Luận án Tiến sỹ Khoa học vật liệu: Nghiên cứu vật liệu biến hóa (metamaterials) hấp thụ sóng điện từ ở vùng tần số THz

Chia sẻ: Lê Thị Hồng Nhung | Ngày: | Loại File: PDF | Số trang:121

Thêm vào BST

Báo xấu

98
lượt xem 13
download

Download Vui lòng tải xuống để xem tài liệu đầy đủ

Mục tiêu nghiên cứu của luận án: Xây dựng cơ sở vật lý để nghiên cứu vật liệu biến hóa hấp thụ sóng điện từ hoạt động ở vùng sóng tần số THz. Thiết kế, đưa ra mô hình, mô phỏng đặc tính vật liệu biến hóa hấp thụ sóng điện từ ở vùng tần số THz. Tối ưu hóa tham số cấu trúc nhằm tăng khả năng hấp thụ và mở rộng dải tần làm việc, điều chỉnh tần số hoạt động bằng tác động ngoại vi.

Chủ đề:

Bình luận(0) Đăng nhập để gửi bình luận!

Lưu

Nội dung Text: Luận án Tiến sỹ Khoa học vật liệu: Nghiên cứu vật liệu biến hóa (metamaterials) hấp thụ sóng điện từ ở vùng tần số THz

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO VIỆN HÀN LÂM KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ VIỆT NAM HỌC VIỆN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HÓA (METAMATERIALS) HẤP THỤ SÓNG ĐIỆN TỪ Ở VÙNG TẦN SỐ THz LUẬN ÁN TIẾN SĨ KHOA HỌC VẬT LIỆU Hà Nội - 2019
1 BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO VIỆN HÀN LÂM KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ VIỆT NAM HỌC VIỆN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HÓA (METAMATERIALS) HẤP THỤ SÓNG ĐIỆN TỪ Ở VÙNG TẦN SỐ THz Chuyên ngành: Vật liệu điện tử Mã số: 9440123 LUẬN ÁN TIẾN SĨ KHOA HỌC VẬT LIỆU NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC: 1. PGS. TS. Vũ Đình Lãm 2. TS. Lê Đắc Tuyên Hà Nội - 2019
2 LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan đây là công trình nghiên cứu của tôi, dưới sự hướng dẫn của PGS.TS. Vũ Đình Lãm và TS. Lê Đắc Tuyên. Các số liệu, kết quả nêu trong luận án là trung thực và chưa được công bố trong các công trình khác. NGHIÊN CỨU SINH ĐẶNG HỒNG LƯU
3 LỜI CẢM ƠN Trước tiên, tôi xin gửi lời cảm ơn chân thành và sâu sắc nhất tới PGS. TS. Vũ Đình Lãm và TS. Lê Đắc Tuyên. Các thầy đã luôn tận tình hướng dẫn, định hướng kịp thời và tạo điều kiện thuận lợi nhất để tôi hoàn thành luận án này. Tôi xin chân thành cảm ơn TS. Bùi Xuân Khuyến, TS. Bùi Sơn Tùng, TS. Hoàng Vũ Chung và TS. Nguyễn Thanh Tùng đã giúp đỡ và động viên tôi trong quá trình thực hiện luận án. Tôi xin chân thành cảm ơn các thành viên nhóm nghiên cứu vật liệu biến hóa – Viện Khoa học Vật liệu – Viện Hàn lâm Khoa học và Công nghệ Việt Nam, NCS. Nguyễn Hoàng Tùng, TS. Nguyễn Thị Hiền, NCS. Nguyễn Văn Cường, NCS. Bùi Hữu Nguyên, NCS. Nguyễn Văn Dũng đã giúp đỡ, hỗ trợ tôi trong suốt thời gian tôi thực hiện đề tài nghiên cứu tại nhóm. Tôi xin được gửi những tình cảm, sự yêu mến và lòng biết ơn đến các thầy cô, anh, chị Phòng Vật lý Vật liệu từ và Siêu dẫn đã hết lòng giúp đỡ, chia sẻ và động viên tinh thần trong suốt thời gian tôi làm luận án. Tôi xin chân thành cảm ơn Viện Khoa học Vật liệu, Học Viện Khoa học và Công nghệ đã tạo điều kiện thuận lợi về cơ sở vật chất, hỗ trợ kinh phí và các thủ tục hành chính trong suốt quá trình học tập nghiên cứu. Tôi xin chân thành cảm ơn Trường Sỹ quan Lục quân 1, Khoa Khoa học Tự nhiên nơi tôi đang công tác đã tạo điều kiện cho tôi về thời gian và công việc tại cơ quan trong suốt quá trình thực hiện luận án. Cuối cùng, tôi xin cảm ơn gia đình, các cơ quan và cá nhân đã giúp đỡ, tạo điều kiện tốt để tôi hoàn thành luận án. NGHIÊN CỨU SINH ĐẶNG HỒNG LƯU
4 MỤC LỤC LỜI CAM ĐOAN ......................................................................................................2 LỜI CẢM ƠN ............................................................................................................3 MỤC LỤC ..................................................................................................................4 Danh mục các ký hiệu, các chữ viết tắt ...................................................................6 Danh mục các hình vẽ, đồ thị ...................................................................................7 MỞ ĐẦU ..................................................................................................................11 CHƯƠNG 1. TỔNG QUAN ...................................................................................14 1.1. Giới thiệu chung về vật liệu biến hóa ......................................................... 14 1.2. Phân loại vật liệu biến hóa ........................................................................... 17 1.3. Lý thuyết môi trường hiệu dụng ................................................................. 22 1.4. Vật liệu biến hóa chiết suất âm ................................................................... 24 1.5. Vật liệu biến hóa hấp thụ sóng điện từ ....................................................... 25 1.5.1 Cấu trúc vật liệu biến hóa hấp thụ sóng điện từ .......................................25 1.5.2 Vật liệu biến hóa hấp thụ sóng điện từ hoạt động ở tần số THz...............27 1.5.3 Cơ chế hấp thụ sóng điện từ của vật liệu biến hóa ở tần số THz .............28 1.6. Hiệu ứng trong suốt cảm ứng điện từ trong vật liệu biến hóa (EIT) ....... 30 1.7. Một số ứng dụng của vật liệu biến hóa ....................................................... 33 1.7.1. Siêu thấu kính (super lens) ......................................................................33 1.7.2. Vật liệu biến hóa ứng dụng trong tàng hình ............................................34 1.7.3. Vật liệu biến hóa ứng dụng trong cảm biến .............................................35 CHƯƠNG 2. PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU ..................................................37 2.1. Lựa chọn cấu trúc và vật liệu ...................................................................... 37 2.2. Phương pháp mô phỏng ............................................................................... 38 2.3. Phương pháp tính toán mạch LC tương đương ........................................ 40 2.4. Xử lý và phân tích số liệu ............................................................................. 43 2.5. Phương pháp thực nghiệm .......................................................................... 44 2.5.1. Phương pháp chế tạo mẫu ........................................................................45 2.5.2. Đo hình thái học của mẫu ........................................................................45 2.5.3. Đo phổ hồng ngoại biến đổi Fourier ........................................................46 CHƯƠNG 3. TỐI ƯU CẤU TRÚC VẬT LIỆU BIẾN HÓA HẤP THỤ SÓNG ĐIỆN TỪ ..................................................................................................................48 3.1. Tối ưu hóa cường độ hấp thụ sử dụng cấu trúc hốc cộng hưởng ............ 50 3.1.1. Cấu trúc hốc cộng hưởng .........................................................................50
5 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp thụ của vật liệu biến hóa có cấu trúc MAC .........................................................................................53 3.2. Mở rộng dải tần số hoạt động của vật liệu biến hóa ................................. 56 3.2.1. Mở rộng dải tần hấp thụ của vật liệu biến hóa bằng hiệu ứng tương tác 56 3.2.2. Mở rộng dải tần hấp thụ bằng sử dụng hàng rào khuyết mạng ...............64 3.3. Kết luận ......................................................................................................... 67 CHƯƠNG 4. ĐIỀU KHIỂN TẦN SỐ HOẠT ĐỘNG CỦA VẬT LIỆU BIẾN HÓA HẤP THỤ SÓNG ĐIỆN TỪ VÀ ỨNG DỤNG VẬT LIỆU BIẾN HÓA LÀM CẢM BIẾN ....................................................................................................68 4.1. Điều khiển tính chất hấp thụ sóng điện từ bằng kích thích quang .......... 69 4.1.1. Cấu trúc vòng cộng hưởng có rãnh ..........................................................70 4.1.2. Cấu trúc đĩa tròn bị khoét ........................................................................72 4.1.3. Điều khiển tần số và cường độ hấp thụ ...................................................75 4.2. Điều khiển vật liệu biến hóa hấp thụ bằng kích thích nhiệt ..................... 77 4.2.1. Tính chất nhiệt của vật liệu InSb .............................................................77 4.2.2. Điều khiển tần số và cường độ hấp thụ của cấu trúc vòng cộng hưởng ..78 4.3. Ứng dụng vật liệu biến hóa hấp thụ định hướng làm cảm biến ............... 80 4.3.1. Nguyên lý hoạt động của cảm biến ở tần số THz ....................................81 4.3.2. Cấu trúc vật liệu biến hóa trong cảm biến protein phân tử bò .................82 4.3.3. Tính chất quang của vật liệu biến hóa .....................................................83 4.3.4. Tính chất cảm biến của vật liệu biến hóa ................................................84 4.4. Kết luận ......................................................................................................... 89 CHƯƠNG 5. VẬT LIỆU BIẾN HÓA HẤP THỤ SÓNG ĐIỆN TỪ DỰA TRÊN CƠ SỞ HIỆU ỨNG TƯƠNG TÁC TRƯỜNG GẦN VÀ HIỆU ỨNG BABINET ...................................................................................................................................90 5.1. Hấp thụ đa đỉnh dựa trên tương tác trường gần trong hiệu ứng EIT .... 90 5.2. Hấp thụ đa đỉnh dựa trên khuyết mạng ..................................................... 94 5.3. Nguyên lý Babinet cho ứng dụng hấp thụ dựa trên hiện tượng EIT......... 98 5.4. Kết luận ....................................................................................................... 103 KẾT LUẬN CHUNG ............................................................................................104 HƯỚNG NGHIÊN CỨU TIẾP THEO ...............................................................105 DANH MỤC CÁC CÔNG TRÌNH ĐÃ CÔNG BỐ CỦA LUẬN ÁN ..............106 TÀI LIỆU THAM KHẢO ....................................................................................108
6 DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU, CÁC CHỮ VIẾT TẮT Tiếng Anh Chữ viết tắt Tiếng Việt Bovin serum albumin BSA Phân tử protein bò Computer simulation Công nghệ mô phỏng bằng máy CST technology tính Cut-wire CW Dây bị cắt Cut-wire pair CWP Cặp dây bị cắt Defect metamaterial perfect Vật liệu biến hóa hấp thụ tuyệt DMPA absorber đối có khuyết mạng Electromagnetically induced EIT Trong suốt cảm ứng điện từ transparency Fourier-transform infrared FTIR Phổ hồng ngoại biến đổi Fourier spetroscopy Guided-mode resonance GMR Cộng hưởng dẫn sóng Metamaterial MM Vật liệu biến hóa Metamaterial absorber MA Vật liệu biến hóa hấp thụ Vật liệu biến hóa hấp thụ dựa Metamaterial absorber cavity MAC trên hốc cộng hưởng Vật liệu biến hóa hấp thụ tuyệt Metamaterial perfect absorber MPA đối Scanning electron microscope SEM Kính hiển vi điện tử quét Split-disk resonator SDR Đĩa cộng hưởng bị khuyết Split-ring resonator SRR Vòng cộng hưởng có rãnh
7 DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ, ĐỒ THỊ Hình 1.1. So sánh giữa cấu trúc nguyên tử của vật liệu thông thường và vật liệu biến hóa: (a) Vật liệu truyền thống được cấu tạo từ nguyên tử; (b) vật liệu biến hóa được hình thành từ các cấu trúc cộng hưởng nhân tạo gọi là các “giả nguyên tử” [3] ......15 Hình 1.2. Số bài báo nghiên cứu vật liệu biến hóa công bố hàng năm (11/2018) ....17 Hình 1.3. Phân loại vật liệu theo độ điện thẩm ε và độ từ thẩm μ ............................19 Hình 1.4. Sự phân bố điện trường khi chùm sáng tương tác với vật liệu chiết suất âm[2] .........................................................................................................................22 Hình 1.5. (a) Vật liệu biến hóa có chiết suất âm hoạt động ở tần số GHz; (b) Phổ truyền qua. Tính chất chiết suất âm (n < 0) của vật liệu thể hiện ở vùng tần số 11 đến 11,6 GHz [15] ............................................................................................................25 Hình 1.6. So sánh kết quả thực nghiệm (đường màu xanh) với mô phỏng (đường màu đỏ) và sai số xấp xỉ bình quân (nét đứt màu xám). Đồ thị nhỏ thể hiện kết quả sự phụ thuộc vào góc của sóng đến tới sự hấp thụ tại tần số cộng hưởng [36] ....................26 Hình 1.7. (a) Cấu trúc cộng hưởng; (b) Kết quả mô phỏng; (c) Kết quả thực nghiệm [68] ............................................................................................................................28 Hình 1.8. Phổ hấp thụ mô phỏng (nét đứt) và thực nghiệm (nét liền) của cấu trúc SRR theo sự thay đổi của chiều dày lớp điện môi [69] .....................................................30 Hình 1.9. (a) Giản đồ năng lượng của môi trường EIT; (b) Phổ hấp thụ của một môi trường EIT; (c) Chiết suất của một môi trường EIT với sự tán sắc mạnh tại tần số ứng với cực tiểu độ hấp thụ [71] ......................................................................................30 Hình 1.10. (a) Cấu trúc của vật liệu MM; (b) Phần thực và phần ảo của một đầu dò điện trường Ex được đặt ở khoảng cách 10 nm cách đầu của thanh CW dọc (mũi tên màu đỏ trong hình 1.15a) [80]...................................................................................32 Hình 1.11. Nguyên tắc hoạt động của siêu thấu kính dựa trên vật liệu biến hóa [31] ...................................................................................................................................33 Hình 1.12. Sự truyền ánh sáng trong môi trường (a) chiết suất dương thông thường; (b) chiết suất âm; (c) chiết suất âm và hội tụ ánh sáng [31] .....................................34 Hình 1.13. (a) Vật liệu biến hóa có chiết suất thay đổi bao quanh vật cần tàng hình; (b) Nguyên lý hoạt động của của áo choàng tàng hình [9] .......................................34 Hình 2.1. Sơ đồ quá trình nghiên cứu vật liệu biến hóa ............................................37 Hình 2.2. (a) Ô cơ sở của cấu trúc CWP; (b) Mạch điện LC tương đương; (c) và (d) Chiều dòng điện tương ứng trong trường hợp cộng hưởng từ và cộng hưởng điện [91] ...................................................................................................................................42 Hình 2.3. (a) Mặt cắt và (b) ảnh SEM của mẫu chế tạo ............................................46
8 Hình 3.1. Quá trình tối ưu hóa cấu trúc của vật liệu biến hóa hấp thụ sóng điện từ .48 Hình 3.2. (a) Cấu trúc ô cơ sở với các tham số cấu trúc. (b) Sự phụ thuộc của tần số hấp thụ vào bán kính đĩa tròn ....................................................................................49 Hình 3.3. (a) Cấu trúc MA; (b) Cấu trúc MAC; (c) So sánh phổ hấp thụ của cấu trúc MA và MAC .............................................................................................................50 Hình 3.4. Phân bố từ trường trên MAC; (a) Tại tần số 15.77 THz; (b) 18.43 THz ..51 Hình 3.5. Phân bố mật độ dòng điện của MAC; (a, c) Trên lớp kim loại thứ nhất; (b, d) Trên lớp kim loại thứ ba, tại tần số 15,77 THz (a, b) và 18,43 THz (c, d) ...........52 Hình 3.6. Phân bố năng lượng tổn hao của MAC: (a, e) Trên lớp kim loại thứ nhất; (b, f) Trên lớp điện môi thứ hai; (c, g) Trên lớp kim loại thứ ba, tại tần số 15,77 THz (a- d) và 18,43 THz (e- h) .........................................................................................53 Hình 3.7. Sự phụ thuộc tần số cộng hưởng và cường độ hấp thụ vào sự thay đổi giá trị của (a) w1 và (b) w2 ..............................................................................................54 Hình 3.8. Sự phụ thuộc của tỷ lệ bán kính đĩa tròn tại tâm đến tần số cộng hưởng và cường độ hấp thụ .......................................................................................................55 Hình 3.9. (a) Cấu trúc MA; (b) Cấu trúc 5 đĩa tròn, chu kỳ a = 24 µm; chiều dày lớp vàng tm = 0,1 µm; chiều dày lớp điện môi td = 0,8 µm; độ điện thẩm  = 3,1 ..........57 Hình 3.10. Phổ hấp thụ của MPA (5 đĩa tròn) so với MA (9 đĩa tròn) tại bán kính các đĩa là R = RC = 2,7µm ...............................................................................................57 Hình 3.11. Sự phân bố mật độ dòng điện bề mặt; (a-c) Trên lớp kim loại thứ nhất; (d- f) Lớp kim loại thứ ba, tại các tần số: (a, d) 14,6 THz; (b, e) 15,4 THz; (c, f) 15,8 THz ...................................................................................................................................58 Hình 3. 12. (a-c) Phân bố từ trường trên MPA; (d-f) Phân bố điện trường trên MPA tại các tần số: (a, d) 14,6 THz; (b, e) 15,4 THz; (c, f) 15,8 THz ..............................59 Hình 3.13. Mạch điện tương đương của MPA; (a) tương ứng với tần số f 2, f3 theo phân bố điện trường ở hình 3.12(e)-(f); (b) tương ứng với tần số f1 theo phân bố điện trường ở hình 3.12(d) ................................................................................................60 Hình 3.14. Sự phụ thuộc của phổ hấp thụ MPA vào bán kính: (a) Bán kính các đĩa xung quanh R; (b) Bán kính của đĩa trung tâm RC....................................................61 Hình 3.15. Sự phụ thuộc của phổ hấp thụ vật liệu MPA vào khoảng cách:(a) w1; (b) w2 ...............................................................................................................................63 Hình 3. 16. Phổ hấp thụ của MPA ứng với R = RC = 3 µm, w1 = 8 µm và w2 = 7,5 µm ...................................................................................................................................63 Hình 3.17. (a) Cấu trúc ô cơ sở; (b) phổ hấp thụ cấu trúc MA với kích thước khác nhau ...........................................................................................................................64
9 Hình 3.18. (a) và (b) Cấu trúc với các hàng rào khuyết mạng khác nhau và phổ hấp thụ của các cấu trúc tương ứng .................................................................................65 Hình 3.19. Phổ hấp thụ thực nghiệm, tính toán và mô phỏng của cấu trúc hàng rào khuyết mạng ..............................................................................................................66 Hình 3.20. Phổ hấp thụ của cấu trúc MA ở tần số THz với hai hàng rào khuyết mạng ...................................................................................................................................66 Hình 4.1. Sự phụ thuộc của độ dẫn và phần thực của độ điện thẩm của VO 2 vào tần số plasma ...................................................................................................................69 Hình 4.2. (a) Hình ảnh mô tả MPA cấu trúc SRR; (b) Sơ đồ mạch điện tương đương của cấu trúc SRR .......................................................................................................71 Hình 4.3. (a) Hình ảnh mô phỏng dòng điện trên hai lớp kim loại của cấu trúc SRR; (b) Kết quả tính toán mô phỏng phổ hấp thụ của cấu trúc SRR khi mặt kim loại phía đế là kim loại vàng ....................................................................................................72 Hình 4.4. (a) Cấu trúc đĩa tròn bị khoét; (b) Sơ đồ mạch điện tương đương ............73 Hình 4.5. Sự phụ thuộc phổ hấp thụ của cấu trúc SDR vào bán kính phần đĩa bị khuyết ...................................................................................................................................73 Hình 4.6. Phân bố dòng điện bề mặt ở mặt trên (a) và mặt dưới (b) tại 10,8 THz. Phân bố điện trường (c) và từ trường (d) của MMA tại 10,8 THz của MPA cấu trúc SDR khi R2 = 0 ...................................................................................................................74 Hình 4.7. Phân bố dòng điện bề mặt, cường độ điện trường và từ trường của các đĩa bị khuyết trong MPA tại 15,6 THz (a-c) và 22,6 THz (d-f) khi R2=4,8 µm .............75 Hình 4. 8. Cường độ hấp thụ của MPA cấu trúc SRR phụ thuộc vào độ dẫn của VO 2 ...................................................................................................................................76 Hình 4. 9. Cường độ hấp thụ và tần số hấp thụ của MPA có cấu trúc SDR phụ thuộc vào độ dẫn của VO2 ...................................................................................................76 Hình 4. 10. Sự phụ thuộc của tần số plasma và nồng độ hạt tải vào nhiệt độ của vật liệu InSb ....................................................................................................................78 Hình 4. 11. (a) Vật liệu MPA cấu trúc SRR kết hợp với InSb; (b) Sơ đồ mạch điện tương đương ..............................................................................................................79 Hình 4. 12. Tần số và độ hấp thụ của MPA thay đổi phụ thuộc vào nhiệt độ ..........80 Hình 4. 13. (a) Minh họa mẫu MM; (b) Mặt cắt của mẫu; (c) Ảnh SEM của mẫu ..83 Hình 4.14. Kết quả (a) đo đạc; (b) Mô phỏng phổ truyền qua của MM; (c) Mô phỏng phân bố điện từ trong MM ở mode kích thích M1 và M2. Thang đo màu trong hình 4.14(c) biểu diễn sự tăng cường của trường điện và trường từ so với trường điện từ
10 ban đầu; các mũi tên đánh dấu giá trị cực đại của sự tăng cường ở mode kích thích M1 ..............................................................................................................................84 Hình 4.15. (a) Phổ truyền qua của lớp BSA (vòng đen) đo trước thí nghiệm cảm biến, độ lớn tín hiệu truyền qua cỡ 25%. Phổ này được trình bày cùng với phổ truyền qua của mẫu MM (vòng tròn đỏ) để trùng khớp giữa tín hiệu của protein và cộng hưởng của MM. Đường màu đỏ thể hiện đường nội suy Fano cho tín hiệu của BSA với độ dày nhỏ hơn micromet; (b) Phổ truyền qua tương đối của lớp BSA siêu mỏng hấp phụ trên mẫu MM và trên đế saphia; (c) Phổ cho phân tử DTTCI và RH6G đo cùng điều kiện ....................................................................................................................86 Hình 4.16. Phụ thuộc của phổ truyền qua tương đối mô phỏng vào (a) tấn số cộng hưởng và (b) hệ số dập tắt của BSA..........................................................................87 Hình 5.1. Ô cơ sở của cấu trúc hấp thụ dựa trên hiệu ứng tương tác trường gần .....91 Hình 5.2. Kết quả mô phỏng phổ hấp thụ của các cấu trúc ở hình 5.1 .....................92 Hình 5.3. Mô phỏng phân bố điện trường mặt trước và sau của cấu trúc hấp thụ tuyệt đối tại vùng tần số hấp thụ ........................................................................................93 Hình 5.4. Giản đồ cấu tạo của ô cơ sở trong cấu trúc hấp thụ khuyết mạng ............95 Hình 5.5. So sánh phổ hấp thụ giữa cấu trúc hấp thụ tuần hoàn (MPA) và cấu trúc hấp thụ khuyết mạng (DMPA). ........................................................................................95 Hình 5.6. Phân bố cường độ điện trường tại mặt kim loại phía sau (cấu trúc siêu ô cơ sở 33) và cường độ từ trường phía trong lớp điện môi (cấu trúc siêu ô cơ sở 6x6) tại vị trí cộng hưởng .......................................................................................................96 Hình 5.7. Giản đồ siêu ô cơ sở của cấu trúc nối tắt (a) MPA; (b) DMPA; (c) phổ hấp thụ tương ứng khi nối tắt ...........................................................................................98 Hình 5.8. Cấu trúc ô cơ sở của MPA nhìn (a) góc nghiêng và (b) góc trực diện từ trên xuống. Sóng điện từ được phân cực như trong hình vẽ và tham số s là độ dịch chuyển của lỗ trống ngang khỏi vị trí đối xứng ...................................................................100 Hình 5.9. (a) Phổ hấp thụ của MPA khi s = 0. Phân bố dòng điện ở (b) lớp trên và (c) lớp dưới của MPA tại tần số hấp thụ.......................................................................101 Hình 5.10. Sự phụ thuộc của phổ hấp thụ vào độ dịch chuyển s của lỗ trống ngang .................................................................................................................................101 Hình 5.11. Phân bố dòng điện ở lớp trên của MPA tại các tần số hấp thụ (a) 0,32 và (b) 0,34 THz ............................................................................................................102 Hình 5.12. Sự phụ thuộc của phổ hấp thụ vào khoảng cách d giữa lỗ trống ngang và lỗ trống dọc khi s = 80 µm ......................................................................................103
11 MỞ ĐẦU Sóng điện từ đóng một vai trò vô cùng quan trọng trong công nghệ hiện đại từ sóng radio đến tia X, là căn bản cho sự phát triển của công nghệ thông tin và truyền thông. Vì vậy, các nhà khoa học luôn muốn tìm cách điều khiển sóng điện từ một cách tùy biến để phục vụ những mục đích khác nhau của con người. Điều này đến nay đã không còn nằm ngoài sức tưởng tượng với sự xuất hiện và phát triển nhanh chóng của một loại vật liệu nhân tạo mới có tên gọi là vật liệu biến hóa (metamaterials). Vật liệu biến hóa là vật liệu có cấu trúc nhân tạo với một số tính chất đặc trưng chưa được tìm thấy trong vật liệu tự nhiên. Vật liệu biến hóa được cấu trúc bởi các giả nguyên tử (nguyên tử biến hóa, meta-atoms), chúng tương tác với cả hai thành phần điện trường và từ trường của sóng điện từ theo cách hoàn toàn khác so với các loại vật liệu truyền thống. Do vậy, vật liệu biến hóa có thể tạo ra những tính chất mới lạ không tìm thấy trong tự nhiên. Hiện nay, nhiều tính chất của vật liệu biến hóa đã được chứng minh bằng cả lý thuyết và thực nghiệm bởi nhiều nhóm nghiên cứu trên thế giới. Mặc dù vậy, những phát hiện về các tính chất mới của vật liệu biến hóa vẫn xuất hiện mỗi ngày và có tác động lớn đến cả ngành vật lý nói riêng và các ngành khoa học trên thế giới nói chung. Các nghiên cứu đột phá cho đến nay thường tập trung vào vật liệu có chiết suất âm, vật liệu hấp thụ sóng điện từ, hay kết hợp hai loại vật liệu này cho những ứng dụng cụ thể. Vật liệu biến hóa hấp thụ sóng điện từ có khả năng hấp thụ hoàn toàn sóng điện từ với kích thước rất nhỏ so với bước sóng nên có nhiều ứng dụng trong thực tế. Tại Việt Nam, các nghiên cứu về vật liệu biến hóa tập trung trong vùng tần số viba (GHz) do những thuận lợi trong chế tạo và đo đạc các tính chất của vật liệu. Có thể kể đến nhóm nghiên cứu của PGS. TS Vũ Đình Lãm, Viện Khoa học vật liệu, Viện Hàn lâm Khoa học và Công nghệ Việt Nam; PGS. TS. Trần Mạnh Cường, Khoa Vật lý, Trường Đại học Sư phạm Hà Nội; PGS. TS. Vũ Văn Yêm, Khoa Điện tử viễn thông, Trường Đại học Bách Khoa Hà Nội; PGS. TS. Nguyễn Thị Quỳnh Hoa, Trường Đại học Vinh. Từ năm 2009 đến nay, nhóm nghiên cứu về vật liệu biến hóa của PGS. TS Vũ Đình Lãm, Viện Khoa học vật liệu, Viện Hàn lâm Khoa học và Công nghệ Việt Nam đã cộng tác với Đại học Hanyang, Hàn Quốc và Đại học Leuven,
12 Vương quốc Bỉ, Viện nghiên cứu Khoa học Vật liệu Quốc gia Nhật Bản (NIMS) nghiên cứu, thiết kế, chế tạo thành công siêu vật liệu hoạt động ở vùng tần số THz. Đối với vùng tần số Terahertz (THz), sự tương tác của sóng điện từ với các cấu trúc vật liệu biến hóa có kích thước micro mét và nano mét phức tạp hơn do các hiệu ứng lượng tử mạnh hơn, bên cạnh đó công nghệ chế tạo và đo đạc tính chất cũng phức tạp hơn. Hiện nay, công nghệ THz đang được triển khai ứng dụng trong nhiều lĩnh vực như: quân sự, công nghệ thông tin và truyền thông, sinh học và y khoa, đánh giá không phá hủy, kiểm tra an ninh, kiểm soát chất lượng thực phẩm và nông sản, giám sát môi trường. Vì vậy, vật liệu biến hóa hoạt động ở vùng tần số THz thu hút được rất nhiều sự quan tâm của các nhà nghiên cứu trên thế giới, với một số kết quả đáng chú ý trong chế tạo laser xung tần số THz, máy quét an ninh thế hệ mới, công nghệ bảo mật và an ninh quốc phòng. Ngoài ra, đây còn là một bước đệm quan trọng để triển khai các nghiên cứu trong vùng ánh sáng nhìn thấy. Trong thời gian qua, nhóm của chúng tôi đã phát triển, chế tạo và nghiên cứu tính chất của vật liệu chiết suất âm và vật liệu hấp thụ sóng điện từ hoạt động trong vùng tần số GHz [1-3]. Để mở rộng phạm vi và phát triển hướng nghiên cứu tại dải tần số cao hơn, luận án này tập trung nghiên cứu vật liệu biến hóa hấp thụ sóng điện từ hoạt động vùng tần số THz, đề xuất và tối ưu một số cấu trúc mới, giải thích cơ chế hoạt động và tìm kiếm khả năng ứng dụng của chúng trong thực tế. Mục tiêu của luận án: - Xây dựng cơ sở vật lý, nghiên cứu vật liệu biến hóa hấp thụ sóng điện từ hoạt động ở vùng tần số THz. - Thiết kế mô hình, mô phỏng và nghiên cứu tính chất của vật liệu biến hóa hấp thụ sóng điện từ vùng tần số THz. Tối ưu hóa tham số cấu trúc nhằm mở rộng dải hấp thụ và tăng độ hấp thụ của chúng. - Nghiên cứu và lý giải hiệu ứng tương tác trường gần, điều chỉnh tần số hấp thụ của vật liệu biến hóa bằng yếu tố ngoại vi như nhiệt độ hoặc độ dẫn. - Chế tạo vật liệu biến hóa hoạt động ở vùng tần số THz. Khảo sát tính chất điện từ, bước đầu nghiên cứu khả năng ứng dụng của vật liệu biến hóa trong vùng tần số THz. Đối tượng nghiên cứu của luận án: Vật liệu biến hóa hấp thụ sóng điện từ vùng tần số THz.
13 Nội dung và phương pháp nghiên cứu: Luận án được hoàn thành dựa trên sự kết hợp giữa xây dựng mô hình vật lý, thiết kế cấu trúc bằng phần mềm mô phỏng. Một số kết quả mô phỏng được so sánh với thực nghiệm. Ý nghĩa khoa học và thực tiễn của luận án: Luận án là một công trình nghiên cứu cơ bản về khoa học vật liệu trình bày các kết quả nghiên cứu và khảo sát bước đầu về thiết kế, chế tạo vật liệu biến hóa hấp thụ sóng điện từ hoạt động trong vùng tần số THz. Kết quả chỉ ra khả năng điều khiển các tính chất của vật liệu biến hóa một cách khoa học và lý giải cơ chế hoạt động bằng nhiều mô hình tương tác khác nhau. Từ đó điều khiển tính chất của chúng bằng các tác động ngoại vi hay tương tác vật lý. Đây là tiền đề cho những nghiên cứu tiếp theo ở vùng tần số cao, tiến tới làm chủ công nghệ thiết kế, chế tạo vật liệu biến hóa hoạt động ở vùng tần số THz, hồng ngoại và nhìn thấy, định hướng cho các ứng dụng trong tương lai như cảm biến đo protein. Những đóng góp mới của luận án: Luận án đã đề xuất cấu trúc vật liệu biến hóa hấp thụ sóng điện từ hoạt động vùng tần số THz: 1) Đã tối ưu được cấu trúc vật liệu biến hóa để tăng độ hấp thụ và mở rộng dải tần làm việc; 2) Đã đề xuất mô hình điều khiển tính chất hấp thụ của vật liệu biến hóa bằng kích thích quang và nhiệt độ ở vùng tần số THz; 3) Đã chế tạo thành công vật liệu biến hóa hoạt động ở vùng THz và đã chứng tỏ vật liệu biến hóa có khả năng tăng cường tín hiệu dao động của các phân tử, bước đầu đã thử nghiệm sử dụng vật liệu biến hóa làm cảm biến dò phân tử protein bò. Luận án được chia thành 5 chương như sau: Chương 1. Tổng quan Chương 2. Phương pháp nghiên cứu Chương 3. Tối ưu cấu trúc vật liệu biến hóa hấp thụ sóng điện từ Chương 4. Điều khiển tần số hoạt động của vật liệu biến hóa hấp thụ sóng điện từ và ứng dụng vật liệu biến hóa làm cảm biến Chương 5. Hấp thụ sóng điện từ trên cơ sở hiệu ứng tương tác trường gần và hiệu ứng Babinet
14 CHƯƠNG 1. TỔNG QUAN 1.1. Giới thiệu chung về vật liệu biến hóa Năm 1968, bằng tính toán lý thuyết, Viktor G. Veselago đã đề xuất vật liệu biến hóa chiết suất âm khi có đồng thời độ điện thẩm và độ từ thẩm âm (ε < 0, μ < 0) [4]. Tuy nhiên, phát hiện của Veselago chưa nhận được nhiều sự quan tâm do chưa tìm được vật liệu có đồng thời độ điện thẩm và độ từ thẩm âm tại cùng một dải tần số. Sau 30 năm, John Pendry và cộng sự đã công bố những kết quả của việc tạo ra vật liệu có độ điện thẩm âm (ε < 0) với cấu trúc lưới dây kim loại năm 1996 và vật liệu có độ từ thẩm âm (μ < 0) với cấu trúc vòng cộng hưởng có rãnh năm 1999 [5,6]. Bằng cách kết hợp hai mô hình lưới dây kim loại và vòng cộng hưởng có rãnh. Năm 2000, Smith và cộng sự đã chế tạo thành công vật liệu chiết suất âm (n < 0) [7]. Vật liệu biến hóa (metamaterial) là vật liệu có cấu trúc nhân tạo, được xây dựng dựa trên những giả nguyên tử (cấu trúc cộng hưởng) sắp xếp theo một trật tự nhất định tương tự như ô cơ sở (unit-cell) trong mạng tinh thể của vật liệu thông thường, trong đó kích thước của nguyên tử trong vật liệu biến hóa nhỏ hơn nhiều so với bước sóng hoạt động. Các đặc tính mới của vật liệu biến hóa được quyết định bởi hình dạng của cấu trúc cộng hưởng mà ít phụ thuộc vào tính chất của vật liệu tạo thành. Tiền tố “meta” nguyên gốc từ tiếng Hy Lạp có nghĩa là vươn xa hơn. Như vậy, tên “vật liệu biến hóa” được sử dụng cho vật liệu có tính năng thông minh và thay đổi được so với vật liệu tự nhiên. Trong những năm gần đây, nghiên cứu về vật liệu biến hóa đã phát triển rất nhanh, liên quan đến các nghiên cứu trong nhiều lĩnh vực khác nhau bao gồm vật lý cơ bản, quang học, khoa học vật liệu, cơ học và kỹ thuật điện [8–18]. Vật liệu biến hóa có những tính chất và hiệu ứng điện từ phi tự nhiên như chiết suất âm [19-28], hiệu ứng Doppler ngược [29], phát xạ Cherenkov ngược [30] và siêu thấu kính [8,31]. Cùng với sự phát triển của công nghệ nano, vật liệu biến hóa không chỉ tạo ra những hiệu ứng thú vị trên dải tần rộng của sóng điện từ mà còn đang dần mở ra kỷ nguyên mới trong sự phát triển của các thiết bị điện từ và quang tử bằng cách khai thác hiện tượng mới [32-35]. Vật liệu biến hóa hấp thụ tuyệt đối sóng điện từ được sử dụng để tăng cường hiệu suất của pin mặt trời [36-38], làm cảm biến plasmon [39-42] vi nhiệt kế [43] và truyền năng lượng không dây [44]. Sự tương tác của vật liệu tự nhiên với sóng điện từ bị chi phối chủ yếu bởi sự
15 tương tác với điện trường. Trong thực tế, đa số vật liệu tự nhiên tương tác yếu với từ trường của sóng điện từ. Tuy nhiên, vật liệu biến hóa đã vượt qua giới hạn này, chúng có thể tương tác mạnh với cả hai thành phần điện trường và từ trường. Hơn nữa, sự lựa chọn tương tác có thể được thiết kế trong quá trình chế tạo tuân theo các định luật vật lý, mở rộng các khả năng tương tác với sóng điện từ. Hình 1.1. So sánh giữa cấu trúc nguyên tử của vật liệu thông thường và vật liệu biến hóa: (a) Vật liệu truyền thống được cấu tạo từ nguyên tử; (b) vật liệu biến hóa được hình thành từ các cấu trúc cộng hưởng nhân tạo gọi là các “giả nguyên tử” [3] Hình 1.1 so sánh cấu trúc nguyên tử của vật liệu tự nhiên và vật liệu biến hóa. Tương tự như nguyên tử của vật liệu tự nhiên, vật liệu biến hóa được xây dựng dựa trên các cấu trúc cộng hưởng gọi là “giả nguyên tử” và mô hình hóa bằng mạch dao động riêng LC, như trình bày trên hình 1.1 (b). Tính chất của vật liệu tự nhiên được quyết định bởi cấu trúc điện tử của nguyên tử và sự sắp xếp của các nguyên tử trong mạng tinh thể. Đối với vật liệu biến hóa, tính chất được tạo ra bằng cách thiết kế cấu trúc mới. Hình dạng, cấu trúc, kích thước, sự định hướng và sắp xếp các giả nguyên tử mang lại những tính chất đặc biệt trong việc điều khiển sóng điện từ. Bằng cách chặn, hấp thụ, tăng cường hoặc bẻ cong đường đi của sóng điện từ, vật liệu biến hóa có những tính chất và hiệu ứng vượt ra ngoài những gì có thể làm với các vật liệu tự nhiên. Các tính chất quang của vật liệu có thể được đặc trưng bởi một đại lượng quan trọng được gọi là chiết suất n. Chiết suất cho phép hiểu được các quá trình khúc xạ để thiết kế thấu kính và lăng kính dẫn đến sự hiểu biết về màu sắc và tán sắc. Trong một thời gian dài, chiết suất thể hiện mật độ quang học của môi trường và được định nghĩa:
16 c n= (1.1) v Trong đó c là vận tốc ánh sáng trong chân không và v là vận tốc ánh sáng trong môi trường. Cùng với sự phát triển của quang học, thế kỷ 19 cũng chứng kiến sự xuất hiện của các lý thuyết điện và từ. Rất nhiều các quan sát thực nghiệm đã thách thức các nhà vật lý tìm kiếm cách giải thích nền tảng và sự ra đời của các định luật cơ bản như định luật Ampere, Gauss hay Faraday. Tuy nhiên, tính chất điện, từ và quang học được coi là các lĩnh vực độc lập, phù hợp với các định luật độc lập và những ứng dụng độc lập. Sau đó Maxwell đã thống nhất cả ba lĩnh vực này bằng một lý thuyết duy nhất đơn giản và hoàn chỉnh. Với nghiên cứu của mình, Maxwell đã chỉ ra rằng điện và từ là những hiện tượng liên quan đến nhau không thể tách rời và có thể chuyển hóa lẫn nhau tuân theo bốn phương trình mà hiện nay gọi là hệ phương trình Maxwell. Các khái niệm độ điện thẩm (ε) và độ từ thẩm (μ) trở thành đại lượng cơ bản để mô tả sự tương tác của điện trường và từ trường với môi trường. Hơn nữa, khi nghiên cứu sự lan truyền sóng điện từ, Maxwell đã phát hiện ra rằng ánh sáng là một sóng điện từ. Sự kết nối giữa hai lĩnh vực, quang học và điện từ được tóm tắt bằng phương trình rất đơn giản (còn gọi là quan hệ Maxwell): n2 =  (1.2) Phương trình (1.2) thể hiện sự liên hệ giữa chiết suất (một đại lượng quang học) với độ điện thẩm và từ thẩm của môi trường (hai đại lượng điện từ). Các môi trường được mô tả bằng độ điện thẩm và độ từ thẩm có tính khái quát hoá, nên sự hấp thụ ánh sáng trong vật liệu được mô tả bằng tổ hợp giá trị ε và μ. Một hạn chế trong việc kiểm soát sự lan truyền của ánh sáng trong môi trường là chiết suất chỉ có giá trị dương. Trên thực tế, môi trường chiết suất âm thường được coi là không tương thích với mật độ quang học và không thể truyền tải ánh sáng. Do đó, thường được xem là phi vật lý. Tuy nhiên, những hệ quả của tính toán lý thuyết cho thấy rằng chiết suất âm hoàn toàn có thể xảy ra với điều kiện môi trường và yếu tố cần thiết khác [4]. Cho đến nay, vật liệu biến hóa là hướng nghiên cứu mới mẻ và có nhiều hứa hẹn với nhiều ứng dụng. Mỗi năm, hàng nghìn bài báo khoa học được công bố với
17 cụm từ “vật liệu biến hóa - metamaterials” trong tiêu đề hoặc từ khóa. Số liệu bài báo thống kê với từ khóa “metamaterial” tính đến tháng 10/2018 theo Google scholar được trình bày trên hình 1.2. Các công bố nghiên cứu về lĩnh vực vật liệu biến hóa ngày càng tăng, hiện nay có trên 10.000 bài báo trong một năm. Hình 1.2. Số bài báo nghiên cứu vật liệu biến hóa công bố hàng năm (11/2018) 1.2. Phân loại vật liệu biến hóa Tương tác với sóng điện từ của một vật liệu phụ thuộc vào các tham số điện thẩm và từ thẩm. Về mặt lý thuyết, độ điện thẩm ε và độ từ thẩm µ đặc trưng cho sự lan truyền sóng điện từ trong vật liệu. Sự lan truyền của sóng điện từ trong vật liệu được biểu diễn bởi phương trình tán sắc sau [45]: 2 2  ij ij − k 2 ij + ki k j = 0 (1.3) c Phương trình này thể hiện mối quan hệ giữa tần số góc ω của sóng ánh sáng đơn sắc và vector sóng k của nó. Đối với các vật liệu đẳng hướng và không tổn hao thì phương trình tán sắc ánh sáng (1.3) có thể được viết lại dưới dạng đơn giản sau: 2 k =2 2 n2 (1.4) c
18 Từ phương trình (1.3) và (1.4) ta có thể thấy rằng với sự thay đổi một cách đồng thời dấu của ε và μ sẽ không ảnh hưởng đến mối tương quan giữa n2 và k2. Do môi trường không tổn hao nên  ij =  ij và ij =  ij , với  ,  là các số thực. Từ phương trình (1.4), dễ thấy khi  ,  trái dấu nhau, giá trị k hoàn toàn là ảo. Khi đó, sóng điện từ không thể truyền trong môi trường và sẽ tắt dần. Mặc dù vậy, phương trình (1.4) không cho ta biết sự khác biệt giữa hai trường hợp ε và μ cùng dương hoặc cùng âm. Xét môi trường không có các dòng (j = 0) và các điện tích tự do (  = 0 ). Điện trường và từ trường được biểu diễn dưới dạng sóng phẳng: E(r , t ) = E0ei[ kr −t ] , H(r , t ) = H 0ei[ kr −t ] (1.5) Hệ phương trình Maxwell có thể viết dưới dạng:  kH = − E c  k E = H (1.6) c k.E = 0 k.H = 0 Hai biểu thức đầu của hệ phương trình (1.6) giúp chúng ta hiểu rõ nguồn gốc của vật liệu chiết suất âm. Nếu cả ε và μ cùng dương, ba vector E, H, k tạo thành một tam diện thuận (tuân theo quy tắc bàn tay phải). Trong trường hợp ε và μ đồng thời âm, ba vector E, H, k sẽ tạo thành một tam diện nghịch (tuân theo quy tắc bàn tay trái). Cùng lúc đó, hướng của dòng năng lượng được xác định bởi vector Poynting S không phụ thuộc vào dấu của ε và μ: c S= E H (1.7) 4 Vector Poynting S luôn hướng ra ngoài nguồn phát xạ. Đối với vật liệu có ε và μ cùng dương, vector sóng k hướng ra từ nguồn phát xạ (tức là hai vector S và k
19 song song với nhau). Tuy nhiên trong trường hợp vật liệu có ε và μ cùng âm, khi đó vector sóng k hướng vào nguồn phát xạ (hai vector k và S đối song), hiện tượng này còn được gọi là sóng ngược (backward wave). Đây là một trong những điểm khác biệt chính giữa trường hợp vật liệu có ε và μ cùng âm với trường hợp vật liệu có hai giá trị ε và μ cùng dương. Nói chung, vật liệu có thể được phân loại theo giá trị của các tham số điện thẩm và từ thẩm như giản đồ hình 1.3 [46]. Hình 1.3. Phân loại vật liệu theo độ điện thẩm ε và độ từ thẩm μ Theo đó, tại góc phần tư thứ nhất là các vật liệu thông thường có cả hai thành phần độ điện thẩm và độ từ thẩm dương (   0,   0 ). Sóng điện từ có thể lan truyền được trong vật liệu này với ba vector E, H, k lập thành một tam diện thuận theo quy tắc bàn tay phải (right-handed rule). Độ tổn hao của sóng điện từ phụ thuộc vào thành phần và cấu tạo của vật liệu. Mỗi vật liệu có chiết suất không đổi với các tính chất vật lý và hóa học là do cấu trúc điện tử của nguyên tử. Các tính chất quang, nhiệt, điện từ, … của từng vật liệu cũng như hợp chất của chúng đã được biết và nghiên cứu trong nhiều năm qua. Tuy nhiên, bằng cách sắp xếp tuần hoàn các vật liệu có chiết suất khác nhau theo một trật tự nhất định như tinh thể quang tử (photonic crystals), chúng ta có thể tạo ra môi trường với những tính chất mới lạ có khả năng điều khiển ánh sáng. Góc phần tư thứ hai của giản đồ thể hiện vật liệu có độ điện thẩm âm và độ từ thẩm dương ( < 0,  > 0), đó là plasma của điện tích. Chúng được biết là một màn chắn plasma không cho sóng điện từ truyền qua. Thật vậy, tất cả các sóng điện từ đều bị dập tắt trong plasma và không cho phép các mode lan truyền. Điều này được thể