Luận án Tiến sĩ Khoa học Môi trường: Nghiên cứu sự phân bố của Po-210 trong nước biển, trầm tích và ngao (Meretrix meretrix), hàu (Crassostrea gigas) trong vùng biển ven bờ khu vực Bắc Bộ

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI

TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN

----------------------------

TRẦN THỊ VÂN

NGHIÊN CỨU SỰ PHÂN BỐ CỦA Po-210 TRONG NƯỚC BIỂN,

TRẦM TÍCH VÀ NGAO (MERETRIX MERETRIX),

HÀU (CRASSOSTREA GIGAS) TRONG VÙNG BIỂN VEN BỜ

KHU VỰC BẮC BỘ

LUẬN ÁN TIẾN SĨ KHOA HỌC MÔI TRƯỜNG

Hà Nội - 2019

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI

TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN

----------------------------

TRẦN THỊ VÂN

NGHIÊN CỨU SỰ PHÂN BỐ CỦA Po-210 TRONG NƯỚC BIỂN,

TRẦM TÍCH VÀ NGAO (MERETRIX MERETRIX),

HÀU (CRASSOSTREA GIGAS) TRONG VÙNG BIỂN VEN BỜ

KHU VỰC BẮC BỘ

Chuyên ngành: Môi trường đất và nước

Mã số: 9440301.02

LUẬN ÁN TIẾN SĨ KHOA HỌC MÔI TRƯỜNG

NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC:

1. PGS.TS. Bùi Duy Cam

2. TS. Đặng Đức Nhận

Hà Nội - 2019

LỜI CAM ĐOAN

Tôi xin cam đoan đây là công trình nghiên cứu của riêng tôi dưới sự

hướng dẫn của PGS.TS. Bùi Duy Cam và TS. Đặng Đức Nhận. Các kết quả,

số liệu trong luận án là trung thực, một phần đã được công bố trên các công

trình với sự đồng ý của các đồng tác giả, phần còn lại chưa được công bố

trong bất cứ một công trình nào.

Hà Nội, ngày tháng năm 2019

Tác giả luận án

Trần Thị Vân

LỜI CẢM ƠN

Tôi xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc tới PGS.TS. Bùi Duy Cam và

TS. Đặng Đức Nhận đã tận tình hướng dẫn và ủng hộ tôi trong suốt thời

gian học tập, thực hiện nghiên cứu và hoàn thành luận án.

Tôi xin gửi lời cảm ơn chân thành tới lãnh đạo và cán bộ của Viện

Nghiên cứu Môi trường và các vấn đề Xã hội/Liên hiệp Các Hội Khoa học và

Kỹ thuật Việt Nam và Viện Khoa học và Kỹ thuật hạt nhân/Viện Năng lượng

Nguyên tử Việt Nam đã tạo mọi điều kiện thuận lợi, cùng cộng tác trong

nghiên cứu và cung cấp nhiều kiến thức để tôi hoàn thành luận án.

Tôi xin chân thành cảm ơn Bộ môn Tài nguyên và Môi trường đất,

Khoa Môi trường, Phòng Sau đại học và các thầy, các cô, các nhà khoa học ở

trong và ngoài Trường Đại học Khoa học Tự nhiên đã giúp đỡ tôi rất nhiều

trong quá trình học tập, nghiên cứu và góp ý hoàn thiện bản luận án.

Tôi xin cảm ơn Bộ Khoa học và Công nghệ cùng Chủ nhiệm đề tài cấp

nhà nước KC.05.21/11-15 đã tài trợ một phần kinh phí để thực hiện nghiên

cứu này.

Tôi xin đặc biệt gửi lời cảm ơn sâu sắc tới gia đình đã luôn động viên,

khích lệ giúp tôi có nghị lực để hoàn thành bản luận án.

Cuối cùng, tôi xin gửi lời cảm ơn tới bạn bè, đồng nghiệp đã động viên,

chia sẻ và tạo điều kiện để tôi hoàn thành bản luận án.

Hà Nội, ngày tháng năm 2019

Nghiên cứu sinh

Trần Thị Vân

LỜI CAM ĐOAN

MỤC LỤC

DANH MỤC TỪ VIẾT TẮT ..................................................................................... 5

DANH MỤC BẢNG................................................................................................... 6

DANH MỤC HÌNH .................................................................................................... 7

MỞ ĐẦU .................................................................................................................... 9

1. Tính cấp thiết của đề tài luận án ............................................................................. 9

2. Mục tiêu của luận án ............................................................................................. 10

3. Ý nghĩa khoa học và thực tiễn của luận án ........................................................... 11

4. Tính mới của luận án ............................................................................................ 11

CHƢƠNG 1. TỔNG QUAN .................................................................................... 12

1.1. Tổng quan về phóng xạ trong môi trƣờng ......................................................... 12

1.1.1. Nguồn gốc các nhân phóng xạ trong môi trƣờng ....................................... 12

1.1.1.1. Nguồn gốc từ các chuỗi phóng xạ tự nhiên ......................................... 12

1.1.1.2. Nguồn từ các phản ứng hạt nhân trong vũ trụ .................................... 14

1.1.1.3. Nguồn phóng xạ nhân tạo ................................................................... 15

1.1.2. Ảnh hƣởng của nhân phóng xạ đến sức khỏe con ngƣời ........................... 15

1.2. Giới thiệu về poloni-210 .................................................................................... 17

1.2.1. Nguồn gốc poloni-210 trong biển và đại dƣơng......................................... 17

1.2.1.1. Nguồn gốc tự nhiên ............................................................................. 17

1.2.1.2. Nguồn gốc nhân tạo ............................................................................ 19

1.2.2. Đặc điểm của poloni-210 ............................................................................ 19

1.2.2.1. Đặc điểm hóa - lý ................................................................................ 19

1.2.2.2. Đặc tính của poloni-210 trong môi trường tự nhiên và nước ............. 20

1.2.2.3. Đặc điểm hóa phóng xạ của poloni-210 ............................................. 21

1.2.2.4. Quá trình sinh -địa hóa của poloni-210 .............................................. 21

1.2.2.5. Quá trình tái nhập poloni-210 từ trầm tích yếm khí vào pha nước ......... 22

1.2.3. Hấp thu poloni-210 của sinh vật biển ......................................................... 24

1.2.3.1. Tích lũy sinh học poloni-210 trong các sinh vật biển ......................... 24

1.2.3.2. Vận chuyển poloni-210 theo chuỗi thức ăn......................................... 24

1.2.4. Cơ chế xâm nhập poloni-210 vào cơ thể con ngƣời ................................... 26

LỜI CẢM ƠN

1.3. Nghiên cứu poloni-210 trong môi trƣờng nƣớc biển ......................................... 28

1.3.1. Nghiên cứu trên thế giới ............................................................................. 28

1.3.1.1. Nồng độ hoạt độ poloni-210 trong nước biển ..................................... 28

1.3.1.2. Nồng độ hoạt độ poloni-210 trong trầm tích ...................................... 29

1.3.1.3. Nồng độ hoạt độ poloni-210 trong tảo ................................................ 30

1.3.1.4. Nồng độ hoạt độ poloni-210 trong sinh vật biển ................................ 31

1.3.1.5. Nghiên cứu sự phân bố và tích lũy sinh học của Poloni-210

trong môi trường nước biển ............................................................................. 33

1.3.2. Nghiên cứu ở Việt Nam .............................................................................. 36

CHƢƠNG 2. ĐỐI TƢỢNG VÀ PHƢƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU ........................ 37

2.1. Đối tƣợng nghiên cứu ........................................................................................ 37

2.1.1. Lựa chọn đối tƣợng nghiên cứu .................................................................. 37

2.1.2. Lựa chọn địa điểm nghiên cứu ................................................................... 39

2.2. Nội dung nghiên cứu .......................................................................................... 41

2.3. Phƣơng pháp nghiên cứu ................................................................................... 41

2.3.1. Phƣơng pháp lấy mẫu hiện trƣờng ............................................................. 42

2.3.1.1. Thời gian lấy mẫu ............................................................................... 42

2.3.1.2. Số lượng và vị trí lấy mẫu ................................................................... 42

2.3.1.3. Lấy và xử lý mẫu tại hiện trường ........................................................ 42

2.3.2. Phƣơng pháp xử lý mẫu lƣơng thực - thực phẩm và phân tích hoạt độ

các nhân phóng xạ trong phòng thí nghiệm.......................................................... 44

2.3.2.1. Phương pháp xử lý mẫu và phân tích đo alpha, gamma, beta ............ 44

2.3.2.2. Phương pháp xử lý mẫu và phân tích định lượng nồng độ hoạt độ

poloni-210 trong các mẫu môi trường ............................................................. 47

2.3.2.3. Chương trình đảm bảo và kiểm soát chất lượng ................................. 51 2.3.3. Phƣơng pháp xác định độ muối nƣớc biển và nồng độ Cl- nƣớc biển ................ 53 2.3.4. Phƣơng pháp đánh giá sự phân bố của poloni-210 thông qua hệ số phân bố

(Kd) ........................................................................................................................ 53 2.3.5. Phƣơng pháp đánh giá khả năng tích lũy sinh học poloni-210 từ môi trƣờng vào trong hàu, ngao thông qua hệ số CF .............................................................. 54

2.3.6. Phƣơng pháp đánh giá liều hiệu dụng chiếu trong trung bình đối với

công chúng do ăn lƣơng thực-thực phẩm nhiễm phóng xạ tự nhiên .................... 55

2.3.7. Phƣơng pháp xử lý số liệu .......................................................................... 55

CHƢƠNG 3. KẾT QUẢ NGHIÊN CỨU VÀ BÀN LUẬN .................................... 56

3.1. Phân bố của poloni-210 trong môi trƣờng trầm tích - nƣớc biển ven bờ

khu vực nghiên cứu ................................................................................................... 56

3.1.1. Nồng độ hoạt độ của poloni-210 trong nƣớc biển ven bờ .......................... 56

3.1.2. Nồng độ hoạt độ của poloni-210 trong trầm tích biển ven bờ.................... 59

3.1.3. Phân bố của poloni-210 trong trầm tích - nƣớc biển ven bờ ........................ 60

3.1.4. Ảnh hƣởng của một số yếu tố môi trƣờng tới sự phân bố poloni-210

ở trong môi trƣờng nƣớc biển ven bờ ................................................................... 65

3.1.4.1. Ảnh hưởng của nồng độ các hợp chất hữu cơ hoà tan ....................... 65

3.1.4.2. Ảnh hưởng của độ muối nước biển ..................................................... 68

3.1.4.3. Ảnh hưởng của pH .............................................................................. 70

3.1.5. Nguồn gốc của poloni-210 ở trong môi trƣờng nƣớc biển ven bờ biển

vịnh Bắc Bộ .......................................................................................................... 73

3.2. Nghiên cứu khả năng tích lũy sinh học poloni-210 của ngao và hàu ................ 78

3.2.1. Nồng độ hoạt độ poloni-210 trong mẫu ngao và hàu ................................. 78

3.2.2. Ảnh hƣởng của nồng độ ion clo trong nƣớc biển đến sự tích lũy sinh học

poloni-210 của hàu và ngao .................................................................................. 81

3.2.3. Đánh giá khả năng tích lũy sinh học poloni-210 của ngao và hàu

thông qua hệ số tích lũy (CF) ............................................................................... 83 3.2.4. Ảnh hƣởng của nồng độ Cl- nƣớc biển và pH đến khả năng tích lũy poloni-210 của ngao và hàu .................................................................................. 86

3.3. Mức đóng góp poloni-210 vào liều hiệu dụng chiếu trong trung bình năm

đối với công chúng đồng bằng Bắc Bộ ..................................................................... 89

3.3.1. Nồng độ hoạt độ các nhân phóng xạ tự nhiên và nhân tạo trong lƣơng thực

và thực phẩm......................................................................................................... 90

3.3.2. Tính toán liều hiệu dụng chiếu trong trung bình năm do ăn lƣơng thực -

thực phẩm bị nhiễm phóng xạ và xác định mức đóng góp của nhân phóng xạ 210Po trong liều chiếu trong trung bình năm ......................................................... 94 KẾT LUẬN ............................................................................................................. 100

KIẾN NGHỊ ............................................................................................................ 102

DANH MỤC CÁC CÔNG TRÌNH KHOA HỌC CỦA TÁC GIẢ LIÊN QUAN

ĐẾN LUẬN ÁN ..................................................................................................... 103

TÀI LIỆU THAM KHẢO ...................................................................................... 104

PHỤ LỤC 1 ............................................................................................................. 116

Vị trí địa lý các điểm lấy mẫu phục vụ nghiên cứu của luận án ............................. 116

PHỤ LỤC 2 ............................................................................................................. 119

Nồng độ hoạt độ các nhân phóng xạ trong lƣơng thực và thực phẩm

thuộc khẩu phần ăn chủ yếu của ngƣời dân ở khu vực nghiên cứu ........................ 119

PHỤ LỤC 3 ............................................................................................................. 122

Bản đồ vị trí địa lý các điểm lấy mẫu trầm tích - nƣớc - hàu - ngao phục vụ

nghiên cứu của luận án ........................................................................................... 122

PHỤ LỤC 3 ............................................................................................................. 123

Bản đồ vị trí địa lý các điểm lấy mẫu lƣơng thực - thực phẩm phục vụ nghiên cứu

của luận án .............................................................................................................. 123

PHỤ LỤC 4 ............................................................................................................. 124

Thiết bị đo Po-210 Alpha Spectrometer Model 7200-02 ....................................... 124

PHỤ LỤC 5 ............................................................................................................. 128

Một số hình ảnh quá trình nghiên cứu thực hiện luận án ....................................... 128

DANH MỤC TỪ VIẾT TẮT

Tiếng Anh

Tiếng Việt

Từ, cụm từ viết tắt

Hệ số tích lũy

DOC

Dissolved organic carbon

Hợp chất hữu cơ hòa tan

Dry weight

Khối lƣợng khô

HDPE

High Density Polyethylene

Nhựa polyetylen mật độ cao

HOC

Hợp chất hữu cơ kỵ nƣớc

Hydrophobic organic compounds

IAEA

International Atomic Energy Agency

Cơ quan Năng lƣợng nguyên tử quốc tế

ICRP

International Commission on Radiological Protection

Ủy ban Bảo vệ bức xạ ion hóa quốc tế

Fresh weight

Khối lƣợng tƣơi

LOD

Limit of detection

Giới hạn phát hiện

NIST

National Institute of Standards and Technology

Viện Các chất chuẩn và Công nghệ Quốc gia

PCE

Hiệu ứng hàm lƣợng hạt

Particles Concentration Effect

Particulate matter

Chất rắn lơ lửng

PRPX

Phân rã phóng xạ

Transport Factor

Hệ số vận chuyển

TSM

Total suspended matter

Tổng hàm lƣợng vật chất lơ lửng

UNSCEAR United Nations Scientific

Ủy ban Khoa học của Liên hợp quốc về tác động của bức xạ nguyên tử

Committee on the Effects of Atomic Radiation

vcs

et al.

và cộng sự

Wet weight

Khối lƣợng ƣớt

CF Concentration Factor

DANH MỤC BẢNG

STT

Tên bảng

Trang

Bảng 1.1. Nồng độ hoạt độ của 210Po trong nƣớc biển ở một số vùng biển

trên Thế giới

Bảng 1.2. Giá trị nồng độ hoạt độ của 210Po trong động vật nhuyễn thể hai

mảnh vỏ ở các vùng biển khác nhau

Bảng 1.3. Giá trị Kd của một số nguyên tố trong môi trƣờng rìa đại

dƣơng

Bảng 2.1. Số lƣợng mẫu phân tích hoạt độ phóng xạ 210Po Bảng 3.1. Hệ số phân bố Kd(s) của 210Po giữa hai pha nƣớc - trầm tích Bảng 3.2. Độ pH và nồng độ hoạt độ 210Po trong mẫu nƣớc biển ở các

khu vực nghiên cứu

Bảng 3.3. Nồng độ hoạt độ 210Po trong các mẫu nƣớc biển, thịt ngao và

hàu ở khu vực ven bờ biển vịnh Bắc Bộ

Bảng 3.4. Tốc độ hút - lọc của một số loài động vật hai mảnh vỏ Bảng 3.5. Nồng độ ion Cl- nƣớc biển ở các khu vực nghiên cứu Bảng 3.6. Hệ số tích lũy (CF) của 210Po đối với ngao và hàu ở vùng biển

ven bờ vịnh Bắc Bộ

Bảng 3.7. So sánh giá trị CF của 210Po đối với các loài động vật nhuyễn thể hai mảnh vỏ trong các môi trƣờng biển khác nhau trên Thế giới

Bảng 3.8. Nồng độ hoạt độ nhân phóng xạ 210Po trong lƣơng thực và thực phẩm thuộc khẩu phần ăn chủ yếu của ngƣời dân ở khu vực nghiên cứu

Bảng 3.9. Giá trị hệ số vận chuyển (TF) trung bình của 210Po trong một

số loại lƣơng thực - thực phẩm

Bảng 3.10. Khẩu phần ăn chủ yếu và lƣợng tiêu thụ trung bình hàng ngày

của cƣ dân đồng bằng Bắc Bộ

Bảng 3.11. Liều hiệu dụng trung bình năm đối với ngƣời trƣởng thành ở vùng đồng bằng Bắc Bộ do ăn lƣơng thực-thực phẩm nhiễm phóng xạ tự nhiên và nhân tạo

Bảng 3.12. Liều chiếu trung bình năm (µSv năm-1) gây ra bởi 210Po và

210Pb do tiêu thụ lƣơng thực - thực phẩm

DANH MỤC HÌNH

STT

Tên hình

Trang

Hình 1.1. Ba chuỗi phóng xạ tự nhiên 238U, 235U và 232Th Hình 1.2. Nguồn gốc nhân phóng xạ 210Po trong môi trƣờng biển và

đại dƣơng

Hình 1.3. Những con đƣờng để 210Po xâm nhập vào cơ thể con ngƣời

Hình 1.4. Cơ chế đánh giá vận chuyển các nhân phóng xạ từ môi

trƣờng nƣớc biển vào chuỗi thức ăn

Hình 2.1. Quy trình chuẩn bị và xử lý mẫu để xác định hoạt độ phóng

xạ tự nhiên và nhân tạo trong lƣơng thực-thực phẩm

Hình 2.2. Quy trình phân tích hoạt độ 210Po Hình 2.3. Đỉnh năng lƣợng alpha của nội chuẩn 209Po và của nhân

Hình 2.4.

210Po trong các loại mẫu IAEA-CU-2006-02 Phổ năng lƣợng của 209Po (nội chuẩn) và của 210Po trong mẫu nƣớc biển TB02 đợt 1 năm 2014

Hình 3.1. Nồng độ hoạt độ 210Po trong nƣớc biển ven bờ (mBqL-1) Hình 3.2. Nồng độ hoạt độ 210Po trong trầm tích biển ven bờ (Bq kg-1 dw) Hình 3.3. Mối tƣơng quan giữa Kd(s) của 210Po và hàm lƣợng hợp chất

hữu cơ hòa tan trong nƣớc biển vào mùa mƣa năm 2014

Hình 3.4. Mối tƣơng quan giữa Kd(s) của 210Po và hàm lƣợng hợp chất

hữu cơ hòa tan trong nƣớc biển vào mùa khô năm 2015

Hình 3.5. Mối tƣơng quan giữa Kd(s) của 210Po và độ muối nƣớc biển

vào mùa mƣa năm 2014

Hình 3.6. Mối tƣơng quan giữa Kd(s) của 210Po và độ muối nƣớc biển

vào mùa khô năm 2015

Hình 3.7. Ảnh hƣởng của pH đến nồng độ hoạt độ của 210Po trong

nƣớc biển

Hình 3.8. Mối tƣơng quan giữa Kd(s) của 210Po và pH nƣớc biển

Hình 3.9. Các thành phần của mô hình khối mô tả các nguồn phát sinh 210Po trong môi trƣờng biển áp dụng trong các nghiên cứu đại dƣơng học dựa trên nguyên lý mất cân bằng phóng xạ của chuỗi 238U

Hình 3.10. Mối tƣơng quan giữa nồng độ hoạt độ của 210Po trong thịt

hàu/ngao và nồng độ ion Cl- nƣớc biển

Hình 3.11a. Mối tƣơng quan đồng biến giữa pH và hệ số tích lũy CF của

210Po trong hàu và ngao

Hình 3.11b. Mối tƣơng quan nghịch biến giữa độ muối (Cl-) với hệ số

tích lũy CF của 210Po trong hàu và ngao

MỞ ĐẦU

1. Tính cấp thiết của đề tài luận án Poloni-210 (Po-210, 210Po) là một đồng vị phóng xạ của nguyên tố

Poloni (Po), có thời gian bán rã 138,4 ngày, phân rã alpha (α) với năng lƣợng

5,304 MeV (100%) và là đồng vị phóng xạ cuối cùng của chuỗi phóng xạ tự nhiên Urani-238 (238U). Do đó, trong tự nhiên 210Po có mặt ở mọi nơi với mức độ khác nhau và phụ thuộc vào mức độ đồng vị mẹ 238U có mặt trong môi trƣờng. Trong phòng thí nghiệm, 210Po đƣợc tổng hợp thông qua việc bắn phá đồng vị 209Bi bởi nơtron từ lò phản ứng hạt nhân hoặc máy gia tốc để biến đổi 209Bi thành 210Bi, sau đó phân rã beta (β) tạo thành 210Po. Ngoài ra, các hoạt

động sản xuất của con ngƣời nhƣ nung quặng apatit để sản xuất phốt pho, đốt

than, sử dụng phân bón phốt phát (phân lân), v.v… cũng góp phần làm tăng hàm lƣợng 210Po trong môi trƣờng.

Nghiên cứu về 210Po trong môi trƣờng thủy quyển nói chung cũng nhƣ

hành vi của nó trong môi trƣờng nƣớc biển nói riêng đã đƣợc nhiều nhà khoa

học quan tâm nghiên cứu trong 50 năm gần đây. Ban đầu, mối quan tâm

nghiên cứu về poloni là độ phóng xạ alpha của nó trong một số sinh vật biển

là tƣơng đối cao so với sinh vật trên cạn do đóng góp của poloni từ nƣớc và

động - thực vật phù du. Khám phá này dẫn tới thúc đẩy các nghiên cứu tìm

hiểu về khả năng vận chuyển, tích lũy nhân phóng xạ poloni giữa các sinh vật

biển và về liều bức xạ mà con ngƣời có thể phải tiếp nhận do ăn hải sản theo

chuỗi thức ăn [97, 112]. Mặc dù trong tự nhiên, Po-210 chỉ tồn tại ở mức vết,

nhƣng do đặc tính đồng thời có cả độc tính của một kim loại nặng và cả độc

tính của một đồng vị phóng xạ phân rã alpha (α) với năng lƣợng cao, nên khi

Po-210 đi vào bên trong cơ thể sống sẽ rất độc bởi gây ra liều chiếu trong.

Ở Việt Nam, các nghiên cứu về Po-210 trong môi trƣờng nƣớc mới chỉ

dừng lại ở mức phân tích hàm lƣợng của chúng trong trầm tích để xác định

tốc độ bồi lấp cửa sông, lòng hồ hoặc bến cảng bằng phƣơng pháp sử dụng

chì-210 (210Pb) [5,6, 7, 36]. Hiện ở Việt Nam, chƣa có công bố khoa học nào về phân bố 210Po trong môi trƣờng nƣớc biển ven bờ và các loài nhuyễn thể hai mảnh vỏ nói riêng, cũng nhƣ việc tính toán mức đóng góp của 210Po vào

liều chiếu trong gây ra do ăn các loại lƣơng thực - thực phẩm.

Bên cạnh đó, Trung Quốc hiện nay đã xây dựng và đƣa vào vận hành

nhà máy điện hạt nhân ở thành phố cảng Phòng Thành, cách thành phố Móng

Cái (tỉnh Quảng Ninh) khoảng 60 km theo đƣờng chim bay, nên việc nghiên cứu nồng độ hoạt độ và phân bố 210Po trong môi trƣờng nƣớc biển ven bờ vịnh Bắc Bộ và tính toán mức đóng góp của 210Po trong liều hiệu dụng chiếu trong

trung bình năm đối với ngƣời trƣởng thành do tiêu thụ lƣơng thực - thực phẩm

có ý nghĩa rất quan trọng, góp phần xây dựng phông nền phóng xạ môi trƣờng

nƣớc biển khu vực vịnh Bắc Bộ trƣớc khi nhà máy điện hạt nhân Phòng Thành

hoạt động.

Từ những thực tiễn nêu trên, đề tài luận án lựa chọn là “Nghiên cứu sự

phân bố của Po-210 trong nƣớc biển, trầm tích và ngao (Meretrix meretrix),

hàu (Crassostrea gigas) trong vùng biển ven bờ khu vực Bắc Bộ”.

2. Mục tiêu của luận án

- Tạo đƣợc bộ dữ liệu nền phông phóng xạ của Po-210 trong môi

trƣờng nƣớc - trầm tích - ngao (Meretrix meretrix), hàu (Crassostrea gigas) ở

vùng nƣớc biển ven bờ khu vực Bắc Bộ.

- Làm rõ đƣợc sự phân bố trong pha nƣớc - pha rắn (pha hạt) của nhân phóng xạ 210Po trong môi trƣờng nƣớc biển ven bờ khu vực Bắc Bộ. Xem xét

ảnh hƣởng của một số yếu tố môi trƣờng đến sự phân bố của nhân phóng xạ 210Po trong môi trƣờng nƣớc biển - vật chất lơ lửng - trầm tích.

- Đánh giá đƣợc khả năng vận chuyển của nhân phóng xạ 210Po từ môi

trƣờng nƣớc biển ven bờ khu vực Bắc Bộ vào trong ngao, hàu. Xem xét ảnh

hƣởng của một số yếu tố môi trƣờng đến khả năng vận chuyển nhân phóng xạ 210Po vào ngao, hàu .

- Xác định đƣợc mức đóng góp của nhân phóng xạ 210Po vào liều hiệu

dụng chiếu trong trung bình năm do ăn lƣơng thực thực phẩm của công chúng

vùng đồng bằng duyên hải Bắc Bộ.

3. Ý nghĩa khoa học và thực tiễn của luận án - Xây dựng bộ số liệu về nồng độ phóng xạ của 210Po trong nƣớc biển,

trầm tích và trong ngao (Meretrix meretrix), hàu (Crassostrea gigas) thu thập

tại vùng ven bờ biển tại các tỉnh Quảng Ninh, Hải Phòng và Thái Bình.

- Bƣớc đầu làm rõ sự phân bố của 210Po trong môi trƣờng nƣớc biển ven bờ, dựa trên việc xác định hệ số phân bố Kd của 210Po giữa pha nƣớc và trầm tích; Đánh giá khả năng tích lũy sinh học 210Po của ngao, hàu thông qua

hệ số tích lũy (CF). Đánh giá ảnh hƣởng của một số yếu tố môi trƣờng nhƣ hợp chất hữu cơ hòa tan (DOC), độ muối nƣớc biển, nồng độ Cl- nƣớc biển và pH tới sự phân bố của 210Po ở trong môi trƣờng nƣớc biển ven bờ và khả năng tích lũy sinh học nhân phóng xạ 210Po của ngao, hàu.

- Xác định mức đóng góp của nhân phóng xạ 210Po vào liều hiệu dụng

chiếu trong trung bình năm đối với ngƣời trƣởng thành vùng đồng bằng duyên

hải Bắc Bộ do ăn lƣơng thực - thực phẩm.

4. Tính mới của luận án

- Lần đầu tạo đƣợc bộ số liệu về hiện trạng nền phông phóng xạ alpha của 210Po trong nƣớc, trầm tích, ngao (M. meretrix), hàu (C. gigas) và một số

loại lƣơng thực - thực phẩm khác ở vùng biển khu vực Bắc Bộ, Việt Nam

(tỉnh Thái Bình, thành phố Hải Phòng và tỉnh Quảng Ninh).

- Xác định đƣợc hệ số phân bố Kd của 210Po giữa pha nƣớc và pha rắn với những đặc điểm riêng của môi trƣờng nƣớc biển ven bờ biển khu vực Bắc Bộ; và xác định hệ số tích lũy CF của 210Po đối với ngao và hàu.

- Xác định đƣợc mức đóng góp của 210Po vào liều hiệu dụng chiếu

trong trung bình năm đối với ngƣời trƣởng thành vùng đồng bằng duyên hải

Bắc Bộ do ăn lƣơng thực - thực phẩm.

CHƢƠNG 1. TỔNG QUAN

1.1. Tổng quan về phóng xạ trong môi trƣờng

1.1.1. Nguồn gốc các nhân phóng xạ trong môi trường

Các nhân phóng xạ trong môi trƣờng đƣợc phát sinh từ hai nguồn, đó là

nguồn phóng xạ tự nhiên và nguồn phóng xạ nhân tạo do con ngƣời tạo ra

trong quá trình ứng dụng năng lƣợng hạt nhân trong các lĩnh vực nhƣ công

nghiệp, nông nghiệp, giao thông vận tải, y - sinh học và các loại hình nghiên

cứu và phát triển khác.

1.1.1.1. Nguồn gốc từ các chuỗi phóng xạ tự nhiên

Trong môi trƣờng, các nhân phóng xạ tự nhiên phát sinh từ 3 nguồn, đó

là: (i) Các nhân phóng xạ nguyên thủy; (ii) Các nhân phóng xạ sinh ra từ các

chuỗi phóng xạ tự nhiên; (iii) Các nhân phóng xạ sinh ra từ các phản ứng hạt

nhân trong vũ trụ.

Nguồn phóng xạ nguyên thủy bao gồm các nhân tồn tại từ khi hình

thành Trái Đất là kết quả của hiện tƣợng giãn nở vũ trụ (Big Bang). Chúng có chu kỳ bán rã dài ngang với tuổi của Trái Đất vào khoảng 4,5×109 năm, đó là các nhân kali-40 (40K), vanadi-50 (50V), rubidi-87 (87Rb), cadimi-113 (113Cd), indi-115 (115In). Nhân phóng xạ nguyên thủy có đóng góp đáng kể nhất vào liều bức xạ, cả chiếu ngoài và chiếu trong đối với công chúng là kali-40 (40K) và rubidi-87 (87Ru).

Nguồn phóng xạ sinh ra từ chuỗi phóng xạ tự nhiên: đây là các nhân

phóng xạ đƣợc sinh ra liên tiếp từ quá trình phân rã phóng xạ tự nhiên. Đứng

đầu mỗi chuỗi là một nhân phóng xạ, tiếp theo là các con - cháu - chắt của nó

đƣợc tạo ra do phân rã phóng xạ alpha, beta kèm theo gamma với các chu kỳ

bán phân rã khác nhau và cuối chuỗi là một đồng vị bền của chì (Pb). Có ba chuỗi phóng xạ tự nhiên, tƣơng ứng với đầu họ là Urani-238 (238U), Urani-235 (235U) và Thori -232 (232Th) (Hình 1.1).

Hình 1.1. Ba chuỗi phóng xạ tự nhiên 238U, 235U và 232Th [27]

Đặc điểm của cả ba chuỗi phóng xạ tự nhiên là trong quá trình phân rã

đều sinh ra khí trơ radon (Rn), chuỗi phóng xạ tự nhiên 238U sinh ra 222Rn,

chuỗi phóng xạ tự nhiên 235U sinh ra 219Rn và chuỗi phóng xạ tự nhiên 232Th

sinh ra 220Rn. Một phần nhân khí trơ radon sẽ thoát ra từ đất vào không khí và

phân rã tiếp trong khí quyển. Trong chuỗi phóng xạ tự nhiên 238U có 218Po, 214Po và 210Po; Trong chuỗi phóng xạ tự nhiên 235U có 215Po; Trong chuỗi

phóng xạ tự nhiên 232Th có 216Po và 212Po. Các nhân phóng xạ poloni đƣợc tạo

ra trong không khí sẽ bám dính trên các hạt sol khí và di chuyển cùng sol khí

trong khí quyển, nhƣng khả năng di chuyển trong khoảng không gian rộng thì

chỉ có đồng vị Po-210 vì chu kỳ bán rã của nó là tƣơng đối dài (138,4 ngày).

Trong quá trình di chuyển, Po-210 sẽ bị rơi lắng dƣới dạng khô cùng bụi khí

do trọng lực hoặc rơi lắng ƣớt do nƣớc mƣa rửa trôi.

Nhƣ vậy, trong môi trƣờng tự nhiên, Po-210 có hai nguồn là: (i) Nguồn

phân rã tại chỗ của chuỗi phóng xạ tự nhiên có mặt trong các khoáng chất; (ii)

Nguồn do rơi lắng từ khí quyển. Nguồn thứ nhất của Po-210 đƣợc gọi là Po-

210 đƣợc hỗ trợ (supported), còn nguồn thứ hai đƣợc gọi là Po-210 không

đƣợc hỗ trợ (unsupported). Nguồn Po-210 không đƣợc hỗ trợ phụ thuộc vào

tốc độ rơi lắng, tức là điều kiện khí tƣợng của từng khu vực. Nhiều công trình

nghiên cứu, (ví dụ nhƣ Paatero vcs [95], Ioannidou vcs [62], v.v…) cho thấy nồng độ hoạt độ của 210Pb là mẹ của 210Po trong chuỗi phóng xạ tự nhiên 238U

trong rơi lắng khô và ƣớt có giá trị thấp nhất vào mùa mƣa (tháng 7, tháng 8)

và cao nhất vào mùa khô (từ tháng 11 đến tháng 2 năm sau). Nhƣ vậy, có thể thấy, cũng tƣơng tự nhƣ 210Pb vào mùa khô nồng độ hoạt độ của 210Po trong

không khí là cao hơn so với nồng độ hoạt độ của nó vào mùa mƣa nhƣng

nồng độ hoạt độ của hai nhân phóng xạ này trong không khí cũng nhƣ trong

môi trƣờng thủy quyển là không cân bằng. Sự mất cân bằng phóng xạ giữa hai nhân phóng xạ 210Po và 210Pb đƣợc giải thích là do đặc tính thủy địa hóa môi

trƣờng cũng nhƣ độ hòa tan của chúng là khác nhau [107]. Pb-210 có xu thế

hòa tan vào nƣớc tốt hơn so với Po-210.

1.1.1.2. Nguồn từ các phản ứng hạt nhân trong vũ trụ

Sự tƣơng tác của các hạt nhƣ nơtron, proton, meson năng lƣợng cao từ

bên ngoài khoảng không vũ trụ với vật chất trong khí quyển trái đất, tạo ra một số nhân phóng xạ nhƣ 22Na, 3H, 14C, 7Be. Chu kỳ bán phân rã và phƣơng

thức phân rã phóng xạ của các nhân đƣợc tạo ra do các phản ứng hạt nhân với các tia vũ trụ và có chu kỳ bán phân rã lớn hơn 1 ngày gồm có 3H (t1/2=12,33 năm, -), 7+10Be (t1/2=53,29 ngày và 1,51x106 năm, + và -), 14C (t1/2=5730 năm, -), 22Na (t1/2=2,602 năm, +), 26Al (t1/2=7,4×105 năm, + và bắt giữ điện tử, EC), 32Si (t1/2=172 năm, -), 32+33P (t1/2=14,26 ngày và 25,34 ngày, -), 35S (t1/2=87,51 ngày, -), 36Cl (t1/2=3,01×105 năm, -), 37+39Ar (t1/2=35,04 ngày và 269 năm, + và -), 81Kr (t1/2=2,29×105 năm, -) [117].

Các nhân phóng xạ tạo ra do phản ứng hạt nhân trong vũ trụ có hàm

lƣợng lớn nhất ở tầng bình lƣu. Ngoài ra, một số hạt nơtron và proton tồn tại ở

trong tầng đối lƣu vẫn có đủ năng lƣợng tạo ra các phản ứng hạt nhân để sinh

ra các hạt nhân phóng xạ gần bề mặt trái đất. Hàm lƣợng của các nhân phóng

xạ có nguồn gốc vũ trụ không chỉ phụ thuộc vào độ cao mà còn phụ thuộc vào

vĩ độ và thay đổi theo chu kỳ hoạt động 11 năm của mặt trời.

1.1.1.3. Nguồn phóng xạ nhân tạo

Các nhân phóng xạ nhân tạo có mặt trong hệ sinh thái trên Trái đất từ

ba nguồn chính, đó là:

- Từ các vụ thử vũ khí hạt nhân.

- Từ các tai nạn nhà máy điện hạt nhân nhƣ vụ nổ nhà máy điện hạt

nhân Chernobyl (Ucraina) năm 1986 và tai nạn nhà máy điện hạt nhân

Fukushima (Nhật bản) năm 2011 do động đất và sóng thần.

- Từ nguồn thải lỏng và khí của các nhà máy điện hạt nhân cũng nhƣ

các cơ sở tái chế vật liệu hạt nhân, ví dụ nhƣ Sellafield ở Anh và Cap de la

Hague ở Pháp [117].

Đại dƣơng bao phủ diện tích 361,11×106 km2, chiếm 70,8% tổng diện

tích bề mặt trái đất [18]. Do đó, đại dƣơng là nơi tiếp nhận chủ yếu các nhân

phóng xạ tự nhiên và nhân tạo xả vào môi trƣờng do rơi lắng từ không khí

cũng nhƣ từ các nguồn nƣớc thải trực tiếp đổ ra biển.

Các nguồn khác nhƣ là đánh chìm chất thải hạt nhân, xả thải định kỳ

của nhà máy điện hạt nhân, tai nạn tàu ngầm, tai nạn rơi vệ tinh sử dụng động

cơ chạy bằng năng lƣợng hạt nhân và sử dụng các đồng vị phóng xạ trong y

tế, công nghiệp và khoa học cũng góp phần làm ô nhiễm phóng xạ đại dƣơng.

1.1.2. Ảnh hưởng của nhân phóng xạ đến sức khỏe con người

Các nhân phóng xạ là các chất độc theo khía cạnh năng lƣợng của bức

xạ do chúng phát ra. Các tác động đến sức khỏe của con ngƣời do phơi nhiễm

phóng xạ phụ thuộc vào nhiều yếu tố, bao gồm loại phóng xạ, chẳng hạn nhƣ

phóng xạ alpha, beta, gamma hay nơtron; liều phơi nhiễm và thời gian tiếp

xúc. Các nhân phóng xạ phát ra bức xạ có năng lƣợng cao, có thể tới hàng

chục kiloelectron Volt (keV) trở lên. Do vậy, vật chất phơi nhiễm trong

trƣờng bức xạ đều bị ion hóa ở các mức độ khác nhau, nên tia phóng xạ còn

đƣợc gọi là bức xạ ion hóa. Do hiệu ứng ion hóa vật chất nên bức xạ ion hóa

là nguy hiểm đối với cơ thể sống. Mức độ ảnh hƣởng của bức xạ ion hóa tới

sức khỏe con ngƣời phụ thuộc vào liều bức xạ (radiation dose) là lƣợng năng

lƣợng của bức xạ đã truyền hoàn toàn cho một đơn vị khối lƣợng thể trọng.

Có hai kiểu phơi nhiễm phóng xạ, đó là chiếu ngoài và chiếu trong

tƣơng ứng với hai loại liều là liều chiếu ngoài và liều chiếu trong. Liều chiếu

trong là liều gây bởi các nhân phóng xạ nằm bên trong cơ thể. Liều chiếu

ngoài là liều chiếu khi nguồn bức xạ nằm bên ngoài cơ thể, do đó có thể có

những biện pháp hữu hiệu để tránh bị phơi nhiễm phóng xạ từ nguồn. Đƣờng

hô hấp và đƣờng tiêu hóa là hai con đƣờng chính để các nhân phóng xạ xâm

nhập đƣợc vào bên trong cơ thể, gây liều chiếu trong. Chiếu trong nguy hiểm

hơn chiếu ngoài vì khó có biện pháp hiệu quả để làm giảm liều khi phóng xạ

đã ở bên trong cơ thể và các nhân phóng xạ gây ảnh hƣởng trực tiếp đến cấu

trúc tế bào.

Với mức liều phơi nhiễm cao, ví dụ từ 1 Sivơ (Sv) trở lên thì gây những

hậu quả nhƣ nhau đối với toàn thể tập thể công chúng từ bức xạ ion hóa, đó là

bỏng da, hoại tử, rụng tóc và mức độ trầm trọng nhất là chết ngƣời. Các hiệu

ứng của bức xạ ion hóa đối với cơ thể sống ở mức liều cao hơn ngƣỡng 1 Sv

nhƣ trình bày ở trên thuộc nhóm hiệu ứng tất định vì nó xảy ra nhƣ nhau đối

với tất cả các cơ thể sống với xác suất bằng 1. Khi con ngƣời bị phơi nhiễm

phóng xạ ở những mức liều thấp hơn nhiều lần so với ngƣỡng 1 Sv hay còn

gọi là liều chiếu nghề nghiệp thì bức xạ ion hóa phát ra từ các nhân phóng xạ

sẽ gây biến đổi cấu trúc của tế bào mà cụ thể là làm thay đổi cấu trúc mạch

ADN hoặc ở mức độ sâu hơn nữa là làm biến đổi nhiễm sắc thể, tức là biến

đổi gen. Các hiệu ứng làm thay đổi cấu trúc ADN hoặc gen dƣới tác dụng của

bức xạ ion hóa chỉ xảy ra với xác suất nhất định và phụ thuộc tuyến tính vào

liều bức xạ. Mức liều càng cao, nhƣng thấp hơn nhiều so với ngƣỡng, thì xác

suất phát sinh bệnh tật ở con ngƣời bị phơi nhiễm phóng xạ cũng càng cao và

các hiệu ứng này thuộc nhóm hiệu ứng ngẫu nhiên. Các hiệu ứng ngẫu nhiên

bao gồm suy giảm hệ miễn dịch, đục thủy tinh thể, ung thƣ và di truyền.

Có hai cơ chế làm phát sinh bệnh tật do bức xạ ion hóa là cơ chế trực

tiếp và cơ chế gián tiếp. Cơ chế trực tiếp là do năng lƣợng của bức xạ tác

động trực tiếp lên cấu trúc của tế bào làm thay đổi cấu trúc nhân tế bào. Cơ

chế gián tiếp là năng lƣợng của bức xạ trƣớc tiên ion hóa phân tử nƣớc (đến

70% thể trọng cơ thể) tạo ra các gốc tự do có tính ôxy hóa rất mạnh có khả

năng ôxy hóa cấu trúc của tế bào.

1.2. Giới thiệu về poloni-210

1.2.1. Nguồn gốc poloni-210 trong biển và đại dương

α α α α 1.2.1.1. Nguồn gốc tự nhiên Trong tự nhiên, 210Po đƣợc sinh ra trong chuỗi phóng xạ 238U: 238U 234Th 230Th 226Ra 222Rn 210Po 206Pb (bền)

Nguồn poloni tự nhiên trong biển và đại dƣơng bao gồm rơi lắng sol

khí từ tầng bình lƣu (1-5%) và từ tầng đối lƣu [91], trong đó tro bụi từ phun trào núi lửa cung cấp đến khoảng 50% lƣợng 210Po trong tầng đối lƣu [124], phần 210Po còn lại trong đại dƣơng là từ chuỗi phân rã phóng xạ tự nhiên 238U

từ đất liền rồi lan truyền trong khí quyển cùng với sự chuyển dịch của các

khối không khí (Hình 1.2).

Trong đất liền, khí 222Rn bắt nguồn từ phân rã phóng xạ của chuỗi

phóng xạ tự nhiên 238U có trong thành phần khoáng vật của vỏ trái đất thoát

Rơi lắng “210Po không đƣợc hỗ trợ”

Trao đổi giữa không khí có 222Rn và 210Po với nƣớc biển

Hình thành “210Po đƣợc hỗ trợ” do xói mòn- rửa trôi khoáng vật chứa 238U từ đất liền

Hình 1.2. Nguồn gốc nhân phóng xạ 210Po trong môi trường biển và đại dương gồm hai thành phần: nguồn được hỗ trợ và nguồn không được hỗ trợ [122].

vào khí quyển rồi tiếp tục phân rã để tạo ra “210Po không đƣợc hỗ trợ 210Po”

và rơi lắng khô và ƣớt xuống bề mặt trái đất, kể cả đại dƣơng. Khái niệm “210Po không đƣợc hỗ trợ” để chỉ lƣợng đồng vị 210Po chỉ đƣợc tạo ra từ phân rã của nhân 222Rn đã bay vào không khí cắt đứt khỏi các nhân trƣớc 222Rn không phải là khí và nằm lại trong đất, tức là 210Po không còn đƣợc tiếp tục

“hỗ trợ” từ các phân rã của chuỗi. Đồng thời, do xói mòn nền đất-đá trong lục

địa có chứa khoáng vật urani bị rửa trôi theo dòng chảy của suối, sông và cuối

cùng là đổ vào biển. Theo con đƣờng xói mòn mà trong lớp trầm tích đáy biển và đại dƣơng cũng có 238U để tạo ra “210Po đƣợc hỗ trợ 210Po” nhƣ trình bày trên Hình 1.2. Khái niệm “210Po đƣợc hỗ trợ” để chỉ lƣợng 210Po luôn đƣợc bổ

sung trong đất hoặc trong trầm tích do phân rã phóng xạ của chuỗi phóng xạ tự nhiên 238U. Nồng độ hoạt độ của 210Po trong nƣớc mƣa (rơi lắng ƣớt) dao động trong khoảng từ 1 mBq.L-1 đến 100 mBq.L-1 nƣớc [32]. Một lƣợng nhỏ của 210Po trong nƣớc biển là do quá trình trao đổi giữa không khí (có 222Rn và 210Po) và nƣớc biển (Hình 1.2).

1.2.1.2. Nguồn gốc nhân tạo

Poloni-210 có thể đƣợc tổng hợp trong lò phản ứng hạt nhân bằng cách cho chùm nơtron nhanh bắn vào bia bismut-209 (209Bi) để tạo ra bismut-210 (210Bi) mà sau đó qua phân rã beta sẽ tạo ra poloni-210 (210Po). Ngoài ra, hoạt

động của con ngƣời có thể gián tiếp làm tăng đáng kể nồng độ hoạt độ của 210Po trong không khí, ví dụ nhƣ các hoạt động liên quan đến khai thác mỏ,

nghiền quặng, quá trình tách chiết và sản xuất urani và thép. Nồng độ hoạt độ của 210Po trong quặng và chất thải từ công nghiệp luyện thép có thể cao tới 5660 Bq kg-1 [41]. Các chất thải sau quá trình tuyển quặng trong sản xuất phốt

pho và ngành công nghiệp phân bón phốt phát (phân lân) và phát thải từ công

nghiệp dầu mỏ và tách chiết khí ga, khai thác than phục vụ sản xuất điện và

bùn thải từ công nghiệp khai khoáng cũng nhƣ luyện kim cũng có liên quan đến việc phát thải 210Po vào môi trƣờng vì tất cả các loại chất thải này đều có chứa 238U [13, 57]. Theo thông báo của Ủy ban Khoa học của Liên hợp quốc về tác động của bức xạ nguyên tử (UNSCEAR) [117], lƣợng 210Po sinh ra trên

toàn cầu hàng năm liên quan đến các hoạt động của con ngƣời khoảng 660 GBq năm-1, trong đó có 490 GBq năm-1 do các ngành công nghiệp khai thác

và chế biến quặng phốt phát.

1.2.2. Đặc điểm của poloni-210

1.2.2.1. Đặc điểm hóa - lý

Poloni không có đồng vị bền nhƣng hoạt độ phóng xạ riêng lại cao nên

tất cả các các tính chất hóa - lý của nó chỉ có thể xác định đƣợc trên cơ sở các

kết quả nghiên cứu hóa phóng xạ ở mức nồng độ vết. Không thể áp dụng các

công cụ quang phổ cổ điển để đánh giá các tính chất hóa-lý của poloni ở mức

độ phân tử. Do vậy, các tính chất hóa học của poloni đã đƣợc biết vẫn còn

nghèo nàn, hầu nhƣ các đặc điểm hóa học cơ bản của poloni đều đƣợc công

bố trong những năm 1960.

Poloni (Po), số nguyên tử Z = 84, khối lƣợng nguyên tử gần bằng 209, là

một kim loại màu xám bạc, thuộc nhóm VI của Bảng Hệ thống tuần hoàn các

nguyên tố hóa học Mendeleev. Nhiệt độ nóng chảy và nhiệt độ sôi của poloni, tƣơng ứng là 254 0C và 962 0C. Tuy nhiên, ngay cả ở nhiệt độ phòng (25 0C) thì

50% lƣợng poloni sẽ bốc hơi trong 45 giờ dƣới dạng phân tử kép Po2 [124].

Poloni-210 có hoạt độ riêng cao (16,6 Ci/mg) nên cƣờng độ bức xạ của các mẫu 210Po ở mức độ miligam có khả năng nhanh chóng phân hủy hầu hết

các hợp chất hữu cơ và thậm chí cả các dung môi. Cấu trúc tinh thể của các

vật liệu rắn cũng nhanh chóng bị phá hủy hoặc thay đổi [124].

Poloni có một số trạng thái ôxi hóa là −II, + II, + IV và + VI, trong đó

trạng thái IV là bền nhất trong dung dịch nƣớc. Poloni tạo thành các muối tan

với clorua, bromua, axetat, nitrat và các anion vô cơ khác. Một trong các tính

chất hóa học quan trọng của poloni là sự thủy phân tƣơng tự nhƣ hầu hết các

nguyên tố nhóm IV và tạo kết tủa hydroxit. Trong dung dịch nƣớc có pH=7, tích số tan của Po(OH)4 = 10−37, tích số tan của PoS2 = 10−28.3 [16]. Ông-bà

Curies đã sử dụng đặc tính này để tách poloni và xác định khối lƣợng nguyên

tử của nó.

1.2.2.2. Đặc tính của poloni-210 trong môi trường tự nhiên và nước

Poloni-210 tồn tại trong môi trƣờng nƣớc tự nhiên chủ yếu ở dạng

Po(IV). Do sự thủy phân một phần của Po(IV) nên hình thành các keo phóng

xạ và nó có tính ái lực cao với các hạt lơ lửng trong nƣớc. Poloni-210 bị hấp

phụ mạnh lên bề mặt các hạt keo lơ lửng có bản chất là khoáng chất hoặc vật chất hữu cơ. Thông số chính kiểm soát quá trình hấp phụ và giải hấp phụ 210Po

từ dung dịch lên các hạt khoáng chất lơ lửng là trạng thái ôxi hóa khử, mật độ 210Po giảm mạnh từ bề mặt chất hấp phụ nơi mật độ ôxy còn cao vào sâu trong

lòng chất hấp phụ nơi hầu nhƣ không còn ôxy [17]. Điều này đƣợc giải thích là do sự hấp phụ đồng hình 210Po lên các ôxyt mangan và đƣợc giải phóng khi

Mn(IV) bị khử thành Mn(II). Benoit và Hemond [19] ƣớc tính rằng, Po(IV)

(dạng không hòa tan) có thể bị khử thành trạng thái Po(II) (dạng hòa tan) cùng

với mangan và ở điều kiện yếm khí nó có thể kết tủa ở dạng poloni sunfua, nếu trong môi trƣờng tồn tại ion S2- [19, 113]. Hơn nữa, với sự tƣơng đồng về đặc

tính giữa poloni và các nguyên tố nhóm VI nhƣ lƣu huỳnh (S), selen (Se) và

telu (Te), có thể xảy ra sự bay hơi sinh học (biovolatilization) của poloni dƣới

dạng các dẫn xuất alkyl. Do đặc điểm dễ bay hơi, nên các quá trình chiết tách

xử lý mẫu để nghiên cứu về poloni cần đặc biệt lƣu ý đến yếu tố nhiệt độ, không để nhiệt độ mẫu vƣợt quá 100 0C [54].

1.2.2.3. Đặc điểm hóa phóng xạ của poloni-210

Cho đến nay, poloni đƣợc biết có 42 đồng vị với nguyên tử khối từ 186

đến 227 đơn vị khối lƣợng [123] và tất cả đều có tính phóng xạ. Trong tự

nhiên, poloni đƣợc tìm thấy có 7 đồng vị, trong đó phổ biến nhất là đồng vị 210Po. Poloni-210 là nhân phóng xạ phát hạt alpha có năng lƣợng là 5,304 MeV và chu kỳ bán rã là 138,4 ngày. Năng lƣợng giật lùi của 210Po sau phân

rã đƣợc phát ra dƣới dạng tia gamma có năng lƣợng 0,803 MeV và suất ra rất thấp (1.23×10-5). Hoạt độ riêng của 210Po rất cao, ví dụ 1 μg 210Po phát ra chùm hạt alpha mang suất liều bức xạ tƣơng đƣơng 4,5 mg 226Ra, 262 mg 238Pu hoặc 446 kg 238U. Vì vậy, độc tính phóng xạ của 210Po là rất cao. Năng lƣợng phát ra từ nguồn 210Po là 140W/g, nên khối kim loại poloni nặng 0,5 gam sẽ có nhiệt độ bề mặt cao hơn 500 0C.

Ngoài 210Po thì các đồng vị 218Po và 214Po cũng là các nhân phát alpha thuộc chuỗi 238U nhƣng chu kỳ bán rã của chúng ngắn hơn nhiều. Chu kỳ bán rã của 218Po và 214Po tƣơng ứng là 3,05 phút và 1,64×10-4 giây.

1.2.2.4. Quá trình sinh -địa hóa của poloni-210 Tuy Po-210 là sản phẩm phân rã beta trực tiếp của Pb-210 (210Pb), nhƣng hình thái sinh-địa hóa của hai nhân phóng xạ 210Po và 210Pb trong môi

trƣờng thủy quyển lại rất khác nhau. Po-210 rất dễ dàng tách khỏi pha nƣớc

và bám vào các hạt lơ lửng, trong khi đó phần lớn Pb-210 vẫn có khả năng tồn

tại trong pha nƣớc, có nghĩa là giữa pha nƣớc và pha hạt lơ lửng không có cân bằng phóng xạ giữa 210Pb và 210Po, đặc biệt ở các tầng nƣớc nông có nhiều ánh sáng. Sự mất cân bằng phóng xạ giữa 210Po và 210Pb trong vùng nƣớc mặt

có đủ ánh sáng và mật độ quần thể thực vật cao thƣờng đƣợc sử dụng để theo

dõi sự hình thành và vận chuyển cacbon hữu cơ trong tầng nƣớc nông ngoài

khơi các đại dƣơng vì đây là con đƣờng duy nhất cung cấp dinh dƣỡng cho

sinh vật các bậc cao hơn. Trong số các động vật phù du thuộc bậc dinh dƣỡng cao nhƣ các loài chân kiếm có hiệu quả đồng hóa tƣơng đối cao đối với 210Po

[111]. Hiệu quả đồng hóa cao kết hợp với tỷ lệ chuyển hóa chậm trong các

sinh vật phù du làm cho động vật phù du trở thành các kênh dẫn hiệu quả để chuyển 210Po tới các bậc dinh dƣỡng cao hơn và do đó gây tích lũy sinh học trong thực phẩm biển, tức là làm nhiễm 210Po trong hải sản. Việc 210Po đƣợc

làm giàu từ bậc dinh dƣỡng thấp lên bậc dinh dƣỡng cao hơn trong môi

trƣờng biển chủ yếu là qua chuỗi thức ăn chứ không phải hoàn toàn từ nƣớc

biển [15]. Một số nghiên cứu đã phát hiện ra rằng poloni tập trung với tỷ lệ

cao trong gan và tụy của các loài động vật không xƣơng sống, trong khi đó một số nghiên cứu khác cũng đã chỉ ra rằng 210Po có gắn kết với protein của

các cơ quan này [40, 41, 51, 126].

1.2.2.5. Quá trình tái nhập poloni-210 từ trầm tích yếm khí vào pha nước

Phần lớn những nghiên cứu gần đây liên quan đến tác động môi trƣờng do ô nhiễm poloni đã chú ý đến nguyên nhân sự tái nhập của 210Po từ lớp trầm

tích yếm khí vào pha nƣớc. Benoit và Hemond [19] đã phân tích khả năng tái nhập của 210Pb và 210Po từ lớp trầm tích yếm khí lòng hồ. Kết quả đã chỉ ra rằng do có phân tầng trong cột nƣớc mà một phần 210Po từ trầm tích đƣợc tạo ra sau phân rã phóng xạ beta của 210Pb sẽ thoát vào tầng nƣớc có nồng độ ôxi

hòa tan thấp (tầng nƣớc sâu), tức là poloni ở trạng thái ôxy hóa thấp và đóng góp thêm vào phần 210Po không đƣợc hỗ trợ trong tầng nƣớc này. Chu trình của 210Po trong môi trƣờng thủy quyển nƣớc hồ đƣợc cho là tƣơng tự nhƣ của

mangan (Mn). Do vậy, những đặc tính ôxi hóa khử của hai nguyên tố này có

lẽ là khá tƣơng đồng với nhau [19]. Tuy nhiên, một số nghiên cứu khác cho thấy chƣa thể kết luận chắc chắn là tính ôxy hóa khử của 210Po có mối tƣơng

đồng nhiều hơn với mangan (Mn) so với sắt (Fe), bởi vì các nghiên cứu này

đã nhận thấy nồng độ của Mn và Fe trong môi trƣờng thủy quyển hồ có mối tƣơng quan tốt với nhau. Mức độ tái nhập của 210Po từ trầm tích vào pha nƣớc

phụ thuộc vào nồng độ ôxi trong nƣớc đã đƣợc ghi nhận trong một số nghiên

cứu về môi trƣờng đáy hồ. Trong khi poloni trong môi trƣờng nƣớc tự nhiên

có phản ứng đơn phân tử thì một số nghiên cứu khác đã cho thấy nó có thể tồn

tại ở nhiều dạng hóa học có khả năng hòa tan trong môi trƣờng có nồng độ ôxi thấp [69]. Các nghiên cứu về chu trình 210Po trong nƣớc hồ thiếu ôxi theo mùa ở Bắc Carolina cho thấy, một lƣợng 210Po không đƣợc hỗ trợ có sự phân

bố theo phƣơng thức đối lƣu từ trầm tích đáy, đặc biệt trong suốt những tháng

mùa hè khi nồng độ ôxi trong nƣớc thấp.

Cho đến nay vẫn có rất ít thông tin đƣợc công bố về khả năng tái nhập 210Po từ trầm tích đáy vào nƣớc biển ven bờ. Trong ba thập kỷ gần đây những nghiên cứu về hình thái của 210Po và 210Pb trong môi trƣờng biển cho thấy còn

nhiều vấn đề liên quan đến tính chất sinh - địa hóa đại dƣơng của hai nhân

phóng xạ này, đặc biệt là poloni chƣa đƣợc làm rõ. Các tính chất hóa học của

poloni trong nƣớc biển phần lớn là phỏng đoán [19, 58]. Tuy nhiên, nhiều tính

toán trên cơ sở nhiệt động học của các quá trình, trong đó có sự tham gia của

poloni dự đoán rằng trong nƣớc biển có pH trung tính và giàu ôxi, poloni

trong pha nƣớc tồn tại chủ yếu ở trạng thái ôxy hóa IV tức là PoO2 và khi

nồng độ ôxy giảm thì Po(IV) sẽ khử về trạng thái ôxy hóa II. Điều này cho

thấy, Po(IV) trong điều kiện giàu ôxy sẽ ở dạng hợp chất không tan (nhƣng

bám vào các hạt lơ lửng) và bị khử xuống Po(II) dễ tan khi nồng độ ôxy giảm,

tƣơng tự nhƣ Mn(IV) bị khử xuống Mn(II) [17, 19]. Các nguyên tố có khả

năng tham gia phản ứng ôxi hóa khử nhƣ S, Fe và Mn và cả Po cũng vậy,

trong điều kiện yếm khí sẽ bị khử từ trạng thái ôxy hóa IV xuống trạng thái

ôxy hóa II dễ tan và khuếch tán từ trầm tích vào tầng nƣớc đáy.

1.2.3. Hấp thu poloni-210 của sinh vật biển

1.2.3.1. Tích lũy sinh học poloni-210 trong các sinh vật biển

Poloni nằm trong nhóm VI của Bảng Hệ thống tuần hoàn các nguyên tố

nên nó có tính chất hóa học tƣơng tự nhƣ S, Se và Te [92] nhƣng hình thái

dw [40, 41] nhƣng nồng độ hoạt độ

sinh hóa trong cơ thể sống của nó lại khác biệt so với S, Se và Te [23, 27, 119]. Mặc dù 210Po là chất độc phóng xạ ngay cả ở mức nồng độ rất thấp nhƣng so với 210Pb là “mẹ” sinh ra 210Po thì các sinh vật biển lại ƣu tiên đồng hóa nhân phóng xạ “con” hơn là đồng hóa nhân phóng xạ “mẹ”, tức là 210Po

đƣợc tích lũy sinh học mạnh hơn [23, 26, 30, 41]. Điều này cho thấy, liều bức xạ chiếu trong gây ra đối với con ngƣời của 210Po có thể là cao do con ngƣời ăn hải sản. Nồng độ hoạt độ của 210Po trong thực vật phù du đại dƣơng dao động trong khoảng từ 40 đến 450 Bq kg-1 của 210Po trong động vật phù du là khoảng từ 100 đến 2000 Bq kg-1 dw [47, 53, 61]. Đối với các loài cá biển và động vật đáy thì nồng độ hoạt độ 210Po nằm trong khoảng từ 50 đến 900 Bq kg-1 dw toàn cơ thể, nhƣng nồng độ hoạt độ của 210Po là đặc biệt cao ở một vài cơ quan, ví dụ nhƣ gan - tụy của động vật giáp

ww toàn bộ cơ thể [30, 41].

xác và trong gan cũng nhƣ trong tuyến sinh dục và xƣơng cá. Nồng độ hoạt độ của 210Po trong cá sống ở các tầng nƣớc biển có độ sâu trung bình (mesopelagic) là khoảng 800 Bq kg-1

1.2.3.2. Vận chuyển poloni-210 theo chuỗi thức ăn

Hấp thu sinh học vật chất từ môi trƣờng có thể xảy ra thông qua ba con

đƣờng là: (i) Hấp thu trực tiếp các dạng hòa tan trong nƣớc biển; (ii) Ăn các

dạng bám trên các hạt trầm tích; (iii) Ăn các loại mồi bị nhiễm phóng xạ [15]. Hấp thu nhân phóng xạ 210Po của các sinh vật đƣợc cho là bắt đầu từ thức ăn

[25]. Poloni-210 rất ít hòa tan ở trong nƣớc biển mà chủ yếu tồn tại trong cột

nƣớc khi đã hấp phụ trên các hạt lơ lửng [61, 79, 82, 107, 115].

Stewart và Fisher [110] đã chứng minh rằng ở bậc dinh dƣỡng đầu tiên, tức là trong pha nƣớc, 210Po dễ dàng đƣợc hấp thu bởi thực vật phù du. Không giống nhƣ một số nhân phóng xạ tự nhiên khác, 210Po có thể xâm nhập vào tế

bào chất của thực vật phù du làm cho nó có khả năng dễ dàng chuyển sang động vật ăn loại thực vật phù du đã hấp thu 210Po. Quá trình hấp thu 210Po của

thực vật phù du xảy ra rất nhanh. Kết quả thí nghiệm bằng phƣơng pháp đánh dấu 210Po vào nƣớc biển cho thấy thời gian đạt cân bằng giữa 210Po trong nƣớc

biển và trong sinh vật phù du chỉ là 0,6 ngày [120]. Một số thí nghiệm khác đã đƣợc tiến hành để kiểm tra mức độ chuyển hóa của 210Po lên các bậc dinh

dƣỡng cao hơn do ăn thức ăn là thực vật phù du đã đƣợc đánh dấu đồng vị 210Po đã chỉ ra rằng hiệu quả đồng hóa của nhân phóng xạ này ở động vật ăn

thực vật là khá cao, dao động từ 17% trong vẹm xanh tới 20%, thậm chí đến

đến 55% trong động vật phù du và phụ thuộc vào loài tảo đã đƣợc đánh dấu [111]. Nhƣ vậy, hầu hết các kết quả nghiên cứu đều cho thấy 210Po đƣợc làm

giàu từ các bậc dinh dƣỡng thấp đến các bậc dinh dƣỡng cao hơn do có sự

khuếch đại trong vận chuyển nhân phóng xạ này theo chuỗi thức ăn.

Cơ chế hấp thu 210Po trong sinh vật vẫn chƣa đƣợc làm rõ. Vì 210Po

không phải là nguyên tố vi lƣợng cần thiết đối với cơ thể sống, nên sự tích lũy sinh học của 210Po chỉ đƣợc coi đơn giản nhƣ là một trong các yếu tố cần thiết cho một số quá trình đồng hóa khác. Do vị trí của 210Po trong Bảng Hệ thống

tuần hoàn các nguyên tố là ở nhóm VI nên sẽ có hành vi tƣơng tự nhƣ lƣu huỳnh (S) và ngƣời ta tin rằng 210Po có hoạt tính tƣơng tự nhƣ lƣu huỳnh hoặc

liên kết với các phối tử lƣu huỳnh [112] nhƣng cơ chế cụ thể vẫn chƣa đƣợc

chứng minh. Những thí nghiệm phân tách sinh hóa các thành phần dƣới mô của sinh vật biển đã chứng minh mối liên kết chặt chẽ của nhân 210Po với các

protein khác nhau trong một số loài nhƣ vi khuẩn (trên cạn), thực vật phù du,

động vật thân mềm, động vật giáp xác và cá [110].

Heyraud [53] và Cherry [29] đã báo cáo rằng 210Po phân bố không đồng đều giữa các mô của cá và các sinh vật đáy. Nồng độ hoạt độ của 210Po cao

nhất đƣợc tìm thấy trong các cơ quan tiêu hóa và trao đổi chất nhƣ gan - tụy,

lá lách, ruột, dạ dày và manh tràng môn vị, trong khi đó nồng độ hoạt độ thấp

nhất của nhân phóng xạ này đƣợc tìm thấy trong cơ và xƣơng cá biển.

1.2.4. Cơ chế xâm nhập poloni-210 vào cơ thể con người Nồng độ hoạt độ của 210Po trong các mô đã đƣợc đánh giá cho công

chúng ở các nƣớc nhƣ Anh, Mỹ và Liên Xô cũ [24, 33, 126]. Nồng độ hoạt độ 210Po trong xƣơng dao động từ 1295 - 1480 Bq kg-1, cao hơn nồng độ hoạt độ 210Po trong mô mềm do có sự gia tăng và bẫy vật lý của 210Po đƣợc hình thành từ phân rã 210Pb bên trong xƣơng. Tuy nhiên, không giống nhƣ 210Pb có chu kỳ bán phân rã sinh học tƣơng đối dài trong xƣơng, khoảng 50% 210Po tạo ra từ phân rã 210Pb đƣợc vận chuyển đến các mô mềm và sau đó mới đƣợc bài tiết. Trong tóc nồng độ hoạt độ của 210Po là khoảng 3,0 Bq kg-1, điều này cho thấy, ngoài tuyến phân và tiết niệu thì nang tóc cũng có

thể là một tuyến thải phóng xạ quan trọng [33, 41, 51]. Trong các mô mềm thì nồng độ hoạt độ của 210Po cao nhất đƣợc tìm thấy ở gan và thận, Ladinskaya thông báo nồng độ hoạt độ của 210Po trong gan và thận ngƣời lớn, tƣơng ứng là 973 và 762 mBq kg-1, trong khi đó Blanchard thông báo

nồng độ hoạt độ của nhân này trong hai tổ chức gan và thận của những cá nhân có độ tuổi từ 6 đến 78, tƣơng ứng là (537 ± 74) và (418 ± 81) mBq kg-1 [33, 41, 51]. Những con đƣờng để 210Po xâm nhập vào cơ thể ngƣời đƣợc mô

phỏng nhƣ trình bày ở Hình 1.3.

Hình 1.3. Những con đường để 210Po xâm nhập vào cơ thể con người [41]

Từ trƣờng hợp điệp viên KGB (LB Nga) Litvinenko bị đầu độc bằng 210Po qua đƣờng uống thấy rằng 210Po đƣợc hấp thu chủ yếu qua đƣờng tiêu

hóa đi vào máu gây tổn thƣơng bức xạ nghiêm trọng đối với tủy xƣơng, thận,

lá lách và các mô quan trọng khác trong cơ thể ngƣời [51]. Liều bức xạ gây bởi 210Po trong các cơ quan nội tạng phụ thuộc vào mức độ hấp thu của nhân

phóng xạ sau khi nó đƣợc đƣa vào cơ thể qua đƣờng tiêu hóa và sau đó chuyển hóa vào máu. Hiệu quả của quá trình hấp thu 210Po phụ thuộc vào cả

các đặc tính vật lý cũng nhƣ hóa học của đồng vị này. Hơn nữa, theo Morozov và Parfenov [84] thì mức độ hấp thu 210Po qua đƣờng tiêu hóa vào máu cũng

phụ thuộc vào tình trạng sinh lý của đƣờng tiêu hóa và khẩu phần cũng nhƣ chế độ ăn uống. Kết quả thực nghiệm cho thấy 210Po đƣợc hấp thu đáng kể từ

dạ dày nơi có độ pH thấp nhất làm hạn chế sự hình thành trạng thái keo, do

vậy có thể thấy các phức chất hòa tan có lẽ là các dạng cơ bản đƣợc hấp thu

nhiều nhất [51, 84].

Các bộ phận nhƣ mạch máu và các cấu trúc khác trong niêm mạc và

dƣới lớp niêm mạc của đƣờng tiêu hóa có nguy cơ cao đối với các tác động của bức xạ alpha gây bởi 210Po và các tế bào mục tiêu của tác động bức xạ có

thể gồm các tế bào nội mô mạch máu, nguyên bào sợi trung mô và các loại tế

bào khác [51, 75]. Các quan trắc trong thí nghiệm với động vật cho thấy có mối tƣơng quan giữa lƣợng hoạt độ 210Po cho vào thức ăn và mật độ tế bào ruột bị tổn thƣơng. Các ảnh chụp phóng xạ phát hiện thấy 210Po có khuynh

hƣớng bám dính trên bề mặt tốt hơn so với hấp thu vào bên trong niêm mạc

ruột [20, 22, 51].

Bên cạnh đó, theo Pentreath, R. J [96], một ngƣời ăn hàng ngày 600

gam cá, 100 gam mỗi loại động vật giáp xác, động vật hai mảnh vỏ, tảo biển,

3 gam thực vật phù du và 60 gam cá biển khơi thì ƣớc tính sẽ gây ra liều chiếu

hàng năm khoảng 200 rem từ các đồng vị phóng xạ tự nhiên. Trong đó, các nhân phóng xạ 210Po, 210Pb, 40K, Rb+Ra+U+C đóng góp tƣơng ứng là ~75%, ~10%, ~13% và ~1% [96]. Nhƣ vậy, nhân phóng xạ 210Po trong môi trƣờng

nƣớc biển đã đƣợc vận chuyển theo chuỗi thức ăn và gây ra liều chiếu trong

đáng kể cho con ngƣời.

1.3. Nghiên cứu poloni-210 trong môi trƣờng nƣớc biển

1.3.1. Nghiên cứu trên thế giới

1.3.1.1. Nồng độ hoạt độ poloni-210 trong nước biển Trong nƣớc biển 210Po có thể tồn tại ở các trạng thái ôxi hóa -II, +II,

+IV và +VI. Trong môi trƣờng có đủ ô xi, trạng thái hóa trị +IV dạng

Po(OH)4 đƣợc coi là dạng bền hơn cả. Trong môi trƣờng axit yếu hoặc trung tính, poloni bị thủy phân thành PoO(OH)+, PoO(OH)2 và PoO2. Trong môi 2- là dạng chiếm ƣu thế. Poloni trong môi trƣờng nƣớc tự trƣờng kiềm, PoO3

nhiên rất dễ hòa tan và có xu hƣớng hình thành các keo tụ bị bắt giữ bởi các

hợp chất hữu cơ nhƣ humic hoặc hấp phụ trên các hạt lơ lửng, các ôxy- hydroxit sắt và mangan. Nồng độ hoạt độ của 210Po trong một số vùng nƣớc

biển đƣợc trình bày trong Bảng 1.1.

Bảng 1.1. Nồng độ hoạt độ của 210Po trong nước biển ở một số vùng biển

trên Thế giới [37, 55, 61]

Địa điểm

Nam Đại Tây Dƣơng Nồng độ hoạt độ của 210Po (mBq L-1) 0,74 (0,30 ÷ 1,5)

Đông Bắc Thái Bình Dƣơng 1,1 ± 0,37

Tây Bắc Thái Bình Dƣơng 1,90 ± 0,07

Đại Tây Dƣơng và Thái Bình Dƣơng 0,9 (0,30 ÷ 2,4)

Tây Bắc Địa Trung Hải 1,2 (0,78 ÷ 1,9)

Tây Bắc Địa Trung Hải 0,73 ÷ 2,7

Tây Bắc Địa Trung Hải (Bờ biển) 0,52 ÷ 2,13

Biển Ai-len 1,1 ÷ 3,08

Biển Bắc Baltic 0,44 ÷ 0,64

Đông Bắc Đại Tây Dƣơng 2,3

Đông Bắc Đại Tây Dƣơng (Nhiệt đới) 2,7

Tây Bắc Đại Tây Dƣơng 0,35 ÷ 0,70

Tây Bắc Đại Tây Dƣơng 0,80 ÷ 2,0

0,39 ÷ 0,76

0,50 ÷ 1,72

Tây Bắc Đại Tây Dƣơng Tây Bắc Địa Trung Hải (0 ÷ 200m) Biển Bắc Trung Quốc (0 ÷ 3500m) 1,6 ÷ 2,8

1.3.1.2. Nồng độ hoạt độ poloni-210 trong trầm tích Cho đến nay vẫn còn có ít dữ liệu về nồng độ hoạt độ của 210Po trong

trầm tích biển nhƣng nói chung giá trị này có thể thay đổi trong một khoảng rất

rộng phụ thuộc vào vị trí địa lý và ít thay đổi theo mùa ở một vị trí nhất định

dw. Trong trầm tích ở những khu vực bị

[45]. Trong sa lắng trầm tích ở cửa sông Tagus (Bồ Đào Nha) nồng độ hoạt độ của 210Po đo đƣợc dao động từ 57 đến 328 Bq kg-1 dw [25]. Một số công bố khác, nhƣ Mc Donald P. vcs [83] lại cho thấy nồng độ hoạt độ của 210Po trong sa lắng trầm tích biển là thấp hơn 50 Bq kg-1

dw, giá trị

ảnh hƣởng bởi các ngành công nghiệp có liên quan đến sử dụng quặng phosphat nồng độ hoạt độ của 210Po đo đƣợc là từ 12 đến 238 Bq kg-1

này có thể còn cao hơn ở một số địa phƣơng, thậm chí cao đến mức 1000 Bq dw [37, 50, 61]. Đo tỷ lệ nồng độ hoạt độ giữa 210Po và 210Pb (là mẹ sinh ra kg-1 210Po) trong trầm tích cho thấy tỷ số [210Po]/[210Pb] là lớn hơn 1, nghĩa là 210Pb mất cân bằng phóng xạ với 210Po. Điều này là do hiện tƣợng tái sinh trở lại pha nƣớc từ sa lắng trầm tích của 210Po nhƣ đã trình bày ở trên [25, 61, 37].

dw) đã đƣợc ƣớc tính cho môi trƣờng nƣớc đại dƣơng là từ 12 ×104 đến 200×104 [73] và từ 1×104 đến 4×104 [25]. Ở khu vực cửa sông, giá trị Kd nằm trong khoảng từ 1×105 đến 9×105 [25].Trong ấn phẩm Techdoc 247, IAEA đƣa ra giá trị Kd của 210Po trong vùng biển khơi là từ 105 đến 5×107 với giá trị khuyến cáo là 2×107 [55].

Giá trị Kd (L kg-1

1.3.1.3. Nồng độ hoạt độ poloni-210 trong tảo

dw ở phía Tây eo Biển

Số liệu quan trắc nhiều năm đối với tảo nâu (Fucus vesiculosus) cho thấy có sự thay đổi nồng độ hoạt độ của 210Po trong tảo giữa các điểm lấy mẫu nhƣng không có sự biến đổi theo mùa. Nồng độ hoạt độ 210Po trong tảo ghi nhận đƣợc dao động trong khoảng từ 3 đến 22 Bq kg-1

Channel (nằm giữa bờ biển phía Nam nƣớc Anh và phía bắc nƣớc Pháp), từ 3 đến 50 Bq kg-1 dw ở các vị trí ven bờ xung quanh Ireland và Vƣơng quốc Anh [37, 61, 83, 126]. Tỷ lệ [210Po]/[210Pb] trong tảo là xấp xỉ bằng 1 chứng tỏ có cân bằng phóng xạ giữa hai nhân và nhƣ vậy 210Pb và 210Po trong tảo ít hoặc

thậm chí không có trao đổi với môi trƣờng một khi đã xâm nhập vào bên trong tế bào. Trong tảo xanh (Ulva lactuca) nồng độ hoạt độ của 210Po nằm

trong khoảng từ 10 đến 60 Bq kg-1 dw, không có biến động theo mùa rõ rệt. Hệ số tích lũy của 210Po trong tảo đƣợc ƣớc tính là nằm trong khoảng từ 70 đến

2585 [125], khá phù hợp với các giá trị đã đƣợc IAEA khuyến cáo [55].

1.3.1.4. Nồng độ hoạt độ poloni-210 trong sinh vật biển

Các kết quả đã công bố cho thấy trong cơ thể các loài sinh vật biển có sự khác biệt về nồng độ hoạt độ của 210Po và mức độ thay đổi nồng độ hoạt độ của 210Po có liên quan chặt chẽ đến chế độ tiêu hóa của chúng [36, 66].

* Nồng độ hoạt độ poloni-210 trong động vật nhuyễn thể

Bảng 1.2. Giá trị nồng độ hoạt độ của 210Po trong động vật nhuyễn thể hai mảnh vỏ ở các vùng biển khác nhau [48, 61, 76, 94, 102]

Loài động vật hai mảnh vỏ

Nồng độ hoạt độ 210Po, Bq/kg Địa điểm nghiên cứu

Malaysia

45,69  1,17 đến 96,44  2,19 (fw) Vẹm xanh (Perna viridis)

Vẹm xanh (Perna perna) Brazil 1995  363 (dw)

428 ÷ 459 (dw) Monaco

Trai địa Trung Hải (Mytilus gallopgovincialis)

Trai xanh (Mytilus edulis) Đan Mạch 149  82 (dw)

Vẹm xanh (Perna perna) Nam Ấn Độ

78,09  5,5 đến 320  18,1 (fw)

Nồng độ hoạt độ của 210Po trong một số loài động vật nhuyễn thể biển

đã đƣợc xác dịnh nhƣ trong vẹm xanh là từ 150 đến 600 Bq kg-1 dw, trong sò dw và trong ốc periwinkles là từ 10 đến 80 Bq kg- điệp là từ 80 đến 200 Bq kg-1 dw [20, 37, 83, 98]. Nồng độ hoạt độ của 210Po trong một số loại động vật 1

nhuyễn thể thay đổi theo mùa, ví dụ nhƣ từ tháng 3 đến tháng 6 nồng độ hoạt độ của 210Po trong vẹm xanh là cao nhất, trong khi đó nồng độ hoạt độ 210Po

trong ốc periwinkles cao nhất là từ tháng 4 đến tháng 7. Một số kết quả quan

trắc nồng độ hoạt độ của 210Po trong các loài động vật nhuyễn thể hai mảnh

vỏ ở các vùng biển khác nhau trên thế giới đƣợc trình bày ở Bảng 1.2.

Các kết quả nghiên cứu về mức độ tích tụ 210Po trong các tổ chức của

động vật nhuyễn thể biển cho thấy cơ quan tiêu hóa, mang và cơ có mức tích tụ 210Po cao hơn so với các mô khác. Đối với vẹm xanh thì mối tƣơng quan giữa nồng độ hoạt độ của 210Po và trọng lƣợng cơ thể là chặc chẽ; vẹm non tuổi có nồng độ hoạt độ 210Po cao hơn so với vẹm già tuổi ở cùng một khu vực

lấy mẫu [105].

dw. Trong thịt tôm nồng độ hoạt

* Nồng độ hoạt độ poloni-210 trong động vật giáp xác Nồng độ hoạt độ của 210Po trong động vật giáp xác là khá cao, ví dụ

nhiều loài tôm trong môi trƣờng biển ven bờ và đại dƣơng [53] có nồng độ hoạt độ 210Po dao động từ 15 đến 1700 Bq kg-1 độ 210Po có giá trị tối đa là 26000 Bq kg-1 dw nhƣng trong mô gan - tụy của các loài giáp xác nồng độ hoạt độ của 210Po có thể cao hơn, đến mức 150000 Bq kg-1 dw [52]. Nồng độ hoạt độ 210Po trong sinh vật giáp xác sống ở môi trƣờng biển khơi thƣờng cao hơn so với nồng độ hoạt độ 210Po trong sinh vật sống ven bờ hoặc cửa sông và nồng độ hoạt độ 210Po tăng cao trong các loài sinh vật

tầng đáy có chế độ ăn bao gồm cả hạt lơ lửng và những viên phân của các sinh

vật khác thải ra [53]. Trong môi trƣờng đại dƣơng, Amphipod (Eurythenes

dw [28].

gryllus) - loài tôm sống phổ biến ở các đại dƣơng nhƣng ở tầng nƣớc sâu, biển thẳm, có nồng độ hoạt độ 210Po dao động từ 7 đến 286 Bq kg-1

dw, cụ

dw, trong cá trích là 2,0 Bq kg-1

dw và trong cá

* Nồng độ hoạt độ poloni-210 trong các loài cá Nồng độ hoạt độ của 210Po trong cá ở khoảng từ 1 đến 4 Bq kg-1

dw [15, 61]. Trong thịt cá bơn ở eo Biển

thể trong cá tuyết là 1,8 Bq kg-1 chim ở Biển Bắc là 4,3 Bq kg-1

dw [67]

Channel (nằm giữa bờ biển phía Nam nƣớc Anh và phía Bắc nƣớc Pháp), nồng độ hoạt độ 210Po đo đƣợc nằm trong khoảng từ 2 đến 25 Bq kg-1

dw [15, 46, 61, 66].

và Po-210 tập trung chủ yếu ở gan và ruột với nồng độ hoạt độ cao, từ 57 đến 297 Bq kg-1

1.3.1.5. Nghiên cứu sự phân bố và tích lũy sinh học của Poloni-210

trong môi trường nước biển

Trong các nghiên cứu sinh thái phóng xạ các nhân phóng xạ nói chung và 210Po nói riêng trong môi trƣờng biển và đại dƣơng, các nhà khoa học trên

thế giới và Cơ quan Năng lƣợng nguyên tử quốc tế (IAEA) đã sử dụng hệ số

phân bố (Kd) và hệ số tích lũy (CF) để đánh giá hành vi trong môi trƣờng và

khả năng tích lũy sinh học của các nhân phóng xạ từ môi trƣờng nƣớc biển

vào sinh vật sống [55].

* Hệ số phân bố Kd

Trong môi trƣờng thủy quyển, các nhân phóng xạ có thể tồn tại ở dạng

hòa tan hoặc gắn vào các hạt hoặc các chất rắn lơ lửng ở trong cột nƣớc. Để

mô tả hành vi các nhân phóng xạ trong môi trƣờng thủy quyển đặc biệt là môi

trƣờng nƣớc biển, các nhà khoa học nghiên cứu về sinh thái phóng xạ đã sử

dụng hệ số Kd để mô tả sự phân bố của một nhân phóng xạ giữa trầm tích hoặc

các hạt lơ lửng và pha nƣớc. Định nghĩa hệ số phân bố Kd sẽ đƣợc trình bày

chi tiết trong Mục 2.3.4, Chƣơng II. Đối tƣợng và phƣơng pháp nghiên cứu.

Dựa trên các công trình nghiên cứu đã công bố của các nhà khoa học,

IAEA đề xuất sử dụng giá trị Kd để mô hình hóa vận chuyển nhân phóng xạ -

đƣợc thông báo trong các ấn phẩm [55, 58, 59].

Nhiều giá trị Kd đã đƣợc xác định trực tiếp ở môi trƣờng ven biển và là

nguồn dữ liệu tham khảo quý giá, tuy nhiên các giá trị Kd trong môi trƣờng

ven bờ không thể áp dụng cho tất cả các nguyên tố với mục đích đánh giá sinh

thái phóng xạ. Điều này là do trầm tích ven bờ nhìn chung là rất không đồng

nhất về kích thƣớc hạt, về thành phần khoáng vật học cũng nhƣ các yếu tố

môi trƣờng bản địa, do vậy dữ liệu Kd thu đƣợc trong một không gian hẹp

không thể áp dụng cho diện rộng. Đối với mỗi khu vực ven bờ phải có những

nghiên cứu riêng xác định giá trị Kd của nguyên tố trong phạm vi nghiên cứu.

Giá trị Kd của một số nguyên tố trong môi trƣờng rìa đại dƣơng do

IAEA khuyến cáo đƣợc trình bày ở Bảng 1.3.

Bảng 1.3. Giá trị Kd của một số nguyên tố trong môi trường rìa đại dương [55, 58, 59, 61]

Nguyên tố Giá trị Kd khuyến cáo Nồng độ trầm tích trung bình

Nồng độ trong nƣớc biển (kg/kg) Nồng độ trầm tích ven bờ (kg/kg) (kg/kg)

3,0 × 10-11 2,0 × 10-5 2,3 × 10-5 Pb 1 × 105

2,7 × 10-18 — — Po 2 × 107

3,3 × 10-16 — 1,1 × 10-12 Ra 2 × 103

7,4 × 10-13 — 1,2 × 10-5 Th 3 × 106

3,2 × 10-9 2,0 × 10-5 3,7 × 10-6 U 1 × 103

* Hệ số tích lũy (CF)

Các hệ số tích lũy (Concentration Factor, CF) đƣợc sử dụng rộng rãi

trong việc mô hình hóa sự vận chuyển của các nhân phóng xạ từ cột nƣớc vào

trong sinh vật và các giá trị hệ số tích lũy đƣợc sử dụng phổ biến trong việc

hoàn thành đánh giá liều chiếu gây ra cho con ngƣời khi ăn hải sản [55]. Định

nghĩa về CF đƣợc trình bày chi tiết trong Mục 2.3.5, Chƣơng II. Đối tƣợng và

phƣơng pháp nghiên cứu.

Cách tiếp cận CF có ƣu điểm là đơn giản và cung cấp cho ngƣời đánh

giá một cơ sở dữ liệu lớn và dễ truy cập. Do đó, nó cung cấp một điểm khởi

đầu hữu ích cho việc đánh giá việc chuyển tiếp và hấp thu các hạt nhân phóng

xạ trong bất kỳ đánh giá tác động sinh thái phóng xạ môi trƣờng biển nào. Cơ

chế đánh giá vận chuyển các nhân phóng xạ từ môi trƣờng nƣớc biển vào

chuỗi thức ăn trình bày ở Hình 1.4.

Liều chiếu tới con ngƣời và sinh vật

Động vật đáy Các loài giáp xác

Tảo biển

Cá

CFCá

CFTảo

CFTôm, cua

CFNgao, hàu

Các đồng vị phóng xạ

Nƣớc biển

Các đồng vị phóng xạ

Hình 1.4. Cơ chế đánh giá vận chuyển các nhân phóng xạ

từ môi trường nước biển vào chuỗi thức ăn

fw) đƣợc IAEA [58] đề xuất là 1×104 cho

Hệ số tích lũy (CF, L kg-1

động vật thân mềm. Đối với vẹm xanh, một số nhà nghiên cứu đề xuất giá trị CF trong khoảng là từ 2×103 tới 5×105; đối với sò điệp đề xuất giá trị CF là 72×103 và đối với ốc winkles đề xuất CF thay đổi từ 2×103 đến 30×103 [46,

61, 83, 126].

Hệ số tích lũy đối với động vật giáp xác trong môi trƣờng biển khơi

đƣợc IAEA [58] đề xuất là 5 ×104 L kg-1 fw. Germain vcs [46] xác định đƣợc fw cho toàn bộ thịt tôm là 4×104 và hệ số tích lũy tính theo đơn vị L kg-1 1.2×104 cho phần thịt ở đầu và ngực, 9 ×104 cho phần thịt bụng. Charmasson vcs [28] đề xuất các hệ số tích lũy (L kg-1 fw) cho amphipods Eurythenes gryllus là từ 6 ×103 đến 8×103 cho toàn bộ cơ thể sinh vật và từ 4 ×104 đến 105 cho đƣờng tiêu hóa.

fw), trong các mô cơ của cá bơn (Platichtys flesus) ở cửa sông là 2×103 và trong gan là 25×103 [46]. Giá trị CF của 210Po trong cá đƣợc IAEA khuyến cáo là 2×103 L kg-1

fw [55].

Hệ số tích lũy, CF (L kg-1

1.3.2. Nghiên cứu ở Việt Nam

Cho đến nay ở Việt Nam chƣa có một công bố chính thức nào về đánh giá hiện trạng phân bố 210Po giữa trầm tích, nƣớc và sinh vật ăn hút đáy hay

tôm, cá và đánh giá liều bức xạ chiếu trong của poloni-210 do ăn hải sản của

công chúng Việt Nam. Có một số công trình đã công bố liên quan đến ứng dụng cân bằng phóng xạ giữa 210Po và 210Pb để xác định nồng độ hoạt độ của 210Pb trong các lớp trầm tích phục vụ các nghiên cứu về tốc độ bồi lấp cửa

sông, bến cảng [5, 6, 36].

Kết luận: Chƣơng 1 đã trình bày các vấn đề về nguồn gốc của phóng xạ

trong tự nhiên, ảnh hƣởng của bức xạ ion hóa đến cơ thể sống do hiệu ứng ion

hóa của bức xạ, sự hình thành poloni trong môi trƣờng và các đặc tính môi

trƣờng của nó. Cho đến nay ít có số liệu thực nghiệm xác định hệ số phân bố

giữa nƣớc và pha hạt lơ lửng cũng nhƣ bùn đáy và sinh vật của poloni, đặc

biệt là trong môi trƣờng nƣớc ven bờ có hàm lƣợng DOC và pH thay đổi theo

mùa vì chịu ảnh hƣởng của nƣớc ngọt từ lục địa đổ ra qua các cửa sông.

Trong các nghiên cứu này, các nhà khoa học không chỉ quan trắc nền phông phóng xạ của 210Po trong trầm tích và sinh vật đáy hoặc cá/tôm/cua mà

họ cũng đã đánh giá mức liều chiếu trong đối với công chúng trong từng khu

vực nghiên cứu do ăn thực phẩm là hải sản. Nội dung nghiên cứu của luận án

sẽ tiếp tục bổ sung vào cơ sở dữ liệu quốc tế các số liệu thực nghiệm Po-210

trong môi trƣờng ven biển Việt Nam và phân bố của Po-210 giữa các thành

phần môi trƣờng biển ven bờ. Các nội dung nghiên cứu của luận án cũng nằm

trong hƣớng nghiên cứu hiện đang đƣợc các nhà khoa học quốc tế quan tâm.

CHƢƠNG 2. ĐỐI TƢỢNG VÀ PHƢƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU

2.1. Đối tƣợng nghiên cứu

2.1.1. Lựa chọn đối tượng nghiên cứu

Để thực hiện các mục tiêu nghiên cứu, luận án lựa chọn các đối tƣợng

nghiên cứu sau:

* Nƣớc biển và trầm tích ven bờ Để nghiên cứu sự phân bố nhân phóng xạ 210Po trong vùng biển ven bờ

khu vực Bắc Bộ và sự vận chuyển từ môi trƣờng vào sinh vật (hàu, ngao),

luận án lựa chọn nƣớc biển và trầm tích biển làm đối tƣợng nghiên cứu.

* Ngao (Meretrix meretrix) và hàu (Crassostrea gigas)

Để đánh giá khả năng vận chuyển và tích lũy sinh học nhân phóng xạ 210Po từ đó vận chuyển lên bậc dinh dƣỡng cao hơn theo chuỗi thức ăn, luận

án lựa chọn ngao (Meretrix meretrix) và hàu (Crassostrea gigas) để nghiên

cứu, vì:

Thứ nhất, ngao (Meretrix meretrix) và hàu (Crassostrea gigas) thuộc

loài động vật hai mảnh vỏ ăn bằng hút - lọc, thƣờng đƣợc sử dụng nhƣ là các

chỉ thị ô nhiễm thủy quyển đối với các kim loại nặng, dầu - mỡ và hợp chất

hữu cơ kỵ nƣớc (HOC) [47], vì chúng có các đặc tính đặc biệt nhƣ sau:

- Có thể thích nghi với độ mặn trong khoảng rộng, từ môi trƣờng cửa

sông đến môi trƣờng đại dƣơng có độ muối đến 37 ppt (phần nghìn).

- Có thể đại diện về mức mẫn cảm đối với ô nhiễm trong hệ sinh thái,

nghĩa là nếu một tác nhân ô nhiễm tác động lên quần thể trai-hến (nƣớc ngọt);

hàu - ngao (nƣớc lợ và nƣớc mặn) thì tác động đó cũng sẽ xuất hiện ở các loài

thủy sinh khác trong cùng hệ sinh thái.

- Hầu nhƣ không di chuyển khi đã trƣởng thành nên đây là những đại diện

lý tƣởng trong các nghiên cứu ô nhiễm môi trƣờng địa phƣơng. Tuy nhiên, ở giai

đoạn ấu trùng chúng sống phù du, do vậy có khả năng phát tán diện rộng. Điều

này cho phép tuyển lựa đƣợc giống sinh vật (để thử nghiệm) ngay cả ở môi

trƣờng sống nơi ngao, hàu trƣởng thành đã bị chết do mức ô nhiễm cao.

- Có thời gian sống tƣơng đối lâu. Vì vậy, chúng có thể tích hợp ô

nhiễm môi trƣờng qua một thời gian dài, đồng thời sự thay đổi mức độ ô

nhiễm cục bộ có thể đƣợc nghiên cứu kỹ lƣỡng bằng cách lấy mẫu theo từng

giai đoạn.

- Kích thƣớc của chúng tƣơng đối lớn nên xử lý mẫu rất thuận tiện ở

ngay hiện trƣờng và ở phòng thí nghiệm, làm cho việc giám sát sinh học theo

cả hai phƣơng pháp chủ động và bị động trở nên dễ dàng hơn.

- Các mô của chúng tiếp xúc trực tiếp với môi trƣờng xung quanh nên

các tác nhân hóa học có thể xâm nhập vào cơ thể chúng không chỉ qua đƣờng

tiêu hóa (dạ dày - ruột) mà còn qua cả cơ quan hô hấp từ môi trƣờng nƣớc dẫn

đến khả năng tích lũy cao hơn đối với các chất ô nhiễm so với các loài thủy

sinh khác.

- Hệ số tích lũy (CF) của các loài sinh vật hai mảnh vỏ đối với nhiều loại ô nhiễm là cao (từ 103 đến 105), cao hơn so với các loài thủy sinh khác

trong cùng môi trƣờng. Do đó, chúng có thể đƣợc sử dụng trong các nghiên

cứu mà ô nhiễm chỉ cho phép ở mức thấp (ở mức vết) hoặc trong cảnh báo

sớm về nguy cơ môi trƣờng bị ô nhiễm.

- Các cơ quan nội tạng có cấu trúc hình thái học và mô học ở mức mô

cũng nhƣ tế bào là khác nhau, do đó các tác động sinh học do áp lực môi

trƣờng nói chung và do tiếp xúc với ô nhiễm nói riêng có thể định lƣợng đƣợc

ở các mức độ khác nhau trong từng cơ quan/tổ chức sinh học từ mức phân tử

đến mức toàn thể mô.

- Kết quả thử nghiệm độc học sinh thái thƣờng không gây tranh cãi nhƣ

trong các thử nghiệm trên động vật hoặc từ các quan trắc môi trƣờng.

- Chúng đƣợc dùng nhƣ một nguồn thực phẩm của con ngƣời. Vì thế, đây

sẽ là khâu trung gian chuyển tiếp các chất ô nhiễm tiềm tàng vào cơ thể ngƣời.

Thứ hai, ở Việt Nam, ngao (Meretrix meretrix) và hàu (Crassostrea

gigas) là loại thực phẩm đƣợc dùng phổ biến trong bữa ăn hàng ngày của ngƣời

dân bởi chúng có giá trị dinh dƣỡng cao, dễ chế biến mà giá thành lại rẻ. Do đó,

quy hoạch nuôi trồng hai loại hải sản này dọc ven biển vịnh Bắc Bộ đến năm

2020 sẽ đƣợc mở rộng lên tới 12695 ha với sản lƣợng đạt 200250 tấn [11].

* Lƣơng thực - thực phẩm

Ngoài hàu, ngao là đối tƣợng nghiên cứu để đánh giá khả năng vận chuyển, tích lũy nhân phóng xạ 210Po, để xác định mức đóng góp của nhân phóng xạ 210Po vào liều chiếu trong do ăn lƣơng thực thực phẩm, luận án lựa

chọn các loại lƣơng thực thực phẩm theo khẩu phần ăn đƣợc Viện Nghiên cứu

Dinh dƣỡng (Bộ Y tế) [12] công bố, gồm có: gạo, ngô, củ (khoai, sắn), đậu

phụ, hạt (vừng), rau ăn lá (rau muống, rau cải), rau ăn củ (su hào, cà rốt), hoa

quả (chuối), thịt (bò và lợn), trứng, cá (biển và nƣớc ngọt) và hàu, ngao.

2.1.2. Lựa chọn địa điểm nghiên cứu Để nghiên cứu sự phân bố của 210Po trong môi trƣờng nƣớc - trầm tích

biển ven bờ và một số loài nhuyễn thể hai mảnh vỏ tại vùng biển ven bờ khu

vực Bắc Bộ, luận án đã lựa chọn ba tỉnh Quảng Ninh, Hải Phòng và Thái Bình

thuộc vùng biển ven bờ khu vực Bắc Bộ làm địa điểm nghiên cứu bởi các tỉnh

này có các đặc trƣng về điều kiện tự nhiên, kinh tế - xã hội khác nhau, cụ thể

nhƣ sau:

- Tỉnh Quảng Ninh (Vịnh Hạ Long (Tuần Châu, Cảng Cái Lân, Hòn

Gai, Hà Tu); Vịnh Bãi Tử Long (Quang Hành, Cẩm Phả, Vân Đồn); bãi biển

Tiên Yên, Đông Triều, Quảng Yên, Hoành Bồ, Móng Cái): là tỉnh có ngành

công nghiệp khai thác than lớn với sản lƣợng vào khoảng 42 triệu tấn/năm

[121]. Công nghệ khai thác than áp dụng ở Quảng Ninh phần lớn là khai thác

than lộ thiên, nhƣng hầu nhƣ biện pháp quản lý, chống sạt lở, xói mòn lƣợng

lớn đất đào bới để mở mỏ đã san gạt chƣa đƣợc thực hiện tốt. Do đó, làm tăng

tốc độ xói mòn, bồi lấp Vịnh Hạ Long và Vịnh Bãi Tử Long và có thể dẫn tới

hàm lƣợng 210Po trong nƣớc biển và trầm tích đáy vịnh sẽ cao. Bên cạnh đó,

Quảng Ninh có hai nhà máy nhiệt điện là nhiệt điện Uông Bí công suất

710MWe và nhiệt điện Cẩm Phả công suất 260 MWe, có nhà máy xi măng

Quang Hanh công suất 2,3 triệu tấn/năm, nhà máy xi măng Hoàng Thạch nằm

ở vị trí giáp ranh Quảng Ninh - Hải Phòng. Sản xuất nhiệt điện và xi măng

đều sử dụng than làm nhiên liệu và đây cũng là một trong những nguồn phát thải 210Po từ không khí do đốt than có lẫn đất - đá có chứa khoáng urani.

Ngoài ra, tỉnh Quảng Ninh là tỉnh có vị trí địa lý gần với Nhà máy điện hạt

nhân Phòng Thành (Trung Quốc) nhất (khoảng 60 km đƣờng chim bay) và

cũng có vùng biển tiếp giáp với biển của Trung Quốc - nơi xả thải nƣớc làm

mát của Nhà máy hạt nhân Phòng Thành.

- Cửa sông Ba Lạt thuộc tỉnh Thái Bình (Xã Nam Phú, huyện Tiền

Hải): đây là khu vực chịu tác động trực tiếp của nguồn nƣớc ngọt đổ về từ hệ

thống sông Hồng và sông Thái Bình, từ các cửa sông Trà Lý, Diêm Điềm, Văn Úc. Do vậy, hàm lƣợng nhân phóng xạ 210Po trong nƣớc và trầm tích tại

khu vực này có thể cao hơn những khu vực khác do ảnh hƣởng của nƣớc sông từ thƣợng nguồn chảy về đã mang theo nguồn 210Po từ nƣớc mƣa chảy tràn từ

lục địa, nƣớc thải từ các hoạt động sản xuất nông nghiệp có sử dụng phân lân

sản xuất từ quặng appatit chứa urani, nƣớc rửa trôi quặng chứa urani từ hoạt

động công nghiệp khai thác mỏ v.v… góp phần rửa trôi poloni-210 theo nƣớc

sông ra biển.

- Đảo Cát Bà thuộc Thành phố Hải Phòng (Xã Trân Châu, xã Gia

Luận, xã Phù Long, huyện Cát Hải): có thể coi là điểm du lịch thuần túy,

không có các hoạt động khai mỏ, hoạt động sản xuất nông nghiệp cũng không

nhiều. Mặt khác, đảo Cát Bà không chịu ảnh hƣởng của dòng chảy từ lục địa ra. Do vậy, đảo Cát Bà có thể hy vọng là địa điểm ít bị ô nhiễm 210Po so với

hai địa điểm nêu trên.

Các tỉnh Quảng Ninh, Hải Phòng và Thái Bình nằm dọc ven bờ vịnh Bắc

Bộ chịu tác động của khí hậu ẩm, nhiệt đới gió mùa. Vào mùa đông hay mùa

khô (từ tháng 11 đến tháng 02 năm sau) thời tiết khá lạnh có mƣa phùn, vào

mùa hè hay mùa mƣa (từ tháng 5 đến tháng 8) khí hậu nóng, nắng và mƣa

nhiều. Lƣợng mƣa trung bình hàng năm xấp xỉ 1600 mm, mƣa nhiều nhất xảy

ra từ tháng 6 tới tháng 10 và chiếm khoảng 80 đến 85% tổng lƣợng mƣa hàng

năm. Tháng 12 và tháng 01 là những tháng có nhiệt độ thấp nhất trong năm, chỉ khoảng 120C nhƣng vào tháng 7 thì nhiệt độ không khí có thể lên đến 37 0C và

là tháng nóng nhất trong năm. Độ ẩm không khí trung bình năm trên khu vực

nghiên cứu thƣờng lớn hơn 80%.

2.2. Nội dung nghiên cứu

Nội dung 1: Nghiên cứu sự phân bố giữa pha nƣớc và trầm tích của 210Po tại vùng biển ven bờ khu vực Bắc Bộ; Đánh giá ảnh hƣởng của một số yếu tố môi trƣờng đến sự phân bố 210Po trong môi trƣờng nƣớc biển ven bờ. Xác định nguồn gốc của 210Po ở trong môi trƣờng nƣớc biển duyên hải Bắc Bộ; Nội dung 2: Nghiên cứu khả năng tích lũy sinh học 210Po của một số

loài nhuyễn thể hai mảnh vỏ và đánh giá ảnh hƣởng một số yếu tố môi trƣờng

tới khả năng tích lũy sinh học của chúng.

Nội dung 3: Xác định mức đóng góp của nhân phóng xạ 210Po trong liều

hiệu dụng chiếu trong đối với công chúng trƣởng thành vùng đồng bằng Bắc

Bộ do tiêu thụ lƣơng thực - thực phẩm bao gồm hàu và ngao nhiễm đồng vị phóng xạ 210Po.

2.3. Phƣơng pháp nghiên cứu

Để nghiên cứu sự phân bố 210Po giữa trầm tích ven bờ và một số loài

nhuyễn thể hai mảnh vỏ tại vùng biển ven bờ khu vực Bắc Bộ, luận án sử

dụng phƣơng pháp nghiên cứu thực địa trên đối tƣợng và địa điểm nghiên cứu

đã xác định ở trên.

2.3.1. Phương pháp lấy mẫu hiện trường

2.3.1.1. Thời gian lấy mẫu

Để đánh giá ảnh hƣởng của một số yếu tố môi trƣờng đến sự phân bố của 210Po trong môi trƣờng nƣớc biển ven bờ, trầm tích và ngao và hàu, Luận

án lựa chọn thời gian hai đợt lấy mẫu là cuối mùa mƣa năm 2014 (cuối tháng

8, đầu tháng 9 năm 2014) và cuối mùa khô năm 2015 (cuối tháng 4, đầu tháng

5 năm 2015).

2.3.1.2. Số lượng và vị trí lấy mẫu Số lƣợng mẫu lấy nghiên cứu phân tích hoạt độ phóng xạ 210Po đƣợc

trình bày ở trong Bảng 2.1.

Bảng 2.1. Số lượng mẫu phân tích hoạt độ phóng xạ 210Po

TT Địa điểm nghiên cứu Nƣớc (mẫu) Hàu (mẫu) Ngao (mẫu) Cộng (mẫu) Trầm tích (mẫu) Lƣơng thực - thực phẩm (mẫu)

1 Thái Bình 6 6 6 6 1 25

2 Hải Phòng 6 6 6 6 2 26

3 Quảng Ninh 16 16 2 2 16 52

28 28 19 103 Tổng cộng 14 14

Chi tiết vị trí các điểm lấy mẫu đƣợc trình bày ở trong Phụ lục 1 và 2.

2.3.1.3. Lấy và xử lý mẫu tại hiện trường

Đối với mẫu hàu và ngao:

Các mẫu hàu, ngao đƣợc lấy ngay tại bãi nuôi của ngƣời dân địa

phƣơng; riêng các mẫu hàu và ngao lấy ở Thái Bình là hàu và ngao quảng

canh trên bãi triều. Yêu cầu mẫu hàu và ngao phải có kích thƣớc gần nhƣ

nhau theo chiều dài, chiều rộng và độ dầy, ở độ tuổi đang thu hoạch để bán

làm thực phẩm. Đối với ngao kích thƣớc dài (D), rộng (R) và cao (C), tƣơng

ứng nằm trong khoảng 4(±1)×3(±1)×1(±0,5) cm. Đối với hàu kích thƣớc

tƣơng ứng là 9(±2)×5(±1)×1,5(±1) cm. Mỗi loại mẫu hàu, ngao lấy 6kg

mẫu/vị trí lấy mẫu.

Các mẫu hàu, ngao đƣợc xử lý sơ bộ làm sạch bùn, đất rồi cho vào túi

PE loại có khóa mép, tránh nƣớc trong thùng bảo quản lạnh lọt vào mẫu. Tất

cả các loại mẫu sau khi thu góp đƣợc bảo quản lạnh trong hộp xốp có đá để

tránh bị phân hủy sinh học.

Đối với mẫu nước biển:

Các mẫu nƣớc đƣợc lấy cách bờ biển khoảng 1km vào thời điểm triều

cƣờng khi cột nƣớc cao từ 3m đến 3,5m, ngoại trừ địa điểm Cát Bà nơi có độ

sâu cột nƣớc cao hơn khi triều cƣờng. Tại những thời điểm lấy mẫu, độ sâu

cột nƣớc ở khu vực đảo Cát Bà là khoảng 5m. Mỗi vị trí lấy mẫu nƣớc biển

lấy 10 lít bằng gầu múc ở độ sâu khoảng 0,5m tính từ bề mặt, rồi cho vào

các can nhựa HDPE, đóng nắp chặt để vận chuyển về phòng thí nghiệm xử

lý tiếp.

Các thông số môi trƣờng nƣớc ven bờ biển đƣợc đo trực tiếp tại hiện

trƣờng: pH, độ mặn đƣợc đo trực tiếp tại vị trí lấy mẫu sử dụng bộ thiết bị đo

đa năng hiện trƣờng WTW Multi197i (hãng Toshiba, Nhật bản) với điện cực

đo độ muối WTW Tetracon 96 và điện cực đo pH WTW SenTix 41. Nồng độ

ôxy hòa tan trong nƣớc cũng đã thử nghiệm đo cho một số địa điểm và thấy rằng ôxy gần nhƣ bão hòa trong nƣớc (5 ÷ 6 mg L-1, nhiệt độ nƣớc tại vị trí lấy mẫu là 27 ÷ 28 0C).

Đối với mẫu trầm tích:

Các mẫu trầm tích đƣợc lấy ngay tại các vị trí lấy mẫu nƣớc nhƣng vào

thời điểm triều kiệt. Lấy khoảng 0,5 ÷ 1 kg trầm tích (trọng lƣợng ƣớt) bằng

gầu chuyên dụng ở lớp trầm tích bề mặt (0 ÷ 5 cm), rồi chuyển vào các lọ thủy

tinh tối màu, miệng rộng có nắp nhám và vận chuyển về phòng thí nghiệm.

Đối với mẫu lương thực - thực phẩm:

Để đánh giá mức liều chiếu trong trung bình năm đối với công chúng

trên khu vực nghiên cứu do tiêu thụ lƣơng thực-thực phẩm nhiễm phóng xạ, trong đó có 210Po luận án đã tiến hành lấy các loại mẫu lƣơng thực và thực

phẩm theo thống kê khẩu phần ăn chính của công chúng vùng đồng bằng Bắc

Bộ do Viện Dinh dƣỡng quốc gia công bố [12]. Do đó, ngoài hàu và ngao,

luận án tiến hành lấy các mẫu lƣơng thực bao gồm gạo, ngô, khoai, sắn; mẫu

thực phẩm bao gồm gà, cá nƣớc ngọt là cá trắm, cá nƣớc mặn là các thu,

trứng, lạc - vừng, chuối, rau ăn lá và rau ăn củ. Các mẫu lƣơng thực và thực

phẩm kể trên đƣợc lấy ngay tại ruộng, tại các hộ gia đình hoặc tại ao để đảm

bảo đây là lƣơng thực - thực phẩm đƣợc nuôi trồng tại địa phƣơng.

2.3.2. Phương pháp xử lý mẫu lương thực - thực phẩm và phân tích

hoạt độ các nhân phóng xạ trong phòng thí nghiệm

2.3.2.1. Phương pháp xử lý mẫu và phân tích đo alpha, gamma, beta

* Phương pháp xử lý mẫu

Khi về đến phòng thí nghiệm, ngay lập tức chuối đƣợc loại bỏ vỏ vì chúng đã chín và sau đó đƣợc sấy khô ở 80 0C. Ngô đƣợc bóc vỏ, rửa sạch và

tách các hạt ngô khỏi bắp; củ sắn đƣợc gọt vỏ và cắt miếng dày 1cm. Rau chỉ

nhặt phần ăn đƣợc, rửa sạch và cắt vừa ăn. Các loại cá đƣợc loại bỏ hết ruột và

đầu; thịt gà đƣợc bỏ đầu và chân, chỉ lấy các phần ăn đƣợc. Tất cả thịt và cá

đƣợc chặt thành các miếng nhỏ cho vừa đặt vào hộp 3pi-Marinelli để đo phổ

gamma đối với thực phẩm chƣa chế biến và chế biến nhƣng đã đƣợc sấy khô.

Sau khi xử lý ban đầu, tất cả thực phẩm đƣợc chia thành hai phần, một

để phân tích khi chƣa chế biến, phần còn lại cũng sẽ đƣợc phân tích sau khi

chế biến theo cách chế biến thực phẩm của cƣ dân đồng bằng Bắc Bộ. Đối với phần không chế biến, thực phẩm đƣợc sấy khô ở 80 0C tới khô và lƣu trữ

trong các túi HDPE hàn kín trƣớc khi bắt đầu phân tích. Hàm lƣợng ẩm trong

mỗi loại thực phẩm sau khi sấy khô đƣợc ghi chép lại để hiệu chỉnh nồng độ

hoạt độ trên khối lƣợng khô cơ bản (dw). Phần thực phẩm còn lại đƣợc trữ

trong tủ lạnh để chờ chế biến tiếp. Vì gạo đã khô nên không cần phải xử lý và đƣợc đựng trong các túi HDPE và bảo quản trong tủ lạnh ở 4 0C.

Để chế biến thực phẩm, các loại thức ăn đƣợc lấy ra khỏi tủ lạnh và để

rã đông ở nhiệt độ phòng; tiếp theo, gà và rau đƣợc luộc chín; ngao và hàu

đƣợc hấp chín; đậu phụ, cá và thịt bò đƣợc ƣớp với muối và gia vị sau đó đem

rán; vừng hoặc lạc đƣợc rang chín với muối ăn sau đó giã nhỏ thành muối

vừng/muối lạc theo cách truyền thống của ngƣời dân đồng bằng Bắc Bộ.

Xƣơng gà và cá đƣợc rút bỏ đi, chỉ lấy thịt. Rau sau khi luộc đƣợc để ráo nƣớc trong rổ. Thực phẩm đã chế biến đƣợc sấy khô ở 80 0C tới khô. Thức ăn

sấy khô đƣợc để trong các túi HDPE dán lại và để trong tủ lạnh để xử lý mẫu

đo hoạt độ beta và alpha. Trong phân tích bằng phổ gamma, các mẫu khô này

đã sẵn sàng để đo phóng xạ.

Vì nồng độ hoạt độ của 90Sr and 239+240Pu trong thực phẩm sẽ rất thấp

nên để nâng cao độ chính xác của phép phân tích, một phần cả thực phẩm

chƣa chế biến và đã chế biến đƣợc tro hoá để làm giàu nồng độ của hai nhân

phóng xạ này ở trong mẫu. Khoảng 500g mẫu thực phẩm khô đƣợc mang đi tro hoá ở nhiệt độ 450 0C trong 5 giờ. Tro đƣợc cân và tính toán phần vật chất

đã bay hơi của mẫu rồi cất ở trong túi HDPE dán kín.

* Phương pháp phân tích phóng xạ alpha, gamma và bêta Các nhân phát nguồn phát gamma là 40K và 137Cs, 228Ac, 208Tl, 234Th, 210Pb, 214Bi, 214Pb trong thực phẩm đƣợc định lƣợng nồng độ hoạt độ bằng phƣơng pháp đo phổ gamma. Các nhân phát phóng xạ alpha là 210Po và 239+240Pu đƣợc định lƣợng bằng phổ kế alpha. Nồng độ hoạt độ của nhân 90Sr

trong các mẫu phân tích đƣợc định lƣợng bằng phƣơng pháp đo tổng hoạt độ beta của 90Y trên thiết bị đo tổng alpha và tổng beta sau khi đã tách - làm sạch 90Sr từ mẫu và giam cho đạt cân bằng phóng xạ giữa 90Sr và 90Y. Kết quả đo

tổng hoạt độ beta đƣợc kiểm chứng bằng phƣơng pháp đo nhấp nháy lỏng trên

thiết bị đo nhấp nháy lỏng đếm nhấp nháy lỏng TRICarb 3770 (Hãng HP Mỹ)

có nền phông cực thấp.

Để phân tích hoạt độ gamma, các mẫu đƣợc giam kín trong các hộp

3pi-Marinelli trong ít nhất 3 tuần để đạt cân bằng hóa phóng xạ, từ đó cho phép xác định nồng độ hoạt độ 232Th từ nồng độ hoạt độ trung bình của 228Ac, 208Tl; 226Ra đƣợc xác định từ nồng độ trung bình của 214Bi và 214Pb; và 238U từ hoạt độ của 234Th. Tất cả các phép phân tích đƣợc thực hiện ở Viện Khoa học

và kỹ thuật hạt nhân ở Hà Nội và Viện Nghiên cứu hạt nhân ở Đà Lạt.

Thiết bị phổ kế gamma đã sử dụng là của hãng Canberra (Mỹ), ghép nối

với đầu dò Germani siêu tinh khiết (HPGe). Giải phổ năng lƣợng rộng từ 40keV

tới 3.0MeV. Độ phân giải của detector là trong khoảng 1.8 ÷ 2.0 keV tại đỉnh

1.33 MeV. Ngoài ra, hệ thống che chắn cũng nhƣ hệ thông điện tử hạt nhân của thiết bị đƣợc thiết kế đặc biệt để nó có thể xác định và định lƣợng 210Pb và 234Th

tƣơng ứng tại các đỉnh 46-keV và 63-keV, mà các thiết bị khác không thể thực

hiện đƣợc do tán xạ Compton mạnh trong vùng năng lƣợng thấp. Do nồng độ

hoạt độ phóng xạ ở trong thực phẩm dự kiến là thấp nên thời gian đo cho mỗi

loại thực phẩm đƣợc đặt tối thiểu là 24 giờ để sai số của các phép đo không vƣợt quá ± 10%. Các nhân phóng xạ 40K, 137Cs, 228Ac, 208Tl, 234Th, 214Bi, 214Pb đƣợc

nhận diện và định lƣợng tƣơng ứng với các đỉnh năng lƣợng là 1.46 MeV, 661

keV, 911 keV, 583 keV, 63 keV, 609 keV, và 352 keV.

Để phân tích 210Po và 239+240Pu (nguồn phát alpha), sử dụng thiết bị phổ

kế alpha với đầu đo PIPS (Hãng α-Analysts, Canberra, Mỹ). Vì năng lƣợng bức xạ alpha của các nhân 239Pu và 240Pu là rất gần nhau (phân rã alpha của 239Pu có năng lƣợng là 5,15 MeV, trong khí đó phân rã alpha từ 240Pu có năng

lƣợng là 5,16 MeV) nhƣng các hệ phổ kế alpha hiện đang đƣợc thƣơng mại

hóa trên thị trƣờng không thể tách hai nhân phóng xạ này (độ phân giải năng

lƣợng tốt nhất của các phổ kế alpha hiện nay chỉ có thể đạt 18keV), do vậy,

trong các nghiên cứu môi trƣờng, nồng độ hoạt độ của hai đồng vị 239Pu và 240Pu đƣợc gộp chung.

Quy trình xử lý mẫu và xác định nồng độ hoạt độ phóng xạ tự nhiên và

nhân tạo trong lƣơng thực-thực phẩm đƣợc trình bày trong Hình 2.1.

2.3.2.2. Phương pháp xử lý mẫu và phân tích định lượng nồng độ hoạt

độ poloni-210 trong các mẫu môi trường

* Phương pháp xử lý mẫu

Mẫu hàu, ngao đƣợc ngâm trong nƣớc cất qua đêm để hàu, ngao nhả

hết bùn cát. Sau đó tách lấy phần thịt, để ráo nƣớc, rồi mang sấy khô trong 24 giờ ở nhiệt độ 70 ÷ 80 0C. Mẫu sấy khô đƣợc nghiền mịn bằng máy xay

chuyên dụng (lƣỡi dao xay bằng titan) và đƣợc bảo quản trong túi HDPE kín

và đặt trong bình hút ẩm.

Mẫu trầm tích đƣợc rây ƣớt qua lƣới lọc 1mm. Huyền phù đƣợc để lắng

qua một ngày, sau đó phần nƣớc đƣợc gạn bỏ. Để mẫu trầm tích khô ở nhiệt độ phòng, tiếp theo là sấy khô mẫu ở 70 ÷ 80 0C trong thời gian 12 giờ. Mẫu đã

sấy khô đƣợc bảo quản trong túi PE kín và đặt trong bình hút ẩm.

Mẫu nƣớc đƣợc lọc qua phin lọc polycacbonat kích thƣớc lỗ 0,45µm để loại bỏ

phần hạt lơ lửng. Lấy khoảng 10 ml nƣớc lọc để xác định nồng độ tổng chất hữu cơ hòa tan (DOC). Lƣợng mẫu còn lại đƣợc sử dụng để tách 210Po. Hàm

lƣợng các chất lơ lửng trong mẫu nƣớc ứng với mỗi vị trí lấy mẫu đƣợc xác định bằng phƣơng pháp cân phin lọc sau khi đã sấy khô ở 105 0C qua đêm.

Các mẫu lƣơng thực - thực phẩm khác đƣợc xử lý sơ chế, đƣợc sấy khô ở nhiệt độ 70 ÷ 80 0C. Mẫu sấy khô đƣợc nghiền mịn bằng máy xay chuyên

dụng (lƣỡi dao xay bằng titan) và đƣợc bảo quản trong túi HDPE kín và đặt

trong bình hút ẩm.

Lấy và xử lý sơ bộ, bảo quản, vận chuyển về phòng thí nghiệm

Mẫu Lƣơng thực - Gạo:8-10 kg/mẫu - Ngô, khoai, sắn: 6-8kg/mẫu Bảo quản chống mốc

Tách hóa phóng xạ - Đo90Sr: Tách từ 30g tro. - Đo 239,240 Pu: Tách từ 20g tro. - Đo 210Po : Tách từ 10g khô; Từ 30l nƣớc.

Mẫu thực phẩm: 50g tro 10g -Rau, củ, quả: 8kg ± 2kg; Phơi, bảo quản không bị hỏng (nát, thối). - Thịt, cá: 6kg ± 1kg, thịt nạc, cá tƣơi, bảo quản trong tủ đá. - Loài có vỏ (trai, ốc, ngao, sò): 12kg ± 3kg luộc, lấy thịt và nƣớc để làm mẫu. - Tôm, cua, ghẹ: 6Kg ± 2kg, luộc, lấy thịt, nƣớc làm tiêu bản đo. - Các mẫu thịt, cá không đƣợc để ôi thiu.

Xử lý mẫu tại phòng thí nghiệm

Xử lý, tách hóa phóng xạ và đo hoạt độ alpha, bêta.

-Xử lý mẫu: + Mẫu không chế biến: Lấy riêng từng loại mẫu để sấy khô 24giờ, cân trọng lƣợng khô. +Mẫu chế biến (luộc, nấu, rán): Lấy riêng từng loại mẫu để sấy khô 24giờ, cân trọng lƣợng khô.

-Than - Than hóa: Nung mẫu trong thời gian 3giờ đến 4giờ, nhiệt

độ tùy theo loại mẫu từ 150-3250C -Tro hóa: Tro hóa 24giờ, nhiệt độ nhỏ hơn 450 0C, cân lƣợng tro, đóng hộp hình trụ 150-300 ml để gửi đi đo mẫu.

- Bảng số liệu; các thông số chính của hệ đo.

Đo, xử lý mẫu số liệu: -Thời gian đo phổ gamma:150.000±50.000 giây (Tùy thuộc nồng độ phóng xạ có trong mẫu và hiệu suất ghi của hệ đo). -Thời gian đo tổng alpha-bêta: 60.00080.000 giây (Tùy thuộc nồng độ phóng xạ có trong mẫu và hiệu suất ghi của hệ đo) - Lập bảng kết quả đo mẫu, thông tin về hệ đo.

Hình 2.1. Quy trình chuẩn bị và xử lý mẫu để xác định hoạt độ phóng xạ

tự nhiên và nhân tạo trong lương thực-thực phẩm [1]

* Phương pháp phân tích định lượng nồng độ hoạt độ poloni-210

Các phương pháp phân tích hoạt độ poloni-210 Hiện nay, có một số phƣơng pháp để xác định 210Po nhƣ sau: - Làm sạch 210Po sau khi phá mẫu bằng phƣơng pháp chiết lỏng lỏng

(nƣớc và dung môi) với dung môi Diethylamonium diethydithiocarbamate trong chorofrom sau đó điện phân 210Po trên đĩa bạc;

- Tách 210Po trong mẫu đã phân hủy bằng sắc ký trao đổi ion sau đó điện phân 210Po trên đĩa bạc. 210Po trên đĩa bạc đƣợc đo trên hệ phổ kế alpha. Trong các phƣơng pháp nêu trên, phƣơng pháp tách và xác định 210Po

trong mẫu lƣơng thực - thực phẩm bằng sắc ký trao đổi ion kết hợp với đo

phổ alpha là ƣu việt hơn cả vì phƣơng pháp có thể loại bỏ hoàn toàn 2 đồng vị nhiễu là 210Pb và 210Bi mà có thể làm ảnh hƣởng đến kết quả phân tích 210Po trong mẫu lƣơng thực - thực phẩm. Phƣơng pháp này cho phép phân tích 210Po

với độ chính xác cao và ổn định.

Phân tích hoạt độ poloni-210 các mẫu nghiên cứu của luận án Cân 3-5 g thực phẩm đã đƣợc sấy khô ở 80 0C và cho thêm vào mẫu 20 mBq 209Po làm chất nội chuẩn (nhà cung cấp 209Po là Amersham, Anh). Mẫu

đƣợc phân hủy bằng 20 ml axit HNO3 đậm đặc (65%, PA, Merck) trên bếp cát

nóng. Nếu dung dịch không trong thì nhỏ thêm một vài giọt H2O2 cho đến khi

trong. Dung dịch đƣợc đun cho đến khi bay hơi đến gần khô, sau đó hòa tan

bằng HCl nồng độ 1M. Chu trình bay hơi - hòa tan bằng HCl 1M đƣợc lặp lại

ba lần để phân hủy hoàn toàn lƣợng H2O2 dƣ. Cuối cùng, phần cặn còn lại đƣợc hòa tan bằng HCl nồng độ 1,5 M, tiếp theo là để 210Po tự kết lắng lên bề mặt đĩa bạc ở 70 0C trong 3 giờ. Sau khi quá trình tự kết lắng hoàn thành, lấy

đĩa bạc ra khỏi ống/bể tự điện phân và rửa bằng nƣớc khử ion (deionized

water), sau đó rửa lại bằng cồn tuyệt đối và để khô trong bình hút ẩm. Khi phân tích, tiêu bản Ag/210Po đƣợc đƣa vào phổ kế alpha để đo hoạt độ 210Po.

) u ấ d

g n ồ Đ

Năng suất thu hồi phóng xạ của quy trình đã đƣợc kiểm tra với hoạt độ của chất nội chuẩn 209Po trên máy quang phổ kế Canberra với đầu đo PIPS. Quy trình phân tích hoạt độ 210Po đƣợc trình bày trong Hình 2.2.

+

3

2

h n á đ

O

2

ị v

( o P 9 0 2

O N H

H

Mẫu phân tích Phá mẫu Bay hơi đến cạn (để loại bỏ HNO3 và H2O2)

.

M 5 1

, l

C H

Đo trên hệ phổ kế alpha

210Po tự lắng trên đĩa bạc (60-70 0C, 3 giờ)

Hòa tan

Hình 2.2. Quy trình phân tích hoạt độ 210Po [1]

* Hóa chất và thiết bị Các hóa chất đƣợc sử dụng trong quá trình tách và xác định 210Po: - Dung dịch phóng xạ chuẩn 209Po (Amersham), hoạt độ riêng 40 mBq/ml.

- Axít HCl đậm đặc (Merck, Đức); HCl 10N; HCl 0.5 N.

- Axít HNO3 đậm đặc (Merck, Đức); HNO3 7N.

- Axít Ascorbic (C6H8O4) (Merck, Đức).

Hòa tan

- Nƣớc khử ion; cồn tuyệt đối. - Nhựa trao đổi ion: anionit Dowex 18 (100 ÷ 200 mesh) dạng Cl-.

HCl, 1.5 M

Thiết bị Hệ phổ kế alpha -Analysis (detectơ PIPS, diện tích vùng hoạt 450mm2, hiệu suất ghi 25%, độ phân giải 18 keV) đƣợc mô tả trong Phụ lục 4.

* Xử lý số liệu đo 209Po và 210Po đƣợc định tính và định lƣợng thông qua đỉnh năng lƣợng

bức xạ và hoạt độ phóng xạ của chúng trên phổ kế alpha với đầu đo PIPS có diện tích vùng hoạt động là 450 mm2 và độ phân giải năng lƣợng là 18 keV.

Hoạt độ của 210Po đƣợc định lƣợng thông qua diện tích hai đỉnh phổ năng lƣợng alpha 4,88 MeV và 5,30 MeV tƣơng ứng của 209Po và 210Po. Thời

gian đo đƣợc tính sao cho sai số của số đếm phóng xạ không vƣợt quá 10% so

với giá trị thực và thông thƣờng là vào khoảng 90000 giây, tức là khoảng 24 đến 25 giờ. Giới hạn phát hiện của phƣơng pháp là 2 mBq kg-1 [1, 8].

Gọi hoạt độ của nội chuẩn 209Po là AIS tính bằng mBq đã thêm vào mẫu

trƣớc khi xử lý, diện tích của đỉnh nội chuẩn là SIS tính bằng tổng số đếm, Smẫu là diện tích đỉnh năng lƣợng 5,3 MeV của nhân 210Po trong mẫu tính bằng tổng số đếm thì hoạt độ của 210Po trong mẫu phân tích tính bằng mBq

đƣợc tính theo công thức:

(2.1)

Nồng độ hoạt độ của 210Po trong mẫu là:

(2.2)

Trong đó gmẫu là khối lƣợng mẫu đem phân tích, tính bằng gam khối

lƣợng khô.

Hình 2.3 trình bày đỉnh năng lƣợng alpha của nội chuẩn 209Po và của nhân 210Po trong mẫu IAEA-CU-2006-02 và Hình 2.4 trình bày phổ Po-210

của mẫu TB02 đợt 1 năm 2014.

2.3.2.3. Chương trình đảm bảo và kiểm soát chất lượng

Các quy trình lấy mẫu, xử lý mẫu và phân tích đều đƣợc thực hiện theo

hƣớng dẫn của IAEA và tài liệu [1, 8]. Chƣơng trình đảm bảo chất lƣợng

đƣợc áp dụng bằng các biện pháp nhƣ:

210Po đƣợc thực hiện dựa vào dung dịch chuẩn 209Po đƣa vào mẫu.

- Việc kiểm soát và đánh giá chất lƣợng của toàn bộ quá trình phân tích

Hình 2.3. Đỉnh năng lượng alpha của nội chuẩn 209Po và của nhân 210Po trong mẫu IAEA-CU-2006-02

Hình 2.4. Phổ năng lượng của 209Po (nội chuẩn) và của 210Po trong mẫu nước biển TB02 đợt 1 năm 2014

- Việc đánh giá độ đúng, độ chính xác của phƣơng pháp đƣợc thực hiện

bằng cách phân tích mẫu chuẩn quốc tế, phân tích mẫu lặp và mẫu trắng. Mẫu

chuẩn quốc tế đƣợc sử dụng cho việc đánh giá là IAEA-CU-2006-02.

- Sử dụng mẫu chuẩn CRM-4357 (trầm tích biển) có chứng chỉ của Viện Các chất chuẩn và Công nghệ (NIST, Mỹ) để kiểm tra hoạt độ của 210Po

trong mẫu trầm tích.

Các kết quả phân tích mẫu chuẩn cho thấy độ lệch của kết quả đo của

Phòng thí nghiệm (Hà Nội và Đà Lạt) có độ lệch không vƣợt quá 5 ÷ 7% so với giá trị chứng chỉ đối với 210Po. Độ lệch kết quả tự đo đối với các nhân

phóng xạ khác đều nằm trong phạm vị cho phép, không lớn hơn 10% [90].

2.3.3. Phương pháp xác định độ muối nước biển và nồng độ Cl- nước biển

Sử dụng thiết bị đo cầm tay HI931100 để đo độ muối nƣớc biển tại các

vị trí lấy mẫu. Nồng độ ion clo nƣớc biển đƣợc tính theo công thức:

Độ muối = 1,8066×10-3×[Cl-] (2.3)

Trong đó, độ muối nƣớc biển đƣợc đo bằng máy và tính bằng phần

nghìn (ppt); nồng độ [Cl-] nƣớc biển tính bằng mg L-1.

2.3.4. Phương pháp đánh giá sự phân bố của poloni-210 thông qua hệ

số phân bố (Kd)

Trong mục 1.3.1.5 đã trình bày, hệ số phân bố Kd đƣợc sử dụng để mô

tả sự phân bố của một nhân phóng xạ giữa pha hạt là trầm tích hoặc các hạt lơ

lửng và pha nƣớc. IAEA hƣớng dẫn xác định giá trị của đại lƣợng Kd bằng tỷ

số giữa nồng độ hoạt độ của một nhân phóng xạ trong pha rắn lơ lửng hoặc

trầm tích đáy và nồng độ hoạt độ của nhân đó trong pha nƣớc [58, 60]. Theo

đó, có hai cách tính Kd, đó là:

(2.4)

Hoặc

(2.5)

Theo Lena Konovalenko thì các nhân có hoạt tính với các cấp hạt và hệ số phân bố Kd cao (Kd > 103 L kg-1) có ái lực đủ mạnh để bám vào các hạt lơ

lửng hoặc các hạt trầm tích sẽ có khả năng thay đổi trạng thái phân tán của

chúng trong hệ sinh thái thủy sinh. Các nhân có hoạt tính thấp hay còn đƣợc gọi là các nhân “bảo thủ” có Kd thấp hơn 103 L kg-1 thì trong môi trƣờng nƣớc

tồn tại chủ yếu ở dạng hòa tan trong nƣớc. Do đó, chúng có thể di chuyển

quãng đƣờng dài từ điểm phát thải, tức là có khả năng phát tán rộng [73].

Nhƣ vậy, hệ số Kd của 210Po trong quá trình nghiên cứu sinh thái phóng

xạ giúp làm rõ trạng thái tồn tại chủ yếu của hạt nhân phóng xạ này trong môi

trƣờng thủy sinh tự nhiên (phân bố trên pha rắn hay trong pha lỏng). Điều này

có ý nghĩa sinh thái quan trọng vì nó là khởi nguồn của quá trình vận chuyển

nhân phóng xạ 210Po trong hệ sinh thái thông qua chuỗi thức ăn.

2.3.5. Phương pháp đánh giá khả năng tích lũy sinh học poloni-210

từ môi trường vào trong hàu, ngao thông qua hệ số CF

Nhƣ trình bày tại mục 1.3.1.1, để đánh giá khả năng tích lũy sinh học

các nhân phóng xạ từ trong môi trƣờng nƣớc vào sinh vật, các nhà nghiên cứu

đã sử dụng hệ số tích lũy (CF - Concentration Factor). Trong báo cáo mới

nhất của IAEA [55], hệ số tích lũy CF đƣợc định nghĩa nhƣ sau:

(2.6)

Trong đó: Csinh khối thuỷ sinh là nồng độ hoạt độ của nhân phóng xạ trong

fw; Cnƣớc là nồng độ hoạt độ của nhân đó trong

mô sinh vật tính bằng Bq kg-1

pha nƣớc biển tính bằng Bq L-1.

Định nghĩa CF giả định rằng phân bố nhân phóng xạ giữa cơ thể sinh

vật và nƣớc đã đạt trạng thái cân bằng. Thời gian cần thiết để đạt đƣợc trạng

thái cân bằng phụ thuộc vào cả chu kỳ bán đào thải sinh học của nhân phóng

xạ trong sinh vật và chu kỳ bán phân rã vật lý của nhân phóng xạ đó.

2.3.6. Phương pháp đánh giá liều hiệu dụng chiếu trong trung bình

đối với công chúng do ăn lương thực-thực phẩm nhiễm phóng xạ tự nhiên

Liều hiệu dụng chiếu trong trung bình năm do ăn lƣơng thực - thực phẩm nhiễm phóng xạ tự nhiên 238U, 232Th và các con cháu phân rã phóng xạ của chúng cũng nhƣ 137Cs và 40K đƣợc đánh giá theo công thức sau [118]:

∑ (2.7)

Trong đó i biểu thị cho một nhóm thực phẩm (gạo, thịt, rau, v.v…); Qi và Ci,r biểu thị cho khẩu phần ăn (kg năm-1) và nồng độ hoạt độ của nhân phóng xạ r trong nhóm thực phẩm i (Bq kg-1) và gr là hệ số chuyển đổi từ đơn

vị hoạt độ (Bq) sang đơn vị liều (Sv) đối với nhân phóng xạ r khi đã xâm nhập vào cơ thể qua đƣờng tiêu hóa (Sv Bq-1).

Hệ số chuyển đổi đơn vị từ hoạt độ sang liều của các nhân phóng xạ

trong nghiên cứu này đƣợc lấy từ Bộ Tiêu chuẩn cơ bản BSS 115 [56].

Phần mềm Rad Toolbox do Uỷ ban Pháp quy của Mỹ cung cấp đã đƣợc

sử dụng để tính liều hiệu dụng năm cho ngƣời trƣởng thành ở vùng đồng bằng

Bắc Bộ dựa trên khẩu phần ăn của họ và nồng độ hoạt độ của các nhân phóng

xạ đã xác định đƣợc.

2.3.7. Phương pháp xử lý số liệu

Các kết quả nghiên cứu đƣợc tổng hợp và xử lý theo các phƣơng pháp

thống kê bao gồm: phƣơng pháp thống kê mô tả, phân tích phƣơng sai, thống

kê tƣơng quan.

Các số liệu về trung bình cộng, độ lệch chuẩn, tƣơng quan, hồi quy

đƣợc xử lý trên chƣơng trình Microsoft Excel 2010.

CHƢƠNG 3. KẾT QUẢ NGHIÊN CỨU VÀ BÀN LUẬN

3.1. Phân bố của poloni-210 trong môi trƣờng trầm tích - nƣớc biển ven

bờ khu vực nghiên cứu

3.1.1. Nồng độ hoạt độ của poloni-210 trong nước biển ven bờ Nồng độ hoạt độ của 210Po trong nƣớc biển ở các địa điểm nghiên cứu

B m

(

n ể i b

) 1 - L

c ớ ƣ n g n o r t o P 0 1 2

ộ đ

t ạ o h

ộ đ g n ồ N

TB01 TB02 TB03 HP01 HP02 HP03 QN01 QN02 QN03 QN04 QN05 QN06 QN07 QN08

Mùa khô năm 2015

Mùa mƣa năm 2014

trong hai năm 2014 và 2015 đƣợc trình bày tại Hình 3.1.

Hình 3.1. Nồng độ hoạt độ 210Po trong nước biển ven bờ (mBq L-1)

Từ Hình 3.1 ta thấy, nồng độ hoạt độ 210Po trong nƣớc biển ven bờ nằm trong khoảng từ 3,8 - 56,8 mBq L-1 vào mùa mƣa năm 2014 và từ 0,5 - 21,9 mBq L-1 vào mùa khô năm 2015. Tại hầu hết các địa điểm nghiên cứu đều cho thấy nồng độ hoạt độ 210Po vào mùa mƣa cao hơn so với mùa khô.

Nhƣ mục 1.2.1.1 và 1.2.1.2 đã trình bày thì nguồn gốc 210Po trong biển

và đại dƣơng bao gồm lắng đọng theo nƣớc mƣa, xói mòn đất trong lục địa có chứa khoáng vật 238U bị rửa trôi và các chất thải từ công nghiệp sản xuất phân

và sử dụng phân bón phốt pho theo dòng chảy sông suối đổ vào biển. Theo

“Báo cáo môi trƣờng quốc gia năm 2012 - Môi trƣờng nƣớc mặt” do Bộ Tài

nguyên và Môi trƣờng công bố thì tổng lƣợng dòng chảy năm của hệ thống sông Hồng - Thái Bình là 135 tỷ m3, gồm 51,8 tỷ m3 dòng chảy ở ngoài lãnh thổ nƣớc ta và 83,2 tỷ m3 dòng chảy ở trong lãnh thổ nƣớc ta. Đặc biệt có sự

chênh lệch lớn giữa lƣợng dòng chảy mùa mƣa và lƣợng dòng chảy mùa khô.

Lƣợng nƣớc trong mùa khô chỉ bằng khoảng 20 ÷ 30% lƣợng nƣớc của cả năm [125]. Do đó, nồng độ hoạt độ 210Po trong nƣớc biển ven bờ khu vực

nghiên cứu vào mùa mƣa cao hơn so với mùa khô đƣợc giải thích nhƣ sau:

Thứ nhất, vào mùa mƣa thì lƣợng 210Po rơi lắng sẽ cao hơn so với vào mùa khô bởi các hạt nhân phóng xạ 210Po gắn trên các sol khí sẽ bị cuốn theo

các hạt mƣa rơi xuống bề mặt lục địa và chảy tràn theo các dòng nƣớc nhập

vào sông rồi đổ ra biển góp phần làm tăng nồng độ hoạt độ trong môi trƣờng

thủy quyển.

Thứ hai, vào mùa mƣa các quá trình rửa trôi, xói mòn xảy ra mạnh, làm các khoáng vật (bao gồm cả các khoáng vật 238U) trong đất đá bị rửa trôi theo

dòng chảy đổ vào biển.

Thứ ba, nƣớc mƣa chảy tràn trên bề mặt lục địa đã mang theo các chất

ô nhiễm từ các hoạt động sản xuất công nghiệp và nông nghiệp (có sử dụng

quặng apatit) theo dòng chảy đổ vào biển Vịnh Bắc Bộ.

Tại các khu vực lấy mẫu ở Thái Bình và Hải Phòng đều có đặc điểm là

có dòng chảy tràn từ các khu vực canh tác nông nghiệp có sử dụng phân lân

sản xuất từ quặng appatite (thƣờng có chứa một lƣợng urani nhất định, tức là có sẵn một lƣợng 210Po). Do đó, vào mùa mƣa thì lƣu lƣợng các dòng nƣớc chảy tràn lớn hơn rất nhiều so với mùa khô đã làm cho mức đóng góp 210Po bao gồm từ nguồn nƣớc mặt chảy tràn và nguồn rơi lắng của 210Po từ khí

quyển theo nƣớc mƣa xuống lớn hơn so với mùa khô. Ngoài ra, lƣu tốc các

dòng chảy vào mùa mƣa lớn đã gây ra sự xáo trộn mạnh ở khu vực gần bờ

làm cho trầm tích đáy bị cuốn lên cũng góp phần bổ sung 210Po vào tầng nƣớc

mặt. Thêm vào đó, tùy thuộc vào địa hình đáy vùng ven bờ của các điểm lấy

mẫu mà dòng chảy hoặc sóng biển có thể gây ra những tác động xói lở, bồi

lấp khác nhau. Điều này có thể gây ra những tác động cục bộ tại từng điểm lấy mẫu và có thể làm cho nồng độ hoạt độ của 210Po ở từng điểm lấy mẫu

trên cùng một khu vực trở nên khác nhau.

Từ Hình 3.1 nhận thấy nồng độ hoạt độ 210Po tại các địa điểm lấy mẫu

ở Quảng Ninh cao hơn so với các địa điểm ở Thái Bình và đảo Cát Bà (Hải

Phòng), đặc biệt là vào mùa mƣa. Tác giả Đặng Đức Nhận vcs [35] đã báo cáo rằng nồng độ trung bình 222Rn đo đƣợc trong không khí trong lán trại của

cƣ dân thu gom than cám trên các bãi chứa than khu vực mới san lấp lấn biển ở thị trấn Cẩm Phả có mức trung bình là 60 Bq m-3, cao hơn so với mức nồng độ 222Rn trong nhà ở của cƣ dân trong thị trấn, trung bình là 46 Bq m-3. Nồng độ 222Rn trong không khí trong nhà ở của cƣ dân khu vực khai thác mỏ (46 ± 27 Bq m-3) cao hơn 1,6 lần so với không khí trong nhà ở Hà Nội (30 Bq m-3). Ngoài ra, nồng độ hoạt độ 222Rn trong không khí ở khu vực khai thác mỏ cao

hơn so với khu vực đảo Tuần Châu nơi cách mỏ than khoảng 40 km [35]. Nhƣ trình bày tại Hình 1.1 cho thấy 222Rn thuộc chuỗi phân rã tự nhiên của 238U,

điều này gợi ý rằng trong than ở Quảng Ninh có chứa tạp chất lẫn urani và

hoạt động khai thác than từ trong lòng đất sâu đã tạo điều kiện thuận lợi cho quá trình giải phóng khí 222Rn thoát vào không khí nhanh hơn. Do vậy, tại khu vực khai thác mỏ có nồng độ hoạt độ 222Rn trong không khí cao hơn so với

không khí ở khu vực không có hoạt động khai thác than khác. Bên cạnh đó, nhƣ Hình 1.2 trình bày thì 222Rn là “mẹ” sinh ra các “con” 210Pb và 210Po, vì

vậy hoạt động khai thác than từ lòng đất tại các mỏ than ở Quảng Ninh đã góp phần làm tăng nồng độ hoạt độ 210Po trong các thành phần môi trƣờng tại khu

vực này, bao gồm cả môi trƣờng nƣớc.

Nhƣ vậy, do đặc thù điều kiện khí hậu và thủy văn của khu vực đồng bằng sông Hồng dẫn tới nồng độ hoạt độ 210Po trong nƣớc biển ven bờ khu

vực nghiên cứu vào mùa mƣa cao hơn so với mùa khô.

3.1.2. Nồng độ hoạt độ của poloni-210 trong trầm tích biển ven bờ Nồng độ hoạt độ của 210Po trong trầm tích ở các địa điểm nghiên cứu

250

q B

h c í t

200

150

w d

1 - g k

m ầ r t g n o r t o P 0 1 2

100

ộ đ

t ạ o h

ộ đ g n ồ N

TB01

HP01

HP02

QN01 QN02 QN03 QN04 QN05 QN06 QN07

Mùa khô năm 2015

Mùa mƣa năm 2014

trong hai năm 2014 và 2015 đƣợc trình bày tại Hình 3.2.

dw)

Hình 3.2. Nồng độ hoạt độ 210Po trong trầm tích biển ven bờ (Bq kg-1

dw đến 196 Bq kg-1

Từ Hình 3.2 ta thấy, nồng độ hoạt độ 210Po trong trầm tích biển khu vực

nghiên cứu có giá trị từ 106 Bq kg-1 dw. Nồng độ hoạt độ 210Po trong trầm tích không có sự khác biệt đáng kể giữa mùa mƣa năm 2014

và mùa khô năm 2015.

Hình 3.2 cho thấy ở vị trí TB01 và QN02 có nồng độ hoạt độ 210Po

trong trầm tích vào mùa mƣa cao hơn mùa khô. Nhƣ mục 3.1.1 đã trình bày,

vào mùa mƣa các quá trình giáng thủy, xói mòn, rửa trôi xảy ra mạnh mẽ hơn so với mùa khô, dẫn tới nồng độ hoạt độ 210Po trong nƣớc biển vào mùa mƣa

cao hơn mùa khô. Do các quá trình vật lý - hóa học - sinh học xảy ra trong

môi trƣờng cửa sông làm cho một phần hạt nhân phóng xạ gắn trên các vật

chất lơ lửng sẽ lắng xuống đáy tạo thành lớp trầm tích non trƣớc khi đƣợc vận

chuyển đi xa hơn. Vì vậy, vị trí TB01 là vị trí cửa sông Ba Lạt (sông Hồng)

và QN02 là vị trí cảng Cái Lân nơi có dòng sông Cửa Lục đổ ra sẽ có lƣu

lƣợng trầm tích non tạo ra trong mùa mƣa lớn hơn so với các khu vực khác. Do đó, tại hai vị trí này nồng độ hoạt độ 210Po ở trong trầm tích cao hơn các vị

trí khác của khu vực nghiên cứu.

3.1.3. Phân bố của poloni-210 trong trầm tích - nước biển ven bờ

Các hạt nhân phóng xạ có thể đƣợc vận chuyển từ nƣớc vào pha trầm

tích bởi các quá trình vật lý (ví dụ: trầm tích hóa), hóa lý (ví dụ: trao đổi ion,

trùng hợp, keo tụ) và các quá trình sinh học (ví dụ nhƣ phân hủy sinh học).

Quá trình vật lý huy động lại các chất gây ô nhiễm từ trầm tích vào nƣớc có

thể xảy ra do quá trình tái lơ lửng tự nhiên hoặc nhân tạo của trầm tích, ví dụ

nhƣ trong thời gian lũ lụt, xói mòn hoặc nạo vét cửa sông; huy động hóa học

bao gồm trao đổi ion, lọc và hòa tan. Các quá trình sinh học có thể ảnh hƣởng

đến cả huy động hóa học và vật lý (ví dụ: sự xâm nhập vật lý và sự phát triển

của rễ và các hoạt động đào của động vật). Sự phân rã và tƣơng tác hạt nhân

phóng xạ với các thành phần trầm tích xác định mức độ các chất gây ô nhiễm

sẽ đƣợc vận chuyển đến các phần khác của hệ sinh thái. Do đó, trong nghiên

cứu sinh thái phóng xạ biển, các nhà khoa học đã sử dụng hệ số Kd để nghiên

cứu các tham số gây ra sự biến đổi và ảnh hƣởng đến sự vận chuyển hạt nhân

phóng xạ. Giá trị Kd cung cấp một thƣớc đo phân vùng các hạt nhân phóng xạ

giữa các pha hòa tan và pha hạt.

Kd có một số đặc điểm chính nhƣ sau [109]:

- Kd là tỷ số giữa nồng độ hoạt độ của nhân phóng xạ giữa hai pha rắn

và nƣớc ở trạng thái cân bằng.

- Kd bao hàm quan hệ tuyến tính, không phân biệt các dạng hấp

phụ/bám dính và không hấp phụ/bám dính của nhân phóng xạ nhƣng hấp

phụ/bám dính đã đạt trạng thái cân bằng.

- Các cơ chế làm giảm nồng độ hoạt độ của nhân phóng xạ trong pha

nƣớc khác với hấp phụ/bám dính nhƣ kết tủa hóa học, bị bắt giữ bởi các phân

tử hữu cơ không tan, hoặc khuếch tán vào sâu trong các mao dẫn của các hạt

lơ lửng đƣợc gộp chung vào một phép đo thực nghiệm xác định Kd mà không

phân biệt riêng từng quá trình. Điều này làm đơn giản hóa cho phép đánh giá

tác động của nhân phóng xạ trong môi trƣờng thủy quyển nói chung và trong

môi trƣờng biển nói riêng.

- Tất cả các đồng vị của một nguyên tố đƣợc giả thiết là có cùng giá trị

Kd, bởi vì hấp phụ là một đặc tính hóa lý hầu nhƣ không chịu ảnh hƣởng bởi

khối lƣợng nguyên tử hoặc bức xạ hạt nhân. Tuy nhiên một số ngoại lệ cũng

có thể xảy ra, đó là đối với các nguyên tố có khối lƣợng nguyên tử thấp nên tỷ

lệ số khối của các đồng vị có sự khác nhau đáng kể và do vậy giữa chúng có

thể có một số khác biệt nhất định về động học của quá trình hấp phụ gây bởi

hiệu ứng đồng vị hoặc năng lƣợng của các nhân con cháu sinh ra từ phân rã

các nhân phát alpha có thể đủ cao để giải phóng các nhân đã bám/hấp phụ trên

bề mặt khoáng vật của trầm tích hoặc các hạt lơ lửng.

- Giá trị Kd phụ thuộc vào các yếu tố môi trƣờng, bao gồm nhƣng

không giới hạn là pH, thế ôxi hóa khử, phân bố kích thƣớc hạt, nồng độ chất

hữu cơ hòa tan (DOC), hoạt tính sinh học và nhiệt độ.

Hệ số phân bố Kd đƣợc định nghĩa tại mục 2.3.4 là hệ số phân bố giữa

nƣớc và trầm tích, Kd(s) của 210Po đƣợc tính theo biểu thức (3.1).

(3.1)

Trong đó Ased

210Po là nồng độ hoạt độ phóng xạ của 210Po trong trầm tích 210Po là nồng độ hoạt độ phóng xạ của 210Po trong nƣớc (Bq L-1). Giá trị hệ số phân bố nƣớc - trầm tích (Kd(s)) của 210Po xác định bằng

(Bq kg-1 dw) và Aw

thực nghiệm đối với từng vị trí lấy mẫu trên cơ sở biểu thức (3.1) đƣợc trình

bày trong cột cuối của Bảng 3.1.

Từ Bảng 3.1 nhận thấy Kd(s) của 210Po trong mùa mƣa dao động từ 1,9×103 đến 2,8×104 (L kg-1) phụ thuộc vào vị trí lấy mẫu. Giá trị Kd(s) cao nhất

đƣợc tìm thấy ở khu vực Thái Bình và thấp nhất ở khu vực Vân Đồn. Mặt khác, vào mùa khô Kd(s) nằm trong khoảng từ 7×103 tới 2,5×105 (L kg-1), cao hơn so với vào mùa mƣa. Nhƣ vậy, vào cả hai mùa giá trị Kd(s) của 210Po trong vùng biển ven bờ vịnh Bắc Bộ là khá cao, từ 1,8×103 đến 2,6×105 (L kg-1), phản ánh

một thực tế là trong môi trƣờng nƣớc biển ven bờ khu vực nghiên cứu đồng vị 210Po hầu nhƣ tồn tại ở trạng thái bị hấp phụ bởi các vật chất lơ lửng trong cột

nƣớc và cuối cùng có thể sẽ lắng cùng chúng xuống lớp trầm tích đáy. Điều

này phù hợp với công bố của Lena Konovalenko là các nhân có hoạt tính

(particle reactive, tức là các nhân có khả năng thay đổi trạng thái hóa học hoặc trạng thái hóa trị) và hệ số phân bố Kd > 103 L kg-1 có ái lực đủ mạnh để

bám vào các hạt lơ lửng hoặc các hạt trầm tích [73].

Giá trị Kd(s) của 210Po vào mùa mƣa thấp hơn so với vào mùa khô (Bảng

3.1), điều này có thể đƣợc giải thích là do hàm lƣợng các chất lơ lửng trong

nƣớc biển vào mùa khô thấp hơn so với vào mùa mƣa. Kết quả thực nghiệm

cho thấy tổng khối lƣợng vật chất lơ lửng (TSM) trong mẫu nƣớc biển ở tất cả các vị trí lấy mẫu trong mùa mƣa là cao, trong khoảng từ 0,5g L-1 (khu vực Vân Đồn) đến 1,12 g L-1 (khu vực cửa Ba Lạt, Thái Bình) và trung bình cho cả 10 vị trí lấy mẫu là (0,6 ± 0,5) g L-1. Tuy nhiên, vào mùa khô hàm lƣợng

TSM trong nƣớc biển cũng lấy từ 10 vị trí tƣơng tự dọc ven bờ vịnh Bắc Bộ chỉ là (0,3 ± 0,2) g L-1, bằng một nửa so với mùa mƣa. Nguyên nhân nƣớc

Bảng 3.1. Hệ số phân bố Kd(s) của 210Po giữa hai pha nước - trầm tích

210Po trong nƣớc biển, mBq L-1

210Po trong trầm tích, Bq kg-1 dw

, Mẫu L kg-1 Độ muối nƣớc biển, ptt

DOC trong nƣớc biển, mg L-1

Mùa mƣa năm 2014

TB01 196 ± 12 8,5 ± 2,2 7,3 ± 0,5 14,4 ± 0,6

HP01 106 ± 9 3,8 ± 1,5 7,8 ± 0,4 22,3 ± 0,5

HP02 111 ± 17 25,4 ± 5,4 6,7 ± 0,2 22,2 ± 0,7

QN01 108 ± 17 56,8 ± 3,2 5,8 ± 0,2 15,5 ± 0,4

QN02 170 ± 11 22,4 ± 6,5 6,9 ± 0,3 18,6 ± 0,4

QN03 122 ± 15 6,4 ± 2,7 2,6 ± 0,2 25,6 ± 0,3

QN04 139 ± 13 15,4 ± 7,3 5,7 ± 0,6 24,7 ± 0,6

QN05 133 ± 11 9,5 ± 2,6 4,6 ± 0,2 24,5 ± 0,3

QN06 122 ± 8 17,4 ± 6,6 6,8 ± 0,4 22,2 ± 0,3

QN07 129 ± 15 7,0 ± 3,4 3,5 ± 0,5 26,4 ± 0,4 (2,3±1,2)×104 (2,8±1,4)×104 (4,0±0,2)×103 (1,9±0,3)×103 (7,6±0,6)×103 (1,9±0,2)×104 (9,0±0,1)×103 (1,4±0,3)×104 (7,0±1,3)×103 (1,9±0,5)×103

Mùa khô năm 2015

TB01 185 ± 15 4,4±0,8 4,3±0,2 15,9±1,1

HP01 115 ± 21 1,6±0,1 3,7±0,3 15,6±0,6

HP02 145 ± 11 1,8±0,3 4,9±0,2 15,7±0,6

QN01 131 ± 14 0,5±0,3 6,1±0,2 26,3±0,4

QN02 136 ± 22 0,6±0,5 5,1±0,2 24,3±0,2

QN03 117 ± 19 0,7±0,5 4,9±0,2 25,6±0,4

QN04 158 ± 12 1,4±0,3 4,7±0,2 23,5±0,3

QN05 153 ± 16 21,9±4,7 5,2±0,3 17,8±0,5

QN06 137 ± 16 0,7±0,6 6,0±0,1 28,5±0,2

QN07 142 ± 19 1,1±0,5 3,6±0,1 26,8±0,2 (4,2±2,1)×104 (7,2±3,6)×104 (8,1±4,0)×104 (2,5±0,2)×105 (2,3±0,2)×105 (1,6±0,4)×105 (1,1±0,3)×105 (7,0±1,0)×103 (1,9±0,3)×105 (1,3±0,5)×105

biển ven bờ vào mùa mƣa có hàm lƣợng TSM cao hơn so với TSM vào mùa

khô là do mức độ xói mòn đất trong lục địa vào mùa mƣa xảy ra mạnh mẽ

hơn so với tốc độ đó vào mùa khô. Phạm Văn Ninh vcs [9] đã nghiên cứu môi

trƣờng biển dọc bờ biển Việt Nam và cho thấy các hệ thống sông ở phía Bắc

Việt Nam hàng năm xả vào Vịnh Bắc Bộ khoảng 3,1 triệu tấn chất lơ lửng,

trong đó hơn 70% là do đóng góp từ mùa mƣa (tháng 5 đến tháng 10). Điều này cũng tƣơng đồng với công bố của Carvalho [25] là vì 210Po có ái lực cao

với các hạt lơ lửng nên nồng độ hoạt độ của nó trong nƣớc có thể thay đổi

trong khoảng rộng đối với các vùng biển khác nhau do độ đục của nƣớc khác nhau. Ở các vùng cửa sông, từ 38 đến 100% 210Po trong nƣớc có thể bám vào pha hạt lơ lửng, phụ thuộc vào độ đục. Nồng độ hoạt độ của 210Po tan trong

pha nƣớc ở cửa sông Tagus (Bồ Đào Nha) có độ đục cao đƣợc báo cáo là gần nhƣ bằng không (Cw < 0,01 Bq m-3), trong khi đó, ở những vùng nƣớc sâu và trong ngoài đại dƣơng với độ mặn cao hầu hết 210Po (73 - 82%) tồn tại ở dạng

hòa tan [25].

Nhiều nghiên cứu về phân bố của 210Po và “mẹ” của nó là 210Pb giữa

nƣớc và TSM ở các khu vực biển khơi [79, 85, 115] cũng cho thấy có mối

tƣơng quan nghịch giữa Kd(s) và hàm lƣợng TSM. Các tác giả của các công

trình trên gọi hiện tƣợng này là “hiệu ứng hàm lƣợng chất lơ lửng, (PCE)”. Hiệu ứng hàm lƣợng chất lơ lửng (PCE) có thể hiểu đƣợc nếu dòng cấp 210Po

vào môi trƣờng thủy quyển trung bình năm là cố định thì hàm lƣợng TSM cao

sẽ làm cho đồng vị phóng xạ từ pha rắn hòa tan vào pha nƣớc, tức là

tăng lên và giảm đi, dẫn tới Kd(s) giảm xuống (biểu thức 3.1).

Thực tế là trong môi trƣờng cửa sông các thông số nhƣ pH, độ muối

nƣớc biển, hàm lƣợng DOC và độ đục rất biến động theo cả không gian và thời

gian, dẫn tới làm thay đổi giá trị Kd(s). Theo tác giả M. Baskaran [77], hàm

lƣợng DOC cao đã làm giảm giá trị Kd(s) của chì (Pb) và plutoni (Pu) trong

nƣớc. Plutoni bám trên các hạt lơ lửng sẽ đƣợc giải phóng vào pha nƣớc khi

tiếp xúc với nƣớc sông có pH thấp [49].

Nhƣ vậy, với giá trị hệ số phân bố Kd(s) của 210Po nằm trong khoảng giá trị 1,9×103 đến 2,5×105 (L kg-1) chứng tỏ hạt nhân phóng xạ 210Po trong môi

trƣờng nƣớc biển ven bờ vùng biển Bắc bộ phân bố chủ yếu trên pha hạt (pha

rắn) và lắng xuống trầm tích đáy bởi các quá trình vật lý - hóa học - sinh học

tự nhiên.

3.1.4. Ảnh hưởng của một số yếu tố môi trường tới sự phân bố

poloni-210 ở trong môi trường nước biển ven bờ

3.1.4.1. Ảnh hưởng của nồng độ các hợp chất hữu cơ hoà tan

Hàng năm, Vịnh Bắc Bộ tiếp nhận khoảng 3,1 triệu tấn chất lơ lửng

mang theo các hợp chất hữu cơ hòa tan (DOC) từ hệ thống sông ở phía Bắc

Việt Nam [9]. Do vậy, đánh giá ảnh hƣởng của nồng độ DOC trong nƣớc biển

là cần thiết, để làm rõ hành vi của nhân phóng xạ Po-210 ở trong môi trƣờng

35,000

30,000

25,000

20,000

15,000

) 1 - g k L ( o P 0 1 2 d K

10,000

5,000

Hàm lƣợng DOC trong nƣớc biển năm 2014 (mg L-1)

nƣớc ven biển. Hình 3.3 và Hình 3.4 trình bày mối tƣơng quan giữa Kd(s) của 210Po với nồng độ DOC, tƣơng ứng vào mùa mƣa và mùa khô.

Hình 3.3. Mối tương quan giữa Kd(s) của 210Po và hàm lượng hợp chất hữu cơ hòa tan trong nước biển vào mùa mưa năm 2014

Từ Hình 3.3 nhận thấy vào mùa mƣa mối tƣơng quan giữa Kd(s) của 210Po và nồng độ hợp chất hữu cơ hòa tan trong nƣớc có xu hƣớng nghịch biến, tuy mức độ không rõ ràng. Điều này có thể đƣợc giải thích là do 210Po

liên kết với hợp chất hữu cơ hòa tan nhƣ fulvic và humic trong nƣớc, tạo

thành các phức dạng keo không dễ bị tách khỏi pha nƣớc bằng phƣơng pháp lọc nên khi lọc tách pha 210Po vẫn nằm lại trong pha nƣớc và nhƣ vậy làm

giảm Kd(s). Kết quả nghiên cứu của Piccolo [100] về tính cách của hữu cơ đất

cho thấy các phân tử hữu cơ đất có cấu trúc mixel và trong nƣớc có chiều

hƣớng tạo keo polyme cuộn các tạp chất kể cả các ion kim loại vào bên trong

với các gốc kỵ nƣớc, rất khó lọc tách khỏi pha hạt lơ lửng. Bên cạnh đó, Chia-

Ying Chuang vcs [31] đã báo cáo rằng hầu hết các hạt nhân phóng xạ tự nhiên

có đặc tính kim loại và bị tạo phức bởi các phối tử hữu cơ nhƣ siderophores là

lớp chính của các phức chất kim loại trong môi trƣờng nƣớc. Hydoxamate

siderophores (HS) dƣờng nhƣ là thành phần chính của cacbon hữu cơ đóng

vai trò quan trọng trong việc phân tách và cuộn Po và Pa trong cột nƣớc [31].

Vì vậy, khi nồng độ hợp chất hữu cơ hòa tan trong nƣớc cao thì phần phức keo DOC - 210Po trong nƣớc cũng sẽ cao, nghĩa là nồng độ hoạt độ của 210Po

trong nƣớc tăng lên và Kd(s) giảm đi (biểu thức 3.1). Mối tƣơng quan nghịch

biến giữa Kd(s) và nồng độ chất hữu cơ hòa tan trong nƣớc cũng đã đƣợc tìm thấy đối với các nhân có hoạt tính cao khác, ví dụ nhƣ 210Pb hoặc 239+240Pu

[31, 85]. Tuy nhiên, trong nghiên cứu này mối tƣơng quan nghịch biến giữa

Kd(s) và hợp chất hữu cơ hòa tan chỉ đúng vào mùa mƣa, vào mùa khô mối

tƣơng quan giữa Kd(s) và hợp chất hữu cơ hòa tan dƣờng nhƣ là đồng biến mặc dù mối tƣơng quan này không chặt chẽ, R2 = 0.30 (Hình 3.4).

Mối tƣơng quan đồng biến giữa Kd(s) và nồng độ hợp chất hữu cơ hòa

tan trong nƣớc biển ven bờ vào mùa khô có thể đƣợc giải thích nhƣ sau. Về

mùa khô lƣợng nƣớc ngọt từ lục địa đổ ra biển không lớn nhƣ vào mùa mƣa,

300,000

250,000

200,000

150,000

y = 54161x - 133079 R² = 0,30

100,000

) 1 - g k L ( o P 0 1 2 d K

50,000

3.5

4.5

5.5

6.5

Hàm lƣợng DOC trong nƣớc biển năm 2015 (mg L-1)

Hình 3.4. Mối tương quan giữa Kd(s) của 210Po và nồng độ hợp chất hữu cơ hòa tan trong nước biển vào mùa khô năm 2015

tức là lƣợng DOC nói chung và phức keo DOC - 210Po nói riêng từ lục địa đổ

ra biển không nhiều. Ở cửa biển, nƣớc ngọt hòa trộn với nƣớc biển có độ pH cao đã làm cho 210Po có khả năng giải phóng khỏi phức với hợp chất hữu cơ hòa tan và rất nhanh chóng nhân 210Po hấp phụ lên bề mặt các hạt sa lắng, dễ dàng lọc tách khỏi pha nƣớc. Theo cơ chế này thì Kd(s) của 210Po vào mùa khô

có tƣơng quan với tổng lƣợng hợp chất hữu cơ hòa tan và phức keo DOC - 210Po từ lục địa đổ ra biển. Tuy nhiên, mức đóng góp của 210Po giải phóng từ phức keo từ lục địa vào tổng lƣợng 210Po trong môi trƣờng nƣớc biển ở các vị

trí lấy mẫu khác nhau là khác nhau (Bảng 3.1), do đó mối tƣơng quan giữa

Kd(s) và nồng độ hợp chất hữu cơ hòa tan là không chặt chẽ (Hình 3.4).

Nhƣ vậy, vào mùa mƣa hệ số phân bố Kd có mối tƣơng quan nghịch biến với nồng độ hợp chất hữu cơ hòa tan, bởi do nhân 210Po liên kết với các

hợp chất hữu cơ hòa tan nhƣ fulvic và humic trong nƣớc tạo thành các phức

keo khó lắng, tách lọc khỏi nƣớc. Do đó, nồng độ hợp chất hữu cơ hòa tan trong nƣớc cao thì phức keo DOC - 210Po hình thành sẽ cao hơn, dẫn tới giá trị

hệ số phân bố Kd giảm. Vào mùa khô, mối tƣơng quan giữa hệ số phân bố Kd của 210Po và hợp chất hữu cơ hòa tan là đồng biến bởi hàm lƣợng nồng độ hợp

chất hữu cơ hòa tan trong nƣớc biển ven bờ vào mùa khô giảm, vì thế khả năng hình thành phức keo DOC - 210Po giảm.

35,000

30,000

25,000

20,000

15,000

10,000

) 1 - g k L ( o P 0 1 2 d K

5,000

20 Độ muối nƣớc biển năm 2014 (ppt)

3.1.4.2. Ảnh hưởng của độ muối nước biển

Hình 3.5. Mối tương quan giữa Kd(s) của 210Po và độ muối nước biển

300,000

250,000

200,000

150,000

y = 12745x - 150781 R² = 0,63

100,000

) 1 - g k L ( o P 0 1 2 d K

50,000

25 Độ muối nƣớc biển năm 2015 (ppt)

vào mùa mưa năm 2015

Hình 3.6. Mối tương quan giữa Kd(s) của 210Po và độ muối nước biển

vào mùa khô năm 2015

Nhiều công trình nghiên cứu cho thấy, lƣợng nƣớc ngọt từ hệ thống

sông đổ vào vùng biển Bắc Bộ hàng năm có sự chênh lệch lớn giữa mùa mƣa

và mùa khô [7]. Điều này có thể sẽ làm cho độ muối nƣớc biển ven bờ biến động và có thể ảnh hƣởng đến sự phân bố của 210Po trong môi trƣờng nƣớc

biển ven bờ. Để đánh giá ảnh hƣởng của độ muối nƣớc biển đến sự phân bố của 210Po, luận án xem xét mối tƣơng quan giữa Kd(s) và độ muối nƣớc biển

(ppt) giữa hai mùa (Hình 3.5 và Hình 3.6).

Từ Hình 3.5 và Hình 3.6 ta nhận thấy, vào mùa mƣa mối tƣơng quan

giữa Kd(s) và độ muối nƣớc biển (ppt) là nghịch biến; còn vào mùa khô mối tƣơng quan này là đồng biến và chặt chẽ (R2 = 0,63). Điều này đƣợc giải thích

là ở khu vực vịnh Bắc Bộ, chịu tác động của lƣu lƣợng nƣớc ngọt của hệ

thống sông Hồng và sông Thái Bình chảy vào. Tác giả Nguyễn Quang Minh

vcs [7] cho thấy trong mùa mƣa từ tháng 6 đến tháng 10 lƣợng dòng chảy của

hệ thống sông Hồng - sông Thái Bình chiếm 75 ÷ 80% tổng lƣợng dòng chảy

cả năm, trong đó tháng 8 là tháng có lƣợng nƣớc lớn nhất, chiếm tới 20 ÷

25%/cả năm, thậm chí 50%. Vào mùa khô, từ tháng 11 đến tháng 5 năm sau,

lƣợng dòng chảy của hệ thống sông Hồng - sông Thái Bình chỉ từ 20 ÷ 25%

tổng lƣợng dòng chảy cả năm và nguồn cung chủ yếu là nƣớc ngầm [7]. Nhƣ

vậy, vào mùa mƣa lƣợng nƣớc ngọt đổ ra lớn đã làm độ muối của vùng nƣớc

biển ven bờ giảm nhiều, kéo theo pH nƣớc biển ven bờ cũng giảm theo và kết quả là 210Po bám trên các hạt chất rắn lơ lửng tái hoà tan trở lại, tƣơng tự nhƣ

trƣờng hợp của plutoni đƣợc Hamilton và Taylor vcs [49] đã quan sát thấy. Khi các nhân phóng xạ 210Po tái hoà tan trở lại vào trong môi trƣờng nƣớc biển, làm cho nồng độ hoạt độ 210Po trong nƣớc biển tăng cao, dẫn tới hệ số Kd giảm. Còn vào mùa khô, lƣợng nƣớc ngọt đổ ra biển giảm đáng kể, dẫn tới

độ muối trong nƣớc biển ven bờ cao hơn và giá trị pH cao hơn. Do đó, hiện tƣợng tái hoà tan của 210Po xảy ra ít hơn, kết quả là nồng độ hoạt độ 210Po

trong nƣớc biển thấp hơn. Vì vậy, hệ số phân bố Kd của 210Po vào mùa khô

cao hơn mùa mƣa.

3.1.4.3. Ảnh hưởng của pH Độ pH và nồng độ hoạt độ 210Po trong mẫu nƣớc biển ở các khu vực

nghiên cứu đƣợc trình bày trong Bảng 3.2.

Bảng 3.2. Độ pH và nồng độ hoạt độ 210Po trong mẫu nước biển ở các khu vực nghiên cứu

Độ pH Nồng độ 210Po (mBq L-1) Mẫu 2014 2015 2014 2015

TB01 7,8 7,8 8,48 ± 2,21 4,43 ± 0,85

TB02 7,3 7,6 16,85 ± 3,77 9,57 ± 1,58

TB03 7,1 8,2 22,23 ± 4,83 1,81 ± 0,13

HP01 8,2 8,2 3,83 ± 1,58 1,56 ± 0,12

HP02 7,2 7,6 25,43 ± 5,43 1,77 ± 0,33

HP03 7,3 7,4 9,55 ± 4,61 6,52 ± 1,49

QN08 7,1 7,5 31,31 ± 6,18 4,07 ± 0,74

Bảng 3.2 cho thấy, nƣớc biển trong vịnh Bắc Bộ có độ pH vào khoảng

từ 7,1 đến 8,2 tùy thuộc vào vị trí và thời điểm lấy mẫu. Vào mùa khô, nƣớc

biển trong vịnh có độ pH cao hơn so với pH trong nƣớc vào mùa mƣa. Kết

quả trình bày trong Bảng 3.2 cho thấy về mùa mƣa nƣớc sông Hồng tại vị trí

TB03 có pH = 7,1 thấp hơn so với pH = 8,2 của nƣớc biển ở vị trí HP 01,

hoặc nƣớc tại vị trí HP02 và HP03 đều chịu ảnh hƣởng của nƣớc mƣa chảy

tràn có pH = 7,2 và pH = 7,3. Nhƣ trình bày ở mục 3.1.3, giá trị hệ số phân bố giữa nƣớc biển và pha hạt lơ lửng trong cột nƣớc cũng nhƣ sa lắng của 210Po là rất cao (Kd = 105) và giá trị Kd(s) của 210Po vào mùa mƣa thấp hơn so với mùa khô. Mối tƣơng quan giữa nồng độ hoạt độ của 210Po trong nƣớc biển và

độ pH của nƣớc biển trong mùa mƣa và mùa khô đƣợc trình bày ở Hình 3.7.

n ể i b

Po-210 - pH năm 2014

Po-210 - pH năm 2015

) 1 - L q B m

c ớ ƣ n g n o r t o P 0 1 2

( ờ b

ộ đ

n e v

t ạ o h

ộ đ g n ồ N

7.2

7.4

7.6

7.8

8.2

8.4

Hình 3.7. Ảnh hưởng của pH đến nồng độ hoạt độ của 210Po trong nước biển

Từ Hình 3.7, nhận thấy ở khoảng giá trị pH từ 7 ÷ 7,4 nồng độ hoạt độ 210Po trong pha nƣớc là cao hơn ở khoảng giá trị pH từ 7,4 ÷ 8,2, do nhân phóng

xạ bám trên các hạt lơ lửng đã tan trở lại pha nƣớc trong điều kiện pH thấp.

Trong mục 3.1.4.2 trình bày, vào mùa khô giá trị Kd(s) của 210Po có mối

quan hệ đồng biến chặt chẽ với độ muối nƣớc biển (Hình 3.6). Độ muối nƣớc

biển của nƣớc biển ven bờ phụ thuộc vào lƣợng nƣớc ngọt từ đất liền đổ ra

qua các hệ thống sông và kênh thủy lợi, bởi nƣớc ngọt từ đất liền đổ ra có độ

muối thấp hòa trộn với nƣớc biển có độ muối cao làm cho pH của nƣớc vùng

nƣớc lợ thấp hơn so với pH nƣớc ngoài biển khơi và kết quả là poloni bám

trên các hạt lơ lửng có thể bị tái hòa tan trở lại, tƣơng tự nhƣ trƣờng hợp của

plutoni mà Hamilton và Taylor cùng các đồng nghiệp đã quan sát thấy [49].

Mối quan hệ của độ muối nƣớc biển và pH ở vùng nƣớc biển cửa sông

ven bờ đƣợc tác giả A. K. Covington và cộng sự đƣa ra trong công thức dƣới

đây [14]: pH = (2559,7 + 4,5S)/T - 0,5523 - 0,01391S (3.2)

Trong đó: T: nhiệt độ kelvin (K); S: độ muối (ppt).

Từ công thức (3.2) nêu trên, ta có thể nhận thấy độ muối tăng sẽ dẫn tới

pH tăng và ngƣợc lại. Điều này chứng tỏ có ảnh hƣởng của nƣớc ngọt lục địa

3.00E+04

Kd(s)-Po-210= 13441*pH - 86208 R² = 0,56

2.50E+04

2.00E+04

1.50E+04

) 1 - g k L ( o P 0 1 2 - ) s ( d K

1.00E+04

5.00E+03

0.00E+00

7.2

7.4

7.6

8.2

8.4

7.8

đổ ra biển đến pH của vùng nƣớc biển ven bờ.

Hình 3.8. Mối tương quan giữa Kd(s) của 210Po và pH nước biển

Kết quả tại Hình 3.8 cho thấy mối tƣơng quan giữa giá trị Kd(s) của 210Po và pH trong nƣớc biển ven bờ vịnh Bắc Bộ là tƣơng đối chặt chẽ và

đƣợc mô tả bằng mô hình:

Kd(s) = 13441×pH - 86208 với hệ số tƣơng quan R2 = 0,56.

Nhƣ vậy, ở vùng nƣớc biển ven bờ chịu ảnh hƣởng của nƣớc ngọt từ

lục địa đổ vào biển, độ muối nƣớc biển (ppt) và pH có mối quan hệ tƣơng đối chặt chẽ (R2 = 0.56, Hình 3.8) và cùng có tác động tới quá trình thủy địa hoá của 210Po trong môi trƣờng nƣớc biển ven bờ.

Tóm lại, mục 3.1 đã cho thấy: - Nồng độ hoạt độ 210Po trong nƣớc biển ven bờ nằm trong khoảng từ 6,4 ÷ 56,8 mBq L-1 vào mùa mƣa năm 2014 và từ 0,5 ÷ 21,9 mBq L-1 vào mùa

khô năm 2015. Tại hầu hết các địa điểm nghiên cứu đều cho thấy nồng độ hoạt độ 210Po vào mùa mƣa cao hơn so với mùa khô.

dw đến 196 Bq kg-1

trị từ 106 Bq kg-1 - Nồng độ hoạt độ 210Po trong trầm tích biển khu vực nghiên cứu có giá dw. Nồng độ hoạt độ 210Po trong trầm tích

không có sự khác biệt đáng kể giữa mùa mƣa năm 2014 và mùa khô năm 2015. - Hệ số phân bố Kd của 210Po giữa pha nƣớc và trầm tích trong môi

trƣờng nƣớc biển ven bờ vùng biển vịnh Bắc Bộ dao động trong khoảng từ 1,9×103 đến 2,5×105. Điều này cho thấy hạt nhân phóng xạ 210Po có ái lực cao

và có khuynh hƣớng hình thành các phức keo với các hợp chất hữu cơ nhƣ

humic hoặc hấp phụ lên các hạt lơ lửng. Do đó, trong môi trƣờng nƣớc biển ven bờ khu vực nghiên cứu thì hạt nhân phóng xạ 210Po phân bố chủ yếu trên

pha hạt (pha rắn).

- Sự phân bố của 210Po ở trong môi trƣờng nƣớc biển ven bờ vùng biển

vịnh Bắc Bộ phụ thuộc vào các yếu tố môi trƣờng tự nhiên: DOC, độ muối

nƣớc biển (ppt) và pH.

- Độ pH của nƣớc ven bờ biển phụ thuộc chủ yếu vào lƣợng nƣớc sông từ lục địa đổ ra biển, do vậy vào mùa mƣa Kd(s) của 210Po thấp hơn so với Kd(s) vào mùa khô. Đây là hiện tƣợng tái hòa tan 210Po đã hấp phụ trên bề mặt các

hạt lơ lửng do nƣớc từ sông có pH thấp.

3.1.5. Nguồn gốc của poloni-210 ở trong môi trường nước biển ven

bờ biển vịnh Bắc Bộ

Nhƣ mục 3.1 trình bày, nồng độ hoạt độ 210Po trong nƣớc biển và trầm

dw.

tích ven bờ lần lƣợt trong khoảng từ 0,5 ÷ 56,8 mBq L-1 và từ 106 Bq kg-1 đến 196 Bq kg-1

Câu hỏi đƣợc đặt ra là 210Po trong môi trƣờng nƣớc biển ven bờ Vịnh Bắc Bộ có nguồn gốc từ đâu? Để xác định đƣợc nguồn gốc của 210Po trong biển Vịnh Bắc Bộ, trƣớc hết ta xem xét nguồn gốc của 210Po trong môi trƣờng nƣớc biển nói chung. Nguồn 210Po trong môi trƣờng biển bao gồm các quá

trình chủ yếu sau:

- Quá trình rơi lắng từ không khí;

- Quá trình vận chuyển hạt lơ lửng của các dòng chảy của sông cũng

nhƣ các dòng chảy tràn từ các lƣu vực sông;

- Quá trình phân bố lại sa lắng từ lớp trầm tích đáy;

- Quá trình phân rã phóng xạ của các đồng vị mẹ bắt đầu từ 226Ra luôn

có mặt trong thành phần các hạt sa lắng lơ lửng.

210Po trong môi trƣờng thủy quyển đƣợc ứng dụng rộng rãi ở trong nghiên cứu

Hình 3.9 là mô hình khối mô tả các thành phần và các quá trình sinh ra

238U trong môi trƣờng [93, 101].

i) Rơi lắng từ khí quyển

Tiêu thụ sinh học

ii) Từ dòng chảy của sông và lƣu vực

210Pb dạng hòa tan

210Po dạng hòa tan

Phân bố giữa pha nƣớc và hạt lơ lửng

210Pb bám trên hạt lơ lửng

210Po bám trên hạt lơ lửng

Lắng đọng

iii) Do phân bố lại sa lắng đáy

hải dƣơng học dựa trên nguyên lý mất cân bằng phóng xạ của chuỗi phóng xạ

Hình 3.9. Các thành phần của mô hình khối mô tả các nguồn phát sinh 210Po trong môi trường biển áp dụng trong các nghiên cứu đại dương học dựa trên nguyên lý mất cân bằng phóng xạ của chuỗi 238U

Khung viền đứt đoạn là đƣờng biên tách các quá trình phát sinh 210Po

bên trong (in-situ) môi trƣờng nƣớc biển/hồ với các quá trình từ bên ngoài.

Các đƣờng kết thúc bằng mũi tên đặc chỉ các dòng liên hệ giữa môi trƣờng

nƣớc và môi trƣờng bên ngoài nhƣ khí quyển và lắng đọng dƣới dạng sa lắng.

Các đƣờng có mũi tên mở và thuận nghịch chỉ các quá trình phân bố các nhân

giữa pha nƣớc và pha hạt lơ lửng. Các đƣờng kết thúc bằng mũi tên mở từ 210Pb sang 210Po và từ ô 210Po thoát ra ngoài chỉ các quá trình phân rã phóng

xạ của các nhân phóng xạ tƣơng ứng.

Nguồn đầu vào của 210Pb và 210Po từ rơi lắng không khí đã đƣợc

nghiên cứu bằng cả hai cách là đo trực tiếp, tức là thu mẫu rơi lắng ƣớt và

khô rồi đo hoạt độ của hai đồng vị chì và poloni [22, 43, 44] hoặc bằng cách

ƣớc tính mật độ rơi lắng của hai đồng vị trên cơ sở đo hoạt độ tích tụ của

chúng trong đất hoặc trong trầm tích [22, 38, 87]. Một công trình tổng hợp

số liệu công bố năm 1990 cho biết mật độ dòng rơi lắng trung bình năm của 210Pb từ khí quyển đo trực tiếp trong rơi lắng ƣớt và rơi lắng khô là 1,02 dpm cm-2 năm-1 (phân rã trên một centimet vuông trong một năm) và đo hoạt độ tích tụ trong đất/trầm tích là 0,91 dpm cm-2 năm-1 [87]. Kim vcs [45] tổng

hợp số liệu của 8 công trình đã công bố và cho biết mật độ rơi lắng trung bình năm của 210Pb ở Bắc Mỹ trong giai đoạn từ năm 1977 đến 1996 là (1,0 ± 0,3) dpm cm-2 năm-1. Xu vcs [71] đã xác định mật độ rơi lắng 210Pb trên

khu vực quần đảo Xisha (Tây Sa theo cách gọi của Trung Quốc và Hoàng Sa

theo cách gọi của Việt Nam) và đã tìm thấy mật độ rơi lắng bụi phóng xạ 210Pb ở khu vực này là 126 Bq m-2 năm-1 hay là khoảng 0,8 dpm cm-2 năm-1. Xác định mật độ tồn lƣu 210Pb trong 8 cột trầm tích lấy từ vịnh Hạ Long trong hai năm 2011 ÷ 2012 [6] cho thấy mật độ lắng đọng 210Pb từ khí quyển ở khu vực vịnh là 0,85 dpm cm-2 năm-1, rất gần với số liệu rơi lắng mà nhóm

nghiên cứu Trung Quốc đã công bố ở khu vực quần đảo Hoàng Sa.

Mức độ tạo ra tại chỗ (in-situ) của 210Pb do phân rã của 226Ra có trong thành phần trầm tích có thể đƣợc ƣớc tính trên cơ sở so sánh hoạt độ của 210Pb

đƣợc hỗ trợ và không có hỗ trợ theo các mặt cắt của cột trầm tích. Klump và

đồng nghiệp đã nghiên cứu 9 cột trầm tích và thông báo là tỷ số hoạt độ giữa 210Pb đƣợc hỗ trợ và 210Pb không đƣợc hỗ trợ trong lớp trầm tích bề mặt có

thể thay đổi trong phạm vi rộng, từ 5 tới 91 [65]. Tƣơng tự, Evans vcs [64]

cũng đã thông báo đối với lớp trầm tích bề mặt ở một khu vực nghiên cứu là nồng độ hoạt độ 210Pb đƣợc hỗ trợ là từ 1,5 đến 6 dpm g-1 trầm tích, trong khi 210Pb không đƣợc hỗ trợ có nồng độ hoạt độ từ 11 đến 216 dpm g-1, tức là tỷ số giữa 210Pb không đƣợc hỗ trợ và 210Pb đƣợc hỗ trợ thay đổi từ 7 đến 70 dpm g-1. Từ kết quả nghiên cứu kể trên nhận thấy trong lớp trầm tích bề mặt lƣợng 210Pb đƣợc hỗ trợ (do phân rã 226Ra có trong trầm tích) chỉ bằng khoảng 3% lƣợng 210Pb không đƣợc hỗ trợ (rơi lắng từ khí quyển). Các kết quả nghiên cứu của Nguyễn Quang Long vcs [6] ở vịnh Hạ Long cũng cho thấy 210Pb đƣợc hỗ trợ chỉ là 2 ÷ 3% so với 210Pb không đƣợc hỗ trợ trong lớp trầm tích

bề mặt.

Nhƣ vậy, có thể nhận định rằng 226Ra trong trầm tích do các hệ thống

sông hoặc dòng chảy tràn từ các lƣu vực đƣa ra biển không phải là nguồn chính (nguồn (ii) Hình 3.9) sinh ra 210Pb mẹ để rồi phân rã tạo ra 210Po mà nguồn chính phát sinh 210Po trong môi trƣờng biển là rơi lắng từ khí quyển

(nguồn (i), Hình 3.9). Các tính toán cho thấy, ngay cả trong trƣờng hợp nếu nồng độ hoạt độ của 226Ra trong đại dƣơng cao đến 1,63 Bq m-3cũng sẽ chỉ tạo ra đƣợc mật độ 210Pb là 6,3×10-4 dpm cm-2 năm-1 [42].

Thực tế cho thấy rất khó đánh giá tỷ lệ đóng góp của từng nguồn có tiềm năng phát sinh 210Po vào tổng hoạt độ của nó trong môi trƣờng nói chung

và trong môi trƣờng biển nói riêng. Một số nghiên cứu xác định tỷ lệ giữa Po

và Pb trong rơi lắng khí quyển vùng phía bắc Canada cho thấy tỷ số

210Po/210Pb là < 0,5 [43]. Balistrieri vcs [17] đã quan trắc thấy dọc theo bờ phía tây của Bắc Mỹ tỷ lệ mật độ dòng 210Po/210Pb trong khí quyển là 0,11 ± 0,09. Những nghiên cứu gần đây đã thông báo tỷ lệ 210Po/210Pb là 0,1 trong sol khí trên khu vực Chicago [86]. Tỷ số hoạt độ 210Po/210Pb trong sol khí có cỡ

hạt khác nhau dọc bờ biển Nhật Bản có giá trị trung bình là 0,21 ± 0,13 [114]. Hiện nay trong các nghiên cứu hải dƣơng học thì tỷ lệ 210Po/210Pb trong rơi

lắng thƣờng đƣợc chấp nhận là 0,1.

Từ kết quả đo hoạt độ của 210Pb rơi lắng trên khu vực Biển Đông [6, 72] là 126 dpm m-2 năm-1 có thể ƣớc tính mật độ 210Po đƣợc tạo ra là 50,4 dpm m-2 năm-1 với giả định là hằng số cân bằng giữa 210Pb và 210Po trong môi trƣờng nƣớc là 0,4 [45]. Nhƣ vậy có nghĩa là nguồn 210Po chủ yếu trong môi trƣờng biển khu vực vịnh Bắc Bộ là từ phân rã 210Pb rơi lắng từ khí quyển, còn phần 210Po rơi lắng trực tiếp từ không khí là nhỏ hơn nhiều, chỉ là khoảng 0.01 dpm m-2 năm-1 nhƣ đã quan trắc thấy ở các vùng biển khác, ví dụ trong

công trình [122]. Cho đến thời điểm hiện tại vẫn chƣa có tài liệu nào công bố chính thức về mức đóng góp 210Po từ các nguồn khác so với nguồn phân rã 210Pb rơi lắng từ khí quyển nhƣng có tiềm năng phát sinh 210Po nhƣ từ phân rã thành phần 226Ra trong các hạt lơ lửng có nguồn gốc từ phân lân sử dụng

trong nông nghiệp đi theo dòng chảy của các hệ thống sông và từ tro bụi thải

ra từ các nhà máy nhiệt điện đốt than. Tuy nhiên, với các tính toán tƣơng tự nhƣ đối với phân rã 210Pb, biết rằng hàm lƣợng 226Ra trong phân lân sản xuất

100% ở Việt Nam cũng nhƣ trong tro thải của các nhà máy nhiệt điện ở miền

Bắc là rất thấp, gần ngang giới hạn phát hiện của các phép phân tích hiện hành, có thể kết luận rằng nguồn 210Po chủ yếu trong môi trƣờng nƣớc biển ven bờ khu vực vịnh Bắc Bộ là do phân rã nguồn 210Pb rơi lắng từ khí quyển. Nhƣ vậy, nguồn phát sinh ra 210Po trong môi trƣờng biển khu vực nghiên cứu chủ yếu là từ phân rã chì 210Pb rơi lắng từ khí quyển, phần đóng góp của 210Pb trong trầm tích địa phƣơng là không đáng kể.

3.2. Nghiên cứu khả năng tích lũy sinh học poloni-210 của ngao và hàu

3.2.1. Nồng độ hoạt độ poloni-210 trong mẫu ngao và hàu Kết quả đo nồng độ hoạt độ của 210Po trong các mẫu mô thịt của hàu và

ngao lấy tại các vị trí nghiên cứu dọc ven bờ biển khu vực vịnh Bắc Bộ đƣợc

trình bày trong Bảng 3.3.

210Po trong mẫu hàu

210Po trong mẫu ngao

Bảng 3.3. Nồng độ hoạt độ 210Po trong các mẫu thịt ngao và hàu ở khu vực ven bờ biển vịnh Bắc Bộ

dw)

(Bq kg-1 (Bq kg-1 Mẫu

2014 2015 2014 2015

TB01

186,81 ± 17,59 80,71 ± 7,44 77,76 ± 6,27 123,51 ± 11,23

TB02

181,12 ± 20,59 81,68 ± 8,84 84,24 ± 7,52 145,17 ± 10,36

TB03

161,78 ± 11,59 103,88 ± 8,18 81,55 ± 6,60 126,92 ± 10,99

HP01

81,04 ± 5,20 63,72 ±13,19 85,47 ±8,48 96,12 ± 8,51

HP02

138,43 ± 11,47 75,23 ±14,75 57,2 ± 5,24 72,76 ± 9,94

HP03

192,86 ± 12,02 57,53 ± 10,66 77,55 ± 6,29 85,91 ± 6,59

QN08

247,84 ± 15,94 105,45 ±6,13 66,64 ± 6,96 192,35 ± 17,46

dw và trong thịt ngao dao động dw. Vào mùa khô nồng độ hoạt độ 210Po

dw và trong thịt ngao dao

Kết quả ở Bảng 3.3 cho thấy vào mùa mƣa nồng độ hoạt độ 210Po trong

dw.

thịt hàu dao động từ 81,04 đến 247,84 Bq kg-1 từ 57,53 Bq kg-1 dw đến 105,45 Bq kg-1 trong thịt hàu dao động từ 72,76 đến 192,35 Bq kg-1 động từ 57,20 đến 85,47 Bq kg-1

Nồng độ hoạt độ của 210Po tích tụ trong mô thịt của hàu và ngao tìm

dw đến 212

dw [78] và trong mô mềm của hàu ở vùng ven biển Đài Loan nồng độ

đƣợc trong nghiên cứu này là tƣơng đồng với các kết quả của các nghiên cứu khác trong khu vực châu Á về mức độ tích tụ 210Po trong sinh vật hai mảnh

dw đến 126 Bq kg-1

dw [106].

vỏ, ví dụ nhƣ ở Ấn Độ và Đài Loan. Trong mô mềm của vẹm ven biển Ấn Độ nồng độ hoạt độ của 210Po đƣợc tìm thấy là dao động từ 31 Bq kg-1 Bq kg-1 hoạt độ của 210Po dao động từ 23,4 Bq kg-1

Điều đó chứng tỏ 210Po từ trong môi trƣờng nƣớc biển ven bờ đã xâm nhập và tích tụ ở trong mô mềm hàu và ngao. Con đƣờng vận chuyển 210Po từ

môi trƣờng nƣớc biển ven bờ vào trong cơ thể hàu và ngao chủ yếu là do đặc

tính ăn hút lọc của hàu và ngao. Tác giả Nguyễn Xuân Thành [10] đã báo cáo

kết quả phân tích thành phần thực vật phù du trong hệ tiêu hóa của ngao cho

thấy thành phần thức ăn tự nhiên của ngao chủ yếu là mùn bã hữu cơ (80 ÷

90%), trong đó có cả thực vật phù du đã mục rữa nát không thể phân loại và thực vật phù du chiếm 10 ÷ 20% . Nhƣ ở mục 3.1 đã cho thấy 210Po có

khuynh hƣớng gắn lên các chất hữu cơ hòa tan nhƣ humic, fulvic hoặc hấp

phụ lên các hạt lơ lửng. Vì thế, khi ngao và hàu thò vòi vào nƣớc để lọc mồi

ăn, bắt các mảnh vụn hữu cơ, vi sinh vật và các loài thực vật phù du có kích cỡ thích hợp sẽ hấp thụ một nồng độ hoạt độ 210Po đáng kể từ lƣợng thức ăn

đƣa vào cơ thể.

Số liệu trình bày trong Bảng 3.3 cho thấy ở cả hai mùa nồng độ hoạt độ 210Po trong thịt hàu cao gấp 2 ÷ 3 lần so với nồng độ hoạt độ 210Po trong thịt ngao. Để giải thích cho nồng độ hoạt độ 210Po ở trong hàu cao hơn ngao,

thì chúng ta xem xét tới đặc tính ăn lọc hút của động vật hai mảnh vỏ. Theo

Elizabeth Gosling [39], mối quan hệ sinh học giữa tốc độ lọc (Fr; lít/giờ) và

trọng lƣợng khô mô (W; g) đƣợc mô tả bằng phƣơng trình: Fr = aWb (3.3)

Các hằng số a và b là các tham số xác định, a biểu thị tốc độ lọc của

từng cá thể theo trọng lƣợng cơ thể (hoặc chiều dài) và b là sức mạnh làm

tăng kích thƣớc làm tăng tỷ lệ đó. Tốc độ lọc của một số động vật hai mảnh

vỏ đƣợc trình bày trong Bảng 3.4.

Bảng 3.4. Tốc độ lọc của một số loài động vật hai mảnh vỏ [39]

Loài Nguồn Fr = aWb

2.5W0.78 Ngao (Mercenaria mercenaria)

Coughlan & Ansell (1964)

Hàu (Crassostrea virginica) 6.79W0.73 Riisgård (1988)

Vẹm (Guekensia demissa) 6.15W0.83 Riisgård (1988)

Sò (Clinocardium nuttalii) 3.1W0.80 Meyhöfer (1985)

Vẹm xanh (Mytilus californianus) 7.9W0.72 Meyhöfer (1985)

Sò (Chlamys hasata) 8.7W0.94 Meyhöfer (1985)

Từ Bảng 3.4, có thể nhận thấy hàu có tốc độ lọc cao hơn ngao gần 3

lần. Ngoài ra, Mariam M. Swaleh [80] cũng báo cáo rằng, mức độ nồng độ

của các kim loại nặng trong động vật hai mảnh vỏ biển là cao và khả năng

tích lũy sinh học theo khuynh hƣớng là hàu (oyters) > ngao (mussels) > sò

biển (donax). Hàu là loài có tính khả dụng sinh học kim loại tốt nhất so với

các loài động vật hai mảnh vỏ. Nhƣ vậy, kết quả nghiên cứu của luận án là

phù hợp với đặc tính sinh học của hàu và ngao.

Kết quả trình bày trong Bảng 3.1, Bảng 3.3 cũng cho thấy vào mùa mƣa, nồng độ hoạt độ 210Po trong nƣớc biển và trong hàu cao hơn so với nồng độ hoạt độ 210Po trong các loại mẫu tƣơng tự lấy vào mùa khô. Kết quả này

một phần là do nƣớc mƣa từ lục địa đổ ra biển có pH thấp làm cho pH của nƣớc lợ ven bờ giảm xuống dẫn tới một phần 210Po bám trên các hạt lơ lửng

trong cột nƣớc bị tan ra nhiều hơn.

3.2.2. Ảnh hưởng của nồng độ ion clo trong nước biển đến sự tích

lũy sinh học poloni-210 của hàu và ngao

Bảng 3.5 trình bày kết quả tính nồng độ ion clo trong nƣớc biển ven bờ

từ các kết quả đo trực tiếp độ muối tại các vị trí lấy mẫu nghiên cứu.

Bảng 3.5. Nồng độ ion Cl- nước biển ở các khu vực nghiên cứu

Độ pH Nồng độ Cl- (mg L-1) Mẫu 2014 2015 2014 2015

TB01 7,8 7,8 6500 7120

TB02 7,3 7,6 6520 7150

TB03 7,1 8,2 6730 7400

HP01 8,2 8,2 7200 7800

HP02 7,2 7,6 7100 7800

HP03 7,3 7,4 6530 7450

QN08 7,1 7,5 6150 6500

Kết quả trình bày trong Bảng 3.5 cho thấy ở các vị trí lấy mẫu vào mùa mƣa nồng độ Cl- trong nƣớc biển ven bờ thấp hơn nồng độ Cl- trong nƣớc vào

mùa khô. Nhƣ vậy, có lẽ ion clo và đi kèm là ion natri trong nƣớc đã làm thay

đổi áp suất thẩm thấu của poloni đã hydrat hóa vào bên trong mô của sinh vật đáy, làm cho nồng độ hoạt độ của 210Po trong mô hàu và ngao vào mùa mƣa

cao hơn so với vào mùa khô nhƣ trình bày trên Hình 3.9. Điều này cũng tƣơng

đồng với công bố của Bustamante P. [20] trong nghiên cứu tính khả dụng sinh

học của cadimi trong môi trƣờng biển cũng đã thấy rằng tính khả dụng sinh

học của Cd-109 đối với vẹm (Littorina littorea và Mytilus edulis) và cua

(Carcinus maenas) phụ thuộc vào nồng độ ion clo trong nƣớc biển. Nồng độ

ion clo trong nƣớc biển và nồng độ hoạt độ Cd-109 trong mô mềm của vẹm

có mối tƣơng quan nghịch biến [22].

300

, c ọ h

Po-210 - [Cl]- trong hàu, mùa mƣa Po-210 - [Cl]- trong hàu, mùa khô

250

h n i s

Po-210 - [Cl]- trong ngao, mùa mƣa Po-210 - [Cl]- trong ngao, mùa khô

200

) 1 - g k

150

q B

(

m ề m ô m g n o r t o P 0 1 2

ộ đ

100

t ạ o h

ộ đ g n ồ N

0 6000

6500

7000

7500

8000

Nồng độ ion Cl- nƣớc biển (mg L-1)

Hình 3.10. Mối tương quan giữa nồng độ hoạt độ của 210Po trong thịt hàu/ngao và nồng độ ion Cl- nước biển

Bảng 3.3 và Hình 3.10 cho thấy, nồng độ hoạt độ 210Po trong ngao

không thay đổi rõ rệt theo mùa nhƣ đối với hàu. Nguyên nhân có thể là do

môi trƣờng nền nuôi khác nhau. Khác với hàu nuôi trong lồng treo ở tầng

nƣớc biển, ngao đƣợc nuôi thả tự nhiên ở bãi triều thấp, chúng sống vùi trong

bùn - cát và thò vòi lên bắt mồi và ăn lọc hút. Do các chất lơ lửng và các chất

hữu cơ hòa tan luôn có xu hƣớng bị cuốn và chìm lắng dần xuống đáy, cộng

với ảnh hƣởng của sóng biển làm xáo trộn lớp trầm tích bề mặt, nên tầng nƣớc

gần mặt trầm tích đáy có nồng độ chất lơ lửng cao hơn tầng nƣớc trên. Trong

khi đó ở tầng nƣớc trên thì bị ảnh hƣởng bởi lƣợng chất lơ lửng từ nguồn

nƣớc lục địa đổ vào biển, nên sẽ có sự biến động mạnh giữa mùa mƣa và mùa

khô. Vì thế, có sự khác biệt giữa hai loài ở hai mùa.

3.2.3. Đánh giá khả năng tích lũy sinh học poloni-210 của ngao và

hàu thông qua hệ số tích lũy (CF)

Trong những thập kỷ qua, hệ số tích lũy (CF) đã đƣợc sử dụng trong

nghiên cứu sinh thái phóng xạ vì mô tả đƣợc về nồng độ hạt nhân phóng xạ

trong các sinh vật biển và cho phép so sánh khả năng tích lũy sinh học giữa các

loài và các hạt nhân phóng xạ khác nhau. Lợi thế rõ ràng của việc sử dụng CF

nằm ở việc cho phép xác định nhanh các loài sẽ có khả năng làm giàu các hạt

nhân phóng xạ từ môi trƣờng nƣớc biển, những loài có khả năng phát hiện sớm

các hạt nhân phóng xạ trong môi trƣờng biển. Do đó, giúp lựa chọn các sinh vật

sống trong môi trƣờng làm chỉ thị sinh học cho các chƣơng trình giám sát

phóng xạ. Khi đã biết giá trị CF hạt nhân phóng xạ cho một loài nhất định, việc

theo dõi thông qua các phép đo định kỳ ở loài đó cho phép khảo sát nồng độ

hạt nhân phóng xạ trong môi trƣờng biển một cách khoa học, chính xác.

Để đánh giá khả năng tích lũy sinh học 210Po trong môi trƣờng nƣớc biển

ven bờ của ngao (M. meretrix) và hàu (C. gigas), luận án đã thực hiện xác định

hệ số tích lũy. Hệ số tích lũy CF đƣợc tính dựa trên công thức (2.5) và giá trị thực nghiệm của nồng độ hoạt độ 210Po trong mẫu ngao, hàu và nƣớc biển khu

vực nghiên cứu. Giá trị hệ số tích lũy (CF) đƣợc trình bày ở Bảng 3.6.

Kết quả trình bày trong Bảng 3.6 cho thấy nồng độ hoạt độ 210Po trong dw, nồng độ hoạt độ 210Po trong hàu dao động từ 72,76 đến 247,84 Bq kg-1 ngao là từ 57,20 đến 105,45 Bq kg-1 dw. Tƣơng ứng, giá trị CF của hàu, ngao lần lƣợt nằm trong khoảng 5,44×103 ÷ 70,12×103 L kg-1 và 2,96×103 ÷ 54,79×103 L kg-1. Giá trị CF của hàu là cao hơn so với ngao và vào mùa mƣa

giá trị CF đối với cả hàu và ngao đều thấp hơn vào mùa khô. Giá trị CF trung bình của 210Po đối với hàu và ngao xác định đƣợc trong nghiên cứu này dao động trong khoảng từ 6,8×103 đến 39×103 L kg-1 và khá phù hợp với số liệu

CF đối với các sinh vật hai mảnh vỏ ở các vùng biển khác trên thế giới đã

đƣợc công bố [23, 58, 61] và trình bày trong Bảng 3.6.

210Po trong thịt hàu, Bq kg-1

210Po trong thịt ngao, Bq kg-1

210Po trong nƣớc, mBq L-1

Bảng 3.6. Hệ số tích lũy (CF) của 210Po đối với ngao và hàu ở vùng biển ven bờ vịnh Bắc Bộ

Mẫu Giá trị CF (210Po) đối với hàu, 103 L kg-1 Giá trị CF (210Po) đối với ngao, 103 L kg-1

Mùa mƣa Mùa khô Mùa mƣa Mùa khô Mùa mƣa Mùa khô Mùa mƣa Mùa khô Mùa mƣa Mùa khô

TB01 186,81 123,51 80,71 77,76 8,48 4,43 22,03 27,88 9,52 17,55

TB02 181,12 145,17 81,68 84,24 16,85 9,57 10,75 15,17 4,85 8,80

TB03 161,78 126,92 103,88 81,55 22,23 1,81 7,28 70,12 4,67 45,06

HP01 81,04 96,12 63,72 85,47 3,83 1,56 21,16 61,62 16,64 54,79

HP02 138,43 72,76 75,23 57,20 25,43 1,77 5,44 41,11 2,96 32,32

HP03 192,86 85,91 57,53 77,55 9,55 6,52 20,19 13,18 6,02 11,9

QN08 247,84 192,35 105,45 66,64 31,31 4,07 7,92 47,26 3,37 16,37

Trung bình 13,54 39,48 6,86 26,68

lệch 7,29 22,02 4,82 17,74 Độ chuẩn

Giá trị CF của 210Po đƣợc IAEA khuyến cáo sử dụng cho các nghiên cứu mô phỏng khả năng tích lũy hạt nhân phóng xạ 210Po trong các loài nhuyễn thể hai mảnh sống trong môi trƣờng biển khơi là 2×104 L kg-1 [58].

Tuy nhiên, giá trị CF khuyến cáo của IAEA đối với động vật nhuyễn thể hai

mảnh trong môi trƣờng biển không đƣợc xác định trực tiếp bằng thực nghiệm

mà chỉ suy diễn từ số liệu CF đƣợc xác định cho đồng vị đứng trƣớc nó trong

cùng nhóm là Telu.

Bảng 3.7. So sánh giá trị CF của 210Po đối với các loài động vật nhuyễn thể hai mảnh vỏ trong các môi trường biển khác nhau trên Thế giới [23, 58, 61]

Vùng biển Loại động vật CF, L kg-1

Bờ biển Hàn - Vẹm Viễn đông (5,9 ± 2,2) × 104

Quốc - Hàu Thái Bình Dƣơng 5,7 × 104

khổng lồ

- Nội tạng động vật hai (185 ± 89) × 104

mảnh vỏ (Mollucscs)

Bờ biển Kapar, Sò huyết (A. granosa) 8,5 × 104

Malaysia

Bắc Đại dƣơng Động vật hai mảnh vỏ 3 × 105

Đại Tây Dƣơng (Mollucscs)

Khuyến nghị của Động vật hai mảnh vỏ 2 × 104

IAEA (Molluscs)

Vịnh Bắc Bộ Hàu (C. gigas)

(nghiên cứu này) (13,547,29) × 103 đến (39,4822,02) × 103

Ngao (M. meretrix)

(6,864,82) × 103 đến (26,6817,74) × 103

Nhƣ vậy, hệ số CF của ngao (M. meretrix) và hàu (C. gigas) của nghiên

cứu này nằm trong khoảng giá trị chung của các nhà nghiên cứu khác trên thế

giới đã công bố. Điều này, chứng tỏ ngao và hàu có khả năng tích lũy sinh học đối với 210Po tồn tại trong môi trƣờng nƣớc biển. Do đó, có thể sử dụng ngao và hàu làm sinh vật chỉ thị sinh học trong quan trắc, giám sát 210Po trong

môi trƣờng nƣớc biển ven bờ.

3.2.4. Ảnh hưởng của nồng độ Cl- nước biển và pH đến khả năng

tích lũy poloni-210 của ngao và hàu

Mối tƣơng quan giữa hệ số tích lũy CF của 210Po với pH đƣợc trình bày

tại Hình 3.11a. Trong Hình 3.11.a cho thấy mối tƣơng quan đồng biến giữa pH và hệ số CF của 210Po ở cả hàu và ngao có hệ số R2 tƣơng tự nhau, chứng

tỏ ở khoảng giá trị pH của vùng vịnh Bắc Bộ là thích hợp cho sự sinh trƣởng

80,000

CF (Hàu) vs. pH

70,000

CF (Ngao) vs. pH

60,000

50,000

y = 38039x - 262314 R² = 0,53

40,000

) 1 - g k L ( F C y ũ l

30,000

20,000

h c í t ố s ệ H

y = 31474x - 222202 R² = 0,60

10,000

7.2

7.4

7.6

7.8

8.2

8.4

pH trong nƣớc biển ven bờ

của hai loài này. Trong khoảng giá trị pH = 7 ÷ 8,3, mối tƣơng quan đồng biến khá chặt chẽ giữa pH và hệ số tích lũy CF của 210Po ở trong hàu và ngao.

Hình 3.11a. Mối tương quan đồng biến giữa pH và hệ số tích lũy CF

của 210Po trong hàu và ngao: - Hàu: CF= 38039×pH-26231, R2= 0,53 - Ngao:CF= 31474×pH-22220, R2 = 0,60

Mối tƣơng quan giữa hệ số tích lũy CF của 210Po với nồng độ Cl- nƣớc

biển đƣợc trình bày tại Hình 3.11b.

80,000

CF (Hàu) vs. nồng độ Cl- nƣớc biển

70,000

CF (Ngao) vs. Nồng độ Cl- nƣớc biển

60,000

50,000

40,000

) 1 - g k L ( F C y ũ l

y = -30.981x + 235187 R² = 0,62

30,000

y = -21.935x + 164518 R² = 0,51

h c í t ố s ệ H

20,000

10,000

0 5,500

6,000

7,000

7,500

6,500 Nồng độ Cl- nƣớc biển (mg L-1)

Hình 3.11b. Mối tương quan nghịch biến giữa nồng độ Cl- nước biển

với hệ số tích lũy CF của 210Po trong hàu và ngao:

- Hàu: CF= -30.98×[Cl-] + 23518, R2 = 0,62 - Ngao: CF =-21.93×[Cl-] + 16451, R2 = 0,51

-2, (HCO3

-+CO3

Từ Hình 3.11b nhận thấy có mối tƣơng quan nghịch biến giữa nồng độ Cl- nƣớc biển và hệ số CF của 210Po. Theo tác giả Đoàn Bộ [2], trong nƣớc biển tổng hàm lƣợng của 11 thành phần chính (gồm các ion và phân tử là Cl- -2), Br-, F-, H3BO3, Na+, Mg+2, Ca+2, K+, Sr+2) chiếm tới SO4

99,99% tổng lƣợng các chất khoáng hoà tan. Điều đó có nghĩa là trị số độ

muối nƣớc biển đƣợc quyết định bởi tổng hàm lƣợng của chỉ 11 thành phần -2 này, trong đó đáng kể nhất là Cl- (55,04%) và Na+ (30,61%), tiếp đó là SO4 (7,68%) và Mg+2 (3,69%). Ion clo đã đƣợc chọn để tìm mối tƣơng quan giữa CF và [Cl-] vì sự có mặt của nó trong nƣớc biển với nồng độ lớn nhất là một

đảm bảo cho việc xác định nồng độ của nó là vừa nhanh vừa chính xác bằng

các phƣơng pháp hoá học đơn giản. Vì nồng độ cao nên có khả năng ion clo

tạo solvat với các ion kim loại, trong đó có Po, làm giảm tính khả dụng sinh

học của Po. Vì vậy luận án đã tiến hành xử lý số liệu tìm mối tƣơng quan giữa CF và [Cl-]. Kết quả trình bày trên Hình 3.11b.

Mối tƣơng quan nghịch biến giữa nồng độ Cl- nƣớc biển và hệ số CF của 210Po đƣợc giải thích thứ nhất là khi độ muối nƣớc biển tăng cao quá

ngƣỡng sinh trƣởng và phát triển tối ƣu của hàu, ngao thì trở thành điều kiện

sinh sống bất lợi cho hàu và ngao, có thể dẫn tới sự sinh trƣởng giảm. Do đó,

có thể tốc độ ăn lọc của ngao, hàu giảm, làm lƣợng thức ăn thấp hơn so với

điều kiện độ mặn nƣớc biển sinh sống phù hợp hoặc tối ƣu và dẫn tới nồng độ hoạt độ 210Po giảm theo. Trong nghiên cứu ảnh hƣởng của độ mặn lên sinh

trƣởng và tỷ lệ sống của hàu (Crassostrea gigas Thunberg, 1793), tác giả

Đoàn Trần Tấn Đào [3] đã báo cáo rằng tốc độ sinh trƣởng tuyệt đối và tƣơng

đối của hàu đƣợc ƣơng ở độ mặn 25%0 tốt hơn các độ mặn 15, 20 và 30%0. Tỷ

lệ sống của hàu ƣơng ở nghiệm thức 25%0 là cao nhất và thấp nhất ở độ mặn

30%0. Còn tác giả Nguyễn Xuân Thành [10] đã báo cáo rằng cả hai loài ngao

(Meretrix meretrix Linnaeus, 1785 và Meretrix Lyrata Sowerby, 1851) sinh

trƣởng tốt nhất ở điều kiện 20%0. Thứ hai, độ muối nƣớc biển cao, tức là nồng

độ clo và đi kèm là natri trong nƣớc cao, có thể làm giảm áp suất thẩm thấu

poloni đã solvat hóa trong môi trƣờng nƣớc vào bên trong mô mềm của sinh

vật do đó giữa độ muối và hệ số CF có mối quan hệ nghịch biến.

Nhƣ vậy, pH và nồng độ Cl- nƣớc biển là hai yếu tố môi trƣờng tác

động tới khả năng sinh trƣởng và phát triển của hàu và ngao trong môi trƣờng

sinh sống. Khi hai yếu tố này ở điều kiện phù hợp với đặc tính sinh học của

ngao và hàu, thì chúng sẽ sinh trƣởng và phát triển mạnh và đồng nghĩa với việc hấp thu nhiều nhân đồng vị phóng xạ 210Po thông qua con đƣờng ăn lọc.

Tóm lại, hai loài sinh vật đáy hai mảnh ăn hút là ngao (M. meretrix) và

hàu (C.gigas) có khả năng tích tụ 210Po cao trong mô mềm. Hệ số tích lũy

(CF) dao động trong khoảng từ 6,8×103 đến 39×103 L kg-1 và phụ thuộc vào

độ pH và nồng độ ion clo trong nƣớc biển. Hệ số tích lũy CF của 210Po đối với

hàu cao gấp 3 ÷ 4 lần so với hệ số tích lũy trong ngao do đặc điểm sinh học

tốc độ hút của hàu cao hơn nhiều lần so với ngao.

3.3. Mức đóng góp poloni-210 vào liều hiệu dụng chiếu trong trung bình

năm đối với công chúng đồng bằng Bắc Bộ

Để xác định mức đóng góp của nhân phóng xạ 210Po vào liều hiệu dụng

chiếu trong trung bình năm đối với công chúng do tiêu thụ lƣơng thực - thực

phẩm, luận án đã nghiên cứu dựa trên các nguyên tắc sau:

- Các nhân phóng xạ đƣợc quan tâm để tính liều hiệu dụng chiếu trong

trung bình năm gồm nhóm nhân phóng xạ tự nhiên (gồm 40K, các nhân phóng

xạ trong chuỗi phóng xạ 232Th và 238U nhƣ 226Ra, 210Po,210Pb, 212Pb…) và

nhóm nhân phóng xạ nhân tạo (90Sr, 137Cs, 239+240Pu).

- Mẫu đƣợc chia thành hai nhóm, một nhóm không chế biến và một

nhóm đƣợc chế biến bằng phƣơng pháp phổ thông (luộc, xào, nấu) của cƣ dân

đồng bằng sông Hồng. Các mẫu nói trên đƣợc đem đi xử lý và đo hoạt độ

phóng xạ.

- Số lƣợng và thành phần mẫu lƣơng thực - thực phẩm đƣợc lấy đáp

ứng yêu cầu đảm bảo khẩu phần ăn của ngƣời trƣởng thành sống trong vùng

đồng bằng Bắc Bộ (theo công bố của Viện Dinh dƣỡng Quốc gia).

- Để tính toán mức đóng góp chung vào liều hiệu dụng chiếu trong

trung bình năm của 210Po, luận án đã xác định nồng độ hoạt độ của 210Po ở

trong ngao, hàu và trong một số loại lƣơng thực - thực phẩm khác nhƣ gạo,

rau, đậu, cá…

3.3.1. Nồng độ hoạt độ các nhân phóng xạ tự nhiên và nhân tạo

trong lương thực và thực phẩm

Kết quả phân tích nồng độ hoạt độ nhân phóng xạ 210Po trong mẫu

lƣơng thực - thực phẩm đƣợc trình bày ở trong Bảng 3.8.

Bảng 3.8. Nồng độ hoạt độ nhân phóng xạ 210Po trong lương thực và

thực phẩm thuộc khẩu phần ăn chủ yếu của người dân ở khu vực nghiên cứu

dw)

210Po (Bq kg-1

dw)

(giá trị trung bình ± độ lệch chuẩn)* (Bq kg-1

TT Thực phẩm Chƣa chế biến Chế biến

1 Gạo 2,0±1,26 0,14±0,16

2 Các loại lƣơng thực khác (Ngô) 3,52±2,15 1,07±0,63

3 Các loại củ (sắn và khoai lang) 5,26±2,62 1,32±0,87

4 Đậu phụ 5,22±3,52 1,22±1,32

5 Hạt (đỗ, lạc, vừng) 3,24±2,41 1,42±0,73

6 Rau ăn lá (rau muống, rau cải) 12,93±1,10 0,23±0,52

7 Rau ăn củ (củ cải, su hào, carot) 22,31±6,71 0,15±0,61

8 Hoa quả (chuối) 0,15±1,25 0,15±0,25

9 Thịt 1,2±1,6 0,16±0,23

10 Trứng 1,21±0,53 0,42±0,26

11 Cá 4,80±2,41 0,25±0,17

12 Hàu, ngao (hải sản) 33,47±12,31 3,85±1,57

Từ kết quả phân tích nồng độ hoạt độ 210Po trong lƣơng thực và thực

phẩm thuộc khẩu phần ăn chủ yếu của ngƣời dân đồng bằng Bắc Bộ trong

Bảng 3.8 có thể rút ra các nhận xét sau:

Thứ nhất, trong các loại thực vật đƣợc sử dụng làm lƣơng thực - thực phẩm trên cạn thì nhận thấy nồng độ hoạt độ 210Po ở trong các loại rau ăn củ

và các loại rau ăn lá là cao hơn hẳn so với các loại cây trồng sử dụng làm

lƣơng thực - thực phẩm khác. Điều này đƣợc giải thích nhƣ sau:

Po-210 là sản phẩm phân rã cuối cùng của chuỗi phóng xạ tự nhiên 238U. Trong môi trƣờng, 238U có mặt ở khắp mọi nơi với mức nồng độ khác nhau do vậy 210Po cũng có mặt khắp nơi trong môi trƣờng. Nguồn gốc của 210Po là sự phân rã trực tiếp từ khí Rn-222 thoát ra từ lòng đất và phân rã 222Rn 210Pb 210Po; các nhân 210Po trong khí quyển gắn vào các hạt sol khí rồi lắng xuống bề mặt đất; nguồn phân rã trực tiếp từ 210Pb có mặt trong đất, trầm tích. Do vậy, các loài thực vật trên cạn có thể tiếp xúc với 210Po

thông qua bề mặt của chúng (vỏ và lớp biểu bì của lá) hoặc qua rễ của chúng

bằng việc hút dung dịch đất có chứa nhân phóng xạ. Phụ thuộc vào đặc điểm sinh học của từng loài thực vật, mức độ sẵn có và đặc điểm hành vi của 210Po

trong đất mà chúng sẽ có khả năng tích lũy sinh học khác nhau. Các nhà sinh

thái phóng xạ sử dụng hệ số vận chuyển (TF) là tỷ số giữa nồng độ hoạt độ

của nhân phóng xạ trong lƣơng thực-thực phầm và nồng độ hoạt độ của nhân

đó trong đất để đánh giá khả năng vận chuyển, tích lũy sinh học của từng loài

thực vật. Trong công bố của IAEA [61] đã báo cáo giá trị TF trung bình của 210Po trong một số loài thực vật sử dụng làm thực phẩm (Bảng 3.9).

Bảng 3.9 cho thấy, trong số các loại lƣơng thực- thực phẩm thì rau ăn lá và rau ăn củ có giá trị TF trung bình cao hơn (từ 2,7×10-3 đến 7,7×10-2) so với trong ngũ cốc, các loại rau không ăn lá (từ 1,9×10-4 đến 2,7×10-4).

Nhƣ vậy do hệ số vận chuyển của 210Po từ đất vào lƣơng thực-thực

dw) là cao hơn

phẩm ở khu vực đồng bằng Bắc Bộ cũng rất khác nhau nhƣ trình bày trong

dw.

Bảng 3.9. Kết quả trình bày trong Bảng 3.9 cũng cho thấy nồng độ hoạt độ của 210Po trong các loại rau ăn lá và ăn củ (từ 5 đến 13 Bq kg-1 so với các loại ngũ cốc nhƣ gạo và ngô chỉ từ 2 đến 3 Bq kg-1

Bảng 3.9. Giá trị hệ số vận chuyển (TF) trung bình của 210Po trong một số

loại lương thực - thực phẩm [61]

Bộ phận Loại thực vật Nhóm đất Giá trị TF trung bình thực vật

Hạt Ngũ cốc 2,4 × 10−4 Tất cả

Hạt Ngô 2,4 × 10−4 Tất cả

Lá Rau ăn lá 7,4 × 10−3 Tất cả

Rau không ăn lá Thân và chồi 1,9 × 10−4 Tất cả

Cây đậu Hạt và vỏ 2,7 × 10−4 Tất cả

Củ Rau ăn củ 5,8 × 10−3 Tất cả

Thân và chồi Tất cả 7,7 × 10−2

Củ Củ (Tubers) 2,7 × 10−3 Tất cả

Cỏ Thân và chồi 1,2 × 10−1 Tất cả

Thức ăn gia súc Thân và chồi 1,1 × 10−2 Tất cả

Thứ hai, quá trình chế biến lƣơng thực - thực phẩm theo tập quán

truyền thống của cƣ dân đồng bằng sông Hồng (luộc, hấp hoặc rán) làm giảm đáng kể nồng độ hoạt độ 210Po trong thực phẩm (56,2 ÷ 99,3%). Mức mất đi của 210Po trong quá trình chế biến phụ thuộc vào phƣơng thức và thời gian chế

biến. Mức giảm ít nhất là ở các loại hạt (đỗ, lạc, vừng) là 56,2%, có thể đƣợc

giải thích là quá trình rang chủ yếu đƣợc duy trì ở mức nhiệt độ khoảng 60 ÷ 80 0C và các hạt này đều có lớp vỏ bao bọc bên ngoài nên sự bay hơi 210Po thấp hơn so với các loại thực phẩm khác. Mức mất đi lớn nhất của 210Po do

quá trình chế biến là ở rau ăn lá và rau ăn củ tƣơng ứng là 98,2% và 99.3%. Điều này đƣợc giải thích là quá trình rửa rau đã làm mất đi một lƣợng 210Po

nằm trên bề mặt lớp biểu bì của lá và thân, đồng thời việc nấu hoặc luộc rau trong nƣớc ở nhiệt độ khoảng 100 0C sẽ làm mất đi phần lớn lƣợng poloni trong chúng. Martin và Blanchard [81] đã chứng minh rằng phần lớn 210Po bị mất đi do bay hơi ở nhiệt độ 100 0C.

Thứ ba, thực phẩm hải sản có nồng độ hoạt độ 210Po khá cao và nhân

này lại phát bức xạ alpha có năng lƣợng cao đến 5,3 MeV, nếu chúng xâm

nhập nhiều vào cơ thể thực phẩm hải sản sẽ có nguy cơ rủi ro sức khỏe cho

ngƣời ăn hải sản do liều chiếu trong cao. Tuy nhiên, hải sản sau chế biến bằng hấp hoặc nấu canh phần lớn phóng xạ 210Po bị bay hơi, nồng độ hoạt độ của 210Po trong thịt ngao sau khi hấp chỉ còn lại không quá 15% so với thịt sống.

Từ số liệu trong Bảng 2 & 3 - Phụ lục 2, nhận thấy 226Ra, 210Pb và 210Po có

sự mất cân bằng phóng xạ rất rõ rệt, ví dụ trong thịt ngao sống nồng độ hoạt độ

dw,

của nhân mẹ 226Ra và 10Pb, tƣơng ứng là ở mức LOD và (1,11  0,58) Bq kg-1

dw,

trong khi đó nồng độ hoạt độ của nhân con 210Po là (33,47  12,41) Bq kg-1

cao gấp hơn 30 lần so với nồng độ hoạt độ của nhân mẹ. Nếu giữa chúng có cân bằng phóng xạ thì nồng độ hoạt độ của 210Pb và 210Po cũng chỉ tƣơng đƣơng

LOD đối với chúng. Có hai nguyên nhân dẫn đến mất cân bằng phóng xạ giữa các nhân trong chuỗi 238U, đó là: thứ nhất, nguồn phát sinh ra 210Po trong môi trƣờng biển chủ yếu là từ phân rã 210Pb bám trên các hạt lơ lửng trong cột nƣớc chứ không bắt nguồn từ 226Ra trong trầm tích [68, 98, 116], tức là 210Po chủ yếu đƣợc sinh ra từ nguồn 210Pb không đƣợc hỗ trợ. Nguyên nhân thứ hai là do tính

chất sinh-địa-hóa của các nhân là khác nhau, thực vật và động vật “ƣa” hấp thu nhân 210Po hơn so với nhân 226Ra và 210Pb, ví dụ: tỷ lệ nồng độ hoạt độ 210Po/210Pb trong động vật nhuyễn thể hai mảnh vỏ biển đƣợc xác định là dao

động trong phạm vi rộng, từ 10 đến 1000 phụ thuộc vào loại mô [41, 51, 61]. Trong nghiên cứu này tỷ lệ nồng độ hoạt độ 210Po/210Pb trong toàn phần mô mềm

(thịt) ngao (M. meretrix) chƣa chế biến đƣợc xác định bằng 30.

Ngoài ra, từ các số liệu trong Bảng 1, 2, 3 - Phụ lục 2 cho thấy nồng độ hoạt độ của các nhân phóng xạ nhân tạo 90Sr, 137Cs, 239+240Pu trong tất cả các

loại lƣơng thực - thực phẩm nghiên cứu đều rất thấp, chỉ ngang bằng hoặc

thấp hơn giới hạn phát hiện (LOD) của các nhân. Hầu hết nồng độ hoạt độ của các nhân phóng xạ tự nhiên trong chuỗi 232Th và 238U đều rất thấp. Ngoại trừ các nhân phóng xạ 40K và 210Pb, 210Po (thuộc chuỗi 238U) trong hải sản và các

loại rau (rau ăn lá, rau ăn củ) có nồng độ hoạt độ cao đáng kể.

Nhƣ vậy, 210Po có nồng độ hoạt độ cao trong hải sản và các loại rau ăn

lá và rau ăn củ. Quá trình chế biến thức ăn theo phƣơng thức truyền thống (luộc, hấp, nấu, rang) đã làm giảm đáng kể lƣợng 210Po trong lƣơng thực -

thực phẩm, từ 56,2 ÷ 99,3%.

3.3.2. Tính toán liều hiệu dụng chiếu trong trung bình năm do ăn

lương thực - thực phẩm bị nhiễm phóng xạ và xác định mức đóng góp của nhân phóng xạ 210Po trong liều chiếu trong trung bình năm

Liều hiệu dụng chiếu trong trung bình năm do ăn lƣơng thực-thực phẩm bị nhiễm phóng xạ tự nhiên từ chuỗi 238U, 232Th và nhân phóng xạ nguyên thủy 40K cũng nhƣ nhiễm các phóng xạ nhân tạo nhƣ 137Cs, 90Sr đƣợc đánh giá

theo công thức (2.7) [118]:

∑ (2.7)

Trong công thức (2.7) khẩu phần ăn i và lƣợng lƣơng thực - thực phẩm

chính Qi của ngƣời dân vùng đồng bằng Bắc Bộ đƣợc tham khảo từ số liệu

điều tra của Viện Dinh dƣỡng quốc gia, giá trị Ci,r đƣợc lấy từ Bảng 3.9 đối

với từng nhân phóng xạ tự nhiên và nhân tạo trong lƣơng thực - thực phẩm đã

chế biến và gi là các giá trị khuyến cáo của IAEA [60] đối với từng nhân.

Bảng 3.10 trình bày khẩu phần ăn và lƣợng tiêu thụ trung bình hàng ngày (g ngày-1) đối với từng loại lƣơng thực - thực phẩm của ngƣời trƣởng thành sống

ở vùng đồng bằng Bắc Bộ do Viện Dinh dƣỡng quốc gia công bố [12].

Bảng 3.10. Khẩu phần ăn chủ yếu và lượng tiêu thụ trung bình hàng ngày

của cư dân đồng bằng Bắc Bộ [12]

Mức tiêu thụ trung bình Loại lƣơng thực-thực phẩm (thấp nhất - cao nhất), g ngày-1

Gạo 369,1 (357,2 ÷ 381,1)

Ngô 14,7 (12,3 ÷ 17,1)

Củ (sắn, khoai lang) 4,9 (3,0 ÷ 6,9)

Đậu phụ 34,3 (28,5 ÷ 40,1)

Hạt (vừng) 3,2 (2,4 ÷ 4,1)

Rau ăn lá (rau muống, rau cải) 176,3 (169,3 ÷ 183,3)

Rau ăn củ (su hào, cà rốt) 27,9 (22,7 ÷ 33,1)

Hoa quả (chuối) 84,0 (72,4 ÷ 95,6)

Thịt (bò và lợn) 108,3 (102,2 ÷ 114,5)

Trứng 18, (16,5 ÷ 20,7)

Cá (biển và nƣớc ngọt) 42,0 (36,8 ÷ 47,3)

Hải sản khác (hàu và ngao) 10,7 (8,7 ÷ 12,)

Trên cơ sở các số liệu Qi, Ci,r và gi, phần mềm RadTool box do Ủy ban Pháp Quy hạt nhân (Mỹ) cung cấp đã tính đƣợc tổng mức liều hiệu dụng

chiếu trong trung bình năm đối với ngƣời trƣởng thành vùng đồng bằng Bắc

Bộ do ăn lƣơng thực-thực phẩm chứa phóng xạ tự nhiên và nhân tạo. Bảng

3.11 trình bày liều chiếu trong trung bình năm đối với ngƣời dân trƣởng thành

vùng đồng bằng Bắc Bộ qua đƣờng tiêu hóa đƣợc tính trên cơ sở lƣợng lƣơng

thực-thực phẩm ăn hàng ngày/hàng năm và nồng độ hoạt độ phóng xạ của

từng nhân trong các loại lƣơng thực và thực phẩm.

Trong Bảng 3.11, cột cuối cùng là tỷ lệ đóng góp của từng loại lƣơng

thực - thực phẩm nhiễm phóng xạ vào liều chiếu trong đối với ngƣời dân sinh

sống ở đồng bằng Bắc Bộ.

Bảng 3.11. Liều hiệu dụng trung bình năm đối với người trưởng thành

ở vùng đồng bằng Bắc Bộ do ăn lương thực - thực phẩm

nhiễm phóng xạ tự nhiên và nhân tạo

Thực phẩm

Lƣợng lƣơng thực-thực phẩm tiêu thụ trung bình, kg ngƣời-1 năm-1 Liều hiệu dụng chiếu trong trung bình năm qua đƣờng tiêu hóa, Sv ngƣời-1 năm-1 Tỷ lệ đóng góp vào liều hiệu dụng chiếu trong trung bình năm , %

Gạo 5,20E-05 16,2 134,7

Ngô 1,09E-05 3,4 5,4

Sắn 4,11E-06 1,3 1,8

Đậu phụ 7,83E-05 24,4 12,5

Hạt 3,34E-06 1,0 1,2

Rau ăn lá 6.85E-05 21,3 64.3

Rau ăn củ 6,32E-06 2,0 10,2

Quả (chuối) 2,45E-05 7,6 30,7

Thịt 2,83E-05 8,8 39,5

Trứng 5,61E-06 1,7 6,8

Cá 1,69E-05 5,3 15,3

Hải sản 2,21E-05 6,9 3,9

3,21E-04 Tổng

Nhƣ vậy, liều hiệu dụng chiếu trong trung bình năm đối với ngƣời

trƣởng thành sống trên địa bàn đồng bằng Bắc Bộ đƣợc xác định là 0,32 mSv năm-1 trong đó phần đóng góp từ gạo, rau ăn lá và đậu phụ là đáng kể hơn cả, tƣơng ứng là 16,2; 21,3% và 24,4%. Mặc dù nồng độ hoạt độ của các nhân phóng xạ tự nhiên cũng nhƣ 40K trong gạo là thấp nhƣng lƣợng tiêu thụ trung

bình năm của ngƣời dân sống trên khu vực nghiên cứu là cao nhất [12] so với

các loại lƣơng thực và thực phẩm khác nên mức đóng góp liều chiếu trong từ

gạo vẫn là đáng kể.

Tỷ lệ đóng góp vào liều hiệu dụng chiếu trong trung bình năm đối với

ngƣời trƣởng thành ở vùng đồng bằng Bắc Bộ cũng đã đƣợc tính cho riêng ba nhân là 40K, 210Pb và 210Po và giá trị tƣơng ứng tìm đƣợc là 38; 10 và 35% từ giá trị trung bình 0,32 mSv năm-1. Mƣời bẩy (17) phần trăm còn lại là đóng góp từ 232Th và 238U và các thành viên khác 210Pb và 210Po của chuỗi phóng xạ

thori và urani. Mức liều hiệu dụng chiếu trong do ăn lƣơng thực - thực phẩm

nhiễm phóng xạ tìm đƣợc trong nghiên cứu này là khá phù hợp với mức liều

tƣơng tự đối với công chúng ở các nƣớc trong khu vực Châu Á cũng nhƣ trên

thế giới. Iyengar vcs [63] đã thông báo liều hiệu dụng chiếu trong trung bình

năm qua đƣờng tiêu hóa đối với công chúng ở Bangladesh, Trung Quốc, Ấn

độ, Nhật Bản, Pakistan, Philippines, Hàn Quốc và Việt Nam nằm trong khoảng từ 0,20 đến 0,34 mSv năm-1. Reeba vcs [103] đã công bố mức liều

hiệu dụng chiếu trong trung bình năm đối với công chúng Ấn Độ sống trên những khu vực có nền phông phóng xạ cao nhƣ ở Kerala là 0,41 mSv năm-1

do họ ăn các loại lƣơng thực-thực phẩm địa phƣơng nhiễm các nhân phóng xạ

tự nhiên ngay tại khu vực. Đối với cƣ dân Pháp trƣởng thành, liều hiệu dụng

chiếu trong trung bình năm qua đƣờng tiêu hóa đã đƣợc ƣớc tính là nằm trong khoảng từ 0,20 mSv năm-1 tới hơn 2 mSv năm-1, phụ thuộc vào tỷ lệ hải sản

mà họ tiêu thụ [103]. Đối với hầu hết ngƣời Pháp mức tiêu thụ hải sản trung bình là 4,6 kg năm-1 tƣơng tự nhƣ ngƣời Việt Nam (3,9 kg năm-1, Bảng 3.8) thì liều hiệu dụng chiếu trong trung bình năm đƣợc ƣớc tính là 0,33 mSv năm- 1 [103]. Đối với cƣ dân trƣởng thành trên thế giới nói chung, tổng liều hiệu dụng chiếu trong trung bình năm đƣợc đánh giá là 0,290 mSv năm-1, trong đó qua đƣờng hô hấp là 0,06 mSv năm-1 chủ yếu là do đóng góp từ các nhân

phóng xạ là con - cháu của chuỗi thori và urani đƣợc giải phóng từ đất vào

không khí [117].

Persson và Holm [98] đã công bố mức xâm nhập trung bình của hai nhân 210Po và 210Pb từ lƣơng thực và thực phẩm vào cơ thể ngƣời trƣởng thành trên thế giới, tƣơng ứng, là 160 mBq ngày-1 và 110 mBq ngày, tƣơng đƣơng với liều hiệu dụng chiếu trong trung bình năm là 70 Sv năm-1 và 28 Sv năm-1. Trong nghiên cứu của mình, trên cơ sở khẩu phần ăn (Bảng 3.10) và nồng độ hoạt độ của 210Po và 210Pb trong các loại lƣơng thực - thực phẩm chính tiêu thụ hàng ngày (Bảng 3.8 và Bảng 3 - Phụ lục 2) luận án đã xác định đƣợc lƣợng 210Po và 210Pb hàng ngày xâm nhập vào cơ thể ngƣời trƣởng thành sinh sống trên vùng đồng bằng Bắc Bộ tƣơng ứng là 254 mBq ngày-1 và 126 mBq ngày-1, tƣơng đƣơng liều chiếu trong là 111 Sv năm-1 và 32 Sv năm-1. Liều chiếu trung bình năm (µSv năm-1) gây ra bởi 210Po và 210Pb do tiêu thụ lƣơng thực - thực phẩm của một số quốc gia và vùng trên Thế giới và của

nghiên cứu này đƣợc trình bày trong Bảng 3.12. Bảng 3.12. Liều chiếu trung bình năm (µSv năm-1) gây ra bởi 210Po và 210Pb do tiêu thụ lương thực - thực phẩm [21, 24, 98, 117]

210Pb

210Po

Liều chiếu trung bình năm (µSv năm-1) Quốc gia/vùng Tài liệu tham khảo

Ai-Len 26 [21] 47

Anh [21] 42

22-32* [21, 117] Các nƣớc Châu Âu 33,6 ÷ 66

[24] Bồ Đào Nha 170 85

Hàn Quốc - [21] 270**

Ngƣời trƣởng thành trên

thế giới 28 [117] 70

Cƣ dân đồng bằng Bắc Bộ 32 Nghiên cứu này 111

* Các nước Châu Âu còn lại và Thế giới đã nghiên cứu và công bố ** Cư dân trưởng thành tiêu thụ 24 kg hải sản/năm

Bảng 3.12 cho thấy lƣợng 210Pb xâm nhập vào cơ thể ngƣời dân đồng bằng Bắc Bộ là ngang bằng mức 210Pb xâm nhập vào cơ thể cƣ dân trên thế giới, tuy nhiên mức xâm nhập của 210Po vào cơ thể ngƣời dân Việt Nam là cao hơn khoảng 1,6 lần so với mức xâm nhập trung bình của 210Po vào cơ thể cƣ

dân ở những nơi khác trên Thế giới. Điều này đƣợc giải thích là do tập quán

của ngƣời Việt Nam ăn nhiều lạc, đậu phụ và hải sản, những loại thực phẩm nhiễm 210Po với nồng độ hoạt độ cao.

Nhƣ vậy, các kết quả nghiên cứu trình bày ở trên cho thấy:

- Phóng xạ trong gạo, rau ăn lá và đậu phụ đóng góp vào mức liều hiệu dụng chiếu trong trung bình 0,32 mSv năm-1 đối với dân cƣ sống ở đồng bằng

Bắc Bộ tƣơng ứng là 16,2; 24,4 và 21,3%.

- Ba nhân phóng xạ tự nhiên 40K, 210Pb và 210Po chiếm tới 83%, 17% từ thành viên khác trong chuỗi 232Th và 238U, các nhân phóng xạ nhân tạo (137Cs, 90Sr) chiếm không đáng kể trên tổng giá trị liều chiếu hiệu dụng chiếu trong trung bình năm 0,32 mSv năm-1.

- Theo khẩu phần ăn do Viện Nghiên cứu Dinh dƣỡng công bố năm 2010, thì nhân phóng xạ 210Po đóng góp tới 35% vào tổng liều hiệu dụng

chiếu trong trung bình năm 0,32 mSv đối với ngƣời trƣởng thành vùng đồng

bằng Bắc Bộ.

- Mức xâm nhập của 210Po vào cơ thể ngƣời dân Việt Nam là cao hơn khoảng 1,6 lần so với mức xâm nhập trung bình của 210Po vào cơ thể cƣ dân ở

những nơi khác trên Thế giới. Điều này là do tập quán của ngƣời Việt Nam ăn nhiều lạc, đậu phụ và hải sản, những loại thực phẩm nhiễm 210Po với nồng độ

hoạt độ cao.

KẾT LUẬN

Từ các kết quả nghiên cứu thuộc phạm vị luận án cho phép rút ra một

số kết luận sau đây.

1. Nồng độ hoạt độ của 210Po trong nƣớc biển ven bờ vùng duyên hải

Bắc Bộ từ cửa Ba Lạt (tỉnh Thái Bình) qua Hải Phòng đến Vân Đồn (tỉnh

Quảng Ninh) đƣợc xác định bằng phƣơng pháp phổ kế alpha có giá trị dao

động từ 3,8 mBq L-1 đến 56,8 mBq L-1 vào mùa mƣa và từ 0,5 mBq L-1 đến

21,9 mBq L-1 vào mùa khô phụ thuộc vào nồng độ DOC, pH của nƣớc. Nồng

độ hoạt độ 210Po trong trầm tích biển khu vực nghiên cứu có giá trị từ 106 Bq

dw đến 196 Bq kg-1

dw và không có sự khác biệt đáng kể giữa hai mùa mƣa

kg-1

và mùa khô.

2. Hệ số phân bố giữa pha rắn và pha lỏng của 210Po nằm trong khoảng

từ 1,9×103 đến 2,5×105 L kg-1 chứng tỏ nhân phóng xạ 210Po có khuynh hƣớng

hấp phụ, tạo keo với các hạt vật chất lơ lửng . Trong môi trƣờng nƣớc biển ven

bờ Vịnh Bắc Bộ nhân phóng xạ 210Po phân bố chủ yếu trên pha hạt và phụ

thuộc vào nồng độ DOC và pH của nƣớc biển.

3. Nồng độ hoạt độ của 210Po trong thịt hàu (C.gigas) có giá trị từ 72,76

dw còn ở trong ngao (M.meretrix) nồng độ hoạt độ của

210Po là từ 57,2 đến 105,45 mBq kg-1

dw, và tƣơng đồng với các công bố ở trong

đến 247,84 mBq kg-1

khu vực và thế giới. Giá trị hệ số tích lũy (CF) đối với hàu và ngao dao động

từ 6,9×103 đến 39×103 L kg-1 và CF của hàu lớn hơn của ngao. Các yếu tố

môi trƣờng nhƣ pH, DOC, độ muối ảnh hƣởng đến sự sinh trƣởng, phát triển

của hàu, ngao và đến khả năng vận chuyển 210Po từ môi trƣờng vào hàu, ngao.

Hàu và ngao có khả năng tích lũy sinh học cao nhân phóng xạ 210Po, nên có

100

thể sử dụng làm sinh vật chỉ thị trong quan trắc giám sát sinh thái phóng xạ.

4. Liều hiệu dụng chiếu trong trung bình năm đối với ngƣời trƣởng

thành sống trên địa bàn đồng bằng Bắc Bộ đƣợc xác định là 0,32 mSv năm-1,

ngang bằng mức liều tƣơng ứng đối với công chúng ở các khu vực khác trong

khu vực và trên thế giới. Trong đó phần đóng góp từ gạo, rau ăn lá và đậu phụ

là đáng kể hơn cả, tƣơng ứng là 16,2; 21,3% và 24,4%. Tỷ lệ đóng góp của

nhân phóng xạ 210Po vào liều hiệu dụng chiếu trong trung bình năm đối với

ngƣời trƣởng thành ở vùng đồng bằng Bắc Bộ là 35% từ giá trị trung bình

0,32 mSv năm-1. Tại thời điểm thực hiện nghiên cứu, các loại lƣơng thực -

thực phẩm lấy tại khu vực đồng bằng Bắc bộ Việt Nam là an toàn về chỉ tiêu

101

phóng xạ.

KIẾN NGHỊ

Kết quả nghiên cứu bƣớc đầu của luận án về sự phân bố, khả năng vận

chuyển, tích lũy của nhân phóng xạ 210Po từ môi trƣờng nƣớc biển ven bờ khu

vực Bắc Bộ vào chuỗi thức ăn; và mức đóng góp của nó vào trong liều hiệu

dụng chiếu trong trung bình năm cho cƣ dân đồng bằng Sông Hồng do tiêu

thụ lƣơng thực - thực phẩm. Kiến nghị trong tƣơng lai cần tiếp tục có những

nghiên cứu mở rộng:

1. Sự phân bố và tích lũy sinh học của 210Po ở trong môi trƣờng nƣớc

biển ngoài khơi của vùng biển đặc quyền của Việt Nam, chú trọng vào các

loài sinh vật biển có tính thƣơng phẩm cao.

2. Thông tin về địa sinh thái của poloni-210 còn rất hạn chế, đặc biệt là

địa sinh thái Po trong vùng nƣớc lợ, ven cửa sông, chịu ảnh hƣởng nhiều của

rửa trôi từ lục địa. Do vậy, cần tiếp tục hƣớng nghiên cứu cho các vùng biển

khác dọc bờ biển Việt nam để có đủ số liệu nền và cơ bản cho các mô phỏng

lan truyền phóng xạ trong môi trƣờng biển phục vụ cảnh báo sự cố từ các Nhà

102

máy điện hạt nhân bên Trung Quốc.

DANH MỤC CÁC CÔNG TRÌNH KHOA HỌC CỦA TÁC GIẢ

LIÊN QUAN ĐẾN LUẬN ÁN

1. Tran Thi Van, Nguyen Duc Tam, Dang Duc Nhan, Nguyen Quang

Long, Duong Van Thang and Bui Duy Cam (2016), “Water-sediment distribution and behavior of Polonium (210Po) in a shallow coastal area with

high concentration of dissolved organic matters in water, north Viet Nam”,

Nuclear Science and Technology - VietNam Atomic Energy Society 6 (2),

pp.01-14.

2. Trần Thị Vân, Đặng Đức Nhận, Bùi Duy Cam và Lƣu Việt Hƣng

(2018), “Xác định mức độ tích lũy Poloni -210 trong mô mềm sinh vật hai

mảnh vỏ ở khu vực biển ven bờ biển thuộc Vịnh Bắc Bộ”, Tạp chí Phân tích

Hóa, Lý và Sinh học 23 (1),tr.155-164.

3. Tran Thi Van, Luu Tam Bat, Dang Duc Nhan, Nguyen Hao Quang,

Bui Duy Cam and Luu Viet Hung (2019), “Estimation of Radionuclide

Concentrations and Average Annual Committed Effective Dose due to

Ingestion for the Population in the Red River Delta, Viet Nam”, Environment

103

Management 63 (4), pp 444-454.

TÀI LIỆU THAM KHẢO

Tiếng Việt

1 Lƣu Tam Bát và cộng sự (2016), Nghiên cứu xây dựng cơ sở dữ liệu về phóng xạ trong lương thực và thực phẩm có nguồn gốc tại khu vực biên giới tiếp giáp với nhà máy hạt nhân phòng Thành của Trung Quốc, Báo cáo tổng kết đề tài KC.05.21/11-15, 2015-2016, Hà Nội.

2 Đoàn Bộ (2001), Hóa học biển - Các phương pháp phân tích hóa học nước

biển, NXB Đại học Quốc gia Hà Nội 2001, tr. 8-13.

3 Đoàn Trần Tấn Đào, Phùng Bảy, Nguyễn Đình Trung (2013), Nghiên cứu ảnh hưởng của độ mặn lên sinh trưởng và tỷ lệ sống của hàu (Crassostrea gigas Thunberg, 1793), Hội nghị khoa học thủy sản toàn quốc, tr. 197-201.

4 Lƣu Việt Hƣng (2014), Nghiên cứu quá trình tích tụ urani, thori và một số đồng vị phóng xạ khác từ đất vào thực vật, Luận án tiến sĩ Khoa học môi trƣờng, Trƣờng Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc gia Hà Nội, Hà Nội.

5 Nguyễn Quang Long, Ngô Tiến Phan, Nguyễn Thu Hà, Vƣơng Thu Bắc, Đoàn Thúy Hậu, Dƣơng Văn Thắng (2009), Điều tra nồng độ hoạt độ của các nhân phóng xạ trong các loại thực phẩm xuất khẩu và nhập khẩu chủ yếu để thiết lập dữ liệu về hoạt độ phóng xạ trong lương thực và thực phẩm Việt Nam, Báo cáo tổng kết cấp Bộ Khoa học Công nghệ, mã số CB- 11/09/NLNT, Hà Nội.

6 Nguyễn Quang Long, Trần Thị Tuyết Mai, Phạm Ngọc Khải, Nguyễn Trung Thành, Nguyễn Văn Phúc, Đoàn Thúy Hậu, Dƣơng Văn Thắng, Hà Lan Anh, Võ Thị Anh, Nguyễn Thị Thu Hà (2013), Nghiên cứu định lượng mức độ ô nhiễm trong trầm tích biển ở vịnh Hạ Long bằng kỹ thuật hạt nhân, Báo cáo tổng kết đề tài Bộ Khoa học và Công nghệ, mã số ĐTCB/11/04-03, Hà Nội.

7 Nguyễn Quang Minh và cộng sự (2013), “Nghiên cứu đánh giá chế độ thuỷ động lực học vùng cửa sông ven biển thuộc hệ thống sông Hồng - sông Thái Bình”, Tạp chí Khoa học kỹ thuật thuỷ lợi, tr. 63-72.

8 Đặng Đức Nhận, Ngô Quang Huy và Nguyễn Hào Quang (2014), Kỹ thuật ghi đo phóng xạ trong nghiên cứu môi trường, NXB Khoa học và Kỹ thuật, Hà Nội, tr. 284.

104

9 Phạm Văn Ninh và cộng sự (2004), Báo cáo quốc gia về ô nhiễm biển từ

đất liền Việt Nam, Bộ Tài nguyên và Môi trƣờng, Hà Nội.

10 Nguyễn Xuân Thành (2016), Nghiên cứu cơ sở khoa học phục vụ nuôi, bảo tồn và phát triển nguồn lợi hai loài ngao (Meretrix meretrix Linnaeus, 1785 và Meretrix Lyrata Sowerby, 1851) tại vùng biển tỉnh Nam Định, Luận án Tiến sĩ Sinh học, Viện Nghiên cứu Hải sản, tr. 77-103.

11 Quyết định số 3529/QĐ-BNN-TCTS ngày 25/8/2016 của Bộ Nông nghiệp và Phát triển Nông thôn phê duyệt điều chỉnh quy hoạch phát triển nuôi nhuyễn thể hàng hóa tập trung đến năm 2020, định hướng đến năm 2030.

12 Viện Nghiên cứu Dinh dƣỡng, Bộ Y tế (2010), Tổng điều tra dinh dưỡng

2009-2010, Nhà xuất bản Y học, Hà Nội, tr. 175.

Tiếng Anh

13 A. E. M. Khater and W. F. Bakr (2011), “Technologically enhanced 210Pb industry”, Journal of Environmental

iron and steel

and 210Po Radioactivity 102 (5).

14 A. K. Covington and M. Whitfield (1988), “Recommendations for the determination of pH in sea water and estuarine waters”, Pure & Appl. Chem. 60(6), pp. 865-870.

15 A.K. Young, D. McCubbin and W.C. Camplin (2002), Natural

Radionuclides in Seafood, Environment Report RL 17/02.

16 Bagnall, K., and Robertson, D. (1957), “Polonium monosulphide”, J.

Chem. Soc. 204, pp.1044−1047.

17 Balistrieri, L. S., Murray, J. W., and Paul, B. (1995), “The geochemical cycling of stable Pb, 210Pb, and 210Po in seasonally anoxic Lake Sammamish, Washington, USA”, Geochim. Cosmochim. Acta 59, pp. 4845−4861.

18 Baumgartner, A., Reichel, E. (1975), The World Water Balance, Elsevier

Sci. Publ. Co., Amsterdam, Oxford, New York.

19 Benoit, G., and Hemond, H. F. (1988), The Biogeochemistry of 210Pb and 210Po in Fresh Waters and Sediments, 14-08-0001-G1132, Department of Civil Engineering, Cambridge.

105

20 Bustamante P., Germain P., Leclerc G. et Miramand P. (2002), “Concentration and distribution of 210Po in the tissues of the scallop Chlamys varia and the mussel Mytilus edulis from the coasts of Charente- Maritime (France)”, Mar. Pollut. Bull. 44, pp. 997-1002.

21 C. O'Connor, L. Currivan, N.Cunningham, K. Kelleher, M. Lewis, S. Long, P. McGinnity, V. Smith, C. McMahon (2014), Radiation doses received by the Irish Population, RPII 14/02, pp. 27.

22 C. R. Olsen, I. L. Larsen, P. D. Lowry, N. H. Cutshall, J. F. Todd, G. T. F. Wong, W. H. Casey (1985), “Atmospheric fluxes and marsh-soil inventories of 7Be and 210Pb”, J. Geophys. Res. 90(20), pp.10,487-10,495.

23 Carvalho FP (1988), “Polonium-210 in marine organisms: a wide range of natural radiation dose domains”, Radiat. Prot. Dosim. 24, pp.113-117.

24 Carvalho FP (1995), “210Po and 210Pb intake by the Portuguese population: the contribution of seafood in the dietary intake of 210Po and 210Pb”, Health Phys. 69(4), pp. 469-480.

25 Carvalho FP (1997), “Distribution, cycling and mean residence time of Ra- 226, Pb-210 and Po-210 in the Tagus estuary”, Sci. Tot. Environ. 196(2), pp. 151-161.

26 Carvalho, F.P. and Fowler, S. W. (1994), “A double tracer technique to determine thev realtive importance of water and food as sources of polonium-210 to marine prawns and fish”, Mar. Ecol. Prog. Ser. 103, pp. 251-264.

27 Change Laura Tan (2016), “Big gaps and short bridges: A model for solving the discontinuity problem”, Answers Research Journal 9, pp. 149- 162.

28 Charmasson S, Germain P et Leclerc G (1998), “210Po as a tracer of variations of trophic input to deep-sea benthic ecosystems: a study of the deep-sea amphipod Eurythenes Gryllus from the tropical Atlantic”, Radiat. Prot. Dosim. 75 (1-4), pp. 131-138.

29 Cherry MI, Cherry RD, Heyraud M (1987), “Polonium-210 and lead-210 in Antarctic marine biota and sea water”, Mar. Biol. 96, pp. 441-449.

30 Cherry RD, Heyraud M (1982), “Evidence of high natural radiation doses

in certain mid-water oceanic organisms”, Science 218, pp. 54-56.

106

31 Chia-Ying Chuang, Peter H. Santschi, Yi-Fang Ho, Maureen H. Conte, Laodong Guo (2013), “Role of biopolymers as major carrier phases of Th, Pa, Po and Be radionuclides in settling particles from the Atlantic Ocean”, Marine Chemistry 157, pp. 131-143.

32 Chung, Y., Wu, T. (2005), “Large 210Po deﬁciency in the northern South

China sea”, Cont. Shelf Res. 25, pp. 1209-1224.

33 Cohen N. (1989), Primate Polonium Metabolic Models and Their Use in Estimation of Systemic Radiation Doses from Bioassay Data. Final Report prepared for Henry B. Spitz, Polonium Dosimetry Project Manager, EG&G Mound Applied Technologies.

34 Dahlgaard H. (1996), “Polonium-210 in Mussels and Fish from the Baltic-

North Sea Estuary”, J Environ Radioactiv 31(1-2), pp. 91-96.

35 Dang Duc Nhan, Carvalho P. Fernando, Nguyen Thi Thu Ha, Nguyen Quang Long, Dao Dinh Thuan, Heloisa Fonseca (2012), “Radon (222Rn) concentration in indoor air near the coal mining area of Nui Beo, North of Vietnam”, Journal of Environmental Radioactivity. 110, pp. 98-103.

36 Dang Duc Nhan, Nguyen Quang Long, Nguyen Hong Quy, and Y. Tateda (2006), Sedimentation rate in a mangrove forest (Hau Loc, Thanh Hoa) as studied by fallout isotopes of Pb-210/Po-210, In Proc of the Intl Congress of Soils Sciences. Philadelphia, USA.

37 Durand, J.P., Goudard, F., Barbot, C., Pieri, J., Fowler, S.W., Cotret, O., 2002, “Ferritin and hemocyanin: 210Po molecular traps in marine fish, oyster and lobster”, Mar. Ecol. Prog. Ser. 233, pp. 199-205.

38 E. R. Christensen, and P. K. Bhunia (1986), “Modeling radiotracers in sediments: Comparison with observations in Lake Huron and Michigan”, J. Geophys. Res. 91(C7), pp. 8559- 9571.

39 Elizabeth Gosling (2003), Bivalve Molluscs -Biology, Ecology and Culture,

Fishing News Books, pp. 87-123.

40 Fisher NS, Bjerregaard P, Fowler SW (1983a), “Interactions of marine plankton with transuranic elements. III. Biokinetics of americium in euphausiids”, Mar. Biol. 75, pp. 261-268.

41 Fredrik Henricsson and Bertil R. R. Persson (2012), Polonium 210Po in the

biosphere and biological effects.

107

42 G. A. Peck and J. D. Smith (2000), “Distribution of dissolved and particulate 226Ra, 210Pb and 210Po in the Bismarck Sea and western equatorial Pacific Ocean”, Mar. Freshwater Res. 51, pp. 647- 658.

43 G. J. Brunskill, and P. Wilkinson (1987), “Annual supply of 238U, 234U, 230Th, 226Ra, 210Pb, 210Po, and 232Th to Lake 239 (Experimental Lakes Area, Ontario) from terrestrial and atmospheric sources”, Can. J. Fish. Aquat. Sci. 44(Suppl. 1), pp. 215- 230.

44 G. Kim, N. Hussain, J. R. Scudlark, T. M. Church (2000), “Excess 210Po in

the coastal atmosphere”, Tellus, Ser. B 52, pp. 74- 80.

45 G. Kim, N. Hussain, J. R. Scudlark, T. M. Church (2000), “Factors influencing the atmospheric depositional fluxes of stable Pb, 210Pb, and 7Be into Chesapeake Bay”, J. Atmos. Chem. 36(1), pp. 65- 79.

46 Germain P, Boust D et Leclerc G (1995-b), Progress report on studies undertaken for contract N° CECF13-P-CT 920035 (years 1993-1995 ).

47 Gilek M, Bjork M, Broman D, Kautsky N, Naf C (1996), “Enhanced accumulation of PCB congeners by Baltic Sea blue mussels, Mytilus edulis L., with increased algae enrichment”, Environ. Toxicol. Chem. 15, pp.1597-1605.

48 H. Dahlgaard (1996), “Polonium-210 in mussels and fish from the Baltic-

North Sea eastuary”, J. Environ. Radioact. 32, pp. 91-96

49 Hamilton-Taylor, J., Kelly, M., Mudge, S., Bradshaw, K. (1987), “Rapid remobilisation of plutonium from estuarine sediments”, J. Environ. Radioact. (5) 409.

50 Haridasan PP, Paul AC et Desai MVM (2001), “Natural radionuclides in the aquatic environment of a phosphogypsum disposal area”, J Environ Radioactiv 53(2), pp.155-165.

51 Harrison J, Leggett R, Lloyd D, Phipps, and Scott B. (2007), “Polonium-

210 as a poison”, J. Radiol. Prot. 27, pp. 17-40.

52 Heyraud M, Domanski P, Cherry RD et Fasham MJR (1988), “Natural tracers in dietary studies: data for 210Po and 210Pb in decapod schrimp and other pelagic organisms in the Northeast Atlantic Ocean”, Mar. Biol. 97, pp. 507-519.

108

53 Heyraud M. (1982), Contribution to the study of polonium-210 and lead- 210 in marine organisms and their environment, Ph.D. Thesis, Univ, Paris VI.

54 Hussain, N., Ferdelman, T. G., Churche, T. M., and Luther, G. W. (1995), “Bio-volatilization of polonium: results from laboratory analyses”, Aquatic Geochemistry 1, pp. 175−188.

IAEA (1985a), Sediment Kds and concentration factors for radionuclides in the marine environment, Technical Report Series No. 247, International Atomic Energy Agency, Vienna, pp.76.

IAEA (1996), International Basic safety standards for protection against ionizing radiation and for the safety of radiation sources, Safety Series No.115, International Atomic Energy Agency, Vienna.

IAEA (2003), Extent of Environmental Contamination by Naturally Occurring Radioactive Material (NORM) and Technological Options for Remediation, Technical Report Series No.419, International Atomic Energy Agency, Vienna.

IAEA (2004), Sediment distribution coefficients and concentration factors for biota in the marine environment. Technical Report series No.422, International Atomic Energy Agency, Vienna, pp. 95.

IAEA (2009), Quantification of radionuclide transfer in terrestrial and freshwater environments for radiological assessments, Technical Report Series 1616, International Atomic Energy Agency, Vienna.

IAEA (2010a), Handbook of parameter values for the prediction of radionuclide transfer in terrestrial and freshwater environments, Technical reports series No.472, International Atomic Energy Agency, Vienna.

IAEA (2017), The environmental behaviour of Polonium, Technical reports series no 484, International Atomic Energy Agency, Vienna.

Ioannidou, A., Manolopoulou, M., and Papastefanou, C (2005), “Temporal changes of 7Be and 210Pb concentrations in surface air at temperate latitudes 40 degrees N”, Appl. Radiat. Isot. 63, pp. 277-284.

Iyengar GV, Kawamura H, Dang HS, Parr RM, Wang JW, Akhter P, Cho SY, Natera E, Miah FK, Nguyen MS (2004), “Estimation of internal radiation dose to the adult Asian population from the dietary intakes of two long-lived radionuclides”, J. Environ. Radioact. 77(3), pp. 221-232.

109

J. E. Evans, T. C. Johnson, E. C. J. Alexander, R. S. Lively, and S. J. Eisenreich (1981), “Sedimentation rates and depositional processes in Lake Superior from 210Pb geochronology”, J. Great Lakes Res. 7(3), pp. 299- 310.

J. V. Klump, , R. Paddock, C. C. Remsen, S. Fitzgerald, M. Boraas, and P. Anderson (1989), “Variations in sediment accumulation rates and the flux of labile organic matter in eastern Lake Superior basins”, J. Great Lakes Res. 15, pp. 104- 122.

J. Z. Du, J. Zhang, and M. Baskaran (2011), Application of short-live radionuclides (7Be, 210Pb, 210Po, 137Cs, and 234Th) to trace the sources, transport pathways and deposition particles/sediment in rivers, estuaries and coasts, “Handbook of environmental isotopes geochemistry (Advances in isotope geochemistry)”, Springer, Hidelberg.

67 Kim G, Hong YL, Jang J et al (2005a), “Evidence for anthropogenic 210Po in the urban atmosphere of Seoul, Korea”, Environ. Sci. Technol. 39, pp.1519-1522.

68 Kim G, Hussain N, Scudlark JR, Church TM (2000), “Excess 210Po in the

coastal atmosphere”, Tellus, Ser B 52, pp. 74- 80.

69 Kim G, Kim SJ, Harada K et al (2005b), “Enrichment of excess 210Po in

anoxic ponds”, Environ. Sci. Technol. 39, pp. 4894-4899.

70 L.M. Rani, R.K. Jeevanram, V. Kannan, M. Govindaraju (2014), “Estimation of Polonium-210 in marine and terrestrial samples and computation of ingestion dose for the public in and around Kanyakumari coast, India”, J Radiat Res & Appl Sci 7, pp. 207-213.

71 L.Q. Xu, X.D. Liu, L.G. Sun, H. Yana, Y. Liu, Y.H. Luo, J. Huang, Y.H. Wang (2010), “Distribution of radionuclides in the guano sediments of Xisha Islands, South J.China Sea and its implication”, J. Environ. Radioact. 101, pp. 262-368.

72 Lee MH, Lee CW, Hong KH, Choi YH, Boo BH (1996), “Depth distribution of 239+240Pu and 137Cs in soils of South Korea”, J. Radioanal. Nucl. Chem. 204, pp.135-144.

73 Lena Konovalenko (2014), Element transport in aquatic ecosystems - modelling general and element-specific mechanisms, Ph.D. Thesis, Stockholm University, pp.8.

110

74 Lu XX, Higgitt DL (2000), “Estimating erision rates on sloping agricultural land in the Yangtze Three Gorgers, China, from caesium-137 measurement”, Catena 39, pp. 33-144.

75 Lubna Alam and Abd Rahim Mohamed (2011), “Natural radionuclide of 210Po in the edible seafood affected by coal-fired power plant industry in Kapar coastal area of Malaysia”, Alam and Mohamed Environmental Health, pp. 10:43.

76 Lubna Alam, N.A. Likaznin, S. Afiza Suriani, and C.A.R. Mohamed (2011), “A study on the activity concentration of 210Po in the marine environment of the Kapar coastal area”, J. Trop. Marine Eco. 1, pp. 1-8 77 M. Baskaran, M. Ravichandran, T.S. Bianchi (1997), “Cycling of 7Be and 210Pb in a high DOC, shallow, turbid estuary of south-east Texas”, Estuar. Coastal Shelf Sci. 45, pp.165-173.

78 M. Feroz Khan, S. Godwin Wesley, M.P. Rajan. (2014), “Polonium-210 in marine mussels (bivalve molluscs) inhabiting the southern coast of India”, J. Environ. Radioact. 138, pp. 410-416.

79 M.P. Bacon, R.A. Belastock, M. Tecotzky, K.K. Turekian, D.W. Spencer (1988), “Lead-210 and polonium-210 in ocean water profiles of the continental shelf and slope south of New England”, Contin. Shelf Res. 8(5- 7), pp. 841-53.

80 Mariam M. Swaleh, RenisonRuwa, Moses N. Werinaina, Loice M. Ojwang, et al. (2016), “Heavy metals bioaccumulation in edible marine bivalve Molusks of Tudor Creek Mombasa Kenya”, IOSR Journal of Environmental Science, Toxicology and Food Technology 10(8), Ver. II, pp. 43-52.

81 Martin A, Blanchard RL (1969), “The thermal volatilization of caesium- 137, polonium-210 and lead-210 from in vivo labelled samples”, Analyst 94, pp. 441-446.

82 Masqué P, Sanchez-Cabeza JA, Bruach JM, Palacios E et Canals M (2002), “Balance and residence times of 210Pb and 210Po in surface waters of the northwestern Mediterranean Sea”, Cont. Shelf Res 22, pp. 2127- 2146.

83 Mc Donald P, Baxter MS et Scott EM (1996), “Technological Enhancement of Natural Radionuclides in the Marine Environment”, J. Environ. Radioactiv 32(1-2), pp. 67-90.

111

84 Moroz BB and Parfenov YD (1972), “Metabolism and biological effects of

polonium-210”, Atomic Energy Review 10, pp.175-232.

85 N. A. B. Saili and C. A. R. Mohamed (2014), “Behavior of 210Po and 210Pb in shallow water region of Mersing estuary, Johor, Malaysia”, Environment Asia 7(2), pp. 7-18.

86 N. A. Marley, J. S. Gaffney, P. J. Drayton, M. M. Cunningham, K. A. Orlandini, R. Paode (2000), “Measurement of 210Pb, 210Po, and 210Bi in size-fractionated atmospheric aerosols, an estimate of fine-aerosol residence times”, Aerosol Sci. Technol. 32, pp. 569- 583.

87 N. R. Urban, S. J. Eisenreich, D. F. Grigal, K. T. Schurr (1990), “Mobility and diagenesis of Pb and 210Pb in peat”, Geochim. Cosmochim.Acta 54, pp. 3329- 3346.

88 Ngo Quang Huy, Pham Duy Hien, Tran Van Luyen, Dao Van Hoang, Huynh Thuong Hiep, Nguyen Hao Quang, Nguyen Quang Long, Dang Duc Nhan, Nguyen Thanh Binh, Phan Son Hai, and Nguyen Trong Ngo (2012), “Natural radioactivity and external dose assessment of surface soils in Viet Nam”, Radiat. Prot. Dosim., doi: 10.1093/rpd/ncs033.

89 Nguyen Hao Quang, Long NQ, Lieu DB, Mai TT, Ha NT, Nhan DD, Hien PD (2004), “239+240Pu, 90Sr and 137Cs inventories in surface soils of Viet Nam”, J. Environ. Radioact. 75, pp. 329-337.

90 Nguyen Hao Quang, Nguyen Quang Long, Dinh Bich Lieu, Vuong Thu Bac, Dang Duc Nhan (2004), Results of a Proficiency Test with IAEA PT- CU-2004 for 40K, 88Y, 54Mn, 109Cd, 134Cs, 137Cs, 241Am, Report to the IAEA QA/QC Section.

91 Nho-Kim EY (1996), Polonium-210 in aerosols: contribution to the study of savannah fires and volcanic emissions, Ph.D. Thesis, Jussieu-Paris VII, Paris.

92 Nieboer E, Richardson DHS (1980), “The replacement of the nondescript term “heavy metals” by a biologically and chemically significant classification of metal ions”, Environ. Pollut. 1, pp. 3-26.

93 O. Gustafsson, P. Gschwend, K. O. Buesseler (1997), “Settling removal rates of PCBs into the northwestern Atlantic derived from 238U-234Th disequilibria”, Environ. Sci. Technol. 31, pp. 3544-3550.

112

94 P. McDonald, S. W. Fowler, M. Heyroud, and M. S. Baxter (1986), “210Po in mussels and its implication for alpha-spectrometry”, J. Environ. Radioact. 3, pp. 293-303.

95 Paatero, J., Buyukay, M., Holmén, K., Hatakka, J., and Viisanen, Y. (2010), “Seasonal variation and source areas of airborne lead-210 at Ny- Ålesund in the High Arctic”, Polar Res. 29, pp. 345-352.

96 Pentreath, R.J. (1988), Radionuclides in the Aquatic Environment,

Radionuclides in the Food Chain, New York: Springer-Verlag.

97 Pentreath, R.J., Camplin, W.C., Allington, D.J. (1989), Individual and collective dose rates from naturally occurring radionuclides in seafoods. In: Radiological protection _ theory and practice (fourth international symposium of the society of radiological protection), pp. 297-300.

98 Persson BRR, and Holm E (2011), “Polonium-210 and lead-210 in the terrestrial environment: a historical review”, J. Environ. Radioact. 102, pp. 420-429.

99 Ph. Renaud, S. Roussel-Debet, L. Pourcelot, H. Thébault, J. Loyen and R. Gurriaran (2015), “210Pb and 210Po activities in French foodstuffs”, Radioprotection 50(2), pp. 123-128.

100 Piccolo A. (2012), Carbon sequestration

in agricultural soils: A

multidisciplinary Approach to innovative methods, charpter 1, pp. 4.

101 R. C. Aller, L. K. Benninger, and J. K. Cochran (1980), “Tracking particle associated processes in nearshore environments by use of 234Th/238U disequilibrium”, Earth Planet. Sci. Lett. 47, pp. 161- 175.

102 R. C. Gouvea, P. L. Santos, and I. R. Dutra (1992), “210Po and 210Po concentrations in some species of marine mollusks”, Sci. Total Environ. 112(2-3), pp. 263-267.

103 Reeba MJ, Anikumar S, Jojo P (2017), “Ingestion dose due to primordial radionuclides in the food crops grown in HBRA in Kerala”, Int J Theor Appl Mech 12, pp.785-795.

104 Renaud P, Parache P, Russel-Debet S (2015), “Internal doses of French adult population linked to the intake of radionuclides from the decay- chains of uranium and thorium by foodstuffs ingestion”, Radioprotection 5, pp.117-121.

113

105 Ryan TP, Dowdall AM, Mc Garry AT, Pollard D et Cunningham JD (1999), “210Po in Mytilus edulis in the Irish marine environment”, J. Environ. Radioactiv. 43(3), pp. 325-342.

106 S. H. Kim, et. Al. (2017), “210Po in the marine biota of Korean coastal waters and the effective dose from seafood consumption”, Journal of Environmental Radioactivity 174, pp. 30-37.

107 Scott W. Fowler (2011), “210Po in the marine environment with emphasis on its behaviour within the biosphere”, J. Environ. Radioact. 102, pp. 448- 461.

108 Sha L, Yamamoto M, Komura K, Ueno K (1991), “239+240Pu, 241Am, and 137Cs in soils from several areas in China”, J. Radioanal. Nucl. Chem. Letters 155, pp. 45-53.

109 Steve Sheppard, ECOMatters Inc, Canada, Gustav Sohlenius, Sveriges geologiska undersökning, Lars-Gunnar Omberg, ALS Scandinavia AB, Mikael Borgiel, Sveriges Vattenekologer AB, Sara Grolander, Facilia AB, Sara Nordén, Svensk Kärnbränslehantering AB (2011), Solid/liquid partition coefficients (Kd) and plant/soil concentration ratios (CR) for selected soils, tills and sediments at Forsmark, Swedish Nuclear Fuel and Waste Management Co.

110 Stewart, G.M., Fisher, N.S. (2003a), “Experimental studies on the accumulation of polonium-210 by marine phytoplankton”, Limnol. Oceanogr 48, pp. 1193-1201.

111 Stewart, G.M., Fisher, N.S. (2003b), “Bioaccumulation of polonium-210 in

marine copepods”, Limnol. Oceanogr 48, pp. 2011-2019.

112 Stewart, G.M., Fowler, S.W., Fisher, N.S. (2008), The bioaccumulation of U-Th series radionuclides in marine organisms. In: Krishnaswami, S., Cochran, J.K. (Eds.), U-Th Series Nuclides in Aquatic Systems. Elsevier, Amsterdam, pp. 269-305.

113 Swarzenski, P. W., McKee, B. A., Sorensen, K., and Todd, J. F. (1999), “Pb-210 and Po-210, manganese and iron cycling across the O2/H2S interface of a permanently anoxic fjord: Framvaren, Norway”, Mar. Chem. 67, pp. 199−217.

114 T. Suzuki, K. Yamada, K. Ohta, Y. Maruyama, N. Nakayama (1999), “Measurement of the 210Po/210Pb activity ratio in size fractionated aerosols from the coast of the Japan Sea”, Atmos. Environ. 33(14), pp. 2285- 2288.

114

115 T.L. Theng, C.A.R. Mohamed (2005), “Activities of 210Po and 210Pb in the water column at Kuala Selangor, Malaysia”. J.of Environ. Radioact., 80(3), pp. 273-86.

116 Tran Thi Van, Nguyen Duc Tam, Dang Duc Nhan, Nguyen Quang Long, Duong Van Thang and Bui Duy Cam (2016), “Water-sediment distribution and behaviour of polonium-210 (210Po) in shalow water with high content of dissolved organic matter coatsl area, North Viet Nam”, J. Nucl. Sci. Technol. 1, pp. 1-14.

117 UNSCEAR (2000), Sources and Effects of Ionizing Radiation, Volume I :

Sources. Annex B : Exposures from natural radiation sources, pp 84-141.

118 UNSCEAR (2013), Methology for the assessment of dose from ingestion of radioactive material, Report, Annex A, Appendix C (Assessment of doses to the public).

119 Waska H, Kim S, Kim G et al (2008), “Distribution patterns of chalogens (S, Se, Te, 210Po) in various tissues of a squid, Todarodes pacificus”, Sci Total Environ. 392, pp. 218-224.

120 Wilson, R.C., Watts, S.J., Vives i Batlle, J., McDonald, P. (2009), “Laboratory and ﬁeld studies of polonium and plutonium in marine plankton”, J. Environ. Radioact. 100, pp. 665-669.

121 Yolanda Fong-Sam (2011), “The Mineral Industry of Vietnam, U.S”,

Geological Survey, U.S. Department of the Interior, pp. 9.

Trang web

122 http://www.awi.de/en/research/research_divisions/geosciences/marine_geo chemistry/research_themes/natural_radionuclides_and_geotraces/tracers_f or_transport_processes/

123 https://en.wikipedia.org/wiki/Isotopes_of_polonium

124 https://ipfs.io/ipfs/QmXoypizjW3WknFiJnKLwHCnL72vedxjQkDDP1mX

Wo6uco/wiki/Polonium.html#cite_note-7

125 https://www.irsn.fr/FR/Larecherche/publications-documentation/fiches-

radionucleides/Documents/environnement/Polonium_Po210_v4.pdf 126 https://www.omicsonline.org/open-access/mini-review-uraniumthorium- decay-series-in-the-marine-environment-of-the-southern-south-china-sea- 2381-8719-1000246.pdf

115

PHỤ LỤC 1

Vị trí địa lý các điểm lấy mẫu phục vụ nghiên cứu của luận án

Địa điểm Số lƣợng mẫu Ký hiệu mẫu Tọa độ điểm lấy mẫu

I. Lấy đồng bộ mẫu Trầm tích - Nƣớc - Hàu - Ngao tại mỗi vị trí

TB01

Tổng mẫu: 24 mẫu/02 đợt lấy mẫu

TB02 Khu vực sông Hồng lấp, xã Nam Phú, huyện Tiền Hải, tỉnh Thái Bình

TB03

HP01

Tổng mẫu: 24 mẫu/02 đợt lấy mẫu 20o 17. 330’N, 106o 35. 203’E 20o 17' 3,30" N 106o 35' 2,03" E 20o 17' 5,34" N 106o 35' 3,07" E 20o 45' 10,2" N 107o 00' 49,1" E

Xã Trân Châu, Cát Hải, thành phố Hải Phòng

HP02

20o 51' 30,8" N 106o 58' 58,6" E

Xã Gia Luận, Cát Hải, thành phố Hải Phòng

HP03

20o 48' 15,4" N 106o 56' 57,5" E

Xã Phù Long, Cát Hải, thành phố Hải Phòng

QN08

21o 01' 59,2" N 107o 21' 52,6" E Tổng mẫu: 8 mẫu/02 đợt lấy mẫu

Phƣờng Cửa Ông, Thị xã Cẩm Phả, tỉnh Quảng Ninh

II. Lấy đồng bộ mẫu Trầm tích - Nƣớc tại mỗi vị trí

QN01

Tuần Châu, Vịnh Hạ Long Tổng mẫu: 4 mẫu/02 đợt lấy mẫu 20° 55.39" S 106° 59.22’ E

QN02

Cảng Cái Lân, Vịnh Hạ Long Tổng mẫu: 4 mẫu/02 đợt lấy mẫu 20° 58.32’ N 107° 05.05’ E

QN03

Hòn Gai, Vịnh Hạ Long Tổng mẫu: 4 mẫu/02 đợt lấy mẫu 20° 55.13’ N 107° 07.06’ E

QN04

Hà Tu, Vịnh Hạ Long Tổng mẫu: 4 mẫu/02 đợt lấy mẫu 20° 58.28’ S 107° 13.27’ E

QN05

116

20° 59.43’ N 107° 15.33 E Quang Hành, Vịnh Bãi Tử Long Tổng mẫu: 4 mẫu/02 đợt lấy mẫu

QN06

Cẩm Phả, Vịnh Bãi Tử Long Tổng mẫu: 4 mẫu/02 đợt lấy mẫu

QN07

Vân Đồn, Vịnh Bãi Tử Long Tổng mẫu: 4 mẫu/02 đợt lấy mẫu. 20° 59.35 S 107° 19.16’E 21o 02.59’N 107o 21.52’E

III. Mẫu lƣơng thực - thực phẩm lấy phục vụ tính liều chiếu trong LTTP01 B:107o24’14,0” N: 21o19’24,7” Bãi biển Tiên Yên, Huyện Tiên Yên, Quảng Ninh. Tổng mẫu: 01 mẫu Sò huyết lấy năm 2014

Vân Đồn, Bái Tử Long, Quảng Ninh. Tổng mẫu: 01 mẫu cá Thu lấy năm 2014

LTTP02 B:107o25’43,6” N: 21o03’45,8” LTTP03 B:107o57’05,4” N: 21o24’56,9” Bãi Đai, Xã Vạn Ninh, Móng Cái, Quảng Ninh. Tổng mẫu: 02 mẫu Hàu - Ngao lấy năm 2014

Cái Rồng, Vân Đồn, Quảng Ninh LTTP04 B:107o25’43,6” N: 21o03’45,8” Tổng mẫu: 01 mẫu cá Vƣợc lấy năm 2014

Cẩm Trung, Cẩm Phả, Quảng Ninh Tổng mẫu: 01 mẫu Mực lấy năm 2014

Tổng mẫu: 01 mẫu gà thịt lấy năm 2014 LTTP05 B:107o16’28” N: 21o00’25” LTTP06 B:106o50’12” N: 20o58’31,8” Sông Khoai, Quảng Yên, Hạ Long, Quảng Ninh

Đông Triều, Quảng Ninh LTTP07 B:106o31’36,7” N: 21o05’48,8” Tổng mẫu: 01 mẫu rau Cải ngọt lấy năm 2014

Đông Triều, Quảng Ninh LTTP08 B:106o31’36,7” N: 21o05’48,8” Tổng mẫu: 01 mẫu rau muống lấy năm 2014

Sông Khoai, Quảng Yên, Quảng Ninh Tổng mẫu: 01 mẫu thịt lợn lấy năm 2015

LTTP09 B:106o48’50,2” N: 20o59’20,7” LTTP10 B:106o48’06,8” N: 20o56’32,4” Sông Khoai, Quảng Yên, Quảng Ninh Tổng mẫu: 01 mẫu cá Trắm lấy năm 2015

117

Tổng mẫu: 01 mẫu thịt lợn lấy năm 2015 Đồng Sơn, Hoành Bồ, Quảng Ninh LTTP11 B:107o01’10,8” N: 21o11’31,5”

LTTP12 B:106o32’09,8” N: 21o03’36,7” Khu 1 Đông Triều, Quảng Ninh Tổng mẫu: 01 mẫu rau muống lấy năm 2015

LTTP13 B:106o31’36,7” N: 21o05’48,8” Đức Chính, Đông Triều, Quảng Ninh Tổng mẫu: 01 mẫu rau Cải xanh lấy năm 2015

LTTP14 B:107o52’48,9” N: 21o32’39,5” Hải Đông, Móng Cái, Quảng Ninh Tổng mẫu: 01 mẫu trứng Vịt, lấy năm 2015

LTTP15 B:106o34’07,3” N: 20o17’50,5” Nam Thái, Tiền Hải, Thái Bình, Tổng mẫu: 01 mẫu Gạo tẻ BC15, lấy năm 2015

Tổng mẫu: 01 mẫu Gạo tẻ, lấy năm 2015 Trân Châu, huyện Cát Bà, Hải Phòng

LTTP16 B:106o01’43,1” N: 20o45’41,7” LTTP17 B:106o40’33,5” N: 21o00’34,3” Thủy Nguyên, Hải Phòng Tổng mẫu: 01 mẫu Gạo tẻ Lai Ấn Độ, lấy năm 2015

118

Tổng mẫu: 01 mẫu Ngô, lấy năm 2015 Việt Hƣng, Đầm Hà, Quảng Ninh, LTTP18 B:107o33’07,3” N: 21o21’16,6”

PHỤ LỤC 2

Nồng độ hoạt độ các nhân phóng xạ trong lƣơng thực và thực phẩm thuộc khẩu phần ăn chủ yếu của ngƣời dân ở khu vực nghiên cứu Bảng 1. Nồng độ hoạt độ các nhân phóng xạ 40K, 232Th, 228Ac, 212Pb trong lƣơng thực và thực phẩm thuộc khẩu phần ăn

dw) [1]

chủ yếu của ngƣời dân ở khu vực nghiên cứu (giá trị trung bình ± độ lệch chuẩn)* (Bq kg-1

40K

232Th

228Ac

212Pb

Thực phẩm

Chƣa chế

Chế biến

biến

1 Gạo

35,5±12,0

22,6±4,6 0,06±0,09 0,02±0,02 0,08±0,07 0,02±0,02 0,06±0,06

0,01±0,03

2 Các loại lƣơng thực khác (Ngô)

92,69±27,83

78,69±14,28 0,38±0,41 0,13±0,23 0,46±0,32 0,11±0,07 0,44±0,27 0,05±0, ,05

3 Các loại củ (sắn và khoai lang)

90,3±44,3

81,8±10,42 0,60±0,77 0,03±0,06 0,56±0,28 0,23±0,15 0,58±0,25 0,202±0,06

4 Đậu phụ

347,24±49,58 347,24±49,58 1,31±1,60 0,93±0,42 1,24±0,60 0,98±0,62 1,00±0,42

1,03±0,21

5 Hạt (đỗ, lạc, vừng)

138,61±59,73

127,3±42,5 0,28±0,15 0,20±0,11 0,30±0,31 0,28±0,21 0,25±0,17

0,17±0,11

6 Rau ăn lá (rau muống, rau cải)

71,96±31,63

67,42±20,15 0,30±0,37 0,14±0,12 0,31±0,25 0,14±0,11 0,26±0,13

0,06±0,04

7 Rau ăn củ (củ cải, su hào, carot)

76,31±26,67

52,8± 23,6 0,17±0,21 0,10±0,16 0,18±0,15 0,12±0,13 0,15±0,13

0,07±0,05

8 Hoa quả (chuối)

62,73±24,15

NA 0,22±0,27

NA 0,27±0,17

NA 0,25±0,13

9 Thịt

88,87±27,15

65,6±26,6 0,06±0,08 0,02±0,02 0,06±0,07 0,02±0,02 0,04±0,05

0,02±0,04

10 Trứng

43,76±3,95

37,56±5,5 0,17±0,12 0,09±0,08 0,16±0,11 0,12±0,08 0,14±0,09

0,15±0,08

11 Cá

90,87±23,82

97,78±24,83 0,36±0,58 0,14±0,05 0,41±0,28 0,24±0,21 0,43±0,18

0,01±0,04

12 Hàu, ngao (hải sản)

73,24±45,1

66,72±46,44 0,64±0,89 0,21±0,14 0,67±0,31 0,21±0,25 0,63±0,16

0,2±0,12

119

PHỤ LỤC 2

Bảng 2. Nồng độ hoạt độ các nhân phóng xạ 212Bi, 226Ra, 214Pb, 214Bi trong lƣơng thực và thực phẩm thuộc khẩu phần ăn chủ yếu của ngƣời dân ở khu vực nghiên cứu (giá trị trung bình ± độ lệch chuẩn)* (Bq kg-1 dw) [1]

212Bi

226Ra

214Pb

214Bi

Thực phẩm

Chƣa chế

Chế biến

biến

1 Gạo

0,05±0,03 0,01±0,03 0,03±0,06 0,01±0,01 0,04±0,03 0,01±0,03 0,04±0,06 0,02±0,03

2 Các loại lƣơng thực khác (Ngô)

0,39±0,17 0,28±0,14 0,13±0,17 0,05±0,11 0,11±0,08 0,05±0,05 0,11±0,14 0,05±0,06

3 Các loại củ (sắn và khoai lang)

0,51±0,21 0,32±0,16 0,05±0,07 0,03±0,05 0,05±0,05 0,02±0,04 0,07±0,06 0,04±0,05

4 Đậu phụ

1,32±0,52 1,06±0,42 0,70±0,32 0,70±0,32 0,57±0,18 0,57±0,18 0,65±0,23 0,65±0,23

5 Hạt (đỗ, lạc, vừng)

0,28±0,16 0,22±0,12 0,21±0,07 0,10±0,10

0,2±0,14 0,18±0,18 0,22±0,17 0,14±0,11

6 Rau ăn lá (rau muống, rau cải)

0,28±0,21 0,10±0,13 0,16±0,19

0,1±0,06 0,15±0,15 0,06±0,08 0,15±0,14 0,10±0,15

7 Rau ăn củ (củ cải, su hào, carot)

0,18±0,11 0,06±0,06 0,07±0,06 0,02±0,05 0,06±0,08 0,05±0,06 0,07±0,06 0,03±0,04

8 Hoa quả (chuối)

0,25±0,18

NA 0,11±0,11

NA 0,13±0,12

NA 0,13±0,11

9 Thịt

0,08±0,06 0,06±0,05 0,04±0,03 0,03±0,02 0,04±0,02 0,03±0,03 0,04±0,04 0,03±0,05

10 Trứng

0,16±0,07 0,13±0,11 0,10±0.04 0,11±0,12

0,1±0,14 0,10±0,16

0,1±0,13 0,11±0,15

11 Cá

0,37±0,17 0,06±0,06 0,12±0,16 0,02±0,02 0,12±0,08 0,02±0,07 0,12±0,06 0,03±0,04

12 Hàu, ngao (hải sản)

0,62±0,22 0,26±0,11 0.31±0.51 0,14±0,05 0,31±0,15 0,12±0,12 0,33±0,16 0,15±0,13

120

PHỤ LỤC 2

Bảng 3. Nồng độ hoạt độ các nhân phóng xạ 210Pb, 137Cs và 90Sr trong lƣơng thực và thực phẩm thuộc khẩu phần ăn

dw) [1]

chủ yếu của ngƣời dân ở khu vực nghiên cứu (giá trị trung bình ± độ lệch chuẩn)* (Bq kg-1

210Pb

137Cs

90Sr

239+240Pu

Thực phẩm

Chƣa chế

Chế

Chế biến

biến

1 Gạo

0,21±0,14 0,10±0,13 0,08±0,07 0,03±0,04 0,09±0,05 0,05±0,07

LOD

2 Các loại lƣơng thực khác (Ngô)

0,62±0,34 0,30±0,13 0,09±0,15 0,15±0,12 0,08±0,07 0,07±0,06

LOD

3 Các loại củ (sắn và khoai lang)

0,32±0,12 0,25±0,17 0,05±0,17 0,04±0,05 0,11±0,15 0,05±0,06

LOD

4 Đậu phụ

3,22±1,51 0,43±0,51 0,22±0,15 0,22±0,16 0,28±0,17 0,28±0,17

LOD

5 Hạt (đỗ, lạc, vừng)

0,67±0,28 0,31±0,18 0,04±0,04 0,04±0,05

LOD

6 Rau ăn lá (rau muống, rau cải)

0,79±0,31 0,15±0,15 0,03±0,06 0,03±0,05 0,04±0,06 0,01±0,03

LOD

7 Rau ăn củ (củ cải, su hào, carot)

0,26±0,15 0,12±0,14 0,02±0,06 0,02±0,05

LOD

8 Hoa quả (chuối)

0,36±0,17

NA 0,04±0,04

NA 0,05±0,06

LOD

9 Thịt

0,2±0,15 0,15±0,12 0,07±0,04 0,02±0,04 0,12±0,14 0,07±0,05

LOD

10 Trứng

0,07±0,07 0,05±0,05 0,14±0,16 0,03±0,05

LOD

11 Cá

0,47±0,25 0,13±0,17 0,05±0,08 0,05±0,05 0,08±0,08 0,06±0,06

LOD

12 Hàu, ngao (hải sản)

1,11±0,58 0,60±0,38 0,04±0,05 0,04±0,04 0,18±0,08 0,15±0,13

LOD

- NA là không áp dụng; - N=18, 15, 12, 24, 18, 24, 18, 21, 12, 15 và 57 mẫu phân tích đối với gạo, ngô, khoai lang/sắn, đậu phụ, hạt đậu/vừng, rau ăn lá, rau ăn củ, chuối, thịt, trứng, cá và hải sản (hàu, ngao); - LOD của alpha, beta và gamma lần lượt là 5 mBq kg-1

dw và 20 mBq kg-1

dw, 50 mBq kg-1

dw thực phẩm.

121

PHỤ LỤC 3

122

Bản đồ vị trí địa lý các điểm lấy mẫu trầm tích - nƣớc - hàu - ngao phục vụ nghiên cứu của luận án

PHỤ LỤC 3

123

Bản đồ vị trí địa lý các điểm lấy mẫu lƣơng thực - thực phẩm phục vụ nghiên cứu của luận án

PHỤ LỤC 4

Thiết bị đo Po-210 Alpha Spectrometer Model 7200-02

a. Ảnh phổ kế alpha b. Buồng chân không

Bơm hút chân không

Máy tính

Hình 1. Alpha Spectrometer Model 7200-02

Khuếch đại

Máy phân tích biên độ đa kênh

Tiền khuếch đại

Cao thế

Mẫu

Buồng chân không

124

Hình 2. Sơ đồ khối hệ đo phổ alpha

Tóm tắt cấu tạo và hoạt động của thiết bị:

Hình dạng bên ngoài hệ phổ kế thể hiện ở hình 1a, tại đây có lắp đặt hai

buồng chân không (hình 1b), các khối điện tử và đƣợc kết nối với máy (hình

2). Trong buồng chân không có lắp detectơ hàng rào mặt Si, diện tích hoạt 900mm2, độ phân giải 20 keV; giá đặt mẫu đo có nhiều rãnh; mẫu đo sau khi

đã xử lý cần đặt ở rãnh trên cùng (cách mặt đầu đo dƣới 1 mm), khi đó hiệu

suất ghi đạt 25%.

Khi bức xạ α đi vào đầu đo, do tƣơng tác với vật liệu cấu trúc của đầu đo

sẽ hình thành một lƣợng điện tích, điện tích này đƣợc khuếch đại bởi Tiền

khuyết đại (Preamp), sau đó sang bộ Khuếch đại tuyến tính (Amp), tín hiệu

đƣợc chuyển đến bộ Biến đổi tƣơng tự số ADC và đi vào bộ Phân tích đa

kênh (MCA), kết nối với máy tính và quá trình đo đạc, lƣu trữ phổ và xử lý số

liệu đƣợc điều khiển bằng phần mềm chuyên dụng cho toàn bộ hệ phổ kế.

a. Khởi phát hệ đo theo thứ tự sau:

- Bật công tắc nguồn CPU máy tính và màn hình cho khởi động xong.

- Bật công tắc nguồn hệ đo Alpha Analyst và chờ đến khi khởi động xong.

- Bật công tắc nguồn bơm hút chân không.

- Khởi phát hệ đo alpha từ biểu tƣợng trên màn hình máy tính.

- Khi máy đo khởi phát xong và không có bất kỳ lỗi sai hỏng nào hiển thị

trên màn hình thì Hệ đo đã sẵn sàng đƣa vào sử dụng.

b. Đặt mẫu vào vị trí đo

- Mở cửa buồng đo bằng cách kéo nhẹ nắp đậy.

- Dùng tay kéo khay đựng mẫu đo ra khỏi giá theo hƣớng ngang.

- Dùng kẹp nhựa để gắp mẫu từ hộp đựng mẫu bỏ vào khay. Cần lƣu ý các

điểm sau:

+ Không dùng tay để cầm mẫu đo vì dễ nhiễm bẩn phóng xạ.

125

+ Không dùng kẹp kim loại để gắp nguồn vì có thể làm xƣớc mẫu đo.

- Dùng tay đƣa khay đựng mẫu đo vào giá tại vị trí lựa chọn theo hƣớng

ngang (Hoạt độ của mẫu càng nhỏ thì càng cần đặt sát mặt detectơ. Thông

thƣờng mẫu đƣợc đặt ở vị trí số 1 đối với các mẫu môi trƣờng).

- Đóng cửa buồng đo bằng cách đẩy ngƣợc chiều khi mở.

c. Tiến hành phép đo

- Khai báo các thông tin về mẫu đo và phép đo trong file quản lý nhƣ ký

hiệu mẫu, mô tả mẫu, vị trí đo, thời gian đo, đồng vị quan tâm. Thời gian đo

phụ thuộc cƣờng độ bức xạ mẫu; thông thƣờng trong khoảng 24 giờ đến 48 giờ.

- Mở van bơm chân không từ màn hình điều khiển.

- Khởi phát đo từ lệnh Start trên màn hình điều khiển

- Máy sẽ tự động khởi phát đo khi mức chân không trong buồng đo đạt giá

trị yêu cầu.

- Máy sẽ ngừng đo khi thời gian đo đạt đến giá trị đặt trƣớc.

d. Ghi chép kết quả đo - Ghi số đếm trên phổ tại vùng đỉnh năng lƣợng 4.88 MeV (209Po) và số

đếm trên phổ tại vùng đỉnh năng lƣợng 5.30 MeV (210Po).

- Phổ sẽ lƣu trong file quản lý.

e. Tính toán kết quả

Hàm lượng: Hoạt độ riêng của 210Po đƣợc tính theo công thức sau:

Trong đó:

A - Hoạt độ riêng của 210Po, Bq/kg.

- Số đếm tại đỉnh năng lƣợng của 210Po.

126

- Số đếm tại đỉnh năng lƣợng 209Po.

Ac - Hoạt độ của 209Po đánh dấu vào mẫu, Bq.

m - Khối lƣợng mẫu, kg. λ - hằng số phân rã của đồng vị 210Po. t - khoảng thời gian từ khi tách 210Po đến thời điểm đo 210Po.

Độ không đảm bảo đo:

Trong đó:

A - Độ lệch chuẩn hoạt độ của 210Po.

- Độ lệnh chuẩn số đếm tại đỉnh năng lƣợng của 210Po.

- Độ lệnh chuẩn số đếm tại đỉnh năng lƣợng của 209 Po.

- Độ lệch chuẩn hoạt độ 209Po đánh dấu vào mẫu.

- Độ lệch chuẩn khối lƣợng mẫu phân tích.

Giới hạn phát hiện:

Giới hạn phát hiện (LOD) của hệ phổ kế alpha phụ thuộc chủ yếu vào

phông của đầu dò. Ở đây, giới hạn phân tích đƣợc tính theo công thức sau:

Trong đó:

t - Thời gian đếm phông và mẫu (đƣợc coi là nhƣ nhau), giây

- Độ lệch chuẩn của số đếm phông

k - Độ tin cậy một phía, bằng 1.65 với 95% phép đo sẽ có số

đếm lớn hơn giới hạn phát hiện của hệ.

Đối với phép phân tích 210Po theo quy trình này, với thời gian đo 90.000

giây, hiệu suất đầu dò tại vị trí đo là 25%, hiệu suất tách hóa 90%, thì giới hạn

127

phân tích là 0.2 mBq.

PHỤ LỤC 5

Một số hình ảnh quá trình nghiên cứu thực hiện luận án

Hình 1. Lấy mẫu tại bè nuôi hàu tại tỉnh Quảng Ninh

Hình 2. Lấy mẫu tại bãi nuôi ngao tỉnh Quảng Ninh

128

Hình 3. Lấy mẫu và sơ chế mẫu LTTP tại tỉnh Thái Bình

Hình 4. Xử lý mẫu hàu và ngao tại phòng thí nghiệm

Hình 5. Xử lý mẫu hàu, ngao và trầm tích tại phòng thí nghiệm

129

Hình 5. Phân tích nồng độ hoạt độ 210Po trong mẫu nƣớc tại phòng thí nghiệm Viện Khoa học kỹ thuật hạt nhân

130

Hình 7. Quá trình tính toán, xử lý số liệu

Luận án Tiến sĩ Khoa học Môi trường: Nghiên cứu sự phân bố của Po-210 trong nước biển, trầm tích và ngao (Meretrix meretrix), hàu (Crassostrea gigas) trong vùng biển ven bờ khu vực Bắc Bộ

TRẦN THỊ VÂN

NGHIÊN CỨU SỰ PHÂN BỐ CỦA Po-210 TRONG NƯỚC BIỂN,

TRẦM TÍCH VÀ NGAO (MERETRIX MERETRIX),

HÀU (CRASSOSTREA GIGAS) TRONG VÙNG BIỂN VEN BỜ

KHU VỰC BẮC BỘ

LUẬN ÁN TIẾN SĨ KHOA HỌC MÔI TRƯỜNG

TRẦN THỊ VÂN

NGHIÊN CỨU SỰ PHÂN BỐ CỦA Po-210 TRONG NƯỚC BIỂN,

TRẦM TÍCH VÀ NGAO (MERETRIX MERETRIX),

HÀU (CRASSOSTREA GIGAS) TRONG VÙNG BIỂN VEN BỜ

KHU VỰC BẮC BỘ

LUẬN ÁN TIẾN SĨ KHOA HỌC MÔI TRƯỜNG

Tiếng Anh

Tiếng Việt

Từ, cụm từ viết tắt

STT

Tên bảng

Trang

STT

Tên hình

Trang

Động vật đáy Các loài giáp xác

Tảo biển

Cá

CFCá

CFTảo

CFTôm, cua

CFNgao, hàu

Các đồng vị phóng xạ

Nƣớc biển

Các đồng vị phóng xạ

Lấy và xử lý sơ bộ, bảo quản, vận chuyển về phòng thí nghiệm

Mẫu Lƣơng thực - Gạo:8-10 kg/mẫu - Ngô, khoai, sắn: 6-8kg/mẫu Bảo quản chống mốc

Tách hóa phóng xạ - Đo90Sr: Tách từ 30g tro. - Đo 239,240 Pu: Tách từ 20g tro. - Đo 210Po : Tách từ 10g khô; Từ 30l nƣớc.

Xử lý mẫu tại phòng thí nghiệm

Xử lý, tách hóa phóng xạ và đo hoạt độ alpha, bêta.

-Xử lý mẫu: + Mẫu không chế biến: Lấy riêng từng loại mẫu để sấy khô 24giờ, cân trọng lƣợng khô. +Mẫu chế biến (luộc, nấu, rán): Lấy riêng từng loại mẫu để sấy khô 24giờ, cân trọng lƣợng khô.

-Than - Than hóa: Nung mẫu trong thời gian 3giờ đến 4giờ, nhiệt

độ tùy theo loại mẫu từ 150-3250C -Tro hóa: Tro hóa 24giờ, nhiệt độ nhỏ hơn 450 0C, cân lƣợng tro, đóng hộp hình trụ 150-300 ml để gửi đi đo mẫu.

+

3

2

O

2

( o P 9 0 2

O N H

H

.

M 5 1

, l

C H

Hòa tan

HCl, 1.5 M

Tiếng Việt

Tiếng Anh

Trang web

40K

232Th

228Ac

212Pb

212Bi

226Ra

214Pb

214Bi

210Pb

137Cs

90Sr

239+240Pu

Khuếch đại

Máy phân tích biên độ đa kênh

Tiền khuếch đại

Có thể bạn quan tâm

Tóm tắt Luận án Tiến sĩ: Cơ sở lý luận và thực tiễn kiểm sát việc giải quyết các vụ án kinh doanh, thương mại về tranh chấp hợp đồng tín dụng theo thủ tục giám đốc thẩm của Viện kiểm sát nhân dân ở Việt Nam

Luận án Tiến sĩ: Cơ sở lý luận và thực tiễn kiểm sát việc giải quyết các vụ án kinh doanh, thương mại về tranh chấp hợp đồng tín dụng theo thủ tục giám đốc thẩm của Viện kiểm sát nhân dân ở Việt Nam

Tóm tắt Luận án Tiến sĩ: Chất lượng công chức quản lý nhà nước về kinh tế cấp huyện ở thành phố Hà Nội

Luận án Tiến sĩ: Chất lượng công chức quản lý nhà nước về kinh tế cấp huyện ở thành phố Hà Nội

Luận án Tiến sĩ: Xây dựng đội ngũ giảng viên trẻ theo tư tưởng Hồ Chí Minh ở các trường sĩ quan quân đội hiện nay

Tóm tắt Luận án Tiến sĩ: Xây dựng đội ngũ giảng viên trẻ theo tư tưởng Hồ Chí Minh ở các trường sĩ quan quân đội hiện nay

Tóm tắt Luận án Tiến sĩ: Các điều kiện thúc đẩy sự ra đời tiền kỹ thuật số (CBDC) của Ngân hàng Nhà nước Việt Nam