một neutron tương tác với một hạt nhân hydro, neutron mất trung bình 50% năng lượng trong một va chạm đàn hồi. Đối với các hạt nhân nặng hơn, thì năng lượng truyền trong một tán xạ đàn hồi là thấp hơn, vì vậy các vật liệu hydro là hiệu quả nhất trong việc làm chậm neutron. Trong số các vật liệu phù hợp cho việc che chắn bức xạ neutron, được sử dụng nhiều nhất thường là bê tông, bởi vì vật liệu này có tỷ lệ hydro cao, có giá thành thấp và dễ tạo hình. Tại các cơ sở thiết bị PGNAA dùng nguồn neutron từ lò phản ứng hạt nhân có công suất lớn, các khối bê tông lớn và có cấu trúc hình học phù hợp thường được sử dụng để bảo đảm an toàn bức xạ đối với neutron và gamma. Ngoài ra, các vật liệu khác được sử dụng nhiều nhất cho sự hấp thụ neutron là nhưng lọai vật liệu có chứa nhiều 6Li, 10B hoặc 113Cd vì có tiết diện bắt neutron đặc biệt cao so với các vật liệu thông thường khác. Trong số
16 này, chỉ có 6Li hấp thụ neutron mà không tạo ra tia gamma, 10B hấp thụ neutron thông qua phản ứng (n, γα). Đặc điểm của các chất hấp thụ neutron chính được trình bày trong Bảng 1.1 [2]. Bảng 1.1. Đặc tính của các hạt nhân được sử dụng làm chất hấp thụ neutron, thường dùng trong các thiết bị PGNAA. Hạt Độ phổ Tiết diện Phản ứng Thời gian sống Dạng hóa học nhân biến của và dạng phân rã đồng vị % 3 He 0.00014 5330 (n,p)3H 12 years, 𝛽- Gas 6 Li 7.5 941 (n,𝛼)3H 12 years, 𝛽- LiF,Li2CO3,met al, glass 10 B 19.9 3838 (n,𝛼𝛾)7Li Stable B4C,H3BO3, Na2B4O7 113 Cd 12.22 20600 (n,𝛾)114Cd Stable Metal 114 Cd 28.73 0.23 (n,𝛾)115Cd 53h, 𝛽-, 𝛾 155 Gd 14.8 60900 (n,𝛾)156Gd Stable Metal 157 Gd 15.6 255000 (n,𝛾)158Gd Stable 160 Gd 21.7 1.51 (n,𝛾)161Gd 3.7 min, 𝛽-, 𝛾 1.2.4.3. Các dụng cụ giá đỡ mẫu, đóng mở và che chắn chùm tia Dụng cụ đóng- mở chùm tia: Chức năng của dụng cụ đóng- mở là bật và tắt chùm tia neutron khi làm thí nghiệm thay đổi bia mẫu trong khi lò phản ứng đang hoạt động. Dụng cụ này, thường được được làm bằng chất hấp thụ neutron nhiệt, thường là một vật liệu chứa boron hoặc lithium và được lắp đặt tại vị trí sau lối ra của ống chuẩn trực
17 Ống dẫn chùm tia neutron và giá đỡ mẫu: Để giảm thiểu nền phông neutron và gamma do tương tác của neutron với các thành phần nguyên tố trong không khí, ống dẫn neutron thường được áp dụng, trong đó không khí được hút chân không hoặc nạp đầy khí Heli. Ngoài ra detector còn có thể được bao bọc bởi một lớp mỏng vật liệu có chứa độ đồng vị 6Li cao, chất này có tính hấp thụ neutron cao mà không làm phát sinh tia gamma thứ cấp gây nhiễu vào phép đo phổ gamma đo đồng thời với chiếu mẫu. Mẫu được gắn vào vị trí đo thích hợp bằng một giá đỡ được làm bằng vật liệu có tiết diện hấp thụ và tán xạ neutron thấp. Khối che chắn chùm tia neutron và gamma (beam stopper): Chùm tia neutron sau khi truyền qua vị trí chiếu mẫu sẽ được che chắn và hấp thụ hoàn toàn bởi một khối chắn chùm gọi là Beam-Stopper. Khối này được thiết kế để giảm suất liều bức xạ neutron và gamma, bên ngoài và xung quanh thiết bị PGNAA xuống mức tối thiểu để đảm bảo an toàn bức xạ. Cấu trúc này chủ yếu được cấu thành từ các khối vật liệu được sắp xếp hợp lý và hấp thụ những neutron chính đi qua mẫu mà không tương tác thành phần các tia gamma từ lò phản ứng và từ sự tương tác của các neutron với các vật liệu xung quanh. 1.2.4.4. Detector đo tia gamma Một trong những phần quan trọng nhất của thiết bị PGNAA, là hệ phổ kế gamma. Do phổ PGNAA có nhiều đỉnh năng lượng khác nhau, nên cần có detector tia gamma có độ phân giải năng lượng cao. Phổ biến và có độ phân giải năng lượng cao nhất hiện nay là loại detector bán dẫn siêu tinh khiết loại tinh thể Germanium (HPGe). Các quá trình tương tác của bức xạ photon với vật chất là: hiệu ứng quang điện, tán xạ Compton và sự sinh cặp. Cấu hình của detector Germanium Có hai loại cấu hình HPGe: loại hình học phẳng và loại hình học đồng trục. Trong cấu hình phẳng các tiếp điểm dẫn điện được đặt trên hai bề mặt phẳng của một đĩa tinh thể. Trong cấu hình đồng trục, một tinh thể Germanium hình trụ có một lớp tiếp tiếp xúc điện ở bề mặt ngoài của hình trụ, và một lớp tiếp xúc thứ hai được chế tạo ở bề mặt
18 bên trong của tinh thể. Trong số hai cấu hình, cấu hình đồng trục có hiệu suất ghi lớn hơn, đó là vùng tinh thể có thể đo tín hiệu từ năng lượng của tia gamma. Vì lý do này, nó được sử dụng trong phép đo PGNAA. Ảnh hưởng của neutron lên detector HPGe Sự suy giảm hiệu suất ghi của detector Germanium, cả Ge(Li) và HPGe, chủ yếu liên quan đến thông lượng neutron nhanh. Các sai hỏng thiệt hại do sự tương tác của các neutron nhanh với tinh thể Germanium đã được biết đến và được mô tả chi tiết trong [3]. Các nghiên cứu đầu tiên được thực hiện trên detector Germanium phẳng dày cho thấy rằng thông lượng neutron nhanh khoảng 109 n / cm2 có thể làm giảm độ phân giải năng lượng có thể phát hiện được trong khi với mức thông lượng khoảng 1010 n / cm2, thì detector không thể hoạt động được. 1.2.4.5. Hàm đáp ứng năng lượng của detector HPGe Ngay cả khi độ phân giải của detector HPGe cao, hiệu suất ghi đỉnh phổ hấp thụ quang điện về cơ bản là thấp hơn so với detector nhấp nháy NaI(Tl). Điều này có liên quan đến kích thước nhỏ của các tinh thể và số lượng nguyên tử thấp của Ge làm giảm sự hấp thụ toàn phần của năng lượng tia gamma. Nhược điểm này vẫn được bù đắp bởi độ phân giải năng lượng cao của detector HPGe. Hàm đáp ứng năng lượng của detector là hình dạng của phổ năng lượng thu được từ nguồn gamma đơn sắc. 1.2.4.6. Hiệu suất của detector đo gamma Để thực hiện phép đo PGNAA, điều quan trọng là phải biết hiệu suất ghi của hệ phổ kế là một hàm của năng lượng. Hàm hiệu suất ghi đo đại diện cho số lượng xung được ghi tại đỉnh phổ năng lượng hấp thụ quang điện tòan phần chia cho số lượng tia gamma phát ra từ nguồn. Hiệu suất ghi phụ thuộc vào năng lượng tia gamma nhưng nó cũng phụ thuộc vào hình học detector HPGe, hình học mẫu và khoảng cách từ detector đến mẫu. Hiệu suất ghi có thể được đánh giá bằng thực nghiệm bằng cách sử dụng nguồn gamma với hoạt độ và tỷ lệ phân rã đã biết, áp dụng công thức sau:
19 Rγ ϵ(Eγ ) = (1.17) APγ K Trong đó Rγ là tốc độ đếm, A: hoạt độ nguồn. Pγ là xác suất phát xạ gamma. K là hệ số hiệu chính như thời gian chết và trùng phùng tổng cộng ngẫu nhiên của các tia gamma khác nhau từ mẫu hoặc nguồn bức xạ. Trong quá trình đo trùng hợp của hai hoặc nhiều đỉnh tia gamma có thể diễn ra, ảnh hưởng đến độ chính xác của phép đo. Sự trùng hợp tương đối phụ thuộc vào các yếu tố khác nhau liên quan đến nguồn mà còn cả trạng thái hình học của Ge. Hai sự khác nhau của các loại trùng hợp có thể được phân biệt: * Sự trùng phùng thực, đó là sự ghi đo đồng thời của hai tia gamma phát ra trong sự trùng hợp. Hiệu ứng này xảy ra khi nguồn gamma được sử dụng có nhiều tia gamma năng lượng khác nhau. Nếu ε là xác suất để phát hiện tia gamma của một năng lượng cho trước thì ε2 là xác suất để phát hiện hai trong số các tia gamma này tại cùng một lúc. * Sự trùng phùng ngẫu nhiên, xảy ra khi một tia gamma được phát hiện trong trùng hợp với nền Compton của một tia gamma khác. Xác suất của nó liên quan đến hiệu suất ghi toàn phần, nghĩa là xác suất để phát hiện một sự kiện ở bất kỳ giá trị năng lượng nào và nó có thể được định lượng bằng thực nghiệm hoặc tính toán mô phỏng. Bởi vì số lượng lớn các đỉnh trong phổ gamma tức thời, nên đặt detector ở khoảng cách vừa đủ lớn để giảm hiệu ứng này. Hiệu suất nội tại và hình học: Người ta thường phân biệt giữa hiệu suất nội tại và hình học như sau: * Hiệu suất nội tại là tỷ lệ giữa số lượng dữ liệu được ghi lại và số lượng tia gamma đến detector, nó phụ thuộc vào sự tương tác giữa các photon gamma và vật liệu của detector. * Hiệu suất hình học là tỷ lệ giữa số lượng tia gamma tới detector với số lượng tia gamma phát ra từ nguồn. Nó có thể được tính bằng: r2 ϵgeom = (1.18) 4d2
20 Trong đó r là bán kính của bề mặt detector đối diện với mẫu và d là khoảng cách từ mẫu đến detector. Tổng hiệu suất ghi được xác định tích của hai thành phần: ϵ = ϵintr ϵgeom (1.19) Trong trường hợp detector có chuẩn trực, có sự phụ thuộc mạnh của hiệu suất ghi vào vị trí của mẫu. Hình 1.2: Hình học đo mẫu và che chắn chuẩn trực detector 1.2.4.7. Hệ phổ kế giảm phông Compton Trong thiết kế kỹ thuật thiết bị PGNAA, hệ đo giảm phông Compton thường được sử dụng bổ sung cho detector chính HPGe. Kỹ thuật này bao gồm một detector chính Germanium (HPGe) được bao quanh bởi một hoặc nhiều detector nhấp nháy, được sử dụng nhiều nhất là loại NaI(Tl) hoặc bismuth Germanate (Bi4Ge3O12). Ưu điểm của thiết lập này là ngoài việc giảm phông Compton còn có thể cho phép giảm cường độ của các đỉnh thoát đơn và thoát đôi. Khi một tia gamma, chỉ truyền một phần năng lượng của nó trong detector chính (HPGe) và một photon Compton tương tác với các detector nhấp nháy lắp đặt bên ngoài xung quanh detector chính (HPGe). Có hai cách sắp xếp phổ kế có thể thay thế: đồng trục và vuông góc. Phổ gamma PGNAA đo theo chế độ bình thường và chế độ giảm phông compton được mô tả trong Hình 1.3.