Luận án Tiến sĩ Vật lý: Nghiên cứu tính chất điện tử của vật liệu hai chiều monochalcogenide

Chia sẻ: Hoamaudon | Ngày: | Loại File: PDF | Số trang:142

Thêm vào BST

Báo xấu

28
lượt xem 4
download

Download Vui lòng tải xuống để xem tài liệu đầy đủ

Mục tiêu của luận án "Nghiên cứu tính chất điện tử của vật liệu hai chiều monochalcogenide" là sử dụng lý thuyết phiếm hàm mật độ để nghiên cứu tính chất điện tử của các vật liệu monochalcogenide nhóm III MX và các cấu trúc bất đối xứng Janus dựa trên các vật liệu monochalcogenide nhóm III. Mời các bạn cùng tham khảo!

Chủ đề:

Bình luận(0) Đăng nhập để gửi bình luận!

Lưu

Nội dung Text: Luận án Tiến sĩ Vật lý: Nghiên cứu tính chất điện tử của vật liệu hai chiều monochalcogenide

I HÅC HU TR×ÍNG I HÅC S× PHM VÃ THÀ TUYT VI NGHIN CÙU TNH CHT IN TÛ CÕA VT LIU HAI CHIU MONOCHALCOGENIDE LUN N TIN S VT LÞ HU, 2022
I HÅC HU TR×ÍNG I HÅC S× PHM VÃ THÀ TUYT VI NGHIN CÙU TNH CHT IN TÛ CÕA VT LIU HAI CHIU MONOCHALCOGENIDE Chuy¶n ng nh: Vªt lþ lþ thuy¸t v vªt lþ to¡n M¢ sè: 9 44 01 03 LUN N TIN S VT LÞ Ng÷íi h÷îng d¨n khoa håc PGS.TS. NGUYN NGÅC HIU PGS.TS. BÒI NH HÑI HU, 2022
LÍI CAM OAN Tæi xin cam oan ¥y l cæng tr¼nh nghi¶n cùu cõa ri¶ng tæi, c¡c sè li»u v k¸t qu£ nghi¶n cùu n¶u trong luªn ¡n l trung thüc, ÷ñc c¡c çng t¡c gi£ cho ph²p sû döng v ch÷a tøng ÷ñc cæng bè trong b§t ký mët cæng tr¼nh nghi¶n cùu n o kh¡c. Hu¸, th¡ng 02 n«m 2022 T¡c gi£ luªn ¡n Vã Thà Tuy¸t Vi i
LÍI CM ÌN Ho n th nh luªn ¡n ti¸n s¾ n y, tæi xin b y tä láng bi¸t ìn s¥u sc v sü k½nh trång nh§t cõa m¼nh ¸n Th¦y gi¡o PGS.TS. Nguy¹n Ngåc Hi¸u. Th¦y l ng÷íi ¢ trüc ti¸p h÷îng d¨n cho tæi thüc hi»n cæng tr¼nh nghi¶n cùu n y. Th¦y ¢ tªn t¼nh gióp ï tæi trong cæng vi»c chuy¶n mæn, nghi¶n cùu khoa håc ¸n vi»c trüc ti¸p ch¿nh sûa cho tæi tøng c¥u v«n, o¤n v«n trong luªn ¡n. B¶n c¤nh â, Th¦y cán t¤o i·u ki»n, gióp ï tæi trong c¡c l¾nh vüc kh¡c cõa cuëc sèng. Th¦y ¢ d¤y cho tæi nhi·u b i håc quþ gi¡, tø sü say m¶, nghi¶m tóc trong cæng vi»c ¸n c¡ch ùng xû th¥n thi»n, vui v´ v bao dung. Tæi xin ghi nhî cæng ìn to lîn cõa Th¦y trong suèt thíi gian håc tªp v nghi¶n cùu vøa qua. Tæi công xin gûi líi c£m ìn s¥u sc ¸n Th¦y gi¡o PGS. TS. Bòi ¼nh Hñi. Th¦y ¢ tªn t¼nh ch¿ d¤y cho tæi nhúng ki¸n thùc chuy¶n mæn, ¢ câ nhúng gâp þ x¡c ¡ng º luªn ¡n ng y c ng ho n thi»n hìn. Tæi ¢ håc ÷ñc nhi·u i·u mîi m´ v tèt µp tø Th¦y, khæng ch¿ ki¸n thùc chuy¶n mæn m cán c¡c kÿ n«ng kh¡c trong cæng vi»c nghi¶n cùu. â l h nh trang m tæi s³ mang theo v sû döng trong nhúng n«m th¡ng sp tîi. Ngo i ra, Th¦y luæn kh½ch l», ëng vi¶n v gióp ï tæi trong cuëc sèng. Tæi xin ÷ñc b y tä láng bi¸t ìn ch¥n th nh ¸n vîi Th¦y. Qu¡ tr¼nh nghi¶n cùu º thüc hi»n luªn ¡n chc chn s³ r§t v§t v£ hìn nhi·u n¸u khæng câ sü hé trñ mët c¡ch ki¶n tr¼ cõa TS. Nguy¹n V«n Ch÷ìng (Håc vi»n Kÿ thuªt Qu¥n sü) v PGS.TS. Huýnh V¾nh Phóc (Tr÷íng ¤i håc çng Th¡p). Phong c¡ch l m vi»c chuy¶n nghi»p v sü am m¶ cæng vi»c cõa hå l ëng lüc cho tæi v÷ñt qua nhúng th¡ch thùc trong qu¡ tr¼nh thüc hi»n nghi¶n cùu. Tæi thº hi»n sü bi¸t ìn ch¥n th nh ¸n hå v¼ sü nhi»t t¼nh v phâng kho¡ng. Tæi b y tä láng bi¸t ìn ¸n GS.TSKH. Nikolai A. ii
Poklonski (¤i håc Têng håc Quèc gia Belarus - Belarus) v GS.TS. Carlos A. Duque (¤i håc Antioquia - Colombia) v¼ nhúng gâp þ v ch¿ d¨n trong qu¡ tr¼nh thüc hi»n c¡c nghi¶n cùu trong luªn ¡n. Tæi b y tä sü bi¸t ìn cõa m¼nh ¸n TS. Vô V«n Tu§n (Tr÷íng ¤i håc Tæn ùc Thng) v NCS. Nguy¹n Quang C÷íng (Tr÷íng ¤i håc Duy T¥n) v¼ sü cëng t¡c v hé trñ mët c¡ch l¥u d i trong qu¡ tr¼nh thüc hi»n luªn ¡n. Tæi b y tä láng bi¸t ìn ¸n t§t c£ Th¦y Cæ trong Khoa Vªt lþ v Trung t¥m Vªt lþ lþ thuy¸t & Vªt lþ t½nh to¡n, Tr÷íng ¤i håc S÷ ph¤m, ¤i håc Hu¸ ¢ gi£ng d¤y, gióp ï v t¤o i·u ki»n thuªn lñi trong suèt thíi gian tæi håc tªp ð ¥y. Tæi ch¥n th nh c£m ìn Pháng o t¤o Sau ¤i håc, Tr÷íng ¤i håc S÷ ph¤m, ¤i håc Hu¸ ¢ t¤o måi i·u ki»n thuªn lñi cho tæi trong vi»c ho n th nh c¡c thõ töc h nh ch½nh trong suèt thíi gian håc tªp. Tæi xin gûi líi c£m ìn ¸n Ban Gi¡m hi»u Tr÷íng ¤i håc Y-D÷ñc, ¤i håc Hu¸, c¡c Th¦y Cæ v çng nghi»p Khoa Cì b£n, Tr÷íng ¤i håc Y-D÷ñc, ¤i håc Hu¸ ¢ t¤o måi i·u ki»n thuªn lñi, gióp ï tæi trong suèt qu¡ tr¼nh håc tªp, nghi¶n cùu v cæng t¡c. Tæi xin ch¥n th nh c£m ìn Quÿ êi mîi s¡ng t¤o Vingroup (VinIF), Vi»n Nghi¶n cùu dú li»u lîn (VinBigdata), Tªp o n Vingroup ¢ t i trñ kinh ph½ trong hai n«m li¶n ti¸p (2019 v 2020) thæng qua Ch÷ìng tr¼nh håc bêng o t¤o th¤c s¾, ti¸n s¾ trong n÷îc (m¢ sè VINIF.2020.TS.100). Cuèi còng, tæi xin d nh t§t c£ t¼nh c£m v ni·m y¶u th÷ìng tha thi¸t ¸n c¡c th nh vi¶n trong gia ¼nh. Con xin c£m ìn bè mµ, em xin c£m ìn c¡c anh chà ¢ luæn y¶u th÷ìng, gióp ï, l hªu ph÷ìng vúng chc º con, em câ ÷ñc ng y hæm nay. Mµ c£m ìn con trai ¢ luæn luæn ngoan ngo¢n, hiºu chuy»n º cho mµ câ thº y¶n t¥m ho n th nh vi»c håc. Tæi xin ÷ñc bi¸t ìn t§t c£! T¡c gi£ luªn ¡n Vã Thà Tuy¸t Vi iii
MÖC LÖC Líi cam oan . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . i Líi c£m ìn . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . ii Danh s¡ch c¡c b£ng . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . v Danh s¡ch c¡c h¼nh v³ . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . ix Danh möc c¡c tø vi¸t tt . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . x Danh möc mët sè k½ hi»u . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . xi PHN MÐ U . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1 PHN NËI DUNG . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 8 Ch÷ìng 1 TÊNG QUAN V VT LIU HAI CHIU CÂ CU TRÓC LÎP V LÞ THUYT PHIM HM MT Ë . . . . 8 1.1. Graphene v c¡c c§u tróc hai chi·u t÷ìng tü graphene . . . 8 1.2. C¡c hñp ch§t kim lo¤i chuyºn ti¸p dichalcogenide . . . . . . 12 1.3. Vªt li»u hai chi·u monochalcogenide . . . . . . . . . . . . . 13 1.4. C§u tróc hai chi·u b§t èi xùng Janus . . . . . . . . . . . . 16 1.5. Lþ thuy¸t phi¸m h m mªt ë . . . . . . . . . . . . . . . . . 19 1.5.1. C¡c ành lþ HohenbergKohn . . . . . . . . . . . . . 19 1.5.2. Ph÷ìng tr¼nh KohnSham . . . . . . . . . . . . . . . 22 1.5.3. C¡c phi¸m h m trao êi t÷ìng quan . . . . . . . . . 25 1.6. Lþ thuy¸t phi¸m h m mªt ë trong Quantum Espresso . . . 29 1.7. K¸t luªn ch÷ìng 1 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 29 Ch÷ìng 2 TNH CHT IN TÛ CÕA VT LIU HAI CHIU MONOCHALCOGENIDE NHÂM III . . . . . . . . . . . . . 31 2.1. Giîi thi»u . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 31 2.2. Ph÷ìng ph¡p t½nh to¡n . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 32 i
2.3. C§u tróc nguy¶n tû v t½nh ch§t c§u tróc cõa ìn lîp monochalco- genide nhâm III MX (M = Ga, In; X = S, Se, Te) . . . . . . 34 2.3.1. C§u tróc nguy¶n tû . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 34 2.3.2. Phê phonon . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 36 2.4. H» sè n hçi v ë b·n cì håc . . . . . . . . . . . . . . . . 37 2.5. T½nh ch§t i»n tû cõa ìn lîp monochalcogenide nhâm III MX 41 2.5.1. Th¸ t¾nh i»n v cæng tho¡t i»n tû . . . . . . . . . . 42 2.5.2. C§u tróc vòng n«ng l÷ñng i»n tû . . . . . . . . . . . 43 2.5.3. Hi»u ùng t÷ìng t¡c spinquÿ ¤o . . . . . . . . . . . 46 2.5.4. Mªt ë tr¤ng th¡i . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 48 2.6. T½nh ch§t i»n tû cõa ìn lîp monochalcogenide nhâm III MX bi¸n d¤ng . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 51 2.6.1. Mæ h¼nh bi¸n d¤ng v sü thay êi c§u tróc do bi¸n d¤ng 52 2.6.2. nh h÷ðng cõa bi¸n d¤ng l¶n c§u tróc vòng n«ng l÷ñng 55 2.7. K¸t luªn ch÷ìng 2 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 60 Ch÷ìng 3 VT LIU HAI CHIU BT ÈI XÙNG JANUS MONOCHALCO- GENIDE NHÂM III . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 62 3.1. Vªt li»u Janus hai chi·u . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 62 3.2. C§u tróc nguy¶n tû cõa vªt li»u hai chi·u ìn lîp Janus monochalcogenide nhâm III M2 XY (M = Ga, In; X/Y = S, Se, Te; X 6= Y) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 64 3.3. Phê phonon v sü ên ành nhi»t . . . . . . . . . . . . . . . . 66 3.3.1. Phê phonon v c¡c °c tr÷ng dao ëng m¤ng cõa Janus M2 XY ìn lîp . . . . . . . . . . . . . . . . . . 66 3.3.2. ë ên ành nhi»t . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 68 3.4. T½nh ch§t i»n tû cõa c¡c ìn lîp Janus M2 XY . . . . . . . 69 ii
3.5. nh h÷ðng cõa bi¸n d¤ng v i»n tr÷íng ngo i l¶n t½nh ch§t i»n tû cõa Janus M2 XY . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 76 3.5.1. T½nh ch§t i»n tû cõa Janus M2 XY bi¸n d¤ng . . . . 76 3.5.2. Janus M2 XY trong i»n tr÷íng . . . . . . . . . . . . 80 3.6. K¸t luªn ch÷ìng 3 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 83 Ch÷ìng 4 OXY HÂA VT LIU HAI CHIU JANUS MONOCHALCO- GENIDE NHÂM III . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 84 4.1. Sü a d¤ng cõa vªt li»u Janus hai chi·u . . . . . . . . . . . . 84 4.2. C¡c °c tr÷ng v· c§u tróc cõa ìn lîp Janus GaInXO . . . . 86 4.2.1. C§u tróc nguy¶n tû . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 86 4.2.2. N«ng l÷ñng cè k¸t . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 87 4.3. Phê phonon v ë b·n cì håc . . . . . . . . . . . . . . . . . 89 4.4. C¡c °c tr÷ng cõa i»n tû trong ìn lîp Janus GaInXO . . 93 4.5. ë linh ëng cõa h¤t t£i . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 98 4.6. Triºn vång cõa vªt li»u b§t èi xùng Janus hai chi·u . . . . 102 4.7. K¸t luªn ch÷ìng 4 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 103 KT LUN CHUNG . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 105 T i li»u tham kh£o . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 106 Danh möc c¡c cæng tr¼nh khoa håc ¢ cæng bè li¶n quan ¸n k¸t qu£ nghi¶n cùu cõa luªn ¡n . . . . . . . . . . . 125 iii
DANH SCH CC BNG 2.1 H¬ng sè m¤ng a, chi·u d i li¶n k¸t giúa c¡c nguy¶n tû dMX v dMM , ë d y cõa ìn lîp ∆h v gâc giúa c¡c li¶n k¸t φ∠ cõa c¡c ìn lîp monochalcogenide nhâm III MX (M = Ga, In; X = S, Se, Te). . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 35 2.2 C¡c h» sè n hçi Cij , mæ-un Young Y2D v t¿ sè Poisson ν cõa c¡c ìn lîp monochalcogenide MX (M = Ga, In; X = Se, Se, Te). . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 39 2.3 Mùc ch¥n khæng Evac (eV), mùc Fermi EF (eV), cæng tho¡t i»n tû Φ (eV) v ë rëng vòng c§m b¬ng ph÷ìng ph¡p PBE EgPBE v PBE+SOC EgPBE+SOC cõa c¡c ìn lîp monochalco- genide MX (M = Ga, In; X = Se, Se, Te). . . . . . . . . . . 44 3.1 H¬ng sè m¤ng a, chi·u d i li¶n k¸t giúa c¡c nguy¶n tû d, ë d y ìn lîp ∆h v gâc hñp bði c¡c nguy¶n tû XMM φ∠XMM v MMY φ∠MMY cõa ìn lîp Janus M2 XY (M = Ga, In; X/Y = S, Se, Te; X 6= Y). . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 66 3.2 ë rëng vòng c§m sû döng ph÷ìng ph¡p PBE EgPBE , HSE06 EgHSE06 , v PBE+SOC EgPBE+SOC . Gi¡ trà ph¥n t¡ch spin quÿ ¤o ∆Esplit b¬ng ph÷ìng ph¡p PBE+SOC. T§t c£ c¡c ¤i l÷ñng ·u t½nh b¬ng ìn và eV. . . . . . . . . . . . . . . 70 4.1 H¬ng sè m¤ng a ( A), chi·u d i li¶n k¸t giúa hai nguy¶n tû d ( A), gâc giúa c¡c li¶n k¸t φ (ë), ë d y ∆ (A) v n«ng l÷ñng cè k¸t Ecoh (eV/nguy¶n tû) cõa c¡c ìn lîp Janus GaInXO (X = S, Se, Te). . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 87 iv
4.2 C¡c h» sè n hçi Cij , mæ-un Young Y2D v t¿ sè Poisson ν cõa c¡c ìn lîp Janus GaInXO. . . . . . . . . . . . . . . . . 91 4.3 N«ng l÷ñng vòng c§m Eg v cæng tho¡t i»n tû ΦO and ΦX ð hai b· m°t O v X trong c¡c ìn lîp GaInXO. Chú M dòng º ch¿ kim lo¤i. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 94 4.4 Khèi l÷ñng hi»u döng cõa i»n tû m∗ (m0 ), mæ-un n hçi C2D (N/m), th¸ bi¸n d¤ng Ed (eV) v ë linh ëng cõa h¤t t£i µ (cm2 /Vs) theo c¡c h÷îng x v y trong c¡c ìn lîp SGaInO, SeGaInO v OGaInS. m0 l khèi l÷ñng cõa i»n tû tü do. . . 101 v
DANH SCH CC HNH V 2.1 C§u tróc nguy¶n tû theo c¡c gâc nh¼n kh¡c nhau (a,b), æ ìn và (c) v vòng Brillouin hai chi·u vîi c¡c iºm èi xùng Γ, K v M cõa ìn lîp monochalcogenide MX (M = Ga, In; X = S, Se, Te). . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 34 2.2 Phê phonon cõa c¡c ìn lîp monochalcogenide nhâm III MX (M = Ga, In; X = S, Se, Te). . . . . . . . . . . . . . . . . . 37 2.3 Mæ-un Young v t¿ sè Poisson phö thuëc gâc cõa c¡c ìn lîp MX. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 40 2.4 Th¸ t¾nh i»n cõa c¡c ìn lîp MX. ÷íng ùt n²t n¬m ngang dòng º ch¿ mùc Fermi EF . Evac v Φ l¦n l÷ñt l mùc ch¥n khæng v cæng tho¡t i»n tû. . . . . . . . . . . . . . . . . . . 43 2.5 C§u tróc vòng n«ng l÷ñng cõa c¡c ìn lîp GaX (a) v InX (b) (X = S, Se, Te). . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 45 2.6 C§u tróc vòng n«ng l÷ñng cõa c¡c ìn lîp GaX (a) v InX (b) (X = S, Se, Te) ÷ñc t½nh to¡n b¬ng ph÷ìng ph¡p PBE v PBE+SOC. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 46 2.7 Mªt ë tr¤ng th¡i ri¶ng ph¦n (PDOS) cõa c¡c ìn lîp GaX (a) v InX (b) (X = S, Se, Te). . . . . . . . . . . . . . . . . 49 2.8 âng gâp cõa c¡c obitan nguy¶n tû cho c§u tróc vòng n«ng l÷ñng cõa c¡c ìn lîp monochalcogenide nhâm III MX (M = Ga, In; X = S, Se, Te). . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 50 2.9 Mæ h¼nh æ ìn và bi¸n d¤ng: Bi¸n d¤ng theo tröc x (εx ) (a), theo tröc y (εy ) (b) v çng thíi theo hai tröc x v y (εxy ) (c). 52 2.10 Phê phonon cõa GaTe v InS bà bi¸n d¤ng vîi εxy = ±10%. 53 vi
2.11 Sü phö thuëc cõa chi·u d i li¶n k¸t dM−X v dM−M trong ìn lîp monochalcogenide GaX (a) v InX (b) (X = S, Se, Te) v o bi¸n d¤ng εxy . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 54 2.12 Sü phö thuëc cõa n«ng l÷ñng to n ph¦n Etot cõa ìn lîp GaX (a) v InX (b) (X = S, Se, Te) v o bi¸n d¤ng εxy . . . . 55 2.13 C§u tróc vòng n«ng l÷ñng cõa c¡c ìn lîp GaS (a), GaSe (b) v GaTe (c) khi bà bi¸n d¤ng εxy . . . . . . . . . . . . . . . . 56 2.14 C§u tróc vòng n«ng l÷ñng cõa c¡c ìn lîp InS (a), InSe (b) v InTe (c) khi bà bi¸n d¤ng εxy . . . . . . . . . . . . . . . . . 58 2.15 Sü phö thuëc cõa n«ng l÷ñng vòng c§m v o bi¸n d¤ng εxy cõa ìn lîp GaX (a) v InX (b) (X = S, Se, Te). Vòng c§m xi¶n v vòng c§m th¯ng ÷ñc kþ hi»u l¦n l÷ñt b¬ng c¡c h¼nh l§p ¦y v h¼nh réng. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 60 3.1 C§u tróc nguy¶n tû theo c¡c gâc nh¼n kh¡c nhau cõa ìn lîp Janus monochalcogenide nhâm III M2 XY (M = Ga, In; X/Y = S, Se, Te; X 6= Y). . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 65 3.2 Phê phonon cõa c¡c ìn lîp Janus Ga2 XY (a) v In2 XY (b). 67 3.3 Mæ phäng AIMD v· dao ëng nhi»t theo thíi gian ð nhi»t ë pháng cõa ìn lîp Ga2 SSe (a), Ga2 STe (b), Ga2 SeTe (c), In2 SSe (d), In2 STe (e) v In2 SeTe (f). H¼nh ch±n b¶n trong l c§u tróc nguy¶n tû cõa M2 XY tr÷îc v sau khi xû lþ nhi»t. 68 3.4 C§u tróc vòng n«ng l÷ñng i»n tû cõa ìn lîp Ga2 XY (a) v In2 XY (b) ÷ñc t½nh to¡n b¬ng ph÷ìng ph¡p PBE (÷íng li·n n²t) v HSE06 (÷íng ùt n²t). . . . . . . . . . . . . . . 71 3.5 Mªt ë tr¤ng th¡i ri¶ng ph¦n (PDOS) cõa i»n tû trong c¡c ìn lîp Janus Ga2 XY (a) v In2 XY (b). . . . . . . . . . . . 73 3.6 C§u tróc vòng n«ng l÷ñng ÷ñc t½nh b¬ng ph÷ìng ph¡p PBE+SOC cõa Ga2 XY (a) v In2 XY (b). . . . . . . . . . . . 74 vii
3.7 N«ng l÷ñng vòng c§m cõa c¡c ìn lîp M2 XY ÷ñc t½nh b¬ng ph÷ìng ph¡p PBE, HSE06 v PBE+SOC. . . . . . . . . . . 75 3.8 C§u tróc vòng n«ng l÷ñng cõa Janus Ga2 XY khi bà bi¸n d¤ng εxy : Ga2 SSe (a), Ga2 STe (b) v Ga2 SeTe (c). . . . . . . . . . 77 3.9 C§u tróc vòng n«ng l÷ñng cõa Janus In2 XY khi bà bi¸n d¤ng εxy : In2 SSe (a), In2 STe (b) v In2 SeTe (c). . . . . . . . . . . 78 3.10 Sü phö thuëc cõa n«ng l÷ñng vòng c§m v o ë bi¸n d¤ng εxy cõa Ga2 XY (a) v In2 XY (b). Vòng c§m th¯ng (trüc ti¸p) v vòng c§m xi¶n (gi¡n ti¸p) ÷ñc kþ hi»u l¦n l÷ñt b¬ng c¡c h¼nh l§p ¦y v h¼nh réng. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 80 3.11 C§u tróc vòng n«ng l÷ñng cõa Janus Ga2 XY (a) v In2 XY (b) khi câ m°t cõa i»n tr÷íng E . . . . . . . . . . . . . . . . 81 3.12 Sü phö thuëc cõa n«ng l÷ñng vòng c§m v o i»n tr÷íng E cõa Ga2 XY (a) v In2 XY (b). Vòng c§m th¯ng (trüc ti¸p) v vòng c§m xi¶n (gi¡n ti¸p) ÷ñc kþ hi»u l¦n l÷ñt b¬ng c¡c h¼nh l§p ¦y v h¼nh réng. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 82 4.1 C§u tróc nguy¶n tû cõa Janus OGaInX (X = S, Se, Te) tø c¡c gâc nh¼n kh¡c nhau: nh¼n tø m°t b¶n (a) v nh¼n tø tr¶n xuèng (b). B¬ng c¡ch êi và tr½ lîp nguy¶n tû X vîi lîp nguy¶n tû O, c§u tróc Janus XGaInO s³ ÷ñc h¼nh th nh. . 86 4.2 Phê phonon cõa c¡c ìn lîp Janus GaInXO (X = S, Se, Te). 89 4.3 Mæ-un Young (a) v t¿ sè Poisson (b) cõa ìn lîp Janus GaInXO (X = S, Se, Te). . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 92 4.4 C§u tróc vòng n«ng l÷ñng cõa c¡c ìn lîp GaInXO (X = S, Se, Te) ÷ñc t½nh b¬ng ph÷ìng ph¡p PBE (÷íng li·n n²t) v ph÷ìng ph¡p HSE06 (÷íng ùt n²t). . . . . . . . . . . . 93 viii
4.5 ë rëng vòng c§m cõa c¡c ìn lîp GaInXO (X = S, Se, Te) ÷ñc t½nh b¬ng c¡c ph÷ìng ph¡p kh¡c nhau. Kim lo¤i ÷ñc biºu di¹n b¬ng chú M . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 95 4.6 âng gâp cõa c¡c nguy¶n tû trong c§u tróc vòng n«ng l÷ñng cõa c¡c ìn lîp SGaInO (a), SeGaInO (b), TeGaInO (c) v OGaInS (d). . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 96 4.7 Th¸ t¾nh i»n cõa c¡c ìn lîp GaInXO (X = S, Se, Te). ΦX v ΦO l¦n l÷ñt l cæng tho¡t i»n tû ð m°t X v m°t O. ∆Φ l sü ch¶nh l»ch mùc ch¥n khæng giúa hai m°t cõa Janus. . . 97 4.8 Sü phö thuëc cõa và tr½ CBM/VBM so vîi mùc ch¥n khæng v o ë bi¸n d¤ng dåc theo c¡c h÷îng x v y trong c¡c ìn lîp SGaInO (a), SeGaInO (b) v OGaInS (c). C¡c ÷íng th¯ng l ÷íng khîp tuy¸n t½nh cõa c¡c gi¡ trà v ë dèc cõa chóng l h¬ng sè th¸ bi¸n d¤ng Ed . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 100 ix
DANH MÖC CC TØ VIT TT Vi¸t tt Ti¸ng Anh Ti¸ng Vi»t AIMD Ab-initio Molecular Dynamics ëng håc ph¥n tû düa tr¶n ph÷ìng ph¡p nguy¶n lþ ban ¦u CBM Conduction Band Minimum Cüc tiºu vòng d¨n DFPT Density Functional Perturbation Lþ thuy¸t nhi¹u lo¤n phi¸m h m Theory mªt ë DFT Density Functional Theory Lþ thuy¸t phi¸m h m mªt ë GGA Generalized Gradient Approximation Ph²p g¦n óng gradient suy rëng LA Longitudinal Acoustic Branch Nh¡nh dao ëng ¥m dåc HSE HeydScuseriaErnzerhof HeydScuseriaErnzerhof PBE PerdewBurkeErnzerhof PerdewBurkeErnzerhof PDOS Partial Density of States Mªt ë tr¤ng th¡i ri¶ng ph¦n SOC Spin-Orbit Coupling T÷ìng t¡c spinquÿ ¤o TA Transverse Acoustic Branch Nh¡nh dao ëng ¥m ngang TMD Transition Metal Dichalcogenide Kim lo¤i chuyºn ti¸p nhâm dichalcogenide VBM Valence Band Maximum Cüc ¤i vòng hâa trà ZA Flexural Acoustic Branch Nh¡nh dao ëng ¥m theo ph÷ìng th¯ng ùng x
DANH MÖC MËT SÈ K HIU K½ hi»u ¤i l÷ñng t÷ìng ùng a H¬ng sè m¤ng C2D Mæ-un n hçi Cij H» sè n hçi dA−B Chi·u d i li¶n k¸t giúa hai nguy¶n tû A v B ∆h ë d y cõa ìn lîp θ∠ABC Gâc hñp bði ba nguy¶n tû ABC Hˆ To¡n tû Hamilton E C÷íng ë i»n tr÷íng Ecoh N«ng l÷ñng cè k¸t Ed H¬ng sè th¸ bi¸n d¤ng Eg ë rëng vòng c§m m∗e/h Khèi l÷ñng hi»u döng cõa i»n tû/lé trèng εxy ë bi¸n d¤ng Φ Cæng tho¡t Y2D Mæ-un Young ν T¿ sè Poisson µe/h ë linh ëng cõa i»n tû/lé trèng xi
PHN MÐ U 1. T½nh c§p thi¸t cõa · t i Kº tø khi ÷ñc kh¡m ph¡, graphene l vªt li»u hai chi·u ÷ñc ký vång câ nhi·u ùng döng trong khoa håc v cæng ngh» nano [1]. Vi»c bâc t¡ch th nh cæng ìn lîp graphene tø vªt li»u graphite ¢ khði ¦u cho mët cuëc t¼m ki¸m v nghi¶n cùu mët c¡ch s¥u rëng c¡c vªt li»u hai chi·u câ c§u tróc lîp. Vîi c¡c t½nh ch§t vªt lþ nêi trëi, graphene ÷ñc ti¶n o¡n l câ nhi·u ùng döng trong c¡c linh ki»n v thi¸t bà th¸ h» mîi [2],[3]. Tuy nhi¶n, ð d¤ng b¡n kim lo¤i vîi vòng c§m b¬ng khæng, ng÷íi ta th÷íng g°p nhi·u khâ kh«n trong vi»c ùng döng graphene v o trong c¡c thi¸t bà i»n tû, ch¯ng h¤n nh÷ c¡c thi¸t bà transistor hi»u ùng tr÷íng [4]. C¡c transistor hi»u ùng tr÷íng düa tr¶n graphene khæng thº tt/mð mët c¡ch thuªn lñi do sü thi¸u khuy¸t vòng c§m trong graphene. B¶n c¤nh â, hi»u ùng t÷ìng t¡c spinquÿ ¤o trong graphene l r§t y¸u do â khâ câ thº sû döng ÷ñc trong c¡c thi¸t bà i»n tû spin [5]. C¡c nghi¶n cùu g¦n ¥y ¢ cho th§y r¬ng, nhúng nh÷ñc iºm n y cõa graphene câ thº ÷ñc khc phöc b¬ng mët sè c¡ch kh¡c nhau nh÷ thay êi c§u tróc cõa graphene b¬ng c¡ch l m bi¸n d¤ng, pha t¤p, °t graphene l¶n tr¶n c¡c ¸ b¡n d¨n hay h¼nh th nh n¶n c¡c dà c§u tróc van der Waals... Tuy nhi¶n, vi»c g¥y t¡c ëng tø b¶n ngo i nh÷ vªy câ thº l m thay êi mët c¡ch khæng mong muèn i»n tr÷íng nëi t¤i công nh÷ hi»u ùng k½ch cï trong graphene. Song song vîi vi»c khc phöc c¡c nh÷ñc iºm trong graphene, c¡c nh khoa håc ¢ khæng ngøng trong vi»c t¼m ki¸m c¡c vªt li»u hai chi·u kh¡c 1
câ c§u tróc t÷ìng tü graphene. H» qu£ l , nhi·u vªt li»u hai chi·u ¢ nhanh châng ÷ñc têng hñp th nh cæng b¬ng nhi·u ph÷ìng ph¡p kh¡c nhau, ch¯ng h¤n nh÷ silicene [6], germanene [7], stanene [8], c¡c hñp ch§t cõa kim lo¤i chuyºn ti¸p nhâm dichalcogenide [9],[10]. Ð d¤ng hai chi·u, c¡c vªt li»u n y câ nhi·u t½nh ch§t vªt lþ mîi l¤ m khæng thº tçn t¤i trong c¡c vªt li»u khèi. °c bi»t, khæng ch¿ nghi¶n cùu v· c¡c c§u tróc ìn lîp, c¡c dà c§u tróc van der Waals hai lîp ÷ñc h¼nh th nh tø c¡c vªt li»u n y công ¢ ÷ñc nghi¶n cùu mët c¡c rëng r¢i v câ nhi·u t½nh ch§t vªt lþ mîi ¢ ÷ñc ph¡t hi»n [11],[12]. C¡c k¸t qu£ nghi¶n cùu công ¢ chùng tä r¬ng c¡c vªt li»u n y câ nhi·u triºn vång ùng döng trong c¡c thi¸t bà th¸ h» mîi [13],[14]. Düa tr¶n c¡c nghi¶n cùu lþ thuy¸t, vªt li»u hai chi·u monochalcogenide ¢ g¥y ÷ñc sü chó þ do chóng câ nhi·u °c tr÷ng mîi l¤ [15],[16]. T½nh ch§t i»n tû cõa chóng phö thuëc r§t lîn v o b· d y cõa vªt li»u (sè lîp). C¡c ìn lîp monochalcogenide, ch¯ng h¤n monochalcogenide nhâm IV nh÷ SeS hay GeS câ h» sè chuyºn êi nhi»t i»n r§t cao [15] v câ h» sè ¡p i»n cao hìn c¡c vªt li»u hai chi·u t÷ìng tü [16],[17]. °c bi»t, c¡c c§u tróc nano hai chi·u cõa vªt li»u monochalcogenide nhâm III ¢ ÷ñc thüc nghi»m têng hñp th nh cæng b¬ng nhi·u ph÷ìng ph¡p kh¡c nhau, ch¯ng h¤n nh÷ GaS [18], GaSe [19], InS [20], v InSe [21]. Vi»c têng hñp th nh cæng c¡c vªt li»u monochalcogenide nhâm III l mët iºm mèc quan trång º ti¸p töc nghi¶n cùu mët c¡ch chuy¶n s¥u v· c¡c t½nh ch§t vªt lþ cõa chóng. Sè l÷ñng c¡c nghi¶n cùu v· hå vªt li»u n y t«ng khæng ngøng theo thíi gian do chóng câ nhi·u t½nh ch§t vªt lþ h§p d¨n v câ nhi·u triºn vång ùng döng trong c¡c thi¸t bà quang i»n tû, c£m bi¸n kh½ công nh÷ trong cæng ngh» quang xóc t¡c [22],[23]. G¦n ¥y ¢ câ mët sè nghi¶n cùu v· c¡c ìn lîp monochalcogenide nhâm III [24],[25], tuy nhi¶n nhi·u v§n · v· t½nh ch§t i»n tû cõa chóng v¨n cán bä ngä v c¦n ph£i ÷ñc nghi¶n cùu mët c¡ch h» thèng. °c bi»t, c¡c c§u tróc b§t èi xùng Janus ÷ñc h¼nh th nh tø c¡c kim lo¤i nhâm III v c¡c nguy¶n tû chalcogen ÷ñc ký vång l s³ em l¤i 2
nhi·u t½nh ch§t vªt lþ mîi. V¼ vªy, tæi ¢ chån · t i Nghi¶n cùu t½nh ch§t i»n tû cõa vªt li»u hai chi·u monochalcogenide º thüc hi»n luªn ¡n ti¸n sÿ chuy¶n ng nh Vªt lþ lþ thuy¸t v vªt lþ to¡n. 2. Möc ti¶u nghi¶n cùu Möc ti¶u cõa luªn ¡n l sû döng lþ thuy¸t phi¸m h m mªt ë º nghi¶n cùu t½nh ch§t i»n tû cõa c¡c vªt li»u hai chi·u ìn lîp monochalcogenide nhâm III MX (M = Ga, In v X = S, Se, Te) v c¡c c§u tróc b§t èi xùng Janus düa tr¶n c¡c vªt li»u monochalcogenide nhâm III nh÷ M2 XY v GaInXO. C¡c °c tr÷ng v· c§u tróc công nh÷ t½nh ch§t b·n vúng cõa tøng vªt li»u s³ ÷ñc kh£o s¡t v ¡nh gi¡. nh h÷ðng cõa bi¸n d¤ng cì håc v i»n tr÷íng ngo i l¶n c¡c t½nh ch§t i»n tû cõa vªt li»u công s³ ÷ñc thüc hi»n trong luªn ¡n. B¶n c¤nh â, c¡c °c tr÷ng cì b£n cõa i»n tû nh÷ cæng tho¡t hay ë linh ëng cõa i»n tû trong c¡c vªt li»u công s³ ÷ñc nghi¶n cùu mët c¡ch h» thèng trong luªn ¡n. 3. èi t÷ñng v nëi dung nghi¶n cùu èi t÷ñng nghi¶n cùu ch½nh cõa c¡c nghi¶n cùu trong luªn ¡n l c¡c vªt li»u hai chi·u ìn lîp monochalcogenide nhâm III MX v c¡c vªt li»u Janus monochalcogenide nhâm III M2 XY v GaInXO vîi M = Ga, In v X/Y = S, Se, Te (X 6= Y). Vîi c§u tróc b§t èi xùng Janus GaInXO, chóng tæi kh£o s¡t t§t c£ s¡u c§u h¼nh câ thº cõa GaInXO düa tr¶n sü sp x¸p kh¡c nhau cõa c¡c lîp nguy¶n tû, â l ba c§u tróc XGaInO v ba c§u tróc OGaInX. Nëi dung cõa · t i l nghi¶n cùu tªp trung v o c¡c t½nh ch§t i»n tû cõa c¡c vªt li»u monochalcogenide nhâm III v Janus monochalcogenide nhâm III. C¡c nëi dung ch½nh tªp trung v o c¡c v§n · sau: • X¥y düng mæ h¼nh v nghi¶n cùu c¡c t½nh ch§t v· c§u tróc nguy¶n tû 3
cõa c¡c vªt li»u hai chi·u ìn lîp monochalcogenide nhâm III MX v c¡c vªt li»u Janus düa tr¶n c¡c vªt li»u monochalcogenide nhâm III M2 XY v GaInXO vîi M = Ga, In v X/Y = S, Se, Te (X 6= Y). • T½nh to¡n v ¡nh gi¡ c¡c t½nh ch§t b·n vúng, t½nh ch§t bi¸n d¤ng v i·u ki»n º tçn t¤i trong thüc t¸ cõa c¡c c§u tróc hai chi·u ìn lîp, °c bi»t l c¡c ìn lîp Janus monochalcogenide nhâm III M2 XY v GaInXO. • Nghi¶n cùu c¡c t½nh ch§t i»n tû cõa c¡c ìn lîp monochalcogenide nhâm III MX v Janus monochalcogenide nhâm III M2 XY v GaInXO. • Nghi¶n cùu ë linh ëng cõa i»n tû cõa c¡c ìn lîp Janus GaInXO. • Nghi¶n cùu £nh h÷ðng cõa c¡c i·u ki»n b¶n ngo i nh÷ bi¸n d¤ng cì håc hay i»n tr÷íng ngo i l¶n c¡c t½nh ch§t i»n tû cõa c¡c ìn lîp monochalcogenide nhâm III v Janus monochalcogenide nhâm III. 4. Ph÷ìng ph¡p nghi¶n cùu T§t c£ c¡c t½nh to¡n trong luªn ¡n ÷ñc thüc hi»n düa tr¶n ph÷ìng ph¡p lþ thuy¸t phi¸m h m mªt ë (DFT) düa tr¶n gâi ph¦n m·m mæ phäng Quantum Espresso. ¥y l ph÷ìng ph¡p ¢ ÷ñc sû döng mët c¡ch rëng r¢i trong c¡c nghi¶n cùu t½nh to¡n trong l¾nh vüc khoa håc vªt li»u v hâa t½nh to¡n. Chóng tæi sû döng ph÷ìng ph¡p g¦n óng gradient suy rëng (Generalized Gradient Approximation GGA) vîi h m gi£ th¸ trao êi t÷ìng quan kh¡c nhau PBE (PerdewBurkeEenzerhof) hay h m lai HSE06 (HeydScuseriaErnzerhof) º kh£o s¡t c¡c t÷ìng t¡c trao êi t÷ìng quan trong c¡c h» vªt li»u hai chi·u. Vòng Brillouin trong c¡c t½nh to¡n ÷ñc kh£o s¡t b¬ng ph÷ìng ph¡p chia l÷îi Monkhorst-Pack. Tòy thuëc v o tøng d¤ng c§u tróc, chóng tæi s³ câ c¡c thi¸t lªp v· k½ch th÷îc cõa l÷îi công c¡c gi¡ trà ng÷ïng trong c¡c t½nh to¡n mët c¡ch phò hñp. º lo¤i bä c¡c t÷ìng t¡c giúa c¡c lîp l¥n cªn n¸u câ trong c¡c c§u tróc ìn lîp, chóng tæi sû 4