intTypePromotion=1
zunia.vn Tuyển sinh 2024 dành cho Gen-Z zunia.vn zunia.vn
ADSENSE
 » 
 » 

Tóm tắt Luận án tiến sĩ Hóa học: Nghiên cứu xử lý hiệu quả DDT bằng phương pháp quang xúc tác sử dụng vật liệu nano compozit Fe - CuOx /GO; SBA – 15

Chia sẻ: Phong Tỉ | Ngày: | Loại File: PDF | Số trang:26

Thêm vào BST
Báo xấu
40
lượt xem 3
download
 
  Download Vui lòng tải xuống để xem tài liệu đầy đủ

Luận án được nghiên cứu với mục tiêu nhằm tập trung nghiên cứu gắn các ion kim loại chuyển tiếp như Fe, Cu lên cấu trúc khung mạng của GO và SBA-15 bằng phương pháp cấy nguyên tử nhằm tạo ra hệ xúc tác nano-compozit mới, tiên tiến, hiệu quả cao trong xử lý DDT.

Chủ đề:

Bình luận(0) Đăng nhập để gửi bình luận!

Lưu

Nội dung Text: Tóm tắt Luận án tiến sĩ Hóa học: Nghiên cứu xử lý hiệu quả DDT bằng phương pháp quang xúc tác sử dụng vật liệu nano compozit Fe - CuOx /GO; SBA – 15

  1. BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO VIỆN HÀN LÂM KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ VIỆT NAM HỌC VIỆN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ ------------------ NGUYỄN THANH TUẤN NGHIÊN CỨU XỬ LÝ HIỆU QUẢ DDT BẰNG PHƯƠNG PHÁP QUANG XÚC TÁC SỬ DỤNG VẬT LIỆU NANO COMPOZIT Fe - CuOx /GO; SBA – 15 Chuyên ngành: Hóa Lý thuyết và Hóa Lý Mã số: 62.44.01.19 TÓM TẮT LUẬN ÁN TIẾN SĨ Hà Nội - 2019
  2. Công trình được hoàn thành tại: Viện Hóa học, Viện Hàn lâm Khoa học và Công nghệ Việt Nam. Người hướng dẫn khoa học: 1. PGS.TS. Vũ Anh Tuấn 2. TS. Trịnh Khắc Sáu Phản biện 1: Phản biện 2: Phản biện 3: Luận án được bảo vệ trước Hội đồng chấm luận án cấp Học viện họp tại Vào hồi giờ ngày tháng năm 2019 Có thể tìm hiểu Luận án tại thư viện: - Thư viện Quốc gia Việt Nam - Thư viện Học viện Khoa học và Công nghệ - Thư viện Viện Hóa học
  3. MỞ ĐẦU * Tính cấp thiết của luận án Cùng với sự phát triển của nền kinh tế, Việt Nam đã và đang phải đối mặt với vấn đề ô nhiễm phát sinh ra do các hoạt động sản xuất nông nghiệp và công nghiệp. Trong đó, vấn đề ô nhiễm các chất hữu cơ khó phân hủy (Persistant Organic Pollutants - POPs) là những hợp chất hóa học có nguồn gốc từ cacbon, thường là các dẫn xuất halogen, đặc biệt là dẫn xuất clo hiện đang được quan tâm đặc biệt. Các hợp chất POPs bền vững trong môi trường, có khả năng tích tụ sinh học qua chuỗi thức ăn, lưu trữ trong thời gian dài, có khả năng phát tán xa từ các nguồn phát thải và tác động xấu đến sức khỏe con người và hệ sinh thái. Do tính chất độc hại nguy hiểm đối với sức khoẻ con người, lại là những chất khá phổ biến gây ô nhiễm môi trường nên ngày 22/05/2001 tại Stockholm (Thuỵ Điển), 92 quốc gia đã ký công ước về các chất gây ô nhiễm hữu cơ khó phân huỷ, thường được gọi là công ước Stockholm. Ban đầu, công ước Stockholm được đề ra nhằm giảm thiểu và loại bỏ 12 chất POPs nguy hiểm nhất từng được sản xuất và sử dụng trước đây ra khỏi cuộc sống của nhân loại. Trong 12 loại chất ô nhiễm hữu cơ khó phân hủy (Persistant Organic Pollutants - POPs) nằm trong công ước Stockholm thì có tới 8 loại chất bảo vệ thực vật thuộc nhóm POPs- BVTV gồm có Aldrin, chlordane, DDT, Dieldrin, Endrin, Hetachlor, Mirex và Toxaphene. Đây là những loại hợp chất được đặc biệt chú ý và nghiên cứu sâu vì mức độ độc tính cao, tác hại đối với con người và môi trường đặc biệt nghiêm trọng. Sau đó, tính đến hội nghị lần thứ sáu (tháng 4-5 năm 2013) thì công ước đã bổ sung thêm danh sách các chất POPs nâng tổng số các chất ô nhiễm hữu cơ khó phân hủy lên tới 28 chất. 1
  4. Ở Việt Nam, các chất hữu cơ độc hại khó phân hủy như Dioxin (do hậu quả chiến tranh, quá trình đốt các chất thải nguy hại, nhựa PVC,…) các thuốc bảo vệ thực vật như Chlordane, DDT, các chất da cam như 2,4-D; 2,4,5-T cũng như các chất tương tự như Dioxin là các PCB (từ dầu thải trong biến thế) gây ô nhiễm trầm trọng làm ảnh hưởng đến sức khỏe cộng đồng, môi trường sinh thái và phát triển bền vững. Để loại bỏ các chất ô nhiễm này trong môi trường nước nhiều phương pháp đã được sử dụng như: hấp phụ, phân hủy sinh học, phân hủy hóa học, oxi hóa nâng cao... [12-17]. Trong đó phương pháp hấp phụ không xử lý triệt để, gây ô nhiễm thứ cấp, phương pháp xử lý sinh học, hiệu quả xử lý không cao, đòi hỏi thời gian dài (từ vài năm đến vài chục năm). Chính vì vậy phương pháp oxi hóa nâng cao (AOPs) cải tiến sử dụng các hệ xúc tác mới như quá trình oxi hóa nâng cao (AOPs) sử dụng các chất xúc tác quang hóa cấu trúc nano như: Fe2O3, Fe3O4, FeOOH, Feo... đang được quan tâm nghiên cứu nhiều [18-28]. Phương pháp này có những ưu điểm nổi trội như có thể thực hiện ở điều kiện môi trường nhiệt độ, áp suất thường, dễ sử dụng, ít độc hại và có hiệu quả cao. Một vài nghiên cứu mới đây cho thấy việc đưa đồng thời các kim loại, oxit kim loại khác nhau lên chất mang đã mang lại hiệu quả cao của xúc tác compozit này [29-32]. Trong số các chất mang thì graphene, graphene oxit (GO) và SBA-15 là các chất mang được đặc biệt quan tâm nghiên cứu do chúng có cấu trúc lớp, diện tích bề mặt riêng lớn, có khả năng hấp thụ ánh sáng vùng khả kiến và khả năng nhận điện tử từ vùng dẫn của chất bán dẫn, hạn chế khả năng tái kết hợp giữa điện tử và lỗ trống của xúc tác bán dẫn [33-38]. Khác với graphen, graphen oxit (GO) chứa các nhóm chức như hydroxyl, cacbonyl, epoxi, cacboxylic trên bề mặt 2
  5. nên dễ dàng hình thành nên các liên kết cộng hóa trị, liên kết hóa học bền vững với các ion kim loại chuyển tiếp tạo hạt nano – oxit [39- 41]. Vì vậy, GO là một chất mang lý tưởng trong quá trình tổng hợp các vật liệu nano compozit mới [42-47]. Trong khi đó, SBA-15 là vật liệu có cấu trúc ống kích thước nano mét, có diện tích bề mặt rất lớn (600 – 1000m2/g) rất phù hợp làm chất mang [48-54]. Tuy nhiên, SBA – 15 chỉ có thể sử dụng làm chất hấp phụ, để có thể sử dụng làm chất xúc tác quang hóa cần gắn các tâm hoạt động lên bề mặt của vật liệu này [55-62]. Trong luận án này, chúng tôi tập trung nghiên cứu gắn các ion kim loại chuyển tiếp như Fe, Cu lên cấu trúc khung mạng của GO và SBA-15 bằng phương pháp cấy nguyên tử nhằm tạo ra hệ xúc tác mới, tiên tiến, hiệu quả cao trong xử lý POPs mà DDT được chọn là chất đại diện để nghiên cứu. Từ những luận cứ trên chúng tôi chọn đề tài: “Nghiên cứu xử lý hiệu quả DDT bằng phương pháp quang xúc tác sử dụng vật liệu nano compozit Fe - CuOx /GO; SBA – 15” nhằm nghiên cứu đánh giá hoạt tính của xúc tác mới này. * Mục tiêu nghiên cứu của luận án Tập trung nghiên cứu gắn các ion kim loại chuyển tiếp như Fe, Cu lên cấu trúc khung mạng của GO và SBA-15 bằng phương pháp cấy nguyên tử nhằm tạo ra hệ xúc tác nano-compozit mới, tiên tiến, hiệu quả cao trong xử lý DDT. * Nội dung nghiên cứu của luận án: - Nghiên cứu tổng hợp một số vật liệu nano compozit mới, tiên tiến làm xúc tác quang hóa hiệu quả cao để xử lý các chất hữu cơ độc hại, khó phân hủy bằng các phương pháp khác nhau như đồng kết tủa, thủy nhiệt và đặc biệt là phương pháp cấy nguyên tử. Các hệ xúc tác, được tổng hợp là nanocompozit dựa trên cơ sở ôxít sắt trên chất mang graphen oxit và vật liệu SBA-15. 3
  6. - Nghiên cứu đặc trưng cấu trúc, hình thái học và các tính chất hóa lý của vật liệu tổng hợp được bằng các phương pháp hiện đại như XRD, FTIR, TEM, XPS, BET, UV-Vis... - Đánh giá khả năng xúc tác quang hóa sử dụng ánh sáng vùng khả kiến trong quá trình phân hủy thuốc trừ sâu DDT trên các hệ vật liệu tổng hợp được. - Nghiên cứu các yếu tố ảnh hưởng như pH, nồng độ H2O2, nồng độ DDT, nồng độ xúc tác đến độ chuyển hóa, hiệu suất phân hủy DDT. - Nghiên cứu và đề xuất cơ chế phản ứng, phân hủy DDT thông qua các sản phẩm trung gian hình thành trong quá trình phân hủy DDT trên các hệ vật liệu tổng hợp được. * Bố cục luận án Luận án bao gồm 136 trang, 78 hình vẽ, 25 bảng biểu và 143 tài liệu tham khảo. Bố cục luận án bao gồm các phần như sau: mở đầu, 3 chương nội dung và kết luận. Những đóng góp mới của luận án được công bố trên 06 tạp chí khoa học chuyên ngành, trong đó có 02 tạp chí khoa học quốc tế và 04 tạp chí khoa học quốc gia. Chương 1. Tổng quan Chương 1 được trình bày trong 36 trang, trong đó giới thiệu chung về các chất gây ô nhiễm hữu cơ khó phân hủy (POP), cấu tạo và tính độc của DDT được chọn là chất đại diện để nghiên cứu trong luận án. Cũng trong chương này, các công nghệ xử lý các chất hữu cơ khó phân hủy trên thế giới và Việt Nam cũng được tìm hiểu. Trong số các phương pháp đang được nghiên cứu sôi động trên thế giới hiện nay thì phương pháp oxy hóa nâng cao (AOPs) đã thể hiện được nhiều ưu điểm như hiệu quả xử lý cao, giá thành vận hành thấp, xử lý triệt để 4
  7. được các chất hữu cơ khó phân hủy. Do đó phương pháp oxy hóa nâng cao (AOPs) được trình bày chi tiết trong chương này bao gồm cơ sở lý thuyết của quá trình AOPs, phân loại các quá trình AOPs, cơ sở lý thuyết của các quá trình Fenton (quá trình Fenton đồng thể, quá trình Fenton dị thể; quá trình Photo Fenton). Chương 1 cũng giới thiệu các hệ xúc tác nanocompozit có hiệu quả cao trong xử lý chất hữu cơ khó phân hủy trong môi trường nước như vật liệu nano compozit như oxit kim loại, kim loại, đa kim loại trên nền graphen, GO và SBA-15... Giới thiệu các phương pháp tổng hợp vật liệu nano compozit như: phương pháp đồng kết tủa, phương pháp thủy nhiệt và phương pháp cấy nguyên tử. Tổng quan tình hình nghiên cứu và ứng dụng xúc tác nanocompozit cho các quá trình oxi hóa nâng cao hiện nay để xử lý các chất hữu cơ khó phân hủy trong môi trường nước. Đánh giá và phân tích được khả năng ứng dụng của các xúc tác này trong xử lý môi trường: xử lý chất màu; chất hữu cơ độc hại và DDT. Chương 2. Thực nghiệm Chương 2 được trình bày trong 20 trang bao gồm: 2.1. Quy trình thực nghiệm tổng hợp vật liệu - Tổng hợp một số vật liệu nano compozit oxit kim loại - graphen oxit như hệ xúc tác Fe3O4, Fe3O4/GO bằng phương pháp đồng kết tủa. - Tổng hợp hệ vật liệu nano compozit TiO2/GO và Fe-TiO2/GO bằng phương pháp thủy nhiệt. - Áp dụng phương pháp cấy nguyên tử “atomic implantation”để tổng hợp xúc tác Fe-Cu/SBA-15 và Fe-Cu/GO. Thiết bị phản ứng tổng hợp vật liệu nano compozit Fe-Cu/GO theo phương pháp cấy nguyên tử được mô tả trên Hình 2.6. 5
  8. Hình 2.6. Mô hình thiết bị phản ứng tổng hợp Fe-Cu/GO bằng phương pháp cấy nguyên tử “atomic implantation” - Nghiên cứu quá trình quang xúc tác trong phản ứng phân hủy DDT của các xúc tác đã tổng hợp được. - Phân tích và đánh giá các sản phẩm trung gian hình thành trong quá trình phân hủy DDT trên một số hệ xúc tác có hiệu quả cao nhất. 2.2. Các phương pháp nghiên cứu đặc trưng của vật liệu - Đặc trưng vật liệu bằng các phương pháp vật lý hiện đại, sử dụng các thiết bị ở Việt nam và Hàn Quốc: XRD, XPS, EDX, SEM, HR- TEM, BET, FT-IR, UV-Vis. 2.3. Phương pháp đánh giá khả năng quang xúc tác của vật liệu trong quá trình quang xúc tác phân hủy DDT - Xây dựng mô hình đánh giá hoạt tính quang xúc tác của vật liệu trong phản ứng phân hủy DDT. - Các phương pháp phân tích, xác định độ chuyển hóa, tính toán hiệu suất của quá trình phân hủy DDT: GC-MS, TOC. Chương 3. Kết quả và thảo luận Chương 3 được trình bày trong 60 trang bao gồm: 3.1. Đặc trưng cấu trúc, hình thái học của các hệ xúc tác 3.1.1. Kết quả phân tích nhiễu xạ tia X (XRD) 6
  9. Kết quả phân tích XRD đối với mẫu Fe3O4 và Fe3O4/GO (hình 3.3) đều xuất hiện các pic đặc trưng của Fe3O4 tại các giá trị 2θ: 30,1° (220), 35,4° (311), 43,05° (400), 54o (422), 62,51° (511) và 63,95° (553) [88]. Trong khi đó, giản đồ XRD của các mẫu GO, Fe/GO và Fe-Cu/GO (hình 3.5) cho thấy pic tại vị trí 2Ɵ = 11o đặc trưng cho vật liệu GO, khi đưa Fe3+ và Cu2+ lên trên GO làm cho pic ở vị trí này giảm mạnh. Trên giản đồ XRD của Fe/GO và Fe-Cu/GO có xuất hiện các vạch phổ đặc trưng như: 24,1°(012), 33,1° (104), 36,5°(110), 40,8°(113), 49,4°(024), 54,1°(116), 57,5°(018), 62,3°(214) và 64°(300) phù hợp với các dữ liệu chuẩn cho cấu trúc của Fe2O3. Hình 3.3. Giản đồ XRD của Fe3O4 Hình 3.5. Giản đồ XRD của GO, và Fe3O4/GO Fe/GO và Fe-Cu/GO Hình 3.6. Giản đồ XRD (a) góc nhỏ và (b) góc lớn của các mẫu xúc tác Fe- Cu/SBA-15 với tỷ lệ thành phần khác nhau. 7
  10. Trên hình 3.6, giản đồ XRD góc nhỏ cho thấy các mẫu xúc tác Fe- Cu/SBA-15 với tỷ lệ Fe/Cu khác nhau đều xuất hiện 3 pic ở góc 2  0,80, 1,50 và 1,70 tương ứng với mặt phản xạ (100), (110) và (200) đặc trưng cho cấu trúc 2D hexagonal p6mm đối xứng của chất mang SBA-15 [52]. Cường độ các pic này giảm khi hàm lượng các kim loại Fe-Cu tăng lên. 3.1.2. Kết quả phân tích ảnh SEM và HR-TEM Hình 3.9. Ảnh FE-SEM của Hình 3.10. Ảnh HR-TEM của Fe3O4/GO. Fe3O4/GO Hình 3.11. Ảnh TEM của Fe-TiO2 (a) và Fe-TiO2/GO (b). Từ ảnh SEM (hình 3.9) và ảnh HR- TEM (hình 3.10) cho thấy các hạt nano Fe3O4 có dạng tựa cầu với kích thước 15 -20 nm, phân tán tương đối tốt trên chất mang GO. Từ ảnh TEM của các vật liệu Fe- TiO2 và Fe-TiO2/GO được thể hiện trên Hình 3.11, ta thấy các ống 8
  11. nano Fe-TiO2 được phân tán trên các lớp chất mang GO dưới dạng cấu trúc ống nano đường kính 8 - 12 nm, chiều dài ống vào khoảng 100 - 200 nm, đôi chỗ vẫn tồn tại các bó đám ống nano Fe-TiO2. Phân tích ảnh SEM và HR-TEM của Fe-Cu/GO và Fe-Cu/SBA-15 (Hình 3.12, 3.13 và 3.14) đều cho thấy sự phân tán tốt của các hạt nano trên chất mang. Từ ảnh TEM và HR-TEM ta xác định được kích thước hạt nano Fe và Cu đều nằm trong khoảng từ 5 - 10 nm. Hình 3.12. Ảnh FE-SEM của vật Hình 3.13. Ảnh HR-TEM của vật liệu nano compozit Fe-Cu/GO liệu nano compozit Fe-Cu/GO Hình 3.14. Ảnh SEM (ảnh lớn) và HR-TEM (ảnh nhỏ) của các vật liệu SBA- 15(a); 5Fe-2Cu/SBA-15(b); 10Fe-2Cu/SBA-15(c) và 15Fe-2Cu/SBA-15(d). 9
  12. 3.1.3. Kết quả phân tích phổ tán xạ năng lượng tia X (EDX) Ảnh mapping EDX và Phổ EDX (Hình 3.18 và 3.19) của Fe-Cu/GO cho thấy hàm lượng sắt tồn tại trong vật liệu chiếm 17,87% về khối lượng còn hàm lượng Cu chỉ chiếm 1,84%. Hình 3.18. Ảnh mapping EDX và Hình 3.19. Phổ EDX của vật liệu nano compozit Fe-Cu/GO Kết quả phân tích EDX của các mẫu vật liệu nano compozit Fe- Cu/SBA-15 với các tỷ lệ Fe/Cu khác nhau cho thấy khi đưa Fe, Cu với hàm lượng
  13. 2850 cm-1 đặc trưng cho sự tồn tại của liên kết –CH2–. Quá trình đưa ion Fe3+ lên trên GO làm xuất hiện của các pic đặc trưng cho liên kết của sắt với các nhóm chức của GO (630 cm-1, 570 cm-1, 480 cm-1). Quan sát phổ FT-IR của Fe-Cu/GO còn xuất hiện các pic với cường độ thấp ở khoảng 506 cm-1 và 430 cm-1 đặc trưng cho sự tồn tại của Cu2O, Cu và CuO trong cấu trúc vật liệu [113]. Hình 3.23. Phổ FT-IR của GO, Hình 3.24. Phổ FTIR của SBA-15 Fe/GO và Fe-Cu/GO và các mẫu Fe-Cu/SBA-15 với tỷ lệ thành phần khác nhau Phổ FTIR của Fe-Cu/SBA-15 với tỷ lệ khác nhau được thể hiện trên hình 3.24. Như ta thấy, pic tại 3,437 cm-1 và 1632 cm-1 đặc trưng cho liên kết Si-OH trong cấu trúc của SBA-15 và pic tại 1080 cm-1; 815 cm-1; 459 cm-1 đặc trưng cho liên kết Si-O-Si [48,49,136]. Ở các mẫu Fe-Cu/SBA-15, pic tại 460 cm-1 và tại 660 cm-1 được mở rộng và có cường độ thay đổi cho thấy sự hiện diện của Fe2O3 và CuO liên kết với SBA-15 trong cấu trúc của xúc tác [128]. 3.1.5. Kết quả phân tích đẳng nhiệt hấp phụ (BET) Phân tích đường đẳng nhiệt hấp phụ - khử hấp phụ N2 của các vật liệu tổng hợp được đều có dạng IV, đặc trưng cho vật liệu có mao 11
  14. quản trung bình (hình 3.28). Các thông số đặc trưng cấu trúc của các vật liệu tổng hợp trên cơ sở chất mang GO được đưa ra trong bảng 3.7. Các thông số đặc trưng cấu trúc của các mẫu vật liệu Fe- Cu/SBA-15 với các tỷ lệ thành phần khác nhau được đưa ra trong bảng 3.11. Từ bảng 3.11 có thể thấy, đối với mẫu Fe-Cu/SBA-15 diện tích bề mặt SBET giảm nhẹ theo chiều tăng của hàm lượng Fe và Cu. Đường kính mao quản DBJH và độ dày thành tường Wt thay đổi tăng rõ rệt khi có mặt của Fe và Cu, kéo theo diện tích mao quản trung bình Smeso và diện tích tích vi mao quản trung bình Smicro giảm. Nguyên nhân có thể là do các nano oxit kim loại (Fe-Cu) hình thành trong quá trình tổng hợp đã che chắn một phần mao quản dẫn đến giảm diện tích bề mặt của vật liệu và làm tăng độ dày thành mao quản. a b Hình 3.28. Đẳng nhiệt hấp phụ - khử hấp phụ N2 (a) và đường phân bố kích thước lỗ xốp tương ứng của Fe-Cu/GO (b) Bảng 3.7. Các thông số đặc trưng cấu trúc của các vật liệu tổng hợp được Thông Fe- Fe- GO Fe3O4 Fe3O4/GO Fe/GO số TiO2/GO Cu/GO SBET 331 105 173 180 161 130 (m2/g) 12
  15. Vmicro 0,0015 0,005 0,003 0,004 0,0075 0,0034 (cm3/g) Vpore 1,7190 0,33 0,500 0,5234 0,6500 0,4100 (cm3/g) DBJH 7,8- 12,4- 8,8-11,5 8 -11 8,3-23 8,6-26,6 (nm) 20,5 13,2 Bảng 3.11. Các thông số đặc trưng cấu trúc của các mẫu vật liệu Fe- Cu/SBA-15 với các tỷ lệ thành phần khác nhau SBET Smeso Smicro Vpore DBJH Wt Mẫu 2 2 3 (m /g) (m /g) (cm /g) (m2/g) (nm) (nm) SBA-15 668 485 182 0,70 5,87 4,80 5Fe-2Cu/SBA-15 667 418 248 0,72 7,04 4,85 10Fe-2%Cu/SBA-15 623 427 195 0,78 7,36 4,84 15%Fe-2%Cu/SBA-15 571 457 113 0,94 7,23 4,94 3.1.6. Kết quả phân tích phổ XPS Quan sát trên hình 3.31 cho ta thấy trong vật liệu nano compozit Fe-Cu/GO có sự xuất hiện của các đỉnh pic tại mức năng lượng 931 eV; 943eV và 951 eV được gán cho sự hình thành của CuO trong vật liệu [44,88]. Đỉnh pic tại mức năng lượng 934 eV được cho là do sự xuất hiện của Cu2O [113,135]. Sự tồn tại của pic 710 ev; 724 ev và 743 eV đặc trưng cho cấu trúc của Fe2O3 [107]. Các pic với cường độ thấp tại mức năng lượng 715 eV và 730 eV được cho là sự hình thành của FeO trong vật liệu [32,135]. Kết quả XPS trên hình 3.32 chứng minh sự hình thành đồng thời các pha CuO, Fe2O3 trong vật liệu nano compozit Fe-Cu/SBA-15. 13
  16. Hình 3.31. Phổ XPS của Fe-Cu/GO; (a) phổ Cu2p, (b) phổ Fe2p, (c) phổ C1s và (d) phổ O1s. Hình 3.32. Phổ XPS của mẫu 10Fe-2Cu/SBA-15; (a) phổ tổng; (b) phổ O1s; (c) phổ Fe2p và (d) phổ Cu2p. 14
  17. 3.1.7. Kết quả phân tích phổ UV-Vis Kết quả phân tích phổ UV-Vis cho thấy sự mở rộng hấp thụ về phía vùng ánh sáng khả kiến với các mẫu vật liệu nano compozit trên cơ sở các chất mang GO và SBA-15. Điều này làm tăng hoạt tính xúc tác của vật liệu khi hoạt động xúc tác quang hóa dưới điều kiện chiếu sáng phổ mặt trời. 3.2. Đánh giá hoạt tính xúc tác của các hệ xúc tác tổng hợp được 3.2.1. So sánh hoạt tính xúc tác phân hủy DDT trên các hệ xúc tác tổng hợp được Hình 3.36. Hoạt tính xúc tác Hình 3.37. TOC hàm lượng chất hữu phân hủy DDT trên các hệ xúc cơ trước và sau phản ứng và hiệu tác tổng hợp được suất phân hủy DDT trên hệ xúc tác Fe-Cu/GO và Fe-Cu/SBA-15. Đánh giá hoạt tính xúc tác của các hệ xúc tác tổng hợp được gồm: Fe3O4, Fe3O4/GO, Fe-TiO2/GO, Fe/GO, Fe-Cu/GO và Fe-Cu/SBA-15 trong quá trình phân hủy DDT được thực hiện ở cùng điều kiện: nồng độ DDT ban đầu là 10 mg/L; nồng độ xúc tác là 0,2 g/L; nồng độ H2O2 là 15 mg/L; pH = 5; nhiệt độ T= 30oC và chiếu sáng trong 3h. Kết quả được thể hiện trên Hình 3.36. Các hệ xúc tác đạt độ chuyển hóa sau 3h phản ứng lần lượt theo thứ tự Fe3O4 < Fe-TiO2/GO < Fe- Cu/SBA-15 < Fe3O4/GO < Fe/GO < Fe-Cu/GO là 86,5% < 88% < 88,1%
  18. và Fe-Cu/SBA-15 được chúng tôi đánh giá hiệu suất phân hủy DDT của các xúc tác này thông qua phép đo TOC hàm lượng chất hữu cơ trước và sau phản ứng. Kết quả được thể hiện trên hình 3.37. 3.2.2. Đánh giá hoạt tính và đề xuất một số con đường phân hủy DDT của các hệ xúc tác khác nhau Các xúc tác trên nền GO đều cho thấy hiệu quả phân hủy cao với DDT là do sự đóng góp một phần của chất nền GO mang lại. Thật vậy GO vừa đóng vai trò là chất mang xúc tác tăng khả năng phân tán tâm hoạt động đồng thời vừa có vai trò tăng khả năng hấp thụ quang [86,87]. Các sản phẩm trung gian của quá trình phản ứng Photo Fenton phân hủy DDT được xác định thông qua phân tích trên thiết bị GC-MS. Cơ chế phản ứng của xúc tác Fe-Cu/GO trong phản ứng Photo Fenton phân hủy DDT có thể được đề xuất như sau: 3 2 FeSurface  H 2O2  Fesurface  HOO  H  Fe3Surface  Cu   H 2O  FeSurface 2  Cu 2  H 2  OH  3 3 FeSurface  GO  Fesurface  GO(e ) H 2O2  hv  2OH  3 2 FeSurface  H 2O2  hv  Fesurface  OH   H  3 FeSurface  HOO  Fesurface 2  O2  H  2 3 FeSurface  H 2O2  Fesurface  OH   OH  2 FeSurface  OH   Fesurface 3  OH  GO + hv→ GO (h+ + e-)  Fe3+ →  Fe2+ + GO GO(e-) + GO(h+) +  Fe3+ →  Fe4+ + GO Fe4+ + OH- →  Fe3+ + OH  OH + DDT → Sản phẩm phân hủy 16
  19. Hình 3.45. Sản phẩm trung gian của quá Hình 3.46. Con đường phân hủy trình phân hủy DDT trên hệ xúc tác Fe- DDT trên hệ xúc tác Fe-Cu/GO Cu/GO xác điịnh trên hệ GC-MS. 3.2.3. Nghiên cứu các điều kiện ảnh hưởng đến hoạt tính phân hủy DDT trên hệ vật liệu xúc tác Fe-Cu/GO 100 80 Độ chuyển hóa (%) 60 40 20 0 3.03 4.51 5.1 6.47 8.06 Giá trị pH Hình 3.47. Ảnh hưởng của pH đến Hình 3.48. Ảnh hưởng hàm lượng độ chuyển hóa DDT trên hệ xúc tác H2O2 đến độ chuyển hóa DDT trên Fe-Cu/GO xúc tác Fe-Cu/GO 17
  20. 100 99.2 99.57 99.77 88 Độ chuyển hóa (%) 80 60 53 40 20 0 0,05 g/L 0,1 g/L 0,2 g/L 0,3 g/L 0,4 g/L Hàm lượng xúc tác (g/L) Hình 3.49. Ảnh hưởng hàm lượng Hình 3.50. Ảnh hưởng của nồng độ xúc tác Fe-Cu/GO đến độ chuyển DDT đầu vào tới quá trình phản hóa DDT. ứng sử dụng xúc tác Fe-Cu/GO Các khảo sát ảnh hưởng của pH, hàm lượng H2O2, hàm lượng xúc tác và nồng độ DDT đầu vào tới quá trình phân hủy DDT trên hệ xúc tác Fe-Cu/GO được thể hiện trên hình 3.47, 3.48, 3.49 và hình 3.50. Để nghiên cứu độ bền của xúc tác Fe-Cu/GO, chúng tôi tái sử dụng xúc tác Fe-Cu/GO sau mỗi lần phản ứng bằng cách thu hồi bằng nam châm, sau đó tiến hành lọc rửa và sấy khô trong chân không ở 60oC trong 12h. Lượng xúc tác được cân lại và đem đi tiến hành thí nghiệm ở các lần tiếp theo. Độ hao hụt xúc tác là không đáng kể (
ADSENSE

CÓ THỂ BẠN MUỐN DOWNLOAD

LV.11: Bộ Luận Văn Tốt Nghiệp Chuyên Ngành Tài Chính Ngân Hàng
172 tài liệu
838 lượt tải
THÔNG TIN
TRỢ GIÚP
HỖ TRỢ KHÁCH HÀNG
Theo dõi chúng tôi

Chịu trách nhiệm nội dung:

Nguyễn Công Hà - Giám đốc Công ty TNHH TÀI LIỆU TRỰC TUYẾN VI NA

LIÊN HỆ

Địa chỉ: P402, 54A Nơ Trang Long, Phường 14, Q.Bình Thạnh, TP.HCM

Hotline: 093 303 0098

Email: support@tailieu.vn

Giấy phép Mạng Xã Hội số: 670/GP-BTTTT cấp ngày 30/11/2015 Copyright © 2022-2032 TaiLieu.VN. All rights reserved.

 

Đồng bộ tài khoản
12=>0