intTypePromotion=3

Luận văn Thạc sĩ Khoa học: Xác định một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân theo phương pháp phổ kế gamma

Chia sẻ: Na Na | Ngày: | Loại File: PDF | Số trang:45

0
30
lượt xem
3
download

Luận văn Thạc sĩ Khoa học: Xác định một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân theo phương pháp phổ kế gamma

Mô tả tài liệu
  Download Vui lòng tải xuống để xem tài liệu đầy đủ

Mục tiêu của luận văn: Về mặt lý thuyết tìm hiểu các đặc trưng của nhiên liệu uran và phương pháp xác định độ giàu theo phương pháp phổ gamma kết hợp với chuẩn nội hiệu suất ghi. Về thực nghiệm, luận văn nhằm tìm hiểu ưu việt của phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi, áp dụng đánh giá độ giàu của nhiên liệu uran có độ giàu thấp.

Chủ đề:
Lưu

Nội dung Text: Luận văn Thạc sĩ Khoa học: Xác định một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân theo phương pháp phổ kế gamma

  1. Luận văn Thạc sĩ Phạm Thị Nghĩa LỜI CẢM ƠN Trước hết em xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc tới PGS.TS. Bùi Văn Loát, các thầy cô giáo tại Bộ môn Vật lý hạt nhân, Khoa Vật lý, Phòng Sau đại học - Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc Gia Hà Nội và các cán bộ Trung tâm Vậy lý hạt nhân - Viện Vật lý là người hướng dẫn khoa học đã giúp đỡ, chỉ bảo tận tình cho em trong quá trình học tập, nghiên cứu và hoàn thành bản luận văn này. Cuối cùng, em xin bày tỏ lòng biết ơn tới gia đình và bạn bè đã thường xuyên động viên, khuyến khích và dành mọi điều kiện có thể được để em hoàn thành luận văn này. Hà nội, ngày 02 tháng 11 năm 2014 Học viên Phạm Thị Nghĩa 6
  2. Luận văn Thạc sĩ Phạm Thị Nghĩa MỤC LỤC MỞ ĐẦU .......................................................................................................................... 1 CHƯƠNG 1. TỔNG QUAN VỀ NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN VÀ CÁC PHƯƠNG PHÁP PHÂN TÍCH ......................................................................................................... 3 1.1. Một số đặc trưng cơ bản của Urani................................................................3 1.2. Nhiên liệu uran được làm giàu và uran nghèo.............................................10 1.2.1. Quá trình làm giàu Urani ........................................................................... 10 1.2.2.Urani nghèo ................................................................................................. 11 1.3. Các phương pháp phân tích nhiên liệu hạt nhân Urani ..............................12 1.3.1. Phương pháp phân tích phá hủy mẫu......................................................... 12 1.3.2. Phương pháp phân tích không phá hủy mẫu (NDA) .................................. 14 1.3.3. Phương pháp phổ kế gamma và kỹ thuật chuẩn trong ............................... 15 CHƯƠNG 2. PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM....................................................... 17 2.1. Xác định độ giàu của nhiên liệu hạt nhân thông qua tỉ số hoạt độ các đồng vị Uran.........................................................................................................17 2.2. Xác định tỷ số hoạt độ phóng xạ theo phương pháp phổ gamma. ..............18 2.2.1.Phương pháp xác định hàm lượng urani sử dụng phổ kế gamma. ............. 18 2.2.2. Mẫu phân tích và thiết bị đo phổ gamma của nhiên liệu hạt nhân. ........... 19 2.3. Phương pháp chuẩn nội xác định tỷ số hoạt độ. ..........................................21 2.3.1. Phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi xác định tỷ số hoạt độ. ................... 21 2.3.2. Xác định tỷ số hoạt độ dựa vào đặc trưng hiệu suất ghi của Detector Planar. .................................................................................................................. 22 2.4. Một số hiệu chỉnh nâng cao độ chính xác kết quả đo.................................... 24 Hiệu chỉnh chồng chập xung. .............................................................................. 24 CHƯƠNG 3. THỰC NGHIỆM VÀ KẾT QUẢ ............................................................ 25 3.1. Xác định độ giàu đồng vị trong nhiên liệu Urani trong mẫu làm giàu cao dựa vào tính chất của hiệu suất ghi Planar. .......................................................25 3.2. Đánh giá sai số và kết quả thực nghiệm ......................................................36 TÀI LIỆU THAM KHẢO ............................................................................................. 38 7
  3. Luận văn Thạc sĩ Phạm Thị Nghĩa DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ TÊN VIẾT TẮT HPGe - High purity Gemanium detector- Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh khiết. BEGe - Broad Energy Germanium detector - Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh khiết dải rộng. FWHM - Full Width at Half Maximum, độ rộng nửa chiều cao của đỉnh, còn gọi là độ phân giải năng lượng. EU – Enriched Uranium, Urani đã được làm giàu. DU – Depleted Uranium, Urani nghèo. Iγ - Gamma ray intensity, cường độ bức xạ tia gamma, còn được gọi là xác suất phát xạ. ICPMS - Inductively coupled plasma mass spectrometry, khối phổ kế cảm ứng Plasma. NDA – Non Destructive Analysis, phân tích không phá hủy mẫu. ADC – Analog to Digital Converter, bộ biến đổi tương tự số. MCA – Multichannel Analyzer, phân tích biên độ nhiều kênh. 8
  4. Luận văn Thạc sĩ Phạm Thị Nghĩa DANH MỤC HÌNH VẼ 238 Hình 1.1: Chuỗi phân rã U - 206Pb. 235 Hình 1.2: Chuỗi phân rã U - 207Pb. Hình 2.1. Sơ đồ hệ phổ kế gamma. Hình 2.2. Đường cong hiệu suất ghi của detectorHPGep planar phụ thuộc vào năng lượng Hình 3.1: Đồ thị mô tả sự phụ thuốc tốc độ đếm trên một đơn vị khối lượng mẫu ứng với các đỉnh năng lượng 53,20 keV; Hình 3.2: Đồ thị mô tả sự phụ thuốc tốc độ đếm trên một đơn vị khối lượng mẫu ứng với các đỉnh năng lượng 58,57 keV Hình 3.3: Đồ thị mô tả sự phụ thuốc tốc độ đếm trên một đơn vị khối lượng mẫu ứng với các đỉnh năng lượng 63,29 keV Hình 3.4: Phổ gamma U4.46 với thời gian đo là 106921 giây Hình 3.5. Đường cong hiệu suất ghi ứng với vùng năng lượng thấp của phổ gamma mẫu U4.46. Hình 3.6. Phổ gamma của 6 gam mẫu nhiên liệu uran nghèo được đo trong 79932 s Hình 3.7. Đường cong hiệu suất ghi của mẫu uran nghèo 9
  5. Luận văn Thạc sĩ Phạm Thị Nghĩa DANH MỤC BẢNG BIỂU Bảng 1.1: Chuỗi phân rã 238U - 206 Pb. 235 Bảng 1.2: Chuỗi phân rã U - 207Pb. Bảng 2.1: Các vạch phổ có thể được sử dụng để xác định tỉ lệ hoạt độ. Bảng 3.1. Kết quả xử lý phổ U 36 với khối lượng mẫu khác nhau Bảng 3.2 Tốc độ đếm tính trên một đơn vị khối lượng với khối lượng mẫu khác nhau Bảng 3.3. Kết quả tính toán hệ số K0 tại các vạch gamma Bảng 3.4. Kết quả xác định hàm lượng urani trong mẫu U4.46. Hình 3.5. Đường cong hiệu suất ghi ứng với vùng năng lượng thấp của phổ gamma mẫu U4.46. Hình 3.6. Phổ gamma của 6 gam mẫu nhiên liệu uran nghèo được đo trong 79932 s 10
  6. Luận văn Thạc sĩ Phạm Thị Nghĩa 11
  7. Luận văn Thạc sĩ Phạm Thị Nghĩa MỞ ĐẦU Nước ta đang tiến hành chuẩn bị cơ sở vật chất và nhân lực để xây dựng nhà máy điện hạt nhân đầu tiên ở Ninh Thuận. Nhiên liệu uran được làm giàu chính là nhiên liệu cho lò phản ứng hạt nhân. Để có thể sử dụng có hiệu quả, an toàn nhà máy điện hạt nhân tất cả các kiến thức liên quan tới cơ sở vật chất, cũng như hoạt động của lò phản ứng cần phải được chuẩn bị, kỹ lưỡng bài bản, nhất là yếu tố con người. Một trong những mục tiêu quan trọng nhất trong việc phát triển năng lượng hạt nhân ở một quốc gia chính là việc phát triển công nghệ nhiên liệu hạt nhân, tập trung vào việc đánh giá các đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân, xa hơn nữa là quá trình làm giàu nhiên liệu. Urani là một loại nhiên liệu quan trọng trong lĩnh vực năng lượng hạt nhân. Các thông tin đầy đủ về loại vật liệu này luôn thực sự cần thiết. Các số liệu về thành phần, hàm lượng các đồng vị, các tạp chất hóa học, tuổi nhiên liệu,... có ý nghĩa quan trọng trong quá trình sử dụng cũng như công tác quản lý, an ninh, an toàn hạt nhân. Để xác định các đặc trưng của nhiên liệu urani, có nhiều những phương pháp khác nhau được sử dụng như phân tích phá hủy mẫu, thường sử dụng các khối phổ kế hấp thụ nguyên tử, khối phổ kế cảm ứng plasma (ICP-MS), phổ kế anpha,... và phương pháp không phá hủy mẫu (NDA) chủ yếu sử dụng phổ kế gamma độ phân giải năng lượng cao. Mỗi phương pháp trên đều có những lợi thế và mặt hạn chế riêng, bổ sung lẫn nhau. Tùy thuộc vào mục đích và điều kiện nghiên cứu và đặc điểm của từng loại Phương pháp xác định các đặc trưng của vật liệu hạt nhân sử dụng phổ kế gamma bán dẫn được ứng dụng phổ biến, với ưu điểm không cần phá mẫu, quy trình thực nghiệm không quá phức tạp,, tuy nhiên đòi hỏi kỹ năng phân tích xử lý số liệu khá phức tạp và tinh tế. Luận văn với đề tài: “Xác định một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân theo phương pháp phổ kế gamma”. 1
  8. Luận văn Thạc sĩ Phạm Thị Nghĩa Mục tiêu của luận văn: Về mặt lý thuyết tìm hiểu các đặc trưng của nhiên liệu uran và phương pháp xác định độ giàu theo phương pháp phổ gamma kết hợp với chuẩn nội hiệu suất ghi. Về thực nghiệm tìm hiểu ưu việt của phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi, áp dụng đánh giá độ giàu của nhiên liệu uran có độ giàu thấp. Bố cục luận văn, ngoài các phần mở đầu, kết luận, tài liệu tham khảo và phụ lục, luận văn được chia thành 3 chương sau: Chương 1 trình bày tổng quan về các đặc trưng cơ bản của nhiên liệu hạt nhân và các phương pháp phân tích urani Chương 2 trình bày phương pháp thực nghiệm phân tích hàm lượng urani sử dụng phổ kế gamma kết hợp với các kỹ thuật chuẩn sử dụng đường cong hiệu suất ghi tương đối. Chương 3 trình bày kết quả xác định độ giàu của mẫu nhiên liệu uran được làm giàu cao dựa vào đặc trưng hiệu suất ghi của detector Planar không đổi trong vùng năng lượng từ 20 keV đến 100 keV và phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi. 2
  9. Luận văn Thạc sĩ Phạm Thị Nghĩa CHƯƠNG 1. TỔNG QUAN VỀ NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN VÀ CÁC PHƯƠNG PHÁP PHÂN TÍCH 1.1. Một số đặc trưng cơ bản của Urani Dựa trên cơ sở sử dụng năng lượng được giải phóng sau phản ứng phân hạch của một số đồng vị nặng, qua quá trình chuyển hóa sẽ thu được điện năng phục vụ cho nhu cầu của con người. Trong các nguyên tố hóa học, không phải đồng vị nặng nào cũng có thể được sử dụng để làm nhiên liệu hạt nhân. Có những nguyên tố rất nặng nhưng lại không có cơ chế phân hạch tự phát và ngược lại, có những nguyên tố có khả năng phân hạch tự phát và giải phóng một lượng năng lượng rất lớn, nhưng hàm lượng trong tự nhiên lại quá thấp, dẫn đễn chi phí xử lý rất cao và đòi hỏi công nghệ rất phức tạp. Urani và Thori là hai nguyên tố phóng xạ được quan tâm một cách đặc biệt. Hai nguyên tố này là những loại nhiên liệu quan trọng của ngành công nghiệp năng lượng hạt nhân. Tuy nhiên, hiện nay Urani được lựa chọn là nhiên liệu hạt nhân lý tưởng để phục vụ con người. Việc tìm hiểu, nghiên cứu, phân tích về nguyên tố urani là một điều hết sức cần thiết trong quá trình sử dụng và khai thác nhiên liệu hạt nhân. Đặc điểm hóa học, Urani là nguyên tố kim loại màu xám bạc, bị oxit hóa trong không khí tạo thành một lớp màu đen thuộc nhóm Actini, có số nguyên tử là 92 trong bảng tuần hoàn, được kí hiệu là U. Hiện nay người ta đã phát hiện được 23 đồng vị Urani khác, nhưng phổ biến nhất là các đồng vị 238U và 235U. Tất cả đồng vị của urani đều không bền và có tính phóng xạ yếu. Urani tự nhiên có 3 234 235 238 đồng vị là: U (0.0055% ); U (0.720% ) và U ( 99.2745%). Urani có mặt trong tự nhiên với nồng độ thấp khoảng 10,4 % trong đất, đá và nước. Về đặc điểm phóng xạ, urani phân rã rất chậm phát ra các hạt anpha. Chu 238 235 kỳ bán rã của U là khoảng 4.47 tỉ năm và của U là 704 triệu năm, do đó nó được sử dụng để xác định tuổi của Trái Đất. Hiện tại, các ứng dụng của urani chỉ dựa trên các tính chất hạt nhân của 235 nó. U là đồng vị duy nhất, tồn tại trong tự nhiên, có khả năng phân hạch một 238 cách tự phát. U có thể phân hạch bằng nơtron nhanh, và có thể được chuyển 3
  10. Luận văn Thạc sĩ Phạm Thị Nghĩa đổi thành Plutoni-239 (239Pu), một sản phẩm có thể tự phân hạch được trong lò 233 phản ứng hạt nhân. Đồng vị có khả năng tự phân hạch khác là U có thể được tạo ra từ Thori tự nhiên và cũng là vật liệu quan trong trong công nghệ hạt nhân. Trong khi 238U có khả năng phân hạch tự phát thấp, bao gồm cả sự phân hạch bởi 235 233 nơtron nhanh, thì U và đồng vị U có tiết diện hiệu dụng tự phân hạch cao hơn nhiều đối với các neutron chậm. Khi nồng độ đủ lớn, các đồng vị này duy trì một chuỗi phản ứng hạt nhân ổn định. Quá trình này tạo ra nhiệt trong các lò phản ứng hạt nhân. Trong lĩnh vực dân dụng, urani chủ yếu được dùng làm nhiên liệu cho các nhà máy điện hạt nhân. Ngoài ra, urani còn được dùng làm chất nhuộm màu trong công nghệ sản xuất thủy tinh và xử lý hình ảnh. Chuỗi phân rã Urani tự nhiên: 235 238 235 207 238 U và U đứng đầu hai chuỗi phân rã phóng xạ U- Pb và U- 206 235 207 238 206 Pb. Các chuỗi phân rã phóng xạ U- Pb, U- Pb được hệ thống trong các hình 1.1, 1.2 và bảng 1.1, 1.2. 235 Các đồng vị phóng xạ thuộc dãy phóng xạ U có số khối được mô tả bằng biểu thức: A = 4n + 3, với n có giá trị biến đổi từ 51 đến 58. 238 Các đồng vị phóng xạ thuộc dãy phóng xạ U có số khối được mô tả bằng biểu thức: A = 4n + 2, với n là số nguyên biến đổi từ 51 đến 59. Sự phân rã của các đồng vị phóng xạ tự nhiên phát ra các bức xạ alpha () , beta () và gamma (). Năng lượng của bức xạ và chu kỳ bán rã đặc trưng cho đồng vị phóng xạ. Trong ba loại bức xạ nói trên thì tia gamma được sử dụng nhiều nhất vào mục đích phân tích vì: - Việc xác định năng lượng của tia gamma tương đối đơn giản và có thể đạt được độ chính xác cao. - Sự hấp thụ các tia gamma trong mẫu ít hơn so với sự hấp thụ các tia  và . - Trong trường hợp các tia gamma bị hấp thụ vẫn có thể hiệu chính được một cách chính xác. 4
  11. Luận văn Thạc sĩ Phạm Thị Nghĩa Ngày nay sự phát triển của kỹ thuật đetectơ bán dẫn (kể cả đetectơ tia X và đêtectơ gamma) và kỹ thuật điện tử hạt nhân hiện đại đã góp phần quan trọng vào việc nâng cao chất lượng của phương pháp phân tích urani không phá mẫu dựa trên kỹ thuật đo bức xạ gamma tự nhiên.[1] 238 Hình 1.1: Chuỗi phân rã U - 206Pb. 5
  12. Luận văn Thạc sĩ Phạm Thị Nghĩa 235 Hình 1.2: Chuỗi phân rã U - 207Pb. 6
  13. Luận văn Thạc sĩ Phạm Thị Nghĩa Bảng 1.1: Chuỗi phân rã 238U - 206 Pb. Đồng Ký hiệu Kiểu phân rã Cường độ(%) và Chu kỳ bán rã vị Năng lượng (MeV) của bức xạ 238 U U1  4,2 4,47 x 109 năm 234 Th UX1  56% 0,2 24,1 ngày 44% 0,1 234 Pa UX2  90% 0,5 1,18 phút 10%1,2 234 U U11  4,8 2,44 x 105 năm 230 Th Io 75% 4,7 7,7 x 104 năm  25%4,6 226 Ra - 93% 4,8 1600 năm  7%4,6 222 Rn Em 5,5 2,3824 ngày  218 Po RaA 6,0 3,05 phút  214 Pb RaB 0,7 26,8 phút  214 Bi RaC 23% 3,2 19,8 phút  77% 1,7 214 Po RaC' 7,7 1,64 x 104 giây  210 Pb RaD 0,03 22,3 năm  7
  14. Luận văn Thạc sĩ Phạm Thị Nghĩa 210 Bi RaE 1,2 5,01 ngày  210 Po RaF 5,3 138,4 ngày  206 Pb RaG - - Trạng thái bền 235 Bảng 1.2: Chuỗi phân rã U - 207Pb. Đồng Ký hiệu Kiểu phân rã Cường độ(%) và Chu kỳ bán rã vị Năng lượng (MeV) của bức xạ 235 U AcU  4,5 7,04 x 108 năm 231 Th UY  0,2 25,6 giờ 231 Pa -  83% 5,0 3,25 x 104 năm 16% 4,7 231 Ac -  0,02 21,8 năm 227 Th RdAc 46% 6,1 18,72 ngày  54% 5,8 223 Ra AcX 76% 5,7 11,4 ngày  24% 5,5 219 Rn An 84% 6,7 3,96 giây  16% 6,3 215 Po AcA 7,4 1,78 x 10 -3 giây 8
  15. Luận văn Thạc sĩ Phạm Thị Nghĩa  211 Pb AcB 20% 0,5 36,1 phút  80% 6,6 211 Bi AcC 84% 6,6 2,13 phút  16% 6,3 207 Tl AcC" 1,5 4,76 phút  207 Pb AcD - - Trạng thái bền Có thể nhận thấy rằng, các dãy phóng xạ đều bắt đầu từ các hạt nhân phân rã α có chu kỳ rất lớn so với chu kỳ bán rã của các hạt nhân con cháu trong dãy. Tuổi của các mẫu quặng thực tế rất lớn, cỡ tuổi của Trái Đất, lớn hơn rất nhiều chu kỳ bãn rã của các hạt nhân con, nên cả ba dãy phóng xạ cho đến nay đều xảy ra hiện tượng cân bằng phóng xạ. Khi hiện tượng cân bằng phóng xạ xảy ra, hoạt độ phóng xạ của nguyên tố trong cùng một dãy đều bằng nhau. Ta có phương trình cân bằng phóng xạ sau đây: λ1N1 = λ2N2 = … = λiNi = … = λkNk (1.1) trong đó λi là hằng số phân rã của đồng vị phóng xạ thứ i (i = 1…k) trong dãy phóng xạ liên tiếp; Ni là số hạt nhân phóng xạ của đồng vị phóng xạ thứ i có trong mẫu; còn k là số đồng vị phóng xạ có trong dãy phóng xạ.[1] Khi hiện tượng phóng xạ xảy ra, nếu biết hoạt độ phóng xạ của hạt nhân nào đó trong dãy sẽ suy ra hoạt độ phóng xạ của hạt nhân khác trong dãy đó và do đó biết được hàm lượng của các nguyên tố trong dãy. Điều này đồng nghĩa với việc đo được hoạt độ phóng xạ của một đồng vị bất kỳ nào trong dãy thì ta có thể suy ra hàm lượng của nguyên tố uran ở đầu dãy đó. Thông thường thì đồng vị được chọn để xác định hàm lượng nguyên tố mẹ là các đồng vị phát ra bức xạ gamma có năng lượng thích hợp, cường độ lớn. Các đồng vị phát ra gamma năng 9
  16. Luận văn Thạc sĩ Phạm Thị Nghĩa lượng cao thường là các đồng vị nằm ở cuối dãy phóng xạ. Đối với các bức xạ gamma năng lượng thấp, cường độ nhỏ vẫn có thể được sử dụng để xác định hàm lượng của đồng vị mẹ. Trong cả ba dãy phóng xạ tự nhiên, các nguyên tố phóng xạ ở đầu dãy khi phân rã phóng xạ thì hạt nhân con thường ở trạng thái cơ bản hoặc trạng thái kích thích thấp, do đó các bức xạ gamma do nguyên tố đầu dãy phát ra thường có năng lượng thấp và cường độ nhỏ. 1.2. Nhiên liệu uran được làm giàu và uran nghèo 1.2.1. Quá trình làm giàu Urani Quá trình làm giàu bắt đầu từ những sản phẩm Urani công nghiệp, đó là các dạng oxit của Urani chứa các trạng thái oxi hóa từ thấp đến cao của Urani. Trong đó có 2 dạng oxit phổ biến nhất, tồn tại ở thể rắn, ít hòa tan trong nước, tương đối bền trong nhiều điều kiện môi trường, đó là Triuran Octaoxit (U3O8) và Urani Điôxit (UO2). U3O8 là dạng oxit tự nhiên của Urani, khi đưa vào lò nung sẽ tạo ra các trạng thái oxi hóa cao hơn của Urani, còn UO2 chính là nguyên liệu để làm giàu Urani. Có nhiều phương pháp để làm giàu Urani như: tách đồng vị điện từ , khuyếch tán nhiệt, khuyến tán khí, khí động học, tách đồng vị Lade (Laser Isotope Separation), trao đổi ion và hoá học, tách Plasma và khí ly tâm. Trong đó Ly tâm khí là phương pháp phổ biến hiện nay. Phương pháp ly tâm khí để tách đồng vị 235U ra khỏi 238U dựa trên sự khác nhau về khối lượng của 235U và 238U. Lực ly tâm của các phân tử khí nhẹ và nặng hơn. Sự tách riêng bằng phương pháp ly tâm được thực hiện trong các xy lanh quay. Những phân tử nặng hơn bị gạt ra vùng ngoại biên của máy ly tâm và chuyển động xuống dưới dọc theo thành ngoài, còn cũng những phân tử ấy nhưng nhẹ hơn thì bị đẩy vào phần trung tâm hướng lên trên dọc theo trục của máy ly tâm. Trong thực nghiệm 238U và 235U chỉ đạt được sự tách riêng hoàn toàn khi cho hỗn hợp khí đi qua máy liên tục hàng nghìn lần. 10
  17. Luận văn Thạc sĩ Phạm Thị Nghĩa Công đoạn tạo các phân tử hỗn hợp khí bắt đầu bằng quá trình Hydroflorua hóa các Urani dioxit để tạo ra các Urani tetraflorua (UF4) theo phương trình phản ứng sau: UO2 + 4 HF → UF4 + 2 H2O (500°C, thu nhiệt) (1.2) Tiếp tục florua hóa các Urani tetraflorua ở nhiệt độ cao sẽ tạo ra các Uranium Hexaflorua hay gọi tắt là Halua (UF6): UF4 + F2 → UF6 (350°C, thu nhiệt) (1.3) UF6 là chất kết tủa màu trắng, có áp suất hơi và hoạt tính cao nên dễ dàng bay hơi ngay cả ở nhiệt độ phòng, và đây cũng là hợp chất dễ bay hơi nhất của Urani. Hỗn hợp này sau đó sẽ được đưa vào hàng nghìn xilanh quay vận tốc cao để chia tách và làm giàu theo các mức độ, tùy vào mục đích sử dụng khác nhau. 1.2.2.Urani nghèo Urani nghèo (Depleted Uranium, viết tắt là DU) để chỉ loại Urani có hàm 235 lượng đồng vị U thấp. Trong kỹ thuật hạt nhân người ta dùng Urani thiên 235 nhiên (chứa 0.71 % đồng bị U) để làm giàu đồng vị này lên mức 3.2% hay 3.6% , được gọi chung là Urani đã làm giàu (Enriched Uranium). Quá trình tạo ra Urani làm giàu đồng thời sinh ra một sản phẩm phụ, cũng có thể xem là phế liệu, 235 là DU chỉ còn chứa 0.2 - 0.3 % U. Với công nghệ hiện nay từ 8.05 tấn Urani thiên nhiên chứa 0.72 % 235U, người ta sản xuất được 1 tấn Urani làm giàu (chứa 3.6 % 235U) đồng thời tạo ra 7.05 tấn DU (chứa 0.3 % 235U). Như vậy, khái niệm giàu hay nghèo ở đây có nghĩa là nhiều hay ít 235U hơn so với Urani thiên nhiên. Ngoài ra, các DU còn có thể là sản phẩm sau phân hạch của lò phản ứng, 235 hàm lượng rất đáng kể do hầu hết các U đều đã phân hạch, nên trong lượng “sỉ” đưa ra không còn 235U nữa. Một phần nhỏ các 238U cũng phân hạch trong quá trình thu neutron nhanh, nhưng không đáng kể, vì thế có thể coi sản phẩm của lò phản ứng cũng là hỗn hợp Urani nghèo . Như vậy đối với các nước công nghiệp hạt nhân phát triển cao thì việc xử lý rác thải càng có nhiều khó khăn. Vì thế họ luôn tìm cách ứng dụng vào các 11
  18. Luận văn Thạc sĩ Phạm Thị Nghĩa mục đích khác, đặc biệt là trong quân sự. Do mật độ của Urani lớn hơn Chì cỡ 70%, đồng thời lại là nguyên tố có khối lượng nặng thứ 2 trong các nguyên tố tự nhiên nên hệ số bắt phóng xạ rất cao, đồng thời tính phóng xạ của Urani lại rất yếu, vậy nên sử dụng DU để che chắn rất hiệu quả (có thể dùng thay thế cho Pb). Tuy nhiên đây chỉ là ứng dụng đối với DU là sản phẩm sau quá trình làm giàu chứ không phải ứng dụng của DU sau phản ứng phân hạch trong lò hạt nhân. Do các đặc thù như mật độ, trọng lượng lớn, độ cứng cao, động năng di chuyển lớn và tính dễ bốc cháy, phát nổ của hỗn hợp DU,… Do tuổi của nhiên liệu lớn nhất cũng không vượt quá 80 năm, tức là vẫn 238 quá nhỏ so với chu kỳ bán rã của U(4,47 x 109 năm), cho nên trong thời gian 238 234 sống của thanh nhiên liệu, ta coi số hạt nhân U phân rã thành U là không đáng kể so với lượng 234U có sẵn trong thanh nhiên liệu. Do đó trong thanh nhiên liệu, ta chỉ coi các đồng vị phóng xạ đứng sau 234U đều do 234U làm giàu phân rã về. Vì vậy, đối với thanh nhiên liệu chưa qua sử dụng, ta coi trong thanh nhiên 234 235 238 liệu có 3 dãy phóng xạ, là các dãy: U, U và U. Dãy 238U được coi gồm 234 có 4 đồng vị phóng xạ ban đầu trong bảng 1.1. Dãy U bao gồm các đồng vị 234 235 còn lại trong bảng 1.1 bắt đầu từ U. Dãy phóng xạ U đã được đưa ra trong bảng 1.2 . Ngoài ra, đối với thanh nhiên liệu tái sử dụng, sẽ có một lượng 235U hấp thụ 1 nơtron sinh ra 236U. Sau đó 236U phân rã  tạo ra 232Th. 232Th chuyển về 232U theo chuỗi phương trình sau:     n 232 233 233 233 232 90Th 90Th  91 Pa  92 U  n 92 U  2n (1.4) 1.3. Các phương pháp phân tích nhiên liệu hạt nhân Urani 1.3.1. Phương pháp phân tích phá hủy mẫu Phương pháp xác định hàm lượng có tính chính xác và độ tin cậy khá cao, tuy nhiên việc xử lý mẫu bắt buộc phải phá hủy, nghiền mịn mẫu đo thì mới có thể áp dụng được. Các công đoạn trong quá trình đo đạc xác định thường phức tạp dẫn đến các chi phí phát sinh khá lớn. 12
  19. Luận văn Thạc sĩ Phạm Thị Nghĩa Trong các phương pháp phân tích có phá hủy mẫu, phải kể đến 4 phương pháp phổ biến nhất là đo bức xạ alpha, sử dụng khối phổ kế, phân tích sắc ký, và đo bức xạ gamma trong ống khí ly tâm UF6.[5] Đo bức xạ alpha: Trong tất cả các phương pháp phân tích nhiên liệu hạt nhân có phá hủy mẫu thì phương pháp do bức xạ alpha là cơ bản nhất . Ta đã biết rằng các đồng vị Urani đều là đồng vị không bền, hoạt độ phóng xạ thấp và đều phát ra tia alpha (α) nhưng có các mức năng lượng đặc trưng khác nhau. Việc nghiền nhỏ hỗn hợp Urani và đưa vào thiết bị đo trực tiếp alpha, đếm và tính tỉ số hoạt độ và tỉ số khối lượng sẽ xác định được hàm lượng và độ giàu của mẫu nhiên liệu cần đo. Phương pháp này không đòi hỏi công nghệ cao, việc che chắn giảm phông cũng đơn giản, dễ dàng , tính toán và xử lý số liệu không phức tạp nhưng bắt buộc phải nghiền mẫu mới có thể cho ra số liệu chính xác được. Về nguyên tắc thì có thể đo trực tiếp nguyên mẫu nhưng số liệu sẽ rất ít và thiếu chính xác (do chính vỏ bên ngoài đã đóng vai trò lớp che chắn hầu hết tia alpha), đồng thời cần phải hiệu chỉnh hệ số hấp thụ, bắt alpha cũng như hệ số phân bố cho phù hợp với thực tế mẫu đo. Càng nhiều hệ số hiệu chỉnh thì số liệu càng sai khác so với thực tế. Khối phổ kế: Là phương pháp phức tạp nhưng có độ chính xác cao nhất, dựa trên nguyên lý phụ thuộc của lực quán tính ly tâm vào khối lượng để xác định hàm lượng đồng vị Urani có trong mẫu đo. Khối phổ kế thường được kết hợp với những phương pháp khác nhưng cơ bản và phổ biến nhất là phương pháp Khối phổ kế cảm ứng plasma (ICPMS). Về cấu tạo khối phổ kế thông thường có 3 bộ phận chính là: nguồn ion, phân tích khối lượng và bộ phận đo đạc. Hỗn hợp Uran được đưa vào buồng đốt áp suất cao, bị bắn phá bởi luồng electron gia tốc qua điện áp lớn tạo trạng thái plasma trong buồng ion. Sau đó các ion được gia tốc tiếp và đưa qua ống chuẩn trực, đi vào bộ phận phân tích khối lượng. Bộ phận 13
  20. Luận văn Thạc sĩ Phạm Thị Nghĩa này là một từ trường đều, có nhiệm vụ bẻ cong đường đi của các ion. Ứng với mỗi khối lượng của ion (khối lượng đồng vị) sẽ có 1 quỹ đạo riêng. Sau khi đi qua bộ phận phân tích sẽ đến với các kênh đo (các điện cực cảm ứng) của bộ phận đo, tạo ra 1 xung điện tương ứng, từ đây số các ion với mỗi khối lượng khác nhau sẽ được đếm trên mỗi kênh ra. Biết được số đếm ứng với mỗi mức khối lượng trên khối phổ kế, ta sẽ tính được hàm lượng chính xác của mỗi nguyên tố trong mẫu đo. 1.3.2. Phương pháp phân tích không phá hủy mẫu (NDA) Phương pháp phân tích urani không phá hủy mẫu chủ yếu sử dụng phổ kế gamma HPGe, đây phương pháp đo nhanh, trực tiếp trên nguyên mẫu, dựa trên các tính chất đặc trưng của các đồng vị, qua xử lý và hiệu chỉnh để đưa ra kết quả đánh giá độ giàu của mẫu nhiên liệu. Trong các phương pháp đo không phá hủy mẫu, có ba kỹ thuật được ứng dụng rộng rãi, đó là: đo đỉnh gamma 186 keV, phân tích kích hoạt nơtron và phương pháp tỉ lệ chuẩn trong . Sự phân rã của các đồng vị phóng xạ tự nhiên phát ra các bức xạ alpha (), beta () và gamma (). Năng lượng của bức xạ và chu kỳ bán rã đặc trưng cho đồng vị phóng xạ. Trong ba loại bức xạ nói trên thì tia gamma được sử dụng nhiều nhất vào mục đích phân tích vì: - Việc xác định năng lượng của tia gamma tương đối đơn giản và có thể đạt được độ chính xác cao. - Sự hấp thụ các tia gamma trong mẫu ít hơn so với sự hấp thụ các tia  và . - Trong trường hợp các tia gamma bị hấp thụ vẫn có thể hiệu chính được một cách chính xác. Ngày nay sự phát triển của kỹ thuật đetectơ bán dẫn và kỹ thuật điện tử hạt nhân hiện đại đã góp phần quan trọng vào việc nâng cao chất lượng của phương pháp phân tích urani, thori dựa trên kỹ thuật đo bức xạ gamma tự nhiên. Do đặc thù của urani và thori là có thể cân bằng hoặc không cân bằng với 14

CÓ THỂ BẠN MUỐN DOWNLOAD

 

Đồng bộ tài khoản