Luận án Tiến sĩ Vật lý: Nghiên cứu áp dụng kết hợp phương pháp carbon phóng xạ và phương pháp nhiệt huỳnh quang trong xác định niên đại cổ vật và mẫu trầm tích

Chia sẻ: _ _ | Ngày: | Loại File: PDF | Số trang:138

Thêm vào BST

Báo xấu

30
lượt xem 6
download

Download Vui lòng tải xuống để xem tài liệu đầy đủ

Mục tiêu của đề tài là tìm hiểu và nghiên cứu phương pháp đo tuổi carbon phóng xạ cho các mẫu hữu cơ (có chứa carbon) trên hệđo nhấp nháy lỏng Tri-carb 2770 TR/SL; tìm hiểu và nghiên cứu phương pháp đo tuổi nhiệt huỳnh quang cho các mẫu gốm cổ (có chứa thạch anh) trên hệ đo nhiệt huỳnh quang RGD-3A.... Mời các bạn cùng tham khảo.

Chủ đề:

Bình luận(0) Đăng nhập để gửi bình luận!

Lưu

Nội dung Text: Luận án Tiến sĩ Vật lý: Nghiên cứu áp dụng kết hợp phương pháp carbon phóng xạ và phương pháp nhiệt huỳnh quang trong xác định niên đại cổ vật và mẫu trầm tích

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN VŨ ANH HÙNG NGHIÊN CỨU ÁP DỤNG KẾT HỢP PHƯƠNG PHÁP CARBON PHÓNG XẠ VÀ PHƯƠNG PHÁP NHIỆT HUỲNH QUANG TRONG XÁC ĐỊNH NIÊN ĐẠI CỔ VẬT VÀ MẪU TRẦM TÍCH LUẬN ÁN TIẾN SĨ VẬT LÝ HÀ NỘI - 2020
ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN Vũ Anh Hùng NGHIÊN CỨU ÁP DỤNG KẾT HỢP PHƯƠNG PHÁP CARBON PHÓNG XẠ VÀ PHƯƠNG PHÁP NHIỆT HUỲNH QUANG TRONG XÁC ĐỊNH NIÊN ĐẠI CỔ VẬT VÀ MẪU TRẦM TÍCH Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử và hạt nhân Mã số: 9440130.04 LUẬN ÁN TIẾN SĨ VẬT LÝ NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC: 1. PGS.TS NGUYỄN QUANG MIÊN 2. PGS.TS BÙI VĂN LOÁT HÀ NỘI - 2020
LỜI CAM ĐOAN Tên tôi là Vũ Anh Hùng, tác giả của luận án tiến sĩ "Nghiên cứu áp dụng kết hợp phương pháp carbon phóng xạ và phương pháp nhiệt huỳnh quang trong xác định niên đại cổ vật và mẫu trầm tích". Bằng danh dự của mình, tôi xin cam đoan đây là công trình nghiên cứu của riêng tôi, không có phần nội dung nào được sao chép một cách bất hợp pháp từ công trình nghiên cứu của tác giả khác. Kết quả nghiên cứu, nguồn số liệu trích dẫn, tài liệu tham khảo nêu trong luận án hoàn toàn chính xác và trung thực. Hà Nội, ngày ... tháng ... năm 2020 Tác giả luận án Vũ Anh Hùng
LỜI CẢM ƠN Lời đầu tiên, tôi xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc tới hai thầy hướng dẫn của mình là: PGS.TS. Nguyễn Quang Miên (Viện Khảo cổ học, Viện Hàn lâm KHXH Việt Nam) và PGS.TS. Bùi Văn Loát (Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, ĐH Quốc gia Hà Nội), các thầy đã cho tôi nguồn động lực và đam mê với khoa học. Các Thầy luôn dành thời gian quý báu của mình để hướng dẫn, hỗ trợ và khuyến khích tôi trong suốt quá trình làm luận án tiến sĩ. Tôi muốn gửi lời cảm ơn tới Bộ môn Vật lý Hạt nhân, Khoa Vật lý, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc gia Hà Nội đã cho tôi điều kiện được đăng kí và thực hiện luận án tiến sĩ này. Tôi cũng muốn gửi lời cảm ơn tới tất cả các Thầy, Cô trong Bộ môn Vật lý Hạt nhân, cũng như Khoa Vật lý đã luôn động viên và tạo điều kiện tốt nhất cho tôi trong mọi công việc. Luận án này sẽ không được hoàn thành nếu không có sự giúp đỡ nhiệt tình của các đồng nghiệp Bộ môn Vật lý, Khoa Hóa - Lý kỹ thuật, Học viện Kỹ thuật Quân sự. Tôi muốn gửi đến tất cả các Thầy và các đồng nghiệp lòng biết ơn chân thành của mình. Cuối cùng, tôi muốn cảm ơn chân thành tới gia đình của mình với lòng tin và tình yêu vô điều kiện của họ, đã luôn hiểu, cảm thông và hỗ trợ tôi trong mọi công việc gia đình để tôi yên tâm và có nhiều thời gian hơn cho luận án của mình.
MỤC LỤC LỜI CAM ĐOAN ........................................................................................................... LỜI CẢM ƠN ................................................................................................................. MỤC LỤC ...................................................................................................................1 MỞ ĐẦU ...................................................................................................................10 CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN TÌNH HÌNH NGHIÊN CỨU .....................................15 1.1. MỘT SỐ PHƯƠNG PHÁP XÁC ĐỊNH NIÊN ĐẠI PHỔ BIẾN HIỆN NAY ................................................................................................................. 15 1.1.1. Giới thiệu chung về các phương pháp xác định niên đại ............................ 15 1.1.2. Phương pháp vòng sinh trưởng thực vật và phương pháp hydrat .............. 15 1.1.3. Các phương pháp vật lý hạt nhân xác định niên đại ................................... 16 1.2. TÌNH HÌNH NGHIÊN CỨU TRÊN THẾ GIỚI VÀ TRONG NƯỚC ........... 27 1.2.1. Tình hình nghiên cứu trên thế giới .......................................................... 27 1.2.2. Tình hình nghiên cứu tại Việt Nam ............................................................. 32 1.3. KẾT LUẬN CHƯƠNG 1 ................................................................................. 35 CHƯƠNG 2: PHƯƠNG PHÁP CARBON PHÓNG XẠ VÀ PHƯƠNG PHÁP NHIỆT HUỲNH QUANG TRONG XÁC ĐỊNH NIÊN ĐẠI ..................................36 2.1. XÁC ĐỊNH TUỔI BẰNG PHƯƠNG PHÁP CARBON PHÓNG XẠ ........... 36 2.1.1. Phương trình tính tuổi mẫu vật ................................................................... 36 2.1.2. Tương tác của hạt bêta trong chất nhấp nháy lỏng ..................................... 37 2.1.3. Gia công chế tạo detector nhấp nháy lỏng .................................................. 38 2.1.4. Chuẩn hóa thể tích mẫu đo .......................................................................... 44 2.1.5. Đo bức xạ bêta trên hệ đo Tri carb 2770TR/SL .......................................... 45 2.1.6. Xử lý số liệu theo phép đo phóng xạ hoạt độ nhỏ ....................................... 50 2.1.7. So sánh kết quả đo hoạt độ 14C với đơn vị khác. ........................................ 60 2.2. PHƯƠNG PHÁP XÁC ĐỊNH NIÊN ĐẠI NHIỆT HUỲNH QUANG........... 62 2.2.1. Mô hình bài toán đo tuổi nhiệt huỳnh quang mẫu gốm cổ ........................ 62 2.2.2. Phương trình tính tuổi cổ vật theo liều bức xạ hạt nhân qua hiệu ứng nhiệt huỳnh quang ........................................................................................................... 68 2.2.3. Gia công xử lý mẫu đo ................................................................................. 69 1
2.2.4. Đo tín hiệu nhiệt huỳnh quang.................................................................... 74 2.2.5. Xác định liều tích lũy trong mẫu ................................................................. 79 2.2.6. Xác định suất liều chiếu hằng năm lên mẫu (D0) ........................................ 81 2.2.7. Xác định độ ẩm môi trường, mẫu gốm........................................................ 84 2.3. ĐÁNH GIÁ CHUNG VỀ PHƯƠNG PHÁP TUỔI 14C VÀ PHƯƠNG PHÁP ĐO TUỔI NHIỆT HUỲNH QUANG ..................................................................... 87 2.3.1. Về phương pháp đo 14C bằng nhấp nháy lỏng ............................................ 87 2.3.2. Về phương pháp đo tuổi nhiệt huỳnh quang từ thạch anh hạt thô .............. 87 2.4. KẾT LUẬN CHƯƠNG 2 ................................................................................. 88 CHƯƠNG 3: THỰC NGHIỆM VÀ ĐÁNH GIÁ .....................................................89 3.1. ĐO ĐỐI SÁNH HAI PHƯƠNG PHÁP .......................................................... 89 3.1.1. Lựa chọn mẫu đo .......................................................................................... 89 3.1.2. Xác định tuổi bằng phương pháp carbon phóng xạ .................................... 92 3.1.3. Xác định tuổi bằng phương pháp nhiệt huỳnh quang ................................. 94 3.1.4. Đánh giá kết quả........................................................................................... 98 3.2. XÁC ĐỊNH TUỔI TẠI KHU DI TÍCH HOÀNG THÀNH THĂNG LONG....... 100 3.2.1. Xác định tuổi bằng phương pháp carbon phóng xạ .................................. 100 3.2.2. Xác định tuổi bằng phương pháp nhiệt huỳnh quang ............................... 102 3.3. XÁC ĐỊNH TUỔI TẠI KHU DI TÍCH GÒ THÁP ....................................... 107 3.3.1. Xác định tuổi bằng phương pháp carbon phóng xạ .................................. 107 3.3.2. Xác định tuổi bằng phương pháp nhiệt huỳnh quang ............................... 109 3.4. XÁC ĐỊNH TUỔI Ở BẾN TRE ..................................................................... 113 3.4.1. Mẫu nghiên cứu .......................................................................................... 113 3.4.2. Thực nghiệm, kết quả và thảo luận............................................................ 115 3.5. KẾT LUẬN CHƯƠNG 3 ............................................................................... 117 KẾT LUẬN .............................................................................................................119 DANH MỤC CÔNG TRÌNH KHOA HỌC CỦA TÁC GIẢ LIÊN QUAN ĐẾN LUẬN ÁN ...............................................................................................................122 TÀI LIỆU THAM KHẢO .......................................................................................123 2
DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU VÀ CHỮ VIẾT TẮT Ký hiệu Tiếng Anh Tiếng Việt Accelerator Mass AMS Khối phổ kế gia tốc Spectrometer BGO Bishmuth Germannate Bảo vệ Detector CPM Counts per minute Số đếm trong một phút DPM Decays per minute Số phân rã trong một phút Tỷ số bình phương hiệu suất trên E2/B Efficency/ Background phông đo GPC Gas Proportion Counting Ống đếm tỷ lệ chứa khí HTTL Hoàng Thành Thăng Long International Atomic Energy Cơ quan Năng lượng nguyên tử IAEA Agency quốc tế LSC Liquid Scintillation Counter Máy đo nhấp nháy lỏng PMT Photo Multiplier Tubes Ống nhân quang điện TL Thermoluminescence Nhiệt huỳnh quang TL Thermoluminescence Reader Máy đo nhiệt huỳnh quang Reader 3
DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ, ĐỒ THỊ STT Hình Nội dung Trang Mô hình về hình thành và chu chuyển 14C trong môi 1 Hình 1.1 21 trường tự nhiên 2 Hình 1.2 Sơ đồ mô tả cơ chế tạo bức xạ nhiệt huỳnh quang 24 trong mẫu Giới thiệu một số phương pháp đo tuổi và khoảng đo 3 Hình 1.3 26 tương ứng 4 Hình 1.4 Mô tả nguyên lý đo đồng vị 14C bằng ống đếm chứa khí 28 5 Hình 1.5 Sơ đồ mô tả nguyên lý đo bức xạ bêta bằng nhấp nháy 29 lỏng Sơ đồ đơn giản của khối phổ gia tốc kế dùng đếm các 6 Hình 1.6 30 đồng vị 14C trong xác định niên đại carbon phóng xạ 7 Hình 2.1 Phổ năng lượng bêta của đồng vị carbon phóng xạ 37 8 Hình 2.2 Sơ đồ quá trình tổng hợp Benzen 40 9 Hình 2.3 Hệ thống Task Benzene Synthesis 41 10 Hình 2.4 Bình thép dùng trong quá trình carbide hóa 42 Sơ đồ lắp đặt bộ phận BGO bảo vệ detector nhấp nháy 11 Hình 2.5 45 lỏng 12 Hình 2.6 Sơ đồ nguyên lý máy đo Tri carb 2770 TR/SL 46 13 Hình 2.7 Dạng xung của bức xạ - và xung nhiễu gây ra trong 47 chất nhấp nháy lỏng 14 Hình 2.8 Sơ đồ dạng xung sáng do bức xạ  và  tạo ra trong 48 nhấp nháy lỏng Sơ đồ thực nghiệm chọn tham số phân biệt tách tín 15 Hình 2.9 hiệu  khỏi kênh  trong phép đo tuổi 14C trên hệ đo 48 Tri-carb 2770 TR/SL 4
Sơ đồ chọn cửa sổ đo bức xạ bêta tối ưu từ đồng vị 16 Hình 2.10 49 14 C trên hệ đo Tri-carb 2770 TR/SL Minh họa về so sánh hàm phân bố thống kê gần đúng 17 Hình 2.11 chuẩn thực nghiệm f (n) và hàm phân bố chuẩn 52 thông thường f (n) Phổ các mẫu đối sánh với phòng thí nghiệm viện Khoa 18 Hình 2.12 61 học và Kỹ thuật hạt nhân Quá trình biến tín hiệu nhiệt huỳnh quang trong mẫu 19 Hình 2.13 62 gốm cổ Mô hình tác động của các bức xạ , ,  trong hạt 20 Hình 2.14 64 thạch anh Phổ nhiệt huỳnh quang của mẫu thạch anh với các 21 Hình 2.15 mức liều chiếu từ 1Gy-5Gy, đo trên máy RGD-3A với 65 tốc độ gia nhiệt 150C/s Phổ nhiệt huỳnh quang của mẫu fenspat với các mức 22 Hình 2.16 liều chiếu từ 1Gy-5Gy, đo trên máy RGD-3A với tốc 66 độ gia nhiệt 150C/s Phổ nhiệt huỳnh quang mẫu canxit với các mức liều 23 Hình 2.17 chiếu từ 1Gy-5Gy, đo trên máy RGD-3A với tốc độ 66 gia nhiệt 150C/s Đường hồi quy tuyến tính xác định độ nhạy nhiệt 24 Hình 2.18 67 huỳnh quang của các mẫu thạch anh, fenspat và canxit 25 Hình 2.19 Sử dụng máy mài MD3212F để loại bỏ lớp gốm ngoài 69 26 Hình 2.20 Sử dụng kẹp cơ khí để làm nhỏ từ từ các mảnh gốm 70 27 Hình 2.21 Sơ đồ bố trí sàng tách độ hạt 70 28 Hình 2.22 Các hạt gốm và vụn thực vật tách từ mẫu gốm cổ 70 5
Biểu đồ phân bố độ hạt qua quá trình gia công xử lý 29 Hình 2.23 72 mẫu đo tuổi Sơ đồ lắp ống chứa mẫu chiếu liều bổ sung trong đo 30 Hình 2.24 73 tuổi nhiệt huỳnh quang Dụng cụ dùng để định lượng mẫu đo trong đo tuổi 31 Hình 2.25 74 nhiệt huỳnh quang Thiết bị đo nhiệt huỳnh quang RGD-3A, tại Phòng thí 32 Hình 2.26 74 nghiệm Viện khảo cổ học 33 Hình 2.27 Sơ đồ nguyên lý hệ đo bức xạ nhiệt huỳnh quang 75 34 Hình 2.28 Sơ đồ khối của hệ đo RGD-3A 76 35 Hình 2.29 Phổ nhiệt huỳnh quang mẫu thạch anh đo theo kênh đo 77 36 Hình 2.30 Phổ nhiệt huỳnh quang mẫu thạch anh theo nhiệt độ 78 37 Hình 2.31 “Test plateau” mẫu hạt thạch anh trên máy RGD-3A 79 38 Hình 2.32 Đường hồi qui tuyến tính xác định liều tương đưong “Q” 80 Đường tương quan tuyến tính xác định giá trị hiệu 39 Hình 2.33 81 chỉnh “I” 40 Hình 2.34 Mô hình kiểm tra đánh giá kết quả phân tích xác định tuổi 85 41 Hình 3.1 Các mẫu sử dụng thí nghiệm so sánh 2 phương pháp 91 Phổ bêta của mẫu carbon phóng xạ trên máy đo Tri- 42 Hình 3.2 93 carb 2770 TR/SL 43 Hình 3.3 Phổ nhiệt huỳnh quang của 5 mẫu đo đối sánh 95 Sơ đồ xác định giá trị liều “Q” và “I” theo phương 44 Hình 3.4 96 pháp bổ sung liều Đồ thị đánh giá tương quan kết quả đo tuổi nhiệt huỳnh 45 Hình 3.5 99 quang và tuổi bằng phương pháp carbon phóng xạ 46 Hình 3.6 Mẫu ở di tích HTTL dùng đo tuổi carbon phóng xạ 100 6
47 Hình 3.7 Địa tầng lấy mẫu ở HTTL 101 48 Hình 3.8 Mẫu ở di tích HTTL dùng đo tuổi nhiệt huỳnh quang 103 49 Hình 3.9 Đường cong TL thực nghiệm đối với các mẫu nghiên cứu 104 Mẫu gốm đo tuổi nhiệt huỳnh quang tại Phòng Thí 50 Hình 3.10 105 nghiệm Trường Đại học Bicacco Milano (Italy) 51 Hình 3.11 Phổ nhiệt huỳnh quang mẫu gốm 106 Mẫu sưu tầm tại di tích Gò Tháp dùng đo tuổi carbon 52 Hình 3.12 108 phóng xạ 53 Hình 3.13 Mẫu ở di tích Gò Tháp dùng đo tuổi nhiệt huỳnh quang 109 Đường cong TL thực nghiệm mẫu 18.GT.M03 và 54 Hình 3.14 110 18.GT.M04 Ảnh các mảnh gốm ở di tích Gò Tháp được đo tuổi 55 Hình 3.15 111 nhiệt huỳnh quang Các loại hình đồ gốm tương ứng với các giai đoạn ở 56 Hình 3.16 113 di tích Angkor Borei, Cambodia 57 Hình 3.17 Sơ đồ phân bố các lỗ khoan nghiên cứu ở Bến Tre 114 7
DANH MỤC BẢNG TT Bảng Nội dung Trang 1 Bảng 1.1 Tỷ số các đồng vị của carbon trong tự nhiên 22 Một số chất phát quang thường dùng trong detector 2 Bảng 2.1 38 nhấp nháy lỏng Đặc tính lý-hóa của một số dung môi dùng làm 3 Bảng 2.2 39 detector nhấp nháy lỏng Kết quả xác định độ nhạy phép đo hàm lượng 14C 4 Bảng 2.3 trên hệ đo Tri-carb 2770TR/SL theo các của sổ đo 49 khác nhau Đánh giá khoảng phân biệt tuổi 14C trên hệ đo Tri- 5 Bảng 2.4 57 carb 2770 TR/SL Dự tính khoảng thời gian tối ưu đo tuổi 14C trên hệ 6 Bảng 2.5 58 đo Tri-carb 2770 TR/SL Dự tính khối lượng mẫu cần cho đo tuổi 14C trên hệ 7 Bảng 2.6 59 đo Tri-carb 2770 TR/SL 8 Bảng 2.7 Kết quả đo đối sánh họat độ 14C 61 Kết quả đo bức xạ nhiệt huỳnh quang trên thạch 9 Bảng 2.8 67 anh, fenspat và canxit 10 Bảng 2.9 Khảo sát lượng mẫu tách theo độ hạt (g) 72 11 Bảng 2.10 Hàm lượng các nguyên tố U, Th, K trong mẫu đất 82 12 Bảng 2.11 Liều chiếu gây bởi các nguyên tố U, Th, K 82 13 Bảng 2.12 Suất liều hằng năm tác động lên mẫu gốm 83 14 Bảng 3.1 Danh sách mẫu đo đối sánh hai phương pháp 90 15 Bảng 3.2 Lượng hữu cơ trong mẫu gốm đo tuổi carbon phóng xạ 92 Kết quả đo tuổi carbon phóng xạ của mẫu gốm 16 Bảng 3.3 94 nghiên cứu 17 Bảng 3.4 Kết quả xác định liều tích lũy trong mẫu gốm 96 Kết quả xác định hàm lượng các nguyên tố phóng 18 Bảng 3.5 xạ (U, Th, K) trong đất đá vây quanh và suất liều 97 chiếu hằng năm trên các mẫu 19 Bảng 3.6 Kết quả đo tuổi nhiệt huỳnh quang mẫu đối sánh 98 8
Kết quả đo kiểm tra đối sánh với phương pháp 20 Bảng 3.7 98 carbon phóng xạ 21 Bảng 3.8 Mẫu đo tuổi carbon phóng xạ ở khu di tích HTTL 101 22 Bảng 3.9 Kết quả đo tuổi carbon phóng xạ khu di tích HTTL 101 23 Bảng 3.10 Kết quả đo tuổi trước đây của các tác giả khác 102 24 Bảng 3.11 Mẫu đo tuổi nhiệt huỳnh quang tại di tích HTTL 103 25 Bảng 3.12 Kết quả đo tuổi nhiệt huỳnh quang di tích HTTL 104 Kết quả đo tuổi mẫu gốm từ phòng thí nghiệm 26 Bảng 3.13 106 Bicocca, Trường Đại học Milano (Italy) So sánh kết quả đo tuổi nhiệt huỳnh quang giữa 27 Bảng 3.14 phòng thí nghiệm Hà Nội và phòng thí nghiệm 107 Milano 28 Bảng 3.15 Mẫu đo tuổi carbon phóng xạ ở khu di tích Gò Tháp 108 29 Bảng 3.16 Kết quả đo tuổi carbon phóng xạ khu di tích Gò Tháp 108 Kết quả đo tuổi carbon phóng xạ trước đây của các 30 Bảng 3.17 109 tác giả khác 31 Bảng 3.18 Mẫu đo tuổi nhiệt huỳnh quang tại di tích Gò Tháp 110 32 Bảng 3.19 Kết quả đo tuổi nhiệt huỳnh quang di tích Gò Tháp 111 Kết quả đo tuổi nhiệt huỳnh quang tại di chỉ Gò 33 Bảng 3.20 112 Tháp của các tác giả khác Độ sâu và đặc điểm vật liệu các mẫu được chọn để 34 Bảng 3.21 114 nghiên cứu 35 Bảng 3.22 Kết quả đo và tính tuổi của các mẫu nghiên cứu 115 Kết quả đo tuổi 14C trong lỗ khoan BT2 của phòng thí 36 Bảng 3.23 116 nghiệm Nagoya (Nhật Bản) thực hiện 9
MỞ ĐẦU Lý do chọn đề tài Niên đại luôn là một tiêu chí khoa học quan trọng trong nghiên cứu địa chất và khảo cổ học, đặc biệt khoảng thời gian từ cuối Pleistocene trở lại đây. Đó là thời kỳ đã diễn ra nhiều biến cố có ảnh hưởng mạnh mẽ đến quá trình hình thành và phát triển sự sống của con người trên trái đất [25]. Mọi nghiên cứu và đánh giá về quá trình phát triển của tự nhiên hay xã hội cũng chỉ thực sự có ý nghĩa khi được đặt trong một khung niên đại đúng đắn [25, 30]. Kể từ sau những công bố đầu tiên về tuổi của Trái đất được xác định theo tỷ số đồng vị của nguyên tố 235U/ 238U đến nay, trong mục tiêu xác định tuổi cho các mẫu vật, các phương pháp vật lý hạt nhân luôn được coi là một trong những giải pháp tiên phong bởi có độ tin cậy và tính ứng dụng cao [28, 29, 30]. Cho đến nay, số lượng các phương pháp hạt nhân ứng dụng để xác định tuổi có thể đã lên đến vài chục và còn tiếp tục tăng thêm nhờ những tiến bộ mới về khoa học và công nghệ. Mỗi phương pháp đo tuổi này đều có những yêu cầu riêng về kỹ thuật thực hiện cũng như khả năng đo được trong một khoảng niên đại thích hợp nào đó. Trong đó, với khoảng niên đại từ cuối Pleistocen trở lại đây các phương pháp đo tuổi nhiệt huỳnh quang (Thermoluminescence dating) và carbon phóng xạ (14C dating) đang được xem là những phương pháp có khả năng ứng dụng hiệu quả, bởi chúng có độ chính xác (precision) và độ đúng (accuracy) cao [84, 86, 87]. Ngoài ra, khả năng có thể triển khai ứng dụng phổ biến cũng là một ưu thế đáng kể của các phương pháp này [35, 83, 85]. Ở nước ta, nhìn chung các nghiên cứu trước đây đã cho thấy khả năng ứng dụng hữu hiệu của các phương pháp trong nghiên cứu khảo cổ học và địa chất học, song cũng đã cho thấy có những vấn đề chưa hoàn toàn rõ ràng và thống nhất và để phát huy hiệu quả của phương pháp, cần phải có những nghiên cứu tìm kiếm giải pháp liên kết thích hợp giữa các phương pháp này. 10
Hiện nay, Đảng và Nhà nước đang chủ trương đẩy mạnh công tác nghiên cứu đánh giá tài nguyên thiên nhiên và tài nguyên văn hóa, nhằm khai thác và phát huy trong công cuộc xây dựng mới của đất nước. Do đó, yêu cầu nghiên cứu xác định niên đại trong nghiên cứu địa chất và khảo cổ học trên toàn quốc rất lớn. Việc gửi mẫu ra nước ngoài gặp rất nhiều khó khăn, không những về kinh phí, thủ tục ngoại thương, mà còn đặc biệt là không chủ động được thời gian làm ảnh hưởng tới tiến độ thực hiện và không đáp ứng được tính thời sự của nghiên cứu. Mặt khác, nhu cầu hội nhập quốc tế trong nghiên cứu khảo cổ học ở nước ta đang được quan tâm đến, mà một trong những đòi hỏi quan trọng đó là cần phải có các kết quả đo tuổi bằng các phương pháp vật lý học. Do vậy, thành công của luận án sẽ trực tiếp góp phần cung cấp các số liệu niên đại cho các di tích khảo cổ học. Tác giả luận án công tác tại Bộ môn Vật lý, Khoa Hóa - Lý kỹ thuật, học viện Kỹ thuật Quân sự, Bộ Quốc phòng, do vậy việc triển khai thực hiện đề tài là đáp ứng nhu cầu và mục tiêu của công tác nghiên cứu ứng dụng công nghệ hạt nhân vì mục đích hòa bình phục vụ phát triển kinh tế và xã hội của đất nước trong thời kỳ mới, trực tiếp góp phần nâng cao chất lượng và hiệu quả của công tác phân tích xác định niên đại cho các nền văn hóa khảo cổ học trong nước, cũng như xác lập khung niên đại tuổi tuyệt đối cho các thành hệ địa chất tại Việt Nam. Với những yêu cầu khoa học và thực tiễn đã nói trên, tác giả chọn đề tài “Nghiên cứu áp dụng kết hợp phương pháp carbon phóng xạ và phương pháp nhiệt huỳnh quang trong xác định niên đại cổ vật và mẫu trầm tích” làm đề tài bảo vệ luận án tiến sĩ của mình. Mục tiêu nghiên cứu của luận án Tìm hiểu và nghiên cứu phương pháp đo tuổi carbon phóng xạ cho các mẫu hữu cơ (có chứa carbon) trên hệ đo nhấp nháy lỏng Tri-carb 2770 TR/SL. Tìm hiểu và nghiên cứu phương pháp đo tuổi nhiệt huỳnh quang cho các mẫu gốm cổ (có chứa thạch anh) trên hệ đo nhiệt huỳnh quang RGD-3A. 11
Đề xuất giải pháp lựa chọn kết hợp phương pháp đo tuổi carbon phóng xạ và phương pháp đo tuổi nhiệt huỳnh quang trong giải quyết nhiệm vụ phân tích xác định niên đại cổ vật ở Việt Nam Sử dụng các phương pháp đã nghiên cứu, phân tích xác định niên đại một số mẫu vật khảo cổ học, từ đó đánh giá khả năng sử dụng của phương pháp cũng như thang niên đại tuyệt đối của khu di tích đó. Các nội dung nghiên cứu chính của luận án Nghiên cứu tổng quan về các phương pháp đo tuổi carbon phóng xạ và đo tuổi nhiệt huỳnh quang trong nước và quốc tế. Từ đó, đề xuất giải pháp lựa chọn và thực hành ứng dụng kết hợp hai phương pháp này trong giải quyết nhiệm vụ xác định niên đại cổ vật ở Việt Nam. Nghiên cứu các giải pháp kỹ thuật trong thực hành đo tuổi carbon phóng xạ các mẫu hữu cơ (có chứa carbon) trên hệ đo nhấp nháy lỏng, Tri-Carb 2770 TR/SL, bao gồm: gia công làm giàu mẫu, phân tích xác định hoạt độ phóng xạ của đồng vị 14C, xử lý số liệu và tính toán tuổi cho mẫu vật. Nghiên cứu các giải pháp kỹ thuật trong thực hành đo tuổi nhiệt huỳnh quang các mẫu gốm cổ (có chứa thạch anh) trên hệ đo nhiệt huỳnh quang, RGD-3A, bao gồm: gia công làm giàu mẫu, phân tích xác định liều phóng xạ tích lũy (P), phân tích xác định suất liều chiếu xạ hằng năm (Do), xử lý số liệu và tính toán tuổi cho mẫu vật. Áp dụng các giải pháp kỹ thuật đã nghiên cứu phân tích xác định niên đại tuyệt đối cho một số mẫu gốm có chứa chất hữu cơ nhằm so sánh tương quan kết quả đo giữa hai phương pháp và đề xuất giải pháp lựa chọn phép đo phù hợp. Theo phương pháp đã lựa chọn phân tích xác định niên đại cho một số mẫu vật tại một số địa điểm: Khu di tích Hoàng Thành Thăng Long; Khu di tích quốc gia đặc biệt Gò Tháp; Các lỗ khoan địa chất ven biển ở Bến Tre. So sánh kết quả đo được với các phòng thí nghiệm khác, từ đó đánh giá độ tin cậy của kết quả đo và góp phần cung cấp số liệu vào đánh giá niên đại chung của khu di tích. 12
Ý nghĩa khoa học và thực tiễn của luận án Đã xác định được những giải pháp kỹ thuật thích hợp và đã được sử dụng hiệu quả để đo tuổi mẫu vật hữu cơ (chứa carbon) bằng phương pháp carbon phóng xạ trên hệ đo nhấp nháy lỏng Tri-carb 2770 TR/SL và đo tuổi mẫu vật vô cơ (chứa hạt thạch anh) bằng phương pháp nhiệt huỳnh quang trên hệ đo nhiệt huỳnh quang RGD-3A tại phòng thí nghiệm ở Việt Nam. Các số liệu đo tuổi của luận án có độ chính xác tương ứng với phân tích của các phòng thí nghiệm khác, đã góp phần đánh giá và khẳng định niên đại các giai đoạn phát triển văn hóa của các khu tích khảo cổ học, cũng như quá trình biến động môi trường trầm tích khu vực Bến Tre và ranh giới Pleistocene - Holocen ở vùng hạ lưu sông Mê Kông. Tính mới của luận án Luận án đã xác định được các giải pháp gia công và xử lý mẫu thích hợp trong phân tích xác định niên đại cổ vật bằng phương pháp carbon phóng xạ cho các mẫu vật hữu cơ (gỗ, than cháy, vải, vỏ sò ốc...) trên hệ thống tổng hợp benzen TASK BEZENE SYNTHESISER và máy đo nhấp nháy lỏng Tri-carb 2770 TR/SL tại Phòng thí nghiệm, Viện Khảo cổ học Việt Nam. Luận án đã xác định được các giải pháp gia công và xử lý mẫu thích hợp trong phân tích xác định niên đại cổ vật bằng phương pháp nhiệt huỳnh quang hạt thạch anh thô (Quartz Coasre Grain Technique) cho các mẫu vật vô cơ (gạch, ngói, gốm cổ, đồ đất nung...) trên hệ đo nhiệt huỳnh quang RGD-3A tại Phòng thí nghiệm, Viện Khảo cổ học Việt Nam. Luận án đã phân tích xác định niên đại cho một số mẫu vật và các kết quả đo được đã có giá trị tương ứng với kết quả đo của các phòng thí nghiệm khác. Những kết quả này đã trực tiếp góp phần đánh giá và khẳng định niên đại các giai đoạn văn hóa của các khu di tích Gò Tháp, khu di tích Hoàng Thành Thăng Long, cũng như 13
quá trình biến động môi trường trầm tích khu vực Bến Tre và ranh giới Pleistocene - Holocen ở vùng châu thổ hạ lưu sông Mê Kông. Kết cấu của luận án Ngoài mở đầu và kết luận, luận án gồm 3 chương: - Chương 1: Tổng quan tình hình nghiên cứu - Chương 2: Xác định niên đại bằng phương pháp carbon phóng xạ và phương pháp nhiệt huỳnh quang - Chương 3: Thực nghiệm và đánh giá 14
CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN TÌNH HÌNH NGHIÊN CỨU 1.1. MỘT SỐ PHƯƠNG PHÁP XÁC ĐỊNH NIÊN ĐẠI PHỔ BIẾN HIỆN NAY 1.1.1. Giới thiệu chung về các phương pháp xác định niên đại Xác định niên đại di tích, di vật bao giờ cũng là một trong những yêu cầu quan trọng hàng đầu đối với nghiên cứu khảo cổ học. Như GS. Hà Văn Tấn đã từng nhận định “Có di vật, song nếu không biết rõ niên đại, thì người làm khảo cổ học cũng chẳng biết dùng vào việc gì” [25]. Đến nay, phương pháp thường được sử dụng là xác định niên đại một cách tương đối, nghĩa là dựa trên những so sánh về loại hình, màu sắc, hoa văn và trình độ chế tác,... Chẳng hạn như, “Các mẫu trông giống nhau thì cùng niên đại”, “mẫu đẹp hơn, hoàn hảo hơn” thì muộn hơn “mẫu chưa đẹp, chưa hoàn hảo”… Tuy nhiên, các niên đại xác định bằng phương pháp này cho thấy còn rất nhiều điều “thiếu thuyết phục” và không thể áp dụng với những hiện vật mới. Chính vì vậy, cần phải có các phương pháp xác định niên đại có tính khách quan và tin cậy hơn. Với mục tiêu xác định niên đại cổ vật, cho đến nay các phương pháp vật lý hạt nhân luôn đóng vai trò quan trọng bởi độ tin cậy và khả năng ứng dụng hiệu quả. Bởi các phương pháp xác định tuổi theo phương pháp hạt nhân đều chủ yếu dựa vào quy luật suy giảm của số hạt nhân phóng xạ hoặc những biến đổi bên trong của mẫu vật theo thời gian. 1.1.2. Phương pháp vòng sinh trưởng thực vật và phương pháp hydrat Phương pháp vòng sinh trưởng thực vật (Dendrochronology) được 2 nhà khoa học A. E. Douglas và A. S. Astrnomer (Phòng thí nghiệm Tree-ring, Đại học Arizona) đề xuất năm 1937 [23]. Đến năm 1963, Bryant Bannister đã xây dựng và tạo ra dãy vòng hàng năm chuẩn của cây và mẫu hình vòng của gỗ cây (cùng loại) được so sánh với dãy vòng hàng năm chuẩn đó để tìm vị trí (tương ứng với nó là thời điểm) mà chúng khớp nhau [22, 23]. Đến nay, sau nhiều công trình nghiên cứu, phương pháp này vẫn được sử dụng để xác định niên đại trong khảo cổ, đặc biệt là với nhu cầu 15
chuyển đổi các kết quả đo tuổi 14C sang Công lịch [15, 34]. Ngoài ra, phương pháp này cũng có thể được sử dụng để xác định niên đại của các cấu trúc gỗ hiện thời và xác định niên đại các đồ mỹ thuật, kiến trúc và dùng trong hiệu chỉnh đo tuổi của một số phương pháp khác. Khoảng niên đại xác định hiệu quả của phương pháp này khoảng 11 000 năm trở lại đây [30, 34]. Phương pháp hydrat là cách xác định niên đại theo lớp hydrat hóa (hydration) được tạo thành trên bề mặt đá obsidian. Phương pháp này đã được các nhà khoa học Irving Friedma, Robert L. Smith và Donovan Clark (Đại học Standford, Mỹ) đề xuất và nghiên cứu từ những năm 1960-1970 [34, 46]. Obsidian là một dạng thủy tinh được tạo ra trong quá trình núi lửa phun trào. Sau đó, trong quá trình tồn tại đá này sẽ hấp thụ nước từ môi trường tự nhiên xung quanh để dần dần tạo thành một lớp hydrat hóa ở trên bề mặt và có thể đo được. Lớp này không thể nhìn thấy bằng mắt thường nên không thể nhầm với lớp gỉ được tạo thành do vật liệu thay đổi hoặc phong hóa. Người xưa lấy đá này để chế tác công cụ và quá trình tách đá sẽ tạo ra các mặt tiếp xúc mới. Do đó, đo độ dày của lớp hydrat hóa này, chúng ta có thể xác định được khoảng thời gian từ khi công cụ đã được sử dụng đến nay. Phương pháp này có khả năng xác định tuổi từ khoảng 15 000 năm trở lại đây [46]. 1.1.3. Các phương pháp vật lý hạt nhân xác định niên đại 1.1.3.1. Phương pháp phân rã hạt nhân a) Nguyên lý chung: Khi phân rã, số lượng các hạt nhân phóng xạ sẽ suy giảm theo quy luật: N(t1) =N(t0) e-λt (1.1) Trong đó: N(t0) là số hạt nhân tại thời điểm t0 N(t1) là số hạt nhân tại thời điểm t1 λ là hằng số phân rã Theo đó, khoảng thời gian từ thời điểm t0 đến t1 sẽ được tính, theo công thức: 1 𝑁(𝑡0 ) ∆t = t1 - t0 = 𝑙𝑛 [ ] (1.2) λ 𝑁(𝑡1 ) 16