Luận văn Thạc sĩ Khoa học vật chất: Tính toán phổ động lượng của electron khi một số nguyên tử khí hiếm được đặt trong trường laser phân cực tròn

Chia sẻ: _ _ | Ngày: | Loại File: PDF | Số trang:65

Thêm vào BST

Báo xấu

25
lượt xem 4
download

Download Vui lòng tải xuống để xem tài liệu đầy đủ

Mục tiêu chính của luận văn "Tính toán phổ động lượng của electron khi một số nguyên tử khí hiếm được đặt trong trường laser phân cực tròn" là cải tiến chương trình tính số để tính được PEMD cho các hệ nguyên tử phức tạp, đồng thời xem xét cho laser có độ dài xung vài chu kỳ.

Chủ đề:

Bình luận(0) Đăng nhập để gửi bình luận!

Lưu

Nội dung Text: Luận văn Thạc sĩ Khoa học vật chất: Tính toán phổ động lượng của electron khi một số nguyên tử khí hiếm được đặt trong trường laser phân cực tròn

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM THÀNH PHỐ. HỒ CHÍ MINH Bùi Ngọc Thảo TÍNH TOÁN PHỔ ĐỘNG LƯỢNG CỦA ELECTRON KHI MỘT SỐ NGUYÊN TỬ KHÍ HIẾM ĐƯỢC ĐẶT TRONG TRƯỜNG LASER PHÂN CỰC TRÒN LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC VẬT CHẤT Thành phố Hồ Chí Minh – 2019
BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP. HỒ CHÍ MINH Bùi Ngọc Thảo TÍNH TOÁN PHỔ ĐỘNG LƯỢNG CỦA ELECTRON KHI MỘT SỐ NGUYÊN TỬ KHÍ HIẾM ĐƯỢC ĐẶT TRONG TRƯỜNG LASER PHÂN CỰC TRÒN Chuyên ngành : Vật lí nguyên tử và hạt nhân Mã số : 8440106 LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC VẬT CHẤT NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC: TS. PHẠM NGUYỄN THÀNH VINH Thành phố Hồ Chí Minh – 2019
LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan đây là công trình nghiên cứu của riêng tôi và thầy hướng dẫn. Các số liệu, kết quả nêu trong luận văn là trung thực và chưa từng được ai công bố trong bất kỳ luận văn nào khác. Tp. Hồ Chí Minh, tháng 9 năm 2018 Học viên thực hiện Bùi Ngọc Thảo
LỜI CẢM ƠN Sau thời gian học tập và rèn luyện tại Trường Đại học Sư Phạm, tôi đã nhận được sự hướng dẫn, giảng dạy và tạo mọi điều kiện thuận lợi giúp đỡ của Ban Giám Hiệu, các phòng, khoa thuộc Trường Đại học Sư Phạm và các Giáo sư, Phó Giáo sư, Tiến sĩ, anh chị, bạn bè, đặc biệt gia đình để tôi hoàn thành tốt luận văn này. Bằng sự biết ơn và kính trọng tôi xin gửi lời cảm ơn chân thành nhất đến :  TS. Phạm Nguyễn Thành Vinh người thầy đã trực tiếp hướng dẫn khoa học, tận tình giúp đỡ, khuyến khích, động viên tôi trong quá trình làm luận văn.  Quý Thầy, Cô khoa Vật lý, Trường Đại học Sư Phạm TP.HCM đã truyền thụ kiến thức khoa học cho tôi trong suốt thời gian học tập tại trường.  Các thành viên của nhóm nghiên cứu, đặc biệt là hai bạn Trần Dương Anh Tài và Trương Đặng Hoài Thu đã luôn tận tình giúp đỡ tôi trong suốt quá trình thực hiện luận văn.  Gia đình tôi đã luôn hỗ trợ, động viên giúp tôi an tâm và tập trung học tập trong những năm tháng học tập cũng như trong thời gian làm luận văn.  Các bạn học viên trong lớp cao học chuyên ngành Vật lí Nguyên Tử khóa 28, Trường Đại học Sư Phạm TP.HCM đã sát cánh bên tôi trên con đường đi tìm tri thức mới.  Luận văn này là sản phẩm đào tạo của đề tài cấp Bộ mã số B2018-SPS-20. Xin trân trọng cám ơn! Tp. Hồ Chí Minh, tháng 9 năm 2018 Học viên thực hiện
MỤC LỤC Trang phụ bìa Lời cam đoan Lời cảm ơn Mục lục Danh mục các hình vẽ, đồ thị LỜI MỞ ĐẦU ..............................................................................................................1 Chương 1. CƠ SỞ LÝ THUYẾT ...............................................................................6 1.1 Sự ion hóa của nguyên tử, phân tử dưới tác dụng của điện trường tĩnh........ 6 1.1.1 Các cơ chế ion hóa ................................................................................6 1.1.2. Sự phát xạ sóng điều hòa bậc cao HHG ...............................................8 1.1.3 Ion hóa trên ngưỡng ATI ( above – threshold-ionization) ....................9 1.1.4. Ion hóa hai lần không liên tiếp NSDI (Non–Sequential Double Ionization).......................................................................................................11 1.2. Phổ động lượng của electron dưới tác dụng của trường laser .................... 13 1.2.1. Laser phân cực thẳng..........................................................................14 1.2.2. Laser phân cực tròn ............................................................................16 Chương 2. CÁC KỸ THUẬT TÍNH TOÁN ...............................................................19 2.1. Gần đúng trường mạnh (SFA) .................................................................... 19 2.1.1 Ma trận – S ..........................................................................................19 2.1.2 Tốc độ ion hóa .....................................................................................20 2.1.3. Sự phân bố động lượng trong SFA ...................................................22 2.2. Phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian (TDSE)............................. 23 2.3. Lý thuyết đoạn nhiệt ( ADIABATIC ) ....................................................... 26 Chương 3. KẾT QUẢ NGHIÊN CỨU ........................................................................30 3.1. Cải tiến chương trình tính số để tăng tốc độ tính toán ............................... 30 3.2. Mở rộng cho nhiều chu kì........................................................................... 37 3.3. Tính toán PEMD cho nguyên tử khí hiếm.................................................. 43 KẾT LUẬN VÀ HƯỚNG PHÁT TRIỂN ...............................................................50 TÀI LIỆU THAM KHẢO.........................................................................................53
DANH MỤC CÁC CHỮ VIẾT TẮT 1 HHG Sóng điều hòa bậc cao (High-order Harmonic Generation ) phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian (Time 2 TDSE Dependent Schrödinger Equation) sự phân bố xung lượng electron quang ba chiều 3 PEMD (PhotoElectron Momentum Distribution) 4 ATI Ion hóa trên ngưỡng (Above Threshold Ionization) Ion hóa hai lần không liên tiếp (Non–Sequential Double 5 NSDI Ionization ) sự phân bố động lượng ngang (Transverse Momentum 6 TMD Distribution) 7 QRS lý thuyết tái tán xạ định lượng (Quantitative Rescattering) 8 SFA gần đúng trường mạnh (Strong Field Approximation) ion hóa trên ngưỡng năng lượng cao (High-energy Above- 9 HATI Threshold Ionization) 10 SAE phép tính gần đúng electron đơn (Single Active Electron) phân bố góc của electron quang (Photoelectron Angular 11 PAD Distribution) 12 RWP bó sóng quay về (Returning Wave Packet) laser phân cực tròn nhiều chu kì (Circularly Polarized Few- 13 CP-FCPs Cycle Pulses) biểu diễn biến rời rạc phân tử hữu hạn (Finite-Element 14 FEDVR Discrete Variable Representation) 15 AA lý thuyết đoạn nhiệt (Adiabatic Approximation) 16 RE sai số tương đối (Relative Error) 17 CP chương trình hiện tại (Current Program) 18 IP chương trình cải tiến (Improved Program)
DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ, ĐỒ THỊ Hình 1.1. Cơ chế ion hóa đa photon ..........................................................................7 Hình 1.2. Cơ chế ion hóa xuyên hầm. Đường nét đứt màu đỏ ứng với thế của điện trường laser, đường cong màu xanh tương ứng với thế năng hiệu dụng và đường đứt nét đen nằm ngang ứng với năng lượng liên kết của nguyên tử/phân tử khi không có trường laser. .......................7 Hình 1.3. Cơ chế ion hóa vượt rào. Đường nét mảnh ứng với thế của điện trường laser, đường cong màu đỏ tương ứng với thế năng hiệu dụng .......8 Hình 1.4. Nguyên lý tạo ra sóng điều hòa bậc cao (HHG), hình (a) : cơ chế tạo ra HHG, hình (b) : phổ HHG, hình (c) : mô hình ba bước Lewenstein, hình (d) :điều kiện tăng cường độ sóng HHG .......................9 Hình 1.5. Phổ năng lượng của electron ion hóa trong vùng biên độ ion hóa trên ngưỡng trên (ATI). Những đỉnh cực đại này tương ứng với sự hấp thụ các photon vượt quá mức tối thiểu cần thiết cho quá trình ion hóa. Hình vẽ cho thấy kết quả của một phương pháp số từ TDSE (Paulus, 1996) . .............................................................................10 Hình 1.6. Sự ion hóa kép không liên tiếp trong các nguyên tử kiềm thổ ................12 Hình 1.7. Sự ion hóa kép không liên tiếp trong các nguyên tử khí hiếm ................13 Hình 1.8. Sự phân cực của laser ..............................................................................14 Hình 1.9. Phổ năng lượng (theo đơn vị năng lượng Up ) được tính bằng SFA ( SFA1 và SFA2 ) so sánh với TDSE đối với ion hóa đơn của (a) H và (b) Xe bởi xung laser 5 fs với cường độ 1.0x1014 W/cm2, bước sóng 800nm ..............................................................................................16 Hình 1.10. Quỹ đạo của một electron với động lượng ban đầu bằng không được ion hóa tại thời điểm ti bởi xung laser phân cực tròn theo chiều kim đồng hồ. Hướng truyền của xung laser đi vào mặt phẳng giấy, hướng của động lượng dịch chuyển electron p end vuông góc với vecto điện trường E (ti ) và gia tốc a (ti ) tại thời điểm ion hóa .........18 Hình 3.1. Cấu trúc chương trình được sử dụng trong các công trình ......................32
Hình 3.2. Cấu trúc chính của IP. Những phần đã cải tiến đước đánh dấu bằng nền nâu .....................................................................................................33 Hình 3.3. PEMD của nguyên tử hydro được đặt dưới tác dụng của laser phân cực tròn nửa chu kỳ có F0 = 0.07a.u,   0.079a.u , và T = 40a.u khi tính bằng IP (hình a) và CP (hình b) trong mặt phẳng (kx,ky) khi k z  0 .Trong hình a, đường cong liền nét màu trắng thể hiện quỹ đạo cổ điển k a (ti ) của electron, hai đường đứt nét màu trắng tương ứng với trường hợp kax (0) (I) và k ay (0) (II). Hình c và d tương ứng với PEMD dọc theo đường I và II. Hình e và f thể hiện sai số tương đối giữa IP so với CP tương ứng với hình c và d. ...............36 Hình 3.4. Số lượng nghiệm ti (k ) trong mặt phẳng động lượng và mặt phẳng phức thể hiện sự kết nối giữa nghiệm thực ti (k ) và họ nghiệm ảo t i (k ) tương ứng với laser có độ dài nửa chu kỳ quang học. Những đường caro tương ứng với các điểm kỳ dị của điện trường. ....................38 Hình 3.5. Số lượng nghiệm ti (k ) trong mặt phẳng động lượng tương ứng với laser có độ dài 5 chu kỳ quang học. .........................................................39 Hình 3.6. Sự biến thiên điện trường của laser có độ dài 5 chu kỳ quang học và vị trí của các nghiệm ti (k ) trên trục thời gian ứng với vị trí và xét điểm k trong không gian động lượng sao cho số nghiệm ti (k ) là 13..............................................................................................................41 Hình 3.7. PEMD của nguyên tử hydro trong hai mặt phẳng chứa và vuông góc với mặt phẳng phân cực của trường laser. PEMD được tính trong các trường hợp laser có độ dài xung 3 chu kỳ quang học, F0  0.07 a.u. và có thời gian đặc trưng tương ứng từ trên xuống dưới là T = 240, 300, và 330 a.u. .............................................................42 Hình 3.8. Phổ động lượng của electron sau khi bị ion hóa bởi laser phân cực tròn có độ dài xung nửa và một chu kỳ tương ứng với hai hình trên và hai hình dưới. ......................................................................................45
Hình 3.9. Phổ động lượng của electron sau khi bị ion hóa bởi laser phân cực tròn có độ dài xung hai và ba chu kỳ tương ứng với hai hình trên và hai hình dưới. ...........................................................................................47 Hình 3.10. Những thời điểm ion hóa của electron sao cho động lượng cuối của electron là 𝒌𝒚 (bên trái) và tín hiệu PEMD tương ứng với từng nhóm ion hóa của electron. Đồng thời tổng kết hợp và tổng không kết hợp giữa các nhóm tín hiệu cũng được thể hiện tương ứng với 𝒌𝒚 < 𝟎 (hàng trên) và 𝒌𝒚 > 𝟎 (hàng dưới) ............................................49
1 LỜI MỞ ĐẦU Để hiểu đầy đủ cấu trúc phân tử và nguyên tử mà đặc biệt là cấu trúc động của chúng, các nhà khoa học phải tìm hiểu chuyển động của chúng trong thang thời gian đặc trưng tương ứng. Chu kỳ quay của các phân tử là khoảng pico giây (10-12s), trong khi đó các nguyên tử dao động trong khoảng femto giây (10-15 s), và các electron chuyển động hỗn loạn trong vân đạo nguyên tử/phân tử trong thang thời gian khoảng atto giây (10-18 s). Do đó, việc khảo sát chuyển động của electron với độ phân giải thời gian trong thang attosecond đòi hỏi phải có công cụ có độ phân giải thời gian tương xứng. Việc phát minh ra laser được coi là một trong những cột mốc quan trọng của giới khoa học, đặc biệt là laser dạng xung cực ngắn đã giúp giải quyết vấn đề trên. Giới khoa học trên thế giới không ngừng nghiên cứu, tìm tòi và phát minh ra các loại laser với độ dài xung rất ngắn. Một cuộc chạy đua rút ngắn độ dài xung laser đã diễn ra giữa các nhóm nghiên cứu trên thế giới. Trong suốt ba thập kỷ vừa qua, sự phát triển của kỹ thuật laser và việc hiểu các hiện tượng phi tuyến đã dẫn đến sự phát triển các xung laser với chu kỳ vào cỡ femto giây. Năm 2017 giáo sư H. J. Wörner và cộng sự của ông đã thành công trong việc tạo ra xung laser ngắn nhất thế giới với độ dài xung chỉ vào khoảng 43 attoseconds [1]. Thông tin về cấu trúc nguyên tử và phân tử được dự báo có thể trích xuất từ sự phụ thuộc của tốc độ ion hóa theo góc định phương được tạo giữa hướng phân cực laser và trục phân tử. Bằng cách tính toán sự phân bố động lượng quang electron ba chiều (PEMD: PhotoElectron Momentum Distribution) của các phân tử liên kết, các nhà khoa học đã thu được nhiều thông tin phong phú về cấu trúc phân tử [2]. Về mặt thực nghiệm, xung laser phân cực tròn hiện nay đang được xem như một công cụ hữu hiệu để khảo sát các tính chất của vân đạo nguyên tử, phân tử một cách trực tiếp trong không gian động lượng [3-5]. Ưu điểm khác của laser phân cực tròn so với các dạng phân cực còn lại nằm ở việc hạn chế đến mức tối đa xác suất tái va chạm của electron với ion mẹ sau khi đã bị ion hóa bởi chính trường laser này. Điều này cho phép quan sát các quá trình xảy ra bên trong mà tín hiệu không bị nhiễu hay che khuất bởi các tín hiệu xuất hiện từ sự tái va chạm [3]. Cần lưu ý rằng cấu trúc
2 của nguyên tử/phân tử đã được xác định có thể trích xuất được từ phổ phát xạ sóng điều hòa bậc cao HHG (High-order Harmonic Generation) kết hợp với phép chụp ảnh cắt lớp trong không gian tọa độ được đề xuất bởi công trình [4]. Tuy nhiên, việc sử dụng phép chụp ảnh cắt lớp đòi hỏi phải có nguyên tử/phân tử mẫu đã biết rõ cấu trúc cũng như phụ thuộc vào một số tham số tự do [4]. Năm 2007, D. Pavicic và các cộng sự đã đo xác suất ion hóa của ba phân tử: nitơ, oxy và carbon dioxide trong trường laser phân cực tròn cường độ cao bằng cách đo sự phân bố góc và động lượng của chúng [5]. Năm 2012, J. Wu đo sự phân bố góc và động lượng của phân tử CO trong sự ion hóa đơn và kép bằng xung laser phân cực tròn và ellip femto giây [6]. Năm 2015, I. Petersen đã nghiên cứu về mặt lý thuyết sự ion hóa trường mạnh của các phân tử hai nguyên tử và đa nguyên tử liên kết như O2, N2, C2H4 và các phân tử khác trong các trường laser phân cực tròn [7]. Năm 2015, M. Ohmi nghiên cứu sự thay đổi cực đại PEMD tạo ra do sự ion hóa của nguyên tử hydro bằng xung laser phân cực tròn nửa chu kì và một chu kỳ [8]. Phân tích của tác giả được tiếp cận từ hai hướng: giải chính xác phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian (TDSE) và bằng cách sử dụng lý thuyết “đoạn nhiệt” (AA - Adiabatic Approximation) do O. I. Tolstikhin và cộng sự đề xuất [9]. Trong đó tác giả đã giới thiệu được khả năng tính toán nhanh và tin cậy của lý thuyết AA đối với laser có bước sóng đủ dài. Ngoài ra, phương pháp khai triển FEDVR khi xử lý giải số TDSE cũng được giới thiệu chi tiết nhằm đảm bảo tỷ lệ hội tụ cao. Phương pháp này có thể được áp dụng trong việc mở rộng các tính toán hiện tại cho xung laser phân cực elip với cường độ cao hơn và tần số thấp hơn [8]. Đối với bài toán tính toán phổ động lượng của electron ion hóa khi đặt nguyên tử/phân tử trong trường laser, có ba phương pháp tính số phổ biến: + Phương pháp gần đúng sử dụng lý thuyết gần đúng trường mạnh [10]– [12], trong đó electron được xem chỉ chịu tác dụng của hạt nhân hoặc điện trường laser tương ứng với trước và sau khi được ion hóa. Mặc dù rất đơn giản về mặt toán học cũng như lập trình giải số, phương pháp này chỉ có thể mô tả phổ động lượng
3 của electron ion hóa một cách định tính bởi đã bỏ qua các hiệu ứng lượng tử quan trọng. + Phương pháp tính số chính xác dựa trên nghiệm của TDSE [13] . Mặc dù có thể mô tả cả định tính lẫn định lượng nhưng phương pháp này lại đòi hỏi tài nguyên tính toán cũng như thời gian tính quá lớn. Không phù hợp với những bài toán phức tạp. Ví dụ, những tính toán phổ động lượng của nguyên tử hydro đặt trong trường laser phân cực tròn có bước sóng 800nm, 2 chu kỳ quang học đòi hỏi phải mất ít nhất 7 ngày để đạt được kết quả có độ hội tụ cao. + Phương pháp tính số dựa trên AA được đề xuất bởi O. I. Tolstikhin vào năm 2011 [14]. Trong lý thuyết AA, tất cả các hiệu ứng lượng tử đều được bổ sung, do đó có thể xem xét được sự suy giảm của trạng thái liên kết trước khi electron ion hóa cũng như có thể tính chính xác phổ động lượng của electron so với TDSE bởi tương tác với ion mẹ vẫn được xem xét khi electron đã bị ion hóa. Ngoài ra, thời gian tính số dựa trên phương pháp này là rất ngắn so với TDSE, do đó có thể áp dụng AA tính toán cho những bài toán phức tạp mà TDSE khó có thể khảo sát với điều kiện bước sóng của laser phải đủ dài. Tuy nhiên trong những công trình liên quan đến AA [8],[9], giải thuật của chương trình giải số vẫn chưa được tối ưu hóa, do đó AA chỉ mới có thể áp dụng cho hệ đơn giản nhất là nguyên tử hydro, và cho laser mô hình chỉ có độ dài xung một nửa hoặc một chu kỳ quang học. Việc mở rộng tính toán cho các nguyên tử phức tạp hơn như nguyên tử khí hiếm, cũng như xem xét cho các xung laser có độ dài phù hợp với các điều kiện thực nghiệm là vô cùng cấp thiết. Từ đó, các kết quả tính số của AA mới có ý nghĩa thực tiễn bởi các nhà thực nghiệm có thể tiến hành những thí nghiệm kiểm chứng sự đúng đắn của AA. Những vấn đề trên đã định hướng cho chúng tôi thực hiện luận văn “TÍNH TOÁN PHỔ ĐỘNG LƯỢNG CỦA ELECTRON KHI MỘT SỐ NGUYÊN TỬ KHÍ HIẾM ĐƯỢC ĐẶT TRONG TRƯỜNG LASER PHÂN CỰC TRÒN” với mong muốn có thể mở rộng tính toán cho hệ nguyên tử phức tạp hơn khi đặt trong
4 trường laser có độ dài xung vài chu kỳ nhằm phù hợp với thực tiễn. Ngoài ra, chúng tôi mong muốn có thể đưa ra được các kết quả về thông tin cấu trúc nguyên tử một cách chính xác. Đối tượng và phương pháp nghiên cứu - Đối tượng nghiên cứu: phổ động lượng của electron của nguyên tử hydro và và nguyên tử khí hiếm dưới tác dụng của trường laser phân cực tròn. - Phương pháp nghiên cứu: phương pháp lý thuyết dựa trên lập trình tính toán số theo lý thuyết đoạn nhiệt. Mục tiêu nghiên cứu Mục tiêu chính của luận văn là cải tiến chương trình tính số để tính được PEMD cho các hệ nguyên tử phức tạp, đồng thời xem xét cho laser có độ dài xung vài chu kỳ. Hướng đến mục tiêu trên, luận văn được trình bày với bố cục ba chương, không kể phần mở đầu và kết luận. Cụ thể như sau : Chương 1: Cơ sở lý thuyết. Trong đó, các cơ chế ion hóa và các hiệu ứng phi tuyến khi nguyên tử/phân tử được đặt trong trường laser được giới thiệu. Ngoài ra, các tính chất cơ bản của PEMD từ nguyên tử/phân tử khi được đặt trong trường laser có tính chất phân cực khác nhau cũng được đề cập. Chương 2: Trong chương này chúng tôi giới thiệu các kỹ thuật tính toán số nhằm giải quyết bài toán PEMD của nguyên tử/phân tử khi đặt trong trường laser phân cực tròn như: lý thuyết gần đúng trường mạnh (SFA), TDSE, lý thuyết đoạn nhiệt (AA). Chương 3: Đây là chương trình bày kết quả nghiên cứu chính của chúng tôi trong quá trình làm luận văn thạc sỹ. Trong đó, các cải tiến trong chương trình tính số dựa trên AA được trình bày chi tiết về hai phương diện: tối ưu hóa tốc độ tính
5 toán, mở rộng tính toán cho laser có độ dài xung vài chu kỳ. Trong đó, chúng tôi thể hiện được sự tin cậy trong cải tiến khi so sánh kết quả từ chương trình cải tiến với chương trình cũ được cung cấp bởi Ohmi [8], cũng như thể hiện sự phù hợp tốt giữa kết quả từ AA và TDSE ứng với nguyên tử hydro. Từ đó, PEMD của nguyên tử Ar ứng với laser có độ dài xung khác nhau được trình bày chi tiết.
6 Chương 1. CƠ SỞ LÝ THUYẾT 1.1. Sự ion hóa của nguyên tử, phân tử dưới tác dụng của điện trường tĩnh 1.1.1. Các cơ chế ion hóa Khi đặt nguyên tử/phân tử vào trong trường laser có bước sóng và cường độ phù hợp, electron có thể nhận được đủ năng lượng để thoát khỏi trạng thái liên kết với ion mẹ, đó chính là quá trình ion hóa. Có ba cơ chế ion hóa của electron tương ứng với các điều kiện khác nhau của laser gồm: ion hóa đa photon, ion hóa xuyên hầm và ion hóa vượt rào. Các cơ chế ion hóa này có thể được xác định một cách gần đúng dựa vào hệ số Keldysh [15],[16].  2.m. I p Ip   , (1.1) e.E 2.U p với m và e là khối lượng và điện tích của electron,  và E là tần số góc và biên độ e2 E 2 của trường laser, I p là thế ion hóa, U p  là thế trọng động. 4m 2 Khi  1: quá trình ion hóa đa photon sẽ chiếm ưu thế. Ion hóa đa photon là một quá trình phi tuyến. Khi một laser tần số cao, cường độ điện trường thấp tương tác với các electron ở trạng thái liên kết, các electron này sẽ hấp thụ năng lượng các photon đến và động năng của các electron này vượt quá năng lượng ion hóa, chúng thoát ra khỏi trạng thái liên kết và trở thành các electron tự do. Quá trình ion hóa đa photon được minh họa trong hình 1.1.
7 Hình 1.1: Cơ chế ion hóa đa photon [16] Khi hệ số Keldysh  1 tương ứng với tần số laser thấp và cường độ điện trường cao: cơ chế ion hóa xuyên hầm xảy ra. Đó là một quá trình trong đó các electron trong nguyên tử/phân tử đi qua rào thế và thoát khỏi nguyên tử/phân tử. Trong một điện trường cực mạnh, rào thế của một nguyên tử/phân tử bị biến dạng mạnh. Do đó, bề dày của rào cản mà các electron phải vượt qua giảm xuống và các electron có thể thoát ra khỏi thế liên kết của nguyên tử dễ dàng hơn. Ion hóa xuyên hầm là một hiện tượng thuần lượng tử, bởi trong vật lí cổ điển, một electron có năng lượng thấp hơn rào thế sẽ không thể vượt qua được rào thế. Hiệu ứng xuyên hầm Hình 1.2. Cơ chế ion hóa xuyên hầm. Đường nét đứt màu đỏ ứng với thế của điện trường laser, đường cong màu xanh tương ứng với thế năng hiệu dụng và đường đứt nét đen nằm ngang ứng với năng lượng liên kết của nguyên tử/phân tử khi không có trường laser [17]. Trường hợp hệ số Keldysh  1 nhưng cường độ laser được tiếp tục tăng, rào thế sẽ hạ thấp xuống đồng thời bề dày rào thế hẹp lại, thậm chí thấp hơn mức
8 năng lượng liên kết của electron thì electron sẽ chuyển sang trạng thái tự do. Sự ion hóa lúc này diễn ra theo cơ chế vượt rào như minh họa trong hình 1.3 [18]. Hình 1.3. Cơ chế ion hóa vượt rào. Đường nét mảnh ứng với thế của điện trường laser, đường cong màu đỏ tương ứng với thế năng hiệu dụng [19]. 1.1.2. Sự phát xạ sóng điều hòa bậc cao HHG Sự phát xạ sóng điều hòa bậc cao là một trong những hiệu ứng quang phi tuyến xảy ra khi sử dụng một chùm laser cường độ cao, xung cực ngắn tương tác với nguyên tử/phân tử. Sóng điều hòa bậc cao được Franken phát hiện đầu tiên vào năm 1961 khi tiến hành chiếu laser ruby (độ dài xung 1ms, bước sóng 694.3 nm) vào tinh thể thạch anh. Nguyên lý tạo ra sóng HHG rất đơn giản và được minh họa ở hình 1.4. Hình 1.4a cho thấy sóng HHG được tạo ra bằng cách cho chùm laser cực mạnh tập trung vào một tia khí áp suất vài chục milibar đến vài bar với cường độ đỉnh laser cỡ 1014 W/cm2. Khi cường độ laser đủ cao, HHG có thể được ghi lại dọc theo hướng của chùm tia tới. Phân bố cường độ HHG theo bậc HHG có hình dạng như hình 1.4b. Cường độ của các bậc HHG đầu tiên giảm nhanh chóng, tiếp theo là một vùng phẳng (plateau) trước khi đến điểm cường độ HHG giảm rất nhanh về 0 được gọi là điểm dừng (cutoff). Năng lượng tại điểm dừng được tính theo công thức gần đúng Ip + 3,17Up. Ta cũng có thể hiểu HHG dễ dàng bằng cách sử dụng mô hình ba bước được minh họa trong hình 1.4c [20] : đầu tiên một electron liên kết trong nguyên tử được giải phóng vào vùng liên tục dưới tác dụng của chùm tia laser cực mạnh. Sau đó electron sẽ được gia tốc dưới tác dụng của trường laser này. Khi trường laser bị đảo chiều, electron có thể được điều khiển trở lại để tái hợp với ion
9 mẹ và phát ra các photon năng lượng cao. Hình 1.4d minh họa rằng nếu sóng điều hòa phát ra từ mỗi nguyên tử được khóa pha đối với trường laser thì bức xạ phát ra từ môi trường khí sẽ được xây dựng theo phương trình bậc hai với số lượng nguyên tử [20]. Hình 1.4. Nguyên lý tạo ra sóng điều hòa bậc cao ( HHG ), hình (a) : cơ chế tạo ra HHG, hình (b) : phổ HHG, hình (c) : mô hình ba bước Lewenstein, hình (d) :điều kiện tăng cường độ sóng HHG [20] 1.1.3. Ion hóa trên ngưỡng ATI ( above – threshold-ionization) Sự ion hóa trên ngưỡng (ATI) là một sự mở rộng của sự ion hóa đa photon, nhiều photon được hấp thụ hơn lượng photon thực tế cần thiết để ion hóa nguyên tử. Năng lượng dư thừa làm cho electron được giải phóng có động năng cao hơn so với trường hợp thông thường của quá trình ion hóa đa photon. Chính xác hơn, phổ năng lượng của electron ion hóa sẽ có nhiều đỉnh, khoảng cách giữa các đỉnh này bằng đúng năng lượng photon tới. Trường hợp laser có xung dài : năng lượng của những đỉnh này được tính theo công thức [18] E  (n  s )   I p , (1.2)
10 trong đó n là số photon tối thiểu cần hấp thụ để thắng năng lượng liên kết nguyên tử, s là số photon trên ngưỡng và Ip là năng lượng liên kết. Hình 1.5. Phổ năng lượng của electron ion hóa trong vùng biên độ ion hóa trên ngưỡng (ATI). Những đỉnh cực đại này tương ứng với sự hấp thụ các photon vượt quá mức tối thiểu cần thiết cho quá trình ion hóa. Hình vẽ cho thấy kết quả của một phương pháp số từ TDSE (Paulus, 1996) [18] . Nếu xung laser đủ ngắn cường độ cao (< 1 ps), trường laser sẽ tắt trước khi electron có thể thoát ra từ vùng tiêu điểm. Sau đó năng lượng nhiễu xuất hiện và phổ ATI trở nên phức tạp hơn nhiều. Năng lượng electron quan sát được tương ứng trực tiếp với năng lượng trên thế ion hóa dịch chuyển E  (n  s)   ( I p  U p ) . (1.3) ATI được quan sát trong vùng cường độ 1012 W/cm2 đến 1016 W/cm2. Ở cường độ này, các nguyên tử có thể ion hóa nhanh đến mức quá trình ion hóa xảy ra hoàn toàn trước khi xung laser đã đạt đến mức tối đa. Điều này xảy ra đối với các nguyên tử có khả năng ion hóa cao (như một số nguyên tử khí hiếm) và đối với các xung laser cực ngắn. Chính sự tiến bộ nhanh chóng trong công nghệ chế tạo laser mà sự xuất hiện của những xung laser có cường độ mạnh tương đương với trường tĩnh điện nguyên tử đã được hiện thực hóa. Đặc biệt là từ sự phát minh ra laser femto giây titan sapphire (Ti: Sa) [21]. Phương pháp phân tích electron ATI phổ
11 biến nhất là quang phổ thời gian bay. Khi xung laser tạo ra một electron ion hóa, nó đồng thời kích hoạt đồng hồ độ phân giải cao. Các electron trôi trong ống bay trong trường tự do có chiều dài xác định kết hợp với một máy dò electron. Từ đó động năng của electron có thể dễ dàng được tính từ thời gian bay của chúng. Cách tiếp cận này có độ phân giải năng lượng cao nhất và là tương đối đơn giản. 1.1.4. Ion hóa hai lần không liên tiếp NSDI (Non–Sequential Double Ionization) Quá trình ion hóa kép không liên tiếp là một quá trình có cơ chế khác với quá trình ion hóa một lần trong đó sự giải phóng của electron thứ hai được hỗ trợ bởi electron đầu tiên. Hiện tượng ion hóa kép không liên tiếp được Suran và Zapesochny phát hiện bằng thực nghiệm đối với các nguyên tử kiềm thổ vào đầu năm 1975. Từ đó đến nay, đã có rất nhiều các nghiên cứu thực nghiệm lẫn lý thuyết lên quan đến NSDI nhằm nghiên cứu sự tương quan giữa hai electron trong lớp vỏ nguyên tử/phân tử thông qua quá trình tái va chạm. Đối với các nguyên tử khí hiếm, sự ion hóa hai lần không liên tiếp lần đầu tiên được quan sát bởi L'Huillier [22]. Sự quan tâm đến hiện tượng này tăng lên nhanh chóng sau khi laser hồng ngoại có bước sóng rất dài và cho cường độ cao được chế tạo. Khi đó, quá trình tái va chạm nhiều lần gần như không còn tồn tại. Từ đó, phổ động lượng tương quan giữa hai electron ion hóa thể hiện một bức tranh thuần khiết về tương tác giữa chúng trong lớp vỏ nguyên tử/phân tử. Cơ chế ion hóa kép không liên tiếp trong các nguyên tử khí hiếm khác với cơ chế trong các nguyên tử kiềm thổ. Đối với các nguyên tử khí hiếm trong các trường laser hồng ngoại, sau quá trình ion hóa một electron, electron được giải phóng có thể quay lại với ion mẹ. Electron này hấp thụ năng lượng của trường laser giữa hai thời điểm ion hóa lần đầu và tái va chạm với ion mẹ, từ đó truyền năng lượng nhận được cho ion mẹ. Sự tán xạ không đàn hồi trên ion mẹ dẫn đến sự kích thích va chạm và/hoặc ion hóa electron tiếp theo. Cơ chế này được gọi là mô hình ba bước của ion hóa kép không liên tiếp, cũng liên quan chặt chẽ với mô hình ba bước của sóng điều hòa bậc cao.