Luận văn Thạc sĩ Khoa học: Xác định các đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân dựa trên phổ bức xạ gamma và tia X năng lượng thấp

Chia sẻ: Na Na | Ngày: | Loại File: PDF | Số trang:71

Thêm vào BST

Báo xấu

64
lượt xem 7
download

Download Vui lòng tải xuống để xem tài liệu đầy đủ

Luận văn với đề tài: “Xác định các đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân dựa trên phổ bức xạ gamma và tia X năng lượng thấp”, trình bày một số kết quả nghiên cứu thực nghiệm trong việc phân tích một số mẫu urani sử dụng phương pháp đo phổ gamma năng lượng thấp với đêtectơ bán dẫn Ge siêu tinh khiết giải rộng.

Chủ đề:

Bình luận(0) Đăng nhập để gửi bình luận!

Lưu

Nội dung Text: Luận văn Thạc sĩ Khoa học: Xác định các đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân dựa trên phổ bức xạ gamma và tia X năng lượng thấp

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN ---------- NGUYỄN HOÀNG ANH XÁC ĐỊNH CÁC ĐẶC TRƯNG CỦA THANH NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN DỰA VÀO NHỮNG BỨC XẠ GAMMA NĂNG LƯỢNG THẤP VÀ TIA X LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÝ HÀ NỘI - 2012
ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN _______________________________ NGUYỄN HOÀNG ANH XÁC ĐỊNH CÁC ĐẶC TRƯNG CỦA THANH NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN DỰA VÀO NHỮNG BỨC XẠ GAMMA NĂNG LƯỢNG THẤP VÀ TIA X Chuyên ngành : Vật lý nguyên tử, hạt nhân và năng lượng cao Mã số: 60 44 05 LUẬN VĂN THẠC SĨ NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC: TS. Phạm Đức Khuê Hà nội - 2012 1
LỜI CẢM ƠN Trước hết em xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc tới TS. Phạm Đức Khuê, Trung tâm Vật lý hạt nhân - Viện Vật lý là người hướng dẫn khoa học đã giúp đỡ, chỉ bảo tận tình cho em trong quá trình học tập, nghiên cứu và hoàn thành bản luận văn này. Em xin chân thành cảm ơn các thầy cô Bộ môn Vật lý hạt nhân, Khoa Vật lý, Phòng Sau đại học - Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, các cán bộ Trung tâm Vậy lý hạt nhân - Viện Vật lý, đã tạo mọi điều kiện thuận lợi cho em trong suốt quá trình học tập và thực hiện bản luận văn. Bên cạnh đó, em xin chân thành cảm ơn của ThS. Lê Tuấn Anh, CN. Đinh Văn Thìn đã giúp đỡ, đóng góp ý kiến và chia sẻ những kinh nghiệm quý báu trong suốt quá trình em thực hiện luận văn. Cuối cùng, em xin bày tỏ lòng biết ơn tới gia đình và bạn bè đã thường xuyên động viên, khuyến khích và dành mọi điều kiện có thể được để em hoàn thành luận văn này. Hà nội, ngày 05 tháng 12 năm 2012 Học viên Nguyễn Hoàng Anh 2
MỤC LỤC DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ TÊN VIẾT TẮT .................................................................... 5 MỞ ĐẦU ........................................................................................................................... 6 CHƯƠNG I. MỘT SỐ ĐẶC TRƯNG CỦA NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN .......................... 8 I.1. Đặc điểm chung ............................................................................................ 8 I.1.1 Nguyên tố Urani tự nhiên ........................................................................ 8 I.1.2. Dãy phóng xạ Urani tự nhiên ................................................................10 I.2. Nhiên liệu Urani...........................................................................................13 I.2.1. Quá trình làm giàu Urani......................................................................14 I.2.2. Urani nghèo ..........................................................................................15 I.2.3. Dãy phân rã Urani trong nhiên liệu hạt nhân........................................16 I.2.4. Cơ chế phân hạch trong lò phản ứng ....................................................17 I.3. Các phương pháp dùng để xác định hàm lượng 235U trong nhiên liệu ...........19 I.3.1.Các phương pháp có phá hủy mẫu .........................................................19 I.3.2. Các phương pháp không phá hủy mẫu (NDA) .......................................21 CHƯƠNG II. PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM XÁC ĐỊNH HÀM LƯỢNG URANI .. 24 II.1. Hệ phổ kế gamma bán dẫn ..........................................................................24 II.1.1. Một số thông số kỹ thuật đặc trưng của hệ phổ kế gamma bán dẫn BEGe – Canberra ..........................................................................................25 II.1.2. Phân tích phổ gamma ..........................................................................27 II.1.3. Đường chuẩn năng lượng ...................................................................28 II.1.4. Xây dựng đường cong hiệu suất ghi ....................................................30 II.2. Xác định độ giàu urani bằng phương pháp phổ kế gamma ..........................32 II.2.1. Cơ sở của phương pháp phổ gamma ....................................................33 II.2.2. Tỉ số hoạt độ các đồng vị và kỹ thuật chuẩn trong ...............................34 II.2.3. Mối liên hệ giữa tỉ số khối lượng và tỉ số hoạt độ................................35 II.2.4. Các vạch phổ gamma dùng để xác định tỷ số hoạt độ các đồng vị Urani36 II.3. Xác định sai số đóng góp trong kết quả xử lý ..............................................38 II.3.1. Sai số thống kê hay sai số ngẫu nhiên ..................................................38 II.3.2. Sai số hệ thống.....................................................................................39 II.3.3. Công thức truyền sai số .......................................................................40 II.4. Một số hiệu chỉnh nâng cao độ chính xác kết quả đo ...................................40 II.4.1. Hiệu ứng thời gian chết .......................................................................40 II.4.2. Hiệu chỉnh chồng chập xung ................................................................41 3
II.4.3. Hiệu ứng cộng đỉnh .............................................................................41 CHƯƠNG III. THỰC NGHIỆM VÀ KẾT QUẢ .............................................................. 43 III.1. Mẫu vật liệu Uranium ................................................................................43 III.2. Một số phần mềm ghi nhận và phân tích số liệu thực nghiệm ....................44 III.2.1. Phần mềm ghi nhận và xử lý phổ gamma ............................................44 III.2.2. Phần mềm được sử dụng để hỗ trợ phân tích số liệu ...........................45 III.3. Phân tích số liệu và kết quả.......................................................................47 III.3.1. Xử lý kết quả đo mẫu chuẩn urani dạng bột........................................47 III.3.2. Xử lý kết quả đo mẫu vật liệu Uran1 và Uran2 chưa biết độ giàu .......53 III.4. Đánh giá sai số và nhận xét về kết quả thực nghiệm ..................................59 III.4.1. Đánh giá về các sai số đóng góp ........................................................60 III.4.2. Nhận xét về kết quả thực nghiệm ........................................................61 KẾT LUẬN...................................................................................................................... 62 TÀI LIỆU THAM KHẢO ................................................................................................ 63 PHỤ LỤC ........................................................................................................................ 65 4
DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ TÊN VIẾT TẮT HPGe - High purity Gemanium detector- Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh khiết. BEGe - Broad Energy Germanium detector - Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh khiết dải rộng. FWHM - Full Width at Half Maximum, độ rộng nửa chiều cao của đỉnh, còn gọi là độ phân giải năng lượng. EU – Enriched Uranium, Urani đã được làm giàu. DU – Depleted Uranium, Urani nghèo. Iγ - Gamma ray intensity, cường độ bức xạ tia gamma, còn được gọi là xác suất phát xạ. BWR - Boiling Water Reactors, lò phản ứng hạt nhân sử dụng công nghệ nước sôi. PWR – Pressurized Water Reactors, lò phản ứng sử dụng công nghệ nước áp lực. ICPMS - Inductively coupled plasma mass spectrometry, khối phổ kế cảm ứng Plasma. NDA – Non Destructive Analysis, phân tích không phá hủy mẫu. ADC – Analog to Digital Converter, bộ biến đổi tương tự số. MCA – Multichannel Analyzer, phân tích biên độ nhiều kênh. FET - Field Effect Transistor, transito trường. AMC - Access Method Configuration, thư viện các cấu hình phương pháp tiếp cận phổ, dữ liệu phân tích phổ theo các loại mẫu cụ thể. 5
MỞ ĐẦU Ngày nay, trong công cuộc công nghiệp hóa hiện đại hóa đất nước, việc phát triển công nghiệp năng lượng luôn được đặt lên hàng đầu, tiên quyết cho các ngành nghề, lĩnh vực khác có thể phát triển theo. Một trong các mục tiêu phát triển công nghiệp năng lượng ở một quốc gia như Việt Nam chính là phát triển năng lượng điện hạt nhân nhằm giải quyết các vấn đề thiếu hụt năng lượng ở thời điểm hiện tại cũng như thay thế dần các nguồn năng lượng hóa thạch khác đang ngày càng cạn kiệt dần trong tương lai. Trong lĩnh vực năng lượng hạt nhân, việc phát triển nhiên liệu hạt nhân, đặc biệt là công nghệ làm giàu Urani, vật liệu tạo ra các phản ứng phân chia dây chuyền sinh ra năng lượng, là vấn đề hết sức quan trọng. Việt Nam hiện vẫn chưa có công nghệ làm giàu nhiên liệu hạt nhân, việc phát triển điện hạt nhân vẫn dựa vào nhập khẩu nhiên liệu. Do đó việc có được các thông tin chính xác về nhiên liệu hạt nhân như độ giàu, thành phần đồng vị, cấu trúc vật lý, các tạp chất hóa học, tuổi của thanh nhiên liệu... là rât cần thiết trong quá trình sử dụng nhiên liệu hạt nhân. Để xác định các đặc trưng của thanh nhiên liệu có nhiều những phương pháp khác nhau được ứng dụng, các phương pháp phân tích có thể chia thành hai loại chính: phân tích phá hủy mẫu, thường sử dụng các khối phổ kế hấp thụ nguyên tử, khối phổ kế cảm ứng plasma (ICP-MS), phổ kế anpha,... và phương pháp không phá hủy mẫu (NDA) chủ yếu sử dụng phổ kế gamma độ phân giải cao. Mỗi phương pháp trên đều có những lợi thế và mặt hạn chế riêng, bổ sung lẫn nhau. Tùy thuộc vào mục đích và điều kiện nghiên cứu và đặc điểm của từng loại mẫu mà ta có thể lựa chọn phương pháp phù hợp nhất. Ngày nay, nhờ sự phát triển của các hệ phổ kế gamma với đetectơ bán dẫn gecmani siêu tinh khiết với độ phân giải năng lượng cao, phương pháp phân tích urani dựa trên cơ sở đo bức xạ gamma phát ra từ phân rã phóng xạ tự nhiên được sử dụng rất phổ biến, đáp ứng được các yêu cầu trong nghiên cứu cũng như ứng dụng. Dựa vào đặc trưng của bức xạ gamma năng lượng thấp do các đồng vị trong nhiên liệu urani phát ra, ta có thể bổ sung phương pháp phân tích nhiên liệu urani bằng đo phổ tia X và gamma mềm sử dụng sử dụng các đetetơ bán dẫn như HPGe giải rộng (BEGe), HPGe tinh thể mỏng (planar), Si(Li),.... 6
Luận văn với đề tài: “Xác định các đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân dựa trên phổ bức xạ gamma và tia X năng lượng thấp”, trình bày một số kết quả nghiên cứu thực nghiệm trong việc phân tích một số mẫu urani sử dụng phương pháp đo phổ gamma năng lượng thấp với đêtectơ bán dẫn Ge siêu tinh khiết giải rộng. Dựa trên đặc tính phân rã tự nhiên của các đồng vị trong chuỗi urani, hàm lượng mẫu urani được xác định thông qua việc đo tỷ số hoạt độ của hạt nhân con cháu và hạt nhân bố mẹ. Việc sử dụng đường cong hiệu suất ghi tương đối như một kỹ thuật chuẩn trong kết hợp với đo các tia gamm ở vùng năng lượng thấp đã được áp dụng để xác định hàm lượng các thành phần trong mẫu vật liệu urani. Về bố cục, ngoài các phần mở đầu, kết luận, tài liệu tham khảo và phụ lục, luận văn được chia thành 3 chương sau: Chương I: Một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân, trình bày tổng quan về urani và các phương pháp xác định thành phần, hàm lượng trong mẫu urani. Chương II: Phương pháp xác định thành phần và hàm lượng urani, giới thiệu phương pháp phổ gamma năng lượng thấp, đường cong hiệu suất ghi tương đối, tính tỷ số hoạt độ các thành phần bằng phương pháp chuẩn trong và các giải pháp nâng cao độ tin cậy của kết quả thực nghiệm. Chương III: Thực nghiệm và kết quả, trình bày quy trình đo đạc, phân tích số liệu và kết quả thu được trong việc xác định thành phần và hàm lượng của một số mẫu urani. 7
CHƯƠNG I. MỘT SỐ ĐẶC TRƯNG CỦA NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN I.1. Đặc điểm chung Để thay thế cho các nguồn nhiên liệu hóa thạch của tự nhiên, sự lựa chọn năng lượng hạt nhân là một trong số lựa chọn của nhiều quốc gia hiện nay. Dựa trên cơ sở sử dụng năng lượng được giải phóng sau phản ứng phân hạch của một số đồng vị nặng, qua quá trình chuyển hóa sẽ thu được điện năng phục vụ cho nhu cầu của con người. Tuy nhiên, không phải đồng vị nặng nào cũng có thể được sử dụng để làm nhiên liệu hạt nhân, nguyên nhân cơ bản chính là vì cơ chế phân hạch và hàm lượng của các nguyên tố đó [1]. Có những nguyên tố rất nặng nhưng lại không có cơ chế phân hạch tự phát và ngược lại, có những nguyên tố có khả năng phân hạch tự phát và giải phóng một lượng năng lượng rất lớn, nhưng hàm lượng trong tự nhiên lại quá thấp, dẫn đễn chi phí rất xử lý cao và đòi hỏi công nghệ rất phức tạp. Vì những lý do đó, hiện nay Urani được lựa chọn là nhiên liệu hạt nhân lý tưởng để phục vụ cho chúng ta. Việc hiểu biết về các đặc trưng của nguyên tố này cũng như nhiên liệu tạo ra từ Urani là một điều hết sức cần thiết trong quá trình sử dụng và khai thác chúng. I.1.1 Nguyên tố Urani tự nhiên Urani là nguyên tố hóa học kim loại màu xám bạc, ăn mòn, trong không khí tạo lớp vỏ oxit màu đen thuộc nhóm Actini, có số nguyên tử là 92 trong bảng tuần hoàn, được kí hiệu là U (Hình 1.1). Trong một thời gian dài, urani là nguyên tố cuối cùng của bảng tuần hoàn. Các đồng vị phóng xạ của urani có số nơtron từ 140 đến 146 nhưng phổ biến nhất là các đồng vị urani-238 (238U) và urani-235 (235U). Tất cả đồng vị của urani đều không bền và có tính phóng xạ yếu. Urani có khối lượng nguyên tử nặng thứ 2 trong các nguyên tố tự nhiên, xếp sau Plutoni. Mật độ của urani lớn hơn mật độ của chì khoảng 70%, nhưng không đặc bằng vàng hay wolfram. Urani có mặt trong tự nhiên với nồng độ thấp khoảng vài ppm (10-4 %) trong đất, đá và nước, và được sản xuất thương mại từ các khoáng sản chứa urani như uraninit [1]. Trong tự nhiên, urani được tìm thấy ở dạng 238U (99.284 %), 235U (0.711 %), và một lượng rất nhỏ 234U (0.0058 %). Urani phân rã rất chậm phát ra hạt 8
anpha. Chu kỳ bán rã của 238U là khoảng 4.47 tỉ năm và của 235 U là 704 triệu năm, do đó nó được sử dụng để xác định tuổi của Trái Đất. Hình 1.1. Urani màu xám bạc, với lớp vỏ oxit do bị ăn mòn trong không khí Hiện tại, các ứng dụng của urani chỉ dựa trên các tính chất hạt nhân của nó. 235 U là đồng vị duy nhất, tồn tại trong tự nhiên, có khả năng phân hạch một cách tự phát. 238U có thể phân hạch bằng neutron nhanh, và có thể được chuyển đổi thành Plutoni-239 (239Pu), một sản phẩm có thể tự phân hạch được trong lò phản ứng hạt nhân. Đồng vị có khả năng tự phân hạch khác là Urani-233 (233U) có thể được tạo ra từ Thori tự nhiên và cũng là vật liệu quan trong trong công nghệ hạt nhân. Trong khi 238U có khả năng phân hạch tự phát thấp, bao gồm cả sự phân hạch bởi neutron nhanh, thì 235U và đồng vị 233U có tiết diện hiệu dụng tự phân hạch cao hơn nhiều đối với các neutron chậm. Khi nồng độ đủ lớn, các đồng vị này duy trì một chuỗi phản ứng hạt nhân ổn định. Quá trình này tạo ra nhiệt trong các lò phản ứng hạt nhân. Trong lĩnh vực dân dụng, urani chủ yếu được dùng làm nhiên liệu cho các nhà máy điện hạt nhân. Ngoài ra, urani còn được dùng làm chất nhuộm màu có sắc đỏ-cam đến vàng chanh cho thủy tinh urani. Nó cũng được dùng làm thuốc nhuộm màu và sắc bóng trong phim ảnh. Martin Heinrich Klaproth được công nhận là người đã phát hiện ra urani trong khoáng vật Pitchblend năm 1789. Ông đã đặt tên nguyên tố mới theo tên hành tinh Uranus (sao Thiên Vương). Trong khi đó, Eugène-Melchior Péligot là 9
người đầu tiên chiết tách thành công kim loại này và các tính chất phóng xạ của nó đã được Antoine Becquerel phát hiện năm 1896. Nghiên cứu của Enrico Fermi và các tác giả khác bắt đầu thực hiện năm 1934 đã đưa urani vào ứng dụng trong công nghiệp năng lượng hạt nhân. I.1.2. Dãy phóng xạ Urani tự nhiên Trong tự nhiên, đồng vị 238U và 235U sinh ra các dãy phóng xạ cân bằng, tạo nên hai họ phóng xạ cơ bản là Uranium (238U với 18 đồng vị con) và Actinium (235U với 14 đồng vị con). Tất cả các hạt nhân con trong các dãy này (ngoại trừ đồng vị cuối dãy) đều là các đồng vị phóng xạ. Việc nghiên cứu hai họ phóng xạ tự nhiên này, dựa trên quang phổ kế gamma với độ phân giải cao, cho ra sơ đồ phân rã cân bằng như hình 1.2 [7]. Các họ phóng xạ tự nhiên có chung những đặc điểm như sau [7]: - Các đồng vị trong mỗi dãy có sự liên hệ với nhau bằng phân rã alpha hoặc beta. - Sau mỗi phân rã alpha hay beta, các đồng vị con đều phát ra các tia gamma để giải phóng năng lượng dư sau mỗi phản ứng. Các tia gamma này đều mang năng lượng và bước sóng đặc trưng cho đồng vị con đó. - Mỗi họ có một đồng vị sống lâu (chu kỳ bản rã lớn) đứng đầu họ đó (đứng đầu họ Uranium là 238U92 và đứng đầu họ Actinium là 235U92) và một đồng vị bền nằm ở vị trí cuối cùng (Cuối dãy Uranium là 206Pb82 và cuối dãy Actinium là 207 Pb82). - Mỗi họ đều có 1 thành viên tồn tại dưới dạng khí phóng xạ, là đồng vị của nguyên tố Radon (Rn). Dãy phóng xạ 235U và 238U trong tự nhiên. Các đồng vị phóng xạ trong dãy 238U và dãy 235U cùng các đặc trưng phân rã phóng xạ của nó như chu kỳ bán rã, loại phân rã và năng lượng của bức xạ alpha, gamma, năng lượng cực đại của bức xạ beta được đưa trong bảng số liệu 1.1 và 1.2 tương ứng [2]. Các đồng vị phóng xạ thuộc dãy phóng xạ 235U có số khối được mô tả bằng biểu thức: A = 4n + 3, với n có giá trị biến đổi từ 51 đến 58. Các đồng vị phóng xạ thuộc dãy phóng xạ 238U có số khối được mô tả bằng biểu thức: A = 4n + 2, với n là số nguyên biến đổi từ 51 đến 59. 10
Hình 1.2. Những đồng vị đầu dãy của hai họ phóng xạ 235U và 238U. Bảng 1.1. Các đồng vị phóng xạ trong dãy 235U và đặc trưng phân rã của chúng STT Đồng vị phóng xạ Loại phân rã Chu kỳ bán rã 235 1 U α 1.7 x 108 năm 231 2 Th Β 225 giờ 231 3 Pa α 3.25 x 104 năm 227 4 Ac Β 2.16 năm 227 5 Th α 18.2 ngày 223 6 Fr Β 22 phút 223 7 Ra α 11.44 ngày 11
STT Đồng vị phóng xạ Loại phân rã Chu kỳ bán rã 219 8 Rn α 4 giây 215 9 Po α 1.78 x 10-3 giây 211 10 Pb Β 36.1 giây 211 11 Bi α 2.16 phút 207 12 Pb 0 (Bền) Bảng 1.2. Các đồng vị phóng xạ trong dãy 238U và đặc trưng phân rã của chúng STT Đồng vị phóng xạ Loại phân rã Chu kỳ bán rã 238 1 U α 4.507 x 109 năm 234 2 Th β 24.1 ngày 234 3 Pa β 1.18 phút 234 4 U α 2.48 x 105 năm 230 5 Th α 7.52 x, 104 năm 226 6 Ra α 1600 năm 222 7 Rn α 3.824 ngày 218 8 Po α 3.05 phút 214 9 Pb β 26.8 phút 214 10 Bi β 19.7 phút 214 11 Po α 1.85 x 10-4 giây 210 12 Pb β 22.3 năm 210 13 Bi β 5.02 ngày 210 14 Po α 138.4 ngày 206 15 Pb 0 (Bền) 12
Trong tự nhiên, ngoài hai dãy phóng xạ của Uran, còn có dãy phóng xạ của Thori, bắt đầu là 232Th và kết thúc là đồng vị chì bền 208Pb. Dãy này trải qua 6 phân rã α và 4 phân rã β-. Chu kỳ bán rã của hạt nhân 232Th cỡ 1.4 x1010 năm. Có thể nhận thấy rằng, cả ba dãy phóng xạ đều bắt đầu từ các hạt nhân phân rã α có chu kỳ rất lớn so với chu kỳ bán rã của các hạt nhân con cháu trong dãy. Tuổi của các mẫu quặng thực tế rất lớn, cỡ tuổi của Trái Đất, lớn hơn rất nhiều chu kỳ bãn rã của các hạt nhân con, nên cả ba dãy phóng xạ cho đến nay đều xảy ra hiện tượng cân bằng phóng xạ. Khi hiện tượng cân bằng phóng xạ xảy ra, hoạt độ phóng xạ của nguyên tố trong cùng một dãy đều bằng nhau. Ta có phương trình cân bằng phóng xạ sau đây: λ1N1 = λ2N2 = … = λiNi = … = λkNk (1.1) trong đó λi là hằng số phân rã của đồng vị phóng xạ thứ i (i = 1…k) trong dãy phóng xạ liên tiếp; Ni là số hạt nhân phóng xạ của đồng vị phóng xạ thứ i có trong mẫu; còn k là số đồng vị phóng xạ có trong dãy phóng xạ [2]. Khi hiện tượng phóng xạ xảy ra, nếu biết hoạt độ phóng xạ của hạt nhân nào đó trong dãy sẽ suy ra hoạt độ phóng xạ của hạt nhân khác trong dãy đó và do đó biết được hàm lượng của các nguyên tố trong dãy. Điều này đồng nghĩa với việc đo được hoạt độ phóng xạ của một đồng vị bất kỳ nào trong dãy thì ta có thể suy ra hàm lượng của nguyên tố uran ở đầu dãy đó. Thông thường thì đồng vị được chọn để xác định hàm lượng nguyên tố mẹ là các đồng vị phát ra bức xạ gamma có năng lượng thích hợp, cường độ lớn. Các đồng vị phát ra gamma năng lượng cao thường là các đồng vị nằm ở cuối dãy phóng xạ. Đối với các bức xạ gamma năng lượng thấp, cường độ nhỏ vẫn có thể được sử dụng để xác định hàm lượng của đồng vị mẹ. Trong cả ba dãy phóng xạ tự nhiên, các nguyên tố phóng xạ ở đầu dãy khi phân rã phóng xạ thì hạt nhân con thường ở trạng thái cơ bản hoặc trạng thái kích thích thấp, do đó các bức xạ gamma do nguyên tố đầu dãy phát ra thường có năng lượng thấp và cường độ nhỏ [2]. I.2. Nhiên liệu Urani Ta đã biết rằng, trong tự nhiên tồn tại ba đồng vị của Uranium là 238U, 235U và 234U với hàm lượng khá thấp, cỡ vài ppm (10-4 %) trong đất đá dưới dạng hỗn hợp muối Uraninit. Trong đó chủ yếu là 238U, chiếm cỡ 99.284 % trên tổng số các đồng vị Uranium, 235U chiếm 0.711 % và 234U (con cháu của 238U) chỉ chiếm 235 khoảng 0.0058 %. Trong các đồng vị tự nhiên này của Urani thì chỉ có U mới 13
có khả năng tự phân hạch hoặc phân hạch gây bởi nơtron năng lượng thấp, nơtron nhiệt [1]. Quá trình sản xuất nhiên liệu hạt nhân bắt đầu từ công đoạn sàng lọc tách chiết từ các mẫu đất, đá, quặng Uraninit để có được hỗn hợp Urani hàm lượng cao. Tuy nhiên đây chưa phải nhiên liệu hạt nhân. Urani khi được sử dụng làm nhiên liệu hạt nhân phải đạt được một tiêu chí quan trọng, đó là hàm lượng 235U phải đủ lớn để duy trì được phản ứng phân hạch dây chuyền của các hạt nhân. Chính vì vậy mà người ta đã phân loại các vật liệu Urani thành các dạng là: Urani tự nhiên, Urani nghèo, Urani giàu và siêu giàu, trong đó cơ sở để phân loại chính là hàm lượng 235 U trong tự nhiên (0.72 %). Khái niệm giàu hay nghèo là nói đến tỉ lệ 235U trong một mẫu hỗn hợp Urani ít hơn hay nhiều hơn so với Urani tự nhiên. Nếu hàm lượng 235U trong mẫu trên mức 0.72 % thì được coi là đã làm giàu. Tuy nhiên trong các vật liệu Urani đã làm giàu có thể chia làm 2 loại chính: độ giàu thấp (3-4%) dùng làm nhiêu liệu cho các lò phản ứng hạt nhân và độ Hình 1.3: Độ giàu Urani giàu cao ( 90%) dùng làm vũ khí hạt nhân. I.2.1. Quá trình làm giàu Urani Quá trình làm giàu bắt đầu từ những sản phẩm Urani công nghiệp, đó là các dạng oxit của Urani chứa các trạng thái oxi hóa từ thấp đến cao của Uran. Trong đó có 2 dạng oxit phổ biến nhất, tồn tại ở thể rắn, ít hòa tan trong nước, tương đối bền trong nhiều điều kiện môi trường, đó là Triuran Octaoxit (U3O8) và Urani Điôxit (UO2). U3O8 là dạng oxit tự nhiên của Uran, khi đưa vào lò nung sẽ tạo ra các trạng thái oxi hóa cao hơn của Uran, còn UO2 chính là nguyên liệu để làm giàu Urani. Có nhiều phương pháp để làm giàu Uran như: tách đồng vị điện từ (Electromagnetic Isotope Separation), khuyếch tán nhiệt (Thermal Diffusion), khuyến tán khí (Gaseous Diffusion), khí động học (Aerodynamic Processes), tách 14
đồng vị La-de (Laser Isotope Separation), trao đổi iôn và hoá học (Chemical and Ion Exchange), tách Plasma (Plasma Separation) và khí ly tâm (Gas Centrifuge). Trong đó Ly tâm khí là phương pháp phổ biến hiện nay. Phương pháp ly tâm khí để tách đồng vị 235U ra khỏi 238U dựa trên sự khác nhau về lực ly tâm của các phân tử khí nhẹ và nặng hơn. Sự tách riêng bằng phương pháp ly tâm được thực hiện trong các xy lanh quay. Hỗn hợp các phân tử các loại khác nhau khi đi vào các xy lanh quay được tách thành hai dòng. Những phân tử nặng hơn bị gạt ra vùng ngoại biên của máy ly tâm và chuyển động xuống dưới dọc theo thành ngoài, còn cũng những phân tử ấy nhưng nhẹ hơn thì bị đẩy vào phần trung tâm hướng lên trên dọc theo trục của máy ly tâm. Trong phương pháp này, 238U và 235U chỉ đạt được sự tách riêng hoàn toàn khi cho hỗn hợp khí đi qua máy liên tục hàng nghìn lần. Công đoạn tạo các phân tử hỗn hợp khí bắt đầu bằng quá trình Hydroflorua hóa các Urani dioxit để tạo ra các Urani tetraflorua (UF4) theo phương trình phản ứng sau: UO2 + 4 HF → UF4 + 2 H2O (500°C, thu nhiệt) (1.2) Tiếp tục florua hóa các Urani tetraflorua ở nhiệt độ cao sẽ tạo ra các Uranium Hexaflorua hay gọi tắt là Halua (UF6): UF4 + F2 → UF6 (350°C, thu nhiệt) (1.3) UF6 là chất kết tủa màu trắng, có áp suất hơi và hoạt tính cao nên dễ dàng bay hơi ngay cả ở nhiệt độ phòng, và đây cũng là hợp chất dễ bay hơi nhất của Urani. Hỗn hợp này sau đó sẽ được đưa vào hàng nghìn xilanh quay vận tốc cao để chia tách và làm giàu theo các mức độ, tùy vào mục đích sử dụng khác nhau. I.2.2. Urani nghèo Urani nghèo (Depleted Uranium, viết tắt là DU) để chỉ loại Urani có hàm lượng đồng vị 235U thấp. Trong kỹ thuật hạt nhân người ta dùng Urani thiên nhiên (chứa 0.71 % đồng bị 235U) để làm giàu đồng vị này lên mức 3.2% hay 3.6% , được gọi chung là Urani đã làm giàu (Enriched Uranium). Quá trình tạo ra Urani làm giàu đồng thời sinh ra một sản phẩm phụ, cũng có thể xem là phế liệu, là DU chỉ còn chứa 0.2 – 0.3 % 235U. Với công nghệ hiện nay từ 8.05 tấn Urani thiên nhiên chứa 0.71 % 235U, người ta sản xuất được 1 tấn Urani làm giàu (chứa 3.6 % 235U) đồng thời tạo ra 7.05 tấn DU (chứa 0.3 % 235U). Như vậy, khái niệm giàu hay nghèo ở đây có nghĩa là nhiều hay ít 235U hơn so với Urani thiên nhiên. 15
Ngoài ra, các DU còn có thể là sản phẩm sau phân hạch của lò phản ứng, hàm lượng rất đáng kể do hầu hết các 235U đều đã phân hạch, nên trong lượng “sỉ” đưa ra không còn 235U nữa. Một phần nhỏ các 238U cũng phân hạch trong quá trình thu neutron nhanh, nhưng không đáng kể, vì thế có thể coi sản phẩm của lò phản ứng cũng là hỗn hợp Urani nghèo [8]. Urani nghèo không còn nhiều tác dụng với quá trình tạo nhiên liệu hạt nhân nữa, chúng dần trở thành vấn đề nan giải cho các quá trình xử lý hay lưu giữ lại. Đối với các nước có nền công nghiệp hạt nhân phát triển cao thì việc xử lý rác thải hạt nhân lại càng khó khăn hơn, vì thế họ luôn tìm cách ứng dụng vào các mục đích khác, đặc biệt là trong quân sự. Ứng dụng đầu tiên của DU là việc sử dụng để che chắn phóng xạ thay cho chì, do mật độ của Urani lớn hơn Chì cỡ 70%, đồng thời lại là nguyên tố có khối lượng nặng thứ 2 trong các nguyên tố tự nhiên nên hệ số bắt phóng xạ rất cao, đồng thời tính phóng xạ của Uran lại rất yếu, vậy nên sử dụng DU để che chắn rất hiệu quả. Tuy nhiên đây chỉ là ứng dụng đối với DU là sản phẩm sau quá trình làm giàu chứ không phải ứng dụng của DU sau phản ứng phân hạch trong lò hạt nhân. Do các đặc thù như mật độ, trọng lượng lớn, độ cứng cao, động năng di chuyển lớn và tính dễ bốc cháy, phát nổ của hỗn hợp DU,... Urani nghèo còn được ứng dụng vào lĩnh vực quân sự, như sử dụng làm áo giáp chống đạn cho các loại pháo, máy bay, xe tăng, bọc thép, làm đối trọng quán tính trong các thiết kế của máy bay hay tên lửa hành trình, và là thành phần quan trọng trong cơ cấu định vị của các thiết bị này,... DU còn được nhồi vào các đầu đạn pháo hay tên lửa như một giải pháp nhằm gia tăng sức công phá của các loại vũ khí này [8]. I.2.3. Dãy phân rã Urani trong nhiên liệu hạt nhân Do tuổi của nhiên liệu lớn nhất cũng không vượt quá 80 năm, tức là vẫn quá nhỏ so với chu kỳ bán rã của 238U, cho nên trong thời gian sống của thanh nhiên liệu, ta coi số hạt nhân 238U phân rã thành 234U là không đáng kể so với lượng 234 U có sẵn trong thanh nhiên liệu. Do đó trong thanh nhiên liệu, ta chỉ coi các đồng vị phóng xạ đứng sau 234U đều do 234U làm giàu phân rã về. Vì vậy, đối với thanh nhiên liệu chưa qua sử dụng, ta coi trong thanh nhiên liệu có 3 dãy phóng xạ, là các dãy: 234U, 235U và 238U. Dãy 238U được coi gồm có 4 đồng vị phóng xạ ban đầu trong bảng 1.1. Dãy 234U bao gồm các đồng vị còn lại trong bảng 1.1 bắt đầu từ 234U. Dãy phóng xạ 235U đã được đưa ra trong bảng 1.2 [2]. 16
Ngoài ra, đối với thanh nhiên liệu tái sử dụng, sẽ có một lượng 235U hấp thụ 1 236 236 232 232 232 neutron sinh ra U. Sau đó U phân rã tạo ra Th. Th chuyển về U theo chuỗi phương trình sau:     n 232 233 233 233 232 90Th 90Th  91 Pa  92 U  n 92 U  2n (1.4) Sự có mặt của 232U và các con cháu của nó sẽ cho biết thông tin rất quan trọng để xác định rằng thanh nhiên liệu này là mới sản xuất hay là đã qua sử dụng và được tái chế lại. Bảng 1.3. Các đồng vị và loại phân rã của dãy phóng xạ 232U. TT Đồng vị phóng xạ Loại phân rã Chu kỳ bán rã (T1/2) 232 01 U α 68.9 năm 228 02 Th α 1.91 giờ 224 03 Ra α 3.66 ngày 220 04 Rn α 55.6 giây 216 05 Po α 0.15 giây 212 06 Pb β- 10.64 giờ 212 07 Bi β- , α 1.009 giờ 212 208 α β- 3.053 Po Tl 298 ns 08 phút (64%) (35.9%) (212Po) (208Tl) (212Po) 208 ( Tl) 208 09 Pb Bền 0 I.2.4. Cơ chế phân hạch trong lò phản ứng Giải thích (theo cơ chế mẫu giọt): Đầu tiên, một neutron chậm (năng lượng cỡ eV) va chạm nguyên tử 235U, sau đó sẽ tạo nên 236U. Hạt nhân 236U không bền vững, tồn tại dưới dạng hạt nhân hợp phần, và sẽ dao động như hình 1.5. Hạt nhân biến đổi dần dần thành dạng quả lê với hai đầu phình ra. Đến khi năng lượng kích thích (E*) lớn hơn năng lượng ngưỡng (Eng), tức là lớn hơn độ cao bờ thế năng phân chia, điểm nối giữa sẽ bị đứt gãy, hạt nhân bị phân chia tạo thành hai hạt nhân con (Ví dụ như 144Ba56 và 89Kr36), đồng thời có ba nơtron được giải 17
phóng ra. Mảnh vỡ phân hạch có khối lượng trung bình, tổng năng lượng giải phóng cỡ 215MeV). Phương trình phản ứng phân hạch nhìn chung có dạng sau: 236 144 92U  56Ba + 36Kr89 + 3n + 177 MeV (1.5) Hình 1.4. Ví dụ phản ứng dây chuyền phân hạch 235U Tuy nhiên, 235U có thể hấp thụ neutron nhiệt bằng một trong hai con đường: Khoảng 82 % sẽ xảy ra sự phân hạch, 18 % còn lại không phân hạch mà thay thế bởi phát xạ gamma tạo nên 236U. Ngoài ra sau khi hấp thụ neutron nhiệt, 236U có thể không qua phân hạch mà trở thành 237U, và phân rã beta nhanh chóng để trở thành 237Np. Tuy nhiên, tiết diện bắt nơtron của 236U là thấp, và quá trình này không xảy ra trong nơtron nhiệt. Một thanh nhiên liệu tái sử dụng điển hình có chứa khoảng 0.4 % 236U. Với tiết diện hấp thụ lớn hơn, 237Np có thể hấp thụ được nhiều nơtron hơn, trở thành 238Np, phân rã beta nhanh chóng thành 238Pu. 236 U phân rã alpha với T1/2 = 2.348 x 107 năm, sau đó trở thành 232Th. Nó có thời gian sống lâu hơn bất cứ đồng vị actinit nhân tạo hoặc sản phẩm phân hạch sau chu trình nhiên liệu hạt nhân nào. 18
I.3. Các phương pháp dùng để xác định hàm lượng 235U trong nhiên liệu I.3.1.Các phương pháp có phá hủy mẫu Đây là các phương pháp xác định hàm lượng có tính chính xác và độ tin cậy khá cao, tuy nhiên nhược điểm lớn lại là việc bắt buộc phải phá hủy, nghiền mịn mẫu đo thì mới có thể áp dụng được. Các công đoạn trong quá trình đo đạc xác định thường phức tạp và có chi phí khá lớn. Trong các phương pháp phân tích có phá hủy mẫu, phải kể đến 4 phương pháp phổ biến nhất là đo bức xạ alpha, sử dụng khối phổ kế, phân tích sắc ký, và đo bức xạ gamma trong ống khí ly tâm UF6. 1. Đo bức xạ alpha: Đây là phương pháp cơ bản nhất trong các phương pháp phân tích mẫu Uran. Ta đã biết rằng các đồng vị Urani đều là đồng vị không bền, hoạt độ phóng xạ thấp và đều phát ra tia alpha (α) nhưng có các mức năng lượng đặc trưng khác nhau. Việc nghiền nhỏ hỗn hợp Urani và đưa vào thiết bị đo trực tiếp alpha, đếm và tính tỉ số hoạt độ và tỉ số khối lượng sẽ xác định được hàm lượng và độ giàu của mẫu nhiên liệu cần đo. Các vạch phổ bức xạ alpha được sử dụng để xác định thành phần mẫu đo [3]: - Đồng vị 234U, sử dụng vạch 4.76 MeV. - Đồng vị 235U, sử dụng vạch 4.39 MeV. - Đồng vị 238U, sử dụng vạch 4.18 MeV. Phương pháp này không đòi hỏi công nghệ cao, việc che chắn giảm phông cũng đơn giản, dễ dàng, tính toán và xử lý số liệu không phức tạp nhưng bắt buộc phải nghiền mẫu mới có thể cho ra số liệu chính xác được. Về nguyên tắc thì có thể đo trực tiếp nguyên mẫu nhưng số liệu sẽ rất ít và thiếu chính xác (do chính vỏ bên ngoài đã đóng vai trò lớp che chắn hầu hết tia alpha), đồng thời cần phải hiệu chỉnh hệ số hấp thụ, bắt alpha cũng như hệ số phân bố cho phù hợp với thực tế mẫu đo. Càng nhiều hệ số hiệu chỉnh thì số liệu càng sai khác so với thực tế. 2. Khối phổ kế: Là phương pháp phức tạp nhưng có độ chính xác cao nhất, dựa trên nguyên lý phụ thuộc của lực quán tính ly tâm vào khối lượng để xác định hàm lượng đồng vị Urani có trong mẫu đo. Khối phổ kế thường được kết hợp với những phương pháp khác nhưng cơ bản và phổ biến nhất là phương pháp Khối phổ kế cảm ứng plasma (ICPMS). rong một khối phổ kế thông thường có 3 bộ phận 19