![](images/graphics/blank.gif)
Sự ổn định cấu trúc và tính chất điện tử của dải nano silicon dicarbide ngũ giác biên răng cưa sai hỏng khuyết
lượt xem 3
download
![](https://tailieu.vn/static/b2013az/templates/version1/default/images/down16x21.png)
"Sự ổn định cấu trúc và tính chất điện tử của dải nano silicon dicarbide ngũ giác biên răng cưa sai hỏng khuyết (DSS-p-SiC2NRs)" được nghiên cứu bằng cách tính năng lượng liên kết, phổ phonon, cấu trúc vùng điện tử và hàm sóng bloch bởi phương pháp nguyên lý ban đầu. Mời các bạn cùng tham khảo!
Bình luận(0) Đăng nhập để gửi bình luận!
Nội dung Text: Sự ổn định cấu trúc và tính chất điện tử của dải nano silicon dicarbide ngũ giác biên răng cưa sai hỏng khuyết
- Sự ổn định cấu trúc và tính chất điện tử của dải nano silicon dicarbide ngũ giác biên răng cưa sai hỏng khuyết Nguyễn Thành Tiên1*, Lê Nhật Thanh1, Ngô Vũ Hảo1 , và Võ Văn Ớn2 1 Khoa Khoa học Tự nhiên - Trường Đại học Cần Thơ 2 Viện phát triển ứng dụng - Trường Đại học Thủ Dầu Một *Corresponding at nttien@ctu.edu.vn TÓM TẮT Trong bài báo này, sự ổn định cấu trúc, tính chất điện tử của các dãy nano silicon dicarbide (p- SiC2) dạng ngũ giác biên răng cưa sai hỏng khuyết (DSS-p-SiC2NRs) được nghiên cứu bằng cách tính năng lượng liên kết, phổ phonon, cấu trúc vùng điện tử và hàm sóng bloch bởi phương pháp nguyên lý ban đầu. Bốn kiểu khuyết được khảo sát trong nghiên cứu này là khuyết đơn nguyên tử C1 (lai hóa sp3), C2 (lai hóa sp2), khuyết đồng thời hai nguyên tử C2 và khuyết nguyên tử C1 và nguyên tử C2. Hai vị trí khuyết được nghiên cứu là khuyết biên và khuyết trong lõi cấu trúc. Kết quả nghiên cứu cho thấy DSS-p-SiC2NRs chỉ ổn định khi khuyết tồn tại bên trong. Cấu trúc vùng điện tử DSS-p-SiC2NRs có tồn tại các trạng thái khuyết trong vùng cấm thể hiện sự định xứ mạnh điện tử. Kết quả nghiên cứu này cung cấp thông tin quan trọng cho việc hiểu đầy đủ về cấu trúc thực để có thể phát triển ứng dụng DSS-p-SiC2NRs trong lĩnh vực quang điện tử. Từ khóa: dải nano silicon dicarbide dạng ngũ giác, nguyên lý ban đầu, sai hỏng, phổ phonon, tính chất điện tử. Structural stability and electronic properties of pentagonal SiC2 nanoribbons with defected sawtooth edges Nguyễn Thành Tiên1*, Lê Nhật Thanh1, Ngô Vũ Hảo1, và Võ Văn Ớn2 1 College of Natural Sciences – Can Tho University 2 Institute of Applied Technology, Thu Dau Mot University ABSTRACTS In this paper, structural stability and electronic properties of the pentagonal silicon dicarbide nanoribbons (p-SiC2) with sawtooth edge defected (DSS-p-SiC2NRs) are investigated through 30
- the binding energies, phonon spectrum, band structure, and Bloch wavefunction under the first- principles calculations. The four kinds of defects are studied, including single C1 (sp3 hybridization), C2 (sp2 hybridization), double C2, and C1 and C2. The two points of defects studied are the edge defects and center defects. Results show that the DSS-p-SiC2NRs are only stabilized when the defects exist at center sites. The electronic band structure of the DSS-p- SiC2NRs shows the defected states in the bandgap region, exhibiting the strong localization of electrons. The results in this study can provide the full information on the structural and electronic properties of the DSS-p-SiC2NRs that can apply in future optoelectronic properties. Keywords: pentagonal SiC2 nanoribbons, DFT, defects, phonon spectrum, and electronic properties. 1. Giới thiệu Gần đây, Penta-Graphene (PG), một cấu trúc các nguyên tử C đơn lớp xếp hình ngũ giác đã được đề xuất. Cấu trúc PG là tổ hợp của các nguyên tử C1 (lai hóa sp3) và các nguyên tử C2 (lai hóa sp2) [1]. Các nghiên cứu tiên đoán PG là một bán dẫn có vùng cấm gián tiếp với độ rộng vùng cấm là 3.25 eV [2, 3]. Bên cạnh đó, các nghiên cứu này cũng tiên đoán rằng PG có hệ số Poisson âm bất thường, độ bền siêu cao và khả năng chịu được nhiệt cao tới 1000 K, vượt trội so với Graphene. Vào năm 2016, Xia và cộng sự sử dụng phương pháp lắng động hóa pha hơi đã khẳng định rằng họ có thể nuôi định hướng lớp PG lớn trên lá Cu [4]. Tiếp theo sau nhiều vật liệu cấu trúc đơn lớp dạng ngũ giác đã được đề xuất và tổng hợp thành công, ví dụ như: pentagonal silicon dicarbide (p-SiC2) and pentagonal carbon nitride (p-CN2) [5]. Nhằm mục đích giảm kích thước linh kiện, tấm PG được cắt thành các cấu trúc giả một chiều được gọi là Penta-Graphene nanoribbon (PGNR). PGNR có 4 loại: ZZ, AA, ZA, SS. Trong đó, SS là loại đáng chú ý nhất không chỉ bởi vì nó là bán dẫn mà còn vì nó là cấu trúc bền nhất trong bốn loại PGNR. Sự hấp phụ các phân tử khí CO, CO2, NH3 trên bề mặt cấu trúc này được nghiên cứu, xác định được đặc tính hấp phụ của chúng [6]. Nghiên cứu tính chất vận chuyển điện tử của SSPGNR pha tạp thay thế (Si, P, N) và điều chỉnh biên cấu trúc đã được thực hiện, kết quả cho thấy cấu trúc vùng năng lượng và đặc trưng I-V của N:SSPGNR thay đổi đáng kể so với mẫu nguyên sơ [7, 8]. 31
- Bằng việc tính toán dựa trên lý thuyết phiếm hàm mật độ, chúng tôi đã nghiên cứu một cách có hệ thống sự ổn định cấu trúc và đặc tính điện tử của các dãy nano p-SiC2 dạng ngũ giác (p- SiC2NRs). Chúng tôi ghi nhận rằng p-SiC2NRs ổn định cấu trúc nhưng bị vênh. Trong bốn dạng cấu trúc p-SiC2NRs (ZZ, ZA, AA và SS) thì cấu trúc SS-p-SiC2NRs được xác định ổn định nhất về mặt nhiệt học và động lực học và có tính bán dẫn [9]. Tuy nhiên, ta biết rằng, các cấu trúc thấp chiều nói chung dễ bị sai hỏng khuyết khi tổng hợp chúng [10, 11, 12]. Vì thế, việc nghiên cứu sự ổn định cấu trúc và đặc tính điện tử của các cấu trúc khuyết là rất cần thiết, có thêm thông tin về cấu trúc thực. Trong nghiên cứu này, dựa trên cơ sở lý thuyết phiếm hàm mật độ, sự tồn tại và đặc tính điện tử của các SS-p-SiC2NR sai hỏng khuyết được nghiên cứu. 2. PHƯƠNG PHÁP Sự ổn định cấu trúc và đặc tính điện tử của các mẫu SS-p-SiC2NR khuyết được nghiên cứu bằng phương pháp nguyên lý ban đầu dựa trên lý thuyết phiếm hàm mật độ DFT [13]. Chúng tôi nghiên cứu mẫu có độ rộng năm chuỗi được cắt theo biên răng cưa. Các mẫu SS-p-SiC2NR với các vị trí khuyết khác nhau được tối ưu bằng cách sử dụng tính toán DFT trong phép tính gần đúng gradient tổng quát (GGA) của Perdew-Burke-Ernzerhof (PBE) [14] trong gói phần mềm Castep để tìm được các cấu trúc ổn định. Số k-point trong vùng Brillouin được chọn là 1x1x5 lần lượt theo ba phương x, x, z với năng lượng cutoff là 680 eV và nhiệt độ động học của hệ điện tử là 300 K. Trong quá trình tối ưu, tiêu chí hội tụ về lực và ứng suất tối đa có giá trị lần lượt là 0,05 eV/Å và 0,1 Gpa. Tiếp theo các tính chất điện tử cũng được thực hiện trong gói phần mềm này với máy tính hiệu năng cao. 3. Kết quả và thảo luận 3.1. Sự ổn định cấu trúc-phổ phonon Các mẫu SS-p-SiC2NR có độ rộng năm chuỗi được khảo sát ở hai vị trí khuyết (biên và vùng lõi cấu trúc) với bốn kiểu khuyết: i) khuyết đơn một nguyên tử lai hóa sp2: nguyên tử C, ii) khuyết đơn một nguyên tử lai hóa sp3: nguyên tử Si, iii) khuyết hai nguyên tử C, iv) khuyết đồng thời nguyên tử C và Si. Hình 1 trình bày các kết quả tối ưu mẫu SS-p-SiC2NR khuyết biên. 32
- a) b) c) d) Hình 1. Mô hình SS-p-SiC2NR khuyết biên với hai hướng quan sát: a) C (sp2), b) Si (sp3), c) 2C và d) C+Si Kết quả nghiên cứu xác nhận rằng, khuyết biên có thể tồn tại với bốn kiểu khuyết nhưng cấu trúc giả ổn định thông qua việc tính năng lượng liên kết theo công thức (1) và tính phổ phonon. Etot − N Si ESi − NC EC − N H EH Eb = N Si + NC + N H Trong đó 𝐸𝑡𝑜𝑡𝑎𝑙 , 𝐸𝑆𝑖 , 𝐸𝐶 và 𝐸𝐻 lần lượt là tổng năng lượng của hệ, năng lượng của nguyên tử Silic, Carbon, Hydro cô lập. NSi, NC và NH lần lượt là số nguyên tử Silic, Carbon và Hydro trong hệ. Năng lượng liên kết càng nhỏ thì cấu hình khuyết tương ứng được xem là càng ổn định. Kết quả tính năng lượng liên kết được trình bày trong Bảng 1. Bảng 1. Năng lượng liên kết của các cấu trúc SS-p-SiC2NR khuyết biên Kiểu khuyết C (sp2) Si (sp3) 2C C+Si Năng lượng liên kết (Eb) -6,02 -6,05 -6,06 -6,12 Kết quả tính toán cho thấy các mẫu khuyết đồng thời cả hai nguyên tử C và Si ở biên có năng lượng liên kết thấp nhất, tức là ổn định nhất. Tuy nhiên, các kết quả tính phổ phonon thấy rằng 33
- trong phổ phonon (hình 2) có tồn tại các dãy vùng năng lượng âm (tần số âm). Vì thế chúng tôi xác nhận rằng các cấu trúc khuyết biên giả ổn định. a) b) c) d) Hình 3. Phổ phonon của các cấu trúc SS-p-SiC2NR khuyết biên: a) C (sp2), b) Si (sp3), c) 2C và d) C+Si Tương tự, chúng tôi cũng tiến hành khảo sát các mẫu khuyết trong vùng lõi với cấu trúc sau tối ưu thể hiện ở hình 4. a) b) c) Hình 4. Mô hình SS-p-SiC2NR trong vùng lõi với hai hướng quan sát: a) khuyết C, b) khuyết Si, c) khuyết đồng thời 2C 34
- Với cấu trúc khuyết trong vùng lõi, chúng tôi xác nhận rằng chỉ có ba mẫu tồn tại: khuyết C, khuyết Si, khuyết đồng thời 2C. Đặc tính topo xung quanh vị trí khuyết là khác nhau với các kiểu khuyết khác nhau. Mẫu khuyết Si và C không tồn tại. Với các mẫu tồn tại chúng tôi xác nhận rằng nó ổn định, năng lượng liên kết trình bày ở bảng 2 và phổ phonon trình bày ở hình 5, hầu như không tồn tại tần số dao động âm. Bảng 2. Năng lượng liên kết của các cấu trúc SS-p-SiC2NR khuyết biên Kiểu khuyết C (sp2) Si (sp3) 2C Năng lượng liên kết (Eb) -7,01 -6,92 -7,06 a) b) c) d) Hình 4. Phổ phonon của các cấu trúc SS-p-SiC2NR: a) không khuyết và khuyết lõi: b) C (sp2), c) Si (sp3), và d) 2C. 3.2. Tính chất điện tử Để đánh giá sự ảnh hưởng của các loại khuyết khác nhau lên đặc tính điện tử của SS-p-SiC2NR khuyết lõi, chúng tôi khảo sát cấu trúc vùng năng lượng của các DSS-p-SiC2NRs. Hình 5 mô tả cấu trúc vùng năng lượng của các mẫu p-SiC2NR khuyết lõi. 35
- Hình 5. Cấu trúc vùng năng lượng của các cấu trúc DSS-p-SiC2NR: (a) C (sp2), b) Si (sp3), và c) 2C. Đường không liền nét biểu diễn mức năng lượng Fermi Kết quả cho thấy cấu trúc vùng năng lượng của các mẫu khuyết có tồn tại các mức năng lượng khuyết trong vùng cấm. Điều này là do sự định xứ của điện tử xung quanh vị trí khuyết. Các kết quả thu được tương tự như mẫu khuyết hai chiều [12]. Tuy nhiên, với các ribbon giả một chiểu sự định xứ của điện tử mạnh hơn. Một đặc điểm đáng chú ý, các vùng con của các mẫu khuyết quanh mức Fermi có dạng thẳng, điều này thể hiện hiệu ứng giam cầm điện tử định xứ quanh vị trí khuyết, điện tử có năng lượng này thể hiện đặc tính giả không chiều. Vậy đặc tính động học điện tử trong khoảng năng lượng lân cận năng lượng Fermi của các mẫu khuyết có tính chất giả không chiều. Điều này hứa hẹn một số tính chất vật lý mới của mẫu khuyết so với mẫu không khuyết. Để minh họa hiện tượng này, chúng tôi tính và vẽ Bloch state ở các điểm Г và điểm Z tương ứng với cự đại vùng dẫn và cực tiểu vùng hóa trị cho cấu trúc nguyên sơ và các cấu trúc khuyết ở hình 6. Rõ ràng rằng, với cấu trúc không khuyết, không nhìn thấy hiện tượng định xứ điện tử. Ngược lại, sự định xứ xảy ra với các cấu trúc khuyết. Hơn thế nữa dạng hàm bloch state ở hai điểm Г và Z của các cấu trúc khuyết hoàn toàn đồng dạng. Điều này chứng tỏ rằng sự ổn định trạng thái từ điểm Г đến Z thể hiện sự giam cầm điện tử mạnh. 36
- Hình 6. Bloch state của cấu trúc SS-p-SiC2NR và các cấu trúc DSS-p-SiC2NR: (a) C (sp2), b) Si (sp3), và c) 2C. Đẳng trị biểu thị là 0.0005. 4. Kết luận Tóm lại, thông qua việc đánh giá sự ổn định cấu trúc và đặc tính điện tử của cấu trúc DSS-p- SiC2NR khuyết ở các vị khác nhau và loại khác nhau bằng phương pháp nguyên lý ban đầu, dựa trên lý thuyết phiếm hàm mật độ, tính trên máy tính hiệu năng cao. Kết quả cho thấy rằng DSS- p-SiC2NR khuyết lõi tồn tại ổn định. Độ dài liên kết và góc liên kết ở tất cả các mẫu có sự thay đổi đáng kể xung quanh vị trí khuyết, hình thành các topo khuyết khác nhau. Độ rộng vùng cấm của các mẫu DSS-p-SiC2NR giảm so với các mẫu không khuyết. Đặc biệt, xuất hiện các vùng con điện tử mới dạng thẳng trong vùng cấm lân cận mức Fermi. Kết quả nghiên cứu này định hướng quan trọng cho việc xác định tính chất điện tử của cấu trúc SSPGNR không hoàn hảo; từ đó, định hướng cho việc phát triển các linh kiện quang điện tử dựa trên cấu trúc nghiên cứu. Lời cảm ơn: Nghiên cứu này được tài trợ bởi Trường Đại học Thủ Dầu Một trong khuôn khổ đề tài mã số DT.20.2-048. TÀI LIỆU THAM KHẢO 37
- [1] Zhang, S., Zhou, J., Wang, Q., Chen, X., Kawazoe, Y., & Jena, P. (2015). Penta-graphene: A new carbon allotrope. Proceedings of the National Academy of Sciences, 112(8), 2372-2377. [2] Wang, Z., Dong, F., Shen, B., Zhang, R. J., Zheng, Y. X., Chen, L. Y., ... & Su, W. S. (2016). Electronic and optical properties of novel carbon allotropes. Carbon, 101, 77-85. [3] Yu, Z. G., Zhang, Y. W. (2015). A comparative density functional study on electrical properties of layered penta-graphene. Journal of Applied Physics, 118 (16), 165706. [4] Xia K L, Artyukhov V I, Sun L F, Zheng J Y, Jiao L Y, Yakobson B I and Zhang Y Y, (2016). Growth of large-area aligned pentagonal graphene domains on high-index copper surfaces, Nano Research, 9, 2182–9. [5] Berdiyorov, G. R., & Madjet, M. E. A. (2016). First-principles study of electronic transport and optical properties of penta-graphene, penta-SiC2 and penta-CN2. Rsc Advances, 6(56), 50867-50873. [6] Nguyễn Thành Tiên & Trần Yến Mi. (2020). Nghiên cứu hiện tượng hấp phụ phân tử khí trên dãy nano Penta-graphene dạng răng cưa. Can Tho University Journal of Science, 56(2), 21-29. [7] Tien, N. T., Thao, P. T. B., Phuc, V. T., & Ahuja, R. (2019). Electronic and transport features of sawtooth penta-graphene nanoribbons via substitutional doping. Physica E: Low-dimensional Systems and Nanostructures, 114, 113572. [8] Tien, N. T., Thao, P. T. B., Phuc, V. T., & Ahuja, R. (2020). Influence of edge termination on the electronic and transport properties of sawtooth penta-graphene nanoribbons. Journal of Physics and Chemistry of Solids, 146, 109528. [9] Mi, T. Y., Khanh, N. D., Ahuja, R., & Tien, N. T. (2021). Diverse structural and electronic properties of pentagonal SiC2 nanoribbons: A first-principles study. Materials Today Communications, 26, 102047. [10] Banhart, F., Kotakoski, J., & Krasheninnikov, A. V. (2011). Structural defects in graphene. ACS nano, 5(1), 26-41. [11] Han, T., Wang, X., Zhang, X., Scarpa, F., & Tang, C. (2021). Mechanics of penta-graphene with vacancy defects under large amplitude tensile and shear loading. Nanotechnology, 32(27), 275706. [12] Lima, K. A. L., Júnior, M. L. P., Monteiro, F. F., Roncaratti, L. F., & Júnior, L. A. R. (2021). O2 adsorption on defective Penta-Graphene lattices: A DFT study. Chemical Physics Letters, 763, 138229. [13] Kohn, W., & Sham, L. J. (1965). Self-consistent equations including exchange and correlation effects. Physical review, 140 (4A), A1133. [14] Perdew, J. P., Burke, K., & Ernzerhof, M. (1996). Generalized gradient approximation made simple. Physical review letters, 77(18), 3865. 38
![](images/graphics/blank.gif)
CÓ THỂ BẠN MUỐN DOWNLOAD
-
HỒI QUI VỚI BIẾN GIẢ VÀ BIẾN BỊ CHẶN
36 p |
392 |
88
-
Kinh tế lượng - Hồi quy với biến giả và biến bị chặn part 1
13 p |
427 |
83
-
CẤU TRÚC AND
16 p |
278 |
57
-
ôn tập tài môi trường và con người - 1
5 p |
123 |
26
-
Giáo trình CÔNG NGHỆ TẾ BÀO - Nhà xuất bản Đại học Huế Phần 5
21 p |
113 |
22
-
Cấu trúc và các qúa trình hình thành đại dương ( Nhà xuất bản đại học quốc gia hà nội ) - Chương 6
33 p |
112 |
19
-
Giáo trình công nghệ tế bào part 5
21 p |
135 |
17
-
Đánh giá sự ổn định tính kháng virus của các dòng thuốc lá chuyển gen mang cấu trúc RNAi TMV và RNAi TCYS ở thế hệ T1
8 p |
75 |
3
-
Ảnh hưởng quá trình xử lý nhiệt đến cấu trúc và tính chất compozit trên cơ sở bột graphit, sợi cacbon và nhựa phenolic
9 p |
87 |
3
-
Nghiên cứu gang cầu ADI ứng dụng cho việc chế tạo trục khuỷu
10 p |
49 |
2
-
Tổng hợp và nghiên cứu đặc trưng của vật liệu SBA-15, SBA-16
6 p |
64 |
2
-
Nghiên cứu ảnh hưởng của hàm lượng canxi hydroxit đến tính chất của mỡ canxi
6 p |
44 |
2
-
Sự tương đồng về cấu trúc electron và từ tính giữa các nhóm nguyên tử NanV (n = 8-12) với kim loại chuyển tiếp
10 p |
89 |
1
-
Nghiên cứu cấu trúc, độ bền và khả năng hấp phụ khí CO của cluster Au3X(-1/0/1) (X = Sc, Y)
5 p |
30 |
1
-
Nghiên cứu chế tạo, cấu trúc và tính chất của nanocompozit trên cơ sở cao su thiên nhiên và silica biến tính
5 p |
68 |
1
-
Nghiên cứu cấu trúc và độ bền của Cluster Silic Sin ti2 (n = 1–8) bằng phương pháp hóa học tính toán
10 p |
49 |
1
-
Sử dụng lý thuyết phiếm hàm mật độ nghiên cứu sự hình thành tinh thể nano hợp kim Si-Ge
5 p |
45 |
1
![](images/icons/closefanbox.gif)
![](images/icons/closefanbox.gif)
Chịu trách nhiệm nội dung:
Nguyễn Công Hà - Giám đốc Công ty TNHH TÀI LIỆU TRỰC TUYẾN VI NA
LIÊN HỆ
Địa chỉ: P402, 54A Nơ Trang Long, Phường 14, Q.Bình Thạnh, TP.HCM
Hotline: 093 303 0098
Email: support@tailieu.vn
![](https://tailieu.vn/static/b2013az/templates/version1/default/js/fancybox2/source/ajax_loader.gif)