Luận án Tiến sĩ Vật lý: Dẫn nhảy bước biến đổi trong các hệ điện tử định xứ mạnh

Chia sẻ: Tri Nhân | Ngày: | Loại File: PDF | Số trang:171

Thêm vào BST

Báo xấu

34
lượt xem 3
download

Download Vui lòng tải xuống để xem tài liệu đầy đủ

Mục tiêu của đề tài là nghiên cứu ảnh hưởng của tương tác electron - electron lên mật độ trạng thái và sự phụ thuộc nhiệt độ của độ dẫn nhảy bước biến đổi. Trình bày các hiệu ứng tương tác Coulomb trong suất nhiệt điện động ở miền dẫn nhảy bước biến đổi. Tìm hiểu dẫn nhảy bước biến đổi phụ thuộc tần số và dẫn nhảy bước biến đổi trong hệ thấp chiếu.

Chủ đề:

Bình luận(0) Đăng nhập để gửi bình luận!

Lưu

Nội dung Text: Luận án Tiến sĩ Vật lý: Dẫn nhảy bước biến đổi trong các hệ điện tử định xứ mạnh

M Ụ C LỤC Trang MỤC LỤC Ì ; D A N H M Ụ C CÁC CHỮVIẾT TẮT 4 D A N H M Ụ C CÁC BẢNG 4 D A N H M Ụ C CÁC HÌNH VẼ, Đ ồ THỊ 5 M Ớ ĐẦU 8 Chương Ì T Ổ N G Q U A N 14 L I Mất trật tự và định xứ 14 1.2 Dẫn điện trong các hệ electron định xứ mạnh: dẫn nhảy 18 1.3 Lưới trớ ng ẫu nhiên Miller - Abrahams 22 1.4 Đô dẫn điện của các hệ rất không đổng nhất trong gần đúng lý thuyết thấm 7g 1.4.1 Bài to án mạng 28 1.4.2 Bài to án nút ngẫu nhiên 30 1.4.3 Độ dẫn điện của môi trường rất không đổng nhất 32 1.5 Dẫn nhảy bước nhảy biến đối: Định luật Mott 34 Chương 2 Ả N H HƯỞNG CỦA TƯƠNG TÁC E L E C T R O N - E L E C T R O N LÊN M Ậ T ĐỘ TRẠNG THÁI VÀ sự P H Ụ THUÔC N H I Ệ T Đ ộ CỦA ĐỘ DẪN NHẢY BƯỚC BIẾN Đ ổ i 39 2.1 Mật độ trạng thái định xứ lân cận mức Fermi 39 2.1.1 Khảo sát đinh tính 39 2.1.2 Phương trình tự hoa hơp: Khe Coulomb 42 2.1.3 Mô phỏng khe Coulomb trên máy tính điện tử 44 2. Ì .4 Quan sát thực nghiệm 46 2.2 Các hiệu ứng chấn 48 2.2.1 Trườn g hợp 3D: chắn Yukawa 48 2.2.2 Trường hợp 2D: chắn d o cổng kim loại 49 Ì
2.3 Sự phụ thuộc nhiệt độ của dẫn nháy bước biến đổi 52 2.3.1 Định luật Efros-Shklovskii 52 2.3.2 Qu an sát thực nghiệm 53 2.4 Chuyển Mott - Efros-Shklovskii 54 2.4. Ì Quan sát thực nghiệm 54 2.4.2 Biểu thức tổng quát cho sự phụ thu ộc nhiệt độ của V R H . . 55 2.5 Dẫn nhảy bước biến đối trong vật liệu vô định hình 57 2.5.1 Mô hình mật độ trạng thái cho vật liệu vô định hình 57 2.5.2 Tính độ dẫn nhảy V R H cho vật liệu vô định hình . . . . . . . . 58 2.5.3 Thảo luận kết qua 59 Chương 3 CÁC KIỆU ỨNG TƯƠNG TÁC COULOMB TRONG SUẤT NHIỆT ĐIỆN ĐỘNG ỏ MIỀN DẪiN NHẢY BƯỚC BIẾN ĐỔI 62 3.1 Su ấ t nhiệt điện động V R H trong gần đúna lý thuyết thấm 62 3.2 Biếu thức giải tích tons quát 65 3.2.1 Hệ hai chiều (2D) 65 3.2.2 Hệ ba chiều (3D) 68 3.2.3 Thảo luận 71 3.3 Suất nhiệt điện động V R H cho vật liệu vò định hình 74 3.3.1 Biếu thức suất nhiệt điện động VRH cho vật liệu vò định hình . . 74 3.3.2 Tháo luận 78 Chuông 4 DẨ N NHẢY BƯỚC BIÊN Đ ổ i P H Ụ T H U Ộ C T Ầ N s ố 81 4. Ì Phép gần đúng cặp 81 4.2 Biểu thức tổng quát của đô dẫn điện ác V R H 85 4.2.1 Hệ ba chiều (3D) 85 4.2.2 Hệ hai chiều (2D) 87 4.3 Kết quả số và thảo luận 89 Chương 5 DẪN NHẢY BƯỚC BIẾN Đ ổ i TRONG HỆ THẤP CHIỂU 9 4 5.1 Đặt vấn đề 94 2
5.2 Mô hình và phương pháp tính 96 5.3 Trường hợp nhiệt độ vô hạn: bài toán r-thấm 99 5.3.1 Tính toán và kết qua số 100 5.3.2 Thảo luận 107 5.4 V R H trong hệ một chiều hữu hạn in 5.5 V R H trong hệ hai chiều bất đẳng hướng: "chuyển đổi chiều ?" 116 KẾT L U Ậ N 124 D A N H M Ụ C CÁC CÔNG TRÌNH ĐÃ CÔNG B ố CỦA TÁC GIẢ LIÊN Q U A N ĐẾN LUẬN ÁN 125 TÀI LIỆU T H A M KHẢO 126 PHỤ LỤC Ì 137 PHỤ LỰC 2 148 PHỤ LỤC 3 151 PHỤ LỤC 4 156 PHỤ LỤC 5 161 PHỤ LỤC 6 163 3
D A N H M Ụ C CÁC C H Ữ V l Ế T TẮT H C (Hopping Conduction): dẫn nháy. V R H (Variable Range Hopping): (dẫn nhảy) bước nh ay biến đổi. DOS (Density of States): mật độ trạng thái. ES: Efros-Shk lovsk ii. SCE (Self-Consistent Equation): phương trình tự hoa hợp. de (directed current): dòng điện một ch iều. ác (alternative current): dòng điện xoay ch iều. ID, 2D, 3D (one-, two-, th ree-Dimensional): (h ệ) một, hai, ba ch iều. Q1D (Quasi-one- Dimensional): hệ chuẩn một ch iều. L P (Longitudinal Percolation): thấm dọc. TP (Transverse Percolation): thấm ngang. L R (Longitudinal Resistance): điện trơ doc. TR (Transverse Resistance): điện trớ ngang. MTĐT: máv tính điện tử. D A N H M Ụ C CÁC B Ả N G Bàng L I : Giá trị ngưỡng thấm của một số mạng cơ bản Bâng 5.1: Bán kính thám trong hệ vô hạn với nồng độ tap khác nhau
D A N H M Ụ C CÁC HÌNH V Ẽ , Đ ồT H Ị Hình L I : Mô hình Mon. Miền các trạng thái định xứ được gạch chéo, các ngưỡng linh độn% E m và E . A ) Kim loại . (b) Điện môi m 16 H ì n h 1.2: Trạng thái truy ền qua (a) và trạng thái định xứ(b) 16 H ì n h 1.3: Sự phụ thuộc của di ện trở suất vào nhi ệt độ của bán dẩn pha tạp nhẹ 18 H ì n h 1.4: Sự phụ thuộc của điện trở suất vào nghịch đảo của nhiệt độ đối với Ge loại p theo số li ệu thực nghi ệm của Fritzsche và Cuevas [32] 20 Hình 1.5: Các trạng thái định xứ lân cận mức Fermi (a) và mật độ trạng thủi (b) 21 Hình 1.6: Lưới trở ngẫu nhi ên Mi ller - Abrahams 27 Hình 1.7: Sự phụ thuộc của độ dẫn điện vào giá trị cực đại của sô mũ rj . . . 32 Hình 1.8: Dải các trạng thái có năng lượng cách mức Fermi một lượng nhỏ hơn e . Bên phải 0 vè mật độ trạng thái g(s), vùng các trạng thái bị chiếm dược gạch chéo 35 Hình 2.1: Các mức năng lượng trong dải năng lượng gần mức Fermi 40 Hình 2.2: Kết quả mô phỏng mật độ trạng thái trong miên khe Coulomb cho trường hợp d=3i K = 0,5 và N = 1600 (đườìĩg liền nét) [24]; đường đìa nét là kết quả của Baranovskii et ai. [12] cho mạng 14x14x14. Năng lượng tính trong đơn vị (e N* /K), còn mật độ trạng thái trong đơn vị ị ĩde N 2 2 ) 45 Hình 2.3: Khe Coulomb trong mẫu tinh thế Si:B quan sái được trực tiếp nhờ kỹ thuật đỡ chui ngầm [47] 47 H ì n h 2.4: Sự phụ thuộc năng lượng của mật độ trạng thái: dường li ên nét là lời gi ải số của phương trình tự hoa hợp; đường nét đứt là gần đúng bậc không (2.16); các chấm là khe Coulomb 3D (2.5), các điểm tròn là kết quả mô phỏng [77] 48 Hình 2.5: (a) - Sơ đồ cấu trúc của mẫu sư dụng trong thí nghi ệm [124]. (b) - Điện tích ảnh ì' của ỉ do hưởng ứng diện trên cổng ki m loại . 49 5
Hình 2.6: Lời giải số phương trình tự hoa hợp (đường liền nét) vù kết qua mô phỏng (x) mật độ trạng thải G(E) với thế chắn (2.18). Đường nét đứt tương {eng với gân đúng bậc không (2.23) 52 Hình 2.7: Kết quả giải số phương trình (2.39) cho một số giá trị điển hình của tham SỐS, lương ứng các hệ vô định hình phổ biến 60 Hình 3.1: Sự phụ thuộc của suất nhiệt diện độiĩíị VRH vào nhiệt độ vẽ cùng với các giới hạn (3.21) - (3.24) 73 Hình 3.2: Sự phụ thuộc suất nhiệt điện động VRH vào nhiệt độ ở vật liệu vô định hĩnh vẽcùnq các giới hạn (3.35), (3.36). Hình vẽ lồng mô tá chuyển Mo n - ES trong độ dẩn. Nhiệt độ được tính trong dơn vị E ik 0 B 79 Hình 4.1: Đồ thị sự phụ thuộc của Sj = d{ltíơj)/d(ìncừ) vào ln\ỵ /ỡ}) ph cho hệ hai chiêu (ả = 2) và ba chiêu (ả = 3). Tần số V - lo Hz. Tần số điện 13 trường ngoài từ 10'V/z đến ì0 Hz. 9 Tham sô Ả" = le /\KcE ) = 60 cho cả hệ 2 tỊ hai chiêu và ba chiều. Đường liền nét vẽ theo các biểu thức (4.28) và (4.29). Đường các gạch đứt theo công thức Austin-Mo tí (4.27). Đường gạch-chấm theo các biểu thức (4.23) và (4.24) của ES 90 Hình 4.2: Sự phụ thuộc vảo nhiệt độ của độ dẫn điện ác. Đường liên nét vẽ theo (4.34). đường nét đứt - theo công thức Austin-Man (4.30), các điểm (ký hiệu bảng hình vuông) là số liệu thực nghiệm đo trên mầu a-Si [35] 92 Hình 5.1: Mô hình: các dây dan song so ng liên kết yếu với nhau qua các tâm tạp phân bố ngẫu nhiên tro ng kho ảng không gian giữa các dây 97 Hình 5.2: Các giá trị mô phỏng -ìnổR' (L) c và - InỔR[-{ L) vẽ theo l u i cho trường hợp /7 = 0.1 và các giá trị s = 0.05; 0.1; 0.2; 0.3; 0.4 {từ trên xuống) 102 Hình 5.3: Hiệu ứng kích thước hữu hạn của các bán kính thấm: đụi lượng được ve phụ thuộc vào c { V ụ m đối với trường hợp p = OA vá các "lú trị s khác nhau: s = 0.01; 0.05: 0.1; 0.2; 0.3 và OA (nì trên xuống). . . . [03 6
Hình 5.4: Sự phụ thuộc của \ŨM (L) {Ỉ) (•) v à lnJt (L) {L) (A) vào lũi cho trường họp p = 0. Ì và các giá trị s = 0.05; 0.1; 0.2; 0.3 và OA (từ trên xuống). Hệ số góc của các đường thắng chính là chiều fractal D 105 Hình 5.5: Ví dụ về đám thấm tới hạn cho các mẫu với L = 400 và p = ọ. Ì. (a) và (c) LP với s = 0.1 và 0.3; (b) vả (á) TP với s = 0.1 và 0.3 tương ứng . . 1 0 6 Hình 5.6: Sự phụ thuộc vào kích thước của mật độ tới hạn S (L) cho hệ hữu C hạn ứng vói một số giá trị của p (từ trên xuống): 0.05, 0.1,02 109 112 Hình 5.7: Dày hữu hạn một chiều: < 7} >=< ỉn(p/p ) c Q > phụ thuộc ĩ' v ới một số giá trị (L, Ẹ): (64000, 20); (16000, 20); (4000, 20); (Ỉ000, 20); và (1000, 50) ị từ trên xuống). Đường thẳng liền nét ứng với định luật í ' 1 2 (cô ng thức 5.10). Đườnq nét đứt nối các điểm mô phỏng nằm ngoài miền ĩ' 112 . . . . Hình 5.8: Dây hữu hạn một chiều: < TJ >=< lũ(p/p ) C 0 > dược về theo w2 [ln(2L/£)] ở nhiệt độ ì = 0.002 , thuộc miền t~ . Các điểm mô phóng với các mẩu có L = 1000, 2000, 4000, 8000, 16000, 32000 và 64000 với ặ = 20 (kí hiệu bởi •) và £ = 5 0 (kí hiệu bói A) ^ Hình 5.9: Sự phụ thuộc vảo lrư của đại lượng In < /7" > (kí hiệu bởi • vù X) và Ịn< 77^ > (kí hiệu bới 0 và A) cho mẩu L = 100 nhưng với mật độ tạp s khác nhau: s = OA (hỉnh 5.9a), s = 0.4 {hình 5.9b) 118 Hình 5.10: Kết quả cho mẫu L = 1000, ã = lo, với nồng độ tạp s khác nhau: À- = .0.1, 0.2, 0.3 và 0.4 (từ trên xuống) 119 Hình 5.11: Tỷ sô TJc /ĩJc phụ thuộc vào Ư cho các mẫu có ả = 10 và với s khác nhau, s = 0.1; 0.2; 0.3; 0.4 (từtrên xuống) 7
MỞ ĐẦU 1) Lý do chọn đề tài: Dẫn nhảy (hopping conduction) là cơ chế dẫn chủ đạo ở nhiệt độ thấp trong các hệ mất trật tự với các trạng thái electron định xứ mạnh. về mặt lý thuyết trong giai đoạn đáu nghiên cứu dẫn nhảy người ta chua chú ý đến tương tác electron - electron giữa các trạng thái định xứ. Nhưng thực nghiệm đã khẳng định rằng tương tác electron - electron dẫn tới nhiều hiệu ứng vật lý quan trọng, nhát là ở nhiệt độ thấp. V a i trò của tương tác electron - electron là vấn đề hav nhất và cũng là khó nhất trong lý thuyết cá c hệ má t trật tự. Dẫn nhảy xảy ra ớ rất nhiều loại vật liệu khá c nhau như: bán dẫn pha tạp, vô định hình, granular metal, các oxyt kim loại ... Đặc biệt là , gán đảv người ta đã quan sát tháy dẫn nhảy trong; các cấu trúc thấp chiều như: polymers dẫn. sợi silic xốp, oris nanổ cacbon (carbon nanotubes), hệ các chấm lương tử, sợi D N A ... là những vật liệu rất quan trọng Irons công nghệ đương đại và tươníỉ lai. Đó là lý do chúng tôi chọn đề tài này. 2) Mục đích, đỏi tượng và phàm vi nghiên cứu Nghiên cứu ảnh hướng của tương tác electron - electron và vi cấu trúc của hệ kích thước nhỏ lên các tính chất động, ớ chế độ dẫn nhảy bước biến đ ổ i (Variable- Range Hopping - V R H ) của hệ electron định xứ mạnh là mục tiêu chính của Luận án. Luân án tập trung khảo cứu những vàn đề sau: • Ánh hưởng của tương tác electron - electron lên mật độ trạng thái. • Ảnh hưởng của tương tác electron - electron lên sự phụ thuộc nhiệt độ của độ dẫn điện V R H và suất nhiệt điện động V R H ớ các hệ mát trật tự. • Đ ộ dẫn điện phụ thuộc tần số và nhiệt độ trong chế độ hồi phục. • Cá c đặc trưng của thấm trons hệ hai chiều bất đắng hướn2. • Dẩn nhảy trong hệ một chiều hữu hạn và hệ hai chiều bất đẳng hướnsỉ mạnh. 3) Phương pháp nghiên cứu của de tài Để giải quyết bài toá n đặt ra, ngoai các phương pháp truyền thống của lý thuyết chất rủn, chúng tôi sử dụng hai phương pháp đặc thù: 8
(ỉ) Phương pháp lý thu yết thấm: đây là phương pháp tin cậy được sử dụng hiệu quả trong nghiên cứu các tính chất động của các hệ có cấu trúc ngẫu nhiên. (2) Phương pháp mô phòng trẽn máy tính điện tứ. Nói chung, v iệc nghiên cứu định lượng tính chất điện tử của các hệ mát trật tự mạnh vượt ra ngoài khả năng của các phương pháp giải tích hiện có, v à đã từ lâu mô phỏng trực tiếp hệ trẽn máy tính điện tử đã trở thành một phương pháp khòm* thể thiếu . Bans phương pháp Monte - Carlo chúng tôi có thế tính mật độ trạng thái, độ dẫn V R H trong dải rộng các giá trị tham số khác nhau. v à do đó, một mặt có thể kiểm định các biểu thức giải tích trons các trường hợp giới hạn, mặt khác có thế so sánh trực tiếp với thực nghiệm. Ngoài ra, phương pháp giải tích số được áp dụng trong các trường hợp cần thiết như khi giải các phương trình tư hoa hợp hay khi so sánh với một số liệu thúc nghiệm cụ thế. 4) Ý nghĩa khoa học và thực tiễn của đề tài - Góp phần hoàn thiên lý thu yết về vai trò tương tác electron - electron trong các hiện tượnii động ở các hệ mất trật tự v ới các trạng thái electron định xứ manh. - Đề xu ất một mô hình mới đế nghiên cứu các- đặc trưng thám và độ dẫn V R H trong sự phụ thuộc vào các tham số khác nhau ở hệ hai chiều và một chiều . - Kết qu ả nghiên cứu có thế so sánh trực tiếp với thực nghiệm và gợi mờ các nghiên cứu lý thu yết tiếp theo. 5) Những đóng góp mói của luận án Đề tài nghiên cứu của lu ận án thu ộc hướng "Lý thu yết các hệ mất trật tự". Các nghiên cứu theo hướng này của luận án đà cho nhũng đóng 2Óp mới: - Nhún được mật độ trạng thái của hệ 2D với thế chắn gây bới cổng kim loại. - Nhàn được các biểu thức giải tích tổng quát của cá độ dẫn điện v à suất nhiệt điện đ ộ n " V R H cho vật liệu vô định hình, phù hợp v ới thực nghiệm. - Thu được biếu thức tống qu át của su ất nhiệt điện độnsỉ V R H mỏ tả sự chu yến liên tục từ dáns điệu Mott đến dáng điệu ES khi nhiệt độ giảm. - Nhận dược biểu thúc tống quát cho độ dan điện V R H phụ thuỏc tần số v à nhiệt độ trong dải rộng các giá trị cứa các tham số này. 9
- Đề xuất một mô hì nh mới cho hiện tượng thấm trong hệ hai chiều (2D) bất đắng hướng mạnh v à tính các đặc trưng thấm cơ bản trong mô hì nh này. - Nghiên cứu thống kê sự phụ thuộc của độ dẫn nhảy V R H vào chiều dài và nhiệt độ tr ong các hệ một chiều (ỈD) hữu hạn. Đề xuất biểu thức cho giới hạn quan sát sự phụ thuộc nhiệt độ theo dáng điệu M o n . - Nghiên cứu thống kê độ dẫn V R H của hệ 2D bất đắng hướng mạnh trong dai rộng các giá trị của nhiệt độ, nồng độ tạp, mức độ bất đảng hướng v à kích thước của hệ. Đề xuất khả năng chuyển dáng điệu phụ thuộc nhiệt dô của đô dẫn từ dáng điệu ID sang dáng điệu 2D khi tảng nồng độ tạp tr ong các hệ hữu hạn. 6) Cấu trúc luận án Ngoài phần mở đầu và kết luận, luận án gồm 5 chương và phần phụ lục. Trong chương Ì chúng tôi tổng quan nghiên cứu thực nghiệm dẫn nhảy v à giới thiệu vắn tắt cơ sở của lý thuyết hiện đại về dẫn nhảy. Đó là mô hình lưới trớ ngẫu nhiên Miller - Abrahams v ới phổ trở rất rộng v à phương pháp lý thuyết thấm đế tính điện trở hiệu đụng của lưới trở này. Định luật Mott-T~ 1/íí/+iỉ được giới thiệu ở cuối chương Ì là mớ đầu về dẫn nhảv bước biến đ ố i ( V R H ) khi chưa tính đến tương tác Coulomb giữa các trạng thái electron định xứ. Tuy nhiên tương tác electron - electron sẽ gây ảnh hưởng quan trọng lên dẫn nhảy bước biến đ ổ i và các hiệu ứng này sẽ được nghiên cún trong các chương tiếp theo của luận án. Chương 2 trình bầy ảnh hưởng của tương tác electron - electron lên mật độ trạng thái v à sự phụ thuộc nhiệt độ của độ dẫn nhảy bước biến đ ố i . Sau khi trình bẩy khảo sát định tính khe Coulomb trong mật độ tr ạng thái chúng tôi đã giới thiệu 2 phương pháp nghiên cún định lượng khe Coulomb là giải phương trì nh tự hoa hợp và mô phỏng hệ trên máy tính điện tử. Sự p hù hợp về kết quả của hai phương pháp không chỉ cho các hệ tương tác thuần Coulomb mà cho cả các hộ với thế chán Yukawa (3 chiều) và chán cổng kim loại (2 chiều) cho thấy sự đúng đắn của các phương pháp và góp phần khắng định sự tổn tại của khe Coulomb. Do quan sát thực nghiệm trực tiếp khe Coulomb là một việc rất khó và mới chí thực hiện được trons thời gian gán đây nhờ kỹ thuật chui ngâm, nén trong nhiều năm vấn dề khe Coulomb đã được tranh cãi sôi nổi, ngoài việc tiến hành rất nhiều thực nghiệm số, 10
mô tá trực tiếp hệ t rên MTĐT, sự tổn tại của khe Coulomb chủ yếu được kiểm tra gián tiếp thông qua sự phụ thuộc nhiệt độ của độ dẫn điện V R H . EíVos-Shklovskii chí ra rằng t ính đến khe Coulomb thay vì định luật Mot t ơ(T) GC 7 - , |/ÍJ+lí có định luật ES ơịT) oe T~ .u2 Ớ một số vật liệu cả hai định luật này đều quan sá t được nhưng ở nhũng miền nhiệt độ khác nhau, với sự chuyên liên t ục giữa hai giới hạn. Chuyến Mott - ES là biểu hiện điên hình của vai t rò tương tác Coulomb ớ nhiệt độ thấp. Bằng phương pháp lý thuyết thấm và sử dụng một hàm DOS "hiệu dụng" t ống quát có t hể nhận được biểu thức giải t ích của cr(T) mò t á t ốt các quan sát t hực nghiệm chuyển M o n - ES đó. Đ ố i với vặt liệu vô định hình, ngoài chuyển Mót t - ES. thường quan sát t hấy độ dẫn thực nghiệm lớn hơn nhiều bậc so với độ dẫn tính theo mô hình Mon:. Các tính chất này được chúng tôi giải thích qua việc tính độ dãn điện V R H trẽn cơ sở sù dụng một hàm mật độ trạng thái đơn giản và sử dụng phương pháp lý thuyết thím. Tươns tác electron - electron khôrm chỉ ảnh hưởng đến sự phụ thuộc nhiệt độ của điện trở V R H mà còn ảnh hướne t ới một loạt t ính chát đòng khác. điển hình là suất nhiệt điện động V R H . Cũng như độ dẫn điện, dáng điệu phu thuộc nhiệt độ của suất nhiệt điện động V R H phu thuộc rất mạnh vào dạng hàm DOS ỏ lân cặn mức Fermi. Sử dụng hàm mật độ trạng t hái t ống quát đã đề xuất trone chương 2. chúng tôi kháo sát các hiệu ứng tương tác Coulomb trong suất nhiệt điện động ở miền dẫn nhảy bước biến đ ổ i trong chương 3. Kết quả thu được cho thấy trong sự phụ thuộc nhiệt độ của suất nhiệt điện động V R H có một chuyển liên t ục, nhạy cám hơn so với ở độ dẫn điện. từ dáng điệu Mon s cc 7 , tí M , / í t/ + l ỉ đến dá ng điệu ES, s không phụ thuộc nhiệt độ. Cũng sử dụns mật dỏ trạng thái cho vật liệ u vô định hình ỏ chương 2 chúng t ỏi t ìm được biểu t húc giải t ích dơn giản mỏ t à định t ính t ính chất phụ t huộc nhiệt đô của suất nhiệt điện động V R H của vật liệu này t roníí dải rộng nhiệt độ. Đối với nhiều hệ vật lý. tươm tác electron - electron ảnh hướng quan trọng lên sự phu t huộc nhiệt độ và tán sò cùa độ dẫn điện ác. Mặc dù vấn đề độ dẫn ác đã được sớm quan tâm từ nhữníì năm 1970 - 1980. cho đến nay về mạt lý thuyết cá c kết quả thu clươc còn rất hạn chế dù đã có thêm nhiêu số liệu thực nghiệm mới. Chương li
4 trình bầy về việc sử dụng phép gần dúm: cặp để tính độ dẫn nhảy ác ở miền V R H cho cả hệ hai chiều và ba chiều. Dựa vào hàm mật độ trụng thái trong chương 2 chúng tôi tính hàm phân bố cặp và từ đó thu được biếu thức tống q uát đế mô tả sự phụ thuộc của độ dẫn điện ác vào cả nhiệt độ và tần số trong dải rộng giá trị của các tham số này. Trong các trường hợp giới hạn, các biếu thức của chúng tôi phù hợp với các kết q uả đã biết của các tác giả khác. Chương 5 mô phòng hệ thấm hai chiều bất đẳng hướng mạnh. Mô hình của chúns tỏi được đề xuất để mồ tả dẫn nháy trong các hệ có cấu trúc phức tạp như polymer dẫn hay silic xốp với cấu trúc đặc thù: các đường dẫn (kênh) là thảng song song liên kết yếu với nhau nhờ các tâm tạp thưa hoặc các hạt kim loại nhỏ. Trước hết chúng tôi kháo sát bài toán /--thấm. Các đặc trưng thấm cơ bán được tính cho cả 2 phương: song song và vuông góc với các đường kênh với sự chú ý đặc biệt đến hiệu ứng kích thước hữu hạn, qua đó nghiên cứu sự phụ thuộc vào các tham số cấu trúc của hệ thấm vò hạn. Sau đó dẫn nhảy bước biến đối được kháo sát trong hệ một chiều hữu hạn nhàm xác định miền nhiệt độ đế có thế q uan sát V R H và kiểm định các kết q uả lv thuyết đang còn nhiều tranh cãi về sự phụ thuộc của điện trở hệ Ỉ D vào chiều dài và nhiệt độ. H ệ hai chiều bất đẳng hướng mạnh là các hệ đang thu hút nhiều q uan tâm từ phí a công nghệ. Kết q uả mỏ phỏng tiên đoán sư chuyến đối trong dáng điệu sự phụ thuộc nhiệt độ của V R H ơỢ) từ dạns gần ID khi nồng độ tạp nhỏ sang dạng 2D Mott khi nồng độ tạp vượt q uá mót giá trị ngưỡng. Chú ý đến hiệu ứng kích thước hữu hạn, kết q uả mò phỏng cho thấy, mặc dù có bát đẳng hướng về cấu trúc nhưng về phương diện thấm thì hệ 2 chiều vô hạn là đẳng hướng. Sự chuyến đổi chiều q uan sát thấy trong thúc nghiệm chí là hệ q uả của hiệu ứng kích thước hữu hạn và nó sẽ biến mất trong hê vô hạn, nơi mà dẫn nhảy bước nhảy biến đối luôn là đảng hướng và tuân theo định luật Mott 2D. Luận án có 30 hình vẽ, 2 bảng, sử dụng 133 tài liệu tham khảo, được trình bày trong 171 trang (kể cả phụ lục). Các kết q uả chính của luận án được côns bố trong sáu bài báo khoa học sau: 1. Đặng Đinh Tới. (1999). "Vé đản nhay bước biến đối tronu vạt liệu vô định hình". Tạp chí Khoa học Đại học Quốc Gia Hù Nội, KHTN, t. X V , 0°4, tr. 41-46. 12
2. Nguyen V a n Lien and Dang Dinh Toi, (1999), "Coulomb Correlation Effects in Variable - Range Hopping Thermopower", Phys. Letters A, 261, pp. 108-113. 3. Dang Dinh Toi, (2001), "Coulomb Correlation Effects on the high frequency hopping conduction in disordered systems", VNU. Journal of Science. Nat. Sà., t. X V I I , n°3, pp. 38-45. 4. Nguyen Van Lien, Dang Dinh Toi and Nguyen Hoai Nam, (2002), " A continuum percolation model in an anisotropic medium: dimensional crossover ?", Physica A, 316, pp. 1-12. 5. Dang Dinh Toi, Nguyen Quang Bàu, (2002), "On The Variable Range Hopping Thermopower in amorphous material", VNU. Journal of Science. Nat. Sà., t. XVIII, n°2, pp. 46-51. 6. Nguyen Van Lien and Dang Dinh Toi, "Variable Range Hopping in finite one dimensional and anisotropic two dimensional systems", Phvsica B (accepted). Ngoài ra, một số kết quả của luận án đã được báo cáo tại H ộ i nghị Vật lý trẻ (Hà nội 2000), các H ộ i nghị Vật lý lý thuyết toàn quốc lần thứ 26 (Hạ long 2001) và lần thứ 27 (Cửa lò 2002). 13
Chương Ì TỔNG QUAN Chương đầu tiên của Luận án tổng quan các nghiên cún lý thuyết và thực nghiệm vé dẫn nhảy. Tiết L I và 1.2 lần lượt giới thiệu về mất trật tự và cơ chế dẫn nhảy trong hệ với các trạng thái electron định xứ mạnh. Mô hình lưới trở do Miller - Abrahams đề xuất để tính điện trỏ của hệ dẫn nhảy được trình bày trong tiết 1.3. Lưới trở này có phổ điện tr ở r ất rộng và đây là đ ố i tượng phù hợp của phương pháp lý thuyết thám , vấn đề này được trình bày trong tiết 1.4 và được áp dụng trong tiết 1.5 để nhận được định Luật M o n về sự phụ thuộc nhiệt độ của điện tr ở dẫn nhảy bước biến đổi. 1.1. M Ấ T T R Ậ T T ự VÀ Đ Ị N H x ứ Cho đến những năm 1950 các tính chất electron của vật rắn đã được nghiên cứu chủ vếu dựa trên các đ ố i xứng của mạng tinh thế. Các thành còng cùa lý thuyết vật rắn trong giai đoạn này như lý thuyết cấu trúế vùng năng lượng, lý thuyết các hiện tượns động, gắn liền với khái niệm hàm sons Bloch. với phương pháp khối lượng hiệu dụng [45]... Lý thuyết gần cổ điển Bloch-Boltzmann đã rất thà nh công trong mò tả sự phụ thuộc của điện tr ớ suất p vào nhiệt độ cũng như nồng độ tạp trong các vặt dẫn m ất trật tự yếu (nồng độ tạp r ất thấp). K h i độ mất tr ật tự (nồng độ tạp) lớn, tính đ ố i xứng của mạng bị vi phạm đáng kể, xuất hiện nhiều hiện tượng không thể giải thích trong khuôn khổ của lý thuyết tán xạ vếu Bloch-Boltzm ann. Ví dụ điển hình là sự phụ thuộc nhiệt độ của điện tr ở suất: tr ong khi theo lý thuyết tán xạ yếu luôn có dp/ưr > 0, năm 1973 Mooij [61] công bố rằng ông đã quan sát thấy dp Ị dĩ < 0 ở trên một trăm vật dẫn m ất trật tự khác nhau. Các vật dẫn này rất khác nhau về bản chất cũng như cấu trúc, chỉ chung một đặc điểm là điện tr ở suất cùa chúng là khá lớn (> SQjaQ.cm), nshĩa là hiện tượng thực nghiệm này là rất phổ biến (universal). Cổng bố cứa Mooij cùng với m ột loạt các sự kiện thực nghiệm khác đòi hỏi phải có một lý thuyết m ới, trong đó độ mất tr ật tư đóng vai trò một tham số cơ bán. M ộ t lý thuyết như vậy, lý thuyết các hệ 14
mát trật tự. được xây dựng vào những nám cuối thập kỉ 70 và phát triển mạnh mẽ vào những năm 80 và 90 của t hế kỷ trước. Lý t huyết các hệ mật t rật t ự về cơ bán dựa trẽn khái niệm định xứ mà Ander son đã đề xuất trước đó. Năm 1958. Anderson [8] khảo sát một mô hình liên kết mạnh t rong một mạng đơn giản với Hamiltonian dạng: H = ỵ e a;a đ i i + ỵi a;a +h.c. ij j (LI) i trong đó: a*\ci, ) là toán tử sinh (huy) một tr ạng thái electr on ớ nút (/); < ụ > ngụ ý chí xét các nút lân cặn gần nhất. h.c. là liên hợp hecmitic với phần đứng trước nó. V ề nguyên tắc. cả nâng lượng nút Si lẫn tích phàn phú Iịj đểu có thể là ngẫu nhiên, nhưng thường thì người ta chỉ xét trường hợp Ịịj = v = const. Năng lượng Si giả t hiết là ngẫu nhiên, phân bố đều t rong khoảng [-W/2, W/2]. V ớ i giả t hiết như vậy, tr ong bài toán với Hamiltonian ( L I ) chỉ có hai tham số w và V. Và bởi vì ta luôn có thể chọn một trong hai tham số đó làm đơn vị. chẳng hạn \v\, khi dó tham số duy nhất của bài toán là w /\vị. Ander son chứne minh rằng, với mỗi loại mạng có tổn t ại một giá t rị t ới hạn (crit ical) . sao cho khi wỉịvị < (w/\v\). sóng elect ron có t hế truyền đi xa, hệ mang đặc trưng kim loại, còn khi w /\vị > [W /\v\). sóng electr on bị định xứ trong một miền không gian hẹp và hệ mang đặc trưng điện môi. Như vậy mỏ hình Ander son ( L i ) tiên đoán sự chuyến pha kim loại - điện môi (MIT - Metal - Insulating Transition) khi độ mất trật tự của hệ thay đ ổ i . Chuyến pha như vậy được gọi là chuyển pha Anders on. Mò hình Anders on nói chun* không thể giải chính xác. Rất nhiều t ính t oán số t hực hiện với các loại mạng khác nhau đã ủng hộ kết luận của Anderson đồns thời cho giá tr ị của (w /|vj)., chẳng hạn với mạng lập phương đơn giản là 14.4. còn với mạng vuông là 6.1. M o n (1961) là người đầu tiên đã đưa ra một lý giải vật lý cụ thể cho mô hình Anderson, cho trường hợp bán dẫn pha tạp và bán dẫn vô định hình. Theo Mot t [62], thế tĩnh điện ngẫu nhiên của các tùm tạp mang điện (donors, acceptors) gây ra s ợ 15
định xứ của trạng thái electron ở đuôi của vùng núng lượng (hình 1.1). Miền các trạng thái định xứ (gạch chéo) và các tr ạng thái tr uyền qua phàn tách nhau bởi một nâng lượng giới hạn gọi là ngưỡng linh động (E m và E ). Khi đó, vật liệu là kim M Hình L I : Mô hình Mon. Miền các trạng thái định xứ dược gạch chéo, các ngưỡng lình động.E m và E . m a) Kim ỉoạỉ'{b) Điện môi loại hay điện mỏi tuy theo mức Fermi JU nằm tr ong vùng tr uyền qua hay vùng định xứ. Bới vì vị trí của ngưỡng linh động hav của mức Fermi có thể thay đ ổ i bằng thay đổi tương ứng nồng độ tạp hay mật độ electron, Mott tiên đoán chuyển p ha kim loại - điện môi xảy ra, chảng hạn. ở một giá trị xác định của nồng độ tạp trong bán dẫn (chuyển p ha Mott). Theo Mott [64] chuyển p ha kim loại - điện môi là chuyển pha loại ì, và do đó có tổn tại một độ dẫn điện kim loại cực tiểu: ơ m t a (2D) = C : (J (3D)= r—kp (1.2) ti min * ' ỉ J. r ti trong đó kF là số sóng Fer mi. C và C, là các hàng số ( C = s l / 3 / r , C =0.1). 2 3 2 b (a) , Hình 1.2: Trạng thủi truyền qua (a) và trạng thái định xứ(b). Thouless (1974) [116] chứng minh rằng, tham số w l\v\ trong mô hình Anderson liên quan đơn trị với đại lượng gọi là conductance không thứ nguyên g: Lổ
troni đó: conductance G của một hyper cube ả chiều cạnh L liên hệ với độ dẫn ơ"bới hệ thức: G = ơư' 1 (1.4) Khác với độ dẫn (X, conductance g nói chuns phụ thuộc vào kích thước của hệ. Thouless cho rằng đặc trưng dẫn của một hệ vĩ mô tuy thuộc dáng điệu của hàm g(L). N ế u khi tăng L , g dẫn đến g iới hạn hữu hạn xác định bởi định luật Ohm thì hệ là kim loại. Còn ngược l ạ i , nếu g -> 0: gccexp{-Lỉệ) (1.5) thì hệ mang tính điện mỏi. Độ dài đạc trưng £ t h ì n h 1.2) phụ thuộc vào bản chất của hệ và được gọi là độ dài định xứ (localiz ation length). Giới hạn định luật Ohm được gọi là giới hạn mất tr ật tự yếu, còn g iới hạn (1.5) là g iới hạn mất trật tự mạnh. Phát triển ý tưởng tr ên của Thouless, nám 1979 Abr ahams và các đồng tác giả [1] đề xuất hệ thức scaling nổi tiếng cho sự phụ thuộc tổng quát của g và L: A Wa=In fL f - í % jaL (1.6) Đây là hệ thức cơ bản của lý thuyết định xứ Anderson. H ệ thức này đã cho những tiên đoán quan trọng: (ỉ) tồn tại chuyển pha kim loại - điện môi trong hệ 3 chiều (3D) và đó là một chuyển pha loại hai, nghĩa là không tổn tại độ dẫn kim loại cực tiếu của Mott; (2) trong các hệ 2 chiều (2D) và Ì chiều (ID) sóng electron luôn định xứ, không tổn tại trạng thái kim loại. Như vậy, lý thuyết các hệ mất trật tự bao g ồm 2 g iới hạn quan trọng : mất trật tự yếu và mật trật tự mạnh. Trong g iới hạn mất trật tự yếu, sóng electron có thế truyền ra xa, hệ mang tính kim loại. dẫn xảy ra theo cơ chế khuếch tán, các tính toán lý thuyết có thể thực hiện trong khuôn khổ lý thuyết nhiễu loạn. Tr ong giới hạn mát trật tự mạnh, sóng electr on định xứ mạnh trong miền khônơ gian hẹp, hệ mang tính [t£l,KOC c'.'CC C A HẠ N o i , 17
điện môi, sự dẫn điện xây ra theo cơ^chế nháy (hopping), các phương pháp tính toán quen thuộc cho hệ electron tán xạ yếu không còn sử dụng được nữa. Ngoài ra, q uan trọng là trong Hamiltonian Anderson (1.1) chưa tính đến tương tác electron - electron. Nếu tính đến tương tác này sẽ dẫn tới nhiều hiệu ứng vật lý quan trọng, nhất là ớ nhiệt độ thấp. Vai trò của tương tác electron - electron là vấn đề hay nhất và cũng là khó nhất trong ỉý thuyết các hệ mất trật tự. Nghiên cứu ảnh hưởng của tương tác electron - electron lên các tính chất động, trước hết là dẫn nhảy bước biến đổi (Variable-Range Hopping - V R H ) , của hệ electron định xứ mạnh chính là mục tiêu của luận án này. Để tiếp cận vấn đề, trong các tiết tiếp theo của chương này chúng tôi sẽ giớ i thiệu ngắn gọn về k hái niệm dẫn nhảy và các phương pháp tính độ dẫn điện (hay điện trờ suất) trong cơ chế nháy. 1.2 D Ẫ N Đ I Ệ N T R O N G C Á C H Ệ E L E C T R O N Đ Ị N H x ứ M Ạ N H : D A N N H Ả Y Dẫn nhảy (hopping conduction) là cơ chế dẩn chủ đạo ở nhiệt độ thấp trong các hệ mất trật tự với các trang thái electron định xứ manh, chang han như trong các vật liệu vỏ định hình, trong bán dẫn pha tạp nhẹ. các polymer dẫn, thậm chí trong ống nanocarbon hay sợi D N A . Để cụ thể, dưới đây chúng tôi trình bày về dẫn nhảy trong bán dẫn pha tạp nhẹ, là loại vật liệu được nghiên cứu thực nghiệm sớm và đầy đủ nhất về dẫn nhảy. 1 Ạ ^ l A B C D T Hình 1.3: Sự phụ thuộc của điện trớ suất vảo nhiệt độ của bán dan pha tạp nhẹ ớ nhiệt độ cao, bán dan có độ dẫn điện riêng liên q uan tới sự kích hoạt nhiệt các electron từ vùng hoa trị lên vùng dẫn (miên A trên hình 1.3). Mật độ các hạt 18
dẫn điện riêng là những hàm số mũ của nhiệt độ. K h i giảm nhiệt đ ộ thì mật đ ộ các hạt dẫn đ iện riêng giảm rất nhanh cho tới khi chúng nhò hơn mật đ ộ hạt dẫn đóng góp bởi các tâm tạp chất. Tiếp tục giảm nhiệt đ ộ thì sự dẫn đ iện được xác định chủ yếu bời mật đ ộ và các tính chất của tạp chất. Vì thế, dẫn đ iện lúc đó gọi là dẫn đ iện tạp chất. Ở nhiệt đ ộ đù thấp, xuất hiện miền bão hoa B, tại đó tất cả các tâm tạp bị ion hoa và mật đ ộ hạt dẫn không phụ thuộc vào nhiệt đ ộ. Sự phụ thuộc của đ iện trò vào nhiệt đ ộ ở miền này hoàn toàn được xác đ ịnh bời sự phụ thuộc của đ ộ linh đ ộng hạt tải đ iện vào nhiệt đ ộ, chẳng hạn đ iện trở giảm khi nhiệt đ ộ giảm liên quan tới sự yếu đ i của tán xạ electron lên p honon. Nhiệt đ ộ càng giảm, các electron tái hợp trớ lại với tâm tạp (miền C). Sự phụ thuộc nhiệt đ ộ cùa đ ộ dẫn đ iện trong miền này được xác đ ịnh hoàn toàn bởi sự giảm nhanh của nồng đ ộ electron tự do. K h i nhiệt đ ộ tiếp tục g iảm thì xuất hiện thời điểm mà năng lượng nhiệt không đ u đ ể kích hoạt electron từ vùng tạp chất lên vùng dẫn, nhưng vẫn đ ủ đế electron có thể nhảv (hopping) trực tiếp theo các tâm tạp (miền D). Đó là dẫn nháy (hop p ing conduction). Electron nhảy từ donor đ ang bị chiếm (occupied) sang donor trống (empty). VI thế, điều kiện cần của dẫn nhảy là sự có mặt của các donor trông. Cơ chế dẫn nháy tươns ứng với đ ộ linh đ ộng nhỏ, bới sự nhảy của electron liên quan với sự phu vếu các hàm sóng của các donor cạnh nhau. Trên hình 1.3 mô tả sự thay đổi điện trớ của bán dẫn p ha tạp nhẹ khi nhiệt đ ộ giảm. M i ề n A với độ dốc gần thẳng đ ứng tươns ứng với dẫn đ iện riêng của bán dẫn, các miền B - C - D ứng với vùng dẫn tap chất, trong đó B là miền bão hoa, c là miền tái hợp còn D là miền dẫn nhảy. Đối với Ge, với mật đ ộ donor là N D 5 * lo' em -3 thì miền dẫn đ iện riêng ứng với T > 400K. miền bão hoa khi 50K < T < 400K , miền tái hợp khi 7K
của Fritzsche và Cuevas [32] với nồng độ acceptor (Ga) N (đơn vị e m" ) tăng dẩn: A 3 14 15 15 5 15 (1) - 7,5.lo ; (2) - 1.4.10 ; (3) - 1.5.10 ; (4) - 2/7.10' ; (5) - 3,6.10 ; (6) - 15 15 15 16 6 16 4.9.10 ; (7) - 7,2.10 ; (8) - 9,0.10 ; (9) - 1.4.10 ;(10) - 2.4.10' ; ( l i ) - 3.5.10 ; (12) - 7,3.10 ; (13) - l,0.10 ; (14) - 1.5.10 ; (15) - 5.3.10' ; (16) - 1,35.10'*. Tất 16 17 17 7 cả các đường cong với độ chính xác cao có thế mô tả bằng còng thức gần đúng: ' f. ì f 8 gi p-'(T) = p; exp [ + p, exp (1.7) Số hạng thứ nhất tưcmg ứng với dẫn vùng. Thực tế nó là như nhau đối với mọi nồng độ của acceptor. Số hạng thứ hai tương ứng với dẫn nhảy. Rõ ràng là dẫn nhảy T(K) 300 10 lo 0.2 0.4 0.6 0.8 Hình 1.4: Sự phụ thuộc của điện trở suất vào nghịch đáo của nhiệt độ đối với Ge loại ọ theo số liệu thực nghiệm của Fritzsche và Cuevas [32]. có một năng lượng kích hoạt £3 xác định, tuy nhó so với s . Nhảy the o các donor, { electron hấp thụ hoặc bức xạ phonon dẫn đến sự phụ thuộ c dạng hàm e-mũ của độ 20