Luận án Tiến sĩ Vật lý: Nghiên cứu ứng dụng phương pháp phổ gamma tự nhiên đánh giá tính phóng xạ đất đá trên bề mặt tại miền trung nước Lào

Chia sẻ: _ _ | Ngày: | Loại File: PDF | Số trang:133

Thêm vào BST

Báo xấu

31
lượt xem 5
download

Download Vui lòng tải xuống để xem tài liệu đầy đủ

Luận văn tìm hiểu và phát triển phương pháp phổ gamma xác định tính chất phóng xạ trong mẫu đất trên cả hệ phổ kế gamma bán dẫn HPGe có độ phân giải caovà phổ kế gamma nhấp nháy NaI(Tl); đa ra bộ số liệu ban đầu về hoạt độ phóng xạ riêng của 40K, 226Ra và 232Th trong mẫu đấ ttại 3 tỉnh miền trung Lào, từ đó đánh giá hệ số nguy hiểm do bức xạ từ đất gây ra cho dân cư sống trong khu vực.

Chủ đề:

Bình luận(0) Đăng nhập để gửi bình luận!

Lưu

Nội dung Text: Luận án Tiến sĩ Vật lý: Nghiên cứu ứng dụng phương pháp phổ gamma tự nhiên đánh giá tính phóng xạ đất đá trên bề mặt tại miền trung nước Lào

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN SOMSAVATH LEUANGTAKOUN NGHIÊN CỨU ỨNG DỰNG PHƯƠNG PHÁP PHỔ GAMMA TỰ NHIÊN ĐÁNH GIÁ TÍNH PHÓNG XẠ ĐẤT ĐÁ TRÊN BỀ MẶT TẠI MIỀN TRUNG NƯỚC LÀO . LUẬN ÁN TIẾN SĨ VẬT LÝ Hà Nội - 2020
ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN SOMSAVATH LEUANGTAKOUN NGHIÊN CỨU ỨNG DỰNG PHƯƠNG PHÁP PHỔ GAMMA TỰ NHIÊN ĐÁNH GIÁ TÍNH PHÓNG XẠ ĐẤT ĐÁ TRÊN BỀ MẶT TẠI MIỀN TRUNG NƯỚC LÀO. Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử và hạt nhân Mã số: 9440130.04 LUẬN ÁN TIẾN SĨ VẬT LÝ NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC: PGS.TS. Bùi Văn Loát TS. Phan Việt Cương Hà Nội - 2020
LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan Luận án này là công trình nghiên cứu riêng của tôi, các dữ liệu và kết quả nghiên cứu được nêu trong Luận án là trung thực và chưa từng được người khác công bố trong các công trình khác. Tác giả SOMSAVATH LEUANGTAKOUN i
LỜI CẢM ƠN Bản Luận án được hoàn thành tại Bộ môn Vật lý hạt nhân, Khoa Vật lý, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, ĐHQGHN dưới sự hướng dẫn của PGS.TS. Bùi Văn Loát và TS. Phan Việt Cương. Tác giả xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc đối với hai thầy đã tận tình hướng dẫn, động viên, giúp đỡ tác giả trong suốt thời gian nghiên cứu và hoàn thành Luận án này. Hoàn thành bản Luận án này, tác giả xin chân thành cảm ơn các thầy, cô Bộ môn Vật lý hạt nhân, Lãnh đạo Khoa Vật lý, Phòng Sau đại học, Ban Giám hiệu Trường Đại học Khoa học Tự nhiên. Tác giả cũng cám ơn Bộ Giáo dục và Đào tạo Việt Nam đã cấp học bổng và Đại sứ quán Lào tại Việt Nam đã tạo điều kiện giúp đỡ Nghiên cứu sinh hoàn thành Bản Luận án này. Tác giả xin bày tỏ lòng biết ơn tới Viện Y học Phóng xạ và U bướu Quân đội, Trung tâm Vật lý hạt nhân Viện Vật lý, Viện Khoa học và Kỹ thuật hạt nhân, Trung tâm Môi trường và Hóa học Quân sự đã tạo điều kiện cho Nghiên cứu sinh tiến hành thí nghiệm, phân tích mẫu trong suốt thời gian làm Luận án. Cuối cùng tác giả xin bày tỏ lòng biết ơn gia đình, bạn bè, đồng nghiệp đã động viên, giúp đỡ trong suốt thời gian học tập, nghiên cứu và hoàn thành Luận án này. Tác giả SOMSAVATH LEUANGTAKOUN ii
MỤC LỤC LỜI CAM ĐOAN ....................................................................................................... i LỜI CẢM ƠN ............................................................................................................ii MỤC LỤC.................................................................................................................iii DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU, CHỮ VIẾT TẮT ................................................... x DANH MỤC BẢNG BIỂU ...................................................................................... vi DANH MỤC HÌNH VẼ .........................................................................................viii MỞ ĐẦU .................................................................................................................... 1 CHƯƠNG 1 TỔNG QUAN HIỆN TƯỢNG PHÓNG XẠ VÀ TÍNH CHẤT PHÓNG XẠ CỦA VỎ TRÁI ĐẤT .......................................................................... 5 1.1. Phóng xạ tự nhiên và tính chất phóng xạ của đất đá............................................ 5 1.1.1. Phông phóng xạ tự nhiên ....................................................................... 5 1.1.2. Hạt nhân phóng xạ tự nhiên trên bề mặt Trái Đất ................................. 6 1.1.3. Tia vũ trụ ................................................................................................ 8 1.1.4. Các dạng phân rã phóng xạ tự nhiên trong đất đá ............................................ 8 Hiện tượng chiếm electron............................................................................. 10 1.2. Chuỗi phân rã phóng xạ liên tiếp và hiện tượng cân bằng phóng xạ ................. 12 1.2.1. Quy luật phân rã phóng xạ ................................................................... 12 1.2.2. Chuỗi phân rã phóng xạ liên tiếp ......................................................... 13 1.2.3. Hiện tượng cân bằng tạm thời và cân bằng bền................................... 13 1.2.4. Ba dãy phóng xạ 238U, 232Th và 235U.................................................... 15 1.3. Các thông số đánh giá mức độ nguy hiểm phóng xạ tự nhiên trong mẫu đất ... 16 1.3.1. Liều chiếu và suất liều chiếu ............................................................... 16 1.3.2. Liều hấp thụ và suất liều hấp thụ ......................................................... 17 1.3.3. Các thông số đánh giá tính phóng xạ của đất đá ................................. 17 1.4. Tình hình nghiên cứu trên thế giới và trong nước ............................................. 20 1.4.1. Các nghiên cứu trên Thế giới............................................................... 20 1.4.2. Các nghiên cứu ở Việt Nam và Lào..................................................... 26 Tiểu kết Chương 1 .................................................................................................... 28 CHƯƠNG 2 PHƯƠNG PHÁP VÀ THIẾT BỊ THỰC NGHIỆM ...................... 29 2.1. Hệ phổ kế gamma .............................................................................................. 29 iii
2.1.1. Sơ đồ khối và nguyên tắc hoạt động của hệ phổ kế gamma ................ 29 2.1.2. Các đặc trưng cơ bản của phổ kế gamma ............................................ 31 2.1.2.1. Vài nét cơ bản tương tác của bức xạ gamma với vật chất ................ 31 2.1.3. Một vài thông số của các hệ hệ phổ kế gamma sử dụng trong Luận án .... 36 2.2. Phương pháp lấy mẫu và xử lý mẫu .................................................................. 41 2.2.1. Về địa lý khu vực nghiên cứu và nguyên tắc chọn vị trí lấy mẫu ....... 41 2.2.2. Đặc điểm chung địa chất khu vực nghiên cứu ..................................... 42 2.2.3. Quy trình lấy mẫu ................................................................................ 44 2.2.4. Xử lý mẫu và tạo mẫu phân tích ....................................................... 44 2.2.5. Nguồn và mẫu chuẩn phóng xạ ........................................................... 45 2.3. Xác định hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ theo phương pháp phổ gamma ................................................................................................................ 47 2.3.1. Xác định hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ bằng phổ kế gamma bán dẫn ......................................................................................... 47 2.3.2. Xác định hoạt độ riêng của 238U cân bằng và không cân bằng ............ 48 Tiểu kết Chương 2 .................................................................................................... 54 CHƯƠNG 3 NÂNG CAO ĐỘ CHÍNH XÁC KẾT QUẢ PHÂN TÍCH HOẠT ĐỘNG PHÓNG XẠ RIÊNG TRÊN HỆ PHỔ KẾ GAMMA NHẤP NHÁY VÀ BÁN DẪN ................................................................................................................ 29 3.1. Phương pháp ma trận xác định hoạt độ 40K, 226Ra, 232Th trong mẫu bằng hệ phổ gamma nhấp nháy NaI(Tl) ........................................................................................ 55 3.1.1. Cơ sở của phương pháp ....................................................................... 55 3.1.2. Xây dựng phương trình xác định hoạt độ 40K, 226 Ra và 232 Th trên phổ kế gamma nhấp nháy ..................................................................................... 57 3.1.3. Phân tích đối chứng với các phòng thí nghiệm uy tín ......................... 59 3.2. Phát triển phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi nâng cao độ chính xác ............... 59 3.2.1. Đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi ................................................... 59 3.2.2. Kết hợp sử dụng đường cong hiệu suất ghi tương đối và hiệu suất ghi tuyệt đối tại vạch năng lượng 1460,82 keV nâng cao độ chính xác .............. 62 3.2.3. Xác định hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị 40K,226Ra và 232Th . 64 iv
3.2.4. Áp dụng đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi đánh giá trạng thái cân bằng phóng xạ giữa 226Ra và 238U .................................................................. 65 3.3. Hiện chỉnh kết quả đo, đánh giá sai số kết qủa phân tích .................................. 68 3.3.1. Hiệu chỉnh sự sai khác giữa khối lượng mẫu chuẩn và mẫu phân tích 68 3.3.2. Công thức truyền sai sô ....................................................................... 69 3.3.3. Các nguồn gây ra sai số ....................................................................... 69 Tiểu kết Chương 3 .................................................................................................... 70 CHƯƠNG 4 KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN ......................................................... 71 40 226 232 4.1. Hoạt độ phóng xạ riêng của K, Ra, Th và Radi tương đương trong mẫu đất .............................................................................................................................. 71 40 226 232 4.1.1. Hoạt độ phóng xạ riêng K, Ra, Th và Radi tương đương theo nhóm địa chất ................................................................................................. 71 40 226 232 4.1.2. Đánh giá đóng góp của các đồng vị K, Ra và Th vào hoạt độ Radi tương đương. ......................................................................................... 76 4.2. Hoạt độ phóng xạ riêng 40K, 226 Ra, 232 Th và hoạt độ Radi tương đương theo vị trí địa lý ..................................................................................................................... 77 4.2.1. Đặc điểm chung ................................................................................... 77 4.2.2. Hoạt độ phóng xạ riêng của 40K........................................................... 81 4.2.3. Hoạt độ phóng xạ riêng của 226Ra........................................................ 83 4.2.4. Hoạt độ phóng xạ riêng của 232Th........................................................ 85 4.3. Các hệ số phóng xạ nguy hiểm do các đồng vị phóng xạ trong đất gây ra ....... 86 4.3.1. Hoạt độ Radi tương đương ................................................................. 88 4.3.2. Suất liều hấp thụ trong không khí trên bề mặt đất cao 1 m. ................ 89 4.3.3. Liều hiệu dụng chiếu ngoài hàng năm ................................................. 89 4.3.4. Các chỉ số nguy hiểm chiếu ngoài và chiếu trong ............................... 89 Tiểu kết Chương 4 .................................................................................................... 90 KẾT LUẬN .............................................................................................................. 91 DANH MỤC CÔNG TRÌNH CỦA TÁC GIẢ LIÊN QUAN TỚI LUẬN ÁN .. 93 TÀI LIỆU THAM KHẢO ...................................................................................... 93 PHỤ LỤC ............................................................................................................... 104 v
DANH MỤC BẢNG BIỂU Bảng 1.1. Một số đặc trưng của 4 dãy phóng xạ tự nhiên ........................................ 6 Bảng 1.2. Các vạch gamma có cường độ mạnh lớn do các đồng vị phóng xạ trong 3 dãy phóng xạ tự nhiên phát ra ................................................................ 11 Bảng 1.3. Hoạt độ phóng xạ riêng của 40K, 226Ra và 232Th trên thế giới ................. 25 Bảng 2.1. Thông số của buồng chì che chắn detector .............................................. 38 Bảng 2.2. Một số thông số đặc trưng của các detector sử dụng trong Luận án ........ 39 Bảng 2.3a. Diện tích dân số và số điểm lấy mẫu trong 3 tỉnh miền trung nước CHDCND Lào .......................................................................................... 41 Bảng 2.3b. Đưa ra tổng số mẫu được chọn theo các nhóm điạ chất ......................... 42 Bảng 2.4. Các đặc trưng của nguồn chuẩn phóng xạ sử dụng trong Luận án .......... 45 Bảng 2.5. Hiệu suất ghi tuyệt đốicủa detector tại các đỉnh đặc trưng ...................... 50 Bảng 2.6. Ngưỡng phát hiện của hệ phổ kế gamma bán dẫn HPGe tại Viện Y học Phóng xạ và U bướu Quân đội ................................................................ 52 Bảng 2.7a. Kết quả xác định hoạt độ phóng xạ riêng của mẫu chuẩn IAEA 375 ... 53 Bảng 3.1. Vùng cửa sổ năng lượng đặc trưng cho 40K, 226Ra và 232Th..................... 56 Bảng 3.2. Một số thông số của mẫu chuẩn dùng để xác định hệ số aik .................... 57 214 Bảng 3.3. Các kết quả xác định tỉ só hoạt độ Pb/214Bi và 238 U/214Bi với ba cấu hình khác nhau bằng phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi ................... 61 Bảng 3.4. Hiệu suất ghi tại đỉnh hấp thụ toàn phần năng lượng 1460,8 keV với mật độ mẫu khác nhau ..................................................................................... 63 Bảng 3.5. Phân tích thử nghiệm mẫu chuẩn thứ cấp TN1 theo đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi ............................................................................................. 65 238 Bảng 3.6. Kết quả đánh giá tỷ số hoạt độ U và 226Ra của một số mẫu địa chất và đất ............................................................................................................. 67 40 226 232 Bảng 4.1. Hoạt độ phóng xạ riêng của K, Ra, Th và hoạt độ Radi tương đương theo các nhóm loại đất .................................................................. 71 Bảng 4.2. Giá trị trung bình và dải biến thiên hoạt độ phóng xạ riêng của 40K, 226Ra 232 và Th và hoạt độ Radi tương đương trong đất đá lấy từ 30 huyện khác nhau trong 3 tỉnh miền trung Lào. ............................................................ 78 vi
Bảng 4.3. So sánh hoạt độ phóng xạ riêng của 40K, 226Ra và 232Th trong mẫu đất tại 3 tỉnh miền trung Lào với mẫu đất của một số nước trên thế giới và các tỉnh của Việt Nam giáp 3 tỉnh miền trung Lào......................................... 82 Bảng 4.4. Các chỉ số nguy hiểm trong mẫu đất tại miền trung Lào và thế giới. ...... 87 vii
DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ VÀ ĐỒ THỊ Hình 1.1. Các nguồn gây ra liều trung bình hàng năm cho con người ...................... 5 Hình 1.2. Quy luật suy giảm của hạt nhân phóng xạ theo thời gian ......................... 12 Hình 2.1. Sơ đồ khối của hệ phổ kế HPGe ............................................................... 29 Hình 2.2. Quá trình tương tác của bức xạ gamma trong tinh thể kích thước trung bình và hàm phản ứng của đầu đo ............................................................. 34 Hình 2.3. Hệ phổ kế gamma nhấp nháy tại Bộ môn Vật lý hạt nhân ....................... 37 Hình 2.4. Đường chuẩn năng lượng của hệ phổ kế gamma nhấp nháy NaI (Tl) dùng trong Luận án .............................................................................................. 38 Hình 2.5. Đồ thị mô tả sự phụ thuộc bề rộng nửa chiều cao vào năng lượng của hệ phổ kế gamma nhấp nháy NaI(Tl) dùng trong Luận án. ............................. 39 Hình 2.6. Hệ phổ kế gamma HPGe CANBERRA .................................................... 40 Hình 2.7. Bản đồ lấy mẫu đất của 3 tỉnh miền trung nước CHDCND Lào ........... 43 Hình 2.8. Một số mẫu đất đá được nhốt chờ đo phổ................................................. 45 Hình 2.9. Các hộp mẫu chuẩn RGU-1, RGTh-1, RGK-1, TN1 và TNK1 ............... 46 Hình 2.10. Dạng phổ của mẫu chuẩn IAEA RGU-1 đo trên hệ phổ kế HPGe tại Viện Y học Phóng xạ và U bướu Quân đội trong 24h. ............................... 50 Hình 2.11. Đường cong hiệu suất ghi tuyệt đối tại đỉnh hấp thụ toàn phẩn của hệ phổ kế tại Viện Y học phóng xạ và U bướu Quân đội ................................ 51 Hình 3.1. Vùng cửa sổ năng lượng đặc trưng cho 40K, 226Ra và 232Th .................. 56 Hình 3.2. Kết quả đo hoạt độ 40K, 226Ra và 232Th trong mẫu TN1 .......................... 58 214 Hình 3.3. Đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi dựa trên các đỉnh gamma của Bi với ba cấu hình khác nhau ......................................................................... 60 Hình 3.4. Đồ thị mô tả sự phụ thuộc của hiệu suất ghi tuyệt đối tại đỉnh năng lượng 1460,8 keV vào mật độ mẫu đo đối với hệ phổ kế gamma tai Viện Y học Phóng xạ và U bướu Quân đội. ................................................................... 64 232 Hình 4.1. Mối tương quan giữa hoạt độ phóng xạ riêng của Th và hoạt độ Radi tương đương. ............................................................................................... 76 40 226 232 Hình 4.2. Biểu đồ hoạt độ riêng trung bình của K, Ra, Th và hoạt độ Radi tương đương trong đất tại 30 huyện thuộc 3 tỉnh miền trung Lào: a. 40K, b .226Ra, viii
c. 232Th và d. Radi tương đương tương ứng. 80 Hình 4.3. Bản đồ hoạt độ phóng xạ riêng trung bình của 40K trong đất của 30 huyện thuộc 3 tỉnh miền trung nước Lào ............................................................... 81 226 Hình 4.4. Bản đồ hoạt độ phóng xạ riêng trung bình của Ra trong đất của 30 huyện thuộc 3 tỉnh miền trung nước Lào .................................................... 84 232 Hình 4.5. Bản đồ hoạt độ phóng xạ riêng trung bình của Th trong đất tại 30 huyện thuộc 3 tỉnh miền trung nước Lào ................................................... 85 Hình 4.6. Bản đồ hoạt độ phóng xạ Radi tương đương trung bình tại 30 huyện thuộc 3 tỉnh miền trung Lào. ...................................................................... 88 ix
DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU VÀ CHỮ VIẾT TẮT Chữ viết tắt Tiếng việt Tiếng anh CHDCND Lào Cộng hòa Dân chủ Nhân dân Lào Lao people Demogatic Replublic UNSCEAR Ủy ban Khoa học Liên Hiệp Quốc United Nations Scientific về Tác động của bức xạ Nguyên tử Committee on the Effect of Atomic Radiation LHQ Liên Hiệp Quốc United Nations Scientific IAEA Cơ quan Năng lượng nguyên tử International Atomic Energy quốc tế Agency HPGe Germanium siêu tinh khiết High Pure Germanium FWHM Bề rộng nửa chiều cao Full Width Half Maximium Raeq Hoạt độ Radi tương đương Radium equivalent activity Dair Suất liều hấp thụ trong không khí Absorbed dose rate in air AEDO Liều hiệu dụng chiếu ngoài hàng Annual Effective Dose năm Outdoor Hex Chỉ số nguy hiểm chiếu ngoài External hazard index Hin Chỉ số nguy hiểm chiếu trong Internal hazard index x
MỞ ĐẦU Con người luôn bị chiếu xạ ở khắp mọi lúc, mọi nơi. Các bức xạ chiếu vào con người có nguồn gốc từ tia vũ trụ, từ các đồng vị phóng xạ tự nhiên và từ chính các đồng vị phóng xạ có trong cơ thể con người [51]. Từ chiếu xạ dùng để chỉ sự tác động của bức xạ tới con người động vật và môi trường xung quanh. Liều bức xạ là đại lượng đánh giá mức độ chiếu xạ vào các đối tượng. Mặc dù, mô hình định lượng dự đoán độ rủi ro do bức xạ ion hóa gây ra còn nhiều gây tranh cãi, nhưng các mô hình đều chấp nhận rộng rãi là xác suất gây ung thư trong cả cuộc đời, đặc biệt là ung thư bạch cầu, tăng theo liều nhận được. Khi liều hiệu dụng tăng lên 1 Sv thì tỷ lệ mắc ung thư tăng lên 5,5% [16, 46]. Điều này có nghĩa phông phóng xạ tự nhiên cao sẽ gây nguy hiểm đối với sức khỏe cộng đồng. 40 Các hạt nhân phóng xạ tự nhiên bao gồm K, 238U, 232Th có trong lớp vỏ Trái Đất kể từ khi Trái Đất hình thành. Chúng được gọi là các hạt nhân phóng xạ nguyên thủy. Các hạt nhân phóng xạ nguyên thủy có trong đất bề mặt đóng góp chủ yếu liều chiếu do bức xạ gamma tự nhiên gây ra trên mặt đất [94]. Hạt nhân phóng xạ tự nhiên 40K, 226Ra, 238U và 232Th trong đất bề mặt gây ra liều bức xạ gamma trên mặt đất và đóng góp khoảng 80% liều hiệu dụng hàng năm cho con người [19, 37, 48, 57, 95]. Các hạt nhân phóng xạ trong đất có thể được di chuyển vào cây cối và tích lũy trong cơ thể con người thông qua việc ăn lương thực và rau quả [18, 30, 43, 52, 53, 54, 90]. Do đó, phép đo các hạt nhân phóng xạ tự nhiên trong đất đá và đánh giá các nguy cơ bức xạ đã được quan tâm đặc biệt trong vật lý sức khỏe, đặc biệt là khu vực có độ phóng xạ cao [20, 22, 31, 36, 39, 62, 76, 81, 86, 96]. Trong 2 thập kỷ gần đây đã có nhiều công trình công bố kết quả đánh giá tính chất phóng xạ và hệ số nguy hiểm bức xạ do đất ở trong một vùng hoặc một địa phương gây ra [23, 34, 58, 79, 86, 95]. Tổng hợp các số liệu thu được từ nhiều công trình của các tác giả khác nhau có thể thu được bức tranh về phông phóng xạ nói chung và tính chất phóng xạ của đất nói riêng của một quốc gia và của quốc tế [94]. - Đa số các công trình, mẫu đất được lấy từ lớp đất bề mặt đến độ sâu 1
30 cm. Tuy nhiên để không bị ảnh hưởng của cỏ, rác và vật liệu xây dựng có nhiều công trình lấy mẫu từ độ sâu 5 cm đến 25 cm hoặc đến 30 cm [82, 89]. Các mẫu đất sau khi xử lý, được nhốt trong vòng 30 ngày. Hoạt độ riêng của các đồng vị 40 238 K, U(226Ra) và 232 Th được đo bằng phương pháp phổ gamma, hoặc bằng phổ kế gamma với detector bán dẫn [9, 10, 11, 12, 24, 69, 74] hoặc phổ kế gamma với detector nhấp nháy [10, 13, 41, 50, 67, 83]. Từ hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị 40K, 238U(226Ra) và 232 Th trong đất, các chỉ số nguy hiểm do đất đá gây ra cho dân chúng đã được xác định. Tại nước Cộng hòa Dân chủ Nhân dân Lào (CHDCND Lào), số liệu về tính phóng xạ của đất còn rất ít. Năm 2018 nhóm tác giả Sonexay và Lê Hồng Khiêm [84] mới chỉ đưa ra số liệu về hoạt độ phóng xạ riêng của 10 mẫu đất tại khu vực huyện Thoulakhom, tỉnh Viêng Chăn của Lào được lấy để làm gạch. Vì vậy việc nghiên cứu đánh giá phông phóng xạ tự nhiên tại CHDCND Lào là cần thiết. Trong khuôn khổ của Luận án tiến sĩ của mình, Nghiên cứu sinh đã chọn đất đá bề mặt trong khu vực miền trung Lào là đối tượng nghiên cứu. Trong 3 tỉnh thuộc khu vực miền trung nước Lào, tỉnh Bolikhamxay là tỉnh miền núi. Trong 6 huyện chỉ có 1 huyện thuộc đồng bằng. Trong đó có 1 mỏ vàng ở huyện Khamkeut đã được khai thác. Tỉnh Khammue có 9 huyện, trong đó 3 huyện miền núi và 6 huyện đồng bằng. Tỉnh Savannakhet có diện tích lớn nhất, trong 15 huyện có tới 13 huyện đồng bằng. Chỉ có huyện Sephone và Vilabuly là 2 huyện miền núi, trong đó huyện Sepone có chứa mỏ vàng đã được khai thác. Khu vực miền trung nước CHDCND Lào là khu vực đông dân nhất trong cả nước, có cả đồng bằng và miền núi, chứa 2 mỏ vàng đều đã được khai thác, là khu vực có nền địa chất phong phú. Chính vì vậy Nghiên cứu sinh đã chọn đề tài “Nghiên cứu ứng dụng phương pháp phổ gamma tự nhiên đánh giá tính phóng xạ đất đá trên bề mặt tại miền trung nước Lào” làm đề tài Luận án của mình. 2. Mục tiêu nghiên cứu của Luận án - Tìm hiểu và phát triển phương pháp phổ gamma xác định tính chất phóng xạ trong mẫu đất trên cả hệ phổ kế gamma bán dẫn HPGe có độ phân giải cao và phổ kế gamma nhấp nháy NaI(Tl). 2
- Đưa ra bộ số liệu ban đầu về hoạt độ phóng xạ riêng của 40K, 226 Ra và 232 Th trong mẫu đất tại 3 tỉnh miền trung Lào, từ đó đánh giá hệ số nguy hiểm do bức xạ từ đất gây ra cho dân cư sống trong khu vực: Hoạt độ Radi tương đương, suất liều hấp thụ trong không khí, liều hiệu dụng chiếu ngoài hàng năm, chỉ số nguy hiểm chiếu ngoài và chỉ số nguy hiểm chiếu trong. 3. Các nội dung nghiên cứu chính của Luận án - Tổng quan về tính chất phóng xạ của đất đá và tình hình nghiên cứu xác định tính phóng xạ trong đất, đánh giá các chỉ số nguy hiểm do bức xạ từ đất gây ra: Hoạt độ Radi tương đương, suất liều hấp thụ trong không khí, liều hiệu dụng chiếu ngoài hàng năm, chỉ số nguy hiểm chiếu ngoài, chỉ số nguy hiểm chiếu trong. - Nghiên cứu xây dựng phương pháp xác định hoạt đô phóng xạ riêng của 40 K, 226Ra và 232Th trong đất bằng hệ phổ kế gamma nhấp nháy NaI(Tl). - Kết hợp phương pháp đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi và hiệu suất ghi tuyệt đối tại đỉnh gamma 1460,82 keV để nâng cao độ chính kết quả xác định hoạt 40 226 232 độ phóng xạ riêng của K, Ra và Th trong mẫu đất đá và đánh giá trạng thái cân bằng của mẫu đất và mẫu địa chất. 40 226 232 - Xác định hoạt độ phóng xạ riêng của K, Ra và Th trong mẫu đất được lấy từ 3 tỉnh miền trung Lào. Tiến hành đánh giá các chỉ số nguy hiểm do các đồng vị tự nhiên trong đất đá gây ra cho dân chúng. 4. Ý nghĩa thực tiễn của Luận án Kết quả nghiên cứu chính của Luận án là bộ số liệu thực nghiệm về hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ 40K, 226Ra và 232Th trong mẫu đất được lấy tại tỉnh miền trung nước Lào. Đây là bộ số liệu ban đầu về hoạt độ phóng xạ riêng được sử dụng để đánh giá tính chất phóng xạ đất và theo dõi ô nhiễm phóng xạ đối với đất đá trong khu vực sau này. 5. Tính mới của Luận án Luận án đã phát triển phương pháp xác định hoạt độ phóng xạ riêng của 40K, 226 232 Ra và Th trên hệ phổ kế gamma nháp nháy NaI(Tl). Sử dụng kỹ thuật chuẩn nội hiệu suất ghi để khắc phục sự sai khác thành phần chất nền giữa mẫu chuẩn và mẫu phân tích nhằm nâng cao kết quả phân tích. 3
Luận án cung cấp bộ số liệu mới ban đầu, với độ chính xác cao về tính phóng xạ của đất bề mặt tại 3 tỉnh miền trung nước CHDCND Lào. Các số liệu về phóng xạ tự nhiên trong mẫu đất, các bản đồ phóng xạ: Hoạt độ phóng xạ riêng 40K, 226Ra, 323 Th, hoạt độ Radi tương đương, suất liều hấp thụ trong không khí, liều hiệu dụng hàng năm, hệ số nguy hiểm chiếu ngoài và hệ số nguy hiểm chiếu trong do đất đá ở 3 tỉnh miền trung Lào gây ra đều là số liệu mới. Ngoài các phần mở đầu, kết luận, tài liệu tham khảo và phụ lục Luận án được chia thành 4 chương như sau: Chương 1: Trình bày tổng quan về hiện tượng phóng xạ và tính chất phóng xạ của vỏ Trái Đất. Chương 2: Đối tượng nghiên cứu, phương pháp và thiết bị thực nghiệm. Chương 3: Phát triển phương pháp phổ gamma nâng cao độ chính xác để xác định hoạt độ phóng xạ của 40K, 226Ra và 232Th trong mẫu đất. Chương 4: Kết quả thực nghiệm và thảo luận. 4
CHƯƠNG 1 TỔNG QUAN HIỆN TƯỢNG PHÓNG XẠ VÀ TÍNH CHẤT PHÓNG XẠ CỦA VỎ TRÁI ĐẤT 1.1. Phóng xạ tự nhiên và tính chất phóng xạ của đất đá 1.1.1. Phông phóng xạ tự nhiên Liều chiếu mà con người nhận được có nguồn gốc từ các đồng vị phóng xạ có trong đất đá, phóng xạ từ tia vũ trụ, từ y tế, từ thực phẩm và từ các nhân phóng xạ có trong cơ thể con người. Các nguồn bức xạ này rất đa dạng tùy thuộc vào vị trí và môi trường xung quanh. Trong [51] đưa ra các nguồn bức xạ và đóng góp trung bình vào liều hiệu dụng hàng năm mà con người nhận được (Hình 1.1). Liều tương đương hàng năm mà con người nhận được: Cỡ 14% có nguồn gốc từ y tế, 1% có nguồn gốc từ công nghiệp hạt nhân, còn lại 85% có nguồn gốc từ các nguồn phóng xạ tự nhiên. Đóng góp của các thành phần bức xạ vào liều chiếu xạ hàng năm gây ra cho con người phụ thuộc vào vị trí địa lý, vào hàm lượng các nguyên tố phóng xạ có trong đất đá. Các bức xạ tự nhiên có nguồn gốc từ tia vũ trụ và từ các nguyên tố phóng xạ nguyên thủy có trong vỏ Trái Đất [51, 65]. Hình 1.1. Các nguồn gây ra liều trung bình hàng năm cho con người [92]. 5
1.1.2. Hạt nhân phóng xạ tự nhiên trên bề mặt Trái Đất Trái Đất và các hành tinh khác trong hệ Mặt Trời được hình thành cách đây khoảng 4,5 tỷ năm, chứa nhiều nguyên tố sắt, carbon, oxy, silic, các nguyên tố trung bình và nguyên tố nặng. Các nguyên tố này được hình thành từ hidro và heli do kết quả của các vụ nổ Big Bang cách đây 13,6 tỷ năm [51]. Trong khoảng 10 tỷ năm từ các vụ nổ Big Bang cho đến khi hình thành hệ Mặt Trời, hidro và heli được “đốt nóng” thành các nguyên tố nặng hơn. Các nguyên tố được hình thành do quá trình phản ứng và phân rã phóng xạ cho đến khi tạo thành hạt nhân bền. Có 4 đồng vị phóng xạ có chu kỳ bán rã lớn đó là 238U, 237Np, 235U và 232Th. Các hạt nhân này trải 206 qua các phân rã alpha và beta liên tiếp để trở thành 3 đồng vị chì bền là Pb, 207 208 209 Pb, Pb, và đồng vị Bi. Trong Bảng 1.1 đưa ra 4 dãy phóng tự nhiên được hình thành từ các vụ nổ Big Bang và quá trình đốt cháy hidro và heli trước khi hình thành hệ Mặt Trời. Trong đó dãy phóng xạ Neptun có chu kỳ bán rã 2,41.106 năm, quá nhỏ so với thời gian hình thành hệ Mặt Trời. Vì vậy, dãy phóng xạ 237Np phân rã hết trước khi Trái Đất được hình thành. Ngày nay chỉ còn 3 dãy phóng xạ 232Th, 238 U và 235U trong vỏ Trái Đất. Ngoài các đồng vị phóng xạ trong 3 dãy trên, trong vỏ Trái Đất còn có các đồng vị phóng xạ 87Rb và 40K. Bảng 1.1. Một số đặc trưng của 4 dãy phóng xạ tự nhiên [101]. Hạt nhân mẹ Hạt nhân cuối cùng Chu kỳ bán Tên dãy Dãy (đồng vị sống lâu (đồng vị bền) rã (năm) nhất) 208 232 Thori 4n Pb Th 1,4.1010 209 237 Neptun 4n+1 Bi Np 2,41.106 206 228 Uran 4n +2 Pb U 4,47.109 207 235 Actini 4n+3 Pb U 7,04.108 40 238 Năm đồng vị phóng xạ có chu kỳ bán rã lớn đó là: K, U, 87Rb, 235 U và 232 Th [51], được hình thành trước khi Trái Đất hình thành, còn tồn tại đến ngày nay, được gọi là các đồng vị phóng xạ nguyên thủy. Ngoài các đồng vị phóng xạ nguyên 6
thủy trong vỏ Trái Đất còn có các đồng vị do bức xạ vũ trụ tương tác với khí quyển tạo thành được chia thành 4 loại sau [51]: Nhóm 1: Các nguyên tố sinh ra trong ở giai đoạn đầu hình thành Trái Đất, 238 các nguyên tố có chu kỳ bán rã lớn, đó là 3 dãy phóng xạ U, 232Th và 235U. Cả 3 đồng vị này đều phân rã alpha và phát ra bức xạ gamma. Nhóm 2: Các đồng vị con cháu nhóm 1. Một số đồng vị con cháu của Radi và Radon do quá trình phong hóa thoát khí ra ngoài, bay vào không khí và có thể lắng đọng xuống mặt đất, đi vào nước. Các đồng vị phóng xạ trong 3 dãy phóng xạ tự nhiên trên có những đồng vị sau khi phân rã alpha hoặc beta, hạt nhân con được tạo thành ở trạng thái kích thích. Khi trở về trạng thái cơ bản sẽ phát ra bức xạ gamma có năng lượng lớn và hệ số phân nhánh cao. Chính các bức xạ gamma này chiếu vào sinh vật và con người gây ra liều chiếu ngoài. Radon và đồng vị phóng xạ của nó có trong không khí, theo con đường hô hấp sẽ đi vào cơ thể con người, gây ra liều chiếu trong. Do quãng chạy của các bức xạ alpha và beta rất nhỏ, do đó khi toàn bộ năng lượng bức xạ alpha hoặc beta do các đồng vị phóng xạ Radon và sản phẩm con cháu của nó đều bị hấp thụ hết trong cơ thể. Nhóm 3: Các đồng vị phóng xạ đơn (không tạo thành dãy phóng xạ ) được xuất hiện ở giai đoạn đầu hình thành Trái Đất, có chu kỳ bán rã lớn như 40K, 147Sb và 87Rb. 147 Hai đồng vị Sb và 87Rb có hàm lượng rất nhỏ, đều phân rã beta mềm thuần túy, nên nó đóng góp vào liều chiếu xạ tự nhiên không đáng kể. Kali tự nhiên gồm 3 đồng vị 39K, 40K, và 41K, trong đó 40K là đồng vị phóng xạ, độ giàu đồng vị của 40K trong Kali tự nhiên cỡ 0,0117%. Chu kỳ bán rã của 40K cỡ 1,26 ×109 năm. Cỡ 89,23 % hạt nhân 40K phân rã β- về trạng thái cơ bản của 40Ca 40 40 và cỡ 10,67 % hạt nhân K chiếm electron quỹ đạo trở về Ar ở trạng thái kích thích, năng lượng 1460,82 keV. Từ trạng thái kích thích trên phát ra bức xạ gamma có năng lượng 1460,82 keV để trở về trạng thái cơ bản [51]. Nhóm 4: Các đồng vị phóng xạ được hình thành do bức xạ vũ trụ tương tác với hạt nhân nguyên tử có trong khí quyển. Ngoài các đồng vị phóng xạ nguyên thủy, trong môi trường còn có các đồng vị phóng xạ có nguồn gốc từ tia vũ trụ. Đó 7
là các đồng vị 3H, 7Be,10Be, 26Al, 14C, 36Cl, 38S [51]. Trong đó, 14C là đồng vị phóng xạ có chu kỳ bán rã lớn, luôn có mặt trên Trái Đất. 14C là đồng vị phân rã beta thuần túy, có chu kỳ bán rã 5730 năm, năng lượng cực đại 185 keV và năng lượng trung bình 49,47 keV. Hàm lượng 14C trong cơ thể con người được coi là không đổi, khi phân rã toàn bộ năng lượng phân rã của 14C đều bị hấp thụ trong cơ thể. 1.1.3. Tia vũ trụ Trái Đất bị bắn phá liên tục bởi bức xạ bắt nguồn từ Mặt Trời, và từ các nguồn bên trong và bên ngoài thiên hà. Các tia vũ trụ bao gồm các hạt nhân nguyên tử năng lượng cao, trong đó: khoảng 87% trong số đó là proton, 11% là các hạt alpha, xấp xỉ 1% là những nguyên tử nặng hơn, và 1% còn lại là các electron [51]. Những "tia" này có năng lượng rất cao, một số tia có năng lượng đến 1014 MeV, tuy nhiên phổ biến nằm trong khoảng 10 MeV đến 100 GeV. Các tia vũ trụ là những bức xạ ngoài Trái Đất. Chúng bao gồm các hạt "thiên hà" bắt nguồn từ bên ngoài hệ Mặt Trời và các hạt "hidro và electron" phát ra từ Mặt Trời. Khi chúng đi vào bầu khí quyển, tương tác với các hạt nhân trong khí quyển tạo ra nhiều hạt thứ cấp, rất quan trọng trong việc tạo ra các hạt nhân phóng xạ sinh học [51]. Khi đi tới bề mặt Trái đất, bức xạ vũ trụ phải đi qua lớp không khí đủ dày. Tại mặt nước biển bề dày khối của lớp khí quyển lên tới 1033 g/cm2. Càng đến gần mặt đất liều do bức xạ vũ trụ gây ra càng giảm. Điều này có nghĩa liều do bức xạ vũ trụ gây ra tăng theo chiều cao tính từ mặt nước biển. 1.1.4. Các dạng phân rã phóng xạ tự nhiên trong đất đá Phân rã alpha Hạt nhân A Z X không bền đối với phân rã alpha, tự biến đổi thành hạt nhân có số khối giảm đi 4 đơn vị, điện tích giảm đi 2 đơn vị bằng cách phát bức xạ alpha. Phổ alpha do các hạt nhân phóng xạ alpha tự nhiên phát ra là phổ gián đoạn. Phương trình phân rã phóng xạ alpha có dạng: A z X  A 4 z 2 Y (1.1) A 4 trong đó hạt nhân zA X gọi là hạt nhân mẹ, z 2 Y là hạt nhân con và α là hạt alpha. 8