Luận án Tiến sĩ Vật lý: Các tính chất truyền dẫn điện của một số cấu trúc nano Graphene

Chia sẻ: _ _ | Ngày: | Loại File: PDF | Số trang:136

Thêm vào BST

Báo xấu

37
lượt xem 5
download

Download Vui lòng tải xuống để xem tài liệu đầy đủ

Mục đích của luận án này là nghiên cứu lý thuyết các tính chất điện tử của các cấu trúc nano dựa trên graphene. Tác giả tập trung vào hai đối tượng nghiên cứu — hai loại cấu trúc nano được làm từ graphene: chuyển tiếp lưỡng cực graphene và chấm lượng tử graphene. Đây là hai loại cấu trúc nano graphene được quan tâm nghiên cứu nhất cả về phương diện nghiên cứu cơ bản lẫn nghiên cứu ứng dụng.

Chủ đề:

Bình luận(0) Đăng nhập để gửi bình luận!

Lưu

Nội dung Text: Luận án Tiến sĩ Vật lý: Các tính chất truyền dẫn điện của một số cấu trúc nano Graphene

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO VIỆN HÀN LÂM KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ VIỆT NAM HỌC VIỆN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ ----------------------------- NGUYỄN THỊ THUỲ NHUNG CÁC TÍNH CHẤT TRUYỀN DẪN ĐIỆN CỦA MỘT SỐ CẤU TRÚC NANO GRAPHENE LUẬN ÁN TIẾN SỸ VẬT LÝ HÀ NỘI – 2020
BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO VIỆN HÀN LÂM KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ VIỆT NAM HỌC VIỆN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ ----------------------------- NGUYỄN THỊ THUỲ NHUNG CÁC TÍNH CHẤT TRUYỀN DẪN ĐIỆN CỦA MỘT SỐ CẤU TRÚC NANO GRAPHENE LUẬN ÁN TIẾN SỸ VẬT LÝ Chuyên ngành: Vật lý lý thuyết và vật lý toán Mã số: 9 44 01 03 Người hướng dẫn khoa học: GS. TSKH. NGUYỄN VĂN LIỄN Hà Nội – 2020
LỜI CẢM ƠN Bắt đầu từ năm lớp sáu, bố mẹ tôi đã gửi tôi lên Hà Nội để học, để thực hiện ước mơ khám phá của tôi. Những lời đầu tiên, tôi xin cảm ơn bố mẹ, những người đã luôn ở bên tôi, khi tôi hạnh phúc cũng như khi tôi thất bại. Sau bốn năm làm nghiên cứu sinh, bản thân tôi thấy mình đã trưởng thành hơn nhiều. Tôi quả thực đã rất may mắn khi được học tập và nghiên cứu dưới sự hướng dẫn tận tâm của GS. TSKH. Nguyễn Văn Liễn. Thầy đã truyền thụ cho tôi không chỉ có tình yêu với vật lý, các kiến thức vật lý mà còn có các bài học về cuộc sống, về gia đình. Tôi biết hơn thầy sâu sắc. Cảm ơn chồng, người đã tặng tôi những điều kỳ diệu nhất của cuộc sống. Cảm ơn các thầy, các anh chị trong Viện vật lý đã luôn giúp đỡ, động viên, ủng hộ tôi bất cứ khi nào tôi cần. Tôi đã được sống trong một môi trường làm việc văn minh, được các thầy và các anh chị trong Viện vật lý yêu thương như con em trong gia đình. Cuối cùng, tôi xin chân thành cảm ơn bạn của tôi, Nguyễn Hải Châu. Bạn đã cùng tôi tìm ra những phương pháp tính toán, gỡ những điểm rối của những phép tính giải tích, kiểm tra các kết quả. Nếu không có sự đồng hành của bạn, có thể luận án này sẽ không được hoàn thành. Hà Nội, ngày 25 tháng 7 năm 2018 i
ii
LỜI CAM ĐOAN Tôi khẳng định rằng các kết quả nghiên cứu trong luận án trong luận án “Các tính chất truyền dẫn điện của một số cấu trúc nano graphene” là công trình nghiên cứu của riêng tôi. Các số liệu và kết quả tính số là trung thực, chưa được công bố ở một luận án tiến sỹ nào trước đó. Các tài liệu tham khảo được trích dẫn đầy đủ. Tác giả luận án Nguyễn Thị Thuỳ Nhung iii
iv
Danh mục các kí hiệu, các chữ viết tắt DOS Mật độ trạng thái (Density of States) LDOS Mật độ trạng thái địa phương (Local Density of States) TLDOS Mật độ trạng thái địa phương tổng cộng (Total Local Density of States) GBJ Chuyển tiếp lưỡng cực graphene (Graphene Bipolar Junction) QD Chấm lượng tử (Quantum Dot) GQD Chấm lượng tử graphene (Graphene Quantum Dot) CGQD Chấm lượng tử graphene dạng tròn (Circular Graphene Quantum Dot) QBS Trạng thái giả liên kết (Quasi-Bound State) STM Hiển vi quét chui ngầm (Scanning Tunneling Microscope) v
vi
Mục lục Mục lục viii Danh mục các hình vẽ xiv Mở đầu 1 1 Các tính chất điện tử của graphene 7 1.1 Cấu trúc tinh thể và cấu trúc vùng của graphene . . . . . . . 7 1.2 Tính chirality . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 11 1.3 Hiện tượng chui ngầm Klein . . . . . . . . . . . . . . . . . . 13 1.4 Hiệu ứng Hall lượng tử dị thường . . . . . . . . . . . . . . . . 15 1.5 Chuyển tiếp lưỡng cực graphene . . . . . . . . . . . . . . . . 19 1.6 Chấm lượng tử graphene . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 24 1.7 Giam cầm hạt tải trong graphene sử dụng từ trường . . . . . 27 2 Các phương pháp tính toán 31 2.1 Phương pháp ma trận truyền qua . . . . . . . . . . . . . . . 31 2.2 Phương pháp tính dòng, độ dẫn, shot noise và hệ số Fano . . 35 3 Chuyển tiếp n-p-n graphene với rào thế dạng Gauss 41 3.1 Mô hình chuyển tiếp n-p-n . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 42 3.2 Hiệu ứng chui ngầm Klein và hiệu ứng giao thoa . . . . . . . 46 3.3 Điện trở . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 52 3.4 Dòng và shot noise . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 55 vii
3.5 Kết luận . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 58 4 Chấm lượng tử graphene hình tròn tạo bởi thế tĩnh điện 59 4.1 Phương pháp T -ma trận cho chấm lượng tử graphene hình tròn 60 4.1.1 Ma trận W cho trường hợp E = U ¯ ± ν∆ . . . . . . . 64 4.1.2 Các trạng thái liên kết . . . . . . . . . . . . . . . . . 66 4.1.3 Các trạng thái giả liên kết . . . . . . . . . . . . . . . 67 4.1.4 Mật độ trạng thái . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 68 4.1.5 Tiết diện tán xạ . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 69 4.2 Chấm lượng tử graphene hình tròn với thế xuyên tâm hình thang . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 71 4.3 Chấm lượng tử graphene hình tròn với thế xuyên tâm bất kỳ 79 4.3.1 Phương pháp tính LDOS từ các hàm sóng chuẩn hóa . 80 4.3.2 So sánh với thực nghiệm . . . . . . . . . . . . . . . . 83 4.3.3 Thời gian giam cầm hạt tải . . . . . . . . . . . . . . . 86 4.3.4 Chấm lượng tử graphene hình tròn với thế Lorentz . . 87 4.4 Chấm lượng tử graphene hình tròn trong từ trường . . . . . . 88 4.4.1 Dạng của hàm sóng . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 89 4.4.2 Biểu thức T -ma trận . . . . . . . . . . . . . . . . . . 97 4.5 Kết luận . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 100 Kết luận chung 103 Danh mục các công trình của tác giả 107 Tài liệu tham khảo 109 viii
Danh mục các hình vẽ 1 Các cấu hình của vật liệu carbon bao gồm graphene (a), graphite (b), ống nano carbon (c) và fullerene C60 (d) [1]. . . . . . . . . 2 1.1 Cấu trúc mạng tổ ong 2 chiều của graphene. Mạng tổ ong có thể coi là gồm 2 mạng lục giác (xanh và đỏ) lồng vào nhau. . 7 1.2 Các quỹ đạo của nguyên tử carbon trong graphene [1]. Các quỹ đạo lai hóa sp2 nằm trong mặt phẳng tạo nên các liên kết σ . Các quỹ đạo pz vuông góc với mặt phẳng tạo nên liên kết π . 8 1.3 (a) Cấu trúc ô cơ sở của mạng Bravais trong graphene. (b) Các vector ô cơ sở của mạng đảo và vùng Brillouin thứ nhất trong mạng đảo. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 9 1.4 (a) Cấu trúc vùng năng lượng của graphene dọc theo quỹ đạo √ Γ → K → M → K 0 với ky = kx / 3. (b) Cấu trúc vùng năng lượng trong biểu diễn E là hàm của kx và ky [1]. . . . . . . . 10 1.5 Hệ thức tán sắc tuyến tính của graphene cho 2 thành phần spinor tại lân cận điểm Dirac. . . . . . . . . . . . . . . . . . 11 1.6 Xác suất chui ngầm của hạt tải qua bờ thế vuông có độ rộng 100 nm phụ thuộc vào góc tới φ cho graphene đơn lớp. Độ cao rào thế V0 là 200 meV (đường đỏ) và 285 meV (đường xanh) [2]. 14 1.7 Sự phụ thuộc vào từ trường của điện trở ngang VH và điện trở dọc Vx của lớp GaAs pha tạp tại T = 1.2 K (I = 25.5 µA) [3]. 16 ix
1.8 Hiệu ứng Hall lượng tử tìm thấy trong (a) Hệ bán dẫn, (b) Graphene đơn lớp [4], (c) Graphene hai lớp [4] và (d) Graphene đơn lớp ở nhiệt độ T = 4 K, từ trường B = 14 T [5]. . . . . . 17 1.9 Mật độ trạng thái mức Laudau và độ dẫn Hall lượng tử tương ứng theo năng lượng [6]. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 19 1.10 (a) Sơ đồ cấu tạo của chuyển tiếp lưỡng cực graphene (GBJ) [7]. (b) Mô hình chuyển tiếp n-p-n graphene. (c) Hai mô hình rào thế: dạng chữ nhật (đường liền nét) và dạng hình thang (đường đứt nét). . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21 1.11 Mô hình chấm lượng tử graphene hình tròn với hố thế tĩnh điện (trái) và phổ năng lượng của chấm lượng tử graphene phụ thuộc vào từ trường (phải) [8]. Các đường nét đứt thể hiện các mức Landau của graphene trong từ trường. . . . . . 29 2.1 Thế bước tại x = 0 với V = 0 ở phía bên trái và V = V0 ở bên phải. Sóng tới ở bên trái cho sóng phản xạ ra bên trái và sóng truyền qua sang bên phải. . . . . . . . . . . . . . . . . . 32 2.2 Rào thế với sóng tới từ phía bên trái, sóng phản xạ đi ra bên trái và sóng truyền qua đi sang phải. . . . . . . . . . . . . . . 33 2.3 Các sóng tới và sóng phản xạ trong 3 vùng ngăn cách bởi 2 rào thế. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 34 2.4 Rào thế được và biển Fermi các electron (các vùng phẳng tô đậm ngay ở phía ngoài rào thế) trong trường hợp lý tưởng khi thế V một chiều đặt vào là nhỏ [9]. . . . . . . . . . . . . . . 36 x
3.1 (a) Sơ đồ của chuyển tiếp lưỡng cực graphene (GBJ). (b) Biểu đồ các chế độ của mật độ hạt tải của chuyển tiếp (n cho electron và p cho lỗ trống). (c) Ba mô hình rào thế được so sánh: dạng chữ nhật (đường gạch chấm), dạng hình thang (đường chấm) và dạng Gauss (đường liền nét). (d) Một vài dạng chi tiết của thế trong phương trình (3.3): L = 20 nm, Vb = 40 V và Vt (từ trên xuống) = −4, −3, −2 và −0.1 V. . . 43 3.2 Biểu đồ T (θ) cho GBJ trong mô hình thế dạng chữ nhật (các đường xanh nét đứt) và mô hình thế dạng Gauss (đường đỏ nét liền): giá trị ngoài cùng của hình bán nguyệt tương ứng với T = 1 và ở tâm T = 0 với lưới chia 0.2; các góc giữa −π/2 và π/2 được chỉ ra và khoảng cách góc là π/6. Để thấy vai trò của các tham số, các hình T (θ) được vẽ cho các tham số khác nhau của [L (nm), E (meV), Vb (V), Vt (V)]: (a) [25, 0, 60, −12]; (b) [25, 50, 60, −12]; (c) [50, 50, 60, −12]; (d) [25, 0, 40, −6]; (e) [25, 50, 40, −6]; và (f) [50, 0, 40, −6]. Chú ý là: Do giới hạn thang đo của các hình vẽ, một số đỉnh cộng hưởng trong các đường liền nét có thể không nhìn thấy phần nào đó. Thực tế, các đường đó đạt tới T = 1. . . . . . . . . . 47 xi
3.3 Xác suất truyền qua T cho cùng loại GBJs như đã thảo luận trên Hình 3.2 theo năng lượng tới E tại các góc θ khác nhau; đường xanh nét đứt tương ứng với T (E) trong mô hình thế dạng chữ nhật; đường đỏ nét liền là trong mô hình thế dạng Gauss. (a)-(f) Các thông số với các giá trị khác nhau [L (nm), θ, Vb (V), Vt (V)]: (a) [25, π/6, 60, −12], (b) [25, π/18, 60, −12], (c) [25, π/6, 40, −6], (d) [25, π/18, 40, −6], (e) [50, π/6, 40, −6], (f) [50, π/18, 40, −6]. Lưu ý là, với cùng lý do về giới hạn thang hình như trong Hình 3.2, một vài đỉnh cộng hưởng mỏng trong hình có một phần không nhìn thấy, thực tế, các đỉnh này phải bằng 1. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 49 3.4 Xác suất truyền qua cho hai loại GBJs [Vb , Vt ] = [60, −12] V (a) và [Vb , Vt ] = [40, −6] V (b) theo L. Trong cả hai ô, E = 0 và θ = π/18; đường xanh nét đứt T (L) trong mô hình thế dạng chữ nhật; các đường đỏ nét liền là trong mô hình thế dạng Gauss. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 51 3.5 Điện trở R (a), điện trở lẻ 2Rodd (b), và hệ số Fano F theo Vt cho ba trường hợp với Vb = 40 V (đường đỏ gạch chấm), 60 V (đường xanh dương liền nét) và 80 V (đường xanh lá đứt nét), (C) các mũi tên chỉ giá trị của điện thế cổng trên Vt tại đó xảy (C) ra sự chuyển tiếp giữa chế độ n-p-n và n-n0 -n (Vt = −2.59, −5.39 và −8.19 V tương ứng với Vb = 40, 60 và 80 V). . . . . 53 3.6 (a) Sự phụ thuộc của dòng vào thế đặt vào, (b) Đặc trưng Fano factor-điện thế cho ba chuyển tiếp với [L (nm), Vb (V), Vt (V) ] = [25, 35, −6] (đường nét liền xanh dương), [25, 40, −6] (đường nét đứt đỏ), and [50, 40, −3.5] (đường gạch chấm xanh lá). Thế đặt vào Vsd tác dụng đối xứng lên source và drain. 56 xii
4.1 Phổ của các trạng thái liên kết được tính từ phương trình (4.21) và các QBS từ phương trình (4.22) cho GQD tạo bởi thế xuyên tâm hình thang có U0 = 15 và α = 0. Các đường chỉ vị trí mức, được vẽ theo bán kính hiệu dụng L của chấm lượng tử, trong khi độ dày của các đường chỉ ra độ rộng mức tương ứng. 3 Dữ liệu được trình bày với ν = +1, j = 2 và ∆ = 2. . . . . . 73 4.2 Phổ QBS (a) và LDOS (b) của GQD tạo bởi thế xuyên tâm hình thang có L = 1 và U0 = 20 được biểu diễn cho ν = +, 3 j = 2 và các giá trị α khác nhau. Trong hình (a): 5 đường tương ứng với 5 mức của QBS, mỗi đường mô tả năng lượng của QBS (Im(E) và Re(E)) thay đổi như thế nào khi α biến thiên đều từ 0.3 (đỉnh) tới 0.7 (đáy), tương ứng với kích cỡ các điểm từ lớn hơn tới nhỏ hơn (hoặc từ màu da cam tới màu đỏ trong thang màu nhiệt). Trong hình (b): LDOS (đơn vị bất kỳ) được chỉ ra cho ba phổ có α xác định trong hình. . . . . . 75 4.3 Tiết diện tán xạ vi phân năng lượng thấp được vẽ theo góc tán xạ φ cho thế xuyên tâm hình thang U0 = 15, L = 1, và α = 0 trong ba trường hợp ∆: 0 (đường gạch chấm), 0.5 (đường gạch), và 1 (đường chấm). Dữ liệu được đưa ra với E = 2 và ν = +1. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 77 4.4 Tiết diện tán xạ ngang η theo năng lượng tới E cho thế L = 1, α = 0, và U0 khác nhau: 10 (đường gạch chấm), 20 (đường gạch), and 30 (đường liền). Hình nhúng vẽ phóng to vùng năng lượng nhỏ (cho U0 = 30), trong đó tiết diện tán xạ toàn phần ( σ ) và mật độ trạng thái tổng cộng (TLDOS) cũng được vẽ để so sánh. [Lưu ý là TLDOS (được định nghĩa cho một hệ số không đổi) được thay đổi tỉ lệ để làm khít với hình.] Dữ liệu được chỉ ra cho ∆ = 0.5 và ν = +1. . . . . . . . . . . . . . . 78 xiii
4.5 (a, b) LDOSs của CGQD với R = 5.93 nm, V0 = 0.43 eV (phông hiệu chỉnh ED = −0.347 eV): (a) Các dữ liệu thực nghiệm được cung cấp bởi tài liệu [10], (b) Các kết quả tính toán sử dụng phương pháp trên. (c) hai TDOSs được tính từ thực nghiệm (a) (nét đứt) và (b) (đường liền) (theo thang log, đơn vị tuỳ ý). (d − f ) So sánh LDOSs cho trạng thái j = 1/2: (d) từ bài [10], (e) phương trình ((4.43)) không có hệ số chuẩn hoá, (f ) phương trình (4.43) có hệ số chuẩn hoá. . . . . . . . 85 4.6 Độ rộng đỉnh cộng hưởng. Hình chính: So sánh thực nghiệm-lý thuyết của độ rộng trích xuất từ hai TDOS trong Hình 4.5(c). Hình con: độ rộng, trích xuất từ TDOS và −ImE được so sánh cho QBSs của j = 1/2, 3/2, 5/2, và 7/2. . . . . . . . . . . . . 87 4.7 LDOS (a) và TDOS (b) cho CGQD tạo bởi thế dạng Lorentz có U0 = 0.15 eV và R0 = 50 nm. . . . . . . . . . . . . . . . . 88 xiv
Mở đầu Carbon là nguyên tố phổ biến trong tự nhiên, có nhiều trong lớp vỏ trái đất và là nguyên tố cơ bản cấu thành các vật thể sống. Kim cương và graphite là hai loại vật liệu có cấu hình 3 chiều được biết đến của carbon. Do có cấu trúc mạng tinh thể FCC (face-centered cubic) là cấu trúc xếp chặt nhất của của các vật thể hình cầu, cùng các liên kết cộng hoá trị giữa các nguyên tử nên kim cương là cấu hình cứng nhất của carbon và cũng là loại vật liệu cứng nhất được biết đến. Graphite thì ngược lại, là vật liệu mềm nhất của carbon, thường được dùng để làm ruột bút chì. Graphite gồm nhiều lớp phẳng của các nguyên tử carbon sắp xếp trên đỉnh các ô lục giác (Hình 1b). Các lớp này liên kết với nhau bằng lực van de Waals yếu, do vậy dễ dàng bị xô lệch dưới tác dụng của ngoại lực. Vào năm 1985, cấu hình 0 chiều của carbon là fullerene được tìm ra [11]. Fullerene thực tế là một phân tử gồm một số nguyên tử carbon sắp xếp trên một mặt cầu rỗng (Hình 1d). Việc tìm ra fullerene được coi là một thành tựu đáng ghi nhớ trong lĩnh vực chế tạo vật liệu nano. Thành tựu này đã mang lại cho các nhà khoa học Kroto, Smalley và Curl giải Nobel hóa học năm 1992. Radushkevich và Lukyanovich vào năm 1952 đã báo cáo về các ống carbon rỗng, còn gọi là ống nano carbon [12] (Hình 1c). Năm 1991 Lijima và cộng sự [13] đã chế tạo thành công nano carbon. Ống nano carbon là vật liệu cứng nhất có cấu hình 1 chiều. Các tính chất điện và cơ học của ống nano carbon phụ thuộc vào góc cuộn của đơn lớp graphite tạo nên chúng. Wallace là người đầu tiên nghiên cứu lý thuyết về các lớp đơn nguyên 1
Hình 1: Các cấu hình của vật liệu carbon bao gồm graphene (a), graphite (b), ống nano carbon (c) và fullerene C60 (d) [1]. tử carbon của graphite. Cấu trúc vùng năng lượng cũng như hành xử của các electron năng lượng thấp đã được Wallace tính toán chi tiết vào năm 1947 [14]. Vào thời điểm năm 1947 cũng như nhiều năm sau đó, việc tách các đơn lớp nguyên tử carbon ra khỏi graphite chưa thể thực hiện được. Thuật ngữ “graphene” lần đầu tiên được Boehm, Setton và Stumpp đề xuất vào năm 1994 [15] để chỉ đơn lớp các nguyên tử carbon, trong đó các nguyên tử carbon được sắp xếp tại nút của một mạng lục giác (Hình 1a). Phải tới năm 2004, nhóm nhà khoa học thuộc trường đại học Manchester, Anh, do Geim và Novoselov [16] lãnh đạo đã tách thành công graphene từ graphite. Graphene trở thành vật liệu 2 chiều đầu tiên được tạo ra trong phòng thí nghiệm. Vào năm 2010, Geim và Novoselov được trao giải Nobel vật lý vì thành công này. Sau đó, các phương pháp khác dùng chế tạo graphene dần được tìm ra. Ngay sau khi được chế tạo thành công trong phòng thí nghiệm, graphene đã trở thành chủ đề nóng của nghiên cứu trong nhiều lĩnh vực, trải rộng từ vật lý các chất cô đặc, công nghệ điện tử, công nghệ năng lượng cho tới công nghệ sinh học. Các nhà nghiên cứu kỳ vọng graphene, với các tính chất dẫn 2