Luận văn Thạc sĩ Khoa học vật chất: Nghiên cứu phát triển phương pháp chuẩn đơn nguyên tố trên hệ phân tích kích hoạt neutron với nguồn đồng vị Am-Be

Chia sẻ: _ _ | Ngày: | Loại File: PDF | Số trang:88

Thêm vào BST

Báo xấu

31
lượt xem 4
download

Download Vui lòng tải xuống để xem tài liệu đầy đủ

Luận văn có cáu trúc gồm 3 chương trình bày tổng quan về phân tích kích hoạt neutron; khảo sát các thông số đặc trưng của hệ phân tích kích hoạt neutron với nguồn đồng vị Am-Be, phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố - áp dụng phân tích mẫu xi măng. Mời các bạn cùng tham khảo.

Chủ đề:

Bình luận(0) Đăng nhập để gửi bình luận!

Lưu

Nội dung Text: Luận văn Thạc sĩ Khoa học vật chất: Nghiên cứu phát triển phương pháp chuẩn đơn nguyên tố trên hệ phân tích kích hoạt neutron với nguồn đồng vị Am-Be

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH Tài Hải Long NGHIÊN CỨU PHÁT TRIỂN PHƯƠNG PHÁP CHUẨN ĐƠN NGUYÊN TỐ TRÊN HỆ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON VỚI NGUỒN ĐỒNG VỊ Am-Be LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC VẬT CHẤT Thành phố Hồ Chí Minh – 2019
BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH Tài Hải Long NGHIÊN CỨU PHÁT TRIỂN PHƯƠNG PHÁP CHUẨN ĐƠN NGUYÊN TỐ TRÊN HỆ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON VỚI NGUỒN ĐỒNG VỊ Am-Be Chuyên ngành : Vật lí nguyên tử và hạt nhân Mã số : 8440106 LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC VẬT CHẤT NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC: PGS.TS. HUỲNH TRÚC PHƯƠNG Thành phố Hồ Chí Minh - 2019
LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan đây là công trình nghiên cứu của tôi, được hoàn thành dưới sự hướng dẫn của thầy PGS.TS. Huỳnh Trúc Phương. Các kết quả trình bày trong luận văn là những kết quả mới và chưa được ai công bố trong các công trình nào khác. Thành phố Hồ Chí Minh, tháng 3 năm 2019 Tài Hải Long
LỜI CÁM ƠN Trong suốt thời gian học cao học tại Trường Đại học Sư phạm Thành phố Hồ Chí Minh. Để có được kết quả trong quá trình nghiên cứu và hoàn thành được luận văn này, tôi xin gửi lời cảm ơn chân thành đến với quý thầy cô khoa Vật lí, cán bộ phòng Sau Đại học – Trường Đại học Sư phạm Thành phố Hồ Chí Minh và quý thầy cô Trường Đại học Khoa học Tự nhiên – Đại học Quốc gia Thành phố Hồ Chí Minh đã tận tình giảng dạy và tạo điều kiện thuận lợi cho tôi trong suốt thời gian học tại trường. Xin cảm ơn sâu sắc nhất đến thầy PGS.TS. Huỳnh Trúc Phương, thầy đã nhận lời hướng dẫn, trực tiếp chỉ bảo chi tiết và có những đóng góp quý báu cho tôi trong suốt thời gian thực hiện luận văn này. Sự giúp đỡ tận tình của thầy chính là động lực để tôi hoàn thành luận văn này. Chân thành cảm ơn thầy PGS.TS. Trần Thiện Thanh – Trưởng phòng Bộ môn Vật lý Hạt nhân – Trường Đại học Khoa học Tự nhiên – Đại học Quốc gia Thành phố Hồ Chí Minh đã tạo điều kiện thuận lợi về cơ sở vật chất cho tôi được làm thực nghiệm tại phòng. Tôi xin chân thành cảm ơn thầy Trần Đình Toản – Hiệu trưởng Trường THPT Phan Bội Châu, nơi tôi đang công tác, và Sở Giáo dục và Đào tạo tỉnh Ninh Thuận đã tạo điều kiện thuận lợi cho tôi được đi học cao học. Cảm ơn người thân trong gia đình luôn động viên và giúp đỡ tôi trong suốt thời gian học. Cuối cùng, tôi xin cảm ơn đến các bạn học viên cùng lớp cao học khóa 27 có những góp ý và giúp đỡ tôi trong suốt thời gian học tại trường. Thành phố Hồ Chí Minh, tháng 3 năm 2019 Tài Hải Long
MỤC LỤC Trang Lời cam đoan Lời cám ơn Mục lục Danh mục các kí hiệu Danh mục các chữ viết tắt Danh mục các bảng biểu Danh mục các hình vẽ, đồ thị MỞ ĐẦU. ................................................................................................................... 1 Chương 1. TỔNG QUAN VỀ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON ................ 5 1.1. Lịch sự hình thành và phát triển của phân tích kích hoạt neutron....................... 5 1.2. Cơ sở vật lý tương tác của neutron với vật chất .................................................. 8 1.3. Nguyên lý của phương pháp phân tích kích hoạt neutron ................................... 9 1.4. Phương trình kích hoạt (theo quy ước của Hogdahl) ........................................ 12 1.5. Các phương pháp chuẩn hóa trong phân tích kích hoạt neutron ....................... 19 1.5.1. Phương pháp chuẩn hóa tuyệt đối ............................................................... 20 1.5.2. Phương pháp chuẩn hóa tương đối .............................................................. 22 1.5.3. Phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố ...................................................... 24 1.5.4. Phương pháp chuẩn hóa k0 .......................................................................... 30 Chương 2. CÁC THÔNG SỐ ĐẶC TRƯNG CỦA HỆ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON VỚI NGUỒN ĐỒNG VỊ Am-Be ........................ 34 2.1. Hệ phân tích kích hoạt neutron .......................................................................... 34 2.1.1. Nguồn neutron đồng vị Am-Be (Americium-Beryllium) ........................... 34 2.1.2. Hệ chuyển mẫu tự động MTA – 1527......................................................... 36 2.1.3. Hệ phổ kế gamma với detector HPGe ......................................................... 36
2.2. Phương pháp thực nghiệm đo đường cong hiệu suất của detector HPGe ......... 37 2.2.1. Hiệu suất ghi của detector HPGe ................................................................ 37 2.2.2. Đường cong hiệu suất theo năng lượng của detector HPGe ....................... 39 2.2.3. Thực nghiệm đo hiệu suất detector HPGe theo năng lượng gamma .......... 40 2.3. Khảo sát các thông số đặc trưng phổ neutron của nguồn đồng vị Am-Be ........ 43 2.3.1. Phương pháp thực nghiệm đo tỉ số thông lượng neutron nhiệt trên thông lượng neutron trên nhiệt, (f) ............................................................... 43 2.3.2. Phương pháp thực nghiệm đo thông lượng neutron chậm (s ) , thông lượng neutron nhiệt (th ) , thông lượng neutron trên nhiệt (e ) ................. 45 2.3.3. Phương pháp thực nghiệm đo thông lượng neutron nhanh (f ) ................ 47 2.3.4. Thực nghiệm đo thông số phổ neutron........................................................ 48 2.3.4.1. Thực nghiệm đo thông lượng neutron nhiệt (th ) và thông lượng neutron trên nhiệt (e ) ............................................................................ 48 2.3.4.2. Thực nghiệm đo thông lượng neutron nhanh (f ) ............................... 50 2.4. Kết luận chương 2 ............................................................................................. 52 Chương 3. PHƯƠNG PHÁP CHUẨN HÓA ĐƠN NGUYÊN TỐ - ÁP DỤNG PHÂN TÍCH MẪU XI MĂNG ............................................................. 54 3.1. Thực nghiệm đo hệ số k của các đồng vị nguyên tố ......................................... 54 3.1.1. Thực nghiệm đo hoạt độ riêng của monitor Au (Asp,Au) ............................. 56 3.1.2. Thực nghiệm đo hệ số k của các nguyên tố đối với monitor Au................. 57 3.2. Phân tích kiểm chứng hàm lượng nguyên tố quan tâm ..................................... 61 3.2.1. Chuẩn bị mẫu kiểm định để xác định hàm lượng nguyên tố quan tâm ....... 61 3.2.2. Phân tích hàm lượng của các nguyên tố trong mẫu kiểm định ................... 63 3.3. Áp dụng phân tích Mn trong các loại mẫu xi măng .......................................... 65 3.3.1. Đặt vấn đề .................................................................................................... 65 3.3.2. Chuẩn bị và xử lý mẫu xi măng .................................................................. 66
3.3.3. Kết quả và thảo luận .................................................................................... 67 KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ .................................................................................. 70 TÀI LIỆU THAM KHẢO ........................................................................................ 72 PHỤ LỤC .............................................................................................................. PL1
DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU M : khối lượng nguyên tử, (g.mol-1) W : khối lượng nguyên tố cần phân tích, (g) w : khối lượng mẫu cần phân tích, (g) ti : thời gian chiếu, (s) td : thời gian rã, (s) tm : thời gian đo, (s) T1/2 : chu kỳ bán rã, (s) S : hệ số hiệu chỉnh thời gian chiếu D : hệ số hiệu chỉnh thời gian rã C : hệ số hiệu chỉnh thời gian đo Asp : hoạt độ riêng của hạt nhân được phân tích, (Bq/g) A *sp : hoạt độ riêng của hạt nhân chuẩn, (Bq/g) Np : diện tích đỉnh năng lượng toàn phần của tia gamma NA : hằng số Avogadro [=6,023.1023 (mol-1)] E : năng lượng tia gamma ECd : năng lượng ngưỡng cadmi FCd : hệ số hiệu chỉnh cho độ truyền qua cadmi của neutron trên nhiệt Er : năng lượng cộng hưởng trung bình, (eV) f : tỉ số thông lượng neutron nhiệt trên thông lượng neutron trên nhiệt Ge : hệ số hiệu chỉnh tự che chắn neutron trên nhiệt Gth : hệ số hiệu chỉnh tự che chắn neutron nhiệt I0 : tiết diện tích phân cộng hưởng của phổ neutron trên nhiệt tuân theo 1/ E I0 () : tiết diện tích phân cộng hưởng của phổ neutron trên nhiệt tuân theo 1/ E1
 : là hệ số lệch phổ neutron trên nhiệt Q0 : tỉ số tiết diện tích phân cộng hưởng của phổ neutron trên nhiệt tuân theo 1/ E trên tiết diện neutron tại vận tốc 2200 m.s-1 Q0 () : tỉ số tiết diện tích phân cộng hưởng của phổ neutron trên nhiệt tuân theo 1/ E1 trên tiết diện neutron tại vận tốc 2200 m.s-1  th : thông lượng neutron nhiệt, (n.cm-2.s-1) e : thông lượng neutron trên nhiệt, (n.cm-2.s-1) f : thông lượng neutron nhanh, (n.cm-2.s-1)
DANH MỤC CÁC CHỮ VIẾT TẮT Chữ viết tắt Tiếng anh Tiếng việt DGNAA Delay neutron activation Phân tích kích hoạt với gamma trễ analysis HPGe High purity germanium Detector germanium siêu tinh khiết INAA Instrumental neutron activation Phân tích kích hoạt neutron dụng cụ analysis Phân tích Neutron activation analysis Phân tích kích hoạt neutron kích hoạt neutron PGNAA Prompt gamma neutron Phân tích kích hoạt với gamma tức activation analysis thời
DANH MỤC CÁC BẢNG BIỂU 152 Bảng 2.1. Thông tin nguồn Eu ...................................................................................... 40 Bảng 2.2. Hiệu suất ghi của detector cho mỗi đỉnh năng lượng gamma tại hai vị trí 152 đo khác nhau của nguồn Eu ......................................................................... 41 Bảng 2.3. Logarit của hiệu suất và logarit của năng lượng gamma ................................... 41 Bảng 2.4. Số liệu hạt nhân của Au dùng để tính thông lượng neutron chậm [15] ............. 49 Bảng 2.5. Thông lượng neutron chậm tại kênh neutron nhanh của nguồn Am-Be............ 49 Bảng 2.6. Thông lượng neutron nhiệt và neutron trên nhiệt của nguồn Am-Be ................ 50 Bảng 2.7. Số liệu hạt nhân dùng để xác định thông lượng neutron nhanh [15] ................. 50 Bảng 2.8. Số đếm và thời gian phân tích mẫu lá nhôm Al ................................................. 51 Bảng 2.9. Thông lượng neutron nhanh tại kênh neutron nhanh của nguồn Am-Be .......... 51 Bảng 3.1. Thời gian chiếu, thời gian rã, thời gian đo mẫu Al-0,1%Au ............................. 56 Bảng 3.2. Hoạt độ riêng của monitor vàng ......................................................................... 56 Bảng 3.3. Mẫu dùng để xác định hệ số k của các đồng vị phóng xạ.................................. 57 Bảng 3.4. Số liệu hạt nhân dùng để xác định hệ số k của các đồng vị quan tâm ............... 57 Bảng 3.5. Thời gian chiếu, thời gian rã, thời gian đo của từng mẫu dùng xác định hệ số k của các đồng vị phóng xạ...................................................................... 59 Bảng 3.6. Hệ số k của các đồng vị của nguyên tố đối với monitor Au .............................. 59 Bảng 3.7. Khối lượng và hàm lượng pha chế của các nguyên tố quan tâm ....................... 62 Bảng 3.8. Thời gian chiếu, thời gian rã, thời gian đo của các mẫu kiểm định ................... 63 Bảng 3.9. Số đếm và hàm lượng thực nghiệm của các nguyên tố quan tâm ...................... 64 Bảng 3.10. So sánh hàm lượng nguyên tố theo thực nghiệm và pha chế ........................... 64 Bảng 3.11. Khối lượng và thời gian phân tích từng mẫu xi măng ..................................... 67 Bảng 3.12. Số đếm và hàm lượng của Mn trong từng mẫu xi măng .................................. 68
DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ, ĐỒ THỊ Hình 1.1. Sơ đồ mô phỏng quá trình phản ứng bắt neutron và phát .................................. 10 Hình 2.1. Cấu hình nguồn neutron Am-Be tại Bộ môn Vật lý hạt nhân ............................ 35 Hình 2.2. Hệ chuyển mẫu tự động MTA-1527 .................................................................. 36 Hình 2.3. Hệ phổ kế gamma với detector HPGe ................................................................ 37 Hình 2.4. Đường cong hiệu suất ghi tại vị trí nguồn .......................................................... 42 Hình 3.1. Các mẫu xi măng dùng trong thực nghiệm ........................................................ 66 Hình 3.2. Quy trình xử lý mẫu xi măng ............................................................................. 67 Hình 1PL. Đèn hồng ngoại .............................................................................................. PL1 Hình 2PL. Cân điện tử ..................................................................................................... PL2 Hình 3PL. Hộp chứa mẫu dùng trong kích hoạt neutron ................................................ PL2
1 MỞ ĐẦU Phân tích kích hoạt neutron (NAA) là một trong những kỹ thuật phân tích hạt nhân nguyên tử cho độ chính xác cao và không hủy thể. Kỹ thuật phân tích này có thể áp dụng phân tích hàm lượng nguyên tố trong nhiều loại mẫu khác nhau thuộc nhiều lĩnh vực như công – nông – sinh – y, địa chất, môi trường, … Mẫu có thể được kích hoạt neutron trên lò phản ứng hạt nhân hoặc trên nguồn neutron đồng vị (nguồn Am- Be, Ra-Be, 252Cf,…). Cơ sở của phép phân tích kích hoạt neutron là dựa vào phản ứng giữa neutron với hạt nhân bia tạo ra đồng vị phóng xạ. Dựa vào tính đặc trưng năng lượng tia gamma phát ra ta có thể nhận dạng được hạt nhân bia có trong mẫu phân tích. Do cường độ tia gamma phát ra từ mẫu tỉ lệ với hàm lượng nguyên tố có trong mẫu phân tích nên ta có thể đo cường độ tia gamma và từ đó xác định được hàm lượng nguyên tố trong mẫu. Ngành khoa học phân tích ra đời và phát triển ngày càng lớn mạnh, trong các phương pháp phân tích có phương pháp phân tích hạt nhân. Theo thời gian các phương pháp phân tích hạt nhân gắn liền với những thành tựu khoa học của vật lý hiện đại và các kỹ thuật hạt nhân, nhằm phục vụ cho việc nghiên cứu cấu trúc, tính chất của vật chất ở mức độ hạt nhân, nguyên tử và phân tử, đồng thời xác định thành phần và hàm lượng của các nguyên tố trong các mẫu phân tích. Vào năm 1994, bộ môn Vật lý hạt nhân – Đại học Khoa học Tự nhiên Thành phố Hồ Chí Minh – đã xây dựng hệ phân tích kích hoạt neutron với nguồn Am-Be và đã được ứng dụng để phân tích hàm lượng nguyên tố Al, Mn, V trong quặng bauxite dựa vào phương pháp chuẩn hóa tương đối trong INAA [1]. Năm 2004, phòng thí nghiệm bộ môn vật lý hạt nhân đã trang bị hệ phổ kế gamma với detector HPGe. Với hệ phổ kế này thì phân tích kích hoạt neutron với nguồn Am-Be đã được ứng dụng và phân tích được lên đến 11 nguyên tố như Al, V, Cr, Mn, Cu, Br, Mo, As, Sb, In, Ag
2 [2]. Từ năm 2007 đến 2009, Huỳnh Trúc Phương và cộng sự đã nghiên cứu và phát triển phương pháp chuẩn hóa k0 trên nguồn Am-Be [3], [4]. Để nâng cao độ chính xác của phương pháp chuẩn hóa tuyệt đối, năm 1965 F. Giradi và cộng sự [5] đã đề xuất một phương pháp mới được gọi là phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố. Trong phương pháp này, nhóm tác giả đã tiến hành gộp các thông số phổ neutron, thông số hạt nhân và hiệu suất ghi của detector vào một hệ số k. Hệ số k được xác định bằng thực nghiệm bằng cách chiếu kèm mẫu chuẩn có hàm lượng nguyên tố cần phân tích đã biết cùng với một chất so sánh đơn nguyên tố. Khi phân tích mẫu, người ta chỉ cần chiếu kèm mẫu với một nguyên tố chuẩn đã chọn và sử dụng giá trị hệ số k đã được xác định để tính hàm lượng nguyên tố trong mẫu phân tích. Tuy nhiên, phương pháp này không có tính linh động vì nó phụ thuộc vào phổ neutron và hiệu suất của máy đo. Để khắc phục nhược điểm của phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố, năm 1975 A. Simonits và cộng sự [6] đã đưa ra một phương pháp mới có tính linh động hơn và được gọi là phương pháp chuẩn hóa k0. Phương pháp này cũng tương tự như phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố, nhưng khác biệt ở đây là hằng số k0 chỉ phụ thuộc vào thông số hạt nhân mà không phụ thuộc vào thông số phổ neutron và hiệu suất của máy đo. Đến năm 1986 thì F. De Corte [7] đã hoàn thiện phương pháp chuẩn hóa k0 và tất cả phòng thí nghiệm phân tích kích hoạt neutron trên thế giới đều sử dụng phương pháp này. Tuy nhiên, các phương pháp trên chỉ được phát triển cho việc phân tích mẫu dựa trên phân tích kích hoạt neutron trên lò phản ứng hạt nhân, còn với nguồn neutron đồng vị thì chưa thấy nghiên cứu đến. Đối với phân tích kích hoạt neutron nguồn đồng vị Am-Be, gần đây H.T. Phuong và cộng sự [8] đã nghiên cứu thành công cho việc phát triển phương pháp chuẩn hóa k0. Tuy nhiên, đối với phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố thì chưa thấy nghiên cứu
3 cho hệ phân tích kích hoạt neutron với nguồn đồng vị Am-Be. Vì vậy, việc khai thác sử dụng phương pháp chuẩn đơn nguyên tố trên hệ phân tích này để phân tích các mẫu vật là cần thiết, phù hợp với thực trạng khoa học kỹ thuật của nước ta là các lò phản ứng hạt nhân và máy gia tốc hạt còn hạn chế về số lượng, giá thành cao cho việc đầu tư xây dựng. Từ tính cấp thiết trên, chúng tôi chọn đề tài “Nghiên cứu phát triển phương pháp chuẩn đơn nguyên tố trên hệ phân tích kích hoạt neutron với nguồn đồng vị Am-Be” làm đề tài luận văn thạc sĩ của mình. Để áp dụng phương pháp chuẩn đơn nguyên tố trên hệ phân tích kích hoạt neutron với nguồn Am-Be tại Bộ môn Vật lý Hạt nhân – Trường Đại học Khoa học Tự nhiên – Đại học Quốc gia Thành phố Hồ Chí Minh, hàm lượng Mn trong các loại mẫu xi măng được phân tích. Sở dĩ nguyên tố Mn là một trong những nguyên tố độc hại cho sức khỏe con người, nên nếu bể chứa nước được xây dựng bởi loại xi măng mà có hàm lượng Mn cao thì Mn sẽ hòa vào nước và con người sử dụng nước này sẽ có nguy cơ nhiễm độc Mn. Luận văn được chia thành 3 chương, trong đó: o Chương 1: Tổng quan về phân tích kích hoạt neutron. Trong chương này trình bày cơ sở lý thuyết của phép phân tích kích hoạt neutron, các phương pháp phân tích kích hoạt neutron. o Chương 2: Khảo sát các thông số đặc trưng của hệ phân tích kích hoạt neutron với nguồn đồng vị Am-Be. o Chương 3: Phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố - áp dụng phân tích mẫu xi măng. Trong chương này trình bày thực nghiệm đo hệ số k của các đồng vị phóng xạ của các nguyên tố có chu kì bán rã trung bình (Mn, Zn, As, I, Cd, Co, Br, V) được kích hoạt neutron trên nguồn đồng vị Am-Be. Việc đo hệ số k của các nguyên tố dựa vào kết quả phân tích mẫu đã biết hàm lượng
4 của các nguyên tố cần quan tâm. Áp dụng hệ số k của các nguyên tố đã được xác định bằng thực nghiệm vào việc xác định hàm lượng của nguyên tố quan tâm trong mẫu kiểm định. Dùng hệ số k của nguyên tố Mn vào việc xác định hàm lượng của nguyên tố Mn trong các loại mẫu xi măng. Cuối cùng là phần kết luận và kiến nghị: phần này sẽ nêu các kết quả chính, các đóng góp mới của luận văn, ý nghĩa khoa học, ý nghĩa thực tiễn và các vấn đề cần tiếp tục nghiên cứu.
5 CHƯƠNG 1 TỔNG QUAN VỀ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON 1.1. Lịch sự hình thành và phát triển của phân tích kích hoạt neutron Năm 1932, nhà vật lý James Chadwick người Anh đã phát hiện ra neutron phát ra từ hạt nhân beryllium khi bắn phá beryllium bằng các hạt alpha do đồng vị phóng xạ radium phát ra, cơ chế phát neutron thông qua phản ứng 9 Be(, n) 12 C . Neutron là hạt trung hòa về điện tích. Neutron tự do có khả năng đâm xuyên rất lớn. Việc tìm ra hạt neutron đã giải thích được nhiều vấn đề về cấu trúc hạt nhân nguyên tử mà trước đó các nhà vật lý đã tiên đoán rằng trong hạt nhân nguyên tử còn có hạt khác nữa ngoài proton mang điện dương. Sự phát hiện ra neutron đã tạo ra một bước ngoặt to lớn trong phân tích kích hoạt neutron sau này. Từ sự phát hiện ra neutron bởi James Chadwick và kết quả của phương pháp để tạo ra chất phóng xạ nhân tạo bởi F. Joliot và I. Curie, cùng với những thành tựu khoa học của vật lý hiện đại và các kỹ thuật hạt nhân. Đến năm 1936, phân tích kích hoạt neutron (NAA) đầu tiên được phát triển bởi Geoge de Hevesy và Hilde Levi tại Đan Mạch [9], họ sử dụng nguồn neutron đồng vị 226 Ra / Be với máy dò bức xạ là buồng ion hóa và nhanh chống công nhận rằng nguyên tố Dy (dysprosium) trong mẫu trở nên có tính phóng xạ cao sau khi tiếp xúc với nguồn neutron. Họ đã chỉ ra rằng, phản ứng hạt nhân có thể được sử dụng để xác định các nguyên tố có trong các mẫu bằng cách đo tia phóng xạ phát ra. Phân tích kích hoạt neutron là một phương pháp phân tích định tính (xác định tên nguyên tố) và định lượng đa nguyên tố (xác định hàm lượng của nguyên tố) trong mẫu phân tích. Phương pháp này dựa trên phản ứng giữa neutron với hạt nhân bia, hạt nhân bia sau khi bắt neutron biến đổi thành hạt nhân phóng xạ có mức năng lượng cao hơn hạt nhân bia, hạt nhân phóng xạ này phân rã ra các chùm tia
6 gamma đặc trưng trong quá trình khử trạng thái kích thích của nó. Trên cơ sở đo năng lượng của các tia gamma đặc trưng đó, chúng ta nhận diện được các nguyên tố có mặt trong mẫu đã tham gia phản ứng với neutron (phân tích định tính). Còn hàm lượng của các thành phần nguyên tố có mặt trong mẫu được xác định dựa vào cường độ của các chùm tia gamma đặc trưng (hoặc gamma tức thời hoặc gamma trễ) cho từng nguyên tố. Sở dĩ việc xác định hàm lượng nguyên tố thông qua việc xác định cường độ chùm tia gamma là vì cường độ bức xạ gamma phát ra từ nguyên tố nào đó phụ thuộc vào số hạt nhân nguyên tử bị kích hoạt, mà số hạt nhân nguyên tử bị kích hoạt tỉ lệ với số nguyên tử của nguyên tố đó trong mẫu, vì vậy hàm lượng của các thành phần nguyên tố có mặt trong mẫu sẽ được định lượng. Việc định tính và định lượng các nguyên tố trong mẫu phân tích dựa vào hệ phổ kế gamma với các loại detector ghi nhận bức xạ như ống đếm Geiger – Muller, detector nhấp nhấy NaI(Tl), detector bán dẫn HPGe. Phương pháp phân tích kích hoạt neutron có nhiều ưu điểm mà phương pháp khác khó có thể đạt được, như độ nhạy và độ chính xác cao; tốc độ phân tích nhanh; mẫu không bị phá hủy trong quá trình phân tích, nên NAA được sử dụng nhiều trong phân tích các mẫu cổ vật và mẫu nghệ thuật; phân tích đồng thời nhiều nguyên tố; có thể tự động hóa quy trình phân tích. Vì vậy mà phương pháp phân tích kích hoạt neutron được công nhận như là một phương pháp chuẩn để kiểm định độ chính xác của các phương pháp phân tích khác. Do một loạt những ưu điểm vừa nêu trên mà phân tích kích hoạt neutron được ứng dụng rộng rãi trên toàn thế giới, trong nhiều lĩnh vực khác nhau như trong môi trường, địa chất, sinh học, v.v.. Để phân tích kích hoạt neutron phát triển thành một phương pháp phân tích thực sự hữu dụng như đã trình bày ở trên thì các yếu tố cần thiết để thực hiện phân tích gồm có nguồn neutron, thiết bị đo gamma và kiến thức về vật lý hạt nhân hiện đại, cụ thể là sự hiểu biết về các phương trình phản ứng xảy ra khi cho các bức xạ (alpha, beta, gamma, neutron,…) tương tác với vật chất dùng làm bia. Phương pháp phân tích kích hoạt neutron đã trải qua một quá trình lịch sử phát triển lâu dài, với các phương pháp
7 phân tích khác nhau như: phương pháp chuẩn hóa tuyệt đối, phương pháp chuẩn hóa tương đối, phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố, phương pháp chuẩn hóa k0,… Năm 1965, F. Giradi và cộng sự [5] đã đề xuất phân tích kích hoạt neutron sử dụng phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố trên hệ phân tích kích hoạt neutron với detector NaI(Tl) trên nguồn neutron từ lò phản ứng hạt nhân. Nhóm tác giả đã sử dụng nguyên tố coban để làm monitor cho các nguyên tố khác và đã xác định được hệ số k của 17 nguyên tố. Và sử dụng hệ số k của các nguyên tố này để xác định hàm lượng của các nguyên tố trong các mẫu như: xác định hàm lượng crom trong mẫu sắt; xác định clo trong hồ nước; xác định hàm lượng gali và đồng trong mẫu nhôm. Năm 1975, A. Simonits và cộng sự [6] đã đề xuất một phương pháp có tính linh động hơn và gọi là phương pháp chuẩn hóa k0, việc nghiên cứu của nhóm tác giả dựa trên hệ phân tích kích hoạt neutron với detector Ge(Li) trên nguồn neutron từ lò phản ứng hạt nhân. Trong phương pháp này, nhóm tác giả đã sử dụng nguyên tố vàng để làm monitor cho các nguyên tố khác và đã xác định được hệ số k0 của 10 nguyên tố đối với monitor vàng. Đến năm 1986 thì phương pháp chuẩn hóa k0 đã hoàn thiện bởi F. De Corte [7]. Cho đến nay đa số các phòng thí nghiệm phân tích kích hoạt neutron trên thế giới đều sử dụng phương pháp này. Năm 2012, H.T. Phuong và cộng sự đã nghiên cứu thành công cho việc phát triển phương pháp chuẩn hóa k0 trên hệ phân tích kích hoạt neutron với detector HPGe trên nguồn neutron từ nguồn đồng vị Am-Be [8]. Trong nghiên cứu này, nhóm tác giả đã xây dựng được hệ số k0 cho một vài nguyên tố trên hệ phân tích kích hoạt neutron với nguồn đồng vị Am-Be và xác định được hàm lượng của các nguyên tố Mn, Na, Al trong các mẫu xi măng. Tuy nhiên, phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố chỉ được phát triển cho việc phân tích mẫu dựa trên kích hoạt lò phản ứng hạt nhân, còn với nguồn neutron đồng vị thì chưa thấy nghiên cứu đến. Từ lí do đó, trong luận văn này chúng tôi tiến hành
8 nghiên cứu cho việc phát triển phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố trên hệ phân tích kích hoạt neutron với nguồn đồng vị Am-Be. 1.2. Cơ sở vật lý tương tác của neutron với vật chất Tuy neutron là hạt trung hòa về điện, nhưng do neutron được cấu thành từ hai loại hạt quark mang điện tích trái dấu nhau, gồm hai quark xuống và một quark lên, quark xuống có điện tích (1 / 3) và quark lên có điện tích (2 / 3) , do đó hạt neutron có điện tích phân bố trong nó, nên neutron có các tương tác với electron nguyên tử và hạt nhân nguyên tử. Tương tác giữa neutron và electron nguyên tử có hai tương tác là tương tác giữa moment từ của neutron với moment từ của electron và tương tác điện. Nhưng cả hai tương tác này đều rất yếu, sự mất năng lượng của neutron trong hai tương tác này là không đáng kể. Cũng do là hạt trung hòa về điện tích nên neutron không chịu lực đẩy Coulomb của hạt nhân, nó sẽ tiến thẳng đến tương tác với hạt nhân. Khi neutron tiến đến nguyên tử, nếu bỏ qua quá trình tương tác của neutron với các electron quỹ đạo trong vỏ nguyên tử thì quá trình mất năng lượng của neutron chủ yếu khi tương tác với hạt nhân. Tùy thuộc vào neutron có xuyên sâu vào trong hạt nhân hay không, có thể chia tương tác của neutron với hạt nhân thành hai loại:  Loại thứ nhất là tán xạ đàn hồi (n,n) bởi lực hạt nhân, khi đó neutron không xuyên sâu vào trong hạt nhân. Kết quả của tán xạ đàn hồi là thành phần và trạng thái nội tại của hạt nhân không thay đổi (tức là không gây kích thích hạt nhân), năng lượng neutron giảm dần và lệch hướng chuyển động do lực hạt nhân. Neutron sinh ra từ nguồn phát neutron đều là neutron nhanh, và nó được làm chậm (làm giảm năng lượng) thành neutron trên nhiệt hay neutron nhiệt thông qua quá trình tán xạ đàn hồi với các hạt nhân môi trường có nguyên tử số nhỏ, môi trường đó gọi là chất làm chậm, ví dụ như H2O , D2O , Be , C , v.v…  Loại thứ hai là tán xạ không đàn hồi (n,n ' ) , và các phản ứng hạt nhân như (n,  ) , (n, p) , (n,  ) , (n,f) , (n,2 n) , v.v…Khi đó, neutron xuyên sâu vào trong hạt nhân,