Luận án Tiến sĩ Vật lý: Tính chất truyền dẫn quang từ và tính chất nhiệt của các bán dẫn họ Dichalcogenides kim loại chuyển tiếp

Chia sẻ: _ _ | Ngày: | Loại File: PDF | Số trang:164

Thêm vào BST

Báo xấu

32
lượt xem 6
download

Download Vui lòng tải xuống để xem tài liệu đầy đủ

Luận án Tiến sĩ Vật lý "Tính chất truyền dẫn quang từ và tính chất nhiệt của các bán dẫn họ Dichalcogenides kim loại chuyển tiếp" cung cấp cái nhìn tổng quát về các tính chất truyền dẫn quang-từ và tính chất nhiệt của các vật liệu thuộc họ TMDC, cũng như đưa ra dẫn chứng so sánh các đặc trưng vật lý này giữa các vật liệu trong cùng họ TMDC là MoS2, MoSe2, WS2 và WSe2.

Chủ đề:

Bình luận(0) Đăng nhập để gửi bình luận!

Lưu

Nội dung Text: Luận án Tiến sĩ Vật lý: Tính chất truyền dẫn quang từ và tính chất nhiệt của các bán dẫn họ Dichalcogenides kim loại chuyển tiếp

ĐẠI HỌC HUẾ TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TRẦN NGỌC BÍCH TÍNH CHẤT TRUYỀN DẪN QUANG-TỪ VÀ TÍNH CHẤT NHIỆT CỦA CÁC BÁN DẪN HỌ DICHALCOGENIDES KIM LOẠI CHUYỂN TIẾP LUẬN ÁN TIẾN SĨ VẬT LÝ Huế, 2022
ĐẠI HỌC HUẾ TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TRẦN NGỌC BÍCH TÍNH CHẤT TRUYỀN DẪN QUANG-TỪ VÀ TÍNH CHẤT NHIỆT CỦA CÁC BÁN DẪN HỌ DICHALCOGENIDES KIM LOẠI CHUYỂN TIẾP Chuyên ngành: Vật lý lý thuyết và vật lý toán Mã số: 9 44 01 03 LUẬN ÁN TIẾN SĨ VẬT LÝ NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC 1. PGS. TS. HUỲNH VĨNH PHÚC 2. PGS. TS. LÊ ĐÌNH Huế, 2022
LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan các kết quả trình bày trong luận án là công trình nghiên cứu của tôi dưới sự hướng dẫn của các cán bộ hướng dẫn. Các số liệu, kết quả trình bày trong luận án hoàn toàn trung thực và chưa được công bố trong các công trình trước đây. Các dữ liệu tham khảo được trích dẫn đầy đủ. Tác giả luận án Trần Ngọc Bích i
LỜI CẢM ƠN Tôi xin chân thành cảm ơn Ban giám hiệu, Phòng Đào tạo Sau Đại học, Ban lãnh đạo Khoa Vật lý, Trường Đại học Sư Phạm, Đại học Huế đã tạo điều kiện học tập và nghiên cứu thuận lợi, giúp tôi hoàn thành chương trình học tập nghiên cứu sinh và hoàn thành luận án này. Tôi xin gửi lời tri ân các Thầy, Cô bộ môn Vật lý lý thuyết, Khoa Vật lý Trường Đại học Sư phạm, Đại học Huế đã giảng dạy, truyền đạt những kiến thức và kinh nghiệm quý báu trong học tập và nghiên cứu khoa học, giúp tôi hoàn thiện bản thân hơn qua khóa học nghiên cứu sinh này. Đặc biệt, tôi xin bày tỏ sự kính trọng và lòng biết ơn sâu sắc đến hai Thầy giáo hướng dẫn: PGS. TS. Lê Đình và PGS. TS. Huỳnh Vĩnh Phúc. Hai Thầy đã tận tình hướng dẫn, định hướng, dìu dắt tôi từng bước một, động viên, giúp đỡ, truyền đạt kiến thức và kinh nghiệm quý báu cho tôi trong quá trình nghiên cứu để tôi có thể đạt được kết quả luận án này và lớn hơn là sự trưởng thành hơn trong nghiên cứu khoa học cũng như trong công việc và cuộc sống. Tôi xin trân trọng cảm ơn Tập đoàn Vingroup và Chương trình học bổng đào tạo thạc sĩ, tiến sĩ trong nước của Quỹ Đổi mới sáng tạo Vingroup, Viện Nghiên cứu Dữ liệu lớn đã tài trợ học bổng cho tôi trong hai năm 2020 và 2021. Tôi cũng xin trân trọng cảm ơn Ban giám hiệu, Ban lãnh đạo Khoa Khoa học cơ bản, Trường Đại học Quảng Bình nơi tôi công tác, đã tạo điều kiện thuận lợi, động viên và giúp đỡ tôi hoàn thành khóa học nghiên cứu sinh này. Xin chân thành cảm ơn các Thầy, Cô, anh chị trong nhóm nghiên cứu của hai Thầy giáo hướng dẫn, anh chị em đồng nghiệp ở Trường Đại học Quảng Bình, anh chị em nghiên cứu sinh các khóa đã đồng hành, giúp đỡ, động viên tôi trong quá trình học tập và nghiên cứu đề tài luận án. ii
Cuối cùng, tôi xin chân thành cảm ơn đại gia đình của tôi đã luôn bên cạnh, yêu thương, động viên, ủng hộ, đồng hành để tôi yên tâm học tập, hoàn thành khóa học nghiên cứu sinh và hoàn thành luận án này. Tôi xin bày tỏ sự biết ơn và trân trọng. Nghiên cứu sinh Trần Ngọc Bích được tài trợ bởi Tập đoàn Vingroup và hỗ trợ bởi chương trình học bổng đào tạo thạc sĩ, tiến sĩ trong nước năm 2020 và năm 2021 của Quỹ Đổi mới sáng tạo Vingroup (VINIF), Viện Nghiên cứu Dữ liệu lớn (VinBigdata), mã số VINIF.2020.TS.72 và VINIF.2021.TS.063. Tác giả luận án Trần Ngọc Bích iii
MỤC LỤC Lời cam đoan . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . i Lời cảm ơn . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . ii Mục lục . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . vi Danh mục các từ viết tắt . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . vii Danh mục các hình vẽ . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . xii Danh mục các bảng biểu . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . xiii MỞ ĐẦU . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1 Chương 1. TỔNG QUAN VỀ ĐỐI TƯỢNG VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 10 1.1 Tổng quan về các bán dẫn họ dichalcogenides kim loại chuyển tiếp 10 1.1.1 Giới thiệu về các vật liệu bán dẫn họ dichalcogenides kim loại chuyển tiếp . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 10 1.1.2 Hàm sóng và phổ năng lượng của electron trong các bán dẫn TMDC đơn lớp . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 12 1.1.3 Biểu thức Hamiltonian tương tác electron-phonon trong các bán dẫn TMDC đơn lớp . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21 1.1.4 Phonon trong các bán dẫn TMDC đơn lớp . . . . . . . . . 23 1.2 Tổng quan về các tính chất truyền dẫn quang-từ . . . . . . . . . . 26 1.2.1 Hệ số hấp thụ quang-từ dưới ảnh hưởng của tương tác electron-phonon . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 26 1.2.2 Độ rộng phổ hấp thụ. Phương pháp profile . . . . . . . . . 31 1.2.3 Hệ số hấp thụ quang-từ và độ thay đổi chiết suất tuyến tính và phi tuyến . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 33 1.3 Tổng quan về các tính chất nhiệt . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 44 iv
1.3.1 Tốc độ mất mát năng lượng của electron . . . . . . . . . . 44 1.3.2 Công suất nhiệt-từ gây bởi hiệu ứng phonon-kéo . . . . . . 48 1.4 Kết luận chương 1 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 52 Chương 2. TÍNH CHẤT HẤP THỤ QUANG-TỪ CỦA CÁC BÁN DẪN HỌ DICHALCOGENIDES KIM LOẠI CHUYỂN TIẾP ĐƠN LỚP DƯỚI ẢNH HƯỞNG CỦA TƯƠNG TÁC ELECTRON-PHONON 53 2.1 Biểu thức giải tích của hệ số hấp thụ quang-từ dưới ảnh hưởng của tương tác electron-phonon quang . . . . . . . . . . . . . . . . . 53 2.2 Biểu thức giải tích của hệ số hấp thụ quang-từ dưới ảnh hưởng của tương tác electron-phonon âm . . . . . . . . . . . . . . . . . . 56 2.3 Kết quả tính số và thảo luận . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 58 2.3.1 Phương pháp tính số . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 58 2.3.2 Khảo sát hệ số hấp thụ quang-từ . . . . . . . . . . . . . . . 59 2.3.3 Khảo sát độ rộng phổ hấp thụ . . . . . . . . . . . . . . . . 63 2.4 Kết luận chương 2 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 66 Chương 3. TÍNH CHẤT HẤP THỤ QUANG-TỪ TUYẾN TÍNH VÀ PHI TUYẾN CỦA CÁC BÁN DẪN HỌ DICHALCO- GENIDES KIM LOẠI CHUYỂN TIẾP ĐƠN LỚP 68 3.1 Biểu thức giải tích của hệ số hấp thụ quang-từ tuyến tính và phi tuyến . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 68 3.2 Biểu thức giải tích của độ thay đổi chiết suất tuyến tính và phi tuyến . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 71 3.3 Kết quả tính số và thảo luận . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 71 3.3.1 Hấp thụ quang-từ nội vùng . . . . . . . . . . . . . . . . . . 72 3.3.2 Hấp thụ quang-từ liên vùng . . . . . . . . . . . . . . . . . . 80 3.4 Kết luận chương 3 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 84 v
Chương 4. TÍNH CHẤT NHIỆT CỦA CÁC BÁN DẪN HỌ DICHALCO- GENIDES KIM LOẠI CHUYỂN TIẾP ĐƠN LỚP 85 4.1 Tốc độ mất mát năng lượng của electron dưới ảnh hưởng của tương tác electron-phonon . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 85 4.1.1 Biểu thức giải tích của tốc độ mất mát năng lượng của electron . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 85 4.1.2 Kết quả tính số và thảo luận . . . . . . . . . . . . . . . . . 88 4.2 Công suất nhiệt-từ gây ra bởi hiệu ứng phonon-kéo . . . . . . . . 99 4.2.1 Biểu thức giải tích của công suất nhiệt-từ . . . . . . . . . . 99 4.2.2 Kết quả tính số và thảo luận . . . . . . . . . . . . . . . . . 101 4.3 Kết luận chương 4 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 109 KẾT LUẬN CHUNG 111 DANH MỤC CÁC CÔNG TRÌNH KHOA HỌC 113 TÀI LIỆU THAM KHẢO 115 PHỤ LỤC P1 vi
DANH MỤC CÁC TỪ VIẾT TẮT Viết tắt Tiếng Anh Tiếng Việt 2D 2 Dimensions Hai chiều 2DEG 2-Dimensional Electron Gas Khí điện tử hai chiều AC Acoustic Âm học ADP Acoustic Deformation Potential Thế biến dạng âm học BG Bloch-Gr¨ uneisen Bloch-Gr¨ uneisen DoS Density of States Mật độ trạng thái DP Deformation Potential Thế biến dạng ELR Energy-Loss Rate Tốc độ mất mát năng lượng FWHM Full-Width at Half-Maximum Độ rộng phổ toàn phần tại nửa cực đại HP HomoPolar Đơn cực LA Longitudinal Acoustic Âm dọc LO Longitudial Optical Quang dọc MOAC Magneto-Optical Absorption Coefficient Hệ số hấp thụ quang-từ OAC Optical Absorption Coefficient Hệ số hấp thụ quang ODP Optical Deformation Potential Thế biến dạng quang học OP Optical Quang học PE Piezo-Electric Áp điện RIC Refractive Index Change Độ thay đổi chiết suất TA Transverse Acoustic Âm ngang TMDC Transition-Metal Dichalcogenides Kim loại chuyển tiếp nhóm dichalcogenides TO Transverse Optical Quang ngang vii
DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ Hình 1.1 Mô hình MX2 đơn lớp. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 11 Hình 1.2 Sự phụ thuộc vào từ trường của các mức Landau trong TMDC đơn lớp, khi có điện trường e∆z = 37.75 meV/d đặt vào và các trường Zeeman spin và vùng. Các hình phía trên: (a), (c), (e), (g) và các hình phía dưới: (b), (d), (f), (h) tương ứng biểu diễn vùng dẫn và vùng hóa trị của từng vật liệu. Kí hiệu K (K0 ) ↑ (↓) biểu thị các trạng thái điện tử ở vùng K (K0 ) với spin hướng lên (hướng xuống). . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 20 Hình 1.3 Độ rộng vạch phổ được tính từ đồ thị của hệ số hấp thụ phụ thuộc vào năng lượng photon. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 32 Hình 2.1 Sự phụ thuộc vào năng lượng photon của MOAC trong TMDC đơn lớp dưới ảnh hưởng của tương tác electron-phonon âm và quang ứng với các giá trị từ trường khác nhau. Kết quả được tính tại T = 4 K, e∆z = 37.75 meV/d, spin hướng lên và Zs , Zv 6= 0. Các kí hiệu "ac" và "op" tương ứng chỉ tán xạ phonon âm và quang. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 60 Hình 2.2 Sự phụ thuộc vào nhiệt độ của giá trị đỉnh MOAC trong TMDC đơn lớp gây bởi tán xạ phonon âm (kí hiệu "ac"), phonon quang (kí hiệu "op") và tán xạ tạp chất (kí hiệu "im" với hệ số 104 ). Kết quả được tính tại B = 10 T, e∆z = 37.75 meV/d, spin hướng lên và Zs , Zv 6= 0. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 62 Hình 2.3 Sự phụ thuộc vào từ trường của FWHM của các đỉnh cộng hưởng trên hình 2.1. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 63 viii
Hình 2.4 Sự phụ thuộc vào nhiệt độ của FWHM gây bởi tán xạ phonon trong các vật liệu TMDC. Kết quả được tính trong trường hợp e∆z = 37.75 meV/d, spin hướng lên, Zs , Zv 6= 0 và B = 10 T. . 65 Hình 3.1 Sự phụ thuộc vào năng lượng photon của MOAC trong TMDC đơn lớp gây ra bởi các dịch chuyển nội vùng dẫn trong điều kiện d∆z = 0 và B = 10 T ứng với spin hướng lên và hướng xuống. Các hình (a), (b), (c), (d) là MOAC tuyến tính trong hai trường hợp không hoặc có xét đến các trường Zeeman. Các hình (e), (f), (g), (h) là MOAC tuyến tính, phi tuyến bậc ba và tổng khi xét đến các trường Zeeman. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 73 Hình 3.2 Sự phụ thuộc vào năng lượng photon của MOAC trong TMDC đơn lớp gây ra bởi các dịch chuyển nội vùng dẫn trong điều kiện d∆z = 0, Zs , Zv 6= 0 và spin hướng lên ứng với các giá trị từ trường khác nhau. Các hình (a), (b), (c), (d) biểu diễn MOAC tuyến tính. Các hình (e), (f), (g), (h) là MOAC tuyến tính, phi tuyến bậc ba và tổng. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 75 Hình 3.3 Sự phụ thuộc vào năng lượng photon của MOAC tuyến tính trong TMDC đơn lớp gây ra bởi các dịch chuyển nội vùng dẫn trong điều kiện B = 10 T, Zs , Zv 6= 0 và spin hướng lên ứng với hai giá trị khác nhau của điện trường: d∆z = 0, d∆z = (λv − λc )/4. 76 Hình 3.4 Sự phụ thuộc vào năng lượng photon của RIC tuyến tính, phi tuyến và tổng trong TMDC đơn lớp gây ra bởi các dịch chuyển nội vùng dẫn trong điều kiện B = 10 T, Zs , Zv 6= 0 và d∆z = 0 ứng với hai trạng thái spin hướng lên và hướng xuống. . . . . . . . 78 Hình 3.5 Sự phụ thuộc vào năng lượng photon của RIC tuyến tính, phi tuyến và tổng trong TMDC đơn lớp gây ra bởi các dịch chuyển nội vùng dẫn trong trạng thái spin hướng lên, Zs , Zv 6= 0 và d∆z = 0 ứng với các giá trị khác nhau của từ trường. . . . . . . . . . . . . . 79 ix
Hình 3.6 Sự phụ thuộc vào năng lượng photon của MOAC tuyến tính, phi tuyến và tổng trong TMDC đơn lớp gây ra bởi các dịch chuyển liên vùng trong điều kiện d∆z = 0, Zs , Zv 6= 0 và spin hướng lên: các hình (a), (b), (c), (d) tại B = 10 T, các hình (e), (f), (g), (h) biểu diễn ba dịch chuyển liên vùng đầu tiên tại ba giá trị khác nhau của từ trường. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 81 Hình 3.7 Sự phụ thuộc vào năng lượng photon của RIC tuyến tính, phi tuyến và tổng trong TMDC đơn lớp gây ra bởi các dịch chuyển liên vùng trong điều kiện d∆z = 0, Zs , Zv 6= 0 và spin hướng lên: các hình (a), (b), (c), (d) tại B = 10 T, các hình (e), (f), (g), (h) biểu diễn ba dịch chuyển liên vùng đầu tiên tại ba giá trị khác nhau của từ trường. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 83 Hình 4.1 Sự phụ thuộc vào từ trường của ELR trong MoS2 đơn lớp đối với các cơ chế tương tác electron-phonon âm khác nhau (các hình (a), (b) và (d)) và với các giá trị mật độ electron khác nhau (hình (c)). Hình (a) và (b) có tính đến hiệu ứng chắn, hình (c) và (d) không tính đến hiệu ứng chắn. Kết quả thu được tại Te = 2 K và T = 0 K đối với các trạng thái điện tử khác nhau: hình (a) và (c): Zs , Zv , d∆z = 0; hình (b) và (d): Zs , Zv 6= 0, d∆z = (λv − λc )/4. 90 Hình 4.2 Sự phụ thuộc vào từ trường của ELR trong TMDC đơn lớp gây ra bởi tương tác giữa electron với phonon LA-DP khi không tính đến hiệu ứng chắn. Kết quả thu được tại Te = 2 K, T = 0 K, Zs , Zv 6= 0, d∆z = (λv − λc )/4 và ne = n0 . . . . . . . . . . . . . . . . 92 x
Hình 4.3 Sự phụ thuộc vào nhiệt độ electron Te của ELR gây ra bởi tương tác giữa electron với phonon âm với các cơ chế tương tác khác nhau (hình (a) và (b)), với các giá trị mật độ electron khác nhau (hình (c)), với các giá trị nhiệt độ mạng tinh thể khác nhau (hình (b) và (c)) và trong các vật liệu TMDC khác nhau (hình (d)). Kết quả thu được tại Zs , Zv 6= 0, d∆z = (λv −λc )/4 và B = 5 T. Dấu (•) đánh dấu nhiệt độ BG tương ứng. . . . . . . . . . . . . . 93 Hình 4.4 Sự phụ thuộc vào vectơ sóng phonon q của tốc độ tán xạ electron-phonon quang Γ(q) đối với: (a) các tương tác khác nhau, (b) nhiệt độ electron khác nhau, (c) mật độ electron khác nhau và (d) các vật liệu khác nhau. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 95 Hình 4.5 Sự phụ thuộc vào từ trường của ELR gây ra do tán xạ electron-phonon quang theo cơ chế ODP bậc không. Kết quả thu được trong trường hợp Zs , Zv 6= 0, d∆z = (λv − λc )/4, ne = n0 , Te = 300 K, T = 4.2 K và τp = 5 ps. . . . . . . . . . . . . . . . . . 97 Hình 4.6 Sự phụ thuộc vào nhiệt độ electron của ELR đối với: (a) các cơ chế liên kết khác nhau, (b) các vật liệu khác nhau, (c) và (d): các giá trị mật độ electron khác nhau. Kết quả thu được trong trường hợp Zs , Zv 6= 0, B = 5 T, d∆z = (λv − λc )/4, và T = 4.2 K. . 98 Hình 4.7 Sự phụ thuộc của mật độ trạng thái tại mức Fermi, DF , vào từ trường đối với: (a) các trạng thái với cách định hướng spin và vùng khác nhau, khi ne = n0 và (b) các giá trị mật độ electron khác nhau, khi γ = 0.2 meV T−1/2 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 102 xi
Hình 4.8 Sự phụ thuộc của công suất nhiệt-từ gây ra bởi hiệu ứng g phonon-kéo trong MoS2 đơn lớp, Sxx , vào từ trường: (a) đóng góp từ các trạng thái với cách định hướng spin và vùng khác nhau, khi γ = 0.3 meV T−1/2 , (b) các cơ chế tương tác electron-phonon g khác nhau. Hình con trong hình (a) là Sxx gây ra bởi tương tác TA-DP ứng với các giá trị khác nhau của γ . Kết quả được tính khi ne = n0 và T = 2 K. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 103 Hình 4.9 Sự phụ thuộc của công suất nhiệt-từ gây bởi tương tác g phonon TA-DP, Sxx , vào từ trường: (a) với các giá trị nhiệt độ khác nhau khi ne = 1012 cm−2 , (b) với các giá trị mật độ electron khác nhau khi T = 2 K. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 105 g Hình 4.10 Sự phụ thuộc vào nhiệt độ của công suất nhiệt-từ, Sxx , đóng góp từ các cơ chế tương tác electron-phonon khác nhau và tổng hợp các cơ chế, khi ne = n0 và B = 6 T. Các dấu chấm (•) đánh dấu TBG tương ứng với mỗi nhánh phonon. . . . . . . . . . . . . . 107 g Hình 4.11 Sự phụ thuộc vào nhiệt độ của công suất nhiệt-từ Sxx , và số g mũ δe trong quy luật −Sxx ∼ T δe . Hình (a) và (b) là với các giá trị từ trường khác nhau khi ne = n0 . Hình (c) và (d) là với các giá trị mật độ electron khác nhau khi B = 6 T. . . . . . . . . . . . 108 xii
DANH MỤC CÁC BẢNG BIỂU Bảng 1.1 Bảng các thông số đặc trưng cho tương tác spin-quỹ đạo và nửa độ rộng vùng cấm của các TMDC đơn lớp. . . . . . . . . . . 11 Bảng 1.2 Bảng giá trị các thông số liên quan đến tương tác electron- phonon trong các TMDC đơn lớp. . . . . . . . . . . . . . . . . . . 24 Bảng 2.1 Bảng các giá trị để tính số MOAC cho các TMDC đơn lớp. 59 Bảng 4.1 Bảng các giá trị để tính số ELR cho MoS2 đơn lớp. . . . . . 89 Bảng 4.2 Bảng các giá trị để tính số ELR cho các TMDC đơn lớp. . . 89 xiii
MỞ ĐẦU 1. Lý do chọn đề tài Trong những năm gần đây, graphene được nhiều nhà khoa học tập trung nghiên cứu vì vật liệu này sở hữu những tính chất điện tử khác biệt [1]. Tuy nhiên, cấu trúc vùng năng lượng của graphene không có vùng cấm, đồng thời tương tác spin-quỹ đạo trong vật liệu này rất yếu. Những nhược điểm này hạn chế khả năng ứng dụng của graphene trong việc chế tạo các thiết bị quang điện tử. Chẳng hạn, vì cấu trúc không có vùng cấm nên tỷ số dòng đóng/mở của graphene có giá trị thấp [2],[3]. Chính vì thế, việc nghiên cứu chuyên sâu về các vật liệu mới có cấu trúc tương tự graphene và những tính chất ưu việt khắc phục được những hạn chế của graphene là rất cần thiết. Các ứng viên tiềm năng trong trường hợp này là các vật liệu hai chiều (2D) có một vùng cấm hữu hạn như silicene [4],[5], germanene [6] và các bán dẫn họ dichalcogenides kim loại chuyển tiếp (transition-metal dichalcogenides-TMDC) có công thức hóa học là MX2 , với M = Mo, W; và X = S, Se [7],[8],[9],[10],[11],[12],[13]. Trong số các vật liệu có khả năng thay thế graphene, chúng tôi chú ý đến các bán dẫn TMDC bởi vì chúng có những tính chất vật lý đặc biệt, hứa hẹn tiềm năng cao trong ứng dụng công nghệ quang điện tử và hiện đang có sức thu hút mạnh mẽ đối với các nhà nghiên cứu. Thứ nhất, cấu trúc vùng năng lượng của các vật liệu TMDC đơn lớp có một cặp thung lũng (valley) không đối xứng tại các điểm K và K 0 , trong đó vùng dẫn và vùng hóa trị được phân tách bởi một vùng cấm thẳng có độ lớn rộng, nằm trong khoảng từ vùng hồng ngoại gần đến vùng khả kiến. Độ rộng vùng cấm của MoS2 , WS2 , MoSe2 và WSe2 lần lượt là 1.66, 1.80, 1.48 và 1.6 (eV) [13]. Thứ hai, các bán dẫn TMDC có tương tác spin-quỹ đạo mạnh thể hiện ở các giá trị đặc trưng là độ dịch chuyển năng lượng 1
do tương tác spin ở vùng hóa trị λv và vùng dẫn λc [14]. Một đặc điểm thú vị khác của các vật liệu TMDC là sự phụ thuộc của cấu trúc vùng năng lượng vào số lớp: thay đổi từ cấu trúc có vùng cấm xiên đối với hệ đa lớp đến cấu trúc có vùng cấm thẳng trong các hệ đơn lớp [15]. Những đặc trưng khác biệt này khiến cho họ vật liệu TMDC sở hữu đặc tính điện tử và quang học đáng chú ý [16] và là một trong những chủ đề nghiên cứu quan trọng nhất trong những năm gần đây. Việc ứng dụng các hệ có vùng cấm thẳng như các bán dẫn TMDC đơn lớp đã cho phép các thiết bị quang điện tử mới như bộ tách sóng quang, pin mặt trời, và diodes phát quang tận dụng được các exciton trung hòa và exciton mang điện trong các chất bán dẫn 2D [17],[18],[19],[20]. Có thể nói rằng, một trong những ứng dụng nổi bật nhất của bán dẫn vùng cấm thẳng là tích hợp nguồn ánh sáng quang lượng tử dựa trên ống dẫn sóng quang học và bộ cộng hưởng [21],[22],[23]. Gần đây người ta đã chứng minh được rằng MoS2 đơn lớp, một bán dẫn TMDC điển hình, có độ linh động của hạt tải ổn định ở nhiệt độ cao nên có khả năng tương thích tốt với công nghệ bán dẫn tiêu chuẩn [24]. Các đặc tính nổi bật làm cho MoS2 đơn lớp có tiềm năng lớn cho nhiều ứng dụng, bao gồm sự phát quang ở vùng bước sóng khả kiến [25],[26], bộ tách sóng quang với độ nhạy cao và các transistor liên kết [27],[28]. Gần đây, Reed và cộng sự đã chứng minh được rằng một nguồn sáng với bước sóng tích hợp ngắn đã kích thích khả năng phát xạ của MoS2 [29]. Nghiên cứu này sẽ mở đường cho công nghệ nano-photonic ở thế hệ kế tiếp nhằm chế tạo các hệ cảm biến quang học có môi trường hoạt động ở thang nguyên tử. Các tính chất quang của các bán dẫn thấp chiều thể hiện được ứng dụng thú vị trong các thiết bị quang điện tử và vi điện tử [30],[31],[32],[33],[34]. Các ảnh hưởng phi tuyến trong hệ thấp chiều, đặc biệt là khi có từ trường [35],[36],[37] mạnh hơn so với vật liệu khối gây ra bởi hiệu ứng giam giữ lượng tử mạnh. Do đó, các tính chất hấp thụ quang-từ tuyến tính và phi tuyến đã thu hút sự quan tâm của nhiều nhà nghiên cứu và đã được khảo sát trong các vật liệu thấp chiều như giếng lượng tử, dây lượng tử, và chấm lượng tử [38],[39],[40],[41],[42], cũng như 2
trong graphene [43] và các hệ đơn lớp hai chiều khác, cụ thể là trong phosorene đơn lớp [44] và MoS2 đơn lớp [45],[46]. Kết quả của những nghiên cứu này cho thấy tính chất hấp thụ quang-từ không những phụ thuộc vào cấu trúc của hệ mà còn chịu ảnh hưởng mạnh bởi từ trường. Tuy nhiên, các kết quả thú vị này vẫn chưa được khảo sát một cách đầy đủ trong các vật liệu họ TMDC khác như MoSe2 , WS2 và WSe2 . Trong khi đó, nghiên cứu chỉ ra rằng, với đặc tính chịu ảnh hưởng mạnh của các trường Zeeman spin và vùng và một vùng cấm rộng tự nhiên, các vật liệu TMDC thể hiện các phản ứng quang xảy ra trong vùng hồng ngoại gần và cả trong vùng ánh sáng khả kiến [47], điều mà hoàn toàn khác so với các hệ thấp chiều thông thường [48] hay trong graphene [49],[50]. Điều đó càng khiến chúng tôi muốn nghiên cứu sâu hơn và có hệ thống hơn về các tính chất truyền dẫn quang-từ của các bán dẫn họ TMDC trong đó có tính đến ảnh hưởng của các trường Zeeman. Bên cạnh tính chất truyền dẫn quang-từ, chúng tôi còn bị thu hút bởi các tính chất nhiệt của hệ điện tử trong các bán dẫn thấp chiều mà các đại lượng đặc trưng là tốc độ mất mát năng lượng của electron và công suất nhiệt-từ. Tốc độ mất mát năng lượng của các electron nóng (hot-electron) hoặc công suất làm lạnh electron (electron cooling power) dưới ảnh hưởng của tương tác electron-phonon đã được nghiên cứu trong bán dẫn khối [51],[52], các hệ khí điện tử hai chiều (2DEG) thông thường [53],[54],[55], graphene hai lớp [56],[57],[58], silicene [59], MoS2 đơn lớp và các TMDC khác [60], bán kim loại Dirac ba chiều [61] và trong graphene hai lớp xoắn [62]. Kết quả của các nghiên cứu này cung cấp cái nhìn sâu sắc về sự trao đổi nhiệt giữa electron và phonon trong các vật liệu 2D. Trong tất cả các nghiên cứu này, tốc độ mất mát năng lượng của electron được khảo sát trong điều kiện không có từ trường. Tuy nhiên, nghiên cứu trong hệ 2DEG đặt trong từ trường cho thấy tốc độ mất mát năng lượng dao động theo từ trường [63],[64],[65]. Như vậy, hướng nghiên cứu ảnh hưởng của từ trường lên tốc độ mất mát năng lượng của electron trong các vật liệu thấp chiều như TMDC là cần thiết và vẫn chưa được thực hiện. 3
Công suất nhiệt là một hệ số quan trọng để xác định hiệu suất nhiệt điện của hệ. Có hai phần đóng góp vào công suất nhiệt là công suất nhiệt khuếch tán và công suất nhiệt gây ra bởi hiệu ứng phonon-kéo (phonon-drag) [66]. Công suất nhiệt gây ra bởi hiệu ứng phonon-kéo là kết quả tương tác giữa electron và các phonon âm [67]. Những nghiên cứu thực nghiệm cho thấy công suất nhiệt trong MoS2 đơn lớp có giá trị lớn vào khoảng 4 × 102 đến 105 µVK−1 [68],[69]. Công suất nhiệt gây ra bởi hiệu ứng phonon-kéo cũng đã được khảo sát lý thuyết trong MoS2 đơn lớp [70]. Các nghiên cứu về công suất nhiệt trên đây đều được thực hiện trong điều kiện không có từ trường. Khi có từ trường ngoài, công suất nhiệt (trong trường hợp này gọi là công suất nhiệt-từ) gây ra bởi hiệu ứng phonon-kéo đã được khảo sát lý thuyết trong các hệ 2DEG [66],[71],[72],[73],[74],[75],[76] và trong MoS2 đơn lớp [77]. Tuy nhiên, chúng tôi nhận thấy chưa có nghiên cứu nào về ảnh hưởng của từ trường lên công suất nhiệt-từ gây ra bởi hiệu ứng phonon-kéo trong MoS2 đơn lớp cũng như các vật liệu TMDC khác trong vùng nhiệt độ thấp (dưới 100 K), vùng nhiệt độ mà công suất nhiệt-từ gây bởi hiệu ứng phonon-kéo cho đóng góp nổi trội vào công suất nhiệt [71],[77]. Từ những phân tích trên đây, chúng tôi chọn đề tài nghiên cứu cho luận án tiến sĩ là: “Tính chất truyền dẫn quang-từ và tính chất nhiệt của các bán dẫn họ dichalcogenides kim loại chuyển tiếp” với hy vọng đề tài cung cấp cái nhìn tổng quát về các tính chất truyền dẫn quang-từ và tính chất nhiệt của các vật liệu thuộc họ TMDC, cũng như đưa ra dẫn chứng so sánh các đặc trưng vật lý này giữa các vật liệu trong cùng họ TMDC là MoS2 , MoSe2 , WS2 và WSe2 . 2. Mục tiêu nghiên cứu 2.1. Mục tiêu tổng quát Mục tiêu của luận án là khảo sát các tính chất truyền dẫn quang-từ và tính chất nhiệt của các bán dẫn họ dichalcogenides kim loại chuyển tiếp đơn lớp: MoS2 , MoSe2 , WS2 và WSe2 . 2.2. Mục tiêu cụ thể 4
- Khảo sát tính chất truyền dẫn quang-từ dưới ảnh hưởng của tương tác electron-phonon bao gồm hệ số hấp thụ quang-từ và độ rộng vạch phổ hấp thụ của các bán dẫn họ dichalcogenides kim loại chuyển tiếp đơn lớp: MoS2 , MoSe2 , WS2 và WSe2 đặt trong điện trường và từ trường ngoài. - Khảo sát tính chất truyền dẫn quang-từ khi không tính đến tương tác electron-phonon bao gồm hệ số hấp thụ quang-từ và độ thay đổi chiết suất của các bán dẫn họ dichalcogenides kim loại chuyển tiếp đơn lớp: MoS2 , MoSe2 , WS2 và WSe2 đặt trong điện trường và từ trường ngoài. - Khảo sát tính chất nhiệt dưới ảnh hưởng của tương tác electron-phonon bao gồm tốc độ mất mát năng lượng của electron và công suất nhiệt-từ gây ra bởi hiệu ứng phonon-kéo của các bán dẫn họ dichalcogenides kim loại chuyển tiếp đơn lớp: MoS2 , MoSe2 , WS2 và WSe2 đặt trong điện trường và từ trường ngoài. 3. Nội dung nghiên cứu Nội dung chính của luận án tập trung khảo sát các vấn đề cụ thể sau đây: - Về tính chất truyền dẫn quang-từ + Tính giải tích và tính số hệ số hấp thụ quang-từ trong các hệ TMDC đơn lớp dưới ảnh hưởng của tương tác electron với các loại phonon khác nhau, khi tính đến quá trình hấp thụ hai photon. + Khảo sát độ rộng vạch phổ hấp thụ trong các hệ TMDC đơn lớp dưới ảnh hưởng của tương tác electron với các loại phonon khác nhau, khi tính đến quá trình hấp thụ hai photon. + Tính giải tích và tính số hệ số hấp thụ quang-từ và độ thay đổi chiết suất tuyến tính và phi tuyến trong các hệ TMDC đơn lớp khi không tính đến tương tác electron-phonon. - Về tính chất nhiệt + Tính giải tích và tính số tốc độ mất mát năng lượng của electron dưới ảnh hưởng của tương tác electron với các loại phonon khác nhau trong các hệ TMDC đơn lớp. 5