Tóm tắt Luận án Tiến sĩ Khoa học Vật chất: Nghiên cứu sự vận chuyển của một số đồng vị phóng xạ tự nhiên và nhân tạo từ đất sang cây rau và cây chè bằng kỹ thuật hạt nhân hiện đại

Chia sẻ: _ _ | Ngày: | Loại File: PDF | Số trang:28

Thêm vào BST

Báo xấu

19
lượt xem 3
download

Download Vui lòng tải xuống để xem tài liệu đầy đủ

Mục tiêu nghiên cứu của Luận án nhằm xây dựng bộ số liệu về hệ số TF của các đồng vị phóng xạ 238U, 232Th và 40K trên một số loại rau xanh ở quần đảo Trường Sa. Xây dựng bộ số liệu về hệ số TF của các đồng vị phóng xạ 238U, 232Th, 40K và 137Cs trên cây chè tại Nông trường chè Lương Mỹ, Hòa Bình và xác định ảnh hưởng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên đến đồng vị phóng xạ nhân tạo 137Cs trong quá trình vận chuyển từ đất lên cây trồng. Mời các bạn cùng tham khảo!

Chủ đề:

Bình luận(0) Đăng nhập để gửi bình luận!

Lưu

Nội dung Text: Tóm tắt Luận án Tiến sĩ Khoa học Vật chất: Nghiên cứu sự vận chuyển của một số đồng vị phóng xạ tự nhiên và nhân tạo từ đất sang cây rau và cây chè bằng kỹ thuật hạt nhân hiện đại

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO VIỆN HÀN LÂM KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ VIỆT NAM HỌC VIỆN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ …………***………… HOÀNG HỮU ĐỨC NGHIÊN CỨU SỰ VẬN CHUYỂN CỦA MỘT SỐ ĐỒNG VỊ PHÓNG XẠ TỰ NHIÊN VÀ NHÂN TẠO TỪ ĐẤT SANG CÂY RAU VÀ CÂY CHÈ BẰNG KỸ THUẬT HẠT NHÂN HIỆN ĐẠI Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử và hạt nhân Mã số: 9440106 TÓM TẮT LUẬN ÁN TIẾN SĨ KHOA HỌC VẬT CHẤT Hà Nội - 2021 1
Công trình được hoàn thành tại: Học viện Khoa học và Công nghệ - Viện Hàm lâm Khoa học và Công nghệ Việt Nam Người hướng dẫn khoa học 1: TS. Phan Việt Cương Người hướng dẫn khoa học 2: PGS. TS. Bùi Văn Loát Phản biện 1: Phản biện 2: Phản biện 3: Luận án sẽ được bảo vệ trước Hội đồng chấm luận án tiến sĩ, họp tại Học viện Khoa học và Công nghệ - Viện Hàn lâm Khoa học và Công nghệ Việt Nam vào hồi … giờ …’, ngày … tháng … năm 2021 Có thể tìm hiểu luận án tại: - Thư viện Học viện Khoa học và Công nghệ - Thư viện Quốc gia Việt Nam 2
MỞ ĐẦU 1. Tính cấp thiết của luận án Con người không thể tránh khỏi sự ảnh hưởng của bức xạ phát ra từ các đồng vị phóng xạ tự nhiên như 40K, U, ... và nhân tạo như 238 137 Cs, 131 I, ... Các đồng vị phóng xạ này tồn tại trong môi trường đất bằng nhiều cách khác nhau và có thể được cây trồng hấp thụ. Sau đó chúng đi vào cơ thể con người thông qua chuỗi thức ăn và có thể gây ra các mối nguy hiểm tiềm tàng cho sức khỏe. Để đánh giá quá trình vận chuyển các đồng phóng xạ từ đất sang thực vật, hệ số vận chuyển (TF) sử dụng. Hệ số này được định nghĩa là tỉ số hàm lượng của đồng vị tính cho một đơn vị khối lượng trong mẫu thực vật khô so với hàm lượng của chính đồng vị này trong một đơn vị khối lượng của mẫu đất khô ở chính tại vị trí cây trồng. Trong hơn 50 năm qua, IAEA đã hỗ trợ việc nghiên cứu quá trình vận chuyển của chúng trong môi trường, đặc biệt là từ đất sang thực vật. Mặc dù các nghiên cứu đã thu được rất nhiều số liệu nhưng trên thực tế số lượng các nhân phóng xạ được xem xét vẫn bị hạn chế. Hơn nữa, chỉ có một số ít nhóm đất - thực vật được quan tâm và mức độ bao phủ các vị trí địa lý trên toàn thế giới là không đáng kể. Ở Việt Nam, những năm gần đây đã có một số nghiên cứu về lĩnh vực này, tuy nhiên các công trình còn rất hạn chế. Trong khuôn khổ luận án này, các đồng vị phóng xạ tự nhiên 238 U, Th, 40K cùng với hạt nhân phóng xạ nhân tạo 137Cs được lựa 232 chọn để nghiên cứu. 2. Mục tiêu nghiên cứu của luận án - Nghiên cứu, xây dựng phương pháp mới trong phân tích phổ gamma. - Xây dựng bộ số liệu về hệ số TF của các đồng vị phóng xạ 238U, Th và 40K trên một số loại rau xanh ở quần đảo Trường Sa. Xây 232 1
dựng bộ số liệu về hệ số TF của các đồng vị phóng xạ 238U, 232Th, 40K và 137Cs trên cây chè tại Nông trường chè Lương Mỹ, Hòa Bình và xác định ảnh hưởng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên đến đồng vị phóng xạ nhân tạo 137Cs trong quá trình vận chuyển từ đất lên cây trồng. 3. Các nội dung nghiên cứu chính của luận án - Tổng quan về các đồng vị phóng xạ trong môi trường và quá trình vận chuyển từ đất sang thực vật. Lựa chọn phương pháp và đối tượng (đất, thực vật) thích hợp để nghiên cứu. - Nghiên cứu, xây dựng phương pháp phân tích mới sử dụng đường cong hiệu suất nội và một điểm hiệu suất tuyệt đối bằng phương pháp phân tích phổ gamma. - Thực hiện phân tích mẫu và các phép hiệu chính tinh tế nhằm nâng cao độ chính xác của phép phân tích phổ gamma. - Phân tích số liệu, xác định hệ số vận chuyển của các đồng vị phóng xạ từ đất sang thực vật đã lựa chọn. Đánh giá khả năng ảnh hưởng lẫn nhau của các đồng vị phóng xạ trong quá trình vận chuyển lên cây. CHƯƠNG 1. TỔNG QUAN PHÓNG XẠ TRONG MÔI TRƯỜNG VÀ SỰ VẬN CHUYỂN PHÓNG XẠ ĐÂT - THỰC VẬT 1.1. Các đồng vị phóng xạ tự nhiên 1.1.1. Các nhân phóng xạ tự nhiên đơn lẻ Các nhân phóng xạ tự nhiên đơn lẻ bao gồm các nhân phóng xạ được hình thành do tương tác của các tia vũ trụ với vật chất trong bầu khí quyển và các nhân phóng xạ nguyên thủy có chu kỳ bán hủy đủ dài không thuộc ba họ phóng xạ Urani, Thori và Actini. 1.1.2. Các chuỗi phóng xạ tự nhiên Ngoài các hạt nhân phóng xạ đơn lẻ nói trên, trong tự nhiên còn có các hạt nhân phóng xạ thuộc ba chuỗi phóng xạ Urani, Thori và Actini. Chuỗi urani bắt nguồn từ 238U và kết thúc bằng đồng vị bền 206Pb, chuỗi 2
thori bắt đầu với 232Th và kết thúc với đồng vị bền 208Pb, và chuỗi actini bắt nguồn từ 235U, kết thúc chuỗi actini bằng đồng vị bền 207Pb. 1.2. Các đồng vị phóng xạ nhân tạo Cho đến nay, có khoảng 350 hạt nhân phóng xạ nhân tạo đã được phát hiện trong môi trường. Tuy nhiên hiện còn tồn đọng lại trong môi trường chủ yếu là 137Cs, 90Sr, 14C, 3H và các đồng vị Pu. 1.3. Đặc tính và phân bố các đồng vị phóng xạ trong đất 1.3.1. Đặc tính riêng của hạt nhân phóng xạ với ô nhiễm môi trường Đặc điểm chính để đánh giá ảnh hưởng đối với môi trường của hạt nhân phóng xạ là chu kỳ bán rã, hoạt độ phóng xạ và loại bức xạ. 1.3.2. Đặc trưng hóa lý và phân bố của các đồng vị phóng xạ 238U, 232 Th, 40K và 137Cs trong đất Sự thay đổi trạng thái của các đồng vị phóng xạ trong đất phụ thuộc vào tính chất vật lý, hóa học của đất, phụ thuộc vào quần thể sinh vật trong đất và các yếu tố môi trường khác. Cs có thể hấp phụ mạnh mẽ trong đất có chứa khoáng sét, đặc biệt là các khoáng sét giống mica. Đối với Urani, tính di động, tính khả dụng sinh học và độc tính của U bị chi phối bởi các yếu tố như dạng hóa học và động học trong đất. Trong hầu hết môi trường đất, Th tồn tại ở trạng thái ôxy hoá 4+ và 6+. K+ là chất dinh dưỡng phong phú nhất của thực vật và có mặt trong hầu hết các loại đất. Nhiều nghiên cứu chỉ ra rằng, các đồng vị U, Th và K phân bố khá đồng đều trong các tầng đất, còn Cs chủ yếu tập trung ở lớp đất 0 - 30 cm. 1.4. Sự hấp thụ các đồng vị phóng xạ bởi thực vật Đối với hệ sinh thái trên cạn, thì quá trình hấp thu các khoáng chất cũng như các đồng vị phóng xạ chủ yếu là từ rễ. 1.4.1. Hệ số vận chuyển TF Hệ số vận chuyển được định nghĩa là: TF = Cthv/Cđ (1.2) 3
Trong đó: Cthv là hoạt độ phóng xạ trong cây (Bq/kg khô) Cđ là hoạt độ phóng xạ trong đất (Bq/kg khô) 1.4.2. Sự hấp thụ của 238U bởi thực vật Sự hấp thu urani bởi thực vật thường lớn hơn so với thori, poloni và có xu hướng tích tụ trên lá đặc biệt là các loài cây lấy lá. Theo IUR (1994), giá trị TF của uranium trên một số loại cỏ khu vực Địa Trung Hải trong khoảng 0,0023 đến 0,23. Nhiều nghiên cứu chỉ ra mối tương quan tích cực giữa urani với phốt pho và canxi trong rau ăn lá. 1.4.3. Sự hấp thụ của 232Th bởi thực vật Thori thường được coi là bất động trong đất và bám chặt vào đất, do đó thực vật khó hấp thụ mặc dù Thori có hàm lượng lớn trong đất. Giá trị TF của thori với cỏ xạ hương xung quanh một mỏ quặng thori trung bình là 0,011, với phạm vi từ 0,0011 đến 0,11. 1.4.4. Sự hấp thụ của 40K bởi thực vật Sự hấp thụ K giữa các loài là khác nhau. Hệ số TF cho thảm thực vật tại một số khu vực thuộc Đại Tây Dương có giá trị trong khoảng 0,9 đến 13,8. Nói chung, TF cho 40K biến đổi trong một khoảng rất rộng, phụ thuộc nhiều vào loài thực vật và nồng độ của 40K trong đất. 1.4.5. Sự hấp thụ của 137Cs bởi thực vật Quá trình vận chuyển Cs từ đất sang thực vật là một quá trình phức tạp và có nhiều thông số liên quan. Đất sét và chất hữu cơ đóng một vai trò quan trọng, ảnh hưởng đến sự sẵn có của Cs trong đất, ảnh hưởng đến quá trình vận chuyển vào thảm thực vật. Năm 1989, IUR đã công bố giá trị TF đối với cỏ trồng trên đất sét (loam, pH 6), cát (pH 5) và than bùn (pH 4) lần lượt là 1,1.10-1; 2,4.10-1 và 5,3.10-1, cho thấy đất sét và chất hữu cơ có tác động đến TF. Giá trị TF đối với đất sét là 1,1.10-1, trong khi cỏ trồng trên đất chứa nhiều chất hữu cơ (than bùn) có hệ số TF lớn hơn rất nhiều là 5,3.10-1. 4
Nhiều nghiên cứu chỉ ra rằng có sự cạnh tranh hấp thu lên thực vật giữa 40K và 137Cs. Để đánh giá sự cạnh tranh này, hệ số phân biệt DF đã được đề xuất như sau: DF = (CCs-thv/CK-thv)/(CCs-đ/CK-đ) (1.3) Trong đó CCs-thv, CK-thv là hoạt độ đồng vị Cs, K trong cây, CCs-đ, CK-đ là hoạt độ đồng vị Cs, K trong đất. Giá trị của DF
sau: AT = (nj/Iγj)/ε(Ej) (2.2b) Trong đó: C(Ej) = Cs(Ej)/Cref(Ej) là hệ số hiệu chỉnh tự hấp thụ tương đối; Cs(Ej) và Cref(Ej) là hệ số hiệu chỉnh tự hấp thụ của mẫu phân tích và mẫu chuẩn; Iγj là xác suất phát xạ, εref(Ej) là hiệu suất ghi tuyệt đối của detector với mức năng lượng Ej. 2.2. Phương pháp sử dụng đường chuẩn hiệu suất nội và một giá trị hiệu suất tuyệt đối Từ phổ gamma thu được, các tỉ số n1/Iγ1, n2/Iγ2, n3/Iγ3 … được tính toán tương ứng với các tia gamma do đồng vị T có trong mẫu phân tích. Thực hiện khớp hàm thu được hàm số FT(Ej) = nj/Iγj, thay thế vào công thức 2.2b, ta có: FT(E) = ε(E).AT (2.3) Như vậy, AT xác định được khi chỉ cần biết một giá trị hiệu suất tại mức năng lượng xác định E*: AT = FT(E)/ε* (2.4) ∗ ∗ ), Ở đây 𝜀 = 𝜀(𝐸 và E phải nằm trong vùng năng lượng do * đồng vị T phát ra. Phương pháp này sử dụng tia gamma đặc trưng có năng lượng 1460,83 keV của đồng vị 40K có trong mẫu RGK-1 để xác định ε* theo công thức 2.2a. Giả sử trong mẫu phân tích còn có hạt nhân phóng xạ Y. Ta gọi FY(E) là hàm hiệu suất nội tại được xây dựng bởi các vạch gamma phát ra từ hạt nhân phóng xạ Y. Tương tự như vậy, hoạt độ của hạt nhân Y là AY được xác định từ công thức 2.4 như xác định đối với AT. Do đó ta có: ta có: FY(E) = (AY/AT).FT(E) = R.FT(E) (2.5) Trong đó: R = AY/AT là hằng số cho một mẫu nhất định, có thể suy ra từ phép đo. Từ công thức 2.5, hoạt độ AY có thể suy ra từ AT và R theo công thức sau: AY = R.AT = (FY(E)/FT(E)).AT (2.6) Tóm lại, hoạt độ của các đồng vị phóng xạ trong mẫu phân tích được xác định bằng phương pháp này theo các bước sau: Bước 1: Xác định đường cong hiệu suất nội từ phổ của đồng vị 6
phóng xạ T. Bước 2: Xác định hiệu suất tuyệt đối, eref tại đỉnh năng lượng 1460,83 keV sử dụng mẫu chuẩn RGK-1. Bước 3: Tính toán hệ số tự hấp thụ tương đối C, tại mức năng lượng 1460,83 keV. Bước này có thể được bỏ qua trong một số trường hợp nhất định (xem thêm phần 2.3.2.2). Bước 4: Xác định hoạt độ của các đồng vị phóng xạ trong mẫu môi trường được xác định bằng cách sử dụng các công thức (2.4) - (2.6). 2.3. Phân tích số liệu và một số hiệu chỉnh nâng cao độ chính xác của phương pháp phân tích. 2.3.1. Phân tích phổ gamma Trong khuôn khổ của luận án, công cụ ROOT, CERN đã được sử dụng để tiến hành xử lý phổ gamma. 2.3.1.1. Phương pháp trừ phông phổ gamma Trong công cụ ROOT, để loại bỏ phông, thuật toán sử dụng bộ lọc số vùng zero (zero-area digital filter) được áp dụng. Chi tiết của thuật toán được trình bày trong luận án. 2.3.1.2. Phương pháp tìm đỉnh tự động Để tìm kiếm một đỉnh trong phổ gamma, bên cạnh phương pháp được sử dụng phổ biến, một thuật toán đặc biệt đã được triển trong công cụ ROOT, được gọi là thuật toán cơ học lượng tử. Thuật toán này đã được chứng minh rất hiệu quả trong việc tìm đỉnh có thống kê thấp. 2.3.1.3. Thuật toán tách đỉnh Trong công cụ ROOT, để tách các đỉnh chập, thuật toán tách chập GOLD và thuật toán tách chập Richardson-Lucy được sử dụng. 2.3.2. Một số hiệu chỉnh nâng cao độ chính xác của phép phân tích Các đồng vị phóng xạ trong mẫu môi trường thường có hoạt độ thấp. Do đó, các mẫu môi trường thường có kích thước lớn và khi đo đạc 7
thường được đặt sát detector. Chính vì vậy kết quả phân tích chịu ảnh hưởng của sai số do hiệu ứng trùng phùng tổng và hiệu ứng tự hấp thụ. Trong khuôn khổ của luận án, để đánh giá độ bất định bởi hiệu ứng trùng phùng tổng, chúng tôi dựa vào đường chuẩn hiệu suất nội, trong khi đó hiệu chỉnh hệ số tự hấp thụ có thể được bỏ qua do những ưu điểm của phương pháp được phát triển trong luận án: Phương pháp sử dụng đường chuẩn hiệu suất nội và một giá trị hiệu suất tuyệt đối tại mức năng lượng 1460,83 keV của 40K. 2.4. Tính toán độ bất định Phần này giới thiệu về giới hạn tin cậy của kết quả, công thức truyền sai số và sai số của việc làm khớp. 2.5. Tính toán sai số trong việc xác định hoạt độ phóng xạ trong mẫu môi trường với phương pháp sử dụng đường cong hiệu suất nội và một giá trị hiệu suất Trong phần này trình bày các công thức về sai số làm khớp hàm hiệu suất nội F(E), sai số của việc xác định hiệu suất ghi (1460,83 keV) và sai số trong việc xác định hoạt độ AT. 2.6. Đối tượng và phương pháp thu góp mẫu 2.6.1. Đối tượng nghiên cứu 2.6.2. Vị trí nghiên cứu Trong luận án, rau muống và rau cải tại 05 đảo nổi thuộc quần đảo Trường Sa và cây chè thuộc Nông trường chè Lương Mỹ, Hòa Bình đã được lựa chọn để nghiên cứu. 2.6.3. Thu góp mẫu Việc thu góp mẫu được thực hiện theo đúng quy trình của phòng thí nghiệm (Viện Hóa học Môi trường quân sự). Đối với cây chè tại Nông trường chè Lương Mỹ, mẫu đất được lấy theo độ sâu để đánh giá phân bố các đồng vị phóng xạ trong đất. 8
2.6.4. Xử lý mẫu và phân tích Mẫu thu được được xử lý và phân tích trên hệ phổ kế gamma tại Viện Hóa học Môi trường quân sự và Trung tâm Vật lý Hạt nhân/Viện Vật lý. 2.6.5. Xử lý số liệu Các phương pháp xử lý số liệu trong luận án bao gồm: tính trung bình mẫu, độ lệch chuẩn, sai số chuẩn, đánh giá khoảng tin cậy cho kỳ vọng, so sánh hai giá trị trung bình, so sánh UWL, LWL, UCL, LCL, tương quan hạng Spearman. CHƯƠNG 3. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 3.1. Kết quả phát triển phương pháp sử dụng đường chuẩn hiệu suất nội và một giá trị hiệu suất tuyệt đối 3.1.1. Bố trí thí nghiệm Mẫu thử nghiệm được chuẩn bị trên các mẫu chuẩn của IAEA gồm: Mẫu-1 (RGTh-1); Mẫu-2 (hỗn hợp của RGU-1, RGTh-1 và RGK-1). Mẫu Mẫu-Ref (RGK-1) dùng để tính toán giá trị hiệu suất tuyệt đối tại mức năng lượng 1460,83 keV. Các mẫu thu thập được ghi nhận bởi hệ phổ kế gamma với detector HPGe (ký hiệu GEM20P4-70, do Ortec-AMETEK sản xuất) tại Trung tâm Vật lý hạt nhân, Viện Vật lý. 3.1.2. Phân tích số liệu và kết quả 3.1.2.1. Xác định hiệu suất tuyệt đối và hệ số hiệu chỉnh sự tự hấp thụ trong mẫu tương ứng với tia gamma 1460,83 keV đặc trưng của 40K Hiệu suất ghi tuyệt đối tại đỉnh năng lượng 1460,83 keV được xác định là εref (1460,83 keV) = (0,532 ± 0,003)% (Hình 3.6). Hệ số hiệu chỉnh tự hấp thụ xác định được: C(1460,83 keV) = 1,001 ± 0,001 cho cặp Mẫu-1 và Mẫu-Ref và C(1460,83 keV) = 1,003 ± 0,001 dành cho cặp Mẫu-2 và Mẫu-Ref (Hình 3.7). 9
3.1.2.2. Xây dựng hàm FT(E) bằng việc sử dụng chuỗi phân rã 226 Ra và 228Th Trong phạm vi của luận án, dạng toán học sau đây được đề xuất để mô tả các hàm FT(E): 𝐹𝑇 (𝐸) = 𝐸𝑥𝑝(𝑝0 + 𝑝1 ln(𝐸) + 𝑝2 ln(𝐸)2 + 𝑝3 ln(𝐸)3 ) (3.3) 3.1.2.3. Xác định hoạt độ của các hạt nhân phóng xạ trong mẫu chuẩn - Mẫu-1 Hoạt độ 228Th Hàm FTh228(E) thu được bằng cách làm khớp các tỷ số nj/Iγj tương ứng với các đỉnh năng lượng 238,832 keV của 212Pb, 1620,74 keV của 212 Bi và 583,191; 860,564; 2614,533 keV của 208Tl (Hình 3.1). Giá trị ATh228 = APb212 = ABi212 = ATl208∕ được tính toán theo công thức 2.4, các kết quả thu được được trình bày trong trong Bảng 3.2. Hoạt độ 228Ra và 226Ra Bốn tia gamma có thể đo được của 228 Ac là 338,32; 794,947; 911,204; 968,971 keV. Dễ dàng thấy rằng 1460,83 keV nằm ngoài phạm vi năng lượng này. Trong trường hợp này, phương trình (2.5) được sử dụng và dạng hàm FRa228(E) được đề xuất có dạng như sau: 𝐹𝑅𝑎228 (𝐸) = 𝑝4 𝐸𝑥𝑝(15,1 − 3,9 ln(𝐸) + 0,393 ln(𝐸)2 − 0,0166ln⁡(𝐸)3 ) (3.4) Tham số p4 (Hình 3.2) bằng R trong biểu thức (2.5), do đó từ phương trình (2.6), ARa228 được xác định là: ARa228=p4ATh228 (3.5) FRa226(E) (Hình 3.3) và ARa226 trong Mẫu-1 sẽ được xác định một cách tương tự như cách để xác định FRa228(E) và ARa228 ở trên. Các kết thu được trình bày trong Bảng 3.2. Bảng 3.2. Hoạt độ các đồng vị trong Mẫu-1 (khoảng tin cậy 95%). Hoạt độ tính Hoạt độ từ dữ liệu Sai số Đồng vị phóng xạ toán (Bq/kg) đồng vị (Bq/kg) (%) 228 Th = 212Pb = 212Bi = 208Tl/p 3236 ± 76 3250 ± 88 - 0,43 228Ra = 228Ac 3268 ± 77 3250 ± 88 0,55 226Ra = 214Pb = 214Bi 76,00 ± 1,78 78,00 ± 6 - 1,6 10
So với dữ liệu của IAEA, kết quả của chúng tôi đã đưa ra đảm bảo chính xác với sai số chưa đến 2%. Hình 3.1. Đường chuẩn hiệu suất nội FTh228(E) tương ứng với Mẫu-1 Hình 3.2. Đường chuẩn hiệu suất nội của 228Ra trong Mẫu-1 Hình 3.3. Đường chuẩn hiệu suất nội của 226Ra trong Mẫu-1 11
3.1.2.4. Xác định hoạt độ của các hạt nhân phóng xạ trong Mẫu-2 Trong phổ gamma của Mẫu-2, chỉ có 226 Ra đủ số lượng đỉnh với số liệu thống kê cao để xây dựng hàm FT(E) (Hình 3.4). Hoạt độ ATh228 và ARa228 được xác định thông qua FRa226(E) bằng cách sử dụng phương trình (2.6). Bảng 3.3 liệt kê các kết quả trong Mẫu-2. Kết quả rất phù hợp với số liệu về hoạt độ do IAEA cung cấp. Bảng 3.3. Hoạt độ các đồng vị trong Mẫu-2 (khoảng tin cậy 95%). Hoạt độ tính Hoạt độ từ dữ liệu Sai số Đồng vị phóng xạ toán (Bq/kg) đồng vị (Bq/kg) (%) 228Th= 212Pb = 212Bi = 208Tl/p 216,2 ± 8,4 218,5 ± 6,0 - 1,05 228Ra = 228Ac 218,2 ± 8,5 218,5 ± 6,0 - 0,14 226Ra = 214Pb = 214Bi 329,8 ± 6,4 329,3 ± 2,0 0,15 Hình 3.4. Đường chuẩn hiệu suất nội của 226Ra trong Mẫu-2 3.1.3. Mô phỏng Monte-Carlo đánh giá ảnh hưởng của mật độ và thành phần hóa học đến hiệu suất ghi và hệ số hiệu chỉnh tự hấp thụ tương đối ở năng lượng 1460,83 keV Công cụ Geant4 đã được sử dụng để nghiên cứu sự thay đổi của hiệu suất ghi theo thành phần hóa học của các mẫu phân tích và mật độ của mẫu chuẩn RGK-1. Kết quả cho thấy, hiệu suất ghi ở 1460,83 keV với các mẫu môi trường khác nhau nằm trong phạm vi ± 1% so với mẫu chuẩn RGK-1 (Hình 3.5). 12
Hình 3.5. Hiệu suất tuyệt đối ở mức 1460,83 keV cho các mẫu môi trường khác nhau Nếu phạm vi mật độ rộng ( ≈ 0,8-1,7 g/cm3), thì có thể xem εref(1460,83 keV) trong vùng sai số 3% là không thay đổi và sử dụng giá trị εref(1460,83 keV) = (0,532 ± 0,003) để tính toán hoạt độ phóng xạ, miễn là tất cả các mẫu có cùng hình dạng với Mẫu-Ref (Hình 3.6). Hình 3.6. Hiệu suất tuyệt đối ở 1460,83 keV, εref thay đổi theo mật độ của RGK-1 Tương tự, chúng tôi sử dụng phần mềm LabSOCS để mô phỏng hệ số tự hấp thụ C đối với mẫu Đất và Cellulose. Kết quả cũng tồn tại vùng sai số 3%, và xem hệ số hiệu chỉnh tự hấp thụ tương đối là không thay đổi và bằng 1 (xem hai đường gạch ngang trong Hình 3.7). 13
Hình 3.7. Sự phụ thuộc của C vào mật độ cho mẫu hình trụ 7,6 cm×3 cm 3.1.4. Nhận xét phương pháp sử dụng đường chuẩn hiệu suất nội và một giá trị hiệu suất tuyệt đối Với các kết quả thu được, cho thấy phương pháp này là sự thay thế đáng tin cậy và hiệu quả để xác định hoạt độ phóng xạ của các mẫu môi trường. 3.1.5. Phân tích đối chứng phương pháp Để kiểm tra đối chứng phương pháp mới (mô tả trong Phần 2.2) chúng tôi sử dụng 05 mẫu đất được thu thâp tại Savannakhet, Lào. 3.1.5.1. Áp dụng phương pháp mới Về nguyên tắc, hàm FT(E) phải được xây dựng cho từng mẫu. Nhưng 05 mẫu đất này có thể được coi là có cùng mật độ và thành phần hóa học. Do đó, chúng tôi có thể sử dụng một hàm FT(E) cho cả năm mẫu. Phổ gamma của mẫu M125 được chọn để xây dựng hàm FT(E) vì nó có các đỉnh thống kê cao. Hàm FRa226(E) cho mẫu M125 xác định được như sau (Hình 3.8): 𝐹𝑅𝑎226 (𝐸) = 𝐸𝑥𝑝(9,252 − 3,733. ln(𝐸) + 0,4014 ln(𝐸)2 − 0,01846 ln(𝐸)3 ) (3.9) Các kết quả được liệt kê trong Bảng 3.6 đến 3.10. 14
Hình 3.8. Đường chuẩn hiệu suất nội của 226Ra trong mẫu M125 3.1.5.2. Sử dụng phương pháp tuyệt đối Với phương pháp tuyệt đối, chúng tôi xây dựng đường chuẩn hiệu suất ghi bằng cách sử dụng mẫu chuẩn RGU-1 (Hình 3.9). Các kết quả thu được được trình bày từ Bảng 3.6 đến Bảng 3.10. Bảng 3.6. Hoạt độ các đồng vị trong mẫu M125 (Khoảng tin cậy 95%) Hoạt độ (Bq/kg) Đồng vị phóng xạ Phương pháp mới Phương pháp tuyệt đối 228Th= 212Pb = 212Bi = 208Tl/ 25,2 ± 1,0 25,6 ± 1,4 228Ra = 228Ac 25,6 ± 1,0 27,4 ± 1,6 226Ra = 214Pb = 214Bi 23,8 ± 0,5 23,6 ± 0,8 Bảng 3.7. Hoạt độ các đồng vị trong mẫu M106 (Khoảng tin cậy 95%) Hoạt độ (Bq/kg) Đồng vị phóng xạ Phương pháp mới Phương pháp tuyệt đối 228Th= 212Pb = 212Bi = 208Tl/ 11,9 ± 1,0 12,3 ± 1,0 228Ra = 228Ac 12,0 ± 1,1 12,8 ± 1,1 226Ra = 214Pb = 214Bi 14,8 ± 0,7 14,7 ± 0,7 Bảng 3.8. Hoạt độ các đồng vị trong mẫu M108 (Khoảng tin cậy 95%) Hoạt độ (Bq/kg) Đồng vị phóng xạ Phương pháp mới Phương pháp tuyệt đối 228Th= 212Pb = 212Bi = 208Tl/ 7,2 ± 0,7 7,4 ± 0,7 228Ra = 228Ac 12,2 ± 0,8 13,0 ± 0,8 226Ra = 214Pb = 214Bi 13,2 ± 0,5 13,2 ± 0,5 15
Bảng 3.9. Hoạt độ các đồng vị trong mẫu M122 (Khoảng tin cậy 95%) Hoạt độ (Bq/kg) Đồng vị phóng xạ Phương pháp mới Phương pháp tuyệt đối 228Th= 212Pb = 212Bi = 208Tl/ 29,7 ± 2,0 30,5 ± 2,0 228Ra = 228Ac 32,9 ± 2,3 35,0 ± 2,3 226Ra = 214Pb = 214Bi 27,7 ± 1,2 27,6 ± 1,1 Bảng 3.10. Hoạt độ các đồng vị trong mẫu M134 (Khoảng tin cậy 95%) Hoạt độ (Bq/kg) Đồng vị phóng xạ Phương pháp mới Phương pháp tuyệt đối 228Th= 212Pb = 212Bi = 208Tl/ 18,0 ± 1,4 18,5 ± 1,5 228Ra = 228Ac 18,8 ± 1,6 20,0 ± 1,6 226Ra = 214Pb = 214Bi 18,7 ± 0,8 18,6 ± 0,8 Hình 3.9. Đường cong hiệu suất tuyệt đối nhận được từ mẫu chuẩn RGU-1 cho hệ phổ kế gamma phông thấp tại Trung tâm Vật lý hạt nhân. Các kết quả thu được từ 2 phương pháp gần như tương đồng nhau. Có thể kết luận rằng phương pháp sử dụng đường chuẩn hiệu suất nội và một giá trị hiệu suất tuyệt đối là sự thay thế đáng tin cậy. 3.2. Nghiên cứu đánh giá sự vận chuyển các đồng vị phóng xạ từ đất lên rau trên quần đảo Trường Sa Các mẫu thu thập được ghi nhận bởi hệ phổ kế gamma với detector bán dẫn germanium siêu tinh khiết (ký hiệu PGC1518- Canbbera) tại Viện Hóa học Môi trường quân sự. Từ các số liệu phân tích thống kê, việc đánh giá quá trình vận chuyển các đồng vị phóng 16
xạ từ đất lên rau xanh trên đảo chỉ còn tập trung vào hai yếu tố đó là hoạt độ trong đất và loài thực vật. Trong nghiên cứu này, phương pháp tuyệt đối được áp dụng. 3.2.1. Hệ số vận chuyển của 238U Hoạt độ U trong đất trồng rau cải và rau muống không có sự 238 chênh lệch nhiều. Tuy nhiên hoạt độ 238U trong rau muống gấp từ 3 đến 4 lần so với rau cải canh. Điều này chứng tỏ khả năng hấp thụ đồng vị phóng xạ của mỗi một loài thực vật rất khác nhau. Giá trị TF(U/Muống) trong khoảng 1,31 - 3,33, và TF(U/Cải) trong khoảng 0,39 - 0,90. Thông qua hệ số tương quan Spearman thấy rằng: khi hoạt độ 238 U trong đất tăng thì khả năng hấp thụ của cây có xu hướng giảm. 3.2.2. Hệ số vận chuyển của 232Th Biến thiên hoạt độ 232Th trong đất trồng rau cải canh và rau muống khá tương đồng. Trong khi đó hoạt độ trung bình của 232 Th trong rau muống gấp từ 2,5 - 3 lần so với hoạt độ 232 Th trong rau cải canh. Kết quả phân tích cho thấy, hoạt độ trung bình của 238 U và 232 Th trong đất trên các đảo là xấp xỉ bằng nhau. Tuy nhiên, 238U được hấp thụ bởi cả 2 loại rau tốt hơn 232 Th. Trong rau muống, hoạt độ 238 U gấp 2 lần so với 232 Th, còn trong rau cải tỉ lệ này xấp xỉ 1,5 lần. Điều này đã được chứng minh trong các thí nghiệm của Mortvedt là thực vật hấp thụ Urani lớn hơn Thori. Giá trị TF(Th/Muống) trong khoảng 0,52 - 1,92, và TF(Th/Cải) trong khoảng 0,38 - 0,58. Thông qua hệ số tương quan Spearman thấy rằng: khi hoạt độ 232 Th trong đất tăng thì khả năng hấp thụ của cây có xu hướng giảm. 3.2.3. Hệ số vận chuyển của 40K Hoạt độ trung bình của 40K trong rau muống cao gấp từ 1,5 - 2 lần so với hoạt độ 40K trong rau cải canh. Giá trị TF(K/Muống) trong khoảng 1,07 - 2,18, và TF(K/Cải) khoảng 0,64 - 1,26. Mối tương quan nghịch 17
biến được xác định giữa C(K) và TF(K/Cải), TF(K/Muống) và đồng biến giữa C(K) và C(K/Cải), C(C/Muống). Dù cho K là một dưỡng chất thiết yếu nhưng cây cũng hấp thụ một lượng K đủ cho sự phát triển. Khi hàm lượng K trong đất tăng cao, cây giảm dần sự hấp thu. 3.2.4. Tóm tắt kết quả khảo sát tại quần đảo Trường Sa - Cả 2 loài rau cho thấy khả năng hấp thụ 238U cao hơn 232Th. - Khả năng hấp thụ các đồng vị phóng xạ trên mỗi loài thực vật là rất khác nhau (rau muống hấp thụ tốt hơn rau cải canh). - Mối tương quan giữa hoạt độ đồng vị phóng xạ trong đất và trong cây là đồng biến, giữa hoạt độ đồng vị phóng xạ trong đất và TF là nghịch biến. Điều đó cho thấy, khi hoạt độ các đồng vị phóng xạ trong đất tăng thì khả năng hấp thu lên cây sẽ giảm. Hệ số TF giảm tùy thuộc vào loại cây và loại đồng vị phóng xạ. 3.3. Nghiên cứu sự vận chuyển các đồng vị phóng xạ từ đất lên cây chè tại Đội sản xuất Mỹ Tân thuộc Nông trường chè Lương Mỹ Trong nghiên cứu này, phương pháp mới được được áp dụng. Các mẫu thu thập được ghi nhận bởi hệ phổ kế gamma với detector HPGe (ký hiệu GEM20P4-70, do Ortec-AMETEK sản xuất) tại Trung tâm Vật lý hạt nhân, Viện Vật lý. Có thể xem từng loại mẫu là có cùng mật độ và thành phần hóa học. Do đó chúng tôi chỉ cần sử dụng 01 mẫu đất và 01 mẫu chè có các đỉnh thống kê cao để xây dựng hàm FT(E). Phổ của mẫu D1-20 và mẫu R3 được lựa chọn để xây dựng hàm FT(E) (Hình 3.24, 3.25) ta có: 𝐹𝑅𝑎226 (𝐸) = 𝐸𝑥𝑝(11,0204 − 3,2478. ln(𝐸) + 0,1801 ln(𝐸)2 (3.16) 𝐹𝑅𝑎226 (𝐸) = 𝐸𝑥𝑝(15,2961 − 4,48526. ln(𝐸) + 0,270965 ln(𝐸)2 (3.17) Hiệu suất ghi tuyệt đối 𝜀𝑟𝑒𝑓 (1460,83⁡𝑘𝑒𝑉) = 0,532 ± 0,003. Công thức (2.4) được sử dụng để xác định hoạt độ của 226Ra trong mẫu D1-20 và R3. Hoạt độ các hạt nhân phóng xạ khác trong mẫu 18