Luận án Tiến sĩ Vật lý: Nghiên cứu và phát triển vật liệu lithium aluminate (LiAlO2) để đo liều photon

Chia sẻ: _ _ | Ngày: | Loại File: PDF | Số trang:150

Thêm vào BST

Báo xấu

7
lượt xem 2
download

Download Vui lòng tải xuống để xem tài liệu đầy đủ

Luận án Tiến sĩ Vật lý "Nghiên cứu và phát triển vật liệu lithium aluminate (LiAlO2) để đo liều photon" trình bày các nội dung chính sau: Nghiên cứu tổng quan trình bày tương tác của bức xạ với vật chất, các đại lượng, đơn vị và phương pháp đo liều bức xạ, và tổng quan về vật liệu LiAlO2; Kết quả chế tạo và khảo sát đặc trưng cấu trúc hình thái học của vật liệu LiAlO2; kết quả đặc tính đo liều của vật liệu LiAlO2.

Chủ đề:

Bình luận(0) Đăng nhập để gửi bình luận!

Lưu

Nội dung Text: Luận án Tiến sĩ Vật lý: Nghiên cứu và phát triển vật liệu lithium aluminate (LiAlO2) để đo liều photon

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO BỘ KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ VIỆN NĂNG LƯỢNG NGUYÊN TỬ VIỆT NAM ----------------------------- NGUYỄN THỊ THU HÀ NGHIÊN CỨU VÀ PHÁT TRIỂN VẬT LIỆU LITHIUM ALUMINATE (LiAlO2) ĐỂ ĐO LIỀU PHOTON LUẬN ÁN TIẾN SĨ VẬT LÝ Hà Nội – 2023
BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO BỘ KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ VIỆN NĂNG LƯỢNG NGUYÊN TỬ VIỆT NAM ----------------------------- NGUYỄN THỊ THU HÀ NGHIÊN CỨU VÀ PHÁT TRIỂN VẬT LIỆU LITHIUM ALUMINATE (LiAlO2) ĐỂ ĐO LIỀU PHOTON LUẬN ÁN TIẾN SĨ VẬT LÝ Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử và hạt nhân Mã số: 9.44.01.06 Người hướng dẫn khoa học: 1. TS. Trịnh Văn Giáp 2. TS. Nguyễn Trọng Thành Hà Nội - 2023
LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan đây là công trình nghiên cứu của tôi dưới sự hướng dẫn của TS. Trịnh Văn Giáp và TS. Nguyễn Trọng Thành. Các kết quả nghiên cứu được trình bày trong luận án là trung thực, khách quan và chưa từng bảo vệ ở bất kỳ học vị nào. Tôi xin cam đoan rằng mọi sự giúp đỡ cho việc thực hiện luận án đã được cám ơn, các thông tin trích dẫn trong luận án này đều được chỉ rõ nguồn gốc. Tác giả luận án Nguyễn Thị Thu Hà i
LỜI CẢM ƠN ........  ........ Để hoàn thành được chương trình tiến sĩ và viết luận án, tác giả đã nhận được sự quan tâm, giúp đỡ tận tình của các tổ chức, cá nhân. Lời đầu tiên, tác giả xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc tới hai thầy hướng dẫn là TS. Trịnh Văn Giáp và TS. Nguyễn Trọng Thành đã tận tình hướng dẫn truyền đạt những kiến thức, kinh nghiệm quý báu trong chuyên môn, động viên và tạo mọi điều kiện thuận lợi cho tác giả trong suốt quá trình học tập, nghiên cứu và hoàn thiện luận án. Tác giả xin gửi lời cảm ơn các thầy cô, các cán bộ tham gia giảng dạy và công tác tại Trung tâm Đào tạo hạt nhân - Viện Năng lượng nguyên tử Việt Nam đã tận tình giảng dạy, giúp đỡ và hỗ trợ mọi thủ tục cần thiết cho tác giả trong quá trình học tập, nghiên cứu và thực hiện luận án. Trong quá trình thực hiện luận án “Nghiên cứu và phát triển vật liệu lithium aluminate (LiAlO2) để đo liều photon”, tác giả đã nhận được rất nhiều sự giúp đỡ, tạo điều kiện của tập thể ban lãnh đạo, các nhà khoa học, cán bộ Viện Khoa học và Kỹ thuật Hạt nhân, Viện Khoa học vật liệu, Trung tâm Đào tạo Hạt nhân. Tôi xin bày tỏ lòng cảm ơn chân thành về sự giúp đỡ đó. Cuối cùng tác giả muốn giành tình cảm chân thành gửi lời cảm ơn bố mẹ, người thân và đặc biệt là người chồng yêu quý đã luôn ở bên cạnh động viên, hỗ trợ và giúp đỡ tôi học tập, làm việc và hoàn thành luận án. Luận án không tránh khỏi còn nhiều khiếm khuyết, thiếu sót, tác giả mong muốn nhận được những ý kiến đóng góp của quí thầy cô, nhà khoa học, đồng nghiệp và những người quan tâm, để tác giả tiếp tục hoàn thiện luận án của mình. Hà Nội, ngày tháng năm 2023 Nghiên cứu sinh Nguyễn Thị Thu Hà ii
MỤC LỤC DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU, CHỮ VIẾT TẮT ............................................ vi DANH MỤC CÁC BẢNG BIỂU ................................................................... vii DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ ......................................................................... ix MỞ ĐẦU ........................................................................................................... 1 Chương 1. NGHIÊN CỨU TỔNG QUAN ....................................................... 3 1.1 Tương tác của bức xạ với vật chất .............................................................. 3 1.1.1 Sự ion hóa trực tiếp và gián tiếp .......................................................... 3 1.1.2 Tương tác của bức xạ ion hóa với vật chất.......................................... 4 1.2 Các đại lượng, đơn vị và phương pháp đo liều bức xạ ............................... 9 1.2.1 Các đại lượng và đơn vị trong đo liều bức xạ ..................................... 9 1.2.2 Các phương pháp đo liều bức xạ ....................................................... 14 1.2.3 Phương pháp đo liều nhiệt phát quang.............................................. 15 1.2.4 Các tham số động học trong đo liều nhiệt phát quang ...................... 23 1.2.5 Vật liệu dùng trong đo liều nhiệt phát quang .................................... 28 1.3 Tổng quan về vật liệu LiAlO2 .................................................................... 29 1.3.1 Vật liệu LiAlO2 và ứng dụng trong đo liều bức xạ ............................ 29 1.3.2 Tổng quan nghiên cứu về vật liệu LiAlO2 trên thế giới và trong nước ............................................................................................................... 35 1.4 Tiểu kết chương 1 ...................................................................................... 40 Chương 2. PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU, CHẾ TẠO VẬT LIỆU LiAlO2 ............................................................................................................. 41 2.1 Phương pháp chế tạo vật liệu LiAlO2 ....................................................... 41 2.1.1 Dụng cụ và thiết bị chính dùng cho chế tạo vật liệu.......................... 41 2.1.2 Phương pháp chế tạo vật liệu LiAlO2 ................................................ 42 2.2 Khảo sát đặc trưng cấu trúc hình thái học của vật liệu LiAlO2 ............... 45 2.2.1 Phương pháp nhiễu xạ tia X (XRD) ................................................... 45 2.2.2 Phương pháp kính hiển vi điện tử quét (SEM)................................... 46 2.3 Nghiên cứu khảo sát đặc tính đo liều của vật liệu LiAlO2 ........................ 48 2.3.1 Nguồn chiếu xạ................................................................................... 48 2.3.2 Thiết bị đo nhiệt phát quang .............................................................. 48 2.4 Phân tích đường cong TL của LiAlO2 bằng phương pháp giải chập ....... 49 2.5 Tiểu kết chương 2 ...................................................................................... 51 iii
Chương 3. KẾT QUẢ NGHIÊN CỨU VÀ PHÁT TRIỂN VẬT LIỆU LiAlO2 ............................................................................................................. 53 3.1. Kết quả chế tạo và khảo sát đặc trưng cấu trúc của vật liệu LiAlO2 ...... 53 3.1.1 Ảnh hưởng của nhiệt độ thiêu kết và giá trị pH đến cấu trúc pha của mẫu được chế tạo .................................................................................. 53 3.1.2 Kết quả đo phổ nhiễu xạ tia X ............................................................ 55 3.1.3 Kết quả đo kính hiển vi điện tử quét .................................................. 59 3.2 Kết quả nghiên cứu khảo sát đặc tính đo liều của vật liệu γ-LiAlO2 ........ 60 3.2.1. Phông và giới hạn phát hiện của LiAlO2 .......................................... 60 3.2.2. Độ đồng đều của vật liệu LiAlO2 sau khi được chế tạo .................... 61 3.2.3 Độ tuyến tính ...................................................................................... 62 3.2.4 Độ nhạy tín hiệu nhiệt phát quang của LiAlO2 .................................. 63 3.2.5 Nghiên cứu, khảo sát khả năng tái sử dụng của vật liệu LiAlO2 ....... 65 3.2.6 Đáp ứng liều của vật liệu LiAlO2 ....................................................... 65 3.2.7 Độ suy giảm tín hiệu TL sau khi chiếu xạ .......................................... 68 3.3 Nghiên cứu, khảo sát đường cong TL và các tham số bẫy của vật liệu LiAlO2 .......................................................................................................... 72 3.3.1 Dạng đường cong ứng với các loại bức xạ khác nhau ...................... 72 3.3.2 Nghiên cứu khảo sát tín hiệu TL của vật liệu LiAlO2 khi thay đổi tốc độ gia nhiệt ............................................................................................ 74 3.4 Phân tích đường cong TL của LiAlO2 bằng phương pháp giải chập ....... 79 3.4.1 Đường cong TL mô phỏng được so sánh với đường cong thực nghiệm của vật liệu LiAlO2 được chế tạo bằng phương pháp sol-gel .............. 80 3.4.2 Đường cong TL mô phỏng được so sánh với đường cong thực nghiệm của vật liệu LiAlO2 được chế tạo bằng phương pháp sol-gel kết hợp với EDTA..................................................................................................... 84 3.5 Tiểu kết chương 3 ...................................................................................... 87 Chương 4. ÁP DỤNG MẠNG NƠRON NHÂN TẠO ĐỂ NHẬN DẠNG, ĐÁNH GIÁ LIỀU CỦA VẬT LIỆU LiAlO2 .............................................. 90 4.1 Giới thiệu mạng nơron nhân tạo ............................................................... 90 4.1.1 Khái niệm mạng nơron nhân tạo ....................................................... 90 4.1.2 Phân loại mạng nơron nhân tạo ........................................................ 90 4.1.3 Mô hình mạng nhiều lớp .................................................................... 93 4.1.4 Quá trình học của mạng nơron .......................................................... 93 iv
4.1.5 Thuật toán lan truyền ngược .............................................................. 95 4.2 Xây dựng cấu trúc mô hình mạng ............................................................. 96 4.3 Xây dựng cơ sở dữ liệu dùng cho việc huấn luyện mạng ......................... 97 4.4 Quá trình huấn luyện ................................................................................ 98 4.5 Kết quả áp dụng mạng nơron nhân tạo để nhận dạng, đánh giá liều của vật liệu LiAlO2 ........................................................................................... 100 4.5.1 Kết quả áp dụng ANN để nhận dạng, đánh giá liều của vật liệu LiAlO2 sau 52 lần học ..................................................................................... 100 4.5.2 Kết quả áp dụng ANN để nhận dạng, đánh giá liều của vật liệu LiAlO2 sau 109 lần học ................................................................................... 102 4.5.3 Viết chương trình thu thập, tính toán dữ liệu, ứng dụng mạng nơron ............................................................................................................. 105 4.6 Tiểu kết chương 4 .................................................................................... 109 KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ....................................................................... 110 TÀI LIỆU THAM KHẢO ............................................................................. 115 PHỤ LỤC 1 ................................................................................................... 123 PHỤ LỤC 2 ................................................................................................... 128 v
DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU, CHỮ VIẾT TẮT Kí hiệu Tên tiếng Anh Tên tiếng Việt ANN Artificial Neural Network Mạng nơron nhân tạo E Activation Energy Năng lượng kích hoạt EDTA Etylen Diamin Tetra Acetic Hợp chất hóa học EDTA EPR Electron Paramagnetic Resonance Cộng hưởng thuận từ điện tử FOM Figure Of Merit Hệ số làm khớp GOT General Of Trap Một bẫy tổng quát Ủy ban quốc tế về An toàn bức International Commission on ICRP xạ Radiation Protection International Commission on Ủy ban quốc tế về đơn vị và đo ICRU Radiation Units and Measurements lường bức xạ LiAlO2 Lithium aluminate Vật liệu LiAlO2 LiF Lithi fluoride Hợp chất vô cơ LiF MLP Multilayer perceptron Mạng truyền thẳng nhiều lớp OSL Optical Stimulated Luminesence Phát quang cưỡng bức quang s Frequency Factor Tần số thoát SEM Scanning Electron Microscope Kính hiển vi điện tử quét TL Thermo-Luminescence Nhiệt phát quang TLD Thermo-Luminescence Detector Đầu dò nhiệt phát quang TSC Thermal Stimulated Conductivity Độ dẫn điện cưỡng bức nhiệt Thermally Stimulated Phát quang cưỡng bức nhiệt TSL Luminescence XRD X-Ray Diffraction Nhiễu xạ tia X vi
DANH MỤC CÁC BẢNG BIỂU STT Tiêu đề bảng Trang 1.1 Giá trị trọng số bức xạ (wR) của một số loại bức xạ ion 12 hóa có năng lượng khác nhau 1.2 Giá trị trọng số mô wT được ICRP khuyến cáo 13 1.3 Một vài tính chất của lithium aluminate 30 1.4 Đặc tính đo liều của một số vật liệu nhiệt phát quang 39 3.1 Cấu trúc pha của vật liệu bị ảnh hưởng bởi việc điều 53 chỉnh giá trị pH khi được thiêu kết ở nhiệt độ 600 0C 3.2 Cấu trúc pha của vật liệu bị ảnh hưởng bởi việc điều 54 chỉnh giá trị pH khi được thiêu kết ở nhiệt độ 800 0C 3.3 Cấu trúc pha của vật liệu bị ảnh hưởng bởi việc điều 54 chỉnh giá trị pH khi được thiêu kết ở nhiệt độ 900 0C Dữ liệu cấu trúc của vật liệu γ- LiAlO2 sau khi được chế 3.4 59 tạo 3.5 Giá trị phông và giới hạn phát hiện của LiAlO2 60 3.6 Kết quả đánh giá độ đồng đều của LiAlO2 62 3.7 Đánh giá độ tuyến tính đo liều của LiAlO2 63 3.8 Kết quả kiểm tra khả năng tái sử dụng của vật liệu 65 LiAlO2 được chế tạo bằng phương pháp sol-gel kết hợp với EDTA sau khi được chiếu bức xạ gamma 4mGy 3.9 Suy giảm tín hiệu TL của một số vật liệu khác nhau sử 71 dụng trong đo liều bức xạ và vật liệu do chúng tôi chế tạo 3.10 Dịch chuyển đỉnh phổ TL của LiAlO2 theo tốc độ gia 74 nhiệt 3.11 Các tham số bẫy xác định bằng phương pháp dạng đỉnh 77 của LiAlO2 được chiếu xạ gamma 0,3 Gy với tốc độ gia nhiệt 5 0C/s vii
3.12 Các tham số bẫy xác định bằng phương pháp dạng đỉnh của 77 LiAlO2 được chiếu xạ beta 30 phút với tốc độ gia nhiệt 10 0 C/s 3.13 Các tham số động học tính bằng phương pháp vị trí 78 đỉnh của LiAlO2 được chiếu xạ chiếu xạ gamma 0,3 Gy với tốc độ gia nhiệt 5 0C/s. 3.14 Các tham số động học tính bằng phương pháp vị trí 78 đỉnh của LiAlO2 được chiếu xạ beta với tốc độ gia nhiệt 10 0C/s 3.15 Các tham số bẫy của LiAlO2 được chế tạo bằng sol-gel 81 chiếu bức xạ gamma 0,3 Gy 3.16 Các tham số bẫy của LiAlO2 được chế tạo bằng sol-gel 85 với EDTA chiếu bức xạ gamma 0,3 Gy. 4.1 Bảng tóm tắt kết quả tính toán của mạng nơron sau 52 101 lần học 4.2 Bảng tóm tắt kết quả tính toán của mạng nơron sau 109 104 lần học P2.1 Bảng kết quả tính toán của mạng nơron sau 52 lần học 128 P2.2 Bảng kết quả tính toán của mạng nơron sau 109 lần 131 học viii
DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ STT Tiêu đề hình vẽ Trang 1.1 Sơ đồ phân rã của 212Bi 83 4 1.2 Sơ đồ phân rã của 64Cu 29 5 1.3 Sơ đồ phân rã của 60Co và 137Cs 27 55 6 1.4 Hiệu ứng quang điện 7 1.5 Hiệu ứng compton 7 1.6 Hiệu ứng tạo và hủy cặp điện tử - positron 8 1.7 Mô hình minh họa cấu trúc vùng năng lượng và các quá trình 17 dịch chuyển của các phần tử hạt tải (điện tử, lỗ trống) của hiện tượng nhiệt phát quang. 1.8 Các chuyển dời cho phép của mô hình đơn giản một tâm 18 một bẫy cho quá trình TL 1.9 Dạng hình học của các đại lượng τ, δ, ω 26 1.10 Các thành phần của liều kế nhiệt phát quang-TLD 29 1.11 Mô tả cấu trúc pha gamma của LiAlO2 30 1.12 Sơ đồ khối của việc tạo ra tritium trong một lò nhiệt hạch 32 1.13 Quá trình phát xạ photon của một chất điện môi hoặc chất 33 bán dẫn 1.14 Sơ đồ ảnh hưởng của các chất kích hoạt đến sự phát xạ ánh 34 sáng 1.15 Giản đồ XRD của gel được chế tạo từ lithium butoxide và 37 aluminum butoxide được thiêu kết ở (a) 105 °C, (b) 250 °C, (c) 400 °C, (d) 650 °C, (e) 750 °C, (f) 850 °C và (g) 1000 °C ix
2.1 Một số hình ảnh thiết bị chính dùng trong chế tạo LiAlO2 42 2.2 Sơ đồ chế tạo vật liệu LiAlO2 bằng phương pháp sol-gel 43 2.3 Sơ đồ quy trình tổng hợp LiAlO2 bằng phương pháp phản 44 ứng pha rắn 2.4 Sơ đồ quy trình tổng hợp LiAlO2 bằng phương pháp sol-gel 44 với EDTA 2.5 Hình ảnh và cấu tạo của thiết bị nhiễu xạ tia X (XRD) 46 2.6 Hình ảnh và nguyên lý của kính hiển vi điện tử quét (SEM) 47 2.7 Hình ảnh nguồn và sơ đồ phân rã của 137Cs 48 2.8 Hình ảnh nguồn và sơ đồ phân rã của 90Sr 48 2.9 Hình ảnh của thiết bị đọc liều Harshaw 3500 và Harshaw 48 4000 Giản đồ nhiễu xạ tia X của vật liệu được chế tạo bằng 3.1 phương pháp sol-gel nung ở nhiệt độ: (a) 600 0C; (b) 800 0C 56 and (c) 900 0C Giản đồ nhiễu xạ tia X của LiAlO2 được chế tạo bằng 3.2 phương pháp pha rắn ở nhiệt độ nung (a) 900 0C, (b) 1000 0C 57 được so sánh với kết quả chế tạo bằng phương pháp sol-gel được nung ở (c) 900 0C. 3.3 Giản đồ nhiễu xạ tia X của vật liệu được chế tạo bằng 58 phương pháp sol-gel kết hợp với EDTA được nung ở nhiệt độ khác nhau: (a) 600 0C, (b) 800 0C, (c) 900 0C và (d) 1000 0 C. 3.4 Giản đồ nhiễu xạ tia X của vật liệu LiAlO2 được chế tạo bằng 58 phương pháp LISOL ở các nhiệt độ khác nhau của tác giả R.A. Ribeiro và cộng sự [99]: (a) 5500C; (b) 7500C; (c) 9500C; (d) 11500C (x) a-LiAlO2, (+) η-Al2O3, (□) γ-LiAlO2, (∆) LiAl5O8, (o) NaCl. 3.5 Hình ảnh SEM của vật liệu LiAlO2 chế tạo bằng phương 59 pháp sol-gel nung ở các nhiệt độ khác nhau: (a) 600 0C; (b) 800 0C and (c) 900 0C x
3.6 Hình ảnh SEM của γ-LiAlO2 được chế tạo bằng phương 59 pháp sol-gel được nung ở 900 0C (a), và hình ảnh của γ- LiAlO2 được chế tạo bằng phương pháp pha rắn được nung ở 900 0C (b) và 1000 0C (c) 3.7 Hình ảnh SEM của vật liệu được chế tạo bằng phương pháp sol-gel kết hợp với EDTA được nung ở nhiệt độ khác nhau: 60 (a) 600 0C, (b) 800 0C, (c) 900 0C và (d) 1000 0C 3.8 Hình ảnh SEM của γ-LiAlO2 được chế tạo bằng ba phương 60 pháp sau khi thiêu kết ở nhiệt độ 900 0C 3.9 Kết quả của 5 mẫu đo liều TL kiểm tra độ đồng đều của 61 lô vật liệu LiAlO2 được chế tạo bằng phương pháp sol- gel kết hợp với EDTA được chiếu bức xạ gamma 4 mGy ở tốc độ gia nhiệt 5 0C/s 3.10 Đồ thị khảo sát độ tuyến tính của LiAlO2 trong dải liều 4- 63 40mGy 3.11 Kết quả khảo sát độ nhạy TL của vật liệu LiAlO2 64 3.12 Đáp ứng liều gamma của vật liệu LiAlO2 được chế tạo 66 bằng phương pháp sol-gel 3.13 Đáp ứng liều chiếu beta của vật liệu LiAlO2 được chế tạo 66 bằng phương pháp sol-gel kết hợp với EDTA 3.14 Đáp ứng liều chiếu beta của vật liệu LiAlO2 được chế tạo 67 bằng phương pháp sol-gel 3.15 Đáp ứng liều chiếu beta của vật liệu LiAlO2 được chế tạo 68 bằng phương pháp sol-gel kết hợp với EDTA 3.16 Độ suy giảm tín hiệu nhiệt phát quang theo thời gian của 69 LiAlO2 được chế tạo bằng phương pháp sol-gel xi
3.17 Độ suy giảm tín hiệu nhiệt phát quang theo thời gian của 70 LiAlO2 được chế tạo bằng phương pháp sol-gel kết hợp với EDTA 3.18 Sự dịch chyển vị trí đỉnh của LiAlO2 được tổng hợp bằng 71 sol-gel và tổng hợp bằng sol-gel kết hợp với EDTA khi chiếu xạ gamma được lưu giữ ở các khoảng thời gian khác nhau 3.19 Tín hiệu TL của vật liệu γ-LiAlO2 chế tạo bằng phương 72 pháp sol-gel được chiếu các nguồn bức xạ khác nhau: 1- chiếu xạ beta (90Sr); 2-chiếu xạ gamma (137Cs). Trên cùng chế độ thí nghiệm ở tốc độ gia nhiệt 5 0C/s 3.20 Tín hiệu TL của vật liệu γ-LiAlO2 chế tạo bằng phương 73 pháp sol-gel kết hợp với EDTA được chiếu các nguồn bức xạ khác nhau: 1-chiếu xạ beta (90Sr); 2-chiếu xạ gamma (137Cs). Trên cùng chế độ thí nghiệm ở tốc độ gia nhiệt 5 0 C/s 3.21 Đường cong nhiệt phát quang tích phân của LiAlO2 với 74 tốc độ gia nhiệt khác nhau 3.22 Cường độ TL của LiAlO2 với tốc độ gia nhiệt khác nhau 75 3.23 Xác định E và s từ giản đồ tương quan giữa ln(Tm2/β) và 76 1/kTm của đỉnh đo liều 3.24 Làm khớp hàm theo động học bậc 1 của LiAlO2 với 8 đỉnh 80 sau khi mẫu được chiếu gamma 0,3 Gy với tốc độ gia nhiệt 5 0C/s 3.25 Làm khớp hàm theo động học bậc 2 của LiAlO2 với 8 đỉnh 80 sau khi mẫu được chiếu gamma 0,3 Gy với tốc độ gia nhiệt 5 0C/s 3.26 Làm khớp hàm theo động học bậc tổng quát của LiAlO2 81 với 8 đỉnh sau khi mẫu được chiếu gamma 0,3 Gy với tốc độ gia nhiệt 5 0C/s xii
3.27 Ảnh hưởng của năng lượng kích hoạt E đến đường cong 82 nhiệt phát quang tích phân bằng phương pháp giải chập 3.28 Ảnh hưởng của bậc động học b đến đường cong nhiệt phát 83 quang tích phân bằng phương pháp giải chập 3.29 Làm khớp hàm theo động học bậc 1 của LiAlO2 với 6 đỉnh 84 sau khi mẫu được chiếu gamma 0,3 Gy với tốc độ gia nhiệt 5 0C/s 3.30 Làm khớp hàm theo động học bậc 2 của LiAlO2 với 6 đỉnh 84 sau khi mẫu được chiếu gamma 0,3 Gy với tốc độ gia nhiệt 5 0C/s 3.31 Làm khớp hàm theo động học bậc tổng quát của LiAlO2 85 với 6 đỉnh sau khi mẫu được chiếu gamma 0,3 Gy với tốc độ gia nhiệt 5 0C/s 3.32 Ảnh hưởng của năng lượng kích hoạt E đến đường cong 86 nhiệt phát quang tích phân bằng phương pháp giải chập 3.33 Ảnh hưởng của bậc động học b đến đường cong nhiệt phát 87 quang tích phân bằng phương pháp giải chập 4.1 Sơ đồ mô hình của một nơron nhân tạo 91 4.2 Sơ đồ mô hình mạng nơron nhiều lớp 93 4.3 Sơ đồ quá trình học của mạng nơron 94 4.4 Sơ đồ thuật toán lan truyền ngược 96 4.5 Sơ đồ mô hình ứng dụng nhận dạng, đánh giá cho vật liệu 97 LiAlO2 4.6 Sơ đồ mô hình mạng nhiều lớp ứng dụng nhận dạng đánh 97 giá cho vật liệu LiAlO2 4.7 Lưu đồ huấn luyện mạng nơron 98 4.8 Sơ đồ nghiên cứu, phân tích, nhận dạng, và xử lý kết quả 99 dùng mạng nơron 4.9 Cấu trúc mạng noron nhân tạo được ứng dụng 99 4.10 Đường thay đổi giá trị gradient, sai số Mu (sau 52 lần học) 100 xiii
4.11 Đường thay đổi giá trị sai số MSE thực theo số lần học (sau 100 52 lần học) 4.12 Kết quả đường cong khớp giữa đầu ra mạng và đầu ra lời 102 giải (sau 52 lần học) 4.13 Đường thay đổi giá trị gradient, sai số Mu, sai số thực theo 103 số lần học (sau 109 lần học) 4.14 Đường thay đổi giá trị sai số MSE thực theo số lần học (sau 103 109 lần học) 4.15 Kết quả đường cong khớp giữa đầu ra mạng và đầu ra lời 105 giải (sau 109 lần học) 4.16 Chương trình đọc dữ liệu và hiển thị phổ 106 4.17 Phần cài đặt quá trình huấn luyện 107 4.18 Hiển thị cài đặt cấu trúc mạng nơron 108 4.19 Giao diện chương trình C# sau khi áp dụng mạng nơron để 108 nhận dạng và đánh giá liều của vật liệu LiAlO2 xiv
MỞ ĐẦU Đo liều bức xạ trong các lĩnh vực vật lý, y tế và an toàn bức xạ là các phép đo, tính toán và đánh giá liều bức xạ ion hóa được hấp thụ bởi một vật thể, thường là cơ thể con người. Điều này áp dụng cho cả xác định liều chuẩn trong cơ thể (do nuốt hoặc hít phải các chất phóng xạ) hoặc liều chuẩn ngoài do phơi nhiễm bởi các nguồn bức xạ. Đánh giá, đo liều chuẩn trong dựa trên một số kỹ thuật như giám sát, xét nghiệm sinh học hoặc chụp ảnh bức xạ, trong khi đo liều chuẩn ngoài dựa trên các phép đo bằng liều kế hoặc suy ra từ các phép đo được thực hiện bởi các thiết bị an toàn bức xạ khác. Phép đo liều bức xạ đã được ứng dụng rộng rãi trong lĩnh vực đo liều cá nhân, đo liều môi trường và nghiên cứu vật liệu. Đây là phương pháp tin cậy để đánh giá liều bức xạ tích lũy theo thời gian đối với các nhân viên làm việc tiếp xúc với bức xạ. Ngày càng có nhiều cơ sở y tế ứng dụng các thiết bị phát bức xạ và nguồn phóng xạ trong chẩn đoán và điều trị, chiếu xạ cộng hưởng nên nhu cầu liều kế có độ nhạy cao và tin cậy là hết sức cần thiết. Có nhiều loại liều kế nhiệt phát quang đã được nghiên cứu chế tạo như CaSO4: Dy; LiF: Mg, Ti; LiF: Mg, Cu, P; Li2B4O7: Cu; Al2O3:C…, đây là các liều kế thông dụng trong đo liều photon. Về tính chất nhiệt phát quang, các hợp chất chứa lithium có cường độ nhiệt phát quang cao, trong đó có vật liệu LiAlO2. Vật liệu này đã được nghiên cứu và ứng dụng trong nhiều lĩnh vực khác nhau như trong ghi đo bức xạ và trong đo liều bức xạ. Việc nghiên cứu và phát triển vật liệu mới này dùng trong đo liều photon rất có tiềm năng trong thực tế. Trong nước đã có những nghiên cứu chế tạo vật liệu nhiệt phát quang ứng dụng trong đo liều như Li2B4O7:Cu; LiF: Mg, Cu, P; Li2B4O7:Cu, Ag, P và CaSO4:Dy. Tuy nhiên, để có thể sử dụng như một liều kế bức xạ, liều kế phải có ít nhất một tính chất vật lý là hàm của đại lượng được đo và có thể được sử dụng để đo liều bức xạ với sự hiệu chuẩn phù hợp. Liều kế bức xạ phải thể hiện một số tính chất như độ chính xác, ngưỡng ghi nhận, đáp ứng liều tuyến tính, độ suy giảm, khả năng tái sử dụng… Không phải tất cả các liều kế đều có thể đáp ứng các yêu cầu về độ nhạy, độ bền, độ tương đương mô, dải liều tuyến tính…nên mặc dù đã có nhiều loại liều kế khác nhau nhưng hiện nay các vật liệu làm liều kế vẫn thu hút được sự quan tâm của nhiều nhóm nghiên cứu. Trên thế giới cũng đã có một số tác giả nghiên cứu về vật liệu LiAlO2 nhưng hiện tại vật liệu này vẫn chưa trở thành vật liệu đo liều thương mại. Do đó, đề tài “Nghiên cứu và phát triển vật liệu lithium aluminate (LiAlO2) để đo liều photon” là có ý nghĩa khoa học và thực tiễn. 1
Xuất phát từ những yêu cầu trên, luận án tập trung vào ba mục tiêu chính sau: 1. Nghiên cứu phương pháp chế tạo vật liệu LiAlO2 đơn pha gamma 2. Nghiên cứu, khảo sát đặc trưng cấu trúc hình thái học của vật liệu LiAlO2 sau khi được chế tạo. 3. Nghiên cứu, khảo sát một số đặc tính đo liều của vật liệu γ-LiAlO2 khi được chiếu bức xạ gamma, beta. Trong luận án này, vật liệu LiAlO2 sau khi được chế tạo bằng ba phương pháp tổng hợp khác nhau được khảo sát đặc trưng cấu trúc hình thái học bằng các kỹ thuật điển hình nhiễu xạ tia X (XRD) và kính hiển vi điện tử quét (SEM). Vật liệu sau khi được chiếu bức xạ gamma, beta được tiến hành đo tín hiệu nhiệt phát quang trên thiết bị đọc liều Harshaw. Bằng việc sử dụng các phương pháp phân tích, phương pháp làm khớp, các mô hình động học một số kết quả đặc tính đo liều, các tham số bẫy đã được nghiên cứu và báo cáo. Ngoài ra, luận án đã bước đầu xây dựng mạng nơron nhân tạo để nhận dạng, đánh giá liều của vật liệu LiAlO2 cũng được nghiên cứu và trình bày trong luận án. Ngoài phần mở đầu, kết luận và tài liệu tham khảo, nội dung chính của luận án được trình bày trong 4 chương như sau: Chương 1 nghiên cứu tổng quan trình bày tương tác của bức xạ với vật chất, các đại lượng, đơn vị và phương pháp đo liều bức xạ, và tổng quan về vật liệu LiAlO2. Chương 2 trình bày phương pháp nghiên cứu và chế tạo vật liệu LiAlO2; phương pháp khảo sát đặc trưng cấu trúc hình thái học của LiAlO2 bằng kỹ thuật nhiễu xạ tia X (XRD) và kính hiển vi điện tử quét (SEM); phương pháp nghiên cứu, khảo sát đặc tính đo liều của vật liệu LiAlO2; khảo sát các tham số động học của LiAlO2 bằng các phương pháp khác nhau; xây dựng chương trình phân tích đường cong nhiệt phát quang tích phân của LiAlO2 bằng phương pháp giải chập. Chương 3 trình bày kết quả chế tạo và khảo sát đặc trưng cấu trúc hình thái học của vật liệu LiAlO2; kết quả đặc tính đo liều của vật liệu LiAlO2; Chương 4: Bước đầu xây dựng và áp dụng mạng nơ ron nhân tạo để nhận dạng, đánh giá liều và xác định các tham số động học của vật liệu LiAO2 sau khi được chế tạo. 2
Chương 1. NGHIÊN CỨU TỔNG QUAN 1.1 Tương tác của bức xạ với vật chất 1.1.1 Sự ion hóa trực tiếp và gián tiếp Bức xạ ion hóa là các loại bức xạ có khả năng gây nên hiện tượng ion hoá các nguyên tử, phân tử khi tương tác với môi trường vật chất. Các loại bức xạ ion hoá chủ yếu bao gồm: các hạt mang điện như alpha, beta (electron và positron), proton, các ion nặng, ...các bức xạ điện từ (tia X, tia gamma, tia cực tím), hạt nơtron, các hạt cơ bản, ... Bức xạ ion hoá có hai loại: ion hóa trực tiếp và ion hóa gián tiếp: Ion hóa trực tiếp: Bức xạ ion hoá trực tiếp là loại bức xạ được tạo thành từ các hạt mang điện có động năng đủ lớn để có thể gây nên hiệu ứng ion hoá (bứt electron ra khỏi vỏ nguyên tử). Ion hóa gián tiếp: Bức xạ ion hoá gián tiếp là loại bức xạ gồm những thành phần không có điện tích (bức xạ điện từ, nơtron) nhưng khi tương tác với môi trường chúng có thể làm sinh ra bức xạ ion hoá trực tiếp. Các bức xạ ion hóa có nguồn gốc từ tự nhiên và nhân tạo. Các bức xạ ion hóa tự nhiên sinh ra từ các hạt nhân phóng xạ có nguồn gốc ở trái đất (các nhóm U, Th, K, ...), và các tia vũ trụ. Các bức xạ ion hóa nhân tạo sinh ra từ các máy gia tốc hạt, lò phản ứng hạt nhân, các nguồn phóng xạ, ống phóng tia X, các vụ nổ hạt nhân, ... Khi tương tác với cơ thể sống, bức xạ ion hóa gây ra những thay đổi về cấu trúc các mô cơ thể (cả về hóa học, vật lý, và sinh học). Ở một cấp độ tác động lớn, nó có thể gây ra tổn thương cho các mô cơ thể sống gây ra các bệnh về phóng xạ, thậm chí có thể dẫn đến tử vong. Mỗi loại bức xạ ion hóa khác nhau thì có khả năng ion hóa khác nhau và mức độ đâm xuyên cũng khác nhau. Quá trình ion hóa đầu tiên trong vật chất gọi là sự ion hóa sơ cấp. Các điện tử được tạo ra trong quá trình ion hóa sơ cấp tiếp tục gây ion hóa các nguyên tử khác trong vật chất. Quá trình này được gọi là quá trình ion thứ cấp. Một sự ion hóa sơ cấp đơn lẻ có thể gây ra rất nhiều sự kiện ion hóa thứ cấp và kích thích. Sự kích thích: Khi bức xạ tương tác với nguyên tử, năng lượng của nó truyền cho nguyên tử đủ để nó dịch chuyển đến một trạng thái kích thích (trạng 3
thái với mức năng lượng cao hơn nhưng không đủ năng lượng để bứt điện tử ra khỏi nguyên tử). Khi trở về trạng thái cơ bản nó sẽ phát ra bức xạ điện từ. 1.1.2 Tương tác của bức xạ ion hóa với vật chất 1.1.2.1 Tương tác của hạt alpha với vật chất Phân rã alpha là hiện tượng hạt nhân AX tự động phát ra hạt nhân 4He và Z 2 trở thành hạt nhân con A−4Y được mô tả theo phương trình sau: Z−2 A ZA → 4He + A−4Y 2 Z−2 (1.1) Hình 1.1 mô tả phân rã của 212Bi. 83 Hình 1.1: Sơ đồ phân rã của 212Bi 83 Chùm hạt alpha (α) là các hạt bao gồm 2 nơtron và 2 proton, có điện tích +2 có khối lượng lớn. Do đó, có khả năng ion hóa trực tiếp rất mạnh, tuy nhiên khả năng đâm xuyên kém. Có thể che chắn chúng bằng một lớp rất mỏng của các vật liệu nhẹ. Chùm α có nhiều ứng dụng trong cuộc sống (đặc biệt trong xạ trị y tế). Hạt alpha với năng lượng 3,5 MeV chỉ đi được 20 mm trong không khí và tạo 100000 cặp ion hoặc 0,03 mm trong mô của cơ thể. 1.1.2.2 Tương tác của hạt beta với vật chất Phân rã beta là hiện tượng hạt nhân tự động phát ra các electron, positron. Sau khi phân rã, hạt nhân mẹ không thay đổi số khối A, nhưng điện tích Z thay đổi một đơn vị. Có ba loại phân rã beta. Phân rã -: Phân rã - là hiện tượng hạt nhân phát ra một electron (e-), một phản hạt antineutrino (𝜐̅ ). Thực chất quá trình này là bên trong hạt nhân mẹ một neutron biến đổi thành một proton ngay lúc phân rã như phương trình sau: A A ZX → Z+1Y + e− + υ ̅ (1.2) Phân rã +: Phân rã + là hiện tượng hạt nhân tự động phát ra một positron (e+) và một hạt neutrino (υ). Quá trình xảy ra trong hạt nhân mẹ là một proton 4