Luận án Tiến sĩ Vật lý: Nghiên cứu tương quan tỷ số các đồng vị phóng xạ môi trường và ứng dụng trong bài toán đánh giá nguồn gốc trầm tích

Chia sẻ: Minh Van Thuan | Ngày: | Loại File: PDF | Số trang:192

Thêm vào BST

Báo xấu

150
lượt xem 30
download

Download Vui lòng tải xuống để xem tài liệu đầy đủ

Luận án Tiến sĩ Vật lý: Nghiên cứu tương quan tỷ số các đồng vị phóng xạ môi trường và ứng dụng trong bài toán đánh giá nguồn gốc trầm tích nhằm cải tiến, phát triển thêm công cụ phân tích các đồng vị phóng xạ môi trường có độ chính xác và ổn định cao, đáp ứng yêu cầu của bài toán nghiên cứu nguồn gốc trầm tích sử dụng đồng vị phóng xạ môi trường; khảo sát, nghiên cứu quy luật phân bố hàm lượng tỷ số đồng vị của các đồng vị phóng xạ môi trường trong đất bề mặt và trong trầm tích;...

Chủ đề:

Bình luận(0) Đăng nhập để gửi bình luận!

Lưu

Nội dung Text: Luận án Tiến sĩ Vật lý: Nghiên cứu tương quan tỷ số các đồng vị phóng xạ môi trường và ứng dụng trong bài toán đánh giá nguồn gốc trầm tích

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO BỘ KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ VIỆN NĂNG LƢỢNG NGUYÊN TỬ VIỆT NAM PHAN SƠN HẢI NGHIÊN CỨU TƢƠNG QUAN TỶ SỐ CÁC ĐỒNG VỊ PHÓNG XẠ MÔI TRƢỜNG VÀ ỨNG DỤNG TRONG BÀI TOÁN ĐÁNH GIÁ NGUỒN GỐC TRẦM TÍCH LUẬN ÁN TIẾN SĨ VẬT LÝ ĐÀ LẠT - 2013
BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO BỘ KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ VIỆN NĂNG LƢỢNG NGUYÊN TỬ VIỆT NAM PHAN SƠN HẢI NGHIÊN CỨU TƢƠNG QUAN TỶ SỐ CÁC ĐỒNG VỊ PHÓNG XẠ MÔI TRƢỜNG VÀ ỨNG DỤNG TRONG BÀI TOÁN ĐÁNH GIÁ NGUỒN GỐC TRẦM TÍCH Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử và hạt nhân Mã số: 62440501 LUẬN ÁN TIẾN SĨ VẬT LÝ CÁN BỘ HƢỚNG DẪN KHOA HỌC 1. GS. TS. PHẠM DUY HIỂN 2. PGS. TS. VƢƠNG HỮU TẤN ĐÀ LẠT - 2013
i1 . Luận án cũng đã sử dụng một số thông tin từ nhiều nguồn số liệu khác nhau, các thông tin đều được trích dẫn rõ nguồn gốc.
i2 : . h . . - . . ! Phan Sơn Hải
i3 BẢNG KÝ HIỆU VÀ CHỮ VIẾT TẮT Bq : Becquerel - Đơn vị đo hoạt độ phóng xạ (1 Bq = 1 phân rã/1 giây) Bq/kg : Becquerel/ kilôgam - Đơn vị đo hoạt độ riêng Ci : Curie - Đơn vị đo hoạt độ phóng xạ (1 Ci = 3,7 x 1010 Bq) cm :Xentimét - Đơn vị đo độ dài cps : Counts per second - Số đếm trong 1 giây d : Day - Ngày dpm : Disintegrations per minute - Số phân rã trong 1 phút eV : Electron volt - Đơn vị đo năng lượng (1 eV = 1,602176 x 10-19 J) g : Gam - Đơn vị đo khối lượng GS : Giáo sư IAEA : International Atomic Energy Agency - Cơ quan Năng lượng Nguyên tử Quốc tế keV : Kiloelectron volt - Đơn vị đo năng lượng (1 keV = 103 eV) kg : Kilôgam - Đơn vị đo khối lượng ksec : Kilosecond - Đơn vị đo thời gian (1 ksec = 103 s) L : Lít - Đơn vị đo thể tích m : Mét - Đơn vị đo độ dài MeV : Megaelectron volt - Đơn vị đo năng lượng (1 MeV = 106 eV) mi : minute - Phút mm : milimét - Đơn vị đo độ dài PGS : Phó Giáo sư pH : Độ pH ppb : Parts per billion - Phần tỷ (1 ppb = 10-9) ppm : Parts per million - Phần triệu (1 ppm = 10-6) r : Hệ số tương quan giữa hai đại lượng ngẫu nhiên σ : Độ lệch chuẩn s : Second - Giây SE : Sai số chuẩn của trung bình mẫu T1/2 : Chu kỳ bán rã của hạt nhân phóng xạ (T1/2 = ln2/λ) y : Year - Năm α 4 : Hạt alpha - Hạt nhân 2 He
i4 β : Hạt beta λ : Hằng số phân rã phóng xạ (s-1) μg/L : Microgam/lít μs : Microsecond - Micro giây ρ : Mật độ (g/cm3) x : Trung bình của tập hợp mẫu % : Phần trăm : Bức xạ gamma < : Nhỏ hơn > : Lớn hơn
i5 MỤC LỤC Mở đầu 1 Chương 1: Tổng quan 6 1.1. Các đồng vị phóng xạ môi trường 6 1.1.1. Hoạt độ phóng xạ và sự cân bằng vĩnh cửu 6 1.1.2. Hàm lượng khối lượng và hàm lượng phóng xạ 7 1.2. Sơ lược về địa hoá của các actinit 9 1.2.1. Tính chất của các actinit 9 1.2.2. Sự liên kết địa hóa 9 1.2.3. Ảnh hưởng của sự phong hóa 10 1.2.4. Các chu trình địa hóa 11 1.2.4.1. Sự linh động và vận chuyển trong chất lỏng 11 1.2.4.2. Sự linh động và vận chuyển trong pha keo 11 1.2.4.3. Sự linh động và vận chuyển trong chất hạt 12 1.2.4.4 Sự linh động và vận chuyển trong pha khí 12 1.2.5. Các quá trình kết lắng trong môi trường gần bề mặt 12 1.2.5.1. Kết tủa sinh học và vô cơ 12 1.2.5.2. Sự hấp phụ 13 1.2.5.3. Trầm tích 13 1.3. Sự mất cân bằng phóng xạ 13 1.3.1. Sự tách phân đoạn các đồng vị urani 13 1.3.2. Sự tách phân đoạn các actinit khác và con cháu của chúng 14 1.3.2.1. Các đồng vị thori 14 1.3.2.2. Các đồng vị protactini 14 1.3.2.3. Các đồng vị radi 14 1.3.2.4. Các đồng vị radon 15 1.3.3. Sự mất cân bằng phóng xạ trong đất 15 1.3.3.1. Giai đoạn chớm phong hóa 15 1.3.3.2. Sự mất cân bằng trong đất 15 1.3.4. Sự mất cân bằng phóng xạ trong trầm tích 16 1.3.4.1. Trầm tích sông 16 1.3.4.2. Trầm tích biển 16 1.4. Chu trình xói mòn trong tự nhiên 17 1.5. Phân tích đồng vị phóng xạ môi trường tại Việt Nam 18 1.5.1. Phân tích các đồng vị phóng xạ môi trường trên phổ kế gamma 18 1.5.2. Phân tích các đồng vị phóng xạ môi trường trên phổ kế anpha 22 1.6. Tình hình nghiên cứu liên quan đến đề tài luận án trên thế giới 22 1.7. Tình hình nghiên cứu liên quan đến đề tài luận án tại Việt Nam 23
i6 Chương 2: Các giả thuyết và phương pháp nghiên cứu 25 2.1. Các giả thuyết đưa ra 25 2.2. Phương pháp kiểm định giả thuyết 25 2.3. Các phương pháp phân tích 26 2.3.1. Phân tích các đồng vị phóng xạ môi trường 26 2.3.1.1. Phân tích đồng vị phóng xạ trên hệ phổ kế gamma 26 2.3.1.2. Phân tích các đồng vị thori trên hệ phổ kế anpha 33 2.3.2. Phân tích nguyên tố bằng huỳnh quang tia X (XRF) 39 2.3.3. Phân tích cỡ hạt 39 2.4. Đối tượng và phương pháp thu góp mẫu 39 2.4.1. Đối tượng nghiên cứu 39 2.4.2. Vị trí nghiên cứu và phương pháp thu góp mẫu 40 2.4.2.1. Vị trí nghiên cứu 40 2.4.2.2. Thu góp mẫu 43 2.4.3. Xử lý mẫu và phân tích 47 2.5. Phương pháp xử lý số liệu 48 Chương 3: Kết quả và thảo luận 49 3.1. Phương pháp phân tích 49 3.1.1. Phương pháp phân tích đồng vị phóng xạ trên phổ kế gamma 49 3.1.2. Phương pháp phân tích các đồng vị thori bằng phổ kế anpha 60 3.2. Phân bố 137Cs trong đất và trầm tích 64 3.2.1. Phân bố 137Cs theo độ sâu 65 3.2.2. Hàm lượng 137Cs trong trầm tích và trong đất gốc 67 3.2.3. Tóm tắt kết quả khảo sát 69 3.3. Phân bố các đồng vị dãy urani và thori trong đất và trầm tích 69 3.3.1. Các đồng vị phóng xạ dãy urani và thori trong đất bề mặt 69 3.3.1.1. Phân bố hàm lượng các đồng vị phóng xạ theo độ sâu 69 3.3.1.2 Phân bố hàm lượng các đồng vị phóng xạ theo không gian 73 3.3.1.3. Tóm tắt kết quả khảo sát 90 3.3.2. Các đồng vị phóng xạ dãy urani và thori trong trầm tích 92 3.3.2.1. Các đồng vị phóng xạ trong trầm tích và trong đất gốc 93 3.3.2.2. Hàm lượng các đồng vị phóng xạ theo độ sâu lớp trầm tích 96 3.3.2.3. Tóm tắt kết quả khảo sát 101 3.3.3. Phân bố các đồng vị phóng xạ theo cấp hạt 102 3.3.3.1. Phân bố các đồng vị phóng xạ theo cấp hạt trong đất bề mặt 102 3.3.3.2. Phân bố các đồng vị phóng xạ theo cấp hạt trong trầm tích 106 3.3.3.3. Tóm tắt kết quả khảo sát 109 Chương 4: Các ứng dụng điển hình 111
i7 4.1. Nghiên cứu nguồn gốc trầm tích từ lưu vực hồ Xuân Hương 111 4.1.1. Vị trí nghiên cứu và thu góp mẫu 111 4.1.2. Xử lý mẫu và phân tích 112 4.1.3. Kết quả và thảo luận 112 4.1.3.1. Sự cân bằng phóng xạ 113 4.1.3.2. Quan hệ giữa 226Ra và 232Th, giữa 230Th và 232Th 113 4.1.3.3. Đánh giá nguồn gốc trầm tích tại hồ lắng 116 4.2. Nghiên cứu nguồn gốc trầm tích hồ Thác Mơ 118 4.2.1. Vị trí nghiên cứu 118 4.2.2. Thu góp mẫu 119 4.2.2.1. Thu góp mẫu đất lưu vực 119 4.2.2.2. Thu góp mẫu trầm tích hồ 121 4.2.3. Phân tích mẫu 122 4.2.4. Kết quả và thảo luận 122 4.2.4.1. Kết quả phân tích 122 4.2.4.2. Sự cân bằng phóng xạ 122 4.2.4.3. Quan hệ giữa 226Ra và 232Th, giữa 230Th và 232Th 123 4.2.4.4. Tỷ số 226Ra/232Th và 230Th/232Th đối với các vùng 126 4.2.4.5. Đánh giá nguồn gốc không gian của trầm tích hồ 130 4.2.4.6. Thông tin về nguồn gốc trầm tích từ các nguyên tố vết 134 4.2.4.7. Nhận biết nguồn gốc trầm tích dựa vào 137Cs 135 Kết luận 137 Khuyến nghị 139 Tài liệu tham khảo 141 Phụ lục A: Hàm lượng các nuclit phóng xạ trong các lớp đất theo profin A-1 A-3 Phụ lục B: Hàm lượng 137Cs trong các lớp đất đối với một số dạng sử dụng đất khác nhau B-1 B-2 Phụ lục C: Hàm lượng các nuclit phóng xạ quan tâm trong đất bề mặt tại 11 vị trí nghiên cứu C-1 C-7 Phụ lục D: Hàm lượng các nuclit phóng xạ quan tâm trong trầm tích tại các vị trí nghiên cứu D-1 D-3 Phụ lục E: Thành phần cấp hạt của các mẫu đất và trầm tích E-1 Phụ lục F: Hàm lượng các nuclit phóng xạ theo cấp hạt F-1 F-3 Phụ lục G: Hàm lượng các nuclit phóng xạ trong mẫu trầm tích lưu vực hồ Xuân Hương G-1 G-2 Phụ lục H: Hàm lượng các nuclít phóng xạ trong đất lưu vực và trầm tích hồ Thác Mơ H-1 H-5 Phụ lục I: Hàm lượng một số nguyên tố trong trầm tích hồ Thác Mơ I-1 I-2
i8 DANH MỤC BẢNG Bảng 1.1. Dãi hàm lượng trung bình của urani, thori và tỷ số Th/U trong các loại đá khác nhau 10 Bảng 1.2. Các nhóm chính trong dãy urani, thori và các vạch gamma quan tâm 19 Bảng 2.1. Đặc trưng phông của hệ phổ kế gamma HPGe30/19 27 Bảng 2.2. Phông gamma khi đo mẫu nhựa Reversol P-9509 NW 28 Bảng 2.3. Số liệu phân rã alpha của các đồng vị thori 34 Bảng 2.4. Khái quát về vị trí nghiên cứu và số mẫu thu góp 46 Bảng 3.1. Thay đổi số đếm theo bề dày mẫu đối với vạch 46 keV 50 Bảng 3.2. Thay đổi số đếm theo bề dày mẫu đối với vạch 63 keV 50 Bảng 3.3. Thay đổi tốc độ đếm theo thời gian nhốt radon đối với mẫu chuẩn đất IAEA-312 52 Bảng 3.4. Giới hạn phát hiện với độ tin cậy 95% đối với các đồng vị phóng xạ trong mẫu đất và trầm tích, thời gian đo 24 giờ 56 Bảng 3.5. Kết quả phân tích các mẫu chuẩn so sánh 57 Bảng 3.6. Kết quả phân tích so sánh quốc tế do IAEA tổ chức 57 Bảng 3.7. Đặc trưng thống kê của δ230(%) và δ232(%) 62 Bảng 3.8. Đặc trưng thống kê của δ232(%) với số mẫu n = 97 64 137 Bảng 3.9. Đặc trưng thống kê của hoạt độ Cs trong các lớp đất 66 Bảng 3.10a. Các thông số thống kê về đồng vị phóng xạ của profin ESP1 70 Bảng 3.10b. Các thông số thống kê về đồng vị phóng xạ của profin ESP2 70 Bảng 3.10c. Các thông số thống kê về đồng vị phóng xạ của profin ESP3 71 Bảng 3.10d. Các thông số thống kê về đồng vị phóng xạ của profin FSP1 72 Bảng 3.10e. Các thông số thống kê về đồng vị phóng xạ của profin FSP2 72 Bảng 3.11. Các thông số thống kê chính về đồng vị phóng xạ tại vị trí A 74 Bảng 3.12. Các thông số thống kê chính về đồng vị phóng xạ tại vị trí B 75 Bảng 3.13. Các thông số thống kê chính về đồng vị phóng xạ tại vị trí C 76 Bảng 3.14. Các thông số thống kê chính về đồng vị phóng xạ tại vị trí D 78 Bảng 3.15. Các thông số thống kê chính về đồng vị phóng xạ tại vị trí E 79 Bảng 3.16a. Các thông số thống kê chính về đồng vị phóng xạ tại vị trí F1 81 Bảng 3.16b. Các thông số thống kê chính về đồng vị phóng xạ tại vị trí F2 82
i9 Bảng 3.17a. Các thông số thống kê chính về đồng vị phóng xạ tại vị trí G1 83 Bảng 3.17b. Các thông số thống kê chính về đồng vị phóng xạ tại vị trí G2 84 Bảng 3.18. Các thông số thống kê chính về đồng vị phóng xạ tại vị trí H 85 Bảng 3.19. Các thông số thống kê chính về đồng vị phóng xạ tại vị trí I 87 Bảng 3.20. Các thông số thống kê chính về đồng vị phóng xạ tại vị trí K 88 Bảng 3.21. Các thông số thống kê chính về đồng vị phóng xạ tại vị trí L 89 Bảng 3.22. Giá trị trung bình tỷ số 226Ra/232Th và 230Th/232Th tại các vùng khảo sát 91 Bảng 3.23. Các thông số thống kê chính về đồng vị phóng xạ tại C 93 226 232 230 232 Bảng 3.24. Đặc trưng thống kê của tỷ số Ra/ Th, Th/ Th trong đất và trầm tích 94 Bảng 3.25. Các thông số thống kê chính về đồng vị phóng xạ tại E 95 Bảng 3.26. Đặc trưng thống kê của tỷ số 226Ra/232Th, 230Th/232Th trong đất và trầm tích 95 Bảng 3.27. Các thông số thống kê chính về đồng vị phóng xạ trong các lớp trầm tích của profin FTP1 96 Bảng 3.28a. Các thông số thống kê chính về đồng vị phóng xạ trong các lớp trầm tích của profin GTP1 98 Bảng 3.28b. Các thông số thống kê chính về đồng vị phóng xạ trong các lớp trầm tích của profin GTP2 98 Bảng 3.28c. Các thông số thống kê chính về đồng vị phóng xạ trong các lớp trầm tích của profin GTP3 99 Bảng 3.29. Các thông số thống kê chính về đồng vị phóng xạ trong các lớp trầm tích của profin HTP1 100 Bảng 3.30. Thống kê về hàm lượng đồng vị phóng xạ trong các cấp hạt và trong mẫu tổng của ES11 103 Bảng 3.31. Thống kê về hàm lượng đồng vị phóng xạ trong các cấp hạt và trong mẫu tổng của ES12 105 Bảng 3.32. Thống kê về hàm lượng đồng vị phóng xạ trong các cấp hạt và trong mẫu tổng của ET7 107 Bảng 3.33. Thống kê về hàm lượng đồng vị phóng xạ trong các cấp hạt và trong mẫu tổng của MT1 108 Bảng 4.1. Các đồng vị và tỷ số đồng vị quan tâm trong mẫu trầm tích 114 Bảng 4.2. Các tham số sử dụng trong đánh giá giả thiết thống kê H0: μ1 = μ2 116
i10 Bảng 4.3 Phần trầm tích đến hồ lắng từ tiểu lưu vực X-1 và X-2 theo 226Ra/232Th 117 Bảng 4.4 Phần trầm tích đến hồ lắng từ tiểu lưu vực X-1 và X-2 theo 230Th/232Th 117 Bảng 4.5. Các vùng lấy mẫu và số mẫu trầm tích tương ứng 121 Bảng 4.6. Đặc trưng thống kê của tỷ số 226Ra/232Th và 230Th/ 232Th đối với các vùng lấy mẫu 126 Bảng 4.7. Các tham số sử dụng trong đánh giá giả thiết thống kê H0: μ1 = μ2 130 Bảng 4.8 Phần trầm tích đóng góp của vùng A và B vào vùng C theo 230Th/232Th 131 Bảng 4.9. Các tham số sử dụng trong đánh giá giả thiết thống kê H0: μ1 = μ2 132 Bảng 4.10. Các tham số sử dụng trong đánh giá giả thiết thống kê H0: μ1 = μ2 133 Bảng 4.11 Phần trầm tích đóng góp của vùng C và E vào vùng K theo 230Th/232Th 134 Bảng 4.12. Đặc trưng thống kê hàm lượng 137Cs (Bq/kg) trong đất bề mặt lưu vực hồ 135 Bảng 4.13 Phần đóng góp của các loại đất canh tác đến trầm tích hồ 136
i11 DANH MỤC HÌNH Hình 1.1. Dãy phóng xạ urani 8 Hình 1.2. Dãy phóng xạ thori 8 Hình 1.3. Sơ đồ biểu diễn sự liên kết giữa đá, đất và trầm tích trong chu trình xói mòn 18 Hình 2.1. Hình học đo và các đại lượng được dùng trong tích phân 29 Hình 2.2. Phổ α của thori với đồng vị đánh dấu 229Th và không có 229Th 36 Hình 2.3. Các vùng lấy mẫu nghiên cứu 42 Hình 2.4. Mô hình nghiên cứu và sơ đồ lấy mẫu tại vị trí C 44 Hình 2.5. Mô hình nghiên cứu và sơ đồ lấy mẫu đất tại vị trí E 44 Hình 2.6. Điểm lấy mẫu đất tại vị trí G 45 Hình 3.1. Sự thay đổi tỷ số hiệu suất đếm theo bề dày mẫu đối với các vạch gamma 46 keV và 63 keV 49 Hình 3.2. Thay đổi hiệu suất ghi tương đối theo bề dày mẫu đối với vạch 46 keV và 63 keV 51 Hình 3.3. Mẫu được gia công theo dạng đĩa mỏng (a) và hình giếng (b) 51 Hình 3.4. Tỷ số số đếm đo được và số đếm kỳ vọng tại các đỉnh gamma đặc trưng của 214Pb và 214Bi đối với mẫu IAEA 312 52 Hình 3.5. Thay đổi tốc độ đếm tương đối tại các đỉnh gamma đặc trưng của 214Pb và 214Bi theo thời gian nhốt radon của mẫu đất 53 Hình 3.6. Thay đổi tốc độ đếm tại các đỉnh gamma đặc trưng của 214Pb và 214Bi theo thời gian của 2 kỹ thuật nhốt radon khác nhau 54 Hình 3.7. Mật độ của 565 mẫu trầm tích gia công theo dạng đĩa và 208 mẫu hình giếng 54 Hình 3.8. Mật độ của 406 mẫu đất gia công theo cách truyền thống 55 Hình 3.9. Phông gamma của hệ đo theo thời gian 58 Hình 3.10. Phông gamma của hệ đo theo thời gian 59 Hình 3.11. Kết quả phân tích định kỳ mẫu chuẩn uran, thori, 137Cs và 40K 60 Hình 3.12. Quan hệ hàm lượng phóng xạ 230Th và 232Th được xác định theo 2 đồng vị chuẩn 229Th và 228Th 61 Hình 3.13. Thăng giáng của các độ lệch δ230(%) và δ232(%) theo giá trị trung bình 62 Hình 3.14. Quan hệ hàm lượng 232Th xác định theo phương pháp γ và α 63 Hình 3.15. Thăng giáng của độ lệch δ232(%) theo giá trị trung bình 63 Hình 3.16. Phân bố của 137Cs theo độ sâu đất tại vị trí không xáo trộn 65
i12 Hình 3.17. Hoạt độ 137Cs trong 2 lớp đất tại các vị trí nghiên cứu 66 Hình 3.18. Hàm lượng trung bình của 137Cs theo độ sâu đối với 3 dạng sử dụng đất 67 Hình 3.19. Phân bố 137Cs tại các vị trí lấy mẫu trên lưu vực phải và trái 67 Hình 3.20. Phân bố 137Cs theo độ sâu trầm tích 68 Hình 3.21. Quan hệ giữa 226Ra và 232Th, 228Ra và 228Th, 238U và 232Th theo vị trí mẫu tại A 75 Hình 3.22. Quan hệ giữa 226Ra và 232Th, 228Ra và 228Th, 238U và 232Th theo vị trí mẫu tại B 76 Hình 3.23. Quan hệ giữa các cặp đồng vị phóng xạ theo vị trí mẫu tại C 77 Hình 3.24. Quan hệ giữa 226Ra và 232Th, 228Ra và 228Th, 238U và 232Th theo vị trí mẫu tại D 79 Hình 3.25. Quan hệ giữa 226Ra và 232Th, 228Ra và 228Th, 238U và 232Th theo vị trí mẫu tại E 80 Hình 3.26. Quan hệ giữa 226Ra và 232Th, 228Ra và 228Th, 238U và 232Th theo vị trí mẫu tại F 83 Hình 3.27. Quan hệ giữa 226Ra và 232Th, 228Ra và 228Th, 238U và 232Th theo vị trí mẫu tại G 85 Hình 3.28. Quan hệ giữa 226Ra và 232Th, 228Ra và 228Th, 238U và 232Th theo vị trí mẫu tại H 86 Hình 3.29. Quan hệ giữa 226Ra và 232Th, 228Ra và 228Th, 238U và 232Th theo vị trí mẫu tại I 87 Hình 3.30. Quan hệ giữa 226Ra và 232Th, 228Ra và 228Th, 238U và 232Th theo vị trí mẫu tại K 89 Hình 3.31. Quan hệ giữa 226Ra và 232Th, 228Ra và 228Th, 238U và 232Th theo vị trí mẫu tại L 90 Hình 3.32. Phân bố hàm lượng phóng xạ theo độ sâu trầm tích 96 Hình 3.33. Quan hệ 226Ra và 232Th, 228Ra và 228Th, 238U và 232Th theo độ sâu trầm tích 97 Hình 3.34. Quan hệ 226Ra và 232Th, 228Ra và 228Th theo độ sâu trầm tích 99 Hình 3.35. Quan hệ 226Ra và 238U, 226Ra và 232Th, 228Ra và 228Th theo độ sâu trầm tích 101 Hình 3.36. Thay đổi hàm lượng một số đồng vị theo các cấp hạt đất 102 Hình 3.37. Quan hệ 226Ra và 232Th, 230Th và 232Th, 228Ra và 228Th theo kích thước hạt 104 Hình 3.38. Quan hệ 226Ra và 232Th, 230Th và 232Th, 228Ra và 228Th theo kích thước hạt 105
i13 Hình 3.39. Thay đổi hàm lượng một số đồng vị phóng xạ theo các cấp hạt trầm tích 106 Hình 3.40. Quan hệ 226Ra và 232Th, 230Th và 232Th, 228Ra và 228Th theo kích thước hạt 107 Hình 3.41. Quan hệ 226Ra và 232Th, 230Th và 232Th, 228Ra và 228Th theo kích thước hạt 109 Hình 4.1 Sơ đồ lấy mẫu trầm tích trên lưu vực hồ Xuân Hương 112 Hình 4.2 Hoạt độ phóng xạ của các đồng vị mẹ và các đồng vị con tương ứng đối với 24 mẫu trầm tích trong lưu vực hồ Xuân Hương 113 Hình 4.3. Quan hệ giữa 226Ra và 232Th, 230Th và 232Th theo vị trí mẫu trong lưu vực 114 Hình 4.4. Tỷ số 226Ra/232Th và 230Th/232Th trong mẫu trầm tích vùng X-1 và X-2 115 Hình 4.5. Các vị trí lấy mẫu trầm tích hồ Thác Mơ (TM1 ÷ TM105) và vị trí lấy mẫu đất trong lưu vực (TMD1 ÷ TMD8) 120 Hình 4.6. Sơ đồ dòng chảy các nhánh sông và các vùng lấy mẫu trầm tích 121 Hình 4.7 Hoạt độ phóng xạ của các đồng vị mẹ và các đồng vị con tương ứng đối với 105 mẫu trầm tích hồ Thác Mơ 123 Hình 4.8. Quan hệ giữa 226Ra và 232Th theo vị trí mẫu tại các vùng khảo sát 124 Hình 4.9. Quan hệ giữa 230Th và 232Th theo vị trí mẫu tại các vùng khảo sát 125 Hình 4.10. Tỷ số 226Ra/232Th tại các vị trí lấy mẫu trầm tích 128 Hình 4.11. Tỷ số 230Th/232Th tại các vị trí lấy mẫu trầm tích 129 Hình 4.12. Quan hệ giữa các cặp nguyên tố vết trong trầm tích tại A, B, C và D 134 Hình 4.13. Quan hệ giữa các cặp nguyên tố vết trong trầm tích tại vùng G, H, và F 135
MỞ ĐẦU Nguồn gốc trầm tích là một thông số quan trọng trong lĩnh vực nghiên cứu địa chất và môi trường. Thông tin này giúp chúng ta hiểu biết về diễn biến các quá trình trong quá khứ, trên cơ sở đó có thể dự báo xu thế trong tương lai. Do đó, bài toán nhận biết nguồn gốc trầm tích luôn được quan tâm từ nhiều góc độ khác nhau. Đối với nước ta, nhu cầu nhận biết nguồn gốc trầm tích tại các hồ chứa nước, vùng cửa sông và vùng ven biển đang ngày càng bức thiết. Đối với các hồ chứa mà đặc biệt là hồ thuỷ điện, ngoài thông số tốc độ bồi lắng trầm tích cần phải được xác định sau từng khoảng thời gian để đánh giá tuổi thọ hồ và an toàn đập, nguồn gốc trầm tích gây bồi lấp hồ là một thông tin quan trọng cần có trong kế hoạch xây dựng giải pháp công trình và phi công trình nhằm giảm thiểu bồi lắng, duy trì tuổi thọ thiết kế của nhà máy. Đối với các vùng cửa sông - nơi đang tồn tại các kênh dẫn tàu, cơ chế và nguồn gốc trầm tích gây bồi lấp luồng tàu là một đề tài đang được quan tâm của nhiều nhà chuyên môn cũng như các nhà quản lý. Luồng tàu vào cảng Hải Phòng trên cửa Nam Triệu và luồng tàu cảng Cần Thơ trên cửa Định An là những ví dụ điển hình về mức độ bồi lấp nghiêm trọng của trầm tích. Tại các vùng này, độ sâu của luồng tàu thường không duy trì được lâu sau nạo vét, trung bình chỉ sau khoảng hai đến ba tháng là bị trả về độ sâu tự nhiên. Nguồn gốc trầm tích là một cơ sở khoa học quan trọng để có thể lý giải về tính hợp lý của luồng tàu hiện tại, cũng như về các biện pháp công trình bảo vệ luồng. Đối với vùng ven biển nước ta, sự biến đổi khí hậu toàn cầu đang làm thay đổi quy luật bồi/ xói đã được hình thành trong quá khứ. Nhiều vùng ngập mặn đang bị xói lở nghiêm trọng trong thời gian gần đây (Cửa Sông Dinh - Bình Thuận, Gành Hào - Bạc Liêu, v.v...). Để dự báo được xu thế biến đổi của đường bờ biển trong tương lai, rất cần nhiều thông tin phải được thu thập, trong đó nguồn gốc trầm tích là một thông tin không thể thiếu được. Trên thế giới, các đặc trưng của trầm tích như khoáng vật học, màu sắc, từ tính, thành phần nguyên tố hoá học đã được nghiên cứu khá sớm và áp dụng thành công tại nhiều vùng để nhận biết nguồn gốc trầm tích [24,25,28,34,36,89 92]. Tuy thế, người ta nhận thấy không có bất kỳ một đặc trưng nào có thể chỉ thị nguồn gốc trầm 1
tích cho mọi vùng địa chất. Vì vậy, công việc tìm kiếm các chất chỉ thị mới để nghiên cứu nguồn gốc trầm tích vẫn luôn luôn thu hút sự quan tâm của các nhà khoa học. Nghiên cứu sử dụng các đồng vị phóng xạ môi trường làm chất chỉ thị cho nguồn gốc trầm tích là một hướng mới trong thời gian gần đây. Các công trình công bố phần lớn được thực hiện tại các nước có nền khoa học tiên tiến như Mỹ, Anh, Úc. Các đồng vị phóng xạ rơi lắng như 7Be, 137 Cs, 210 Pb được nghiên cứu sử dụng để nhận biết tầng đất xuất xứ của trầm tích và cơ chế xói mòn lưu vực [31,33,43,47,75,81,85,86]. Các đồng vị phóng xạ dãy urani và thori được nghiên cứu để ứng dụng trong khảo sát đánh giá nguồn gốc không gian của trầm tích [60,64,65,71,72,79,88,93,94]. Tại Việt Nam, đồng vị phóng xạ môi trường chủ yếu được sử dụng để nghiên cứu xói mòn đất và tốc độ tích luỹ trầm tích [5,6,7,12,14,16 18,39]. Các công trình nghiên cứu liên quan đến nguồn gốc trầm tích khá ít, việc sử dụng đồng vị phóng xạ để nghiên cứu nguồn gốc trầm tích còn rất hạn chế. Trong những năm qua, đồng vị phóng xạ nhân tạo đã được sử dụng để nghiên cứu cơ chế và nguồn gốc gây bồi lấp các luồng tàu trong vùng cửa sông [13,27,37]. Các chỉ thị phóng xạ nhân tạo loại này chỉ cho chúng ta hình ảnh di chuyển bùn cát đáy trong một vùng hẹp vài km2 và trong khoảng thời gian vài tháng. Việc sử dụng các đồng vị phóng xạ môi trường để nghiên cứu nguồn gốc trầm tích đối với một vùng không gian rộng và trong khoảng thời gian dài chưa được tiến hành ở nước ta. Trong bối cảnh như thế, đề tài luận án được đặt ra nhằm mục tiêu: • Cải tiến, phát triển thêm công cụ phân tích các đồng vị phóng xạ môi trường có độ chính xác và ổn định cao, đáp ứng yêu cầu của bài toán nghiên cứu nguồn gốc trầm tích sử dụng đồng vị phóng xạ tự nhiên; • Khảo sát, nghiên cứu quy luật phân bố hàm lượng, tỷ số đồng vị của các đồng vị phóng xạ môi trường trong đất bề mặt và trong trầm tích, trong mối quan hệ xói mòn - trầm tích, đối với các loại đất phổ biến trong vùng đất dốc ở Tây Nguyên và Đông Nam Bộ; từ đó, xây dựng phương pháp ứng dụng đồng vị phóng xạ môi trường để nghiên cứu nguồn gốc trầm tích tại Việt Nam. 2
Để đạt được mục tiêu trên, luận án cần giải quyết các nội dung sau: 1. Cải tiến phương pháp phân tích các đồng vị phóng xạ môi trường trên phổ kế gamma nhằm nâng cao độ chính xác và độ ổn định theo thời gian. 2. Phát triển phương pháp phân tích các đồng vị thori trên hệ phổ kế anpha. 137 3. Khảo sát sự phân bố hàm lượng đồng vị Cs: (i) Trong đất bề mặt đối với các loại hình sử dụng đất phổ biến trong vùng Tây Nguyên và Đông Nam Bộ; (ii) Trong trầm tích và trong đất gốc đối với các dạng sử dụng đất khác nhau. 4. Khảo sát sự phân bố hàm lượng và tỷ số các đồng vị phóng xạ dãy urani và thori: (i) Trong đất bề mặt theo độ sâu và theo vị trí không gian; (ii) Trong trầm tích theo độ sâu và theo không gian; (iii) Trong trầm tích và trong đất gốc. 5. Khảo sát sự phân bố hàm lượng và tỷ số đồng vị phóng xạ trong các cấp hạt khác nhau của đất và trầm tích nhằm đánh giá ảnh hưởng của quá trình phân tách cấp hạt trong tự nhiên. 6. Xây dựng phương pháp sử dụng các đặc trưng phóng xạ (đồng vị và tỷ số đồng vị) để nghiên cứu nguồn gốc trầm tích; tiến hành thử nghiệm trên một số lưu vực có quy mô diện tích khác nhau nhằm minh chứng cho khả năng của phương pháp và ý nghĩa thực tiễn của luận án. Ý nghĩa khoa học: 1. Xây dựng được phương pháp phân tích các đồng vị phóng xạ dãy urani, thori trên phổ kế gamma và anpha có đủ độ nhạy, độ tin cậy và ổn định để phát hiện sự thay đổi tinh tế về hàm lượng của chúng trong môi trường đất và trầm tích. 137 2. Xây dựng được đặc trưng phân bố của đồng vị Cs theo độ sâu lớp đất bề mặt, theo các loại hình sử dụng đất điển hình ở Việt Nam; từ đó đã xây dựng được 137 luận cứ khoa học cho việc sử dụng chỉ thị phóng xạ Cs trong nghiên cứu nguồn gốc trầm tích. 3. Đã thu thập được bộ số liệu về mức hàm lượng của các đồng vị phóng xạ chính thuộc dãy urani, thori (238U, 230 Th, 226 Ra, 232 Th, 228 Th, 228 Ra) trong 560 mẫu đất bề mặt và trầm tích đối với 11 vùng, với 7 loại đất phổ biến ở Tây Nguyên và Đông Nam Bộ. Số liệu thu được là nguồn tham khảo tốt cho các nghiên cứu tiếp theo liên quan đến lĩnh vực này. 3
230 4. Đã phát hiện tính ổn định khá cao của tỷ số Th/232Th trong nhiều vùng đất dưới tác động của các quá trình tự nhiên như phong hóa, xói mòn rửa trôi và kết lắng trầm tích; từ đó đã xây dựng được luận cứ khoa học cho việc sử dụng tỷ số 230 Th/232Th trong nghiên cứu nguồn gốc trầm tích tại các vùng lưu vực nước ta. 226 5. Đã phát hiện và chứng minh tính ổn định của tỷ số Ra/232Th trong một số loại đất dưới tác động của các quá trình tự nhiên như phong hóa, xói mòn rửa trôi và kết lắng trầm tích; từ đó đã xây dựng được luận cứ khoa học về khả năng sử dụng tỷ số 226Ra/232Th trong nghiên cứu nguồn gốc trầm tích tại nước ta. 226 232 6. Đã phát hiện có sự tương quan giữa Ra và Th với hệ số tương quan cao 226 232 tại các vùng đất có tỷ số Ra/ Th thay đổi. Điều này mở ra khả năng ứng dụng 226 quy luật tương quan giữa Ra và 232Th để nghiên cứu nguồn gốc trầm tích tại một số vùng đặc trưng trong nước. 7. Đã xây dựng và chứng minh cho luận cứ khoa học: trong một số nền địa chất, có thể sử dụng tỷ số 226Ra/232Th và 230Th/232Th trên đối tượng mẫu trầm tích tổng để nghiên cứu nguồn gốc trầm tích, thay vì đối tượng mẫu cấp hạt thành phần như nhiều công trình đã tiến hành trên thế giới. Việc thu thập mẫu trầm tích tổng thường dễ dàng và ít tốn kém hơn thu thập mẫu theo các cấp hạt. Ý nghĩa thực tiễn: 1. Luận án đã chứng minh được khả năng sử dụng đồng vị 137Cs (chỉ thị đơn), tỷ 226 số Ra/232Th và 230 Th/232Th (chỉ thị kép) để nghiên cứu nguồn gốc trầm tích tại Việt Nam. Các chỉ thị phóng xạ này góp phần giải quyết một số bài toán liên quan đến quá trình xói mòn, bồi lắng đang đặt ra tại nước ta. 2. Các chỉ thị phóng xạ nêu trên đã được ứng dụng để nghiên cứu nguồn gốc trầm tích tại một phần lưu vực hồ Xuân Hương và hồ thuỷ điện Thác Mơ. Kết quả nghiên cứu đã giúp các nhà quản lý và khai thác công trình hiểu biết về nguồn gốc trầm tích, góp phần định hướng các giải pháp khả thi nhằm giảm thiểu bồi lắng, kéo dài tuổi thọ của hồ. Những đóng góp mới của luận án: 1. Cải tiến phương pháp phân tích các đồng vị phóng xạ dãy urani, thori trên phổ kế gamma nhằm giải quyết các vấn đề: làm cho các đồng vị radon cân bằng phóng xạ với các đồng vị mẹ; giảm thiểu tối đa các ảnh hưởng khác như mật độ 4
mẫu, hiệu ứng tự hấp thụ đến kết quả phân tích. 2. Xây dựng được phương pháp phân tích các đồng vị thori trên phổ kế anpha, đặc biệt là phương pháp không cần dùng đồng vị vết nhân tạo 229Th làm nội chuẩn. 3. Minh chứng được khả năng chỉ thị nguồn gốc trầm tích của đồng vị 137Cs đối với các vùng lưu vực trong nước ta; từ đó đã xây dựng được phương pháp đánh giá nguồn gốc trầm tích bằng đồng vị 137Cs. 4. Phát hiện quy luật tương quan giữa 226Ra và 232Th theo vị trí trong đất bề mặt và trong trầm tích đối với các vùng khảo sát; đồng thời cũng phát hiện tính không đổi của tỷ số 226Ra/232Th theo vị trí không gian và tính bảo toàn của tỷ số này trong quá trình chuyển hoá đất - trầm tích đối với một số nền địa chất cụ thể; từ đó minh chứng khả năng chỉ thị nguồn trầm tích của tỷ số 226Ra/232Th đối với các vùng này. 230 232 5. Phát hiện quy luật tương quan giữa Th và Th trong đất bề mặt, trong 230 trầm tích và tính bảo toàn tỷ số Th/232Th trong quá trình chuyển hoá đất - trầm tích đối với các nền địa chất cụ thể ở Việt Nam; từ đó minh chứng khả năng chỉ thị nguồn trầm tích của tỷ số 230Th/232Th đối với các vùng này. 230 6. Xây dựng được phương pháp sử dụng tỷ số Th/232Th và tỷ số 226 Ra/232Th để nghiên cứu nguồn gốc không gian của trầm tích tại các vùng lưu vực ở Việt Nam. 7. Đã áp dụng phương pháp mới để nghiên cứu nguồn gốc trầm tích tại hồ Xuân Hương (lưu vực nhỏ) và hồ thuỷ điện Thác Mơ (lưu vực lớn); từ đó đưa ra thông tin về nguồn gốc trầm tích gây bồi lắng các hồ này, làm cơ sở khoa học để quản lý và khai thác hồ tốt hơn trong tương lai. Các kết quả nghiên cứu này, cùng với các kết quả nghiên cứu ở nhiều nước khác, đã làm phong phú thêm khả năng chỉ thị nguồn trầm tích của các đồng vị phóng xạ môi trường trên các loại nền địa chất khác nhau trên thế giới. Cấu trúc luận án Luận án gồm phần mở đầu, 4 chương chính và kết luận, cụ thể như sau: - Chương 1: Tổng quan - Chương 2: Các giả thuyết và phương pháp nghiên cứu - Chương 3: Kết quả và thảo luận - Chương 4: Các ứng dụng điển hình 5