intTypePromotion=1
zunia.vn Tuyển sinh 2024 dành cho Gen-Z zunia.vn zunia.vn
ADSENSE
 » 
 » 

Luận án Tiến sĩ Vật lý: Đánh giá số liệu hạt nhân trong phương pháp k0-NAA đối với ba hạt nhân 110Ag, 116m2In, và 183mW có tích phân cộng hưởng lớn hơn tiết diện bắt neutron nhiệt

Chia sẻ: _ _ | Ngày: | Loại File: PDF | Số trang:116

Thêm vào BST
Báo xấu
23
lượt xem 4
download
 
  Download Vui lòng tải xuống để xem tài liệu đầy đủ

Luận án Tiến sĩ Vật lý "Đánh giá số liệu hạt nhân trong phương pháp k0-NAA đối với ba hạt nhân 110Ag, 116m2In, và 183mW có tích phân cộng hưởng lớn hơn tiết diện bắt neutron nhiệt" trình bày các nội dung chính sau: Tổng quan tình hình nghiên cứu trong và ngoài nước; Giới thiệu tổng quan lý thuyết phân tích kích hoạt neutron; Thực nghiệm đo các thông số phổ neutron.

Chủ đề:

Bình luận(0) Đăng nhập để gửi bình luận!

Lưu

Nội dung Text: Luận án Tiến sĩ Vật lý: Đánh giá số liệu hạt nhân trong phương pháp k0-NAA đối với ba hạt nhân 110Ag, 116m2In, và 183mW có tích phân cộng hưởng lớn hơn tiết diện bắt neutron nhiệt

  1. BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO BỘ KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ VIỆN NĂNG LƯỢNG NGUYÊN TỬ VIỆT NAM ----------------------------- ĐÁNH GIÁ SỐ LIỆU HẠT NHÂN TRONG PHƯƠNG PHÁP k0-NAA ĐỐI VỚI BA HẠT NHÂN 110Ag, 116m2In, VÀ 183mW CÓ TÍCH PHÂN CỘNG HƯỞNG LỚN HƠN TIẾT DIỆN BẮT NEUTRON NHIỆT LUẬN ÁN TIẾN SĨ VẬT LÝ THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH – 2023
  2. BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO BỘ KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ VIỆN NĂNG LƯỢNG NGUYÊN TỬ VIỆT NAM ----------------------------- ĐÁNH GIÁ SỐ LIỆU HẠT NHÂN TRONG PHƯƠNG PHÁP k0-NAA ĐỐI VỚI BA HẠT NHÂN 110Ag, 116m2In, VÀ 183mW CÓ TÍCH PHÂN CỘNG HƯỞNG LỚN HƠN TIẾT DIỆN BẮT NEUTRON NHIỆT LUẬN ÁN TIẾN SĨ Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử và hạt nhân Mã số: 9.44.01.06 THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH – 2023
  3. MỤC LỤC BẢNG CHÚ THÍCH CÁC KÝ HIỆU ....................................................................... iv DANH MỤC CÁC CHỮ VIẾT TẮT ........................................................................ vi DANH MỤC CÁC BẢNG...................................................................................... viii DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ.................................................................................... ix MỞ ĐẦU ..................................................................................................................... 1 ABSTRACT ................................................................................................................ 8 Chương 1. TỔNG QUAN ....................................................................................... 10 1.1. Tình hình nghiên cứu ......................................................................................... 10 1.1.1. Tình hình nghiên cứu trên thế giới ............................................................ 10 1.1.2. Tình hình nghiên cứu trong nước.............................................................. 15 1.2. Đối tượng nghiên cứu......................................................................................... 18 1.3. Vấn đề tồn tại ..................................................................................................... 20 1.4. Tóm tắt Chương 1 .............................................................................................. 20 Chương 2. PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON ............................................ 21 2.1. Giới thiệu phương pháp phân tích kích hoạt neutron......................................... 21 2.1.1. Phương pháp luận của phân tích kích hoạt neutron .................................. 21 2.1.2. Ưu điểm của phương pháp NAA .............................................................. 22 2.1.3. Nhược điểm của phương pháp NAA ........................................................ 23 2.1.4. Các phương pháp NAA ............................................................................. 24 2.2. Lý thuyết phương pháp phân tích kích hoạt neutron ......................................... 25 2.2.1. Quá trình kích hoạt mẫu ............................................................................ 25 2.2.2. Quá trình phân rã....................................................................................... 26 2.2.3. Quá trình đo mẫu....................................................................................... 27 2.3. Phương trình kích hoạt ....................................................................................... 28 2.4. Các phương pháp chuẩn hóa trong NAA ........................................................... 29 2.4.1. Phương pháp chuẩn hóa tuyệt đối ............................................................. 29 2.4.2. Phương pháp chuẩn hóa tương đối ........................................................... 30 2.4.3. Phương pháp chuẩn đơn nguyên tố ........................................................... 33 i
  4. 2.4.4. Phương pháp chuẩn hóa k0 ........................................................................ 34 2.5. Giới hạn phát hiện .............................................................................................. 35 2.6. Phương pháp tính sai số ..................................................................................... 36 2.7. Độ chính xác của phương pháp k0 -NAA ........................................................... 37 2.8. Phổ neutron trong lò phản ứng hạt nhân ............................................................ 38 2.8.1. Thông lượng neutron................................................................................. 38 2.8.2. Neutron nhiệt............................................................................................. 38 2.8.3. Neutron trên nhiệt ..................................................................................... 40 2.8.4. Neutron nhanh ........................................................................................... 40 2.9. Phản ứng hạt nhân với neutron trên nhiệt .......................................................... 41 2.9.1 Tích phân cộng hưởng I0, hệ số truyền qua cadmium FCd và giá trị Q0 .... 41 2.9.2. Các hệ số hiệu chính ................................................................................. 43 2.9.3. Các thông số phổ neutron.......................................................................... 44 2.10. Một số hiệu chính cần thiết .............................................................................. 45 2.10.1. Hiệu chính hình học đo mẫu ................................................................... 45 2.10.2. Hiệu chính tự hấp thụ gamma. ................................................................. 46 2.10.3. Hiệu chính do trùng phùng....................................................................... 46 2.10.4. Hiệu chính thời gian chết. ........................................................................ 47 2.11. Tóm tắt Chương 2 ............................................................................................ 48 Chương 3. THỰC NGHIỆM .................................................................................. 49 3.1. Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt ............................................................................. 49 3.2. Hệ chiếu mẫu nhanh Kênh 13-2 và Cột nhiệt .................................................... 51 3.3. Xác định các thông số phổ neutron tại Kênh 13-2 và Cột nhiệt ........................ 54 3.4. Hiệu chuẩn hiệu suất hệ phổ kế gamma ............................................................. 57 3.5. Thực nghiệm đo mẫu tại Kênh 13-2 và Cột nhiệt .............................................. 58 3.5.1. Chuẩn bị mẫu chuẩn .................................................................................. 58 3.5.2. Chuẩn bị lá dò ........................................................................................... 60 3.5.3. Chiếu và đo lá dò ...................................................................................... 61 3.5.4. Xử lý phổ gamma và phân tích hàm lượng ............................................... 63 ii
  5. 3.6. Thực nghiệm sử dụng chương trình k0-IAEA .................................................... 63 3.7. Xác định thực nghiệm hệ số k0,Au ....................................................................... 66 3.8. Xác định thực nghiệm hệ số Q0.......................................................................... 68 3.9. Tóm tắt Chương 3 .............................................................................................. 69 Chương 4. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN ............................................................. 70 4.1. Kết quả thông số phổ neutron tại vị trí chiếu mẫu Kênh 13-2 và Cột nhiệt ...... 70 4.2. Kết quả hiệu chuẩn hiệu suất ghi của đầu dò GMX-4076 ................................. 71 4.3. Kết quả xác định hệ số k0 ................................................................................... 73 4.4. Ước lượng sai số của phép đo hệ số k0............................................................... 76 4.5. Kết quả xác định hệ số Q0 .................................................................................. 77 4.6. Ước lượng sai số của phép đo hệ số Q0 ............................................................. 79 4.7. Kết quả xác định hàm lượng nguyên tố sử dụng hệ số k0,Au mới ....................... 80 4.8. Tóm tắt Chương 4 .............................................................................................. 81 KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ................................................................................... 83 DANH MỤC CÔNG TRÌNH ĐÃ CÔNG BỐ .......................................................... 85 TÀI LIỆU THAM KHẢO ......................................................................................... 86 PHỤ LỤC ................................................................................................................. 98 iii
  6. BẢNG CHÚ THÍCH CÁC KÝ HIỆU Kí hiệu Chú thích  Thông lượng neutron th Thông lượng neutron nhiệt e Thông lượng neutron trên nhiệt f Thông lượng neutron nhanh Tỉ số giữa thông lượng neutron nhiệt và thông lượng neutron trên f nhiệt fF Tỉ số giữa thông lượng neutron nhiệt và thông lượng neutron nhanh Hệ số biểu diễn độ lệch phân bố phổ neutron trên nhiệt khỏi quy luật  1/E Tn Nhiệt độ neutron T1/2 Chu kỳ bán rã của đồng vị quan tâm n.cm-2.s-1 Đơn vị thông lượng: số neutron trên một centimet vuông trên giây A0 Hoạt độ tạo thành tại thời điểm kết thúc chiếu Atd Hoạt độ tại thời gian rã N0 Số nguyên tử của hạt nhân bia có mặt trong mẫu  Hằng số phân rã ti Khoảng thời gian kích hoạt mẫu td Khoảng thời gian phân rã tm Khoảng thời gian đo mẫu S Hệ số bão hòa  Độ phổ biến hay độ giàu đồng vị γ Xác suất phát tia gamma M Khối lượng nguyên tử NA Hằng số Avogadro iv
  7. σ0 Tiết diện bắt neutron tại vận tốc 2200 m.s-1 r Tiết diện trung bình của phổ neutron phân hạch I0 Tích phân cộng hưởng ECd Năng lượng cắt (ngưỡng) cadmium (0,55 eV) Năng lượng cộng hưởng hiệu dụng (đối với vùng neutron cộng Er hưởng) Gth Hệ số hiệu chính tự che chắn neutron nhiệt Gr Hệ số hiệu chính tự che chắn neutron cộng hưởng Ge Hệ số hiệu chính tự che chắn neutron trên nhiệt Asp Hoạt độ riêng εp Hiệu suất ghi của đầu dò Np Số đếm của đỉnh năng lượng toàn phần g (Tn ) Hệ số Westcott ứng với nhiệt độ neutron Tn w Khối lượng của nguyên tố quan tâm FCd Hệ số truyền qua cadmium RCd Tỉ số cadmium v
  8. DANH MỤC CÁC CHỮ VIẾT TẮT Chữ viết Tiếng Anh Tiếng Việt tắt Digital Signal Processing- Hệ phổ kế gamma xử lý tín hiệu DSPEC Pro based gamma-ray bằng kỹ thuật số spectrometer DT Dead-Time Thời gian chết HDPE High Density Polyethylene Vật liệu nhựa mật độ cao HPGe High Purity Germanium Gecmani siêu tinh khiết International Atomic Cơ quan Năng lượng nguyên tử IAEA quốc tế Energy Agency Inductively Coupled Quang phổ nguồn plasma cảm ICP-MS Plasma Mass Spectrometry ứng cao tần kết nối khối phổ Neutron Activation Phân tích kích hoạt neutron theo k0-NAA Analysis based k-zero phương pháp k-zero method k0-DALAT k0-DALAT Software Phần mềm k0-DALAT k0-IAEA k0-IAEA Software Phần mềm k0-IAEA LTC Live-Time-Clock Đồng hồ đo thời gian sống LOD Limit of Detection Giới hạn phát hiện DRR Dalat Research Reactor Lò phản ứng nghiên cứu Đà Lạt Neutron Activation Phân tích kích hoạt neutron NAA Analysis National Institute of Viện quốc gia về chuẩn và công NIST Standards and Technology nghệ vi
  9. PTS Pneumatic Transfer System Hệ chuyển mẫu bằng khí nén TC Thermal Column Cột nhiệt của lò phản ứng Instrumental Neutron Phân tích kích hoạt neutron INAA Activation Analysis dụng cụ Relative Standard Độ lệch chuẩn tương đối RSD Deviation ZDT Zero-Dead-Time Thời gian chết bằng không vii
  10. DANH MỤC CÁC BẢNG Bảng 1.1. Danh sách các hạt nhân cần xác định lại hệ số k0 (theo k0-ISC 2020)… 14 Bảng 1.2. Các hạt nhân nguyên tố phóng xạ sống ngắn (k0-ISC - database 2020) 16 Bảng 1.3. Hệ số k0 của 110Ag, 116m2In và 183mW đo được trước đây……………... 17 Bảng 1.4. Danh sách các hạt nhân có giá trị Q0 lớn hơn 1 ……………………… 18 Bảng 1.5. Danh sách các hạt nhân có giá trị Q0 lớn hơn 10 ……….……………. 18 Bảng 1.6. Danh sách các hạt nhân có giá trị Q0 lớn hơn 20 …………………….. 19 Bảng 2.1. Sai số ước lượng của phương pháp k0-NAA………………………….. 37 Bảng 3.1. Các phản ứng và các tia gamma được dùng để tính toán các thông số phổ……………………………………………………………………………….. 55 Bảng 3.2. Các nguồn phóng xạ được dùng để chuẩn hiệu suất ............................. 58 Bảng 3.3. Mẫu NIST-1566b để chiếu xạ tại Kênh 13-2 trong DRR…………….. 59 Bảng 3.4. Mẫu NIST-2711A để chiếu xạ tại Cột nhiệt trong DRR……………... 59 Bảng 3.5. Thông tin của lá các dò trong thí nghiệm xác định hệ số k0,Au và Q0… 60 Bảng 3.6. Thời gian chiếu xạ, phân rã và đếm cho lá dò………………………... 62 Bảng 3.7. Các thời gian chiếu xạ, phân rã và đo để xác định hệ số k0,Au………… 62 Bảng 3.8. Các thời gian chiếu xạ, phân rã và đo để xác định hệ số Q0…………... 63 Bảng 4.1. Kết quả tính thông số phổ Kênh 13-2 và cột nhiệt…………………… 71 Bảng 4.2. Giá trị hiệu suất thực nghiệm và sai số đối với nguồn điểm tại khoảng cách 5 cm, 10 cm, 15 cm và 18 cm……………………………………………… 72 Bảng 4.3. Các hệ số làm khớp của đường cong hiệu suất đầu dò GMX-4076….. 73 Bảng 4.4. Hệ số k0,Au của các hạt nhân phóng xạ………………………………... 74 Bảng 4.5. Các thành phần đóng góp sai số của giá trị k0,Au……………………77 Bảng 4.6. Các hệ số Q0 được xác định bằng phương pháp "tỉ lệ Cd" sử dụng kênh 13-2 so với các tác giả khác.………………………………………………. 78 Bảng 4.7. Các thành phần đóng góp sai số của giá trị Q0………………….. 79 Bảng 4.8. Kết quả nồng độ của Ag và Sc trong SRM sử dụng giá trị k0 gần đây và giá trị k0 thu được từ công trình này………………………………………….. 80 viii
  11. DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ Hình 1.1. Quy trình thực nghiệm của phương pháp NAA…………………….. 11 Hình 2.1. Sơ đồ phản ứng hạt nhân với neutron………………..……………… 22 Hình 2.2. Các nguyên tố có thể phân tích bằng NAA ………………………… 23 Hình 2.3. Đồ thị mô tả phổ thông lượng neutron ……………………………....38 Hình 3.1. Mặt cắt ngang vùng hoạt của lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt…............ 50 Hình 3.2. Sơ đồ bố trí các kênh thí nghiệm tại Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt… 51 Hình 3.3. Sơ đồ minh họa hệ PTS dùng cho NAA xác định đồng vị sống ngắn. 53 Hình 3.4. Hình học và kích thước của container mang mẫu và lọ đựng mẫu … 54 Hình 3.5. Các mẫu đo đã được chuẩn bị trước khi chiếu trên LPƯĐL.………. 59 Hình 3.6. Hộp Cd và lọ mang mẫu chiếu …………………………………..... 61 Hình 3.7. Đồ thị đường cong hiệu suất của đầu dò GMX-4076 tại khoảng cách 10 cm…………………………………………………………………………... 64 Hình 3.8. Các thông số phổ ở Kênh 13-2 được nạp vào chương trình k0-IAEA. 65 Hình 3.9. Các thông số phổ ở Cột nhiệt được nạp vào chương trình k0-IAEA... 65 Hình 3.10. Các thông số hình học của đầu dò được khai báo trong chương trình k0-IAEA…………………………………………………………………........... 66 Hình 4.1. Đường cong hiệu suất của đầu dò GMX-4076 tại cách khoảng cách 5 cm, 10 cm, 15 cm và 18 cm……………………………………………………. 73 ix
  12. MỞ ĐẦU Vào năm 1936, Hevesy và Levi đã phát hiện ra rằng số lượng đồng vị phóng xạ được kích hoạt giảm theo thời gian, với một thời gian bán rã cụ thể cho mỗi đồng vị phóng xạ. Những quan sát này cho phép họ đề xuất "phân tích bằng phóng xạ" để xác định và định lượng các nguyên tố vết trong các vật liệu [1]. Vì vậy, nền tảng cho một kỹ thuật phân tích mới đã được thiết lập, đó là phân tích kích hoạt neutron (tên tiếng Anh là Neutron Activation Analysis, được viết tắt là NAA). Tuy nhiên, kỹ thuật phân tích kích hoạt neutron lúc này có độ nhạy chưa cao nên cần các nguồn neutron mạnh hơn. Đến năm 1952, Viện nghiên cứu quốc gia Oak Ridge đã cung cấp một "dịch vụ phân tích kích hoạt" cho công chúng và từ đó kỹ thuật này đã thu hút sự quan tâm rộng rãi [2]. Phân tích kích hoạt neutron là một trong những phương pháp phân tích hạt nhân không hủy mẫu có độ nhạy và độ chính xác cao giúp giải quyết nhiều bài toán thực tế trong các lĩnh vực nghiên cứu địa chất, khảo cổ, nông – sinh – y, vật liệu, môi trường…[3] Trong NAA, có 3 loại nguồn phát neutron thường được sử dụng gồm nguồn đồng vị, máy gia tốc và lò phản ứng. Nguồn neutron từ lò phản ứng hạt nhân nghiên cứu có thông lượng neutron cao và không gian kích hoạt mẫu lớn, vì vậy đây là nguồn neutron cho NAA có nhiều ưu điểm nhất trong 3 loại nguồn kể trên. NAA cũng sử dụng 4 phương pháp chuẩn hoá khác nhau như chuẩn hoá tuyệt đối, chuẩn hoá tương đối, chuẩn đơn và chuẩn theo k-zero [1]. Trong số 4 phương pháp trên, phương pháp chuẩn theo k-zero của NAA (k0-NAA) được đánh giá là phương pháp ổn định (về mặt sai số hệ thống), có độ nhạy và độ chính xác cao, đặc biệt khi áp dụng để nghiên cứu một số đối tượng trong các lĩnh vực môi trường, địa chất, khảo cổ,… trong đó mối tương quan giữa các nguyên tố trong nhiều mẫu nghiên cứu cần được phân tích rõ. Chính vì vậy mà phương pháp k0-NAA đã được chọn và sử dụng phổ 1
  13. biến trên thế giới như một phương pháp chuẩn (tham khảo) dùng để phê chuẩn (validation) cho các mẫu chuẩn – tham khảo (standard reference materials) và cũng là phương pháp chính để nghiên cứu nhiều đối tượng khác nhau [3, 4]. Nguyên lý cơ bản của NAA được trình bày như sau. Đầu tiên mẫu bị bắn phá bởi dòng neutron, hạt nhân bền trong mẫu tương tác với neutron bởi phản ứng bắt neutron, qua đó hạt nhân phóng xạ được hình thành. Mỗi hạt nhân phóng xạ có một thời gian sống khác nhau và đặc trưng bởi sự phân rã. Trong quá trình phân rã, đa số các hạt phân phóng xạ thường phát ra một hoặc nhiều tia gamma như là sản phẩm của sự dịch chuyển từ trạng thái kích thích về trạng thái bền hơn. Các tia gamma này có thể được xác định bằng đầu dò dưới dạng phổ gamma. Trong phổ gamma, năng lượng của một đỉnh đặc trưng cho nguyên tố hiện diện trong mẫu và diện tích của một đỉnh cho phép định lượng nguyên tố trong mẫu [5]. Trong NAA, tiết diện bắt neutron và nhiều hằng số hạt nhân khác được lấy từ các tài liệu mới nhất, nhưng thực tế hiện nay các số liệu này có thăng giáng lớn. Một số giá trị báo cáo có độ sai khác kết quả khá cao giữa các tác giả. Đôi khi sai số của các kết quả không được công bố. Vì vậy, việc đo đạc kiểm chứng thêm là rất cần thiết. Công trình của De Corte và đồng nghiệp [6, 7, 8], Simonits và đồng nghiệp [2, 8] và Moens và đồng nghiệp [9, 34, 84] đã chỉ ra rằng các hằng số phản ứng hạt nhân và hằng số hạt nhân khác được sử dụng trong kỹ thuật có thể được nhóm lại thành một tổ hợp và gọi là “hệ số k0" cho mỗi phản ứng quan tâm và bức xạ phát ra [10, 11]. Các hệ số k0 giải quyết được những bất tiện của các hằng số cụ thể cho từng phòng thí nghiệm như "hệ số k" đã được giới thiệu trước đó bởi Girardi et al. [12], bằng cách chuẩn hóa chúng độc lập với điều kiện chiếu và đo [13]. Do đó, các hệ số k0 có thể được xác định bằng thực nghiệm bởi các phòng thí nghiệm chuyên biệt, với độ không đảm 2
  14. bảo đo (uncertainty) thấp hơn hoặc bằng 5% (tại mức độ tin cậy 95%), và sau đó được sử dụng bởi các phòng thí nghiệm NAA khác ở nước ngoài bằng cách áp dụng phương pháp chuẩn hóa k0 [14, 34, 38, 46]. Phương pháp k0 là một trong bốn phương pháp tính toán hàm lượng nguyên tố trong NAA, được giới thiệu lần đầu tiên vào năm 1974 bởi hai tác giả là F. De Corte và A. Simonits [7]. Từ đó cho đến nay, k0-NAA luôn được quan tâm phát triển tại nhiều phòng thí nghiệm NAA và đã được hiệp hội phân tích hạt nhân công nhận như một phương pháp phân tích chuẩn hóa [6]. Phương pháp k0-NAA đã được bắt đầu nghiên cứu tại Viện Nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt từ những năm 1980 của thế kỷ trước. Đến năm 2002, phương pháp này được áp dụng một cách chính thức thông qua chương trình k0-DALAT [15]. Ưu điểm của phương pháp k0-NAA là đơn giản trong thực nghiệm so với phương pháp tương đối, độ chính xác cao so với phương pháp tuyệt đối và linh hoạt khi thay đổi điều kiện chiếu và đo so với phương pháp chuẩn đơn. Đặc biệt là không cần dùng mẫu chuẩn khi phân tích một số lượng lớn mẫu. Các hệ số k0 đầu tiên được xác định trong khoảng thời gian 1980-1990 chủ yếu bởi 2 viện: Viện Khoa học Hạt nhân (INW) tại Đại học Gent ở Gent (Bỉ) và Viện Nghiên cứu Nguyên tử Központi Fizakai Kutató Intézet (KFKI) (Hungary; hiện nay là AEKI), ngoài ra có một số hợp tác với Risø tại Viện Quốc gia Năng lượng Bền vững Danmarks Tekniske Universitet (Đan Mạch; giải thể vào năm 2012) [10, 16, 37, 47, 52, 53]. Trong những năm đầu của thập niên 90, việc tiếp nhận và áp dụng phương pháp chuẩn hóa k0 trên toàn thế giới đã phát triển vượt bậc trong cộng đồng người dùng kỹ thuật phân tích kích hoạt neutron [12, 17, 44, 45, 49, 51, 54, 55, 77]. Mỗi thập kỷ đều có các bản sửa đổi, xác định lại các giá trị cốt lõi của phương pháp này bởi hội đồng k0 quốc tế. Tuy nhiên có thể thấy hệ số k0 của 3
  15. một số hạt nhân chỉ được xác định một lần khoảng vài chục năm trước và đến nay cũng chưa được xác định lại [4]. Một số kết quả độc lập [18, 50, 79] đã có sẵn nhưng chưa được đánh giá và đưa vào thư viện. Một lý do khác cho thấy sự cần thiết của việc xác định lại các hệ số k0 là sau hơn 30 năm kể từ khi phương pháp k0 được giới thiệu, còn thiếu một bộ dữ liệu đủ thống kê về dữ liệu thực nghiệm k0 độc lập, từ đó cộng đồng k0 có thể rút ra kết luận về độ chính xác của cơ sở dữ liệu hiện tại [19, 82]. Độ chính xác và khả năng áp dụng của phương pháp k0-NAA phụ thuộc đáng kể vào độ tin cậy của các số liệu hạt nhân sẵn có. Việc đánh giá các số liệu hạt nhân này trong lĩnh vực khoa học và công nghệ hạt nhân nói chung và trong phương pháp k0-NAA nói riêng là việc làm quan trọng và cần thiết để từ đó xem xét lại một số các số liệu hạt nhân có còn phù hợp nữa hay không và có cần thiết phải xác định lại các số liệu này hay không. Kết quả của việc xác định lại các số liệu hạt nhân trong phương pháp k0-NAA sẽ góp phần cải thiện độ chính xác và độ tin cậy của phương pháp này, mặt khác nó cũng góp phần thiết lập và xây dựng một cơ sở dữ liệu hạt nhân ở cấp phòng thí nghiệm hoặc cơ sở nghiên cứu, tiến tới đóng góp vào cơ sở dữ liệu hạt nhân của Việt Nam (nếu có) hoặc sẽ xây dựng trong tương lai. Phản ứng hạt nhân trong NAA phụ thuộc vào năng lượng của neutron tới. Các neutron này đóng vai trò như là các hạt tới kích thích phản ứng, tạo ra các hạt nhân phóng xạ. Các hạt nhân phóng xạ được tạo ra sẽ ở trạng thái không bền và luôn có xu hướng trở về trạng thái bền bằng cách phát ra các tia gamma. Tiết diện bắt neutron của hạt nhân nguyên tử trong mẫu cũng phụ thuộc vào năng lượng neutron. Ở vùng năng lượng thấp, hay gọi là vùng năng lượng nhiệt, tiết diện bắt neutron (ký hiệu là 0) là xác suất bắt neutron tương ứng ở vận tốc 2200 m/s [10]. Ở vùng năng lượng cao hơn, gọi là vùng trên nhiệt hay vùng 4
  16. năng lượng cộng hưởng, xác suất bắt neutron được thể hiện thông qua tích phân cộng hưởng (ký hiệu là I0), cũng chính là tiết diện bắt neutron cộng hưởng. Tại vùng năng lượng này, hàm phân bố của tiết diện thường không có đỉnh đơn mà bao gồm nhiều đỉnh chồng chập rất phức tạp, thường phải tính bằng tích phân cả vùng năng lượng theo công thức Breit-Wigner [5, 10]. Cơ sở lý thuyết của phương pháp NAA dựa trên phản ứng (n, ) gây bởi các neutron nhiệt hoặc neutron trên nhiệt. Phương pháp k0-NAA trước đây được hiệu chỉnh để sử dụng rộng rãi với các lò phản ứng, ví dụ như SLOWPOKE tại phòng thí nghiệm Ecole Polytechnique SLOWPOKE [20]. Độ chính xác của k0-NAA đã được kiểm chứng nhiều lần thông qua nhiều so sánh với các tiêu chuẩn của các nguyên tố khác nhau và kết quả đạt được với sai số trung bình khoảng 3,5% [15, 23]. Tuy nhiên, đối với một vài nguyên tố có giá trị Q0 cao (Q0 được tính bằng tỉ số giữa tích phân cộng hưởng và tiết diện bắt neutron nhiệt), được kích hoạt chủ yếu bởi các neutron trên nhiệt tại vị trí chiếu xạ bên trong của lò phản ứng, thì sai số của kết quả là tương đối cao (khoảng 10%) [10, 30, 31]. Do đó, để có thể lý giải cho điều này một cách rõ ràng thì cần có những đánh giá chính xác số liệu hạt nhân của những nguyên tố có Q0 lớn này. Ngoài ra, các số liệu hạt nhân này cũng có thể dùng để dự đoán được sự ảnh hưởng mạnh của neutron trên nhiệt lên phổ phát xạ và có thể giải thích được tại sao phổ này lại bị lệch khỏi quy luật 1/E. Các hạt nhân có giá trị tích phân cộng hưởng lớn hơn giá trị tiết diện bắt neutron nhiệt (tức là Q0 > 1) có vai trò đặc biệt trong nghiên cứu vật lý hạt nhân nói chung và ứng dụng phát triển phương pháp k0-NAA nói riêng [15]. Vì vậy các số liệu hạt nhân trong phương pháp k0-NAA của những hạt nhân có tích phân cộng hưởng lớn hơn tiết diện bắt neutron nhiệt cần được xem xét và đánh giá một cách toàn diện. 5
  17. Tóm lại việc nghiên cứu phát triển, ứng dụng phương pháp k0-NAA trong lò phản ứng hạt nhân là cần thiết trong nghiên cứu về Vật lý hạt nhân. Đây cũng là lý do để tôi lựa chọn đề tài “Đánh giá số liệu hạt nhân trong phương pháp k0-NAA đối với ba hạt nhân 110 Ag, 116m2 In, và 183mW có tích phân cộng hưởng lớn hơn tiết diện bắt neutron nhiệt” nhằm xác định các hệ số k0 của một số hạt nhân có giá trị Q0 > 1 dựa trên phương pháp lá dò chiếu trần tại lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt. Mục đích của luận án là đánh giá lại các số liệu hạt nhân được sử dụng trong phương pháp k0-NAA cho những hạt nhân sống ngắn có tích phân cộng hưởng lớn hơn tiết diện bắt neutron nhiệt và được trình bày gồm 3 nội dung sau: ❖ Xác định các hệ số k0,Au và Q0 của 3 hạt nhân (110Ag, 116m2 In, 183mW) dựa trên phương pháp lá dò chiếu trần tại lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt. (k0,Au là hệ số k0 của nguyên tố so với Au). ❖ Đánh giá các số liệu mới đo được qua việc so sánh với công trình khác và áp dụng các số liệu mới vào phương pháp k0-NAA để phân tích mẫu chuẩn. ❖ Cập nhật các số liệu mới vào chương trình k0-DALAT. Nội dung chi tiết của luận án: “Đánh giá số liệu hạt nhân trong phương pháp k0-NAA đối với ba hạt nhân 110 Ag, 116m2 In, và W có tích phân cộng 183m hưởng lớn hơn tiết diện bắt neutron nhiệt”, bao gồm: • Khảo sát danh sách các hạt nhân phóng xạ cần xác định lại hệ số k0,Au được hội đồng khoa học quốc tế k0 - ISC đưa ra. • Lựa chọn các hạt nhân có Q0 > 1 và những hạt nhân này phải có trong các vật liệu có thể tìm được để nghiên cứu tại Việt Nam, bao gồm: 110Ag, 116m2 In và 183mW. • Xác định bằng thực nghiệm hệ số k0,Au và Q0 của các hạt nhân này và so sánh kết quả với các tác giả trước đây. 6
  18. • Áp dụng số liệu k0,Au mới vào phương pháp k0-NAA để xác định hàm lượng nguyên tố trong mẫu chuẩn. Cập nhật số liệu hạt nhân là nhu cầu thường xuyên của các phòng thí nghiệm nghiên cứu thuộc lĩnh vực phân tích kích hoạt neutron, vừa để chính xác hóa các kết quả phân tích nguyên tố của chính phòng thí nghiệm, đồng thời còn đóng góp vào dữ liệu của Cơ quan Năng lượng Nguyên tử Quốc tế. Luận án sẽ thực hiện đánh giá số liệu hạt nhân cho 3 hạt nhân sống ngắn có tích phân cộng hưởng lớn hơn tiết diện bắt neutron nhiệt là 110 Ag, 116m2In và 183mW với thời gian bán rã tương ứng là 24,56 giây; 2,16 giây; và 5,2 giây, nhằm mục đích cập nhật vào dữ liệu của phần mềm k0-DALAT để đáp ứng nhu cầu phân tích các hạt nhân được kích hoạt bằng neutron trên nhiệt. Với những nội dung trên thì bố cục của luận án gồm các phần sau: ✓ Mở đầu: Giới thiệu về đối tượng, phạm vi nghiên cứu, mục đích, nội dung và ý nghĩa thực tiễn của luận án. ✓ Chương 1: Tổng quan tình hình nghiên cứu trong và ngoài nước. ✓ Chương 2: Giới thiệu tổng quan lý thuyết phân tích kích hoạt neutron. ✓ Chương 3: Thực nghiệm đo các thông số phổ neutron; Khảo sát các thông số của thiết bị chiếu và hệ đo; xác định hệ số k0,Au và Q0 của 3 hạt nhân 110 Ag, 116m2In và 183mW. ✓ Chương 4: Kết quả thông số phổ neutron tại Kênh 13-2 và Cột nhiệt; Kết quả hiệu chuẩn hiệu suất ghi của đầu dò GMX-4076; Kết quả hệ số k0,Au và Q0 của 3 hạt nhân 110Ag, 116m2In và 183mW và đánh giá hệ số k0,Au mới từ việc xác định hàm lượng các nguyên tố từ mẫu chuẩn. ✓ Kết luận và kiến nghị: Trình bày những kết quả đạt được và những điểm mới của luận án từ đó đề xuất những hướng nghiên cứu tiếp theo trong tương lai. 7
  19. ABSTRACT Neutron activation analysis (NAA) is a high-sensitivity and precision physical nuclear analysis method that can solve many practical problems in various fields such as geological, archaeological, agricultural, medical, materials, and environmental research. In NAA, three types of neutron sources are commonly used, including those from radioactive isotopes, nuclear accelerators, and nuclear reactors. Using neutron sources from a nuclear reactor for research provides high neutron flux and large sample activation space, making it the most advantageous neutron source for NAA among the three abovementioned types. NAA has different standardization methods such as absolute, relative, single standard, and k0 methods. Among them, the k0- NAA method is evaluated as a stable method (in terms of systematic error) with high sensitivity and accuracy, especially when it is applied to study some objects of interest, such as environmental, geological, and archaeological issues, demonstrating the superior advantages of this method. Therefore, the k0-NAA method has been used worldwide a reference method used to validate standard reference materials and also as the main method in many research objects. The accuracy and applicability of the k0-NAA method depend significantly on the reliability of the existing nuclear data. Evaluating these nuclear data in the field of nuclear science and technology in general and in the k0-NAA method in particular, is essential, and it is often requited to reconsider some nuclear data that may no longer be suitable and require re-determination. The results of re-evaluating the nuclear data in the k0-NAA method will contribute to improving the accuracy and reliability of this method, as well as establishing and building a nuclear data database at the laboratory or research- 8
  20. based level and contributing to the nuclear data database of Vietnam (if any) or to be built in the future. Nuclear reactions in NAA techniques depend on the energy of neutrons to induce reactions in samples, acting as an exciting particle, which causes nuclear emissions from unstable states by emitting gamma rays to return stable states. The neutron capture cross-section of the sample plays an essential role in determining the number of neutrons that will be captured and subsequently produce gamma radiations. Therefore, evaluating the cross-section data of neutron capture reactions in NAA is necessary to ensure the method's accuracy. The goal of the present thesis is to re-evaluate the nuclear data in NAA performed on neutron source at Dalat nuclear reactor, focusing on nuclei whose resonance integral is higher than the thermal neutron cross-section. 9
ADSENSE

CÓ THỂ BẠN MUỐN DOWNLOAD

LV.26: Bộ 320 Luận Văn Thạc Sĩ Y Học
320 tài liệu
1257 lượt tải
THÔNG TIN
TRỢ GIÚP
HỖ TRỢ KHÁCH HÀNG
Theo dõi chúng tôi

Chịu trách nhiệm nội dung:

Nguyễn Công Hà - Giám đốc Công ty TNHH TÀI LIỆU TRỰC TUYẾN VI NA

LIÊN HỆ

Địa chỉ: P402, 54A Nơ Trang Long, Phường 14, Q.Bình Thạnh, TP.HCM

Hotline: 093 303 0098

Email: support@tailieu.vn

Giấy phép Mạng Xã Hội số: 670/GP-BTTTT cấp ngày 30/11/2015 Copyright © 2022-2032 TaiLieu.VN. All rights reserved.

 

Đồng bộ tài khoản
2=>2