Luận án Tiến sĩ Khoa học Môi trường: Nghiên cứu sự phân bố của Po-210 trong nước biển, trầm tích và ngao (Meretrix meretrix), hàu (Crassostrea gigas) trong vùng biển ven bờ khu vực Bắc Bộ

Chia sẻ: _ _ | Ngày: | Loại File: PDF | Số trang:134

Thêm vào BST

Báo xấu

16
lượt xem 4
download

Download Vui lòng tải xuống để xem tài liệu đầy đủ

Đề tài nghiên cứu nhằm tạo được bộ dữ liệu nền phông phóng xạ của Po-210 trong môi trường nước - trầm tích - ngao (Meretrix meretrix), hàu (Crassostrea gigas)ở vùng nước biển ven bờ khu vựcBắc Bộ; làm rõ được sự phân bố trong pha nước - pha rắn (pha hạt) của nhân phóng xạ 210Po trong môi trường nước biển ven bờ khu vực Bắc Bộ... Mời các bạn cùng tham khảo.

Chủ đề:

Bình luận(0) Đăng nhập để gửi bình luận!

Lưu

Nội dung Text: Luận án Tiến sĩ Khoa học Môi trường: Nghiên cứu sự phân bố của Po-210 trong nước biển, trầm tích và ngao (Meretrix meretrix), hàu (Crassostrea gigas) trong vùng biển ven bờ khu vực Bắc Bộ

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN ---------------------------- TRẦN THỊ VÂN NGHIÊN CỨU SỰ PHÂN BỐ CỦA Po-210 TRONG NƯỚC BIỂN, TRẦM TÍCH VÀ NGAO (MERETRIX MERETRIX), HÀU (CRASSOSTREA GIGAS) TRONG VÙNG BIỂN VEN BỜ KHU VỰC BẮC BỘ LUẬN ÁN TIẾN SĨ KHOA HỌC MÔI TRƯỜNG Hà Nội - 2019
ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN ---------------------------- TRẦN THỊ VÂN NGHIÊN CỨU SỰ PHÂN BỐ CỦA Po-210 TRONG NƯỚC BIỂN, TRẦM TÍCH VÀ NGAO (MERETRIX MERETRIX), HÀU (CRASSOSTREA GIGAS) TRONG VÙNG BIỂN VEN BỜ KHU VỰC BẮC BỘ Chuyên ngành: Môi trường đất và nước Mã số: 9440301.02 LUẬN ÁN TIẾN SĨ KHOA HỌC MÔI TRƯỜNG NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC: 1. PGS.TS. Bùi Duy Cam 2. TS. Đặng Đức Nhận Hà Nội - 2019
LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan đây là công trình nghiên cứu của riêng tôi dưới sự hướng dẫn của PGS.TS. Bùi Duy Cam và TS. Đặng Đức Nhận. Các kết quả, số liệu trong luận án là trung thực, một phần đã được công bố trên các công trình với sự đồng ý của các đồng tác giả, phần còn lại chưa được công bố trong bất cứ một công trình nào. Hà Nội, ngày tháng năm 2019 Tác giả luận án Trần Thị Vân
LỜI CẢM ƠN Tôi xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc tới PGS.TS. Bùi Duy Cam và TS. Đặng Đức Nhận đã tận tình hướng dẫn và ủng hộ tôi trong suốt thời gian học tập, thực hiện nghiên cứu và hoàn thành luận án. Tôi xin gửi lời cảm ơn chân thành tới lãnh đạo và cán bộ của Viện Nghiên cứu Môi trường và các vấn đề Xã hội/Liên hiệp Các Hội Khoa học và Kỹ thuật Việt Nam và Viện Khoa học và Kỹ thuật hạt nhân/Viện Năng lượng Nguyên tử Việt Nam đã tạo mọi điều kiện thuận lợi, cùng cộng tác trong nghiên cứu và cung cấp nhiều kiến thức để tôi hoàn thành luận án. Tôi xin chân thành cảm ơn Bộ môn Tài nguyên và Môi trường đất, Khoa Môi trường, Phòng Sau đại học và các thầy, các cô, các nhà khoa học ở trong và ngoài Trường Đại học Khoa học Tự nhiên đã giúp đỡ tôi rất nhiều trong quá trình học tập, nghiên cứu và góp ý hoàn thiện bản luận án. Tôi xin cảm ơn Bộ Khoa học và Công nghệ cùng Chủ nhiệm đề tài cấp nhà nước KC.05.21/11-15 đã tài trợ một phần kinh phí để thực hiện nghiên cứu này. Tôi xin đặc biệt gửi lời cảm ơn sâu sắc tới gia đình đã luôn động viên, khích lệ giúp tôi có nghị lực để hoàn thành bản luận án. Cuối cùng, tôi xin gửi lời cảm ơn tới bạn bè, đồng nghiệp đã động viên, chia sẻ và tạo điều kiện để tôi hoàn thành bản luận án. Hà Nội, ngày tháng năm 2019 Nghiên cứu sinh Trần Thị Vân
MỤC LỤC LỜI CAM ĐOAN LỜI CẢM ƠN DANH MỤC TỪ VIẾT TẮT ..................................................................................... 5 DANH MỤC BẢNG................................................................................................... 6 DANH MỤC HÌNH .................................................................................................... 7 MỞ ĐẦU .................................................................................................................... 9 1. Tính cấp thiết của đề tài luận án ............................................................................. 9 2. Mục tiêu của luận án ............................................................................................. 10 3. Ý nghĩa khoa học và thực tiễn của luận án ........................................................... 11 4. Tính mới của luận án ............................................................................................ 11 CHƢƠNG 1. TỔNG QUAN .................................................................................... 12 1.1. Tổng quan về phóng xạ trong môi trƣờng ......................................................... 12 1.1.1. Nguồn gốc các nhân phóng xạ trong môi trƣờng ....................................... 12 1.1.1.1. Nguồn gốc từ các chuỗi phóng xạ tự nhiên......................................... 12 1.1.1.2. Nguồn từ các phản ứng hạt nhân trong vũ trụ .................................... 14 1.1.1.3. Nguồn phóng xạ nhân tạo ................................................................... 15 1.1.2. Ảnh hƣởng của nhân phóng xạ đến sức khỏe con ngƣời ........................... 15 1.2. Giới thiệu về poloni-210 .................................................................................... 17 1.2.1. Nguồn gốc poloni-210 trong biển và đại dƣơng......................................... 17 1.2.1.1. Nguồn gốc tự nhiên ............................................................................. 17 1.2.1.2. Nguồn gốc nhân tạo ............................................................................ 19 1.2.2. Đặc điểm của poloni-210............................................................................ 19 1.2.2.1. Đặc điểm hóa - lý ................................................................................ 19 1.2.2.2. Đặc tính của poloni-210 trong môi trường tự nhiên và nước ............. 20 1.2.2.3. Đặc điểm hóa phóng xạ của poloni-210 ............................................. 21 1.2.2.4. Quá trình sinh -địa hóa của poloni-210.............................................. 21 1.2.2.5. Quá trình tái nhập poloni-210 từ trầm tích yếm khí vào pha nước......... 22 1.2.3. Hấp thu poloni-210 của sinh vật biển ......................................................... 24 1.2.3.1. Tích lũy sinh học poloni-210 trong các sinh vật biển ......................... 24 1.2.3.2. Vận chuyển poloni-210 theo chuỗi thức ăn......................................... 24 1.2.4. Cơ chế xâm nhập poloni-210 vào cơ thể con ngƣời ................................... 26 1
1.3. Nghiên cứu poloni-210 trong môi trƣờng nƣớc biển ......................................... 28 1.3.1. Nghiên cứu trên thế giới ............................................................................. 28 1.3.1.1. Nồng độ hoạt độ poloni-210 trong nước biển ..................................... 28 1.3.1.2. Nồng độ hoạt độ poloni-210 trong trầm tích ...................................... 29 1.3.1.3. Nồng độ hoạt độ poloni-210 trong tảo ................................................ 30 1.3.1.4. Nồng độ hoạt độ poloni-210 trong sinh vật biển ................................ 31 1.3.1.5. Nghiên cứu sự phân bố và tích lũy sinh học của Poloni-210 trong môi trường nước biển ............................................................................. 33 1.3.2. Nghiên cứu ở Việt Nam.............................................................................. 36 CHƢƠNG 2. ĐỐI TƢỢNG VÀ PHƢƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU ........................ 37 2.1. Đối tƣợng nghiên cứu ........................................................................................ 37 2.1.1. Lựa chọn đối tƣợng nghiên cứu .................................................................. 37 2.1.2. Lựa chọn địa điểm nghiên cứu ................................................................... 39 2.2. Nội dung nghiên cứu .......................................................................................... 41 2.3. Phƣơng pháp nghiên cứu ................................................................................... 41 2.3.1. Phƣơng pháp lấy mẫu hiện trƣờng ............................................................. 42 2.3.1.1. Thời gian lấy mẫu ............................................................................... 42 2.3.1.2. Số lượng và vị trí lấy mẫu ................................................................... 42 2.3.1.3. Lấy và xử lý mẫu tại hiện trường ........................................................ 42 2.3.2. Phƣơng pháp xử lý mẫu lƣơng thực - thực phẩm và phân tích hoạt độ các nhân phóng xạ trong phòng thí nghiệm.......................................................... 44 2.3.2.1. Phương pháp xử lý mẫu và phân tích đo alpha, gamma, beta............ 44 2.3.2.2. Phương pháp xử lý mẫu và phân tích định lượng nồng độ hoạt độ poloni-210 trong các mẫu môi trường ............................................................. 47 2.3.2.3. Chương trình đảm bảo và kiểm soát chất lượng ................................. 51 2.3.3. Phƣơng pháp xác định độ muối nƣớc biển và nồng độ Cl- nƣớc biển ................ 53 2.3.4. Phƣơng pháp đánh giá sự phân bố của poloni-210 thông qua hệ số phân bố (Kd)........................................................................................................................ 53 2.3.5. Phƣơng pháp đánh giá khả năng tích lũy sinh học poloni-210 từ môi trƣờng vào trong hàu, ngao thông qua hệ số CF .............................................................. 54 2.3.6. Phƣơng pháp đánh giá liều hiệu dụng chiếu trong trung bình đối với công chúng do ăn lƣơng thực-thực phẩm nhiễm phóng xạ tự nhiên .................... 55 2.3.7. Phƣơng pháp xử lý số liệu .......................................................................... 55 2
CHƢƠNG 3. KẾT QUẢ NGHIÊN CỨU VÀ BÀN LUẬN .................................... 56 3.1. Phân bố của poloni-210 trong môi trƣờng trầm tích - nƣớc biển ven bờ khu vực nghiên cứu ................................................................................................... 56 3.1.1. Nồng độ hoạt độ của poloni-210 trong nƣớc biển ven bờ .......................... 56 3.1.2. Nồng độ hoạt độ của poloni-210 trong trầm tích biển ven bờ.................... 59 3.1.3. Phân bố của poloni-210 trong trầm tích - nƣớc biển ven bờ ........................ 60 3.1.4. Ảnh hƣởng của một số yếu tố môi trƣờng tới sự phân bố poloni-210 ở trong môi trƣờng nƣớc biển ven bờ ................................................................... 65 3.1.4.1. Ảnh hưởng của nồng độ các hợp chất hữu cơ hoà tan ....................... 65 3.1.4.2. Ảnh hưởng của độ muối nước biển ..................................................... 68 3.1.4.3. Ảnh hưởng của pH .............................................................................. 70 3.1.5. Nguồn gốc của poloni-210 ở trong môi trƣờng nƣớc biển ven bờ biển vịnh Bắc Bộ .......................................................................................................... 73 3.2. Nghiên cứu khả năng tích lũy sinh học poloni-210 của ngao và hàu ................ 78 3.2.1. Nồng độ hoạt độ poloni-210 trong mẫu ngao và hàu ................................. 78 3.2.2. Ảnh hƣởng của nồng độ ion clo trong nƣớc biển đến sự tích lũy sinh học poloni-210 của hàu và ngao .................................................................................. 81 3.2.3. Đánh giá khả năng tích lũy sinh học poloni-210 của ngao và hàu thông qua hệ số tích lũy (CF) ............................................................................... 83 3.2.4. Ảnh hƣởng của nồng độ Cl- nƣớc biển và pH đến khả năng tích lũy poloni-210 của ngao và hàu .................................................................................. 86 3.3. Mức đóng góp poloni-210 vào liều hiệu dụng chiếu trong trung bình năm đối với công chúng đồng bằng Bắc Bộ ..................................................................... 89 3.3.1. Nồng độ hoạt độ các nhân phóng xạ tự nhiên và nhân tạo trong lƣơng thực và thực phẩm......................................................................................................... 90 3.3.2. Tính toán liều hiệu dụng chiếu trong trung bình năm do ăn lƣơng thực - thực phẩm bị nhiễm phóng xạ và xác định mức đóng góp của nhân phóng xạ 210 Po trong liều chiếu trong trung bình năm ......................................................... 94 KẾT LUẬN ............................................................................................................. 100 KIẾN NGHỊ ............................................................................................................ 102 DANH MỤC CÁC CÔNG TRÌNH KHOA HỌC CỦA TÁC GIẢ LIÊN QUAN ĐẾN LUẬN ÁN ..................................................................................................... 103 TÀI LIỆU THAM KHẢO ...................................................................................... 104 3
PHỤ LỤC 1............................................................................................................. 116 Vị trí địa lý các điểm lấy mẫu phục vụ nghiên cứu của luận án ............................. 116 PHỤ LỤC 2............................................................................................................. 119 Nồng độ hoạt độ các nhân phóng xạ trong lƣơng thực và thực phẩm thuộc khẩu phần ăn chủ yếu của ngƣời dân ở khu vực nghiên cứu ........................ 119 PHỤ LỤC 3............................................................................................................. 122 Bản đồ vị trí địa lý các điểm lấy mẫu trầm tích - nƣớc - hàu - ngao phục vụ nghiên cứu của luận án ........................................................................................... 122 PHỤ LỤC 3............................................................................................................. 123 Bản đồ vị trí địa lý các điểm lấy mẫu lƣơng thực - thực phẩm phục vụ nghiên cứu của luận án .............................................................................................................. 123 PHỤ LỤC 4............................................................................................................. 124 Thiết bị đo Po-210 Alpha Spectrometer Model 7200-02 ....................................... 124 PHỤ LỤC 5............................................................................................................. 128 Một số hình ảnh quá trình nghiên cứu thực hiện luận án ....................................... 128 4
DANH MỤC TỪ VIẾT TẮT Từ, cụm Tiếng Anh Tiếng Việt từ viết tắt CF Concentration Factor Hệ số tích lũy DOC Dissolved organic carbon Hợp chất hữu cơ hòa tan dw Dry weight Khối lƣợng khô HDPE High Density Polyethylene Nhựa polyetylen mật độ cao Hydrophobic organic HOC Hợp chất hữu cơ kỵ nƣớc compounds International Atomic Energy Cơ quan Năng lƣợng nguyên tử IAEA Agency quốc tế International Commission on Ủy ban Bảo vệ bức xạ ion hóa ICRP Radiological Protection quốc tế fw Fresh weight Khối lƣợng tƣơi LOD Limit of detection Giới hạn phát hiện National Institute of Viện Các chất chuẩn và Công nghệ NIST Standards and Technology Quốc gia Particles Concentration PCE Hiệu ứng hàm lƣợng hạt Effect PM Particulate matter Chất rắn lơ lửng PRPX Phân rã phóng xạ TF Transport Factor Hệ số vận chuyển TSM Total suspended matter Tổng hàm lƣợng vật chất lơ lửng UNSCEAR United Nations Scientific Ủy ban Khoa học của Liên hợp quốc Committee on the Effects of về tác động của bức xạ nguyên tử Atomic Radiation vcs et al. và cộng sự ww Wet weight Khối lƣợng ƣớt 5
DANH MỤC BẢNG STT Tên bảng Trang Bảng 1.1. Nồng độ hoạt độ của 210Po trong nƣớc biển ở một số vùng biển 29 trên Thế giới Bảng 1.2. Giá trị nồng độ hoạt độ của 210Po trong động vật nhuyễn thể hai 31 mảnh vỏ ở các vùng biển khác nhau Bảng 1.3. Giá trị Kd của một số nguyên tố trong môi trƣờng rìa đại 34 dƣơng Bảng 2.1. Số lƣợng mẫu phân tích hoạt độ phóng xạ 210Po 42 Bảng 3.1. Hệ số phân bố Kd(s) của 210Po giữa hai pha nƣớc - trầm tích 63 210 Bảng 3.2. Độ pH và nồng độ hoạt độ Po trong mẫu nƣớc biển ở các 70 khu vực nghiên cứu Bảng 3.3. Nồng độ hoạt độ 210Po trong các mẫu nƣớc biển, thịt ngao và 78 hàu ở khu vực ven bờ biển vịnh Bắc Bộ Bảng 3.4. Tốc độ hút - lọc của một số loài động vật hai mảnh vỏ 80 Bảng 3.5. Nồng độ ion Cl- nƣớc biển ở các khu vực nghiên cứu 81 Bảng 3.6. Hệ số tích lũy (CF) của 210Po đối với ngao và hàu ở vùng biển 84 ven bờ vịnh Bắc Bộ Bảng 3.7. So sánh giá trị CF của 210Po đối với các loài động vật nhuyễn 85 thể hai mảnh vỏ trong các môi trƣờng biển khác nhau trên Thế giới Bảng 3.8. Nồng độ hoạt độ nhân phóng xạ 210Po trong lƣơng thực và thực 90 phẩm thuộc khẩu phần ăn chủ yếu của ngƣời dân ở khu vực nghiên cứu 210 Bảng 3.9. Giá trị hệ số vận chuyển (TF) trung bình của Po trong một 92 số loại lƣơng thực - thực phẩm Bảng 3.10. Khẩu phần ăn chủ yếu và lƣợng tiêu thụ trung bình hàng ngày 95 của cƣ dân đồng bằng Bắc Bộ Bảng 3.11. Liều hiệu dụng trung bình năm đối với ngƣời trƣởng thành ở 96 vùng đồng bằng Bắc Bộ do ăn lƣơng thực-thực phẩm nhiễm phóng xạ tự nhiên và nhân tạo Bảng 3.12. Liều chiếu trung bình năm (µSv năm-1) gây ra bởi 210 Po và 98 210 Pb do tiêu thụ lƣơng thực - thực phẩm 6
DANH MỤC HÌNH STT Tên hình Trang Hình 1.1. Ba chuỗi phóng xạ tự nhiên 238U, 235U và 232Th 13 210 Hình 1.2. Nguồn gốc nhân phóng xạ Po trong môi trƣờng biển và 18 đại dƣơng Hình 1.3. Những con đƣờng để 210Po xâm nhập vào cơ thể con ngƣời 27 Hình 1.4. Cơ chế đánh giá vận chuyển các nhân phóng xạ từ môi 35 trƣờng nƣớc biển vào chuỗi thức ăn Hình 2.1. Quy trình chuẩn bị và xử lý mẫu để xác định hoạt độ phóng 48 xạ tự nhiên và nhân tạo trong lƣơng thực-thực phẩm Hình 2.2. Quy trình phân tích hoạt độ 210Po 50 Hình 2.3. Đỉnh năng lƣợng alpha của nội chuẩn 209Po và của nhân 52 210 Po trong các loại mẫu IAEA-CU-2006-02 Hình 2.4. Phổ năng lƣợng của 209Po (nội chuẩn) và của 210 Po trong 52 mẫu nƣớc biển TB02 đợt 1 năm 2014 Hình 3.1. Nồng độ hoạt độ 210Po trong nƣớc biển ven bờ (mBqL-1) 56 Hình 3.2. Nồng độ hoạt độ 210Po trong trầm tích biển ven bờ (Bq kg-1dw) 59 Hình 3.3. Mối tƣơng quan giữa Kd(s) của 210Po và hàm lƣợng hợp chất 65 hữu cơ hòa tan trong nƣớc biển vào mùa mƣa năm 2014 Hình 3.4. Mối tƣơng quan giữa Kd(s) của 210Po và hàm lƣợng hợp chất 67 hữu cơ hòa tan trong nƣớc biển vào mùa khô năm 2015 210 Hình 3.5. Mối tƣơng quan giữa Kd(s) của Po và độ muối nƣớc biển 68 vào mùa mƣa năm 2014 210 Hình 3.6. Mối tƣơng quan giữa Kd(s) của Po và độ muối nƣớc biển 68 vào mùa khô năm 2015 210 Hình 3.7. Ảnh hƣởng của pH đến nồng độ hoạt độ của Po trong 71 nƣớc biển Hình 3.8. Mối tƣơng quan giữa Kd(s) của 210Po và pH nƣớc biển 72 Hình 3.9. Các thành phần của mô hình khối mô tả các nguồn phát sinh 74 210 Po trong môi trƣờng biển áp dụng trong các nghiên cứu đại dƣơng học dựa trên nguyên lý mất cân bằng phóng xạ của chuỗi 238U 7
210 Hình 3.10. Mối tƣơng quan giữa nồng độ hoạt độ của Po trong thịt 82 hàu/ngao và nồng độ ion Cl- nƣớc biển Hình 3.11a. Mối tƣơng quan đồng biến giữa pH và hệ số tích lũy CF của 86 210 Po trong hàu và ngao Hình 3.11b. Mối tƣơng quan nghịch biến giữa độ muối (Cl-) với hệ số 87 tích lũy CF của 210Po trong hàu và ngao 8
MỞ ĐẦU 1. Tính cấp thiết của đề tài luận án 210 Poloni-210 (Po-210, Po) là một đồng vị phóng xạ của nguyên tố Poloni (Po), có thời gian bán rã 138,4 ngày, phân rã alpha (α) với năng lƣợng 5,304 MeV (100%) và là đồng vị phóng xạ cuối cùng của chuỗi phóng xạ tự nhiên Urani-238 (238U). Do đó, trong tự nhiên 210Po có mặt ở mọi nơi với mức 238 độ khác nhau và phụ thuộc vào mức độ đồng vị mẹ U có mặt trong môi trƣờng. Trong phòng thí nghiệm, 210Po đƣợc tổng hợp thông qua việc bắn phá đồng vị 209Bi bởi nơtron từ lò phản ứng hạt nhân hoặc máy gia tốc để biến đổi 209 210 210 Bi thành Bi, sau đó phân rã beta (β) tạo thành Po. Ngoài ra, các hoạt động sản xuất của con ngƣời nhƣ nung quặng apatit để sản xuất phốt pho, đốt than, sử dụng phân bón phốt phát (phân lân), v.v… cũng góp phần làm tăng hàm lƣợng 210Po trong môi trƣờng. Nghiên cứu về 210Po trong môi trƣờng thủy quyển nói chung cũng nhƣ hành vi của nó trong môi trƣờng nƣớc biển nói riêng đã đƣợc nhiều nhà khoa học quan tâm nghiên cứu trong 50 năm gần đây. Ban đầu, mối quan tâm nghiên cứu về poloni là độ phóng xạ alpha của nó trong một số sinh vật biển là tƣơng đối cao so với sinh vật trên cạn do đóng góp của poloni từ nƣớc và động - thực vật phù du. Khám phá này dẫn tới thúc đẩy các nghiên cứu tìm hiểu về khả năng vận chuyển, tích lũy nhân phóng xạ poloni giữa các sinh vật biển và về liều bức xạ mà con ngƣời có thể phải tiếp nhận do ăn hải sản theo chuỗi thức ăn [97, 112]. Mặc dù trong tự nhiên, Po-210 chỉ tồn tại ở mức vết, nhƣng do đặc tính đồng thời có cả độc tính của một kim loại nặng và cả độc tính của một đồng vị phóng xạ phân rã alpha (α) với năng lƣợng cao, nên khi Po-210 đi vào bên trong cơ thể sống sẽ rất độc bởi gây ra liều chiếu trong. Ở Việt Nam, các nghiên cứu về Po-210 trong môi trƣờng nƣớc mới chỉ dừng lại ở mức phân tích hàm lƣợng của chúng trong trầm tích để xác định tốc độ bồi lấp cửa sông, lòng hồ hoặc bến cảng bằng phƣơng pháp sử dụng 9
chì-210 (210Pb) [5,6, 7, 36]. Hiện ở Việt Nam, chƣa có công bố khoa học nào 210 về phân bố Po trong môi trƣờng nƣớc biển ven bờ và các loài nhuyễn thể 210 hai mảnh vỏ nói riêng, cũng nhƣ việc tính toán mức đóng góp của Po vào liều chiếu trong gây ra do ăn các loại lƣơng thực - thực phẩm. Bên cạnh đó, Trung Quốc hiện nay đã xây dựng và đƣa vào vận hành nhà máy điện hạt nhân ở thành phố cảng Phòng Thành, cách thành phố Móng Cái (tỉnh Quảng Ninh) khoảng 60 km theo đƣờng chim bay, nên việc nghiên cứu nồng độ hoạt độ và phân bố 210Po trong môi trƣờng nƣớc biển ven bờ vịnh Bắc Bộ và tính toán mức đóng góp của 210Po trong liều hiệu dụng chiếu trong trung bình năm đối với ngƣời trƣởng thành do tiêu thụ lƣơng thực - thực phẩm có ý nghĩa rất quan trọng, góp phần xây dựng phông nền phóng xạ môi trƣờng nƣớc biển khu vực vịnh Bắc Bộ trƣớc khi nhà máy điện hạt nhân Phòng Thành hoạt động. Từ những thực tiễn nêu trên, đề tài luận án lựa chọn là “Nghiên cứu sự phân bố của Po-210 trong nƣớc biển, trầm tích và ngao (Meretrix meretrix), hàu (Crassostrea gigas) trong vùng biển ven bờ khu vực Bắc Bộ”. 2. Mục tiêu của luận án - Tạo đƣợc bộ dữ liệu nền phông phóng xạ của Po-210 trong môi trƣờng nƣớc - trầm tích - ngao (Meretrix meretrix), hàu (Crassostrea gigas) ở vùng nƣớc biển ven bờ khu vực Bắc Bộ. - Làm rõ đƣợc sự phân bố trong pha nƣớc - pha rắn (pha hạt) của nhân phóng xạ 210Po trong môi trƣờng nƣớc biển ven bờ khu vực Bắc Bộ. Xem xét ảnh hƣởng của một số yếu tố môi trƣờng đến sự phân bố của nhân phóng xạ 210 Po trong môi trƣờng nƣớc biển - vật chất lơ lửng - trầm tích. - Đánh giá đƣợc khả năng vận chuyển của nhân phóng xạ 210Po từ môi trƣờng nƣớc biển ven bờ khu vực Bắc Bộ vào trong ngao, hàu. Xem xét ảnh hƣởng của một số yếu tố môi trƣờng đến khả năng vận chuyển nhân phóng xạ 210 Po vào ngao, hàu . 10
210 - Xác định đƣợc mức đóng góp của nhân phóng xạ Po vào liều hiệu dụng chiếu trong trung bình năm do ăn lƣơng thực thực phẩm của công chúng vùng đồng bằng duyên hải Bắc Bộ. 3. Ý nghĩa khoa học và thực tiễn của luận án 210 - Xây dựng bộ số liệu về nồng độ phóng xạ của Po trong nƣớc biển, trầm tích và trong ngao (Meretrix meretrix), hàu (Crassostrea gigas) thu thập tại vùng ven bờ biển tại các tỉnh Quảng Ninh, Hải Phòng và Thái Bình. 210 - Bƣớc đầu làm rõ sự phân bố của Po trong môi trƣờng nƣớc biển 210 ven bờ, dựa trên việc xác định hệ số phân bố K d của Po giữa pha nƣớc và 210 trầm tích; Đánh giá khả năng tích lũy sinh học Po của ngao, hàu thông qua hệ số tích lũy (CF). Đánh giá ảnh hƣởng của một số yếu tố môi trƣờng nhƣ hợp chất hữu cơ hòa tan (DOC), độ muối nƣớc biển, nồng độ Cl- nƣớc biển và pH tới sự phân bố của 210Po ở trong môi trƣờng nƣớc biển ven bờ và khả năng tích lũy sinh học nhân phóng xạ 210Po của ngao, hàu. 210 - Xác định mức đóng góp của nhân phóng xạ Po vào liều hiệu dụng chiếu trong trung bình năm đối với ngƣời trƣởng thành vùng đồng bằng duyên hải Bắc Bộ do ăn lƣơng thực - thực phẩm. 4. Tính mới của luận án - Lần đầu tạo đƣợc bộ số liệu về hiện trạng nền phông phóng xạ alpha của 210Po trong nƣớc, trầm tích, ngao (M. meretrix), hàu (C. gigas) và một số loại lƣơng thực - thực phẩm khác ở vùng biển khu vực Bắc Bộ, Việt Nam (tỉnh Thái Bình, thành phố Hải Phòng và tỉnh Quảng Ninh). 210 - Xác định đƣợc hệ số phân bố Kd của Po giữa pha nƣớc và pha rắn với những đặc điểm riêng của môi trƣờng nƣớc biển ven bờ biển khu vực Bắc Bộ; và xác định hệ số tích lũy CF của 210Po đối với ngao và hàu. 210 - Xác định đƣợc mức đóng góp của Po vào liều hiệu dụng chiếu trong trung bình năm đối với ngƣời trƣởng thành vùng đồng bằng duyên hải Bắc Bộ do ăn lƣơng thực - thực phẩm. 11
CHƢƠNG 1. TỔNG QUAN 1.1. Tổng quan về phóng xạ trong môi trƣờng 1.1.1. Nguồn gốc các nhân phóng xạ trong môi trường Các nhân phóng xạ trong môi trƣờng đƣợc phát sinh từ hai nguồn, đó là nguồn phóng xạ tự nhiên và nguồn phóng xạ nhân tạo do con ngƣời tạo ra trong quá trình ứng dụng năng lƣợng hạt nhân trong các lĩnh vực nhƣ công nghiệp, nông nghiệp, giao thông vận tải, y - sinh học và các loại hình nghiên cứu và phát triển khác. 1.1.1.1. Nguồn gốc từ các chuỗi phóng xạ tự nhiên Trong môi trƣờng, các nhân phóng xạ tự nhiên phát sinh từ 3 nguồn, đó là: (i) Các nhân phóng xạ nguyên thủy; (ii) Các nhân phóng xạ sinh ra từ các chuỗi phóng xạ tự nhiên; (iii) Các nhân phóng xạ sinh ra từ các phản ứng hạt nhân trong vũ trụ. Nguồn phóng xạ nguyên thủy bao gồm các nhân tồn tại từ khi hình thành Trái Đất là kết quả của hiện tƣợng giãn nở vũ trụ (Big Bang). Chúng có chu kỳ bán rã dài ngang với tuổi của Trái Đất vào khoảng 4,5×109 năm, đó là các nhân kali-40 (40K), vanadi-50 (50V), rubidi-87 (87Rb), cadimi-113 (113Cd), indi-115 (115In). Nhân phóng xạ nguyên thủy có đóng góp đáng kể nhất vào liều bức xạ, cả chiếu ngoài và chiếu trong đối với công chúng là kali-40 (40K) và rubidi-87 (87Ru). Nguồn phóng xạ sinh ra từ chuỗi phóng xạ tự nhiên: đây là các nhân phóng xạ đƣợc sinh ra liên tiếp từ quá trình phân rã phóng xạ tự nhiên. Đứng đầu mỗi chuỗi là một nhân phóng xạ, tiếp theo là các con - cháu - chắt của nó đƣợc tạo ra do phân rã phóng xạ alpha, beta kèm theo gamma với các chu kỳ bán phân rã khác nhau và cuối chuỗi là một đồng vị bền của chì (Pb). Có ba chuỗi phóng xạ tự nhiên, tƣơng ứng với đầu họ là Urani-238 (238U), Urani-235 (235U) và Thori -232 (232Th) (Hình 1.1). 12
Hình 1.1. Ba chuỗi phóng xạ tự nhiên 238U, 235U và 232Th [27] Đặc điểm của cả ba chuỗi phóng xạ tự nhiên là trong quá trình phân rã 238 222 đều sinh ra khí trơ radon (Rn), chuỗi phóng xạ tự nhiên U sinh ra Rn, 235 219 232 chuỗi phóng xạ tự nhiên U sinh ra Rn và chuỗi phóng xạ tự nhiên Th sinh ra 220Rn. Một phần nhân khí trơ radon sẽ thoát ra từ đất vào không khí và 238 218 phân rã tiếp trong khí quyển. Trong chuỗi phóng xạ tự nhiên U có Po, 214 210 235 215 Po và Po; Trong chuỗi phóng xạ tự nhiên U có Po; Trong chuỗi phóng xạ tự nhiên 232Th có 216Po và 212Po. Các nhân phóng xạ poloni đƣợc tạo ra trong không khí sẽ bám dính trên các hạt sol khí và di chuyển cùng sol khí trong khí quyển, nhƣng khả năng di chuyển trong khoảng không gian rộng thì chỉ có đồng vị Po-210 vì chu kỳ bán rã của nó là tƣơng đối dài (138,4 ngày). Trong quá trình di chuyển, Po-210 sẽ bị rơi lắng dƣới dạng khô cùng bụi khí do trọng lực hoặc rơi lắng ƣớt do nƣớc mƣa rửa trôi. 13
Nhƣ vậy, trong môi trƣờng tự nhiên, Po-210 có hai nguồn là: (i) Nguồn phân rã tại chỗ của chuỗi phóng xạ tự nhiên có mặt trong các khoáng chất; (ii) Nguồn do rơi lắng từ khí quyển. Nguồn thứ nhất của Po-210 đƣợc gọi là Po- 210 đƣợc hỗ trợ (supported), còn nguồn thứ hai đƣợc gọi là Po-210 không đƣợc hỗ trợ (unsupported). Nguồn Po-210 không đƣợc hỗ trợ phụ thuộc vào tốc độ rơi lắng, tức là điều kiện khí tƣợng của từng khu vực. Nhiều công trình nghiên cứu, (ví dụ nhƣ Paatero vcs [95], Ioannidou vcs [62], v.v…) cho thấy nồng độ hoạt độ của 210Pb là mẹ của 210Po trong chuỗi phóng xạ tự nhiên 238U trong rơi lắng khô và ƣớt có giá trị thấp nhất vào mùa mƣa (tháng 7, tháng 8) và cao nhất vào mùa khô (từ tháng 11 đến tháng 2 năm sau). Nhƣ vậy, có thể 210 210 thấy, cũng tƣơng tự nhƣ Pb vào mùa khô nồng độ hoạt độ của Po trong không khí là cao hơn so với nồng độ hoạt độ của nó vào mùa mƣa nhƣng nồng độ hoạt độ của hai nhân phóng xạ này trong không khí cũng nhƣ trong môi trƣờng thủy quyển là không cân bằng. Sự mất cân bằng phóng xạ giữa hai 210 210 nhân phóng xạ Po và Pb đƣợc giải thích là do đặc tính thủy địa hóa môi trƣờng cũng nhƣ độ hòa tan của chúng là khác nhau [107]. Pb-210 có xu thế hòa tan vào nƣớc tốt hơn so với Po-210. 1.1.1.2. Nguồn từ các phản ứng hạt nhân trong vũ trụ Sự tƣơng tác của các hạt nhƣ nơtron, proton, meson năng lƣợng cao từ bên ngoài khoảng không vũ trụ với vật chất trong khí quyển trái đất, tạo ra một số nhân phóng xạ nhƣ 22Na, 3H, 14C, 7Be. Chu kỳ bán phân rã và phƣơng thức phân rã phóng xạ của các nhân đƣợc tạo ra do các phản ứng hạt nhân với các tia vũ trụ và có chu kỳ bán phân rã lớn hơn 1 ngày gồm có 3H (t1/2=12,33 năm, -), 7+10 Be (t1/2=53,29 ngày và 1,51x106 năm, + và -), 14 C (t1/2=5730 năm, -), 22Na (t1/2=2,602 năm, +), 26Al (t1/2=7,4×105 năm, + và bắt giữ điện tử, EC), 32Si (t1/2=172 năm, -), 32+33P (t1/2=14,26 ngày và 25,34 ngày, -), 35S (t1/2=87,51 ngày, -), 36Cl (t1/2=3,01×105 năm, -), 37+39 Ar (t1/2=35,04 ngày và 269 năm, + và -), 81Kr (t1/2=2,29×105 năm, -) [117]. 14
Các nhân phóng xạ tạo ra do phản ứng hạt nhân trong vũ trụ có hàm lƣợng lớn nhất ở tầng bình lƣu. Ngoài ra, một số hạt nơtron và proton tồn tại ở trong tầng đối lƣu vẫn có đủ năng lƣợng tạo ra các phản ứng hạt nhân để sinh ra các hạt nhân phóng xạ gần bề mặt trái đất. Hàm lƣợng của các nhân phóng xạ có nguồn gốc vũ trụ không chỉ phụ thuộc vào độ cao mà còn phụ thuộc vào vĩ độ và thay đổi theo chu kỳ hoạt động 11 năm của mặt trời. 1.1.1.3. Nguồn phóng xạ nhân tạo Các nhân phóng xạ nhân tạo có mặt trong hệ sinh thái trên Trái đất từ ba nguồn chính, đó là: - Từ các vụ thử vũ khí hạt nhân. - Từ các tai nạn nhà máy điện hạt nhân nhƣ vụ nổ nhà máy điện hạt nhân Chernobyl (Ucraina) năm 1986 và tai nạn nhà máy điện hạt nhân Fukushima (Nhật bản) năm 2011 do động đất và sóng thần. - Từ nguồn thải lỏng và khí của các nhà máy điện hạt nhân cũng nhƣ các cơ sở tái chế vật liệu hạt nhân, ví dụ nhƣ Sellafield ở Anh và Cap de la Hague ở Pháp [117]. Đại dƣơng bao phủ diện tích 361,11×106 km2, chiếm 70,8% tổng diện tích bề mặt trái đất [18]. Do đó, đại dƣơng là nơi tiếp nhận chủ yếu các nhân phóng xạ tự nhiên và nhân tạo xả vào môi trƣờng do rơi lắng từ không khí cũng nhƣ từ các nguồn nƣớc thải trực tiếp đổ ra biển. Các nguồn khác nhƣ là đánh chìm chất thải hạt nhân, xả thải định kỳ của nhà máy điện hạt nhân, tai nạn tàu ngầm, tai nạn rơi vệ tinh sử dụng động cơ chạy bằng năng lƣợng hạt nhân và sử dụng các đồng vị phóng xạ trong y tế, công nghiệp và khoa học cũng góp phần làm ô nhiễm phóng xạ đại dƣơng. 1.1.2. Ảnh hưởng của nhân phóng xạ đến sức khỏe con người Các nhân phóng xạ là các chất độc theo khía cạnh năng lƣợng của bức xạ do chúng phát ra. Các tác động đến sức khỏe của con ngƣời do phơi nhiễm 15
phóng xạ phụ thuộc vào nhiều yếu tố, bao gồm loại phóng xạ, chẳng hạn nhƣ phóng xạ alpha, beta, gamma hay nơtron; liều phơi nhiễm và thời gian tiếp xúc. Các nhân phóng xạ phát ra bức xạ có năng lƣợng cao, có thể tới hàng chục kiloelectron Volt (keV) trở lên. Do vậy, vật chất phơi nhiễm trong trƣờng bức xạ đều bị ion hóa ở các mức độ khác nhau, nên tia phóng xạ còn đƣợc gọi là bức xạ ion hóa. Do hiệu ứng ion hóa vật chất nên bức xạ ion hóa là nguy hiểm đối với cơ thể sống. Mức độ ảnh hƣởng của bức xạ ion hóa tới sức khỏe con ngƣời phụ thuộc vào liều bức xạ (radiation dose) là lƣợng năng lƣợng của bức xạ đã truyền hoàn toàn cho một đơn vị khối lƣợng thể trọng. Có hai kiểu phơi nhiễm phóng xạ, đó là chiếu ngoài và chiếu trong tƣơng ứng với hai loại liều là liều chiếu ngoài và liều chiếu trong. Liều chiếu trong là liều gây bởi các nhân phóng xạ nằm bên trong cơ thể. Liều chiếu ngoài là liều chiếu khi nguồn bức xạ nằm bên ngoài cơ thể, do đó có thể có những biện pháp hữu hiệu để tránh bị phơi nhiễm phóng xạ từ nguồn. Đƣờng hô hấp và đƣờng tiêu hóa là hai con đƣờng chính để các nhân phóng xạ xâm nhập đƣợc vào bên trong cơ thể, gây liều chiếu trong. Chiếu trong nguy hiểm hơn chiếu ngoài vì khó có biện pháp hiệu quả để làm giảm liều khi phóng xạ đã ở bên trong cơ thể và các nhân phóng xạ gây ảnh hƣởng trực tiếp đến cấu trúc tế bào. Với mức liều phơi nhiễm cao, ví dụ từ 1 Sivơ (Sv) trở lên thì gây những hậu quả nhƣ nhau đối với toàn thể tập thể công chúng từ bức xạ ion hóa, đó là bỏng da, hoại tử, rụng tóc và mức độ trầm trọng nhất là chết ngƣời. Các hiệu ứng của bức xạ ion hóa đối với cơ thể sống ở mức liều cao hơn ngƣỡng 1 Sv nhƣ trình bày ở trên thuộc nhóm hiệu ứng tất định vì nó xảy ra nhƣ nhau đối với tất cả các cơ thể sống với xác suất bằng 1. Khi con ngƣời bị phơi nhiễm phóng xạ ở những mức liều thấp hơn nhiều lần so với ngƣỡng 1 Sv hay còn gọi là liều chiếu nghề nghiệp thì bức xạ ion hóa phát ra từ các nhân phóng xạ 16