Luận án Tiến sĩ Khoa học Vật chất: Nghiên cứu sự vận chuyển của một số đồng vị phóng xạ tự nhiên và nhân tạo từ đất sang cây rau và cây chè bằng kỹ thuật hạt nhân hiện đại

Chia sẻ: _ _ | Ngày: | Loại File: PDF | Số trang:193

Thêm vào BST

Báo xấu

32
lượt xem 3
download

Download Vui lòng tải xuống để xem tài liệu đầy đủ

Mục tiêu nghiên cứu của Luận án nhằm xây dựng bộ số liệu về hệ số TF của các đồng vị phóng xạ 238U, 232Th và 40K trên một số loại rau xanh ở quần đảo Trường Sa. Xây dựng bộ số liệu về hệ số TF của các đồng vị phóng xạ 238U, 232Th, 40K và 137Cs trên cây chè tại Nông trường chè Lương Mỹ, Hòa Bình và xác định ảnh hưởng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên đến đồng vị phóng xạ nhân tạo 137Cs trong quá trình vận chuyển từ đất lên cây trồng. Mời các bạn cùng tham khảo!

Chủ đề:

Bình luận(0) Đăng nhập để gửi bình luận!

Lưu

Nội dung Text: Luận án Tiến sĩ Khoa học Vật chất: Nghiên cứu sự vận chuyển của một số đồng vị phóng xạ tự nhiên và nhân tạo từ đất sang cây rau và cây chè bằng kỹ thuật hạt nhân hiện đại

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO VIỆN HÀN LÂM KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ VIỆT NAM HỌC VIỆN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ ----------------------------- HOÀNG HỮU ĐỨC NGHIÊN CỨU SỰ VẬN CHUYỂN CỦA MỘT SỐ ĐỒNG VỊ PHÓNG XẠ TỰ NHIÊN VÀ NHÂN TẠO TỪ ĐẤT SANG CÂY RAU VÀ CÂY CHÈ BẰNG KỸ THUẬT HẠT NHÂN HIỆN ĐẠI LUẬN ÁN TIẾN SỸ KHOA HỌC VẬT CHẤT HÀ NỘI - 2021
VIỆN HÀN LÂM KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ VIỆT NAM HỌC VIỆN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ …………***………… HOÀNG HỮU ĐỨC NGHIÊN CỨU SỰ VẬN CHUYỂN CỦA MỘT SỐ ĐỒNG VỊ PHÓNG XẠ TỰ NHIÊN VÀ NHÂN TẠO TỪ ĐẤT SANG CÂY RAU VÀ CÂY CHÈ BẰNG KỸ THUẬT HẠT NHÂN HIỆN ĐẠI LUẬN ÁN TIẾN SỸ KHOA HỌC VẬT CHẤT Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử và hạt nhân Mã số: 9 44 01 06 Người hướng dẫn khoa học: 1: TS. Phan Việt Cương 2: PGS.TS. Bùi Văn Loát HÀ NỘI - 2021
LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan đây là công trình nghiên cứu mà phần chủ yếu do tôi trực tiếp thực hiện, phần còn lại có sự tham gia hỗ trợ của các đồng nghiệp tại Trung tâm Vật lý hạt nhân/Viện Vật lý, Trạm Quan trắc Cảnh báo môi trường độc xạ miền Bắc/Viện Hóa học Môi trường quân sự. Các số liệu thực nghiệm và kết quả nghiên cứu trong luận án là trung thực và chưa từng được sử dụng trong bất kỳ công trình nào khác. Luận án cũng đã sử dụng một số thông tin từ nhiều nguồn số liệu khác nhau, các thông tin đều được trích dẫn rõ nguồn gốc. Tác giả NCS Hoàng Hữu Đức i
LỜI CẢM ƠN Tôi xin bày tỏ lời cảm ơn chân thành đến: TS. Phan Việt Cương và PGS. TS. Bùi Văn Loát đã tận tình hướng dẫn, giúp đỡ và động viện tôi trong suốt quá trình thực hiện luận án. GS. TS. Lê Hồng Khiêm đã có những định hướng ban đầu và giúp đỡ tôi trong quá trình thực hiện luận án. Ban lãnh đạo Viện Hóa học Môi trường quân sự/Bộ Tư lệnh Hóa học đã tạo mọi điều kiện thuận lợi để tôi hoàn thành luận án. Tâp thể cán bộ tại Trung tâm Vật lý Hạt nhân/Viện Vật lý và các đồng nghiệp tại Trạm Quan trắc Cảnh báo môi trường độc xạ miền Bắc/Viện Hóa học Môi trường quân sự đã giúp đỡ tôi nhiệt tình trong quá trình thực hiện luận án. Ban lãnh đạo Học viện Khoa học và Công nghệ, Viện Vật lý và Bộ phận đào tạo sau đại học đã giúp đỡ tôi hoàn tất các thủ tục cần thiết để bảo vệ luận án. Các bạn bè, đồng nghiệp, người thân đã luôn động viên và tạo mọi điều kiện thuận lợi cho tôi trong suốt quá trình thực hiện luận án. Xin trân trọng cảm ơn! Hoàng Hữu Đức ii
DANH MỤC CÁC TỪ VIẾT TẮT International Atomic Cơ quan Năng lượng Nguyên tử IAEA Energy Agency Quốc tế International Union of Hiệp hội sinh thái học phóng xạ Quốc IUR Radioecologists tế Đơn vị đo hoạt độ phóng xạ (1 Bq = Bq Becquerel 1 phân rã/giây) Bq/kg Becquerel/kilôgam Đơn vị đo hoạt độ riêng Đơn vị đo năng lượng (1 keV = 103 keV Kiloelectron volt eV) Đơn vị đo năng lượng (1 keV = 106 MeV Megaelectron volt eV) ppm Parts per million Phần triệu (1 ppm = 10-6) UCL Upper control limit Giới hạn kiểm soát trên LCL Lower control limit Giới hạn kiểm soát dưới UWL Upper Warning Limit Giới hạn cảnh báo trên LWL Lower warning Limit Giới hạn cảnh báo dưới T1/2 T1/2 = ln2/λ Chu kỳ bán rã của hạt nhân phóng xạ Hệ số vận chuyển đồng vị phóng xạ TF Transfer factor từ đất lên cây DF Discrimination factor Hệ số phân biệt C(U) Hoạt độ 238U trong đất C(U/Cải) Hoạt độ 238U trong rau cải canh C(U/Muống) Hoạt độ 238U trong rau muống C(Th) Hoạt độ 232Th trong đất C(Th/Cải) Hoạt độ 232Th trong rau cải canh C(Th/Muống) Hoạt độ 232Th trong rau muống C(K) Hoạt độ 40K trong đất C(K/Cải) Hoạt độ 40K trong rau cải canh C(K/Muống) Hoạt độ 40K trong rau muống C(Cs) Hoạt độ 137Cs trong đất C(K/Chè) Hoạt độ 40K trong cây chè C(Cs/Chè) Hoạt độ 137Cs trong cây chè C(U/Chè) Hoạt độ 238U trong cây chè C(Th/Chè) Hoạt độ 238U trong cây chè TF(U/Muống) Hệ số vận chuyển 238U từ đất lên rau muống TF(U/Cải) Hệ số vận chuyển 238U từ đất lên rau cải canh TF(Th/Muống) Hệ số vận chuyển 232Th từ đất lên rau muống iii
TF(Th/Cải) Hệ số vận chuyển 232Th từ đất lên rau cải canh TF(K/Muống) Hệ số vận chuyển 40K từ đất lên rau muống TF(K/Cải) Hệ số vận chuyển 40K từ đất lên rau cải canh TF(K) Hệ số vận chuyển 40K từ đất lên cây chè TF(K/rễ) Hệ số vận chuyển 40K từ đất lên cây chè TF(K/thân) Hệ số vận chuyển 40K từ đất lên thân chè TF(K/lá) Hệ số vận chuyển 40K từ đất lên lá chè TF(Cs) Hệ số vận chuyển 137Cs từ đất lên cây chè TF(Cs/rễ) Hệ số vận chuyển 137Cs từ đất lên rễ chè TF(Cs/thân) Hệ số vận chuyển 137Cs từ đất lên thân chè TF(Cs/lá) Hệ số vận chuyển 137Cs từ đất lên lá chè TF(U) Hệ số vận chuyển 238U từ đất lên cây chè TF(U/rễ) Hệ số vận chuyển 238U từ đất lên rễ chè TF(U/thân) Hệ số vận chuyển 238U từ đất lên thân chè TF(U/lá) Hệ số vận chuyển 238U từ đất lên lá chè TF(Th) Hệ số vận chuyển 232Th từ đất lên cây chè TF(Th/rễ) Hệ số vận chuyển 232Th từ đất lên rễ chè TF(Th/thân) Hệ số vận chuyển 232Th từ đất lên thân chè TF(Th/lá) Hệ số vận chuyển 232Th từ đất lên lá chè R2 Hệ số xác định 𝑟𝑠 Hệ số tương quan hạng Spearman 𝑟𝑇𝐹(𝑈/𝑐ả𝑖) Hệ số tương quan hạng Spearman giữa C(U) và TF(U/Cải) 𝑟 𝑇𝐹(𝑈/𝑚𝑢ố𝑛𝑔) Hệ số tương quan hạng Spearman giữa C(U) và TF(U/Muống) 𝑟𝑇𝐹(𝑇ℎ/𝑐ả𝑖) Hệ số tương quan hạng Spearman giữa C(Th) và TF(Th/Cải) 𝑟 𝑇𝐹(𝑇ℎ/𝑚𝑢ố𝑛𝑔) Hệ số tương quan hạng Spearman C(Th) và TF(Th/Muống) 𝑟𝑇𝐹(𝐾/𝑐ả𝑖) Hệ số tương quan hạng Spearman giữa C(K) và TF(K/Cải) 𝑟 𝑇𝐹(𝐾/𝑚𝑢ố𝑛𝑔) Hệ số tương quan hạng Spearman giữa C(K) và TF(K/Muống) 𝑟𝑈/𝑐ả𝑖 Hệ số tương quan hạng Spearman giữa C(U) và C(U/Cải) 𝑟𝑈/𝑚𝑢ố𝑛𝑔 Hệ số tương quan hạng Spearman giữa C(U) và C(U/Muống) 𝑟𝑇ℎ/𝑐ả𝑖 Hệ số tương quan hạng Spearman giữa C(Th) và C(Th/Cải) Hệ số tương quan hạng Spearman giữa C(Th) và 𝑟 𝑇ℎ/𝑚𝑢ố𝑛𝑔 C(Th/Muống) 𝑟𝐾/𝑐ả𝑖 Hệ số tương quan hạng Spearman giữa C(K) và C(K/Cải) 𝑟𝐾/𝑚𝑢ố𝑛𝑔 Hệ số tương quan hạng Spearman giữa C(K) và C(K/Muống) iv
MỤC LỤC MỞ ĐẦU ........................................................................................................... 1 CHƯƠNG 1. TỔNG QUAN PHÓNG XẠ TRONG MÔI TRƯỜNG VÀ SỰ VẬN CHUYỂN PHÓNG XẠ ĐẤT - THỰC VẬT .......................................... 7 1.1. Các đồng vị phóng xạ tự nhiên .............................................................. 7 1.1.1. Các nhân phóng xạ tự nhiên đơn lẻ................................................. 8 1.1.2. Các chuỗi phóng xạ tự nhiên......................................................... 10 1.2. Các đồng vị phóng xạ nhân tạo ............................................................ 12 1.3. Đặc tính và phân bố các đồng vị phóng xạ trong đất ........................... 14 1.3.1. Đặc tính riêng của hạt nhân phóng xạ với ô nhiễm môi trường ... 14 1.3.2. Đặc trưng hóa lý và phân bố của các đồng vị phóng xạ 238U, 232Th, 40 K và 137Cs trong đất .............................................................................. 17 1.4. Sự hấp thụ các đồng vị phóng xạ bởi thực vật ..................................... 22 1.4.1. Hệ số vận chuyển TF..................................................................... 24 1.4.2. Sự hấp thụ của 238U bởi thực vật ................................................... 25 1.4.3. Sự hấp thụ của 232Th bởi thực vật ................................................. 26 1.4.4. Sự hấp thụ của 40K bởi thực vật .................................................... 27 1.4.5. Sự hấp thụ của 137Cs bởi thực vật.................................................. 28 CHƯƠNG 2. PHƯƠNG PHÁP VÀ KỸ THUẬT THỰC NGHIỆM ............. 33 2.1. Phương pháp phổ gamma phân tích hoạt độ các đồng vị phóng xạ trong mẫu môi trường ........................................................................................... 33 2.1.1. Phương pháp tương đối ................................................................. 35 2.1.2. Phương pháp tuyệt đối .................................................................. 36 2.2. Phương pháp sử dụng đường chuẩn hiệu suất nội và một giá trị hiệu suất tuyệt đối ....................................................................................................... 38 2.3. Phân tích số liệu và một số hiệu chỉnh nâng cao độ chính xác của phương pháp phân tích. ............................................................................................ 42 2.3.1. Phân tích phổ gamma .................................................................... 42 2.3.1.1. Phương pháp trừ phông phổ gamma ...................................... 42 2.3.1.2. Phương pháp tìm đỉnh tự động............................................... 45 2.3.1.3. Thuật toán tách đỉnh............................................................... 49 2.3.2. Một số hiệu chỉnh nâng cao độ chính xác của phép phân tích ..... 50 v
2.3.2.1. Trùng phùng tổng và ảnh hưởng của trùng phùng tổng đến độ bất định của phép phân tích................................................................. 50 2.3.2.2. Hiệu chỉnh sự tự hấp thụ trong mẫu....................................... 53 2.4. Tính toán độ bất định ........................................................................... 56 2.4.1. Giới hạn tin cậy ............................................................................. 56 2.4.2. Truyền sai số ................................................................................. 58 2.4.3. Sai số của việc làm khớp ............................................................... 60 2.5. Tính toán sai số trong việc xác định hoạt độ phóng xạ trong mẫu môi trường với phương pháp sử dụng đường cong hiệu suất nội và một giá trị hiệu suất....................................................................................................... 60 2.5.2. Sai số của việc xác định hiệu suất ghi (1460,83 keV) ................ 61 2.5.3. Sai số trong việc xác định hoạt độ AT ........................................... 62 2.6. Đối tượng và phương pháp thu góp mẫu ............................................. 62 2.6.1. Đối tượng nghiên cứu ................................................................... 62 2.6.2. Vị trí nghiên cứu ........................................................................... 65 2.6.3. Thu góp mẫu ................................................................................. 67 2.6.4. Xử lý mẫu và phân tích ................................................................. 68 2.6.5. Xử lý số liệu .................................................................................. 69 CHƯƠNG 3. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN .................................................. 70 3.1. Kết quả phát triển phương pháp sử dụng đường chuẩn hiệu suất nội và một giá trị hiệu suất tuyệt đối...................................................................... 70 3.1.1. Bố trí thí nghiệm ........................................................................... 70 3.1.2. Phân tích số liệu và kết quả........................................................... 71 3.1.2.1. Xác định hiệu suất tuyệt đối và hệ số hiệu chỉnh sự tự hấp thụ trong mẫu tương ứng với tia gamma 1460,83 keV đặc trưng của 40K 71 3.1.2.2. Xây dựng hàm FT(E) bằng việc sử dụng chuỗi phân rã 226Ra và 228 Th..................................................................................................... 72 3.1.2.3. Xác định hoạt độ của các hạt nhân phóng xạ trong mẫu chuẩn- Mẫu-1 .................................................................................................. 73 3.1.2.4. Xác định hoạt độ của các hạt nhân phóng xạ trong Mẫu-2 ... 77 3.1.3. Mô phỏng Monte-Carlo đánh giá ảnh hưởng của mật độ và thành phần hóa học đến hiệu suất ghi và hệ số hiệu chỉnh tự hấp thụ tương đối ở năng lượng 1460,83 keV ......................................................................... 78 vi
3.1.4. Nhận xét phương pháp sử dụng đường chuẩn hiệu suất nội và một giá trị hiệu suất tuyệt đối ......................................................................... 82 3.1.5. Phân tích đối chứng phương pháp ................................................ 83 3.1.5.1. Áp dụng phương pháp mới .................................................... 83 3.1.5.2. Sử dụng phương pháp tuyệt đối ............................................. 85 3.2. Nghiên cứu đánh giá sự vận chuyển các đồng vị phóng xạ từ đất lên rau trên quần đảo Trường Sa ............................................................................. 87 3.2.1. Hệ số vận chuyển của 238U ............................................................ 93 3.2.2. Hệ số vận chuyển của 232Th .......................................................... 97 3.2.3. Hệ số vận chuyển của 40K ........................................................... 100 3.2.4. Tóm tắt kết quả khảo sát tại quần đảo Trường Sa ...................... 103 3.3. Nghiên cứu sự vận chuyển các đồng vị phóng xạ từ đất lên cây chè tại Đội sản xuất Mỹ Tân thuộc Nông trường chè Lương Mỹ ........................ 104 3.3.1. Phân bố các đồng vị phóng xạ trong đất ..................................... 106 3.3.2. Hệ số vận chuyển các đồng vị phóng xạ từ đất lên cây chè ....... 111 3.3.2.1. Hệ số vận chuyển 40K ........................................................... 111 3.3.2.2. Hệ số vận chuyển 137Cs ........................................................ 113 3.3.2.3. Hệ số vận chuyển 238U ......................................................... 114 3.3.2.4. Hệ số vận chuyển 232Th ........................................................ 116 3.3.2.5. Nghiên cứu mối tương quan giữa các đồng vị trong quá trình vận chuyển từ đất sang cây chè ......................................................... 118 3.3.3. Tóm tắt kết quả............................................................................ 122 KẾT LUẬN ................................................................................................... 125 KIẾN NGHỊ .................................................................................................. 127 NHỮNG ĐÓNG GÓP MỚI CỦA LUẬN ÁN ............................................. 128 DANH MỤC CÔNG TRÌNH CỦA TÁC GIẢ ............................................. 129 TÀI LIỆU THAM KHẢO ............................................................................. 130 PHỤ LỤC ...................................................................................................... 142 vii
DANH MỤC HÌNH VẼ Hình 1. Sơ đồ vận chuyển các đồng vị phóng xạ trong môi trường 1 Hình 2. Các yếu tố ảnh hưởng đến sự hấp thụ các đồng vị của cây 3 trồng từ đất Hình 1.1. Các con đường vận chuyển hạt nhân phóng xạ nhân tạo 14 trong môi trường Hình 1.2. Mối liên hệ giữa chu kỳ bán hủy và hoạt độ riêng của các 16 đồng vị phóng xạ Hình 1.3. Phân bố của 137Cs và 134Cs theo độ sâu của đất 19 Hình 1.4. Phân bố 238U, 232Th và 40K theo độ sâu của đất 21 Hình 1.5. Mối quan hệ giữa nồng độ K+ bên ngoài và hệ số nồng 30 độ Cs phóng xạ bởi các loài thực vật khác nhau Hình 2.1. Sơ đồ hệ phổ kế gamma 35 Hình 2.2. Sơ đồ của phương pháp xác định hoạt độ phóng xạ chỉ 41 sử dụng một giá trị hiệu suất tuyệt đối và đường chuẩn hiệu suất nội Hình 2.3. Ví dụ minh họa việc trừ phông 44 Hình 2.4. Minh hoạ về hố thế thăng giáng tương tự như phổ thực 45 Hình 2.5. Phổ phân bố xác suất bất biến 46 Hình 2.6. Phổ một chiều mô phỏng với các đỉnh được đánh dấu 48 bằng dấu *, số vòng lặp tách đỉnh bằng 3 Hình 2.7. Phổ một chiều mô phỏng với các đỉnh được đánh giấu 49 bằng dấu *, số vòng lặp tách đỉnh bằng 8. Hình 2.8. Đường cong hiệu suất ghi tương ứng với nguồn 152Eu đặt 51 sát detector (đường phía dưới) và tương ứng với nguồn 152 Eu đặt cách detector 11,5 cm (đường phía trên) Hình 2.9. Hình học đo với hai trường hợp: (1) nguồn đặt sát detector 52 (2) nguồn đặt cách xa detector Hình 2.10. Sơ đồ thí nghiệm xác định hệ số suy giảm tuyến tính 55 Hình 2.11. Diện tích đỉnh đặc trưng không hiệu chỉnh tự hấp thụ so 55 với diện tích đỉnh đặc trưng có hiệu chỉnh tự hấp thụ Hình 2.12. Xác suất giá trị x lớn hơn xa (với xa = xn + ) là 15,9 % 57 (diện tích vùng bôi đen). Giới hạn tin cậy cho giá trị xa là 84,1 %. viii
Hình 2.13. Cây chè trưởng thành 64 Hình 2.14. Hệ thống rễ cây chè trưởng thành 64 Hình 2.15. Rau muống và cải canh trồng trên các đảo thuộc quần đảo 67 Trường Sa Hình 2.16. Sơ đồ lấy mẫu đất 68 Hình 3.1. Đường chuẩn hiệu suất nội của 228Th trong Mẫu-1 74 Hình 3.2. Đường chuẩn hiệu suât nội của 228Ra trong Mẫu-1 76 Hình 3.3. Đường chuẩn hiệu suất nội của 226Ra trong Mẫu-1 76 Hình 3.4. Đường chuẩn hiệu suất nội của 226Ra trong Mẫu-2 77 Hình 3.5. Hiệu suất tuyệt đối ở mức 1460,83 keV cho các mẫu môi 79 trường khác nhau Hình 3.6. Hiệu suất tuyệt đối ở 1460.83 keV, εref thay đổi theo mật 80 độ của RGK-1 Hình 3.7. Sự phụ thuộc của C vào mật độ cho các mẫu hình trụ 7,6 81 cm × 3 cm Hình 3.8. Đường chuẩn hiệu suất nội của 226Ra trong mẫu M125 84 Hình 3.9. Đường cong hiệu suất tuyệt đối nhận được từ mẫu chuẩn 86 RGU-1 cho hệ phổ kế gamma phông thấp tại Trung tâm Vật lý hạt nhân. Hình 3.10. Đường chuẩn hiệu suất tuyệt đối được xây dựng từ các 88 mẫu chuẩn 40K, 137Cs, 232Th và 238U Hình 3.11. Phân bố hoạt độ 238U trong đất trên quần đảo Trường Sa 90 Hình 3.12. Phân bố hoạt độ 232Th trong đất trên quần đảo Trường Sa 90 Hình 3.13. Phân bố hoạt độ 40K trong đất trên quần đảo Trường Sa 91 Hình 3.14. Mối tương quan hoạt độ U và 40K trong đất trồng rau 238 91 trên đảo Hình 3.15. Mối tương quan hoạt độ 232Th và 40K trong đất trồng rau 92 trên đảo Hình 3.16. Mối tương quan hoạt độ 238U và 232Th trong đất trồng rau 92 trên đảo Hình 3.17. Hoạt độ 238U trong đất và trong rau trên đảo Song Tử Tây 94 Hình 3.18. Mối tương quan giữa hoạt độ 238U trong đất và TF(U/Cải) 96 ix
Hình 3.19. Mối tương quan giữa hoạt độ 238 U trong đất và 96 TF(U/Muống) Hình 3.20. Mối tương quan giữa hoạt độ 232 Th trong đất và 99 TF(Th/Cải) Hình 3.21. Mối tương quan giữa hoạt độ 232 Th trong đất và 99 TF(Th/Muống) Hình 3.22. Mối tương quan giữa hoạt độ 40K trong đất và TF(K/Cải) 102 Hình 3.23. Mối tương quan giữa hoạt độ 40 K trong đất và 103 TF(K/Muống) Hình 3.24. Đường chuẩn hiệu suất nội của 226Ra trong mẫu D1-20 104 Hình 3.25. Đường chuẩn hiệu suất nội của 226Ra trong mẫu R3 105 Hình 3.26. Phân bố hoạt độ 40K theo độ sâu 108 Hình 3.27. Phân bố hoạt độ 137Cs theo độ sâu 108 Hình 3.28. Phân bố hoạt độ 238U theo độ sâu 109 Hình 3.29. Phân bố hoạt độ 232Th theo độ sâu 109 Hình 3.30. Mối tương quan hoạt độ các đồng vị phóng xạ trong đất 110 Tân Mỹ Hình 3.31. Hoạt độ 40K trong các bộ phận của cây chè 112 Hình 3.32. Hoạt độ 137Cs trong các bộ phận của cây chè 113 Hình 3.33. Hoạt độ 238U trong các bộ phận của cây chè 115 Hình 3.34. Hoạt độ 232Th trong các bộ phận của cây chè 117 Hình 3.35. Hoạt độ 40K và 137Cs trên các bộ phân cây chè 120 Hình 3.36. Mối tương quan giữa hoạt độ 40K trong đất và 137Cs trong 122 cây chè Hình 3.37. Mối tương quan giữa hoạt độ 40K trong đất và TF(Cs) 122 x
DANH MỤC BẢNG Bảng 1.1. Các nhân phóng xạ trong bầu khí quyển từ các tia vũ trụ 8 Bảng 1.2. Các hạt nhân phóng xạ nguyên thủy 9 Bảng 1.3. Hàm lượng trung bình của 40K, 232 Th và 238 U trong các 11 loại đất và đá điển hình Bảng 1.4. Hiệu suất tạo thành các nhân phóng xạ trong quá trình 13 thử vũ khí Bảng 1.5. Hệ số DF (Cs/K) của cây được trồng trong dung dịch 32 Bảng 2.1. Phân đoạn chuỗi trong chuỗi 238U 33 Bảng 2.2. Phân đoạn chuỗi trong chuỗi 232Th 33 Bảng 2.3. Xác suất và giới hạn tin cậy 58 Bảng 3.1. Năng lượng và xác suất phát xạ dùng xây dựng hàm FT(E) 73 Bảng 3.2. Hoạt độ các đồng vị trong Mẫu-1 (khoảng tin cậy 95%). 74 Bảng 3.3. Hoạt độ các đồng vị trong Mẫu-2 (khoảng tin cậy 95%). 78 Bảng 3.4. Thành phần hóa học các mẫu môi trường điển hình 79 Bảng 3.5. Thông tin các mẫu đất tại Savannakhet, Lào 83 Bảng 3.6. Hoạt độ các đồng vị trong mẫu M125 86 Bảng 3.7. Hoạt độ các đồng vị trong mẫu M106 86 Bảng 3.8. Hoạt độ các đồng vị trong mẫu M108 87 Bảng 3.9. Hoạt độ các đồng vị trong mẫu M122 87 Bảng 3.10. Hoạt độ các đồng vị trong mẫu M134 87 Bảng 3.11. Thông số thống kê về hoạt độ các đồng vị phóng xạ trong 89 mẫu đất tại quần đảo Trường Sa Bảng 3.12. Hoạt độ trung bình 238U trên rau cải canh và rau muống 93 Bảng 3.13. Giá trị TF(U/Cải) 94 Bảng 3.14. Giá trị TF(U/Muống) 95 Bảng 3.15. Hoạt độ trung bình 232Th trên rau cải canh và rau muống 97 Bảng 3.16. Giá trị TF(Th/Cải) 98 Bảng 3.17. Giá trị TF(Th/Muống) 98 Bảng 3.18. Hoạt độ trung bình 40K trên rau cải canh và rau muống 100 xi
Bảng 3.19. Giá trị TF(K/Cải) 101 Bảng 3.20. Giá trị TF(K/Muống) 101 Bảng 3.21. Thông số thống kê về hoạt độ các đồng vị phóng xạ trong 106 mẫu đất tại Đội sản xuất Tân Mỹ Bảng 3.22. Thông số thống kê về hoạt độ 40K trong các bộ phận cây 111 chè Bảng 3.23. Giá trị TF(K) trong các bộ phận cây chè 112 Bảng 3.24. Thông số thống kê về hoạt độ 137Cs trong các bộ phận cây 113 chè Bảng 3.25. Giá trị TF(Cs) trong các bộ phận cây chè 114 Bảng 3.26. Thông số thống kê về hoạt độ 238U trong các bộ phận cây 115 chè Bảng 3.27. Giá trị TF(U) trong các bộ phận cây chè 115 Bảng 3.28. Thông số thống kê về hoạt độ 232Th trong các bộ phận cây 116 chè Tân Mỹ Bảng 3.29. Hoạt độ trung bình 238 U và 232 Th trong các bộ phân cây 117 chè Bảng 3.30. Giá trị TF(Th) trong các bộ phận cây chè 118 Bảng 3.31. Hệ số 𝑟𝑠 giữa hoạt độ 238U, 232Th, 40K và 137Cs trong đất - 119 trong cây Bảng 3.32. Hệ số 𝑟𝑠 giữa hoạt độ 238U, 232Th, 40K và 137Cs trong đất - 119 TF. Bảng 3.33. Hệ số phân biệt DF(Cs/K) 121 Bảng 3.34. Hoạt độ trung bình các đồng vị phóng xạ trong lá, thân 123 rễ chè xii
MỞ ĐẦU Con người không thể tránh khỏi sự ảnh hưởng của bức xạ phát ra từ các đồng vị phóng xạ tự nhiên như 40K, 238U, ... Đây là các nhân phóng xạ tồn tại ngay từ khi hình thành trái đất và phân bố ở trong đất, đá với các mức độ khác nhau tuỳ thuộc vào vị trí địa lý. Bên cạnh đó, con người có thể bị ảnh hưởng bởi bức xạ từ các đồng vị phóng xạ nhân tạo như 137Cs, 131I, ... Các nhân phóng xạ này là hậu quả của các sự cố nhà máy điện hạt nhân hay các vụ thử hạt nhân. Chúng bị khuếch tán vào môi trường không khí và rơi lắng xuống đất. Các đồng vị phóng xạ trong môi trường đất có thể được cây trồng hấp thụ và sau đó đi vào cơ thể con người thông qua chuỗi thức ăn trong đó thực vật đóng một vai trò rất quan trọng và có thể gây ra các mối nguy hiểm tiềm tàng cho sức khỏe. Sơ đồ vận chuyển các đồng vị phóng xạ được mô tả như trong hình 1 [99]. Hình 1. Sơ đồ vận chuyển các đồng vị phóng xạ trong môi trường tác động lên cơ thể người Việc đánh giá quá trình vận chuyển các đồng vị phóng xạ từ môi trường đất sang thực vật là một quá trình hết sức quan trọng trong mô hình đánh giá ảnh hưởng của phóng xạ đối với con người. Tuy nhiên, quá trình hấp thụ các hạt nhân phóng xạ qua rễ cây rất khó để định lượng do đất là một hệ rất phức tạp. Vì vậy, để đánh giá quá trình vận chuyển các đồng phóng xạ từ môi trường đất sang thực vật, hệ số vận chuyển (TF) thường được sử dụng. Hệ số này được 1
định nghĩa là tỉ số hàm lượng của đồng vị tính cho một đơn vị khối lượng trong mẫu thực vật khô so với hàm lượng của chính đồng vị này trong một đơn vị khối lượng của mẫu đất khô ở chính tại vị trí cây trồng [54-57]. Trong hơn 50 năm qua, IAEA đã hỗ trợ và thúc đẩy các nước thành viên nghiên cứu quá trình vận chuyển của chúng trong môi trường, đặc biệt là quá trình vận chuyển phóng xạ từ đất sang thực vật. Mặc dù các nghiên cứu đã thu được rất nhiều số liệu nhưng trên thực tế số lượng các nhân phóng xạ được xem xét vẫn bị hạn chế. Hơn nữa, chỉ có một số ít nhóm đất - thực vật được quan tâm và mức độ bao phủ các vị trí địa lý trên toàn thế giới là không đáng kể [56]. Trong những năm gần đây, các số liệu về hệ số vận chuyển các đồng vị phóng xạ từ đất sang thực vật ở các vùng khác nhau trên thế giới liên tục được cập nhật. Điều đó cho thấy có một mối quan tâm rất lớn trong cộng đồng quốc tế về lĩnh vực này cũng như sự hệ thống hóa số liệu về hệ số vận chuyển các đồng vị phóng xạ từ đất sang thực vật nhằm phục vụ cho việc đánh giá về liều phóng xạ. Các số liệu thu được còn cho thấy hệ số vận chuyển các đồng vị phóng xạ từ đất sang thực vật biến đổi trong một khoảng rất rộng [55]. Có 6 yếu tố được cho là ảnh hưởng đến hệ số này (hình 2) đó là: hình thái mà theo đó các đồng vị phóng xạ đi vào đất (ví dụ: dạng hạt, sol khí hay dạng hòa tan), tính chất hóa lý của đồng vị, thời gian sau khi đồng vị đi vào đất, loại đất và đặc tính hóa lý của môi trường đất, loại cây trồng, phương thức quản lý cây trồng (việc sử dụng phân bón, tưới tiêu, quá trình đào xới, bón vôi....) [35, 56-58, 92]. Ở Việt Nam, những năm gần đây đã có một số nghiên cứu xác định hệ số vận chuyển các đồng vị phóng xạ từ đất sang thực vật. Điển hình là nghiên cứu của nhóm tác giả Nguyễn Hào Quang, Đặng Đức Nhận về nghiên cứu xác định hệ số vận chuyển của đồng vị phóng xạ 134Cs và 84Sr từ đất vào cây lúa và cây bắp cải. Có thể nói các công trình nghiên cứu về lĩnh vực này tại Việt Nam còn rất hạn chế. 2
Ngoài ra, việc xác định hệ số vận chuyển TF của nhiều nhân phóng xạ cùng một đối tượng cây trồng cũng thu hút được nhiều sự quan tâm nghiên cứu [14]. Nhiều nghiên cứu chứng tỏ mối tương quan hay đối nghịch nhất định giữa các đồng vị phóng xạ trong quá trình vận chuyển từ đất sang cây [24, 65, 88]. Trong khuôn khổ luận án này, các đồng vị phóng xạ tự nhiên 238U, 232Th, 40K cùng với hạt nhân phóng xạ nhân tạo 137Cs được lựa chọn để nghiên cứu. Hiểu biết về sự phân bố và hành vi của các hạt nhân phóng xạ này rất quan trọng vì một số lý do sau: - Đồng vị phóng xạ 137 Cs là một trong những hạt nhân phóng xạ nguy hiểm nhất được giải phóng vào sinh quyển sau vụ thử vũ khí và các vụ tai nạn hạt nhân [26]. - 137 Cs có bản chất hóa học tương tự kali, vì vậy có thể được kết hợp trong chu trình dinh dưỡng của thực vật do đó dẫn đến tăng tiếp xúc với động vật và con người. - Các hạt nhân phóng xạ urani là tiền chất của khí radon trong đất có thể giúp ước tính chính xác hơn về tiềm năng phát thải radon của đất. Urani, Thori là những kim loại nặng và có thể gây ra các mối nguy hiểm cho môi trường như các kim loại nặng khác. Hình 2. Các yếu tố ảnh hưởng đến sự hấp thụ các đồng vị của cây trồng từ đất [35] Để xác định chính xác hệ số TF, trước hết đòi hỏi chúng ta cần xác định chính xác hoạt độ của các đồng vị phóng xạ cần quan tâm trong đất và cây 3
trồng. Các đồng vị phóng xạ được lựa chọn trong nghiên cứu này hay con cháu của chúng là các đồng vị phóng xạ phát tia gamma. Vì vậy, để xác định hoạt độ của chúng, phương pháp phổ kế gamma thường được sử dụng [3, 49]. Trong đó, tuỳ theo điều kiện của mỗi phòng thí nghiệm, một trong hai cách tiếp cận sau thường được sử dụng: (1) phương pháp tương đối dựa vào việc so sánh số đếm dưới đỉnh đặc trưng tương ứng với tia gamma đặc trưng của cùng một đồng vị phóng xạ trong mẫu chuẩn và mẫu thực cần phân tích; (2) phương pháp tuyệt đối dựa vào đường cong hiệu suất ghi của hệ phổ kế được xây dựng sử dụng một tập hợp các mẫu chuẩn chứa các đồng vị phóng xạ phát ra các tia gamma có năng lượng nằm trong khoảng rộng. Tuy nhiên, cả hai phương pháp trên đều đòi hỏi mẫu chuẩn và mẫu thực tương đồng về thành phần hoá học và mật độ, đây là điều kiện thường khó có thể thoả mãn kể cả đối với những phòng thí nghiệm hiện đại. Vì vậy, hiệu chỉnh sự tự hấp thụ trong mẫu chuẩn so với mẫu thực là rất cần thiết, điều này dẫn tới sự tốn kém về mặt thời gian và chi phí. Thêm vào đó, kết quả cuối cùng của phép phân tích có thể chịu sai số do thí nghiệm hiệu chỉnh sự tự hấp thụ mang lại. Ngoài ra, một hiệu chỉnh khác cũng cần quan tâm đó là hiệu chỉnh trùng phùng thực. Chính vì lý do đó, trong khuôn khổ luận án này, một phương pháp phân tích mới sử dụng đường cong hiệu suất nội và một điểm hiệu suất tuyệt đối được phát triển. Phương pháp mới cho phép khắc phục nhược điểm của hai phương pháp nói trên. Ngoài ra, các tính toán mô phỏng sử dụng Geant4 và LabSOCS để đánh giá giới hạn áp dụng của phương pháp cũng đã được tiến hành. Các thí nghiệm đo đạc phổ gamma của các mẫu môi trường trong khuôn khổ luận án này được tiến hành trên các hệ phổ kế gamma tại Trung tâm Vật lý hạt nhân và Viện Hoá học và Môi trường quân sự. Việc thu nhận số liệu được tiến hành bởi phần mềm Maestro và Gennie2K. Việc xử lý số liệu được tiến hành bởi công cụ ROOT. Sau khi xác định được hệ số vận chuyển TF và phân bố của các đồng vị phóng xạ trong đất và cây, chúng tôi đã tiến hành đánh giá hệ số tương quan 4
hạng Spearman. Hệ số này cho phép phân tích các mối liên hệ giữa các biến định lượng. Thông qua hệ số này có thể xác định mối liên hệ tuyến tính giữa các biến độc lập, phụ thuộc trong nghiên cứu. Bố cục luận án: Ngoài phần mở đầu và kết luận, gồm 3 chương: • Chương 1. Tổng quan phóng xạ trong môi trường và sự vận chuyển phóng xạ đất - thực vật • Chương 2. Phương pháp và kỹ thuật thực nghiệm • Chương 3. Kết quả và thảo luận Mục tiêu của luận án - Nghiên cứu, xây dựng phương pháp mới trong phân tích phổ gamma phục vụ việc xác định chính xác thành phần và hàm lượng của các đồng vị phóng xạ có hàm lượng thấp trong các mẫu đất và mẫu thực vật. - Xây dựng bộ số liệu về hệ số TF của các đồng vị phóng xạ tự nhiên U, 232Th và 40K trên một số loại rau xanh được trồng trên quần đảo Trường 238 Sa, phục vụ các nghiên cứu đánh giá ảnh hưởng của phóng xạ đến sức khỏe của bộ đội và nhân dân trên đảo. - Xây dựng bộ số liệu về hệ số TF của các đồng vị phóng xạ tự nhiên U, 232Th, 40K và đồng vị phóng xạ nhân tạo 137Cs trên cây chè tại Nông trường 238 chè Lương Mỹ, Hòa Bình. - Nghiên cứu, xác định ảnh hưởng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên đến đồng vị phóng xạ nhân tạo 137Cs trong quá trình vận chuyển từ đất lên cây trồng. Nội dung nghiên cứu - Tổng quan về các đồng vị phóng xạ trong môi trường và quá trình vận chuyển từ đất sang thực vật. Lựa chọn phương pháp và đối tượng (đất, thực vật) thích hợp để nghiên cứu. 5
- Nghiên cứu, xây dựng phương pháp phân tích mới sử dụng đường cong hiệu suất nội và một điểm hiệu suất tuyệt đối nhằm giảm sai số, tăng độ chính xác trong phân tích mẫu môi trường bằng phương pháp phân tích phổ gamma. - Thực hiện phân tích mẫu và các phép hiệu chính tinh tế nhằm nâng cao độ chính xác của phép phân tích phổ gamma. - Phân tích số liệu, xác định hệ số vận chuyển của các đồng vị phóng xạ từ đất sang thực vật đã lựa chọn. Đánh giá khả năng ảnh hưởng lẫn nhau của các đồng vị phóng xạ trong quá trình vận chuyển lên cây. - Đánh giá các kết quả nghiên cứu và hoàn thành các công bố khoa học. Ý nghĩa khoa học và ứng dụng thực tiễn: - Kết quả nghiên cứu chính của luận án là bộ số liệu thực nghiệm về hệ số TF của các đồng vị phóng xạ 238U, 232Th và 40K từ đất lên 02 loại rau được trồng tại quần đảo Trường Sa. Bộ số liệu này là cơ sở cho việc đánh giá khả ảnh hưởng của phóng xạ đến sức khỏe của bộ đội và nhân dân trên đảo sau này. - Cung cấp bộ số liệu về hệ số TF của các đồng vị 238U, 232Th và 40K và 137Cs trên cây chè tại Nông trường chè Lương Mỹ, Lương Sơn, Hòa Bình. Bộ số liệu này là cơ sở khoa học cho việc đánh giá khả năng hấp thụ và khả năng cạnh tranh của các đồng vị trong quá trình vận chuyển từ đất lên cây chè. Tạo cơ sở cho nghiên cứu sau này về vật lý sinh học: quá trình hấp thụ các dưỡng chất từ đất lên cây trồng; mô hình dự đoán hàm lượng của các đồng vị phóng xạ trong cây trồng trên cơ sở số liệu về hàm lượng của các nguyên tố đó có trong đất. - Bộ số liệu này cần thiết cho nhiều ngành khoa học liên quan như: môi trường, địa chất, sinh học, nông nghiệp... - Làm chủ phương pháp phân tích phổ gamma, ứng dụng trong lĩnh vực khoa học và công nghệ hạt nhân và các ngành khoa học khác. 6