Các yếu tố ảnh hưởng đến phản ứng phân bố lại toluen trên zeolit y biến tính tổng hợp từ cao lanh Việt Nam

T¹p chÝ Hãa häc, T. 43 (4), Tr. 428 - 432, 2005<br /> <br /> <br /> C¸C YÕU Tè ¶NH H ëng ®Õn ph¶n øng ph©n bè l¹i<br /> toluen trªn zeolit y biÕn tÝnh tæng hîp tõ cao lanh<br /> viÖt nam<br /> §Õn Tßa so¹n 3-9-2004<br /> Ng« ThÞ ThuËn, NguyÔn §øc Chuy, NguyÔn TiÕn Trung<br /> Khoa Hãa häc, Tr êng §HKH Tù nhiªn, §HQG H( Néi<br /> <br /> SUMMARY<br /> Disproportionation of toluene with xylene high yields was studied over modified Y zeolite<br /> synthesized from kaolin of Vietnam. The effects of reaction temperature, weight hourly space<br /> velocity (WHSV) and of HZSM-5/HY ratios on toluene disproportionation have been investigated.<br /> The optimal condition of obtain the xylene high selectivity and the conversion of toluene is<br /> 17.15% HZSM-5/HY, WHSV = 3.99 h-1 and 438.6oC.<br /> The acid site density of 20%HZSM-5/HY sample was estimated by temperature programmed<br /> desorption (TPD) of NH3.<br /> <br /> <br /> I - Më ®Çu chóng t«i muèn sö dông nguån nguyªn liÖu cã<br /> s½n trong n/íc (zeolit Y tæng hîp tõ cao lanh<br /> C«ng nghÖ hãa dÇu trong nhiÒu thËp kû qua ViÖt Nam) mJ kh«ng ph¶i nhËp ngo¹i ®Ó tæng<br /> ®! ®em l¹i nguån lîi khæng lå cho nÒn kinh tÕ hîp xylen tõ toluen [1].<br /> quèc d©n cña nh÷ng n/íc cã nÒn hãa häc dùa Trong bJi b¸o tr/íc [2], chóng t«i ®! kh¶o<br /> trªn c¬ së dÇu má. Bëi lÏ, tõ dÇu má ng/êi ta cã s¸t nh÷ng ®Æc tr/ng cña zeolit Y nh»m thu ®/îc<br /> thÓ s¶n xuÊt ra ph©n bãn, c¸c hîp chÊt polyme. ®é chuyÓn hãa vJ ®é chän läc cao cña xylen,<br /> Benzen, toluen, xylen (BTX) lJ 3 hi®ro- lJm nguyªn liÖu ®Çu cho qu¸ tr×nh ®ång ph©n<br /> cacbon vßng th¬m c¬ b¶n ®/îc sö dông nhiÒu hãa xylen t¹o p-xylen (®ång ph©n cã nhiÒu øng<br /> trong ngJnh c«ng nghiÖp hãa dÇu còng nh/ dông nhÊt trong ba ®ång ph©n xylen) vJ ®! t×m<br /> c«ng nghiÖp hãa häc nãi chung. Song trong ba ®/îc hJm l/îng xóc t¸c tèi /u cho ph¶n øng<br /> (20%HZSM-5/HY). §Ó tiÕp tôc nghiªn cøu môc<br /> hîp chÊt th¬m trªn th× nhu cÇu vÒ toluen lJ thÊp<br /> tiªu, trong bJi b¸o nJy chóng t«i tiÕn hJnh kh¶o<br /> nhÊt, chØ chiÕm kho¶ng 11%. Trªn c¬ së ®ã, c¸c<br /> s¸t c¸c yÕu tè ¶nh h/ëng vJ t×m ra c¸c ®iÒu kiÖn<br /> nhJ khoa häc tiÕn hJnh t×m c¸ch ph©n bè l¹i tèi /u cho tõng yÕu tè ®Ó thu ®/îc xylen víi ®é<br /> toluen ®Ó thu ®/îc benzen vJ xylen. ViÖc t×m chän läc cao. Trªn c¬ së ®ã, chóng t«i ®! sö<br /> kiÕm mét hÖ xóc t¸c tèt cho qu¸ tr×nh ph©n bè dông ph/¬ng ph¸p quy ho¹ch hãa thùc nghiÖm<br /> l¹i toluen nh»m thu ®/îc ®é chuyÓn hãa vJ ®é bËc hai t©m trùc giao víi 3 nh©n tè ¶nh h/ëng<br /> chän läc cao cña xylen lJ mét yªu cÇu cÊp thiÕt cho hJm môc tiªu lJ ®é chän läc xylen [3]. Dùa<br /> vJ cã ý nghÜa thùc tiÔn khoa häc. §! cã rÊt vJo hJm môc tiªu m« t¶ ®óng thùc nghiÖm, sÏ<br /> nhiÒu hÖ xóc t¸c ®/îc sö dông nh»m thu ®/îc t×m ®/îc gi¸ trÞ cña hJm môc tiªu tøc lJ thu<br /> ®é chän läc cao cña p-xylen nh/: Fe/ZSM-5, ®/îc kÕt qu¶ nghiªn cøu mJ kh«ng cÇn lJm thÝ<br /> Mg, Si/ZSM-5, Al2O3, SiO2/ZSM-5,… ë ®©y, nghiÖm.<br /> <br /> 428<br />  II - thÝ nghiÖm axit yÕu cña nã. C¬ chÕ ph¶n øng ph©n bè l¹i<br /> toluen kh¸ phøc t¹p, ®ßi hái xóc t¸c cã cÊu tróc<br /> ChuyÓn zeolit NaY, NaZSM-5 vÒ d¹ng HY, h×nh häc vJ ®é axit phï hîp [4]. §é axit qu¸<br /> HZSM-5 b»ng c¸ch trao ®æi víi dung dÞch m¹nh hoÆc qu¸ yÕu ®Òu ¶nh h/ëng kh«ng tèt<br /> NH4NO31M cã tû lÖ phï hîp vJ x¸c ®Þnh phÇn ®Õn ph¶n øng, t¹o nhiÒu s¶n phÈm phô vJ sù cèc<br /> tr¨m Na2O trao ®æi b»ng ph/¬ng ph¸p phæ hÊp hãa nhanh chãng dÉn ®Õn lJm mÊt nhanh ho¹t<br /> thô nguyªn tö (AAS). tÝnh xóc t¸c theo thêi gian. Nh/ vËy, ®é axit cña<br /> xóc t¸c lJ mét trong nh÷ng yÕu tè ¶nh h/ëng<br /> TiÕn hJnh trén c¬ häc theo phÇn tr¨m khèi<br /> m¹nh ®Õn ®é chuyÓn hãa vJ ®é chän läc xylen.<br /> l/îng cña HZSM-5 vJ HY. MÉu xóc t¸c tèt nhÊt<br /> XuÊt ph¸t tõ lÝ do ®ã nªn chóng t«i ®! biÕn tÝnh<br /> (20%HZSM-5/HY) ®/îc ®Æc tr/ng b»ng ph/¬ng<br /> HY b»ng c¸ch trén c¬ häc víi HZSM-5 theo<br /> ph¸p khö hÊp phô NH3 theo ch/¬ng tr×nh nhiÖt<br /> hJm l/îng tÝnh to¸n tr/íc (phÇn tr¨m khèi<br /> ®é (TPD). Ph¶n øng ph©n bè l¹i toluen ®/îc tiÕn<br /> l/îng) trªn m¸y l¾c trong vßng 5 giê, sau ®ã<br /> hJnh trong pha khÝ theo ph/¬ng ph¸p dßng<br /> ®em nung ë 550oC (5 giê) vJ Ðp viªn theo kÝch<br /> trong lß èng cè ®Þnh. S¶n phÈm ®/îc ph©n tÝch<br /> cì h¹t ®Þnh s½n.<br /> trªn m¸y s¾c kÝ khÝ Shimadzu GC-14B, ®etect¬<br /> ion hãa ngän löa (FID), cét mao qu¶n DB dJi 60 X¸c ®Þnh Na+ trao ®æi b»ng ph/¬ng ph¸p<br /> m. NgoJi ra, s¶n phÈm cßn ®/îc ph©n tÝch trªn hÊp thô nguyªn tö, kÕt qu¶ ®/îc chØ ra ë b¶ng 1.<br /> m¸y s¾c kÝ khÝ Pona (HP6890 Seier) cña Trung<br /> ¶nh h ëng cña h m l îng HZSM-5<br /> t©m Hãa dÇu, Khoa Hãa häc, Tr/êng §HKHTN,<br /> §HQG HJ Néi, ®ªtect¬ FID, cét mao qu¶n HP-1, §©y lJ yÕu tè quan träng ¶nh h/ëng ®Õn ®é<br /> 100 m x 0,25 mm x 0,5 µm, USA. axit xóc t¸c tøc lJ ¶nh h/ëng ®Õn ®é chuyÓn hãa<br /> vJ ®é chän läc xylen. Bëi lÏ, ®é axit qu¸ thÊp<br /> III - KÕt qu¶ v# th¶o luËn hoÆc qu¸ cao ®Òu lJm cho ®é chän läc xylen<br /> gi¶m do sù t¹o thJnh c¸c s¶n phÈm phô vJ sù<br /> Zeolit Y lJ mét trong nh÷ng lo¹i zeolit ®/îc x¶y ra c¸c ph¶n øng thø cÊp kh«ng mong muèn.<br /> sö dông sím vJ nhiÒu nhÊt trong c«ng nghiÖp TiÕn hJnh ph¶n øng ë 450oC, tèc ®é dßng 3<br /> -1<br /> läc hãa dÇu, chñ yÕu lJ FCC (Fluid Catalytic h víi c¸c mÉu xóc t¸c, kÕt qu¶ thu ®/îc ë b¶ng<br /> Cracking) v× yÕu tè chän läc h×nh d¹ng vJ ®é 2.<br /> B¶ng 1: Møc ®é trao ®æi Na+ trong c¸c mÉu xóc t¸c<br /> HJm l/îng Na+, %<br /> C¸c mÉu xóc t¸c Møc ®é trao ®æi, %<br /> Tr/íc trao ®æi Sau trao ®æi<br /> Zeolit Y (Si/Al = 1,90) 9,781 0,669 93,16<br /> Zeolit ZSM-5 (Si/Al = 60) 2,103 0,036 98,29<br /> <br /> B¶ng 2: ¶nh h/ëng cña hJm l/îng xóc t¸c HZSM-5/HY ë 450oC, tèc ®é dßng 3 h-1<br /> ®Õn ph¶n øng ph©n bè l¹i toluen<br /> Xóc t¸c §é chuyÓn hãa, % §é chän läc, % Tû lÖ mol, B/X S¶n phÈm phô, %<br /> 100%HY 25,38 34,18 2,11 1,67<br /> 5%HZSM5/HY 22,29 42,09 1,51 1,54<br /> 10%HZSM5/HY 19,37 48,92 1,32 1,31<br /> 20%HZSM5/HY 20,18 50,27 1,13 1,03<br /> 30%HZSM5/HY 23,89 48,48 1,31 1,16<br /> 40%HZSM5/HY 26,40 47,69 1,36 1,22<br /> 100%HZSM5 20,45 45,00 1,63 1,20<br /> <br /> Nh×n vJo kÕt qu¶ thu ®/îc ë b¶ng 2, khi gi¶m, ®é chän läc xylen t¨ng. NÕu tiÕp tôc t¨ng<br /> t¨ng hJm l/îng HZSM-5 ®é chuyÓn hãa toluen hJm l/îng HZSM-5 th× ®é chuyÓn hãa toluen l¹i<br /> 429<br /> t¨ng, tr¸i l¹i ®é chän läc xylen gi¶m. MÉu xóc 9 Å) vJ bÒ mÆt ngoJi [6].<br /> t¸c tèt nhÊt cho ph¶n øng lJ 20%HZSM-5/HY NÕu chóng ta tiÕp tôc t¨ng ®é axit cña xóc<br /> ®! ®¹t ®/îc ®é chuyÓn hãa 20,18%, ®é chän läc t¸c b»ng c¸ch t¨ng hJm l/îng ZSM-5 th× ®é<br /> xylen cao nhÊt (50,27%). §é chuyÓn hãa gi¶m chän läc xylen t¨ng v× ®é axit t¨ng, ®iÒu nJy<br /> lJ do diÖn tÝch bÒ mÆt cña xóc t¸c gi¶m (v× diÖn phï hîp víi c¬ chÕ ph¶n øng [4]. Tuy nhiªn, nÕu<br /> tÝch bÒ mÆt HY lín h¬n HZSM-5), dÉn ®Õn gi¶m ®é axit qu¸ cao th× x¶y ra c¸c ph¶n øng thø cÊp,<br /> sè l/îng cña c¸c ph©n tö toluen hÊp phô lªn bÒ ®é chän läc xylen gi¶m (47,69%).<br /> mÆt xóc t¸c nªn sè l/îng c¸c tiÓu ph©n ®¹t ®Õn Nh/ vËy, khi hJm l/îng HZSM-5 thÊp th×<br /> ng/ìng n¨ng l/îng ho¹t hãa gi¶m. MÆt kh¸c, yÕu tè diÖn tÝch bÒ mÆt quyÕt ®Þnh ®é chuyÓn<br /> HZSM-5 cã ®/êng kÝnh mao qu¶n xÊp xØ 6 Å hãa cßn khi hJm l/îng cao th× yÕu tè lùc axit<br /> cßn ®/êng kÝnh ®éng häc cña toluen 5,8 Å nªn cña xóc t¸c l¹i quyÕt ®Þnh.<br /> sù t¹o thJnh c¸c hîp chÊt trung gian kiÓu Chóng t«i tiÕn hJnh x¸c ®Þnh ®é axit cña<br /> ®iphenylmetan lJ khã x¶y ra. Do ®ã, trªn zeolit mÉu xóc t¸c tèt nhÊt (20%HZSM-5/HY) b»ng<br /> ZSM-5 ph¶n øng chØ cã thÓ x¶y ra ë c¸c hèc ph/¬ng ph¸p hÊp phô NH3 theo ch/¬ng tr×nh<br /> (chç giao nhau cña 2 hÖ mao qu¶n, ®/êng kÝnh nhiÖt ®é, kÕt qu¶ ®/îc tr×nh bJy ë b¶ng 3.<br /> <br /> B¶ng 3: §é axit cña mÉu xóc t¸c 20%HZSM-5/HY<br /> §é axit, µmol NH3/gamxt §é axit tæng céng, µmol<br /> T©m axit trung b×nh (304oC) T©m axit trung b×nh (411oC) NH3/gamxt<br /> 132,89 211,59 344,48<br /> <br /> Nh/ vËy, mÉu xóc t¸c cã ®é axit trung b×nh nhiªn, ph¶n øng chØ cÇn ®é axit trung b×nh nªn<br /> phï hîp víi c¸ch gi¶i thÝch trªn. nÕu nhiÖt ®é t¨ng qu¸ cao th× ®é chän läc sÏ<br /> ¶nh h ëng yÕu tè nhiÖt ®é gi¶m mÆc dï ®é chuyÓn hãa t¨ng vJ xóc t¸c sÏ<br /> NhiÖt ®é lJ mét trong nh÷ng yÕu tè quan nhanh mÊt ho¹t tÝnh theo thêi gian, ®©y lJ ®iÒu<br /> träng ¶nh h/ëng ®Õn ph¶n øng ph©n bè l¹i hoJn toJn kh«ng mong muèn. V× vËy, chóng t«i<br /> toluen. Sù thay ®æi nhiÖt ®é lJm thay ®æi sè ®! tiÕn hJnh thÝ nghiÖm ®Ó t×m nhiÖt ®é tèt nhÊt<br /> l/îng t©m axit ho¹t ®éng cña xóc t¸c. Tuy cho ph¶n øng.<br /> <br /> B¶ng 4: ¶nh h/ëng nhiÖt ®é ®Õn ph¶n øng trªn mÉu 20%HZSM-5/HY víi tèc ®é dßng 3 h-1<br /> NhiÖt ®é, oC §é chuyÓn hãa, % §é chän läc, % Tû lÖ mol (B/X) S¶n phÈm phô, %<br /> 300 11,60 32,11 1,44 1,51<br /> 350 14,42 47,13 1,42 1,42<br /> 400 17,58 49,48 1,15 0,98<br /> 450 20,18 50,27 1,13 1,03<br /> 500 25,46 47,84 1,35 1,11<br /> 550 30,54 42,35 1,65 1,40<br /> <br /> Nh×n vJo kÕt qu¶ ë b¶ng 4, chóng t«i thÊy §iÒu nJy cã thÓ ®/îc gi¶i thÝch: ë nhiÖt ®é thÊp<br /> r»ng nhiÖt ®é tèt nhÊt cho ph¶n øng lJ ë 450oC. rÊt cã thÓ ph¶n øng x¶y ra trªn t©m axit HY (cã<br /> Khi t¨ng nhiÖt ®é th× ®é chuyÓn hãa toluen t¨ng kÝch th/íc lín vJ ®é axit yÕu) nªn ®é chän läc<br /> v× sè l/îng t©m axit ho¹t ®éng vJ c¸c tiÓu ph©n xylen thÊp, nÕu tiÕp tôc t¨ng nhiÖt ®é th× ®é axit<br /> toluen ®¹t ®Õn ng/ìng n¨ng l/îng ho¹t hãa t¨ng t¨ng dÇn vJ rÊt cã thÓ ph¶n øng x¶y ra m¹nh<br /> (theo Arrehnius), ®ång thêi sù t¨ng theo c¸c trªn t©m axit ho¹t ®éng HZSM-5 nªn ®é chän<br /> ph¶n øng thø cÊp t¹o s¶n phÈm kh«ng mong läc xylen t¨ng. Tuy nhiªn, nhiÖt ®é qu¸ cao, sù<br /> muèn (polyankylbenzen). Khi t¨ng nhiÖt ®é lªn cèc hãa che ch¾n mao qu¶n ¶nh h/ëng ®Õn sù<br /> th× ®é chän läc xylen t¨ng, nÕu tiÕp tôc t¨ng khuÕch t¸n s¶n phÈm ra khái mao qu¶n, ®é chän<br /> nhiÖt ®é lªn qu¸ cao th× ®é chän läc xylen gi¶m. läc xylen gi¶m mÆc dï ®é chuyÓn hãa t¨ng.<br /> 430<br /> NhiÖt ®é t¨ng qu¸ cao còng lJm cho c¸c ph¶n qu¶n vJ hèc xóc t¸c lJm t¨ng kh¶ n¨ng tiÕp xóc<br /> øng thø cÊp thuËn lîi nh/: ®eankyl xylen, toluen víi c¸c t©m ho¹t ®éng, do ®ã lJm t¨ng ®é chuyÓn<br /> t¹o benzen nªn ®é chuyÓn hãa t¨ng vJ tØ lÖ mol hãa. Tr¸i l¹i, ®é chän läc xylen gi¶m v× t¹o ®iÒu<br /> B/X sÏ t¨ng. kiÖn cho c¸c ph¶n øng thø cÊp cña xilen x¶y ra.<br /> Tèc ®é dßng lín h¬n h¬i chÊt ®i qua vïng xóc t¸c<br /> ¶nh h ëng cña tèc ®é dßng (WHSV) nhanh nªn ®é chuyÓn hãa thÊp h¬n nh/ng ®é<br /> Tèc ®é dßng ¶nh h/ëng rÊt lín ®Õn ®é chän läc xylen l¹i cao h¬n v× xylen khuÕch t¸n<br /> chuyÓn hãa vJ ®é chän läc xylen. Khi tèc ®é nhanh ra khái vïng ph¶n øng, mao qu¶n zeolit.<br /> dßng nhá, thêi gian tiÕp xóc cña chÊt ph¶n øng ¶nh h/ëng cña tèc ®é dßng ®Õn ph¶n øng ph©n<br /> víi chÊt xóc t¸c lín, h¬i chÊt ®i s©u vJo mao bè l¹i toluen ®/îc chØ ra ë b¶ng 5.<br /> B¶ng 5: ¶nh h/ëng tèc dé dßng ®Õn ®é chän läc xylen ë 450oC, trªn mÉu 20%HZSM-5/HY<br /> Tèc ®é dßng, h-1 §é chuyÓn hãa, % §é chän läc, % Tû lÖ mol, % S¶n phÈm phô, %<br /> 1 25,76 42,54 1,46 2,92<br /> 2 22,37 47,49 1,17 1,09<br /> 3 20,18 50,27 1,13 1,03<br /> 4 17,35 50,29 1,13 0,84<br /> 5 12,64 50,30 1.12 0,79<br /> <br /> Tõ kÕt qu¶ thu ®/îc b¶ng 5, ta thÊy r»ng tèc WHSV= 3 h-1, 450oC.<br /> ®é dßng tèt nhÊt cho ph¶n øng ®Ó thu ®/îc ®é Trªn c¬ së ®ã, chóng t«i tiÕn hJnh m« h×nh<br /> chän läc xylen cao lJ 3 h-1. hãa thùc nghiÖm bËc hai t©m trùc giao cho hJm<br /> môc tiªu lJ ®é chän läc xylen víi 3 nh©n tè ¶nh<br /> Nh/ vËy, ®iÒu kiÖn tèt cho ph¶n øng ph©n<br /> h/ëng: hJm l/îng xóc t¸c, tèc ®é dßng, nhiÖt ®é<br /> bè l¹i toluen ®Ó thu ®/îc ®é chuyÓn hãa vJ ®é ph¶n øng. C¸c thÝ nghiÖm cña m« h×nh vJ kÕt<br /> chän läc cao cña xylen: 20%HZSM-5/HY, qu¶ ®/îc tr×nh bJy ë b¶ng 6.<br /> <br /> B¶ng 6: B¶ng ®iÒu kiÖn tiÕn hJnh thÝ nghiÖm, ®é chuyÓn hãa, ®é chän läc xylen (YTN)<br /> vJ gi¸ trÞ ®é chän läc xylen tÝnh theo lÝ thuyÕt (YLT)<br /> STT %HZSM-5 WHSV, h-1 NhiÖt ®é, oC ,% YTN YLT<br /> 1 10 2 425 19,45 48,92 48,45<br /> 2 30 2 425 23,76 42,57 43,95<br /> 3 10 4 425 16,21 49,54 49,13<br /> 4 30 4 425 18,54 45,26 47,19<br /> 5 10 2 475 22,69 47,84 45,43<br /> 6 30 2 475 24,93 40,29 40,93<br /> 7 10 4 475 20,32 47,21 45,35<br /> 8 30 4 475 23,18 42,68 43,41<br /> 9 32,15 3 450 21,16 48,99 45,13<br /> 10 7,85 3 450 20,34 44,81 49,05<br /> 11 20 4,22 450 18,64 50,36 47,14<br /> 12 20 1,79 450 22,23 47,46 48,14<br /> 13 20 3 480 21,94 42,11 44,49<br /> 14 20 3 420 17,56 50,62 48,63<br /> 15 20 3 450 20,18 50,27 49,61<br /> 16 20 3 450 20,26 52,18 49,61<br /> 17 20 3 450 20,15 49,12 49,61<br /> l( ®é chuyÓn hãa toluen.<br /> 431<br />  C¸c hÖ sè bi vJ gi¸ trÞ cña chuÈn t ®/îc tr×nh hîp cho ®é chän läc xylen.<br /> bJy ë b¶ng 7.<br /> IV - KÕt luËn<br /> B¶ng 7: Gi¸ trÞ c¸c hÖ sè bi vJ chuÈn t<br /> Gi¸ trÞ hÖ Gi¸ trÞ §¸nh gi¸ c¸c §! biÕn tÝnh ®/îc zeolit HY b»ng HZSM-5,<br /> sè bi ttÝnh hÖ sè bi c¸c mÉu xóc t¸c ®/îc ®Æc tr/ng b»ng c¸c<br /> ph/¬ng ph¸p vËt lÝ hiÖn ®¹i AAS, TPD.<br /> x0 46,60 1259,5 Cã nghÜa<br /> x1 -1,61 43,51 Cã nghÜa T×m ®/îc c¸c ®iÒu kiÖn tèi /u cho ®é<br /> x2 0,79 21,22 Cã nghÜa chuyÓn hãa vJ ®é chän läc cao xylen<br /> x3 -1,70 45,95 Cã nghÜa 17,15%HZSM-5/HY, WHSV = 3,99 h-1, nhiÖt<br /> x12 0,64 14,88 Cã nghÜa ®é ph¶n øng 438,6oC.<br /> Kh«ng cã T×m ®/îc ph/¬ng tr×nh hJm môc tiªu cho ®é<br /> x13 -0,18 4,19<br /> nghÜa chän läc xylen víi ba nh©n tè ¶nh h/ëng (hJm<br /> x23 -0,19 4,51 Cã nghÜa l/îng xóc t¸c, tèc ®é dßng, nhiÖt ®é ph¶n øng)<br /> x1’2 -1,71 29,48 Cã nghÜa theo m« h×nh hãa thùc nghiÖm bËc 2 t©m trùc<br /> x2’2 -0,35 6,03 Cã nghÜa giao.<br /> x3’2 -2,07 35,69 Cã nghÜa<br /> T#I liÖu tham kh¶o<br /> Dïng ph©n bè Student vJ ph©n bè Fisher ta<br /> thu ®/îc ph/¬ng tr×nh hJm môc tiªu m« t¶ ®óng 1. Ng« ThÞ ThuËn, TrÇn ThÞ Nh/ Mai, NguyÔn<br /> thùc nghiÖm vJ cã d¹ng: ThÞ Thanh B¶o. TuyÓn tËp c¸c c«ng tr×nh<br /> Y = 49,61 - 1,61x1 + 0,79x2 - 1,70x3 + 0,64x1x2 - Héi nghÞ Hãa häc toJn quèc lÇn thø 3, Tr.<br /> 0,19x2x3 - 1,71x12 - 0,35x22 - 2,07x32 253 - 256 (1998).<br /> Trong ®ã: x1 lJ gi¸ trÞ m! hãa cña yÕu tè hJm 2. Ng« ThÞ ThuËn, NguyÔn TiÕn Trung. B¸o<br /> l/îng xóc t¸c HZSM-5; x2 lJ gi¸ trÞ m! hãa cña c¸o nghiªn cøu khoa häc, Tr/êng §HKH<br /> yÕu tè tèc ®é dßng; x3 lJ gi¸ trÞ m! hãa cña yÕu Tù nhiªn, §HQG HJ Néi, 11-2004.<br /> tè nhiÖt ®é ph¶n øng; Y lJ hJm môc tiªu cho ®é 3. Lª §øc Ngäc. Xö lÝ sè liÖu vJ kÕ ho¹ch hãa<br /> chän läc xylen. thùc nghiÖm, Tr/êng §HKH Tù nhiªn,<br /> §Ó t×m c¸c gi¸ trÞ tèi /u x1, x2, x3 cho hJm §HQG HJ Néi (1998).<br /> môc tiªu ®¹t gi¸ trÞ cùc ®¹i th× ®¹o hJm cÊp mét 4. Yusheng Xiong, Paul G. Rodewald, and<br /> cña hJm môc tiªu ph¶i b»ng kh«ng vJ chóng t«i Clarence D. Chang. On the Mechanism of<br /> ®! t×m ®/îc x1 = -0,285; x2 = 0,994; x3 = -0,456. Toluen Disproportionation in a Zeolite<br /> Trªn c¬ së c¸c gi¸ trÞ thu ®/îc ë trªn ta t×m Environment. Mobil Research and<br /> ®/îc c¸c gi¸ trÞ tèi /u: hJm l/îng xóc t¸c Development Corporation, Priceton, New<br /> 17,15%HZSM5/HY; tèc ®é dßng 3,99 h-1; nhiÖt Jersey (1995).<br /> ®é ph¶n øng: 438,6oC. 5. A. Corma et al. New Frontier in Catalysis,<br /> Thay c¸c gi¸ trÞ tèi /u võa t×m ®/îc vJo hJm Studies in Surface Science and Catalysis.<br /> môc tiªu, ta tÝnh ®/îc gi¸ trÞ ®é chän läc xylen Akademia Kiada, Budapest, P. 1145 - 1150<br /> theo hJm môc tiªu lJ 50,62%. (1995).<br /> TiÕn hJnh ph¶n øng ë ®iÒu kiÖn tèi /u trªn, 6. N. Y. Chem. Shape Selective Catalysis in<br /> chóng t«i thu ®/îc ®é chän läc xylen lJ 50,45% Industry. Mobil Research and Development<br /> øng víi ®é chuyÓn hãa cña toluen 20,22%. Nh/ Corporation, Priceton, New Jersey (1989).<br /> vËy sai kh¸c gi÷a gi¸ trÞ lý thuyÕt vJ gi¸ trÞ thùc 7. M. Guisnet et al. Microporous and<br /> nghiÖm n»m trong kho¶ng sai sè cña thÝ nghiÖm Mezoporous Materials 35 - 36, P. 47 - 59<br /> nªn m« h×nh mét lÇn n÷a ®/îc ®¸nh gi¸ lJ phï (2002).<br /> <br /> <br /> 432<br />