Dự thảo tóm tắt Luận án Tiến sĩ Hóa học: Nghiên cứu phương pháp phân tích dạng một số nguyên tố độc hại trong đối tượng môi trường

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI<br /> TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN<br /> _______________________<br /> PHẠM HỒNG CHUYÊN<br /> <br /> NGHIÊN CỨU PHƢƠNG PHÁP PHÂN TÍCH DẠNG MỘT SỐ<br /> NGUYÊN TỐ ĐỘC HẠI<br /> TRONG ĐỐI TƢỢNG MÔI TRƢỜNG<br /> <br /> Chuyên ngành: Hóa phân tích<br /> Mã số: 62 44 01 18<br /> <br /> DỰ THẢO TÓM TẮT LUẬN ÁN TIẾN SĨ HÓA HỌC<br /> <br /> Hà Nội - 2014<br /> Công trình được hoàn thành tại: Bộ môn Hóa phân tích –<br /> Khoa Hóa học – Trường ĐHKHTN – ĐHQG Hà Nội<br /> <br /> Người hướng dẫn khoa học: PGS. TS. Tạ Thị Thảo<br /> <br /> Phản biện: . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .<br /> Phản biện: . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .<br /> Phản biện: . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .<br /> Luận án sẽ được bảo vệ trước Hội đồng cấp Đại học Quốc gia<br /> chấm luận án tiến sĩ họp tại . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .<br /> vào hồi<br /> giờ, ngày<br /> tháng<br /> năm 2015<br /> <br /> Có thể tìm hiểu luận án tại:<br /> - Thư viện Quốc gia Việt Nam<br /> - Trung tâm Thông tin - Thư viện, Đại học Quốc gia Hà Nội<br /> <br /> MỞ ĐẦU<br /> 1. Tính cấp thiết của luận án<br /> Hiện nay, vấn đề phân tích dạng các nguyên tố đang là nhu<br /> cầu rất cấp thiết trong đánh giá ô nhiễm môi trường, trong nghiên<br /> cứu các quá trình chuyển hóa và tích lũy sinh học, trong nghiên cứu<br /> các quá trình địa hóa... Tuy nhiên các phép xác định thông thường<br /> chỉ cho biết tổng hàm lượng các nguyên tố chứ chưa cho biết hàm<br /> lượng các nguyên tố ở các dạng cụ thể, trong khi đó để đánh giá tính<br /> độc, các quá trình chuyển hóa chất trong cơ thể sinh vật, các chất<br /> tồn tại trong các tầng địa chất, sự tồn tại của nguyên tố trong môi<br /> trường lại cần đến thông tin về hàm lượng và số lượng của các dạng<br /> nguyên tố.<br /> Để phân tích dạng các nguyên tố, phương pháp chủ yếu hiện<br /> nay hầu hết đều dựa trên nguyên tắc tách các dạng ra khỏi nhau rồi<br /> xác định hàm lượng của chúng bằng các phương pháp phân tích<br /> thông thường hoặc sử dụng các phương pháp ghép nối các thiết bị<br /> phân tích, quy trình phân tích có thể tách thành các giai đoạn khi áp<br /> dụng kỹ thuật phân tích không ghép nối hoặc khép kín khi xử dụng<br /> kỹ thuật ghép nối. Có thể kể đến là nhóm các phương pháp sắc ký<br /> lỏng hiệu năng cao ghép nối với phép đo phổ hấp thụ nguyên tử<br /> (HPLC – AAS), hoặc ghép nối với phép đo phổ khối (HPLC – ICP<br /> – MS)… Tuy nhiên, nhược điểm lớn nhất của các phương pháp tách<br /> là qua nhiều công đoạn phức tạp, dễ làm nhiễm bẩn, mất chất phân<br /> tích hoặc chất phân tích bị chuyển hóa. Trong thực tế tại Việt Nam,<br /> mặc dù đã có rất nhiều phòng thí nghiệm được trang bị các thiết bị<br /> như HPLC, AAS, ICP – MS, LC – MS, GC – MS…nhưng hầu hết<br /> các thiết bị này hoạt động độc lập, việc ghép nối các thiết bị với<br /> nhau đòi hỏi kỹ thuật tiên tiến và khó thực hiện được do thông số<br /> hoạt động của các máy là khác nhau.<br /> Với sự phát triển mạnh của công nghệ thông tin đặc biệt là<br /> ứng dụng tin học trong hóa học (Chemometric) sử dụng các thuật<br /> toán hồi qui đa biến, việc xác định riêng rẽ từng cấu tử trong cùng<br /> một hỗn hợp không cần tách loại chúng dựa trên các tính chất đặc<br /> trưng của từng cấu tử có thể tiến hành một cách đơn giản mà vẫn<br /> <br /> 1<br /> <br /> cho kết quả định lượng có độ chính xác cao. Quá trình phân tích<br /> dạng các nguyên tố trong các đối tượng môi trường có thể triển khai<br /> được ở tất cả các phòng thí nghiệm sử dụng các thiết bị hiện có<br /> không cần ghép nối chúng với nhau. Trên thế giới đã có rất nhiều<br /> công trình nghiên cứu xác định đồng thời hàm lượng các chất trong<br /> cùng một hỗn hợp sử dụng thuật toán hồi qui đa biến, ví dụ như ứng<br /> dụng mạng nơron nhân tạo để xác định hàm lượng các axit amin<br /> hoặc áp dụng các thuật toán bình phương tối thiểu từng phần, toàn<br /> phần để định lượng đồng thời các cấu tử tạo phức chất với các ion<br /> kim loại. Tuy nhiên số công trình sử dụng thuật toán hồi qui đa biến<br /> để định lượng các dạng nguyên tố còn ít, đặc biệt là ở Việt Nam đến<br /> thời điểm hiện tại hầu như chưa có luận án nào nghiên cứu xác định<br /> đồng thời các dạng nguyên tố dựa vào Chemometric.<br /> Với những lý do trên, chúng tôi chọn đề tài “Nghiên cứu<br /> phương pháp phân tích dạng một số nguyên tố độc hại trong đối<br /> tượng môi trường”<br /> Mục tiêu nghiên cứu:<br /> Xây dựng quy trình xác định đồng thời các dạng As vô cơ<br /> (As(III), As(V)), As hữu cơ (MMA, DMA); Se vô cơ (Se(IV),<br /> Se(VI)), Se hữu cơ (DMDSe, SeMt) bằng phương pháp quang phổ<br /> hấp thụ nguyên tử sử dụng kỹ thuật hidrua hóa (HVG – AAS) kết<br /> hợp với các thuật toán hồi qui đa biến.<br /> 2. Nội dung luận án<br /> Để đạt được mục tiêu đề ra, luận án tập trung vào các nội<br /> dung chính sau:<br /> 1. Khảo sát hiệu suất khử riêng rẽ các dạng As(III), As(V),<br /> MMA, DMA, Se(IV), Se(VI), DMDSe, SeMet thành hợp chất<br /> hiđrua.<br /> 2. Khảo sát các điều kiện và xây dựng mô hình hồi qui đa<br /> biến xác định đồng thời các dạng của As (As(III), As(V), DMA,<br /> MMA); của Se (Se(IV), Se(VI), DMDSe, SeMet trong cùng một<br /> dung dịch mà không cần tách riêng các dạng đồng thời kiểm tra khả<br /> năng áp dụng vào phân tích mẫu thực tế.<br /> 3. Nghiên cứu các yếu tố làm biến đổi hàm lượng các dạng<br /> As, Se và đề xuất điều kiện bảo quản dung dịch mẫu phân tích.<br /> <br /> 2<br /> <br /> 4. Khảo sát các điều kiện cho quá trình xử lý một số loại mẫu<br /> môi trường như đất, động vật thủy sinh, thực vật để phân tích dạng<br /> của từng nguyên tố As, Se.<br /> 5. Đánh giá quy trình xác định đồng thời các dạng của từng<br /> nguyên tố As, Se cho một số loại mẫu môi trường.<br /> 3. Những điểm mới về khoa học của luận án<br /> Từ các kết quả thực nghiệm, luận án đã cho thấy không thể<br /> xác định chính xác hàm lượng các nguyên tố As, Se khi trong mẫu<br /> có các dạng hữu cơ và để xác định chính xác thì cần phải tiến hành<br /> vô cơ hóa mẫu.<br /> Qua các khảo sát hiệu xuất khử các dạng As, Se trực tiếp<br /> thành khí hiđrua và khảo sát tính cộng tính luận án đã rút ra được<br /> kết luận có thể áp dụng mô hình hồi quy đa biến tuyến tính để xác<br /> định đồng thời các dạng trong mẫu mà không cần tách rời chúng.<br /> Qua đó luận án đã xây dựng các mô hình hồi quy với 2 thuật toán là<br /> ILS và PCR từ dữ liệu tín hiệu đo phổ AAS ở các môi trường tạo<br /> khí hirua hóa khác nhau của các dung dịch chứa các dạng As, Se.<br /> Kết quả cho thấy phương pháp PCR – HVG – AAS thích hợp cho<br /> phân tích đồng thời các dạng ở hàm lượng vết (cỡ ppb) trong cùng<br /> một dung dịch mà không phải tách loại, phương pháp cho độ đúng,<br /> độ thu hồi, độ tin cậy cao.<br /> Luận án còn đưa ra được cách loại trừ ảnh hưởng của các ion<br /> có trong dung dịch mẫu, các điều kiện xử lý cho nhiều đối tượng<br /> mẫu môi trường khác nhau và các điều kiện bảo quản mẫu áp dụng<br /> cho quá trình phân tích dạng nguyên tố cho độ thu hồi cao.<br /> 4. Bố cục luận án<br /> Luận án gồm khoảng 148 trang với 14 hình vẽ và đồ thị, 59<br /> bảng số liệu, 86 tài liệu tham khảo. Luận án được cấu tạo gồm: 4<br /> trang mở đầu, 35 trang tổng quan tài liệu, 13 trang nội dung và<br /> phương pháp nghiên cứu, 58 trang kết quả nghiên cứu và thảo luận,<br /> 3 trang kết luận, 2 trang công trình có liên quan đến luận án đã công<br /> bố và 10 trang tài liệu tham khảo.<br /> <br /> 3<br /> <br />